KR20110064689A - 리튬 이차 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 양극 활물질층을 포함하는 양극; 음극 활물질층을 포함하는 음극;
전해액; 및 상기 양극과 상기 음극 중 적어도 어느 한 극판의 적어도 일 면에 코팅된 무기절연 세퍼레이터 코팅층;을 포함하며, 상기 양극 활물질층과 상기 음극 활물질층은 실질적으로 넓이가 같으며 정렬을 용이하게 하기 위하여 상기 양극과 상기 음극의 각 가로폭과 세로폭이 실질적으로 같은 리튬 이차 전지를 제공한다.

Description

리튬 이차 전지{Lithium secondary battery}
본 발명은 리튬 이차 전지에 관한 것으로, 보다 상세하게는 정렬을 용이하게 하기 위한 리튬 이차 전지의 구조에 관한 것이다.
이차 전지는 재충전이 가능하고 소형 및 대용량화 가능성이 크다. 근래에 캠코더, 휴대용 컴퓨터, 휴대 전화 등 휴대용 전자기기 수요 증가가 이루어지면서 이들 휴대용 전자기기의 전원으로 이차 전지에 대한 연구 개발이 많이 이루어지고 있다. 근래에 개발되고 사용되는 것 가운데 대표적으로는 니켈수소(Ni-MH)전지와 리튬(Li)이온 전지 및 리튬이온(Li-ion) 폴리머 전지가 있다. 이차 전지의 재료로 많이 사용되는 리튬은 원소 자체의 원자량이 작아 단위 질량당 전기 용량이 큰 전지를 제조하기에 적합한 재료이다. 한편, 리튬은 수분과 격렬하게 반응하므로 리튬계 전지에서는 비수성 전해질을 사용하게 된다. 이 경우, 물의 전기분해 전압에 영향을 받지 않으므로 리튬계 전지에서는 3 내지 4 볼트(Ｖ) 정도의 기전력을 발생시킬 수 있다는 장점이 있다. 리튬 이차전지는 대개 두 전극과 이들 전극의 단락을 방지하는 세퍼레이터(Separator)를 적층 혹은 권취하여 비수성 전해질과 함께 케이스에 넣고, 전극을 탭을 통해 케이스 밖으로 인출하여 전기 단자를 형성하는 방식의 기 본 구성을 가진다.
리튬 이온 이차 전지에서 사용되는 비수성 전해질은 크게 액체 전해질과 고체 전해질이 있다. 액체 전해질은 리튬염을 유기 용매에 해리시킨 것이다. 유기 용매로는 대개 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 또는 다른 알킬기 함유 카보네이트나 유사한 유기 화합물이 사용될 수 있다. 고체 전해질은 전압이 인가된 상태에서 고체 자체가 리튬 이온과 같은 이온을 통과시키는 성질을 가지는 물질로, 고분자 물질로 이루어진 유기계와 결정질 혹은 비정질의 무기물로 이루어진 무기계로 나뉠 수 있다. 고체 전해질은 자체가 이온전도성은 있으나 통상 도체가 아니므로 자체가 세퍼레이터의 역할을 할 수 있다. 한편, 세퍼레이터는 전지 내의 두 전극의 단락을 방지하며, 전해액이 있는 상태에서 혹은 자체만으로 이온이 통과할 수 있는 구조를 가져야 한다. 따라서, 세퍼레이터는 두 전극 사이에서 리튬 이온의 이동을 제한하는 요인이 된다. 두 전극 사이에 존재하는 세퍼레이터가 전해질에 대한 충분한 투과성, 젖음성(wettability)을 갖지 못할 경우, 세퍼레이터에 의한 두 전극 사이에서의 리튬 이온의 이동 제한은 마찬가지로 방전에서 중요한 문제가 된다. 따라서, 전지의 성능과 관련된 세퍼레이터의 특성에 있어서, 세퍼레이터의 이온전도성(폴리머 세퍼레이터 등), 내열성, 열변형 저항성, 내화학성, 기계적 강도 등과 함께 세퍼레이터의 임의의 단면에서 빈 공간 부분의 면적을 의미하는 공극률, 전해액에 의한 젖음성 등이 주요 지표가 된다.
또한, 일반적으로 전극 조립체 제조시 음극 활물질층 면적이 양극 활물질층 면적보다 크게 제조되며, 양극 또는 음극 사이에 배치되는 세퍼레이터(separator) 는 양극과 음극의 단락을 막기 위해 양극 또는/및 음극보다 확장되어 제작된다. 따라서, 이와 같은 세퍼레이터의 크기 차이로 인해 전극 조립체를 제작시 양극, 음극, 세퍼레이터의 정렬이 용이하지 않아 전극 조립체 제작 공정의 공정성이 저하되는 문제점이 있다.
본 발명의 목적은 세퍼레이터(separator)와 일체화된 전극을 구비하며, 정렬이 용이한 이차 전지의 제조 방법을 제공하는데 있다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명의 일 측면에 따르면 양극 활물질층을 포함하는 양극; 음극 활물질층을 포함하는 음극; 전해액; 및 상기 양극과 상기 음극 중 적어도 어느 한 극판의 적어도 일 면에 코팅된 무기절연 세퍼레이터 코팅층;을 포함하며, 상기 양극 활물질층과 상기 음극 활물질층은 실질적으로 넓이가 같으며 정렬을 용이하게 하기 위하여 상기 양극과 상기 음극의 각 가로폭과 세로폭이 실질적으로 같은 리튬 이차 전지를 개시한다.
여기서, 상기 음극 활물질층은 리튬 티타늄 산화물(LTO: Lithium titanium Oxide)을 구비할 수 있다. 여기서, 상기 리튬 티타늄 산화물은 Li4Ti5O12 의 구성을 가질 수 있다.
상기 무기절연 세퍼레이터 코팅층은 세라믹(ceramic)을 구비할 수 있다. 이때, 상기 무기절연 세퍼레이터 코팅층의 공극률은 10% 내지 50%일 수 있다.
상기 무기절연 세퍼레이터 코팅층은 서로 대응하는 상기 양극 활물질층 및 상기 음극 활물질층을 덮도록 각각 상기 양극 및 상기 음극에 도포할 수 있다.
상기 양극 활물질층 및 상기 음극 활물질층의 바인더는 수계 바인더이며 상 기 무기절연 세퍼레이터 코팅층의 바인더는 유계 바인더일 수 있다. 이와 달리, 상기 양극 활물질층 및 상기 음극 활물질층의 바인더는 유계 바인더이며 상기 무기절연 세퍼레이터 코팅층의 바인더는 수계 바인더일 수도 있다.
여기서, 상기 음극 활물질층은 리튬 대비 0.5V이상의 전위차가 있는 물질을 구비할 수 있다.
여기서, 상기 리튬 이차 전지는 상기 양극과 상기 음극 사이에 배치된 세퍼레이터를 더 구비할 수 있다.
여기서, 상기 리튬 이차 전지는 적층형 리튬 이차 전지로 상기 양극과 상기 음극의 면적이 실질적으로 같을 수 있다.
여기서, 상기 리튬 이차 전지는 적층형 리튬 이차 전지로 상기 양극과 상기 음극의 모양이 실질적으로 같을 수 있다.
본 발명에 따른 적층형 리튬 이차 전지, 원통형 리튬 이차 전지 및 적층형 리튬 이차 전지의 제조 방법에 의하면 별도의 세퍼레이터 없이 음극과 양극의 크기를 동일하게 제작할 수 있으므로 전극 조립체 제조시 정렬이 용이해 공정성이 향상된다.
이하에서는 첨부된 도면에 도시된 실시예들을 참조하여, 본 발명을 상세히 설명한다.
도 1a 내지 도 1h를 참조하여 본 발명에 따른 일 실시예를 설명한다. 도 1a 내지 도 1h는 본 발명의 일 실시예에 따른 적층형 리튬 이차 전지의 전극 조립체(10) 제조 방법을 도시한 도면이다. 도 1a 내지 도 1g의 각 도면은 전극 조립체(10)의 제조 방법에 따라 전극 조립체(10)의 평면도, 정면도 및 측면도를 포함한다. 도 1h는 전극 조립체(10)의 사시도 및 정면도이다. 도 1h를 참조하면, 적층형 리튬 이차 전지의 전극 조립체(10)는 음극(20)과 양극(30)을 구비한다. 이때, 음극(20)은 음극 집전체(22), 음극 활물질층(23), 및 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)을 구비할 수 있다. 양극(30)은 양극 집전체(32), 양극 활물질층(33)을 구비한다.
여기서 본 발명에 따르면, 음극(20)과 양극(30)은 실질적으로 같은 크기를 가진다. 종래에는 음극 활물질층(23)이 양극 활물질층(33)보다 크게 형성되었다. 그 이유는 리튬과 음극 활물질층(23)과의 전위차 때문인데, 리튬과 음극 활물질층간 전위차가 0.1 볼트(v)정도의 차이에 불과하므로 충전시 음극에 리튬 금속이 석출이 용이하다는 문제점이 있다. 따라서, 안전성을 저해하는 리튬 금속 석출을 방지하기 위하여 종래의 음극 활물질층은 양극 활물질층보다 더 큰 면적으로 확장되어 형성되었다. 이와 같이 음극 활물질층이 양극 활물질층보다 크게 제조되기 때문에 각 판의 크기 차이로 인해 음극과 양극의 정렬이 어려웠고 이에 따라 전극 조립체의 공정성이 떨어졌다. 하지만 본 발명에 따르면 음극 활물질층(23)은 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비함으로써, 음극 활물질층(23)과 양극 활물질층(33)은 실질적으로 같은 크기로 형성되어도 리튬의 석출이 용이하지 않다. 즉, 음극 활물질층(23)이 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비하게 되면, 리튬의 석출이 용이하지 않다. 따라서, 음극 활물질층(23)은 양극 활물질층(33)과 실질적으로 같은 크기로 구성될 수 있고, 또한, 음극(20)과 양극(30)도 실질적으로 같은 크기로 구성될 수 있다. 이때,음극 활물질층(23)은 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질로 리튬 티타늄 산화물(LTO, Lithium Titanium Oxide)를 구비할 수 있다. 이때, 리튬 티타늄 산화물은 Li4Ti5O12또는 Li3Ti5O12등의 구성을 가질 수 있다. 이때, 음극(20)은 음극 집전체(22)의 양면에 음극 활물질층(23)을 구비한다. 그러나 음극 활물질층(23)의 위치는 이에 제한되지 않으며 음극 집전체(22)의 어느 일 면에만 배치되거나 또는 양면에 배치될 수 있다.
무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)은 음극(20)의 최외각층에 배치될 수 있다. 예를 들어, 도 1h에서 음극 활물질층(23)의 바깥쪽 면에 배치될 수 있다. 이와 같이 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)을 코팅하여 음극(20)과 양극(30)을 별도의 세퍼레이터 없이 쇼트를 방지하고 리튬이온을 이동시킬 수 있다. 이와 같은 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)은 예를 들어 세라믹을 구비할 수 있다. 세라믹을 구비한 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)은 음극 표면에서의 리튬 석출을 물리적으로 방지하는 효과가 있다. 즉 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)이 음극 표면에 형성되어 석출된 리튬이 자랄 수 없게 억지하는 효과를 가지며 또한 만약 리튬이 석출되는 경우에 석출된 리튬을 수용할 수 있다. 따라서 세라믹으로 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)을 구비함으로써 리튬 석출 문제를 해결할 수 있다. 이와 같은 경우, 음극 활물질층(23)은 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비하거나 또는 구비하지 않을 수도 있다. 즉, 음극 활물질층(23)이 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비하지 않는 경우, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)이 음극 표면에서의 리튬 석출을 물리적으로 방지한다. 또는 음극 활물질층(23)이 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비할 경우 리튬 석출이 발생하지 않게 되지만, 만약 소량의 리튬이 석출되는 가능성이 있는 경우에도 세라믹을 구비한 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)에 의해 리튬 석출이 발생하지 않도록 구성할 수 있다.
여기서, 공극률은 극판 상의 임의의 단면에서 빈 공간 부분의 면적의 비율(%)을 의미하는 것으로 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)이 두 전극 사이에 전해질을 투과시키는 정도와 관련이 있는 지표이다. 세라믹으로 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)을 구성했을 경우 이러한 공극률은 약 10%에서 50% 정도의 값을 가질 수 있다. 이와 같은 세라믹의 공극률은 세라믹을 극판에 코팅시 슬러리의 점도 등을 변화시켜 조절할 수 있다. 그러나 세라믹의 공극률을 조절하는 방법은 이에 제한되지 않으며 당업자라면 다양한 방법을 통해 공극률을 조절할 수 있음을 알 것이다.
이하 본 발명의 일 실시예에 따라 음극(20)과 양극(30)의 크기가 실질적으로 동일한 적층형 리튬 이차 전지의 전극 조립체(10) 제조 방법을 설명한다. 이때, 음극(20)과 양극(30)이 실질적으로 동일하다는 것은 예를 들어, 도 1h에서 음극 집전체(22)와 양극 집전체(32)의 면적이 같음을 의미한다. 이때, 음극 집전체(22)와 양극 집전체(32)의 가로폭 및 세로폭의 길이가 동일할 수 있다. 여기서, 가로폭은 직 사각형 형상의 음극 집전체(22) 또는 양극 집전체(32)의 왼쪽에서 오른쪽까지의 길이를 의미하며 세로폭은 직사각형 형상의 양극 집전체(32)의 아래서 위까지의 길이를 의미한다. 이때, 음극 집전체(22) 또는 양극 집전체(32)의 가로폭 및 세로폭의 길이가 동일하며 면적이 동일할 수 있다. 또한, 면적이 동일하며 모양도 동일할 수 있다. 도 1a를 참조하면, 음극 집전체 원소재(21) 상에 음극 활물질층(23)을 도포한다. 이때, 음극 활물질층(23)은 바인더용 수지와 활물질을 포함하는 슬러리를 도포한다. 도 1b를 참조하면, 음극 활물질층(23)상에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)을 도포한다. 이때, 음극 활물질층(23)상에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)과 바인더용 수지를 도포한다. 이때, 음극 활물질층(23)의 바인더는 수계 바인더이면 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)의 바인더는 유계 바인더일 수 있다. 또한, 만약 음극 활물질층(23)의 바인더가 유계 바인더이면 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)의 바인더는 수계 바인더로 구성될 수 있다. 도 1b에서, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)을 도포한 이후, 길이방향 절단선(45)을 따라 절취하여 도 1c의 실시예를 얻는다. 도 1c에서 높이방향 절단선(45)을 따라 절단하여 도 1d의 적층형 음극(20)을 얻는다. 이와 같이, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)을 도포한 이후 절단하는 경우, 양극(30)또는 음극(20)의 두께 위에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)의 두께가 더해져 공정상 버(burr)의 발생이 적고 설사 버(burr)가 발생하더라도 표면상으로 드러날 가능성이 적다. 이와 같이 버의 발생이 적게 되면 버에 의해 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)이 뚫리거나 단락이 일어날 가능성이 작아져서 안전성이 향상된다. 또한, 별도의 라미네이팅 테이프를 붙이는 공정을 생략할 수도 있다. 양 극(30)은 음극(20)을 제조하는 방법과 유사하게 제조할 수 있다. 도 1e를 참조하면 양극 집전체 원소재(31)에 양극 활물질층(33)을 도포한다. 이때, 양극 활물질층(33)은 바인더용 수지와 활물질을 포함하는 슬러리를 도포한다. 이때, 양극 활물질층(33)의 바인더는 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40) 바인더의 특성에 반하여 수계 바인더 또는 유계 바인더이다. 즉 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)의 바인더가 수계 바인더이면 양극 활물질층(33)의 바인더는 유계 바인더이다. 또한, 만약 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)의 바인더가 유계 바인더이면 양극 활물질층(33)의 바인더는 수계 바인더이다.
이와 같이 형성된 적층형 음극(20)과 양극(30)을 도 1h와 같이 교대로 쌓아 적층형 리튬 이차 전지의 전극 조립체(10)를 구비한다. 이때, 음극 활물질층(23)과 양극 활물질층(33)의 크기가 실질적으로 동일하므로 음극(20)과 양극(30)의 크기를 동일하게 구성할 수 있다. 따라서, 음극(20)과 양극(30)의 배열이 용이하며, 전극 조립체(10) 제조의 공정성이 향상된다. 음극(20)과 양극(30)의 적층 순서는 음극(20)과 양극(30) 순서를 바꾸어 차례대로 적층할 수도 있다. 여기서 도 1h에 따른 전극 조립체(10)는 일 실시예에 불과하며 당업자라면 다양한 변형이 가능함을 알 것이다.
예를 들어 도 2a 내지 도 2d는 도 1h의 실시예의 변형예를 도시한 단면도이다. 도 2a를 참조하면, 음극 집전체(222)의 일 면에만 음극 활물질층(223)이 형성된다. 이때, 양극(230)은 음극 집전체(222)와 마주보는 면에 양극 활물질층(233)을 형성할 수도 있다. 무기절연 세퍼레이터 코팅층(240)은 음극(220) 상에만 형성되는 것에 제한되지 않으며 양극(230)의 최외각층에 형성될 수 있다. 예를 들어, 도 2b를 참조하면, 음극(220)은 음극 집전체(222)의 일 면에만 음극 활물질층(223)이 형성되고 대응하는 양극 집전체(232)의 일 면에 양극 활물질층(233)이 형성된다. 이때, 양극(230)의 양면에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(240)을 형성시킬 수 있다. 이와 달리, 도 2c와 같이 음극(220) 및 양극(230)의 최외각층에 각각 무기절연 세퍼레이터 코팅층(240)을 형성시킬 수도 있다. 이와 같이 무기절연 세퍼레이터 코팅층(240)을 음극(220)과 양극(230)에 배치하여 쇼트가 일어날 수 있는 확률을 더 줄일 수 있다. 이와 달리, 음극(220)과 양극(230) 중 적어도 한 전극의 최외각층에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(240)을 형성하고 음극(220)과 양극(230) 사이에 세퍼레이터(250)를 배치할 수도 있다. 이때, 세퍼레이터(250)는 통상의 폴리올레핀(polyolefine)계 재료를 구비할 수 있다. 예를 들어, 도 2d를 참조하면 음극(220)의 최외각층에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(240)을 형성하고 음극(220)과 양극(230) 사이에 세퍼레이터(250)를 더 배치할 수도 있다. 도 2a 내지 도 2d는 본 발명의 일 실시예의 변형예에 불과하며 본 발명의 사상과 보호 범위는 이에 제한되지 않는다.
도 3a 내지 도 3e를 참조하여 본 발명에 따른 다른 실시예를 설명한다. 도 3a 내지 도 3e는 본 발명의 다른 실시예에 따른 적층형 리튬 이차 전지의 전극 조립체(10)를 제조 방법을 도시한 도면이다. 여기서 도 3a 내지 도 3d는 각각 전극 조립체(10)의 제조 방법에 따라 전극 조립체(10)의 평면도, 정면도 및 측면도를 포함한다. 도 3e는 전극 조립체(10)의 사시도 및 정면도이다. 도 1a 내지 도 1h의 실 시예에서는 음극 활물질층에 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비함으로써 음극과 양극의 크기를 동일하게 구성할 수 있음을 설명하였다. 이와 달리, 본 발명의 다른 실시예는 도 3a 내지 도 3e를 참조하여 음극 활물질층(323)이 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비하지 않고도 음극(320)과 양극(330)의 크기를 실질적으로 동일하게 형성할 수 있음을 설명한다. 이때, 음극(320)과 양극(330)이 실질적으로 동일하다는 것은 예를 들어, 도 3d에서 음극 집전체(322)의 면적이 양극 집전체(미도시)의 면적과 같다는 것으로 음극 집전체(322)상의 가로폭 및 세로폭 길이가 양극 집전체(미도시)의 가로폭 및 세로폭의 길이와 동일한 것을 의미한다. 이때, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)은 서로 대응하는 양극 활물질층(333) 및 음극 활물질층(323)을 덮도록 각각 양극(330) 및 음극(320)에 도포 될 수 있다.
도 3e를 참조하면, 활물질층(323, 333)은 종래의 활물질 재료를 사용할 수 있다. 예를 들어, 음극 활물질층(323)은 흑연 등의 음극 활물질을 코팅할 수 있다. 양극 활물질층(333)은 예를 들어 코발트산리튬(LiCoO2)의 양극 활물질을 코팅할 수 있다. 활물질은 이에 제한되지 않으며 실리콘계 재료나 주석계 재료, 알루미늄계 재료, 게르마늄계 재료 등으로 구성할 수도 있다. 이때, 활물질의 재료는 종래 재료뿐만 아니라 리튬 티타늄 산화물(LTO, Lithium Titanium Oxide)을 구비할 수도 있다. 이때, 활물질층(323, 333)이 리튬 티타늄 산화물(LTO, Lithium Titanium Oxide)과 같은 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비하지 않는 경우, 리튬이 석출된다. 이와 같이 리튬이 석출되는 문제를 해결하기 위해 활물질층(323, 333)을 덮도록 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)을 도포할 수 있다. 여기서 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)은 예를 들어 세라믹을 구비할 수 있다. 세라믹을 구비한 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)은 석출된 리튬을 흡수할 수 있다. 따라서, 활물질층(323, 333)이 리튬이온과 직접 닿지 않도록 활물질층(323, 333)을 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)으로 덮음으로써 리튬 석출 문제를 해결할 수 있다. 예를 들어, 도 3d를 참조하면 무기절연 세퍼레이터 코팅층(40)이 음극 활물질층(323)을 음극 집전체(322) 상에 덮어, 음극 활물질층(323)이 전해액과 직접 닿지 않도록 구성할 수 있다. 따라서, 활물질층(323, 333)이 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비하지 않아 리튬이 석출되는 경우, 석출된 리튬이 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)에 흡수된다. 이때, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)이 또한 세퍼레이터의 역할을 대신 수행하여 음극(320)과 양극(330)의 쇼트를 방지하고 리튬 이온을 이동시킬 수 있다. 또한, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)이 석출된 리튬을 수용할 수 있으므로 음극 활물질층(323)이 양극 활물질층(333)보다 크지 않고 동일한 크기로 제작될 수 있다. 따라서 음극(320)과 양극(330)은 동일한 크기로 제작될 수 있어 전극 조립체(10) 제작시 정렬이 용이하여 공정성이 향상된다.
이하 본 발명의 다른 실시예에 따라 음극(320)과 양극(330)의 크기가 실질적으로 동일한 적층형 리튬 이차 전지의 전극 조립체(10) 제조 방법을 설명한다. 도 3a를 참조하면, 음극 집전체 원소재(321) 상에 음극 활물질층(323)을 도포할 수 있 다. 이때, 음극 활물질층(323)은 바인더용 수지와 활물질을 포함하는 슬러리를 도포한다. 도 3b를 참조하면, 음극 활물질층(323)상에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)을 도포한다. 이때, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)은 음극 활물질층(323)을 덮도록 도포된다. 음극 활물질층(323)상에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)과 바인더용 수지를 도포한다. 이때, 음극 활물질층(323)의 바인더가 수계 바인더이면 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)의 바인더는 유계 바인더일 수 있다. 또한, 만약 음극 활물질층(323)의 바인더가 유계 바인더이면 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)의 바인더는 수계 바인더로 구성될 수 있다. 도 3b에서, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)을 도포한 이후, 길이방향 절단선(45)을 따라 절취하여 도 3c의 실시예를 얻는다. 도 3c에서 높이방향 절단선(345)을 따라 절단하여 도 3d의 적층형 음극(320)을 얻을 수 있다. 양극(330)을 제조하는 방법은 적층형 음극(320)을 제조하는 방법과 유사한 방법으로 제조될 수 있다. 이때 예를 들어 양극(330)은 양극 활물질층(333)이 음극 활물질층(323)과 같은 크기를 가지도록 제조할 수 있다. 이때, 양극(330)은 음극(320)과 같이 양극 활물질층(333) 상에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(340)을 구비할 수도 있다. 이후, 도 3e에 도시된 바와 같이 음극(320)과 양극(330)을 적층하여 적층형 전극 조립체(10)를 얻을 수 있다.
도 4a 내지 도 4b는 도 3e의 실시예의 변형예를 도시한 단면도이다. 도 4a를 참조하면, 음극 집전체(422)의 일 면에만 음극 활물질층(423)이 형성될 수 있다. 이때, 음극 활물질층(423)에 대응하여 양극 집전체(432)의 일 면에 양극 활물질층(433)을 구비할 수 있다. 도 4b를 참조하면 음극(420)과 양극(430) 사이에 세퍼 레이터(450)를 구비할 수도 있다. 여기서, 세퍼레이터(450)는 폴리올레핀(polyolefine)계 재료를 구비할 수 있다. 본 발명에 따른 전극 조립체(10)의 변형예는 이에 제한되지 않으며 당업자라면 다양하게 변형할 수 있을 것이다.
이하 본 발명이 원통형 리튬 이차전지(100)에 적용된 실시예를 설명한다. 도 5는 원형 리튬 이차 전지의 개략적 단면도이다. 도 5를 참조하면 본 발명에 따른 원통형 리튬 이차전지(100)는 전극 조립체(10), 센터핀(120), 캔(140), 캡 조립체(150)를 구비한다. 전극 조립체(10)는 음극(520,620,720) 및 양극(530,630,730)을 구비한다. 여기서, 음극(520,620, 720) 또는 양극(530,630,730) 중 적어도 어느 한 전극에 무기절연 세퍼레이터 코팅층이 형성될 수 있으며 별도의 세퍼레이터를 필요로 하지 않을 수도 있다. 여기서, 세퍼레이터는 높이 방향의 세로폭(h)과 길이방향의 가로폭을 가질 수 있다. 만약 무기절연 세퍼레이터 코팅층을 형성하지 않고 종래의 세퍼레이터를 사용하게 되면 세퍼레이터는 음극(520,620,720) 또는 양극(530,630,730)보다 세로폭(h)이 커야 한다. 그 이유는 사용중 음극(520, 620, 720) 또는 양극(530, 630, 730)이 이동중 서로 닿아 쇼트될 가능성이 있기 때문에 세퍼레이터의 세로폭(h)을 양극보다 높게 하여 쇼트를 막기 위해서이다. 그러나 양극 활물질과 음극 활물질이 서로 닿지 않도록 음극(520, 620, 720) 또는 양극(530, 630, 730) 중 적어도 어느 한 전극에 무기절연 세퍼레이터 코팅층이 형성하게 되면, 극판이 움직이더라로 코팅면이 극판과 함께 움직이므로 두 극판이 닿아 쇼트될 가능성이 낮아지는 효과가 있다. 또한, 도 6을 참조하면 상 절연판(117)과 하 절연판(116) 사이에 음극(520, 620, 720)과 양극(530, 630, 730)의 세로폭(h)은 실질적 으로 동일할 수 있다. 여기서 세로폭(h)이란 원통형 리튬 이차전지(100)에 음극(520,620, 720)과 양극(530, 630, 730)이 캔(140)과 캡 조립체(150) 사이로 연장된 길이를 의미한다. 또한, 가로폭이란 음극(520,620, 720)과 양극(530, 630, 730)을 펼쳤을 때 길이방향으로 연장된 길이를 의미한다. 이와 같이 음극(520,620, 720)과 양극(530, 630, 730)의 세로폭(h)이 실질적으로 동일하므로 전극 조립체(10)의 권취시 공정이 유리해 진다. 이때, 음극(520, 620, 720)과 양극(530, 630, 730)의 세로폭(h)은 같지만 음극(520, 620, 720)과 양극(530,620, 730)의 길이방향 길이인 가로폭은 서로 다를 수 있다. 예를 들어, 음극(520, 620, 720)과 양극(530, 630, 730)을 젤리롤 형상으로 권취했을때 음극(520, 620, 720)또는 양극(530, 630, 730)중 어느 한 극의 가로폭이 더 길어 전극 조립체의 표면을 더 덮을 수도 있다.
원통형 캔(140)은 음극(520, 620, 720), 양극(530, 630, 730)을 대략 원기둥 형태로 권취하여 수납한다. 음극(520, 620, 720)은 구리(Cu) 포일을 포함할 수 있으며, 양극(530, 630, 730)은 알루미늄(Al) 포일을 포함할 수 있다. 음극(520, 620, 720)에는 하부로 일정 길이 돌출되어 연장된 음극(114)이 용접될 수 있고, 양극(530, 630, 730)에는 상부로 일정 길이 돌출된 양극탭(115)이 용접될 수 있으나, 그 반대도 가능하다. 더불어, 음극탭(114)은 니켈(Ni) 재질, 양극탭(115)은 알루미늄(Al) 재질일 수 있다. 센터핀(120)은 전극 조립체(10)의 대략 중앙에 결합되어 있으며, 이는 전지의 충방전중 전극 조립체(10)의 변형을 억제하는 역할을 한다.
본 발명의 또 다른 실시예는 음극(520, 620, 720)과 양극(530, 630, 730)의 세로폭이 같은 원통형 이차전지이다. 음극 활물질층은 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비할 수 있으며 예를 들어 리튬 티타늄 산화물(LTO, Lithium Titanium Oxide)을 구비할 수 있다. 활물질로 리튬 티타늄 산화물을 구비함으로써, 리튬이 석출되지 않으며 따라서 석출되는 리튬을 수용하기 위해 음극 활물질층의 세로폭(h)을 양극 활물질층보다 크게 구성할 필요가 없다. 즉, 음극 활물질층과 양극 활물질층의 세로폭을 실질적으로 동일하게 구성할 수 있다. 따라서, 음극과 양극의 세로폭을 동일하게 하여 권취할 수 있으므로 공정성이 향상된다. 이때, 음극과 양극의 세로폭이 동일하다는 것은 음극의 음극 집전체와 양극의 양극 집전체의 세로폭이 같다는 것을 의미한다.
음극(520, 620, 720) 또는 양극(530, 630, 730) 중 적어도 어느 한 전극은 무기절연 세퍼레이터 코팅층을 구비할 수 있다. 이때, 무기절연 세퍼레이터 코팅층은 음극(520, 620, 720)의 최외각층에 배치될 수 있다. 이와 같이 무기절연 세퍼레이터 코팅층을 코팅하여 음극(520, 620, 720)과 양극(530, 630, 730)을 별도의 세퍼레이터 없이 쇼트를 방지하고 리튬이온을 이동시킬 수 있다. 이와 같은 무기절연 세퍼레이터 코팅층은 예를 들어 세라믹을 구비할 수 있다. 세라믹을 구비한 무기절연 세퍼레이터 코팅층은 석출된 리튬을 흡수한다. 따라서 세라믹 무기절연 세퍼레이터 코팅층을 통해 리튬 석출 문제를 또한 해결할 수 있다. 이에 따라, 도 7a 내지 도 7e를 참조하여 본 발명에 따른 또 다른 실시예를 설명한다. 도 7a 내지 도 7e는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 원형 리튬 이차 전지의 전극 조립체(10) 제조 방법을 도시한 도면이다. 도 7a 내지 도 7e의 각 도면은 전극 조립체(10)의 제 조 방법에 따라 전극 조립체(10)의 평면도, 정면도 및 측면도를 포함한다.
이하 본 발명의 또 다른 실시예에 따라 음극 활물질층(523)과 양극 활물질층(533)의 크기가 실질적으로 동일한 원통형 리튬 이차 전지의 전극 조립체(10) 제조 방법을 설명한다.
먼저 음극(520)을 제조하는 방법을 설명한다. 도 7a를 참조하면, 음극 집전체 원소재(521) 상에 음극 활물질층(523)을 도포한다. 이때, 음극 활물질층(523)은 바인더용 수지와 활물질을 포함하는 슬러리를 도포한다. 도 7b를 참조하면, 음극 활물질층(523)상에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(540)을 도포한다. 이때, 음극 활물질층(523)상에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(540)과 바인더용 수지를 도포한다. 이때, 음극 활물질층(523)의 바인더의 특성은 무기절연 세퍼레이터 코팅층(540)의 바인더의 특성에 반하여 수계 혹은 유계 바인더 일 수 있다. 도 7b에서, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(540)을 도포한 이후, 길이방향 절단선(45)을 따라 절취하여 도 7c에 도시된 바와 같이 음극(520)를 얻을 수 있다.
이제, 양극(530)을 제조하는 방법을 설명한다. 도 7d를 참조하면 양극 집전체 원소재(531)의 양면에 양극 활물질층(533)을 도포할 수 있다. 이때, 양극 활물질층(533)은 바인더용 수지와 활물질을 포함하는 슬러리를 도포할 수 있다. 이때, 양극 활물질층(533)의 바인더는 무기절연 세퍼레이터 코팅층(540) 바인더의 특성에 반하여 수계 바인더 또는 유계 바인더일 수 있다. 도 7d의 절단선(45)을 따라 절취하여 양극(530)을 도 7e와 같이 얻을 수 있다.
이와 같이 형성된 음극(520)과 양극(530)은 중앙부를 중심으로 권취할 수 있 다. 혹은 음극(520)과 양극(530)의 일 단을 기준으로 권취할 수 있다. 이때 음극(520) 또는 양극(530)의 구성은 도 7a 내지 도 7e의 실시예에 제한되지 않으며 다양한 변형예를 가질 수 있다. 이러한 변형예들을 도 8a 내지 도 8d를 참조하여 설명한다. 도 8a 내지 도 8d는 도 7a 내지 도 7e의 또 다른 실시예의 변형예에 따라 권취된 젤리롤을 위에서 바라본 개략적 평면도이다. 도 8a를 참조하면, 양극(630a)의 양면에만 무기절연 세퍼레이터 코팅층(640)를 구비할 수 있다. 도 8b를 참조하면, 음극 집전체(622)의 일 면에 음극 활물질층(623)을 형성할 수 있다. 이때, 이에 대응하여 양극 집전체(632)의 일 면에 음극 활물질층(633)을 형성할 수도 있다. 이때, 음극(620b)와 양극(630b)는 음극(620b)의 최외각에 형성된 무기절연 세퍼레이터 코팅층(640)에 의해 쇼트가 방지되고 리튬이온이 이동될 수 있다. 도 8c에 따르면, 음극(620c)와 양극(630c) 각각의 최외각에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(640)이 형성될 수도 있다. 이와 달리, 도 8d를 참조하면, 음극(620d)과 양극(630d) 사이에 별도의 세퍼레이터(650)를 더 구비할 수도 있다. 이때 세퍼레이터(650)는 통상의 폴리올레핀(polyolefine)계 재료를 구비할 수 있다.
도 9a 내지 도 9c는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 원형 리튬 이차 전지의 전극 조립체(10) 제조 방법을 도시한 도면이다. 도 9a 내지 도 9c의 각 도면은 전극 조립체(10)의 제조 방법에 따라 전극 조립체(10)의 평면도, 정면도 및 측면도를 포함한다. 전극 조립체(10)를 제조함에 있어 활물질층(723, 733)은 종래의 활물질 재료를 사용할 수 있다. 여기서 도 9a 내지 도 9c에 도시된 본 발명의 또 다른 실시예는 도 7a 내지 도 7e에 도시된 실시예와 음극 활물질층(723)의 재료면에서 서로 상이하다. 즉, 도 7a 내지 도 7e에 도시된 실시예에서는 음극 활물질층(723)이 리튬 티타늄 산화물(LTO, Lithium Titanium Oxide)과 같은 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 물질로 이루어진 반면, 도 9a 내지 도 9c는 리튬 대비 0.5볼트(v)이상 또는 이하의 물질로 구성될 수 있다. 도 9a 내지 도 9c에서 음극 활물질층(723)을 리튬 대비 0.5볼트(v)이하의 물질을 사용할 경우, 리튬이 석출되게 되는데 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)이 음극 활물질층(723)을 덮도록 도포되어 석출된 리튬을 흡수한다.
이때, 예를 들어 음극 활물질층(723)은 흑연 등의 음극 활물질을 코팅할 수 있다. 양극 활물질층(733)은 예를 들어 코발트산리튬(LiCoO2)의 양극 활물질을 코팅할 수 있다. 활물질은 이에 제한되지 않는다. 이때, 음극 활물질층(723)이 리튬 티타늄 산화물(LTO, Lithium Titanium Oxide)과 같은 리튬 대비 0.5볼트(v)이상의 전위차가 있는 활물질을 구비하지 않는 경우, 리튬이 석출된다. 이와 같이 리튬이 석출되는 문제를 해결하기 위해 음극 활물질층(723)을 덮도록 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)을 도포할 수 있다. 여기서 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)은 예를 들어 세라믹을 구비할 수 있다. 세라믹을 구비한 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)은 리튬 석출을 방지할 수 있다. 따라서, 음극 활물질층(723)이 리튬이온과 직접 닿지 않도록 음극 활물질층(723)을 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)으로 덮음으로써 리튬 석출 문제를 해결할 수 있다. 이때, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)이 또한 세퍼레이터의 역할을 대신 수행하여 음극(720)과 양극(730)의 쇼트를 방지하 고 리튬 이온을 이동시킬 수 있다. 또한, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)이 리튬 석출을 방지할 수 있으므로 음극 활물질층(723)이 양극 활물질층(733)보다 크지 않고 동일한 크기로 제작될 수 있다. 따라서 음극(720)과 양극(730)은 동일한 크기로 제작될 수 있어 공정성이 향상된다. 이때, 음극(720)과 양극(730)의 세로폭이 동일하다는 것은 음극(720)의 음극 집전체(722)와 양극(730)의 양극 집전체(732)의 세로폭이 같다는 것을 의미한다.
이하 본 발명의 다른 실시예에 따라 음극 활물질층(723)과 양극 활물질층(733)의 크기가 실질적으로 동일한 적층형 리튬 이차 전지의 전극 조립체(10) 제조 방법을 설명한다.
음극(20)의 제조방법을 설명한다. 도 9a를 참조하면, 음극 집전체 원소재(721) 상에 음극 활물질층(723)을 도포한다. 이때, 음극 활물질층(723)은 바인더용 수지와 활물질을 포함하는 슬러리를 도포한다. 도 9b를 참조하면, 음극 활물질층(723)상에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)을 도포한다. 이때, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)은 음극 활물질층(723)을 덮도록 도포된다. 음극 활물질층(723)상에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)과 바인더용 수지를 도포한다. 이때, 음극 활물질층(723)의 바인더는 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)의 바인더의 특성에 반하여 수계 또는 유계 바인더 일 수 있다. 도 9b에서, 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)을 도포한 이후, 길이방향 절단선(45)을 따라 절취하여 음극(720)을 도 9c와 같이 얻을 수 있다. 양극(730)의 제조방법은 음극(720)의 제조방법과 유사하게 제조할 수 있다. 이때, 양극(730)은 양극 활물질층(733)이 음극 활물질층(723)의 크기와 동일하게 제조될 수 있다. 이때, 양극(미도시)상에도 양극 활물질층(미도시) 상에 무기절연 세퍼레이터 코팅층(740)을 도포할 수도 있다.
이때, 도 9a 내지 도 9c에 도시된 실시예에는 집전체(721, 731)의 일 면에 활물질층(723, 733)이 형성되었으므로 권취시 음극 활물질층(723)과 양극 활물질층(733)이 서로 마주보도록 배치하여 권취할 수 있다. 이때, 음극(720)과 양극(730)의 세로폭(h)는 실질적으로 동일하게 구성할 수 있다.
전극 조립체(10)의 실시예는 이에 제한되지 않으며 다양한 변형예를 가진다. 예를 들어, 집전체(721, 731)의 양 면에 활물질층(723, 733)을 형성하여 권취할 수도 있다. 또는 음극(720) 및 양극(730)사이에 세퍼레이터(750)를 더 배치할 수도 있다. 이때 세퍼레이터(750)는 통상의 폴리올레핀(polyolefine)계 재료를 구비할 수 있다.
본 발명은 도면에 도시된 실시 예를 참고로 설명되었으나 이는 예시적인 것에 불과하며, 당해 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이로부터 다양한 변형 및 균등한 다른 실시 예가 가능하다는 점을 이해할 것이다. 따라서, 본 발명의 진정한 기술적 보호 범위는 첨부된 특허청구범위의 기술적 사상에 의하여 정해져야할 것이다.
본 발명은 리튬 이차전지를 제조 및 사용하는 모든 산업에 이용될 수 있다.
도 1a 내지 도 1h는 본 발명의 일 실시예에 따른 적층형 리튬 이차 전지의 전극 조립체 제조 방법을 도시한 도면이다.
도 2a 내지 도 2d는 도 1h의 실시예의 변형예를 도시한 단면도이다.
도 3a 내지 도 3e는 본 발명의 다른 실시예에 따른 적층형 리튬 이차 전지의
전극 조립체 제조 방법을 도시한 도면이다.
도 4a 내지 도 4b는 도 3e의 실시예의 변형예를 도시한 단면도이다.
도 5는 원형 리튬 이차 전지의 개략적 단면도이다.
도 6은 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 원형 리튬 이차 전지의 양극과 음극의 폭을 비교한 개략적 개념도이다.
도 7a 내지 도 7e는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 원형 리튬 이차 전지의 전극 조립체 제조 방법을 도시한 도면이다.
도 8a 내지 도 8d는 도 7a 내지 도 7e의 또 다른 실시예의 변형예에 따라 권취된 젤리롤의 개략적 평면도이다.
도 9a 내지 도 9c는 본 발명의 또 다른 실시예에 따른 원형 리튬 이차 전지의 전극 조립체 제조 방법을 도시한 도면이다.
*도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명*
10: 전극 조립체
20, 220, 320, 420, 520, 620, 720: 음극
21, 221, 321, 421, 521, 621, 721: 음극 집전체 원소재
22, 222, 322, 422, 522, 622, 722: 음극 집전체
23, 223, 323, 423, 523, 623, 723: 음극 활물질층
30, 230, 330, 430, 530, 630, 730: 양극
31, 231, 331, 431, 531, 631, 731: 양극 집전체 원소재
32, 232, 332, 432, 532, 632, 732: 양극 집전체
33, 233, 333, 433, 533, 633, 733: 양극 활물질층
40, 240, 340, 440, 540, 640, 740: 무기절연 세퍼레이터 코팅층
45: 절단선
50, 250, 350, 450, 550, 650, 750: 세퍼레이터

Claims (11)

  1. 양극 활물질층을 포함하는 양극;
    음극 활물질층을 포함하는 음극;
    전해액; 및
    상기 양극과 상기 음극 중 적어도 어느 한 극판의 적어도 일 면에 코팅된 무기절연 세퍼레이터 코팅층;을 포함하며, 상기 양극 활물질층과 상기 음극 활물질층은 실질적으로 넓이가 같으며 정렬을 용이하게 하기 위하여 상기 양극과 상기 음극의 각 가로폭과 세로폭이 실질적으로 같은 리튬 이차 전지.
  2. 제1 항에 있어서,
    상기 음극 활물질층은 리튬 티타늄 산화물(LTO: Lithium titanium Oxide)을 구비한 리튬 이차 전지.
  3. 제1 항에 있어서,
    상기 무기절연 세퍼레이터 코팅층은 세라믹(ceramic)을 구비한 리튬 이차 전지.
  4. 제3 항에 있어서,
    상기 무기절연 세퍼레이터 코팅층의 공극률은 10% 내지 50%인 리튬 이차 전 지.
  5. 제3 항에 있어서,
    상기 무기절연 세퍼레이터 코팅층은 서로 대응하는 상기 양극 활물질층 및 상기 음극 활물질층을 덮도록 각각 상기 양극 및 상기 음극에 도포하는 리튬 이차 전지.
  6. 제1 항에 있어서,
    상기 양극 활물질층 및 상기 음극 활물질층의 바인더는 수계 바인더이며 상기 무기절연 세퍼레이터 코팅층의 바인더는 유계 바인더인 리튬 이차 전지.
  7. 제1 항에 있어서,
    상기 양극 활물질층 및 상기 음극 활물질층의 바인더는 유계 바인더이며 상기 무기절연 세퍼레이터 코팅층의 바인더는 수계 바인더인 리튬 이차 전지.
  8. 제1 항에 있어서,
    상기 음극 활물질층은 리튬 대비 0.5V이상의 전위차가 있는 물질을 구비하는 리튬 이차 전지.
  9. 제1 항에 있어서,
    상기 리튬 이차 전지는 상기 양극과 상기 음극 사이에 배치된 세퍼레이터를 더 구비하는 리튬 이차 전지.
  10. 제1 항에 있어서,
    상기 리튬 이차 전지는 적층형 리튬 이차 전지로 상기 양극과 상기 음극의 면적이 실질적으로 같은 리튬 이차 전지.
  11. 제1 항에 있어서,
    상기 리튬 이차 전지는 적층형 리튬 이차 전지로 상기 양극과 상기 음극의 모양이 실질적으로 같은 리튬 이차 전지.
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