JPH051185A - 強度に優れた熱可塑性樹脂組成物及びその製造法 - Google Patents

強度に優れた熱可塑性樹脂組成物及びその製造法

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JPH051185A
JPH051185A JP3261097A JP26109791A JPH051185A JP H051185 A JPH051185 A JP H051185A JP 3261097 A JP3261097 A JP 3261097A JP 26109791 A JP26109791 A JP 26109791A JP H051185 A JPH051185 A JP H051185A
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propylene
thermoplastic resin
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Kazunori Yano
野 一 憲 矢
Meiji Wakayama
山 明 治 若
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Mitsubishi Petrochemical Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【構成】 下記Ａ〜Ｄからなる熱可塑性樹脂組成物、及
びこれらを動的に熱処理することからなる熱可塑性樹脂
組成物の製造法。 Ａ：特定のジエン単量体を特定量含有する、プロピレン
と該ジエン単量体とのプロピレン共重合体又はこれと他
の結晶性プロピレン重合体との混合物 １００重量部 Ｂ：架橋剤と動的に熱処理することにより架橋可能なオ
レフィン共重合体ゴム ９０〜３００重量部 Ｃ：結晶性プロピレン重合体 Ａ＋Ｂに対して５
０〜１９００重量部 Ｄ：充填材 Ａ＋Ｂ＋Ｃに対し
て０〜１００重量部 【効果】 成形性、剛性と衝撃強度において高いレベル
と優れたバランスを有する熱可塑性樹脂組成物が得られ
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】 〔発明の背景〕
【産業上の利用分野】本発明は、ポリオレフィン、特に
特定のジエン単量体を含有するプロピレン系重合体、お
よびオレフィン共重合体ゴムよりなり、ゴムの分散性が
改良され、強度が大きいだけでなくて、成形性、剛性お
よび衝撃強度のバランスが優れた熱可塑性樹脂組成物、
およびその製造法に関する。
【０００２】
【従来の技術】プロピレン系重合体は、成形性、耐熱性
および機械的強度が比較的優れているため、有用な汎用
樹脂として利用されている。しかし、プロピレン系重合
体を自動車部品や家電製品に利用する場合には、剛性と
低温度における衝撃強度が十分でないという問題があ
る。この問題を改良するために、各種充填材や各種ゴム
の利用が考えられている。また、特定のゴムを利用して
動的な状態で熱処理を行なう動的架橋の検討も行なわれ
ている（例えば特開昭４８−２６８３８号、特開昭５２
−１３５４１号、特開昭５３−８１５５４号、特開平１
−２５９０４７号、特開平１−２９２０６５号、特開平
２−６０９５１号、特開平２−７３８４６号各公報
等）。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかし、上記のプロピ
レン系重合体において成形性と剛性と衝撃強度の保持と
の、またはそれらと耐溶剤性との、良好なバランスの維
持は未だ改良の余地が残っている。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
〔発明の概要〕 ＜要旨＞本発明は、上記の問題点に鑑みてなされたもの
であって、従来の技術により一層の改良を加えて自動車
部品分野等で要求される成形性、剛性と衝撃強度の高レ
ベルとバランスに優れた組成を有する熱可塑性樹脂組成
物、及びその製造法を提供することを目的とするもので
ある。
【０００５】本発明者らは、熱可塑性樹脂組成物につい
ての各種の配合材について検討を行なった結果、特定の
ジエン単量体を含有するプロピレン系共重合体と、特定
のオレフィン共重合体ゴムを配合して得られる熱可塑性
樹脂組成物が、強度が大きいだけでなく、成形性、剛性
と衝撃強度に優れることを見出して本発明に至った。
【０００６】即ち、本発明による熱可塑性樹脂組成物
は、下記の成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）から
なること、を特徴とするものである。成分（Ａ） 下記式（Ｉ）及び（II）より選ばれる少くとも１種のジ
エン単量体を０．０５〜２０モル％含有する、プロピレ
ンと該ジエン単量体との共重合体又は該プロピレン共重
合体と他の結晶性プロピレン重合体との混合物
１００重量部
【０００７】
【化７】 （式中、Ｒ１は炭素数１〜８のアルキル基を、Ｒ２及び
Ｒ３はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜８のア
ルキル基を表わす。ただし、Ｒ２とＲ３が共に水素原子
であることはない。ｎは１〜１０の数を表わす。）
【０００８】
【化８】 （式中、Ｒ４は水素原子又はメチル基を、Ｒ５は炭素数
１〜６の炭化水素基を、ｍは０又は１の数を表わす。）成分（Ｂ） 架橋剤と動的に熱処理することにより架橋可能なオレフ
ィン共重合体ゴム９０〜３００重量部成分（Ｃ） 結晶性プロピレン重合体 上記成分（Ａ）と（Ｂ）の合計量１００重量部に対し
て、５０〜１９００重量部成分（Ｄ） 充填材 上記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計量１００重量
部に対して、０〜１００重量部。
【０００９】また、本発明による熱可塑性樹脂組成物の
製造法は、（イ）下記の成分（Ａ）及び（Ｂ）を重量比
（Ａ）／（Ｂ）＝１００／９０〜１００／３００の割合
で混合して成分（Ｂ）を連続相とする混合物を得て、
（ロ）次いで、この混合物を架橋剤の存在下に動的に熱
処理して、成分（Ａ）を連続相とする熱可塑性樹脂組成
物を製造すること、を特徴とするものである。成分（Ａ） 下記式（Ｉ）及び（II）より選ばれる少くとも１種のジ
エン単量体を０．０５〜２０モル％含有する、プロピレ
ンと該ジエン単量体との共重合体又は該プロピレン共重
合体と他の結晶性プロピレン重合体との混合物であっ
て、メルトフローレートが０．１〜５０ｇ／１０分であ
るもの
【００１０】
【化９】 （式中、Ｒ１は炭素数１〜８のアルキル基を、Ｒ２及び
Ｒ３はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜８のア
ルキル基を表わす。ただし、Ｒ２、Ｒ３が共に水素原子
であることはない。ｎは１〜１０の数を表わす。）
【００１１】
【化１０】 （式中、Ｒ４は水素原子又はメチル基を、Ｒ５は炭素数
１〜６の炭化水素基を、ｍは０又は１の数を表わす。）成分（Ｂ） 架橋剤と動的に熱処理することにより架橋可能なオレフ
ィン共重合体ゴムであって、１００℃にて測定したムー
ニー粘度ＭＬ1+4 （１００℃）が１２０〜３０であるも
の
【００１２】また、本発明によるもう一つの熱可塑性樹
脂組成物の製造法は、（イ）下記の成分（Ａ）及び
（Ｂ）を重量比（Ａ）／（Ｂ）＝１００／９０〜１００
／３００の割合で混合して成分（Ｂ）を連続相とする混
合物を得て、（ロ）次いで、この混合物を架橋剤の存在
下に動的に熱処理して成分（Ａ）を連続相とする熱可塑
性樹脂組成物を製造し、（ハ）次いで、この熱可塑性樹
脂組成物に下記の成分（Ｃ）及び（Ｄ）を、成分（Ｃ）
については成分（Ａ）と（Ｂ）の合計量１００重量部に
対して５０〜１９００重量部の割合で、成分（Ｄ）につ
いては成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計量１００重
量部に対して０〜１００重量部の割合で、添加し、
（ニ）その後、これらを溶融混練すること、を特徴とす
るものである。成分（Ａ） 下記式（Ｉ）及び（II）より選ばれる少くとも１種のジ
エン単量体を０．０５〜２０モル％含有する、プロピレ
ンと該ジエン単量体との共重合体又は該プロピレン共重
合体と他の結晶性プロピレン重合体との混合物であっ
て、メルトフローレートが０．１〜５０ｇ／１０分であ
るもの
【００１３】
【化１１】 （式中、Ｒ１は炭素数１〜８のアルキル基を、Ｒ２及び
Ｒ３はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜８のア
ルキル基を表わす。ただし、Ｒ２とＲ３が共に水素原子
であることはない。ｎは１〜１０の数を表わす。）
【００１４】
【化１２】 （式中、Ｒ４は水素原子又はメチル基を、Ｒ５は炭素数
１〜６の炭化水素基を、ｍは０又は１の数を表わす。）成分（Ｂ） 架橋剤と動的に熱処理することにより架橋可能なオレフ
ィン共重合体ゴムであって、１００℃にて測定したムー
ニー粘度ＭＬ1+4 （１００℃）が１２０〜３０であるも
の成分（Ｃ） 結晶性プロピレン重合体成分（Ｄ） 充填材
【００１５】＜効果＞本発明による熱可塑性樹脂組成物
は、成形性、剛性と衝撃強度において高いレベルと優れ
たバランスを有するものである。したがって、本発明に
よる熱可塑性樹脂組成物は、バンパー、インストルメン
トパネル等の自動車部品、家電製品ハウジング等の射出
成形分野に特に適したものである。
【００１６】〔発明の具体的説明〕 (1) 構成成分 ＜成分（Ａ）＞本発明で使用する成分（Ａ）は、下記式
（Ｉ）及び式（II）より選ばれる少なくとも一種のジエ
ン単量体を０．０５〜２０モル％含有するプロピレンと
該ジエン単量体との共重合体又は該プロピレン共重合体
と他の結晶性プロピレン重合体との混合物である。
【００１７】
【化１３】 （式中、Ｒ１は炭素数１〜８、好ましくは１〜４、のア
ルキル基を、Ｒ２及びＲ３はそれぞれ独立に水素原子ま
たは炭素数１〜８、好ましくは１〜４、のアルキル基
を、それぞれ表わす。ただし、Ｒ２とＲ３が共に水素原
子であることはない。ｎは１〜１０、好ましくは１〜
６、の数を表わす。）
【００１８】
【化１４】 （式中、Ｒ４は水素原子又はメチル基を、Ｒ５は炭素数
１〜６、好ましくは１〜４、の炭化水素基を、ｍは０又
は１の数をそれぞれ表わす。）
【００１９】成分（Ａ）は、具体的にはたとえば下記の
ものである。 （イ） これらのジエン単量体の一方又は両方とプロピ
レンとの共重合体であって、ジエン単量体含有量が０．
０５〜２０モル％であるもの、（ロ） (i)これらのジ
エンの一方及び／又は他方とプロピレンとの共重合体
と、(ii)これらのジエンの一方及び／又は他方とプロピ
レンとの共重合体であって前者(i) とはジエンに関して
異なるもの、との混合物（例えば、ジエンの一方とプロ
ピレンとの共重合体と、ジエンの他方とプロピレンとの
共重合体との混合物）であって、ジエン単量体の含有量
が０．０５〜２０モル％であるもの、 （ハ） 上記の（イ）及び／又は（ロ）と成分（Ａ）以
外のポリプロピレン重合体（成分（Ｃ）として使用する
ものと同一であってもよいが、その含量は成分（Ｃ）に
ついての含量よりも少ない。具体的には成分（Ａ）より
少量）との混合物であって、ジエン単量体の含有量が
０．０５〜２０モル％であるもの、 （ニ） 上記においてプロピレンが少量の共単量体（式
（Ｉ）及び（II）のジエン単量体以外のもの）を含むも
のであるもの。
【００２０】上記式（Ｉ）で表わせる分岐非共役ジエン
類の例としては、（イ）１，４‐ジエン類（すなわちｎ
＝１）、例えば４‐メチル‐１，４‐ヘキサジエン、５
‐メチル‐１，４‐ヘキサジエン、４，５‐ジメチル‐
１，４‐ヘキサジエン、４‐エチル‐１，４‐ヘキサジ
エン、５‐エチル‐１，４‐ヘキサジエン、４，５‐ジ
エチル‐１，４‐ヘキサジエン、４‐メチル‐１，４‐
ヘプタジエン、５‐メチル‐１，４‐ヘプタジエン、
４，５‐ジメチル‐１，４‐ヘプタジエン、４‐エチル
‐１，４‐ヘプタジエン、５‐エチル‐１，４‐ヘプタ
ジエン、４，５‐ジエチル‐１，４‐ヘプタジエン、４
‐メチル‐１，４‐オクタジエン、５‐メチル‐１，４
‐オクタジエン、４，５‐ジメチル‐１，４‐オクタジ
エン、４‐エチル‐１，４‐オクタジエン、５‐エチル
‐１，４‐オクタジエン、４，５‐ジエチル‐１，４‐
オクタジエン、４‐メチル‐１，４‐ノナジエン、５‐
メチル‐１，４‐ノナジエン、４，５‐ジメチル‐１，
４‐ノナジエン、４‐エチル‐１，４‐ノナジエン、５
‐エチル‐１，４‐ノナジエン、４，５‐ジエチル‐
１，４‐ノナジエンなど、（ロ）１，５‐ジエン類（す
なわち、ｎ＝２）、例えば５‐メチル‐１，５‐ヘプタ
ジエン、６‐メチル‐１，５‐ヘプタジエン、５，６‐
ジメチル‐１，５‐ヘプタジエン、５‐エチル‐１，５
‐ヘプタジエン、６‐エチル‐１，５‐ヘプタジエン、
５，６‐ジエチル‐１，５‐ヘプタジエン、５‐メチル
‐１，５‐オクタジエン、６‐メチル‐１，５‐オクタ
ジエン、５，６‐ジメチル‐１，５‐オクタジエン、５
‐エチル‐１，５‐オクタジエン、６‐エチル‐１，５
‐オクタジエン、５，６‐ジエチル‐オクタジエン、５
‐メチル‐１，５‐ノナジエン、６‐メチル‐１，５‐
ノナジエン、５，６‐ジメチル‐１，５‐ノナジエン、
５‐エチル‐１，５‐ノナジエン、６‐エチル‐１，５
‐ノナジエン、５，６‐ジエチル‐１，５‐ノナジエン
など、（ハ）１，６‐ジエン類（すなわち、ｎ＝３）、
例えば６‐メチル‐１，６‐オクタジエン、７‐メチル
‐１，６‐オクタジエン、６，７‐ジメチル‐１，６‐
オクタジエン、６‐エチル‐１，６‐オクタジエン、７
‐エチル‐１，６‐オクタジエン、６，７‐ジエチル‐
１，６‐オクタジエン、６‐メチル‐１，６‐ノナジエ
ン、７‐メチル‐１，６‐ノナジエン、６，７‐ジメチ
ル‐１，６‐ノナジエン、６‐エチル‐１，６‐ノナジ
エン、７‐エチル‐１，６‐ノナジエン、６，７‐ジエ
チル‐１，６‐ノナジエンなど、（ニ）１，７‐ジエン
類（すなわち、ｎ＝４）、例えば７‐メチル‐１，７‐
ノナジエン、８‐メチル‐１，７‐ノナジエン、７，８
‐ジメチル‐１，７‐ノナジエン、７‐エチル‐１，７
‐ノナジエン、８‐エチル‐１，７‐ノナジエン、７，
８‐ジエチル‐１，７‐ノナジエンなど、を挙げること
ができる。
【００２１】これらの中でも６‐メチル‐１，５‐ヘプ
タジエン、６‐メチル‐１，５‐オクタジエン、６‐メ
チル‐１，６‐オクタジエン、７‐メチル‐１，６‐オ
クタジエン、８‐メチル‐１，７‐ノナジエンなどの分
岐非共役ジエンが好ましい。これらのうちでも、６‐メ
チル‐１，６‐オクタジエンおよび７‐メチル‐１，６
‐オクタジエンが、とりわけ７‐メチル‐１，６‐オク
タジエンが、好ましい。
【００２２】また、上記式（II）で示されるジアルケニ
ルベンゼンは、ｏ‐体、ｍ‐体、ｐ‐体などの異性体の
いずれでもよく、またこれら異性体の混合物であっても
よい。またベンゼン環が基Ｒ５で置換されている各種の
誘導体でもよい。具体的に例示すれば、ジビニルベンゼ
ン、イソプロペニルスチレン、ジビニルトルエンなどで
ある。
【００２３】もちろん、これらの非共役ジエン類は二種
以上の混合物であってもよい。これら式（Ｉ）および
（または）式（II）のジエン単位を含有するプロピレン
共重合体の製造は公知の任意の方法、例えば特開平１−
１１８５１０号または同５６−３０４１４号各公報に記
載された方法、によって行なうことができる。
【００２４】成分（Ａ）のジエン単量体とプロピレンと
の共重合体は、主成分がプロピレンでありかつ上記
（Ｉ）または（II）のジエン単量体が所定量含まれる限
り、他のα‐オレフィン又は不飽和単量体を従成分とし
て含有していてもよい。他のα‐オレフィン又は不飽和
単量体としては、エチレン、ブテン‐１、酢酸ビニル、
スチレン、ビニルシラン等があり、これらはランダム、
ブロック又はグラフト等いずれの型の共重合で含有され
ていてもよい。
【００２５】上記式（Ｉ）または（II）で示される化合
物の成分（Ａ）重合体中の含有量は０．０５〜２０モル
％、好ましくは上記式（Ｉ）の化合物では好ましくは
０．１５〜１２モル％、特に好ましくは０．２〜６モル
％、上記式（II）の化合物では０．０５〜８モル％、特
に好ましくは０．１〜２モル％、の範囲である。この含
有量が過少では相溶化効果あるいは物性の改良効果が不
足し、過多では局部的なゲル化が生起して好ましくな
い。
【００２６】成分（Ａ）のプロピレン共重合体のメルト
フローレート（ＭＦＲ、２３０℃、荷重２．１６kg）
は、０．１〜５０ｇ／１０分の範囲、好ましくは０．２
〜５０ｇ／１０分、特に好ましくは０．３〜４０ｇ／１
０分、さらに好ましくは０．３〜３０ｇ／１０分、一層
好ましくは０．３〜２５ｇ／１０分の範囲である。ＭＦ
Ｒの値が０．１ｇ／１０分より小さい範囲及び５０ｇ／
１０分より大きい範囲では、オレフィン共重合体ゴムの
架橋変性が好ましくなく、得られる熱可塑性樹脂組成物
の機械的強度レベルが低くて好ましくない。
【００２７】＜成分（Ｂ）＞成分（Ｂ）は、架橋剤と動
的に熱処理することにより架橋可能なオレフィン共重合
体ゴムである。より具体的には、成分（Ｂ）は、例えば
エチレン‐プロピレンゴム、エチレン‐プロピレン‐ジ
エンゴム、エチレン‐ブタジエンゴムの様にオレフィン
を主成分とする無定形の弾性共重合体であって、架橋剤
（及び架橋助剤）と動的に熱処理することにより架橋し
て流動性が低下するゴムをいう。ここで、「動的に熱処
理する」とは、後記の温度範囲（即ち、通常１５０〜２
５０℃）で溶融混練処理することをいうものである（詳
細後記）。
【００２８】これらの共重合体ゴムの中でも、エチレン
‐プロピレン共重合体ゴム、エチレン‐プロピレン‐ジ
シクロペンタジエン、エチレン‐プロピレン‐ジシクロ
オクタジエン、エチレン‐プロピレン‐メチレンノルボ
ルネン、エチレン‐プロピレン‐エチリデン‐ノルボル
ネンが好ましく、特にエチレン‐プロピレン‐ジシクロ
ペンタジエン、エチレン‐プロピレン‐エチリデンノル
ボルネンが好ましい。この共重合体ゴムは、ムーニー粘
度ＭＬ1+4 （１００℃）が１２０〜３０、特に１１０〜
３０、のものが好ましく、１００〜３０のものがさらに
好ましく、このようなものを用いると、物性バランスの
優れた熱可塑性樹脂組成物が得られる。なお、架橋剤に
ついては、後記したところを参照されたい。
【００２９】＜成分（Ｃ）＞成分（Ｃ）は、結晶性プロ
ピレン重合体である。ここで、「結晶性」とは、Ｘ線回
析法（プロピレン重合体樹脂については、G.Natta ら、
Rend.Accad,Naz.Lincei. 22(8),11(1957)の方法に準拠
する）による結晶化度が２０％以上であることをいうも
のである。また、「プロピレン重合体」とは、プロピレ
ンの単独重合体外に、プロピレンとこれと共重合可能な
他の単量体との共重合体をもいうものであって、従っ
て、成分（Ｃ）は、プロピレンの単独重合体又はプロピ
レンとエチレンを含むα‐オレフィンとのランダム若し
くはブロック等の共重合体あるいはこれらの混合物のい
ずれでもよい。共重合体の場合には、α‐オレフィン
は、２種に限らず、３種以上の複数種からなるものであ
ってもよい。これらの中でも、プロピレンを過半重量含
む共重合体又は単独重合体が好ましく、中でも特に結晶
性プロピレン系重合体類、すなわち結晶性プロピレン単
独重合体、結晶性プロピレン‐エチレンブロック若しく
はランダム共重合体、が機械的物性バランスの点で好ま
しい。これらの重合体は既知の方法で重合あるいは変性
により得ることができるが、市販のものから適宜選んで
用いることもできる。当然、併用することもできる。
【００３０】成分（Ｃ）の結晶性プロピレン重合体のメ
ルトフローレート（ＭＦＲ、２３０℃、荷重２．１６k
g）は０．０１〜４００ｇ／１０分の範囲が好ましく、
０．１５〜３００ｇ／１０分の範囲がより好ましく、と
りわけ０．５〜２００ｇ／１０分の範囲が好ましい。Ｍ
ＦＲの値が０．０１ｇ／１０分より小さい範囲では成型
加工性に難点が生じ易く、４００ｇ／１０分より大きい
範囲では機械的強度レベルが低く好ましくない。
【００３１】＜成分（Ｄ）＞本発明で使用する充填材
は、樹脂材料に配合することができる任意のものである
ことができる。そのような充填材の具体例を挙げれば、
珪酸カルシウム、チタン酸カリウム、石膏、炭化ケイ
素、炭素、ガラス、鉄、銅、亜鉛等の繊維状物、ならび
に板状または球状のタルク、マイカ、炭酸カルシウム、
クレー、シリカ、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニ
ウム、カーボンブラック、鉄粉、銅粉、亜鉛粉等があ
る。
【００３２】これらは、樹脂補強用充填材として一般に
は知られているものであるが、場合により同時に難燃性
や導電性を付与できる利点がある。
【００３３】繊維状の充填材の場合、繊維径が０．０１
〜２０μｍ、繊維長／繊維径の比が４〜５０００のもの
が好ましく、特に前者が０．０５〜１６μｍ、後者が１
０〜２０００のものが好ましい。一般に、繊維長／繊維
径の比が大きい程好ましいが、繊維径が０．０５μｍ未
満のものは機械的強度が弱くて折損しやすく、一方繊維
径が１６μｍを越えるものは折損は防止出来るものの充
填材の添加量が多く必要となって最終組成物が重くなる
ことより好ましくない。また、板状または球状の充填材
の場合は、平均粒径が０．０１〜１０μｍ、特に０．１
〜５μｍ、のものが好ましい。
【００３４】＜架橋剤＞本発明にて使用する架橋剤は、
被架橋物が直結して両者間に「橋」が実質的に存在しな
いもの、たとえば有機過酸化物、ならびにそれ自身が
「橋」として両被架橋物に入り込むもの、たとえば硫
黄、の両者を包含するものである。いずれのタイプのも
のであっても、架橋反応はその存在下に「動的に熱処理
する」ことによって生起するものでなければならないか
ら、架橋剤は適当な熱分解温度ないし架橋反応開始反応
を持つものでなければならない。架橋剤がそれ自身では
適当な熱分解温度ないし架橋反応開始温度あるいは分解
ないし反応温度を持たないものである場合には、架橋助
剤を併用することができる。従って、架橋剤というとき
は、そのような架橋助剤との組合せた場合のそれを包含
するものである。
【００３５】そのような架橋剤としては、樹脂あるいは
ゴムの架橋に慣用されているもの、あるいは使用される
ものが一般に使用可能である。具体的には、例えば硫
黄、硫黄化合物、ｐ‐ベンゾキノンジオキシム、アルキ
ルフェノール‐ホルムアルデヒド樹脂、臭素化アルキル
フェノール‐ホルムアルデヒド樹脂、ビスマレイミド化
合物、アンモニウムベンゾエート、アミノ樹脂、有機金
属化合物、有機過酸化物などがある。これらの架橋剤は
単独であるいは併用することができる。
【００３６】ある種の架橋剤においては他の化合物（架
橋助剤）と併用することにより架橋反応が効率よく進む
ことが知られている。そのような架橋助剤としては、硫
黄あるいは硫黄化合物を架橋剤として使用するときのテ
トラメチルチウラムジスルフィド、テトラメチルチウラ
ムモノスルフィド等のチウラム類、ジベンゾチアジルジ
スルフィド、メルカプトベンゾチアゾール等のチアゾー
ル類、ジフェニルグアニジン等のグアニジン類、酸化亜
鉛、酸化マグネシウム、ステアリン酸、オレイン酸、等
がある。また、有機過酸化物を架橋剤として使用する場
合の架橋助剤としては、液状ポリブタジエン等のポリマ
ー類、ジマレイミド化合物、ジビニルベンゼン等の多官
能性モノマーがある。
【００３７】これらの架橋剤のなかで有機過酸化物が好
ましい。本発明にて使用する有機過酸化物としては、
（イ）ハイドロパーオキサイド類、例えばｔ‐ブチル‐
ハイドロパーオキサイド、キュメン‐ハイドロパーオキ
サイド、２，５‐ジメチルヘキサン‐２，５‐ジハイド
ロパーオキサイド、１，１，３，３‐テトラメチルブチ
ル‐ハイドロパーオキサイド、ｐ‐メンタン‐ハイドロ
パーオキサイド、ジイソプロピルベンゼンハイドロパー
オキサイド等、（ロ）ジ‐アルキルパーオキサイド類、
例えば２，５‐ジメチル‐２，５‐ジ（ｔ‐ブチルパー
オキシ）ヘキシン‐３、ジ‐ｔ‐ブチル‐パーオキサイ
ド、ｔ‐ブチル‐キュミル‐パーオキサイド、２，５‐
ジメチル‐２，５‐ジ（ｔ‐ブチルパーオキシ）ヘキサ
ン、ジ‐キュミルパーオキサイド等、（ハ）パーオキシ
ケタール類、例えば２，２‐ビス‐ｔ‐ブチルパーオキ
シ‐ブタン、２，２‐ビス‐ｔ‐ブチル‐パーオキシ‐
オクタン、１，１‐ビス‐ｔ‐ブチルパーオキシ‐シク
ロヘキサン、１，１‐ビス‐ｔ‐ブチルパーオキシ‐
３，３，５‐トリメチルシクロヘキサン等、（ニ）パー
オキシエステル類、例えばジ‐ｔ‐ブチルパーオキシイ
ソフタレート、ｔ‐ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ
‐ブチルパーオキシアセテート、２，５‐ジ‐メチル‐
２，５‐ジ‐ベンゾイルパーオキシ‐ヘキサン、ｔ‐ブ
チルパーオキシイソプロピルカーボネート、ｔ‐ブチル
パーオキシイソブチレート等、（ホ）ジアシルパーオキ
サイド類、例えばベンゾイルパーオキサイド、ｍ‐トル
オイルパーオキサイド、アセチルパーオキサイド等、を
挙げることができる。これらの内では有機過酸化物の分
解温度と反応性の点より２，５‐ジメチル‐２，５‐ジ
（ｔ‐ブチルパーオキシ）ヘキシン３、ジ‐ｔ‐ブチル
パーオキサイド、２，５‐ジメチル‐２，５‐ジ（ｔ‐
ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジ‐キュミルパーオキサ
イド、ｔ‐ブチルベンゾエート、ｔ‐ブチルイソプロピ
ルカーボネートが好ましく、なかでもｔ‐ブチルベンゾ
エート、ジ‐キュミルパーオキサイド、ジ‐ｔ‐ブチル
パーオキサイドが最も好ましい。
【００３８】また、本発明においてはｐ‐キノンジオキ
シム、Ｎ，Ｎ′‐ｍ‐フェニレンジマレイミド、ジビニ
ルベンゼン、トリアリルシアヌレート、エチレングリコ
ールジメタクリレート、等の架橋助剤を配合することが
できる。これらの内でポリプロピレン及び有機過酸化物
架橋型オレフィン共重合体ゴムよりなるブレンド物への
分散性と反応性と取り扱い性より、Ｎ，Ｎ′‐ｍ‐フェ
ニレンジマレイミド、ジビニルベンゼンが好ましい。目
的を損わない範囲で熱安定剤、老化防止剤等を配合する
ことができる。
【００３９】(2) 構成成分の組成比 本発明の熱可塑性樹脂組成物に占める各成分の割合は、
下記の通りである。本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造
は相反転法を使用して行うが、そのような相反転を形成
させる為には成分（Ａ）と成分（Ｂ）との組成比が重要
であり、そしてその組成比と使用する成分（Ａ）及び
（Ｂ）の粘度との間にはある特定の関係が認められる。
言い換えれば、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の組成比とそれ
らの粘度の間にはある種の関係が認められ、そしてその
関係は相反転の形成に重要な因子となる。
【００４０】成分（Ａ）と成分（Ｂ）との組成比は、成
分（Ａ）の粘度がメルトフローレート（ＪＩＳ−Ｋ−７
２１０ ２３０℃測定）０．１〜５０ｇ／１０分で、成
分（Ｂ）の粘度が１００℃にて測定したムーニー粘度が
ＭＬ1+4 （１００℃）１２０〜３０であるとき、１００
／９０〜１００／３００である。好ましくは、成分
（Ａ）のメルトフローレートが０．２〜５０ｇ／１０分
で、成分（Ｂ）のムーニー粘度がＭＬ1+4 （１００℃）
１１０〜３０であるときの成分（Ａ）と成分（Ｂ）の組
成比は、１００／９０〜１００／３００である。より好
ましくは、成分（Ａ）のメルトフローレートが０．３〜
４０ｇ／１０分で成分（Ｂ）のムーニー粘度が１１０〜
３０で成分（Ａ）と成分（Ｂ）の組成比は１００／１０
０〜１００／２８０、さらに成分（Ａ）のメルトフロレ
ートが０．３〜３０ｇ／１０分で成分（Ｂ）のムーニー
粘度がＭＬ1+4 （１００℃）１００〜３０で成分（Ａ）
と成分（Ｂ）の組成比は１００／１１０〜１００／２７
０、一層好ましくは、成分（Ａ）のメルトフローレート
が０．３〜２５ｇ／１０分で成分（Ｂ）のムーニー粘度
がＭＬ1+4 （１００℃）１００〜３０で成分（Ａ）と成
分（Ｂ）の組成比が１００／１２０〜１００／２５０、
である。成分（Ｂ）が９０重量部未満では衝撃強度の改
良効果が少く、３００重量部を越えると成形性、剛性が
低下して好ましくない。
【００４１】成分（Ｃ）の割合は、成分（Ａ）及び成分
（Ｂ）の合計量１００重量部に対して５０〜１９００重
量部、好ましくは１００〜１８００重量部、特に好まし
くは２００〜１７００重量部、である。５０重量部未満
では成形性や剛性が低下し、また１９００重量部を越え
ると衝撃強度の改良効果が少くて好ましくない。
【００４２】成分（Ｄ）の割合は、成分（Ａ）、（Ｂ）
および（Ｃ）の合計量１００重量部に対して０〜１００
重量部、好ましくは１０〜９０重量部、特に好ましくは
１５〜７０重量部、である。過少では剛性の改良効果が
少なく、１００重量部を越えると成形性が低下するので
好ましくない。
【００４３】架橋剤の配合量は、成分（Ａ）と成分
（Ｂ）の合計１００重量部に対して０．０１〜５重量
部、好ましくは０．０２〜２重量部、である。また、架
橋助剤の配合量は、０．０５〜５重量部、好ましくは
０．１〜３重量部、である。架橋剤及び架橋助剤は、オ
レフィン共重合体ゴムの分子内、及び特定プロピレン共
重合体との分子間の反応に関与するものであって、０．
０１重量部未満あるいは０．０５重量部未満では改良効
果が少く、一方、各々５重量部を越えると成形性等が低
下するので好ましくない。
【００４４】(3) 製造法 本発明による熱可塑性樹脂組成物の製造は、所謂相反転
法を利用するものであることは前記したところである。
このような相反転法を利用することによって、オレフィ
ン共重合体ゴム同士の適度な架橋、オレフィン共重合体
ゴムとジエン単量体とプロピレンとの特定共重合体との
架橋体及び適度に架橋したオレフィン共重合体ゴムの微
細分散構造を示す熱可塑性樹脂組成物を得ることが容易
になる。本技術における相反転法とは、まず成分（Ｂ）
を連続相とする成分（Ａ）と成分（Ｂ）の混合状態また
は混合物を形成させ、次いで、架橋剤の存在下、溶融混
練状態下において成分（Ｂ）相の架橋反応を進行させ
て、即ち動的に熱処理を行って、（Ｂ）相の粘度の上昇
を行う。（Ｂ）相の粘度の上昇に伴って当初は成分
（Ｂ）が連続相であったものが、成分（Ａ）／（Ｂ）両
者の連続相状態を経て最終的には成分（Ａ）が連続相／
成分（Ｂ）が非連続相の混合物となる。この得られた混
合物は、オレフィン共重合体ゴムとジエン単量体とプロ
ピレンとの特定共重合体との架橋体を適度に含み、適度
に架橋したオレフィン共重合体ゴムが微細分散した構造
の熱可塑性樹脂組成物である。
【００４５】本発明の熱可塑性樹脂組成物を得るための
製造方法としては、一般に樹脂同士又は樹脂と安定剤や
着色剤をブレンドする種々の装置を適用することができ
る。例えば、粉体状又は粒体状の各成分をヘンシェルミ
キサー、スーパーミキサー、リボンブレンダー、Ｖブレ
ンダー等により、先ず均一に分散した混合物とし、次に
一軸混練押出機、二軸混練押出機、ロール、バンバリー
ミキサー、プラストミル、ブラベンダープラストグラフ
等で溶融混練することができる。本発明では、特に窒素
ガスなどの不活性ガス雰囲気下で混練することが好まし
い。溶融混練温度は、通常１５０〜２５０℃、好ましく
は１７０〜２３０℃、の範囲である。成分（Ｃ）および
（Ｄ）は、上記のように相反転させて得た熱可塑性樹脂
組成物に添加する。その後、これらを混練可塑化すれば
目的とする熱可塑性樹脂組成物とすることができる。
【００４６】本方法には、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）の
溶融混練物に成分（Ｃ）および（Ｄ）を添加し、溶融混
練操作を行う連続的方法、及び成分（Ａ）及び成分
（Ｂ）からなる中間組成物を冷却固化粒状化した後に、
成分（Ｃ）と（Ｄ）とを混合し溶融混練を行う回分的方
法等がある。
【００４７】
【実施例】以下の実験例は、本発明を具体的に示すもの
であり、これらはあくまでも例示的なものであり、した
がってこれらの例により本発明の範囲が限定されるもの
ではない。使用した重合体成分は下記のとおりである。
【００４８】＜成分（Ａ）＞ （イ）ポリオレフィン ａ−１、ａ−３およびａ−６： これらは、三菱油化（株）製ポリプロピレン樹脂であっ
て、そのグレード名およびメルトフローレート（ｇ／１
０分、以下同様）は、下記の通りである。 グレード名 メルトフローレート（ｇ／１０分） ａ−１： ＭＡ８ ０．６ ａ−３： ＭＡ４ ５ ａ−６： ＭＡ３ １１
【００４９】（ロ）ポリオレフィン ａ−５： これは、三菱油化（株）製 エチレン‐プロピレン共重
合体樹脂であって、そのグレード名およびメルトフロー
レートは下記の通りである。
【００５０】（ハ）ポリオレフィン ａ−２： 次記の合成法により得られたジビニルベンゼンを０．４
モル％含有するプロピレン共重合体５０重量部と７‐メ
チル‐１，６‐オクタジエンを４モル％含有するプロピ
レン共重合体５０重量部との混合物。 （１） ジビニルベンゼン含有プロピレン共重合体の合
成法 内容積１００リットルのオートクレーブにプロピレン置
換を繰返した後、脱水及び脱酸素したｎ‐ヘプタン５０
リットル、ジビニルベンゼン（東京化成（株）製）４．
５リットル、ジエチルアルミニウムクロリド２３．４ｇ
及び三塩化チタン（東洋ストファ（株）製「ＴＴＡ−１
２」）１０ｇを導入し、更に水素を４５リットル加えて
プロピレンで加圧し全圧を５Kg／cm2 Ｇにして、６５℃
で３時間重合を行った。重合終了後、反応混合物を濾別
して共重合体ポリマー１１．６Kgを得た。この生成共重
合体ポリマーを紫外線スペクトル法により分析して共重
合体ポリマー中のジビニルベンゼン含有量を測定したと
ころ、０．４モル％であった。
【００５１】（２） ７‐メチル‐１，６‐オクタジエ
ン含有プロピレン共重合体の合成法 〔担体付触媒の調製〕充分に窒素置換したフラスコに脱
水および脱酸素したｎ‐ヘプタン１リットルを導入し、
次いでＭｇＣｌ２を１．０モルおよびＴｉ（Ｏ・ｎＣ４
Ｈ９）４を２．０モル導入して１００℃にて２時間反応
させた。反応終了後、４０℃に温度を下げ、次いでメチ
ルハイドロジエンポリシロキサンを１５０ミリリットル
導入して、３時間反応させた。反応終了後、生成した固
体成分をｎ‐ヘプタンで洗浄し、その一部分をとり出し
て組成分析したところ、Ｔｉ＝１５．２重量パーセン
ト、Ｍｇ＝４．２重量パーセントであった。充分に窒素
置換したフラスコに脱水および脱酸素したｎ‐ヘプタン
を１リットル導入し、上記で合成した成分をＭｇ原子換
算で０．３モル導入した。ＳｉＣｌ４０．５モルを３０
℃で１５分間導入して、９０℃で２時間反応させた。反
応終了後、精製したｎ‐ヘプタンで洗浄した。次いでｎ
‐ヘプタン２５０ミリリットルにオルソ‐Ｃ６Ｈ４（Ｃ
ＯＣｌ）２０．０４モル混合して５０℃で導入し、次い
でＳｉＣｌ４０．５モルを導入して９０℃で２時間反応
させた。反応終了後、ｎ‐ヘプタンで洗浄して、触媒成
分とした。Ｔｉ含有量は２．０３重量パーセントであっ
た。
【００５２】〔共重合体の製造〕容量１００リットルの
オートクレーブをプロピレンで置換した後、ｎ‐ヘプタ
ン３０リットルを仕込み、トリエチルアルミニウム９．
０ｇ、ジフェニルジメトキシシラン４．０ｇおよび前述
の方法で調製した担体付触媒１０．０ｇを加えた。次い
で水素１２．５リットルを加えた後、プロピレンを圧入
し、５０℃、０．５Kg／cm2 Ｇで攪拌した。この後、７
‐メチル‐１，６‐オクタジエン１２リットルを追加
し、プロピレンを圧入しながら昇温し７０℃、７Kg／cm
2 Ｇに保持して重合を行なった。その後、ｎ‐ブタノー
ルで触媒を不活性化した後、触媒残渣を水で抽出し、遠
心分離により共重合体を回収し、乾燥させた。乾燥パウ
ダー１９．３Kgを得た。この共重合体のＤＳＣによる融
解ピークは１５２．３℃であった。またＨ１−ＮＭＲに
よる分析により７‐メチル‐１，６‐オクタジエンの含
有量は４．０モルパーセントであった。
【００５３】（ニ）ポリオレフィン ａ−７： これはポリオレフィンａ−２において７‐メチル‐１，
６‐オクタジエンを４モル％含有するプロピレン共重合
体であって、ジビニルベンゼンとプロピレンの共重合体
を含有しない重合体である。
【００５４】（ホ）ポリオレフィン ａ−８，ａ−９： 下記の製造法による７‐メチル‐１，６‐オクタジエン
を２．５モル％含有するプロピレン重合体であって、ジ
ビニルベンゼンとプロピレンの共重合体を含有しない重
合体である。前記７‐メチル‐１，６‐オクタジエン含
有プロピレン共重合体の合成法および製造法において、
圧入水素量をそれぞれ９０リットル、０．５リットル
に、７‐メチル‐１，６‐オクタジエン量をそれぞれ
６．６リットル、７．５リットルに、重合温度をそれぞ
れ７０℃、５５℃に変更してプロピレン共重合体を得
た。それらのメルトフローレートは次のとおりである。
【００５５】 ７‐メチル‐１，６‐オクタジエン メルトフローレート（g/10分） 含有量（モル％） a-8 ： ２３０ ２．５ a-9 ： ０．０４ ２．５
【００５６】＜成分（Ｂ）＞オレフィン共重合体ゴム
ｂ−１、ｂ−２： これらは、日本合成ゴム（株）製エチレン‐プロピレン
‐エチリデンノルボルネン樹脂であって、そのグレード
名および内容は下記の通りである。 ｂ−１： グレード名：ＥＰ５７Ｐ ムーニー粘度：ＭＬ1+4 （１００℃）８８ ヨウ素価：１５ ｂ−２： グレード名：ＥＰ３３ ムーニー粘度：ＭＬ1+4 （１００℃）４５ ヨウ素価：２６ オレフィン共重合体ゴム ｂ−３およびｂ−４： これらは、三菱油化（株）製試作品エチレン‐プロピレ
ン‐エチリデンノルボルネン樹脂であって、その内容は
下記の通りである。 ｂ−３： ムーニー粘度：ＭＬ1+4 （１００℃）１３０ ヨウ素価：１６ ｂ−４： ムーニー粘度：ＭＬ1+4 （１００℃）２５ ヨウ素価：１６
【００５７】＜成分（Ｃ）＞上述の成分ａ−３、ａ−５
およびａ−６と同じものを使用した。
【００５８】＜成分（Ｄ）＞ｄ−１： 小野田セメント（株）製 石膏繊維 繊維径：０．１〜１．５μｍ 繊維長／繊維径：３０〜２００ ｄ−２： 富士タルク工業（株）製 タルク 平均粒径：４μｍ板状
【００５９】架橋剤 日本油脂（株）製 ジ‐ｔ‐ブチルパーオキサイド
（「パーブチルＤ」）架橋助剤 Ｎ，Ｎ′‐メタ‐フェニレン‐ジマレイミド
【００６０】＜参考例１＞ポリオレフィンａ−１を２５
重量部、ポリオレフィンａ−２を１５重量部およびオレ
フィン共重合体ゴムｂ−１を６０重量部を、ブラベンダ
ープラストグラフを用いて窒素雰囲気下、１９０℃、１
６０rpm で５分間混練した（この混練工程を第一工程と
いう）。さらに１０分間混練した（この混練工程を第二
工程という）。得られた混練物を粉砕して、熱可塑性樹
脂組成物を得た。
【００６１】＜実施例１＞参考例１の第一工程終了後の
混練物と同様の混練物に、架橋剤０．０５重量部および
架橋助剤１．５重量部を添加し、１０分間混練した（第
二工程）。混練トルクの推移により反応の終了を確認
し、得られた混練物を粉砕して、熱可塑性樹脂組成物を
得た。
【００６２】＜実施例２＞参考例１の第二工程終了後の
混練物と同様の混練物に、ポリオレフィンａ−１を３０
０重量部配合し、ブラベンダープラストグラフを用いて
２１０℃、８０rpm で５分間混練した（この混練工程を
第三工程という）。この混練物を実施例１と同様に粉砕
して、熱可塑性樹脂組成物を得た。
【００６３】＜実施例３＞実施例１の第二工程終了後の
混練物と同様の混練物に、実施例２と同様にポリオレフ
ィンａ−１を３００重量部配合し、実施例２と同様の条
件で第三工程を実施した。得られた混練物を同様に粉砕
して、熱可塑性樹脂組成物を得た。
【００６４】＜比較例１〜５＞表１に示されるように各
成分を配合し、参考例１および実施例１〜３と同様な条
件で第一工程、第二工程および第三工程を実施し、それ
ぞれ得られた混練物をそれぞれ同様に粉砕して、熱可塑
性樹脂組成物を得た。
【００６５】＜実施例５、６および比較例６〜１２＞表
３に示されるように、ポリオレフィン、オレフィン共重
合体ゴムの種類、架橋剤、架橋助剤の配合量を変更し実
施例１〜３と同様の操作を行って、熱可塑性樹脂組成物
を得た。
【００６６】＜実施例７、８および比較例１３、１４＞
表５に示されるように、ポリオレフィンの種類、架橋
剤、架橋助剤の配合量を変更し、実施例１〜３と同様の
操作を行なって、熱可塑性樹脂組成物を得た。
【００６７】＜評価結果＞参考例１、実施例１〜８およ
び比較例１〜１４で得られた粉状の熱可塑性樹脂組成物
を下記条件にてプレス成型し、シートから試験片を切削
し、次の項目について測定した。表２、表４及び表６
は、得られた結果を示すものである。
【００６８】成形条件 温度：２３０℃ 圧力：５０／１００Kg／cm2 時間：１／１分メルトフローレート ＪＩＳ Ｋ−７２１０に準じ、２３０℃で測定した。アイゾット衝撃強度 ＪＩＳ Ｋ−７１１０に準じ、ノッチ付き２３℃にて測
定した。曲げ剛性率 ＪＩＳ Ｋ−７２０３に準じ、２３℃にて測定した。引張特性 粉状熱可塑性樹脂物を小型射出成形機（ミニマックス）
でダンベル状に成形し、それを２３℃にてＪＩＳ Ｋ−
７１１３に準じて測定した。
【００６９】
【表１】
【００７０】
【表２】
【００７１】
【表３】
【００７２】
【表４】
【００７３】
【表５】
【００７４】
【表６】
【００７５】＜実施例９〜１４＞表７の組成に従って、
成分（Ａ）及び成分（Ｂ）の混合物を窒素雰囲気下で２
００℃、１５０rpm に設定された２軸混練押出機で混練
して、溶融物を粒状に冷却固化させた。得られた粒状物
に所定量の架橋剤及び架橋助剤を添加し、２４０℃、２
８０rpm にて同一２軸混練押出機で溶融混練し、溶融物
を粒状に冷却固化させた。得られた粒状物に、表７の組
成に従って所定量の成分（Ｃ）及び１，３，５‐トリス
（４‐ｔ‐ブチル‐３ヒドロキシ‐２，６ジメチルベン
ジル）シアヌル酸とテトラキス（メチレン‐３‐
（３′，５′‐ジ‐ｔ‐ブチル４ヒドロキシフェニル）
プロピオネート）メタンを成分（Ａ）、（Ｂ）および
（Ｃ）の合計１００部当り各０．０５部になる様に添加
し、２２０℃、２００rpm にて同一２軸混練押出機で溶
融混練し、溶融物を冷却固化させて粒状の熱可塑性樹脂
組成物を得た。
【００７６】＜比較例１５〜２０＞表７の組成に従っ
て、実施例９〜１４と同様の操作をくり返して、粒状の
熱可塑性樹脂組成物を得た。
【００７７】＜実施例１５、１７および比較例２３、２
７＞３ケ所に混練部を有するスクリューを備えた各混練
部の上流部に原料の投入口及び投入装置を有する様な２
軸混練押出機（口径４４mm、Ｌ／Ｄ＝４２．５）を準備
した。表８に従って成分（Ａ）と成分（Ｂ）とをブレン
ドし、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計量を１０Kg／時間
で第一原料投入口より添加した。第一混練部のシリンダ
ー設定温度は２００℃であった。第一混練部を経過した
溶融物に、溶剤により希釈した架橋剤をポンプを使用し
て、一方、架橋助剤を重量式粉体供給機を使用して、第
二原料投入口より添加した。第二混練部のシリンダー設
定温度は２４０℃であった。第二混練部を経過した溶融
物に、実施例９〜１４と同じ添加剤が成分（Ａ）、
（Ｂ）および（Ｃ）の合計量１００重量部当り各々０．
０５重量部となる様に予備ブレンドされた成分（Ｃ）
を、第三原料投入口より４０Kg／時間で添加した。第三
混練部のシリンダー設定温度は２３０℃であり、スクリ
ューの回転数は２３０rpm であった。第三混練部経過
後、溶融樹脂をストランド状とし冷却し、切断して、粒
状の熱可塑性樹脂組成物を得た。
【００７８】＜実施例１６、１８および比較例２４、２
８＞表８の組成に従って、実施例９〜１４の手法により
成分（Ａ）および（Ｂ）の混練溶融物を冷却固化して粒
状物を得た。その粒状物に、表８に従い架橋剤及び架橋
助剤を添加し、実施例９〜１４と同様に再度混練し、混
練溶融物を冷却固化させて粒状物を得た。次に、得られ
た粒状物と、表８の組成に従って成分（Ｃ）と添加剤と
を各々予備ブレンドし、これを実施例１５と同一の２軸
混練押出機の第三原料投入口より３０Kg／時間の割合で
添加、混練し、実施例１５と同様にして粒状の熱可塑性
樹脂組成物を得た。
【００７９】＜比較例２１、２２、２５、２６＞成分
（Ｂ）と成分（Ｃ）とを、表８の組成に従って実施例９
〜１４と同じ添加剤を成分（Ｂ）および（Ｃ）の合計１
００重量部当り各々０．０５重量部になる様予備ブレン
ドし、これを実施例１５と同様に２軸混練押出機の第二
原料投入口より上記予備ブレンド物を３５Kg／時間の割
合で添加し、混練して粒状の熱可塑性樹脂組成物を得
た。
【００８０】＜実施例１９〜２２＞表１１の組成に従っ
て、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）とからなる混合物を窒素
雰囲気下で２００℃、１５０rpm に設定された２軸混練
押出機で混練し、溶融物を粒状に冷却固化させた。得ら
れた粒状物に所定量の架橋剤及び架橋助剤を添加し、２
４０℃、２８０rpm にて同一の２軸混練押出機で再び溶
融混練し、溶融物を粒状に冷却固化させた。得られた粒
状物に、表１１の組成に従って、所定量の（Ｃ）、
（Ｄ）及び１，３，５‐トリス（４‐ｔ‐ブチル‐３ヒ
ドロキシ‐２，６‐ジメチルベンジル）イソシアヌル酸
とテトラキス（メチレン‐３‐（３′，５′‐ジ‐ｔ‐
ブチル‐４ヒドロキシフェニル）プロピオネート）メタ
ンを成分（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）の合計１００重量
部当り各々０．０５部になる様に添加し、２２０℃、１
８０rpm にて同一の２軸混練押出機にて再溶融混練し、
粒状の熱可塑性樹脂組成物を得た。
【００８１】＜比較例２９〜３７＞表１１の組成に従っ
て、実施例１９〜２２と同様の操作をくり返して熱可塑
性樹脂組成物を得た。
【００８２】＜比較例３８〜３９＞本比較例は、成分
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、更には成分（Ｄ）、架橋剤お
よび架橋助剤を一括混練したときのものである。表１３
の組成に従ってブレンダーにて予備混合した原料を、実
施例１５と同様の混練機を使用して、シリンダー設定温
度２３０℃、スクリュー回転数２３０rpm で第一原料投
入口より３５Kg／時間で供給して、熱可塑性樹脂組成物
を得た。表１４は、得られた評価結果を示すものであ
る。
【００８３】＜評価結果＞実施例９〜２２、比較例１５
〜３９で得られた熱可塑性樹脂組成物を下記条件にて射
出成形して試験片を作成し、次の項目について測定し
た。表９、表１０、表１２および表１４は、得られた結
果を示すものである。成形条件 成形機：名機製作所 Ｍ４０Ａ 成形温度：２２０℃ 射出圧力：最大圧力の７０％ 射出速度：最大速度の７０％メルトフローレート ＪＩＳ Ｋ−７２１０に準じ、２３０℃で測定した。
（単位ｇ／１０分）アイゾット衝撃強度 ＪＩＳ Ｋ−７１１０に準じ、ノッチ付き０℃にて測定
した。（単位Kgf ・cm/cm ）曲げ弾性率 ＪＩＳ Ｋ−７２０３に準じ、２３℃にて測定した。
（単位Kgf ／cm2 ）
【００８４】
【表７】
【００８５】
【表８】
【００８６】
【表９】
【００８７】
【表１０】
【００８８】
【表１１】
【００８９】
【表１２】
【００９０】
【表１３】
【００９１】
【表１４】
【００９２】＜電子顕微鏡写真の説明＞図３は実施例９
における成分（Ａ）および成分（Ｂ）の混合物を窒素雰
囲気下で２００℃、１５０rpm に設定された２軸混練押
出機で混練して得られた組成物の組織を示す透過型電子
顕微鏡写真である（倍率×７５００）。この写真には、
染色された成分（Ｂ）が連続相となっていることが示さ
れている。図４は実施例９において成分（Ａ）および成
分（Ｂ）の溶融物に所定量の架橋剤および架橋助剤を添
加し、２４０℃、２８０rpm にて混練して得られた組成
物の組織を示す透過型電子顕微鏡写真である（倍率×１
５０００）。この写真から、成分（Ａ）が連続相となっ
ており、連続相が成分（Ｂ）から成分（Ａ）に相反転し
ていることがわかる。
【００９３】
【発明の効果】本発明による熱可塑性樹脂組成物は、成
形性、剛性と衝撃強度において高いレベルとバランスを
有するものであることは、「課題を解決するための手
段」の項において前記したところである。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、物性の改良効果を示すものである。
【図２】図２は、物性の改良効果を示すものである。
【図３】図３は、実施例９での混合物を混練（200 ℃、
150rpm) して得られた組成物の粒子構造を示す電子顕微
鏡写真である。
【図４】図４は、実施例９での溶融物に所定量の架橋剤
および架橋助剤を添加し、混練(240℃、280rpm) して得
られた組成物の粒子構造を示す電子顕微鏡写真である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 23/16 ＬＣＹ 7107−4Ｊ // Ｃ０８Ｋ 3:34 7167−4Ｊ 7:08 7167−4Ｊ Ｃ０８Ｌ 23:16

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】下記の成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び
    （Ｄ）からなることを特徴とする、熱可塑性樹脂組成
    物。成分（Ａ） 下記式（Ｉ）及び（II）より選ばれる少くとも１種のジ
    エン単量体を０．０５〜２０モル％含有する、プロピレ
    ンと該ジエン単量体との共重合体又は該プロピレン共重
    合体と他の結晶性プロピレン重合体との混合物
    １００重量部 【化１】 （式中、Ｒ１は炭素数１〜８のアルキル基を、Ｒ２及び
    Ｒ３はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜８のア
    ルキル基を表わす。ただし、Ｒ２とＲ３が共に水素原子
    であることはない。ｎは１〜１０の数を表わす。） 【化２】 （式中、Ｒ４は水素原子又はメチル基を、Ｒ５は炭素数
    １〜６の炭化水素基を、ｍは０又は１の数を表わす。）成分（Ｂ） 架橋剤と動的に熱処理することにより架橋可能なオレフ
    ィン共重合体ゴム ９０〜３００重量部成分（Ｃ） 結晶性プロピレン重合体 上記成分（Ａ）と（Ｂ）の合計量１００重量部に対し
    て、５０〜１９００重量部成分（Ｄ） 充填材 上記成分（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計量１００重量
    部に対して、０〜１００重量部。
  2. 【請求項２】（イ）下記の成分（Ａ）及び（Ｂ）を重量
    比（Ａ）／（Ｂ）＝１００／９０〜１００／３００の割
    合で混合して成分（Ｂ）を連続相とする混合物を得て、
    （ロ）次いで、この混合物を架橋剤の存在下に動的に熱
    処理して、成分（Ａ）を連続相とする熱可塑性樹脂組成
    物を製造することを特徴とする、熱可塑性樹脂組成物の
    製造法。成分（Ａ） 下記式（Ｉ）及び（II）より選ばれる少くとも１種のジ
    エン単量体を０．０５〜２０モル％含有する、プロピレ
    ンと該ジエン単量体との共重合体又は該プロピレン共重
    合体と他の結晶性プロピレン重合体との混合物であっ
    て、メルトフローレートが０．１〜５０ｇ／１０分であ
    るもの。 【化３】 （式中、Ｒ１は炭素数１〜８のアルキル基を、Ｒ２及び
    Ｒ３はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜８のア
    ルキル基を表わす。ただし、Ｒ２とＲ３が共に水素原子
    であることはない。ｎは１〜１０の数を表わす。） 【化４】 （式中、Ｒ４は水素原子又はメチル基を、Ｒ５は炭素数
    １〜６の炭化水素基を、ｍは０又は１の数を表わす。）成分（Ｂ） 架橋剤と動的に熱処理することにより架橋可能なオレフ
    ィン共重合体ゴムであって、１００℃にて測定したムー
    ニー粘度ＭＬ1+4 （１００℃）が１２０〜３０であるも
    の
  3. 【請求項３】（イ）下記の成分（Ａ）及び（Ｂ）を重量
    比（Ａ）／（Ｂ）＝１００／９０〜１００／３００の割
    合で混合して成分（Ｂ）を連続相とする混合物を得て、
    （ロ）次いで、この混合物を架橋剤の存在下に動的に熱
    処理して成分（Ａ）を連続相とする熱可塑性樹脂組成物
    を製造し、（ハ）次いで、この熱可塑性樹脂組成物に下
    記の成分（Ｃ）及び（Ｄ）を、成分（Ｃ）については成
    分（Ａ）と（Ｂ）の合計量１００重量部に対して５０〜
    １９００重量部の割合で、成分（Ｄ）については成分
    （Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）の合計量１００重量部に対し
    て０〜１００重量部の割合で、添加し、（ニ）その後、
    これらを溶融混練することを特徴とする、熱可塑性樹脂
    組成物の製造法。成分（Ａ） 下記式（Ｉ）及び（II）より選ばれる少くとも１種のジ
    エン単量体を０．０５〜２０モル％含有する、プロピレ
    ンと該ジエン単量体との共重合体又は該プロピレン共重
    合体と他の結晶性プロピレン重合体との混合物であっ
    て、メルトフローレートが０．１〜５０ｇ／１０分であ
    るもの 【化５】 （式中、Ｒ１は炭素数１〜８のアルキル基を、Ｒ２及び
    Ｒ３はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜８のア
    ルキル基を表わす。ただし、Ｒ２とＲ３が共に水素原子
    であることはない。ｎは１〜１０の数を表わす。） 【化６】 （式中、Ｒ４は水素原子又はメチル基を、Ｒ５は炭素数
    １〜６の炭化水素基を、ｍは０又は１の数を表わす。）成分（Ｂ） 架橋剤と動的に熱処理することにより架橋可能なオレフ
    ィン共重合体ゴムであって、１００℃にて測定したムー
    ニー粘度ＭＬ1+4 （１００℃）が１２０〜３０であるも
    の成分（Ｃ） 結晶性プロピレン重合体成分（Ｄ） 充填材
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