JP7085149B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
本発明は、かかる事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、正極集電体と負極活物質層との間の短絡をより好適に抑制することができる非水電解質二次電池を提供することである。
図1は、一実施形態に係るリチウムイオン二次電池(以下、単に「二次電池」等という。)1の構成を示す切欠き斜視図である。このリチウムイオン二次電池1は、正極30と負極40とセパレータ50とを含む捲回型電極体20が非水電解液(図示せず)とともに電池ケース10に収容されることで構成されている。図中のWは、電池ケース10および捲回型電極体20の幅方向を示し、図2に示す捲回型電極体20の捲回軸WLと一致する方向である。図2に示すように、電極体20は、セパレータ50と負極40とセパレータ50と正極30とをこの順に積層することで構成されている。図3は、電極体20の要部断面図である。
正極活物質層34は、正極活物質を含む多孔質体であり、電解液を含浸し得る。正極活物質は、電荷担体であるリチウムイオンを、電解液に放出または電解液から吸蔵する。正極活物質層34は、付加的に、導電材やリン酸三リチウム(Li3PO4;以下、単に「LPO」と記す)を含むことができる。正極活物質層34は、正極集電体32の表面(片面または両面)の一部に備えられる。正極集電体32は、正極活物質層34を保持し、正極活物質層34に電荷を供給したり回収したりするための部材である。正極集電体32は、電池内の正極環境において電気化学的に安定であり、導電性の良好な金属(例えばアルミニウム、アルミニウム合金、ニッケル、チタン、ステンレス鋼等)からなる導電性部材により好適に構成される。
なお、本明細書において「平均粒子径」とは、特に断りのない限り、レーザ回折散乱法によって得られる体積基準の粒度分布における累積50%粒子径(D50)である。また、当該粒度分布における小粒径側からの累積10%に相当する粒子径をD10、累積90%に相当する粒子径をD90、最大頻度径をDmaxという。
絶縁層を評価するための絶縁層評価用サンプルを用意した。まず、無機フィラーとして、形状および組成の異なる8通りの金属酸化物粉末を用意した。すなわち、以下の表1に示すように、例1~3、5~7の無機フィラーは、アスペクト比が8.5~1.2で異なる板状のベーマイト粉末である。例8の無機フィラーは、アスペクト比が1.1の球状のベーマイト粉末である。例4の無機フィラーは、アスペクト比が3.2の板状のアルミナ粉末である。なお、各無機フィラーのアスペクト比は、各試料ごとに20個以上のフィラー粒子についてTEM観察によって測定した、粒子の厚みと二軸平均径とから算出されるアスペクト比の算術平均値である。
貫通強度は、次式:貫通強度(N/mm2)=短絡時圧縮応力(N)÷金属異物の底面積(約0.19mm2);に基づき算出した。その結果を、下記の表1の「貫通強度」の欄に示した。
(評価用二次電池の構築)
上記と同様にして、例1~8の評価用絶縁層を用意した。ただし、評価用絶縁層の寸法は、4mm×15mmのライン状とした。
次いで、正極活物質としての層状構造のリチウムニッケルコバルトマンガン含有複合酸化物(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2:NCM)と、導電助剤としてのアセチレンブラック(AB)と、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、NCM:AB:PVdF=90:8:2の質量比で配合し、溶媒としてのN-メチル-2-ピロリドン(NMP)と混練することで正極ペーストを調製した。そして、用意した正極ペーストを正極集電体としての厚さ12μmの長尺のアルミニウム箔の両面に塗布し、乾燥させることにより、正極活物質層を備える正極を得た。正極には、集電のため、幅方向の一方の端部に沿って正極活物質層を形成していない非塗工部を設けた。
各例の二次電池に対し、25℃の温度環境下で、電圧が4.1Vとなるまで1/3Cのレートで定電流(CC)充電した後、電流が1/50Cとなるまで定電圧(CV)充電した。これにより、各例の二次電池に活性化処理を施した。次いで、電圧が3Vとなるまで1/3Cのレートで定電流(CC)放電した。次いで、活性化処理後の二次電池を、25℃の温度環境下で、充電状態(State of Charge:SOC)が90%となるまで1/3Cのレートで定電流(CC)充電した。なおここで、「1C」とは、活物質の理論容量から予測される電池容量(Ah)を1時間で充電できる電流値を意味する。
表1に示されるように、絶縁層を構成する無機フィラーの組成および形態によって、絶縁層の貫通強度が異なることがわかった。具体的には、例1~7に示されるように、絶縁層を構成する板状の無機フィラーのアスペクト比を1.2~8.5で変化させたところ、アスペクト比が大きいほど貫通強度が高くなり、アスペクト比が小さくなるにつれて貫通強度が低くなることが確認できた。また、例4,5に示すように、無機フィラーのアスペクト比が同じ場合は、硬度の高い無機フィラーの方が貫通強度がより高クなることがわかった。スラリー塗布法によって形成された絶縁層において、板状の無機フィラーはその面方向が絶縁層(換言すれば、集電体)の面方向と概ね平行に、かつ、厚み方向で重なり合うように、配向した状態で配置される。このとき、無機フィラーのアスペクト比が相対的に大きい方が、厚み方向で重なり合う無機フィラーの数が相対的に多くなりやすく、厚み方向の貫通強度を安定して高められると考えられる。また、無機フィラーのアスペクト比が相対的に小さい方が、面方向で無機フィラーの粒子間に存在する間隙の割合が増大し、厚み方向で無機フィラーが存在せずに空隙が存在する割合が増えて、貫通強度が低くなりやすいと考えられる。
また、二次電池の短絡試験の結果から、正極活物質層内に並べて配置した絶縁層の構成が異なることで、強制短絡時の電池の電圧降下量と、最高到達温度とが異なってくることが確認された。電圧降下量と最高到達温度とは良く相関していることが確認された。また、電圧降下量および最高到達温度は、絶縁層の貫通強度とよく相関し、絶縁層の貫通強度が高いほど、電圧降下量および最高到達温度が低減されることがわかった。本試験において、短絡の原因である金属異物が絶縁層に当接する部分の幅は100μmと小さい。このような微小な金属異物であっても短絡の原因となり得るが、絶縁層中の無機フィラーのアスペクト比を大きくすることで、このような微小な金属異物に起因する短絡面積をより小さく抑制でき、短絡を軽度なレベルに軽減できると考えられる。その結果、短絡による発熱に伴う短絡面積を小さく維持し、短絡面積の拡大や短絡による電池の更なる発熱を抑制することができる。換言すれば、絶縁層の貫通強度が高いほど、金属異物による短絡量を削減でき、短絡を軽度なレベルに抑制できることがわかった。このような電池は、たとえ意図せずして微少短絡が生じた場合でも、発熱量が低い状態で電池電圧の異常を検知することができ、電池反応(延いては車両の駆動等)を安全に停止させることができるために好ましい。
30 正極
32 正極集電体
34 正極活物質層
36 絶縁層
40 負極
42 負極集電体
44 負極活物質層
50 セパレータ
Claims (6)
- 正極と、負極と、非水電解質とを備え、
前記正極は、
正極集電体と、
前記正極集電体の表面の一部に備えられた正極活物質層と、
前記正極集電体の表面の他の一部であって前記正極活物質層に隣接するように備えられた絶縁層と、
を備え、
前記絶縁層は、無機フィラーとバインダとを含み、かつ、
前記正極集電体の前記表面に垂直な厚み方向の貫通強度が0.05N/mm2以上である、非水電解質二次電池。 - 前記無機フィラーは板状粒子を含む、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記無機フィラーは、平均アスペクト比が3以上の板状粒子を含む、請求項2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記無機フィラーは、ベーマイト粉末、ゼオライト粉末、およびアルミナ粉末からなる群から選択される少なくとも一種である、請求項1~3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記無機フィラーにおいて、前記無機フィラーと前記バインダとの合計に占める前記バインダの割合は、30質量%未満である、請求項1~4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記絶縁層の平均厚みは10μm以下である、請求項1~5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
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