JP2600829B2 - ポリプロピレン樹脂組成物 - Google Patents
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、例えばフィルムとして使用する際のヒート
シール強度、耐低温衝撃性および透明性に優れたポリプ
ロピレン樹脂組成物に関する。
シール強度、耐低温衝撃性および透明性に優れたポリプ
ロピレン樹脂組成物に関する。
ポリプロピレン樹脂は剛性、耐熱性等に優れている反
面、衝撃強度、特に低温における耐衝撃性が低いという
欠点を有している。この欠点を改良する目的でポリプロ
ピレン樹脂にエチレン・プロピレンランダム共重合体あ
るいはエチレン・ブテンランダム共重合体等のエチレン
系ランダム共重合体からなるゴム成分を混合することは
よく知られている。
面、衝撃強度、特に低温における耐衝撃性が低いという
欠点を有している。この欠点を改良する目的でポリプロ
ピレン樹脂にエチレン・プロピレンランダム共重合体あ
るいはエチレン・ブテンランダム共重合体等のエチレン
系ランダム共重合体からなるゴム成分を混合することは
よく知られている。
しかしながらこのような従来のポリプロピレン樹脂組
成物においては、樹脂組成物中でのエチレン・プロピレ
ンランダム共重合体あるいはエチレン・ブテンランダム
共重合体等のゴム成分の分散粒子径が大きいため、ヒー
トシール強度が上がらず、このため一般にヒートシール
強度および耐低温衝撃性のバランスがとれた組成物を得
ることは困難であり、また透明性が悪いなどの問題点が
あった。
成物においては、樹脂組成物中でのエチレン・プロピレ
ンランダム共重合体あるいはエチレン・ブテンランダム
共重合体等のゴム成分の分散粒子径が大きいため、ヒー
トシール強度が上がらず、このため一般にヒートシール
強度および耐低温衝撃性のバランスがとれた組成物を得
ることは困難であり、また透明性が悪いなどの問題点が
あった。
本発明の目的は、上記問題点を解決するため、樹脂組
成物中のゴム成分の分散粒子径を小さくして、ヒートシ
ール強度を向上させることができ、かつ耐低温衝撃性お
よび透明性に優れたポリプロピレン樹脂組成物を提供す
ることである。
成物中のゴム成分の分散粒子径を小さくして、ヒートシ
ール強度を向上させることができ、かつ耐低温衝撃性お
よび透明性に優れたポリプロピレン樹脂組成物を提供す
ることである。
本発明は、 （Ａ）ポリプロピレン樹脂50〜99重量％、および （Ｂ）ゴム成分１〜50重量％からなり、 前記ゴム成分（Ｂ）が、 （ｉ）エチレン含有量60〜95モル％、MFR230℃0.1〜50g
/10minのエチレンと炭素数３〜20のα−オレフィンとの
ランダム共重合体から選ばれるエチレン系ランダム共重
合体と、 （ii）プロピレン含有量60〜95モル％、MFR230℃0.1〜5
0g/10minのプロピレンとプロピレンを除く炭素数２〜20
のα−オレフィンとのランダム共重合体から選ばれるプ
ロピレン系ランダム共重合体とを、 重量比で95:5〜20:80の範囲で含むランダム共重合体
組成物からなることを特徴とするポリプロピレン樹脂組
成物である。
/10minのエチレンと炭素数３〜20のα−オレフィンとの
ランダム共重合体から選ばれるエチレン系ランダム共重
合体と、 （ii）プロピレン含有量60〜95モル％、MFR230℃0.1〜5
0g/10minのプロピレンとプロピレンを除く炭素数２〜20
のα−オレフィンとのランダム共重合体から選ばれるプ
ロピレン系ランダム共重合体とを、 重量比で95:5〜20:80の範囲で含むランダム共重合体
組成物からなることを特徴とするポリプロピレン樹脂組
成物である。
本発明で使用される（Ａ）成分のポリプロピレン樹脂
は、プロピレンの単独重合体、またはプロピレンと他の
α−オレフィン、例えばエチレン、１−ブテンなどとの
ランダムまたはブロック共重合体（通常、プロピレン単
位含有量90モル％以上）であって、沸騰ｎ−ヘプタン不
溶分が90％以上、好ましくは93％以上のものが使用でき
る。このようなポリプロピレン樹脂（Ａ）としては、典
型的には固体状チタン触媒成分と有機金属化合物成分か
ら形成される触媒、あるいはこれら両成分および電子供
与体から形成される触媒を用いて製造できる。固体状チ
タン触媒成分としては、各種方法で製造された三塩化チ
タンまたは三塩化チタン組成物、あるいはマグネシウ
ム、ハロゲン、電子供与体、好ましくは芳香族カルボン
酸エステルまたはアルキル基含有エーテルおよびチタン
を必須成分とし、比表面が好適には100m2/g以上の担体
付チタン触媒成分である。とくに後者の担体付触媒成分
を用いて製造したものが好適である。有機金属化合物成
分としては有機アルミニウム化合物が好適であり、たと
えばトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウ
ムハライド、アルキルアルミニウムセスキハライド、ア
ルキルアルミニウムジハライドなどがあげられ、これら
はチタン触媒成分の種類によって好適なものも異なる。
電子供与体としては窒素、リン、イオウ、酸素、ケイ
素、ホウ素などを含む有機化合物で、例えばエステル、
エーテルなどを好適例としてあげることができる。
は、プロピレンの単独重合体、またはプロピレンと他の
α−オレフィン、例えばエチレン、１−ブテンなどとの
ランダムまたはブロック共重合体（通常、プロピレン単
位含有量90モル％以上）であって、沸騰ｎ−ヘプタン不
溶分が90％以上、好ましくは93％以上のものが使用でき
る。このようなポリプロピレン樹脂（Ａ）としては、典
型的には固体状チタン触媒成分と有機金属化合物成分か
ら形成される触媒、あるいはこれら両成分および電子供
与体から形成される触媒を用いて製造できる。固体状チ
タン触媒成分としては、各種方法で製造された三塩化チ
タンまたは三塩化チタン組成物、あるいはマグネシウ
ム、ハロゲン、電子供与体、好ましくは芳香族カルボン
酸エステルまたはアルキル基含有エーテルおよびチタン
を必須成分とし、比表面が好適には100m2/g以上の担体
付チタン触媒成分である。とくに後者の担体付触媒成分
を用いて製造したものが好適である。有機金属化合物成
分としては有機アルミニウム化合物が好適であり、たと
えばトリアルキルアルミニウム、ジアルキルアルミニウ
ムハライド、アルキルアルミニウムセスキハライド、ア
ルキルアルミニウムジハライドなどがあげられ、これら
はチタン触媒成分の種類によって好適なものも異なる。
電子供与体としては窒素、リン、イオウ、酸素、ケイ
素、ホウ素などを含む有機化合物で、例えばエステル、
エーテルなどを好適例としてあげることができる。
担体付触媒成分を用いたポリプロピレンの製造方法に
関しては、例えば特開昭50−108385号、同50−126590
号、同51−20297号、同51−28189号、同52−151691号な
どの各公報に開示されている。
関しては、例えば特開昭50−108385号、同50−126590
号、同51−20297号、同51−28189号、同52−151691号な
どの各公報に開示されている。
（Ｂ）成分のゴム成分を構成するエチレン系ランダム共
重合体（ｉ）はエチレンを主体とした他の炭素数３〜20
のα−オレフィンとのランダム共重合体ゴムである。エ
チレン・α−オレフィンランダム共重合体は、エチレン
含有量60〜95モル％、好ましくは70〜90モル％、MFR
230℃（メルトインデックス:ASTM D 1238,65T,230℃、
以下同様である。）0.1〜50％/10min、好ましくは0.1〜
20g/10min、結晶化度40％以下、好ましくは20％以下、
α−オレフィンの炭素数は３〜20、好ましくは３〜10、
さらに好ましくは３〜５のものが使用できる。これらの
エチレン系ランダム共重合体（ｉ）は１種単独で、また
は２種以上を混合して使用することができる。
重合体（ｉ）はエチレンを主体とした他の炭素数３〜20
のα−オレフィンとのランダム共重合体ゴムである。エ
チレン・α−オレフィンランダム共重合体は、エチレン
含有量60〜95モル％、好ましくは70〜90モル％、MFR
230℃（メルトインデックス:ASTM D 1238,65T,230℃、
以下同様である。）0.1〜50％/10min、好ましくは0.1〜
20g/10min、結晶化度40％以下、好ましくは20％以下、
α−オレフィンの炭素数は３〜20、好ましくは３〜10、
さらに好ましくは３〜５のものが使用できる。これらの
エチレン系ランダム共重合体（ｉ）は１種単独で、また
は２種以上を混合して使用することができる。
エチレン含有量が60モル％未満であると、ブロッキン
グ等により樹脂のハンドリング性が悪くなる。また95モ
ル％を超えると耐低温衝撃性の改良効果が無くなる。MF
R230℃が上記範囲外ではポリプロピレンへの分散性が悪
くなる。また結晶化度が40％を超えると衝撃改良材とし
ての効果がなくなる。そして炭素数が20を超えると、ポ
リマーのゴム的性質が小さくなり、衝撃改良材としての
効果が無くなる。
グ等により樹脂のハンドリング性が悪くなる。また95モ
ル％を超えると耐低温衝撃性の改良効果が無くなる。MF
R230℃が上記範囲外ではポリプロピレンへの分散性が悪
くなる。また結晶化度が40％を超えると衝撃改良材とし
ての効果がなくなる。そして炭素数が20を超えると、ポ
リマーのゴム的性質が小さくなり、衝撃改良材としての
効果が無くなる。
またプロピレン系ランダム共重合体（ii）はプロピレ
ンを主体とした他のプロピレンを除く炭素数２〜20のα
−オレフィンとのランダム共重合体ゴムである。プロピ
レン・α−オレフィンランダム共重合体はプロピレン含
有量60〜95モル％、好ましくは70〜90モル％、MFR230℃
0.1〜50g/10min、好ましくは0.1〜20g/10min、結晶化度
40％以下、好ましくは20％以下、α−オレフィンの炭素
数は２〜20、好ましくは２〜10、さらに好ましくは２〜
５のものが使用できる。これらのプロピレン系ランダム
共重合体（ii）は１種単独で、または２種以上を混合し
て使用することができる。
ンを主体とした他のプロピレンを除く炭素数２〜20のα
−オレフィンとのランダム共重合体ゴムである。プロピ
レン・α−オレフィンランダム共重合体はプロピレン含
有量60〜95モル％、好ましくは70〜90モル％、MFR230℃
0.1〜50g/10min、好ましくは0.1〜20g/10min、結晶化度
40％以下、好ましくは20％以下、α−オレフィンの炭素
数は２〜20、好ましくは２〜10、さらに好ましくは２〜
５のものが使用できる。これらのプロピレン系ランダム
共重合体（ii）は１種単独で、または２種以上を混合し
て使用することができる。
エチレン系ランダム共重合体（ｉ）は、可溶性バナジ
ウム化合物とアルキルアルミニウムハライド化合物とか
らなる触媒系を用い、複数の単量体をランダムに重合さ
せて製造できる。
ウム化合物とアルキルアルミニウムハライド化合物とか
らなる触媒系を用い、複数の単量体をランダムに重合さ
せて製造できる。
重合用触媒として使用される可溶性バナジウム化合物
としては、例えば四塩化バナジウム、オキシ三塩化バナ
ジウム、バナジウムトリアセチルアセトネート、オキシ
バナジウムトリアセチルアセトネートなどをあげること
ができる。可溶性バナジウム化合物と組合されて重合用
触媒を構成するアルキルアルミニウムハライド化合物と
しては、例えばエチルアルミニウムジクロリド、ジエチ
ルアルミニウムモノクロリド、エチルアルミニウムセス
キクロリド、ジエチルアルミニウムモノブロミド、ジイ
ソブチルアルミニウムモノクロリド、イソブチルアルミ
ニウムジクロリド、イソブチルアルミニウムセスキクロ
リドなどをあげることができる。
としては、例えば四塩化バナジウム、オキシ三塩化バナ
ジウム、バナジウムトリアセチルアセトネート、オキシ
バナジウムトリアセチルアセトネートなどをあげること
ができる。可溶性バナジウム化合物と組合されて重合用
触媒を構成するアルキルアルミニウムハライド化合物と
しては、例えばエチルアルミニウムジクロリド、ジエチ
ルアルミニウムモノクロリド、エチルアルミニウムセス
キクロリド、ジエチルアルミニウムモノブロミド、ジイ
ソブチルアルミニウムモノクロリド、イソブチルアルミ
ニウムジクロリド、イソブチルアルミニウムセスキクロ
リドなどをあげることができる。
重合は溶液状または懸濁状あるいはこの中間領域で行
うことができ、いずれの場合にも不活性溶剤を反応媒体
とするのが好ましい。重合に使用される溶剤としては炭
素数３〜12程度の脂肪族炭化水素があげられ、例えばプ
ロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オク
タン、ノナン、デカン、ウンデカン、ドデカン、灯油あ
るいはハロゲン化炭化水素、例えばメチルクロリド、エ
チルクロリド、エチレンジクロリドなどを単独で、もし
くは混合して使用することができる。重合温度は通常０
〜100℃である。
うことができ、いずれの場合にも不活性溶剤を反応媒体
とするのが好ましい。重合に使用される溶剤としては炭
素数３〜12程度の脂肪族炭化水素があげられ、例えばプ
ロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オク
タン、ノナン、デカン、ウンデカン、ドデカン、灯油あ
るいはハロゲン化炭化水素、例えばメチルクロリド、エ
チルクロリド、エチレンジクロリドなどを単独で、もし
くは混合して使用することができる。重合温度は通常０
〜100℃である。
プロピレン系ランダム共重合体（ii）は、前記ポリプ
ロピレン樹脂（Ａ）の場合と同様の触媒を用いて、同様
の操作により複数の単量体をランダムに重合させて製造
することができる。
ロピレン樹脂（Ａ）の場合と同様の触媒を用いて、同様
の操作により複数の単量体をランダムに重合させて製造
することができる。
本発明のゴム成分（Ｂ）は、これら上記エチレン系ラ
ンダム共重合体（ｉ）：プロピレン系ランダム共重合体
（ii）の重量比が95:5〜20:80、好ましくは70:30〜30:7
0となるように配合したランダム共重合体組成物からな
るものである。
ンダム共重合体（ｉ）：プロピレン系ランダム共重合体
（ii）の重量比が95:5〜20:80、好ましくは70:30〜30:7
0となるように配合したランダム共重合体組成物からな
るものである。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、前記ポリプロ
ピレン樹脂（Ａ）50〜99重量％、好ましくは70〜90重量
％と、上記ゴム成分（Ｂ）１〜50重量％、好ましくは10
〜30重量％とを配合した組成物である。
ピレン樹脂（Ａ）50〜99重量％、好ましくは70〜90重量
％と、上記ゴム成分（Ｂ）１〜50重量％、好ましくは10
〜30重量％とを配合した組成物である。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物には、本発明の目
的に反しない範囲でポリエチレン樹脂等の他の樹脂成分
を配合することができ、また酸化防止剤、紫外線吸収
剤、滑剤、核剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、染料、無
機または有機の充填剤などの各種添加剤を配合すること
ができる。
的に反しない範囲でポリエチレン樹脂等の他の樹脂成分
を配合することができ、また酸化防止剤、紫外線吸収
剤、滑剤、核剤、帯電防止剤、難燃剤、顔料、染料、無
機または有機の充填剤などの各種添加剤を配合すること
ができる。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物を調製するには、
公知の任意の方法が採用でき、例えばＶ型ブレンダー、
リボンブレンダー、ヘンシェルミキサー等の混合機によ
り混合する方法、および／または押出機、ミキシングロ
ール、バンバリーミキサー、ニーダー等の混練機により
混練する方法を組合せて、あるいは単独で採用し、各成
分を混合することができる。
公知の任意の方法が採用でき、例えばＶ型ブレンダー、
リボンブレンダー、ヘンシェルミキサー等の混合機によ
り混合する方法、および／または押出機、ミキシングロ
ール、バンバリーミキサー、ニーダー等の混練機により
混練する方法を組合せて、あるいは単独で採用し、各成
分を混合することができる。
こうして得られるポリプロピレン樹脂組成物は、ゴム
成分としてプロピレン系ランダム共重合体が存在するた
め、エチレン系ランダム共重合体のポリプロピレン樹脂
に対する分散性が良好であり、このため分散粒子径が小
さくなって、ヒートシール強度が向上し、かつ耐低温衝
撃性および透明性に優れたフィルム等の成形物が得られ
る。
成分としてプロピレン系ランダム共重合体が存在するた
め、エチレン系ランダム共重合体のポリプロピレン樹脂
に対する分散性が良好であり、このため分散粒子径が小
さくなって、ヒートシール強度が向上し、かつ耐低温衝
撃性および透明性に優れたフィルム等の成形物が得られ
る。
本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、包装用フィル
ムなど、ヒートシール性、耐低温衝撃性および透明性を
要求させるフィルム、シート等に適しているが、他の成
形物としても利用できる。
ムなど、ヒートシール性、耐低温衝撃性および透明性を
要求させるフィルム、シート等に適しているが、他の成
形物としても利用できる。
以上の通り、本発明のポリプロピレン樹脂組成物は、
エチレン系ランダム共重合体とプロピレン系ランダム共
重合体からなるゴム成分を含むため、ヒートシール性を
向上させることができ、かつ耐低温衝撃性および透明性
に優れた成形物が得られる。
エチレン系ランダム共重合体とプロピレン系ランダム共
重合体からなるゴム成分を含むため、ヒートシール性を
向上させることができ、かつ耐低温衝撃性および透明性
に優れた成形物が得られる。
以下、本発明の実施例について説明する。各例中、部
は重量部を、％はモル％を表わす。
は重量部を、％はモル％を表わす。
実施例１ エチレン含有量2.3％、MFR230℃6.5g/10min、融点（T
m）141℃のポリプロピレン樹脂85部、エチレン含有量81
％、MFR230℃5.4g/10minのエチレン・プロピレンランダ
ム共重合体５部、プロピレン含有量81％、MFR230℃6.0g
/10min、Tm110℃のプロピレン・ブテンランダム共重合
体10部をヘンシェルミキサーで混合し、ペレット化した
後フィルム成形し、60μｍの厚さのフィルムを成形し
た。次に得られたフィルムについて０℃のフィルムイン
パクト、霞度（ヘイズ）、光沢度（グロス）およびヒー
トシール特性を測定した。ここで、フィルムインパクト
は振子式フィルムインパクト測定装置を用いて測定し、
ヒートシール特性は、フィルムを2kg/cm2の圧力で１秒
間ヒートシールして300mm/minでＴピールしたとき0.5kg
/15mmの強度が出るヒートシール開始温度（H.S.開始温
度）および150℃でのヒートシール強度（H.S.強度）の
各特性について測定した。結果を表１に示す。
m）141℃のポリプロピレン樹脂85部、エチレン含有量81
％、MFR230℃5.4g/10minのエチレン・プロピレンランダ
ム共重合体５部、プロピレン含有量81％、MFR230℃6.0g
/10min、Tm110℃のプロピレン・ブテンランダム共重合
体10部をヘンシェルミキサーで混合し、ペレット化した
後フィルム成形し、60μｍの厚さのフィルムを成形し
た。次に得られたフィルムについて０℃のフィルムイン
パクト、霞度（ヘイズ）、光沢度（グロス）およびヒー
トシール特性を測定した。ここで、フィルムインパクト
は振子式フィルムインパクト測定装置を用いて測定し、
ヒートシール特性は、フィルムを2kg/cm2の圧力で１秒
間ヒートシールして300mm/minでＴピールしたとき0.5kg
/15mmの強度が出るヒートシール開始温度（H.S.開始温
度）および150℃でのヒートシール強度（H.S.強度）の
各特性について測定した。結果を表１に示す。
実施例２〜12、比較例１〜５ 表１に示す組成にしたがって実施例１と同様にフィル
ムを成形し、測定を行った。結果を表１に示す。
ムを成形し、測定を行った。結果を表１に示す。
Claims (1)
- 【請求項１】（Ａ）ポリプロピレン樹脂50〜99重量％、
および （Ｂ）ゴム成分１〜50重量％からなり、 前記ゴム成分（Ｂ）が、 （ｉ）エチレン含有量60〜95モル％、MFR230℃0.1〜50g
/10minのエチレンと炭素数３〜20のα−オレフィンとの
ランダム共重合体から選ばれるエチレン系ランダム共重
合体と、 （ii）プロピレン含有量60〜95モル％、MFR230℃0.1〜5
0g/10minのプロピレンとプロピレンを除く炭素数２〜20
のα−オレフィンとのランダム共重合体から選ばれるプ
ロピレン系ランダム共重合体とを、 重量比で95:5〜20:80の範囲で含むランダム共重合体組
成物からなることを特徴とするポリプロピレン樹脂組成
物。
Priority Applications (11)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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