JP2001273979A - オーガニック発光構造 - Google Patents

オーガニック発光構造

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Abstract

(57)【要約】 【課題】エレクトロルミネセントダイオードと同じオー
ガニック材料で実現でき、ＲＧＢ表示装置に利用する際
に、信頼性が高く小型で効率がよく、駆動電圧が低くて
済むオーガニックＬＥＤを提供する。 【解決手段】基板３７と、基板上に支持された導電被膜
３５と、導電被膜上に支持された電荷運搬材料の各層か
らなる透明オーガニック発光素子２０と、透明オーガニ
ック発光素子上に支持された透明導電層２６と、を備え
る。透明導電層は、透明オーガニック発光素子に接する
面に厚さ１００Å未満で仕事関数４ｅＶ未満の金属層２
６Ｍを有するとともに、当該金属層以外の部分がＩＴＯ
層２６Ｉとされ、透明導電層と導電被膜との間にバイア
ス電圧３２をかけることにより透明オーガニック発光素
子が駆動されて光を発する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、多色オーガニック
（organic）発光素子に関し、特に、平面電子表示装置
で利用される多色オーガニック発光素子に関する。
【０００２】
【発明の背景】電子表示装置は、現在の社会において情
報伝達に欠くことのできないものであり、テレビ、コン
ピュータ表示装置及び他のアプリケーションのホスト等
に利用されている。そして、速度、多様性、インタラク
ティブ特性の点で、これに優る媒体はない。今までに知
られている表示装置としては、プラズマ表示装置、発光
ダイオード（ＬＥＤ）、薄膜エレクトロルミネセント表
示装置等がある。
【０００３】従来の非発光技術においては、液晶（Ｌ
Ｓ）や液晶表示装置（ＬＣＤ）として知られるある種の
オーガニック分子の電子光学特性が利用されている。こ
のＬＣＤの動作には一応の信頼性があるが、コントラス
トや解像度が比較的低く、また高出力のバックライト照
射が必要である。また、アクティブマトリクス式の表示
装置では、それぞれが１つのＬＣ画素を駆動できるよう
なトランジスター配列が使われている。このような平面
型表示装置に関する技術には大きな関心が寄せられてい
るということは疑いもない事実であり、その開発は継続
して行われている。例えば、Ｓ．Ｗ．デップとＷ．Ｅ．
ハワードによる「平面型表示装置」、サイエンティック
アメリカン誌、１９９３年３月号、９０〜９７ページ、
における記述では、１９９５年までに、平面型表示装置
の市場規模は４０〜５０億米ドルになると予想してい
る。いずれの表示装置技術からでも、高解像度での多色
表示が可能であり、光レベルが良好で且つ競争力がある
価格の表示装置を提供できる。
【０００４】カラー表示装置は、赤（Ｒ）、緑（Ｇ）、
青（Ｂ）の３原色に基づいて発色される。オーガニック
薄膜材を使った赤色、緑色、青色発光素子（ＬＥＤ）の
分野において、これまでに、目覚しい進歩があった。こ
れら薄膜材は高真空状態下で蒸着されるものであり、そ
の技法については世界中の様々な場所で開発されるとと
もに、多くの研究機関で研究が続けられている。
【０００５】現在では、最も好適な高効率のオーガニッ
ク発光素子構造は、従来例として図１Ａに図示されてい
る２重ヘテロ構造（double heterostructure）ＬＥＤ
と考えられている。このＬＥＤ構造は、ＧａＡｓやＩｎ
ｐ等からなる従来からのインオーガニック（inorgani
c）ＬＥＤと同じである。
【０００６】図１Ａで示す素子では、ガラス支持層１０
上に酸化錫インジウム（ＩＴＯ）の薄膜１１が被膜され
ており、該支持層１０及び皮膜１１により基板８を形成
している。次に、前記ＩＴＯ層１１上には、薄い（厚さ
１００〜５００Å）オーガニック性の正孔搬送層（ＨＴ
Ｌ）１２が蒸着により設けられている。そしてＨＴＬ層
１２の表面には、薄い（一般的には厚さ５０〜１００
Å）発光層（ＥＬ）１３が形成されている。上記層が薄
すぎる場合、フィルムの連続性を欠くこととなるため、
この層を厚くした方が高出力動作に必要な内部抵抗を高
くできる。発光層（ＥＬ）１３は、前記厚さ１００〜５
００Åの電子搬送層（ＥＴＬ）１４から供給される電子
と、ＨＴＬ層１２から供給される正孔とが結合する場所
である。また、ＥＴＬ層の材質は、正孔よりも電子の移
動度が大きいものとされている。従来技術におけるこれ
らＥＴＬ、ＥＬ、ＨＴＬ層の素材が、１９９４年３月１
５日受理の、タンらによる米国特許第５、２９４、８７
０号、「オーガニックエレクトロルミネセント多色画像
表示装置」に記載されている。
【０００７】ＥＬ層１３には、色調整と及びＬＥＤの電
子発光効率を増加させることとを目的として高蛍光染料
がドープされている場合が多い。そして図１Ａの素子
は、金属接触層１５、１６及び上部電極層１７を形成し
て完成する。一般的に、接触層１５、１６は、インジウ
ム或いはＴｉ／Ｐｔ／Ａｕから形成される。また、電極
層１７は、オーガニックＥＴＬ層１４に接触するＭｇ／
Ａｇ等の合金層１７’と、Ｍｇ／Ａｇ合金を金（Ａｕ）
又は銀（Ａｇ）で被膜した薄くて高仕事関数性の厚膜金
属層１７”とからなる２層構成を有する。厚膜金属層１
７”は、透明である。所定のバイアス電圧が上部電極層
１７と接触層１５、１６間に印加されると、ガラス基板
１０を通して発光が生じる。図１ＡのＬＥＤ素子は、発
光色やその構成に基づいて、０．０５％〜４％の発光効
率をもつ。
【０００８】単ヘテロ構造（single heterostructur
e）をもつ別の従来のオーガニック発光素子構造が、従
来例として図１Ｂに図示されている。その構造が図１Ａ
で示されたものと違うところは、ＥＬ層１３がＥＴＬ層
の役目をするため、図１ＡのＥＴＬ層１４を削除できる
ことである。しかしながら、作用を効率的なものとする
ためには、図１Ｂで示す素子のＥＬ層１３は、電子搬送
能力が高くなくてはならない。そうでなければ、図１Ａ
で示した素子と同様のＥＴＬ層１４を別に設ける必要が
ある。
【０００９】現在においては、緑色ＬＥＤが、最も効率
がよいとされている。そして、その駆動電圧は３〜１０
Ｖでよい。これら初期の、見込みのある素子には、アモ
ルファス或いは高多結晶のオーガニック層が使われてい
る。この場合、フィルムを横切る電荷担体の移動性は制
限されるが、これにより電流が制限され駆動電圧が増加
する。しかし、多結晶状態から発生する微結晶のマイグ
レーションや成長が、この素子の主な欠点となる。電極
接触劣化も、同様にこの素子の欠点要因となる。
【００１０】更に従来の他のＬＥＤ素子が、単層（ポリ
マー）ＬＥＤの一般的な断面図である図１Ｃに示されて
いる。図で示したように、ガラス支持層１が薄いＩＴＯ
層３で被膜されており、素子の基板を構成している。Ｉ
ＴＯ層３上には、例えば、スピン被膜ポリマーのオーガ
ニック薄膜層５が形成されており、前述の素子のＨＴＬ
層、ＥＴＬ層、ＥＬ層の全機能を備えている。また、こ
のオーガニック層５上には、金属性電極層６が形成され
ている。前記金属は、Ｍｇ、Ｃａ、その他周知の利用可
能な金属が用いられる。
【００１１】発光画素としてオーガニック化合物を使っ
た多色エレクトロルミネセント画像表示装置が、前述の
タンらによる米国特許第５、２９４、８７０号に記載さ
れている。それに記載された発明は、青色発光サブ画素
区域において青色発光するオーガニック媒体を含む複数
の発光画素を開示する。この青色発光サブ画素区域の横
にいくらか離して蛍光媒体が配置されている。この場
合、蛍光媒体により、オーガニック媒体から生じた光が
吸収され、異なるサブ画素区域から赤色及び緑色の光が
発光される。このようにして青色サブ画素区域からの青
色光を吸収すると同時に、緑色又は赤色の光を発光する
蛍光染料でドープされた材料を利用するのは、緑色や赤
色のＬＥＤ素子で直接発光画素を形成するよりも効率が
落ちる。というのは、効率値は、ＥＬ層の量子効率と蛍
光部の量子効率と（１−透過率）の積だからである。従
って、各発光色に対応して横方向に一定の間隔を置いて
異なるサブ画素区域を設ける必要があるのが、この表示
装置の欠点となる。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、エレ
クトロルミネセントダイオードで使われるのと同じオー
ガニック材料を成長させることにより実現でき、ＲＧＢ
表示装置に利用する際に、信頼性が高く、小型で、効率
がよく、そして駆動電圧が低くて済むオーガニックＬＥ
Ｄの素子を提供することにある。
【００１３】本発明で提供される素子により、それぞれ
が異なる色を発光する数種のオーガニック電子発光媒体
を備える多色オーガニック発光素子の提供、また、表示
装置の共通の区域から各色を発光できるように、オーガ
ニック媒体を積み重ねて配列した高解像度多色表示装置
における素子の提供、そして、信頼性が高くて製造コス
トが低い３色オーガニック発光素子の提供が可能とな
る。
【００１４】
【課題を解決するための手段】本発明によれば、基板
と、この基板上に支持された導電被膜と、この導電被膜
上に支持された電荷運搬材料の各層からなる透明オーガ
ニック発光素子と、この透明オーガニック発光素子上に
支持された透明導電層と、を備え、その透明導電層は、
透明オーガニック発光素子に接する面に仕事関数４ｅＶ
未満の金属層を有するとともに、当該金属層以外の部分
がＩＴＯ（indium tin oxide）層とされ、この透明導電
層と基板上の導電被膜との間にバイアス電圧をかけるこ
とにより透明オーガニック発光素子が駆動されて光を発
することを特徴としたオーガニック発光構造が提案され
る。
【００１５】上記本発明の発光体（ＬＥＤ）を利用すれ
ば、透明導電層で互いに分離しながら複数のＬＥＤを積
み重ねて積層体を形成するようにし、少なくとも２つ
の、好ましくは３つのオーガニックＬＥＤからなる多色
発光素子（ＬＥＤ）を構成することができる。このデバ
イスでは、各積層体から異なる色の光を発光させるた
め、それぞれの層に個別のバイアス電圧を入力できるよ
うになっている。
【００１６】
【発明の実施の形態】図１Ａには、前述した二重ヘテロ
構造を用いた従来のオーガニック発光素子が図示されて
いる。図１Ａの素子の基本構造は、以下で述べる本発明
でも使われている。
【００１７】図２Ａは、本発明の一実施形態における、
成長又は真空蒸着により形成されたオーガニック層から
なる非常に小型の集積ＲＧＢ画素構造を簡略に示した断
面図である。（金属やＩＴＯを含む）様々な材質上でも
成長できるというオーガニック材料の能力に基づいて、
図２０、２１、２２で示すような本発明の実施形態であ
るＬＥＤの２重ヘテロ構造（ＤＨ）積層を構成する。説
明を簡単にするため、図２Ａのように、ＬＥＤ２０を積
層の底部に、ＬＥＤ２１を中間部に、ＬＥＤ２２を上部
に配置することとする。図２ＡではＬＥＤを垂直方向に
積層しているが、他の方向にＬＥＤを配向することも可
能である。他に、単ヘテロ構造（ＳＨ）のＬＥＤ（図１
Ｂ）やポリマー層ＬＥＤ（図１Ｃ）等もＤＨ構造ＬＥＤ
の代わりになって、発光素子でのＤＨ素子としてＳＨ素
子が利用できる。また、真空蒸着材とポリマー発光材の
組合せからなるＳＨ素子及びＤＨ素子ともに、本発明の
精神や範囲に含まれるものである。
【００１８】素子２０の構造には、ＩＴＯ層３５表面上
に真空蒸着、気相成長、又は積層させたＨＴＬ層２０Ｈ
が含まれる。上部のＥＴＬ層２０Ｔは、例えば、図２Ａ
で図示した素子構造の場合のように、下部のＨＴＬ層２
０Ｈとの間でＥＬ層２０Ｅを挟んでいる。前記ＥＴＬ層
２０Ｔ及び以下で説明するその他のＥＴＬ層は、Ｍ（８
−ヒドロキシキノレート）ｎ（ただしＭは金属イオンで
ｎは２〜４）で表せるオーガニック材料で形成されてい
る。尚、その他の適当なオーガニックＥＴＬ層材の例
が、タンらの米国特許第５、２９４、８７０号に記載さ
れている。ＥＴＬ層２０Ｔの表面には、厚さ５０Å以下
の薄く、半透明で且つ仕事関数の低い（好ましくは＜４
ｅＶ）の金属層２６Ｍが形成されている。この候補とし
て、Ｍｇ、Ｍｇ／Ａｇ、Ａｓ等が挙げられる。更に、金
属層２６Ｍの表面には、他の透明な薄膜導電ＩＴＯ層２
６Ｉが形成されている（説明を簡略にするため、これら
両金属層２６Ｍと２６Ｉの２層構成を、以下ＩＴＯ／金
属層２６と呼ぶ。）。前記２重ヘテロ構造素子２０、２
１、２２のそれぞれの下側では、透明導電ＩＴＯ層２６
Ｉ、３５上に底部ＨＴＬ層が形成されている。そして、
その上にはＥＬ層が積層されており、更にその上には他
のＥＴＬ層が積層されている。ＨＴＬ層、ＥＴＬ層、Ｉ
ＴＯ層、金属層、オーガニックＥＬ層は、それらの組成
や厚さを適宜選択することにより、透明とされている。
尚、各ＨＴＬ層の厚さは５０〜１０００Å、各ＥＬ層の
厚さは５０〜２００Å、各ＥＴＬ層の厚さは５０〜１０
００Å、各金属層２６Ｍの厚さは５０〜１００Å、各Ｉ
ＴＯ層２６Ｉ、３５の厚さは１０００〜４０００Å程度
である。尚、性能を最もよく発揮するためには、各層と
もに、上記条件を満たす範囲でなるべく薄いものとする
のが望ましい。従って、各ＬＥＤ２０、２１、２２（Ｉ
ＴＯ／金属層を含む）の厚さは２００Å程度とするのが
よい。
【００１９】ＤＨ構造ＬＥＤ素子に代えてＳＨ構造のＬ
ＥＤ素子で前記素子２０、２１、２２を形成した場合、
ＥＴＬ層及びＥＬ層は、図１ＢのＳＨ構造で述べた層１
３と同様に単一の層で構成することになる。この層１３
は、一般的には、Ａｌ−キノレートで形成される。この
ような素子の例が図２Ｂに図示されており、この場合、
ＥＬ層２０Ｅ、２１Ｅ、２２Ｅのそれぞれが、ＥＬ層及
びＥＴＬ層の機能を備えている。しかしながら、図２Ａ
のＤＨ構造ＬＥＤ積層は、図２ＢのＳＨ構造のＬＥＤ積
層と比較した場合、全体構成をより高効率にできると共
により薄くできるという長所を有する。
【００２０】図２Ａ及び２Ｂにおいては、ＬＥＤ素子の
中心が互いにずれているが、各素子からの総出力光線は
ＬＥＤ２０、２１、２２のいずれにおいても基本的に一
致している。出力光線が同心状に一致している場合、ガ
ラス基板に近接して設けられた発光及び非発光素子はガ
ラス基板から離れて設けられた１又は２以上の発光素子
に対して透明である。しかしながら、ダイオード２０、
２１、２２は互いにオフセットされている必要はなく、
同心状に積層されていても構わない。この場合、各素子
からの光線は、他の光線と完全に一致することになる。
図１２Ｅに、上記同心状に積層されたＬＥＤ素子の構成
が図示されており、以下にその素子の製造方法に関する
説明がある。尚、各ＬＥＤがオフセットされた場合の構
成の場合でも同心状に配置された構成の場合でも、機能
的に差がないことに注意してほしい。各素子からガラス
基板３７を透過する出力光線は、基本的に指向性がな
い。３個のＬＥＤ素子積層体８へ印加する電圧を制御す
れば、各々の画素毎に、所望の色彩及び明度での発光を
いつでも可能とすることができる。従って、各ＬＥＤ素
子２０、２１、２２のそれぞれは、図２Ａ、図２Ｂで示
すように同時にＲ、Ｇ、Ｂ光線を発生させることがで
き、そして、この光線は、例えば、透明層を透過して出
力され、視認できる。各ＤＨ構造素子２０、２１、２２
は、異なる色光線を発生させるため、適当なバイアス電
圧を印加することにより駆動される。２重ヘテロ構造Ｌ
ＥＤ２０は、青色光線を出力する。また、２重ヘテロ構
造ＬＥＤ２１は緑色光線、２重ヘテロ構造ＬＥＤ２２は
赤色光線を出力する。ＬＥＤ２０、２１、２２のそれぞ
れに付与する各電流値に対応させて、ＬＥＤ素子２０、
２１、２２を個別に又は異なる組合せで駆動させれば、
各画素毎に所望の色による光出力を得ることができる。
【００２１】図２Ａ及び図２Ｂの例では、ＬＥＤ素子２
０、２１、２２は、バッテリー３２、３１、３０により
印加されるバイアス電圧によってそれぞれ駆動される。
電流は、各バッテリー３２、３１、３０の正極端子か
ら、それぞれ対応するＬＥＤ素子２０、２１、２２のア
ノード端子４０、４１、４２、及びカソード端子として
作用する端子２１、２１、４２を経て、バッテリー３
２、３１、３０の負極へと流れる。その結果、ＬＥＤ素
子２０、２１、２２のそれぞれから光が出力される。こ
の場合、対応するバッテリー３２、３１、３０をＬＥＤ
素子に選択的に切替接続するための内蔵手段（図示せ
ず）により、ＬＥＤ素子２０、２１、２２への電流が選
択的に供給される。
【００２２】本発明の実施形態においては、図２Ａ及び
２Ｂで図示したＬＥＤ素子２２が備える上部ＩＴＯ接触
層２６Ｉは、透明であり、ヘッドアップ表示装置として
利用可能な３色素子を構成している。
【００２３】また、本発明の他の実施形態では、上部接
触層２６Ｉを、上方向に進んでくる光を基板１３に向け
て反射できるように、Ｍｇ／Ａｇ、Ｉｎ、Ａｇ、Ａｕ等
の金属薄膜層で形成してあるため、素子の発光効率を上
げることができる。また、ガラス基板３７とＩＴＯ層３
５間に多層誘電薄膜層を挿入して非反射面を形成するこ
とにより、素子全体の発光効率を増加させることもでき
る。非反射層は３層設けることが必要であり、それぞれ
の非反射層は、他の層から出射される光の波長に対する
非反射被膜を構成している。
【００２４】他の実施形態として、図２Ａの素子と反対
つまり逆向きに素子を構成して、積層の底部からではな
く積層の上部から光を出力させることもできる。このよ
うな反転構造の例としては図２Ｃで示すようなものがあ
り、この場合ＩＴＯ層３５は薄い反射性金属層３８とさ
れる。この実施形態において、例えば青色ＬＥＤ２０に
着目してみると解るように、間にＥＬ層２０Ｅを挟んで
いるＨＴＬ層２０ＨとＥＴＬ層２０Ｔとの位置が、先に
説明した素子の場合と反対に構成されている。そして、
金属接触層２６Ｍは、ＩＴＯ層２６Ｉの上面に積層され
ている。この実施形態の積層内にある緑色ＬＥＤ２１及
び赤色ＬＥＤ２２についても、青色ＬＥＤ２０の場合に
ついて既に説明したように、反転積層（ＨＴＬ層とＥＬ
層が逆転して、金属層とＩＴＯ層が反対になっている）
で構成されている。ただし、この反転構造においては、
青色ＬＥＤ２０が上部で、赤色ＬＥＤ２２が底部に位置
せねばならない。その結果、素子２０、２１、２２に供
給される電流は、バイアス電圧が印加された場合、図２
Ａの実施形態と逆向きの方向に流れることになる。
【００２５】本実施形態例の素子においては断面図から
明らかなように、段々の階段形状で構成されている。透
明接触層（ＩＴＯ）２６Ｉ部分は、積層内における各画
素素子に対してそれぞれ別個の独立したバイアス電圧を
付与できるようにされており、また、処理工程中におい
はエッチング停止部位として利用できるようになってい
る。各ＤＨ構造のＬＥＤ素子２０、２１、２２に別個の
バイアス電圧を付与することにより、画素からの出力波
長を調整して国際照明委員会（ＣＩＥ）の色度基準で決
められた可視スペクトルのいずれかの色を変換出力する
ことができる。この実施形態において青色ＬＥＤ２０
は、積層の底側に位置し且つ３個の素子の中で最も面積
の大きなものである。青色は、赤色や緑色の光に対して
透過性を有するため、出力側に近い素子底部に配置され
ているのである。尚、透明なＩＴＯ／金属層２６を用い
て異なる材質層を分離することにより、この素子製造工
程を簡略化できる。この製造工程について、以下に説明
する。図２Ａ、２Ｂ、２Ｃで示した画素ＬＥＤ素子を実
現するために用いるオーガニック化合物に関する真空成
長工程や製造方法も、非常に特徴的である。図２Ａ、２
Ｂ、２Ｃに示した縦方向積層では、３個の画素を非常に
小さい範囲で作成することが可能であり、これによって
高密度の表示装置を実現可能としている。
【００２６】ＤＨ構造の素子２０、２１、２２からは、
図２Ａ、２Ｂ、２Ｃで図示するように、同時又は別個
に、矢印Ｂ、Ｇ、Ｒで示す光線が出力される。ここで、
出力光は、ＬＥＤ素子２０、２１、２２の表面の全域か
ら照出されるものであって、図中に示されたＲ、Ｇ、Ｂ
の各矢印の幅が実際の出力光の幅を示すものでないこと
に注意してほしい。このようにして出力されるＲ、Ｇ、
Ｂの各光の色を加減算することにより、異なる明度、色
相の色彩として目に知覚されることになる。尚、このこ
とは、色の可視表示色彩技法の分野では周知である。そ
して、図で示すようなオフセット構成の場合は、赤色、
緑色、青色の各光線がほぼ一致して出力される。素子を
５０ミクロンかそれ以下の更に小さいサイズにしても、
どのような色でも上記積層から出力できる。しかしなが
ら、この光の出力は、単独の画素から出力される光の色
としか捉えることができない。
【００２７】ＤＨ構造で使われるオーガニック材は、他
層の表面に成長形成されるものであり、上方に行くに連
れてそれからの出力光の波長が長くなるようにして縦方
向に積層される。即ち、その素子の上部には、赤色の光
を出力する最大波長素子２２が、そしてその底部には青
色の光を出力する最短波長素子２０が形成される。この
ような方法で画素を構成して、画素即ち素子内における
光吸収が最小限となるようにする。各ＤＨ構造のＬＥＤ
素子は、ＩＴＯ／金属層２６（詳しくは、半透明金属層
２６Ｍと酸化錫インジウム層２６Ｉ）により互いに分離
されている。ＩＴＯ層２６Ｉは、更に金属被膜処理され
ており、接触部４０、４１、４２、４３を備える接触域
がＩＴＯ層の表面に形成されている。それら接触部４
０、４１、４２、４３は、例えば、インジウム、プラチ
ナ、金、銀等の金属や、Ｔｉ／Ｐｔ／Ａｕ、Ｃｒ／Ａ
ｕ、Ｍｇ／Ａｇ等の合金で形成される。周知の金属被膜
法や蒸着法を用いて、この接触部を形成することができ
る。このように設けた接触部４０、４１、４２、４３に
より、積層内の各ＬＥＤ素子に個別のバイアス電圧を印
加できるようになる。また、製造工程において、オーガ
ニックＬＥＤ材と透明電極層２６Ｉの化学特性差のた
め、電極層はエッチング停止層として作用する。従っ
て、素子製造工程における各画素の選択的エッチング処
理や露光処理が行えるのである。
【００２８】この実施形態では、各ＬＥＤ素子２０、２
１、２２には、それぞれバッテリー３２、３１、３０か
らなるバイアス電圧付与用の電源部が備わっており、こ
れらが各ＬＥＤ素子を駆動することにより発光を生じさ
せる。バッテリー３２、３１、３０に代えて、適当な信
号を利用することも勿論可能である。ＬＥＤ素子（ＤＨ
構造における）は、発光のために要求される最少しきい
値電圧を必要とするが、その駆動電圧はバッテリー記号
で示されている。
【００２９】前記のＥＬ層２０Ｅ、２１Ｅ、２２Ｅは、
３原色及びその中間色全部を出力できる能力をもつオー
ガニック化合物を選択して形成する。このオーガニック
化合物は、以下のような３価金属キノレート（quinolat
e）錯体、３価金属ブリッジ構成キノレート錯体、シッ
フ（Schiff）塩基２価金属錯体、錫（IV）錯体、金属ア
セチルセトネート錯体、２座配位金属錯体、ビスホスホ
ネート、２価金属マレオニトリルジチオレート（maleon
itriledithiolate）金属錯体、分子電荷転送錯体、芳香
族複素環ポリマー、希土類混合キレート等から選択でき
る。
【００３０】前記３価金属キノレート錯体は、図３で示
した構造式で表され、Ｍはランタノイド或いは周期表３
〜１３族に含まれる３価金属である。この実施形態に適
した３価イオンとして、Ａｌ＋３、Ｇａ＋３、ＩＮ＋３
が挙げられる。図３中のＲは、水素、置換又は非置換ア
ルキル基、アリール基、複素環基を含む。アルキル基
は、直鎖型又は有枝鎖型で、１〜８個の炭素原子を持つ
ものがよい。好ましいアルキル基の例として、メチル基
やエチル基がある。好ましいアリール基の例としてはフ
ェニル基があり、複素環基の例としては、ピリジル、イ
ミダゾール、フラン、チオフェンがある。
【００３１】Ｒのアルキル基、アリール基、複素環基
は、好ましくは１〜８個の炭素原子をもち且つアリー
ル、ハロゲン、シアノ、アルコキシの中から選択される
少なくとも１つの置換基で置換できるものである。この
場合の好適なハロゲン基として、クロロ基がある。
【００３２】図３のＬは、ピコリルメチルケトン（pico
lylmethylketon）、置換又は非置換サリチルアルデヒド
バルビツル酸（salicylaldehyde substituted with bar
bituric acid）で置換されたサリチルアルデヒド等、Ｒ
が上記の基でありＲ（Ｏ）ＣＯ−で示される基、ハロゲ
ン、Ｒが上記基でありＲＯ−で示される基、キノレート
（８−ヒドロキシキノリン等）、及びそれらの誘導体
（キノレートで置換されたバルビツル酸等）その他の配
位子である。図３の構造式に含まれる最適な錯体とし
て、ＭとしてのＧａ＋３、Ｌとしてのシクロ基が挙げら
れる。このような化合物によれば、青色の発光ができ
る。ＭがＧａ＋３で且つＬがカルボキシル酸メチルの場
合は、青色から青／緑の範囲の発光が可能な錯体とな
る。黄色又は赤色の発光は、Ｌ基をバルビツル酸で置換
したサリチルアルデヒド又はバルビツル酸で置換した８
−ヒドロキシキノリン（8-hydroxyquinoline）を用いる
ことができる。緑色の出力光は、Ｌ基にキノレートを使
うことにより生成できる。
【００３３】本発明で利用できる３価ブリッジ構成キノ
レート錯体が、図４Ａ及び図４Ｂに図示されている。こ
れらの錯体からは、緑色の発光が可能であり、従来例で
使われているトリスキノレート（Ｌがキノレート基であ
る図３の錯体）と比較して、環境変化に対する安定性が
向上する。これらの錯体で使われる３価金属イオンＭ
は、前述のように、Ａｌ＋３、Ｇａ＋３、Ｉｎ＋３等が
好ましい。図４ＡのＺ基は、Ｒが上記のようなＳｉＲを
有する。Ｚ基は、燐酸塩を作るＰ＝Ｏの基でも構わな
い。
【００３４】前記のシッフ塩基２価金属錯体は、図５Ａ
及び５Ｂに図示されたものを含むが、Ｍ１は周期表２〜
１２族から選択できる２価金属であり、好ましくはＺｎ
である（ハナダらの「アクソメシン／鉛錯体の薄膜にお
ける青色電子発光」、日本応用科学学会誌、３２巻（１
９９３年）、Ｌ５１１〜Ｌ５１３ページを参照）。この
Ｒ１は、図５Ａと５Ｂの構造式から選択されるものであ
る。Ｒ１基は、ピリジル基の窒素又はアミンが配位した
金属錯体とするのが好ましい。更にＸは、水素、１〜８
個の炭素原子をもつアルキル又はアルコキシル基、アリ
ール基、複素環基、ホスフィノ基、ハライド基、アミノ
基その他の基から選択できる。この場合の好ましいアリ
ール基はフェニル基であり、好ましい複素環基はピリジ
ル、イミダゾール、フラン、チオフェンから選択でき
る。Ｘ基は、シッフ塩基２価金属錯体のオーガニック溶
剤への溶解度に影響を与える。特に、図５Ｂのシッフ塩
基２価金属錯体は、波長５２０ｎｍの光を生成する。
【００３５】本発明のＥＬ層に利用する錫（IV）金属錯
体は、緑色の光を発光する。これらの錯体には、Ｌ１が
サリチルアルデヒド、サリチル酸、キノレート（８−ヒ
ドロキシキノリン等）から選択され且つ化学式ＳｎＬ1 2
Ｌ2 2で表せる錯体が含まれる。また、Ｌ２には、水素基
を除く前述のＲ基全部が含まれる。例えば、Ｌ１がキノ
レート基で且つＬ２がフェニル基である錫（IV）金属錯
体からは、液状（solid state）のフォトルミネセンス
測定によれば、波長（λ）が５０４ｎｍの光が出力され
る。
【００３６】更にまた錫（IV）金属錯体には、Ｙが燐又
はＮＲ２で且つＲ２が水素基及び置換又は非置換アルキ
ル基やアリール基から選択可能な図６の構造式で表せる
錯体も含まれる。アルキル基は、直鎖型又は有枝鎖型で
且つ１〜８個の炭素原子をもつのが好ましい。アルキル
基又はアリール基の置換基としては、１〜８個の炭素原
子をもつアルコキシ基、シアノ基、ハロゲン基等があ
る。Ｌ３は、アルキル基、アリール基、ハライド基、キ
ノレート（８−ヒドロキシキノレート等）サリチルアル
デヒド基、サルチル酸基、マレオニトリルジチオレート
（ＭＮＴ）基等から選択できる。ＡがＳ、ＹがＣＮ、且
つＬ３がＭＮＴのとき、赤とオレンジの中間色が発光で
きる。
【００３７】図７で図示するＭ（アセチルアセトネー
ト）３錯体からは、青色の光が出力される。金属イオン
Ｍは、ランタノイド或いは周期表３〜１３族の３価金属
から選択される。本実施形態に適した金属イオンは、Ａ
ｌ＋３、Ｇａ＋３、Ｉｎ＋３等である。図７のＲ基は、
図３のＲ基と同じである。例えば、Ｒがメチル基で、Ｍ
がＡｌ＋３、Ｇａ＋３、Ｉｎ＋３の１つである場合、液
状素子のフォトルミナンス測定による結果では、この素
子から出力される光の波長はそれぞれ４１５ｎｍ、４４
５ｎｍ、４５７ｎｍとなる（キドらの「ランタノイド錯
体を使ったオーガニック電子発光素子」、合金化合物学
会誌、９２巻（１９９３年）、３０〜３３ページを参
照）。
【００３８】本発明で利用する２座配位金属錯体は、普
通青色光を発光する。このような錯体の化学式はＭＤＬ
4 2 であり、Ｍはランタノイドや周期表３〜１３族の３
価金属である。この場合の適した金属イオンとしては、
Ａｌ＋３、Ｇａ＋３、Ｉｎ＋ ３、Ｓｃ＋３等が挙げられ
る。またＤは、図８Ａに図示されているような２座配位
子である。より詳しくいうと、上記２座配位錯体Ｄに
は、図８ＡのＲ基が前述のものと同じである、２−ピコ
リルケトン（2-picolylketones）、２−キナルジルケト
ン(2-quinaldylketones) 、２−（０−フェノキシ）ピ
リジンケトン（2-(O-phenoxy)pyridine ketones）が含
まれる。
【００３９】このＬ４としては、アセチルアセトネート
（acetylacetonate）、Ｒ３がＳｉとＣのいずれかであ
り、Ｒが前記の場合と同様の基から選択される化学式Ｏ
Ｒ3Ｒの化合物、３、５−ジ（ｔ−ｂｕ）フェノール
（3、5di(t‐bu)phenol）、２、６−ジ（ｔ−ｂｕ）フ
ェノール（2、6di(t‐bu)phenol）、２、６−ジ（ｔ−
ｂｕ）クレゾール（3、5di(t‐bu)cresol）、Ｈ2Ｂｐｚ
2 等が含まれる。尚、これらの化合物は、図８Ｂ〜８Ｅ
に図示されている。
【００４０】例として、アルミニウム（ピコリメチルケ
トン）ビス［２、６−ジ（ｔ−ｂｕ）フェノキシド］
（alminum(picolymethylketone)bis[2,6‐di(t‐bu)phe
noxide]）は、液状素子のフォトルミネセンス測定によ
れば、波長（λ）４２０ｎｍの光を出力する。前記化合
物のクレゾール誘導体でも、波長４２０ｎｍの光を出力
した。また、アルミニウム（ピコリメチルケトン）ビス
（ＯＳｉＰｈ3）（alminum(picolylmethylketone)bis(O
siph)）やスカンジウム（４−メトキシ−ピコリルメチ
ルケトン）ビス（アセチルアセトネート）（scandium(4
‐methoxy‐picolylmethylketone)bis(acetylacetonat
e)）では４３３ｎｍ、アルミニウム［２−（０−フェノ
キシ）ピリジン］ビス［２、６−ジ（ｔ−ｂｕ）フェノ
キシド］（alminum[2‐(O‐phenoxide)pyridine]bis[2,
6‐di(t‐bu)phenoxide]）では４５０ｎｍである。 前
記のビスホスホネートは、本発明に従ってＥＬ層で利用
できる他の種類の化合物である。ビスホスホネート（bi
shosphonate）は、下記の化学式で示せる。即ち、Ｍ2
ｘ（Ｏ3Ｐ−オーガニック−ＰＯ3 ）ｙである。
【００４１】ただし、Ｍ２は金属イオンである。ｘとｙ
が共に１の場合、これは４価金属イオンとなる（Ｚｒ
＋４、Ｔｉ＋４、Ｈｆ＋４等）。ｘが３でｙが２だと、
金属イオンＭ２は２価となって、Ｚｎ＋２、Ｃｕ＋２、
Ｃｄ＋２等が適用できる。化学式の「オーガニック」の
部分は、ホスホネート基と２官能価化できる芳香族又は
複素環の蛍光化合物がよい。
【００４２】このビスホスホネート化合物の例として
は、例えば、図９Ａと９Ｂに示すようなフェニレンビニ
レンビスホスホネート（phenylene vinylene bisphon
etes）等が好ましい。特に、図９Ａはβ−スチレニルス
チルベンビスホスホネート（β‐styrenyl stilbene
bisphosphonates）であって、図９Ｂは４、４’−ビフ
ェニルジ（ビニルホスホネート）（4，4'‐biphenyl d
i(vinylphosphonates)）であり、Ｒは前述の場合と同じ
で、Ｒ４は好ましくは１〜８個の炭素原子をもつ置換又
は非置換アルキル基やアリール基から選択できる。好適
なアルキル基は、メチル基及びエチル基である。好適な
アリール基には、フェニル基がある。アルキル基やアリ
ール基の好適な置換基には、好ましくは１〜８個の炭素
原子を持ち且つアリール基、ハロゲン基、シアノ基、ア
ルコキシ基から選択された、少なくとも１種の基が含ま
れる。
【００４３】前記の２価金属マレオニトリルジチオレー
ト（ＭＮＴ）錯体は、図１０に図示した化学式構造を有
している。２価金属イオンＭ３には、＋２電荷をもつあ
らゆる金属イオンを適用できるが、Ｐｔ＋２、Ｚ
ｎ＋２、Ｐｄ＋２等の遷移金属イオンが望ましい。Ｙ１
は、シアノ基や、置換又は非置換フェニル基から選択で
きる。好適なフェニルの置換基として、アルキル基、シ
アノ基、クロロ１、２、２−トリシアノビニルが挙げら
れる。
【００４４】またＬ５は、電荷をもたない基である。好
適なＬ５基として、前述のようなＲ基を有するＰ（Ｏ
Ｒ）3やＰ（Ｒ）3があるが、２、２’−ジフィリジル
（2、2'‐dipyridyl）、フェナンチロリン（phenanthto
line）、１、５−シクロオクタジエン（1,5‐cycloocta
diene））、ビス（ジフェニルホスフィノ）メタン（bis
(diphenylphosphino)methane）等のキレート配位子も適
用できる。
【００４５】Ｃ．Ｅ．ジョンソンらによる「ルミネセン
ト性イリジウム（Ｉ）、ラジウム（Ｉ）、プラチナム
（ＩＩ）ジチオレート錯体」、米国化学学会誌、１０５
巻（１９８３年）、１７９５ページの記載内容に基づ
き、前記化合物の多様な組合せからの発光波長の例を表
１に示している。
【００４６】
【表１】 錯体 波長 ［プラチナム（１、５−シクロオクタジエン）（ＭＮＴ）］ ５６ ０ｎｍ ［プラチナム（Ｐ（ＯＥｔ）3）2（ＭＮＴ）］ ５６ ６ｎｍ ［プラチナム（Ｐ（ＯＰｈ）3）2（ＭＮＴ）］ ６０ ５ｎｍ ［プラチナム（ビス（ジフェニルホスフィノ）メタン（MNT）］ ６１０ｎ ｍ ［プラチナム（ＰＰｈ3）2（ＭＮＴ）］ ６５ ２ｎｍ ＊ソリッドステート素子のフォトルミネセンス測定結果からの波長値＊
【００４７】本発明において、ＥＬ層として利用できる
分子電荷転送錯体には、電子ドナー構造をもつ電子アク
セプタ等が含まれる。図１１Ａ〜１１Ｅに、適用可能な
多様な電子アクセプタが図示されており、図１１Ｆ〜１
１Ｊに示された電子ドナー構造の内の１つを使って電荷
転送錯体を構成している。図１１Ａ〜１１ＨのＲ基は、
前述のものと同様である。
【００４８】これら電荷転送材は、予め精製された電荷
転送錯体を直接蒸着することにより作成できる。このよ
うにした場合、アクセプタとドナーとの結合度合により
赤色から青色までの範囲でその発光波長を変化させて出
力できる。
【００４９】更にまた、ソリドステート形態で蛍光性を
もつ芳香族や複素環式化合物のポリマーを、本発明にお
けるＥＬ層として利用することも可能である。このよう
なポリマーも、異なる色を発光させるために利用でき
る。下記の表２に、ポリマーの好適な例及びその発光色
が記載されている。
【００５０】
【表２】 ポリマー 発光色 ポリ（パラ−フェニレンビニレン） 青から緑 ポリ（ジアルコキシフェニレンビニレン） 赤／オレンジ ポリ（チオフェン） 赤 ポリ（フェニレン） 青 ポリ（フェニルアセチレン） 黄から赤 ポリ（Ｎ−ビニルカルバゾール） 青
【００５１】本発明で利用できる希土類混合キレートに
は、２座配位芳香族か又は複素環式の配位子かと結合し
たランタノイド原子（Ｌａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、
Ｔｂ等）が含まれる。２座配位子は転送担体（電子等
の）として作用するが、発光エネルギーを吸収すること
はない。それゆえ、２座配位子により、金属へエネルギ
ーを転送できる。希土類混合キレートの配位子の例とし
て、サリチルアルデヒドやその誘導体、サリチル酸、キ
ノレート、シッフ塩基配位子、アセチルアセトネート、
フェナンチロリン、バイピリジン、キノレート、ピリジ
ン等がある。
【００５２】前記の正孔搬送層２０Ｈ、２１Ｈ、２２Ｈ
は、ポリフォリニック化合物で形成できる。更に、正孔
搬送層２０Ｈ、２１Ｈ、２２Ｈは、少なくともそのうち
の１つが芳香族環の員であり且つ炭素原子とのみ結合さ
れた少なくとも１個の３価窒素原子を含む化合物であ
る、少なくとも１つの正孔を搬送できる芳香族第３アミ
ンであっても構わない。例えば、芳香族第３アミンに
は、モノアリールアミン、ジアリールアミン、トリアリ
ールアミン、ポリアリールアミン等のアリールアミンが
適用できる。その他、適切な芳香族第３アミンが、ポリ
フォリニック化合物の例と共に、タンらの米国特許第
５、２９４、８７０号に記載されており、その内容が本
発明の主旨と一致しているという範囲で、そのすべての
内容を本発明の引用例として採用する。
【００５３】本発明による積層オーガニックＬＥＤ素子
３色画素の製造方法は、シャドーマスク法及びドライエ
ッチング法のいずれかにより実行できる。ここで説明を
簡略化するため、いずれの方法の説明においても、底部
ガラス基板から発光する各発光層は、オーガニック化合
物層からなる２重ヘテロ構造ＬＥＤ体であると仮定す
る。当然ながら、各活性発光層が多層オーガニック化合
物層であるような多層ヘテロ結合オーガニックＬＥＤ構
成、及び／又は、反転構成（積層の上部面から発光する
場合）の場合も、本方法をわずかに変更することによっ
て製造できることは当業者には理解できできるであろ
う。
【００５４】本発明によるシャドーマスク工程が、図１
２（Ａ〜Ｅ）に図示されている。この方法においては、
まず最初に、ＩＴＯ層５２で被膜されたガラス基板５０
を、沸騰したトリクロロエチレン又は同様の塩素化炭化
水素に約５分間浸積する。この後、アセトンで５分程度
洗った後、更に約５分間だけメチルアルコール洗浄を行
う。次に基板５０を、超純度（ＵＨＰ）窒素の噴流を用
いて乾燥させる。ここで使う洗浄溶剤は、「電子グレー
ド」であるのが望ましい。洗浄後に、周知のスパッター
法や電子ビーム法を用いて、ＩＴＯ層５２を真空中で基
板５０上に形成する。
【００５５】次に前記ＩＴＯ層５２上に、以下のように
して、青色発光ＬＥＤ５５を形成する（図１２Ｂ）。ま
ず、ＩＴＯ層５２の所定の外側部にシャドーマスク７３
を載置する。このシャドーマスク工程で使うシャドーマ
スク７３やその他のマスクは、素子の動作寿命を縮める
ような湿気、酸素、その他の汚染物を素子に触れさせる
ことがないようにしながら、処理工程中で導入し且つ除
去しなければならない。この作業は、窒素ガス又は不活
性ガスが充満した雰囲気中でマスク交換を行ったり、或
いは、遠隔操作を使って真空環境で素子面にマスクを遠
隔載置することにより実践できる。そして、マスク５３
の開孔を通じて、５０〜１００Å厚の正孔搬送層（ＨＴ
Ｌ）５４及び５０〜２００Å厚の青色発光層（ＥＬ）５
６を空気に触れない状態を保ちつつ真空中等で順番に積
層する（図１２Ｂ参照）。そして、このＥＬ層５６上
に、好ましくは５０〜１０００Åの厚さの電子搬送層
（ＥＴＬ）５８を形成する。更にこのＥＴＬ層５８上
に、例えば、好ましくは１０％Ａｇと９０％Ｍｇ層、又
は低仕事関数金属若しくは金属合金層からなるような半
透明金属層６０Ｍを作成する。金属層６０Ｍの厚さは、
１００Å以下の薄いものである。これら積層５４、５
６、５８、６０Ｍは、気相蒸着、イオンビーム積層、電
子ビーム積層、スパッタリング、レーザー融蝕法等のい
ずれかの周知方向性積層技術により作成することが可能
である。
【００５６】更に前記金属層６０Ｍの上に、スパッタリ
ング又は電子ビーム法を用いて、１０００〜４０００Å
厚のＩＴＯ接触層６０Ｉを積層する。ここでも説明を簡
略化するために、図２の層２６と同様に、前記の両層６
０Ｍ及び６０Ｉを単層６０として説明する。各層６０の
低仕事関数金属部分６０Ｍは、その下側のＥＴＬ層５８
と直接接触するが、ＩＴＯ層６０Ｉはそのすぐ上側のＨ
ＴＬ層に接触する。ここで、どの素子製造工程でも、そ
の工程間において真空環境を阻害しないよう真空を維持
しつつ行われる必要があることに注意してほしい。
【００５７】図１２Ｃには、前記の青色発光ＬＥＤ５５
を製造したのと同じシャドーマスク及び積層技術によっ
て、前記上端層６０上面に作成された緑色発光ＬＥＤ６
５が図示されている。このＬＥＤ６５は、ＨＴＬ層６
２、緑色発光層６４、ＥＴＬ層６６とからなる（その厚
さは、１００Åであり且つ半透明であるが、電気連続性
を損なうほど薄くはない）。そして、第２の薄膜金像層
６０ＭがＥＴＬ層６６上に積層され、続いて１０００〜
４０００Å厚の他のＩＴＯ層６０Ｉを第２の挟積層６０
として形成する。
【００５８】図１２Ｄでは、同様のシャドーマスク及び
積層技術を用いて、前記層６０の上面に赤色発光ＬＥＤ
７５を積層している。赤色発光ＬＥＤ７５も、ＨＴＬ層
７０、赤色発光ＥＬ層７２及びＥＴＬ層７４とからな
る。最後にＬＥＤ７５の上面に、緑色上記発光層の場合
と同様に、６０Ｉ及び６０Ｍの両層からなる挟積層６０
を形成する。図２の実施形態と同様に他の構成として、
上部透明ＩＴＯ層６０Ｉを、素子上部における光損失を
削減するために、上方向への光を基板５０へ向かって反
射するミラーとして働く所定の金属電極層に代えること
もできる。尚、各ＥＴＬ層７４、６６、５８の厚さは５
０〜２００Å、各ＨＴＬ層５４、６２、７０の厚さは１
００〜５００Å、各ＥＬ層５６、６４、７２の厚さは５
０〜１０００Å程度である。明度や効率を最もよくする
ためには、ＩＴＯ／金属層を含む全層を、上記厚さ範囲
内で、できるかぎり小さくする必要がある。
【００５９】そして、ＩＴＯ層５２上面に電気接触端子
５１、５９を、ＩＴＯ／金属層６０のＩＴＯ部分６０Ｉ
の上面に電気接触端子８８、８９、９２、９４、９６を
それぞれ形成する。電気端子は、インジウム、プラチナ
ム、金、銀等の金属か、Ｔｉ／Ｐｔ／Ａｕ、Ｃｒ／Ａ
ｕ、Ｍｇ／Ａｇ等の合金で形成するのが望ましい。この
製造方法においても、素子の不要部分をマスクした後で
適当な金属積層法或いは蒸着法を使って行うことができ
る。
【００６０】シャドーマスク工程の最終工程では、図１
２Ｅに示されているように、マスクされた全金属接触端
子５１、５９、８８、８９、９２、９４、９６を除いた
素子全域を、絶縁層９７で被膜する。絶縁層９７は、湿
気、酸素、その他の汚染物に対して不浸透性であるた
め、ＬＥＤの汚染を防止できる。絶縁層９７は、電子ビ
ーム法、スパッタリング、又は高温プラズマで補完した
ＣＶＤ法により、ＳｉＯ2、Ｓｉ2Ｎ3 等の窒化シリコン
又はその他の絶縁材により形成できる。尚、この積層工
程においては、ＬＥＤ特性を損ねるような１２０℃以上
の温度にならないよう注意する必要がある。
【００６１】本発明によるＬＥＤ積層を製造するための
ドライエッチング法を、図１３（Ａ〜Ｆ）に図示してい
る。図１３Ａでは、最初に、前記シャドーマスク工程と
同様の方法で、ガラス基板１０２を洗浄する。そしてガ
ラス基板１０２の上に、周知のスパッタリングや電子ビ
ーム法を使って真空中でＩＴＯ層１０１を形成する。更
に、ＩＴＯ層１０１の表面全体に、従来の真空蒸着法
や、ポリマーを用いる場合にはスピン法やスプレー被膜
法を利用して、それぞれシャドーマスク工程の積層と同
じ厚さのＨＴＬ層１０４、青色ＥＬ層１０５、ＥＴＬ層
１０６、金属層１０７ＭとＩＴＯ層１０７Ｉを含む挟積
層１０７を積層形成する。尚、ＩＴＯ／金属挟積層１０
７は、厚さが１００Å以下であり、その低仕事関数金属
層１０７Ｍは、ＥＴＬ層１０６のすぐ上面に形成され、
１０００〜４０００Å厚のＩＴＯ厚膜層１０７Ｉは、こ
の金属層１０７Ｍ上に形成される。ＩＴＯ層１０７Ｉ上
の全面には、低温プラズマＣＶＤ法にて１０００〜２０
００Å厚の窒化シリコン又は２酸化シリコンのマスク材
１０８を被膜形成し、次に、窒化シリコンその他の層１
０８上に、ＨＰＲ１４００Ｊ等の正極フォトレジスト層
１０９を積層する。そして、図１３Ｂに示されているよ
うに、フォトレジスト層１０９の外側域１１０を、一般
的な写真リソグラフ技法を用いて、露光させ除去する
（図１３Ａ参照）。露光される外側域１１０は、底部Ｉ
ＴＯ層１０１が露出され電気接触可能な区域とされてい
る。図１３Ｃでは、（図１３Ｂで特定されている）フォ
トレジストが除去された区域で、ある窒化シリコン層１
０８の外側部分１１１がＣＦ4：Ｏ2のプラズマを用いて
除去される。その後、イオン加工法その他のプラズマエ
ッチング法によって、ＩＴＯ／金属層１０７Ｉと１０７
Ｍの露出された外側域が除去される。同様に、対応する
ＥＴＬ層１０６、ＥＬ層１０５，ＨＴＬ層１０４の外側
域は、Ｏ2のプラズマ法により順番に除去され、続い
て、残りのフォトレジスト層１０９を除去する。最後
に、再度ＣＦ4：Ｏ2のプラズマを使って窒化シリコンマ
スク層１０８を除去すれば、図１３Ｄに図示されるよう
な青色発光ＬＥＤが完成する。
【００６２】そして、ＳｉＮｘ層１５０を全体に被膜し
て、図１３Ｅに示したように、ＩＴＯ層１０１の外側部
をマスクするフォトレジストマスク１１３を積層し、そ
れ以外の部分では前記方法と同様のドライエッチング工
程を行って青色ＬＥＤの上部に緑色ＬＥＤ１１５を形成
する。つまり、ＨＴＬ層１１４、緑色発光ＥＬ層１１６
等が積層される（図１３Ｆ参照）。青色ＬＥＤ製造工程
と同様の写真リソグラフ法又はドラエッチング法を用い
れば、緑色ＬＥＤ１１５が完成する。更に同じドライエ
ッチング技法により、緑色発光ＬＥＤ１１５上に、赤色
ＬＥＤ１１７を形成する。その後、図１２Ｅの層９７と
同じような不導体層１１９を、シャドーマスク工程で説
明した電気接触端子の露出パターン作業を用いて、ＬＥ
Ｄ積層体上に形成する。更に、不導体層１１９にドライ
エッチング法によって開孔を作成するため、フォトレジ
ストマスクを被膜形成する。そして最後に、リフトオフ
技法を使って、フォトレジスト層や余分な金属を除去す
るのである。
【００６３】シャドーマスク、ドライエッチング、その
他の技法を用いてＬＥＤ積層を製造した後、素子の性能
や信頼性が許容範囲内になるような積層パッケージを製
造する。図１４（Ａ〜Ｃ）は、本発明の多色ＬＥＤ素子
を４つ以下の範囲で容易にパッケージ化し、且つ該パッ
ケージを密閉化するような実施形態が示されている。
尚、図１４（ＡとＢ）中で使用される符号の内、図１２
Ｅで使用されるのと同じ符号は、図１２Ｅと同じ部分を
示すものである。このパッケージ構造は、図１３Ｆとほ
ぼ同様である。図１４Ａのように、素子全体をＳｉＮｘ
等の絶縁層９７で被膜した後、アクセス開孔１２０、１
２２、１２４を周知のエッチング／フォトマスク技法で
作成し、本発明の場合では、青色ＬＥＤ、緑色ＬＥＤ、
赤色ＬＥＤ（オーガニック発光ダイオード）それぞれの
最上面にある金属層６０Ｍ’、６０Ｍ”、６０Ｍ”’を
露出させる。続いて、それら露出した金属層６０Ｍ’、
６０Ｍ”、６０Ｍ”’の端部に位置するインジウム溶接
突起１３２、１３３、１３４にまで伸長するような（通
常は金を使った）金属導電通路１２６、１２８、１３０
を、周知の方法で形成する。同様に、周知の方法で、内
側端がＩＴＯ層５２に接触しており、外側端が端部に位
置するインジウム溶接突起１３６と接続されている（金
等で形成された）金属導電通路１３５を経由したアノー
ド電極端子を形成する。更に、素子全体をＳｉＮｘ等の
他の絶縁層で被膜して、溶接突起１３２、１３３、１３
４、１３６だけを端面に沿って露出させる。このような
方法を使えば、従来技術を用いてオーガニックＬＥＤ素
子を簡単にパッケージ化できる。尚、以下に示すような
他の実施形態によっても、パッケージを製造することが
可能である。
【００６４】本発明の他の実施形態として、共通の基板
５０上に４個の多色ＬＥＤ素子をパッケージ構成で作成
する方法を、図１４Ａ、１４Ｂ、１４Ｃを参照して説明
する。この場合まず、ガラス基板５０を酸化錫インジウ
ム（ＩＴＯ）層１５２で被膜する。その後、下記の工程
により、多色オーガニックＬＥＤ積層パッケージを作成
する。
【００６５】１．本例では、四角形の帯状環を同心状に
配するというパターンで積層されるＳｉＯ2層１３８を
ＩＴＯ層５２上面に設けるため、従来方法を用いてＩＴ
Ｏ層５２をマスクする。
【００６６】２．図１２Ｅ又は１３Ｆ及び図１４Ａのい
ずれかの構造を作成するための前述の方法を使って、Ｓ
ｉＯ2層１３８上の区域１４０内の共通層を分かち合う
４個の３色ＬＥＤ積層を形成する。
【００６７】３．外部金属接触端子即ち結合パッド１７
０’〜１８０’を設けるため、ＳｉＯ 2層１３８上の各
端子外側端に積層を行うって金属接触端子１７０〜１８
１を製造する。
【００６８】ただし、金属接触端子１７０〜１８１内の
端子中で見た場合、各端子の組の中で連続する３つにつ
いては、図１４Ａで示した端子１２６、１２８、１３０
と同じである。３個の接触端子１７０から１７２、１７
３から１７５、１７６から１７８、１７９から１８１の
内側端即ち外側端の反対端は、それぞれ金属層６０
Ｍ’、６０Ｍ”、６０Ｍ”’と電気的に接続されてお
り、４つのオーガニックＬＥＤ素子内の各素子について
見た場合でも同様である。４個のＬＥＤ素子に共通なＩ
ＴＯ層５２の端部上に、シャドーマスク法にて、本例で
は共通アノード接続する他の金属接触端子１８２を形成
する。ここで、適切なマスキング法及びエッチング法を
用いて完全に独立した層からなる４個の素子を作成して
も、マルチプレクス動作可能な後者のアレーでは４つの
アノード接触端子を形成する必要があることに注意して
ほしい。本例における多色ＬＥＤアレーは、非マルチプ
レクス動作アレーである。
【００６９】４．第２のＳｉＯ2層１８４を、例えば、
連続するバンド又はリング状にスパッタリング、プラズ
マ増強ＣＶＤ、又は電子ビーム積層方法を用いて形成
し、露出している結合パッド１７０’〜１８１’だけを
残すようにする。
【００７０】５．バンド状の第２ＳｉＯ2層１８４上
に、Ｐｂ−Ｓｎ又は低温溶解ソルダの連続バンド又はリ
ング１８６を積層する。
【００７１】６．カバーガラス１８８の底面上に、ソル
ダ密閉リング１８６と整合する金属リング１９０を形成
する。
【００７２】７．図１４Ｂのように、金属リング１９０
がソルダーリング１８６と対向するよう、カバーガラス
１８８を集合体に組み込む。
【００７３】８．乾燥窒素等の不活性ガス雰囲気内に集
合体を置いてから、加熱してソルダリング１８６を溶解
させ、不活性ガズをその内部１９２に閉じ込めて空気密
閉処理する。
【００７４】図１５には、ＲＧＢオーガニックＬＥＤ表
示装置である表示装置１９４が図示されている。ドット
１９５は、楕円形状である。表示装置１９４は、１９６
等の符号で示す複数の画素からなる。ＩＴＯで被膜され
たガラス板全面をカバーするようにして、画素はＸ−Ｙ
マトリクス状に配置されている。そして、この各画素は
図２のような積層ＬＥＤ構造を備えている。図２のバッ
テリー３０、３１、３２等の固定バイアス手段の代わり
に、図２で青（Ｂ）、緑（Ｇ）、赤（Ｒ）で示されてい
る端子線を延長して、ＴＶ受像器等の表示モニター１９
９の制御下で、それぞれ適切な水平及び垂直走査プロセ
ッサー１９７と１９８と接続されている。従って、ＬＥ
Ｄ素子の各マトリクスには少なくとも２本の軸（ｘ、
ｙ）があって、各ＬＥＤは少なくともこの２軸の交差点
に位置する。この場合ｘ軸を水平軸に、ｙ軸を垂直軸に
することができる。尚、ＮＴＳＣ等のテレビ信号を、色
表示のための色成分Ｒ、Ｇ、Ｂに変換することは周知で
ある。３原色として赤、緑、青を使うコンピュータ用の
モニター装置も、よく知られている。水平や垂直走査に
よりそのような表示装置を駆動且つ制御することも、同
じく周知である。表示装置の画面上に形成された画素ア
レーの走査は、ｘｙアドレスを利用するｘｙ走査法で実
行できる。これら技術は、アクティブマトリクス式表示
装置で、利用されている。
【００７５】パルス幅変調を使えば、所定の信号によ
り、ＤＨ構造ＬＥＤ画素へ各画素の赤、緑、青の出力を
決める信号の入力を決定できる。このようにして、表示
装置における各走査線上にある各ＬＥＤのそれぞれに選
択的にアクセスし、パルス幅変調信号や階段状電圧等の
手段によってバイアス駆動することにより、単色又は多
色の光を装置から出力することができ、以上のように装
置から出力された光によって所定の形状や色の画像を形
成できる。また、ｘｙ軸の各自を順番に走査して、マト
リクス状のＬＥＤの選択部分を順番に駆動し、連続して
垂直方向にカラー画層を作成できるよう発光させること
もできる。ＬＥＤの選択部分は同時に駆動することも可
能である。
【００７６】上記のように、図２の縦方向積層技術によ
れば、非常に狭い区域内で３色ＤＨ構造ＬＥＤ画素を有
するような画素を製造できる。従って、１インチあたり
３００から６００本以上の走査線を持つような解像度を
備えた表示装置である高精細表示装置を実現できること
となる。このような高解像度は、異なる色を出力するオ
ーガニック発光層や蛍光媒体が互いに横方向に一定の間
隔をおいて配置されるような従来技術では到底達成でき
ない。
【００７７】現在の技術においては、１インチ平方とい
う狭い有効域内で、数百個の画素ダイオードを垂直及び
水平方向に積層するような、つまり図２に図示するよう
なＬＥＤ素子を作成することは可能である。従って、製
造技術の面においても、高光出力且つ高解像度の表示装
置を実現できるのである。
【００７８】Ｎ個（Ｎは自然数）のＬＥＤ積層からなる
多色ＬＥＤ素子が、本発明の更なる実施形態として図１
６に図示されている。将来における技術水準の高低よっ
て、Ｎの値は現実的に限定されるであろう。このＬＥＤ
のＮレベル積層体は、例えば、図１２（Ａ〜Ｅ）で説明
したシャドーマスク工程、又は、図１３Ａから１３Ｆで
説明したドライエッチング工程のいずれかにより作成で
きる。図１６の積層アレーの基部即ち底部は、図１３Ｆ
のようなガラス基板１０２であり、その上面にＩＴＯ層
１０１が被膜されている。第１のＬＥＤのすぐ上部にＬ
ＥＤが積層形成され、各ＬＥＤは、前記ＩＴＯ層１０１
の上に順番に形成されたＨＴＬ層１５４、ＥＬ層１５
６、ＥＴＬ層１５８、金属層１６０、ＩＴＯ層１６２か
らなる。Ｎ番目のＬＥＤ１６４には、その最上面のＩＴ
Ｏ層１６２の更に上面に最上部金属層が形成されている
（図１３Ｆの層１５２を参照）。そして図１３Ｆの色発
光積層体と同様に、積層体には不導体層１１９が被膜形
成される。各ＬＥＤ素子中にあるＥＬ層１５６の素材
は、そのＬＥＤから所望の色が発光できるようなものが
選択される。３色素子では、赤色発光層による光学吸収
を避けるため、短い波長光（青）の素子を長い波長光
（赤）の素子よりも下側に位置させる。各ＬＥＤの色選
択や積層するＬＥＤの数は、所望する色や陰影の適用能
力や用途によって異なる。このような多色素子は、積層
体の所定の素子から出力される別々の波長を使って違う
光学チャンネルで送信できるような光学通信ネットワー
クでも利用できる。この装置による発光が本来的に備え
る同心特性は、単線光通信ファイバーにおいて、複数波
長の結合を可能にする。実際、そのような積層アレーに
おいては、アクセス開孔が各素子のＩＴＯ層１６２に設
けられ、その後に図１４Ａ、１４Ｂ、１４Ｃの各積層多
色ＬＥＤ素子で説明したのと同様の方法で、積層体のＬ
ＥＤの電気接続やパッケージ化を容易にするための所定
の金属積層が行われる。
【００７９】この素子を使えば、低価格で、高解像度で
且つ高明度なあらゆるサイズのオールカラー平面パネル
表示装置が作成できる。従って、下は数ｍｍから、上は
ビルの大きさまで、いかなる大きさの表示装置にでも、
本発明を適用できる。この表示装置は、個々のＬＥＤの
サイズに従った解像度で、フルカラーの文字画像及び絵
画像のいずれも表示できる。
【００８０】尚、以上で説明した本発明の実施形態につ
いて様々な変更を加えうることは、当業者から見て当然
に理解できよう。そのような変更例も、付随の請求項の
精神や範囲にカバーされるものである。例えば、図２で
示した３色素子等の多色積層ＬＥＤ素子を変更した例と
して、真空中で３層全部を形成する代わりに、ポリマー
素子或いは蒸着金属ホスホネートフィルムから図１Ｃの
ＬＥＤ２０を作成し、残りの２個の積層ＬＥＤを蒸着で
形成することも可能である。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１Ａは、従来のオーガニック２重ヘテロ構造
発光素子（ＬＥＤ）の断面図である。図１Ｂは、従来の
オーガニック単ヘテロ構造発光素子（ＬＥＤ）の断面図
である。図１Ｃは、従来のオーガニック単層ポリマーＬ
ＥＤの断面図である。
【図２】図２Ａ〜Ｃは、それぞれ本発明の実施形態であ
る積層した３色画素を利用する結晶オーガニック発光素
子（ＬＥＤ）の断面図である。
【図３】多様な色の光を発生する活性発光層を構成でき
る様々なオーガニック化合物の図である。
【図４】多様な色の光を発生する活性発光層を構成でき
る様々なオーガニック化合物の図である。
【図５】多様な色の光を発生する活性発光層を構成でき
る様々なオーガニック化合物の図である。
【図６】多様な色の光を発生する活性発光層を構成でき
る様々なオーガニック化合物の図である。
【図７】多様な色の光を発生する活性発光層を構成でき
る様々なオーガニック化合物の図である。
【図８】多様な色の光を発生する活性発光層を構成でき
る様々なオーガニック化合物の図である。
【図９】多様な色の光を発生する活性発光層を構成でき
る様々なオーガニック化合物の図である。
【図１０】多様な色の光を発生する活性発光層を構成で
きる様々なオーガニック化合物の図である。
【図１１】多様な色の光を発生する活性発光層を構成で
きる様々なオーガニック化合物の図である。
【図１２】図１２Ａ〜Ｅは、本発明による多色ＬＥＤ製
造のために用いるシャドーマスク処理工程を示す図であ
る。
【図１３】図１３Ａ〜Ｆは、本発明による多色ＬＥＤ製
造のために用いるドライエッチング処理工程を示す図で
ある。
【図１４】図１４Ａは、本発明による一実施形態である
パッケージを簡単にした多色ＬＥＤを示す図である。図
１４Ｂは、本発明による他の実施形態である密閉パッケ
ージを示す断面図である。 図１４Ｃは、図１４Ｂの１
４Ｃ−１４Ｃ線に沿った断面図である。
【図１５】本発明による表示駆動回路を備えたＬＥＤ素
子を使ったＲＧＢ表示装置のブロック図である。
【図１６】ＬＥＤ積層をＮ個（Ｎは自然数）まで拡大し
た、本発明による他の実施形態のＬＥＤ素子を示す図で
ある。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） (72)発明者 ステファン アール．フォレスト アメリカ合衆国 ニュージャージー州 08540 マーサーカントリー プリンスト ン ハントドライブ 148 (72)発明者 ポール イー．バローズ アメリカ合衆国 ニュージャージー州 08550 マーサーカントリー プリンスト ンジャンクション クラークスヴィルロー ド 413 (72)発明者 デニス エム．マッカーティー アメリカ合衆国 ニュージャージー州 08088 サウザンプトン アダムスレーン 520 (72)発明者 マーク イー．トンプソン アメリカ合衆国 カリフォルニア州 92807 オレンジカントリー アナハイム ヒルズ ペッパークリークウウェイ 4447 イー.

Claims (12)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 基板と、該基板上に支持された導電被膜
    と、該導電被膜上に支持された電荷運搬材料の各層から
    なる透明オーガニック発光素子と、該透明オーガニック
    発光素子上に支持された透明導電層と、を備え、 前記透明導電層は、前記透明オーガニック発光素子に接
    する面に仕事関数４ｅＶ未満の金属層を有するととも
    に、該金属層以外の部分がＩＴＯ（indium tin oxide）
    層とされ、この透明導電層と前記導電被膜との間にバイ
    アス電圧をかけることにより前記透明オーガニック発光
    素子が駆動されて光を発することを特徴とするオーガニ
    ック発光構造。
  2. 【請求項２】 透明導電層が厚さ１００Å未満である請
    求項１記載のオーガニック発光構造。
  3. 【請求項３】 基板が透明である請求項１又は請求項２
    記載のオーガニック発光構造。
  4. 【請求項４】 透明導電層中の金属層がＭｇからなる請
    求項１〜３のいずれか１項に請求項２記載のオーガニッ
    ク発光構造。
  5. 【請求項５】 透明導電層中の金属層がＭｇ及びＡｇか
    らなる請求項１〜３のいずれか１項に記載のオーガニッ
    ク発光構造。
  6. 【請求項６】 透明導電層のＩＴＯ層は、金属層の上に
    蒸着（デポジション）されたものである請求項１〜５の
    いずれか１項に記載のオーガニック発光構造。
  7. 【請求項７】 透明導電層のＩＴＯ層が１０００〜４０
    ００Åの厚さである請求項１〜６のいずれか１項に記載
    のオーガニック発光構造。
  8. 【請求項８】 基板上の導電被膜が透明である請求項１
    〜７のいずれか１項に記載のオーガニック発光構造。
  9. 【請求項９】 基板上の導電被膜がＩＴＯ層である請求
    項８記載のオーガニック発光構造。
  10. 【請求項１０】 基板上の導電被膜が光を反射する金属
    層である請求項１〜７のいずれか１項に記載のオーガニ
    ック発光構造。
  11. 【請求項１１】 透明オーガニック発光素子が単ヘテロ
    構造をもつ請求項１〜１０のいずれか１項に記載のオー
    ガニック発光構造。
  12. 【請求項１２】 透明オーガニック発光素子が二重ヘテ
    ロ構造をもつ請求項１〜１０のいずれか１項に記載のオ
    ーガニック発光構造。
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