JP4997693B2 - 非水系電解質二次電池用正極活物質およびこれを用いた非水系電解質二次電池およびその製造方法 - Google Patents
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Description
xZ+Y×(1−x)=3 ・・・(1)
となるから、
Y=(3−xZ)/(1−x) ・・・(2)
である。Liが75%引き抜かれた状態では、4価のニッケル量をpとすると、Li0.25Nip 4+Nix-p 3+M1-x YO2における電荷補償の関係から、
4p+3(x−p)+Y(1−x)=3.75 ・・・(3)
となるから、
p=−3x−Y(1−x)+3.75 ・・・(4)
であるが、これが60%以下になるためには、
p=−3x−Y(1−x)+3.75≦0.6 ・・・(5)
であり、(5)式に(2)式を代入して、
(3−Z)×x≧0.15 ・・・(6)
が導かれる。
本発明に係る非水系電解質二次電池用正極活物質は、一般式LiNixM1-xO2(ただし、式中のxは、Niの平均価数をZとしたときに、(4−Z)×x≧0.75を満たし、式中のMは、M全体としての平均価数が3価以上となる少なくとも1種の元素を表す)で表されるリチウム金属複合酸化物の粉末からなる。
負極には、金属リチウム、リチウム合金等、また、リチウムイオンを吸蔵および脱離できる負極活物質に結着剤を混合し、適当な溶剤を加えてペースト状にした負極合材を、銅等の金属箔集電体の表面に塗布、乾燥し、必要に応じて電極密度を高めるべく圧縮して形成したものを使用する。
正極と負極との間にはセパレータを挟み込んで配置する。セパレータは、正極と負極とを分離し電解質を保持するものであり、ポリエチレン、ポリプロピレン等の薄い膜で、微少な穴を多数有する膜を用いることができる。
非水系電解液は、支持塩としてのリチウム塩を有機溶媒に溶解したものである。
以上、説明してきた正極、負極、セパレータおよび非水系電解液で構成され、本発明に係る非水系電解
質二次電池の形状は、円筒型、積層型等、種々のものとすることができる。
LiNiO2においてNi全原子数の20at%をCoに置換し、20at%をMnに置換したLiNi0.60Co0.20Mn0.20O2を合成するために、NiとCoとMnのモル比が60:20:20で固溶している金属複合水酸化物を以下のようにして得た。
LiNiO2においてNi全原子数の15at%をCoに置換し、15at%をMnに置換したLiNi0.70Co0.15Mn0.15O2を合成するために、NiとCoとMnのモル比が70:15:15で固溶している金属複合水酸化物を実施例1と同様な方法で得た。
LiNiO2においてNi全原子数の10at%をCoに置換し、30at%をMnに置換したLiNi0.60Co0.10Mn0.30O2を合成するために、NiとCoとMnのモル比が60:10:30で固溶している金属複合水酸化物を実施例1と同様な方法で得た。
LiNiO2においてNi全原子数の15at%をCoに置換し、25at%をMnに置換したLiNi0.60Co0.15Mn0.25O2を合成するために、NiとCoとMnのモル比が60:15:25で固溶している金属複合水酸化物を実施例1と同様な方法で得た。
LiNiO2においてNi全原子数の15at%をコバルトに置換したLiNi0.85Co0.15O2を合成するために、NiとCoのモル比が85:15で固溶している金属複合水酸化物を実施例1と同様な方法で得た。
LiNiO2においてNi全原子数の10at%をCoに置換し、10at%をMnに置換したLiNi0.80Co0.10Mn.010O2を合成するために、NiとCoとMnのモル比が80:10:10で固溶している金属複合水酸化物を実施例1と同様な方法で得た。
LiNiO2においてNi全原子数の33at%をCoに置換し、33at%をMnに置換したLiNi0.34Co0.33Mn0.33O2を合成するために、NiとCoとMnのモル比が34:33:33で固溶している金属複合水酸化物を実施例1と同様な方法で得た。
2 セパレータ(電解液含浸)
3 正極(評価用電極)
4 ガスケット
5 負極缶
6 正極缶
7 集電体
Claims (7)
- Niの塩と添加元素Mの塩の混合水溶液に水酸化ナトリウム溶液を加えて、NiとMの水酸化物を共沈させ、得られた複合水酸化物NixM1-x(OH)2とリチウム化合物とを混合し、得られた混合物を700℃以上1000℃以下の温度で熱処理することにより得られ、一般式:LiNixM1-xO2(ただし、式中のxは、Niの平均価数をZとしたときに、(4−Z)×x≧0.75を満たし、式中のMは、M全体としての平均価数が3価以上となる少なくとも1種の元素を表す)で表されるリチウム金属複合酸化物の粉末からなり、かつ、該粉末を正極活物質として用いた非水系電解質二次電池でLi0.25NixM1-xO2なる組成まで充電したときに、4価のNiのモル数がNiとMを合わせたモル数の45%以上60%以下となることを特徴とする非水系電解質二次電池用正極活物質。
- 添加元素Mが、Ti、V、Mn、Nb、Mo、Ru、TaおよびWからなる群から選ばれた少なくとも1種の元素、または、Ti、V、Mn、Nb、Mo、Ru、TaおよびWからなる群、および、Al、Fe、Co、Cu、Zn、Ga、Zr、InおよびSnからなる群のそれぞれから少なくとも1種ずつ選ばれた元素であり、かつ、M全体としての平均価数が3価以上となる元素であることを特徴とする請求項1に記載の非水系電解質二次電池用正極活物質。
- 前記一般式において、Z≧2.4であり、x≧0.5であることを特徴とする請求項1または2に記載の非水系電解質二次電池用正極活物質。
- 前記リチウム化合物として炭酸リチウムを用いたことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の非水系電解質二次電池用正極活物質。
- 前記リチウム化合物として水酸化リチウムまたはその水和物を用いたことを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の非水系電解質二次電池用正極活物質。
- 請求項1〜5のいずれかに記載の非水系電解質二次電池用正極活物質を正極に用いた非水系電解質二次電池。
- Niの塩と添加元素Mの塩の混合水溶液にアルカリ溶液を加えて、NiとMの水酸化物を共沈させ、得られた複合水酸化物NixM1-x(OH)2とリチウム化合物とを、一般式:LiNixM1-xO2(ただし、式中のxは、Niの平均価数をZとしたときに、(4−Z)×x≧0.75を満たし、式中のMは、Ti、V、Mn、Nb、Mo、Ru、TaおよびWからなる群から選ばれた少なくとも1種の元素、または、Ti、V、Mn、Nb、Mo、Ru、TaおよびWからなる群、および、Al、Fe、Co、Cu、Zn、Ga、Zr、InおよびSnからなる群のそれぞれから少なくとも1種ずつ選ばれた元素とであり、かつ、M全体としての平均価数が3価以上となる少なくとも1種の元素を表す)となるように混合し、得られた混合物を700℃以上1000℃以下の温度で熱処理することを特徴とする非水系電解質二次電池用正極活物質の製造方法。
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