TWI466368B - A positive electrode for lithium ion battery and a method for manufacturing the same, and a lithium ion battery - Google Patents

A positive electrode for lithium ion battery and a method for manufacturing the same, and a lithium ion battery Download PDF

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Description

鋰離子電池用正極及其製造方法、及鋰離子電池
本發明係關於一種鋰離子電池用正極及其製造方法、及鋰離子電池。
鋰離子電池之正極活性物質，通常使用含鋰之過渡金屬氧化物。具體而言，為鈷酸鋰(LiCoO2 )、鎳酸鋰(LiNiO2 )、錳酸鋰(LiMn2 O4 )等，為了改善特性(高容量化、循環特性、保存特性、減低內部電阻、充放電特性)或提高安全性，目前正進行該等之複合化。尤其對於車載用或負載調平(load leveling)用等大型用途中之鋰離子電池，要求與迄今之行動電話用或個人電腦用不同之特性。具體而言，對於車載用要求高容量及低電阻，對於負載調平則要求高容量及長壽命。
鋰離子電池之正極，以往，係藉由如下方式形成：將正極活性物質與導電材料混合溶解有黏合劑之有機溶劑而製成糊狀，將該糊狀者塗佈至鋁箔上，進行乾燥、壓製。黏合劑係保持正極活性物質、導電材料及鋁箔(集電體)之密合性所必需者。又，導電材料係為了對缺乏導電性之正極活性物質賦予導電性而混合者。
作為此種鋰離子電池用正極，例如有專利文獻1～3所揭示者。其中，專利文獻1所記載之鋰離子電池用正極，係藉由將正極活性物質糊狀物塗佈於表面經水合氧化處理(hydration oxidation treatment)之集電體用鋁箔而形成。又，於此處所使用之正極活性物質糊狀物中含有正極活性物質、碳黑或石墨等導電劑、PTFE等黏合劑及水等溶劑(專利文獻1之說明書段落0016～0025等)。
又，於專利文獻2中，記載有一種鋰離子電池用正極，其係由下層具備含有具有離子透過性之化合物與碳微粒的被膜且上層具備含有黏合劑、碳微粒及正極活性物質之被膜的鋁箔所構成(專利文獻2之說明書段落0009等)。
又，專利文獻3所記載之鋰離子電池用正極，係於鋁合金正極電流集電體塗佈正極活性物質組成物而形成。又，此處所使用之正極活性物質組成物，係於N-甲基吡咯啶酮溶劑中將正極活性物質、聚偏二氟乙烯黏合劑及碳導電劑分散而製造(專利文獻3之說明書段落0031及0032等)。
專利文獻1：日本特開2008-103132號公報
專利文獻2：日本特開2007-226969號公報
專利文獻3：日本特開2005-243636號公報
然而，於將混合有導電材料與黏合劑等之正極活性物質塗佈於鋁箔等集電體上而形成鋰離子電池用正極之情形時，有時會產生如下問題：因導電材料之分佈不均或黏合劑覆蓋正極活性物質而導致喪失活性等，使電池之接觸電阻增加，電池之輸出特性下降。
因此，本發明之課題，在於提供一種可抑制電池之接觸電阻，實現良好之輸出特性之鋰離子電池用正極。又，本發明之另一課題，在於提供一種上述鋰離子電池用正極之製造方法。進而，本發明之另一課題，在於提供一種使用上述鋰離子電池用正極之鋰離子電池。
本發明人著眼於正極活性物質與作為集電體之鋁箔的導電性、及該等之接著方法而進行潛心研究，結果發現：使用不含導電材料及黏合劑之正極活性物質，可形成與以往不同構成及特性之鋰離子電池用正極。
基於上述見解而完成之本發明，一方面係關於一種鋰離子電池用正極，其具備有混合層，該混合層係由形成集電體之金屬、與於形成該集電體之金屬內分散成層狀之正極活性物質所構成。
本發明之鋰離子電池用正極於一實施形態中，其具備僅由上述金屬所構成之層，且上述混合層係形成於僅由該金屬所構成之層上。
本發明之鋰離子電池用正極於另一實施形態中，上述金屬為鋁或鋁合金。
本發明之鋰離子電池用正極於再另一實施形態中，上述正極活性物質為含鋰之過渡金屬氧化物。
本發明之鋰離子電池用正極於再另一實施形態中，上述含鋰之過渡金屬氧化物中之過渡金屬，係選自由Ni、Mn、Co及Fe所組成之群中之1種或2種以上。
本發明之鋰離子電池用正極於再另一實施形態中，上述混合層中之正極活性物質之結晶構造，具有層狀構造或尖晶石構造。
本發明，另一方面，係關於一種鋰離子電池用正極之製造方法，其包括如下步驟：將正極活性物質之粉體設置於鑄模內，於該鑄模內之該粉體上澆鑄熔融金屬。
本發明，再另一方面，係關於一種鋰離子電池，其係使用有本發明之鋰離子電池用正極。
根據本發明，可提供一種抑制電池之接觸電阻，實現良好輸出特性之鋰離子電池用正極。
(鋰離子電池用正極之構成)
本發明之實施形態之鋰離子電池用正極，具備有混合層，該混合層係由形成集電體之金屬、與於形成集電體之金屬內分散成層狀之正極活性物質所構成。混合層亦可單獨構成正極。又，混合層亦可形成於形成集電體之金屬之層上，而由該等2層構成正極。
正極活性物質並無特別限定，可廣泛使用適用作為一般鋰離子電池用正極用之正極活性物質的化合物，尤佳為使用鈷酸鋰(LiCoO2 )、鎳酸鋰(LiNiO2 )、錳酸鋰(LiMn2 O4 )等含鋰之過渡金屬氧化物。又，含鋰之過渡金屬氧化物中之過渡金屬，較佳為選自由Ni、Mn、Co及Fe所組成之群中之1種或2種以上。又，鋰相對於含鋰之過渡金屬氧化物中之全部金屬之比率，較佳為超過1.0且未達1.3。其原因在於：若為1.0以下，則難以保持穩定之結晶構造；若為1.3以上，則無法確保電池之高容量。此種混合層中之正極活性物質之結晶構造，只要為鋰可插入、脫離之構造則無特別限定，較佳為層狀構造或尖晶石構造。
集電體係利用由導電性良好之金屬構成之導電性構件所形成。關於導電性構件，如下所述於正極之製造步驟中，係使其熔融並澆鑄於正極活性物質之粉體上，因而其熔點不宜為會對正極活性物質之特性造成不良影響之溫度。又，需要離子化傾向大於構成正極活性物質之金屬元素的金屬。因此，作為構成集電體之導電性構件，可使用鋁、鎂、錳、鋅、或含有該等之至少1種之合金，其中尤佳為鋁及鋁合金(例如Al-Mn系、Al-Mg系、Al-Zn-Mg系)。又，集電體之形狀並無特別限定，可為箔狀或板狀等。
混合層，如下所述係藉由將粉體狀正極活性物質鋪設於鑄模上，於粉體上澆鑄熔融金屬(成為集電體之構成材料)後，使其凝固而形成的正極活性物質及構成集電體之金屬的混合層。因此，混合層係於正極活性物質之粒子間加入金屬並使其凝固之構成。又，混合層內之正極活性物質，係於形成集電體之金屬內分散成層狀。分散成層狀之正極活性物質並無特別限定，較佳為均等地分散。
本發明之實施形態之鋰離子電池用正極，如上所述，具備正極活性物質及構成集電體之金屬的混合層，因而正極活性物質即使不含黏合劑或導電材料，亦具有良好之與集電體之接著性及導電性。
混合層之厚度根據所形成之正極大小、正極活性物質之粉體平均粒徑、鋪設於鑄模上之正極活性物質表面硬度、所澆鑄之熔融金屬之材料、量及溫度等而有所不同，例如為10～60μm。
混合層之組成可藉由利用ICP-MS(ICP質量分析裝置)對材料中之各元素(Li、Ni、Mn等)進行定量分析而確定。又，混合層之厚度可藉由SEM(掃描式電子顯微鏡)進行觀察而確定。
(鋰離子電池用正極之製造方法)
其次，對本發明之實施形態之鋰離子電池用正極之製造方法進行說明。
首先，形成正極活性物質之粉體。關於正極活性物質之粉體之形成，於本發明中，可使用將含有構成正極活性物質之金屬的混合物或共沈澱物氧化的方法。混合物可藉由通常方法將各元素之化合物混合而製作，共沈澱物亦可藉由通常方法(氫氧化物或碳酸鹽中之共沈澱)而製作。
具體而言，首先混合各種原料，使構成正極活性物質之結晶的金屬元素以所需之組成比存在於結晶構造中，而製成原料混合物。原料包括鋰化合物及其他金屬元素之化合物。
鋰化合物並無限定，可列舉：碳酸鋰、氫氧化鋰、氧化鋰、氯化鋰、硝酸鋰、硫酸鋰、碳酸氫鋰、乙酸鋰、氟化鋰、溴化鋰、碘化鋰、過氧化鋰。其中，因操作容易且價格低廉，故以碳酸鋰較佳。
於採用Ni、Mn、Co、Mg、Al、Ti、Cr、Fe、Cu或Zr作為正極活性物質所含有之其他金屬元素之情形時，亦可同樣地將該等之碳酸鹽、硝酸鹽、氫氧化物、氯化物、氧化物等作為原料使用。
對混合方法進行說明。混合之方法並無限定，可列舉：將粉末狀原料直接混合之方法、使原料溶解或懸浮於水及/或有機溶劑後進行混合之方法。
其次，藉由於適宜條件下對所得之原料混合物進行氧化處理(於氧化環境氣氛中進行燒製等)，而獲得本發明之正極活性物質之粉體。
又，所使用之正極活性物質之粉體之平均粒徑根據電池所要求之特性而有所變化，較佳為10μm以下。其原因在於：於平均粒徑為10μm以下之情形時，當澆鑄熔融金屬時，熔融金屬與正極活性物質之粉體可良好地混合。又，亦因為可大致滿足電池所要求之特性。
其次，準備鑄模並於鑄模內均勻地鋪設正極活性物質之粉體。鑄模可為任何形狀、大小。又，鑄模之構成材料，並無特別限定，例如可列舉：鑄鐵、銅合金、鋁合金、鋼、其他特殊合金等。
其次，於鑄模內之粉體上，澆鑄作為集電體之構成材料的熔融金屬。此時，於使用例如鋁作為熔融金屬之情形時，其熔點為660℃，並不會對正極活性物質之特性造成不良影響。於鑄模內，所澆鑄之熔融金屬進入正極活性物質之粉體內。藉此，混合熔融金屬與正極活性物質，且形成正極活性物質分散成層狀之混合層。又，亦可以將熔融金屬之一部分進一步層疊於混合層上之方式進行設置。
其次，藉由於鑄模內將正極活性物質及熔融金屬冷卻，而形成具備混合層之鋰離子電池用正極，該混合層係由正極活性物質與熔融金屬所構成之混合體凝固而形成。又，於如上述般以將熔融金屬之一部分進一步層疊於混合體上之方式進行設置之情形時，係於混合層上進一步形成由形成集電體之金屬單獨構成之層。
可利用以此種方式獲得之鋰離子電池用正極，依據公知手段，製作鋰離子電池。
本發明之鋰離子電池用正極如上述般，係預先將粉體狀正極活性物質設置於鑄模內，並於粉體上澆鑄熔融金屬而形成，其不含導電材料或黏合劑。因此，可抑制電池之接觸電阻，輸出特性良好。因此，特別適用於車載用或負載調平用等要求高容量、低電阻及長壽命之大型用途。
[實施例]
以下，提供用以更好理解本發明及其優點之實施例，但本發明並不限定於該等實施例。
(實施例)
藉由使用Ni、Mn及Co之硝酸鹽溶液與碳酸鋰之濕式共沈澱法，製作作為前驅物之碳酸鹽。將其乾燥後，進行氧化處理，製作正極活性物質之粉體。正極活性物質之粉體中之Li、Ni、Mn及Co含量，係藉由ICP-MS進行測量，確認Ni：Mn：Co=1：1：1，Li與全部金屬之比(Li/全部金屬之比)為1.05。又，藉由XRD(X射線繞射裝置)確認正極活性物質為層狀構造。並且，藉由雷射繞射式粒度分佈確認正極活性物質之粉體之平均粒徑為6μm。
於將該正極活性物質之粉體均等地分散於水平放置之厚度100μm的鑄模之底部，並於粉體上澆鑄熔融之鋁後進行冷卻，藉此製作鋰離子電池用正極。
(比較例)
比較例係製作與實施例相同之正極活性物質。其次，準備碳黑作為導電材料，準備PVDF作為黏合劑。繼而，以85：8：7之比例秤量該等正極活性物質、導電材料及黏合劑。接著，將正極活性物質及導電材料混合於有機溶劑(N-甲基吡咯啶酮)中溶解有黏合劑者進行糊化，將其塗佈於作為集電體之鋁箔上並進行乾燥後，進行壓製而製成鋰離子電池用正極。正極之厚度約為100μm。
使用上述實施例及比較例之鋰離子電池用正極，製作以Li作為相對電極之評價用2032型硬幣型電池。使用將1M-LiPF6溶解於EC-DMC(1：1)而成者作為電解液，以4.3V之充電條件，3.0V之放電條件進行充放電。根據充電末期與放電初期之電壓下降推算電阻。其結果，實施例之電極電阻為0.5mΩ，比較例之電極電阻為1.3mΩ。由此可知：與藉由以往之塗佈法製作之鋰離子電池用正極(比較例)相比，使用藉由本發明之製造方法製作之鋰離子電池用正極(實施例)時，電池之接觸電阻更小。因此可知：若使用本發明之鋰離子電池用正極，則可抑制電池之接觸電阻，使輸出特性變得良好。

Claims (8)

  1. 一種鋰離子電池用正極，其具備有混合層，該混合層係由形成集電體之金屬、與於形成該集電體之金屬內分散成層狀之正極活性物質所構成。
  2. 如申請專利範圍第1項之鋰離子電池用正極，其具備僅由該金屬所構成之層，且該混合層形成於僅由該金屬所構成之層上。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項之鋰離子電池用正極，其中，該金屬為鋁或鋁合金。
  4. 如申請專利範圍第1項或第2項之鋰離子電池用正極，其中，該正極活性物質為含鋰之過渡金屬氧化物。
  5. 如申請專利範圍第4項之鋰離子電池用正極，其中，該含鋰之過渡金屬氧化物中之過渡金屬，係選自由Ni、Mn、Co及Fe所組成之群中之1種或2種以上。
  6. 如申請專利範圍第1項或第2項之鋰離子電池用正極，其中，該正極活性物質之結晶構造具有層狀構造或尖晶石構造。
  7. 一種鋰離子電池用正極之製造方法，其包括如下步驟：將正極活性物質之粉體設置於鑄模內，於該鑄模內之該粉體上澆鑄熔融金屬。
  8. 一種鋰離子電池，其使用有申請專利範圍第1項或第2項之鋰離子電池用正極。
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