KR100990003B1 - 고에너지 재충전식 리튬 배터리 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 고에너지 재충전식 리튬 배터리용 격리판 및 상응하는 배터리에 관한 것이다. 격리판은 세라믹 복합층과 중합체 미공층을 포함한다. 세라믹층은 무기 입자와 매트릭스 물질의 혼합물을 포함한다. 세라믹층은 최소한 수지상 성장을 차단하고 전자 단락을 막는데 적합하다. 중합체층은 최소한 열 누출시 양극과 음극간의 이온 흐름을 차단하는데 적합하다.

Description

고에너지 재충전식 리튬 배터리{A HIGH ENERGY RECHARGEABLE LITHIUM BATTERY}
기술 분야
고에너지 재충전식 리튬 배터리용 격리판과 고에너지 재충전식 리튬 배터리에 관해 본원에 기재된다.
발명의 배경
고에너지 재충전식 리튬 배터리는 적어도 372 밀리암페어-시간/그램(mAh/g)의 에너지 용량을 지닌 양극을 가진다. 이러한 양극은 예를 들면 리튬 금속, 리튬 합금(예, 리튬 알루미늄), 및 리튬 금속 또는 리튬 합금과 (탄소, 니켈 및 구리와 같은) 물질의 혼합물을 포함한다. 이러한 양극은 오직 리튬 주입 또는 리튬 삽입 화합물만을 지닌 양극을 배제한다.
리튬 금속 또는 리튬 합금 배터리의 상업적 성공은 지속적인 안전성 문제로 인해 1차 전지를 제외하고는 전부 실패였다.
상기 양극의 사용과 관련된 어려움은 주로 반복식 충전-방전 사이클링 후 일어나는 리튬 수지상 성장으로 인해 발생한다. (수지상 성장이 임의의 리튬 배터리가 가진 잠재적 문제점이지만, 앞서 언급된 고에너지 양극이 지닌 문제의 심각성은 업계에 익히 알려진 기타 리튬 양극(예, 순수한 탄소 삽입 양극)이 지닌 것보다 크다.) 리튬 수지상이 성장하여 격리판에 침투할때, 배터리의 내부 단락이 일어난다(양극과 음극간의 임의 직접 접촉을 "전자" 단락이라하고, 수지상에 의한 접촉은 전자 단락의 일종이다). 매우 작은 수지상에 의해 야기된 몇몇 단락(즉, 소프트 단락)은 단지 배터리의 사이클링 효율을 감소시킬 수 있다. 기타 단락은 리튬 충전식 배터리에 대한 심각한 안정성 문제인 리튬 배터리의 열 누출을 야기할 수 있다.
이러한 양극으로부터 수지상 성장을 제어하지 못하면 이러한 양극을 지닌 전지, 특히 액체 유기 전해질을 지닌 전지의 상업화를 제한하는 문제가 남게된다.
따라서, 고에너지 재충전식 리튬 배터리를 개선할 필요가 있다.
본 발명은 고에너지 재충전식 리튬 배터리용 격리판과 상응하는 배터리에 관한 것이다. 격리판은 적어도 하나의 세라믹 복합층과 적어도 하나의 중합체 미공층을 포함한다. 세라믹 복합층은 무기 입자와 매트릭스 물질의 혼합물을 포함한다. 세라믹 복합층은 최소한 수지상 성장을 차단하고 전자 단락을 막는데 적합하다. 중합체층은 최소한 열 누출시 양극과 음극간의 이온 흐름을 차단하는데 적합하다.
본 발명을 설명하기 위해, 바람직한 양태가 도면에 도시되어 있지만; 본 발명을 도시된 세세한 배열 및 수단에 한정하지 않는 것으로 이해한다.
숫자와 구성요소간을 대응시키고 있는 도면을 참고로 할때, 도 1에는 리튬 금속 배터리(또는 전지)(10)가 도시되어 있다. 리튬 금속 전지(10)는 리튬 금속 양극(12), 음극(14), 및 양극(12)과 음극(14) 사이에 배치된 격리판(16)을 포함하며, 이들 모두 캔(20) 내부에 포장된다. 설명된 전지(10)는 원통형 전지 또는 '젤리 롤' 전지이지만, 본 발명은 이에 한정되지 않는다. 기타 구조, 예를 들면 프리즘 전지, 버튼 전지, 또는 중합체 전지도 포함된다. 부가적으로, 전해질은 도시되어 있지 않다. 전해질은 액체(유기 또는 무기), 또는 겔(또는 중합체)일 수 있다. 본 발명은 편의상 액체 유기 전해질을 지닌 원통형 전지에 관해 기재될 것이지만 이에 한정되지 않고 기타 전지 종류(예, 에너지 저장 시스템, 조합된 전지와 콘덴서) 및 구조에 이용될 수 있다.
양극(12)은 372 mAh/g 이상, 바람직하게는 ≥ 700 mAh/g, 가장 바람직하게는 ≥ 1000 mAh/g의 에너지 용량을 가져야 한다. 양극(12)은 리튬 금속 호일 또는 리튬 합금 호일(예, 리튬 알루미늄 합금), 또는 리튬 금속 및/또는 리튬 합금과 (탄소(예, 코우크, 흑연), 니켈, 구리와 같은) 물질의 혼합물로 구성될 수 있다. 양극(12)은 리튬을 함유한 주입 화합물 또는 리튬을 함유한 삽입 화합물로만 제조되지는 않는다.
음극(14)은 양극과 상용가능한 임의의 음극일 수 있고 주입 화합물, 삽입 화합물, 또는 전기화학적 활성 중합체를 포함할 수 있다. 적당한 주입 물질은 예를 들면 MoS2, FeS2, MnO2, TiS2, NbSe3, LiCoO2, LiNiO2, LiMn2O4, V6O13, V2O5 및 CuCl2를 포함한다. 적당한 중합체는 예를 들면 폴리아세틸렌, 폴리피롤, 폴리아닐린, 및 폴리티오펜을 포함한다.
전해질은 액체 또는 겔(또는 중합체)일 수 있다. 전형적으로, 전해질은 주로 염과 매질로 이루어진다(예, 액체 전해질에서, 매질은 용매를 나타내고; 겔 전해질에서, 매질은 중합체 매트릭스일 수 있음). 염은 리튬염일 수 있다. 리튬염은 예를 들면, LiPF6, LiAsF6, LiCF3SO3, LiN(CF3SO3)3, LiBF6, 및 LiClO4, BETTE 전해질(미네소타 미네아폴리스의 3M Corp.에서 입수가능) 및 이들의 조합물을 포함할 수 있다. 용매는 예를 들면 에틸렌 카보네이트(EC), 프로필렌 카보네이트(PC), EC/PC, 2-MeTHF(2-메틸테트라히드로퓨란)/EC/PC, EC/DMC(디메틸 카보네이트), EC/DME(디메틸 에탄), EC/DEC(디에틸 카보네이트), EC/EMC(에틸메틸 카보네이트), EC/EMC/DMC/DEC, EC/EMC/DMC/DEC/PE, PC/DME, 및 DME/PC를 포함할 수 있다. 중합체 매트릭스는 예를 들면 PVDF(폴리비닐리덴 플루오라이드), PVDF/THF(PVDF:테트라히드로퓨란), PVDF:CTFE(PVDF:클로로트리플루오로 에틸렌) PAN(폴리아크릴로니트릴), 및 PEO(폴리에틸렌 옥사이드)를 포함할 수 있다.
도 2의 경우, 격리판(16)이 도시되어 있다. 격리판(16)은 세라믹 복합층(22)과 중합체 미공층(24)을 포함한다. 세라믹 복합층은 최소한 전자 단락(예, 양극과 음극의 직접 또는 물리적 접촉)을 막고 수지상 성장을 차단하는데 적합하다. 중합체 미공층은 최소한 열 누출동안 양극과 음극간의 이온 전도성(또는 흐름)의 차단 (또는 셧다운)에 적합하다. 격리판(16)의 세라믹 복합층(22)은 양극과 음극간의 이온 흐름을 가능케하도록 충분히 전도성이어야 하며, 이렇게 함으로써 원하는 양의 전류가 전지에 의해 발생할 수 있다. 층(22 및 24)은 서로 잘 부착하여야 하며, 즉 분리가 일어나지 말아야 한다. 층(22 및 24)은 라미네이팅화, 공압출, 또는 코팅 공정에 의해 형성될 수 있다. 세라믹 복합층(22)은 0.001 마이크론 내지 50 마이크론 범위, 바람직하게는 0.01 마이크론 내지 25 마이크론 범위의 두께를 지닌 코팅 또는 별개층일 수 있다. 중합체 미공층(24)은 바람직하게는 5 마이크론 내지 50 마이크론 범위, 바람직하게는 12 마이크론 내지 25 마이크론 범위의 두께를 지닌 별개 막이다. 격리판(16)의 전체 두께는 5 마이크론 내지 100 마이크론, 바람직하게는 12 마이크론 내지 50 마이크론 범위이다.
세라믹 복합층(22)은 전체에 걸쳐 분산된 무기 입자(28)를 지닌 매트릭스 물질(26)을 포함한다. 세라믹 복합층(22)은 비다공성이다(약간의 세공은 전해질과의 접촉시 형성되지만, 층(22)의 이온 전도성은 주로 매트릭스 물질(26)과 입자(28)의 선택에 주로 좌우됨). 층(22)의 매트릭스 물질(26)은 최소한 기능면에서 상기 중합체 매트릭스와 다르다(즉, 전해질 매질의 측면에서 앞서 논의됨). 즉, 매트릭스 물질(26)은 부분적으로는 수지상 성장을 막아 전자 단락을 차단하는 격리판의 구성분이지만, 중합체 매트릭스는 전지 내부에 전류가 흐르도록 해리된 염을 운반하는 매질에 한정된다. 매트릭스 물질(26)은 부가적으로 상기 중합체 매트릭스와 동일한 기능을 수행한다(예를 들면, 전해질 염 운반). 매트릭스 물질(26)은 세라믹 복합층(22)의 약 5-80 중량%를 포함하고, 무기 입자(28)는 층(22)의 대략 20-95 중량%를 형성한다. 바람직하게는, 복합층(22)은 무기 입자 30%-75 중량%를 함유한다. 가장 바람직하게는, 복합층(22)은 무기 입자 40% - 60 중량%를 함유한다.
매트릭스 물질(26)은 이온 전도성이거나 비전도성일 수 있어, 리튬 중합체 배터리 또는 고체 전해질 배터리에 유용한 것으로 제안된 임의의 겔 형성 중합체가 이용될 수 있다. 매트릭스 물질(26)은 예를 들면 폴리에틸렌 옥사이드(PEO), 폴리비닐리덴 플루오라이드(PVDF), 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리우레탄, 폴리아크릴로니트릴(PAN), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA), 폴리테트라에틸렌 글리콜 디아크릴레이트, 이들의 공중합체, 및 이들의 혼합물 중에서 선택될 수 있다. 바람직한 매트릭스 물질은 PVDF 및/또는 PEO 및 이들의 공중합체이다. PVDF 공중합체는 PVDF:HFP(폴리비닐리덴 플루오라이드:헥사플루오로프로필렌) 및 PVDF:CTFE(폴리비닐리덴 플루오라이드:클로로트리플루오로에틸렌)를 포함한다. 가장 바람직한 매트릭스 물질은 23 중량% 이하의 CTFE를 지닌 PVDF:CTFE, 28 중량% 이하의 HFP를 지닌 PVDH:HFP, 임의 종류의 PEO, 및 이들의 혼합물을 포함한다.
무기 입자(28)는 일반적으로 비전도성으로 간주되지만, 이들 입자는 전해질과 접촉시 (이론에 구애됨이 없이) 격리판(16)의 전도성을 개선(저항을 감소)시키는 초전도성 표면을 만들어내는 것으로 나타났다. 무기 입자(28)는 예를 들면 실리콘 디옥사이드(SiO2), 알루미늄 옥사이드(Al2O3), 칼슘 카보네이트(CaCO3), 티타늄 디옥사이드(TiO2), SiS2, SiPO4 등, 또는 이들의 혼합물 중에서 선택될 수 있다. 바람직한 무기 입자는 SiO2, Al2O3 및 CaCO3이다. 입자는 평균 입자 크기를 0.001 마이크론 내지 25 마이크론, 가장 바람직하게는 0.01 마이크론 내지 2 마이크론 범위 가질 수 있다.
미공성 중합체층(24)은 임의의 시판중인 미공막(예, 단일겹 또는 다중겹), 예를 들면 노스 캐롤라이나 샤롯에 소재하는 Celgard Inc., 일본 도쿄의 Asahi Chemical 및 일본 도쿄의 Tonen에서 생산된 제품으로 이루어진다. 층(24)은 20-80%, 바람직하게는 28-60% 범위의 다공성을 가진다. 층(24)은 0.02 내지 2 마이크론, 바람직하게는 0.08 내지 0.5 마이크론 범위의 평균 세공 크기를 가진다. 층(24)은 15 내지 150초, 바람직하게는 30 내지 80초 범위의 걸리값(Gurley Number)를 가진다. (걸리값이란 공기 10 cc가 물 12.2 인치에서 막 1 in2를 통과하는데 소요되는 시간을 말함.) 층(24)은 바람직하게는 폴리올레핀이다. 바람직한 폴리올레핀은 폴리에틸렌과 폴리프로필렌을 포함한다. 폴리에틸렌이 가장 바람직하다.
1차적으로 고에너지 재충전식 리튬 배터리에 사용되도록 고안된 상기 격리판은 수지상 성장이 문제될 수 있는 기타 배터리 시스템에 이용될 수 있다.
상기는 하기 비제한적인 실시예에 의해 추가로 설명될 것이다.
격리판은 적어도 하나의 세라믹 복합층과 적어도 하나의 중합체 미공층을 포함한다. 세라믹 복합층은 최소한 수지상 성장을 차단하고 전자 단락을 막는데 적합하다. 중합체층은 최소한 열 누출시 양극과 음극간의 이온 흐름을 차단하는데 적합하다.
도 1은 리튬 금속 배터리의 단면도이다.
도 2는 격리판의 횡단면도이다.
실시예
미세한 입자 칼슘 카보네이트 60부, PVDF:HFP(Kynar 2801) 40부를 고전단 혼합하에 35℃에서 3시간 동안 아세톤 100부에 용해시킨다. 용액으로 15 마이크론 막을 주조한다. 실온에서 아세톤을 증발시킨 후, 복합 막을 Celgard 2801 막 2층(8 마이크론)으로 열적 라미네이팅시켰다. 생성된 복합 셧다운 격리판은 PE/복합체/PE 구조 및 30 마이크론의 두께를 가진다.
실리콘 디옥사이드 30부, 칼슘 카보네이트 30부, PVDF:HFP(Kynar 2801) 40부를 고전단 혼합하에 35℃에서 3시간 동안 아세톤 100부에 용해시킨다. 이러한 용액으로 Celgard Inc.로 제조된 폴리에틸렌 미공층 23 마이크론층을 주조하거나 이러한 용액을 이 위에 코팅시켰다. 실온에서 아세톤 증발 후, 폴리에틸렌/복합 막은 38 마이크론의 두께를 가졌다.
본 발명은 본 발명의 취지 또는 필수 성질에서 벗어남이 없이 기타 특정 형태에 의해 구현될 수 있고, 따라서, 본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다 첨부된 청구항에 의해 고려되어야 한다.
<도면의 주요부분에 대한 부호의 간단한 설명>
10: 배터리 또는 전지 12: 양극
14: 음극 16: 격리판
22: 세라믹 복합층 24: 중합체 미공층

Claims (9)

  1. 372 밀리암페어-시간/그램(mAh/g)의 에너지 용량을 갖고, 리튬을 함유하는 고에너지 양극;
    음극;
    상기 양극과 음극 간에 위치한 격리판; 및
    상기 격리판을 통해 상기 양극과 상기 음극이 이온 소통되는 전해질
    을 포함하는 고에너지 재충전식 리튬 배터리로서,
    상기 격리판은
    매트릭스 물질 내에 무기 입자의 혼합물을 포함하고 최소한 수지상 성장을 차단하면서 전자 단락을 막는 하나 이상의 세라믹 복합층; 및
    열 누출시 양극과 음극간에 이온 흐름을 차단하는 하나 이상의 폴리올레핀 미공층
    을 포함하는,
    고에너지 재충전식 리튬 배터리.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 양극은 i) 리튬 금속, ii) 리튬 합금, iii) 리튬 금속 및 리튬 합금 및 다른 물질과의 혼합물, 또는 iv) 리튬 합금 및 다른 물질과의 혼합물을 포함하는 고에너지 재충전식 리튬 배터리.
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 혼합물은 20-95 중량%의 무기 입자와 5-80 중량%의 매트릭스 물질을 포함하는 고에너지 재충전식 리튬 배터리.
  4. 제 1 항에 있어서, 무기 입자는 SiO2, Al2O3, CaCO3, TiO2, SiS2, SiPO4, 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는 고에너지 재충전식 리튬 배터리.
  5. 제 1 항에 있어서, 무기 입자가 0.001 내지 25 마이크론 범위의 평균 입자 크기를 가진 고에너지 재충전식 리튬 배터리.
  6. 제 5 항에 있어서, 무기 입자가 0.015 내지 5 마이크론 범위의 평균 입자 크기를 가진 고에너지 재충전식 리튬 배터리.
  7. 제 1 항에 있어서, 상기 매트릭스 물질은 폴리에틸렌 옥사이드, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리테트라플루오로에틸렌(PTFE), 폴리우레탄, 폴리아크릴로니트릴(PAN), 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA), 폴리테트라에틸렌 글리콜 디아크릴레이트, 이들의 공중합체, 및 이들의 혼합물로 이루어진 그룹 중에서 선택되는,
    고에너지 재충전식 리튬 배터리.
  8. 제 1 항에 있어서, 상기 폴리올레핀 미공층이 폴리에틸렌 막인 고에너지 재충전식 리튬 배터리.
  9. 제 1 항에 있어서, 상기 폴리올레핀 미공층이 20-80% 범위의 다공성, 0.02 내지 2 마이크론 범위의 평균 세공 크기, 및 15 내지 150 초 범위의 걸리값을 갖는 고에너지 재충전식 리튬 배터리.
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