KR0135604B1 - 폴리프로필렌수지의 조성물 - Google Patents

폴리프로필렌수지의 조성물

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Abstract

내용없음.

Description

폴리프로필렌수지의 조성물
본 발명은 예를 들면 필름으로 사용되었을 때 우수한 열봉합강도와 저온충격내성 및 투명도를 갖는 폴리프로필렌수지의 조성물에 관한 것이다.
폴리프로필렌수지는 우수한 강성, 내열성등을 갖으나, 낮은 충격강도 특히, 저온에서 충격내성이 낮은 단점이 있다. 이 단점을 제거하기위한 종래의 기술로는 에틸렌-프로필렌랜덤동중합체 또는 에틸-부텐랜덤공중함체와 같은 고무성분의 분상입자의 크기가 크기 때문에 열봉합강도가 개선될 수 없다.
그러므로, 본 발명의 목적은 수지조성무내의 고무성분 분산입자의 크기를 감소시키므로써, 상기에 언급된 종래기술의 단점을 제거하고 개선된 열봉합강도와 저온충격내서 및 투명성을 갖는 폴리프로필렌수지의 조성물을 제공하는 데있다.
본 발명의 기타 목적 및 장점은 하기설명으로부터 명백해진다.
본 발명에 의하면(A) 50∼99중량%의 폴리프로필렌수지, (B) 1∼50중량%의 고무성분을 포함하는, 폴리프로필렌수지 조성물이 제공된다.
상기에서 고무성분(B)는 다음 성분, 즉 (i) 에틸렌함량이 60∼95몰%이고 MFR230t이 0.1∼50g/10분인, 3∼20개의 탄소원자수를 갖는 ∝-올레핀과 에틸렌의 랜덤공중합체로 구성되는 그룹에서 선택되는 에틸렌계낸덤공중합체와, (ii) 프로필렌함량이 60∼95몰%이고 MFR230t이 0.1∼50g/10분인, 프로필렌과 2∼20개의 탄소원자수를 갖는 ∝-올레핀과 에틸렌의 랜덤공중합체로 구성되는 그룹에서 선택되는 프로필렌계 랜덤공중합체를 (i) : (ii)의 중량비 95 : 5∼20 : 80으로 함유하는 랜덤공합체조성몰이다. 이하 본 발명의 양호한 실시예들을 설명하면 다음과 같다.
본 발명에서 성분(A)로 사용되는 폴리프로필렌수지는 통상 90몰%이상의 프로필렌단위를 함유하며 n-헵탄비등액내에서 90%이상, 바람직하게는 93%이상인 프로필렌단독중합체 또는 프로펠렌과 에틸렌 쪼는 1-부텐과같은 2 및 4∼20개의 탄소원자수를 갖는 다른 ∝-올레핀과의 랜덤 또는 블록공중 합체등이다.
폴리프로필렌수지(A)는 고체티타늄촉매성분과 유기금속화합물성분으로부터 형성된 촉매 또는 이 두성분과 전자공여체로부터 형성된 촉매를 사용하여 대표적으로 제조할 수 있다. 고체티타늄촉매성분의 예로는 티타늄트리클로라이드 또는 다양한 방법으로 제조되는 트타늄트리클로라이드조성물, 또는 바람직하게는 비표면적이 100㎠/g 이상인 필수성분으로 티탄과 마그네슘, 할로겐, 전자공여체, 바람직하게는 방향족카르복실산 및 알킬함유에테르로 구성된 담지티타늄촉매성분등이다. 특히, 후자인 담지촉매성분을 이용하여 제조된 성분들이 바람직하다.
유기금속화합물성분으로는, 유기알미늄화합물이 바람직하게 사용된다. 이러한 화합물의 예로는 트리알킬알미늄, 디알킬알미늄할라이드, 알킬알미늄세스퀴할라이드 및 알킬알미늄디할라이드등이 있다. 바람직한 유기알미늄화합물은 타타늄촉매성분의 종류에 의한다. 전자공여체의 양호한 예로는, 에스테르, 에테르등과 같은, 예를들면 질소, 황, 산소, 규소 및 붕소등을 함유하는 유기화합물이 있다.
상기에 설명된 담지촉매성분을 이용한 폴리프로필렌의 제조방법은 예를들어, 일본특개소 50-108385, 50-126590, 51-20297, 51-28189 및 52-151691에 발표된바 있다.
상기의 성분(B)의 고무성분을 구성하는 에틸렌계 랜덤성분(i)으로는 3∼20개의 탄소원자를 갖는 다른 ∝-올레핀과 에틸렌을 주성분으로하는 랜덤공중합체가 포함된다. 본 발명에서 사용되는 에틸렌-올레핀공중합체는 에틸렌함량이 60∼95몰%, 바람직하게는 70∼90몰%이고, MFR230t(ASTM D1238, 65T, 230℃에 따른 용융지수)이 0.1∼50g/분, 바람직하게는 0.1∼20g/분이고, 결정도가 40%이하, 바람직하게는 20%이하이고, ∝-올레핀은 3∼20개, 바람직하게는 3∼10개, 더욱 바람직하게는 3∼5개의 탄소원자수를 갖는 것이다. 이러한 에틸렌계 랜덤공중합체(i)는 단독으로 또는 그들의 혼합물로 사용될 수 있다.
상기에서 에틸렌함량이 60몰%미만인 경우 예를 들면 블로킹 때문에 수지를 다루기가 어려워진다. 그러나 에틸렌함량이 950몰%를 초과하는 경우, 만족스런 저온출격내성을 얻을 수 없다. MFR230t가 상기의 범위에서 벗어나는 경우에는, 폴리프로필렌내로의 분산이 어려워질 것이며, 결정도가 40%를 초과하는 경우, 만족스런 충격내성개선효과를 갖는 물질을 얻을 수 없다. 탄소원자수의 수가 20개를 초과하는 경우, 상기 중합체의 고무성질이 약해지며, 따라서 충격내성개선물질으로서의 효과가 상실되어 바람직하지 못하다.
폴리프로필렌계 랜덤공중합체(ii)는 탄소원자수가 2∼20개인 다른 ∝-올레핀 프로필렌을 주성분으로하는 랜덤공중합체고무이다. 본 발명에서 사용가능한 프로필렌-∝-올레핀공중합체는 프로필렌함량이 60∼95몰%, 0.1∼50g/분 바람직하게는 70∼90몰%이고, MFR230t(ASTM D1238, 65T, 230℃에 따른 용융지수)이 0.1∼50g/분이고, 결정도가 40% 이하, 바람직하게는 20% 이하이고, ∝-올레핀은 2∼20개, 바람직하게는 2∼10개, 더욱 바람직하게는 2∼5개의 탄소원자수를 갖는 것이다. 이러한 프로필렌계 랜덤공중합체(ii)는 단독으로 또는 그들의 혼합물로 사용될수 있다.
에틸렌계 랜덤공중합체(i)는 가용성바나듐화합물과 알킬알마늄할라이드화합물로 구성된 촉매계를 써서 다수의 모노머들을 랜덤하게 중합시켜 제조할수 있다.
중합반응촉매로서 사용되는 가용성 바나듐화합물의 예로서는 바나듐테트라클로라이드, 바나듐옥시트리클로라이드, 바나듐트리아세틸아세토네이트, 옥시바나듐트리아세틸아세토네이트 및 그 유사물등의 있다. 이 가용성 바나듐화합물과 조합되어 중합용촉매를 구성하는 알킬알마늄할라이드화합물로는 에틸알미늄티클로라이트, 디에틸알미늄모노클로라이드, 에틸알미늄세스퀴클로라이드, 디에틸암미늄모노브로마이드, 디이소부틸알미늄모노클로라이드, 이소부틸알미늄디클로라이드, 니소부틸알미늄세스퀴클로라이드 및 그 유사물들이 포함된다.
상기 중합반응은 용액 또는 현탁액내에서 또는 그 중간상태에서 행해질수 있으며, 이 두 경우 모두 불활성용매가 반응용매로 바람직하게 사용된다. 중합반응에 사용되는 불활성용매로는 프로판, 부탄, 팬탄, 헥산, 헵탄, 옥탄, 노난, 데칸, 운데칸, 도데칸, 케로센등과같이 약 3∼12개의 탄소를 갖는 지방족탄화수소 또는 메틸 클로라이드, 에틸클로라이드, 에틸랜디클로아니드 등과 같은 할로겐화탄화수소등이 포함되며, 이들은 단독으로 또는 그들의 혼합물로 사용될수 있다. 상기 중합반응의 온도는 통상 0∼100℃가 좋다.
상기 프로필렌계 랜덤공중합체(ii)는 상기 폴리프로필렌수지(A)와 유사한 촉매를 사용하여 유사한 방법으로 다수의 모노머를 랜덤하게 중합시켜 제조할수 있다. 본 발명의 고무성분(B)은 상기에 설명된 에틸렌계 랜덤공중합체(i)의 프로필렌계 랜덤공중합체(ii)의 중량비 (i) : (ii)를 95 : 5∼20 : 80, 바람직하게는 70 : 30∼30 : 70으로 된 랜덤공중합체조성물이다.
본 발명의 랜덤공중합체조성물은 50∼99중량%, 바람직하게는 70∼90중량%의 상기 폴리프로필렌수지(A)와 1∼50중량%, 바람직하게는 10∼30중량%의 상기 고무성분(B)로 구성된다.
본 발명의 폴리프로필렌조성물에서, 폴리프로필렌수지등의 기타의 수지성분은 본 발명의 목적성취를 방해하지 않는 범위내에서 포함될수 있으며, 또한, 항상화제, 자외선홉수제, 윤활제, 핵형성제, 대전방지제, 연화제, 색소, 염료 및 무기 또는 유기충전제와같은 여러 가지 첨가물이 포함될수 있다.
본 발명의 의한 폴리프로필렌조성물을 제조하기 위하여 각각의 성분들을 V형 블렌더(bllender), 리본블랜더 또는 혼련기등과 같은 혼련기로 혼련하는 방법들을 단독으로, 또는 조합하여 사용할수 있으며 또는 혼련기등과 같은 혼련기로 혼련하는 방법도 사용할수 있다. 이렇게하여 얻은 폴리프로필렌조성물은, 프로필렌계 랜덤공중합체가 고무성분으로서 존재하며, 폴리프로필렌수지중에서 에틸렌계 랜덤공중합체의 분산성이 좋으므로 그에의해 분산업자의 크기가 감소되어 향상된 열봉합강도와 우수한 저온층격내성 및 투명성을 갖는 필름형태의 성형품을 제공할수 있다.
본 발명의 폴리프로필렌조성물은 예를들면, 열봉합강도, 내저온성 및 투명성이 요구되는 포장용피름 또는 쉬트의 제조에 적합하여 갖는 필름형태의 성형품을 제공할수 있다.
상기에서 설명된 바와 같이, 본 발명의 폴리프로필렌조성물은 에틸렌계 랜덤공중합체와 프로필렌계 랜덤공중합체를 포함하는 고무성분을 함유하기 때문에, 열봉합성이 개선될수 있고 우수한 저온충격내성과 투명서을 갖는 성형품이 얻어질수 있다.
본 발명은 하기의 실시예로써 상세히 설명되나 본 발명의 범위가 이에 제한되는 것은 아니다(실시예에서 별도의 지적이 없는 경우, 부(part)는 중량부이며 %는 몰%이다).
[실시예 1]
에틸렌함량이 2.3%, MFR230t이 6.5g/10분, 융점(Tm)이 141℃인 폴리프로필렌수지 85부와, 에틸렌함량이 81%, MFR230t이 5.4g/10분인 에틸렌프로필렌랜덤공중합체 5부의 프로필렌함량이 81%, MFR230t 6.0g/10분, Tm이 110℃인 프로필렌-부텐랜덤공중합체 10부를 허쉘믹서에 넣고 혼합했다. 이 혼합물을 펠릿화하고 성형하여 두께가 60㎛인 필름을 얻었다. 다음, 이 필름의 0℃하에서의 막충격, 연무도, 광택도 및 열봉합특성을 측정하였다. 막충격은 진자형 막충격측정기로 측정하였으며, 열봉합특성은 필름을 2kg/㎥압력하에서 1초동안 열봉합하고 또한 300mm분의 속도로 T-박리시켰을 때 0.5kg/mm의 강도를 나타내는 열봉합초기온도(H.S초기온도)와 150℃에서의 열봉합강도(H.S강도)를 각각 측정하였다.
상기의 측정결과를 표 1에 나타냈다.
[실시예 2∼12 및 비교예 1∼5]
표 1에 나타낸 조성물으로부터 얻은 필름을 성형한후, 실시예 1과 동일한 방법으로 측정하였다. 그 결과를 표 1에 나타냈다.
Figure kpo00001
1) 폴리프로필렌수지 에틸렌 함량 2.3%, MFR6.5g/10분 Tm-141℃
2) 에틸렌-프로필렌 랜덤 공중합체 에틸렌 함량 81%, MFR5.4g/10분 Tm
3) 에틸렌-부텐 램덤 공중합체 에틸렌 함량 80%, MFR6.7g/10분 Tm
4) 프로필렌-부텐 랜덤 공중합체 프로필렌 함량 81%, MFR6.0g/10분 T m -110℃
5) 프로필렌-에틸렌 랜덤 공중합체 프로필렌 함량 70%, MFR2.5g/10분 T m

Claims (5)

  1. (A) 50∼99중량%의 폴리프로필렌수지, (B) 1∼50중량%의 고무성분을 포함하며, 상기 고무성분(B)는 (i)에틸렌함량이 60∼95몰%이고, MFR230t이 1.0∼50g/10분이며, 3∼20개의 탄소원자수를 갖는 α-올레핀과 에틸렌으로 된 랜덤공중합체로 구성된 그룹에서 선택된 에틸렌계 랜덤공중합체와, (ii) 프로필렌함량이 80~90몰%이고, MFR230t이 1.0∼50g/10분이며, 프로필렌 이외의 2∼20개의 탄소원자수를 갖는 α-올레핀과 프로필렌으로 된 랜덤공중합체로 구성된 그룹에서 선택된 프로필렌 랜덤공중합체이며, (i)과 (ii)의 중량비를 95 : 5∼20 : 80으로 함유하는 랜덤공중합체조성물로 된 것이 특징인 폴리프로필렌수지의 조성물.
  2. 제1항에 있어서, 상기 폴리프로필렌수지(A)는 프로필렌단독중합체 또는 적어도 90-몰 %의 프로필렌과 2 및 4∼20개의 탄소원자수를 갖는 α-올레핀의 랜덤 및 블록공중합체로 구성된 그룹에서 선택된 적어도 하나인 것을 특징인 폴리프로필렌수지의 조성물.
  3. 제1항에 있어서, 상기 고무성분(B)은 에틸렌계 랜덤공중합체(i)과 프로필렌계 랜덤공중합체(ii)를 그 중량비 (i) : (ii)가 70 : 30∼30 : 70이 되게 함유하는 것이 특징인 폴리프로필렌수지의 조성물.
  4. 제1항에 있어서, 고무성분(B)은 에틸렌계 랜덤공중합체(i)는 60∼95몰%의 에틸렌과 탄소수가 3∼20개인 1개 이상의 α-올레핀을 나머지 성분으로 함유하는 적어도 하나 이상의 랜덤공중합체인 것이 특징인 폴리프로필렌수지의 조성물.
  5. 제1항에 있어서, 상기 프로필렌계 랜덤공중합체는 60∼95몰%의 프로필렌과 탄소수가 2 및 4∼20개인 1개 이상의 α-올레핀을 나머지 성분으로 함유하는 적어도 하나 이상의 랜덤공중합체인 것이 특징인 폴리프로필렌수지의 조성물.
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