WO2007066768A1 - 電気化学素子用セパレータとその製造方法、並びに電気化学素子とその製造方法 - Google Patents

電気化学素子用セパレータとその製造方法、並びに電気化学素子とその製造方法 Download PDF

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Hideaki Katayama
Toshihiro Abe
Nobuaki Matsumoto
Yoshinori Sato
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • 0001 is an inexpensive and excellent high temperature qualitative electrical device, and an electrical device that uses it and is safe even at high temperature. It is widely used as a source of equipment such as cellphones and notebooks because of its high electricity and electricity consumption, which is represented by 002-tium secondary batteries and skis. It is important to maintain safety as the electric power consumption of the equipment further increases with the performance of the equipment.
  • a poin-based polymer with a temperature of 2 to 3 degrees is used as the electrode between the positive electrode and the negative electrode.
  • the synthetic resin of the battery is blocked at a temperature below the (normal heat generation) level of the battery, which increases the resistance of the battery and improves the battery integrity in the event of a fault.
  • a melting point (P) may be applied in order to secure the “yat-down” effect.
  • patent 3 uses an adhesive cloth
  • patent 4 uses the cloth as a base
  • patent 5 uses a PP (PP) cloth
  • patent 6 uses a polyester cloth.
  • the technique concerning the data using is disclosed.
  • Patent 78 discloses a technique based on a cloth and having a composition containing a fusible poe. With this configuration, the porosity does not contract to a high temperature, and the porosity melts at temperatures above the pooh point, exhibiting a yak property.
  • the porosity is soft in the above-configured battery, for example, a commonly used positive electrode using an inorganic oxide as the active material of a lithium battery is used in combination with a battery. Then, since the inorganic acid is very hard, when the positive electrode and the negative electrode are pressed against each other via the electrode, the organic acid of the positive electrode may penetrate through the electrode and come into contact with the negative electrode. There is a problem in securing reliability.
  • Patent 9 in order to prevent the above-mentioned connection, It has been proposed to construct a data-containing composition. However, in this type of configuration, there is a problem in maintaining safety because it is not provided with a shut down function. Further, in the example shown in Patent 9, simple granular particles are used as the inorganic filler, but according to these discussions, this nundrite is easy to generate when thianmundrite is formed, which is composed of granular fine particles. There is a high possibility that it will penetrate into the interior, and it is not possible to secure sufficient reliability for the internal damage caused by dendrites.
  • the example shown in Patent 9 does not use the inder for connecting the inorganic filler, while the example shown in the Patent uses the inorganic inder.
  • this structure without bending it, when it is manufactured by winding it around a positive electrode and a negative electrode, it is usually composed of an inorganic filler. It is easy for cracks to occur, which can cause short circuits.
  • problems such as the entanglement due to the deviation of the setter are remarkable.
  • This patent discloses a structure in which a yatdown layer made of a cloth and a polite made of an inorganic filler is provided to ensure the yatdown function. According to this composition, the heat resistance of the setter can be secured and the yat down function can be imparted, but it is composed of the basic cloth and the inorganic filler.
  • Mitsuta is a resin containing Ta and 2 Ta, and the Ta layer absorbs a resin having a melting point of 8 to 3 C and
  • Mainly consists of at least one resin selected from resins whose swelling increases as the temperature rises
  • the above-mentioned two-layer is mainly composed of an irritant having a temperature of 5 C or more, and at least one of the above-mentioned two-layer is a plate. It is characterized by including a element.
  • the positive electrode the negative electrode
  • the negative electrode the positive electrode, the negative electrode, and the positive electrode
  • the ta layer includes ta and 2ta, and the ta layer includes a resin having a melting point of 8 to 3 C, and absorbs the resin by heating to increase the expansion.
  • Mainly consists of at least one resin selected from the larger resins, the above-mentioned two-layer is mainly composed of an iron having a temperature of 5 C or higher, and at least one of the above-mentioned two-layer and the above-mentioned two-layers contains a plate-like material. Is characterized by.
  • a slurry-like resin containing at least one resin selected from the group consisting of a resin having a melting point of 8 to 3 and a resin whose swelling increases with increasing temperature by absorbing The process of preparing the test composition and the frustration above 5 C
  • a slurry-like resin containing at least one resin selected from the group consisting of Mitsuta No. 2, a resin having a melting point of 8 to 3 and a resin which absorbs heat to increase its swelling with increase.
  • a data layer mainly composed of at least one of the resins selected from the above and the above-mentioned two-component composition and forming a data layer mainly composed of the above-mentioned resin.
  • a slurry-like resin containing at least one resin selected from a resin having a melting point of 8 to 3 C and a resin whose swelling increases with increasing temperature by absorbing heat.
  • the step of applying the above-mentioned ta composition or the above-mentioned two-ta composition, and forming a two-ta layer mainly consisting of the at least one resin selected from the above and At least one of the two-component composition is characterized by containing a plate-like element.
  • 002 is a diagram showing the internal variation in the thium secondary battery of Example 3.
  • the resin layer has a melting point of 8 to 3 C, and
  • the above-mentioned two-layer is mainly irritated by 5C. Furthermore, at least one of the above-mentioned two-layer and the above-mentioned two-layer includes a plate-like element.
  • the second layer related to Ming Ta is to secure the yat down function. If the layer contains resin, when the temperature of the electron incorporating the bright metal reaches or exceeds the point, the melts and suppresses the electric reaction of the layer. , Cause down. On the other hand, if the above-mentioned layer contains resin, due to the increase in the number of the electrons incorporating the bright metal, will absorb the inside of the electron, and , By reducing the effective electrolysis present in the part of the , Yat down occurs. In addition, in the case of Mita, if the layer contained is, it does not cause the shutdown due to the curing of the setter, but the resin formed on the side of the setter forms a film and inhibits the conduction of ions.
  • down may occur. It is likely that this kind of shutdown is likely to occur if there is a data layer containing on the data surface and the ratio on the data surface is high. In this case, it can be expected that the degree of downtime will be faster than that of the set.
  • the second layer related to Mita has the function of setter, and mainly the function of preventing the contact by contact with the positive and negative electrodes, and the frequency is above 5 C. Therefore, the function is secured. That is, in the case where an electric element is normally used by the two-layer structure, when the positive electrode and the negative electrode are pressed through the setter to form an electrode, the positive electrode material penetrates the electrode and contacts the negative electrode. It is possible to prevent the growth of In addition, when the temperature of the electrochemical cell becomes high, the two layers can suppress the contraction of the setter and maintain its shape. It is also possible to prevent tangles due to touch. In addition,
  • the term "on 5 C” as used herein means that at least 5 C and the like are not found.
  • the degree of frequency is not particularly limited.
  • at least one of the ta and bilayers contains a child. Since at least one of the second and second layers contains a child, the path of the positive electrode in the set, that is, the size of the positive electrode in the second layer increases. Therefore, even if dendrites are generated, it is difficult for the dendrites to reach the positive electrode from the negative electrode, and the reliability of the internal contacts caused by the dendrites can be improved.
  • the two-layer when the two-layer contains children, this child can also serve as an irritant at a temperature of 5 C or higher, and a part of the illus included in the two-layer can be composed of children.
  • the term “and mainly consisting of and in the data layer” means that the ratio of (or the ratio excluding, in the case of having the following), and or is 5 or more.
  • the degree of predominantly over 5 C in the two-tier is mainly the ratio of (but in case of having the following, the ratio excluding), the degree is 5 C. It means that the above frustration is above 5.
  • the resin for the coating layer has a melting point of 8 to 3 C. of
  • 002 has electrical insulation, is stable against the electrolysis of the electron, and is not affected by the dynamic voltage range of the electron.
  • a stable material is preferred. Physically, it may be point (P), copolymerized point, or point conductor (such as fluorinated point), point wax, petroleum, coke, and nacre.
  • the polymerization porosity may be, for example, a tin vinyl polymer, more specifically, a vinyl polymer (), or a tin vinyl polymer such as a tin-methacrylate polymer or a tin-actin polymer.
  • Acrylic polymers can be exemplified.
  • 028 is preferably P, poin wax, or 85 in the natural position.
  • 028 may contain various kinds of compounds generally added, for example, an oxidizing agent, if necessary.
  • an electric element is used as the resin for the data layer.
  • the (thium) ion in the set part becomes high and the load performance is good. It becomes an electronic device having.
  • the property of increasing with temperature rise (below, there is a case where is heated more than the time when appears, is absorbed by the inside of the electrochemical cell and becomes large.
  • the flowable electrolysis decreases and the electrons are left in a loose state, which causes the breakdown of the electrons and ensures the integrity of the electrochemical cells.
  • the swelling further promotes the above and further suppresses the response of the electrons, so that it is possible to further improve the integrity after the shut down.
  • 003 begins to exhibit thermal expansion, preferably above 75C. This is because by setting the degree of thermal expansion to 75 C or above, it is possible to set the value to significantly increase and the resistance of the battery rises (that is, loose shut down) to about 8 OC or above. . On the other hand, the higher the limit of thermal expansion, the higher the settling down of the setter, so in order to set the settling down to 3C below, start to show Is preferred and below C is more preferred. If the degree of thermal conductivity is too high, it may not be possible to sufficiently suppress the response of the battery quality, and the effect of improving the integrity of the electron may not be secured sufficiently.If the degree of thermal expansion is too low, it is usually The sq m in the child (approx. 7 C) can be too low.
  • the electrolysis which is absorbed by 003 (25C) is defined by () which represents
  • the temperature of the resin at room temperature (25C) is lower, and it is desired that the temperature of the resin is as low as possible due to the concentration of electrolysis.
  • the degree of change be as small as possible at a temperature lower than the degree of thermal expansion. In the case of Inda, if and when both Inda exist, then becomes small.
  • It may be in the form of (for example, a battery), so it is desirable that it is below. It can be estimated by directly determining the size of, defined by 003 (2), by using the method of image analysis of the image shaded by CC camera etc. Can be used to determine more accurately.
  • the slurry is prepared, and the slurry is applied onto a glass plate such as a tint-tipped (P) glass plate to prepare a die, and the amount is measured. Next, this is placed in 25 C and the mass is measured, and then the mass is further heated to 2 C electrolysis and the amount in the course of 2 C is measured, and the following (3) to (9) are used. calculate. In addition, in the following (3) to (9), it is assumed that the amount outside the electrolysis at 25 C to 2 C can be ignored.
  • P tint-tipped
  • 004 is used for an electron having, but in the conventional electron having, for example, it is said that a thium salt is organically dissolved (for example, organic compounds of thium, degree of thium, etc.). See below.). Therefore, in the presence of thimium salt, the above begins to be exhibited when the temperature reaches a deviation of 75 to 25 ° C, and preferably in the above liquid.
  • a thium salt is organically dissolved (for example, organic compounds of thium, degree of thium, etc.). See below.). Therefore, in the presence of thimium salt, the above begins to be exhibited when the temperature reaches a deviation of 75 to 25 ° C, and preferably in the above liquid.
  • a material that has thermal properties and electrical insulation, is stable against electrolysis, and is stable due to the dynamic voltage range of an electron is preferable.
  • a material for example. More specifically, such as tin (postin (S), etc.), tin (S), ac (pometimeth (P), etc., poukioki (pochinoki (PO), etc.) (Bidene (P)) and at least a few species of trees selected from the group consisting of these conductors.
  • Examples include utan.
  • the above-mentioned fats may be used alone or in combination of two or more.
  • the degree of thermal expansion is C or higher, it can be heated up to 2 C or higher. Possible materials can be selected. Therefore, even if the material is heated in the stage of melting, it will not melt or be damaged, and it will be easy to handle as long as it contains a general process.
  • they can be used together by, for example, attaching to the surface of or coating the surface of with. In terms of application form, and, it is particularly preferable to use fine particles.
  • the diameter of these in the dry state is less than that of the ta, but it is preferable that they have a diameter of ⁇ 3 in the case of the set. Physically, and It is preferable that the diameter is .about.2 4. If the diameter of the resin is too small, the size of the particles becomes smaller, and the ion spacing may become longer, resulting in a decrease in the properties of the electrons. On the other hand, if the particle size is too large, the thickness of the electrode layer becomes large, which is not preferable because it leads to a decrease in the electron density.
  • particles , i.e., irritation, and i.e.,
  • the Z distribution for example, O 2
  • these can be defined as the number determined by dispersing these particles in an unsolvable medium.
  • Each of 005 and can be contained alone in the second layer, or both can be used in combination.
  • the contents of the resin and of 005 are as follows, for example, in order to make the result of the downdown easier.
  • the resin in the volume of the volume of water is preferably above, more preferably above 2.
  • the product of and is preferably 5 or more, and more preferably 7 or more, in the entire volume of the data layer (in the volume of the entire volume when is used). Preferred, especially preferred to be above 8.
  • the limit of and is not particularly limited.
  • it is preferably 8 or less with the resin in the volume of the setter, and more preferably 4 or less.
  • the filter layer has a temperature of 5 C, has electrical insulation, is stable for use in the production of electrolytic cells, and has a stable voltage range for the electrodes.
  • it may be organic or inorganic, but it is preferably particles because of its dispersibility and the like, and inorganic particles are more preferable because of its stability.
  • child materials include, for example, S O 2 2 3 O2
  • a O z O such as organic acid oxides, silicon such as calcium, and copper and ionic ions such as um
  • Examples include compatible nights, such as handsets and dials.
  • the above-mentioned organic acid may be a material-derived substance such as ito, olite, attite, kaone, mullite, spine, vine, squid, or a structure thereof.
  • metal S tin indium (O), etc.
  • the surface of the material such as carbon rack or gray, which is expressed by a substance, may be a material having electrical insulation by coating it with a material having electrical insulation, for example, the above-mentioned organic acid. .
  • organic acids listed above,
  • the iron be a synthetic iron that can easily control the particle size and shape and reduce ionic defects that adversely affect the properties of electrons.
  • fine particles crosslinked polymer, crosslinked postin, crosslinked ponzen, stinzenen polymer cross-linked product, porphyrin, linoleic acid, non-olefin, benzoguanan homaldehyde compound, etc.
  • these include bridge polymer particles (but not applicable), and thermo-molecular particles such as poppin (PP), poson, poact, po, poaceta, and thermoplastic resin.
  • these fine particles The organic substances (molecules) formed are compounds, modified products, derivatives, co-polymers (random polymer, alternating polymer, cook polymer, grato polymer), bridges (heat resistance described above). It can also be a sexual molecule (of a particle).
  • the shape of the 005-yla may be, for example, a shape close to a sphere or may be a plate, but it is preferable that the short-circuit prevention point is a plate-shaped element.
  • the offspring there is a plate-shaped iron.
  • a number of 005 ylas measured by the above-mentioned conventional method is preferably on x, more preferably on xD, preferably 5 lower, more preferably 5 lower.
  • the amount of 005 8 yl is preferably 20 or more, more preferably 5 or more in the volume of the setter.
  • the data layer is mainly for ensuring the future function as a device for preventing the positive and negative electrodes from being entangled, and it is difficult to secure this function when the amount of 2 tiles is small. Therefore, the abundance of illers in the two data is (when using
  • the volume of it is preferably 5 or more, more preferably 7 or more, even more preferably 8 or more.
  • At least one of the ta and bilayers contains a child.
  • the plate-shaped element can also serve as the filler for the second layer, as described above.
  • the aspect ratio of the child is from 2 to, more preferably 5 above, most preferably above, and below 5 below.
  • the average value of Gig is below 3 and more preferably below 2 and close to.
  • the average value of the ratio of the plate surface to the minor axis in the 006 element can be obtained by, for example, image-analyzing the image shaded by a scanning electron microscope (S).
  • the above spectral ratio in the plate can also be obtained by image analysis of the image shaded by S.
  • the plate it is preferable to use only the sheet, and on the other hand, it is preferable to use only the sheet. More specifically, the number measured by the above-mentioned method is, for example, preferably above, more preferably above x, preferably below 5 and more preferably below 5. 006 The flat surface of the child in the above-mentioned method is, for example, preferably above, more preferably above x, preferably below 5 and more preferably below 5.
  • It is preferably a row, and more specifically for a child near the plane of the seta.
  • the degree of contact between the plate and the surface is 3 or less.
  • the vicinity of the surface refers to an area around the entire surface of the seta.
  • the amount of the tabular particles should be in the volume of the setter (however, as described later).
  • volume preferably above 25, more preferably above 4 and even more preferably above 7.
  • the organic ind is contained for the purpose of maintaining the qualitativeness of the data, and it is preferable that the organic ind is contained in each layer, although it is only one.
  • inders examples include tin actinate polymers such as tintact polymer (), gums, stintamine (S), and metethenes. (CC), Hide
  • thermal indica examples include cesium (C), pore (P), polar (P), pond (P), cross-linking fatty acid, polyurethane, and oleoresin.
  • Thermal indica is preferred.
  • the inda may be the one shown above alone or a combination of two or more.
  • the soft indones such as tin aqua polymer, gum and S are preferable.
  • Examples of such flexible indica are: Mitsui Deponpo Co., Ltd., Nippon Kazushi Co., Ltd., Mitsui Deponpo Co., Ltd.'s Tin Aquer Cox Co., Ltd., Japan Co., Ltd., Daikin Industries Ltd. , JS S 2, day,
  • fibrous materials and the like may be mixed with fir resin.
  • the temperature is 5 C or higher, it has electrical insulation, it is electrically stable, and it is stable when used in the electrolysis and setter manufacturing described in detail below. There is no limit to quality.
  • the () in the direction to the aspect direction is above 4, and the aspect ratio is preferably above.
  • the physical constituents of 007 are, for example, cesium and its methices (CC), hydropipides (PC), poin pumps (PP), polymers of puppies.
  • Glass such as, for example, post-pocket tint (P), poin tinto (P), poin tintto (P), po-act (P), po, po-do, po, etc.
  • Organic acids such as ana, dia, and mosquito can be mentioned, and two or more of these materials can be used to form a product.
  • the fiber if necessary, various kinds, for example, when the fibrous material is a resin, it may contain an oxidizing agent.
  • the two-layers function to some extent as a setter when the filter is fixed by the above-mentioned inder, so that handling is not very problematic when the setter is integrated with the electrode.
  • the basis of independent is used.
  • the degree to which the above-mentioned products form fabrics, fabrics (including paper), etc. is 5 C or higher, and commercially available fabrics can be used.
  • the above-mentioned inder can also be used in order to refer to the particles of the, the, and the resin.
  • the thermal property does not substantially occur due to, etc., and in the target size, that is, () of the contraction with respect to the size at room temperature can be maintained at 5 or less.
  • Heat resistance is evaluated if the upper limit () is sufficiently higher than the degree of down.
  • the degree of degree is not particularly limited.
  • the data layer mainly composed of 007 and / or, and it can also be used for the data layer mainly composed of illusion. Also, many can be used for both the second and second layers. In that case, the 1st and 2nd data may be integrated by sharing the, or may have different polynomials for each of the 2nd and 1st data.
  • the set value it is preferable that it is, for example, If the diameter is too large, there will be insufficient fibrous mating, and, for example, when forming a product by forming it, it may be difficult to handle because it is too small. On the other hand, if the diameter is too small, the size of the setter will be too small, and the ion transient will tend to decrease, which may reduce the electron conductivity.
  • Mingda the abundance of things in Mingda is, for example, above, more preferably above 2, below 9 and more preferably below 8 in the volume of minutes. Thing in
  • the angle of the major axis (orientation) with respect to the plane of the set is below 3 on average.
  • the only bright spot is 3 x or more, and it is more preferable that it is 5 or more.
  • the only Akira is less than 3 and more preferable that it be less than 2 4.
  • the thickness of the ta layer is preferably above, more preferably above 3, below 5 and below below.
  • the thickness of the two-layer is preferably above 2, more preferably above 4, preferably below 3 u, more preferably below 2 u.
  • the P () of the data can be calculated from the amount of the area per unit area and the degree of the constituent components by using the following equation () to find the sum of the components.
  • the empty P () of the two-layer can be obtained by using the above ().
  • the two-layer sky determined by this method is preferably ⁇ 5 above.
  • Ming-ta is performed by the method according to J S P 87,
  • the value of O 2 permeation through the membrane under 0 ° C is ⁇ 3 sec. Is too large, the ion transient will be small, On the other hand, if too much, the degree of settling may decrease. In addition, it is desirable that the degree of setting is 5 or more for puncturing with a diameter dough. If the piercing degree is too low, when the thandium ndrite occurs, the entanglement due to the tearing of the setter may occur.
  • the electron at 5 C is preferably 5 or more at room temperature (25 C), and more preferably 5 or more.
  • the limit is not particularly limited.
  • the present invention can improve the integrity of the electron at high temperature in terms of the manufacturing method as well.
  • 5 C in the term of the term refers to the method that can be determined by putting the set in, heating the temperature up to 5 C for 3 hours, removing it, and comparing it with the method before putting into constant temperature. Is expressed as a percentage.
  • the following methods (a) to (d) can be adopted. Contains, and or Composition (such as slur) or a two-component composition containing chiller with a heat resistance above 5 C (such as slur).
  • a material is applied to the product, the product is dried at a specified temperature, and then the product is applied and then dried at a specified temperature.
  • a cloth composed of a kind of the above-mentioned materials as constituents, or a cloth having a structure in which these men are entangled with each other.
  • the composition and / or (for example, in the form of fine particles), if necessary, contains fillers (may also be used as a child), organic binders, etc., and these (including, below). It is distributed. It should be noted that the organic ind may be dissolved. Resins, ila, etc., which are used in the chemical composition, and organic inda can be dissolved or dispersed in one, for example, todo and other orchids such as tetradran, Met
  • Tons such as tons and methyl are generally preferably used organically.
  • an actuator such as a hinge or a pump
  • a suitable type such as a nomate mate
  • the organic indium is water-soluble, or when it is used as a solution, it may be possible to dissolve water, and at this time, it may also be necessary to remove the type You can also control the force.
  • It is a dispersion in which, if necessary, a resin (for example, fine particles), an organic indah, etc., of the organic composition, filler (which may also be a child), are contained.
  • the same kinds of compounds as those exemplified for the ta composition can be used for the above, and the above-mentioned components exemplified for the ta composition can be added as a component for controlling the force. It is preferable that the amount containing the TAC composition and the 2-component composition, ...
  • the resin, the boiler, the plate, etc. can be present by, for example, applying a plurality of tare compositions containing them, passing them through a certain amount, removing the excess, and then drying. Goodbye.
  • the composition of the talc containing the lamellae is increased.
  • the above-mentioned item (a) can be eliminated by applying a plate composition containing a plate-like material and then passing it through a certain amount.
  • the above-mentioned structure should be provided in parallel with or in the rows of the setter. Moyo.
  • a method in which the ta composition and the second composition are separately applied from the two directions of the dye star and dried, can be adopted.
  • the product (b) of Ming-ta is a method in which the first-part composition or the second-part composition is applied to, and the other is applied before the cloth composition is dried, and then dried.
  • Cloth dried and / or based A layer is formed, another second layer of the second composition is applied, and the layer is dried to form a layer with a temperature of 5 C as the main component, and these two layers are stacked to form a layer. Is the way to do it.
  • the first and second parts may be integrated, they have a standing structure and function as an integrated part in the state of being superposed in the electric part by the standing of the electric part. You can.
  • Ta no product (d) contains ta composition and 2-ta composition and, if necessary, contains substances, which are spread on an im metal foil or the like, dried at a predetermined degree, and then a plate. It is a method of separating from.
  • the two components may be either an independent configuration or an integrated configuration.
  • the method of (a) one of the two data layers may be formed and dried, and then the other data layer may be formed. And apply the other tap before drying.
  • both data layers can be formed on either one of the positive electrode and the positive electrode, both data layers can be formed on both sides, or two data layers can be formed on either the positive electrode or the negative electrode. It is also possible to form the other layer.
  • the 0102 Ming is not limited to the structures manufactured by the above methods (a) to (d).
  • a mode in which the method of (c) and the method of (d) are combined that is, a multi-use is used for one of the shifts of the data or two-layer, and a multi-use is used for the other.
  • the electrode or the two-layer structure is integrated with the electrodes, and the other is an independent electrode.
  • the data mainly consisting of and and / or the data mainly composed of the illusions and the data mainly composed of the illusions are plural, and there may be plural layers in the data.
  • the second layer is formed on both sides of the double layer.
  • the resin may be in the form of particles and may be present individually, or may be partially present in each other or in an object.
  • the data and the second data are each a standing component, and are in a state of being superposed within the electrochemical device at the stage when the electrochemical device is assembled. It can also function as a device that exists between the positive electrode and the negative electrode. Furthermore, the data and the second data do not have to be in contact with each other, and another layer, for example, a layer of the material constituting the above may be interposed between them.
  • thium secondary battery thium secondary battery, ski, etc.
  • lithium secondary battery examples include the use of a tin can as an external device (shape, cylinder, etc.). It is also possible to use a socket with a metal-coated net as the exterior.
  • 0106 No particular limitation is imposed on 0106 as long as it is a positive electrode used in a conventional lithium secondary battery, that is, a positive electrode containing an activity capable of producing m2.
  • positive electrode Expressed as O ( ⁇ O ⁇ , Co, etc.) ⁇ 2
  • a positive electrode agent is prepared by adding an elemental material such as carbon rack as an element and an aluminum compound (P) as an indium element. Using this agent, for example, a positive electrode is formed on the body.
  • a metal such as an aluminum, such as a notching metal, or a kissing metal, can be used, but an aluminum foil having a thickness of up to 3 is usually preferably used.
  • the cathode part is provided by leaving the collector of the positive electrode and the collector part without forming the positive electrode, and leaving the collector part as the cathode.
  • the d-section is integrated with the current collector from the beginning, and a foil made of current-collecting aluminum or the like may be provided afterwards.
  • the negative electrode there is no particular limitation as long as it is a negative electrode used in a conventional lithium secondary battery, that is, a negative electrode containing an activity capable of producing m2.
  • the negative electrode a mixture of two or more substances capable of releasing titanium such as Cu, Cu, glass, organic molecular compound, carbon ikubizu (C), carbon fiber, etc. is used.
  • thium such as thium, or thium
  • titanium, thium, thium, and aum gold can also be used as negative electrodes.
  • the negative electrode is made by forming a negative electrode agent with the addition of such as the current collector (), or the above-mentioned gold or thimium foil is singly or laminated on the current collector. .
  • the foil When the current collector is used, the foil may be a foil, a punching metal, a kiss metal, or the like, but it is usually used.
  • the thickness is 34, and the lower limit is 5.
  • the negative electrode part may be formed in the same manner as the positive electrode.
  • the above can be used in the form of an electrode laminated via a transparent electrode, and an electrode having the same.
  • thiium salt As 0114, as described above, it is used by organically dissolving a thiium salt.
  • thiium there is no particular limitation on thiium as long as it is capable of dissociating with to form ions and causing a reaction such as decomposition in the voltage range used as a battery.
  • CO P s Sb etc.
  • the organic substance used as long as it dissolves the above-mentioned thium salt and does not cause decomposition such as decomposition in the voltage range used as a battery.
  • cabinets such as tin carbonate, popcorn carbonate, tin carbonate, bin carbonate, etc.
  • cabinets such as methica carbonate, cab, meth cabone, etc., Pupion meth etc.
  • Stes such as kutone, tetan, te, 3 lan, te, such as diglyme, toglyme, tetraglyme, te, such as xanthane, tetradran, 2 methytetradran, acetate, popiot, methoki.
  • Examples include tomatoes such as popiot and sulfuric acid salts such as singing sugar, which can be used in combination of two or more.
  • tomatoes such as popiot
  • sulfuric acid salts such as singing sugar
  • vinyl carbonates, 3 pentones, dies, hexanes, bismuths, benzenes, benzene, etc. are suitable. You can also
  • the degree of in-situ use of the thium salt is preferably ⁇ 5 to ⁇ o, more preferably ⁇ 9 to ⁇ 25 o.
  • the positive electrode having a positive electrode and the negative electrode having a negative electrode as described in 0117 include, for example, a positive electrode composition (such as slurry) in which a positive electrode agent is dispersed such as methidon (P), or a negative electrode agent is dispersed such as P. It is prepared by coating the negative electrode composition (slurry, etc.) on the current collector and drying. In this case, for example, by spreading the positive electrode composition on the current collector and applying either one of the above-mentioned two-component composition and the two-component composition before drying, the positive electrode composition, the two-component composition and the two-component composition can be obtained. Can be formed. Also, coat the negative electrode composition on the current collector,
  • the negative electrode, the negative electrode, and / or the negative electrode composition can be formed by applying either one of the negative electrode composition and the negative electrode composition.
  • the above for example, the above-mentioned thium-ion secondary battery
  • the above-mentioned thium-ion secondary battery can be manufactured by integrating the electrode with the electrode as described above.
  • it can be applied to various kinds of applications in which the conventional child is used.
  • a negative electrode strike was prepared by mixing 95 of the quality and P 5 of the indium so as to be united with P as a drug. This strike is intermittently applied to the surface of the thickness where the current is collected so that the surface becomes 32 and 26, and after drying, it is processed with a counter and only the negative electrode is adjusted so that it becomes 42. Then, it was cut into 45 pieces to make poles with lengths of 33 and 45. In addition, the part of this pole was formed by contacting with.
  • a positive electrode strike was prepared by mixing CoO 85, which is a quality, tin rack, which is a quality, and P 5 and P, which are inderers, into a mixture to be one. This strike is intermittently applied to both sides of an aluminum foil with a thickness of 5 to collect current so that the surface is 39 to 32 and 258 to 26, dried, and then processed with a counter.
  • a layer 5 having a thickness of 5 and mainly composed of P particles was formed on the surface of the positive electrode prepared in Production 2.
  • the uppermost layer and the layer formed on the uppermost layer are made up of only P particles, which is the ratio of the resin in the layer.
  • a positive electrode having a data layer and a negative electrode having the data layer were wound into a double layer to prepare. I pushed it down and put it in the battery. Also,
  • the thickness of each layer was about 4.
  • the weight of 0128 P was calculated as ⁇ c, and the weight of Anna was calculated as 4 ⁇ c 2
  • the negative electrode produced in No. 029 and the positive electrode produced in the above-mentioned Production 2 were superposed so that the above-mentioned two items became the negative electrode, and wound to produce.
  • a lithium secondary battery was produced in the same manner as in the implementation except that this was used.
  • a plate-like (, aspect) OOO was dispersed as a 0103 (3) filler, and S-Tech 2 was further added as an inducer to prepare a dispersion (2 C).
  • Pass PP membrane (5) with a thickness of 5 in (2 C) apply (2 C) by pulling it up, and then dry it to contain the iller (ite) of the cloth, and mainly use this iron. (2 was obtained. This was passed through the liquid () used in the experiment, () was applied by pulling up, and then dried to form the P layer on the surface of the 2-layer. A layer having a particle as a main component was obtained.
  • a lithium secondary battery was produced in the same manner as in Example 2 except that the secondary battery was used.
  • the surface was observed by a scanning electron microscope after being heated to 5 C and cooled to a temperature by itself, it was found that P particles in the titanium layer were formed on the surface of the setter. It was confirmed that a thin film was present. 0133 (4)
  • the weight of 0135 S is ⁇ 97 c, the weight of it is 3 ⁇ c, and the bridge P is
  • Example 3 was carried out in the same manner as in Example 3 except that () was used in place of (0) (). .
  • a lithium secondary battery was produced in the same manner as in Example 2 except that this was used.
  • the weight ratio of 0138 S is 97 c, and the weight of crosslinked P is 2 c.
  • the positive electrode produced in Production 2 was overlaid via the above, and was wound to produce.
  • a lithium secondary battery was manufactured in the same manner as described above except that this was used.
  • the fillers As the fillers, the ones used in the implementation and the nanoparticles OO were used and dispersed in OOO. In addition, the same S-tech used in Example 3 was distributed to 2 as the inder, and the result was (2). This
  • the weight of 0144 S was calculated as ⁇ 97 c and the weight of mosquito as 2.2 c 2 2
  • a lithium secondary battery was manufactured in the same manner as in Example 2 except that the 0145 was used.
  • a negative electrode formed with a two-layered layer was laminated with a positive electrode formed with a two-layered layer, and wound on to prepare a.
  • a lithium secondary battery was produced in the same manner as in the implementation except that this was used.
  • Pass P () with a thickness of 5 through 0151 (2), apply (2) by pulling up, and then dry () with () using a dyer before drying. It has a two-layered structure containing P as a main component and iron as a main component and also an aluminum particle as a main component.
  • a lithium secondary battery was manufactured in the same manner as in Example 2 except that the battery was used.
  • Slurry was prepared by dispersing anana particles (3) in .
  • (2 G) was prepared by further adding self-action (ratio 45) to this slurry as an inder.
  • Second G was coated with data and dried to form a two-layer structure mainly composed of ana particles that were ila so that the thickness became u.
  • the weight of 0158 P was calculated as ⁇ c and the weight of Ito was calculated as 3 ⁇ c.
  • the rate of P particles is 55, and the rate of plate-like particles is 45.
  • a lithium secondary battery was manufactured in the same manner as described above except that this was used.
  • the weight percentage of P particles in the weight of 0.012 S as ⁇ 97 c and the weight of crosslinked P as ⁇ c is as follows.
  • a lithium secondary battery was produced in the same manner as in the implementation except that this was used.
  • (2,) which is mainly composed of P particles.
  • (2 C) in the same manner as in the implementation, we obtained (2, 2) which is a plate-shaped main body.
  • the positive electrode manufactured in 0165 and the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the positive electrode manufactured in 0165 and the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the positive electrode manufactured in 0165 and the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the positive electrode manufactured in 0165 and the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the positive electrode manufactured in 0165 and the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the positive electrode manufactured in 0165 and the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the positive electrode manufactured in 0165 and the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are the positive electrode manufactured in 0165 and the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the positive electrode manufactured in 0165 and the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the positive electrode manufactured in 0165 and the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the negative electrode manufactured in Manufacturing 2 are identical to the negative electrode manufactured in Manufacturing
  • a lithium secondary battery was produced in the same manner as in the implementation except that this was used.
  • Example 2 In the same manner as in Example 2, except that () was used in place of (), 3 was prepared, which is mainly composed of P particles, and further contains an aluminum particle. In addition, except that (2) was used instead of (2 C), in the same manner as in 2 in Example 2, 4 was produced, which is mainly composed of plate-like particles and further contains P particles.
  • a lithium secondary battery was produced in the same manner as in the implementation except that this was used.
  • Negative electrode having a positive electrode layer The positive electrode produced in the above Production 2 was superposed and wound on. A lithium secondary battery was manufactured in the same manner as in the implementation except that this was used.
  • a lithium secondary battery was produced in the same manner as in Example 2 except that only 2 produced in 2 was used. 0175 (2)
  • a lithium secondary battery was manufactured in the same manner as in Example 2 except that only the battery manufactured in 2 was used.
  • Negative electrode prepared by manufacturing P (204) and the positive electrode manufactured by manufacturing 2 were laminated with the above P interposition, and were wound to manufacture. Was produced.
  • Tables 1 and 2 show the composition of data for 0177-6 and ⁇ 3.
  • (2) and (2) they are defined by the above (), and means () with the resin contained in the two-layer when the two-layer is empty. Further, in each layer, () is omitted, the size in the composition is an average unless otherwise specified, and the other sizes are average values. 0178
  • Table 3 shows the results of 0183.
  • the internal variation in the ponds of Examples 3 and 3 are shown in 2 and 2, respectively.
  • 0191 As mentioned above, according to Ming, it has excellent reliability with respect to internal voltage due to various factors, and also has good integrity when the pond's frequency rises abnormally due to short-circuit current. It is possible to provide a dedicated electronic component.

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Abstract

　第１セパレータ層と、第２セパレータ層とを含む多孔質膜からなり、前記第１セパレータ層は、融点が８０～１３０°Cである樹脂Ａ、および、加熱により非水電解液を吸収して膨潤し且つ温度上昇と共に膨潤度が増大する樹脂Ｂより選ばれる少なくとも１種の樹脂を主体として含み、前記第２セパレータ層は、耐熱温度が１５０°C以上のフィラーを主体として含み、前記第１セパレータ層および前記第２セパレータ層の少なくとも一方は、板状粒子を含む電気化学素子用セパレータを用いることにより、高温での安全性に優れた電気化学素子を提供できる。

Description

タとその製 法、並びに電気 子とその 製
術分野
０００1 、安価で高温 の 定性に優れた電気 タ、お よびこれを用 てなり、高温 にお ても安全な電気 子に関するもので ある。 ０００2 チウム 次電池やス キ に代表される を用 た電気 、 ネ ギ 度が高 徴 ら、携帯電話 ノ ト ソナ ンピ タ などの 器の 源として広 られて る。 器の 性能 に伴 て電気 子の が更に進む 向にあり、安全性の 保が重要と な て る。
０００3 行の チウム 次電池では、正極 負極との間に 在さ る タとして、例 えば みが2 ～3 度のポ オ イン系の多 イ ムが使用されて る 。また、セ タの 材としては、電池の ( 常発熱) 度以下で タ の 成樹脂を さ て 閉塞さ 、これにより 池の 抗を上昇さ て 絡の際などに電池の 全性を向上さ る ヤットダウン 果を確保するため、 融点の ポ チ ン(P )が適用されることがある。
０００4 ころで、 タとしては、例えば、 強度 上のために
ある は二軸 したフイ ムが用 られて る。このよ タは、単独で 存在する として 給されるため、作業性などの点で一定の 度が要求され、これを 上記 によ て確保して る。し し、このよ イ ムでは 度が増大 しており、 ヤットダウン 度も、電池の 度に近 度にまで高ま て るた め、電池の 全性確保のための ジンが十分とは言 難 。
０００5 また、上記 によ て イ ムにはひずみが生じており、これが高温に されると 、残留 力によ て収縮が起こる 題がある。 、融点、すなわち 、 トダウン 度と非常に近 ところに存在する。このため、ポ オ イン系の多 イ ムセ タを使用するときには、充電 常時などに電池の 度が ヤッ ク 度に達すると、電流を直ちに減少さ て電池の 上 防止しなければならな 。 十分に閉塞 ず 流を直ちに減少できな た場合には、電池の 容易に タの 度にまで上昇するため、内部 絡による異常発熱の 険性がある らである。
０００6 このよ 縮による 絡を防ぐために、 熱性の 脂を用 た
布を タとして る方法が提案されて る。 えば には、 ポ ア ドの 用 た タが、特許 2には
用 た タが開示されて る。また、特許 3には ア ド 布を用 た タ、特許 4には 用 た 布を基 とした タ、特 許 5には プ ピ (PP) 布を用 た タ、特許 6にはポリ ステ 布を用 た タに関する 術が開示されて る。
０００7 記のよ 熱性の 熱性の 用 た タは、高温での
定性に優れ、 が可能であるが、高温 孔が閉塞する ヤットダウン 性を持たな ために、外部 内部 と た電池の 度が急激に上昇す る異常時の 全性を十分に確保することができな 。
０００8 このよ 問題を解決する 術として、特許 7 8には、 布を基 とし、これに 融性のポ オ を含有さ た構成の タに関する 術が示されて る。このよ 構成の タでは、確 に高温 に熱 縮するこ とな 、またポ オ の 点以上の温度になるとポ オ が溶融して ヤット ク 性を示す。し し、 らが検討した結果では、上記のよ 構成の タではポ オ が 軟であるために、例えば チウム 池の 通常 用 られて るよ 無機酸 子を活 質とする正極を併用して電池とすると、 無機酸 子が非常に硬 ために、正極 負極とを タを介して押し付け た場合に、正極の 機酸 子の 起が タを突き抜けて負極 接して 絡する可能性があり、電池の 頼性を確保すると 点では問題がある。
０００9 また、特許 9 には、上記の 絡を防止する目的で、 ィラ を含有さ て タを構成する方法が提案されて る。し し、このよ 構成の タでは、 ヤットダウン 能が付与されて な ため、安全性の 保と 点に問題がある。また、特許 9 に示されて る例では 無機 ィラ として単なる粒状の 粒子を用 て るが、 らの 討によれば 、粒状の 機微粒子 らなる 、 チウム ンドライトが発生した場合にこの ンドライトが 容易に突き抜ける可能性が高 、デンドライトに起因する内 部 絡に対する信頼性を充分に確保することができな 。
００1０ 更に、特許 9に示されて る例では無機 ィラ を結 するための インダ を用 ておらず、他方、特許 に示されて る例では無機 インダ を用 て る。このよ 構成の タでは、 り曲げずに用 る場合には問題はな が 、 チウム 池で一般的に用 て るよ 、正極 負極 タ に巻 して作製する とすると、無機 ィラ らなる タに割れが生じ易 、 この れが短絡などを引き起こす可能性がある。特に、屈曲部の径の 、さ を用 る角形 池にお ては、セ タの れによる 絡などの 題が顕著であ る。
００11 この 、特許 には、 布と無機 ィラ らなる ポ オ ィン 子 らなる ヤットダウン層を設け、 ヤットダウン 能を確保した構成の タが示されて る。この 成によれば、セ タの 熱性を確保し 、 ヤットダ ウン 能を付与することができるが、基本となる 布と無機 ィラ らなる
、特許 に示されて る構成と同様であるために、上記の 題点、すなわ ち、デンドライトに起因する内部 絡に対する 性や 曲に対する信頼性を確保す るのが困難である。
００12 1 5 335 5
2 2 3 6568
3 9 259856
4 4 3
5 2 29 5 3
6 2 3 23728 7 6 36 6
8 5 74436
9 2 3 22843
1０ 2 5 5 2 77
11 2 5 536858
００13 上記事情に みてなされたものであり、その 、異常発熱した際の 安全性と、各種 因による内部 絡に対する信頼性に優れた電気化学 子を構成 し得る タとその製 法、並びにその タを備えた電気 子とそ の製 法を提供することにある。
明の
００14 明の タは、 タ 、 2 タ と を含む の タであ て、前記 タ層は、融 点が8 ～ 3 Cである樹脂 、および、加熱により を吸収して
上昇と共に膨 が増大する樹脂 より選ばれる少な とも 種の樹脂を主体 として 、前記 2 タ層は、 度が 5 C 上の イラ を主体とし て 、前記 タ および 2 タ層の少な とも一方は、板 状 子を含むことを特徴とする。
００15 また、 明の 、正極、負極、 および
タを含む 子であ て、前記 タは、 タ 、 2 タ とを含み、前記 タ層は、融点が8 ～ 3 Cである樹脂 、お よび、加熱により前記 を吸収して 上昇と共に膨 が増 大する樹脂 より選ばれる少な とも 種の樹脂を主体として 、前記 2 タ層は、 度が 5 C 上の イラ を主体として 、前記 タ および 2 タ層の少な とも一方は、板状 子を含むことを特徴とする。 ００16 また、 明の タの の 、融点が8 ～ 3 でである樹脂 、および、加熱により を吸収して 上昇と共 に膨 が増大する樹脂 より選ばれる少な とも 種の樹脂を含むスラ 状の第 タ 組成 を準備する工程と、 度が 5 C 上の イラ を スラ 状の第2 タ 組成 を準備する工程と、前記 タ 組成 を多 布して、前記 および より選 ばれる少な とも 種の樹脂を主体として タ層を形成する工程と、前 記 2 タ 組成 を前記 布して、前記 イラ を主 体として 2 タ層を形成する工程とを含み、前記 タ 組成 および 2 タ 組成 の な とも一方は、板状 子 を含むことを特徴とする。
００17 また、 明の タの 2の 、融点が8 ～ 3 でである樹脂 、および、加熱により を吸収して 上昇と共 に膨 が増大する樹脂 より選ばれる少な とも 種の樹脂を含むスラ 状の第 タ 組成 を準備する工程と、 度が 5 C 上の イラ を 含むスラ 状の第2 タ 組成 を準備する工程と、前記
タ 組成 を第 の 布して、前記 および より選ばれる少な とも 種の樹脂を主体として タ層を形成する工程 と、前記 2 タ 組成 を第2の 布して、前記 イラ を主体として 2 タ層を形成する工程とを含み、前記 タ 組成 および 2 タ 組成 の な とも一方は、板 状 子を含むことを特徴とする。
００18 また、 明の 子の 、融点が8 ～ 3 Cである樹脂 、お よび、加熱により を吸収して 上昇と共に膨 が増大す る樹脂 より選ばれる少な とも 種の樹脂を含むスラ 状の第 タ 組成 を準備する工程と、 度が 5 C 上の イラ を含むスラ 状の 第2 タ 組成 を準備する工程と、 組成 を 準備する工程と、前記 組成 を集電 布し、 布した組 成 が乾燥する前に前記 タ 組成 または前記 2 タ 組成 を塗布して、前記 および より選ばれる少な とも 種 樹脂を主体として タ または前記 イラ を主体として 2 タ層を形成する工程とを含み、前記 タ 組成 および 2 タ 組成 の な とも一方は、板状 子を含むことを特徴 とする。
００19 明によれば、各種 因による内部 絡に対する信頼性に優れ、また、短絡 電などにより 池の 度が異常に上昇したときの 全性にも優れた電気 子を提供することができる。
００2０ は、実施 3の チウム 次電池における内部 の 度変 を示す図で ある。
2 2は、比較 3の チウム 次電池における内部 の 度変 を示す図で ある。
明を実施するための 良の
００21 明の タ( 下、単に タ 。)は、
の タ 、 の 2 タ とを備えた である。
タ層は、融点が8 ～ 3 Cである樹脂 、および、加熱により
( 下、単に 合がある。)を吸収して 上昇と共に 膨 が増大する樹脂 より選ばれる少な とも 種の樹 ( 下、単に およ び または 合がある。)を主体として んで る。また、上記 2 タ層は、 度が 5 C 上の イラ を主体として んで る。更に、上記 タ および上記 2 タ層の少な とも一方は、板状 子を含ん で る。
００22 明の タに係る第 タ層は、 ヤットダウン 能を確保するため のものである。 タ層が樹脂 を含有して る場合には、 明の タが組み込まれた電気 子の 度が、 の 点以上に達したときに 、 が溶融して タの 、電気 反応の 行を抑制する ヤ 、 トダウンを生じる。 方、上記 タ層が樹脂 を含有して る場合には、 明の タが組み込まれた電気 子の 度の 昇によ て、 が 電気 子内の を吸収して 、 した 子が タの ぐと共に、セ タの 部に存在する 能な電解 減少することにより 、 ヤットダウンを生じる。なお、 明の タでは、 タ層に が含まれる場合、セ タの ぐことにより ヤットダウンを生じるのではな 、セ タの 面で した樹脂 が膜を形成して イオンの 導を阻害し、 ヤ 、 トダウンを生じる場合もある。 タの 面に、 を含む タ層 が存在し、セ タ 面での の 合が高 場合に、このよ ヤット ダウン 構を生じやす なると思われる。この 合、セ タの で ヤッ トダウンを生じるよりも、 ヤットダウンの 度が速 なることが期待できる。
００23 また、 明の タに係る第2 タ層は、セ タ 来の 能、主 に正極 負極との 接の 触による 絡を防止する機能を備えたものであり、 度が 5 C 上の イラ によ て、その 能を確保して る。すなわち、 2 タ層により、電気 子が通常 用される では、セ タを介して正極 負極とを押し付けて電極 を構成する場合などにお て、正極 質が タを突き抜けて負極 接触することによる 絡の 生を防止することができる。また、 電気化学 子が高温とな た場合には、 2 タ層によ て、セ タの 縮を抑えて、その 状を維持できるため、セ タが した場合に発生し 得る正負極の 接の 触による 絡を防止することもできる。なお、後記の
を除き、本明細書で 度が 5 C 上 とは、少な とも 5 Cにお て などの 形が見られな ことを意味する。 度の 限は特に限定されな ００24 更に、 明の タでは、 タ および 2 タ層の少な とも一方が 子を含有して る。 タ 、第2 タ層の少な と も一方が 子を含有することで、セ タにおける正極 の 路、すな わち が大き なる。そのため、 明の タを用 た電気 子では、デンドライトが生成した場合でも、この ンドライトが負極 ら正極に到達し 難 なり、デンドライトに起因する内部 絡に対する信頼性を高めることができる。また 、 2 タ層が 子を含有する場合は、この 子が 度が 5 C 上の イラ を兼ねるこ ができ、 2 タ層に含まれる イラ の な とも一部を 子で構成することができる。 ００25 明細書で タ層における および または を主体と する とは、 の 比率(ただし、後記の を有する場合にお ては 、 を除 た 比率)で、 および または が5 上であることを意味して る。また、本明細書で 2 タ層における 度が 5 C 上の イラ を主体として とは、 の 比率(ただし、後 記の を有する場合にお ては、 を除 た 比率)で、 度が 5 C 上の イラ が5 上であることを意味する。 ００26 タ層に係る樹脂 は、融点が8 ～ 3 Cのものである。 の
、例えば、 日本工業 ( S) 7 2 の 定に準じて、 量計( SC )を用 て 定される 度により めることができる。
００27 としては、電気絶縁 を有しており、電気 子が有する電解 対して 安定であり、更に、電気 子の 動電圧 囲にお て 元されに
的に安定な材料が好ま 。 体的には、ポ チ ン(P )、共重合ポ オ イン、またはポ オ イン 導体( 素化ポ チ ンなど)、ポ オ インワックス、 石油 、 クス、 ナ ワ ク などが挙げられる。 重合ポ オ としては 、 チ ン ビ ノ 重合体、より具体的には、 チ ン ビ 重 合体( )、ある は、 チ ン メチ アク ト 重合体や チ ン チ アク ト 重合体などの、 チ ン アク 重合体が例示できる。
重合ポ オ における チ ン 来の 、85 上であることが 望ま 。また、ポ ク オ などを用 ることもできる。 には、上記 示 の 脂を 独で用 てもよ 、 2 以上を用 ても わな 。
００28 としては、上記 示の 料の中でも、P 、ポ オ インワックス、または チ ン 来の 位が85 上の が好適に用 られる。また、 は、 必要に応じて、 一般に添加される各種 、例えば、酸化 剤などを含 有して ても わな 。
００29 タ層に係る樹脂 としては、通常、電気 子が使用される
(およそ7 C では、電解 を吸収しな または吸収量が限られており、従 て の 合 が一定 下であるが、 ヤットダウンが必要となる 度まで加熱 れたときには、電解 を吸収して大き 上昇と共に膨 が増大す るよ 性質を有する樹脂が用 られる。 タ層に を含有する
タを用 た電気 子では、 ヤットダウン 度より低温 にお ては、 に吸収されな 流動 能な電解 タの に存在するため、セ タ 部の ( チウム)イオンの が高 なり、良好な負荷 性を有する電気 子となる。 方、温度上昇に伴 て が増大する性質( 下、 合がある。 が現れる 度以上に加熱された場合には、 は電気化学 子内の を吸収して大き 、 した樹脂 が タの ぐと 共に、流動 能な電解 減少して電気 子が れ状態となることにより、 ヤ、 トダウンが生じて電気化学 子の 全性が確保される。し も、 ヤットダウン 度を超える高温とな た場合、熱膨 により上記 れが更に進行し、電気 子の 応が更に抑制されることになるため、 ヤットダウン後の高 全性をより高 めることもできる。
００3０ が熱膨 を示し始める 、 75 C 上であることが好ま 。 が 熱膨 を示し始める 度を75 C 上とすることにより、 の が著し 減少して電池の 抗が上昇する ( わゆる ヤットダウン )を、およそ8 O C 上に設定することができる らである。 方、熱膨 を示す 度の 限が高 なるほど、セ タの ヤットダウン 度が高 なるので、 ヤットダウン 度をおよ そ 3 C 下に設定するために、 の を示し始める 、 25 C 下とするのが好まし 、 C 下とするのがより好ま 。 を示す 度が 高すぎると、電池 の 質の 応を十分に抑制できず、電気 子の 全性向上効果が十分に確保できな ことがあり、また、熱膨 を示す 度が低 すぎると、通常の 子の (およそ7 C )における ㎡ の が低 なりすぎることがある。
００31 また、熱膨 を示す 度より低 度では、 は電解 をできるだけ
ず、 少な 方が望ま 。これは、電気 子の 域、例えば では、電解 、 に取り込まれるよりも タの に流動 能な状 態で保持される方が、電気化学 子の 性などの 性が良好になる らである ００32 (25C)にお て が吸収する電解 、 の を表す ( )で定義される により 価することができる。
００33 ( ) ( )
R ０
ただし、上記 、 は、電解 中に25Cで24 の の (c )、 は、電解 する前の樹 の (c )をそれぞれ 。
００34 明の タにお ては、常温(25C)における樹脂 の は、 下であることが好まし 、電解 の 収による 、すなわち、 はでき るだけ に近 、さな となることが望まれる。また、熱膨 を示す 度より低温 では、 の 度変化ができるだけ小さ なるものが望ま 。 を インダ さ た タでは、 インダ 共に存在する状態で の が小さな となればよ 。
００35 その 方で、 としては、熱膨 を示す 度の 上に加熱された時は、 電解 の 収量が大き なり、熱膨 を示す 囲にお て、温度と共に膨 が増大するものが用 られる。 えば、 2 Cにお て 定される、下記 (2)で 定義される が、 上であるものが好まし られる。
００36 ( ) (2)
T ０
3 ただし、上記 、 は、電解 中に25Cで24 の の
)、 は、電解 中に25Cで24 、電解 2 Cに さ 、 2 Cで 間経過 における樹脂 の (c )をそれぞれ 。
００37 方、上記 (2)で定義される樹脂 の 、大き なりすぎると電気
( えば、電池)の 形を発生さ ることもあるため、 下であるのが望ま 。 ００38 (2)で定義される 、 の きさの を、 CC カメ ラなどにより 影された画像の 像解析と た方法を用 て、直接 定することに より見積もることができるが、例えば 下の 法を用 てより 確に 定することがで きる。
００39 ( )および式(2) 同様に定義される、25Cおよび 2 Cにおける
が分 て る インダ 脂を用 、その または ジョンに、 を してスラ を調製し、これをポ チ ンテ タ ト(P ) ト ガラス板な どの 上に 布して ィ を作製し、その 量を測定する。次に、この ィ を 25Cの 中に24 して質量を測定し、更に、電解 2 Cに加熱 さ 、 2 Cで 間経過 における 量を測定し、下記 (3)～(9)によ て を算出する。なお、下記 (3)～(9)では、25C ら 2 Cまでの し た際の、電解 外の 分の 無視できるものとする。
００4０ XW P (3)
( ) P (4)
B ０ B
P P (5)
C C ０ B
X( W) P (6)
V V
X( ) (7)
０ B V B
X( ) (8)
X( ) (9)
T ０ C D C ０
００41 ここで、上記 (3)～(9) 、
する前の樹 の (。
中に25Cで24 の の (。
3 中に常温で24 、 ィ に吸収された電解 の
C 中に常温で24 した時点 ら、電解 2 Cまで さ 、 に 2 Cで 間経過するまでの間に、 ィ に吸収された電解 の (c する前の インダ の (。
3
中に常温で24 イ ダ の (c
する前の ィ の ( 、
中に常温で24 ィ の ( 、
中に常温で24 した後、電解 2 Cまで さ 、更に 2 でで 間経過した後における ィ の ( )
W する前の ィ ム中の樹 の 、
P する前の樹 の ( c P 温における電解 の ( c
P 定温度での の ( c
P する前の インダ の ( c
中に常温で24 インダ の 、
(2)で定義される インダ の
である。
００42 また、上記の 法により上記 (3)および上記 (7) ら められる および
ら、上記 ( )を用 て での を求めることができる。
００43 なお、 明の タは、 を有する電気 子に用 られるも のであるが、従来の を有する電気 子では、例えば、 チウム塩を 有機 溶解した として られて る( チウム 有機 の 類、 チウム 度などの 後述する。)。よ て、 としては、 チウ ム塩の有 液中で、75～ 25Cの ずれ の 度に達した時に上記の を示し始め、好まし は上記 液中にお て および が
T 上記の値を満 するよ に 得るものが推奨される。
００44 としては、 熱性および電気絶縁 を有しており、電解 対して安定であ り、更に、電気 子の 動電圧 囲にお て 元されに 的に 安定な材料が好まし 、そのよ 材料としては、例えば、 が挙げられる。 より具体的には、スチ ン (ポ スチ ン( S)など 、スチ ン タジ ン ム(S )、アク (ポ メチ メタク ト(P )など 、ポ ア キ オキ ( ポ チ ンオキ (P O)など 、 ッ ( ビ デン(P )など およびこれらの 導体よりなる群 ら選ばれる少な とも 種の樹 の
ウ タン などが例示できる。 には、上記 示の 脂を 独で用 てもよ 、2 以上を併用してもよ 。また、 は、必要に応じて、 一般に 添加される各種 、例えば、 剤などを含有して ても わな 。
００45 としては、例示の 料の中でも、スチ ン 、アク
および ッ が好まし 、架橋P が特に好まし られる。
００46 これら 、温度上昇により を吸収して するメカ ズムに ては明ら でな が、ガラス ( )との 関が考えられる。すなわち、 、 一般にその まで加熱されたときに柔軟になるため、上記のよ 、 上 の温度で多 の の 収が可能となり するのではな と推定される。 て、 としては、実際に ヤットダウン 用が生じる 度が、 が熱膨 を 示し始める 度より多少 なることを考慮し、 75～ 25 Cの 囲に を有する樹 脂 を用 ることが望ま 考えられる。なお、本明細書で である樹 脂 は、J S 7 2 の 定に準じて、 SCを用 て 定される値であ る。
００47 では、電解 を含む前の所 態にお ては、温度上昇に より 張しても、温度を下げることにより再び 縮すると に、温度変 に
にある程度 逆性があり、また、熱膨 を示す 度よりも なり高 耐熱 度を有するため、熱膨 を示す 度の 限が C ら であ ても、 2 Cまた はそれ以上まで加熱することが可能な材料を選択することができる。そのため、セ タの 程などで加熱を行 ても、 溶解したり の が損な われたりすることがな 、一般の プ セスを含む 程での り扱 が容易と なる。
００48 および の 用形態に ては特に制限はな 、微粒子状のまま 用 してもよ 、その他に、例えば、後記の を構成する 物を として 、 または をその 面に付着さ たり、その 面を さ たりして、 タ層に含有さ てもよ 。また、後記の 2 タ層における 度 が 5 C 上の イラ などを とし、 または を とする
造の 態で、 タ層に含有さ てもよ 。更に、 とを共 に用 る場合では、例えば の 面に を付着さ たり、 の 面を樹 脂 で被覆さ たりして、一体 して使用することもできる。 用形態にお て、 および は、特に微粒子状のものを用 ることが好まし 。
００49 粒子状の および を使用する場合には、乾燥 におけるこれらの の 径が タの みより ければ良 が、セ タの みの ～ 3の 有することが好まし 。 体的には、 および の 径が ・ ～2 4 であることが好ま 。 樹脂 の 径が小さすぎる場 合は、粒子同士の が小さ なり、イオンの スが長 な て電気 子の 性が低下することがある。また、粒径が大きすぎると、 タ層の厚みが大 き なり、電気 子の ネ ギ 度の 下を招 ために好まし な 。 明細 書で 粒子( 、 、後記の イラ 、後記の )の 、 例えば、 ザ 分布 ( えば、 O 2 )を用 、 樹脂 の 合には、これらの 脂を膨 さ な 媒体( えば )に、後記 の イラ 子の 合には、これらを 解しな 媒体に、これら 粒子を分散 さ て 定した数 として 定することができる。
００5０ および は、それぞれ単独で第 タ層に含有さ ることもでき、 また、両者を併用することもできる。
００51 タにおける樹脂 および の 有量は、 ヤットダウンの 果をより やす するために、例えば、下記のよ であることが好ま 。 タの 分の 体積中における樹脂 との 、 上であることが 好まし 、2 上であることがより好ま 。また、 との 積が、 タ層の全 分の 体積中( 記の を用 る場合 には、 を除 全 分の 体積中)、5 上であることが好 まし 、7 上であることがより好まし 、8 上であることが特に好ま 。更に、後記の 法により められる 2 タ層の空 ～5 で あり、 との 積が、 2 タ層の全 5 上であることが好ま 。 は、発熱 に溶融して 2 タ層の空 ぐことにより ヤットダウン 果を発揮するため、 の 2 タ層の 全 対して一定 上であることが望ま 。また、 は、発熱
タに保持されて る電解 を吸収して して れを生じさ ることにより ヤ 、 トダウン 果を発揮し、また 2 タ層の全 積が樹脂 の 使用 できる電解液の量に関係するため、 の 2 タ層の全
対して一定 上であることが望ま 。 との の 限は特に 限定されな 。 ００52 方、セ タの における形状 定性確保の点 ら、セ タの 分の 体積中における樹脂 との 、8 下であるこ とが好まし 、4 下であることがより好ま 。
００53 2 タ層に係る ィラ 、 度が 5 C 上で、電気絶縁 を有し ており、電解 タ製造の際に使用する 対して安定であり、更に電 気 子の 動電圧 囲にお て 元されに 的に安定なもの であれば、有機 子でも無機 子でもよ が、分散性などの点 ら 粒子であること が好まし 、安定性などの点 ら無機微粒子がより好まし られる。
００54 子の 料の 体例としては、例えば、 、 S O 2 2 3 O2
a O z Oなどの 機酸 ア ウム、 ケイ素などの カ ウム、 ッ ウム、 ウムなどの 性のイオン
ン、ダイヤ ンドなどの 合性 ン ナイトなどの などが挙げられ る。ここで、上記 機酸 物は、 イト、 オライト、ア タイト、カオ ン、ムライト 、スピネ 、オ ビン、 イカなどの 物資源 来物質またはこれらの 造物などであ てもよ 。また、金属 S 、スズ インジウム ( O)などの
カ ボン ラック、グラ ァイ などの 素質 などで 示される 料の 面を、電気絶縁 を有する材料、例えば、上記の 機酸 物などで被覆することに より 気絶縁 を持た た 子であ てもよ 。 記の 機酸 物の中でも、
S Oおよび イトが好まし 、 チウム ンドライトの 生に起因する内部 絡 を防止する効果が最も高 イトが特に好まし られる。 イトとし ては、粒径 形状を制御しやす 、電気 子の 性に悪影響を与えるイオン性 の不 を低減できる合成 イトであることがさらに望ま 。
００55 また、上記 機微粒子( )としては、架橋ポ メタク メチ 、架橋ポ スチ ン、架橋ポ ンゼン、スチ ン ンゼン 重合体 橋物 、ポ 、 ラ ン 脂、 ノ 脂、ベンゾグアナ ン ホ ムア デヒド 合 物などの 橋高分子 粒子(ただし、 に 当しな もの)や、ポ プ ピ ン(PP)、ポ ス ォン、ポ アク ト 、ポ 、ポ アセタ 、熱可塑性 ボ などの 熱性 分子 粒子などが例示できる。また、これらの 機微粒子を 成する有機 ( 分子)は、上記 示の 料の 合物、変性体、誘導体、共重 合体(ランダム 重合体、交互 重合体、 ック 重合体、グラ ト 重合体)、架 橋 ( 記の耐熱性 分子 粒子の )であ てもよ 。
００56 ィラ の 状としては、例えば、球状に近 形状であ てもよ 、板状であ てもよ が、短絡 止の点 らは、板状の 子であることが好ま 。 子の 表的な ものとしては、板状の 状の イトなどが挙げられる。
００57 ィラ の 、前述の 定法で測定される数 、例えば、好まし は ・ x 上、より好まし は ・ xD 上であ て、好まし は 5 下、よ り好まし は5 下である。
００58 ィラ の 有量は、内部 止の 果を向上さ るためには、セ タの 分の 体積中、2０ 上とするのが好まし 、5 上とするのが より好ま 。また、セ タにおける樹脂 樹脂 の 有量を確保して ヤット ダウン 性を維持するためには、セ タの における ィラ の 有量は、8 下に抑制することが好ま 。
００59 ィラ を主体として 2 タ層には、後記の 物や上記の
、 、その他の添 子などを含有さ ることもできるが、上記の 、 2
タ層は主に正負極の 絡を防止する タとしての 来の 能を確保する ためのものであり、 2 タ ィラ の 有量が少な と、この 能を確 保するのが困難になる。そのため、 2 タ における ィラ の 有量は 、 ( 記の を用 る場合には、 を除 た
)の 体積中、5 上であることが好まし 、7 上であることが より好まし 、8 上であることが更に好ま 。
００6０ 明の タでは、 タ および 2 タ層の少な とも一 方に 子を含有さ る。 2 タ層が 子を含有する場合には、前 述の 、板状 子が第2 タ層に係る ィラ を兼ねることができる。
００61 子の 態としては、アスペクト比が2～ であることが好まし 、より好まし は5 上、最も好まし は 上であ て、また、5 下であるこ がより 。ま た、粒子の 板面の さと短軸 さの ( ぎの 均値は、 3 下、より好まし は2 下で、 に近 値であることが望ま 。 ００62 子における上記の 板面の さと短軸 さの比の平均値は、 例えば、走査 子顕微鏡(S )により 影した画像を画像解析することにより めることができる。更に、板状 子における上記の スペクト比も、S により 影し た画像を画像解析することにより めることができる。
００63 また、板状 子の としては、セ タの みより ければよ 、一方、 セ タの みの 上とするのが好ま 。より具体的には、前述の 定 法で測定される数 、例えば、好まし は ・ 上、より好まし は ・ x 上であ て、好まし は 5 下、より好まし は5 下である。 ００64 タ中での 子の 、平板面が タの面に対して
行であることが好まし 、より具体的には、セ タの 面近傍における 子 に て 。
、その 板面と タの との 度が3 下であることが好ま し 。
、最も好まし は、 度が 、すなわち、セ タの 面近傍におけ る 子の 板面が、セ タの面に対して平行であることである。ここで 面近傍 とは、セ タの 面 ら全体 みに対しておよそ 囲を指す 。 子の 態が上記のよ 場合には、電極 面に 出する チウム ンド ライト 電極 面の 質の 起により内部 絡が生じるのをより 果的に防ぐこと ができる。
００65 子の 質としては、板状の ィラ の 体例として上で 示した無機微粒子 ( 的には、板状の 状の イトなど)の他に、 度が 5 C 上の樹 料などを用 ることもできる。 子の 、 2 以上を併用す ることもできる。
００66 タ および 2 タ層の少な とも一方に 子を含有さ ることによる効果をより 効に発揮さ るためには、板状 子の 有量は、セ タの 分の 体積中(ただし、後記の を用 る場合には、
を除 た 分の 体積中)、 25 上であることが好まし 、4 上 であることがより好まし 、 7 上であることが更に好ま 。
００67 、 2 タ層に含有さ ることがより好まし 、 2 タ層に お て、 イラ を 子とすることが更に好ま 。
００68 明の タに係る第 タ および 2 タ層には、セ
タの 定性の 保などのために有機 インダ を含有さ ることが好まし 、 一方のみでもよ が、それぞれの層に含有さ ることが好ま 。 インダ とし ては、 ( ビ 来の 位が2 ～35 のもの)、 チ ン チ アク ト 重合体( )などの チ ン アク 重合体、 ッ ム 、スチ ン タジ ン ム(S )、 メチ セ ス(C C)、ヒド
セ ス( C)、ポ ア (P )、ポ ラ (P )、ポ ドン( P)、架橋アク 脂、ポ ウ タン、 キ 脂などが 挙げられるが、特に、 5 C 上の耐 度を有する 熱性の インダ が好まし られる。 インダ は、上記 示のものを 独で用 てもよ 、 2 以上 を併用してもよ 。
００69 示の インダ の中でも、 、 チ ン アク 重合体、 ッ ム、S などの 軟性の インダ が好ま 。このよ 柔軟性の インダ の 体例としては、三井デ ポンポ 社の ク ス ズ、 日本 カ 社の 、三井デ ポンポ 社の チ ン アク 重合体 クス ズ、 日本 カ 社の 、ダイキン 業社の ッ ムダイ テックス ズ、JS 社のS 2 、 日 、
本 のS 4 などがある。
００7０ 記の インダ を使用する場合には、後記する タ の
の 溶解さ る 、または分散さ た ジョンの 態で用 ればよ 。 ００71 また、セ タの 定性や柔軟性を確保するために、繊維 物などを イラ 樹脂 、 混在さ てもよ 。 物としては、 度が 5 C 上 であ て、電気絶縁 を有しており、電気 的に安定で、更に下記に詳述する電 解 、セ タ製造の際に使用する 安定であれば、特に 質に制限は な 。 明細書で とは、アスペクト 向の 向に 直 する方向の ( ) が4 上のものを意味しており、アスペクト比は 上で あることが好ま 。 ００72 物の 体的な構成 料としては、例えば、セ スおよびその メチ セ ス(C C)、ヒド プ ピ セ ス( PC)など 、ポ オ ィン プ ピ ン(PP)、プ ピ の 重合体など 、ポ ステ ポ チ ンテ タ ト(P )、ポ チ ン タ ト(P )、ポ チ ンテ タ ト(P )など 、ポ アク ト (P )、ポ 、ポ ア ド 、ポ などの ガラス、ア ナ、ジ ア、 カなどの 機酸 などを挙げるこ とができ、これらの 料を2 以上 用して 物を構成してもよ 。また、繊 維 、必要に応じて、各種 、例えば、繊維 物が樹脂である場合には酸 化 剤などを含有して ても わな 。
００73 また、 明の タでは、上記 インダ により ィラ を固定する場合 は、 2 タ層が、セ タの としてある程度は機能するため、セ タを電極 一体 する場合にはその り扱 性はさほど問題にはならな が、独立 として た場合の り扱 性を向上さ るためには、独立した を基 として ることが望まし 。 、上記の 物が 布、不 (紙 を含む)などの ト 物を形成してなる 度が 5 C 上のものであり、市販 の 布などを として ることができる。この 様の タでは、 の ィラ 樹脂 、 の 粒子を含有さ ることが好まし 。また、 、 ィラ 樹脂 、 の 粒子とを さ るため、前 述の インダ を用 ることもできる。
００74 また、 明の タに係る第 タ および または 2 タ 層を電極 一体 さ ずに独立 として扱 場合には、 を用 ることで強 度が増し、より取り扱 が容易となるので まし 。
００75 熱性 は、 などによる実質的な が生じな ことを意 味し、対象 の さの 、すなわち、 にお ては、室温での さに対 する収縮の ( )が5 下を維持することのできる上限 ( )が ヤットダウン 度よりも十分に高 否 で耐熱性を評価する。 ヤットダウン後の 電 子の 全性を高めるために、 、 ヤットダウン 度よりも2 で以上高 耐熱 度を有することが望まし 、より具体的には、 の 度は、 5 C 上であることが好まし 、 8 C 上であることがより好ま 。
度の 限は特に限定されな 。
００76 、 および または を主体とする タ層に用 ることもできるし、 イラ を主体として 2 タ層に用 ることもできる。ま た、 タ と第2 タ層の両者に多 を用 ることもできる。 その 合、第 タ と第2 タ とが、 の を共有して一 体化して てもよ 、 タ 、第2 タ ごとに別の多 を有 して てもよ 。
００77 を用 て タを構成する場合には、 、 、 イラ お よび 子などの 部または一部が、 の に存在する形態とす ることが好ま 。このよ 形態とすることで、 、 、 イラ および 子などの 用をより 効に発揮さ ることができる。
００78 ( を構成する 物、その他の繊 物を含む)の
、セ タの み以下であればよ が、例えば、 ・ ～5 であることが好まし 。径が大きすぎると、繊維 士の み合 が不足するため、例えば ト 物を形成して を構成する場合に、その 度が小さ な て取り扱 が困 難となることがある。また、径が小さすぎると、セ タの 小さ なりすぎて、イ オン 過性が低下する傾向にあり、電気 子の 性を低下さ てしま こと がある。
００79 明の タにおける 物の 有量は、 分の 体積中、例え ば、 上、より好まし は2 上であ て、 9 下、より好ま し は8 下であることが望ま 。 タ中での 物の
。 、例えば、長軸( 向の )の、セ タ面に対する角度が平均で3 下であることが好まし 。
、 2 下であることがより好ま 。
００8０ また、繊維 物を多 として る場合には、 の める割合が、 セ タの 分の 体積中、 上9 下となるよ に、 他の成分の 有量を調整するのが望ま 。
００81 子における 果をより高め、セ タの 度を確保して取り 性を良好にする観点 ら、 明の タの みは、3 x 上であること が好まし 、5 上であることがより好ま 。 方、電気化学 子の ネ ギ 度をより高める観点 らは、 明の タの みは、3 下であること が好まし 、2 4 下であることがより好ま 。
００82 また、 タ層の厚みは、好まし は 上、より好まし は3 上 であ て、好まし は 5 下、より好まし は 下である。そして、 2 タ層の厚みは、好まし は2 上、より好まし は4 上であ て、好ま し は3 u 下、より好まし は2 u 下である。
００83 また、 明の タの としては、電解 の を確保してイオン 過性を良好にするために、乾燥した状態で、 上であることが好まし 、2 上であることがより好ま 。 方、セ タ 度の 保と内部 絡の 止の 点 ら、 明の タの 、乾燥した状態で、7 下であることが好ま し 、6 下であることがより好ま 。 タの P( )は、セ タ の 、面積あたりの 量、構成 分の 度 ら、下記( )式を用 て 分に ての 和を求めることにより 算できる。
００84 P ( a )X( ) ( )
ここで、上記 、a 表した成分の 、 P 分の ( c ) タの 積あたりの ( c ) タの (c )である。 ００85 また、上記 ( )にお て、 を 2 タ層の単 積あたりの ( 。
2
)とし、 を 2 タ層の厚 (c )とすることで、上記 ( )を用 て 2 タ層の空 P( )を求めることもできる。この 法により められる 2 タ層の空 、前述の 、 ～5 であることが好ま 。
００86 を含む タでは、電気化学 子の み立て後にお て、 が電 解 を吸収して 、セ タの が多少 下しても問題はな 、セ タの 上であれば 適である。
００87 また、 明の タは、J S P 8 7に準拠した方法で行われ、 ・ 879
2
の 下で O の 気が膜を透過する で示されるガ 値が、 ～3 secであることが望ま 。 が大きすぎると、イオン 過性が小さ なり、 方、 すぎると、セ タの 度が小さ なることがある。さらに、セ タの 度としては、直径 の ド を用 た き刺し 度で5 上であることが 望ま 。 る突き刺し 度が小さすぎると、 チウムの ンドライト が発生した 場合に、セ タの き破れによる 絡が発生する場合がある。
００88 明の タの ヤットダウン 、例えば、 の にお て、電気 子の の 度変 により めることができる。 体的には、電 気 子を に設置し、温度を (25 C) ら毎分 での 合で上昇さ 、電気 子の 抗が上昇する 度を求めることで測定することが可能で ある。この 合、 5 Cにおける電気 子の 、室温(25 C)の5 以 上であることが好まし 、 以上であることが更に好ま 。 の 限 は特に限定されな 。
００89 明の タは、従来のP ィ で構成される タとは 異なり、強 応力を けることな 製造することが可能であるため、製造 の 力 が どな または全 な 、 2 タ層の存在と相ま て、 難 構成 とな て る。 えて、前述の を用 て構成した タでは、
が本質的に ど熱 しな ため、より 縮が抑制される。このよ に 明 の タは、製造 法の面 らも、高温 における電気 子の 全性向上 を図ることができる。
００9０ このよ 明の タでは、上記の 成を採用することによ て、 5 C での 下とすることができる。すなわち、電気化学 子の 部が 5 で 度にな ても、セ タの 縮が ど生じな ため、正負極の 触による 絡 を防止することができ、高温での 子の 全性を高めることができる。
の 値は特に限定されず、 。に ければ ほど 。 明細書で タにおける 5 Cの とは、セ タを に入れ、温度を 5 Cまで上昇さ て3 置した後に取り出して、恒温 に入れる前の タの 法と比較することで められる 法の 合を百分率で表したものである。 ００91 明の タの製 法としては、例えば、下記の(a)～(d)の 法を採用 できる。 は、 、 および または を含有する タ 組成 (スラ などの 物など)、または耐熱 度が 5 C 上の ィラ を含有する 2 タ 組成 (スラ などの
物など)を塗布した後、所定の 度で乾燥 、その 方の を塗布して ら所定の 度で乾燥する製造 法である。この 合の としては、具体 的には、上記 示の 料を構成 分に含む 物の な とも 種で構成され る 布や、これら 士が絡み合 た構造を有する 布などの
トなどが挙げられる。より具体的には、紙、PP 布、ポ ステ (P 布、P 布、P 布など)、P 布などの 布が例示できる。 ００92 タ 組成 、 および または ( えば、微粒子 状のもの)の 、必要に応じて、 ィラ ( 子とすることもできる。 )、有機 イン ダ などを含有し、これらを ( 含む、以下 。)に分散さ たものであ る。なお、有機 インダ に ては 溶解さ ることもできる。 タ 組成 に用 られる 、 樹脂 、 ィラ などを 一に分散 でき、また、有機 インダ を 一に溶解または分散できるものであればよ が、例 えば、ト などの 、テトラ ド ランなどの ラン類、メチ
トン、メチ などの トン類など、一般に有機 好適に用 られる。これらの 、 力を制御する目的で、ア ( チ ング 、プ ピ ング など)、または、 ノメチ ア テ トなどの プ ピ キサイド系グ テ などを 加してもよ 。また、有機 インダ が水 溶性である場合、 ジョンとして使用する場合などでは、水を溶 としてもよ 、こ の際にもア 類(メチ ア 、 チ ア 、イソプ ピ ア 、 チ ング など)を えて 力を制御することもできる。 ００93 2 タ 組成 、 ィラ ( 子とすることもできる)の 、必 要に応じて 樹脂 ( えば、微粒子状のもの)、有機 インダ などを含有し 、これらを 分散さ たものである。 には、 タ 組成 用のものとして例示した各種 同じものを用 ることができ、また、 力 を制御する成分として タ 組成 に関して例示した上記の 分を加えてもよ 。 ００94 タ 組成 および 2 タ 組成 、 、 、 イラ および インダ を含む 量を、例えば ～8 とすることが好ま 。
００95 の の 口径が比較的 合、例えば、 5 上の場合 には、これが電気 子の 絡の 因となりやす 。よ て、この 合には、 樹脂 、 イラ 、板状 子などの 部または一部が、 の に 存在する構造とすることが好ま 。 の 樹脂 、 イラ 、板状 子などを 在さ るには、例えば、これらを含有する タ 組成 を多 布した後に一定の を通し、余分の を除去し た後、乾燥するなどの 程を用 ればよ 。
００96 タに含有さ る 子の 性を高めてその 能をより 効に作用さ るためには、板状 子を含有する タ 組成 を多
布し含浸さ た後、上記 ア 場を ける 方法を用 ればよ 。 えば、上記のよ に、板状 子を含有する タ 組成 を多 布した後、一定の を通すことで、上記 アを けるこ とができる。
００97 また、 樹脂 、 イラ 、板状 子など、それぞれの の 用を より 効に発揮さ るために、上記 在さ て、セ タの と平行ま たは 行に、上記 状に集ま た形態としてもよ 。このよ 形態とす るには、例えば、ダイ タ ス タ の 2 、 の 方向 ら の 、例えば、 タ 組成 と第2 タ 組成 を別 に 布し、乾燥する方法が採用でき る。
００98 明の タの製 (b)は、 に第 タ 組 成 または 2 タ 組成 を塗布し、 布した組成 が乾燥する前 に他方の を塗布し、乾燥さ る方法である。
００99 明 タ 製 (。は、 タ 組成 を多
布し、乾燥して、 および または を主体とする タ 層を形成し、別の多 に第2 タ 組成 を塗布し、乾燥して 、 度が 5 C 上の イラ を主体として 2 タ層を形成し、こ れら2 の タ層を重ね合わ て タとする方法である。この 合、第 タ と第2 タ とは一体 されて てもよ 、それぞれ 立した構成であ て、電気 子の み立てにより、電気 子内で重ね合わ された状態で一体の タとして機能するものであ てもよ 。
０1００ 明の タの製 (d)は、 タ 組成 および 2 タ 組成 、更に必要に応じて 物を含有さ 、これを イ ム 金属箔などの 上に 布し、所定の 度で乾燥した後に、 板 ら 離 する方法である。 (d)の 法でも、 (c)の 法と同様に、 および または を主体とする タ イラ を主体として 2 タ とは、そ れぞれ 立した構成としてもよ し、一体 された構成としてもよ 。 タ と第2 タ とが一体 された構成とする場合は、 (a)の 法と同様に一方 の タ層を形成し乾燥した後に他方の タ層を形成してもよ し、一方 の タ 組成 を塗布し、乾燥する前に他方の タ
組成 を塗布してもよ し、両者の タ 組成 を同時に 布する 式を用 てもよ 。
０1０1 また、 (d)の 法によ て、電気 子を構成する正極および 極の な とも 一方の 極の 面に、 タ または 2 タ層を形成して、セ タ 電極とを一体 した構造としてもよ 。この 合、両方の タ層を正極 および 極の な とも一方の 形成することもできるし、 ずれ の タ層を両方の 形成することもできるし、 タ層を正極または負極の 方に形成し、 2 タ層を他方の 形成することも可能である。 ０1０2 明の タは、上記(a)～(d)の 法で 造した 造に限定されるもの ではな 。 えば、 (c)の 法と(d)の 法を組み合わ て 成される態様、すなわ ち タ または 2 タ層の ずれ 一方に多 を用 、 他方に多 を用 な 構成とすることもできる。また、 タ または 2 タ層の 方を電極 一体 した構成とし、他方を独立した タ とすることもできる。
０1０3 また、 および または を主体とする タ 、 イラ を主 体として 2 タ とは、それぞれ ず である必要はな 、複数の層 が タ中にあ てもよ 。 えば、 2 タ層の両面に第 タ 層を形成した構成としてもよ 。ただし、 を増やすことで タの みを増や して、内部 の ネ ギ 度の 下を招 虞があるので、 を多 しす ぎるのは好まし な 、セ タ層の層 5 下であることが好ま 。また、 樹脂 は、粒子状で個 に独立して 在して てもよ 、互 に、または 物などに、一部が されて ても わな 。また、 タ と第2 タ とは、一体 して独立 として タを構成する以外に、それぞれ 立し た構成 素とし、電気化学 子が組み立てられた段階で、電気化学 子内で重ね 合わされた状態となり、正極 負極の間に 在する タとして機能するよ にす ることもできる。さらに、 タ と第2 タ とは接して る必要はな 、それらの間に別の層、例えば、 を構成する 物の層などが介在し て てもよ 。
０1０4 明の タを適用できる電気 、 を用 るものであ れば特に限定されるものではな 、 チウム 次電池の 、 チウム 次電池やス キ など、高温での 全性が要求される用途であれば まし 用できる 。すなわち、 明の 、上記 明の タを備えて れば、 その他の構 ・ 造に ては特に制限はな 、従来の を有する各種
( チウム 次電池、 チウム 次電池、ス キ など)が え て る各種 ・ 造を採用することができる。
０1０5 下、本 明の 子の 例として、 チウム 次電池 の 用に て 詳述する。 チウム 次電池の 態としては、スチ ア ウム缶などを外 装 として使用した ( 形や 筒形など)などが挙げられる。また、金属を 着 した ネ ト イ ムを外装 としたソ ト ッケ ジ とすることもできる。
０1０6 としては、従来の チウム 次電池に用 られて る正極、すなわち、 ㎡ を 能な活 質を含有する正極であれば特に制限はな 。 えば、正極 質として、 O ( ・ O・ 、 Co 、 など)で表さ ・ 2
れる層状 造の チウム 、 やその 素の 部を他 素で 換した ネ 造の チウム ンガン 、 PO ( Co
eなど)で表されるオ ビン 物などを用 ることが可能である。 造 の チウム 物の具体例としては、
Figure imgf000029_0001
・ ・ 3、 ・ ・ 2)などのほ 、少な ともCo および を含む ( Co Co Co など)など 1 3 3 3 2 5 2 5 2 6 2 3 5 5 5 2 を例示することができる。
０1０7 質には、 としてカ ボン ラックなどの 素材料、および インダ として ッ ビ デン(P )など ッ 添加されて正極 剤 が調製される。この 剤を用 て、例えば 体の上に正極 が 形成される。
０1０8 また、正極の としては、ア ウムなどの 属の 、 ンチングメタ 、 、 キス ンドメタ などを用 得るが、通常、厚みが ～3 のア ウム箔が 好適に用 られる。
０1０9 ド部は、通常、正極 、集電 の 部に正極 を 形成 ずに集電 の を残し、そこを ド とすることによ て設けられる。た だし、 ド部は必ずしも当初 ら集電 と一体 されたものであることは要求されず 、集電 ア ウム製の箔などを後 ら 続することによ て設けてもよ 。 ０11０ としては、従来の チウム 次電池に用 られて る負極、すなわち、 ㎡ を 能な活 質を含有する負極であれば特に制限はな 。 えば、負極 質として、 、 、 クス類、ガラス 、有機 分子 合 物の 、 カ ボン イク ビ ズ( C )、炭素 維などの、 チウムを 、放出 能な 料の または2 以上の混合物が用 られる。また、 S 、Ge 、 などの およびその 金、 チウム 、または チウ ム 物などの チウム 近 低 電できる 合物、もし は チ ウム チウム ア ウム 金も負極 質として ることができる。 ０111 これらの 質に導電 (カ ボン ラックなどの 素材料など)やP などの インダ などを 加した負極 剤を、集電 として成形 ( )に仕上げたもの、ある は、上記 金やチウム 属の箔を単 独、もし は集電 上に積層したものなどが負極として られる。
０112 集電 を用 る場合には、集電 としては、 ケ 製の箔、 ンチ ングメタ 、 、 キス ンドメタ などを用 得るが、通常、 用 られる。この 極集電 、 ネ ギ 度の 池を得るために負極 体の みを薄 する 場合、厚みの 3 4 であることが好まし 、下限は5 であることが望ま 。また、負極 ド部は、正極 ド と同様にして 成すればよ 。
０113 、上記 上記 とを、 明の タを介して積層した電極 、更にこれを した電極 の 態で用 ることができる。
０114 としては、前述したよ に、 チウム塩を有機 溶解した 用 られる。 チウム としては、 で解離して イオンを形成し、電池として使用 される電圧 囲で分解などの 応を起こしに ものであれば特に制限は無 。 えば、 CO P s Sb などの チウム 、
4 6 4 6 6 C 3 O
Figure imgf000030_0001
2 5) ( f S ) (ここで fは オ ア キ などの チウム塩 などを用 ることができる。
０115 用 る有機 としては、上記 チウム塩を溶解し、電池として使用 される電圧 囲で分解などの 応を起こさな ものであれば特に限定されな 。 えば、 チ ンカ ボネ ト、プ ピ ンカ ボネ ト、 チ ンカ ボネ ト、ビ ンカ ボネ トなどの カ ボネ ト、 メチ カ ボネ ト、 カ ボ 、メチ カ ボネ トなどの カ ボネ ト、プ ピオン メチ などの ステ 、 クトンなどの ステ 、 トキ タン、 テ 、 3 ラン、ジグライム、ト グライム、テトラグライムなどの テ 、 キサン、テトラ ド ラン、2 メチ テトラ ド ランなどの テ 、アセ ト 、プ ピオ ト 、メトキ プ ピオ ト などの ト 類、 チ ン グ サ ァイ などの 硫酸 ステ 類などが挙げられ、これらは2 以上 合して ることもできる。より良好な特性の とするためには、 チ ンカ ボ カ ボネ トとの 媒など、高 を得ることができる み合わ で用 ることが望ま 。また、これらの 安全性や サイク 、高 温 と た特性を向上さ る目的で、ビ ンカ ボネ ト類、 3 プ ンサ トン、ジ ィ 、 ク キサン、ビ 、 オ ンゼン、 チ ベンゼンなどの を適 えることもできる。
０116 チウム塩の非 中での 度としては、 ・ 5～ ・ o とすることが 好まし 、 ・ 9～ ・ 25 o とすることがより好ま 。
０117 記のよ 正極 を有する正極 、負極 を有する負極 は、例えば、正極 剤を メチ 2 ドン( P)などの 分散さ て なる正極 組成 (スラ など)や、負極 剤を Pなどの 分散さ てなる負極 組成 (スラ など)を集電 上に 布し 、乾燥することにより作製される。この 合、例えば、正極 組成 を集電 上に 布し、 が乾燥する前に、前述の タ 組成 および 2 タ 組成 の な とも一方を塗布することにより 、正極 、 タ および または 2 タ との 物を形成す ることができる。また、負極 組成 を集電 上に 布し、
が乾燥する前に、 タ 組成 および 2 タ 組成 の な とも一方を塗布することにより、負極 、 タ および または 2 タ との 物を形成することができる。
０118 明の ( えば、上記 チウム 次電池)は、上記のよ に電極 タ とを一体 することにより製造することができる。また、 明の 、従来の 子が用 られて る各種 同じ 途に適用するこ とができる。
０119 下、実施 に基 て 明を詳細に述 る。ただし、 下記 に 限定されるものではな 。
０12０ 実施 における樹脂 の および は、前述の 法により、前述の (
R T
)～(9)に基 て められた である。また、 で示す タ および 2 タ層における 分の 有率は、 ( ) 用して る場合には、この を除 全 分の 体積中の 有 率である。更に、 で示す の ( )および の は、 ずれもJ S 7 2 の 定に準じて、 SCを用 て 定した値である。
( 極の )
質である 95 、 インダ であるP 5 とを、 Pを 剤として 一になるよ に混合して負極 ストを調製した。この ストを、集電 となる厚さ の の 面に、 が表 面32 、 26 になるよ に間欠 布し、乾燥した後、カ ンダ 理を 行 て、 42 になるよ に負極 の みを調整し、 45 になるよ に切断して、長さ33 、 45 の 極を作製した。更に、この 極の の を 接して ド部を形成した。
2( 極の )
質である CoO 85 、 である チ ン ラック 、および インダ であるP 5 、 Pを 剤として 一になるよ に混合して、正極 ストを調製した。この ストを、集電 となる厚さ 5 のア ウム箔の両面に、 が表面3 9～32 、 258 ～26 になるよ に間欠 布し、乾燥した後、カ ンダ 理を行 て、
5 になるよ に正極 の みを調整し、 43 になるよ に切断して、長 さ33 、 43 の 極を作製した。更に、この 極のア ウム箔の露
を 接して ド部を形成した。
(
で作製した負極の 面に、P 粒子( 、融点 25C)の 分散 ( 4 ) ( ) を ド タ により 布 して乾燥 、厚みが5 になるよ に、 であるP を主体とする タ 層を形成した。また、製造 2で作製した正極の 面にも同様に、厚み5 の、 であるP 粒子を主体とする タ層を形成した。 極上および 極 上に形成した タ層は、 であるP 粒子のみにより 成されており 、 タ層における樹脂 の 有率 である。 ０124 次に、P 粒子( 、融点 25C)の 分散 ( 4 ) タノ 8０ とを容器に入れ、ディス で、28 の 件で して分散さ 、更に、 ィラ として カ( O) 粒子( 4 、 分布 ・ 3～ ・ 7 )24 、 インダ として自己 アク ジョンを固形 として ィラ に対して3 になるよ に加え て3 して、 一なスラ 状の液 (2 )を得た。この
(2 中に、 となる厚みが 5 のPP メ ト 布を通し、 引き上げ により (2 )を塗布した後、乾燥することにより、 布 の (P )および ィラ ( カ 粒子)を含有し、 カ 粒子を主 体とする 2 タ となる ( 2 4 を得た。
０125 実施 で用 た カ 粒子は、S 察による結果 ら 子を25
3 3 んで る。また、P の 重を ・ O c 、 カの 重を2・ 2 c 、アク
3
の 重を ・ 2 c として 出した 2 タ カ 粒子の 有率は、58 である。
０126 タ層を有する正極および上記 タ層を有する負極 共 に、 2 タ となる に巻 して を作製した。こ の を押し ぶして にし、電池 器内に装填した。また、
として、 チ ンカ ボネ ト チ メチ カ ボネ トを体積 2で混合した 、 P を ・ 2 o の 度で 解さ た 液を準備した。
を上記 に注入した後、 を行 て、 チウム 次電池とした。なお、本実 施 における タは、上記 極上および上記 極上に形成した
タ 、 布を基 とした 2 タ ( )の 方を合わ た全体を 指す( 記の にお ても、同様である。)。
０127 ( 2)
カ 粒子に代えて、板状ア ナ( 粒子( 2 、アスペクト 5 )を44 用 た以外は、実施 の (2 ) 同様にして、
(2 を調製した。 (2 実施 で使用した液状 ( )とを、互 に対向する 置に を2 えたダイ タ を用 て、厚み 8 のP ( )の 面に同時に 布することで、 で あるP を主体とする タ 、 ィラ である ア ナ 粒子を主体と する 2 タ とを有する 得た。 タ および 2
タ層の厚みは、それぞれおよそ 4 であ た。
3 3
０128 P の 重を ・ c 、ア ナの 重を4・ c として 出した 2
タ の ア ナ 粒子の 有率は、58 である。
０ 29 で作製した負極 、上記 、製造 2で作製した正極とを、上記 の 2 タ が負極 となるよ に重ね合わ 、 に巻 し て を作製した。この を用 た以外は、実施 同様にして チウム 次電池を作製した。
０13０ ( 3) ィラ として板状 イト( 、アスペクト ) OOO を に分散さ 、更に インダ としてS テック 2 を加えて 一に分散さ て 、 (2 C)を調製した。 (2 C)中に厚みが 5 のPP メ ト ( )を通し、引き上げ により (2 C)を 塗布した後、乾燥することにより、 布の ィラ ( イト)を含有 し、この イトを主体とする 2 タ となる ( 2 を得た。この 、実施 で使用した液状 ( )中に通し、引き上 げ により ( )を塗布した後、乾燥することにより、 2 タ 層の表 面に であるP 粒子を主体とする タ層を有する 得た。
3 3
０131 S の 重を ・ 97 c 、 イトの 重を3・ c として 出した 2 タ の イトの 有率は、87 である。
０132 用 た以外は、実施 2 同様にして チウム 次電池を作製した 。なお、本実施 タに て、単独で、 5 Cまで加熱して 温まで冷却 した後に、その 面を走査 子顕微鏡で観察したところ、セ タの 面に、 タ層のP 粒子の により 成された薄膜が存在して るこ を確認し た。 ０133 ( 4)
3で調製した液状 (2 C)に、更に P ( ・4 、 ・ 5、 4、 5C)の 分散 ( 比率4 )を33 、 R T
一に分散さ て (2 )とした。
０134 (2 C)の わりに (2 )を用 た以外は、実施 3 同 様にして、板状 イトを主体とし更に である P を含有する 2 タ層の表 面に、 であるP 粒子を主体とする タ層を 有する 得た。この 用 た以外は、実施 2 同様にして チウ ム 次電池を作製した。
3 3
０135 S の 重を ・ 97 c 、 イトの 重を3・ c 、架橋P の
3
重を ・ 2 c として 出した 2 タ の イトの 有率 は、68 である。
０136 ( 5)
である P 粒子( ・ 、
R ・ O、
T 5、 85 )の 分散 ( 比率4 ) OOO に、 インダ として実施 3で用 たものと同じS テック を加え、 一になるよ に分散さ て
)とした。
０137 ( )の わりに ( )を用 た以外は、実施 3 同 様にして、板状 イトを主体とする 2 タ層の表 面に、 であ る P 粒子を主体とする タ層を有する 得た。この 用 た以外は、実施 2 同様にして チウム 次電池を作製した。
3 3
０138 S の 重を ・ 97 c 、架橋P の 重を ・ 2 c として 出した タ の P 粒子の 有率は、 である。
０139 ( 6)
ィラ として、実施 3で用 たものと同じ イト 、更に別の板 イト( ・ 8 、アスペクト 5 )とを、質量 4汀に混合した 合物を 用 た以外は、実施 3の (2 C 同様にして (2 を 調製した。この (2 )中に、 となる厚みが 5 のP 布を通し、引き上げ により (2 )を塗布した後、乾燥する ことにより、 布の ィラ ( イト)を含有し、この イ トを主体とする 2 タ となる ( 2 4 を得た。
3 3
０14０ S の 重を ・ c 、 イトの 重を3・ c として 出した 2 タ の イトの 有率は、87 である。
０141 また、実施 同様にして、製造 で作製した負極の 面に ( を塗布し、乾燥して、 であるP 粒子を主体とする タ層を形成 した。
０142 製造 2で作製した正極とを上記 介して重ね合わ 、 に巻 して を作製した。この を用 た以外は、実施 様にして チウム 次電池を作製した。
０143 ( 7)
ィラ として、実施 で用 たものと ン カ 粒子 OO を用 、これを OOO 中に分散さ た。更に、 インダ として、実施 3で用 たものと同じS テック を 2 、 に分散さ て (2 )とした。この
(2 )に厚みが 5 のPP メ ト ( )を通し、引き上げ により (2 )を塗布した後、乾燥する前に ( )をダ イ タ を用 て 布し、乾燥して、 であるP 粒子を主体とする
タ 、 ィラ である カ 粒子( 状のものを含む)を主体とする 2 タ とを有する ( 23 )を得た。
3 3
０144 S の 重を ・ 97 c 、 カの 重を2・ 2 c として 出した 2
タ カ 粒子の 有率は、9 である。
０145 用 た以外は、実施 2 同様にして チウム 次電池を作製した ０146 ( 8)
インダ である ( ビ 来の 位が34 ) 、および 6 を容器に入れ、 一に溶解するまで室温にて した。更に、 し て、P 粒子( 5 、融点 5C) を加え、ディス で、28 の 件で して分散さ た。更に、ア ナ 粒子( ・4 )を 、 して ( C)を調製した。 ( C)を、実施 同様に で作製した負極の 面に 布し、乾燥して、厚みが の、 であるP を主体とし更にア ナ 粒子を含有する タ層を負極上 に形成した。
3
０147 P の 重を ・ O c 、 の 重を ・ 94 c 、ア ナの 重を4・
3
c として 出した タ P 粒子の 有率は、74 である。 ０148 次に、製造 2で作製した正極の 面に、 (2 C)を ド タ を用 て、乾燥 の みが になるよ に 布し、乾燥して、 ィラ である イトを主体とする 2 タ層を正極上に形成した。
０149 タ層を形成した負極 2 タ層を形成した正極とを重ね 合わ 、 に巻 して を作製した。この を用 た以外は 、実施 同様にして チウム 次電池を作製した。
０15０ ( 9)
( ) に、更にア ナ 粒子( ・4 )を4 、 一に分散さ て ( )を調製した。
０151 (2 )中に、厚みが 5 のP ( )を通 し、引き上げ により (2 )を塗布した後、乾燥する前に、更に ( )をダイ タ を用 て 布して乾燥 、 であるP 粒子を 主体とし更にア ナ 粒子を含有する タ および イトを主 体とし更に である P を含有する 2 タ層を有する
( 2 )を得た。
3 3
０152 P の 重を ・ c 、ア ナの 重を4・ c として 出した
タ P 粒子の 有率は、8 である。
０153 用 た以外は、実施 2 同様にして チウム 次電池を作製した ０154 ( )
ア ナ 粒子( ・ 3 ) を 中に分散さ てスラ を調製し 。このスラ に、更に インダ として自己 アク ジョン( 比率45 )を えて 、 (2 G)を調製した。 ０155 で作製した負極の 面に、 (2 G)を ド タ により 布して乾燥 、厚みが u になるよ に、 ィラ であるア ナ 粒子を主体と する 2 タ層を形成した。
3 3
０156 インダ の 重を ・ 2 c 、ア ナの 重を4 c として 出した 2 タ ア ナ 粒子の 有率は、87 である。
０157 また、 ( A) に、更に実施 3で用 たものと同じ イト を加え、 一に分散さ て ( )を調製した。この
)中に厚みが 5 のPP メ ト ( )を通し、引き上げ により ( )を塗布した後、乾燥することにより、 布の
(P 粒子)および ( イト)を含有し、P 粒子を主体 とする タ となる ( 2 )を得た。
3 3
０158 P の 重を ・ c 、 イトの 重を3・ c として 出した
タ P 粒子の 有率は55 、板状 イトの 有率は4 5 である。
０159 製造 2で作製した正極とを上記 介して重ね合わ 、
に巻 して を作製した。この を用 た以外は、実施 様にして チウム 次電池を作製した。
０16０ ( )
(2 C)中に厚み 5 のP ( )を通し、 引き上げ により (2 C)を塗布した後、乾燥することにより、 布 の ィラ ( イト)を含有し、板状 イトを主体とする 2 タ となる ( 2 を得た。
０161 である P ( ・ u 、 ・ O、 5、 85 )の
T R
( 比率4 ) に、 インダ として実施 3で用 たものと同 じS テック OO を加えて 、 ( を調製した。この
( )を、製造 で作製した正極の 面に ド タ を用 て 布し 乾燥 、厚みが6 の、 である P 粒子を主体とする タ層を形成した。
3 3
０162 S の 重を ・ 97 c 、架橋P の 重を ・ c として 出した タ の P 粒子の 有率は、 である。
０163 で作製した負極 2 タ層を形成した正極とを上記 介 して重ね合わ 、 に巻 して を作製した。この を用 た以外は、実施 同様にして チウム 次電池を作製した。
０164 ( 2)
( )を用 た以外は、実施 同様にして、 であるP 粒子を主体とする タ となる ( 2 、 )を得 た。また、 (2 C)を用 、実施 同様にして、板状 イトを主 体とする 2 タ となる ( 2 、 2)を得た。
０165 で作製した正極 製造 2で作製した負極とを、上記 および
2を 2が負極 となるよ に 在さ 重ね合わ 、 に巻 して を得た。この を用 た以外は、実施 同様にして チウム 次電池を作製した。
０166 ( 3)
( )の わりに ( )を用 た以外は、実施 2に おける 同様にして、 であるP 粒子を主体とし更にア ナ 粒 子を含有する タ となる 3を作製した。また、 (2 C)の わりに (2 )を用 た以外は、実施 2における 2 同様にして、板状 イトを主体とし更に である P 粒子を含有 する 2 タ となる 4を作製した。
０167 で作製した正極 製造 2で作製した負極とを、上記 3および
4を 4が負極 となるよ に 在さ 重ね合わ 、 に巻 して を得た。この を用 た以外は、実施 同様にして チウム 次電池を作製した。
０168 ( 4) ア ナ( 、アスペクト 5 ) に、 、 インダ である の ジョン( ビ 来の 位が2 、固形 比率5 ) を加え、ディス で、28 の 件で して分散さ 、更に 、ア ナ ( 3 、平均 c )3 を加え、 一になるま で室温にて して、 (2 )を得た。 (2 )を、ダイ タ を用 て、 でP 上に 布し、乾燥した後、P 材 ら 離することにより、 ィラ である ア ナを主体とする 2 タ となる ( )を得た。
3 3
０169 の 重を ・ 94 c 、ア ナの 重を4・ c として 出した 2 タ の ア ナの 有率は、66 である。
０17０ また、 ( C)を用 て、実施 8 同様にして、厚みが の、 であるP 粒子を主体とし更にア ナ 粒子を含有する タ層を 負極上に形成した。
０171 タ層を有する負極 上記 製造 2で作製した正極とを重ね 合わ 、 に巻 して とした。この を用 た以外は、実 施 同様にして チウム 次電池を作製した。
０172 ( 5)
(2 )を用 、実施 4 同様にP 上に 布し、乾燥する前 に、更に ( )を ド タ を用 て 5 で塗布し、 乾燥した後にP 材 ら 離することにより、 であるP 粒子を主体とする タ 、 ィラ である ア ナを主体とする 2 タ とを有 する 得た。
０173 で作製した正極 製造 2で作製した負極とを、上記 2 タ層が負極 となるよ に重ね合わ 、 に巻 して とした。こ の を用 た以外は、実施 同様にして チウム 次電池を作製した。 ０174 ( )
2で作製した 2のみを タ して た以外は、実施 2 同様にして チウム 次電池を作製した。 ０175 ( 2)
2で作製した のみを タとして た以外は、実施 2 同様にして チウム 次電池を作製した。
０176 ( 3)
P ( 2０4 を用 、製造 で作製した負極 製造 2で作製し た正極とを、上記P 介在さ 重ね合わ 、 に巻 して を作製した。この を用 た以外は、実施 同様にして チウ ム 次電池を作製した。
０177 ～ 6および ～3における タの 成を表 および 2に示 す。 および 2にお て、 前述の ( )により めたものであり、また、 とは、 2 タ層の空 としたときの、 タ層に含まれる樹脂 との の ( )を意味して る。 更に、各層の 成では、 ( ) インダ は省略しており、構成中 のサイズは、特に断りが無 限り平均 であり、その他のサイズは平均値である。 ０178
Figure imgf000042_0001
Figure imgf000043_0001
０18０ また、実施 5および ～3の チウム 次電池に て、下記の 価を行 た。
０ 8 まず、実施 5および 、3の チウム 次電池に て、以下の により、それぞれの 池に用 た タの ヤットダウン 度を求めた。 池を に入れ、3 C ら 5 Cまで毎分 での 合で温度上 さ て 熱し、電池の の 度変 を求めた。そして、抵抗 3 Cでの値の5 以上に上昇した ときの 度を、 ヤットダウン 度とした。また、 5 Cに達した状態で更に3 度を維持し、電池の および電池 圧を測定した。
０182 更に、比較 2の 池に ても、同様に内部 の 度変 を測定しよ とした が、電池 に内部 絡が生じて ることが判明し、電池としての 価を行 こと ができな た。すなわち、比較 2の タは、 イラ を含有する 2 タ層がな ために、両面 らの し付けに対する強度が弱 、電池 に正極 負極が押し付けられて内部 絡を生じたものと思われる。
０183 記の 果を表3に示す。また、実施 3および 3の 池における内部 の 度変 をそれぞれ および 2に示す。
０184
。
トダウン Cで3 保持
( C) した際の状
Ⅱ22 常なし
2 22 常なし 3 22 常なし
22 常なし
5 35 常なし 6 22 常なし 7 22 常なし 8 5 常なし
2 常なし
1 2 常なし
35 常なし
2 常なし
13 22 常なし 14 常なし
5 22 常なし
上
3 3
3に示すよ に、実施 ～ 5の タでは、 ヤットダウン 度が 5～ 3 5Cの となり、電池の での 全性を確保するのに適切な 囲で ヤット ダウンを生じることが明ら とな た。また、実施 ～ 5の 池では、その 5 C で3 保持しても、電池の 度が上昇したり、電圧が低下すると た異常 られな た。
０186 また、実施 3の 池では、 に示すよ に、 5 Cで3 保持しても内部 抗 が低下することな ヤットダウンの 態が保たれ、 ヤットダウン後の安全性が維持 された。
０187 これに対し、比較 の タは、 ヤットダウン 能を確保するための
。
および を有して な ため、 ヤットダウンが生じな た。また、 5 Cで3 保持することにより、電池の 度が異常に上昇した。これは、 ヤットダウンが 働 な たためと推測される。
０188 また、比較 3の 池では、 2に示すよ に、 5 Cで3 保持することで、内部 抗が急激に低下して内部 絡を生じやす 状態となることがわ た。これは、セ タが収縮して るためと推測される。更に、比較 3の 池では、 3に示すよ に、 5 Cで3 保持することで、電池 圧が低下する異常が認められた。
０189 更に、実施 ～ 5、比較 3の チウム 次電池に て、以下の 件で充電を 行 、充電 および 量をそれぞれ求め、充電 量に対する放電 量の 合を充電効率として評価した。 、 ・ 2Cの で電池 圧が4・ 2 になるま で 電を行 、次 で、4・ 2 での 電を行 と した。 了までの 5 間とした。 の 、 ・ 2Cの 電 電流で、電池 圧が3・ になるまで放電を行 たところ、実施 ～ 5の 、 比較 3の 同様に、充電効率がほぼ となり、充電 チウム ンドライ トの 成が抑止され として良好に作動することが確認できた。
０19０ 、その 旨を逸脱しな 範囲で、上記以外の 態としても実施が可能で ある。 出願に開示された実施 一例であ て、これらに限定はされな 。 明の 、上述の 細書の よりも、 されて る 求の 囲の 載を優先 して解釈され、請求の 等の 囲内での ての 、請求の 囲に含まれ るものである。
上の利用 ， ０191 上 明したよ に、 明によれば、各種 因による内部 絡に対する信頼性に 優れ、また、短絡 電などにより 池の 度が異常に上昇したときの 全性にも れた電気 子を提供することができる。

Claims

求の
タ 、 2 タ とを含む の
タであ て、
前記 タ層は、融点が8 ～ 3 Cである樹脂 、および、加熱により を吸収して 上昇と共に膨 が増大する樹脂 より選ばれ る少な とも 種の樹脂を主体として 、
前記 2 タ層は、 度が 5 C 上の イラ を主体として 、 前記 タ および 2 タ層の少な とも一方は、板状 子 を含むことを特徴とする電気 タ。
2 は、ポ チ ン、 チ ン ビ ノ 重合体およびポ オ インワック よりなる群 ら選択される少な とも 種の樹 である に記載の タ。
3 は、75～ 25Cの 囲にガラス を有する樹脂 である
に記載の タ。
4 は、スチ ン 脂、スチ ン タジ ン ム、アク 脂、ポ ア キ オキ 、 ッ およびこれらの 導体よりなる群 ら選択される少な とも 種 の樹 の である 3に記載の タ。
5 は、下記 で定義される25Cにおける が 下である
に記載の タ。
( )
R ０
ただし、上記 、 は、 中に25Cで24 の の ( c は、 する前の樹 の (c )をそれぞれ 。6 は、下記 で定義される 2 Cにおける が 上である
に記載の タ。
( )
T ０
ただし、上記 、 は、 中に25Cで24 の の ( c は、 中に25Cで24 、非 2 Cに さ 、 2 Cで 間経過 における樹脂 の (。 )をそれぞれ 。 7 および は、微粒子である に記載の
タ。
8 2 タ層の空 ～5 であり、前記 タ層に含ま れる前記 前記 との 積が、前記 2 タ層の全
5 上である に記載の タ。
9 ィラ 、無機酸 物 らなる に記載の
タ。
０ 機酸化物は、 イト、 およびS よりなる群 ら選択される少な
2 3 2
とも 種である 9に記載の タ。
ィラ 、板状 子を含む に記載の タ。 2 子の スペクト比が、5～ である に記載の
タ。
3 タ および 2 タ層の少な とも一方が、有機 イン ダ を含む に記載の タ。
4 タ および 2 タ層の少な とも一方が、 度 が 5 C 上の多 をさらに含む に記載の
タ。
5 タ と前記 2 タ とは、前記 を共有して一 体 して る 4に記載の タ。
6 、繊維 物で構成されて る 4に記載の
タ。
7 、セ スおよびその 、ポ オ ィン、ポ ステ 、ポ アク ト 、ポ 、ポ ア ド 、ポ および 機酸 よりなる群 ら選択される少な とも 種の材料 らなる 6に記載の 気化学
タ。
8 、 または 布である 4に記載の
タ。
9 タの 5 Cにおける 、 下である に記載の タ。
2０ 、負極、 および タを含む 子であ て 前記 タは、 タ 、 2 タ とを含み、
前記 タ層は、融点が8 ～ 3 Cである樹脂 、および、加熱により前 記 を吸収して 上昇と共に膨 が増大する樹脂 より選 ばれる少な とも 種の樹脂を主体として 、
前記 2 タ層は、 度が 5 C 上の イラ を主体として 、 前記 タ および 2 タ層の少な とも一方は、板状 子 を含むことを特徴とする電気 。
2 タ および 2 タ層の少な とも一方が、前記
および 極の な とも一方の 一体 されて る 2 に記載の 。
22 の にお て、 5 Cでの 抗が、25Cにおける内部
5 以上である 2 に記載の 。
23 に記載の タの製 法であ て、
融点が8 ～ 3 Cである樹脂 、および、加熱により を吸収して
上昇と共に膨 が増大する樹脂 より選ばれる少な とも 種の樹脂を含 むスラ 状の第 タ 組成 を準備する工程と、
度が 5 C 上の イラ を含むスラ 状の第2 タ 組成 を準備する工程と、
前記 タ 組成 を多 布して、前記 および より選ばれる少な とも 種の樹脂を主体として タ層を形 成する工程と、
前記 2 タ 組成 を前記 布して、前記 イラ を主体として 2 タ層を形成する工程とを含み、
前記 タ 組成 および 2 タ 組成 の な とも一方は、板状 子を含むことを特徴とする電気 タの製 。
24 タ 組成 および 2 タ 組成 の ずれ 一方の を多 布し、 布した組成 が乾燥する前に他 方の を前記 布する 23に記載の
タの製 。
25 に記載の タの製 法であ て、
融点が8 ～ 3 Cである樹脂 、および、加熱により を吸収して
上昇と共に膨 が増大する樹脂 より選ばれる少な とも 種の樹脂を含 むスラ 状の第 タ 組成 を準備する工程と、
度が 5 C 上の イラ を含むスラ 状の第2 タ 組成 を準備する工程と、
前記 タ 組成 を第 の 布して、前記 および より選ばれる少な とも 種の樹脂を主体として タ 層を形成する工程と、
前記 2 タ 組成 を第2の 布して、前記 イラ を主体として 2 タ層を形成する工程とを含み、
前記 タ 組成 および 2 タ 組成 の な とも一方は、板状 子を含むことを特徴とする電気 タの製 。
26 タ と前記 2 タ とは、電気 子内で重ね合わさ れて タを形成する 25に記載の タの製 。
27 2 に記載の 気化学 子の 法であ て、
融点が8 ～ 3 Cである樹脂 、および、加熱により を吸収して
上昇と共に膨 が増大する樹脂 より選ばれる少な とも 種の樹脂を含 むスラ 状の第 タ 組成 を準備する工程と、
度が 5 C 上の イラ を含むスラ 状の第2 タ 組成 を準備する工程と、 組成 を準備する工程と、
前記 組成 を集電 布し、 布した組成 が乾燥する 前に前記 タ 組成 または前記 2 タ 組成 を塗布して、前記 および より選ばれる少な とも 種の樹脂を主体と して タ または前記 ィラ を主体として 2 タ層を 形成する工程とを含み、
前記 タ 組成 および 2 タ 組成 の な とも一方は、板状 子を含むことを特徴とする電気化学 子の 。
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