KR20030061847A - 피부노화방지 조성물 - Google Patents

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Abstract

가식성의 대만산 생약, 특히 멜라닌 생성억제작용, 엘라스타제 저해작용, 히알루로니다제 저해작용, 활성산소 제거작용 및 라디칼 포착형 항산화작용을 가진 식물추출물과, 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제를 함유하는 피부노화방지 조성물. 그 조성물은 미백작용을 촉진하고, 피부의 팽팽함이나 탄력을 유지하고, 피부로의 보습을 높이고, 또 피부에 대해서 항염증ㆍ항알레르기성 작용을 부여하는 것에 유용하다.

Description

피부노화방지 조성물{COMPOSITION FOR RETARDING SKIN AGING}
멜라닌 생성억제에 대해서는, 종래부터 미백용 피부외용제에 대해 햇볕에 타는 등에 의해 생기는 피부의 흑화나 염증, 색소침착에 의해 생기는 기미ㆍ주근깨 등의 현상을 방지하기 위해서 또는 증가한 색소침착을 완화시키기 위해서, 아스코르브산 또는 그 유도체, 플라센타엑기스, 코지산류, 글루타티온, 하이드로퀴논 및 그 유도체(알부틴), 식물추출물 등의 미백제가 배합되어 왔다(Fragrance Journal, 1990년, 6호, pp.47~58).
또한, 엘라스타제는 피부의 팽팽함이나 탄력에 관계하고 있는 엘라스틴에 특이적으로 작용하는 프로테아제이다. 이것은 피부노화현상 중에서도 특히 현저한 결과를 초래하는 엘라스틴의 감소에 관여하고 있고, 또한 자외선은 엘라스타제의 작용을 활성화시키기 때문에, 그 결과 피부는 팽팽함이나 탄력을 잃게된다. 엘라스타제의 작용은 나이가 듦에 따라서도 활성화되어 마찬가지의 결과를 초래하므로, 엘라스타제의 과도한 작용을 억제할 수 있다면 자외선이나 나이 듦에 따른 피부노화의 방지가 가능하게 된다. 이와 같은 관점에서 엘라스타제 저해작용을 갖는 물질의 탐색이 진행된 결과, 이쥬(Schima liukiuensis), 유칼리, 엽하주(Phyllanthus urinaria) 등의 추출물이 유효한 것이 확인되어 있다(일본특허공개 평9-95420호 공보, 특허공개 평9-87137호 공보, 특허공개 평9-87136호 공보).
또한, 결합조직 내에서의 히알루론산의 기능은 세포간극에 물을 유지하거나 조직 내에 젤리상의 매트릭스를 형성하여 세포를 유지하거나, 피부의 윤활성과 유연성을 유지하고, 외력(기계적 장해) 및 세균감염을 방지하고 있다고 생각되고 있다. 피부의 히알루론산은 나이가 듦에 따라서 감소하여, 그 결과, 잔주름이나 푸석거림 등의 노화현상을 초래한다고 한다. 따라서, 이 히알루론산을 분해하는 히알루로니다제의 활성을 억제하는 것은 피부에 존재하고 있는 히알루론산의 안정에도 기여한다고 생각되고, 피부의 노화나 피부 배리어기능 저하의 개선에도 효과를 나타낸다고 생각되고 있다. 이것은 또한, 관절염 등의 치료에 사용되고 있는 히알루론산의 안정성이나, 피부기능의 저하를 개선할 목적으로 피부에 도포된 제제 중의 히알루론산의 안정성에도 기여한다고 생각되고 있다.
또한, 히알루로니다제는 염증효소(염증유발효소)로서도 알려져, 그 활성을 억제하는 것은 염증을 억제하고, 또 알레르기에도 억제작용을 하는 것이 알려져 있다. 히알루로니다제의 활성을 저해하는 물질은 몇 가지가 보고되어 있고, 생약추출물로는 작약(peony root), 황련(coptis rhizome)(일본특허공개 평1-128933호 공보), 제라늄(geranium herb)(일본특허공개 평2-11520호 공보), 미무소프스 엘렌기(Mimusops elengi), 유제니아 잠볼라나(Eugenia jambolana), 사라카 인디카(Saraca indica), 계혈등(鷄血藤), 선학초(仙鶴草), 후박나무(일본특허공개 평6-80553호 공보) 등에 히알루로니다제 저해작용이 확인되어 있다.
SOD작용을 가진 활성효소제거제는 활성산소(O2 -)가 원인이 되는 각종의 질병, 예컨대 혈류장애에 의한 병(심근경색, 뇌졸중, 고혈압, 생리통, 어깨결림, 신경통, 요통, 숙취 등), 성인병ㆍ내과질환(암, 신장염, 간염, 당뇨병 등), 미용ㆍ피부염(기미, 주근깨, 피부의 거칠어짐, 냉병, 변비, 주름, 아토피성 피부염 등) 등의 치료, 개선 등에 폭넓게 이용되고, 식품, 식품첨가물, 화장품, 의약 등의 분야에 있어서 이용가능하다.
구체적으로는, SOD의 여러 특성을 이용한 화장품 재료(예컨대, 일본특허공개 소59-10324호 공보, 특허공개 소55-87712호 공보 등)이나, 안정한 SOD활성을 가진 태반 또는 간장추출액 및 이것을 배합한 것을 특징으로 하는 외용제 조성물(일본특허공개 소61-277626호 공보)이 알려져 있다. 또한, SOD작용을 가진 식물추출물로는 산편두(山扁豆), 지골피(地骨皮), 인진호(茵陳蒿), 시차실(矢車實), 괴화(槐花), 야교등(夜交藤), 이초(夷草), 방이(防已), 꼭두서니, 석창포(石菖蒲), 금앵자(金櫻子), 일위엽(一位葉)(특허공개 평8-28317호 공보)이나, 히비스커스, 알로에, 대황(大黃), 황정(黃精), 우바우르시, 연명초(延命草), 산치자, 양매피(揚梅皮), 갈근(葛根), 시호(柴胡), 천궁(川弓), 창출(蒼朮), 박하엽, 복령(茯笭), 감초, 작약(芍藥), 신이(辛夷), 반하(半夏), 당귀(當歸), 계피, 십약, 황련, 모란피, 용담, 오배자, 세이보리, 이질풀, 마황, 황백, 행인, 건강, 대조(大棗), 황금, 진피, 심황차, 인동, 쿄우지츠, 지황, 마늘, 세이지, 오레가노, 로즈마리, 월계수잎, 셀러리, 타임(thyme), 타라곤, 양파, 넛트멕, 메이스(mace), 클로브(clove), 고추냉이, 세이보리, 바질, 당신자, 콩차, 홍차, 녹차, 감잎, 커피, 쇠뜨기, 담죽, 세이지브러쉬, 얼룩조릿대, 구기자, 쇠고비, 표고, 은행나무(일본특허공개 평6-24937호 공보), 또는 황금, 은행나무, 계혈등(鷄血藤), 산사자, 구귀화, 바위취, 멜리사, 이질풀, 모란피, 파슬리, 트르멘치라, 나한과, 실차실 및 지골피 등의 플라보노이드를 함유하는 식물추출물(일본특허원 평10-307680호 공보) 등이 알려져 있다.
인간의 피부 상에는 그 피부를 보호하기 위해서 피지가 분비되고 있어, 이 피지가 자외선 등에 의해 산화되어 과산화지질로 되어서, 피부에 대해서 자극이 된다. 또한, 이 과산화지질은 세포막을 공격하여 장해를 입히거나 그 외의 여러 악영향을 미치고, 또한 이들 장해는 사람의 피부노화에 관여하는 것으로 알려져 있다. 그래서, 이 과산화 지질의 생성을 항산화제로 억제하는 것은 피부의 상태악화를 방지할 뿐만 아니라 생체의 노화예방에 대해서도 유효하다고 생각되고 있다.
구체적인 항산화제 중, 식물추출물로는 흰자작나무(학명: Betula platyphylla) 추출물(일본특허공개 평10-46143호 공보)이나, 히비스쿠스(hibiscus), 알로에, 대황, 황정, 우바우르시, 연명초, 양매피, 갈근,박하엽, 감초, 작약, 이인(苡仁), 신이, 계피, 십약, 황련, 모란피, 용담, 오배자, 세이보리, 이질풀, 황백, 건강, 황금, 저령, 마늘, 세이지, 오레가노, 로즈마리, 월계수잎, 셀러리, 타임, 타라곤, 넛트멕, 메이스, 클로브, 고추냉이, 담죽, 세이지브러쉬, 덩굴차, 얼룩조릿대, 구기자, 쇠고비, 표고로 이루어진 군에서 선택된 1종 이상의 식물로부터 물 또는 저급알콜 또는 저급알콜 수용액에 의해 추출된 각종 식물추출물(일본특허공개 평6-24937호 공보)이 보고되어 있다.
그러나, 멜라닌 생성에 대해서는, 이들 미백제를 배합한 피부외용제에서는 미백제의 효과가 충분하지 않거나, 멜라닌의 생성을 억제하는 효과는 있지만 안전성에 문제가 남아있는 것이 있거나, 제제 중에서 변질되는등 하여 소기의 약효를 얻지 못하는 경우가 많아, 그 개선이 요망되고 있었다.
엘라스타제 활성저해에 대해서는, 엘라스타제의 과도한 작용을 억제할 수 있으면 피부노화의 방지가 가능하게 된다. 그러나, 종래 보고되어 있는 엘라스타제 저해물질은 안정성, 효과, 사용감의 점에서 만족스러운 것은 아니었다.
히알루로니다제 활성저해에 대해서는, 항염증 또는 항알레르기 활성을 가진 화장품 원료에 대해서도 여러모로 탐색되고 있지만, 안전하고 또 유망한 것은 아직 얻지 못하였다. 사람의 피부에 대한 안전성의 면에서 천연물이고, 다년간 사람이 먹거나 하여 안전성의 면에서 보증되어 있고, 또 히알루로니다제 저해작용이 강하고, 또한 피부에 대한 다른 효과도 아울러 갖는 물질이 요망되고 있었다.
활성산소 제거물질로서, 생체내의 효소인 슈퍼옥사이드-디스뮤타아제 (Superoxide dismutase, SOD)가 있지만, 그 정제가 곤란하고, 열에 불안정하여 불활성으로 되기 쉽기 때문에 매우 고가이다. 이 때문에, SOD와 마찬가지로 활성산소 제거작용을 나타내고, 안정성이 높고, 저렴하게 얻어지는 SOD 대용물질(SOD형 활성물질)의 출현이 요망되고 있다.
항산화제로는, 종래 사용되고 있던 항산화제 중, BHT, BHA 등을 배합한 화장품 재료나 피부외용제는 접촉피부염을 일으키기 쉬워, 안전성의 점에서 염려된다. 한편, 몰식자산(gallic acid) 유도체나 비타민E류는 항산화 활성이 충분하지 않고, 유지함유제품의 산패(酸敗)를 효과적으로 방지할 수 없고, 또 이들을 배합한 피부외용제에 있어서, 특히 피부지질의 과산화에 기인하는 피부의 노화방지를 기대할 경우, 충분한 효과가 얻어지지 않았다.
더욱이, 미백작용에 대해서는, 멜라닌을 합성하는 멜라노사이트에 대한 직접적인 억제작용과 아울러, 멜라노사이트 주변의 세포로부터 방출되는 멜라노사이트 자극물질(MSH, 엔도세린, NO, 히스타민이나 PGE2 등)의 생성량을 억제시키는 작용도 중요한 인자로 된다. 그런 까닭에, 이들 자극물질을 케라티노사이트로부터 방출되지 않도록 하는 항염증적인 작용도 미백작용을 돕는 효과가 있다고 생각된다.
또한, 일반적인 미백제인 아스코르브산 유도체나 알부틴은 그자체에 항산화 작용이 있고, 활성산소ㆍ프리라디칼을 억제하는 작용이 미백작용의 메카니즘의 일부로 되어 있다고 생각된다. 이들로부터, 노화방지제의 성분으로는, 미백, 항산화와 항염증 등 각각의 작용을 아울러 갖는 생약추출물 등이 보다 효과적이다. 그러나, 지금까지는 이들 복수의 작용을 아울러 갖는 생약추출물의 탐색은 이루어져 있지 않았다.
본 발명은 노화방지 조성물에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 멜라닌 생성억제작용, 엘라스타제 저해작용, 히알루로니다제 저해작용, 활성산소 제거작용 및/또는 라디칼 포착형 항산화작용을 갖는 각종의 생약추출물 중에서 선택된 특정한 몇개를 함유하는 조성물에 관한 것으로, 이 조성물을 제제에 배합함으로써 피부를 하얗게 하는 작용, 즉 미백작용을 촉진하고, 피부의 팽팽함이나 탄력을 유지하고, 피부로의 보습을 높이고, 또 피부에 대해서 항염증ㆍ항알레르기성 작용을 부여하는 것에 유용하다.
본 발명은 미백작용을 촉진하고, 피부의 팽팽함이나 탄력을 유지하고, 피부의 보습을 높이고, 또한 피부에 대해 항염증ㆍ항알레르기성 작용을 부여할 수 있는 피부노화방지 조성물을 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명의 한 형태에 관한 피부노화방지 조성물은 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 수정향(Ludwigia octovalvis), 어침초(Anisomeles indica), 반지련(Scutellaria rivularis), 반변련(Lobelia chinensis), 슬모초(Urena lobata), 마편초(Verbana officinalis), 토사자(Cuscuta australis), 마제금(Dichondra micrantha), 엽하주(Phyllanthus urinaria), 고직(Physalis angulata), 백화채(Cleome gynandra), 산개채(Rorippa indica), 편지금(Hydrocotyle formosana), 상한초(Vernonia cinerae), 금유구(Spilanthes acmella), 미인초(Canna indica), 마안등(Ipomoeapes-caprae), 화석수(Clerodendrum calamitosum), 금지라(Drosera burmanni), 금선련(Anoectochilus formosanus), 남령요화(Wikstroemia indica), 백엽자근(Elaeagnus oldhamii), 옥엽금화(Mussaenda parviflora), 선초(Mesona procumbens), 대만마두령(Aristolochia mollis), 석창포(Acorus gramineus), 황금계(Cudrania cochinchinensis var. gerontogea), 취말이(Clerodendrum philippinum), 대청(Clerodendrum cyrtophyllum), 백용선화(Clerodendrum paniculataum var. albifloraum), 목저마(Boehmeria densiflora), 아구(Sapium sebiferum), 삼엽포도(Tetrastigma dentatum), 소엽포도(Vitis thunbergii), 국화목(Bauhinia championi), 금석류(Bredia oldhami), 합재화(Staurogyne concinnula), 석상백(Selaginella doederleinii), 호지자(Lespedeza cuneata), 세엽수정향(Ludwigia hyssopifolia), 천금등(Stephania japonica), 오궐(Sphenomeris chusana), 철선궐(Adiantum flabellulatum), 산향(Hyptis suaveolens), 계안초(Kummerowia striata), 해주상산(Clerodendrum trichotomum), 황형(Vitex negundo), 창이(Xanthium strumarium var. japonica), 함풍초(Bidens pilosa var. minor), 서국초(Gnaphalium affine), 자배초(Emilia sonchifolia), 함수초(Mimosa pudica), 유자초(Euphorbia hirta), 차전초(Plantago formosana), 도지령(Cardiospermum halicacabum), 백화등(Plumbago zeylanica), 정지오공(Torenia concolor var. formosona), 대갑초(Euphorbia formosana), 극엽자화지정(Viola phillippica), 대만하수오(Polygonum multiflorum var. hypoleucum), 우유용(Ficus erecta var. beecheyana), 비엽등농초(Kalanchoe spathulata), 강향등(Mallotus repandus), 대만구등(Uncaria hirsuta), 라씨염부목(Rhus semialata var. roxburghiana), 금검초(Rubia lanceolata), 홍화서미초(Salvia coccinea), 토자채(Ixeris chinensis), 도상초(Ixeris laevigata var. oldhami), 고람반(Clerodendrum inerme), 두화향고초(Hyptis rhomboides), 두홍화(Callicarpa formosana), 야고(Aeginetia indica), 동추옥대초(Pratia nummularia), 삼엽오가(Acanthopanax trifoliatus)로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유한다.
본 발명의 다른 형태에 관한 피부노화방지 조성물은 의학적으로 피부외용에허용된 기제 및/또는 첨가제와, 특히 노화방지효과로서 멜라닌 생성억제효과를 갖는, 어침초(Anisomeles indica), 슬모초(Urena lobata), 토사자(Cuscuta australis), 마제금(Dichondra micrantha), 고직(Physalis angulata), 백화채(Cleome gynandra), 산개채(Rorippa indica), 편지금(Hydrocotyle formosana), 금유구(Spilanthes acmella), 미인초(Canna indica), 금선련(Anoectochilus formosanus), 남령요화(Wikstroemia indica), 대만마두령(Aristolochia mollis), 석창포(Acorus gramineus), 황금계(Cudrania cochinchinensis var. gerontogea), 대청(Clerodendrum cyrtophyllum), 국화목(Bauhinia championi), 석상백(Selaginella doederleinii), 호지자(Lespideza cuneata), 세엽수정향(Ludwigia hyssopifolia), 창이(Xanthium strumarium), 함풍초(Bidens pilosa var. minor), 자배초(Emilia sonchifolia), 차전초(Plantago formosana), 백화등(Plumbago zeylanica), 정지오공(Torenia concolor var.formosona), 극엽자화지정(Viola phillippica), 우유용(Ficus erecta var.beecheyana), 비엽등농초(Kalanchoe spathulata), 금검초(Rubia lanceolata), 홍화서미초(Salvia coccinea)로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유한다.
본 발명의 또 다른 형태에 관한 피부노화방지 조성물은 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 노화방지효과로서 엘라스타제 저해효과를 갖는, 엽하주(Phyllanthus urinaria), 남령요화(Wikstroemia indica), 황금계(Cudrania cochinchinensis var. gerontogea), 목저마(Boehmeria densiflora),삼엽포도(Tetrastigma dentatum), 소엽포도(Vitis thunbergii), 국화목(Bauhinia championi), 금석류(Bredia oldhami), 호지자(Lespedeza cuneata), 세엽수정향(Ludwigia hyssopifolia), 철선궐(Adiantum flabellulatum), 함수초(Mimosa pudica), 도지령(Cardiospermum halicacabum), 백화등(Plumbago zeylanica), 정지오공(Torenia concolor var. formosona), 대만하수오(Polygonum multiflorum var. hypoleucum), 대만구등(Uncaria hirsuta), 라씨염부목(Rhus semialata var. roxburghiana)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유한다.
본 발명의 또 다른 형태에 관한 피부노화방지 조성물은 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 노화방지효과로서 히알루로니다제 저해효과를 갖는, 황금계(Cudrania cochinchinensis var.gerontogea), 소엽포도(Vitis thunbergii), 국화목(Bauhinia championi)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유한다.
본 발명의 또 다른 형태에 관한 피부노화방지 조성물은 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 노화방지효과로서 활성산소 제거효과를 갖는, 수정향(Ludwigia octovalvis), 어침초(Anisomeles indica), 반지련(Scutellaria rivularis), 반변련(Lobelia chinensis), 마편초(Verbana officinalis), 토사자(Cuscuta australis), 엽하주(Phyllanthus urinaria), 고직(Physalis angulata), 백화채(Cleome gynandra), 상한초(Vernonia cinerae), 미인초(Canna indica), 마안등(Ipomoea pes-caprae), 화석수(Clerodendrum calamitosum),금지라(Drosera burmanni), 남령요화(Wikstroemia indica), 백엽자근(Elaeagnus oldhamii), 옥엽금화(Mussaenda parviflora), 선초(Mesona procumbens), 석창포(Acorus gramineus), 황금계(Cudrania cochinchinensis var. gerontogea), 취말이(Clerodendrum philippinum), 대청(Clerodendrum cyrtophyllum), 백용선화(Clerodendrum paniculataum var. albifloraum), 목저마(Boehmeria densiflora), 아구(Sapium sebiferum), 삼엽포도(Tetrastigma dentatum), 소엽포도(Vitis thunbergii), 국화목(Bauhinia championi), 금석류(Bredia lodhami), 합재화(Staurogyne concinnula), 호지자(Lespedeza cuneata), 세엽수정향(Ludwigia hyssopifolia), 천금등(Stephania japonica), 철선궐(Adiantum flabellulatum), 산향(Hyptis suaveolens), 해주상산(Clerodendrum trichotomum), 황형(Vitex negundo), 서국초(Gnaphalium affine), 함수초(Mimosa pudica), 유자초(Euphorbia hirta), 정지오공(Torenia concolor var. formosona), 대갑초 (Euphorbia formosana), 대만하수오(Polygonum multiflorum var. hypoleucum), 강향등(Mallotus repandus), 대만구등(Uncaria hirsuta), 라씨염부목(Rhus semialata var. roxburghiana), 차전초(Planatago for mosana), 도지령(Cardiospermum halicacabum), 금검초(Rubia lanceolata), 토자채(Ixeris chinensis), 도상초(Ixeris laevigata var. oldhami), 고람반(Clerodendrum inerme), 두화향고초(Hyptis rhomboides), 두홍화(Callicarpa formosana), 야고(Aeginetia indica), 동추옥대초(Pratia nummularia), 삼엽오가(Acanthopanax trifoliatus)로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유한다.
본 발명의 또 다른 형태에 관한 피부노화방지 조성물은 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 노화방지효과로서 항산화효과를 갖는, 수정향(Ludwigia octovalvis), 어침초(Anisomeles indica), 반지련(Scutellaria rivularis), 마편초(Verbana officinalis), 엽하주(Phyllanthus urinaria), 상한초(Vernonia cinerae), 마안등(Ipomoea pes-caprae), 금지라(Drosera burmanni), 남령요화(Wikstroemia indica), 백엽자근(Elaeagnus oldhamii), 옥엽금화(Mussaenda parviflora), 선초(Mesona procumbens), 황금계(Cudrania cochinchinensis var. gerontogea), 대청(Clerodendrum cyrtophyllum), 목저마(Boehmeria densiflora), 아구(Sapium sebiferum), 삼엽포도(Tetrastigma dentatum), 소엽포도(Vitis thunbergii), 국화목(Bauhinia championi), 금석류(Bredia lodhami), 합재화(Staurogyne concinnula), 호지자(Lespedeza cuneata), 세엽수정향(Ludwigia hyssopifolia), 오궐(Sphenomeris chusana), 철선궐(Adiantum flabellulatum), 산향(Hyptis suaveolena), 계안초(Kummerowia striata), 해주상산(Clerodendrum trichotomum), 황형(Vitex negundo), 유자초(Euphorbia hirta), 정지오공(Torenia concolor var. formosona), 대갑초(Euphorbia formosana), 대만하수오(Polygonum multiflorum var. hypoleucum), 우유용(Ficus erecta Var. beecheyana), 강향등(Mallotus repandus), 대만구등(Uncaria hirsuta), 라씨염부목(Rhus semialata Murp roxburghiana)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유한다.
또한, 본 발명은 상기 피부노화방지 조성물을 함유하는 화장품 재료 및 피부외용약을 제공한다.
본 발명에 사용되는 생약은 다음 표 1a 및 표 1b에 나타내는 생약명, 학명을 갖는 것으로, 그 식물체의 각종 부위(전초(全草), 꽃, 두화, 화수, 자화수, 과수, 선체, 잎, 가지, 지엽, 근경, 근피, 뿌리, 종자 등)을 그대로 또는 분쇄 후, 용매로 추출하여 사용하면 좋다.
이와 같은 생약추출물의 제조법으로는, 통상 사용되는 방법이면 특별히 한정하지 않지만, 예컨대 이하의 방법이 사용될 수 있다. 즉, 상기 생약 원말을 미세분쇄하여 추출용매(물, 알콜류, 유기용매 또는 그 혼합물)를 5~10배량 가하여 실온에서 1주간 이상 방치한 후, 여과하여 얻은 여액을 동결건조하여 건고한 것을 각 생약추출물로 한다. 또는, 생약 원말에 추출용매(물 또는 유기용매)를 가하여 일정시간 온침 또는 용매의 환류온도 하에서 가열한 후 여과하여 얻은 여액을 농축건고한다.
구체적인 추출용매로는, 수성 용매(예컨대, 물, 산성 또는 염기성 수성 용 매 등), 알콜류(예컨대, 메탄올, 무수 에탄올, 에탄올 등의 저급 알콜 또는 프로필렌글리콜, 1,3-부틸렌글리콜 등의 다가 알콜 등), 아세톤 등의 케톤류, 디에틸에테르, 디옥산, 아세토니트릴, 아세트산에틸에스테르 등의 에스테르류, 자일렌, 벤젠, 클로로포름 등의 유기용매를 단독으로 또는 2종 이상의 혼합액을 임의로 조합하여 사용할 수 있다. 특히, 물, 메탄올, 에탄올, 50% 에탄올이 바람직하다. 또한, 각각의 용매추출물이 조합되어 있는 상태에서도 사용할 수 있다.
본 발명에 있어서, 상기 식물추출물은 그대로 사용해도 좋고, 또 본 발명의 효과를 손상시키지 않는 범위에서 공지의 의학적으로 피부외용으로 허용된 기제 및/또는 첨가제, 예컨대 화장품 재료 성분으로는 물, 알콜류, 유분, 계면활성제, 방부제, 향료, 색소, 보습제, 증점제, 수용성 고분자, 산화방지제, 킬레이트제, pH조정제, 발포제, (안료, 자외선흡수ㆍ산란제, 분체), 비타민류, 아미노산류, 항균제, 해조추출물, 각종 약제, 첨가제 등을 배합할 수 있다
구체적으로는, 상기 유분으로는 마카데미아넛유, 피마자유, 올리브유, 카카오유, 동백유, 팜유, 목랍, 호호바유, 포도씨유, 아보가드유 등의 식물유지류, 밍크유, 난황유 등의 동물유지류, 밀랍, 경랍, 라놀린, 카르나바왁스, 칸데릴라왁스 등의 왁스류, 유동파라핀, 스쿠알렌, 마이크로크리스탈린왁스, 셀레신왁스, 파라핀왁스, 바세린 등의 탄화수소류, 카프린산, 미리스트산, 팔미트산, 스테아르산, 베헨산, 라놀린 지방산, 리놀산, 리놀렌산, 라우르산, 미리스트산, 올레인산, 이소스테아르산 등의 천연 및 합성지방산류, 세타놀, 스테아릴알콜, 헥실데칸올, 옥틸도데칸올, 라우릴알콜, 카프릴알콜, 미리스틸알콜, 세틸알콜, 콜레스테롤, 피토스테롤 등의 천연 및 합성 고급알콜류, 미리스트산이소프로필, 팔미트산이소프로필, 미리스트산옥틸도데실, 올레인산옥틸도데실, 콜레스테롤올레이트 등의 에스테르류 등을 예시할 수 있다.
상기 계면활성제로는 모노라우르산소르비탄, 모노팔미트산소르비탄, 세스키올레인산소르비탄, 트리올레인산소르비탄, 모노라우르산폴리옥시에틸렌소르비탄, 모노스테아르산폴리옥세틸렌소르비탄, 폴리에틸렌글리콜모노올레이트, 폴리에틸렌글리콜알킬레이트, 폴리옥시에틸렌알킬에테르, 폴리글리콜디에테르, 라우로일디에탄올아마이드, 지방산이소프로판올아마이드, 말티톨히드록시지방산에테르, 알킬화 다당, 알킬글루코시드, 슈가에스테르 등의 비이온성 활성제, 친유형 글리세린모노스테아레이트, 자기유화형 글리세린모노스테아레이트, 폴리글리세린모노스테아레이트, 폴리글리세린알킬레이트, 소르비탄모노올레이트, 폴리에틸렌글리콜모노스테아레이트, 폴리옥시에틸렌소르비탄모노올레이트, 폴리옥시에틸렌세틸에테르, 폴리옥시에틸렌화 스테롤, 폴리옥시에틸렌화 라놀린, 폴리옥시에틸렌화 밀랍, 폴리옥시에틸렌경화 피마자유 등의 비이온성 계면활성제, 스테아르산나트륨, 팔미트산칼륨,세틸황산나트륨, 라우릴인산나트륨, 팔미트산트리에탄올아민, 폴리옥시에틸렌라우릴인산나트륨, N-아실글루타민산나트륨, 팔미트산나트륨, 라우르산나트륨, 라우르산나트륨, 라우릴황산칼륨, 알킬황산트리에탄올아민에테르, 로드유, 선형 도데실벤젠황산, 폴리옥시에틸렌경화 피마자유 말레산, 아실메틸타우린산 등의 음이온 계면활성제, 염화스테아릴디메틸벤질암모늄, 염화스테아릴트리메틸암모늄, 스테아릴트리메틸암모늄클로라이드, 염화벤잘코늄, 라우릴아민옥사이드 등의 양이온 계면활성제, 염화알킬아미노에틸글리신액, 레시틴 등의 양성 계면활성제 등을 예시할 수 있다.
상기 방부제로는, 안식향산염, 살리실산염, 소르브산염, 데하이드로아세트산염, 파라옥시안식향산에스테르, 2,4,4'-트리클로로-2'-히드록시디페닐에테르, 3,4,4'-트리클로로카바닐리드, 염화벤잘코늄, 히노키티올, 레소르신, 에탄올 등을 예시할 수 있다.
상기 보습제로는, 글리세린, 에리스리톨, 크실리톨, 말티톨글리세린, 프로필렌글리콜, 1,3-부틸렌글리콜, 소르비톨, 폴리글리세린, 폴리에틸렌글리콜, 디프로필렌글리콜, 1,2-펜탄디올, 이소프렌글리콜 등의 다가 알콜류, 아미노산, 유산나트륨, 피롤리돈카르복실산나트륨 등의 NMF성분, 크실로글루칸, 모과씨, 카라기난, 펙틴, 만난, 카드란, 갈락탄, 델만탄황산, 글리코겐, 케라탄황산, 콘드로이틴, 뮤코이틴황산, 케라토황산, 로커스트빈검, 숙시노글루칸, 칼로님산(Calonym acid), 히알론산, 헤파란황산, 히알론산나트륨, 콜라겐, 뮤코다당류, 콘드로이틴황산 등의 수용성 고분자 물질, 디메틸폴리실록산, 메틸페닐실록산 등의 실리콘류, 유산균ㆍ비피더스균 등의 배양상청 등을 예시할 수 있다.
상기 증점제로는 알긴산나트륨, 키산탄검, 규산알루미늄, 모과종자 추출물, 아라비아검, 히드록시에틸구아검, 카르복실메틸구아검, 구아검, 덱스트란, 트라가칸스검(tragacanth gum), 전분, 키틴, 키토산, 카르복시메틸키틴, 한천(寒天) 등의 천연고분자 물질, 셀룰로오스, 히드록시프로필셀룰로오스, 메틸히드록시프로필셀룰로오스, 메틸셀룰로오스, 카르복시메틸셀룰로오스, 히드록시에틸셀룰로오스, 가용성 전분, 양이온화 셀룰로오스 등의 반합성 고분자 물질, 카르복시비닐폴리머, 폴리비닐알콜, 폴리비닐피롤리돈, 비닐알콜ㆍ아세트산비닐 공중합체 등의 합성고분자 물질 등을 예시할 수 있다.
상기 산화방지제로는 디부틸히드록시톨루엔, 부틸히드록시아니솔, 몰식자산프로필, 아스코르브산 등을, 킬레이트제로는 에데트산2나트륨, 에틸렌디아민4아세트산염, 피롤인산염, 헥사메타인산염, 쿠엔산, 주석산, 글루콘산 등을, pH 조정제로는 수산화나트륨, 트리에탄올아민, 쿠엔산, 쿠엔산나트륨, 붕산, 붕사, 인산수소칼륨 등을 각각 예시할 수 있다.
상기 자외선흡수ㆍ산란제로는 파라아미노안식향산계 자외선 흡수제, 안트라닐산계 자외선 흡수제, 살리실산계 자외선 흡수제, 계피산계 자외선 흡수제, 벤조페논계 자외선 흡수제, 당계 자외선 흡수제, 3-(4'-메틸벤질리덴)-d-캠퍼, 3-벤질리덴-d,1-캠퍼, 우로칸산(urocanic acid), 우로칸산에틸에스테르, 2-페닐-5-메틸벤벤즈옥사졸, 2,2'-히드록시-5-메틸페닐벤조트리아졸, 2-(2'-히드록시-5'-t-옥틸페닐)벤조트리아졸, 2-(2'-히드록시-5'-메틸페닐)벤조트리아졸,디벤즈알라진(dibenzalazine), 디아니소일메탄(dianisoylmethane), 4-메톡시-4'-t-부틸디벤조일메탄, 5-(3,3-디메틸-2-노르보르닐리덴)-3-펜탄-2-온, 2-히드록시-4-메톡시벤조페논, 옥틸디메틸파라아미노벤조에이트, 에틸헥실파라메톡시사이나메이트, 산화티탄, 카올린, 탤크 등을 예시할 수 있다.
상기 비타민류로는 비타민A 및 그 유도체, 비타민B6염산염, 비타민B6트리팔미테이트, 비타민B6디옥타노에이트, 비타민B2및 그 유도체, 비타민B12, 비타민 B15및 그 유도체 등의 비타민 B류, 아스코르브산, 아스코르브산황산에스테르 및 그 염, 아스코르브산인산에스테르 및 그 염, 아스코르브산디팔미테이트류, 아스코르브산글루코시드, 아실아스코르브산글루코시드, α-토코페놀, β-토코페놀, γ-토코페놀, 비타민E 아세테이트 등의 비타민E류, 비타민D류, 비타민H, 판토텐산, 판테틴, 비타민F, 비타민K, 비타민P, 비타민U, 카르니틴, 페룰산, γ-오리자놀, α-리포산, 오로트산 및 그들의 유도체 등을 예시할 수 있다.
상기 아미노산류로는 글리신, 알라닌, 발린, 로이신, 이소로이신, 세린, 트레오닌, 페닐알라닌, 티로신, 아스파라긴, 글루타민, 타우린, 트립토판, 시스틴, 시스테인, 메티오닌, 프롤린, 히드록시프롤린, 아스파라긴산, 글루탐산, 아르기닌, 히스티딘, 라이신 및 그들의 유도체 등을 예시할 수 있다.
상기 항균제로는 안식향산, 살리실산, 소르브산, 파라옥시안식향산알킬에스테르, 헥사클로로펜 등을 예시할 수 있다.
상기 해조추출물로는 갈조, 홍조, 녹조, 남조 등으로부터의 추출액이 있고,구체적으로는 다시마, 켈프(kelp), 미역, 녹미채, 우뭇가사리, 산호말, 팔마리아, 바닷말, 김, 파래, 구멍갈파래, 아스코필럼(Ascophyllum), 퓨커스(Fucus), 큰실말, 오키나와큰실말, 히만탈리아(Himanthalia) 등으로부터의 추출물을 예시할 수 있다.
상기 각종 약제로는 니코틴산아미드, 니코틴산벤질, γ-오리자놀, 알란트린, 글리시리진산(염), 글리시레틴산 및 그 유도체, 히노키티올, 비사보롤, 유카르프톤, 티몰, 이노시톨, 사이코사포닌, 인삼 사포닌, 수세미 사포닌, 무환자나무 사포닌 등의 사포닌류, 판토테닐에틸에테르, 에티닐에스트라디올, 트라넥삼산, 알부틴, 세파란틴, 플라센타엑기스 등을 예시할 수 있다.
본 발명에 있어서, 생약추출물의 배합량은 특별히 한정하지 않고, 예컨대 추출물의 작용의 강도(IC50값)나 제형에 맞추어 적당히 설정하면 좋다. 생약추출물의 배합량 범위는 피부노화방지 조성물의 전체량에 대하여, 추출물 고형분 환산으로 0.0001∼30중량%, 특히 0.001∼10%으로 하는 것이 바람직하다.
본 발명에 의한 피부노화 방지 조성물을 함유하는 화장품, 외용약, 의약부외품 등은 통상의 방법에 의해 제조될 수 있다. 예컨대, 화장수, 유액, 보습크림, 클렌징크림, 마사지크림, 세안크림, 팩, 미용액 등의 기초화장품, 샴푸나 린스 등의 두발용 제품, 입욕제 등의 목욕용 화장품, 파운데이션 등의 메이크업 화장품, 자외선 차단제 등의 특수 화장품 등, 각종 형태로 할 수 있다.
다음에 실험예 및 실시예를 열거하여, 본 발명을 더욱 상세하게 설명하지만,본 발명은 이들에 한정되는 것이 아니다.
실험예 1 : 생약추출물의 조제방법(남령요화 추출물 조제)
남령요화 282.3g에 1.8L의 100% 메탄올을 가하고, 실온에서 1주간 추출을 행한 후 여과하고, 얻어진 여액을 증발건고하였다. 건조중량은 21.49g(수율 7.6%)이었다.
이하, 마찬가지의 방법으로 표 1의 각 생약에 대해서, 약 30Og의 생약벌크에 1∼1OL의 100% 메탄올을 첨가하여 추출해서 각 추출물을 얻었다. 각 추출물의 100% 메탄올 수율을 표 2a 및 표 2b에 나타낸다. 또한, 건고물을 0.5%로 조제했을 때의 pH와, 50% 에탄올 용액중 고형물 농도 0.5%에서의 용해상태와 색조, 및 312nm에서의 흡광도의 값도 표 2a 및 표 2b에 나타냈다.
*DG: 짙녹색(deepgreen), LDG: 엷은 짙녹색(light deep green), OC:황녹색(0live color), LOC: 엷은 황녹색(1ight olive color), YE: 황색(yellow), LY: 엷은 황색(light yellow), YB: 황갈색(yellowish brown), LYB: 엷은 황갈색(light yellowish brown), BR: 갈색(brown), RB: 적갈색(reddish·brown), LRB: 엷은 적갈색(light reddish brown), DB: 다갈색(dark brown), DDB: 짙은 다갈색(deep dark brown), BDB: 어두운 갈색(blackish dark brown)
실험예 2 : 멜라닌 생성억제 및 세포독성시험
다이니혼세이야쿠(주)에서 구입한 B16 마우스멜라노마세포(B16-F1세포, ATCC No.CRL-6323)를 사용해서 96 well plate법으로 측정했다. 본 세포 (1×104)을 각 wel1에 파종하고, 10% FCS , 1% 항생물질용액 함유 D-MEM에서 24시간 배양 후(37℃, 5% CO2), 배지를 피검물질과 테오피린(0.5mM)을 첨가한 D-MEM으로 교환하고, 3일간 더 배양했다. 또한, 피검물질의 용매(에탄올)를 최종농도가 1%가 되도록 배지에 첨가했다. 멜라닌 생성억제활성은, 원심분리로 얻어진 배양상청에 등량의 HEPES buffer(pH6.8)/에탄올(9:1)을 첨가하고, 마이크로플레이트리더 EL-340(BIO-TEK INSTRUMENT)로 475nm-66Onm의 흡광도를 측정하여, 세포외 멜라닌량을 평가했다. 결과를 다음 표 3에 나타낸다.
그 결과, 표 3에서 알 수 있듯이, 시험농도 0.001%에서의 억제율이 20% 이상의 값을 나타낸 생약추출물이 31품목 발견되었고, 특히 고직, 비엽등농초, 남령요화, 석창포, 정지오공, 어침초, 창이, 백화등, 국화목, 대만마두령, 함풍초, 황금계, 산개채, 마제금, 우유용, 석상백, 홍화서미초, 극엽자화지정의 18품목은 IC50값(대조군의 세포 멜라닌량을 반으로 하는 피험물질농도)이 모두 10μg/mL 이하이고, 양성 대조물질로서 설치한 알부틴이나 코지산보다도 강한 작용이 확인되었다(표 3).이들 활성을 나타낸 생약추출물은 세포로의 독성도 낮고, 시험농도 0.001%에서의 세포독성은 확인되지 않았다.
생약명No. 멜라닌 생성억제 생약명No. 멜라닌 생성억제
0.001%에서의 억제율 % IC50μg/ml 0.001%에서의억제율 % IC50μg/ml
10. 고직 104.6 1.9 66. 금검초 34.5 10.9
62. 비엽등농초 94.3 1.9 51. 자배초 29.8 10.9
21. 남령요화 93.5 0.015 59. 극엽자화지정 29.1 10.0
26. 석창포 93.1 2.7 15. 금유구 26.6 -
57. 정지오공 79.5 4.5 29. 대청 26.4 -
2. 어침초 77.9 3.0 11. 백화채 24.6 -
48. 창이 72.7 3.1 39. 호지자 22.7 -
56. 백화등 70.1 3.9 40. 세엽수정향 22.5 -
35. 국화목 67.3 4.6 13. 편지금 22.4 -
25. 대만마두령 65.5 4.6 5. 슬모초 22.0 -
49. 함풍초 64.9 3.1 20. 금선련 22.0 -
27. 황금계 64.7 3.8 16. 미인초 21.9 -
12. 산개채 53.3 8.7 7. 토사자 21.6 -
8. 마제금 52.8 8.6 54. 차전초 20.2 -
60. 우유용 51.6 7.5 상백피(桑白皮) 61.9 3.8
38. 석상백 39.4 8.8 알부틴 32.4 12.1
67.황화서미초 34.5 9.9 코지산 25.7 12.9
-: 미측정
실험예 3: 엘라스타제 저해시험
합성기질 Methoxysuccinyl-Ala-Ala-Ala-Pro-p-nitroanilide(8.0mM, 25μl)을 5μg/ml의 인간호중구 유래 엘라스타제 함유 0.1M Hepes 완충액(pH 7.4, 0.5M NaCl 함유) 25μl 및 피험시료 50μl와 함께 37℃에서 30분간 반응시키고, 그 후 분해생성물인 4-nitroaniline 생성량을 마이크로플레이트리더 EL-340(BIO-TEK lNSTRUMENT)로 405nm의 흡광도를 측정했다. 또한, 효소저해율을 이하의 식을 따라서 산출했다. 결과를 다음 표 4에 나타낸다.
저해율(%)=(A-B)/A×1O0
A; 시료 미첨가 시의 흡광도, B; 시료 첨가 시의 흡광도
생약명No. 엘라스타제 저해 생약명No. 엘라스타제 저해
0.025%에서의 저해율 % IC50μg/ml 0.025%에서의저해율 % IC50μg/ml
65. 라씨염부목 66.6 1.4 9. 엽하주 35.4 -
34. 소엽포도 66.5 9.0 64. 대만구등 34.8 -
52. 함수초 63.8 46.0 21. 남령요화 34.3 -
35. 국화목 61.4 10.5 55. 도지령 32.0 -
57. 정지오공 60.6 54.8 27. 황금계 30.4 -
56. 백화등 58.3 - 40. 세엽수정향 28.6 -
60. 대만하수오 56.4 63.8 43. 철선궐 28.4 -
33. 삼엽포도 56.2 22.8 36. 금석류 24.5 -
31. 목저마 52.1 50.9 ELHIBIN 29.3 -
39. 호지자 49.6 -
-: 미측정
표 4에 나타내듯이, 0.025% 농도에서 20% 이상의 저해활성이 확인된 생약은 18품목 발견되고, 특히 라씨염부목, 소엽포도, 국화목, 삼엽포도는 양성 대조물질인 ELHIBIN(대두 추출물, 펜타팜사 제품)보다도 IC50값이 낮고, 강한 엘라스타제 저해작용이 확인되었다.
실험예 4 : 히알루로니다제 저해시험
검체 100μl를 히알루로니다제(type IV-S from bovine testis, 500 NF unit/ml) 50μl/0.1M 아세트산완충액(pH 4.0)에 가하고, 37℃, 20분간 배양하고,계속하여 효소활성화제 Compound 48/80의 0.1mg/ml를 100μl를 가하고, 37℃, 20분간 더 배양하였다. 이것에 히알론산(from rooster comb, 0.5mg/ml) 250μl를 가하고 37℃, 40분간 반응시킨 후, 0.4N NaOH 100μl로 반응을 정지시켰다. 계속하여, N-아세틸헥소사민량의 정량을 행하기 위해서, 효소반응액에 0.8M 붕산칼륨 120μl를 첨가하고, 100℃, 3분간 가열 후, 실온까지 냉각한 후, 30μl를 꺼내어 1% p-디메틸아미노벤즈알데히드아세트산 180μl을 가하고, 37℃, 20분간 반응시켰다. 실온까지 냉각한 후, 마이크로플레이트리더 EL-340(BIO-TEK INSTRUMENT)로 OD 590nm을 측정하였다. 그리고, 이하의 식에 따라서 저해율(%)을 산출하였다. 결과를 다음 표 5에 나타낸다.
히알루로니다제 저해율(%) = (A-B)/A×100
A; 시료 미첨가 시의 흡광도, B; 시료 첨가 시의 흡광도
생약명No. 히알루로니다제 생약명No. 히알루로니다제
0.02%에서의 저해율 % IC50μg/ml 0.02%에서의 저해율 % IC50μg/ml
34. 소엽포도 85.9 0.0048 33. 국화목 41.7 0.0122
27. 황금계 80.1 0.0077 글리시리진 - 0.0054
-: 미측정
그 결과, 0.02% 농도에서 검토하여, 소엽포도, 황금계, 국화목의 3품목 모두 40% 이상의 높은 저해활성이 확인되고, 특히 소엽포도는 양성 대조물질인 글리시리진보다도 IC50값이 낮고, 강한 저해활성이 확인되었다.
실험예 5: SOD형 활성시험
니트로블루테트라졸륨(NBT) 환원법을 원리로 하는 SOD 테스트와코(와코퓨어케미컬)를 사용하여 96웰마이크로플레이트로 측정하였다.
0.24M의 NBT와 0.4M 크산틴을 함유하는 발색시약 95μl에 검체 10μl을 첨가하고, 효소액(크산틴옥시다제) 95μl을 더 첨가하고 37℃, 30분간 배양하였다. 그 후, 반응정지액(69mM 도데실황산나트륨) 100μl로 효소반응을 정지시키고, 마이크로플레이트리더 EL-340(BIO-TEK INSTRUMENT)로 OD 562nm을 측정하였다. 효소 대신에 정제수를 가한 샘플을 바탕값으로 하고, 검체 대신에 용매를 가한 샘플을 대조군으로 하여, 이하의 산출식에 의해서 슈퍼옥사이드 음이온(O2 -) 소거율을 산출하였다.
결과를 표 6에 나타낸다.
O2 -소거율(%) = (A-B)/A×100
A: 대조군의 흡광도 B: 시료첨가 시의 흡광도
IC50값은 O2 -소거율이 50%를 나타냈을 때의 검체농도로 나타냈다.
그 결과, 0.025% 농도에서 30% 이상의 SOD형 활성이 확인된 생약은 57품목 발견되었고, 특히 황금계, 라씨염부목, 엽하주는 양성 대조물질인 아선약(阿仙藥, gambir)보다도 IC50값이 낮고, 강한 SOD형 활성이 확인되었다.
생약명No. SOD형 작용 생약명No. SOD형 작용
0.025%에서의 소거율% IC50μg/ml 0.025%에서의소거율% IC50μg/ml
27. 황금계 100.8 34.5 71. 두화향고초 50.0 -
35. 국화목 100.2 71.6 18. 화석수 49.8 -
65. 라씨염부목 99.5 53.8 54. 차전초 49.0 -
34. 소엽포도 95.4 77.3 66. 금검초 47.3 -
9. 엽하주 90.9 54.5 39. 호지자 47.0 -
22. 백엽자근 79.7 82.3 75. 삼엽오가 46.1 -
19. 금지라 79.6 61.9 24. 선초 45.3
60. 대만하수오 78.2 88.3 17. 마안등 45.2 -
32. 아구 74.4 86.1 70. 고람반 43.6 -
44. 산향 72.1 85.0 47. 황형 42.8 -
64. 대만구등 70.6 90.0 21. 남령요화 42.6 -
50. 서국초 69.0 - 4. 반변련 41.8 -
36. 금석류 65.3 - 7. 토사자 41.6 -
46. 해주상산 65.0 - 74. 동추옥대초 41.4 -
58. 대갑초 61.5 - 68. 토자채 41.0 -
37. 합재화 60.9 - 23. 옥엽금화 40.9 -
31. 목저마 59.7 - 1. 수정향 40.0 -
73. 야고 59.1 - 57. 정지오공 39.6 -
2. 어침초 58.1 - 16. 미인초 39.4 -
29. 대청 58 - 41. 천금등 39.2 -
14. 상한초 56.5 - 33. 삼엽포도 37.2 -
6. 마편초 56.2 - 28. 취말이 37 -
55. 도지령 56.2 - 11. 백화채 32.3 -
69. 도상초 54.5 - 52. 함수초 31.9 -
26. 석창포 53.0 - 10. 고직 31.2 -
3. 반지련 52.3 - 30. 백용선화 31.1 -
72. 두홍화 52.3 - 43. 철선궐 30.3 -
63. 강향등 52.1 -
53. 유자초 51.4 - 멜리사(melissa) - 50.5
40. 세엽수정향 50.8 - 아선약 - 55.0
-: 미측정
실험예 6: DPPH 라디칼 포착작용
(1) 0.2M 아세트산버퍼(pH5.5) 50μL
(2) 250μM DPPH/에탄올 100μL
(3) 샘플/50% 에탄올 100μL
(1)~(3)을 96구멍 멀티마이크로플레이트(NUNC제품)에 넣고, 30℃, 30분간 배양한 후에, 마이크로플레이트리더 EL-340(BIO-TEK INSTRUMENT)로 515nm의 파장에서흡광도를 측정하였다. 활성의 정도는 이하의 식으로부터 구한 DPPH Radical Scavenging(%)로 표시하였다. 결과를 다음 표 7에 나타낸다.
DPPH Radical Scavenging(%) = (A-B)/A×100
A; 시료 미첨가 시의 흡광도, B; 시료 첨가 시의 흡광도
IC50값 = DPPH Radical Scavenging이 50%을 나타내는 피험물질농도
생약명No. DPPH 라디칼 포착 생약명No. DPPH 라디칼 포착
0.002% 에서의저해율 % IC50μg/ml 0.002% 에서의저해율 % IC50μg/ml
60. 대만하수오 83.5 9.3 1. 수정향 49.2 -
65. 라씨염부목 82.2 8.2 63. 강향등 45.9 -
35. 국화목 77.5 2.6 44. 산향 44.2 -
22. 백엽자근 76.4 5.1 6. 마편초 42.7 -
32. 아구 75.7 7.2 43. 철선궐 38.4 -
9. 엽하주 75.6 5.3 45. 계안초 37.7 -
27. 황금계 75.3 11.4 24. 선초 37.6 -
31. 목저마 74.9 6.4 61. 우유용 37.2 -
19. 금지라 74.5 10.4 14. 상한초 36.2 -
36. 금석류 73.2 14.6 47. 황형 35.5 -
64. 대만구등 69.4 9.6 58. 대갑초 34.7 -
33. 삼엽포도 68.5 11.1 57. 정지오공 33.8 -
46. 해주상산 62.8 26.0 42. 오궐 33.3 -
2. 어침초 62.3 16.5 39. 호지자 32.4 -
29. 대청 59.6 - 53. 유자초 32.2 -
37. 합재화 57.8 - 3. 반지련 31.8 -
34. 소엽포도 57.1 - 21. 남령요화 30.8 -
23. 옥엽금화 54.4 - 아스코르브산 - 4.1
17. 마안등 50.5 - 글루타티온 - 13.5
40. 세엽수정향 49.9 -
-: 미측정
그 결과, 0.002% 농도에서 30% 이상의 DPPH 라디칼 포착작용이 확인된 생약은 37품목 발견되었고, 특히, 국화목은 양성 대조물질인 아스코르브산보다도 IC50값이 낮고, 강한 DPPH 라디칼 포착작용이 확인되었다.
요약: 복수의 작용을 아울러 갖는 생약추출물
상기 멜라닌 생성억제, 엘라스타제 저해활성, 히알루로니다제 저해활성, SOD형작용, DPPH 라디칼 포착작용을 모두 가진 생약추출물로는 국화목과 황금계가 해당하였다. 멜라닌 생성억제, 엘라스타제 저해활성, SOD형작용, DPPH 라디칼 포착작용을 아울러 지닌 생약추출물로는 남령요화, 호지자, 세엽수정향, 정지오공이 해당하였다. 멜라닌 생성억제, 히알루로니다제 저해활성, SOD형작용, DPPH 라디칼 포착작용을 아울러 지닌 생약추출물로는 소엽포도가 해당하였다. 이와 같이, 단독의 생약으로 미백-항염증-항산화, 미백-항산화, 미백-항염증, 항산화-항염증의 각 작용을 아울러 지닌 것이 많이 확인되었다.
항노화제에 배합하는 생약추출물로서, 이들 복수의 작용을 갖는 생약을 이용하는 것은 적은 생약수로 다면적으로 효과적인 작용이 기대할 수 있고, 또 각각의 효과가 서로 상승적으로 영향을 미쳐 보다 항노화작용을 높이는 처방이 가능하게 된다.
아하에 각종 제형으로 본 발명에 의한 노화방지 조성물을 배합한 전형적인 실시예를 설명한다.
실시예 1: 화장수
표 8에 나타낸 조성의 화장수를 생약의 국화목, 황금계, 라씨염부목, 소엽포도 및 남령요화의 각 추출물을 사용하여 제조하였다.
실시예
성분 예1 예2 예3 예4 예5
(1) 에탄올 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0
(2) 1,3-부틸렌글리콜 2.0 2.0 2.0 2.0 2.0
(3) 히알루론산 0.2 0.2 0.2 0.2 0.2
(4) 폴리옥시에틸렌경화 피마자유 0.05 0.05 0.05 0.05 0.05
(5) 파라옥시안식향산메틸 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
(6) 향료 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
(7) 국화목(No.35)추출물 2.0 - - - -
(7) 황금계(No.27) 추출물 - 4.0 - - -
(7) 라씨염부목(No.65)추출물 - - 1.0 - -
(7) 소엽포도(No.34)추출물 - - - 0.02 -
(7) 남령요화(No.21)추출물 - - - - 0.01
(8) 증류수 나머지 나머지 나머지 나머지 나머지
제법: (8)에 (3), (7)을 용해시키고, 이것에 (1), (2), (4), (5) 및 (6)을 가하여 충분히 교반함으로써 화장수를 얻었다.
실시예 2: 유액
표 9에 나타낸 조성의 유액을 생약의 국화목, 황금계, 라씨염부목, 소엽포도 및 남령요화의 각 추출물을 사용하여 제조하였다.
실시예
성분 예6 예7 예8 예9 예10
(1) 스테아르산 2.0 2.0 2.0 2.0 2.0
(2) 유동 파라핀 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0
(3) 스쿠알렌 2.0 2.0 2.0 2.0 2.0
(4) 소르비탄모노스테아레이트 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5
(5) 폴리옥시에틸렌(20)소르비탄모노스테아레이트 2.0 2.0 2.0 2.0 2.0
(6) 파라옥시안식향산부틸 0.05 0.05 0.05 0.05 0.05
(7) 글리세린 2.0 2.0 2.0 2.0 2.0
(8) 파라옥시안식향산메틸 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
(9) 향료 0.15 0.15 0.15 0.15 0.15
(10) 국화목(No.35)추출물 5.0 - - - -
(10) 황금계(No.27) 추출물 - 5.0 - - -
(10) 라씨염부목(No.65)추출물 - - 1.0 - -
(10) 소엽포도(No.34)추출물 - - - 0.2 -
(10) 남령요화(No.21)추출물 - - - - 0.1
(11) 증류수 나머지 나머지 나머지 나머지 나머지
제법: (11)에 (7), (8) 및 (10)을 가하고, 이것에 80℃에서 (1)~(6)을 가하여 유화하고, 그 후 (9)를 가하고 실온까지 냉각하여 유액을 얻었다.
실시예 3 : 크림
표 10에 나타낸 조성의 크림을 생약의 국화목, 황금계, 라씨염부목, 소엽포도 및 남령요화의 각 추출물을 사용하여 제조하였다.
실시예
성분 예11 예12 예13 예14 예15
(1) 유동 파라핀 23.0 23.0 23.0 23.0 23.0
(2) 바세린 7.0 7.0 7.0 7.0 7.0
(3) 세타놀 1.0 1.0 1.0 1.0 1.0
(4) 스테아르산 2.0 2.0 2.0 2.0 2.0
(5) 밀랍 2.0 2.0 2.0 2.0 2.0
(6) 소르비탄모노스테아레이트 3.5 3.5 3.5 3.5 3.5
(7) 폴리옥시에틸렌(20)소르비탄모노스테아레이트 2.5 2.5 2.5 2.5 2.5
(8) 파라옥시안식향산부틸 0.05 0.05 0.05 0.05 0.05
(9) 히알루론산 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
(10) 1,3-부틸렌글리콜 1.0 1.0 1.0 1.0 1.0
(11) 파라옥시안식향산메틸 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1
(12) 향료 0.15 0.15 0.15 0.15 0.15
(13) 유산균 배양액 5.0 5.0 5.0 5.0 5.0
(14) 국화목(No.35)추출물 0.2 - - - -
(14) 황금계(No.27) 추출물 - 0.5 - - -
(14) 라씨염부목(No.65)추출물 - - 0.25 -
(14) 소엽포도(No.34)추출물 - - - 0.1 -
(14) 남령요화(No.21)추출물 - - - - 0.05
(15) 증류수 나머지 나머지 나머지 나머지 나머지
제법: (15)에 (10), (11), (13) 및 (14)를 가하고, 이것에 (9)를 분산시켜서 분산액을 얻는다. 계속하여 이것을 80℃에서 (1)~(8)을 가하여 유화하고, 그 후 (12)를 가하고 실온까지 냉각하여 크림을 얻었다.
이와같이 하여, 각각의 처방예에 의해서 얻어진 예1~15의 기초화장품은 각각 우수한 멜라닌 생성억제, 엘라스타제 저해활성, 히알루로니다제 저해활성, SOD형 작용 및 DPPH 라디칼 포착작용을 갖고 있었다. 이들 기초화장품은 햇볕에 탄후 색소침착ㆍ기미ㆍ주근깨ㆍ간반 등의 담색화, 미백에 우수한 효과를 갖는 동시에, 엘라스타제 저해활성에 의한 피부의 팽팽함ㆍ탄력을 회복ㆍ유지함으로써, 피부의 노화를 방지하여, 생기넘치는 피부상태를 유지하는 효과를 갖는 것이다.
또한, 본 발명의 노화방지 조성물은 항산화 작용을 갖고 있어, 이들을 적당히 사용함으로써, 안전성이 우수하고, 산화에 대해서 안정한 화장품 등을 제조할 수 있고, 피부의 피지성분의 산화방지나 피부의 산화장해, 피부노화에도 유효성을 발휘하여, 피부를 보호할 수 있다. 본 발명에 의한 조성물은 생약추출물의 배합예이기 때문에, 피부에 외용할 때의 사용감이 우수하고, 미용이나 의료에 있어서도 매우 유용한 것이다.
금회, 발견된 미백작용, 항염증작용 및 항산화작용을 갖는 생약추출물은 각각 단독으로 강한 활성을 가지는 동시에, 복수의 작용을 아울러 갖는 추출물로, 항노화 소재로서 피부외용제에 유용하고, 또 안정성이 높고 장기간 연속사용이 가능한 것이다.
본 발명은 이상 설명하였듯이, 미백작용을 갖고, 피부의 팽팽함이나 탄력을 유지하고, 피부로의 보습을 높이고, 또한 항염증ㆍ항알레르기성 작용을 가질 수 있는 피부노화방지 조성물을 얻을 수 있다는 효과가 있다.

Claims (8)

  1. 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 수정향(Ludwigia octovalvis), 어침초(Anisomeles indica), 반지련(Scutellaria rivularis), 반변련(Lobelia chinensis), 슬모초(Urena lobata), 마편초(Verbana officinalis), 토사자(Cuscuta australis), 마제금(Dichondra micrantha), 엽하주(Phyllanthus urinaria), 고직(Physalis angulata), 백화채(Cleome gynandra), 산개채(Rorippa indica), 편지금(Hydrocotyle formosana), 상한초(Vernonia cinerae), 금유구(Spilanthes acmella), 미인초(Canna indica), 마안등(Ipomoeapes-caprae), 화석수(Clerodendrum calamitosum), 금지라(Drosera burmanni), 금선련(Anoectochilus formosanus), 남령요화(Wikstroemia indica), 백엽자근(Elaeagnus oldhamii), 옥엽금화(Mussaenda parviflora), 선초(Mesona procumbens), 대만마두령(Aristolochia mollis), 석창포(Acorus gramineus), 황금계(Cudrania cochinchinensis var. gerontogea), 취말이(Clerodendrum philippinum), 대청(Clerodendrum cyrtophyllum), 백용선화(Clerodendrum paniculataum var. albifloraum), 목저마(Boehmeria densiflora), 아구(Sapium sebiferum), 삼엽포도(Tetrastigma dentatum), 소엽포도(Vitis thunbergii), 국화목(Bauhinia championi), 금석류(Bredia oldhami), 합재화(Staurogyne concinnula), 석상백(Selaginella doederleinii), 호지자(Lespedeza cuneata), 세엽수정향(Ludwigia hyssopifolia), 천금등(Stephania japonica), 오궐(Sphenomerischusana), 철선궐(Adiantum flabellulatum), 산향(Hyptis suaveolens), 계안초(Kummerowia striata), 해주상산(Clerodendrum trichotomum), 황형(Vitex negundo), 창이(Xanthium strumarium var. japonica), 함풍초(Bidens pilosa var. minor), 서국초(Gnaphalium affine), 자배초(Emilia sonchifolia), 함수초(Mimosa pudica), 유자초(Euphorbia hirta), 차전초(Plantago formosana), 도지령(Cardiospermum halicacabum), 백화등(Plumbago zeylanica), 정지오공(Torenia concolor var. formosona), 대갑초(Euphorbia formosana), 극엽자화지정(Viola phillippica), 대만하수오(Polygonum multiflorum var. hypoleucum), 우유용(Ficus erecta var. beecheyana), 비엽등농초(Kalanchoe spathulata), 강향등(Mallotus repandus), 대만구등(Uncaria hirsuta), 라씨염부목(Rhus semialata var. roxburghiana), 금검초(Rubia lanceolata), 홍화서미초(Salvia coccinea), 토자채(Ixeris chinensis), 도상초(Ixeris laevigata var. oldhami), 고람반(Clerodendrum inerme), 두화향고초(Hyptis rhomboides), 두홍화(Callicarpa formosana), 야고(Aeginetia indica), 동추옥대초(Pratia nummularia), 삼엽오가(Acanthopanax trifoliatus)로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유하는 것을 특징으로 하는 피부노화방지 조성물.
  2. 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 특히 노화방지효과로서 멜라닌 생성억제효과를 갖는, 어침초(Anisomeles indica), 슬모초(Urena lobata), 토사자(Cuscuta australis), 마제금(Dichondra micrantha),고직(Physalis angulata), 백화채(Cleome gynandra), 산개채(Rorippa indica), 편지금(Hydrocotyle formosana), 금유구(Spilanthes acmella), 미인초(Canna indica), 금선련(Anoectochilus formosanus), 남령요화(Wikstroemia indica), 대만마두령(Aristolochia mollis), 석창포(Acorus gramineus), 황금계(Cudrania cochinchinensis var. gerontogea), 대청(Clerodendrum cyrtophyllum), 국화목(Bauhinia championi), 석상백(Selaginella doederleinii), 호지자(Lespideza cuneata), 세엽수정향(Ludwigia hyssopifolia), 창이(Xanthium strumarium), 함풍초(Bidens pilosa var. minor), 자배초(Emilia sonchifolia), 차전초(Plantago formosana), 백화등(Plumbago zeylanica), 정지오공(Torenia concolor var.formosona), 극엽자화지정(Viola phillippica), 우유용(Ficus erecta var.beecheyana), 비엽등농초(Kalanchoe spathulata), 금검초(Rubia lanceolata), 홍화서미초(Salvia coccinea)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유하는 것을 특징으로 하는 피부노화방지 조성물.
  3. 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 노화방지효과로서 엘라스타제 저해효과를 갖는, 엽하주(Phyllanthus urinaria), 남령요화(Wikstroemia indica), 황금계(Cudrania cochinchinensis var. gerontogea), 목저마(Boehmeria densiflora), 삼엽포도(Tetrastigma dentatum), 소엽포도(Vitis thunbergii), 국화목(Bauhinia championi), 금석류(Bredia oldhami), 호지자(Lespedeza cuneata), 세엽수정향(Ludwigia hyssopifolia), 철선궐(Adiantum flabellulatum),함수초(Mimosa pudica), 도지령(Cardiospermum halicacabum), 백화등(Plumbago zeylanica), 정지오공(Torenia concolor var. formosona), 대만하수오(Polygonum multiflorum var. hypoleucum), 대만구등(Uncaria hirsuta), 라씨염부목(Rhus semialata var. roxburghiana)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유하는 것을 특징으로 하는 피부노화방지 조성물.
  4. 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 노화방지효과로서 히알루로니다제 저해효과를 갖는, 황금계(Cudrania cochinchinensis var.gerontogea), 소엽포도(Vitis thunbergii), 국화목(Bauhinia championi)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유하는 것을 특징으로 하는 피부노화방지 조성물.
  5. 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 노화방지효과로서 활성산소 제거효과를 갖는, 수정향(Ludwigia octovalvis), 어침초(Anisomeles indica), 반지련(Scutellaria rivularis), 반변련(Lobelia chinensis), 마편초(Verbana officinalis), 토사자(Cuscuta australis), 엽하주(Phyllanthus urinaria), 고직(Physalis angulata), 백화채(Cleome gynandra), 상한초(Vernonia cinerae), 미인초(Canna indica), 마안등(Ipomoea pes-caprae), 화석수(Clerodendrum calamitosum), 금지라(Drosera burmanni), 남령요화(Wikstroemia indica), 백엽자근(Elaeagnus oldhamii),옥엽금화(Mussaenda parviflora), 선초(Mesona procumbens), 석창포(Acorus gramineus), 황금계(Cudrania cochinchinensis var. gerontogea), 취말이(Clerodendrum philippinum), 대청(Clerodendrum cyrtophyllum), 백용선화(Clerodendrum paniculataum var. albifloraum), 목저마(Boehmeria densiflora), 아구(Sapium sebiferum), 삼엽포도(Tetrastigma dentatum), 소엽포도(Vitis thunbergii), 국화목(Bauhinia championi), 금석류(Bredia lodhami), 합재화(Staurogyne concinnula), 호지자(Lespedeza cuneata), 세엽수정향(Ludwigia hyssopifolia), 천금등(Stephania japonica), 철선궐(Adiantum flabellulatum), 산향(Hyptis suaveolens), 해주상산(Clerodendrum trichotomum), 황형(Vitex negundo), 서국초(Gnaphalium affine), 함수초(Mimosa pudica), 유자초(Euphorbia hirta), 정지오공(Torenia concolor var. formosona), 대갑초 (Euphorbia formosana), 대만하수오(Polygonum multiflorum var. hypoleucum), 강향등(Mallotus repandus), 대만구등(Uncaria hirsuta), 라씨염부목(Rhus semialata var. roxburghiana), 차전초(Planatago for mosana), 도지령(Cardiospermum halicacabum), 금검초(Rubia lanceolata), 토자채(Ixeris chinensis), 도상초(Ixeris laevigata var. oldhami), 고람반(Clerodendrum inerme), 두화향고초(Hyptis rhomboides), 두홍화(Callicarpa formosana), 야고(Aeginetia indica), 동추옥대초(Pratia nummularia), 삼엽오가(Acanthopanax trifoliatus)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유하는 것을 특징으로 하는 피부노화방지 조성물
  6. 의학적으로 피부외용에 허용된 기제 및/또는 첨가제와, 노화방지효과로서 항산화효과를 갖는, 수정향(Ludwigia octovalvis), 어침초(Anisomeles indica), 반지련(Scutellaria rivularis), 마편초(Verbana officinalis), 엽하주(Phyllanthus urinaria), 상한초(Vernonia cinerae), 마안등(Ipomoea pes-caprae), 금지라(Drosera burmanni), 남령요화(Wikstroemia indica), 백엽자근(Elaeagnus oldhamii), 옥엽금화(Mussaenda parviflora), 선초(Mesona procumbens), 황금계(Cudrania cochinchinensis var. gerontogea), 대청(Clerodendrum cyrtophyllum), 목저마(Boehmeria densiflora), 아구(Sapium sebiferum), 삼엽포도(Tetrastigma dentatum), 소엽포도(Vitis thunbergii), 국화목(Bauhinia championi), 금석류(Bredia lodhami), 합재화(Staurogyne concinnula), 호지자(Lespedeza cuneata), 세엽수정향(Ludwigia hyssopifolia), 오궐(Sphenomeris chusana), 철선궐(Adiantum flabellulatum), 산향(Hyptis suaveolena), 계안초(Kummerowia striata), 해주상산(Clerodendrum trichotomum), 황형(Vitex negundo), 유자초(Euphorbia hirta), 정지오공(Torenia concolor var. formosona), 대갑초(Euphorbia formosana), 대만하수오(Polygonum multiflorum var. hypoleucum), 우유용(Ficus erecta Var. beecheyana), 강향등(Mallotus repandus), 대만구등(Uncaria hirsuta), 라씨염부목(Rhus semialata Murp roxburghiana)으로 이루어진 군에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 식물추출물을 함유하는 것을 특징으로 하는 피부노화방지 조성물.
  7. 제1항에 기재된 피부노화방지 조성물을 함유하는 것을 특징으로 하는 화장품 재료.
  8. 제1항에 기재된 피부노화방지 조성물을 함유하는 것을 특징으로 하는 피부외용약.
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