KR102319043B1 - 전착 동박, 및 이를 포함하는 전극 및 리튬 이온 이차 전지 - Google Patents

전착 동박, 및 이를 포함하는 전극 및 리튬 이온 이차 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은, 전착 동박, 이를 포함하는 전극, 및 이를 포함하는 리튬 이온 이차 전지에 관한 것이다. 상기 전착 동박은, 드럼면 및 상기 드럼면에 대향하는 증착면을 가지고, 여기서 상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상은 0.17 μm3/μm2 내지 1.17 μm3/μm2 범위의 공극 부피 값 (Vv)을 나타내고; 드럼면의 최대 높이(Sz) 및 증착면의 Sz 간 차이의 0.60 μm 미만의 범위에 있다.

Description

전착 동박, 및 이를 포함하는 전극 및 리튬 이온 이차 전지
본 발명은 전착 동박에 관한 것이다. 또한, 본 발명은 상기 전착 동박을 포함하는 리튬 이온 이차 전지에 관한 것이기도 하다.
리튬 이온 이차 전지는 고 에너지 및 고 전력 밀도를 둘 다 가져, 휴대폰 및 태블릿, 전동 공구, 전기차 (electric vehicles, "EVs"), 에너지 저장 시스템 (energy storage systems, "ESS"), 우주 애플리케이션, 군사 애플리케이션, 및 철도와 같은 휴대용 전자 소자 분야에 대한 전력 공급 제품 중 최고의 선택이 된다. 전기차는, 하이브리드 전기차 (hybrid electric vehicles, "HEVs"), 플러그-인 하이브리드 전기차 (plug-in hybrid electric vehicles, "PHEVs"), 및 순수 전지 전기차 (pure battery electric vehicles, "BEVs")를 포함한다. 만약 EV가 대부분의 화석 연료 (예, 가솔린, 디젤 연료 등) 전력 운송을 대체한다면, 리튬 이온 이차 전지는 온실 가스 배출을 현저하게 줄이게 될 것이다. 또한, 리튬 이온 이차 전지의 고 에너지 효율은, 풍력, 태양, 지열 및 기타 재생 가능한 자원으로부터 획득되는 에너지의 품질을 향상시키는 것을 포함하여, 다양한 전력망 애플리케이션에서 이차 전지의 사용을 가능하게 함으로써, 지속 가능한 에너지 사회를 널리 건설하도록 이바지한다.
따라서, 리튬 이온 이차 전지는 정부, 학술 실험실, 및 상업적 벤처에 대해 연구의 중심이 된다. 비록 해당 분야에서 연구 및 개발이 최근 몇 년 내 이뤄지고 리튬 이온 이차 전지가 현재 사용되고 있지만, 더 높은 용량, 더 높은 전류 발생, 및 더 많은 충전/방전 사이클을 수행하여 이들의 유용 수명을 연장시킬 수 있는 전지의 측면에서 개선의 필요성이 존재한다. 또한, 전기차 및 휴대용 전자기술과 같은 몇몇 분야에서 애플리케이션을 향상시키는데 유익할 수 있는, 리튬 이온 이차 전지의 중량의 감소에 대한 요구가 남아있다.
리튬 이온 이차 전지는, 대개 금속박의 집전체를 포함하며 그 위에 활성 물질로 증착되고, 상기 활성 물질은 대개 바인더 및 활성 물질을 포함한다. 구리는 양호한 전기 전도성을 가지기 때문에, 동박은 특히 집전체로서 사용하기에 적합하다. 경량의 개발 경향으로, 집전체는 리튬 이온 이차 전지의 크기 및 중량을 감소하기 위해 더 얇을 필요가 있다. 또한, 리튬 이온 이차 전지의 용량을 증가시키기 위해, 실리콘 (Si), 게르마늄 (Ge), 및 주석 (Sn) 등과 같은 물질이 고-용량 활성 물질과 혼합되고 리튬 이온 이차 전지 안에 충전되어, 활성 물질의 팽창 및 수축을 강화하고 활성 물질이 접촉하는 동박에 대한 응력을 증가시킨다. 또한, 리튬 이온 이차 전지의 용량을 증가시키기 위해, 동박은 접히거나(folded) 또는 굽히고(bent), 감긴다(wound). 동박이, 전지 사용 중에 활성 물질의 팽창 및 수축을 견디지 못하거나, 또는 리튬 이온 이차 전지의 제조 공정 중에 접힘 및 감김을 견디지 못하여, 동박이 균열되면, 리튬 이온 이차 전지의 사이클 특성이 악영향을 받는다.
요약하면, 리튬 이온 이차 전지에 사용되는 동박을 개선하려는 요구가 여전히 존재한다. 예를 들어, 충전 및 방전의 높은 사이클 하에서 음극 활성 물질 및 동박 사이에 분리 또는 동박의 파단으로부터 기인하는 파손을 방지하기 위해, 동박 및 활성 물질 간에 부착력이 여전히 개선될 필요가 있다.
제1 측면에서, 본 발명은 드럼면 및 상기 드럼면에 대향하는 증착면을 포함하는 전착 동박을 제공하며, 여기서 상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상은 0.17 μm3/μm2 내지 1.17 μm3/μm2의 범위의 공극 부피(void volume, "Vv")를 나타내고; 드럼면의 최대 높이("Sz") 및 증착면의 Sz 간 차이의 절대값은 0.60 μm 미만의 범위에 있다.
바람직하게는, 상기 드럼면은 0.17 μm3/μm2 내지 1.17 μm3/μm2의 범위의 Vv를 나타내고, 증착면도 0.17 μm3/μm2 내지 1.17 μm3/μm2의 범위의 Vv를 나타낸다.
바람직하게는, 드럼면의 Vv 및 증착면의 Vv 간 차이의 절대값 (즉, ΔVv)은 0.80 μm3/μm2 이하이다. 일부 구현예들에서, 상기 ΔVv는 0.00 μm3/μm2 내지 0.70 μm3/μm2의 범위에 있다.
상기 언급된 전착 동박의 표면 텍스쳐 또는 구성이, 리튬 이온 이차 전지에 적용될 경우, 특성 또는 최종 성능에 영향을 줄 수 있다.
상기 구성은 전착 동박의 표면의 공극 부피를 포함한다. 표준법 ISO 25178-2:2012에서 면적 재료 비율 곡선을 기반으로, 공극 부피는 특정 재료 비율 (material ratio, "mr")의 높이에서 면적 재료 비율 곡선에 의해 둘러싸인 면적을 적분함으로써 계산된다. Vv는 전착 동박의 특정 표면 상에 단위 면적 당 공극의 총 부피를 나타낸다. 도 1의 좌측을 참조하면, 전착 동박의 드럼면 또는 증착면의 3차원 표면이 도시되어 있다. 도 1의 우측에 나타낸 바와 같이, 이에 해당하는 면적 물질 비율 곡선을 그릴 수 있다. 가장 높은 피크(peak)의 상단을 0%의 mr로 설정하고, 가장 낮은 밸리(valley)의 바닥을 100%의 mr로 설정한다. Vv는 수평 절단면(이의 높이는 0% 및 100% 간에 특정 재료 비율에 해당함) 아래와 밸리의 모든 바닥의 위로 둘러싸인 공극의 부피를 적분함으로써 계산된다. 예를 들어, mr이 100%에 있는 경우, 대응 Vv는 0이고; 반대로, mr이 0%에 있는 경우, 대응 Vv는 최대값이다. 달리 특정하지 않는 한, 본 명세서에 열거된 Vv는, 도 1에서 Vv로 표시된 면적인, 10%의 mr에서 공극 부피를 지칭한다.
또한, 도 2를 참조하면, 코어 공극 부피 (core void volume, "Vvc")는, 제1 재료 비율 및 제2 재료 비율 간에 공극 부피의 차이이다. 달리 특정하지 않는 한, 본 명세서에 열거된 Vvc는 10%의 제1 재료 비율 및 80%의 제2 재료 비율 간에 공극 부피의 차이이고; 즉, 면적은 도 2에서 Vvc로 표시된다. 또한, 밸리 공극 부피(valley void volume ("Vvv"))라고도 칭하는, 데일 공극 부피(dale void volume)는 제2 재료 비율에서 공극 부피이다. 달리 특정하지 않는 한, 본 명세서에 열거된 Vvv는, 80%의 mr에서 공극 부피이고; 즉, 면적은 도 2에서 Vvv로 표시된다. 요약하면, Vv는 Vvc와 Vvv의 합이다.
일부 구현예들에서, 상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상은 0.16 μm3/μm2 내지 1.07 μm3/μm2의 범위의 Vvc를 나타낸다. 기타 구현예들에서, 상기 드럼면은 0.16 μm3/μm2 내지 1.07 μm3/μm2의 범위의 Vvc를 나타내고, 상기 증착면도 0.16 μm3/μm2 내지 1.07 μm3/μm2의 범위의 Vvc를 나타낸다.
일부 구현예들에서, 상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상은 0.01 μm3/μm2 내지 0.10 μm3/μm2의 범위의 Vvv를 나타낸다. 기타 구현예들에서, 상기 드럼면은 0.01 μm3/μm2 내지 0.10 μm3/μm2의 범위의 Vvv를 나타내고, 증착면도 0.01 μm3/μm2 내지 0.10 μm3/μm2의 범위의 Vvv를 나타낸다.
본 발명에 따르면, ISO 25178-2:2012에 따라, Sz는, 특정 면적 이내에 가장 높은 피크("Sp)의 피크 높이 값과 가장 낮은 밸리("Sv")의 피트 깊이(pit depth) 값의 합으로 정의된다. 일부 구현예들에서, 드럼면의 Sz 및 증착면의 Sz 간 차이의 절대값 (즉, ΔSz)은 0.05 μm 이상 및 0.59 μm 이하이다.
일부 구현예들에서, 상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상은 1.24 μm 내지 3.25 μm의 범위의 Sz를 나타낸다. 기타 구현예들에서, 상기 드럼면은 1.24 μm 내지 3.25 μm의 범위의 Sz를 나타내고, 상기 증착면은 1.24 μm 내지 3.25 μm의 범위의 Sz를 나타낸다.
상기 전착 동박은 기저 동박(bare copper foil) 및 상기 기저 동박 상에 배치된 표면 처리층을 포함하고; 여기서 상기 드럼면 및 상기 증착면은 각각 상기 전착 동박의 최외 표면들의 양쪽 상에 있으며, 상기 표면 처리층의 최외 표면은 상기 드럼면 또는 상기 증착면이다.
본 발명에 따르면, 상기 전착 동박의 상기 드럼면 및 상기 증착면은 상기 전착 동박의 2개의 대향 최외 표면들을 지칭하고; 즉, 상기 드럼면 및 상기 증착면은 각각 상기 전착 동박의 최외 표면들의 양쪽 상에 위치한다.
이러한 용어는 전착 동박을 생산하기 위한 제조 공정과 관련된다. 상기 제조 공정은 다음의 전착 단계를 적어도 포함한다: 캐소드 드럼은, 구리 이온 및 선택적으로 기타 첨가제(예컨대, 희토류 금속 및 유기 첨가제이나, 이에 한정되지 않음)를 함유하는 구리 전해 용액 중에 침지된다. 직류의 구동 하에서, 상기 구리 전해 용액 내 상기 구리 이온이 캐소드 드럼 상에 전착되어 기저 동박을 형성한다. 상기 기저 동박이 소정의 두께로 축적될 때, 상기 기저 동박이 상기 캐소드 드럼의 표면으로부터 벗겨지고 연속 공정에서 롤링된다. 상기 기저 동박이 전착 단계 이후에 임의의 후속 표면 처리시키는지 여부와 상관 없이, 전착 동박의 2개의 대향 최외 표면들은, 본 명세서에서 기저 동박이 캐소드 드럼 및 구리 전해 용액에 대한 관계에 의해 정의된다. 이들 중, 캐소드 드럼의 표면에 접촉하는 기저 동박의 측면은 "드럼면(drum side)"라고 칭하고, 드럼면에 대향하는 기저 동박의 다른 측면은 "증착면(deposited side)"이라 칭한다.
일 구현예에서, 상기 전착 동박은, 전착 단계 이후에 제조된 기저 동박일 수 있으며, 상기 기저 동박은 전혀 표면 처리되지 않는다. 즉, 캐소드 드럼의 표면에 근접한 기저 동박의 표면을 "드럼면"이라 칭하는 반면, 구리 전해 용액에 근접한 기저 동박의 표면을 "증착면"이라 칭하고; 드럼면 및 증착면은 전착 동박의 최외 표면들 양쪽 상에 있다. 다른 구현예에서, 단면 표면 처리는, 전착 단계 이후에 수행되며, 수득된 전착 동박은 기저 동박 및 상기 기저 동박 상에 배치된 하나의 표면 처리층을 포함한다. 예로서, 단면 표면 처리가 캐소드 드럼에 근접한 기저 동박의 표면에 수행되는 경우, 표면 처리층은 캐소드 드럼에 근접한 기저 동박의 표면 상에 배치되고; 따라서, "드럼면"은 표면 처리층의 바깥 표면을 지칭하며, "증착면"은 구리 전해 용액에 근접한 기저 동박의 표면을 지칭하고; 드럼면 및 증착면은 전착 동박의 최외 표면들 양쪽 상에 있다. 또 다른 구현예에서, 이중-면 표면 처리는 전착 단계 이후에 수행되고, 수득된 전착 동박은 기저 동박 및 상기 기저 동박 상에 배치되는 2개의 표면 처리층들을 포함한다. 따라서, "드럼면"은 캐소드 드럼에 근접한 동박의 표면 상에 배치된 표면 처리층의 바깥 표면을 지칭하고, "증착면"은 구리 전해 용액에 근접한 동박의 표면 상에 배치된, 또 다른 표면 처리층의 바깥 표면을 지칭하며; 드럼면 및 증착면은 전착 동박의 최외 표면들 양쪽 상에 있다.
바람직하게는, 상기 표면 처리층은 아연-크롬층, 크롬층, 및 유기층으로 구성된 군에서 선택되는 하나 이상이다. 예를 들어, 상기 크롬층은 코팅 페인트에 의해 형성된 크롬 코팅일 수 있거나; 또는, 상기 크롬층은 전기 도금에 의해 형성된 크롬 도금일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 제1 측면에 따른 몇몇 추가 특성들은, 다음을 더 포함할 수 있다. 바람직하게는, 전착 동박은 2 μm 내지 25 μm의 범위의 두께를 가진다. 일 구현예에서, 전착 동박은, 5 횟수/μm 초과의 범위의 전착 동박의 두께에 대한 피로 수명의 비율을 추가로 나타낸다. 바람직하게는, 전착 동박의 두께에 대한 전착 동박의 피로 수명의 비율은 8 횟수/μm 내지 40 횟수/μm 범위이다.
제2 측면에서, 본 발명은 전술된 전착 동박을 포함하는 리튬 이온 이차 전지용 전극을 제공한다. 상기 전착 동박은 리튬 이온 이차 전지용 집전체로서 사용하기에 특히 적합하다.
일반적으로, 상기 전극은 하나 이상의 바인더 및 하나 이상의 활성 물질을 더 포함한다. 일부 구현예에서, 바인더 및 활성 물질은 전착 동박의 증착면과 접촉한다. 또 다른 구현예에서, 바인더 및 활성 물질은 전착 동박의 드럼면과 접촉한다.
또한, 본 발명은 전술된 리튬 이온 이차 전지용 전극을 포함하는 리튬 이온 이차 전지를 제공한다. 구체적으로, 리튬 이온 이차 전지는 양극, 음극 및 전해 용액을 포함한다. 일부 구현예들에서, 양극 및 음극은 리튬 이온 이차 전지 내 세퍼레이터에 의해 분리된다.
본 명세서에 기재된 전착 동박은, 예를 들어, 리튬 이온 이차 전지에 사용될 경우, 우수한 특성들을 나타낸다. 고 용량을 가진 경량 리튬 이온 이차 전지의 제조를 하는 것 외에도, 이들의 전착 동박으로 제조된 리튬 이온 이차 전지는 우수한 충전-방전 사이클링 특성을 가진다. 구체적으로, 본 발명의 전착 동박은 전술된 특징인 전착 동박의 양쪽 표면들의 Vv 및 전착 동박의 양 표면들 간에 Sz에서 차이의 절대값을 가지기 때문에, 리튬 이온 이차 전지에 사용될 경우, 전착 동박은 활성 물질에 우수한 접착력을 가질 수 있으며, 이로써 활성 물질이 충전-방전 사이클링 중에 전착 동박의 표면으로부터 용이하게 벗겨지는 현상을 개선하거나 또는 전착 동박에서 균열의 발생을 줄일 수 있다. 따라서, 리튬 이온 이차 전지의 사이클 수명 성능이 더 양호하다.
본 명세서에서, 전착 동박은, 집천체로서 사용될 경우, 양호한 성능을 제공하는 정량 가능한 특성을 제공한다. 예를 들어, 전착 동박은, 리튬 이온 이차 전지용 음극을 제공하기 위해, 활성 물질과 결합할 수 있다. 일부 구현예들에서, 전착 동박은 동박의 Vv 및 동박의 양쪽 표면들 간에 Sz에서 차이의 절대값을 특징으로 한다.
일부 구현예들에서, 전착 동박의 드럼면 및/또는 증착면의 Vv는 0.17 μm3/μm2 내지 1.17 μm3/μm2 범위이다. 만약 Vv가 너무 낮은 경우 (예컨대, 0.17 μm3/μm2 미만), 너무 약한 앵커 효과로 인해 활성 물질에 대한 동박의 접착력이 떨어지게 된다. 반면, Vv가 너무 높은 경우 (예컨대, 1.17 μm3/μm2 초과), 활성 물질이 밸리를 채울 수 없고, 전착 동박의 표면 상에 균일하게 및 효율적으로 코팅될 수도 없으며; 따라서, 활성 물질에 대한 전착 동박의 접착력이 여전히 떨어진다. 요약하면, Vv가 너무 낮고 너무 높은 경우, 전착 동박에 대한 활성 물질의 접착력은 더 떨어지고; 이에 따라, 상술된 전착 동박으로 제조된 전지는 더 열악한 전지 특성을 나타낼 것이다.
전착 동박의 드럼면 또는 증착면 중 하나 이상은 단지 전술된 범위 이내에서 Vv를 가지고, 드럼면 및 증착면의 Vv는 독립적으로 선택되는 파라미터이다. 상술된 범위들은 연속적이며 다음 값들(다음 값들의 단위는 μm3/μm2임) 중 임의의 것으로 나타낼 수 있음을 이해하여야 한다: 0.17, 0.18, 0.19, 0.20, 0.21, 0.22, 0.23, 0.24, 0.25, 0.26, 0.27, 0.28, 0.29, 0.30, 0.31, 0.32, 0.33, 0.34, 0.35, 0.36, 0.37, 0.38, 0.39, 0.40, 0.41, 0.42, 0.43, 0.44, 0.45, 0.46, 0.47, 0.48, 0.49, 0.50, 0.51, 0.52, 0.53, 0.54, 0.55, 0.56, 0.57, 0.58, 0.59, 0.60, 0.61, 0.62, 0.63, 0.64, 0.65, 0.66, 0.67, 0.68, 0.69, 0.70, 0.71, 0.72, 0.73, 0.74, 0.75, 0.76, 0.77, 0.78, 0.79, 0.80, 0.81, 0.82, 0.83, 0.84, 0.85, 0.86, 0.87, 0.88, 0.89, 0.90, 0.91, 0.92, 0.93, 0.94, 0.95, 0.96, 0.97, 0.98, 0.99, 1.00, 1.01, 1.02, 1.03, 1.04, 1.05, 1.06, 1.07, 1.08, 1.09, 1.10, 1.11, 1.12, 1.13, 1.14, 1.15, 1.16, 및 1.17이지만, 이에 제한되는 것은 아니다. 각각의 상기 특정 값은 값들의 또 다른 범위에서 종점을 나타낼 수 있다.
전착 동박의 ΔSz는 단지 전술된 범위 이내이다. 전술된 범위들은 연속적이며 다음 값들(다음 값의 단위는 μm3/μm2임) 중 임의의 것으로 나타낼 수 있음을 이해하여야 한다: 0.60, 0.58, 0.56, 0.54, 0.52, 0.50, 0.48, 0.46, 0.44, 0.42, 0.40, 0.38, 0.36, 0.34, 0.32, 0.30, 0.28, 0.26, 0.24, 0.22, 0.20, 0.18, 0.16, 0.15, 0.14, 0.12, 0.10, 0.09, 0.08, 0.07, 0.06, 0.05, 0.04, 0.03, 0.02, 0.01, 0.00이지만, 이에 제한되는 것은 아니다. 각각의 상기 특정 값은 값들의 또 다른 범위에서 종점을 나타낼 수 있다. ΔSz가 상술된 범위 이내가 아닌 경우, 전착 동박은 주름이 생기기 쉽다.
유사하게, 0.16 μm3/μm2 내지 1.07 μm3/μm2의 범위의 Vvc도 연속적이며; 상기 값 이내에서 임의의 특정 값은 또 다른 범위의 값들에서 종점을 나타낼 수 있다. 0.01 μm3/μm2 내지 0.10 μm3/μm2의 범위의 Vvv도 연속적이며; 상기 값 이내에서 임의의 특정 값은 또 다른 범위의 값들에서 종점을 나타낼 수 있다.
본 발명에 따르면, ΔVv도 연속적인 범위이고; 상기 값 이내에서 임의의 특정 값은 또 다른 범위의 값들에서 종점을 나타낼 수 있다.
본 발명에 따르면, 드럼면 및/또는 증착면은 각각, 연속적인 범위인, 1.24 μm 내지 3.25 μm의 범위의 Sz를 가지고; 상기 값 이내에서 임의의 특정 값은 또 다른 범위의 값들에서 종점을 나타낼 수 있다.
본 발명에 따르면, "피로 수명(fatigue life)"은 굽힘 특성과 관련된 정량적 측정치이다. 이하, 피로 수명 테스트는 상세히 설명된다. 동박의 굽힘 특성은, 전착 동박에 접착된 전도성 탄소-함유 재료와 같이, 활성 물질에 대한 접착력에 영향을 미치기 때문에, 리튬 이온 이차 전지의 성능에 영향을 미칠 것이다. 전착 동박의 두께는 전착 동박의 피로 수명의 성능에 영향을 미칠 것이고, 동박의 굽힘 저항은 본 발명에서 단위 두께 당 피로 수명, 즉, 전착 동박의 두께에 대한 전착 동박의 피로 수명의 비율로 나타낸다. 일부 구현예들에서, 본 발명의 전착 동박은 높은 굽힘 저항을 가진다. 일부 구현예들에서, 전착 동박의 두께에 대한 전착 동박의 피로 수명의 비율은 5 횟수/μm 초과이고; 예를 들어, 비율은 8 횟수/μm, 10 횟수/μm, 20 횟수/μm 또는 30 횟수/μm일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 만약 상기 비율이 너무 낮다면, 상기 전착 동박은 쉽게 균열되고 충전-방전 사이클링 중에 파손된다.
일부 구현예들에서, 상기 전착 동박은 리튬 이온 이차 전지, 예컨대 라미네이트형 리튬 이온 전지 또는 코인형 리튬 이온 전지를 형성하기 위해 사용될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
일부 구현예들에서, 전착 동박의 표면이 음극 활성 물질로 코팅되는 경우, 음극이 형성된다.
일부 구현예들에서, 전착 동박은 드럼면 및/또는 증착면 상에 형성되는 항-변색층을 포함할 수 있다. 상기 항-변색층은 예컨대, 부식으로 인한 분해로부터 전착 동박을 보호할 수 있다.
본 발명에 따르면, 전착 동박은, 전착 단계로부터 수득된 기저 동박을 항-변색 재료를 함유하는 용액을 통해 함침되거나 또는 통과시키는 단계, 또는 기저 동박 상에 금속 박 또는 합금 박을 추가로 도금(예, 전기 도금)하는 단계를 포함하는, 공지된 표면 처리 방법을 통해 형성될 수 있다. 예를 들어, 항-변색 재료를 함유하는 용액은 아연 (Zn), 크롬 (Cr), 니켈 (Ni), 코발트 (Co), 몰리브덴 (Mo), 바나듐 (V) 또는 이들의 조합을 포함할 수 있거나; 항-변색 재료를 함유하는 용액은 유기 화합물을 포함할 수 있다. 처리는 연속적일 수 있고, 전착 동박을 제조함에 있어서 전반적인 공정의 일부일 수 있다.
충전-방전 테스트는, 전지를 충전하기 위해 전지의 양극 및 음극을 가로질러 특정 전위를 가한 다음, 전지를 방전시키기 위해 부하(load)를 가로질러 양극 및 음극을 연결하고, 전류가 부하를 통과하도록 하는 테스트를 지칭한다. 하나의 충전 및 하나의 방전의 조합은 하나의 충전-방전 사이클을 나타낸다. 상기 충전-방전 테스트는, 리튬 이온 이차 전지가 반복적 사용에 대해 얼마나 잘 수행하고 있는지를 시뮬레이션하기 위해 행해질 수 있다. 상기 "사이클 수명(cycle life)" 또는 "충전-방전 사이클 수명(charge-discharge cycle life)"은, 테스트되는 리튬 이온 이차 전지의 용량이 이의 초기 용량의 80%로 떨어질 때, 리튬 이온 이차 전지가 수행할 수 있는 충전-방전 사이클의 개수로 정의된다.
일부 구현예들에서, 전착 동박은 전지(예를 들어, 리튬 이온 이차 전지)용 집전체로서 사용될 수 있고, 경량이거나, 컴팩트하거나, 독립적이거나, 또는 휴대용인 전지를 요하는 전자 소자에 사용된다. 예를 들어, 상기 전자 소자는, 차 (예, 자동차, 스트리트카, 버스, 트럭, 보트, 잠수함, 비행기), 컴퓨터 (예, 마이크로컨트롤러, 랩탑, 태블릿), 전화기 (예, 스마트폰, 무선 전화기), 개인 건강 모니터링 장비 (예, 혈당 모니터, 페이스메이커), 전동 공구 (예를 들어, 전기드릴, 체인톱), 조명 (예, 손전등, 비상 조명, 싸인), 휴대용 측정 소자 (예, pH 미터기, 공기 모니터링 소자) 및 주거용 유닛 (예, 우주선, 트레일러, 주택, 비행기, 또는 잠수함에서)을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
도 1은 면적 재료 비율 플롯에서 Vv의 개략적인 플롯을 도시한 것이다.
도 2는 면적 재료 비율 플롯에서 Vvc 및 Vvv의 개략적인 플롯을 도시한 것이다.
이하, 당업자는 다음의 예로부터 본 발명의 이점 및 효과를 용이하게 구현할 수 있다. 그러므로, 본 명세서에서 제안된 설명은 단지 예시의 목적을 위한 바람직한 예일 뿐이며, 본 명세서의 개시 범위를 제한하려는 의도가 아님을 이해해야 한다. 본 발명의 사상 및 범위를 벗어나지 않으면서 본 명세서의 개시 내용을 실시하거나 적용하기 위해, 다양한 수정 및 변형이 이뤄질 수 있다.
<<전착 동박>>
실시예 1 내지 7 (E1 내지 E7), 비교예 1 내지 7 (C1 내지 C7): 전착 동박
전착 동박을 제조하는 제조 장치는 전착 장비, 일련의 가이드 롤러 및 표면 처리 장비를 포함한다. 상기 전착 장비는 회전 가능한 캐소드 드럼 및 불용성 애노드, 구리 전해질 용액 및 공급 파이프를 포함한다. 상기 불용성 애노드는 캐소드 드럼의 하반부에 배열되고 캐소드 드럼을 둘러싼다. 상기 캐소드 드럼 및 애노드 플레이트는, 서로 이격되고 구리 전해질 용액이 공급 파이프를 통해 유입되도록 한다. 상기 표면 처리 장비는 항-변색 처리 탱크 및 그 안에 배치되는 전극 플레이트를 포함한다.
실시예 1, 4 내지 7 및 비교예 4를 제조하는 제조 방법에서, 아래 표 1 에 나타낸 바와 같이, 불용성 애노드를 애노드 백 (anode bag) (제품 모델: BEIP308W10L20, Taiwan Grace International Corp 제조)으로 커버하였다. 상기 애노드 백은 상기 불용성 애노드를 둘러싸고 있지만, 구리 전해질 용액의 유체 수준보다 위, 상단에서 열려 있었다. 이는 산소 기포가 구리 전해질 용액에서 흘러 나오고 불용성 애노드의 표면으로부터 멀어지게 한다.
전착 단계에서, 연속 직류를 사용하여 캐소드 드럼 및 불용성 애노드 사이에 구리 전해질 용액이 흐르게 하여, 구리 전해질 용액 내 구리 이온이 캐소드 드럼의 표면 상에 연속적으로 전착되고, 이로써 기저 동박을 형성하였다. 이어서, 상기 기저 동박을 캐소드 드럼으로부터 벗겨 내고 가이드 롤러 중 하나로 가이드하였다. 그 다음, 상기 기저 동박을 표면 처리 장비로 운반하여 항-변색(anti-tarnish) 처리를 수행하였다. 상기 기저 동박을 항-변색 용액이 채워진 항-변색 처리 탱크 안에 침지하였고, 전극 플레이트를 사용하여 기저 동박의 최외 표면들의 양쪽에 연속 전기도금을 적용하여, 이로써 기저 동박의 표면들의 양쪽 상에 각각 부착된 2개의 표면 처리층들(즉, 항-변색층들)을 형성하였다.
구리 전해질 용액의 조성 및 전착 단계의 제조 파라미터는 다음과 같다.
1. 구리 전해질 용액의 조성:
(1) 농도 50 wt%의 황산: 리터 당 75 그램 (g/L);
(2) 황산 구리 (CuSO45H2O): 280 g/L;
(3) 염소 이온 (HCl에서 유래, RCI Labscan Ltd.로부터 입수): 리터 당 15 밀리그램 (mg/L);
(4) 시트르산세륨 (Ce(SO4)2): 리터 당 0 밀리그램 (mg/L) 내지 55 mg/L (Sigma-Aldrich로부터 입수), 여기서, E1 내지 E7 및 C1 내지 C7의 전착 동박을 제조하기 위해 사용된 구리 전해질 용액 내 시트르산 세륨의 함량 비율을 표 1에 열거하였다.
2. 제조 파라미터:
(1) 구리 전해질 용액의 온도: 40℃;
(2) 전류 밀도: 제곱 데시미터 당 33 암페어 (A/dm2) 내지 65 A/dm2.
여기서, E1 내지 E7 및 C1 내지 C7의 전착 동박을 제조하기 위해 사용된 전류 밀도를 표 1에 열거하였다.
항-변색 용액의 조성 및 항-변색 처리의 제조 파라미터를 아래에 열거하였다.
1. 항-변색 용액의 조성: 크롬산 (CrO3): 1500 mg/L (Sigma-Aldrich로부터 입수).
2. 제조 파라미터:
(1) 항-변색 용액의 온도: 25℃;
(2) 전류 밀도: 0.5 A/dm2;
(3) 도금 시간: 1 초 (sec).
분석 1: 전착 동박의 단위 면적 당 중량 및 평균 두께
각각의 실시예 1 내지 7 및 비교예 1 내지 7의 전착 동박을 길이와 폭이 100 mm인 테스트 샘플로 절단하였고, 각 테스트 샘플을 마이크로 저울 AG-204 (Mettler Toledo International Inc.로부터 입수)로 칭량하였으며; 또한, 칭량된 각 테스트 샘플의 중량 값을 이의 면적으로 나누고, 이로써 각각의 전착 동박의 단위 면적 당 중량 (단위: g/m2)을 얻었다.
또한, 표준법 IPC-TM-650 2.4.18에 따라, 전착 동박의 밀도는 약 8.909 g/cm3이었다. 그런 다음, 각각의 E1 내지 E7 및 C1 내지 C7의 전착 동박의 평균 두께를 하기 공식 (I)으로 각각 계산하였다. 따라서, 각각의 E1 내지 E7 및 C1 내지 C7의 전착 동박의 단위 면적 당 중량 및 평균 두께를 표 1에 열거하였다.
평균 두께 (μm) = 단위 면적 당 중량 (g/m2) / 전착 동박의 밀도 (g/m3) (I)
[표 1]
Figure 112021006618817-pct00001
분석 2: 전착 동박의 표면 텍스쳐 분석
각각의 E1 내지 E7 및 C1 내지 C7의 전착 동박의 표면 텍스쳐를 레이저 스캐닝 공초점 현미경(laser scanning confocal microscope)으로 관찰하였고 결과 이미지를 촬영하였다. 또한, E1 내지 E7 및 C1 내지 C7의 상기 전착 동박의 드럼면 및 증착면의 각각의 Vv, Vvc, 및 Vvv를 표준법 ISO 25178-2: 2012에 따라 분석한 다음, 분석 결과를 표 2에 열거하였다. 또한, 관련 기기 및 테스트 조건을 다음과 같이 기록하였다.
1. 기기:
(1) 레이저 스캐닝 공초점 현미경: 모델: LEXT OLS5000-SAF, Olympus 제조;
(2) 대물 렌즈: MPLAPON-100xLEXT.
2. 테스트 조건:
(1) 분석 환경: 24 ± 3℃의 온도 및 63 ± 3%의 상대 습도;
(2) 광원: 405 nm-파장;
(3) 대물 렌즈 배율: 100x 배율;
(4) 광학 줌: 1.0x;
(5) 이미지 면적: 129 μm x 129 μm;
(6) 해상도: 1024 픽셀(pixels) x 1024 픽셀;
(7) 조건 설정: 자동 기울기 제거;
(8) 필터 설정: 필터 없음.
Vv를 10%의 재료 비율에서 계산하였다.
또한, Vvv를 80%의 재료 비율에서 계산하였다.
또한, Vvc는 10% 및 80%의 재료 비율 간 공극 부피의 차이였다.
분석 3: 전착 동박의 Sz 분석
표준법 ISO 25178-2: 2012에 따라, E1 내지 E7 및 C1 내지 C7의 전착 동박의 드럼면 및 증착면의 각각의 Sz를 측정한 다음, 각 그룹에서 드럼면의 Sz 및 증착면의 Sz 간 차이의 절대값을 각각 계산하였고, 분석 결과를 표 2에 열거하였다. 또한, 관련 테스트 조건을 분석 2와 동일하게 기록하였다.
[표 2]
Figure 112021006618817-pct00002
분석 4: 전착 동박의 피로 수명 분석
표준법 IPC-TM-650 2.4.2.1에 따라, E1 내지 E7 및 C1 내지 C7의 전착 동박의 각각의 피로 수명을 피로 연성 테스터(fatigue ductility tester)로 각각 측정하였다.
실시예 및 비교예의 각각의 전착 동박을 기계 방향("MD")으로 200 mm의 얇은 스트립-형상의 테스트 샘플로 절단하였다. 이어서, 상기 얇은 스트립-형상의 테스트 샘플을, 접착 테이프를 사용하여 추가 달린 샘플 홀더에 부착해서 얇은 스트립-형상의 테스트 샘플이 샘플 홀더에 미끄러지지 않게 하였다. 그런 다음, 설정된 직경의 맨드릴(mandrel)을 사용하여 테스트 샘플의 중심을 빠르게 위 아래로 진동시켰다. 피로 연성 테스터를 사용하여 테스트 샘플의 표면이 균열될 때까지 진동 횟수를 카운트하고, 분석 결과를 표 3에 열거하였으며; 또한, 전착 동박의 두께에 대한 각 전착된 박(electrodeposited foil)의 피로 수명의 비율을 계산하였고, 그 비율도 표 3에 열거하였다. 또한, 관련 테스트 조건은 다음과 같다.
1. 피로 연성 테스터: 모델 3FDF (Jovil Universal Manufacturing Company로부터 입수);
2. 테스트 샘플의 크기: 길이 200 mm 및 너비 12.7 mm;
3. 맨드릴의 직경: 0.8 mm;
4. 진동 주파수: 분 당 100 진동;
5. 인장의 부하: 84.6 g.
[표 3]
Figure 112021006622126-pct00007
<< 리튬 이온 이차 전지용 전극>>
실시예 1-A 내지 7-A 및 비교예 1-A 내지 7-A: 전극
음극 슬러리를, E1 내지 E7 및 C1 내지 C7의 전착 동박의 2개의 대향하는 최외 표면들 (즉, 드럼면 및 증착면) 상에 각각 코팅하였다. 건조가 완료된 후에, 코팅된 전착 동박을 프레싱 머신에 의해 압연하여, 실시예 1-A 내지 7-A 및 비교예 1-A 내지 7-A의 전극인, 리튬 이온 이차 전지용 음극을 수득하였다. 여기서, 음극 슬러리는 100 중량부의 음극 활성 물질 및 60 중량부의 1-메틸-2-피롤리돈 ("NMP")으로 구성되었다. 음극 활성 물질의 조성 및 관련 제조 파라미터를 아래에 열거하였다.
1. 음극 활성 물질의 조성:
(1) 메조페이스 흑연 분말 (Mesophase graphite powder, "MGP"): 93.9 wt%;
(2) 전도성 첨가제: 1 wt%의 전도성 카본 블랙 (Super P®);
(3) 용매-계 바인더: 5 wt%의 폴리-1,1-디플루오로에텐 (PVDF 6020);
(4) 옥살산: 0.1 wt%.
2. 제조 파라미터:
(1) 코팅 속도: 분 당 5 미터 (m/min);
(2) 코팅 두께: 200 μm;
(3) 건조 온도: 160℃;
(4) 프레싱 머신의 재료, 크기 및 경도: 고-탄소 크롬 베어링 스틸 (SUJ2); 250 mm x 250 mm; 62 내지 65 HRC;
(5) 속도 및 압력: 1 m/분; 제곱 인치 당 3000 파운드 (psi).
분석 5: 습식 접착 테스트(Wet adhesion test)
각 전극을 설정된 크기의 테스트 샘플로 절단하였고, 특정 기간 동안 특정 전해질 용액 안에 침지하였다. 만약 음극 활성 물질이, 전착 동박으로부터 탈-라미네이션되거나 또는 전착 동박 상에서 팽창하는 경우, 전착 동박과 음극 활성 물질 간에 접착력이 열악하다고 간주하였으며, 이를 "불합격"으로 평가하였다. 반면, 탈-라미네이션 또는 팽창(swelling)이 없으면, "합격"으로 평가하였다. 또한, 관련 테스트 조건은 다음과 같았다.
1. 테스트 샘플 크기: 100 mm x 100 mm;
2. 전해질 용액: 모델: LBC322-01H, Shenzhen Capchem Technology Co, Ltd. 제조;
3. 침지 온도 및 시간: 60℃ 및 4 시간.
실시예 1-A 내지 7-A (E1 내지 E7의 전착 동박을 각각 포함) 및 비교예 1-A 내지 7-A (C1 내지 C7의 전착 동박을 각각 포함)의 리튬 이온 이차 전지용 전극의 분석 결과를 표 4에 열거하였다.
분석 6: 상기 전극에 포함되는 전착 동박의 주름 테스트
실시예 1-A 내지 7-A 및 비교예 6-A 및 7-A의 리튬 이차 전지용 전극은 습식 접착 테스트를 합격했기 때문에, 전극의 관련 전착 동박 및 음극 활성 물질은, 음극 활성 물질이 코팅 공정 중에 벗겨지지 않을 것임을 보장할 수 있는, 특정 접착력을 가지는 것으로 확인되어, 전극 내 함유된 각각의 전착 동박에 대해 추가로 주름 테스트를 수행하였다. 따라서, E1 내지 E7, C6 및 C7의 전착 동박의 기타 테스트 샘플을 채취했다. 그런 다음, 음극 슬러리를 테스트 샘플의 표면들 양쪽 상에 코팅하였고 바로 건조하였다. 그 후, 상기 샘플을 700mm의 거리로 2개의 수직 고정된 롤러들 사이에 각각 배치하였다. 그런 다음, 테스트 샘플에 10 kg의 인장이 적용되었을 때, 테스트 샘플의 표면에 주름을 육안으로 관찰하였다. 표면 상에 주름이 없는 경우, "합격"으로 평가하였으나; 표면 상에 주름이 있는 경우, "불합격"으로 평가하였다. 분석 결과를 표 4에 열거하였다. 또한, 관련 테스트 조건은 다음과 같았다.
1. 음극 슬러리의 코팅 두께: 200 μm;
2. 건조 온도: 160℃.
<<리튬 이온 이차 전지>>
실시예 1-B 내지 7-B 및 비교예 1-B 내지 7-B: 리튬 이온 이차 전지
전술한 실시예 1-A 내지 7-A 및 비교예 1-A 내지 7-A의 음극을 양극과 추가로 매칭시켜 실시예 1-B 내지 7-B 및 비교예 1-B 내지 7-B의 리튬 이온 이차 전지를 형성할 수 있었다.
구체적으로, 리튬 이온 이차 전지의 양극을 대략적으로 다음 단계를 통해 제조할 수 있었다.
양극 슬러리를 알루미늄박 (aluminum foil) 상에 코팅했다. 함유된 용액을 증발시킨 후, 코팅된 알루미늄박을 프레싱 머신으로 압연하여 양극을 수득한다. 여기서, 양극 슬러리는 100 중량부의 양극 활성 물질 및 195 중량부의 NMP로 구성되었다. 양극 활성 물질의 조성은 이하에 열거된 바와 같았다.
1. 양극 활성 물질: 리튬 코발트(III) 산화물 (LiCoO2): 89 wt%;
2. 전도성 첨가제:
(1) 편상 흑연 (KS6): 5 wt%;
(2) 전도성 카본 블랙 (Super P®): 1 wt%;
3. 용매-계 바인더: 폴리-1,1-디플루오로에텐 (PVDF 1300): 5 wt%.
이어서, 상기 양극 및 음극을 특정 크기로 절단한 다음, 상기 양극 및 음극을 교대로 미세 다공성 세퍼레이터 (모델: Celgard 2400, Celgard Company 제조)로 그 사이에 개재하여 적층하였고, 전해질 용액으로 채워진 프레스 몰드 (모델: LBC322-01H, Shenzhen Capchem Technology Co, Ltd.로부터 입수) 안에 넣은 다음, 밀봉하여 라미네이트형 리튬 이온 이차 전지를 형성하였다. 상기 라미네이트형 리튬 이온 이차 전지의 크기는 41 mmХ34 mmХ53 mm였다.
분석 7: 사이클 수명 테스트
테스트 샘플로서, 실시예 1-B 내지 7-B 및 비교예 1-B 내지 7-B의 리튬 이온 이차 전지에 대해 충전-방전 사이클을 테스트하였다. 충전-방전 사이클 테스트의 구체적인 테스트 조건은 다음과 같았다.
1. 충전 모드: 정전류-정전압 ("CCCV");
(1) 충전 전압: 4.2 볼트 ("V");
(2) 충전 전류: 5 C;
2. 방전 모드: 정전류 모드 ("CC");
(1) 방전 전압: 2.8 V;
(2) 방전 전류: 5 C;
(3) 테스트 온도: 약 55℃.
사이클 수명은, 전지의 용량이 초기 용량의 80%로 떨어졌을 때 수행할 수 있는 테스트 조건 하에서 리튬 이온 이차 전지의 충전-방전 사이클의 횟수로 정의되었다. 실시예 1-B 내지 7-B (E1 내지 E7의 전착 동박을 각각 포함) 및 비교예 1-B 내지 7-B (C1 내지 C7의 전착 동박을 각각 포함)의 리튬 이온 이차 전지의 사이클 수명 분석 결과도 표 4에 열거되어 있다.
[표 4]
Figure 112021006618817-pct00004
<<실험 결과의 고찰>>
표 2 내지 4의 결과로부터, E1 내지 E7의 전착 동박은, 상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상이 적절한 범위의 Vv를 가지고 (즉, Vv가 0.17 μm3/μm2 내지 1.17 μm3/μm2의 범위임), ΔSz를 적절한 범위로 제어하기 때문에 (즉, ΔSz가 0.60 μm 미만임), E1 내지 E7의 전착 동박이, 피로 수명 테스트에서 50 횟수 이상을 달성하는 양호한 기계적 특성을 가질 뿐만 아니라; 더욱 중요하게는, 실시예 1-A 내지 7-A의 전극에서, 상기 전착 동박의 상기 드럼면 및 상기 증착면이 음극 활성 물질에 대해 충분한 접착력을 가질 수 있고, 이로써 습식 접착 테스트를 합격하고, 동시에 주름 테스트도 합격할 수 있다. 또한, 실시예 1-B 내지 7-B의 리튬 이온 이차 전지의 충전-방전 사이클 수명은 800 회 이상에 도달할 수 있다. 이로써, 본 명세서에 개시된 전착 동박이 실제로 개선된 기계적 특성을 가지고 우수한 항-주름 특성을 가지며, 이로써 전착 동박의 주름 및 파단의 발생을 감소시키거나 또는 심지어 방지한다는 것이 입증되었다.
C1 내지 C7의 전착 동박을 참조하면, 드럼면 및 증착면에 대한 전술된 2개의 특성을 동시에 제어하지 않았기 때문에, C1 내지 C7의 전착 동박에 대한 피로 수명의 분석 결과가 모두 더 열악하였다. 또한, 비교예 1-A 내지 5-A의 전극이 습식 접착 테스트를 불합격하였다는 결과로부터, 상기 전착 동박의 상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상의 Vv를 적절한 범위 이내로 제어하지 않아서, 상기 전착 동박의 상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상이 비교예 1-A 내지 5-A의 전극 내 음극 활성 물질에 대한 충분한 접착력을 가지지 않음을 알 수 있다. 또한, 비교예 6-A 및 7-A의 전극이 습식 접착 테스트를 합격하였더라도, 여전히 주름이 발생하였다. 따라서, 비교예 1-B 내지 7-B의 리튬 이온 이차 전지의 모든 사이클 수명은 800회 미만이었으며, 이의 사이클 수명 성능은 실시예 1-B 내지 7-B의 리튬 이온 이차 전지의 것보다 현저하게 열등하였다.
C1 내지 C7의 전착 동박의 특성을 추가로 분석하면, C6 및 C7의 전착 동박의 상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상의 Vv를 각각 적절한 범위 내로 제어하였지만 C6 및 C7의 전착 동박의 ΔSz를 적절한 범위 이내로 제어하지 않았기 때문에, C6 및 C7의 전착 동박이 주름 테스트를 합격하지 못했으며, C6 및 C7의 전착 동박을 포함하는 비교예 6-B 및 7-B의 리튬 이온 이차 전지의 사이클 수명이 800회를 여전히 달성하지 못한다는 것을 보여준다. 각각의 비교예 6-B 및 7-B의 리튬 이온 이차 전지가 열악한 사이클 수명을 여전히 가진다. 상기 결과를 기반으로, 전착 동박의 최외 표면들 중 한쪽(즉, 상기 드럼면 또는 상기 증착면)의 Vv 및 최외 표면들 양쪽의 ΔSz을 동시에 적절한 범위 이내로 제어하지 않는 경우, 전착 동박이 리튬 이온 이차 전지로 사용될 때, 이의 사이클 수명이 연장될 수 없음을 알 수 있다.
또한, 실시예 1, 6 및 7의 실험 결과로부터, 본 발명에서, 보다 얇은 두께 (2.9 μm)의 실시예 6의 전착 동박, 일반적인 두께 (6.0 μm)의 실시예 1의 전착 동박, 또는 더 두꺼운 두께 (21.0 μm)의 실시예 7의 전착 동박, 세 종류의 전착 동박 모두 동일한 양호한 굽힘 저항을 얻을 수 있음을 알 수 있다. 이는, 본 발명의 기술적 수단이 전착 동박의 가공성 및 내구성을 실제로 개선시킨 것을 입증한다. 전착 동박이 동일 조건 하에서 제조될 때, 두께에 대한 피로 수명의 비율이 거의 동일하고, 이는 본 발명의 기술적 수단을 통해 상이한 두께의 전착 동박 모두가 피로 수명을 연장시킬 수 있음을 의미하는 것이다. 특히, 더 얇은 전착 동박의 경우, 전통적으로 더 얇은 전착 동박은 대부분 열악한 피로 수명의 문제를 가진다. 하지만, 실시예 6의 전착 동박의 두께에 대한 전착 동박의 피로 수명의 비율이 실시예 1 및 7의 전착 동박의 두께에 대한 피로 수명의 비율과 거의 동일하였다. 따라서, 본 발명은, 얇은 전착 동박의 피로 수명을 연장하는 더 강한 효과를 가진다는 것을 알 수 있다.
요약하면, 본 발명은, 전착 동박의 드럼면 및/또는 증착면의 표면 텍스쳐 특성 (즉, Vv)을 동시에 조정하고 드럼면 및 증착면의 프로파일 특성 (즉, ΔSz)을 제어하여, 전착 동박의 기계적 강도가 현저하게 향상될 수 있고 전착 동박 및 활성 물질 사이의 접착력도 향상될 수 있으며, 이로써 리튬 이온 이차 전지의 충전-방전 사이클 수명을 연장하는 데 있어서 개선을 실현하고 전지의 성능을 개선한다.
전술된 구현예는 발명의 설명의 기재의 편의를 위한 예시일 뿐이며, 이 구현예들은 본 발명의 청구범위를 제한하기 위해 사용된 것이 아니다. 본 명세서에 개시된 내용에서 벗어나지 않고 행해진 기타 모든 변형 또는 변화는, 본 발명에 의해 보호되는 청구범위에 포함되어야 한다.

Claims (18)

  1. 드럼면 및 상기 드럼면에 대향하는 증착면을 포함하는 전착 동박(electrodeposited copper foil)으로서,
    상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상은 0.17 μm3/μm2 내지 1.17 μm3/μm2의 범위의 공극 부피(void volume, Vv)를 나타내고, 상기 드럼면의 최대 높이(Sz) 및 상기 증착면의 Sz 간 차이의 절대값은 0.60 μm 미만의 범위이고,
    상기 Vv는 표준법 ISO 25178-2:2012에 따라 수득되고, 상기 Vv는 10%의 재료 비율에서 공극 부피를 지칭하고, 상기 Sz는 표준법 ISO 25178-2:2012에 따라 수득되는, 전착 동박.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 드럼면은 0.17 μm3/μm2 내지 1.17 μm3/μm2의 범위의 Vv를 나타내고, 상기 증착면은 0.17 μm3/μm2 내지 1.17 μm3/μm2의 범위의 Vv를 나타내는, 전착 동박.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상은 0.16 μm3/μm2 내지 1.07 μm3/μm2의 범위의 코어 공극 부피(core void volume, Vvc)를 나타내고, 상기 Vvc는 10%의 제1 재료 비율 및 80%의 제2 재료 비율 간 공극 부피의 차이인, 전착 동박.
  4. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 드럼면은 0.16 μm3/μm2 내지 1.07 μm3/μm2의 범위의 Vvc를 나타내고, 상기 증착면은 0.16 μm3/μm2 내지 1.07 μm3/μm2의 범위의 Vvc를 나타내고, 상기 Vvc는 10%의 제1 재료 비율 및 80%의 제2 재료 비율 간 공극 부피의 차이인, 전착 동박.
  5. 제1항 또는 제3항에 있어서,
    상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상은 0.01 μm3/μm2 내지 0.10 μm3/μm2의 범위의 데일 공극 부피(dale void volume, Vvv)를 나타내고, 상기 Vvv는 80%의 재료 비율에서 공극 부피를 지칭하는, 전착 동박.
  6. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 드럼면은 0.01 μm3/μm2 내지 0.10 μm3/μm2의 범위의 Vvv를 나타내고, 상기 증착면은 0.01 μm3/μm2 내지 0.10 μm3/μm2의 범위의 Vvv를 나타내고, 상기 Vvv는 80%의 재료 비율에서 공극 부피를 지칭하는, 전착 동박.
  7. 제4항에 있어서,
    상기 드럼면은 0.01 μm3/μm2 내지 0.10 μm3/μm2의 범위의 Vvv를 나타내고, 상기 증착면은 0.01 μm3/μm2 내지 0.10 μm3/μm2의 범위의 Vvv를 나타내고, 상기 Vvv는 80%의 재료 비율에서 공극 부피를 지칭하는, 전착 동박.
  8. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 드럼면 및 상기 증착면 중 하나 이상은 1.24 μm 내지 3.25 μm의 범위의 Sz를 나타내는, 전착 동박.
  9. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 드럼면은 1.24 μm 내지 3.25 μm의 범위의 Sz를 나타내고, 상기 증착면은 1.24 μm 내지 3.25 μm의 범위의 Sz를 나타내는, 전착 동박.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 전착 동박은 2 μm 내지 25 μm의 범위의 두께를 가지는, 전착 동박.
  11. 제1항, 제2항, 및 제10항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전착 동박은, 전착 동박의 두께에 대한 전착 동박의 피로 수명의 비율이 5 횟수/μm 초과의 범위인, 전착 동박.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 전착 동박의 두께에 대한 상기 전착 동박의 피로 수명의 비율은 8 횟수/μm 내지 40 횟수/μm의 범위인, 전착 동박.
  13. 제1항에 있어서,
    상기 전착 동박은 기저 동박(bare copper foil) 및 상기 기저 동박 상에 배치된 표면 처리층을 포함하고; 상기 드럼면 및 상기 증착면은 각각 전착 동박의 최외 표면들의 양쪽 상에 있고, 상기 표면 처리층의 최외 표면은 상기 드럼면 또는 상기 증착면인, 전착 동박.
  14. 제13항에 있어서,
    상기 표면 처리층은, 아연-크롬층, 크롬층, 및 유기층으로 구성된 군으로부터 선택되는 하나 이상인, 전착 동박.
  15. 제1항 내지 제3항, 제10항, 제13항, 및 제14항 중 어느 한 항의 전착 동박, 하나 이상의 바인더 및 하나 이상의 활성 물질을 포함하는, 리튬 이온 이차 전지용 전극.
  16. 제15항에 있어서,
    상기 바인더 및 상기 활성 물질은 상기 전착 동박의 상기 증착면과 접촉하는, 리튬 이온 이차 전지용 전극.
  17. 제15항에 있어서,
    상기 바인더 및 상기 활성 물질은 상기 전착 동박의 상기 드럼면에 접촉하는, 리튬 이온 이차 전지용 전극.
  18. 제15항의 리튬 이온 이차 전지용 전극을 포함하는, 리튬 이온 이차 전지.
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