BR112012019018B1 - filtro de fluxo de parede, sistema de escapamento para um veículo, e, processo para a fabricação de um filtro de fluxo de parede - Google Patents

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Rainer Leppelt
Paul James Millington
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Abstract

FILTRO DE FLUXO DE PAREDE, SISTEMA DE ESCAPAMENTO PARA UM VEÍCULO, E , PROCESSO PARA A FABRICAÇÃO DE UM FILTRO DE FLUXO DE PAREDE Um filtro de fluxo de parede para a filtração de material particulado de um gás de escapamento em escoamento , constituído por um catalisador para catalisar ambos, a conversão por oxigênio de carbono sólido no material particulado e a redução seletiva de óxidos de nitrogênio no gás de escapamento com um redutor de nitrogênio, cujo catalisador é opcionalmente constituído por céria estabilizada e pelo menos um metal selecionado de (i) tungstênio e ferro.

Description

[0001] A presente invenção se refere a um filtro para a filtração de material particulado de um gás de escapamento contendo também óxidos de nitrogênio, de um motor de combustão interna de aplicações em fonte estacionária ou móvel, cujo filtro é constituído por um catalisador para a conversão de óxidos de nitrogênio em N2 usando um redutor de nitrogenados.
[0002] A EP 1.739.066 apresenta uma estrutura de favo de mel constituída por unidades múltiplas de favo de mel tendo ofícios múltiplos em toda ela; e uma camada selante que une as unidades de favo de mel, umas com as outras, através das faces externas fechadas respectivas das unidades de favo de mel, onde os orifícios penetrantes não estão abertos. A unidade de favo de mel inclui pelo menos partículas inorgânicas, fibras inorgânicas e/ou cerdas. As partículas inorgânicas exemplificadas são alumina, titânia, sílica e zircônia; as fibras inorgânicas exemplificadas são fibras de alumina e sílica; e os aglutinantes inorgânicos exemplificados são sol de sílica, sol de alumina, sepiolita e atapulgita. Um componente catalítico pode ser transportado sobre a estrutura de favo de mel. O componente catalítico poderá incluir pelo menos um tipo selecionado entre os metais nobres paládio e ródio, metais alcalinos como potássio e sódio, metal alcalino terroso, como por exemplo, bário, e óxidos. A estrutura de favo de mel pode ser usada como um conversor de catalítico, por exemplo, um catalisador de três vias ou um catalisador de estocagem de NOx para a conversão do gás de escapamento de veículos.
[0003] A WO 2009/093071 apresenta um substrato monólito de filtro de fluxo de parede tendo uma porosidade pelo menos de 40%, formado a partir de um catalisador de redução catalítica seletivo do tipo extrusado.
[0004] A US 7.507.684 apresenta um conversor catalítico monolítico extrusado para a conversão de óxidos de nitrogênio na presença de um agente redutor, e um método para a fabricação desse conversor catalítico monolítico extrusado.
[0005] A WO 2009/001131 apresenta um método para a conversão de óxidos de nitrogênio em nitrogênio, em uma corrente gasosa, que é constituído pelo contato dos óxidos de nitrogênio com um agente redutor de nitrogenados na presença de um catalisador metálico com base não zeolítica que consiste de: (a) pelo menos um metal de transição dispersado sobre uma mistura de óxidos, ou óxido composto ou uma mistura deles como o material de suporte consistindo de cério e zircônio; ou (b) óxido de cério e óxido de zircônio como óxidos sozinhos ou um óxido composto dos mesmos ou uma mistura dos óxidos sozinhos e do óxido composto dispersado sobre um material de suporte de óxido inerte, em cujo material de suporte inerte é também dispersado pelo menos um metal de transição.
[0006] A patente US 5.552.128 apresenta um método catalítico para a conversão de óxidos de nitrogênio em nitrogênio (i.e., N2), cujo catalisador constituído por um componente sólido acidulado é composto por um óxido metálico do grupo IVB modificado com um oxiânion de um metal do grupo VIB e sendo ainda constituído por pelo menos um metal selecionado do grupo que consiste do grupo IB, grupo IVA, grupo VB, grupo VIIB, grupo VIII, e misturas dos mesmos. Um exemplo citado deste catalisador é zircônia, modificado com tungstato e ferro. O método poderá ser usado para a redução de óxidos de nitrogênio de gases residuais de emissões, incluindo gases de exaustão industriais e gases de escapamento de automóveis. Em uma realização especifica, os óxidos de nitrogênio em gases residuais poderão reagir com amônia antes dos gases residuais serem descarregados para a atmosfera.
[0007] Verificou-se agora, com muita surpresa, que certos catalisadores são ativos para catalisar ambas, a reação NH3-SCR e a oxidação de fuligem de carbono em oxigênio. Esta verificação tem aplicação especial no tratamento de gases de escapamento de motores de combustão interna. Esses gases de escapamento poderão ser provenientes de emissões de fonte estacionária, mas eles podem ter sido desenvolvidos para uso especialmente para o tratamento de fontes de emissão móveis, tais como carros de passageiros, caminhões e ônibus.
[0008] De acordo com um aspecto, a invenção apresenta um filtro de fluxo de parede para a filtração de material particulado de um gás de escapamento em escoamento, cujo filtro constituído por um catalisador para catalisar a conversão de carbono sólido por oxigênio no material particulado de um gás de escapamento e para catalisar a redução seletiva de óxidos de nitrogênio no gás de escapamento com um redutor de nitrogenados, cujo catalisador é constituído opcionalmente por céria estabilizada e pelo menos um metal selecionado de (i) tungstênio e (ii) ambos, tungstênio e ferro.
[0009] Em uma realização, o catalisador é revestido sobre um substrato de filtro inerte.
[00010] Em outra realização, o catalisador é constituído por um corpo sólido extrusado composto por: 10 - 90% em peso pelo menos de um componente aglutinante/matriz e 5 - 80% em peso de céria opcionalmente estabilizada, onde pelo menos um metal: (i) está presente em todo o corpo sólido extrusado; (ii) está localizado na maior parte da superfície do corpo sólido extrusado; (iii) está presente em todo o corpo sólido extrusado e também está presente com uma concentração maior na superfície do corpo sólido extrusado; (iv) está presente em todo o corpo sólido extrusado e é também contido em uma ou mais camadas de revestimento sobre a superfície do corpo sólido extrusado; ou (v) está presente em todo o corpo sólido extrusado, está presente em uma concentração maior na superfície do corpo sólido extrusado e é também contido em uma ou mais camadas de revestimento sobre a superfície do corpo sólido extrusado.
[00011] Uma vantagem da invenção atual é que removendo os componentes catalíticos que com frequência são utilizados em revestimentos catalíticos, o número de revestimentos pode ser reduzido, por exemplo, de duas camadas para uma camada; ou uma só camada pode ser removida toda ela, e o metal catalítico pode ser suportado sobre a superfície do corpo sólido extrusado, como tal. Isto tem o benefício de reduzir a contrapressão em um sistema de escapamento, aumentando a eficiência do motor.
[00012] Além disso, oferecendo a possibilidade de catalisadores não revestidos, o corpo sólido extrusado pode ser produzido com uma densidade celular maior, aumentando a resistência e reduzindo a espessura das paredes da célula, o que melhora o desempenho de passagem da luz e aumenta a atividade através de transferência de massa.
[00013] É também possível aumentar-se o volume dos componentes ativos em um corpo sólido extrusado em relação a um revestimento sobre um monólito substrato inerte. Por exemplo, os catalisadores apresentados na nossa WO 2009/001131 apresentada acima podem ser revestidos em cerca de 2,7 g pol-3 (0,17 g/cm3), enquanto o material equivalente pode ser extrusado como um corpo sólido a 12 g poP (0,72 g/cm3). Esta densidade aumentada do catalisador tem vantagens em relação à durabilidade em longo prazo e ao desempenho do catalisador, que é importante para o diagnóstico a bordo.
[00014] "Diagnóstico a bordo" (OBD) no contexto de um veículo motorizado é um termo genérico para descrever o auto-diagnóstico e para registrar a capacidade dos sistemas do veículo fornecida por uma rede de sensores ligados a um sistema adequado de controle eletrônico. Exemplos iniciais de sistemas OBD simplesmente iluminavam uma luz indicadora de mau funcionamento se fosse detectado um problema, mas não produziam nenhuma informação sobre a natureza do problema. Os sistemas OBD mais modernos utilizam uma conexão digital padronizada e são capazes de fornecer informação sobre códigos de problemas de diagnóstico padronizado e uma seleção de dados em tempo real, que permite a identificação e a resolução rápida do problema de um sistema de veículo.
[00015] Os requisitos atuais de OBD requerem que um motorista deva ser notificado no caso de mau funcionamento ou deterioração do sistema de emissão, que faria com que as emissões excedessem os limites mínimos obrigatórios. Assim, por exemplo, os limites OBD para o Euro 4: 98/69/EC para veículos de passageiros a diesel (veículos da categoria M conforme definido pela 70/156/EEC) são: monóxido de carbono (CO) - 3,2 g/km; hidrocarbonetos (HC) - 0,4 g/km; óxidos de nitrogênio (NOx) - 1,2 g/km; e material particulado (PM) 0,18 g/km. Para veículos de passageiros de petróleo (gasolina), os limites do Euro 4 são: CO - 3,2 g/km; HC - 0,4 g/km; NOx - 0,6 g/km; e PM - nenhum limite.
[00016] A legislação futura de emissões veiculares, especialmente nos US e na Europa, requerem uma sensibilidade maior na função de diagnóstico para monitorar continuamente a habilidade de um catalisador de tratamento posterior de sistema de escapamento para atender à legislação de emissões. Por exemplo, os limites OBD atuais em estudo para o Euro 5: 715/2007/EC para veículos de passageiros de ignição por compressão (diesel) são: CO - 1,9 g/km; hidrocarbonetos excluindo metano (NMHC) - 0,25 g/km; NOx - 0,54 g/km; PM - 0,05 g/km; e para veículos de passageiros de ignição positiva (gasolina): CO - 1,9 g/km; NMHC - 0,25 g/km; NOx - 0,54 g/km; e PM - nenhum limite.
[00017] Nos Estados Unidos entende-se que a legislação OBD II (Título 13, California Code Regulations, Seção 1968.2, Malfunction and Diagnostic System Requirements for 2004 and Subsequent Model-Year Passenger Cars, Light-Duty Trucks and Medium-Duty Vehicles and Engines) para monitorar catalisadores de motores de ignição por fagulha/gasolina requer um sinal de mau funcionamento quando o teste de procedimento de teste federal médio (FTP) para a eficiência de conversão NMHC de uma porção monitorada de um sistema catalítico está abaixo de 50%.
[00018] Os corpos sólidos extrusados de acordo com a invenção atual geralmente são constituídos por uma estrutura unitária na forma de um favo de mel tendo canais paralelos e com tamanho uniforme que se estendem de uma primeira extremidade para uma segunda extremidade dos mesmos. Os canais na primeira extremidade a montante podem ser bloqueados, por exemplo, com um cimento cerâmico adequado, e os canais não bloqueados na primeira extremidade a montante também podem ser bloqueados na segunda extremidade a jusante para formar o filtro assim chamado de fluxo de parede. Tipicamente, o arranjo dos canais bloqueados na primeira extremidade a montante parece ser um marcador com um arranjo semelhante ao das extremidades de canais bloqueados abertos a jusante.
[00019] As paredes do canal que definem os canais são porosas. Tipicamente, uma "pele" externa circunda uma quantidade dos canais do corpo sólido extrusado. O corpo sólido extrusado pode ser formado por qualquer seção em corte desejada, como circular, quadrada ou oval. Os canais individuais na quantidade de canais podem ser quadrados, triangulares, hexagonais, circulares, etc.
[00020] É claro que a estrutura de favo de mel apresentada na EP 1.739.066 tem um parâmetro de choque térmico (TSP) muito baixo para ser usado em um só extrusado unitário, porque a estrutura de favo de mel é constituída por um conjunto de unidades de favo de mel individuais cimentadas em conjunto. Este arranjo, também visto em favos de mel de carbureto de silício disponíveis comercialmente é projetado para evitar a falha catastrófica do substrato do catalisador, devido, INTER ALIA, ao choque térmico como resultado do coeficiente relativamente elevado de expansão térmica ( CTE) do material extrusado. No entanto, a fabricação de uma estrutura de favo de mel a partir de unidades de favo de mel individuais é complicada, trabalhosa, requerendo muito tempo, é dispendiosa e aumenta o número de modos possíveis de falhas físicas, por exemplo, nas ligações de cimento, comparado com uma extrusão de uma só peça. Uma explicação mais completa de TSP e CTE pode ser encontrada em "Catalytic Air Pollution Control - Commercial Technology", Segunda Edição, R. M. Heck et al., John Wiley & Sons, Inc., Nova Iorque, 2002, Capítulos 7" (em relação a monólitos de fluxo penetrante) e 9 (para filtros de fluxo em parede).
[00021] Assim sendo, nós preferimos que o corpo sólido extrusado do catalisador de acordo com a invenção tenha um parâmetro de choque térmico (TSP) e um TSP radial suficiente para evitar as rachaduras radiais e as rachaduras em anel no corpo sólido extrusado quando usado para o tratamento de gases de escapamento de emissões de fonte estacionária ou móvel. Dessa forma, pode ser formado o corpo sólido extrusado a partir de um só extrusado unitário. Para corpos sólidos extrusados tendo uma seção em corte especialmente grande, poderá ainda ser necessária a extrusão de segmentos do corpo sólido extrusado para a cimentação em conjunto. No entanto, isto é devido às dificuldades no processamento de extrusados de tal seção em corte grande, ou por causa de limitações no tamanho das ferramentas da matriz do extrusado. Considerado individualmente, no entanto, cada segmento do catalisador inteiro atenderia à limitação funcional do TSP axial e do TSP radial e seriam suficientes para evitar as rachaduras radiais e as rachaduras em anel nos segmentos do corpo sólido extrusado individual quando usado para o tratamento de gases de escapamento de emissões de uma fonte estacionária ou móvel. Em uma realização, a TSP radial é > 0,4 a 750°C, como > 0,5, > 0,6, > 0,7, > 0,8, > 0,9 ou > 1,0. A 800°C, a TSP radial, desejavelmente, é também > 0,4 a 1000°C, de preferência, é > 0,8.
[00022] O CTE dos filtros de fluxo de parede, de preferência, é 20 x 10-7/°C para ser formado como um extrusado de uma só peça.
[00023] Em realizações, pelo menos um componente aglutinante/matriz pode ser selecionado do grupo que consiste de cordierita, nitretos, carburetos, intermetálicos, aluminosilicato de lítio, um espinélio, uma alumina opcionalmente dopada, uma fonte de sílica, titânia, zircônia, titânia-zircônia, zircônio e misturas de dois ou mais dos mesmos.
[00024] Os espinélios podem ser MgAl2O4 ou o Mg pode ser parcialmente substituído por um metal do grupo que consiste de Co, Zr, Zn ou Mn.
[00025] O componente aglutinante/matriz de alumina, de preferência, é gama alumina, mas pode ser qualquer outra alumina de transição, i.e., alfa alumina, beta alumina, chi alumina, eta alumina, ro alumina, capa alumina, teta alumina, delta alumina, lantânio beta alumina e misturas de quaisquer duas ou mais aluminas de transição.
[00026] É preferível que a alumina seja dopada com pelo menos um elemento diferente de alumínio para aumentar a estabilidade térmica da alumina. Dopantes de alumina adequados incluem silício, zircônio, bário, lantanídeos e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos. Dopantes de lantanídeo adequados incluem La, Ce, Nd, Gd e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos.
[00027] Fontes de sílica podem incluir uma sílica, uma sol de sílica, quartzo, sílica fundida ou amorfa, silicato de sódio, um aluminosilicato amorfo, um alcoxisilano, um aglutinante de resina de silicone como resina de metil fenil silicone, uma argila, talco ou uma mistura de quaisquer dois ou mais dos mesmos.
[00028] Desta lista, a sílica pode ser SiO2 como tal, feldspato, mulita, sílica-alumina, sílica-magnésia, sílica-zircônia, sílica-tória, sílica-berília, sílica-titânia, sílica-alumina-zircônia ternária, sílica-alumina-magnésia ternária, sílica-magnésia-zircônia ternária, sílica-alumina-tória ternária e misturas de quaisquer duas ou mais das mesmas. Alternativamente, a sílica pode ser derivada da calcinação de tetrametil orto silicato (TMOS) adicionado na composição.
[00029] Argilas adequadas incluem terra fuller, sepiolita, hectorita, esmectita, um caulim e misturas de quaisquer duas ou mais das mesmas, onde o caulim pode ser selecionado de sub-bentonita, anauxita, haloisita, caolinita, diquita, nacrita e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos; a esmectita pode ser selecionada do grupo que consiste de montmorilonita, nontronita, vermiculita, saponita e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos; e a terra fuller pode ser a montmorilonita ou paligorsquita (atapulgita).
[00030] As fibras inorgânicas são selecionadas do grupo que consiste de fibras de carbono, fibras de vidro, fibras metálicas, fibras de boro, fibras de alumina, fibras de sílica, fibras de sílica- alumina, fibras de carbureto de silício, fibras de titanato de potássio, fibras de borato de alumínio e fibras de cerâmica.
[00031] O componente de céria, opcionalmente pode ser estabilizado com pelo menos um elemento diferente de cério para aumentar a estabilidade térmica da céria. Estabilizantes adequados de céria incluem zircônio, lantanídeos e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos. Os estabilizantes de lantanídeo incluem La, Nd, Pr, Gd e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos. A relação entre CeO2 e ZrO2 em peso pode ser, por exemplo, entre 80:20 ou 20:80. Materiais disponíveis comercialmente incluem 30% de CeO2 em peso, 63% de ZrO2, 5% de Nd2O3, 2% de La2O3; e 40% de CeO2, 50% de ZrO2, 4% de La2O3, 4% de Nd2O3 e 2% de Y2O3.
[00032] Genericamente, pelo menos um metal pode ser: (a) estar presente em todo o corpo sólido extrusado, i.e., pelo menos um metal está presente na composição de extrusado; (b) está presente em uma concentração maior na superfície do corpo sólido extrusado; e/ou (c) é contido em uma ou mais camadas de revestimento sobre a superfície do corpo sólido extrusado nas características (iii), (iv) e (v). Assim sendo, pelo menos um metal pode estar presente nos locais (a), (b), (c), (a) mais (b), (a) mais (c) ou (a) mais (b) mais (c). Onde pelo menos um metal está presente em (a) e (b), (a) e (c) ou (a), (b) e (c), e pelo menos um metal em cada local pode ser o mesmo ou diferente.
[00033] Pelo menos um metal que está presente: em todo o corpo sólido extrusado mas não é associado com a, ou com cada peneira molecular; na maioria pelo menos de um metal que é localizado na superfície do corpo sólido extrusado; em uma ou mais camadas de revestimento sobre a superfície do corpo sólido extrusado; ou com uma concentração maior na superfície do corpo sólido extrusado, pode ser selecionado do grupo que consiste de um metal alcalino, um metal alcalino terroso, um metal de transição, um lantanídeo ou uma mistura de quaisquer dois ou mais dos mesmos.
[00034] Revestimentos adequados para suportar metais catalíticos para uso na invenção atual incluem um ou mais de alumina (Al2O3), especialmente Y-alumina, sílica (SÍO2), titânia (TÍO2), céria (CeO2), zircônia (ZrO2), vanádio (V2O5), lantânio (La2O3) e zeólitos. A céria e a alumina, opcionalmente podem ser estabilizadas usando-se os mesmos estabilizantes usados para o corpo sólido extrusado.
[00035] Técnicas para a localização pelo menos de um metal em uma concentração maior na superfície do corpo sólido extrusado incluem a impregnação, de preferência, a impregnação espessada, i.e., um meio de impregnação espessado com um modificador de reologia. Métodos de secagem também podem ser usados para concentrar metais na superfície do corpo sólido extrusado. Por exemplo, a técnica assim chamada de "casca de ovo", onde os metais são concentrados na superfície, podem ser obtidos por secagem do corpo sólido extrusado impregnado relativamente lentamente, de forma que os metais sejam depositados na superfície por imersão. Seleções especiais de sais e condições de pH também podem ser usados para direcionar a deposição do metal, por exemplo, pela determinação do ponto isoelétrico do corpo sólido extrusado e então o uso da combinação correta do pH e de sais metálicos para se obter o benefício da atração eletrostática entre cátions ou ânions nos sais metálicos no corpo sólido extrusado.
[00036] O teor total de metal em todo o corpo sólido extrusado, mas que não é associado com o, ou com cada componente de peneira molecular, localizado na superfície do corpo sólido extrusado; e/ou na concentração maior na superfície do corpo sólido extrusado, pode ser 0,1 a 20% em peso, como 1 a 9% em peso.
[00037] O teor total de metal do corpo sólido extrusado, i.e., incluindo qualquer metal associado com o, ou com cada peneira molecular, pode ser de 0,1 a 25% em peso, como 1 a 15% em peso.
[00038] O teor total de metal do catalisador como um todo, incluindo uma ou mais camadas de revestimento sobre a superfície do corpo sólido extrusado, que contém pelo menos um metal, pode ser de 0,1 a 30% em peso, como 1 a 25% em peso.
[00039] Em exemplos específicos, o filtro de fluxo de parede de acordo com a invenção é constituído por um corpo sólido extrusado composto por: 10 - 90% em peso de cordierita, nitretos, carburetos, boretos, intermetálicos, aluminosilicato de lítio, uma alumina opcionalmente dopada, uma fonte de sílica, titânia a, zircônia, titânia-zircônia, zircônio e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos; 0- 80% em peso de espinélio; 5- 80% em peso de céria opcionalmente estabilizada; e 0- 25% em peso de fibras inorgânicas.
[00040] O teor pelo menos de um componente aglutinante/matriz pode ser > 15% em peso, > 20% em peso, > 30% em peso, > 35% em peso, > 40% em peso, > 45% em peso, > 50% em peso, > 55% em peso, > 60% em peso, > 65% em peso ou > 70% em peso, > 75% em peso, > 80% em peso ou > 85% em peso.
[00041] O teor do espinélio pode ser > 10% em peso, > 15% em peso, > 20% em peso, > 30% em peso, > 35% em peso, > 40% em peso, > 45% em peso, > 50% em peso, > 55% em peso, > 60% em peso, > 65% em peso ou > 70% em peso.
[00042] O teor de céria opcionalmente estabilizada pode ser > 10% em peso, > 15% em peso, > 20% em peso, > 30% em peso, > 35% em peso, > 40% em peso, > 45% em peso, > 50% em peso, > 55% em peso, > 60% em peso, > 65% em peso ou > 70% em peso.
[00043] O teor de fibras inorgânicas pode ser > 5% em peso, > 10% em peso, > 15% em peso ou > 20% em peso.
[00044] Em uma realização, o corpo sólido extrusado pode consistir essencialmente de: 10 - 90% em peso de cordierita, nitretos, carburetos, boretos, intermetálicos, aluminosilicato de lítio, uma alumina opcionalmente dopada, um espinélio, uma fonte de sílica, titânia, zircônia, titânia-zircônia, zircônio e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos; 20 - 80% em peso de céria opcionalmente estabilizada; e 0 - 25% em peso de fibras inorgânicas. As realizações preferidas contêm fibras inorgânicas.
[00045] Em uma realização especialmente preferida, o corpo sólido extrusado consiste essencialmente de: 10 - 90% em peso de cordierita, nitretos, carburetos, boretos, intermetálicos, aluminosilicato de lítio, uma alumina opcionalmente dopada, titânia, zircônia, titânia-zircônia, zircônio e misturas de quaisquer dois ou mais dos que mesmos; 0 - 20% em peso de uma fonte de sílica; 0 - 50% em peso de espinélio de aluminato de magnésio; 20 - 80% em peso de céria opcionalmente estabilizada; e 0 - 20% em peso de fibras inorgânicas. As realizações preferidas poderão conter espinélio de aluminato de magnésio e fibras inorgânicas.
[00046] Em uma pesquisa paralela visando o desenvolvimento de corpos sólidos extrusados para uso na retenção de NOx, verificou-se uma falta de resistência no corpo sólido extrusado na composição: 69% em peso de CeO2, e 23% em peso de Y-AI2O3 e 8% em peso de fibras de vidro. As propostas atuais para o aumento da resistência incluem a calcinação do material de CeO2 para reduzir as perdas na superfície durante as calcinações do corpo sólido extrusado "verde"; o aumento do teor de alumina para 50%+; a alteração do tamanho de partícula da alumina (por exemplo, da Pural® à Dispersal® disponíveis comercialmente) e/ou a céria opcionalmente estabilizada; a adição de um aglutinante inerte para aumentar a estabilidade mecânica, por exemplo, uma argila; o uso de uma alumina diferente, por exemplo, uma sol de alumina; o teste de outros sistemas aglutinantes, por exemplo, sols de TiO2, sols de CeO2; acetato de cério; acetato de zircônio; a utilização do pH; o e a adição de modificadores de superfície, por exemplo, sais de alumínio ou outros tensoativos orgânicos. Em testes preliminares, verificou-se que a presença de sílica pode afetar o desempenho de retenção de NOx. No entanto, a pesquisa continua e esta opção será ainda mais investigada. No entanto, em uma realização, o teor de uma fonte de sílica será reduzido ou removido totalmente.
[00047] Em uma outra realização, o corpo sólido extrusado consiste essencialmente de: 10 - 50% em peso de cordierita, nitretos, carburetos, boretos, intermetálicos, aluminosilicato de lítio, uma alumina opcionalmente dopada, titânia, zircônia, titânia-zircônia, zircônio e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos; 0 - 10% em peso de uma fonte de sílica; 20 - 50% em peso de aluminato de magnésio; 20 - 80% em peso de céria opcionalmente estabilizada; e 0 - 10% em peso de fibras inorgânicas.
[00048] Quaisquer dos corpos sólidos extrusados acima são preparados como um filtro de fluxo de parede, a porosidade do filtro de fluxo de parede podendo ser de 30 - 80%, como de 40 - 70%.
[00049] Em um exemplo mais específico de acordo com a invenção atual, um filtro de fluxo de parede para a conversão de óxidos de nitrogênio na presença de um agente redutor e para a combustão de material particulado, é constituído por um corpo de catalisador sólido extrusado que consiste essencialmente de:10 - 90% em peso de cordierita, nitretos, carburetos, boretos, intermetálicos, aluminosilicato de lítio, um espinélio, uma alumina opcionalmente dopada, titânia, zircônia, titânia-zircônia, zircônio e misturas de quaisquer duas ou mais das mesmas; 0 - 30% em peso de uma fonte de sílica; 20 - 80% em peso de céria opcionalmente estabilizada; e 0 - 20% em peso de fibras inorgânicas, cujo corpo do catalisador sólido extrusado é impregnado com tungstênio, ferro ou tungstênio e ferro.
[00050] Uma vantagem da invenção atual é que o componente catalítico e ativo com base em tungstênio promove ambas, as reduções de óxidos de nitrogênio usando um redutor de nitrogenados (por exemplo, a redução catalítica seletiva de NH3 (NH3-SCR)); e a combustão de fuligem através da redução da temperatura para a ignição da reação entre carbono e oxigênio (C - O2).
[00051] A WO 2009/001131 descreve que os catalisadores compostos contendo Fe-W/CeO2-ZrO2 como sendo ativos e seletivos para NH3 SCR. Estes catalisadores podem ser formados pela dispersão de Fe e W sobre óxidos de CexZr1-xO2 (X = 0,1 - 0,9), de preferência, como óxidos misturados em soluções sólidas. Nós desenvolvemos agora uma modificação do catalisador de Fe-W/CeO2-ZrO2 para permitir que o mesmo execute a NH3- SCR, ao mesmo tempo reduzindo a temperatura de ignição da reação C-O2. Nós confirmamos que o CexZr1-xO2 é ativo para promover a reação C-O2, e dopando-se estes materiais com W as suas atividades para a reação SCR são aumentadas. Assim sendo, esta invenção engloba uma série de sistemas WO3- CeO2-ZrO2 com a habilidade de executar ambas, a reação de redução de NOx com um redutor de nitrogenados e a reação de oxidação de fuligem com O2. A carga de W e Zr sobre estes materiais pode ser utilizada para se obter esta funcionalidade dupla. Ficará entendido que o benefício desta invenção específica se estende a revestimentos catalíticos aplicados em substratos de filtros inertes, tais como filtros de fluxo de parede cerâmicos.
[00052] De acordo com um outro aspecto, a invenção apresenta um sistema de escapamento para um veículo, cujo sistema é composto por uma fonte de redutor de nitrogenados, meios de injetor para a inserção do redutor de nitrogenados em um gás de escapamento em escoamento e um filtro de fluxo de parede de acordo com qualquer reivindicação anterior colocado à jusante dos meios do injetor.
[00053] Em uma realização preferida, o sistema de escapamento é constituído por um catalisador de oxidação colocado a montante dos meios do injetor para a oxidação de óxido nítrico em dióxido de nitrogênio.
[00054] Em outro aspecto de acordo com a invenção, é apresentado um veículo, por exemplo, um automóvel, contendo um motor de combustão interna e um sistema de escapamento de acordo com a invenção.
[00055] O motor de combustão interna pode ser um motor de ignição por compressão ou um motor de ignição positiva. Um motor de ignição positiva tipicamente é alimentado com combustível de gasolina, mas podem ser usados outros combustíveis, incluindo o combustível de gasolina misturado com oxigenatos, incluindo metanol e/ou etanol, gás liquefeito de petróleo ou gás natural comprimido. Os motores de ignição por compressão podem ser alimentados pelo combustível diesel, misturas de combustível diesel e biodiesel ou combustíveis derivados de Fischer-Tropsch, biodiesel como tal, ou gás natural como tal. Os motores de ignição por compressão modernos incluindo aqueles conhecidos como sendo de “Dilution Controlled Combustion System (DCCS)”, por exemplo, o conceito de combustão rica sem fumaça da Toyota. As emissões de motores de “Homogeneous Charge Compression Ignition (HCCI)” também poderão ser tratados. Especialmente, poderão ser tratados motores modernos onde substancialmente todo o combustível para a combustão é injetado em uma câmara de combustão antes do início da combustão. Em uma realização preferida, o motor de combustão interna é um motor de ignição por compressão.
[00056] De acordo com um outro aspecto, a invenção apresenta um processo para a fabricação de um filtro de fluxo de parede de acordo com a invenção, cujo processo é constituído pelas etapas de: formação de um corpo extrusado sólido através da mistura de materiais iniciais em pó de: pelo menos um componente aglutinante/matriz ou um precursor de um ou mais dos mesmos; uma céria opcionalmente estabilizada; e um sal opcional de tungstênio e/ou ferro; com fibras inorgânicas opcionais; adicionando opcionalmente um agente auxiliar orgânico; e o processamento através de mistura e/ou trituração em uma solução aquosa ácida ou alcalina para formar uma mistura; a extrusão da mistura em um corpo catalítico, a secagem do corpo catalítico e a sua calcinação para formar um corpo extrusado sólido; e a seleção de proporções quantitativas dos materiais iniciais de tal forma que o corpo extrusado sólido contenha 10 - 90% em peso pelo menos de um componente aglutinante/matriz; e 5 - 80% em peso de céria opcionalmente estabilizada, e opcionalmente, a impregnação de uma superfície do corpo sólido extrusado com pelo menos tungstênio e ferro e/ou opcionalmente o revestimento da superfície do corpo sólido extrusado com pelo menos uma camada de revestimento contendo pelo menos tungstênio e ferro.
[00057] Muito genericamente, a produção de um corpo sólido extrusado, um aglutinante, um composto orgânico de aumento da viscosidade e um líquido para a conversão do material através de mistura em uma pasta homogênea, são adicionados ao componente aglutinante/matriz ou um precursor do mesmo e uma peneira molecular opcional, céria opcional opcionalmente estabilizada, fibras inorgânicas opcionais e pelo menos um composto metálico opcional, e a mistura é compactada em um aparelho de misturar ou triturar ou um extrusor. As misturas têm aditivos orgânicos tais como aglutinantes, plastificantes, tensoativos, lubrificantes, dispersantes, como auxiliares de processamento para melhorar a umidificação e portanto produzir uma batelada uniforme. O material plástico resultante é então moldado, especialmente usando-se uma prensa de extrusão ou um extrusor que inclui uma matriz de extrusão, e as peças moldadas resultantes são secadas e calcinadas. Os aditivos orgânicos são "queimados" durante as calcinações do corpo sólido extrusado.
[00058] Pelo menos um componente aglutinante/matriz é selecionado do grupo que consiste de cordierita, nitretos, carburetos, boretos, intermetálicos, aluminosilicato de lítio, um espinélio, uma alumina opcionalmente dopada, titânia, zircônia, titânia-zircônia, zircônio e misturas de quaisquer duas ou mais das mesmas. Pode ser usado um precursor de alumina, que é o hidróxido de alumínio ou boehmita. Quando é usado óxido de alumínio, para se assegurar a ligação com o óxido de alumínio, é vantajoso adicionar-se uma solução aquosa de um sal metálico solúvel em água no óxido de alumínio ou na substância do precursor de óxido de alumínio antes da adição dos outros materiais iniciais.
[00059] Nas realizações, a fonte de sílica pode ser selecionada do grupo que consiste de uma sílica, uma sol de sílica, quartzo, sílica fundida ou amorfa, silicato de sódio, um aluminosilicato amorfo, um alcoxisilano, um aglutinante de resina de silicone, uma argila, talco ou uma mistura de quaisquer dois ou mais dos mesmos.
[00060] Em uma realização específica, a fonte de sílica é um aglutinante de resina de silicone e um solvente para o aglutinante de resina de silicone é o álcool isopropílico ou um éster dibásico.
[00061] O agente auxiliar orgânico para uso no processo de acordo com a invenção atual pode ser um ou mais selecionados do grupo que consiste de um derivado de celulose, um plastificante orgânico, um lubrificante e uma resina solúvel em água. Exemplos de derivados de celulose adequados incluem éteres de celulose selecionados do grupo que consiste de metil celulose, etil celulose, carboximetil celulose, etil hidroxietilcelulose, hidroxietil celulose, hidroxipropil celulose, metil hidroxietil celulose, metil hidroxipropil celulose e combinações de quaisquer dois ou mais dos mesmos. Os derivados de celulose aumentam a porosidade do produto final, o que é vantajoso para a atividade catalítica do corpo do catalisador sólido. Inicialmente, a celulose é dilatada na suspensão aquosa mas no final é removida durante o processo de calcinação.
[00062] O plastificante orgânico para uso no processo da invenção atual é selecionado do grupo que consiste de álcool polivinílico, polivinil butiral, um ionômero, acrílicos, copolietileno/ácido acrílico, poliuretana, um elastômero termoplástico, um poliéster de peso molecular relativamente baixo, óleo de linho, um ricinoleato e combinações de quaisquer dois ou mais dos mesmos.
[00063] A resina solúvel em água pode ser um poliacrilato.
[00064] O lubrificante para uso no processo de acordo com a invenção atual é selecionado pelo menos do grupo que consiste de etileno glicol, ácido esteárico, estearato de sódio, glicerina e glicóis. Dependendo da composição de extrusado, o pH pode ser ácido ou alcalino. Quando o processo usa uma solução aquosa acidulada, o valor do pH da solução pode estar entre 3 e 4. Desejavelmente, é utilizado ácido acético para acidular a solução.
[00065] Quando o processo usa uma solução aquosa alcalina, o valor do pH da solução pode estar entre 8 e 9. Pode ser usada amônia para o ajuste do pH para o lado alcalino.
[00066] Para que invenção seja mais completamente entendida, são apresentados os exemplos seguintes para fins somente de ilustração e com referência aos desenhos anexos nos quais: a figura 1 é um gráfico mostrando o efeito da concentração de tungstênio na oxidação de fuligem em uma mistura física de fuligem e catalisador em uma experiência de oxidação programada pela temperatura, onde a mistura do catalisador é elevada em etapas em uma mistura gasosa que contém 5% de O2 e o restante sendo He; a figura 2 é um gráfico mostrando a atividade NH3-SCR de W- CeO2-ZrO2; a figura 3 é um gráfico que mostra a atividade de 10% de W- CeO2 e 10% de W-CeO2-ZrO2; a figura 4 é um gráfico que compara o volume de poros e a porosidade de vários materiais de filtro V2O5/WOx-TiO2 preparados usando- se vários modificadores de poros em relação a um produto de referência usado em uma configuração de fluxo penetrante; e a figura 5 é um gráfico que registra o volume de poros contra o raio do boro para uma quantidade de modificadores de poros em relação à referência V2O5/WOx-TiO2 e um substrato de filtro de fluxo de parede disponível comercialmente. EXEMPLO 1 - EXPERIÊNCIAS USANDO CATALISADORES DE WO3- CEO2-ZRO2 EM PÓ
[00067] Uma mistura 50:50 de CeO2-ZrO2 disponível comercialmente foi impregnada com uma solução de metatungstato de argônio ((NH4)6W12O39xH2O) em concentrações suficientes para obter-se 5% em peso de W e 15% em peso de tungstênio sobre o material de CeO2-ZrO2. As amostras impregnadas foram então secadas e calcinadas.
[00068] A fuligem de diesel foi coletada usando-se um filtro de fluxo de parede sem catalisador montado em um motor a diesel de 2,4 litros montado em bancada Euro IV alimentado com 50 ppm de diesel disponível em qualquer posto de gasolina da UK, cujo motor foi rodado em um circuito conhecido como produzindo quantidades significativas de fuligem. A fuligem coletada foi removida do filtro usando-se ar comprimido.
[00069] Foi investigada uma mistura física da fuligem de diesel coletada e de 5% de W-CeO2-ZrO2 ou 15% de W-CeO2-ZrO2 usando-se oxidação programada pela temperatura (TPO) - uma técnica para a caracterização de materiais sólidos para encontrar as condições de oxidação mais eficientes em uma mistura de gás que consiste de 5% de O2, a mistura de gás de He restante escoando sobre a amostra. A temperatura de ignição da fuligem é medida pela formação de CO2.
[00070] A figura 1 mostra o efeito da concentração de W sobre a oxidação de fuligem em uma mistura física da fuligem e do catalisador com CeO2-ZrO2 sem tungstênio e cordierita em pó (obtida pelo esmagamento de um substrato de fluxo penetrante de cordierita disponível comercialmente) como controle. Pode ser visto que o CexZr1-xO2 (X = 0,5) promove a oxidação de fuligem e a temperatura elevada é reduzida de T aproximadamente 600°C na ausência do catalisador para T aproximadamente 450°C. A presença de W reduz ligeiramente a reatividade.
[00071] As amostras em pó de 5% em peso de W-CeO2-ZrO2, 10% em peso de W-CeO2-ZrO2 ou 15% de W-CeO2-ZrO2, CeO2-ZrO2 e 10% de W- CeO2 (X = 1,0) foram peneiradas para a atividade NH3 SCR em um aparelho de teste de laboratório de atividade catalítica sintética (SCAT) usando uma mistura gasosa contendo 500 ppm de NO, 500 ppm de NH3, 5% de CO2, 5% de H2O, 10% de O2 e 300 ppm de CO. Conforme pode ser visto na figura 2, apesar de CeO2-ZrO2 sem tungstênio presente ser inativo e não seletivo para a reação de NOx com NH3, os catalisadores de W-CeO2-ZrO2 mostram reatividade elevada para a reação NH3-SCR. Também pode ser visto que o catalisador que contém 5% de W é mais ativo em temperaturas relativamente menores do que o catalisador com 15% de W, enquanto os catalisadores contendo 15% de W retêm atividade em temperaturas mais elevadas. Dependendo da temperatura prevalecente do gás de escapamento, pode ser selecionado o catalisador apropriado.
[00072] A figura 3 compara 10% de W-CeO2-ZrO2 e 10% de W-CeO2 e mostra que ambos os materiais são ativos para NH3-SCR. EXEMPLO 2 - FILTRO EXTRUSADO DE V2O5/WOX-TIO2
[00073] Um corpo sólido extrusado de V2O5/WOX-TIO2 de referência foi preparado de forma semelhante aos exemplos 1 e 5 misturando-se os componentes A, B, R e S conforme apresentado na tabela 1 com água para fazer uma pasta triturável. Foram adicionados aditivos H (modificadores de poros) e o material foi triturado durante dez minutos para dispersar os modificadores de poros. A composição resultante foi extrusada, secada e calcinada conforme descrito nos exemplos 1 e 5. Deve-se notar que as quantidades em percentagem dos sólidos inorgânicos presentes no artigo final calcinado é de 100%.
[00074] As quantidades de aditivos (aqui, H e S) que são removidos por combustão durante a calcinação são apresentados em percentagem por peso em relação a 100% de teor de sólidos inorgânicos. Tabela 1
Figure img0001
A1 = TiW ( 98,9%, MC 10/ Cristal) A2 = V2O5 de AMV ( 78% de V2O5, GFE) B1 = bentonita (90%, ACE/Mizuka) B2 = caulim (97,9% de TK0177/Thiele) B3 = SiO2 (100%, Tixosil/Novus) F1 = fibras de vidro (Vetrotex 4,5 mm/Saint Gobain) H1 = celulose (QP10000H/Nordmann) H2 = PEO (Alkox/Alroko) H3 = Zusoplast (Zschimmer&Schwarz) S1 = MEA (Imhoff & Stahl) S2 = NH3 S3 = C3H6O3 (Fauth)
[00077] Os seguintes modificadores de poros foram usados ao invés dos aditivos de extrusão H1, H2 e H3 na tabela 1, com as quantidades sendo em relação ao peso total de sólidos inorgânicos na receita da tabela 1. Tabela 2
Figure img0002
[00078] A porosidade e o volume de poros e o raio dos poros podem ser medidos, por exemplo, utilizando-se porosimetria de inclusão de mercúrio.
[00079] Os resultados das entradas na tabela 2, incluindo o volume de poros e porosidades, também são representados na figura 4. Pode ser visto, com base nestes resultados, que a porosidade e o volume de poros da referência podem ser aumentados através da seleção apropriada de modificadores de poros, de forma que um corpo sólido extrusado feito utilizando-se esses modificadores de poros possa ser usado na fabricação de filtros de fluxo de parede.
[00080] Estes resultados são genéricos para o aumento da porosidade, volume de poros, etc., que são propriedades independentes dos componentes ativos do corpo sólido extrusado. Isto é, apesar do aumento da porosidade e de volume de poros, etc., deste exemplo 6 serem ilustrados usando-se materiais ativos de V2O5/WOx-TiO2, os princípios de aumento da porosidade e de volume de poros, etc. apresentados neste exemplo 6 são aplicáveis na extrusão de qualquer material ativo, por exemplo, um corpo sólido extrusado para uso em um filtro de fuligem de gasolina constituído por um catalisador de três vias, porque os modificadores de poros são queimados no processo de calcinação, deixando os materiais ativos e cargas, etc., atrás, como sólidos inorgânicos.
[00081] A figura 5 compara o volume de poros de uma referência diferente com os materiais sólidos extrusados de V2O5/WOx-TiO2 preparados usando-se outros modificadores de poros apresentados na tabela 2, também comparados com um filtro de fluxo de parede disponível comercialmente (NGK). Pode ser visto do gráfico que a inclusão de modificadores de poros melhorou a porosidade e o volume de poros da referência de corpo sólido extrusado de forma que os materiais têm propriedades próximas daquelas dos filtros de fluxo de parede disponíveis comercialmente. EXEMPLO 3 - FILTRO SCR NÃO ZEOLÍTICO DE FLUXO DE PAREDE EXTRUSADO
[00082] Este é um exemplo profético. Um substrato monolítico extrusado contendo o catalisador de WO3-CeO2-ZrO2 do exemplo 12 poderá ser preparado usando-se uma quantidade apropriada de óxido misturado de CeO2/ZrO2 com fibras de vidro, boehmita sintética em pó (Disperal), um metatungstato de amônio e processada em uma solução aquosa com um valor de pH de cerca de 4 em um produto formatável escoável contendo uma percentagem em peso de 4,5% em peso de celulose (CMC-QP10000H) e 3,5% em peso do agente auxiliar orgânico PEO Alkox (um óxido de polietileno) e um total de 13% em peso de uma mistura dos modificadores de poros Rettenmaier BC200, um material celulósico natural, e fibras de PAN. As proporções quantitativas dos materiais iniciais poderiam ser selecionadas de tal forma que o material ativo do corpo do catalisador sólido acabado possa conter 63,6% em peso de CeO2/ZrO2, 15,9% em peso de Y-AI2O3, 12,5% em peso de tungstato (WO3) e 8% em peso de fibras de vidro. Tipicamente, seria esperado que o produto resultante tivesse um tamanho médio de poros de aproximadamente 10 μm.
[00083] O substrato monolítico de fluxo penetrante extrusado constituído por uma quantidade de canais poderia ser produzido como um arranjo de filtro de fluxo de parede onde uma quantidade de primeiros canais é tampada na extremidade a montante e uma quantidade de segundos canais não tampada na extremidade a montante são tampados na extremidade a jusante, onde o arranjo dos primeiros e segundos canais é tal que os canais adjacentes laterais e verticais são tampados nas extremidades opostas na aparência de um marcador, através da inserção de tampões substancialmente impermeáveis a gás nas extremidades dos canais, no padrão desejado e de acordo com a EP 1837063. Este arranjo de filtro é apresentado na SAE 810114.
[00084] Para evitar qualquer dúvida, os teores integrais de quaisquer e todos os documentos citados aqui são incorporados aqui como referência.

Claims (13)

1. Filtro de fluxo de parede para a filtração de material particulado de um gás de escapamento em escoamento, caracterizado pelo fato de que o filtro é constituído por um catalisador para catalisar ambas, a conversão de carbono sólido no material particulado por oxigênio e a redução seletiva de óxidos de nitrogênio no gás de escapamento com um redutor de nitrogenados, cujo catalisador é constituído por céria e tungstênio.
2. Filtro de fluxo de parede de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o catalisador é revestido sobre um substrato de filtro inerte.
3. Filtro de fluxo de parede de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o catalisador é constituído por um corpo sólido extrusado compreendendo: 10 - 90% em peso pelo menos de um componente aglutinante/matriz; e 5 - 80% em peso de céria, em que o tungstênio está disposto em uma das seguintes disposições: (i) está presente em todo o corpo sólido extrusado; (ii) está localizado na maior parte da superfície do corpo sólido extrusado; (iii) está presente em todo o corpo sólido extrusado e também está presente com uma concentração maior na superfície do corpo sólido extrusado; (iv) está presente em todo o corpo sólido extrusado e está também contido em uma ou mais camadas de revestimento sobre a superfície do corpo sólido extrusado; ou (v) está presente em todo o corpo sólido extrusado, e está presente em uma concentração maior na superfície do corpo sólido extrusado e está também contido em uma ou mais camadas de revestimento sobre a superfície do corpo sólido extrusado.
4. Filtro de fluxo de parede de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 ou 3, caracterizado pelo fato de que pelo menos um componente aglutinante/matriz é selecionado do grupo que consiste de cordierita, nitretos, carburetos, boretos, intermetálicos, aluminosilicato de lítio, um espinélio, uma alumina opcionalmente dopada, uma fonte de sílica, titânia, zircônia, titânia-zircônia, zircônio e misturas de quaisquer dois ou mais dos mesmos.
5. Filtro de fluxo de parede de acordo com a reivindicação 4, caracterizado pelo fato de que o espinélio é MgAhO4 ou onde o Mg é parcialmente substituído por um metal do grupo que consiste de Co, Zr, Zn ou Mn.
6. Filtro de fluxo de parede de acordo com qualquer das reivindicações 4 ou 5, caracterizado pelo fato de que a fonte de sílica é selecionada do grupo que consiste de uma sílica, uma sol de sílica, quartzo, sílica fundida ou amorfa, silicato de sódio, um aluminosilicato amorfo, um alcoxisilano, um aglutinante de resina de silicone, uma argila, talco ou uma mistura de quaisquer dois ou mais dos mesmos
7. Filtro de fluxo de parede de acordo com qualquer uma das reivindicações 4 a 6, caracterizado pelo fato de que as fibras inorgânicas são selecionadas do grupo que consiste de fibras de carbono, fibras de vidro, fibras de metal, fibras de boro, fibras de alumina, fibras de sílica, fibras de sílica-alumina, fibras de carbureto de silício, fibras de titanato de potássio, fibras de borato de alumínio e fibras de cerâmica.
8. Filtro de fluxo de parede de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 7, caracterizado pelo fato de que o teor total de metal de tungstênio em todo o corpo sólido extrusado; na maioria do tungstênio localizado na superfície do corpo sólido extrusado; em uma ou mais camadas de revestimento sobre a superfície do corpo sólido extrusado; ou com uma concentração maior na superfície do corpo sólido extrusado, é de 0,1 a 20% em peso.
9. Filtro de fluxo de parede de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 8, caracterizado pelo fato de que uma ou mais camadas de revestimento sobre a superfície do corpo sólido extrusado são constituídas de tungstênio, onde o teor total de metal de tungstênio é de 0,1 a 30% em peso.
10. Filtro de fluxo de parede de acordo com qualquer uma das reivindicações 1 a 9, caracterizado pelo fato de que a porosidade do filtro de fluxo de parede é de 30 - 80%.
11. Sistema de escapamento para um veículo, caracterizado pelo fato de que é constituído por uma fonte de redutor de nitrogenados, meios de injetor para a injeção do redutor de nitrogenados em um gás de escapamento em escoamento, e um filtro de fluxo de parede como definido em qualquer uma das reivindicações 1 a 10 colocado a jusante dos meios do injetor.
12. Sistema de escapamento de acordo com a reivindicação 11, caracterizado pelo fato de compreender um catalisador de oxidação colocado a montante dos meios de injetor para oxidar óxido nítrico em dióxido de nitrogênio.
13. Processo para a fabricação de um filtro de fluxo de parede como definido em qualquer das reivindicações 1 ou 3 a 12, caracterizado pelo fato de compreender: a formação de um corpo sólido extrusado através da mistura de materiais iniciais em pó de: pelo menos um componente aglutinante/matriz ou um precursor de um ou mais dos mesmos; uma céria opcionalmente estabilizada; e um sal opcional de tungstênio e/ou ferro; com fibras inorgânicas opcionais; opcionalmente, adicionando-se um agente auxiliar orgânico; o processamento através de mistura e/ou trituração de uma solução aquosa ácida ou alcalina para formar uma mistura; a extrusão da mistura em um corpo catalítico, a secagem do corpo catalítico e a calcinação para formar um corpo sólido extrusado; a seleção das proporções quantitativas dos materiais iniciais de tal forma que o corpo sólido extrusado contenha 10 - 90% em peso pelo menos de um componente aglutinante/matriz e 5 - 80% em peso de céria opcionalmente estabilizada, e opcionalmente, a impregnação da superfície do corpo sólido extrusado com pelo menos um dos tungstênio e ferro e/ou opcionalmente o revestimento da superfície do corpo sólido extrusado com pelo menos uma camada de revestimento que contém pelo menos um dos tungstênio e ferro.
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