JP4972284B2 - オレフィン重合のための複数触媒系及びそれらから生成されたポリマー - Google Patents
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Description
本出願は、2002年10月15日に出願された仮出願USSN60/418,482、タイトル“オレフィン重合のための複数触媒系及びそれらから生成されたポリマー”を基礎とする優先権主張出願である。また、本出願は2003年4月4日に出願されたUSSN60/460,714、タイトル“ポリオレフィン接着組成物及びそれらから作られた物品”を基礎とする優先権主張出願である。
本発明は複数の触媒を用いてオレフィンを重合する方法及びそれらから生成されるポリマーに関するものである。特に、本発明はポリオレフィン接着剤を生成する方法及び生成される接着剤に関するものである。
接着などいくつかの用途に関して、個々のポリマーは必要な性質を組み合わせて有していない。特定の性質を有する個々のポリオレフィンは個々の成分の優れた点の組み合わせを期待して一緒にブレンドされることが多い。通常、結果として個々の樹脂の個々の特性を平均したブレンドが得られる。例えば、欧州特許0 527 589号は柔軟性のある、低分子量アモルファスポリプリピレンと高分子量アイソタクチックポリプロピレンのブレンドを開示しており、均衡のとれた機械強度及び柔軟性を有する組成物を得ている。これらの組成物はアイソタクチックポリプロピレン単独の組成物と比較して柔軟性に優れているが、依然としてその他の物理的特性に欠ける。物理的ブレンドは混和が不十分であるという問題も有する。適合性に関して成分を選択しなければ、相分離の可能性、または小さい成分の表面移動の可能性がある。反応器ブレンド(緊密ブレンドともいう:同じ反応器または一連の反応器内で作られた2以上のポリマーを含む組成物)はこれらの問題を扱うためによく用いられるが、触媒系は同じ環境下で作用し、種々の問題を有するポリマーを生成する。
1. DeSouzaとCasagrandeは、 2001年、“Recent Advances in Olefin Polymerization Using Binary Catalyst Systems(2成分系触媒を用いるオレフィン重合における最近の進展),Macromol.Rapid Commun.2001,22,No.16(第1293〜1301頁)”において2成分系触媒の問題を扱っている。 1299頁では、“ネバネバした”生成物を生じるプロピレン系について報告している。
1) 欧州特許:EP0 619 325B1、EP 719 802B1;
2)米国特許/公報:6,207,606、6,258,903;6,271,323; 6,340,703、6,297,301、US2001/0007896Al、6,184,327、6,225,432、6,342,574、6,147,180、6,114,457、6,143,846、5,998,547;5,696,045、5,350,817、US6,569,965、
3)PCT公報: WO00/37514、 WO01/81493、WO98/49229、WO98/32784;及びWO01/09200、
4)“Metallocene−Based Branch−Block thermoplastic Elastomers,(メタロセンベースの分岐−ブロック熱可塑性エラストマー)”Markel,et al.Macromolecules 2000,Volume 33,No.23.第8541−8548頁。
本発明は1以上のC3〜C40オレフィン、任意で1以上のジオレフィン、及び15モル%以下のエチレンを含むポリマーに関し、ここでポリマーは以下の通りである:
a)点剥離(Dot T−Peel)が1ニュートン以上;及び
b)ポリマーのMzで測定して分岐指数(g’)が0.95以下;
c)Mwが100,000以下。
a)クラフト紙上の点剥離が1ニュートン以上;
b)ポリマーのMzで測定して分岐指数(g’)が0.95以下;
c)Mwが10,000〜100,000;及び
d)融解熱が1〜70J/g。
a)クラフト紙上の点剥離が1ニュートン以上;
b)ポリマーのMzで測定して分岐指数(g’)が0.98以下;
c)Mwが10,000〜60,000;
d)融解熱が1〜50J/g。
a)炭素13NMRにより測定して、アイソタクチック・ランレングス(連続長)が1〜30(アイソタクチック・ランレングス“IRL”はmmmm5連子の割合を0.5×mmmr5連子の割合で除したものとして定義される)、好ましくは3〜25、より好ましくは4〜20、
b)r2連子の割合が炭素13NMRにより測定して、20%以上、好ましくは20〜70%、及び
c)融解熱が70J/g以下、好ましくは60J/g、より好ましくは1〜55J/g、より好ましくは4〜50J/g。
1)選択重合条件下でMwが100,000以下及び結晶化度が5%以下のポリマーを生成できる第1の触媒成分を選択する工程;
2)選択重合条件下でMwが100,000以下及び結晶化度が20%以上のポリマーを生成できる第2の触媒成分を選択する工程;
3)反応領域中、選択重合条件下で1以上の活性化剤の存在下、触媒成分と1以上のC3〜C40オレフィンを接触させる工程;
4)ポリマーを得る工程。
1)選択重合条件下でMwが100,000以下及び結晶化度が5%以下のポリマーを生成できる第1の触媒成分を選択する工程;
2)選択重合条件下でMwが100,000以下及び結晶化度が20%以上のポリマーを生成できる第2の触媒成分を選択する工程;
3)1以上の活性化剤の存在下、触媒成分と1以上のC3〜C40オレフィン及び任意で1以上のジオレフィンとを接触させる工程;
4)温度が100℃以上;
5)滞留時間が120分以下;
6)第1の触媒と第2の触媒の比率が1:1〜50:1;
7)触媒成分の活性が少なくとも、触媒成分(グラム)当たりポリマーが100キログラムであり;及び少なくとも20%のオレフィンがポリマーに変換される。
本発明及びその請求の範囲の目的において、及び参照の容易のため、ポリマーがオレフィンを含むものとして言及される場合、ポリマー中に存在するオレフィンはオレフィンの重合形である。
a)点剥離(Dot T−Peel)が1ニュートン〜10,000ニュートン;及び
b)Mz/Mnが2〜200;及び/または
c)以下の表Cに従って、MwがX及びg’がY(ポリマーのMzで測定):
a)ピーク融点が60〜190℃、または60〜150℃、または80℃〜130℃;及び/または
b)粘度が8,000mPa・秒または190℃でそれ以下(ASTM D3236、190℃で測定);または5,000以下、または4,000以下、または3,000以下、または1,500以下、または250〜6,000mPa・秒、または500〜5500mPa・秒、または500〜3000mPa・秒、または500〜1500mPa・秒、または粘度が8000mPa・秒または160℃ではそれ以下(ASTM D3236、160℃で測定);または7000以下、または6000以下、または5000以下、または4000以下、または3000以下、または1500以下、または250〜6000mPa・秒、または500〜5500mPa・秒、または500〜3000mPa・秒、または500〜1500mPa・秒;及び/または
c)Hf(融解熱)が70J/g以下、または60J/g以下、または50J/g以下、または40J/g以下、または30J/g以下、または20J/g以下、及び0より大きく、または1J/gより大きく、または10J/gより大きく、または20〜50J/g;及び/または
d)ショアA硬度(ASTM2240により測定)が90以下、または80以下、または70以下、または60以下、または50以下、または40以下;及び/または
e)断界面破壊温度(SAFT−ASTM4498により測定)が40〜150℃、または60〜130℃、または65〜110℃、または70〜80℃;及び/または
f)点剥離(Dot T−Peel)が1ニュートン〜10,000ニュートン、または3〜4000ニュートン、または5〜3000ニュートン、または10〜2000ニュートン、または15〜1000ニュートン;及び/または
g)時間設定が数日〜0.1秒、または60秒以下、または30秒以下、または20秒以下、または15秒以下、または10秒以下、または5秒以下、または4秒以下、または3秒以下、または2秒以上または以下、または1秒以下;及び/または
h)Mw/Mnが1〜75、または2〜60、または2〜75、または2〜50、または3〜20;及び/または
i)Mzが1,000,000以下、好ましくは15,000〜500,000.または20,000〜400,000、または25,000〜350,000。
1.Mwが30,000以下、ピーク融点が60〜190℃、融解熱が1〜70J/g、ポリマーのMzで測定して分岐指数(g’)が0.90以下;及び溶融粘度が190℃で8000mPa・秒以下;または
2.Mzが20,000〜50,000及びSAFTが60〜150℃;または
3.Mz/Mnが2〜200及びセット時間が2秒以下;または
4.Hf(融解熱)が20〜50J/g、Mzが20,000〜500,000、及びショア硬度が50以下;または
5.Mw/Mnが1〜50以上、粘度が190℃で5000mPa・秒以下;または
6.Mwが50,000以下、ピーク融点が60〜190℃、融解熱が2〜7J/g、ポリマーのMzで測定して分岐指数(g’)が0.70以下、及び溶融粘度が190℃で8000mPa・秒以下。
好ましい実施態様において、ポリマーはオレフィンホモポリマーまたはコポリマーを含み、1以上のC3〜C40αオレフィンを含む。他の好ましい実施態様において、オレフィンポリマーはさらに1以上のジオレフィンコモノマーを含み、好ましくは1以上のC4〜C40ジオレフィンを含む。
本発明はさらに上述のオレフィンポリマーを生成する方法に関し、以下を含む:
1)Mwが100,000以下及び融解熱が10J/g以下のポリマーを生成できる第1の触媒成分を選択する工程;
2)Mwが100,000以下及び結晶化度が20%以上のポリマーを生成できる第2の触媒成分を選択する工程;
3)反応領域中、1以上の活性化剤の存在下、触媒成分と1以上のオレフィンを接触させる工程。
1)Mwが100,000以下及び融解熱が10J/g以下のポリマーを生成できる第1の触媒成分を選択する工程;
2)Mwが100,000以下及び結晶化度が20%以上のポリマーを生成できる第2の触媒成分を選択する工程;
3)反応領域中、1以上の活性化剤の存在下、触媒成分と1以上のオレフィン及び1以上のジエンを接触させる工程
本発明はさらに上述のオレフィンポリマーを生成する方法に関し、以下を含む:
1)Mwが100,000以下及び融解熱が70J/g以下のポリマーを生成でき、反応性末端を有するマクロモノマーの重合が可能な第1の触媒成分を選択する工程;
2)反応性末端を有し、Mwが100,000以下及び結晶化度が30%以上のマクロモノマーを生成できる第2の触媒成分を選択する工程;
3)反応領域中、1以上の活性化剤の存在下、触媒成分と1以上のオレフィン及び任意でジオレフィンを接触させる工程
本発明はさらに上述のオレフィンポリマーを生成する方法に関し、以下を含む:
1)Mwが30,000以下及び融解熱が10J/g以下のポリマーを生成でき、反応性末端を有するマクロモノマーの重合が可能な第1の触媒成分を選択する工程;
2)反応性末端を有し、Mwが30,000以下及び結晶化度が20%以上のマクロモノマーを生成できる第2の触媒成分を選択する工程;
3)反応領域中、1以上の活性化剤の存在下、触媒成分とプロピレン及び任意でその他のオレフィンを接触させる工程
他の好ましい実施態様において、本発明は分岐オレフィンポリマーを生成する連続方法に関し、以下を含む:
1)選択重合条件下でMwが100,000以下、好ましくは80,000以下、好ましくは60,000以下、及び結晶化度が5%以下、好ましくは3%以下、より好ましくは2%以下のポリマーを生成できる第1の触媒成分を選択する工程;
2)選択重合条件下でMwが100,000以下、好ましくは80,000以下、好ましくは60,000以下、及び結晶化度が20%以上、好ましくは30%以上、より好ましくは40%以上のポリマーを生成できる第2の触媒成分を選択する工程;
3)選択重合条件下、触媒成分を1以上の活性化剤の存在下で、1以上のC3〜C40オレフィン、好ましくは1以上のC3〜C12オレフィン、好ましくはC3及び1以上のエチレン及び/またはC4〜C20コモノマー、及び任意で1以上のジオレフィン、好ましくはC4〜C20ジエンと接触させる工程;
4)温度が、70℃以上、好ましくは100℃以上、好ましくは105℃以上、より好ましくは110℃以上、より好ましくは115℃以上;
5)滞留時間が120分以下、好ましくは60分以下、好ましくは50分以下、好ましくは40分以下、好ましくは30分以下、好ましくは25分以下、好ましくは20分以下、好ましくは15分以下、好ましくは10分以下、好ましくは5分以下、好ましくは3分以下、または滞留時間が60〜120分;
6)第1の触媒と第2の触媒の比率が1:1〜50:1、好ましくは1:1〜20:1、より好ましくは1:1〜10:1;
7)触媒成分の活性が、触媒成分グラム当たりポリマーが少なくとも3キログラム、好ましくは少なくとも50キログラム、より好ましくは少なくとも100キログラム、より好ましくは少なくとも200キログラム、より好ましくは少なくとも300キログラム、より好ましくは少なくとも400キログラム、より好ましくは少なくとも500キログラムであり;及び少なくとも80%、好ましくは少なくとも85%、より好ましくは少なくとも90%、より好ましくは少なくとも95%のオレフィンがポリマーに変換される。
1)高濃度のセミ−結晶性ビニル末端マクロモノマー生成触媒、及び/または
2)Al/金属比の調節;及び/または
3)高動作温度;及び/または
4)マクロモノマーの組み込みに高い親和性を有する触媒構造;及び/または
5)比較的長い滞留時間;及び/または
6)高モノマー変換率(モノマー不足状態はマクロモノマーの挿入を促進する);及び/または
7)ビニル末端マクロモノマー集団を促進するための重合調整剤(ジエン)の添加。
所望のポリマー種を生成できるいずれの触媒化合物も本発明の実施に使用できる。本明細書の記載において、遷移金属化合物は触媒前駆体、プレ触媒化合物または触媒化合物として記載でき、これらの語は交換可能に用いられる。触媒系は触媒前駆体及び活性化剤の組み合わせである。
所望のポリマー種を生成できるいずれのプレ触媒化合物(触媒前駆体化合物)も本発明の実施に使用できる。本発明の方法において利用できるプレ触媒化合物はメタロセン遷移金属化合物(金属原子当たり、1、2、または3のシクロペンタジエニル配位子を含む)、非メタロセン初期遷移金属化合物(アミド及び/またはフェノキシド型配位子有するものを含む)、非メタロセン後期遷移金属化合物(ジイミンまたはジイミンピリジル配位子を有するものを含む)及びその他の遷移金属化合物を含む。
LALBMQ* n (1)
ここで、Mは元素周期表からの金属原子であり、元素周期表の第3〜12族またはランタニドまたはアクチニドであり、好ましくは、Mは第4、5または6族遷移金属、より好ましくはMは第4族の遷移金属、さらに好ましくは、Mはジルコニウム、ハフニウムまたはチタニウムである。バルク配位子、LA及びLB、は開放、非環式、または融合環、または環系であり、及び任意の補助配位子系であり、非置換または置換、シクロペンタジエニル配位子またはシクロペンタジエニル型配位子、ヘテロ原子置換及び/またはヘテロ原子含有シクロペンタジエニル型配位子などがある。バルク配位子の非限定的な例としては、シクロペンタジエニル配位子、シクロペンタフェナントレニル配位子、インデニル配位子、ベンズインデニル配位子、フロオレニル配位子、ジベンゾ[b,h]フロオレニル配位子、ベンゾ[b]フロオレニル配位子、シクロオクタテトラエン;ジル配位子、シクロペンタシクロドデセン配位子、アゼニル配位子、アズレニル配位子、ペンタレン配位子、ホスホイル配位子、ホスフィンイミド(WO99/40125)、ピロリル配位子、ピロゾリル配位子、カルバゾリル配位子、ボラートベンゼン配位子、それらの水素添加物、例えばテトラヒドロインデニル配位子などを含む。いくつかの実施態様において、LA及びLBはMにπ結合できるその他の配位子構造であってもよい。さらに他の実施態様において、LA及びLBの原子分子量(MW)は60a.m.u.を超え、好ましくは65a.m.u.より大きい。他の実施態様において、LA及びLBは1以上のヘテロ原子を含み、例えば、窒素、ケイ素、ホウ素、ゲルマニウム、硫黄及びリンを炭素原子と組み合わせて開放、非環式、または好ましくは融合環、または環系を形成するために含み、例えば、ヘテロ−シクロペンタジエニル補助配位子である。その他のLA及びLBバルク配位子は限定されないが、バルクアミド、ホスフィド、アルコキシド、アリールオキシド、イミド、カルボリド(carbolides)、ボロリド(borollides)、ポルフィリン、フタロシアニン、コリン及びその他のポリアゾマクロサイクル(polyazomacrocycles)を含む。独立して、各LA及びLBは、Mに結合する同じまたは異なる種類のバルク配位子であってもよい。式1の1の実施態様において、LA及びLBのいずれか1つのみが存在する。
LAA*LBMQ* n (2)
式2の化合物は架橋、バルク配位子メタロセン触媒化合物として公知である。LA、LB、M、Q*及びnは上に定義した通りである。架橋基A*の非限定的な例としては、少なくとも1の第13〜16原子を含む架橋基を含み、二価成分として呼ぶこと多く、例えば、限定されないが、少なくとも1の炭素、酸素、窒素、ケイ素、アルミニウム、ホウ素、ゲルマニウム及び錫原子またはそれらの組み合わせである。好ましくは架橋基A*は炭素、ケイ素またはゲルマニウム原子を含み、最も好ましくはA*は少なくとも1のケイ素原子または少なくとも1の炭素原子を含む。架橋基A*はまた、上述の置換基R*を含み、ハロゲン及び鉄を含む。架橋基A*の非限定的な例としては、R’2C、R’2CCR’ 2、R’2Si、R’2SiCR’ 2、R’2SiSiR’ 2R’2Ge、R’P、R’N、R’Bにより表され、ここでR’は独立して、ヒドリド、ヒドロカルビル、置換ヒドロカルビル、ハロカルビル、置換ハロカルビル、ヒドロカルビル−置換有機メタロイド、ハロカルビル−置換有機メタロイド、2置換ホウ素、2置換 プニクトゲン、置換カルコゲン、またはハロゲンであるラジカル基であり、または2以上のR’は環または環系を形成するために結合できる。1の実施態様において、式2の架橋、バルク配位子メタロセン触媒化合物は2以上の架橋基A*を有する(欧州特許664 301B1)。他の実施態様において、バルク配位子メタロセン触媒化合物は式1及び2のバルク配位子LA及びLBのR*置換基が、各バルク配位子上で同じまたは異なる数の置換基で置換されている化合物である。他の実施態様において、式1及び2のバルク配位子LA及びLBはお互い異なる。
LCA*J*MQ* n (3)
ここで、
Mは、元素の周期表の第3〜16族金属原子またはアクチニド及びランタニドのグループから選択される金属、好ましくはMは第3〜12族の遷移金属であり、より好ましくは第4、5または6族遷移金属、及び最も好ましくはMは、任意の酸化状態の第4族遷移金属、特にチタニウムであり;LCはMに結合した飽和また不飽和バルク配位子;J*はMに結合しており;A*はJ*及びLCに結合しており;J*はヘテロ原子補助配位子;及びA*は架橋基;Q*は一価アニオン性配位子;及びnは0、1または2の整数である。上記式3において、LC、A*及びJ*は融合環系を形成する。他の実施態様において、式3のLCはLAに関して上に定義する通りである。式3のA*、M、及びQ*は式1で上に定義する通りである。式3において、J*は配位子を含むヘテロ原子であり、J*は元素周期表の第15族の配位数3の元素、または第16族の配位数2の元素である。好ましくは、J*は窒素、リン、酸素または硫黄原子を含み、窒素が最も好ましい。本発明の実施態様において、バルク配位子メタロセン触媒化合物は複素環配位子錯体であり、バルク配位子、環または環系は1以上のヘテロ原子またはそれらの組み合わせを含む。ヘテロ原子の非限定的な例としては、第13〜16族元素、好ましくは窒素、ホウ素、硫黄、酸素、アルミニウム、ケイ素、リン及び錫を含む。これらのバルク配位子メタロセン触媒化合物の例は、WO96/33202号、WO96/34021号、WO97/17379号及びWO98/22486号及び欧州特許A1−0 874 005号及び米国特許第5,637,660号、5,539,124号、5,554,775号、 5,756,611号、5,233,049号、 5,744,417号、及び5,856,258号に記載されており、それら全てをここに引用する。
[{[(A−Cp)MXl]+}d]{[B’] d−} (4)
[{[(A−Cp)MX1L]+}d]{[B’] d−} (5)
(A−Cp)MX1X2 (8)
(A−Cp)ML (9)
上述の重合プレ触媒は通常、種々の方法で活性化され、オレフィンを配位、挿入及び重合する空の配位部位を有する化合物を生じる。本発明の明細書及び請求の範囲の目的において、“助触媒”及び“活性化剤”の語は交換可能に用いられ、中性触媒化合物を触媒性活性触媒化合物カチオンに変換することにより上述の触媒化合物のいずれかひとつを活性化できる任意の化合物であると定義される。非限定的な活性化剤の例としては、例えば、アルモキサン、アルミニウムアルキル、中性またはイオン性のイオン化活性化剤、及び従来型助触媒を含む。好ましい活性化剤は通常、アルモキサン化合物、修飾アルモキサン化合物、及び1の反応性、σ結合、金属配位子を引き抜き、金属錯体カチオンを作り、電荷平衡非配位性または弱配位性アニオンを提供するイオン化アニオン性前駆体化合物を含む。
1の実施態様において、アルモキサン活性化剤は本発明に有用な触媒組成物において活性化剤として利用される。アルモキサンは通常、Al(R1)−O−小単位を含むオリゴマー化合物であり、R1はアルキル基である。アルモキサンの例としては、メチルアルモキサン(MAO)、修飾メチルアルモキサン(MMAO)、エチルアルモキサン及びイソブチルアルモキサンを含む。アルキルアルモキサン及び修飾アルキルアルモキサンは触媒活性化剤として適しており、特に抽出配位子がハロゲン化物、アルコキシドまたはアミドの場合に適している。種々のアルモキサン及び修飾アルモキサンの混合物も使用できる。
(R3−Al−O)p (11)
R4−(R5−Al−O)p−AlR6 2 (12)
(M’)m+Q’m (13)
アルモキサンは通常、直鎖及び環式化合物両方の混合物である。アルモキサンの一般式において、R3、R4、R5及びR6は独立して、C1〜C30アルキルラジカル、例えば、メチル、エチル、プロピル、ブチル、ペンチル、ヘキシル、ヘプチル、オクチル、ノニル、デシルであり、“p”は1〜約50の整数である。最も好ましくは、R3、R4、R5及びR6はそれぞれメチルであり、“p”は少なくとも4である。アルキルアルミニウムハロゲン化物またはアルコキシドはアルモキサンの調製において用い、1以上のR3−6はハロゲン化物またはアルコキシドである。M1は金属またはメタロイドであり、Q’は部分的または完全にフッ素化されたヒドロカルビルである。
イオン化または化学量論的活性化剤、中性またはイオン性、例えばトリ(n−ブチル)アンモニウムテトラキス(ペルフロオロフェニル)ホウ素、トリスペルフロオロフェニルホウ素メタロイド前駆体またはトリスペルフロオロナフチルホウ素メタロイド前駆体、ポリハロゲン化ヘテロボランアニオン(WO98/43983)、ホウ酸(米国特許第5,942,459号)またはこれらの組み合わせの使用は本発明の範囲内である。中性またはイオン性活性化剤を単独またはアルモキサンまたは修飾アルモキサン活性化剤と組み合わせて用いることも本発明の範囲内である。
(L−H)d +(Ad−) (14)
ここで、Lは中性ルイス塩基であり、Hは水素;(L−H)+はブロンステッド酸、Ad−は非配位性アニオンであり、電荷d−を有し、dは1〜3の整数である。
通常、いくつかの従来型クロミウム触媒化合物を除く従来遷移金属触媒化合物は1以上の以下の式で表される従来助触媒を用いて活性化される:
M3M4 vX2 cR2 b−c (15)
ここで、M3は元素周期表の第1〜3族及び第12、13族の金属であり;M4は元素周期表の第1族の金属;vは0〜1の数字;各X2は任意のハロゲン;cは0〜3の数字;各R2は一価の炭化水素ラジカルまたは水素;bは1〜4の数字;及びbからcを引いたものは少なくとも1である。上記従来型遷移金属触媒のためのその他の従来型有機金属助触媒化合物は式M3R2 kを有し、ここでM3は第IA族、IIA族、IIB族またはIIIA族金属、例えばリチウム、ナトリウム、ベリリウム、バリウム、ホウ素、アルミニウム、亜鉛、カドミウム及びガリウムであり;M3の価数に応じてkは1、2または3であり、当該価数はM3が属する特定の族に通常依存する;及び各R2は任意の一価炭化水素ラジカルである。
その他の活性化剤はここに引用するPCT国際出願WO98/07515に記載されるものを含み、例えば、トリス(2,2’,2”−ノナフロオロビフェニル)フロオロアルミナートである。活性化剤の組み合わせも本発明において考えらえられ、例えば、アルモキサンとイオン化活性化剤の組み合わせであり、例えばここに引用するEP−B1 0 573 120、PCT国際出願WO94/07928及びWO95/14044及び米国特許第 5,153,157号及び5,453,410号を参照されたい。
(OXe+)d(Ad−)e (16)
ここで、OXe+は電荷e+を有するカチオン性酸化剤;eは1〜3の整数;及びA−及びdは前述の通り。カチオン性酸化剤の例としては以下を含む:フェロセニウム、ヒドロカルビル−置換フェロセニウム、Ag+またはPb+2。Ad−の好ましい例としては活性化剤、特にテトラキス(ペルフロオロフェニル)ボレートを含むブロンステッド酸に関して前に定義したアニオンである。
本発明の触媒系は上述の2以上の遷移金属化合物を含む。少なくとも1の化合物は結晶性ポリ−アルファ−オレフィンを生成できるものでなくてはならず、好ましくは結晶度が40%以上のアイソタクチックポリプロピレンまたはシンジオタクチックポリプロピレンである。他の化合物はアモルファスポリ−α−オレフィンを生成できるものでなくてはならず、好ましくは結晶度が20%以下のアタクチックポリプロピレンである。
シリルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、メチルフェニルシリルビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジメチル、エチレンビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、エチレンビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジメチル、メチレンビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジクロリド、メチレンビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ジルコニウムジメチル;ジメチルシリルビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ハフニウムジクロリド、ジメチルシリルビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ハフニウムジメチル;ジフェニルシリルビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ハフニウムジクロリド、 ジフェニルシリルビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル) ハフニウムジメチル、メチルフェニルシリルビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ハフニウムジクロリド、メチルフェニルシリルビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ハフニウムジメチル、エチレンビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ハフニウムジクロリド、エチレンビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ハフニウムジメチルメチレンビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ハフニウムジクロリド、メチレンビス(3−トリメチルシリルシクロペンタジエニル)ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3',5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3',5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3', 5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3',5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3',5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド; ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3',5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3',5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3', 5−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル, 4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル, 4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド
;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル, 4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−メチル, 4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビス− トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2 ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2 ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル, 4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル),ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビス− トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−エチル, 4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビス− トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2 ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2 ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル, 4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル, 4−[3’,5’−ジ イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジ
イル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3', 5−ジ− イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4− [3', 5−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジ
ラジイル(2−n−ブチル,4−[3', 5−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3', 5−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジクロリド;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3', 5−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ハフニウムジメチル;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2 η4−1, 4−ジフェニル−1,3− ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3− ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1, 4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニルlインデニル]2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3− ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルジラジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3− ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン; 9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス− トリフルオロメチルフェニルjインデニル]2η4−1, 4ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3'5,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,
4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン; 9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3− ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3− ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;9−シラフルオレンジイル(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジメチルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン ; ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフ
ェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジメチルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2 ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビスkiフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ− プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジメチルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジソ− プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジソ− プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジソ− プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ジイソプロピルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン; ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ビス
トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4− 1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジイソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−l,4− ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3', 5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ジイソプロピルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル; ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビス−kiフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス− トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル; ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビスkiフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル; ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビスkiフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル; ジイソプロピルアミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ジイソプロピルアミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,
4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリドビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジクロリド;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4− 1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4− 1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4− 1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4− 1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2η4− 1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ビス−トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビス トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4− 1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4 −1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4− 1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4− 1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4−1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2η4− 1,4−ジフェニル−1,3−ブタジエン;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−tブチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ビス− トリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ビストリフルオロメチルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジ−イソ− プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ− プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチルビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジ−イソ− プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ− プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(
トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ−プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ− プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジ−イソ− プロピルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−メチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−エチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−プロピル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−n−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−イソ−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;ビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−sec−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル;及びビス(トリメチルシリル)アミドボラン(2−tert−ブチル,4−[3’,5’−ジフェニルフェニル]インデニル)2ジルコニウムジメチル等。
ヒドロインデニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチル、ジメチルシリル(2−テトラヒドロインデニル)(exo−2−ノルボルニルアミド)チタニウムジメチル、ジメチルシリル(2−テトラヒドロインデニル)(シクロヘキシルアミド)チタニウムジメチル、ジメチルシリル(2−テトラヒドロインデニル)(1−アダマンチルアミド) チタニウムジメチル、ジメチルシリル(2−テトラヒドロインデニル)(t−ブチルアミド) チタニウムジメチル等。
メ−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジクロリド、ジフェニルメチレン(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12−オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジメチル、ジ(p−トリエチルシリルフェニル)メチレン(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12−オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジクロリド、ジ(p−トリエチルシリルフェニル)メチレン(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12− オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジメチル、ジ(p−トリメチルシリルフェニル)メチレン(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12− オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジクロリド、ジ(p−トリメチルシリルフェニル)メチレン(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12− オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジメチル、ジフェニルシリル(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12−オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジクロリド、ジフェニルシリル(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12−オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジメチル、ジメチルシリル(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12−オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジクロリド、ジメチルシリル(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12−オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジメチル、メチルフェニルシリル(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12−オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジクロリド、メチルフェニルシリル(シクロペンタジエニル)(3,3,6,6,9,9,12,12−オクタメチル−4,4,5,5,8,8,9,9−オクタヒドロジベンジル[b,h]フルオレニル)ハフニウムジメチル等。
(1)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−c−C12H23)TiCl2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2(2−Me−4−PhInd=2−メチル−4−フェニルインデニル,c−C12H23=シクロドデシル,Me4C5−テトラメチルシクロペンタジエニル);
(2)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−c−C12H23)TiMe2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2;
(3)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−c−C12H23)TiCl2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2(2−MeInd=2−メチル−インデニ);
(4)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−c−C12H23)TiMe2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2;
(5)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−1−アダマンチル)TiCl2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2(2−MeInd=2−メチル−インデニ);
(6)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−1−アダマンチル)TiMe2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2;
(7)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−1−アダマンチル)TiCl2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2;
(8)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−1−アダマンチル) TiMe2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2;
(9)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−t−ブチル)TiCl2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2;
(10)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−t−ブチル)TiMe2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2;
(11)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−t−ブチル)TiCl2及びrac−Me2Si (2−MeInd);
(12)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−t−ブチル)TiMe2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2;
(13)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−exo−ノルボルニル)TiCl2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2;
(14)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−exo−ノルボルニル)TiMe2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2;
(15)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−exo−ノルボルニル)TiCl2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2;
(16)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したMe2Si(Me4C5)(N−exo−ノルボルニル)TiMe2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2;
(17)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化した(p−Et3SiPh)2C(Cp)(3,8−ジ−t−BuFlu)HfCl2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2(3,8−ジ−t−BuFlu=3,8−ジ−tert−ブチルフルオレニル,Cp=シクロペンタジエニル);
(18)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化した(p−Et3SiPh)2C(Cp)(3,8−ジ−t−BuFlu)HfMe2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2;
(19)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化した(p−Et3SiPh)2C(Cp)(3,8−ジ−t−BuFlu)HfCl2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2;
(20)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化した(p−Et3SiPh)2C(Cp)(3,8−ジ−t−BuFlu)HfMe2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2;
(21)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−CH2CH2(Ind)2ZrCl2及びrac−Me2Si(H4Ind)2ZrCl2(Ind=インデニル,H4Ind=テトラヒドロインデニル);
(22)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−CH2CH2(Ind)2ZrMe2及び rac−Me2Si(H4Ind)2ZrMe2;
(23)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−CH2CH2(Ind)2ZrCl2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2及び;
(24)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−CH2CH2(Ind)2ZrMe2及び rac−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2;
(25)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−Me2Si(Ind)2ZrCl2及びrac−Me2Si(H4Ind) 2ZrCl2;
(26)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−Me2Si(Ind)2ZrMe2及びrac−Me2Si(H4Ind)2ZrMe2;
(27)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−Me2Si(Ind)2ZrCl2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2;
(28)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−Me2Si(Ind)2ZrMe2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2;
(29)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2;
(30)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2;
(31)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2;
(32)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2;
(33)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−CH2CH2(2−MeInd)2ZrCl2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2;
(34)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−CH2CH2(2−MeInd)2ZrMe2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2;
(35) メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−CH2CH2(2−MeInd)2ZrCl2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2;
(36)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−CH2CH2(2−MeInd)2ZrMe2及びrac−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2;
(37) メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2;
(38)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2及びrac−Me2Si(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2;
(39)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−CH2CH2(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2及びrac−CH2CH2(2−Me−4−PhInd)2ZrCl2;
(40)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−CH2CH2(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2及びrac−CH2CH2(2−Me−4−PhInd)2ZrMe2;
(41)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−CH2CH2(2−MeInd)2ZrCl2及びrac−CH2CH2(2−MePhInd)2ZrCl2;
(42)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−CH2CH2(2−MeInd)2ZrMe2及びrac−CH2CH2(2−MeInd)2ZrMe2;
(43)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−CH2CH2(Ind)2ZrCl2及びrac−CH2CH2(Ind)2ZrCl2;
(44)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−CH2CH2(Ind)2ZrMe2及びrac−CH2CH2及びrac−CH2CH2(Ind)2ZrMe2;
(45)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−Me2Si(Ind)2ZrCl2及びrac−Me2Si(Ind)2ZrCl2;
(46)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−Me2Si(Ind)2ZrMe2及びrac−Me2Si(Ind)2ZrMe2;
(47)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−CH2CH2(Ind)2ZrCl2及びrac−CH2CH2(4,7−Me2Ind)2ZrCl2(4,7−Me2Ind=4,7−ジメチルインデニル);
(48)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−CH2CH2(Ind)2ZrMe2及びrac−CH2CH2(4,7−Me2Ind)2ZrMe2;
(49)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−Me2Si(Ind)2ZrCl2及びrac−CH2CH2(4,7−Me2Ind)2ZrCl2;
(50)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−Me2Si(Ind)2ZrMe2及びrac−CH2CH2(4,7−Me2Ind)2ZrMe2;
(51)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−CH2CH2(2−MeInd)2ZrCl2及びrac−CH2CH2(4,7−Me2Ind)2ZrCl2(4,7−Me2Ind=4,7−ジメチルインデニル);
(52)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−CH2CH2(2−MeInd)2ZrMe2及びrac−CH2CH2(4,7−Me2Ind)2ZrMe2;
(53)メチルアルモキサンまたは修飾メチルアルモキサンなどのアルモキサンを用いて活性化したメソ−Me2Si(2−MeInd)2ZrCl2及びrac−CH2CH2(4,7−Me2Ind)2ZrCl2;及び
(54)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素またはトリフェニルカルボニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ホウ素などの非配位性アニオン活性化剤を用いて活性化したメソ−Me2Si(2−MeInd)2ZrMe2及びrac−CH2CH2(4,7−Me2Ind)2ZrMe2。
a)溶液中で、プロピレン、任意で少量の共重合可能なモノマーと立体剛性、活性化遷移金属触媒化合物を含む触媒組成物を温度約80℃〜約140℃で接触させる工程;及び
b)数平均分子量が約2,000〜約30,000ダルトンのアイソタクチックまたはシンジオタクチックポリプロピレン鎖を回収する工程。
上述の触媒及び触媒系は溶液、バルク、気体またはスラリー重合プロセスまたはこれらの組み合わせでの使用に適しており、好ましくは溶液相またはバルク相重合プロセスである。
通常、ポリマー生成に用いる流動気床プロセスにおいて、1以上のモノマーを含む気流は反応条件下、触媒の存在中、流動床を通って連続的に循環する。気流は流動床から回収され、反応器内に再循環される。同時に、ポリマー生成物を反応器から回収し、新しいモノマーを重合モノマーの代わりに加える。(例えば、ここにその全体を引用する米国特許第4,543,399号、4,588,790号、5,028,670号、5,317,036号、5,352,749号、5,405,922号、5,436,304号、5,453,471号、5,462,999号、5,616,661及び5,668,228号を参照。)
スラリー相重合
スラリー重合プロセスは通常、1〜約50気圧範囲(15psi〜735psi、103kPa〜5068kPa)またはそれ以上及び0℃〜約120℃の温度範囲で行う。スラリー重合において、固体、粒子ポリマーの懸濁液はモノマー及びコモノマーを触媒と一緒に加える液体重合希釈媒体中で形成する。希釈液を含む懸濁液は反応器から断続的または連続的に除去され、ここで揮発性成分はポリマーから分離され、任意で蒸留して反応器に再利用する。重合媒体中で用いる液体希釈剤は通常、3〜7炭素原子のアルカンであり、好ましくは分岐鎖アルカンである。使用媒体は重合条件下で液体であり、比較的不活性であるべきである。プロパン媒体を用いる場合、当該方法は反応希釈剤の臨界温度及び圧力以上で行わなければならない。好ましくは、ヘキサンまたはイソブタン媒体を用いる。
反応器は所望のポリマー融解特性に応じて圧力3620kPa〜4309kPa、及び温度約60℃〜約104℃に維持される。大部分の反応器は二重ジャケット付配管構造であり反応熱はループ壁により取り除かれる。スラリーは、イソブタン希釈剤及び非反応モノマー及びコモノマーの除去のため、定期的または連続的に反応器から加熱低圧フラッシュ容器(flash vessel)、回転乾燥機及び窒素排出カラムへ順々に出て行くことができる。最終的に得られた炭化水素を含まない粉末は種々の用途に使用するために化合される。
ここに記載する触媒は均一系溶液プロセスに有利に用いることができる。通常は連続反応器内の重合に関し、形成されるポリマー及び供給される出発モノマー及び触媒物質は濃度勾配が生じるのを防止または減少させるためにかき混ぜる。適当な方法は高圧、1〜3000bar(10〜30,000MPa)でポリマーの融点以上で行い、ここでモノマーは希釈剤の役割を果たし、または溶媒を用いる溶液重合中で作用する。
ここで生成したポリマーは接着剤として直接使用することができ、または他の成分とブレンドして接着剤を形成することもできる。
本発明及び請求の範囲の目的に関して、別に定めない限り以下の試験を用いる。
貯蔵弾性率とも呼ばれる動的貯蔵モジュラスはG’である。
ローリングボールタック PSTC6
熱間剪断強度は、ポリマー被覆25mm広幅MYLARポリエステルフィルムから吊るした1000gのおもりにより、または接着面12.5mm×25mmでステンレススチール板に接着した接着製剤より測定する。サンプルは40℃で換気オーブン中に置く。応力破壊が起こるまで時間を記録する。
保持力−PSTC 7、固着性または剪断強度とも呼ばれる。
本発明の接着剤は接着用途に用いることができ、限定されないが、使い捨て用品、包装、ラミネート、粘着剤、テープラベル、木工ボンド、紙用ボンド、不織布、路面標識、反射コーティング等が挙げられる。
分子量(数平均分子量(Mn)、重量平均分子量(Mw)及びz−平均分子量(Mz))は示差屈折率検出器(DRI)、オンライン小角光散乱(LALLS)検出器及び粘度系(VIS)を備えたウォーターズ150サイズ排除クロマトグラフィー(SEC)を用いて測定する。検出器較正の詳細は他に記載されている[文献:T.Sun,P.Brant,R.R.Chance,及びW.W.Graessley,Macromolecules,第34巻、番号19、6812−6820、(2001)];下記は当該成分の簡単な説明である。
SAFT(修正D4498)は、剪断状態中、接着部を引張る一定力の下、10°F(5.5℃)/15分で上昇する高温に耐える接着剤能力を測定する。接着部は上述の通り形成した(1インチ×3インチ(2.5cm×7.6cm)(クラフト紙上))。試験品を室温のオーブン内に底部に500g負荷を取り付けて垂直に吊るした。おもりが落ちた温度を記録した(予備サンプルがオーブンの限度>265°F(129℃)以上の温度に達した場合、終了して終了温度でその他のサンプルと平均した)。
概略
全ての重合は混合メタロセン触媒系を用いて液体充填、一段式連続反応器中で行った。反応器は0.5Lステンレススチール・オートクレーブ反応器を用い、攪拌器、温度制御装置を含む水冷/蒸気加熱部、及び圧力制御装置を備える。溶媒、プロピレン及び存在する場合コモノマー(ブテン及びヘキセンなど)は3カラム精製系を通過させることにより最初に精製した。精製系はOxiclearカラム(型番、RGP−R1−500、Labclear製)その次に5A及び3Aモレキュラーシーブカラムからなる。精製カラムは低活性の重合形跡が見られた場合は定期的に再生させた。3A及び5Aモレキュラーシーブカラムはそれぞれ設定温度260℃及び315℃、窒素下で自家再生させた。モレキュラーシーブ材料はAldrichから購入した。Oxiclearカラムは正規メーカーで再生した。自家供給由来の精製エチレンを連結管内に充填し、それからBrookfield質量流制御装置を通して反応器に充填した。エチレンは冷却溶媒/モノマー混合物中で可溶化気体として供給した。それから精製溶媒及びモノマーを冷却装置に通して約−15℃に冷却し、その後連結管を通して反応器内に充填した。溶媒及びモノマーは連結管内で混合され、単一チューブを通って反応器内に充填される。全ての液体流速はBrooksfield質量流量計または微動コリオリ(Micro−Motion Coriolis)型流量計を用いて測定する。
反応器はまず連続的に溶媒(例えば、ヘキサン)及びスカベンジャーを少なくとも1時間、最高許容温度(約150℃)で反応器系を通して送ることにより洗浄する。洗浄後、反応器は水/蒸気混合物流を用いて反応器ジャケットを通して所望の温度に加熱/冷却し、制御溶媒流により設定圧力で制御した。それからモノマー及び触媒溶液は作用が定常状態に達した時に反応器内に充填した。自動温度制御システムは反応器を設定温度に制御及び維持するために用いた。重合活性の開始は種々の生成物及び低温水蒸気混合物の観測により測定した。活性が達成され、システムが平衡に達すると、サンプル収集前に平均滞留時間の少なくとも5倍の時間、達成条件下でシステム操作を続けることにより当該反応器をラインから外した。得られた混合物は、主に溶媒、ポリマー及び非反応モノマーを含み、システムが定常状態運転に達成した後、収集箱に回収した。収集サンプルをフード内で空気乾燥して大部分の溶媒を蒸発させ、それから温度約90℃、約12時間で真空オーブン内で乾燥させた。真空オーブンで乾燥させたサンプルの重さを量り、収量を得た。全ての反応は圧力2.41MPa−g及び温度45〜130℃の範囲内で行った。
4つのサンプルを種々の触媒比範囲にわたってrac−ジメチルシリルビス(2−メチル−4−フェニルインデニル)ジルコニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルから温度115℃で生成した。重合反応は上述の一般手順に従った。詳細な実験状態及び結果は表1に表す。
4つのサンプルを種々の触媒比範囲にわたってrac−ジメチルシリルビス(2−メチル−4−フェニルインデニル)ジルコニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(t−ブチルアミド)チタニウムジメチルから温度100℃で生成した。詳細な実験条件及び結果は表2に表す。
7つのサンプルを触媒比約80.0モル%、種々の温度範囲にわたってジメチルシリルビス(インデニル)ハフニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルから生成した。重合反応は上述の一般手順に従った。詳細な実験条件及び結果は表3に表す。データは温度が結晶度、Mw、Mw/Mn及び分岐レベルにかなり影響することを示す。集団は各触媒の反応速度が重合温度に固有に反応するので反応温度によっても操作できる。
4つのサンプルをrac−ジメチルシリルビス(インデニル)ハフニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルから温度100℃、種々の触媒比で生成した。重合反応は上述の一般手順に従った。詳細な実験条件及び結果は表4に表す。データは触媒比が結晶度、Mw、Mw/Mn及び分岐レベルにかなり影響することを示す。集団は各触媒の反応速度が重合温度に固有に反応するので反応温度によっても操作できる。
15つのサンプルをrac−ジメチルシリルビス(2−メチル−4−フェニルインデニル)ジルコニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチル触媒から上述の一般手順に従って作り、例外として少量の1,9−デカジエンをα−オレフィンモノマーとしてのプロピレンと一緒にジオレフィンモノマーとして充填した。詳細な実験条件及び結果は表5及び6に表す。
5つのサンプルをジメチルシリルビス(インデニル)ハフニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルから触媒比75モル%、及び85〜105℃の温度範囲で上述の一般手順に従って作り、例外として少量の1,9−デカジエンをα−オレフィンモノマーとしてのプロピレンと一緒にジオレフィンモノマーとして充填した。詳細な実験条件及び結果は表7に表す。
4つのサンプルをrac−ジメチルシリルビス(インデニル)ハフニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルから上述の一般手順に従って作り、例外として少量の1,9−デカジエンをα−オレフィンモノマーとしてのプロピレンと一緒にジオレフィンモノマーとして充填した。詳細な実験条件及び結果は表8に表す。
4つのサンプルをrac−1,2−エチレン−ビス(4,7−ジメチルインデニル)ハフニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルを用いて、温度110℃、種々の触媒比にわたって作った。実施例44〜47で用いた条件はジオレフィンを含み、上述の一般手順に従い、例外として少量の1,9−デカジエンをα−オレフィンモノマーとしてのプロピレンと一緒にジオレフィンモノマーとして充填した。詳細な実験条件及び結果は表9に表す。
4つのサンプルをrac−ジメチルシリルビス(2−メチルインデニル)ジルコニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルを用いて、温度80℃、74〜84モル%の触媒比にわたって上述の一般手順に従って作り、例外として少量の1,9−デカジエンをα−オレフィンモノマーとしてのプロピレンと一緒にジオレフィンモノマーとして充填した。詳細な実験条件及び結果は表10に表す。
6つのサンプルをrac−ジメチルシリルビス(2−メチル−4−フェニルインデニル)ジルコニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルを用いて、温度80〜95℃、触媒比約87モル%で上述の一般手順に従って作り、例外として(1)少量の1,9−デカジエンをα−オレフィンモノマーとしてのプロピレンと一緒にジオレフィンモノマーとして充填し;(2)少量の水素も反応器内に充填した。詳細な実験条件及び結果は表11に表す。実施例52〜57は水素付加によりMw、Mw/Mn、結晶度、結晶相とアモルファス相の比を効果的に操作でき、さらに触媒選択及び温度などの工程条件により制御できることを示す。
3つのサンプルをrac−ジメチルシリルビス(2−メチル−4−フェニルインデニル)ジルコニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルを用いて、温度115℃、触媒比約87モル%で上述の一般手順に従って作り、例外として(1)少量の1,9−デカジエンをジオレフィンモノマーとして充填し;(2)rac−ジメチルシリルビス(2−メチル−4−フェニルインデニル)ジルコニウムジメチルとジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチル触媒をトルエン内で前もって混合、希釈し、それからプレ活性化なしで種々の触媒内に供給した;(3)N,N−ジメチルアニリニウムテトラキス(ペンタフルオロフェニル)ボレートをトルエン内で希釈し、それから種々の触媒に供給した;(4)種々の触媒内で触媒活性を開始させた。詳細な実験条件及び結果は表12に表す。実施例58〜60は触媒が反応器及び反応器内直前にインライン(in−line)で活性化できることを示す。
6つのサンプルをジメチルシリルビス(2−メチル−4−フェニルインデニル)ジルコニウムジメチル及びジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルを用いて、温度105〜130℃及び触媒比約84.6モル%で上述の一般手順に従って作り、例外として(1)少量の1,9−デカジエンをジオレフィンモノマーとして充填し;(2)エチレンを反応器内に加えた。詳細な実験条件及び結果は表13に表す。ポリマー中のエチレン含量はフーリエ変換赤外分析法(FTIR)により得た。
実施例72は500mlオートクレーブバッチ反応器中で行った。125mlの精製トルエンをまずステンレスオートクレーブ反応器内に加え、次に0.1mlのトリ−イソ−ブチルアルミニウム(TIBAL)溶液(25重量%TIBALの5mlトルエン希釈液)を加えた。それから当該混合物を攪拌し、定常圧力まで120℃に加熱した。反応器をやや陽圧で維持した。連続して、125mlの精製プロピレンを攪拌しながら加えた。反応器混合物を120℃に加熱した。この反応器温度で、1.5mlの前もって混合、プレ活性化させた触媒溶液を窒素を用いて反応器内にカニューレで挿入した。当該触媒溶液は、32mgのジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド) チタニウムジメチル、1.9mgのrac−ジメチルシリルビス(2−メチル−4−フェニルインデニル)ジルコニウムジメチル、及び1.6mgのジメチルシリルビス(インデニル)ハフニウムジメチルからなり、及び62.1gのN,N−ジメチルアニリニウムテトラキス (ペンタフルオロフェニル)ボレートを50mlトルエン中で溶解させた。重合は15分間行った。その後、反応器を冷却し、周囲に通気した。最終的な混合物は主に溶媒、ポリマー及び非反応モノマーを含み、収集箱中に回収し、まずフード内で空気乾燥して溶媒の大部分を蒸発させてから、温度約90℃、約12時間で真空オーブン中で乾燥させた。得られたポリマー(12.79g)は102.9℃のDSCによりピーク結晶化温度、−8.7℃のガラス転移(Tg)及び51.9J/gの融解熱を示した。平均分子量、Mn/Mw/Mzは33825/66387/267680である。
3つのサンプルをrac−ジメチルシリルビス(2−メチル−4−フェニルインデニル)ジルコニウムジメチルまたはジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルを用いて上述の一般手順に従って作り、例外として1の触媒のみを用いた。rac−ジメチルシリルビス(2−メチル−4−フェニルインデニル)ジルコニウムジメチルを用いて、アイソタクチックポリプロピレンを作り、一方、ジメチルシリル(テトラメチルシクロペンタジエニル)(シクロドデシルアミド)チタニウムジメチルを用いてアモルファスポリプロピレンを作った。ポリマーサンプルの実験条件及び粘度を表15に示す。
以下のサンプルは上述の一般手順に従って温度70〜125℃で生成し、例外として、(1)実施例1、3、5及び9で少量の1,9−デカジエンをジオレフィンモノマーとして供給した;(2)実施例13〜17でエチレンを用いた。詳細な実験条件及び結果は表30、31及び32に表す。
速度8lb/時間のプロピレン供給と17lb/時間のヘキサンを混合して、25lb/時間の反応器供給溶液とした。速度0.0006lb/時間で3重量%のトリ−n−オクチルアルミニウム(TNOA)ヘキサン溶液(Albemarleから市販)をこの流れに導入した。
Claims (7)
- a)点剥離(Dot T−Peel)がクラフト紙上で1ニュートン以上;
b)ポリマーのMzで測定して分岐指数(g’)が0.95以下;
c)Mwが10,000〜100,000以下;
d)融解熱が1〜70J/g;及び
e)ピーク融点が40℃〜130℃
である、1以上のC3〜C40オレフィンを少なくとも50モル%含むポリマー、及び
1つ以上の炭化水素樹脂を含む、接着組成物であって、
前記1つ以上の炭化水素樹脂が、脂肪族炭化水素樹脂、芳香族変性脂肪族炭化水素樹脂、水添加ポリシクロペンタジエン樹脂、ポリシクロペンタジエン樹脂、ガムロジン、ガムロジンエステル、ウッドロジン、ウッドロジンエステル、トールオイルロジン、トールオイルロジンエステル、ポリテルペン、芳香族変性ポリテルペン、テルペンフェノール、芳香族変性水添ポリシクロペンタジエン樹脂、水添化脂肪族樹脂、水添化脂肪族芳香族樹脂、水添化テルペン及び変性テルペン、及び水添化リジンエステルからなる群より選択される、接着組成物。 - 前記ポリマーが、ホモポリプロピレンまたはプロピレンと5モル%以下のエチレンのコポリマーである、請求項1の組成物であって、前記ポリマーが、
a)1〜30のアイソタクチック・ランレングス(連続長)、及び
b)20%より大きい、r2連子(dyad)の割合
を有する請求項1の接着組成物。 - 前記ポリマーが、融解熱が1〜50J/gである、請求項1又は2に記載の接着組成物。
- 前記ポリマーが、15モル%より少ないエチレンを含む請求項1乃至3のいずれか1項に記載の接着組成物。
- 前記ポリマーが、190℃において7000mPa・秒以下の融解粘度を有する、請求項1乃至4のいずれか1項に記載の接着組成物。
- 前記ポリマーが、0℃以下のTgを有する、請求項1乃至5のいずれか1項に記載の接着組成物。
- 前記ポリマーが、少なくとも5の分子量分布(Mw/Mn)を有する、請求項1乃至6のいずれか1項に記載の接着組成物。
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