JP2017054725A - 非水電解液二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】セパレータ300は、基材層301と、基材層301の表面に配置された耐熱層302とを含む。耐熱層302は、耐熱層の厚さ方向に、中央部302Bと、中央部302Bを挟む第1端部302Aおよび第2端部302Cとを含む。第1端部302Aは、電極200との界面を含む。第2端部302Cは、基材層301との界面を含む。第1端部302Aおよび第2端部302Cにおいて、無機粒子と樹脂バインダとの合計質量に対する、樹脂バインダの構成比率は、それぞれ8質量%以上30質量%以下である。中央部302Bにおいて、無機粒子と樹脂バインダとの合計質量に対する、樹脂バインダの構成比率は、2質量%以上7質量%以下である。
【選択図】図3
Description
図1は、本実施形態の非水電解液二次電池の構成の一例を示す概略断面図である。電池1000は、たとえば車載用途等に用いられる角形電池である。電池1000の定格容量は、たとえば1〜30Ah程度(典型的には4〜25Ah)程度である。電池1000は、電池ケース500を備える。
非水電解液二次電池は、電極とセパレータとを備える。電極およびセパレータは電極群を構成する。図2は、電極群の構成の一例を示す概略図である。電極群800は、巻回型の電極群である。電極群800を構成する正極100、負極200およびセパレータ300は、いずれも帯状のシート部材である。電極群800は、正極100と負極200との間にセパレータ300が介在するように、これらを積層し、さらに巻回してなる。電極群800は、巻回後、外形が扁平状となるようにプレス成形されている。このとき電極とセパレータとの積層方向に印加される圧力により、セパレータの表面を構成する耐熱層と、電極とが密着する。
図3は、電極とセパレータとの界面を示す概略断面図である。セパレータ300は、基材層301と、基材層301上に配置された耐熱層302とを含む。
基材層は、たとえば樹脂製の多孔質フィルムであってもよいし、樹脂繊維を絡合させてなる不織布等であってもよい。基材層はシャットダウン機能を有することが望ましい。シャットダウン機能とは、電池温度が上昇した際に、基材層内の細孔が閉塞し、電流(イオン透過)を遮断する機能を示す。シャットダウン機能を有する基材層としては、たとえばポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)等のポリオレフィンからなる多孔質フィルムが挙げられる。
耐熱層は、基材層の表面に配置されている。耐熱層は、基材層の片方の表面に配置されていてもよいし、両方の表面に配置されていてもよい。
本実施形態では、第1端部302Aおよび第2端部302Cと、中央部302Bとの間で、樹脂バインダ種を異ならせることが好ましい。
本実施形態では、第1端部302Aおよび第2端部302Cと、中央部302Bとの間で、樹脂バインダの構成比率を異ならせることを要する。
電極は、耐熱層と対向する。耐熱層と対向する電極は、正極であってもよいし、負極であってもよいし、あるいは正極および負極の両方でもよい。すなわち、正極または負極の少なくとも一方は、耐熱層と対向する。なお本発明者の検討によれば、負極のみを耐熱層と対向させる構成において、効率的に、本実施形態に期待される効果が示される。
図4は、正極の構成の一例を示す概略図である。正極100は、正極集電体101と正極集電体101の表面に配置された正極合材層102とを含む。正極合材層102は、正極集電体101の両方の表面に配置されている。正極100の厚さ(正極集電体101の厚さと正極合材層102の厚さとの合計)は、たとえば40〜100μm程度(典型的には50〜90μm程度)である。
図5は、負極の構成の一例を示す概略図である。負極200は、負極集電体201と負極集電体201の表面に配置された負極合材層202とを含む。負極合材層202は、負極集電体201の両方の表面に配置されている。負極200の厚さ(負極集電体201の厚さと負極合材層202の厚さとの合計)は、たとえば50〜150μm程度(典型的には、70〜130μm程度)である。
電解液は、非プロトン性溶媒に、支持塩としてLi塩を溶解させた液体電解質である。非プロトン性溶媒としては、たとえばエチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ブチレンカーボネート(BC)およびγ−ブチロラクトン(γBL)等の環状カーボネート類、ならびにジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)およびジエチルカーボネート(DEC)等の鎖状カーボネート類等が挙げられる。非プロトン性溶媒は、上記の溶媒を2種以上混合した混合溶媒であってもよい。混合溶媒において、環状カーボネート類と鎖状カーボネート類との混合比は、たとえば体積比で、環状カーボネート類:鎖状カーボネート類=1:9〜5:5程度であってもよい。かかる範囲において、電気伝導率と電気化学的な安定性とのバランスが良好である。
次に、本実施形態の非水電解液二次電池の製造方法を説明する。図6は、非水電解液二次電池の製造方法の概略を示すフローチャートである。非水電解液二次電池の製造方法は、電極製造ステップ(S100)、セパレータ製造ステップ(S200)、電極群製造ステップ(S300)、ケース収容ステップ(S400)および注液ステップ(S500)を備える。当該製造方法は、セパレータ製造ステップに特徴を有する。以下、各ステップを説明する。
電極製造ステップでは、正極および負極を製造する。まず電極活物質および樹脂バインダ等を含有するペーストを調製する。ペーストの調製には、たとえばプラネタリミキサ等の混練装置を用いることができる。ペーストの溶媒は、樹脂バインダの種類等に応じて適宜変更できる。たとえば樹脂バインダがPVDFの場合には、溶媒としてNMPを用いることができ、樹脂バインダがSBRの場合には、溶媒として水を用いることができる。
セパレータ製造ステップでは、基材層の表面に耐熱層が配置されたセパレータを製造する。図7は、セパレータ製造ステップの概略を示すフローチャートである。セパレータ製造ステップ(S200)は、基材層準備ステップ(S210)と耐熱層配置ステップ(S220)とを含む。
まず、基材層を準備する。たとえば、延伸開口法、相分離法等により、ポリオレフィン製の多孔質フィルムである基材層が準備され得る。
次いで、基材層の表面に、第2端部、中央部、第1端部を逐次形成することにより、基材層の表面に耐熱層を配置する。すなわち耐熱層配置ステップ(S220)は、第2端部を形成するステップ(S221)と、中央部を形成するステップ(S222)と、第1端部を形成するステップ(S223)とをこの順に含む。耐熱層は、基材層の片方の表面に配置してもよいし、両方の表面に配置してもよい。前述のとおり、本実施形態では、第1端部および第2端部と、中央部とで異なる溶媒系のペーストを用いる。
電極群製造ステップでは、電極群を製造する。所定の巻回装置を用いて、正極と負極との間にセパレータが介在するように、これらを積層し、巻回することにより、巻回体が製造される。巻回時にセパレータに印加される張力(セパレータの断面積当たりの値)は、たとえば0.35〜4.3N/mm2程度である。
ケース収容ステップでは、電池ケースに電極群を収容する。たとえば図1に示す電池ケース500を準備する。電池ケース500に設けられた正極端子501および負極端子502と、電極群800とを接続する。その後、電極群800を電池ケース500に収容する。
注液ステップでは、電池ケースに電解液を注入する。電解液は、たとえば電池ケースに設けられた注液口から注入できる。注入後、電池ケースを密閉する。以上より、非水電解液二次電池が製造される。
前記基材層を準備するステップと、前記基材層の表面に前記耐熱層を配置するステップと、を備え、
前記耐熱層を配置するステップは、前記基材層の表面に、第1ペーストを塗工し、乾燥させることにより、第2端部を形成するステップと、前記第2端部の表面に、第2ペーストを塗工し、乾燥させることにより、中央部を形成するステップと、前記中央部の表面に、第3ペーストを塗工し、乾燥させることにより、第1端部を形成するステップと、を含み、
前記第1ペーストおよび前記第3ペーストは、前記樹脂バインダとして有機溶媒系バインダを含有し、かつ前記第2ペーストは、前記樹脂バインダとして水系バインダを含有するか、もしくは、前記第1ペーストおよび前記第3ペーストは、前記樹脂バインダとして前記水系バインダを含有し、かつ前記第2ペーストは、前記樹脂バインダとして前記有機溶媒系バインダを含有する。
《セパレータ》
各種セパレータを用いた各種電池を製造し、電池性能を評価した。以下の表1および表2において、たとえば「No.*1」のように「電池No.」に「*」が付された電池が比較例であり、たとえば「No.1」のように「電池No.」に「*」が付されていない電池が実施例である。
正極活物質 :LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2
導電材 :アセチレンブラック(AB)
樹脂バインダ:PVDF
合材配合 :[正極活物質:AB:PVDF=90:8:2(質量比)]
正極集電体 :Al箔(厚さ=15μm)
正極の厚さ :70μm。
負極活物質 :アモルファスコートグラファイト
増粘材 :CMC−Na
樹脂バインダ:SBR
合材配合 :[負極活物質:CMC−Na:SBR=98:1:1(質量比)]
負極集電体 :Cu箔(厚さ=10μm)
負極の厚さ :80μm。
電極群の高さ(図1の高さH800):50mm
電極群の幅 (図1の幅W800) :130mm
セパレータの積層数:130層
(セパレータの積層数は、電極およびセパレータの積層方向(図1の法線方向)におけるセパレータの積層数を示す)。
溶媒 :[EC:EMC:DMC=3:3:4(体積比)]
Li塩:LiPF6(1.1mоl/l)
添加剤:LiBOBおよびLi[PO2F2]。
以下のようにして、各電池を評価した。以下の説明において、電流の単位「C」は電池の定格容量を1時間で放電しきる電流を示すものとする。
以下のパルス充電→第1レスト(休止)→パルス放電→第2レストを1サイクルとする充放電サイクルを1000サイクル実行した。
第1レスト:120秒
パルス放電:電流=30C、時間=20秒
第2レスト:120秒。
電池ケースの温度と、電池電圧とをモニターしながら、10Cの電流で定電流充電を行った。基材層がシャットダウンした際の電池温度(T0)と、シャットダウンから1秒後の電池温度(T1)とを測定した。T1をT0で除することにより、温度上昇率(百分率)を求めた。結果を表2に示す。温度上昇率が低いほど、過充電に対する耐性が良好である。耐熱層と基材層との密着性が低い場合は、セパレータが熱収縮するため、電流の遮断が不十分な部分が生じ、温度上昇率は高くなると考えられる。
表2より、第1端部および第2端部において、無機粒子と樹脂バインダとの合計質量に対する、樹脂バインダの構成比率がそれぞれ8質量%以上30質量%以下であり、中央部において、無機粒子と樹脂バインダとの合計質量に対する、樹脂バインダの構成比率が2質量%以上7質量%以下である、実施例に係る電池は、かかる条件を満たさない比較例の電池に比し、高負荷充放電後の抵抗上昇率が低く、過充電試験における温度上昇率が低い。
Claims (3)
- セパレータと電極とを備え、
前記セパレータは、基材層と、前記基材層の表面に配置された耐熱層とを含み、
前記耐熱層は、無機粒子および樹脂バインダを含有し、
前記電極は、前記耐熱層と対向する、非水電解液二次電池であって、
前記耐熱層は、前記耐熱層の厚さ方向に、中央部と、前記中央部を挟む第1端部および第2端部とを含み、
前記第1端部は、前記電極との界面を含み、
前記第2端部は、前記基材層との界面を含み、
前記第1端部および前記第2端部において、前記無機粒子と前記樹脂バインダとの合計質量に対する、前記樹脂バインダの構成比率は、それぞれ8質量%以上30質量%以下であり、
前記中央部において、前記無機粒子と前記樹脂バインダとの合計質量に対する、前記樹脂バインダの構成比率は、2質量%以上7質量%以下である、非水電解液二次電池。 - 前記第1端部および前記第2端部は、前記樹脂バインダとして有機溶媒系バインダを含有し、かつ前記中央部は、前記樹脂バインダとして水系バインダを含有するか、
もしくは、前記第1端部および前記第2端部は、前記樹脂バインダとして前記水系バインダを含有し、かつ前記中央部は、前記樹脂バインダとして前記有機溶媒系バインダを含有する、請求項1に記載の非水電解液二次電池。 - 前記第1端部および前記第2端部の厚さは、それぞれ1μm以上3μm以下であり、
前記中央部の厚さは、1.5μm以上6μm以下である、請求項1または請求項2に記載の非水電解液二次電池。
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