KR20170077839A - 기능기-함유 플루오로카본을 사용한 원자층 식각 방법 - Google Patents
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Abstract
원자층 식각(atomic layer etching, ALE) 방법은 일 사이클을 사용하며, 상기 사이클은: 불활성 가스를 연속적으로 제공하는 단계; 반응 공간 내의 기판의 표면 상에 자기-제한적 방식으로 비여기된 상태의 에천트 가스가 화학흡착하도록 상기 반응 공간으로 에천트 가스의 펄스를 제공하는 단계; 및 상기 기판의 에천트 가스-화학흡착된 표면을 반응성 종과 접촉시켜 상기 기판 상의 층이 식각되도록 상기 반응 공간 내의 불활성 가스의 반응성 종을 제공하는 단계를 포함한다. 에천트 가스는 극성을 갖는 기능기를 함유하는 플루오로카본 가스이다.
Description
[1] 본 발명은 일반적으로 원자층 식각(atomic layer etching, ALE) 방법, 더욱 상세하게는 기능기-함유 플루오로카본 에천트를 사용한 ALE 방법에 관한 것이다.
[2] 원자층 식각(atomic layer etching, ALE)은, 일본 특허 공개 번호 제2013-235912호 및 제2014-522104호에 개시된 바와 같이, 타겟 막 상에 흡착된 에천트 가스를 사용하고, 여기된 반응 종들과 반응되는 사이클의, 원자층-레벨의 식각이다. 통상의 식각 기술과 비교할 때, ALE는 미세하고 좁은 돌출-오목 패턴들을 형성하도록 서브-나노미터 오더 상에서 정밀한, 원자층 레벨의 연속적인 식각을 수행할 수 있고, 예를 들어 이중-패터닝 공정들을 사용하기 위하여 적합할 수 있다. 에천트 가스로서, Cl2, HCl, CHF3, CH2F2, CH3F, H2, BCL3, SiCl4, Br2, HBr, NF3, CF4, C2F6, C4F8, SF6, O2, SO2, COS 등이 알려져 있다. 그러나, 실리콘 산화물 또는 질화물 막과 같은 산화물 또는 질화물 무기물(mineral) 막을 식각할 때, ALD에 의해 기판 상에서의 막 식각의 면내 균일성(in-plane uniformity)이 만족할 만하지 않다는 점이 드러난다.
[3] 관련된 기술과 관계된 문제점들 및 해결책들의 임의의 논의들은 오직 본 발명을 위한 맥락을 제공하기 위한 목적들로서 이러한 개시 내에서 포함되었으며, 본 발명이 형성된 시점에 상기 논의들 중 임의의 것 또는 모두가 알려졌다는 인정으로서 이해되지 않아야 한다.
본 발명은 전술한 문제점을 해결하는 것을 그 과제로 한다.
[4] Cl2를 에천트 가스로 사용하여 ALE에 의해 Si 또는 GaAs를 식각할 때, 상대적으로 우수한 식각의 면내 균일성이 얻어질 수 있다. 그러나, C4F8와 같은 플루오로카본을 에천트 가스로서 사용하여 ALE에 의해 실리콘 산화물 또는 실리콘 질화물 막을 식각할 때, 우수한 면내 균일성이 얻어지지 않는다. 이는 통상적으로 에천트 가스의 흡착이 때때로 "화학흡착(chemisorption)"으로 불리는 점에도 불구하고, 에천트 가스가 기판의 표면 상에 화학적 흡착이 아닌, 물리적 흡착을 통해 흡착되기 때문이다. 즉, 통상의 ALE는 그 표면 상에 물리적으로 흡착된 에천트 가스에 의해 금속 또는 실리콘 산화물 또는 질화물 막을 식각하고, 여기서 흡착된 에천트 가스가 여기된 종들과 반응하고, 또한 퍼지된 이후에 반응 공간 내에 잔류하는 에천트 가스에 의해 기상 식각(gas-phase etching)이 유발된다. 그 결과로, 식각의 면내 균일성이 악화된다. 만약 에천트 가스가 기판의 표면 상에 화학흡착된다면, 상기 흡착은 자기-제한적(self-limiting) 흡착 반응 공정인 화학적 포화 흡착인 "화학흡착"이며, 여기서 퇴적되는 에천트 가스 분자들의 양은 반응성 표면 사이트들의 개수에 의해 결정되고 포화 이후의 전구체 노출에 독립적이며, 에천트 가스의 공급은 사이클마다 반응성 표면 사이트들이 포화되도록 된다(즉, 사이클당 표면 상에 흡착되는 에천트 가스는 원칙적으로 1-분자 두께를 갖는다). 기판 표면 상에 에천트 가스의 화학흡착이 일어날 때, 높은 식각의 면내 균일성이 얻어질 수 있다. 통상적인 ALE가, 흡착을 "화학흡착"이라고 부를지라도, 실제로 기판 표면(예를 들어 SiO2 및 SiN) 상에 에천트 가스가 물리적 흡착에 의해 흡착한다. 만약 에천트 가스의 흡착이 화학흡착이라면, 식각의 면내 균일성은 논리적으로 높을 필요가 있고, 또한 에천트 가스 분자들에 의해 표면이 포화된 이후에 에천트 가스의 유속 또는 에천트 가스 흐름의 펄스의 기간에 의해 사이클당 식각속도가 영향받지 않아야 한다. 그러나, 통상의 에천트 가스들 중 어느 것도 위의 사항을 만족하지 못한다.
[5] 일부 실시예들에서, 극성(polarity)을 갖는 기능기를 함유하는 플루오로카본이 에천트 가스로서 사용된다. 기능기-함유 플루오로카본은 플루오로카본이 기본 골격을 구성하고, 적어도 하나의 반응성 기능기가 종결기로서 여기에 부착되는 구조를 갖는다. 기능기는 예를 들어 히드록실기(-OH) 및 아미노기(-NH2)를 포함하며, 에천트 가스는 치환 반응 또는 수소 결합 등의 원리에 기초하여 기판의 표면 상에 화학적으로 흡착된다. 에천트 가스의 흡착은 기판 표면 상의 종결기에 의해 발생하고, 플루오로카본의 기본 골격 자체가 흡착 반응에 대하여 비-반응성이기 때문에, 에천트 가스 분자들의 하나의 층만이 기판 표면 상에 형성될 수 있다. 이러한 개시에서, 화학적인 흡착은 화학흡착 또는 자기-제한적 흡착으로 지칭된다.
[6] 일부 실시예들에서, 자기-제한적 방식으로 금속 또는 실리콘 산화물 또는 질화물 기판(예를 들어 SiO2 기판) 표면 상에 에천트 가스를 흡착시킴에 의해, ALE 사이클들(예를 들어 플라즈마 강화 ALE 또는 PEALE, 열적 ALE, 래디칼 ALE)이 표면을 식각하도록 수행되고, 이에 따라 식각의 면내 균일성을 향상시킨다. 일부 실시예들에서, 이러한 에천트는 일반적으로 실온에서 액체이며, 에천트가 흐름-경로 스위칭(flow-path switching, FPS) 방법을 사용하여 반응 챔버 내로 도입되며, 여기서 캐리어 가스는 반응 챔버 내부로 연속적으로 흐를 수 있고, 액체 에천트 전구체를 저장하는 저장소와 함께 제공되는 메인 라인과 우회 라인을 스위칭함에 의해 에천트 가스를 펄스들로 운반할 수 있다.
[7] 추가적으로, 기능기-함유 플루오로카본이 금속 또는 실리콘 산화물 또는 질화물 막 상에 효율적으로 화학흡착될 수 있기 때문에, 플루오로카본을 함유하는 막의 퇴적은 식각을 대신하여, 여기된 상태의 수소(예를 들어, Ar/H2 플라즈마)와 같은 적절한 반응물 가스를 사용함에 의해 ALD에 의해 수행될 수 있다.
[8] 관련된 기술에 대비하여 얻어질 수 있는 본 발명의 태양들 및 이점들을 요약하기 위한 목적으로서, 본 발명의 특정한 목적들 및 이점들이 본 개시 내에서 설명된다. 물론 이러한 모든 목적들 및 이점들이 본 발명의 임의의 특정한 실시예에 따라 얻어질 필요는 없다. 따라서, 예를 들어 본 기술의 당업자들은 여기서 개시되거나 제안될 수 있는 것과 같이 다른 목적들 또는 이점들을 필수적으로 달성하지 않고, 여기 개시된 하나의 이점 또는 이점들의 군을 달성하거나 최적화하는 방식으로 구체화되거나 수행될 수 있다는 점을 인식할 것이다.
[9] 본 발명의 추가적인 태양들, 특징들 및 이점들이 뒤따르는 상세한 설명으로부터 명백해질 것이다.
[10] 본 특허 또는 출원 문서는 컬러로 작성된 적어도 하나의 도면을 포함한다. 컬러 도면(들)을 갖는 이러한 특허 또는 특허 출원 공개 공보의 사본들은 요청 및 필수적인 비용 납부에 따라 특허청에 의해 제공될 수 있다.
[11] 본 발명의 이러한, 그리고 다른 특징들이 바람직한 실시예들의 도면들을 참조로 설명될 것이며, 이는 본 발명을 설명하도록 의도되며 제한하도록 의도되는 것은 아니다. 도면들은 도시적인 목적들을 위하여 단순화되고, 필수적으로 비율에 맞게 그려진 것은 아니다.
[12] 도 1a는 본 발명의 일 실시예에서 사용 가능한 보호막을 퇴적하기 위한 플라즈마 강화 원자층 퇴적(plasma-enhanced atomic layer deposition, PEALD) 장치의 개략적인 대표도이다.
[13] 도 1b는 본 발명의 일 실시예에서 사용 가능한 흐름-통과 스위칭(flow-pass switching, FPS) 시스템을 사용한 전구체 공급 시스템의 개략적인 대표도를 나타낸다.
[14] 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 일 사이클 내의 PEALE의 개략적인 공정 시퀀스를 나타내며, 셀 내에 도시된 계단은 온(ON) 상태를 대표하는 반면, 셀 내의 계단이 없는 것은 오프(OFF) 상태를 대표하고, 각각의 셀의 폭이 각각의 공정의 기간을 대표하지는 않는다.
[15] 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 일 사이클 내의 PEALE의 개략적인 공정 시퀀스와 결합된 일 사이클 내의 PEALD의 개략적인 공정 시퀀스를 나타내며, 회색 셀은 온(ON) 상태를 대표하는 반면, 흰색 셀은 오프(OFF) 상태를 대표하고, 각각의 셀의 폭이 각각의 공정의 기간을 대표하지는 않는다.
[16] 도 4a는 본 발명의 일 실시예("실험예 1 (F=3)" 및 "실험예 2 (F=6)") 및 비교예 1 ("비교예")에 따른 사이클당 식각 속도(EPC, nm/사이클)와 사이클당 에천트 가스 투입 시간(초) 사이의 관계를 나타내는 그래프이다.
[17] 도 4b는 비교예들에 따라 에천트 가스(C2F6)의 유속을 변화시킬 때 사이클당 식각 속도(EPC, nm/사이클)와 사이클당 에천트 가스 투입 시간(초) 사이의 관계를 나타내는 그래프이다.
[18] 도 5a, 도 5b 및 도 5c는 콘포말한 실리콘 산화물 막들의 단면도들의 주사 전자 현미경(Scanning Electron Microscope, SEM) 사진들이며, 도 5a는 PEALE 사이클들 이전의 실리콘 산화물 막을 나타내며, 도 5b는 C2F6를 사용한 PEALE 사이클들 이후의 실리콘 산화물 막을 나타내며, 도 5c는 본 발명의 일 실시예에 따라 2,2,2-트리플루오로에탄올(2,2,2-Trifluoroethanol)를 사용한 PEALE 사이클들 이후의 실리콘 산화물 막을 나타낸다.
[19] 도 6a는 비교예에 따른 막의 2차원 컬러 맵 분석에 의한 박막 식각된 두께 프로파일 측정의 컬러 이미지들을 나타낸다.
[20] 도 6b는 본 발명의 일 실시예에 따른 막의 2차원 컬러 맵 분석에 의한 박막 식각된 두께 프로파일 측정의 컬러 이미지들을 나타낸다.
[11] 본 발명의 이러한, 그리고 다른 특징들이 바람직한 실시예들의 도면들을 참조로 설명될 것이며, 이는 본 발명을 설명하도록 의도되며 제한하도록 의도되는 것은 아니다. 도면들은 도시적인 목적들을 위하여 단순화되고, 필수적으로 비율에 맞게 그려진 것은 아니다.
[12] 도 1a는 본 발명의 일 실시예에서 사용 가능한 보호막을 퇴적하기 위한 플라즈마 강화 원자층 퇴적(plasma-enhanced atomic layer deposition, PEALD) 장치의 개략적인 대표도이다.
[13] 도 1b는 본 발명의 일 실시예에서 사용 가능한 흐름-통과 스위칭(flow-pass switching, FPS) 시스템을 사용한 전구체 공급 시스템의 개략적인 대표도를 나타낸다.
[14] 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 일 사이클 내의 PEALE의 개략적인 공정 시퀀스를 나타내며, 셀 내에 도시된 계단은 온(ON) 상태를 대표하는 반면, 셀 내의 계단이 없는 것은 오프(OFF) 상태를 대표하고, 각각의 셀의 폭이 각각의 공정의 기간을 대표하지는 않는다.
[15] 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 일 사이클 내의 PEALE의 개략적인 공정 시퀀스와 결합된 일 사이클 내의 PEALD의 개략적인 공정 시퀀스를 나타내며, 회색 셀은 온(ON) 상태를 대표하는 반면, 흰색 셀은 오프(OFF) 상태를 대표하고, 각각의 셀의 폭이 각각의 공정의 기간을 대표하지는 않는다.
[16] 도 4a는 본 발명의 일 실시예("실험예 1 (F=3)" 및 "실험예 2 (F=6)") 및 비교예 1 ("비교예")에 따른 사이클당 식각 속도(EPC, nm/사이클)와 사이클당 에천트 가스 투입 시간(초) 사이의 관계를 나타내는 그래프이다.
[17] 도 4b는 비교예들에 따라 에천트 가스(C2F6)의 유속을 변화시킬 때 사이클당 식각 속도(EPC, nm/사이클)와 사이클당 에천트 가스 투입 시간(초) 사이의 관계를 나타내는 그래프이다.
[18] 도 5a, 도 5b 및 도 5c는 콘포말한 실리콘 산화물 막들의 단면도들의 주사 전자 현미경(Scanning Electron Microscope, SEM) 사진들이며, 도 5a는 PEALE 사이클들 이전의 실리콘 산화물 막을 나타내며, 도 5b는 C2F6를 사용한 PEALE 사이클들 이후의 실리콘 산화물 막을 나타내며, 도 5c는 본 발명의 일 실시예에 따라 2,2,2-트리플루오로에탄올(2,2,2-Trifluoroethanol)를 사용한 PEALE 사이클들 이후의 실리콘 산화물 막을 나타낸다.
[19] 도 6a는 비교예에 따른 막의 2차원 컬러 맵 분석에 의한 박막 식각된 두께 프로파일 측정의 컬러 이미지들을 나타낸다.
[20] 도 6b는 본 발명의 일 실시예에 따른 막의 2차원 컬러 맵 분석에 의한 박막 식각된 두께 프로파일 측정의 컬러 이미지들을 나타낸다.
[21] 본 개시에서, "가스"는 증기화된 고체 및/또는 액체를 포함할 수 있고, 단일 가스 또는 가스들의 혼합물에 의해 구성될 수 있다. 본 개시에서, 샤워헤드를 통하여 반응 챔버로 도입되는 공정 가스는 식각 가스 및 첨가제 가스를 포함하거나, 필수적으로 구성되거나, 또는 구성될 수 있다. 첨가제 가스는 일반적으로 식각 가스를 희석하고, 여기된 상태에서 에천트 가스와 반응하기 위한 희석 가스를 포함한다. 에천트 가스는 불활성 가스(noble gas)와 같은 캐리어 가스와 함께 도입될 수 있다. 또한, 공정 가스 이외의 가스, 즉 샤워헤드를 통과하지 않고 도입되는 가스는 예를 들어 반응 공간을 씰링하기 위하여 사용될 수 있고, 이는 불활성 가스와 같은 씰 가스를 포함한다. 일부 실시예들에서, 용어 "에천트 가스"는 기판 상의 층을 식각하는 식각 반응에 참여하는 적어도 하나의 기체의 또는 증기화된 화합물을 일반적으로 지칭하며, 특히 여기되지 않은 상태에서 상기 층 상에 화학흡착되고 활성화될 때 상기 층을 식각하는 적어도 하나의 화합물을 지칭하는 한편, 용어 "반응물 가스"는 에천트 가스의 활성화에 기여하거나 에천트 가스에 의해 식각 반응을 촉진하는 적어도 하나의 기체의 또는 증기화된 화합물을 가리킨다. 용어 "에천트 가스"는 캐리어 가스가 없는 활성 가스 또는 맥락에 따라 활성 가스 및 캐리어 가스의 혼합물을 가리킨다. 희석 가스 및/또는 캐리어 가스는 "반응물 가스"로 작용할 수 있다. 용어 "캐리어 가스"는 혼합된 상태로 반응 공간으로 에천트 가스를 운반하는 비-여기된 상태의 비활성 또는 불활성 가스를 가리키며, 에천트 가스를 포함하는 혼합된 가스와 같이 반응 공간으로 들어간다. 불활성 가스 및 에천트 가스는 반응 공간의 상류 어디에나 혼합된 가스로서 만날 수 있고, 예를 들어 (a) 에천트 가스 라인 내에 제공되는 질량 흐름 컨트롤러의 상류로 에천트 가스 라인 내에서 만날 수 있고, 여기서 비활성 가스는 에천트 가스 라인을 통해 흐르는 캐리어 가스 또는 퍼지 가스로서 제공되며, (b) 에천트 가스 라인 내에서 제공되는 질량 흐름 컨트롤러의 하부로, 그러나 모든 또는 주된 공정 가스들이 만나는 가스 매니폴드의 상류로, 에천트 가스 라인 내에서 제공되며, 여기서 비활성 가스는 에천트 가스의 부분으로서(캐리어 가스 또는 퍼지 가스로서) 제공되고, 및/또는 (c) 모든 또는 주된 공정 가스들이 만나는 가스 매니폴드 내에서 제공되고, 비활성 가스는 가스 매니폴드의 상류로 반응물 가스 또는 퍼지 가스로서 반응물 가스 라인 내에서 흐른다. 위에서, 일반적으로 (a)가 희귀하다. 따라서, 비활성 가스는 캐리어 가스로서(에천트 가스의 부분으로서), 및/또는 반응물 가스의 적어도 일부분으로서 작용할 수 있으며, 위의 가스들이 또한 퍼지 가스들로서 작용할 수 있다.
[22] 일부 실시예들에서, "막"은 전체 타겟 또는 관심의 대상인 표면을 커버하도록 실질적으로 핀홀들(pinholes)이 없이 두께 방향에 수직한 방향으로 연속적으로 연장되는 층, 또는 타겟 또는 관심의 대상인 표면을 커버하는 층을 단순히 가리킨다. 일부 실시예들에서, "층"은 표면 상에 형성되는 특정한 두께를 갖는 구조물을 가리키거나, 또는 막 또는 비-막 구조물의 유의어이다. 막 또는 층은 특정한 특성들을 갖는 개별적인 단일 막 또는 층, 또는 복수의 막들 또는 층들에 의해 구성될 수 있고, 인접한 막들 또는 층들 사이의 경계는 명확하거나, 명확하지 않을 수 있고, 인접한 막들 또는 층들의 물리적, 화학적, 및/또는 임의의 다른 특성들, 형성 공정들 또는 순서, 및/또는 기능들 또는 목적들에 기초하여 발달될 수 있다.
[23] 추가적으로, 본 개시에서, 작업 가능한 범위가 통상의 작업에 기초하여 결정될 수 있기 때문에 변수의 임의의 두 개의 숫자들은 상기 변수의 작업 가능한 범위를 포함할 수 있고, 지시된 임의의 범위들은 종료점들을 포함하거나 배제할 수 있다. 추가적으로, 지시된 변수들의 임의의 값들은("약"과 함께 지시되는지 또는 아닌지와 무관하게) 정확한 값들 또는 대략적인 값들을 가리키고 동등값들을 포함할 수 있고, 일부 실시예들에서 평균값, 중간값, 대표값, 과반수, 등을 가리킬 수 있다. 추가적으로, 용어들 "구성된다" 및 "갖는다"는 일부 실시예들에서 "일반적으로 또는 넓게 포함한다", "포함한다", "필수적으로 구성된다", 또는 "구성된다"를 독립적으로 가리킨다. 본 개시에서, 용어 "일" 또는 "하나"는 다르게 특정되지 않는 한 하나의 종 또는 복수의 종들을 포함하는 속(genus)을 가리킨다. 이러한 개시에서, 임의의 한정되는 의미들은 일부 실시예들에서 통상의 관습적인 의미들을 필수적으로 배제하지는 않는다.
[24] 조건들 및/또는 구조물들이 특정되지 않는 본 개시에서, 당업자는 본 개시의 관점에서, 통상의 실험의 사실로서 이러한 조건들 및/또는 구조물들을 즉각적으로 제공할 수 있다. 개시된 실시예들 전체 내에서, 일 실시예에 사용되는 임의의 구성요소는, 의도된 목적들을 위하여 여기에 명백하게, 필수적으로, 또는 내재적으로 개시된 것들을 포함하여, 이들과 동등한 임의의 구성요소들로 대체될 수 있다. 더욱이, 본 발명은 장치들 및 방법들에 동일하게 적용될 수 있다.
[25] 실시예들은 바람직한 실시예들을 참조하여 설명될 것이다. 그러나 본 발명은 바람직한 실시예들에 제한되지는 않는다.
[26] 일부 실시예들은 적어도 하나의 식각 사이클을 포함하는 원자층 식각(ALE) 공정에 의하여 반응 공간 내에 놓여진 기판 상의 층을 식각하기 위한 방법을 제공하며, 여기서 식각 사이클은 (i) 반응 공간으로 불활성 가스를 연속적으로 제공하는 단계(에천트 가스를 위하여 적어도 캐리어 가스로서 흘리는 단계); (ii) 반응 공간 내에서 기판의 표면 상에 자기-제한적 방식으로 비여기된 상태의 에천트 가스를 화학흡착하도록 에천트 가스의 펄스를 제공하는 단계(예를 들어 반응 공간의 상류로의 연속적인 불활성 가스의 흐름)로서, 에천트는 극성을 갖는 기능기를 함유하는 플루오로카본 가스이며, 기판의 표면이 산화물 또는 질화물 무기물(또한 "산화물 또는 질화물 세라믹"으로 지칭되는)인, 제공하는 단계; (iii) 기판의 에천트 가스-화학흡착된 표면을 반응성 종들과 접촉시켜 기판 상의 층의 표면이 식각되도록 반응 공간 내에 불활성 가스의 반응성 종의 펄스를 제공하는 단계를 포함한다. 위에서, 용어 "연속적으로"는 실시예들에 따라 공간 내에서 방해 없이(예를 들어 기판 상에서의 방해 없는 공급), 흐름의 방해 없이(예를 들어 방해 없는 유입), 및/또는 일정한 속도로(상기 용어가 전술한 것들 모두를 동시에 만족시킬 필요는 없다)를 가리킨다. 일부 실시예들에서, "연속적인" 흐름은 일정한 유속을 가진다(이와는 달리, 흐름이 "연속적"이더라도, 그 유속은 시간에 따라 달라질 수 있다). 용어 "화학흡착"은 반데르발스 힘, 즉 물리적 흡착보다는 더 강한 힘에 의해 막의 표면 상에 화학적으로 가스 분자들이 흡착되는 것을 가리킨다. 일부 실시예들에서, 화학흡착은 가스 분자들의 종결기들(termination groups) 및 막 표면 사이의 화학 반응의 결과로서 포함할 뿐 아니라, 또한 수소 결합 또는 가스 분자들의 종결기들의 극성을 사용한 정전기적 흡착을 포함하여 이와 동등한 결합을 통한 흡착을 포함한다. 일부 실시예들에서, 화학흡착은 물리적 흡착보다 더 강한 흡착을 의미한다. 용어 "자기-제한적 방식"은 퇴적되는 가스 분자들의 양이 반응성 표면 사이트들의 개수에 의해 결정되고, 포화 이후의 가스 노출과 독립적이며, 가스의 공급이, 사이클 당 반응성 표면 사이트들이 포화되도록 되는(즉, 사이클 당 표면 상에 흡착되는 가스가 원칙적으로 일-분자 두께를 갖는) 방식을 가리킨다.
[27] 일부 실시예들에서, 에천트 가스 내에 함유되는 기능기는 히드록실기, 아미노기, 에터기, 케톤기 및 카르복실기로 구성되는 군으로부터 선택된다. 예를 들어, 에천트 가스가 CF3CH2OH일 때, 기판 표면은 실리콘 산화물에 의해 구성되고, 기판 표면 상의 에천트 가스의 화학흡착이 다음의 화학 반응을 통해 일어날 수 있다:
[28] CF3CH2-OH + Si-OH → CF3CH2-O-Si + H2O
[29] 기능기가 극성을 가지므로, 이는 극성을 사용하여 기판 표면 상에 흡착될 수 있다. 바람직하게는, 기능기는 산소 또는 질소를 함유한다. 일부 실시예들에서, 에천트 가스는 퍼플루오로카본(perfluorocarbon) 가스이다. 일부 실시예들에서, 에천트 가스는 CF3ROH, C3F7ROH, C3F7RNH2, 및/또는 (CF3R)2O 이고, 여기서 R은 1, 2, 3 또는 4개의 카본 원자들을 갖는 알킬렌기(alkylene group)를 대표한다. 예를 들어, 에천트 가스는 CF3CH2OH, C3F7CH2OH, C3F7CH2NH2, 및/또는 (CF3CH2)2O로 구성되는 군으로부터 선택된다. 바람직하게는, 에천트 가스는 그 분자 내에 3개보다 많은 플루오르 원자들을 함유한다. 일부 실시예들에서, 상기 에천트 가스 이외의 가스가 ALD 공정을 통틀어 에천트 가스로서 흐르지 않는다. 이와는 달리, 일부 실시예들에서 Cl2, HCl, CHF3, CH2F2, CH3F, H2, BCL3, SiCl4, Br2, HBr, NF3, CF4, C2F6, C4F8, SF6, O2, SO2, 및 COS와 같은 알려진 에천트 가스들 중 임의의 것이 기능기-함유 플루오로카본와 조합하여 이차적인 에천트 가스로서 사용될 수 있다.
[30] 일부 실시예들에서, 불활성 가스의 반응성 종들을 제공하는 한편, O2, H2 또는 N2의 반응성 종들이 반응 공간 내에 존재하지 않는다. 흡착된 에천트 가스가 불활성 가스의 여기된 종들과 반응할 때, 플루오르 래디칼들(F*)이 생성되고, 이는 주된 식각 성분이다. 그러나, O2, H2, or N2의 반응성 종들이 반응 공간 내에 존재할 때, 상기 반응성 종들은 식각 반응을 방해하거나 억제하며 플루오르 래디칼들과 반응한다. 예를 들어, Ar/O2 플라즈마 또는 Ar/H2 플라즈마는 식각 반응을 유발하지 않으며, N2 플라즈마는 극히 낮은 식각 속도에서만 식각 반응을 유발할 수 있다. 일부 실시예들에서, 위의 반응 종들은 에천트 가스가 더 많은 플루오르 원자들을 함유할 때, 또는 불활성 가스의 반응성 종들을 제공하는 사이클 이후에 반응 공간으로 첨가될 수 있다.
[31] 일부 실시예들에서, 불활성 가스의 반응성 종들의 펄스는 반응 공간 내에 배치되며, 그 사이에 기판이 놓여지는 전극들 사이에 RF 파워 방전의 펄스를 인가함에 의해 제공된다. 불활성 가스는 RF 파워의 펄스를 인시추(in-situ)로 인가함에 의해 여기될 수 있거나, 리모트 플라즈마 유닛에 의해 불활성 가스 래디칼들로서 반응 공간으로 제공될 수 있다. 이와는 달리, 불활성 가스는 반응 공간 내에서 열적으로 여기될 수 있다. 일부 실시예들에서, 불활성 가스는 He, Ne, Ar, Kr 및/또는 Xe, 바람직하게는 Ar 및/또는 He이다.
[32] 일부 실시예들에서, 기판 표면을 구성하는 산화물 또는 질화물 무기물은 금속 또는 실리콘 산화물 또는 질화물이고, 일반적으로 SiO2, SiON, SiN, TiO, TiON, TiN, Al2O3, 및 AlN 로 구성되는 군으로부터 선택된다. 래디칼 플루오르(그 표면 상에 -OH 기들을 함유하는 것과 같은)에 의해 식각될 수 있는 임의의 적합한 기판은 타겟일 수 있다. 일부 실시예들에서, SiC은 타겟일 수 있다.
[33] 일부 실시예들에서, ALE 공정 이전에, 원자층 퇴적(ALD)에 의해 반응 공간 내에서 기판 상에 막이 퇴적되고, 상기 기판 상의 상기 막은 ALE 공정이 가해지는 기판의 표면을 구성하고, 상기 ALD 공정 및 상기 ALE 공정은 반응 공간 내에서 연속적으로 수행된다. 일부 실시예들에서, 반응 공간은 상기 ALD 공정 및 상기 ALE 공정을 통틀어 일정한 압력에서 조절된다.
[34] 일부 실시예들에서, 퍼지 기간은 반응 공간으로부터 여분의 에천트 가스를 제거하도록 에천트 가스의 펄스와 불활성 가스의 반응성 종들의 펄스 사이에 취해지고, 퍼지 기간은 반응 공간으로부터 부산물들을 제거하도록 불활성 가스의 반응성 종들의 펄스 이후에 취해진다.
[35] 일부 실시예들에서, 기판의 층은 리세스 패턴을 갖는다. 일부 실시예들에서, 기판의 표면이 등방성으로 식각된다. 상기 식각은 식각된 표면의 콘포말리티, 측벽에서의 식각된 두께를 상면에서의 식각된 두께로 나눔에 의해 계산된 퍼센트가 100% ± 10%일 때 "등방성"이다.
[36] 추가적으로, 기능기-함유 플루오로카본은 금속/실리콘 산화물 또는 질화물 막 상에 효과적으로 화학흡착될 수 있고, 플루오로카본을 함유하는 막(예를 들어 CxFy 막)의 퇴적은 식각을 대신하여, 여기된 상태에서의 수소(예를 들어 Ar/H2 플라즈마)와 같은 적합한 반응물 가스를 사용함에 의해, ALD에 의해 수행될 수 있다.
[37] 일부 실시예들은 도면들을 참조하여 설명될 것이다. 그러나, 본 발명은 상기 실시예들에 한정되지 않는다.
[38] 일부 실시예들에서, 공정 시퀀스는 도 2에 도시된 것과 같이 설정될 수 있다. 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 일 사이클 내의 PEALE의 개략적인 공정 시퀀스를 나타내며, 셀 내에 도시된 계단은 온(ON) 상태를 대표하는 반면, 셀 내의 계단이 없는 것은 오프(OFF) 상태를 대표하고, 각각의 셀의 폭이 각각의 공정의 기간을 대표하지는 않는다. 이러한 실시예에서, PEALE의 일 사이클은 반응 공간으로 RF 파워의 인가 없이 에천트 가스가 에천트 가스를 운반하는 캐리어 가스를 통해 반응 공간으로 투입되고, 또한 희석 가스가 반응 공간으로 투입되어, 자기-제한적 흡착을 통해 기판의 표면 상에 에천트 가스를 화학흡착하는 "투입"; 반응 공간으로 에천트 가스가 투입되지 않는 한편, RF 파워의 인가 없이 캐리어 가스 및 희석 가스가 반응 공간으로 연속적으로 투입되고, 이에 따라 기판의 표면으로부터 비-화학흡착된 에천트 가스 및 여분의 가스를 제거하는 "퍼지 1"; RF 파워가 반응 공간으로 인가되는 한편, 에천트 가스의 투입 없이 캐리어 가스 및 희석 가스가 반응 공간으로 연속적으로 투입되며, 이에 따라 반응 가스와의 플라즈마 반응을 통해 그 상부에 에천트 가스가 화학흡착되는 층을 식각하는 "RF"; 및 반응 공간으로 에천트 가스의 투입이 없고 RF 파워의 인가가 없이 반응 공간으로 캐리어 가스 및 희석 가스가 연속적으로 투입되고, 이에 따라 기판의 표면으로부터 부산물들 및 여분의 가스를 제거하는 "퍼지 2"를 포함한다. 그 내부로 에천트 가스가 간헐적으로 또는 펄스들로 주입되는 일정한 흐름(stream)과 같이 반응 공간 내로 들어가는 희석 가스의 연속적인 흐름 및 캐리어 가스의 연속적인 흐름에 의해, 퍼지 단계는 층의 표면으로부터 여분의 가스와 부산물을 빠르게 제거하도록 효과적으로 수행될 수 있고, 이에 따라 효율적으로 다수의 ALE 사이클들이 연속된다. 일부 실시예들에서, ALE 사이클들이 아래의 표 1에 도시된 조건들 하에서 수행될 수 있다.
[39] 표 1 (수치들은 대략적인 값임)
PEALE를 위한 조건들 | |
기판 온도 | 0 내지 400℃ (바람직하게는 20 내지 200℃) |
압력 | 1 내지 1000 Pa (바람직하게는 1 내지 500 Pa) |
불활성 가스(캐리어 가스 및/또는 희석 가스로서) | Ar |
캐리어 가스의 유속(연속적) | 100 내지 2000 sccm (바람직하게는 1000 내지 2000 sccm) |
희석 가스의 유속(연속적) | 100 내지 5000 sccm (바람직하게는 500 내지 2000 sccm) |
에천트 가스 | CF3CH2OH, C3F7CH2OH, C3F7CH2NH2, 및/또는 (CF3CH2)2O |
에천트 가스의 유속 | 캐리어 가스의 유속에 대응됨 |
300-mm 웨이퍼를 위한 RF 파워(13.56 MHz) | 50 내지 1000 W (바람직하게는 100 내지 400 W) |
"투입"의 기간 | 0.1 내지 5 초 (바람직하게는 0.1 내지 0.5 초) |
"퍼지 1"의 기간 | 0.2 내지 60 초 (바람직하게는 0.2 내지 10 초) |
"RF"의 기간 | 0.5 내지 10 초 (바람직하게는 1 내지 5 초) |
"퍼지 2"의 기간 | 0.05 내지 1 초 (바람직하게는 0.05 내지 0.1 초) |
일 사이클의 기간 | 0.85 내지 76 초 (바람직하게는 1.35 내지 16.6 초) |
사이클당 식각 속도(nm/min) | 상면 상에서 0.03 내지 0.15 (바람직하게는 0.05 내지 0.10) |
[40] 일부 실시예들에서, 공정 시퀀스는 도 3에 도시된 것과 같이 설정될 수 있다. 도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 일 사이클 내의 PEALE의 개략적인 공정 시퀀스와 결합된 일 사이클 내의 PEALD의 개략적인 공정 시퀀스를 나타내며, 회색 셀은 온(ON) 상태를 대표하는 반면, 흰색 셀은 오프(OFF) 상태를 대표하고, 각각의 셀의 폭이 각각의 공정의 기간을 대표하지는 않는다. 이러한 실시예에서, PEALD의 일 사이클은 반응 공간으로 RF 파워의 인가 없이 Si-함유 전구체 가스(Si-전구체)가 Si-전구체를 운반하는 캐리어 가스를 통해 반응 공간으로 투입되고, 또한 희석 가스 및 반응물 가스가 반응 공간으로 투입되어, 자기-제한적 흡착을 통해 기판의 표면 상에 에천트 가스를 화학흡착하는 "Si-투입"; 반응 공간으로 Si-전구체가 투입되지 않는 한편, RF 파워의 인가 없이 캐리어 가스, 희석 가스 및 반응물 가스가 반응 공간으로 연속적으로 투입되고, 이에 따라 기판의 표면으로부터 비-화학흡착된 에천트 가스 및 여분의 가스를 제거하는 "퍼지"; RF 파워가 반응 공간으로 인가되는 한편, Si-전구체의 투입 없이 캐리어 가스, 희석 가스 및 반응물 가스가 반응 공간으로 연속적으로 투입되며, 이에 따라 여기된 상태에서의 반응 가스와의 플라즈마 반응을 통해 유전층을 퇴적하는 "RF"; 및 반응 공간으로 Si-전구체의 투입이 없고 RF 파워의 인가가 없이 반응 공간으로 캐리어 가스, 희석 가스 및 반응물 가스가 연속적으로 투입되고, 이에 따라 기판의 표면으로부터 부산물들 및 여분의 가스를 제거하는 "퍼지"를 포함한다. 캐리어 가스는 반응물 가스에 의해 구성될 수 있다. 그 내부로 Si-전구체가 간헐적으로 또는 펄스들로 주입되는 일정한 흐름과 같이 반응 공간 내로 들어가는 캐리어 가스의 연속적인 흐름에 의해, 퍼지 단계는 층의 표면으로부터 여분의 가스와 부산물을 빠르게 제거하도록 효과적으로 수행될 수 있고, 이에 따라 효율적으로 다수의 ALD 사이클들이 연속된다.
[41] 불활성 가스의 반응성 종들이 리모트 플라즈마 유닛을 사용하여 생성될 때, 도 2에 도시된 시퀀스에서의 "RF"는 리모트 플라즈마 유닛으로부터의 불활성 가스 래디칼들의 도입에 의해 대체된다.
[42] 도 3에 도시된 시퀀스에서, PEALD 사이클들 이후에, PEALE 사이클이 동일한 반응 챔버 내에서 시작된다. 이러한 시퀀스에서, PEALE의 일 사이클은: 반응 공간으로 RF 파워의 인가 없이 에천트 전구체가 반응 공간으로 투입되고, 또한 PEALD 사이클에서 사용된 캐리어 가스 및 희석 가스가 반응 공간으로 연속적으로 투입되는 한편 PEALD 사이클에서 사용된 반응물 가스가 반응 공간으로 투입되지 않아, 자기-제한적 흡착을 통해 기판의 표면 상에 에천트 가스를 화학흡착하는 "에천트-투입"; 반응 공간으로 에천트 전구체가 투입되지 않는 한편, RF 파워의 인가 없이 캐리어 가스 및 희석 가스가 반응 공간으로 연속적으로 투입되고, 이에 따라 기판의 표면으로부터 비-화학흡착된 에천트 전구체 및 여분의 가스를 제거하는 "퍼지"; RF 파워가 반응 공간으로 인가되는 한편, 에천트 전구체의 투입 없이 캐리어 가스 및 희석 가스가 반응 공간으로 연속적으로 투입되며, 이에 따라 플라즈마 반응을 통해 그 상부에 에천트 전구체가 화학흡착되는 층을 식각하는 "RF"; 및 반응 공간으로 에천트 전구체의 투입이 없고 RF 파워의 인가가 없이 반응 공간으로 캐리어 가스 및 희석 가스가 연속적으로 투입되고, 이에 따라 기판의 표면으로부터 부산물들 및 여분의 가스를 제거하는 "퍼지"를 포함한다. 캐리어 가스 및/또는 희석 가스는 PEALE를 위한 반응물 가스로서 사용될 수 있다. 그 내부로 에천트 전구체가 간헐적으로 또는 펄스들로 주입되는 일정한 흐름과 같이 반응 공간 내로 들어가는 캐리어 가스 및 희석 가스의 연속적인 흐름에 의해, 퍼지 단계는 층의 표면으로부터 여분의 가스와 부산물을 빠르게 제거하도록 효과적으로 수행될 수 있고, 이에 따라 효율적으로 다수의 ALE 사이클들이 연속된다.
[43] 일부 실시예들에서, Si-전구체를 위한 캐리어 가스가 동일한 가스 인렛 포트를 통해 반응 챔버로 투입되고, PEALD 사이클 내에서 가스 소스로부터 Si-전구체의 저장소까지 유체적으로 연결되는 라인을 통해 흐르는 캐리어 가스는 PEALE 사이클 내에서 일정한 유속으로 저장소를 우회하고, 가스 인렛 포트를 통해 가스 챔버 내부로 들어간다. 희석 가스는 또한 PEALD 사이클들 및 PEALE 사이클들에 의해 구성되는 연속적 제조 공정을 통틀어 일정한 유속으로 투입될 수 있다. 따라서, 반응 챔버 내에서 PEALD 사이클이 PEALE 사이클로 변화할 때 반응 챔버 내의 압력 변동이 효과적으로 방지될 수 있다.
[44] 일부 실시예들에서, 아래의 표 2에 도시된 조건들 하에서 PEALD가 수행될 수 있다.
[45] 표 2 (수치들은 대략의 값임)
PEALD를 위한 조건들 | |
기판 온도 | PEALE에서와 동일 |
압력 | PEALE에서와 동일 (일반적으로는 400 Pa) |
불활성 가스(캐리어 가스 및/또는 희석 가스로서) | PEALE에서와 동일 |
캐리어 가스의 유속 (연속적) | PEALE에서와 동일 |
희석 가스의 유속 (연속적) | PEALE에서와 동일 |
반응물 가스 | O2, CO2, N2O |
반응물 가스의 유속 (연속적) | 50 내지 3000 sccm (바람직하게는 100 내지 1000 sccm) |
전구체 가스 | 비스-디에틸-아미노-실레인(Bis-Diethyl-Amino-Silane), 트리스-디에틸-아미노-실레인(Tris-Diethyl-Amino-Silane) |
300-mm 웨이퍼를 위한 RF 파워 (13.56 MHz) | 25 내지 2000 W (바람직하게는 100 내지 500 W) |
"Si-투입"의 기간 | 0.1 내지 5 초 (바람직하게는 0.1 내지 1 초) |
"투입" 이후의 "퍼지"의 기간” | 0.2 내지 10 초 (바람직하게는 0.2 내지 1 초) |
"RF"의 기간 | 0.1 내지 10 초 (바람직하게는 0.5 내지 5 초) |
"RF" 이후의 "퍼지"의 기간 | 0.1 내지 10 초 (바람직하게는 0.2 내지 1 초) |
GPC (nm/사이클) | 상면 상에서 0.03 내지 0.2 (바람직하게는 0.08 내지 0.2) |
[46] 일반적으로, 식각될 유전막의 두께는 약 50 nm 내지 약 500 nm의 범위에 있다(요구되는 막 두께는 어플리케이션들 및 막의 목적 등에 따라 적절하게 생각되는 바와 같이 선택될 수 있다). 유전막은 이중-패터닝을 위하여 사용될 수 있다.
[47] 도 2 내에 개시되는 시퀀스에서, 전구체는 연속적으로 공급되는 캐리어 가스를 사용하여 펄스 내에서 공급된다. 이는 흐름-통과 스위칭(flow-pass switching, FPS) 시스템을 사용하여 달성될 수 있고, 캐리어 가스 라인이 전구체 저장소(보틀)를 구비하는 우회 라인을 사용하여 제공되고, 메인 라인 및 우회 라인이 스위치되고, 캐리어 가스만이 반응 챔버로 투입되도록 의도될 때 우회 라인이 폐쇄되는 반면, 캐리어 가스 및 전구체 가스 모두가 반응 챔버로 투입되도록 의도될 때 메인 라인이 폐쇄되고 캐리어 가스가 우회 라인을 통해 흐르고, 전구체 가스와 함께 상기 보틀로부터 밖으로 흐른다. 이러한 방식으로, 캐리어 가스가 반응 챔버 내부로 연속적으로 흐를 수 있고, 메인 라인과 우회 라인을 스위칭함에 의해 펄스들로 전구체 가스를 운반시킬 수 있다. 도 1b는 본 발명의 일 실시예에 따라 흐름-통과 스위칭(FPS) 시스템을 사용한 전구체 공급 시스템을 도시한다(검은 밸브들은 밸브들이 폐쇄된 것을 가리킨다). 도 1b의 (a)에 도시된 바와 같이, 전구체를 반응 챔버(도시되지 않음)로 투입할 때, Ar (또는 He)와 같은 제1, 캐리어 가스는 밸브들(b, c)을 구비하는 가스 라인을 통해 흐르고, 이후 보틀(저장소)(30)로 들어간다. 캐리어 가스는 보틀(30)로부터 밖으로 흐르는 한편 보틀(30) 내부에 증기압에 대응하는 양으로 전구체 가스를 운반하며, 밸브들(f, e)을 구비하는 가스 라인을 통해 흐르며, 이후 전구체와 함께 반응 챔버로 투입된다. 위에서, 밸브들(a, d)이 폐쇄된다. 도 1b의 (b)에 도시된 것과 같이, 캐리어 가스(불활성 가스)만을 반응 챔버로 투입할 때, 캐리어 가스는 보틀(30)을 우회하는 한편, 캐리어 가스는 밸브(a)를 구비하는 가스 라인을 통해 흐른다. 위에서, 밸브들(b, c, d, e, f)은 폐쇄된다.
[48] 전구체는 캐리어 가스의 도움으로 제공될 수 있다. ALD가 자기-제한적 흡착 반응 공정이며, 퇴적되는 전구체 분자들의 수는 반응성 표면 사이트들의 개수에 의해 결정되고, 포화 이후의 전구체 노출에 독립적이며, 전구체의 공급은 반응성 표면 사이트들이 사이클마다 포화되도록 된다. 퇴적을 위한 플라즈마는 인시추로, 예를 들어 ALD 사이클을 통틀어 연속적으로 흐르는 암모니아 가스 내에서 생성될 수 있다. 다른 실시예들에서, 상기 플라즈마는 원거리에서 생성되고, 반응 챔버로 제공될 수 있다.
[49] 위에서 언급된 바와 같이, 각각의 퇴적 사이클의 각각의 펄스 또는 상은 바람직하게는 자기-제한적이다. 여분의 반응물들이 각각의 상에서 침투 가능한 구조물 표면들을 포화시키도록 공급된다. 표면 포화는 반응물이 모든 가능한 반응성 사이트들(예를 들어 물리적 사이즈 또는 "입체 장해" 제약들이 가해지는)을 차지하는 것을 보장하며, 따라서 훌륭한 스텝 커버리지를 보장한다. 일부 실시예들에서, 완전한 포화가 달성되지 않고, 기판 표면 상에 모노레이어보다 작게 흡착하도록 하나 또는 그 이상의 반응물들의 펄스 시간은 감소될 수 있다.
[50] 공정 사이클은 예를 들어 도 1a에 도시된 장치를 포함하는 임의의 적합한 장치를 사용하여 수행될 수 있다. 도 1a는 본 발명의 일부 실시예들에서 사용 가능한, 요구되는 바와 같이 아래에 설명되는 시퀀스들을 수행하도록 프로그래밍된 컨트롤들과 결합한 PEALD 장치의 개략도이다. 이러한 도면에서, 평행한 한 쌍의 도전성 평판 전극들(4, 2)을 제공하고, 반응 챔버(3)의 내부(11)(반응 영역) 내에서 각각 마주 보게 하고, 일 측에 HRF 파워(20)(13.56MHz 또는 27 MHz)를 인가하고, 다른 측(12)을 전기적으로 접지시킴에 의해, 플라즈마가 상기 전극들 사이에서 여기된다. 온도 조절기는 하부 스테이지(2)(하부 전극) 내에 제공되고, 그 위에 놓여진 기판(1)의 온도가 주어진 온도에서 일정하게 유지된다. 상부 전극(4)은 또한 샤워 플레이트로서 기능하며, 반응물 가스(및 불활성 가스) 및 전구체 가스가 가스 라인(21) 및 가스 라인(22) 각각을 통해, 및 샤워 플레이트(4)를 통해 반응 챔버(3) 내부로 도입된다. 추가적으로, 반응 챔버(3) 내에서, 배기 라인(7)을 구비하는 원형 덕트(13)가 제공되고, 이를 통해 반응 챔버(3)의 내부(11) 내의 가스가 배기된다. 추가적으로, 희석 가스가 가스 라인(23)을 통해 반응 챔버(3) 내로 도입된다. 더욱이, 반응 챔버(3) 아래에 배치되는 전달 챔버(5)가 전달 챔버(5)의 내부(16)(전달 영역)를 통해 반응 챔버(3)의 내부(11) 내로 씰 가스를 도입하도록 씰 가스 라인(24)을 사용하여 제공되며, 여기서 반응 영역 및 전달 영역을 분리하기 위한 분리 플레이트(14)가 제공된다(웨이퍼가 전달 챔버(5) 내로 또는 이로부터 전달되는 게이트 밸브가 이러한 도면으로부터 생략된다). 전달 챔버는 또한 배기 라인(6)을 구비하여 제공된다. 일부 실시예들에서, 모든 단계들이 기판을 공기 또는 다른 산소-함유 대기에 노출하지 않고 연속적으로 수행될 수 있도록, 다수-성분 막의 퇴적 및 표면 처리가 동일한 반응 공간 내에서 수행된다. 일부 실시예들에서, 리모트 플라즈마 유닛은 가스를 여기하기 위하여 사용될 수 있다.
[51] 일부 실시예들에서, 도 1a에 도시된 장치에서, 도 1b에 도시된 불활성 가스의 흐름 및 전구체 가스의 흐름을 스위칭하는 시스템이(앞서 설명된) 반응 챔버의 압력을 실질적으로 동요시키지 않고 펄스 내에서 전구체 가스를 도입하도록 사용될 수 있다.
[52] 일부 실시예들에서, 듀얼 챔버 반응기(서로 인접하게 배치되는 웨이퍼들을 공정하기 위한 두 개의 섹션들 또는 칸들)이 사용될 수 있고, 반응물 가스 및 불활성 가스가 공유된 라인을 통해 공급될 수 있는 한편, 전구체 가스가 공유되지 않은 라인들을 통해 공급된다.
[53] 일부 실시예들에서, PEALE 사이클은 도 1a에 도시된 PEALD 사이클을 위한 것과 동일한 장치를 사용하여 수행될 수 있고, 여기서 에천트 전구체가 가스 라인(31)을 통해 반응 챔버(3)로 도입된다(또는 도 1b에 도시된 시스템을 사용하여 수행될 수 있다). 추가적으로, 애싱(ashing) 사이클이 또한 도 1a에 도시된 PEALD 사이클을 위한 것과 동일한 장치를 사용하여 수행될 수 있고, 여기서 가스 라인(32)을 통해 반응 챔버(3)로 산화 가스가 도입된다.
[54] 당업자는 상기 장치가, 다른 곳에서 설명되고 여기서 수행될 수 있는 퇴적 및 반응기 세정 공정들을 유발하도록 프로그래밍되거나 달리 구성되는 하나 또는 그 이상의 컨트롤러(들)(도시되지 않음)을 포함하는 것을 이해할 것이다. 컨트롤러(들)은, 당업자에 의해 이해될 것과도 같이, 다양한 파워 소스들, 가열 시스템들, 펌프들, 로봇들, 및 가스 흐름 컨트롤러들 또는 반응기의 밸브들과 통신된다.
[55] 본 발명은 아래의 실험예들을 참조하여 더 설명된다. 그러나, 실험예들은 본 발명을 한정하도록 의도되지 않는다. 조건들 및/또는 구조들이 특정되지 않는 실험예들에서, 당업자는 통상의 실험의 사실로서 본 개시의 관점에서, 이러한 조건들 및/또는 구조들을 즉각적으로 제공할 수 있다. 또한 특정한 실험예들 내에서 적용되는 수치들은 일부 실시예들에서 적어도 ±50%의 범위에 의해 변경될 수 있고, 수치들은 대략적인 값이다.
[56] 실험예들
[57] 실험예들 1 및 2와 비교예 1
[58] 실리콘 산화물 막이 300-mm 기판 상에 PEALD에 의해 형성되었다. 실험예 1 및 2와 비교예 1에서, PEALE가 도 1a 및 1b에 도시된 PEALE 장치를 사용하여 아래 표 3에 도시된 조건들 하에서 실리콘 산화물 막 상에 수행되었다. PEALE의 각각의 사이클 내에서 사용된 시퀀스가 도 2에 도시된다.
[59] 표 3 (수치들은 대략의 값임)
비교예 1 | 실험예 1 | 실험예 2 | ||
식각될 막(300-mm 웨이퍼) | PEALD SiO2 | |||
RF 파워 (W) | 100 | |||
RF 주파수 (MHz) | 13.56 | |||
에천트 | C2F6 | CF3CH2OH (F=3) |
(CF3CH2)2O (F=6) |
|
보틀 온도(℃) | 실온 | |||
캐리어 가스 | Ar | |||
캐리어 가스 흐름(slm) | 2.0 | |||
희석 가스 | Ar | |||
희석 가스 흐름(slm) | 0.5 | |||
압력(Pa) | 400 | |||
온도(℃) | 100 | |||
에천트 펄스 (초): 공급 시간 | 0.2, 1.0 (도 4a) |
0.1, 0.3 (도 4a) |
0.1, 0.3 (도 4a) |
|
에천트 펄스에 대한 퍼지 (초) | 10 | |||
RF 파워 펄스 (초) | 5 | |||
RF 파워 펄스에 대한 퍼지 (초) | 0.1 | |||
사이클당 식각 속도 (nm/사이클) | 도 4a 참조 | 도 4a 참조 | 도 4a 참조 | |
사이클 횟수 | 200 |
[60] 실험예들 1 및 2와 비교예 1에서, 사이클당 식각 속도(etching rate per cycle, EPC)는 에천트 가스의 투입 시간(공급 시간)이 변경될 때 결정되었다. 결과들은 도 4a에 도시된다. 도 4a는 실험예 1("실험예 1 (F=3)"), 실험예 2 ("실험예 2 (F=6)") 및 비교예 1 ("비교예 1")에 따른 사이클당 식각 속도(EPC, nm/사이클)와 사이클당 에천트 가스 투입 시간(초) 사이의 관계를 나타내는 그래프이다.
[61] 도 4a는 흡착이 빠르게 달성되었고, 그 이후에 플래토(plateau)에 도달하였으므로(포화 지점에 도달하며, 즉 자기-제한적 흡착) CF3CH2OH (실험예 1) 및 (CF3CH2)2O (실험예 2) 각각이 기판 표면 상에 화학흡착되었음을 가리킨다. 또한 실험예 1에서의 CF3CH2OH (F=3) 및 비교예 1에서의 C2F6와 비교할 때, 실험예 2에서 (CF3CH2)2O (F=6)의 사용이 EPC를 현저하게 증가시켰다. 도 4a는 또한 흡착 공정이 극도로 느렸기 때문에 기판의 표면 상에 C2F6가 화학흡착되지 않았음을 가리킨다. 도 4a에서, C2F6의 흡착은 플래토에 도달한 것으로 보였다. 그러나, EPC가 플래토에서도 매우 낮았기 때문에, 표면은 C2F6 분자들로 포화되지 않았을 것이다. 또한 도 4b에 도시된 것과 같이, (도 4b는 비교예들의 다른 세트들에 따라 에천트 가스(C2F6)의 유속을 변화시킬 때 사이클당 식각 속도(EPC, nm/사이클)와 사이클당 에천트 가스 투입 시간(초) 사이의 관계를 나타내는 참조 그래프이다), C2F6 가스가 에천트 가스로서 사용되었을 때, 플래토에서의 EPC 조차도 C2F6의 유속에 의존하여 달라졌으며, 이는 식각이 흡착된 C2F6 분자들에 의해 수행되지 않았으며 반응 챔버의 기체 상태로 잔존하는 잔류 C2F6 분자들에 의해 수행되었음을 가리킨다.
[62] 위에서 논의된 것과 같이, 에천트 가스의 투입 시간이 실험예 1 (F=3) 및 실험예 2(F=6)을 위하여 0.1초였고, EPC는 각각 대략 0.04 nm/사이클 및 대략 0.09 nm/사이클이었으며, 즉 가스 분자들 내의 플루오르 원자들(F)의 수가 증가될 때 EPC가 증가되었다. 분자들 내에서의 더 높은 개수의 플루오르 원자들을 갖는 에천트 가스를 사용함에 의해, EPC는 증가될 수 있다.
[63] 실험예 3 및 비교예 2
[64] 300-mm 기판이 약 2의 종횡비와 약 30 nm의 개구부를 갖는 패턴된 표면을 가지며, 에천트 가스의 투입 시간이 실험예 3을 위하여 0.1초이고 비교예 2를 위하여 0.2초였던 점을 제외하면, 실험예 3 및 비교예 2에서의 ALE 공정이 각각 위의 실험예 1 및 비교예 1에 따라 수행되었다. 결과들은 아래의 표 4 및 도 5a 내지 도 5c에 도시된다. EPC는 실험예 3에서 대략 0.04 nm/사이클이었고, 비교예 2를 위하여 대략 0.04 nm/사이클이었다.
[65] 표 4(수치들은 대략의 값임)
초기 | PEALE (비교예 2) |
PEALE (실험예 3) |
|
상부 [nm] | 21.5 | 10.7 (-10.8) | 15.4 (-6.1) |
측부 [nm] | 21.0 | 17.5 (-3.5) | 18.6 (-2.4) |
바닥부 [nm] | 22.0 | 11.4 (-10.6) | 19.0 (-3.0) |
콘포말리티 % [S/T] | 98% | 164% | 120% |
콘포말리티 % [B/T] | 95% | 154% | 94% |
[66] 표 4에서, 괄호 안의 수치들은 초기 두께들과 비교한 두께 감소를 나타낸다. 도 5a, 도 5b 및 도 5c는 실리콘 산화물 막들의 단면도들의 주사 전자 현미경(Scanning Electron Microscope, SEM) 사진들이며, 도 5a는 PEALE 사이클들 이전의 실리콘 산화물 막을 나타내며, 도 5b는 C2F6를 사용한 PEALE 사이클들 이후의 실리콘 산화물 막을 나타내며(비교예 2), 도 5c는 2,2,2-트리플루오로에탄올(2,2,2-Trifluoroethanol, CF3CH2OH)를 사용한 PEALE 사이클들 이후의 실리콘 산화물 막을 나타낸다(실험예 3). 표 4 및 도 5a에 도시된 것과 같이, PEALE 사이클들 이전에, 약 22 nm의 두께를 갖는 SiO 막(52a)이 Si 기판(51) 상에 퇴적되었고, 초기 막의 콘포말리티(평평한 면 상의 두께에 대한 측벽에서의 두께의 비율)은 상부 막 두께에 대하여 약 98%였고, 바닥부 막 두께에 대하여 약 95%였다. 비교예 2에서, 표 4 및 도 5b에 도시된 것과 같이, PEALE 사이클들 이후의 막(52b)에서 상면(블랭킷 표면) 상에 퇴적된 막의 부분과 바닥면 상에 퇴적된 막의 부분이 측벽들 상에 퇴적된 막의 부분보다 더 많이 식각되었고, 식각된 막의 콘포말리티는 상부 막 두께에 대하여 약 164%였고, 바닥부 막 두께에 대하여 약 154%였다. PEALE 사이클들은 고도로 방향성을 가졌고, 이방성(anisotropic) 식각을 수행하였다. 실험예 3에서, 표 4 및 도 5c에 도시된 것과 같이, PEALE 사이클들 이후의 막(52c)에서 상부 표면(블랭킷 표면) 상에 퇴적된 막의 부분, 바닥부 표면 상에 퇴적된 막의 부분 및 측벽들 상에 퇴적된 막의 부분은 실질적으로 동일하게 식각되었고, 식각된 막의 콘포말리티는 상부 막 두께에 대하여 약 120%였고, 바닥부 막 두께에 대하여 약 94%였다. 2,2,2-트리플루오로에탈올이 화학흡착을 통해 표면 상에 균일하게 흡수될 수 있었기 때문에, 2,2,2-트리플루오로에탈올을 사용한 PEALE 사이클들은 방향성이 아니었고, 오히려 등방성 식각을 수행하였다. 일반적으로, 기능기-함유 에천트 가스를 사용한 PEALE 사이클들은 약 80% 내지 약 120%의 콘포말리티에서 등방성 식각을 수행할 수 있고, 이는 PEALD 사이클들에 의해 얻어지는 것과 실질적으로 동일하다.
[67] 실험예 4 및 비교예 3
[68] 에천트 가스의 투입 시간이 실험예 4를 위하여 0.1초이고 비교예 3을 위하여 0.2초였던 점을 제외하면, 실험예 4 및 비교예 3에서의 ALE 공정이 각각 위의 실험예 1(CF3CH2OH) 및 비교예 1(C2F6)에 따라 수행되었다. 결과들은 아래의 표 5 및 도 6a 및 도 6b에 도시된다. 도 6a는 비교예 3에 따른 막의 2차원 컬러 맵 분석에 의한 박막 식각된 두께 프로파일 측정의 컬러 이미지들을 나타낸다. 도 6b는 실험예 4에 따른 막의 2차원 컬러 맵 분석에 의한 박막 식각된 두께 프로파일 측정의 컬러 이미지들을 나타낸다. 도면들에서, 0(청색)으로부터 1(적색)까지의 컬러 치수 막대는 막의 상대적인 두께를 가리킨다.
[69] 표 5 (수치들은 대략의 값임)
PEALE (비교예 3) |
PEALE (실험예 4) |
|
면내 불균일성 1σ % | 18% | < 10% |
[70] 표 5, 도 6a 및 도 6b에 도시된 것과 같이, 2,2,2-트리플루오로에탄올이 실험예 4에서 에천트 가스로서 사용되었을 때, 비교예 3에서의 C2F6와 비교할 때 식각이 균일하게 수행되었고 식각의 면내 균일성이 매우 높았다. 도 6b에서, 도면 내에서 중앙부와 바닥부에 가까운 부분이 특이성을 나타낸다. 이는 2,2,2-트리플루오로에탄올의 사용에 기인한 것이 아니고, 반응 챔버 내부의 불균일한 플라즈마 분배에 기인한다.
[71] 본 발명의 사상을 벗어나지 않고 다수의 다양한 변경들이 만들어질 수 있음이 당업자들에게 이해될 것이다. 그러므로 본 발명의 형태들이 오직 도시적인 것이며 본 발명의 범위를 한정하도록 의도되지 않음이 명백히 이해되어야 한다.
Claims (14)
- 적어도 하나의 식각 사이클을 포함하는 원자층 식각(atomic layer etching, ALE) 공정에 의해 반응 공간 내에 놓여진 기판 상의 층을 식각하는 방법으로서, 일 식각 사이클은,
상기 반응 공간 내에 불활성 가스를 연속적으로 제공하는 단계;
상기 기판의 표면 상에 비여기된 상태의 에천트 가스가 자기-제한적 방식으로 화학흡착하도록 상기 반응 공간 내에 상기 에천트 가스의 펄스를 제공하는 단계로서, 상기 에천트 가스는 극성을 갖는 기능기(functional group)를 함유하는 플루오로카본(fluorocarbon) 가스이며, 상기 기판의 상기 표면은 산화물 무기물 또는 질화물 무기물에 의해 구성되는, 상기 에천트 가스의 펄스 제공 단계; 및
상기 기판의 상기 에천트 가스-화학흡착된 표면을 반응성 종과 접촉시켜 상기 기판 상의 상기 층의 표면이 식각되도록 상기 반응 공간 내에 불활성 가스의 상기 반응성 종의 펄스를 제공하는 단계;를 포함하는 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 에천트 가스 내에 함유된 상기 기능기는 히드록실기(hydroxyl group), 아미노기(amino group), 에터기(ether group), 케톤기(ketone group) 및 카르복실기(carboxyl group)로 구성된 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 2에 있어서,
상기 에천트 가스는 퍼플루오로카본(perfluorocarbon) 가스인 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 3에 있어서,
상기 에천트 가스는 CF3ROH, C3F7ROH, C3F7RNH2, 및/또는 (CF3R)2O 이고, R은 1 내지 4개의 카본 원자들을 갖는 알킬렌기(alkylene group)를 대표하는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 불활성 가스의 상기 반응성 종을 제공하는 동안, 상기 반응 공간 내에 O2, H2, 또는 N2의 반응성 종들이 존재하지 않는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 불활성 가스의 상기 반응성 종의 상기 펄스는, 상기 반응 공간 내에 배치되는 전극들 사이에 RF 파워 방전의 펄스를 인가함에 의해 제공되고, 상기 전극들 사이에 상기 기판이 놓여지는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 기판의 상기 표면을 구성하는 상기 산화물 또는 질화물 무기물은 SiO2, SiON, SiN, TiO, TiON, 및 TiN 으로 구성되는 군으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 반응 공간 내에 연속적으로 제공되는 상기 불활성 가스가 상기 에천트 가스를 위한 캐리어 가스로서 제공되는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 ALE 공정 이전에, 원자층 퇴적(atomic layer deposition, ALD)에 의해 상기 반응 공간 내에서 기판 상에 막을 퇴적하는 단계를 더 포함하며, 상기 기판 상의 상기 막은 상기 ALE 공정이 가해지는 상기 기판의 상기 표면을 구성하고, 상기 ALD 공정 및 상기 ALE 공정은 상기 반응 공간 내에서 연속적으로 수행되는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 9에 있어서,
상기 반응 공간은 상기 ALD 공정 및 상기 ALE 공정을 통틀어 일정한 압력에서 조절되는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 반응 공간으로부터 여분의 에천트 가스를 제거하도록 상기 에천트 가스의 상기 펄스와 상기 불활성 가스의 상기 반응성 종의 상기 펄스 사이에 퍼지 기간이 취해지고, 상기 반응 공간으로부터 부산물들을 제거하도록 상기 불활성 가스의 상기 반응성 종의 상기 펄스 이후에 퍼지 기간이 취해지는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 ALE 공정을 통틀어 에천트 가스로서 상기 에천트 가스 이외의 다른 가스가 흐르지 않는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 기판의 상기 층은 리세스 패턴(recess pattern)을 포함하는 것을 특징으로 하는 방법. - 청구항 1에 있어서,
상기 기판의 상기 식각된 층은 상기 ALE 공정이 완료될 때 80% 내지 120%의 콘포말리티를 갖는 것을 특징으로 하는 방법.
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