CN102754252B - 锂离子电池用正极活性物质的制造方法及锂离子电池用正极活性物质 - Google Patents

锂离子电池用正极活性物质的制造方法及锂离子电池用正极活性物质 Download PDF

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Abstract

本发明提供一种制造效率及振实密度优异的锂离子电池用正极活性物质的制造方法及锂离子电池用正极活性物质。锂离子电池用正极活性物质的制造方法包括如下工序：通过回转窑对作为锂离子电池用正极活性物质前驱体的含锂碳酸盐进行预烧成，由此使含锂碳酸盐中的全部金属的质量%与预烧成前相比增加1%～105%，然后进行正式烧成。

Description

锂离子电池用正极活性物质的制造方法及锂离子电池用正极活性物质
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池用正极活性物质的制造方法及锂离子电池用正极活性物质。
背景技术
作为锂离子电池用正极活性物质，公知的有锂过渡金属复合氧化物。例如，如专利文献1所记载的，在将锂化合物与过渡金属化合物进行混合而制成锂离子电池用正极活性物质前驱体后，进行烧成从而复合化，由此来制造锂过渡金属复合氧化物。
锂离子电池根据其用途，会被长期使用，并且会被反复充放电，因此要求循环特性、保存特性等各种特性，此外，日益要求极高水平的高容量化。此外，随着移动电话、个人计算机等民生设备及车载用锂电池的需要扩大，要求以低成本高效率地制造锂离子电池。
在所述的锂离子电池的制造工序中，如上所述，对锂离子电池用正极活性物质前驱体进行烧成从而复合化的工序是必须的，在该烧成工序中，通常使用如下方法：将填充有前驱体的烧成容器设置在烧成炉（静置炉）内，通过输送机方式或批量方式进行加热。如果使用静置炉进行烧成，则将多个填充有前驱体的烧成容器依次向炉内运送，由此能够以较高效率对大量前驱体进行烧成。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：特許第3334179号公報（日本专利公报第3334179号）
发明内容
本发明所要解决的技术问题
然而，烧成前的锂离子电池用正极活性物质前驱体含有很多二氧化碳、氮氧化物等气体和水分。因此，在搬运到静置炉内开始烧成时，最初会释放气体和水分。因此，即使将前驱体充分地填充在烧成容器内，实际上经烧成而复合化的物质也仅是从最初填充于烧成容器内的前驱体释放出气体及水分后残留的部分。该残留的部分实际上只不过是填充的前驱体的45～50%左右，就高效地制造锂离子电池的观点而言存在问题。此外，在本技术领域中，不仅制造效率是需要解决的重要问题，同时提高由此制造的锂离子电池用正极活性物质前驱体及使用其的电池的特性也是需要解决的重要问题。
因此，本发明的目的在于提供一种制造效率及振实密度（タップ密度）优异的锂离子电池用正极活性物质的制造方法及锂离子电池用正极活性物质。
解决技术问题的技术方案
本发明人经过专心研究，结果发现：在锂离子电池用正极活性物质前驱体的烧成工序中，在正式烧成的前阶段设置通过回转窑进行预烧成的工序，通过利用该回转窑进行的预烧成对前驱体进行加热而去除水分及气体，从而提高前驱体内的金属比率并且对前驱体进行造粒，然后进行正式烧成从而复合化，由此，制造效率及前驱体的振实密度变得优异，并且使用了该前驱体的电池的特性变得优异。
以所述见解为基础完成的本发明的一个方面是一种锂离子电池用正极活性物质的制造方法，其包括如下工序：通过回转窑对作为锂离子电池用正极活性物质前驱体的含锂碳酸盐进行预烧成，由此使含锂碳酸盐中的全部金属的质量%与预烧成前相比增加1%～105%，然后进行正式烧成。
本发明的锂离子电池用正极活性物质的制造方法在一个实施方式中，所述预烧成造成的含锂碳酸盐中的全部金属的质量%的增加比率为50%～97%。
本发明的锂离子电池用正极活性物质的制造方法在另一实施方式中，在400℃～1200℃下进行30分钟～120分钟的所述预烧成。
本发明的锂离子电池用正极活性物质的制造方法在另一实施方式中，利用使用烧成容器的炉，在700℃～1100℃下进行3小时～72小时的所述正式烧成。
本发明的锂离子电池用正极活性物质的制造方法在另一实施方式中，所述正极活性物质由下述化学式表示：LixNi1－yMyO2+α（在所述化学式中，M是选自Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Ga、Ge、Al、Bi、Sn、Mg、Ca、B及Zr中的一种以上，0.9≦x≦1.2，0＜y≦0.7，0.05≦α）。
本发明的锂离子电池用正极活性物质的制造方法在另一实施方式中，M是选自Mn及Co中的一种以上。
本发明的另一方面是一种锂离子电池用正极活性物质，其由下述化学式表示：LixNi1－yMyO2+α（在所述化学式中，M是选自Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Ga、Ge、Al、Bi、Sn、Mg、Ca、B及Zr中的一种以上，0.9≦x≦1.2，0＜y≦0.7，0.05≦α），并且所述锂离子电池用正极活性物质的振实密度为1.8g／cc～2.2g／cc。
本发明的锂离子电池用正极活性物质在一个实施方式中，M是选自Mn及Co中的一种以上。
本发明的再一个方面是一种锂离子电池用正极，其使用了本发明的锂离子电池用正极活性物质。
本发明的再一个方面是一种锂离子电池，其使用了本发明的锂离子电池用正极。
发明效果
按照本发明，可以提供一种制造效率及振实密度优异的锂离子电池用正极活性物质的制造方法及锂离子电池用正极活性物质。
附图说明
图1是预烧成装置的示意图。
附图标记说明
10回转窑
11前驱体投入部
12气体供给部
13袋滤器
14预烧成体排出部
15外筒
16加热器
17炉管
20预烧成装置
具体实施方式
（锂离子电池用正极活性物质的构成）
作为在本发明中制造的锂离子电池用正极活性物质的材料，可以广泛使用作为通常的锂离子电池用正极用的正极活性物质有用的化合物，特别是优选使用钴酸锂（LiCoO2）、镍酸锂（LiNiO2）、锰酸锂（LiMn2O4）等含锂过渡金属氧化物。使用所述材料制作的锂离子电池用正极活性物质例如由下述化学式表示：LixNi1－yMyO2+α（在所述化学式中，M是选自Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Ga、Ge、Al、Bi、Sn、Mg、Ca、B及Zr中的一种以上，0.9≦x≦1.2，0＜y≦0.7，0.05≦α）。
锂离子电池用正极活性物质中的锂相对于全部金属的比率为0.9～1.2，其原因在于，如果小于0.9，则难以保持稳定的结晶结构，如果大于1.2则容量变低。
本发明的锂离子电池用正极活性物质的氧在化学式中如上所述表示为O2+α（0.05≦α），为过量地含有，当将这样的锂离子电池用正极活性物质用于锂离子电池时，容量、倍率特性及容量保持率等电池特性变得优异。在此，关于α，优选的是α＞0.15，更优选的是α＞0.20，典型的是0.05≦α≦0.25。
此外，优选的是，本发明的锂离子电池用正极活性物质在化学式中，M是选自Mn及Co中的一种以上。
此外，本发明的锂离子电池用正极活性物质的振实密度为1.8g／cc～2.2g／cc，当把这样的锂离子电池用正极活性物质用于锂离子电池时，容量、倍率特性及容量保持率等电池特性变得优异。以往，在仅通过静置炉对作为前驱体的含锂碳酸盐进行烧成的情况下，前驱体的颗粒彼此间变得疏散，因此难以提高振实密度。在本发明中，通过边利用回转窑使作为前驱体的含锂碳酸盐流动边进行预烧，由此通过使颗粒之间进行造粒并变得致密，从而提高振实密度。（锂离子电池用正极及使用其的锂离子电池的构成）
本发明的实施方式的锂离子电池用正极例如具有如下的结构：通过混合所述构成的锂离子电池用正极活性物质、导电助剂及黏合剂而制备的正极合剂设置在由铝箔等构成的集电体的单面或双面上。此外，本发明的实施方式的锂离子电池具备所述构成的锂离子电池用正极。
（锂离子电池用正极活性物质的制造方法）
接着，对本发明的实施方式的锂离子电池用正极活性物质的制造方法进行详细说明。
首先，制作金属盐溶液。该金属为Ni、以及选自Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Ga、Ge、Al、Bi、Sn、Mg、Ca、B及Zr中的一种以上。此外，金属盐为硫酸盐、氯化物、硝酸盐、乙酸盐等，特别优选硝酸盐。其原因在于：即使作为杂质混入烧成原料中也可以直接进行烧成，因此可以省略清洗工序；以及硝酸盐作为氧化剂发挥功能，具有促进烧成原料中的金属氧化的功能。预先进行调整使得金属盐中所含的各金属成为所希望的摩尔比率。由此，决定正极活性物质中的各金属的摩尔比率。
接着，使碳酸锂悬浮于纯水中，此后投入所述金属的金属盐溶液制备出锂盐溶液浆料。此时，在浆料中析出微小颗粒的含锂碳酸盐。此外，在作为金属盐的硫酸盐或氯化物等在热处理时其锂化合物不反应的情况下，用饱和碳酸锂溶液进行清洗后，进行过滤分离。在如硝酸盐或乙酸盐那样，其锂化合物在热处理过程中作为锂原料反应的情况下，不进行清洗而直接过滤分离，并进行干燥，由此可以作为烧成前驱体使用。
接着，通过对经过滤分离得到的含锂碳酸盐进行干燥，从而获得锂盐的复合体（锂离子电池正极材料用前驱体）的粉末。在锂离子电池正极材料用前驱体中，作为金属的锂、镍、锰、钴等以总量计含有20～40质量%。
（预烧成工序）
接着，准备如图1所示的预烧成装置20。预烧成装置20包括回转窑10、前驱体投入部11、气体供给部12、袋滤器13以及预烧成体排出部14。
回转窑10包括：炉管17；外筒15，以包围炉管17的方式形成；以及加热器16，设置在外筒15的外侧，用于对炉管17进行加热。根据进行预烧成的前驱体的量及预烧成时间等，炉管17形成为规定的内径及长度，例如可以使用内径为125mm～3500mm且总长为1m～30m的炉管17。在炉管17中，可以以从炉管17的内壁立起的方式形成搅拌叶片（未图示），该搅拌叶片用于搅拌预烧成对象的粉末。优选的是，炉管17由可以很好地传递来自加热器16的热、且不会产生可能混入到前驱体中的污染物质的材料形成，例如炉管17可以由Ni、Ti、不锈钢或陶瓷形成。优选的是，外筒15也由可以很好地传递来自加热器16的热的材料形成，例如外筒15可以由Ni、Ti、不锈钢或陶瓷形成。加热器16只要位于外筒15的外侧，则其位置并无特别限定。此外，在图1中，加热器16设置在一个位置，但也可以设置在多个位置。回转窑10以从前端部到后端部下降的方式倾斜，使得从前端部投入的前驱体边进行烧成边向后方移动。倾斜角度并无特别限定，可以根据预烧成时间等进行设定。
在前驱体投入部11的内部有成为预烧成对象的前驱体。前驱体投入部11设置在回转窑10的前端部，从该前驱体投入部11向所述前端部投入前驱体。
预烧成体排出部14设置在回转窑10的后端部。从预烧成体排出部14排出通过了炉管17并经过了预烧成的粉末（预烧成体）。
气体供给部12向预烧成装置20内提供循环的气体。从气体供给部12供给氮气或氩气等惰性气体以及氧气等。图1的箭头所示的路径，是从气体供给部12供给的气体的循环路径。
袋滤器13设置在回转窑10的前端部。袋滤器13用于回收混入到排气中的前驱体。袋滤器13是使用织布或无纺布作为过滤材料，将该过滤材料重叠成圆筒状而形成的。
作为预烧成工序，首先边使炉管17转动边开始加热器16的加热。在此，根据与其后投入的锂离子电池正极材料用前驱体的质量对应的预烧成的烧成时间及烧成温度，适当设定炉管17的倾斜角度及转动速度。例如，在将前驱体的质量设为20g～110g，将预烧成时间设为30分钟～120分钟，将预烧成温度设为400℃～1200℃时，可以将炉管17的倾斜角度设定为8°～15°，并且可以将转动速度设定为3.6弧度／秒～9.6弧度／秒。如果在小于400℃下进行预烧成，则会产生反应不充分且无法充分去除气体成分的问题。此外，如果以大于1200℃的条件进行预烧成，则会产生引起锂与炉材反应的问题。
接着，当炉管17内的温度上升至400℃～1200℃时，将锂离子电池正极材料用前驱体从前驱体投入部11投入到炉管17的前端部。所投入的锂离子电池正极材料用前驱体在转动的炉管17内边被搅拌及加热边被移送至炉管17的后端部。以所述的方式，进行前驱体的预烧成。在进行预烧成期间，从锂离子电池正极材料用前驱体释放二氧化碳、氮氧化物等气体及水分，前驱体中的全部金属的质量%与预烧成前相比增加1%～105%，优选的是增加50%～97%。此外，通过利用回转窑进行预烧成，可以如上所述去除水分及气体而使前驱体中的全部金属的质量%增加，并且对前驱体进行造粒，由此前驱体的振实密度变得优异。具体而言，通过利用回转窑使前驱体流动，使因脱气、脱水引起的前驱体颗粒表面的粗糙变平整，从而可以提高密度，此外通过进行造粒，由此可以消除在颗粒彼此之间产生的空隙从而可以提高颗粒的密度。因此，可以提高使用了该前驱体的电池的特性。相对于此，如果不进行利用回转窑的预烧成而仅通过正式烧成对前驱体进行烧成，则在将气体及水分从前驱体去除时，前驱体的颗粒表面变粗糙且气孔变多，从而成为振实密度较低的状态。因此，成为多气孔质的预烧成粉，在正式烧成后，振实密度也较低，从而难以获得优异的电池特性。
在预烧成期间，通过袋滤器13回收混入到供给气体中并从炉管17排出的前驱体等粉体。通过袋滤器13回收的前驱体也可以在精制后再次用作原料。
接着，将已进行过预烧成的前驱体从预烧成体排出部14向装置外排出，接着，进行以下的正式烧成。
（正式烧成工序）
首先，准备具有规定大小容量的烧成容器，并将锂离子电池正极材料用前驱体的粉末填充到该烧成容器内。形成烧成容器的材料并无特别限定，但优选的是使用可以很好地传递来自加热器的热量且不会产生可能混入到前驱体的污染物质的材料，例如可以使用Ni、Ti、不锈钢或陶瓷。在这样的烧成容器中，填充进行预烧成后的锂离子电池正极材料用前驱体的粉末。此时，由于已对前驱体进行过预烧成，因此填充到烧成容器中的前驱体是已释放了气体成分及水分后的前驱体。因此，即使开始正式烧成的加热，也不存在气体及水分从烧成容器内的前驱体脱离而使体积急剧地减少的问题。因此，可以有效地在烧成容器中填充成为正式烧成对象的前驱体，并且可以使通过烧成炉一次能正式烧成的前驱体的量增加，因此制造效率变得优异。
接着，将填充有前驱体的粉末的烧成容器移至烧成炉中进行正式烧成。在烧成炉中设置有加热器加热部，通过加热器对前驱体的粉末进行加热。
烧成是通过在大气气氛下、优选的是在氧气氛下，以700℃～1100℃加热保持3小时～72小时而进行的。如上所述，如果以小于700℃的温度进行正式烧成的加热保持，则生成的正极活性物质的振实密度变低，从而产生电池特性的放电容量、倍率特性、容量保持率变低等问题。另一方面，如果以大于1100℃的温度进行正式烧成的加热保持，则会引起Li的升华，从而产生电池特性的放电容量、倍率特性、容量保持率变低等问题。此外，如果在101KPa～202KPa的加压下进行烧成，则组成中的氧量进一步增加，因此是优选的。
然后，从烧成容器中取出粉末，通过进行粉碎，由此获得正极活性物质的粉体。
实施例
下面提供用于更好地理解本发明及其优点的实施例，但本发明并不限定于这些实施例。
（实施例1～实施例16）
首先，使表1中记载的投入量的碳酸锂悬浮在3.2升的纯水中后，投入4.8升的金属盐溶液。在此，调整各金属的硝酸盐的水合物，使得各金属成为表1中记载的组成比，由此调整了金属盐溶液，此外，调整成使全部金属的摩尔数成为14摩尔。
此外，碳酸锂的悬浮量是以LixNi1－yMyO2+α表示产品（锂离子二次电池正极材料，即正极活性物质）且x成为表1的值的量，并且是分别通过下面的计算式计算出的量。
W（g）＝73.9×14×（1+0.5X）×A
在上述计算式中，“A”是用于预先从悬浮量减去除了作为析出反应所必需的量以外残留在过滤后原料中的碳酸锂以外的锂化合物的锂量而乘上的数值。在如硝酸盐或乙酸盐那样，锂盐作为烧成原料反应的情况下，“A”为0.9，在如硫酸盐或氯化物那样，锂盐作为烧成原料不反应的情况下“A”为1.0。
通过该处理在溶液中析出了微小颗粒的含锂碳酸盐，使用压滤机对该析出物进行过滤分离。
接着，对析出物进行干燥，获得了含锂碳酸盐（锂离子电池正极材料用前驱体）。此外，此时前驱体内的全部金属的浓度为29～33质量%。
接着，使用高砂工业株式会社制造的回转窑（炉管：总长2000mm×内径250mm）准备了如图1所示的预烧成装置，边从气体供给部供给氧气使氧气在系统内循环，边开始加热器的加热，并使回转窑以转动速度9.6弧度／秒进行转动。回转窑的倾斜角设为10°。在炉管内的温度达到700℃时，边维持该温度边将前驱体从前驱体投入部投入到炉管内。前驱体的投入量为110g／分钟。投入到炉管内的前驱体通过在转动的炉管内被搅拌及输送而被预烧成，释放出气体及水分。将已进行过预烧成的前驱体从预烧成体排出部向装置外排出。排出的前驱体内的全部金属的浓度为54～58质量%。
接着，准备内部形成为纵×横＝300mm×300mm、深度115mm大小的陶瓷制的烧成容器，在该烧成容器内填充含锂碳酸盐。接着，将烧成容器放入空气气氛炉（静置炉）内，开始利用加热器加热的正式烧成。正式烧成时间为6小时～12小时，且正式烧成温度设为700℃～1100℃。以如上所述的方式，对烧成容器内的试料进行加热，并以保持温度700℃～1100℃保持2小时后，放置冷却3小时而获得了氧化物。接着，对获得的氧化物进行粉碎，从而获得了锂离子二次电池正极材料的粉末。
（实施例17）
作为实施例17，将原料的各金属设为如表1所示的组成，将氯化物作为金属盐，在使含锂碳酸盐析出后，用饱和碳酸锂溶液进行清洗并过滤，除此以外，进行了与实施例1～实施例16相同的处理。
（实施例18）
作为实施例18，将原料的各金属设为如表1所示的组成，将硫酸盐作为金属盐，在使含锂碳酸盐析出后，用饱和碳酸锂溶液进行清洗并过滤，除此以外，进行了与实施例1～实施例16相同的处理。
（实施例19）
作为实施例19，将原料的各金属设为如表1所示的组成，并且不在大气压下而在120KPa的加压下进行烧成，除此以外，进行了与实施例1～实施例16相同的处理。
（比较例1～比较例5）
作为比较例1～比较例3，将原料的各金属设为如表1所示的组成，不进行预烧成，除此以外，进行了与实施例1～实施例16相同的处理。
作为比较例4，将原料的各金属设为如表1所示的组成，将预烧成的温度设为低温（100℃），除此以外，进行了与实施例1～实施例16相同的处理。
作为比较例5，除了将预烧成时间×预烧成温度设为120分钟×1000℃而大于实施例以外，进行了与实施例1～实施例16相同的处理。
（评价）
正极材料组成的评价
利用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP－OES）测定了各正极材料中的金属含量，从而计算出各金属的组成比（摩尔比）。此外，通过LECO法测定了氧含量，从而计算出α。
含锂碳酸盐中的全部金属的质量%（预烧成前及预烧成后）的评价
分别选取预烧成前及预烧成后的含锂碳酸盐，通过电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP－OES）测量了各金属的含量，从而计算出全部金属的质量%。
电池特性的评价
以85：8：7的比例称量各正极材料、导电材料、黏合剂，将黏合剂溶解在有机溶剂（N－甲基吡咯烷酮）中，再将正极材料与导电材料混合在溶解有黏合剂的有机溶剂中而形成浆料，将该浆料涂布在Al箔上，在干燥后进行压制而制成正极。接着，制作将Li作为对电极的评价用的2032型纽扣电池，使用将1M－LiPF6溶解在EC－DMC（1：1）中得到的物质作为电解液，测量了电流密度为0.2C时的放电容量。此外，通过计算出电流密度为2C时的放电容量与电流密度为0.2C时的电池容量的比，由此获得了倍率特性。此外，容量保持率是通过对在室温下在1C的放电电流下获得的初始放电容量与100循环后的放电容量进行比较而测得的。
在表1和表2中，表示实施例及比较例的评价结果。
[表1]
[表2]
实施例及比较例的正极材料组成如表1所示。
实施例1～实施例16中任一实施例的振实密度、放电容量、倍率特性、容量保持率都优异。
实施例17及实施例18的振实密度、放电容量、倍率特性、容量保持率也都优异。然而，实施例17是将原料的金属盐设为氯化物，此外，实施例18是将原料的金属盐设为硫酸盐，如果与使用硝酸盐的实施例1～实施例16相比，则放电容量、倍率特性、或者容量保持率稍微下降。
实施例19不是在大气压下而是在120KPa的加压下进行了烧成，因此振实密度、倍率特性、容量保持率更优异。
比较例4虽然进行了预烧成，但因预烧成的温度低，因此预烧成后的含锂碳酸盐中的全部金属的质量%的增加率为0.5%，造粒的程度较低，虽然不是不好的结果，但如果与除预烧成温度以外都在相同条件下实施的实施例4相比，则各个特性都较差。
比较例5的预烧成时间×预烧成温度大于实施例，进行了过度的预烧成，因此特别是振实密度及容量保持率不好。

Claims (9)

1.一种锂离子电池用正极活性物质的制造方法，其特征在于包括如下工序：通过回转窑对作为锂离子电池用正极活性物质前驱体的含锂碳酸盐进行预烧成，且对所述回转窑的炉管的倾斜角度及转动速度进行调节，由此使所述含锂碳酸盐中的全部金属的质量％与预烧成前相比增加50％～97％，然后进行正式烧成。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池用正极活性物质的制造方法，其特征在于，在400℃～1200℃下进行30分钟～120分钟的所述预烧成。
3.根据权利要求1所述的锂离子电池用正极活性物质的制造方法，其特征在于，利用使用烧成容器的炉，在700℃～1100℃下进行3小时～72小时的所述正式烧成。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池用正极活性物质的制造方法，其特征在于，所述正极活性物质由下述化学式表示：
LixNi1－yMyO2+α
在所述化学式中，M是选自Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Ga、Ge、Al、Bi、Sn、Mg、Ca、B及Zr中的一种以上，0.9≦x≦1.2，0＜y≦0.7，0.05≦α。
5.根据权利要求4所述的锂离子电池用正极活性物质的制造方法，其特征在于，所述M是选自Mn及Co中的一种以上。
6.一种利用权利要求1～5中任意一种方法所述的制造方法得到的锂离子电池用正极活性物质，其特征在于，该锂离子电池用正极活性物质由下述化学式表示：LixNi1－yMyO2+α
在所述化学式中，M是选自Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Cu、Zn、Ga、Ge、Al、Bi、Sn、Mg、Ca、B及Zr中的一种以上，0.9≦x≦1.2，0＜y≦0.7，0.05≦α，
并且所述锂离子电池用正极活性物质的振实密度为1.8g/cc～2.2g/cc。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池用正极活性物质，其特征在于，所述M是选自Mn及Co中的一种以上。
8.一种锂离子电池用正极，其特征在于，该锂离子电池用正极使用了如权利要求6所述的锂离子电池用正极活性物质。
9.一种锂离子电池，其特征在于，该锂离子电池使用了如权利要求8所述的锂离子电池用正极。
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