KR100864313B1 - 불포화 금속자리를 갖는 다공성 유-무기 혼성체 또는메조세공체의 표면 기능화 및 그의 응용 - Google Patents
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Abstract
Description
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- 불포화 금속 자리를 갖는 다공성 유-무기 혼성세공체 또는 다공성 유-무기 메조세공체의 불포화 금속 자리에, 아미노기(NH2), 티올기(SH) 및 포스포릭기(-PO(OH)2)로부터 선택되는 기능기를 갖는 유기물, 폴리옥소메탈레이트, 이온성 액체, 유기금속화합물 또는 이들의 혼합물을 결합시켜 제조되는, 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 1항에 있어서,상기 다공성 유-무기 혼성체는 중심 금속 이온이 유기리간드와 결합하여 형성된 결정성 고분자 화합물이며 분자 크기 또는 나노 크기의 세공구조를 갖는 것이고, 상기 다공성 유-무기 메조세공체는 이종 금속이 치환되어 불포화 금속자리를 가지며 2~50nm의 기공을 갖는 분자체인 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 2항에 있어서,상기 다공성 유-무기 혼성체의 중심 금속 전구체는 Ti, Zr, Hf, V, Nb, Ta, Cr, Mo, W, Mn, Re, Fe, Ru, Os, Co, Rh, Ir, Ni, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, Zn, Cd, Hg, Mg, Ca, Sr, Ba, Sc, Y, Al, Ga, In, Tl, Si, Ge, Sn, Pb, As, Sb 또는 Bi 중에서 선택되어지는 하나 이상의 금속 또는 그 금속 화합물인 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 2항에 있어서,상기 리간드로 작용할 수 있는 유기물은 카복실산기, 카복실산 음이온기, 아미노기, 이미노기, 아미드기, 술폰산기, 술폰산 음이온기, 메탄디티오산기, 메탄디티오산 음이온기, 피리딘기 또는 피라진기에서 선택되어지는 하나 이상의 작용기를 가지는 화합물 또는 그 혼합물인 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 4항에 있어서,상기 카복실산기를 갖는 화합물은 벤젠디카복실산, 나프탈렌디카복실산, 벤젠트리카복실산, 나프탈렌트리카복실산, 피리딘디카복실산, 비피리딜디카복실산, 포름산, 옥살산, 말론산, 숙신산, 글루타르산, 헥산다이오익산, 헵탄다이오익산, 또는 시클로헥실디카복실산에서 선택되는 어느 하나 이상인 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 2항에 있어서,상기 다공성 유-무기 혼성체는 박막 또는 멤브레인 형태를 갖는 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 1항에 있어서,상기 유기물은 하기 화학식 1 내지 3로 표시되는 화합물로부터 1종 이상의 화합물을 사용하는 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.[화학식 1]H2N-M-R1[화학식 2]HS-M-R2[화학식 3](OH)2OP-M-R3(상기 1~3식에서, M는 불포화탄화수소를 포함하거나 포함하지 않는 C1~C20의 알킬렌 또는 아르알킬렌기 이고, R1, R2 또는 R3는 독립적으로 할로겐, 비닐기(-C=CH2), 아미노기(-NH2), 이미노기(-NHR14), 머캅토기(-SH), 히드록시기(-OH), 카르복실산기(-COOH), 술폰산기 (-SO3H), 알콕시기(-OR) 또는 포스포릭기(-PO(OH)2), 로부터 선택되어지는 하나 이상으로 치환되거나 치환되지 않은 유기물질 알킬렌 또는 아르알킬렌기이다.
- 제 1항에 있어서,상기 폴리옥소메탈레이트는 케긴 구조(Keggin structure)의 음이온 [(XM12O40)n-, n= 1~10; X=P, Si, H, Ga, Ge, V, Cr, Me 또는 Fe; M=W, Mo, Co 중에서 하나이상], 린드크비스트 구조(Lindqvist structure)의 음이온 [(M6O19)n-, n= 1~10; M=W, Mo, Ta, V 또는 W], 앤더슨-에반스 구조(Anderson-Evans structure)의 음이온 [(Mx(OH)6M6O18)n-, n= 1~10; Mx= Cr, Ni, Fe, Mn; M =Mo, W] 또는 [(M4(H2O)4(P2W15O56)2)n-, n= 1~10; M = Cu, Zn, Ni, Mn 등에서 선택되는 1종 이상의 전이금속 또는 전이금속 클러스터] 또는 더슨-웰스 구조(Dawson-Wells structure)의 (P2W15O56)2에서 선택되어지는 1종 이상인 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 1항에 있어서,상기 이온성액체는 암모늄(ammonium), 포스포늄(Phosphonium), 설포늄(Sulphonium), 피롤리디윰(Pyrrolidinum), 이미다조늄(Imidazolium), 싸이아조늄(Thiazolium), 피리디늄(Pyridium) 또는 트리아조늄(Triazolium) 염에서 선택되어지는 1종 이상인 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 1항에 있어서,상기 유기금속화합물은 하기 화학식 4내지 11로 표시되는 화합물로부터 선택되어지는 1종 이상인 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.[화학식 4]Si(OR1)4-xRx (1≤x≤3)[화학식 5]Si(OR3)4-(y+z)R2 yZz (1≤y+z≤3)[화학식 6]Si(OR4)4-aR5 aSi (1≤a≤3)[화학식 7]Z1 b(OR6)3-bSi-A-Si(OR7)3-CZ2 C (0≤b≤2, 0≤c≤2)[화학식 8]R8 eM1(OR9)4-e (1≤e≤3)[화학식 9]R10 gM2Z3 f(OR11)4-(f+g) (1≤f+g≤3)[화학식 10]M3(OR12)h (1≤h≤2)[화학식 11]M4(OR13)iZ4 j (1≤i+j≤2)(상기 화학식 4~11에서, A는 불포화탄화수소를 포함하거나 포함하지 않는 C1~C20의 알킬렌 또는 아르알킬렌기이고, Z1 내지 Z4는 독립적으로 할로겐 원소에서 선택되며, M1 및 M2은 독립적으로 전이금속, 란탄 계열 및 악티늄 계열 금속으로부터 선택된 1종 이상의 원소이며, M3 및 M4는 독립적으로 알칼리토금속 또는 알칼리 금속에서 선택되는 1종 이상의 원소이고, R과 R1 내지 R13은 독립적으로 할로겐 원소, 비닐기(-C=CH2), 아미노기(-NH2), 이미노기(-NHR14), 머캅토기(-SH), 히드록시기(-OH) 또는 카복실산기(COOH)로부터 선택되는 하나 이상으로 치환되거나 치환되지 않은 C1~C20의 알킬(alkyl)기, 알케닐(alkenyl)기 또는 알키닐(alkynyl)기이거나, 비닐기(-C=CH), 아미노기(-NH2), 이미노기(-NHR14), 머캅토기(-SH), 히드록시기(-OH) 또는 카복실산기(COOH)로부터 선택되며, 상기 R14는 할로겐, 아미노기, 머캅토기 또는 히드록시기로 치환되거나 치환되지 않은 C1~C10의 알킬기, 알케닐기 또는 알키닐기이다.)
- 제1항에 있어서,상기 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법은a)불포화 금속 자리를 갖는 다공성 유-무기 혼성세공체 또는 다공성 유-무기 메조세공체의 불포화 금속 자리에, 아미노기(NH2), 티올기(SH) 및 포스포릭기(-PO(OH)2)로부터 선택되는 기능기를 갖는 유기물 또는 유기금속화합물을 결합시키는 단계; 및b) a) 단계에서 제조된 다공성 유-무기 혼성세공체 또는 다공성 유-무기 메조세공체에 이온성 액체 또는 폴리옥소메탈레이트를 담지하는 단계;를 포함하는 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 11항에 있어서,상기 다공성 유-무기 혼성체는 전기 오븐 히팅 방식 또는 마이크로웨이브 히팅방식으로 제조된 것인 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 1항에 있어서,상기 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체에 귀금속, 전이금속, 전형금속, 란탄족에서 선택되는 1종 이상의 금속 또는 그 산화물을 담지하는 단계를 더 포함하는 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 13항에 있어서,상기 다공성 유-무기 혼성체는 크롬테레프탈레이트, 철테레프탈레이트 또는 바나듐테레프탈레이트, 알루미늄테레프탈레이트, 크롬벤젠트리카복실레이트, 철벤젠트리카복실레이트, 바나듐벤젠트리카복실레이트, 알루미늄벤젠트리카복실레이트인 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 제 14항에 있어서,상기 다공성 유-무기혼성체는 MIL-101, MIL-100, MOF-500 구조를 갖는 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체의 제조방법.
- 삭제
- 제 1항 내지 제 15항으로부터 선택되는 어느 한 항의 제조방법으로 제조된 표면 개질된 다공성 유-무기 혼성체를 포함하며, 산 또는 염기 반응, 수소화 반응, 탈수소화 반응, 탄소-탄소 결합반응, 또는 산소, 공기, 과산화수소를 이용한 산화반응에 사용되는 촉매 조성물.
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