CN110072619A - 用于处理排气的具有骨架外铁和/或锰的lta催化剂 - Google Patents
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Abstract
提供一种催化剂组合物，其包含具有以铁、锰或其组合作为骨架外金属的LTA结构的沸石。该沸石具有15‑70的二氧化硅与氧化铝(SAR)的摩尔比并且可含有基于该沸石的总重量计为0.5‑10重量％的铁、锰或其组合。还提供一种催化制品，其包含该催化剂组合物和基底，和一种用于处理排气的包含该催化制品的系统，以及一种用于处理排气的方法。该催化剂组合物在选择性催化还原NOx方面提供改进的催化性能。
Description
相关申请的交叉引用
本申请要求于2016年10月31日提交的序号为62/414883的美国临时专利申请的优先权权益，其通过引用结合至本文。
发明领域
本发明涉及催化剂，其包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，和涉及包含这些催化剂的制品以及制备这些制品的方法和使用这些催化剂以用于处理排气的方法，该排气优选来自发动机、特别是柴油发动机。
背景技术
在电力站和发动机中的烃基燃料的燃烧产生了烟道气或排气，其含有大部分相对良性的氮气(N2)、水蒸气(H2O)和二氧化碳(CO2)。然而该烟道气和排气还含有相对少量的有害和有毒物质，例如来自不完全燃烧的一氧化碳(CO)，来自未燃烧的燃料的烃(HC)，来自过高燃烧温度的氮氧化物(NOx)，以及颗粒物(主要是烟灰)。为了减轻释放到大气中的烟道气和排气的环境影响，令人期望的是消除或减少不期望的组分的量，优选通过进而不生成其他有害或有毒物质的方法。
典型地，来自贫燃气体发动机的排气和来自电力站的烟道气具有净氧化效应，这归因于提供以确保烃燃料的充分燃烧的高比例的氧。在这样的气体中，待除去的最麻烦的组分之一是NOx，其包括一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2)。将NOx还原成N2是特别成问题的，因为排气含有足够的氧以促进氧化反应而非还原。尽管如此，NOx可通过通常称作选择性催化还原(SCR)的方法来还原。SCR方法包括在催化剂的存在下并借助于还原剂如氨将NOx转化成元素氮(N2)和水。在SCR方法中，在使排气与SCR催化剂接触之前，将气态还原剂如氨加入到排气流中。该还原剂吸收到催化剂上，并且在气体经过催化的基底或在催化的基底上方通过时，发生NOx还原反应。用于使用氨的化学计量的SCR反应的化学等式为：
4NO+4NH3+O2→4N2+6H2O
2NO2+4NH3+O2→3N2+6H2O
NO+NO2+2NH3→2N2+3H2O
沸石是一类具有由铝硅酸盐制成的三维骨架的分子筛。已知具有某些结构如AEI、AFX、BEA、CHA和MOR的沸石可用作SCR催化剂。这样的沸石具有主要由氧化铝和二氧化硅构成的分子多孔结晶或假结晶结构。这些沸石的催化性能可通过引入骨架外金属(例如通过阳离子交换)来改进，其中存在于骨架表面上的离子物质的一部分被金属阳离子如Cu2+置换。典型地，较高的金属浓度可对应于较高的催化性能。
已知含有骨架外铁的CHA沸石是稳定的。然而，当Fe或Mn作为骨架外金属存在时，这些催化剂具有慢的瞬态响应。然而，使用以Fe或Mn作为骨架外金属的LTA(一种小孔沸石)提供了如使用含有骨架外金属的CHA沸石时所发现的相同的稳定性和烃中毒益处，以及大孔沸石的瞬态响应。
本发明的概述
令人惊讶地，已经发现具有含骨架外铁、锰或其组合的LTA结构以及约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)的沸石与具有类似SAR和类似金属负载量的其他沸石催化剂相比，可提供更好的起燃并且减少烃中毒的机会。
当与其他催化剂相比时，本发明的催化剂可通过在应用(如NOx的选择性催化还原(SCR)和氨的氧化)中提供更好的低温起燃来提供改进的催化性能。与其他催化剂相比，本发明的催化剂可提供改进的耐烃中毒性。
因此，在本发明的第一方面中，提供催化剂组合物，其包含沸石，该沸石具有LTA结构和约10至约70的二氧化硅与氧化铝摩尔比以及基于该沸石的总重量计为约0.5-约10重量％的铁、锰或其组合。
还提供催化制品，其包含本文中所述的催化剂组合物和基底，该催化剂位于基底上和/或基底内。
还提供用于处理排气的系统，其包含(a)本文中所述的催化剂制品；和(b)一种或多种选自以下的上游组成部分：柴油氧化催化剂、NOx吸收剂催化剂、贫NOx捕集器、过滤器、NH3注入器和SCR催化剂；和(c)任选的下游氨逃逸催化剂。本文中所述的催化剂可在该系统中作为第一催化剂使用或可置于一种或多种催化剂的下游。系统可进一步包含以下的一种或多种：燃料注入器、第二尿素注入器、SCRF、另外的SCR、柴油氧化催化剂(DOC)或柴油放热催化剂(DEC)。该系统还可进一步包含一种或多种可检测NOx、氨、颗粒物(PM)等的传感器。
进一步提供了处理排气的方法，其包括(a)使包含NOx和还原剂的排气与本文中所述的催化剂组合物接触；和(b)将NOx的至少一部分选择性还原成N2和H2O。
附图说明
图1显示使用含有骨架外Mn的新鲜AFX、BEA、CHA和LTA催化剂在150℃-500℃温度下的NOx转化率％。
图2显示使用含有骨架外Mn的新鲜AFX、BEA、CHA和LTA催化剂在150℃-500℃的温度下所形成的N2O浓度。
图3显示使用含有骨架外Mn的老化的AFX、BEA、CHA和LTA催化剂在150℃-500℃温度下的NOx转化率％。
图4显示使用含有骨架外Mn的老化的AFX、BEA、CHA和LTA催化剂在150℃-500℃温度下所形成的N2O浓度。
本发明的详细描述
本发明的一个方面涉及催化剂组合物，其包含沸石(铝硅酸盐)，该沸石具有LTA结构和约15至约70的二氧化硅与氧化铝摩尔比(SAR)以及基于该沸石的重量计为约0.5-约10重量％的交换的铁、锰或其组合。
如本文中所用，术语“LTA”是指由国际沸石协会(IZA)结构委员会所认可的LTA骨架类型。大部分的铝硅酸盐沸石结构是由氧化铝和二氧化硅构成，但是可包括非铝的骨架金属(即金属取代的沸石)。术语“金属交换的”表示这样的沸石，其具有与骨架结构相连但不形成该骨架本身的一部分的骨架外或游离金属离子。交换到LTA中的金属离子是铁、锰或其组合。任何二氧化硅与氧化铝摩尔比(SAR)为约15至约70的LTA的铝硅酸盐同型(isotype)适合于本发明。
该分子筛的主晶相是LTA，虽然其他晶相如FAU也可以通常小于10％、优选小于5％、更优选小于2％、甚至更优选小于1％重量的少量存在。该主晶相可包含至少约90重量％的LTA、优选至少约95重量％的LTA和甚至更优选至少约98或至少约99重量％的LTA。该分子筛可含有少量沸石杂质，其可用于合成LTA如FAU。这些少量优选小于5重量％、更优选小于约2重量％或最优选小于约1重量％。优选地，该LTA分子筛基本上没有其他晶相，并且不是两种或更多种骨架类型的共生物。相对于其他晶相，“基本上没有”表示该分子筛含有至少99重量％的LTA。
该沸石可具有约15至约70、约15至约60、约15至约55、约15至约50、约15至约45、约15至约40、约15至约35、约15至约30、约20至约70、约20至约60、约20至约55、约20至约50、约20至约45、约20至约40、约20至约35或约20-约30的二氧化硅与氧化铝摩尔比(SAR)。沸石的二氧化硅与氧化铝比可通过传统分析来确定。该比是指尽可能接近地表示沸石晶体的刚性原子骨架中的比，并且排除粘结剂中或通道内的阳离子或其他形式的硅或铝。由于在沸石已经与粘结剂、特别是氧化铝粘结剂合并之后难以直接测量沸石的二氧化硅与氧化铝比，因此这些二氧化硅与氧化铝比以沸石本身(即在沸石与其他催化剂组分组合之前)的SAR的方式来表达。
该LTA沸石还包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。如本文中所用，“骨架外金属”是这样的金属，其存在于沸石分子筛的骨架内，但不是该沸石骨架的一部分。优选地，一种或多种骨架外金属的存在有利于排气如来自柴油发动机的排气的处理，其包括方法如NOx还原、NH3氧化和NOx储存。术语“铁、锰或其混合物”表示该沸石可包含：(a)铁，(b)锰，(c)交换的铁和锰的混合物；或(d)含交换的铁的沸石与含交换的锰的沸石的混合物，其中该沸石具有LTA骨架类型和约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)。
铁、锰或其组合可以基于该沸石的总重量计为约0.5至约10重量％(wt％)、例如约0.5wt％至约7.5wt％、约1至约5wt％、约2.5wt％至约4.0wt％和约3wt％至约3.5wt％的浓度存在于该沸石中。
该骨架外金属可以约40至约120g/ft3沸石或载体涂料负载量、包括例如约50至约100g/ft3、或约75至约90g/ft3的量存在。
该骨架外金属可以相对于沸石中的铝(即骨架铝)的量而言为一定的量存在。如本文中所用，骨架外金属:铝(M:Al)比基于沸石中骨架外金属与摩尔骨架Al的相对摩尔量。该催化剂沸石可具有约0.1至约1.0、优选约0.2至约0.5的M:Al比。约0.2至约0.5的M:Al比是特别有用的，其中M是铁、锰或铁和锰的组合，和更特别的其中M是铁、锰或铁和锰的组合且该沸石的SAR为约15至约70。
含有骨架外金属的沸石可通过将该沸石共混到含有一种或多种催化活性金属的可溶性盐或前体的溶液中来生成。可调节溶液的pH以引起催化活性金属阳离子在沸石结构(但不包括该沸石骨架)上或其内沉淀。例如LTA沸石可浸没到含有乙酸铁、硝酸铁或硫酸铁；或乙酸锰或硝酸锰的溶液中足够的时间以使得该催化活性铁或锰阳离子通过离子交换引入到分子筛结构中。未交换的铁或锰离子可被沉淀出来。取决于应用，未交换的离子的一部分可作为游离铁或锰保留在沸石中。然后金属交换的沸石可进行洗涤、干燥和煅烧。
通常，铁或锰阳离子向分子筛中或分子筛上的离子交换可在室温下或在最高约80℃的温度下在约1-24小时的时间段内在约7的pH下进行。所得到的催化分子筛可干燥、优选在约100-120℃下干燥过夜，并且然后在至少约500℃的温度下煅烧。
催化剂组合物可包含至少一种碱金属或碱土金属和作为骨架外金属的至少一种铁和锰的组合。该碱金属或碱土金属可选自钡、钙、铯、镁、钾、铷、钠、锶或其组合。如本文中所用，措词“碱金属或碱土金属”并不意味着碱金属和碱土金属可替代使用，但相反一种或多种碱金属可单独使用或与一种或多种碱土金属组合使用，以及一种或多种碱土金属可单独使用或与一种或多种碱金属组合使用。优选的碱金属或碱土金属包括钙、钾及其组合。该催化剂组合物可基本上没有钡和/或镁。该催化剂可基本上没有任何碱金属或碱土金属，除了钙和钾。该催化剂可基本上没有任何碱金属或碱土金属，除了钙。该催化剂可基本上没有任何碱金属或碱土金属，除了钾。如本文中所用，术语“基本上没有”表示该催化剂不具有可察觉量的特定金属。即，该特定金属不以会影响该催化剂的基本物理和/或化学性能的量存在，特别是相对于该催化剂的选择性还原或储存NOx的能力而言。
该沸石可具有小于3重量％、更优选小于1重量％且甚至更优选小于0.1重量％的碱金属含量。
一种或多种碱金属和碱土金属(统称AM)可以相对于沸石中的骨架外金属(M)的量而言为一定量存在于该沸石中。优选地，M和AM分别以约15:1至约1:1、例如约10:1至约2:1、约10:1至约3:1、或约6:1至约4:1的摩尔比存在，特别是M为铁且AM为钙时。当碱金属和/或碱土金属如钙存在时，铁、锰或其组合的量可以基于该沸石的重量计为小于10重量％、例如小于8重量％、小于6重量％、小于5重量％、小于4重量％、小于3重量％、或小于2重量％存在。
骨架外铁、锰或其组合(M)和碱金属、碱土金属或其组合(AM)的相对累积量可以相对于沸石中的铝(即骨架铝)的量而言为一定量存在于该沸石中。如本文中所用，(M+AM):Al比基于相应沸石中M+AM与摩尔骨架Al的相对摩尔量。
该铁、锰和碱金属/碱土金属可经由任何已知的技术如离子交换、浸渍、同晶取代等加入到沸石中。该骨架外金属和碱金属或碱土金属可以任何次序加入到沸石中(例如铁和/或锰可在碱金属或碱土金属之前、之后或与其同时交换)，但是优选碱金属或碱土金属在铁或锰之前或与其同时加入，特别是当碱土金属为钙时。
本发明的沸石催化剂还含有相对大量的铈(Ce)。铈可以基于该沸石的总重量计为至少约1重量％的浓度存在于该催化剂中。优选的浓度的实例包括至少约2.5重量％、至少约5重量％、至少约8重量％、至少约10重量％、约1.35至约13.5重量％、约2.7至约13.5重量％、约2.7至约8.1重量％、约2至约4重量％、约2至约9.5重量％和约5至约9.5重量％，基于该沸石的总重量。
铈可以约50至约550g/ft3的负载量存在于该催化剂中。其他的Ce范围包括：高于100g/ft3、高于200g/ft3、高于300g/ft3、高于400g/ft3、高于500g/ft3、约75至约350g/ft3、约100至约300g/ft3和约100至约250g/ft3。
Ce的浓度可超过可用于在铁、锰或铁和锰的组合促进的沸石上交换的理论最大量。
Ce可以多于一种形式存在，例如Ce离子、单体二氧化铈、低聚二氧化铈及其组合，条件为所述低聚二氧化铈具有小于5μm、例如小于1μm、约10nm至约1μm、约100nm至约1μm、约500nm至约1μm、约10至约500nm、约100至约500nm和约10至约100nm的平均晶体尺寸。如本文中所用，术语“单体二氧化铈”表示CeO2作为自由存在于沸石晶体上和/或沸石晶体中和/或弱结合到沸石上的单个分子或结构部分，但不是沸石骨架。如本文中所用，术语“低聚二氧化铈”表示自由存在于沸石晶体上和/或沸石晶体中和/或弱结合到沸石上的纳米结晶CeO2，但不是沸石骨架。
本发明的催化剂可用于非均相催化反应系统(即，与气体反应物接触的固体催化剂)。为了改进接触表面积、机械稳定性和流体流动特性中的至少之一，该催化剂可位于基底上和/或基底内，优选多孔基底。
本发明的第二方面涉及催化剂制品，其用于改进环境空气质量，特别是用于改进由贫燃内燃机、发电厂、燃气轮机等所产生的排气或烟道气排放物。排气排放物可至少部分地通过降低在宽的操作温度范围内贫燃排气中的HN3和NOx浓度的至少之一来改进。有用的催化剂是选择性还原NOx和/或在氧化性环境中氧化氨的那些(即，SCR催化剂和/或AMOX催化剂)。
含有该催化剂的载体涂料可施加到惰性基底如蜂窝堇青石砖形物或波纹金属板上。
该催化剂可与其他组分如填料、粘结剂和增强剂一起捏合成可挤出的糊，其然后挤出穿过模头以形成蜂窝砖形物。
催化剂制品可包含涂覆在基底上和/或引入到基底中的本文中所述的金属促进的LTA沸石催化剂。
本发明的某些方面提供催化载体涂料。包含本文中所述的LTA催化剂的载体涂料优选是溶液、悬浮液或浆料。合适的涂层包括表面涂层、穿透基底的一部分的涂层、渗透基底的涂层或其某些组合。
在某些方面，本发明是包含LTA铝硅酸盐分子筛晶体的催化剂组合物，该LTA铝硅酸盐分子筛晶体具有大于约0.5μm、优选约0.1至约15μm、例如约0.5至约5μm、约0.7至约1.5μm、约1至约5μm、或约1μm至约10μm的平均晶体尺寸(即包括孪晶的单个晶体的尺寸)，特别是针对没有或基本上没有卤素如氟的催化剂而言。晶体尺寸是晶体一个面的一条边(优选最长的边)的长度，条件是该晶体不是针状的。直接测量晶体尺寸可使用显微术法如SEM和TEM来进行。例如通过SEM测量包括在高放大率(典型的1000×至10000×)下检查材料的形态。该SEM方法可通过如下方式来进行：将沸石粉末的代表性部分分布在合适的底座上以使得单个粒子在1000×至10000×放大率下的整个视场中相当均匀的铺展开。从该群，检查了无规单个晶体的统计上显著的样品(例如50-200)，并且测量并记录平行于直边(straightedge)的水平线的单个晶体的最长尺寸。(测量结果中不应当包括明显大的多晶聚集体的粒子)。基于这些测量结果，计算样品晶体尺寸的算数平均值。
除了平均晶体尺寸D50之外，催化剂组合物优选大部分晶体尺寸大于约0.5μm、优选约0.5至约15μm、例如约0.5至约5μm、约0.7至约5μm、约1至约5μm、约1.5至约5.0μm、约1.5至约4.0μm、约2至约5μm、或约1μm至约10μm。优选地，样品晶体尺寸的第一个和第三个四分之一大于约0.5μm、优选约0.5至约15μm、例如约0.5至约5μm、约0.7至约5μm、约1至约5μm、约1.5至约5.0μm、约1.5至约4.0μm、约2至约5μm、或约1μm至约10μm。
该催化剂组合物可具有优选小于约10μm、优选约5至约10μm、例如约5至约9μm、约5至约8μm、约5至约7μm的D90(晶体的90％具有小于或等于D90值的尺寸)。
该催化剂可为铁、锰或其组合促进的LTA沸石，其具有以下的一种或多种：
(a)二氧化硅与氧化铝摩尔比(SAR)为约15至约70、约15至约60、约15至约55、约15至约50、约15至约45、约15至约40、约15至约35、约15至约30、约20至约70、约20至约60、约20至约55、约20至约50、约20至约45、约20至约40、约20至约35或约20至约30；
(b)平均晶体尺寸大于约0.5μm、优选约0.1至约15μm、例如约0.5至约5μm、约0.7至约1.5μm、约1至约5μm、或约1μm至约10μm；
(c)大部分晶体的晶体尺寸可大于约0.5μm、优选约0.1至约15μm、例如约0.5至约5μm、约0.7至约1.5μm、约1至约5μm、或约1μm至约10μm；和
(d)D90(晶体的90％具有小于或等于D90值的尺寸)优选小于约10μm、优选约5至约10μm、例如约5至约9μm、约5至约8μm、约5至约7μm。优选这些催化剂没有或基本上没有卤素如氟。
这样的催化剂可具有高水热耐久性并且当用作SCR催化剂时得到高NOx转化率。
SCR催化剂可包含两种或更多种布置在分开的区域中或作为共混物配制的催化剂。例如该SCR催化剂可包含含有如本文中所述的LTA沸石的第一区域和含有第二催化剂如不同的SCR催化剂的第二区域。第一和第二区域可处于单个基底例如壁流式过滤器或流过式蜂窝上，或处于分开的基底上，但是优选位于基底的单个单元上或单个单元内。第二催化剂的实例包括分子筛如铝硅酸盐、硅铝磷酸盐和铁硅酸盐，其包括小孔分子筛、中孔分子筛和大孔分子筛。针对某些应用，小孔沸石和SAPO是优选的。小孔分子筛的一个实例是CHA。小孔分子筛的另一实例是AFX。其他小孔分子筛包括AFX、AFT、DDR、ERI、KFI、LEV和RHO。其他有用的分子筛包括BEA、MFI、MOR和FER。第二催化剂的分子筛可为H+形式，和/或可与过渡金属如Cu、Fe、Ni、Co和Mn，贵金属如Au、Ag、Pt、Pd和Ru或其某些组合进行交换。特别有用的金属包括Fe和Cu。第二催化剂的其他实例包括钒催化剂，例如负载于二氧化硅、二氧化钛或氧化铝上的V2O5，和任选地与其他金属如钨和/或钼组合。相对于排气流，第一区域可在第二区域的上游或下游，但是优选下游。上游区域和下游区域可分别对应于流过式蜂窝基底的前端和后端，或可分别对应于壁流式过滤器的入口侧和出口侧。该两个区域可部分地或完全地彼此重叠。对于部分重叠来说，重叠部分将产生第三中间区域。可替代地，该两个区域可彼此相邻，它们之间具有很少或没有间隙(即，小于0.2英寸)。可替代地，第一和第二催化剂可共混在一起并且作为单个催化剂层活性涂覆或作为均匀的蜂窝基底挤出。在某些方面，该催化剂可进一步包含第三催化剂材料，其与该第一和第二催化材料之一或二者共混或位于第三区域中，其中该第三区域在该第一和/或第二催化剂的下游或上游，但是优选在同一基底上。
载体涂料还可包括非催化组分如填料、粘结剂、稳定剂、流变改性剂和其他添加剂，包括以下的一种或多种：氧化铝、二氧化硅、非沸石二氧化硅氧化铝、二氧化钛、氧化锆、二氧化铈。
该催化剂组合物可包含成孔剂如石墨、纤维素、淀粉、聚丙烯酸酯和聚乙烯等。这些另外的组分无需催化期望的反应，但相反改进催化剂的效力，例如通过增加其操作温度范围、增加该催化剂的接触表面积、增加催化剂对基底的粘附等来改进。
载体涂料负载量可为>0.3g/in3、例如>1.2g/in3、>1.5g/in3、>1.7g/in3或>2.00g/in3且优选<3.5g/in3、例如<2.5g/in3。
载体涂料可以约0.8至1.0g/in3、1.0至1.5g/in3或1.5至2.5g/in3的负载量施加到基底上。
催化剂制品
两种最常见的基底设计是蜂窝和板。优选的基底，特别是用于移动应用的基底，包括具有所谓的蜂窝几何形状的流过式整料，该蜂窝几何形状包含多个相邻的平行通道，其是两端开口的并且通常从基底的入口面延伸到出口面，并且产生高的表面积与体积比。对于某些应用，该蜂窝流过式整料优选具有高孔(cell)密度，例如约600-800个孔/平方英寸。该蜂窝流过式整料可具有约0.18至约0.35mm、优选约0.20至约0.25mm的平均内壁厚度。对于某些其他应用，该蜂窝流过式整料优选具有约150至约600个孔/平方英寸、更优选约200至约400个孔/平方英寸的低孔密度。优选地，该蜂窝整料是多孔的。除了堇青石、碳化硅、氮化硅、陶瓷和金属之外，可用于基底的其他材料包括氮化铝、氮化硅、钛酸铝、α-氧化铝、莫来石如针状莫来石、铯榴石、Thermet如Al2OsZFe、Al2O3/Ni或B4CZFe，或包含其任意两种或更多种节段的复合材料。优选的材料包括堇青石、碳化硅和钛酸铝。
板型催化剂通常具有较低的压降，并且与蜂窝型相比不太易于堵塞和结垢。这在高效率静态应用中会是有利的，但是板配置会明显更大和更昂贵。蜂窝配置典型的小于板型，这是移动应用中的一个优点，但是其具有更高的压降且更容易堵塞。
板基底可由金属、优选波纹金属构成。
本发明另一方面是一种催化剂制品，其通过本文中所述方法制成。
该催化剂制品可通过包括以下步骤的方法来生产：在用于处理排气的另一组合物的至少一个另外的层已经被施加到基底之前或之后，将金属促进的LTA沸石组合物(优选作为载体涂料)施加到基底上作为层。在基底上的一种或多种催化剂层(包括金属促进的LTA催化剂层)以连续层排列。如本文中所用，相对于基底上的催化剂层，术语“连续的”表示每个层与其相邻的一个层或多个层接触并且该催化剂层作为整体一个在另一个之上地布置在基底上。
具有铁、锰或其组合的LTA催化剂可位于基底上作为第一层，和另一组合物如氧化催化剂、还原催化剂、清除组分或NOx储存组分位于基底上作为第二层。
该具有铁、锰或其组合的LTA催化剂可位于基底上作为第二层，和另一材料如氧化催化剂、还原催化剂、清除组分或NOx储存组分位于基底上作为第一层。如本文中所用，术语“第一层”和“第二层”用于描述该催化剂制品中的催化剂层相对于流过、通过该催化剂制品和/或在该催化剂制品上方的排气的法向方向的相对位置。在法向排气流动条件下，排气在接触该第二层之前接触第一层。
该第二层可施加到惰性基底作为底层，并且该第一层是作为连续的一系列子层在第二层上方施加的顶层。在这种配置中，排气在接触第二层之前穿透并接触第一层，并且随后返回通过该第一层以离开该催化剂组分。
第一层可以是位于基底上游部分上的第一区域，和该第二层可位于基底上作为第二区域，其中该第二区域在第一区域下游。
催化剂制品可通过这样的方法生产，其包括步骤：将金属促进的LTA沸石催化剂组合物(优选作为载体涂料)施加到基底上作为第一区域，和随后将用于处理排气的至少一种另外的组合物施加到该基底作为第二区域，其中第一区域的至少一部分在第二区域的下游。可替代地，该金属促进的LTA沸石催化剂组合物可施加到基底中的第二区域，其在含有另外的组合物的第一区域的下游。另外的组合物的实例包括氧化催化剂、还原催化剂、清除组分(例如用于硫、水等)、或NOx储存组分。
为了降低排气系统所需空间的量，可设计单个排气组件以执行多余一种的功能。例如将SCR催化剂施加到壁流式过滤器基底上而非流过式基底上，用于通过使一个基底发挥如下的两种功能来降低排气处理系统的整体尺寸：催化降低排气中的NOx浓度以及从排气中机械除去烟灰。
该基底可为蜂窝壁流式过滤器或部分过滤器。壁流式过滤器与流过式蜂窝基底的类似之处在于其含有多个相邻的平行通道。然而，流过式蜂窝基底的通道在两端处是开口的，而壁流式基底的通道具有一端是封闭的，其中封闭以交替样式发生在相邻通道的相对端上。封闭通道的交替端防止进入基底入口面的气体直线流过通道并离开。相反的，排气进入基底的前面，并且行进到通道的约一半处，在这里它在进入通道的另一半之前被迫使经过通道壁，并且离开基底背面。
该基底壁具有一定的孔隙率和孔尺寸，其是气体可渗透的，但是在气体通过该壁时，从该气体中捕集大部分的颗粒物如烟灰。优选的壁流式基底是高效过滤器。用于本发明的壁流式过滤器优选具有至少70％、至少约75％、至少约80％或至少约90％的效率。该效率可为约75至约99％、约75至约90％、约80至约90％或约85至约95％。该效率是相对于烟灰和其他类似尺寸的粒子以及典型地在传统柴油排气中发现的颗粒浓度而言的。例如柴油排气中的颗粒的尺寸可为0.05微米至2.5微米。因此，该效率可基于该范围或子范围，例如0.1至0.25微米、0.25至1.25微米或1.25至2.5微米。
孔隙率是多孔基底中空隙空间的百分比的度量，并且涉及排气系统中的背压：通常孔隙率越低，背压越高。优选地，该多孔基底具有约30至约80％、例如约40至约75％、约40至约65％或约50至约60％的孔隙率。
孔互连性(以基底的总空隙体积的百分比测量)是使孔、空隙和通道中的一种或多种结合以形成从入口面到出口面穿过多孔基底的连续通路的程度。与孔互连性相反，孔、空隙和通道可仅在入口或出口面上仅具有单一开口，或它们可具有两个或更多个开口，每个开口是在入口面或出口面上的开口。优选地，该多孔基底具有至少约30％、更优选至少约40％的孔互连性体积。
多孔基底的平均孔尺寸对于过滤而言也是重要的。平均孔尺寸可通过任何可接受的手段(包括通过汞孔隙率法)来确定。多孔基底的平均孔尺寸应当是足够高的值以促进低背压，同时通过基底本身、通过促进基底表面上的烟灰滤饼层或其二者的组合来提供足够的过滤效率。优选的多孔基底具有约10至约40μm、例如约20至约30μm、约10至约25μm、约10至约20μm、约20至约25μm、约10至约15μm和约15至约20μm的平均孔尺寸。
含有含铁、锰或其组合的LTA催化剂的挤出实心体可通过如下方式来生产：将LTA沸石和骨架外金属(分别或一起作为金属交换的沸石)、粘结剂、任选的有机粘度增强化合物共混成均匀糊，然后将其加入到以下之中：粘结剂/基质组分或其前体，以及任选的一种或多种的稳定的二氧化铈，和无机纤维。该共混物可在混合或捏合装置或挤出机中压实。该混合物可具有有机添加剂如粘结剂、成孔剂、增塑剂、表面活性剂、润滑剂和分散剂作为加工助剂以增强润湿性并因此生产均匀批料。所得的材料然后可模塑，特别是使用挤压机或挤出机(具有n个挤出模头)。所得的模塑件可干燥和煅烧。有机添加剂在挤出实心体煅烧期间是沸石所“烧掉的”。包含骨架外铁、锰或其组合的LTA沸石催化剂也可活性涂覆或另外施加到挤出的实心体上作为一个或多个子层，该子层存在于表面上或完全或部分穿透到挤出实心体内。可替代地，可在挤出之前将包含骨架外铁、锰或其组合的LTA沸石加入到上述其他组分的混合物中。
挤出的实心体可含有含铁、锰或其组合的LTA沸石。这些挤出的实心体通常可包含蜂窝形式的一体结构，其具有从其第一端延伸到第二端的均匀尺寸和平行通道。限定通道的通道壁是多孔的。典型的，外“皮”包围挤出的实心体的多个通道。挤出实心体中的通道可具有任何期望的横截面如圆形、椭圆形、正方形、三角形和六边形。在第一上游端处的通道可例如用合适的陶瓷水泥来阻塞，并且在第一上游端处未阻塞的通道可在第二下游端处阻塞以形成壁流式过滤器。典型地，在第一上游端处的阻塞通道的排列类似棋盘，具有阻塞且开口的下游通道端的类似排列。
粘结剂/基质组分优选选自堇青石、氮化物、碳化物、硼化物、金属间化合物、铝硅酸锂、尖晶石、任选掺杂的氧化铝、二氧化硅源、二氧化钛、氧化锆、二氧化钛-氧化锆、锆石及其任意两种或更多种的混合物。在挤出之前可为糊形式的粘结剂/基质可任选的含有选自以下的增强无机纤维：碳纤维、玻璃纤维、金属纤维、硼纤维、氧化铝纤维、二氧化硅纤维、二氧化硅-氧化铝纤维、碳化硅纤维、钛酸钾纤维、硼酸铝纤维和陶瓷纤维。
该氧化铝粘结剂/基质组分优选为γ氧化铝，但是可为任何其他过渡氧化铝(即，α氧化铝、β氧化铝、χ氧化铝、η氧化铝、ρ氧化铝、κ氧化铝、θ氧化铝、δ氧化铝)，镧β氧化铝以及这样的氧化铝的任意两种或更多种的混合物。优选的是该氧化铝掺杂有至少一种非铝元素以增加氧化铝的热稳定性。合适的氧化铝掺杂剂包括硅、锆、钡、镧系元素及其任意两种或更多种的混合物。合适的镧系元素掺杂剂包括La、Ce、Nd、Pr、Gd及其任意两种或更多种的混合物。
二氧化硅源可包括硅溶胶、石英、熔融或无定形二氧化硅、硅酸钠、无定形铝硅酸盐、烷氧基硅烷、有机硅树脂粘结剂如甲基苯基有机硅树脂、粘土、滑石或其任意两种或更多种的混合物。在该列表中，二氧化硅可为SiO2原样、长石、莫来石、二氧化硅-氧化铝、二氧化硅-氧化镁、二氧化硅-氧化锆、二氧化硅-氧化钍、二氧化硅-氧化铍、二氧化硅-二氧化钛、三元二氧化硅-氧化铝-氧化锆、三元二氧化硅-氧化铝-氧化镁、三元二氧化硅-氧化镁-氧化锆、三元二氧化硅-氧化铝-氧化钍及其任意两种或更多种的混合物。
优选地，该金属促进的LTA沸石分散并且优选均匀分散在整个全部的挤出催化剂体中。
以上的挤出的实心体可制成孔隙率为30-80％、例如40-70％的壁流式过滤器。孔隙率和孔体积以及孔径可使用例如压汞孔隙率测定法来测量。
本文中所述的含铁、锰或其组合的LTA催化剂可促进还原剂(优选氨)与氮氧化物的反应，以选择性形成元素氮(N2)和水(H2O)。可配制该催化剂以促进用还原剂(即，SCR催化剂)还原氮氧化物。这种还原剂的实例包括烃(例如C3-C6烃)和含氮还原剂如氨和氨肼或任何合适的氨前体，例如尿素((NH2)2CO)、碳酸铵、氨基甲酸铵，碳酸氢铵或甲酸铵。
本文中所述的含铁、锰或其组合的LTA催化剂还可促进氨的氧化。可配制催化剂以促进用氧氧化氨，特别是典型地在SCR催化剂(例如氨氧化(AMOX)催化剂如氨逃逸催化剂(ASC))下游所遇到的氨浓度。该含铁、锰或其组合的LTA沸石催化剂可作为顶层位于氧化性下层上，其中该下层包含铂族金属(PGM)催化剂或非PGM催化剂。优选地，下层中的催化剂位于包括但不限于氧化铝的高表面积载体上。
SCR和AMOX操作可以串联方式进行，其中两个过程均利用了包含本文中所述的金属促进的LTA沸石的催化剂，并且其中该SCR过程在AMOX过程的上游发生。例如该催化剂的SCR配制剂可位于过滤器的入口侧，并且该催化剂的AMOX配制剂可位于过滤器的出口侧。
一种用于还原气体中的NOx化合物或氧化气体中的NH3的方法，该方法包括使该气体与用于催化还原NOx的本文中所述的催化剂组合物接触足以降低该气体中的NOx和/或NH3的水平的时间。
该催化剂制品可具有位于选择性催化还原(SCR)催化剂下游的氨逃逸催化剂。该氨逃逸催化剂可氧化任何未被选择性催化还原方法消耗的含氮还原剂的至少一部分。氨逃逸催化剂可位于壁流式过滤器的出口侧上，并且SCR催化剂可位于过滤器的上游侧上。
氨逃逸催化剂可位于流过式基底下游端上并且SCR催化剂可位于流过式基底的上游端上。
氨逃逸催化剂和SCR催化剂可位于排气系统内分开的砖形物(brick)上。这些分开的砖形物可彼此相邻和彼此接触或以特定距离分开，条件是它们彼此流体连通并且条件是SCR催化剂砖形物位于氨逃逸催化剂砖形物的上游。
SCR和AMOX过程中的之一或二者可在至少100℃的温度下进行。该一个或多个过程可在约150℃至约750℃、约175℃至约550℃、约175℃至约400℃的温度下发生。
SCR和AMOX过程中的之一或二者可在约450℃至约900℃、约500℃至约750℃、约500℃至约650℃、约450℃至约550℃或约650℃至约850℃的温度范围下进行。
温度大于450℃对于处理来自于装备有排气系统的重型或轻型柴油发动机的排气是特别有用的，该排气系统包含(任选催化的)柴油发动机颗粒过滤器，其是例如通过将烃注入到过滤器上游的排气系统中来主动再生，其中本文中所述的LTA沸石催化剂位于该过滤器的下游。
在本发明的另一方面，提供还原气体中的NOx化合物和氧化气体中的NH3中的至少之一的方法，其包括使该气体与本文中所述的包含LTA沸石的催化剂接触足以降低该气体中的NOX化合物的水平的时间。这些方法可包括一种或多种以下的步骤：(a)将与催化过滤器的入口接触的烟灰进行聚集和燃烧中的至少之一；(b)在接触催化过滤器之前将含氮还原剂引入到排气流中，优选不插入包括处理NOx和还原剂的催化步骤；(c)在NOx吸附剂催化剂或贫NOx捕集器上方生成NH3，和优选使用这样的NH3作为下游SCR反应中的还原剂；(d)使该排气流与DOC接触以进行以下的至少之一：(i)将烃基可溶性有机部分(SOF)和一氧化碳中的一种或多种氧化成CO2，(ii)将NO氧化成NO2，其继而可用于氧化颗粒过滤器中的颗粒物；和(iii)还原排气中的颗粒物(PM)；(e)使该排气与一种或多种含有流过式SCR催化剂的装置在还原剂存在下接触，以降低排气中的NOx浓度；和(f)在将排气排放到大气中之前，使该排气与氨逃逸催化剂接触，优选在SCR催化剂的下游，以氧化大部分(如果不是全部)的氨，或在排气进入/再次进入发动机之前将排气通过再循环回路。
用于在SCR过程中消耗的氮基还原剂(特别是NH3)的全部或至少一部分可通过NOX吸附剂催化剂(NAC)、贫NOX捕集器(LNT)或NOX储存/还原催化剂(NSRC)来供应，其位于SCR催化剂(例如位于壁流式过滤器上的本发明的SCR催化剂)的上游。可用于本发明的NAC组分包括碱性材料(例如碱金属、碱土金属或稀土金属，包括碱金属的氧化物、碱土金属的氧化物及其组合)和贵金属(例如铂)，以及任选的还原催化剂组分如铑的催化剂组合物。可用于NAC中的具体类型的碱性材料包括氧化铯、氧化钾、氧化镁、氧化钠、氧化钙、氧化锶、氧化钡及其组合。贵金属可优选以约10至约200g/ft3、例如20至60g/ft3存在。可替代的，该催化剂的贵金属的特征可在于可以是约40至约100g/ft3的平均浓度。
在周期性地富集再生事件期间，NH3可在NOx吸附剂催化剂上产生。NOx吸附剂催化剂下游的SCR催化剂可改进整个系统NOx还原效率。在该组合的系统中，SCR催化剂可储存在富集再生事件期间从NAC催化剂释放的NH3，并且利用所储存的NH3来选择性还原在正常的贫燃操作条件期间逃逸通过NAC催化剂的一些或全部的NOx。
如本文中所述的处理排气的方法可在来源于燃烧方法的排气上方进行，该燃烧方法例如来自内燃机(无论移动还是静态)、燃气轮机和燃煤或燃油发电厂。该方法还可用于处理来自工业过程如精炼，来自精炼加热器和锅炉、加热炉、化学处理工业、炼焦炉、市政废物工厂和焚烧炉等的气体。该方法可用于处理来自车辆贫燃内燃机如柴油发动机、贫燃汽油发动机或通过液化石油气或天然气提供动力的发动机的排气。
本发明的另一方面是一种用于处理由燃烧过程产生的排气的系统，该燃烧过程例如来自内燃机(无论移动还是静态)、燃气轮机、燃煤或燃油发电厂等。这样的系统包括催化制品，该催化制品包含本文中所述的金属促进的LTA沸石和至少一种用于处理排气的另外的组分，其中设计该催化制品和至少一种另外的组分以作为连贯(coherent)单元起作用。
该系统可包含催化制品，其包含如本文中所述的具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，用于引导流动的排气的管道，位于该催化制品上游的含氮还原剂源。该系统可包括控制器，其用于仅当确定沸石催化剂能够在处于或高于期望的效率(例如在高于100℃、高于150℃或高于175℃)下催化NOx还原时，计量进入到流动的排气中的含氮还原剂。可设置含氮还原剂的计量，以使得理论氨的60％-200％可存在于进入SCR催化剂的排气中，其是以1:1NH3/NO和4:3NH3/NO2来计算的。
该系统可包含用于将排气中的一氧化氮氧化成二氧化氮的氧化催化剂(例如柴油氧化催化剂(DOC))，其中该氧化催化剂可位于将含氮还原剂计量入排气的点的上游。
可调适该氧化催化剂以得到NO与NO2体积比为约4:1-约1:3的进入SCR沸石催化剂的气流，例如在氧化催化剂入口处在250℃-450℃的排气温度下。该氧化催化剂可包括至少一种涂覆到流过式整料基底上的铂族金属(或其某些组合)如铂、钯或铑。该至少一种铂族金属是铂、钯或铂和钯二者的组合。该铂族金属可负载于高表面积载体涂料组分上，该载体涂料组分例如氧化铝，沸石如铝硅酸盐沸石，二氧化硅，非沸石二氧化硅氧化铝，二氧化铈，氧化锆，二氧化钛或含有二氧化铈和氧化锆二者的混合或复合氧化物。
合适的过滤器基底可位于氧化催化剂和SCR催化剂之间。过滤器基底可选自上述那些的任意之一，例如壁流式过滤器。在过滤器是催化(例如用上述种类的氧化催化剂催化)的地方，优选含氮还原剂的计量点位于过滤器和沸石催化剂之间。可替代地，如果该过滤器是未催化的，则用于计量含氮还原剂的装置可位于氧化催化剂和过滤器之间。
在本发明的第二方面，一种催化剂组合物包含：
a.具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)；
b.基于该沸石的总重量计为约0.5-约10重量％、优选约1.5-约5重量％的铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，和
c.基于该沸石的总重量计为至少约1.35重量％的铈，其中该铈以选自交换的铈离子、单体二氧化铈、低聚二氧化铈及其组合的形式存在，条件是该低聚二氧化铈具有小于5μm的粒度。
该催化剂组合物可包含基于该沸石的总重量计为约2至约3.5重量％、约2至约3重量％、或约2至约2.5重量％的交换的铁、锰或铁和锰的混合物。
该催化剂组合物可以约0.17至约0.24的与该沸石中Al的比包含铁、锰或铁和锰的组合。
该组合物可包含基于该沸石的总重量计为约1.35至约13.5、优选约2.7至约8.1重量％的铈。
该组合物可基本上没有Ti、TiO、Zr和ZrO。
一种处理NOx的方法，其包括使由贫燃燃烧发动机产生的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂组合物在约200至约550℃的温度下接触实现至少约70％的NOx转化率所必需的一段时间。
一种催化剂组合物，其包含：
a.具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)；
b.约40至约400g/ft3的铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属；和
c.至少约50g/ft3的铈，其中该铈以选自交换的铈离子、单体二氧化铈、低聚二氧化铈及其组合的形式存在，条件是该低聚二氧化铈具有小于5μm的粒度。
在本发明的第三方面，一种催化剂组合物包含两种具有LTA骨架类型沸石的共混物，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)，其中该第一分子筛具有约0.01-1μm的平均晶体尺寸并且该第二分子筛具有约1至约5μm的平均晶体尺寸，和其中该第一分子筛含有第一骨架外金属，该第二分子筛含有第二骨架外金属，和其中该第一和第二骨架外金属中的之一包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，并且该第一和第二骨架外金属中的其他独立地选自锑、铋、铯、铬、钴、铜、铁、锰、钼、镍、铌、锡、钛、钨、钒、锌、锆及其组合。
该铁、锰或铁和锰的混合物可以该沸石的0.5-10重量％的总量存在。
该第一和第二交换的金属可以是铁。
该第一分子筛可具有约10-50的二氧化硅与氧化铝比并且该第二分子筛的二氧化硅与氧化铝比是约20-50。
该催化剂组合物可包含第一分子筛和第二分子筛的共混物。
该第一分子筛和第二分子筛中的至少之一可以是挤出物。
该第一骨架外金属可以基于该分子筛的总重量计为约1至约5wt％的量存在，并且该第二骨架外金属可以足以实现该第一骨架外金属和第二骨架外金属的重量比为约0.4:1.0至约1.5:1.0的量存在。
该第一分子筛和第二分子筛可以约0.5:1:0至约1.5:1.0的摩尔比存在。
在本发明的第四方面，一种催化剂组合物，其包含：
a.具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)；
b.基于该沸石材料的总重量计为约0.5至约10重量％、优选约1至约5重量％的基底金属(“BM”)，其中该基底金属是铁、锰或铁和锰的混合物，并且该基底金属位于该沸石材料中作为游离和/或骨架外交换的金属，和
c.碱金属或碱土金属(统称“AM”)，其位于该沸石材料中作为游离和/或骨架外交换的金属，
其中该BM和AM分别以约15:1至约1:1的摩尔比存在。
氧化铝含有作为该沸石骨架部分的铝(Al)，并且该催化剂组合物可具有约0.1至约0.4的(BM+AM):Al摩尔比。
该催化剂可具有小于0.25:1、优选约0.1至约0.24的BM与Al的摩尔比。
该催化剂可具有约10:1至约3:1的BM与AM的摩尔比。
该碱金属或碱土金属可以是选自Cs、Na、K和Rb的碱金属。
该碱金属或碱土金属可以是选自Ba、Ca、Mg和Sr的碱土金属。
该碱金属或碱土金属可选自Ca、K及其组合，和BM:Al可以约0.17至约0.24的摩尔比存在。
该沸石可具有约1μm至约5μm的平均晶体尺寸。
该催化剂组合物可进一步包含：(d)基于该沸石的总重量计为约1至约10重量％的该沸石材料中的铈，其中该铈以选自交换的铈离子、单体二氧化铈、低聚二氧化铈、及其组合的形式存在，条件是该低聚二氧化铈具有小于5μm的粒度。
该催化剂组合物可基本上没有Zr、ZrO、Ti和TiO。
催化活性载体涂料包含：(a)以上针对本发明这方面所述的催化剂组合物，和(b)一种或多种稳定剂和/或粘结剂，其选自二氧化铈、氧化铝、二氧化硅、(非沸石)二氧化硅-氧化铝、天然存在的粘土、TiO2、ZrO2和SnO2；其中该催化剂组合物和该一种或多种稳定剂和/或粘结剂一起存在于浆料中。
一种催化剂制品，其包含：(a)以上针对本发明这方面所述的催化剂组合物，和b)基底，其中该催化剂组合物位于基底的表面上，渗透了基底的至少一部分或其组合。
该基底可以是流过式整料或壁流式整料。
一种还原排气中的NOx的方法，其包括：(a)使来源于贫燃燃烧过程且含有NOx和还原剂的排气流与以上针对本发明这方面所述的催化剂组合物接触；和(b)将NOx的至少一部分转化成N2和H2O。
在本发明的第五方面，一种SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该沸石包含通过碱处理所引入的中孔，其中铁、锰或铁和锰的混合物以该沸石的0.5-10％重量的总量存在。
该SCR催化剂可包含基于该SCR催化剂的总重量计为50-95wt％的沸石。
该催化剂可包含无机粘结剂组分。该无机粘结剂组分可包含多孔粒子。该无机粘结剂组分可以是催化活化的。
该无机粘结剂组分可包含如下这样的粒子，其涂覆有催化活性层或至少部分地转化到沸石骨架结构中且保留其粒子形式。
该催化剂可为挤出的催化剂的形式，优选蜂窝催化剂或壁流式过滤器。
一种用于生产以上针对本发明这方面所述的SCR催化剂的方法，其包括通过碱处理将中孔引入到小孔催化活性组分中。优选地，当中孔引入到该沸石时，具有LTA骨架的沸石不包含骨架外金属。
该方法可进一步包括将催化活性金属离子引入到沸石中以形成催化活性孔。
该沸石在引入中孔之后可直接金属离子交换或可在进行金属离子交换之前首先转化成中间体形式。
该方法可包括提供可成形的催化剂组合物和将该可成形的催化剂组合物形成为成形体(优选通过挤出形成)，和然后将中孔引入到该成形体。
在本发明的第六方面，一种用于处理排气的催化剂包含具有LTA骨架类型的第一沸石和具有LTA骨架类型的第二沸石的共混物，其中该第一沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该第一沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该铁、锰或其混合物以该沸石的0.5-10重量％的总量存在，该第二沸石主要为H+形式、NH4 +形式、碱金属形式或碱土金属形式中的至少之一。
该第二沸石可包含钙。
该第二沸石可基本上没有过渡金属。
该第二沸石可基本上没有非骨架金属。
该第一沸石和第二沸石可具有不同的二氧化硅与氧化铝比。
该第一沸石可具有比第二沸石更低的二氧化硅与氧化铝比。
该第一沸石和第二沸石可独立地具有约10至约35的二氧化硅与氧化铝比。
该第一和第二沸石可具有相同的二氧化硅与氧化铝比。
该第二和第一沸石可以约0.1至约1的相对比存在。
一种用于处理排气的催化制品，其包含多孔蜂窝基底，该多孔蜂窝基底含有以上针对本发明这方面所述的催化剂。
一种处理排气的方法，其包括在以上针对本发明这方面所述的催化剂的存在下使含有NOx的排气流与还原剂接触；其中该接触将NOx的至少一部分选择性还原成N2和水。
该接触可在约150-600℃的温度下发生。
在本发明的第七方面，一种氨逃逸催化剂可包含含SCR催化剂的第一层和含钙钛矿的第二层，该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，该沸石具有LTA骨架类型，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该第一层布置成在第二层之前接触排气。
铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在。
该第一层可以是位于第二层上方的覆盖层。
该第一层可负载于第一载体材料上，并且该第二层可负载于第二载体材料上。
该钙钛矿可具有式ABO3，其中A包含以下的至少一种：钙(Ca)、钡(Ba)、铋(Bi)、镉(Cd)、铈(Ce)、铜(Cu)、镧(La)、铅(Pb)、钕(Nd)、镍(Ni)、锶(Sr)和钇(Y)，和B包含以下的至少一种：铝(Al)、铈(Ce)、铬(Cr)、钴(Co)、铁(Fe)、锰(Mn)、铌(Nb)、锡(Sn)、钛(Ti)和锆(Zr)。
该钙钛矿可具有式LaCoO3、LaMnO3、LaYSr(1-Y)CoO3或LaYSr(1-Y)MnO3，其中Y＝0.6-1.0，包括端值。优选该钙钛矿具有式LaYSr(1-Y)CoO3，其中Y＝0.6-1.0，包括端值。
钙钛矿可以约0.2至约5.0g/in3的浓度存在。
该SCR催化剂可以约0.2至约5.0g/in3的浓度存在。
该氨逃逸催化剂可具有至少70％、优选至少80％的在约250℃至约650℃的温度下的N2选择性。
一种制备氨逃逸催化剂的方法，该氨逃逸催化剂包含含SCR催化剂的第一层和含钙钛矿的第二层，该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该第一层被布置成在第二层之前接触排气并且该第一层是位于第二层上方的覆盖层，该方法包括：
(a)通过向基底上施加包含钙钛矿的底层载体涂料来在该基底上形成底层，
(b)干燥该基底上的底层载体涂料，
(c)煅烧该基底上的底层载体涂料；
(d)通过如下方式形成位于底层上方的顶层：将包含SCR催化剂的顶层载体涂料施加到步骤(c)中形成的煅烧的底层上方，该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，
(e)干燥该基底上的煅烧底层上的顶层载体涂料，和
(f)煅烧该基底上的底层载体涂料上的顶层载体涂料。
该钙钛矿可具有式ABO3，其中A包含以下的至少一种：钙(Ca)、钡(Ba)、铋(Bi)、镉(Cd)、铈(Ce)、铜(Cu)、镧(La)、铅(Pb)、钕(Nd)、镍(Ni)、锶(Sr)和钇(Y)，和B包含以下的至少一种：铝(Al)、铈(Ce)、铬(Cr)、钴(Co)、铁(Fe)、锰(Mn)、铌(Nb)、锡(Sn)、钛(Ti)和锆(Zr)。
该钙钛矿可具有式LaCoO3、LaMnO3、LaYSr(1-Y)CoO3或LaYSr(1-Y)MnO3，其中Y＝0.6-1.0，包括端值。
该钙钛矿可具有式LaYSr(1-Y)CoO3，其中Y＝0.6-1.0，包括端值，和该SCR催化剂包含铜或铁SAPO-34或铜或铁交换的分子筛。
该钙钛矿可以约0.2至约5.0g/in3的浓度存在。
该SCR催化剂可以约0.2至约5.0g/in3的浓度存在。
一种用于降低由燃烧源产生的排气流中的氨浓度的方法，该方法包括使含有氨的排气流与氨逃逸催化剂接触，该氨逃逸催化剂包含含SCR催化剂的第一层和含钙钛矿的第二层，该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该第一层被布置成在第二层之前接触排气。
该第一层可以是位于第二层上方的覆盖层。
该第一层可负载于第一载体材料上，和该第二层可负载于第二载体材料上。
钙钛矿可具有式ABO3，其中A包含以下的至少一种：钙(Ca)、钡(Ba)、铋(Bi)、镉(Cd)、铈(Ce)、铜(Cu)、镧(La)、铅(Pb)、钕(Nd)、镍(Ni)、锶(Sr)和钇(Y)，和B包含以下的至少一种：铝(Al)、铈(Ce)、铬(Cr)、钴(Co)、铁(Fe)、锰(Mn)、铌(Nb)、锡(Sn)、钛(Ti)和锆(Zr)。
钙钛矿可具有式LaCoO3、LaMnO3、LaYSr(1-Y)CoO3或LaYSr(1-Y)MnO3，其中Y＝0.6-1.0，包括端值。
该钙钛矿可具有式LaYSr(1-Y)CoO3，其中Y＝0.6-1.0，包括端值，和该SCR催化剂包含铜或铁SAPO-34或铜或铁交换的分子筛。
该钙钛矿可以约0.2至约5.0g/in3的浓度存在。
该SCR催化剂可以约0.2至约5.0g/in3的浓度存在。
该氨逃逸催化剂可具有至少70％的在约250℃-650℃的温度下的N2选择性。
该氨逃逸催化剂可具有至少90％的在约250℃-650℃的温度下的N2选择性。
一种包含至少一种SCR催化剂、钙钛矿和铂族金属的系统，其中该SCR催化剂的至少一部分处于布置在包含钙钛矿的层上方的覆盖层中，和该SCR催化剂的至少一部分处于布置在包含铂族金属的层上方的覆盖层中，其中该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。
处于布置在包含钙钛矿的层上方的覆盖层中的SCR催化剂，以及处于布置在包含铂族金属的层上方的覆盖层中的SCR催化剂可以是相同的SCR催化剂。
处于布置在包含钙钛矿的层上方的覆盖层中的SCR催化剂，以及处于布置在包含铂族金属的层上方的覆盖层中的SCR催化剂可处于钙钛矿层和铂族金属层二者上方的单个层中。
处于布置在包含钙钛矿的层上方的覆盖层中的SCR催化剂，以及处于布置在包含铂族金属的层上方的覆盖层中的SCR催化剂可位于分开的彼此相邻布置的催化剂制品上，以使得排气流首先通过包含处于布置在包含钙钛矿的层上方的覆盖层中的SCR催化剂的制品，和然后通过包含处于布置在包含铂族金属的层上方的覆盖层中的SCR催化剂的制品。
一种催化剂制品可包含：(a)壁流式整料，其具有入口面端和出口面以及从该入口面到出口面的气流轴；(b)第一组合物，其包含：包含第一SCR催化剂的第一层和包含钙钛矿的第二层，其中该第一层布置成在第二层之前接触排气，和(c)第二组合物，其包含：包含第二SCR催化剂的第一层和包含贵金属族的第二层，其中该第一层被布置成在第二层之前接触排气；其中该第一和第二组合物位于壁流式整料的一部分内，并且沿轴串联，和其中该第一组合物紧邻入口面设置，和该第二区域紧邻出口面设置，其中至少一种SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。
该第一SCR催化剂和第二SCR催化剂可以是相同的SCR催化剂。
该第一SCR催化剂和第二SCR催化剂可以是不同的SCR催化剂。
该第一和第二SCR催化剂中的之一可包含基底金属的氧化物、分子筛、金属交换的分子筛或其混合物。
该基底金属可选自铈(Ce)、铬(Cr)、钴(Co)、铜(Cu)、铁(Fe)、锰(Mn)、钼(Mo)、镍(Ni)、钨(W)和钒(V)及其混合物。
该第一SCR催化剂和第二SCR催化剂中的之一可包含金属交换的分子筛，其中该金属选自钙、钴、铜、镓、铟、铁、镍、银和锡。
该分子筛或金属交换的分子筛可以是沸石。
该分子筛或金属交换的分子筛可以是小孔、中孔或大孔或其混合物。
钙钛矿可具有式ABO3，其中A包含以下的至少一种：钙(Ca)、钡(Ba)、铋(Bi)、镉(Cd)、铈(Ce)、铜(Cu)、镧(La)、铅(Pb)、钕(Nd)、镍(Ni)、锶(Sr)和钇(Y)，和B包含以下的至少一种：铝(Al)、铈(Ce)、铬(Cr)、钴(Co)、铁(Fe)、锰(Mn)、铌(Nb)、锡(Sn)、钛(Ti)和锆(Zr)。
该钙钛矿可具有式LaCoO3、LaMnO3、LaYSr(1-Y)CoO3或LaYSr(1-Y)MnO3，其中Y＝0.6-1.0，包括端值。
该钙钛矿可具有式LaYSr(1-Y)CoO3，其中Y＝0.6-1.0，包括端值。
该钙钛矿可以约0.2至约5.0g/in3的浓度存在。
该第一和第二SCR催化剂可各自以约0.2至约5.0g/in3的浓度存在。
该催化剂制品可具有至少70％、优选至少80％的在约250℃至约650℃的温度下的N2选择性。
一种发动机排气处理系统，其包含：(a)以上针对本发明这方面所述的催化剂制品；和(b)该催化制品上游的氨或尿素源。
一种处理排气的方法包括在以上针对本发明这方面所述的催化剂制品的存在下使具有一定浓度的NOx的排气流与含氮还原剂在约150℃至约750℃的温度下接触。
一种减少排气中的NOx的方法包括使该气体与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触足以降低该气体中的NOx化合物水平的时间和温度。
在本发明的第八方面，一种催化剂组合物包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)、基于该分子筛的总重量计为约0.5-10重量％的选自铁、锰或铁和锰的混合物的离子交换的金属(TM)，以及基于该分子筛的总重量计为约0.5-5重量％镍，其中该过渡金属和镍以约10:1至约1:2的TM:Ni比存在。
大部分镍可作为骨架外金属存在。
该分子筛可由晶体组成，并且该过渡金属和镍以通过XPS所测量的重量百分比存在，该百分比在通过XRF所测量的其重量百分比的10％以内。
该沸石可基本上没有非铝骨架金属。
该沸石可具有约0.5-5微米的平均晶体尺寸。
该沸石可以是SCR催化剂并且可在还原剂的存在下有效地将NOx还原成N2。
一种催化剂制品包含用以上针对本发明这方面所述的催化剂组合物涂覆的基底。
该基底可以是金属流过式基底、蜂窝流过式基底、蜂窝壁流式过滤器或蜂窝部分过滤器。
该催化剂制品可进一步包含第二涂层，其包含氧化催化剂。
一种处理排气的方法可包括使包含NOx和还原剂的气体与以上针对本发明这方面所述的催化剂接触以将NOx的至少一部分催化还原成N2。该排气可进一步包含硫源，优选该排气包含至少10ppm的硫。
在本发明的第九方面，一种催化剂包含在具有低氨储存的载体上的铂和第一SCR催化剂的组合，以及任选的第二和/或第三SCR催化剂，其中该SCR催化剂中的至少之一包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。
该组合可以是在具有低氨储存的载体上的铂与第一SCR催化剂的共混物。
该组合可以是双层，其具有包含第一SCR催化剂的顶层和包含在具有低氨储存的载体上的铂的底层，其中该底层位于基底上或第三SCR催化剂(其位于底层和基底之间)上。
该具有低氨储存的载体可以是硅质载体，其包含二氧化硅或二氧化硅与氧化铝比≥100、优选≥500的沸石。
第一SCR催化剂的量与具有低氨储存的载体上的铂的量之比可以为0:1-300:1、优选3:1-300:1，包括端值，基于这些组分的重量。
该第一SCR催化剂可以是含铜的Cu-SCR催化剂和分子筛或含铁的Fe-SCR催化剂和分子筛。
铂可以相对于共混物中铂的载体重量+铂的重量+第一SCR催化剂的重量为以下至少之一存在于催化剂中：(a)0.01-0.3wt％，(b)0.03-0.2wt％，(c)0.05-0.17wt％，和(d)0.07-0.15wt％，包括端值。
铂可以相对于该层的重量为0.1wt％-2wt％(包括端值)、优选0.1-1wt％(包括端值)、更优选0.1wt％-0.5wt％(包括端值)存在于在该催化剂中。
该催化剂可进一步包含第二SCR催化剂，其中该第二SCR催化剂与在具有低氨储存的载体上的铂和第一SCR催化剂的共混物相邻设置，并且至少部分地重叠具有低氨储存的载体上的铂和第一SCR催化剂的共混物。
上述包含第二SCR催化剂9的催化剂可进一步包含第三SCR催化剂，其中该第三SCR催化剂与在具有低氨储存载体上的铂和第一SCR催化剂的共混物相邻设置，并且该在具有低氨储存的载体上的铂和第一SCR催化剂的共混物至少部分地重叠该第三SCR催化剂。
与包含相当的配制剂的催化剂相比，该催化剂可提供在约250℃至约350℃的温度下的来自氨的N2收率的改进，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且负载的铂存在于第二层中以及包含NH3的气体在通过该第二层之前通过第一层。
与包含相当的配制剂的催化剂相比，该催化剂可提供以下的至少之一：(a)在约350℃至约450℃的温度下的来自氨的N2收率的改进，和(b)在约350℃至约450℃的温度下的减少的NOx生成，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且负载的铂存在于第二层中以及包含NH3的气体在通过该第二层之前通过第一层。
与包含相当的配制剂的催化剂相比，该催化剂可提供减少的来自NH3的N2O生成，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且负载的铂存在于第二层中以及包含NH3的气体在通过该第二层之前通过第一层。
一种用于改进在约250℃至约350℃的温度下的来自排气中的氨的N2收率的方法可包括使包含氨的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂接触，其中与包含相当的配制剂的催化剂相比，该收率改进为约5％至约10％，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且在储存氨的载体上的铂存在于第二层中以及包含NH3的气体在通过该第二层之前通过第一层。
一种减少从排气中的NH3生成N2O的方法包括使包含氨的排气与以上用于本发明这方面的催化剂接触，其中与包含相当的配制剂的催化剂相比该N2O生成减少了约20％-约40％，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且在储存氨的载体上的铂存在于第二层中以及包含NH3的气体在通过该第二层之前通过第一层。
在本发明的第十方面，一种处理排气的催化剂制品包含：(a)氧化催化剂，其包含在WO3-TiO2载体上的至少一种贵金属，其中该载体含有基于WO3和TiO2的合并重量计为约1至约20重量％的WO3，(b)用于在氧气存在下选择性还原NOx和/或用于储存NH3的催化剂，该催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属；和(c)基底；
其中该氧化催化剂位于基底上或基底内并且该用于选择性还原NOx的催化剂位于基底上或基底内，但是与氧化催化剂物理分开。
该载体可包含基于WO3和TiO2的合并重量计为约2至约10重量％的WO3。
该氧化催化剂可基本上没有Al、Ce、Mo、Si、V和Zr。
该至少一种贵金属可以是Au、Ag、Pt、Pd、Rh或其组合，优选Pt、Pd或其组合。
该氧化催化剂可由在WO3-TiO2载体上的贵金属组成。
该催化剂制品可进一步包含载体涂料，其中该载体涂料含有该氧化催化剂。
该氧化催化剂可位于基底上作为第一载体涂料，并且该第二催化剂可位于基底上作为第二载体涂料，其中该第一载体涂料完全覆盖第二层，但是与其分开。
一种处理排气的方法包括：(a)使含有NH3的排气流过基底，该基底具有包含在WO3-TiO2载体上的贵金属的氧化催化剂，具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该载体含有基于该WO3和TiO2的合并重量计为约1至约20重量％的WO3，和(b)氧化NH3的至少一部分以产生NOx和H2O。
该流动排气可含有至少500ppm的SOx。
一种再生用于处理排气的催化制品的方法包含：
a.使排气流过具有氧化催化剂和SCR催化剂的基底，其中该排气在进入基底之前含有SOx，和其中该氧化催化剂包含在WO3-TiO2载体上的贵金属，并且该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该载体含有基于WO3和TiO2的合并重量计为约1至约20重量％的WO3；
b.在该催化剂层中吸收SOx的至少一部分；和
c.在该催化剂层吸附了至少5g/L的SOx之后再生该催化剂。
一种再生用于处理排气的催化制品的方法包括：
a.使排气流过具有氧化催化剂的基底，其中该排气在进入基底之前含有SOx，和其中该氧化催化剂包含在WO3-TiO2载体上的贵金属，其中该载体含有基于WO3和TiO2的合并重量计为约1至约20重量％的WO3；
b.在该催化剂层中吸收SOx的至少一部分；和
c.在不高于350℃的温度下再生该催化剂。
在本发明的第十一方面，一种用于处理排气的催化剂制品包含基底，其具有位于该基底上和/或该基底内的第一催化剂层和涂覆在该第一催化剂层上方的第二催化剂层；其中该第一催化剂层包含第一氧化催化剂和该第二催化剂层含有以下的混合物：(i)由负载的钯组成的第二氧化催化剂，和(ii)用于选择性还原NOx和/或储存NH3的催化剂，其包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属；其中该第一和第二氧化催化剂是不同的配制剂。
该第二催化剂层可基本上没有Ag、Au、Ir、Os、Pt、Rh和Ru。
该第一氧化催化剂可以是负载的贵金属。
该第一氧化催化剂可以是负载于金属氧化物粒子上的Pt或负载于金属氧化物粒子上的Pt和Pd的混合物。
该基底可以是壁孔隙率为约50至约65％的流过式蜂窝。
大部分该第一催化剂层可位于基底壁内并且大部分该第二催化剂层可位于基底壁的表面上。
一种用于处理排气的催化剂制品包含：
a.基底；
b.位于该基底上和/或该基底内的第一氧化催化剂层；
c.位于该第一催化剂层上方的第二催化剂层，其中该第二层含有用于选择性还原NOx和/或储存NH3的催化剂，其中该用于选择性还原NOx和/或储存NH3的催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，和
d.位于该第二催化剂层上方的第三催化剂层，其中该第三催化剂层包含由负载的Pd组成的第二氧化催化剂；
其中该第一和第二氧化催化剂是不同的配制剂。
该第三催化剂层可基本上没有钌、铼、铑、银、锇、铱、铂、金、碱金属和碱土金属，以及过渡金属，除了用于钯的金属氧化物粒子载体形式的过渡金属之外。
一种用于处理排气的催化剂制品包含：
a.基底；
b.位于该基底上和/或该基底内的第一氧化催化剂层；
c.位于该第一催化剂层上方的第二催化剂层，其中该第二层含有用于选择性还原NOx和/或储存NH3的催化剂；其中该用于选择性还原NOx和/或储存NH3的催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，和
d.位于该第一和第二催化剂层上游的第三催化剂层，其中该第三催化剂层包含由负载的Pd组成的第二氧化催化剂；
其中该第一和第二氧化催化剂是不同的配制剂。
一种用于处理排气的系统包含：
a.排气歧管；
b.用于将含氮基还原剂引入到排气中的子系统；
c.SCR催化剂，其包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属；和
d.基底，其具有位于基底上和/或基底内的第一催化剂层和涂覆于该第一催化剂层上方的第二催化剂层；其中该第一催化剂层包含第一氧化催化剂和该第二催化剂层含有以下的混合物：(i)由负载的钯组成的第二氧化催化剂，和(ii)用于选择性还原NOx和/或储存NH3的催化剂；和其中该第一和第二氧化催化剂是不同的配制剂；
其中组分(a)-(d)是串联流体连通的，并且从上游到下游分别处于连续的次序；和其中该系统在基底和排气歧管之间没有氧化催化剂。
一种用于处理排气的系统包含：
a.第一氧化催化剂，其用于产生约4:1至约1:3的NO/NO2比；
b.子系统，其用于将含氮基还原剂引入到排气中；
c.SCR催化剂，其包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属；
d.注入器，其用于将燃料引入到该排气中；
e.第二流过式整料，其具有位于基底上和/或基底内的第二催化剂层和涂覆于第二催化剂层的至少一部分的上方的第一催化剂层，其中该第一催化剂层含有以下的混合物：(i)由在第一载体上的钯组成的第一氧化催化剂，和(ii)用于选择性还原NOx和/或储存NH3的催化剂，并且该第二催化剂层包含第二氧化催化剂；其中该基底与排气歧管流体连通；和
f.柴油颗粒过滤器；
其中组分(a)-(e)从上游到下游分别处于连续的次序。
一种处理排气的方法，其包括使含有NH3的排气与催化剂制品接触，该催化剂制品包含基底，该基底具有位于该基底上和/或该基底内的第一催化剂层和涂覆于该第一催化剂层上方的第二催化剂层；其中该第一催化剂层包含第一氧化催化剂和该第二催化剂层含有以下的混合物：(i)由负载的钯组成的第二氧化催化剂，和(ii)用于选择性还原NOx和/或储存NH3的催化剂，其包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属；和其中该第一和第二氧化催化剂是不同的配制剂；其中该接触(a)在该第二催化剂层中储存NH3的至少一部分；(b)氧化NH3的至少一部分以形成N2和/或次级NOx；和(c)用所储存的NH3选择性还原该次级NOx的至少一部分以产生N2和H2O。
该排气可进一步包含CO和/或烃；和其中该接触氧化CO和/或烃的至少一部分以形成CO2，和任选的H2O。
该方法可进一步包括以下的步骤：
d.将燃料引入到以上针对本发明这方面所述的催化剂制品上游的排气中；
e.使该燃料与该催化剂制品接触以氧化该燃料并产生加热的排气；和
f.使用该加热的排气来再生下游颗粒过滤器。
在本发明的第十二方面，一种催化剂制品可包含：(a)高孔隙率基底，其包含在该高孔隙率基底壁中的铂、钯或其混合物，和(b)在该高孔隙率基底壁上的SCR催化剂涂层，其中该铂、钯或其混合物作为金属或作为负载的铂、钯或其混合物存在于该高孔隙率载体的壁中，和该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。
该铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在。
该铂、钯或其混合物，或负载的铂、钯或其混合物也可作为该高孔隙率载体壁上的涂层存在。
该SCR催化剂涂层可存在于该高孔隙率基底的壁的至少一部分的两侧上。
该铂、钯或其混合物可存在于该高孔隙率基底的壁的至少一部分的两侧上。
与未处理的高孔隙率基底的背压相比，该催化剂制品可具有小于或等于100％的增加的背压。
该催化剂制品可具有小于2％的在高孔隙率载体壁上的SCR催化剂涂层损失率。
该高孔隙率基底可具有约40％至约80％的孔隙率。
该催化剂制品可包含约0.1wt％至约1wt％的铂或约0.1wt％至约2wt％的钯。
该催化剂制品可进一步包含至少一种基底金属促进剂。该至少一种基底金属促进剂可选自钕(Nd)、钡(Ba)、铈(Ce)、镧(La)、镨(Pr)、镁(Mg)、钙(Ca)、锰(Mn)、锌(Zn)、铌(Nb)、锆(Zr)、钼(Mo)、锡(Sn)、钽(Ta)、锶(Sr)及其氧化物。
该催化剂制品可以比相当的制品(其包含孔隙率小于高孔隙率基底的孔隙率的基底)更高的选择性将NOx转化成N2。
一种净化包含NOx的排气的方法包括使包含NOx的排气与以上针对本发明这方面所述的催化制品接触。
该包含NOx的排气可与以上针对本发明这方面所述的催化制品在约150℃至约550℃的温度下接触。
该方法可将NOx转化成N2，并且该N2选择性大于来自相当的制品的N2选择性，该相当的制品包含孔隙率小于高孔隙率基底的孔隙率的基底。
在本发明的第十三方面，一种催化剂制品包含SCR催化剂和NOx吸附剂催化剂，其中该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石是用铁、锰或铁和锰的混合物离子交换的，并且该NOx吸附剂催化剂包含在二氧化铈上的钯或含金属的分子筛，其中该金属选自铈、铬、钴、铜、铁、镧、锰、钼、镍、铌、钯、钨、银、钒和锌及其混合物。
该NOx吸附剂催化剂中的金属可以是钴、锰、钯或锌，优选钯或锌。
该NOx吸附剂催化剂可包含含钯的分子筛，该分子筛包含硅铝磷酸盐并且该硅铝磷酸盐包含5％-15％(包括端值)的二氧化硅。
该NOx吸附剂催化剂可包含分子筛，其包含SAR为5-100(包括端值)的沸石，或包含5％-15％(包括端值)二氧化硅的二氧化硅铝磷酸盐。
该SCR催化剂中的沸石中的交换的金属可以基于该分子筛的重量计为0.01-10wt％的浓度存在。
该SCR催化剂可以约0.5至约4.0g/in3的负载量存在。
该NOx吸附剂催化剂中的金属可以基于该NOx吸附剂催化剂的总重量计为0.01-20wt％的浓度存在。
该NOx吸附剂催化剂可以约0.5至约4.0g/in3的负载量存在。
该催化剂制品可包含：(a)包含SCR催化剂的第一层和包含NOx吸附剂催化剂的第二层，或(b)包含NOx吸附剂催化剂的第一层和包含SCR催化剂的第二层，其中该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石是用铁、锰或铁和锰的混合物离子交换的。
该第一层可被定位成接触通过该催化剂制品的排气(接触第二层之前)。
该第一层可以是位于第二层上方的覆盖层。
该第一层可与第二层相邻。
该第一层和第二层可都位于同一基底上。
该第一层可位于第一基底上和该第二层可位于第二基底上。
该第一层和第二层中的至少之一中的分子筛可包含AEI、AFX、CHA或LTA结构。
该第一层和第二层中的分子筛包含AEI、AFX、CHA或LTA结构。
该催化剂制品可进一步包含流过式基底或壁流式过滤器(其具有上游部分和下游部分)或具有入口侧和出口侧的过滤器基底。
当该基底是流过式基底时，该第一层是在基底上游部分上的涂层，和第二层涂覆在该基底的下游部分上。
当该基底是壁流式过滤器时，该第一层是该过滤器入口侧上的涂层，和第二层是该过滤器出口侧上的涂层。
该SCR催化剂可位于基底上游部分中的流过式基底上，和该NOx吸附剂催化剂可位于基底下游部分中的流过式基底上。
该SCR催化剂可位于基底入口部分中的壁流式过滤器上，和该NOx吸附剂催化剂可位于壁流式过滤器下游部分中的壁流式过滤器上。
该SCR催化剂和NOx吸附剂催化剂可作为混合物存在于基底上。
该催化剂制品可进一步包含一种或多种另外的催化剂。
该过滤器基底或流过式基底可包含碳化硅、堇青石或钛酸铝。
该NOx吸附剂催化剂中的分子筛可与SCR催化剂中的含金属分子筛相同，该NOx吸附剂催化剂中的金属和SCR催化剂中的金属与该分子筛组合。
该NOx吸附剂催化剂中的分子筛可与SCR催化剂中的含金属的分子筛不同，该NOx吸附剂催化剂中的金属可处于与NOx吸附剂催化剂中的分子筛的第一组合中，该SCR催化剂中的金属处于与SCR催化剂的分子筛的第二组合中，并且该第一组合和第二组合可存在于第三组合中。
该NOx吸附剂催化剂可以是钯或锌和该分子筛可以是小孔分子筛。该催化剂可进一步包含Cu、Fe和Mn中的一种或多种。优选该小孔分子筛包含AEI、AFX、CHA或LTA。
该NOx吸附剂催化剂中的金属可以是钯。
可通过喷雾干燥、浸渍或离子交换将钯引入到分子筛中。
该分子筛可以是水热老化的。
该催化剂制品可进一步包含烃-SCR活性。
该催化剂制品可通过烃SCR还原所储存的NOx。
该催化剂制品可包含NOx吸附剂催化剂，该催化剂包含含钯的分子筛并且满足一种或多种以下的条件：
(a)铜与铝的比为0.01-0.5，包括端值；
(b)钯与铝的比为0.01-0.5，包括端值；和
(c)(铜+钯)与铝的比为0.02-0.5，包括端值。
如以上针对本发明这方面所述的催化剂制品，其中该催化剂制品包含挤出的整料基底，其中：
(a)该挤出的基底包含SCR催化剂和位于该挤出的基底上的NOx吸附剂催化剂作为层；或
(b)该挤出的基底包含NOx吸附剂催化剂和位于该挤出的基底上的SCR催化剂作为层；或
(c)该挤出的基底包含SCR催化剂和NOx吸附剂催化剂。
该催化剂制品可进一步包含一种或多种另外的层，其中该另外的层包含一种或多种催化剂。
一种催化载体涂料，其包含SCR催化剂、NOx吸收剂催化剂和至少一种粘结剂，其中该SCR催化剂包含选自以下的金属：铈、铬、钴、铜、镓、铟、铱、铁、锰、钼、镍、钯、铂、钌、铼、银、锡和锌；该NOx吸附剂催化剂包含分子筛和选自以下的金属：铈、钴、铁、镧、锰、钼、铌、钯、钨、银和锌，其中：
(a)该SCR催化剂中的金属和该NOx吸附剂催化剂中的金属不同，或
(b)该SCR催化剂中的金属与该NOx吸附剂催化剂中的金属相同，和(i)仅该NOx吸附剂催化剂包含分子筛，或(ii)该SCR催化剂中的分子筛不同于该NOx吸附剂催化剂中的分子筛，和该至少一种粘结剂选自氧化铝、二氧化硅、非沸石二氧化硅-氧化铝、天然粘土、TiO2、ZrO2和SnO2。
一种生产氨逃逸催化剂的方法，其包括：(a)通过如下方式在基底上形成底层：向基底上施加包含NOx吸附剂催化剂的底层载体涂料，该NOx吸附剂催化剂包含选自铈、钴、铁、镧、锰、钼、铌、钯、钨、银和锌的金属，(b)干燥该基底上的底层载体涂料，(c)煅烧该基底上的底层载体涂料；(d)通过将包含SCR催化剂的顶层载体涂料施加到步骤(c)中形成的煅烧底层上方来形成位于该底层上的顶层，该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，(e)干燥该基底上的煅烧底层上的顶层载体涂料，和(f)煅烧该基底上的底层载体涂料上的顶层载体涂料。
一种生产氨逃逸催化剂的方法，其包括：(a)通过如下方式在基底上形成底层：向基底上施加包含SCR催化剂的底层载体涂料，该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，(b)干燥该基底上的底层载体涂料，(c)煅烧该基底上的底层载体涂料；(d)通过如下方式形成位于底层上方的顶层：将包含NOx吸附剂催化剂的顶层载体涂料施加到步骤(c)形成的煅烧的底层上方，该NOx吸附剂催化剂包含选自铈、钴、铁、镧、锰、钼、铌、钯、钨、银和锌的金属，(e)干燥该基底上的煅烧的底层上的顶层载体涂料，和(f)煅烧该基底上的底层载体涂料上的顶层载体涂料。
一种排气系统，其包含以上针对本发明这方面所述的催化剂制品、被动NOx吸附剂(PNA)和任选的柴油氧化催化剂(DOC)或催化的烟灰过滤器(CSF)，其中该被动NOx吸附剂或DOC在CSF之后并且位于以上针对本发明这方面所述的催化剂制品的上游，并且以上针对本发明这方面所述的制品位于过滤器上。
该排气系统可进一步包含另外的SCR或SCRF催化剂，其中该另外的SCR或SCRF催化剂位于以上针对本发明这方面所述的催化剂制品的上游。
该排气系统可进一步包含用于将尿素计量到以上针对本发明这方面所述的催化剂制品上游的系统中的第一装置，和用于将尿素计量到以上针对本发明这方面所述的催化剂制品之后的系统中的第二装置。
该排气系统可进一步包含这样的装置，其用于控制将尿素计量到该催化剂制品之前的系统中的第一装置，其中当该催化剂制品的温度低于起燃温度时，用于控制将尿素计量到系统中的第一装置的装置停止或减少尿素的引入。
一种排气系统，其包括以上针对本发明这方面所述的催化剂制品和紧密耦合的催化的烟灰过滤器(CSF)或在过滤器上的SCR(SCRF)，其中该催化的烟灰过滤器位于以上针对本发明这方面所述的催化剂制品的下游。
该排气系统在MVEG测试中的第一个250秒内可提供所产生的NOx累积量的至少50％的下降。
该排气系统在MVEG测试中的第一个1100秒内可提供所产生的NOx累积量的至少50％的下降。
该排气系统在MVEG测试中的第一个1200秒内可提供所产生的CO累积量的至少75％的下降。
该排气系统在MVEG测试中的第一个1200秒内可提供所产生的THC累积量的至少75％的下降。
该排气系统可提供以下的两个或多个：(a)在MVEG测试中的第一个250秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(b)在MVEG测试中的第一个1100秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(c)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的CO累积量的至少75％的下降；和(d)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的THC累积量的至少75％的下降。
该排气系统可提供以下的三个或多个：(a)在MVEG测试中的第一个250秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(b)在MVEG测试中的第一个1100秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(c)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的CO累积量的至少75％的下降；和(d)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的THC累积量的至少75％的下降。
该排气系统可提供：(a)在MVEG测试中的第一个250秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(b)在MVEG测试中的第一个1100秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(c)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的CO累积量的至少75％的下降；和(d)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的THC累积量的至少75％的下降。
该排气系统可提供至少50％、优选至少60％、更优选至少70％的在小于或等于200℃的温度下的NOx转化率。
该排气系统可提供至少90％的在小于或等于250℃的温度下的NOx转化率。
该排气系统可提供至少50％、优选至少60％、更优选至少65％、最优选至少70％的在250℃的温度下的CO转化率。
该排气系统可提供至少70％、优选至少750％、更优选至少80％的在300℃的温度下的CO转化率。
该排气系统中的催化剂制品可提供在100℃下的NOx吸附。
该催化剂制品可提供在MVEG测试中在第一个250秒、优选在第一个1100秒所产生的NOx累积量的至少50％的下降。
该催化剂制品可提供在MVEG测试中在第一个1200秒所产生的CO和THC中的至少之一的累积量的至少75％的下降。
该催化剂制品可提供以下的两个或多个：(a)在MVEG测试中的第一个250秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(b)在MVEG测试中的第一个1100秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(c)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的CO累积量的至少75％的下降；和(d)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的THC累积量的至少75％的下降。
该催化剂制品可提供以下的三个或多个：(a)在MVEG测试中的第一个250内中所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(b)在MVEG测试中的第一个1100秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(c)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的CO累积量的至少75％的下降；和(d)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的THC累积量的至少75％的下降。
该催化剂制品可提供：(a)在MVEG测试中的第一个250秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(b)在MVEG测试中的第一个1100秒内所产生的NOx累积量的至少50％的下降；(c)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的CO累积量的至少75％的下降；和(d)在MVEG测试中的第一个1200秒内所产生的THC累积量的至少75％的下降。
一种处理排气的方法包括使具有一定浓度的NOx的排气流与含氮还原剂在约150℃至约750℃的温度下在催化剂制品的存在下接触，该催化剂制品包含：(a)壁流式整料，其具有入口面端和出口面以及从该入口面到出口面的气流轴；(b)组合物，其包含含SCR催化剂的第一层和含NOx捕集器催化剂的第二层，该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，该NOx捕集器催化剂包含在二氧化铈上的钯或含金属的分子筛，其中该金属选自铈、钴、铁、镧、锰、钼、铌、钯、钨、银和锌，其中该第一层被布置成在第二层之前接触排气，和(c)任选的第二组合物，其包含含第二SCR催化剂的第一层和包含贵金属族的第二层，其中该第一层布置成在第二层之前接触排气；其中该第一和第二组合物位于壁流式整料的一部分内并且沿轴串联，和其中该第一组合物紧邻入口面设置，和该第二区域紧邻出口面设置。
该催化剂制品可包含含SCR催化剂的第一层和包含NOx吸附剂催化剂的第二层，其中该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，和该NOx吸附剂催化剂包含含金属的分子筛，其中该金属选自铈、钴、铁、镧、锰、钼、铌、钯、钨、银和锌，和该第一层布置成在第二层之前接触排气。
该催化剂制品可包含含SCR催化剂的第一层和包含NOx吸附剂催化剂的第二层，其中该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，和该NOx吸附剂催化剂包含含金属的分子筛，其中该金属选自铈、钴、铁、镧、锰、钼、铌、钯、钨、银和锌，和该第二层布置成在第一层之前接触排气。
一种降低排气流中的氨、NOx、一氧化碳和烃中的一种或多种的浓度的方法，其包括使含有氨、NOx、一氧化碳和/或烃的排气流与氨逃逸催化剂接触，该氨逃逸催化剂包含含SCR催化剂的第一层和包含NOx吸附剂催化剂的第二层，该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，NOx吸附剂催化剂包含选自铈、钴、铁、镧、锰、钼、铌、钯、钨、银和锌的金属，其中该第一层布置成在第二层之前接触排气。
一种降低排气中的氨、NOx、CO和烃中的至少之一的方法，其包括使该气体与催化剂制品接触足以降低气体中的氨、NOx、CO和烃中的至少之一的水平的时间和温度，该制品包含：(a)壁流式整料，其具有入口面端和出口面以及从该入口面到出口面的气流轴；(b)包含第一SCR催化剂的第一层和包含NOx吸附剂催化剂的第二层，该NOx吸附剂催化剂包含选自铈、钴、铁、镧、锰、钼、铌、钯、钨、银和锌的金属，其中该第一层布置成在第二层之前接触排气，和任选的，(c)第二组合物，其包含含第二SCR催化剂的第一层和包含贵金属族的第二层，
其中该第一SCR催化剂和第二SCR催化剂中的至少之一是具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，
其中该第一层布置成在第二层之前接触排气；其中该第一和第二组合物位于该壁流式整料的一部分内并且沿轴串联，和在此处该第一组合物紧邻入口面设置，和该第二区域紧邻出口面设置。
一种还原或氧化排气中的氨、NOx、CO和烃中的至少之一的方法，其包括使该气体与催化剂制品接触足以降低气体中的氨、NOx、CO和烃中的至少之一的水平的时间和温度，该制品包含：(a)壁流式整料，其具有入口面端和出口面以及从该入口面到出口面的气流轴；(b)包含第一SCR催化剂的第一层和包含NOx吸附剂催化剂的第二层，该NOx吸附剂催化剂包含选自铈、钴、铁、镧、锰、钼、铌、钯、钨、银和锌的金属，其中该第二层布置成在第一层之前接触排气，和任选的，(c)第二组合物，其包含含第二SCR催化剂的第一层和包含贵金属族的第二层，
其中该第一SCR催化剂和第二SCR催化剂中的至少之一是具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，
其中该第一层布置成在第二层之前接触排气；其中该第一和第二组合物位于壁流式整料的壁的一部分内或壁上并且沿轴串联，和其中该第一组合物紧邻入口面设置，和该第二区域紧邻出口面设置。
一种降低排气流中氨、NOx、CO和THC中的至少之一的浓度的方法，该方法包括使含有氨、NOx、CO和THC的排气流与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触足以降低气体中的氨、NOx、CO和THC中的至少之一的水平的时间和温度。
一种降低在发动机冷启动期间排气流中的NOx浓度的方法，其包括使含有NOx的排气流与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触，其中所储存的NOx通过烃SCR还原。
一种氨逃逸催化剂可包含入口区域和出口区域，其中SCR催化剂位于该入口区域内且NOx吸附剂催化剂位于该出口区域内，其中该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，该NOx吸附剂催化剂包含含金属的分子筛，其中该金属选自铈、钴、铁、镧、锰、钼、铌、钯、钨、银和锌，和其中该SCR催化剂和NOx吸附剂催化剂中的至少之一位于壁流式过滤器上。
一种催化剂制品可包含SCR催化剂和NOx吸附剂催化剂，其中该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，和该NOx吸附剂催化剂包含含金属的分子筛，其中该金属是钯、银或其混合物，其中该SCR催化剂和NOx吸附剂催化剂包含相同的分子筛，并且该SCR催化剂的金属和NOx吸附剂催化剂的金属都是在该分子筛中交换的。
该NOx吸附剂催化剂中的含金属的分子筛中的分子筛可包含沸石、铝磷酸盐或硅铝磷酸盐。
该NOx吸附剂催化剂中的含金属的分子筛中的分子筛可以是小孔分子筛。
该小孔分子筛可包含选自以下的骨架类型：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、LEV、LTA、KFI、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG和ZON，及其混合物或其共生物，优选该分子筛包含AEI或CHA骨架类型。
该SCR催化剂中交换的金属的重量与该NOx吸附剂催化剂中交换的金属的重量之比可以为0.1-70。
一种制备以上针对本发明这方面所述的催化剂制品的方法包括：
(a)将选自铁、锰及其混合物的第一金属加入到具有LTA骨架类型的沸石中以形成含有该第一金属的分子筛，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)；
(b)煅烧该含有第一金属的分子筛以形成第一煅烧的分子筛；
(c)将选自钯或银及其混合物的第二金属加入到该第一煅烧的分子筛中以形成含有该第一金属和第二金属的分子筛；和
(d)煅烧该含有第一金属和第二金属的分子筛。
步骤(a)和(c)可包括通过浸渍、吸附、离子交换、初始润湿(incipient wetness)、沉淀等中的一种或多种来加入该第一和第二金属。
该方法可进一步包括步骤(a1)和(c1)，其中步骤(a1)包括干燥该含有第一金属的分子筛，和步骤(c1)包括干燥该含有第一金属和第二金属的分子筛。
一种降低发动机冷启动期间排气流中的NOx浓度的方法，其包括使含有NOx的排气流与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触，在发动机冷启动期间在该催化剂制品中储存NOx，和通过烃SCR还原所储存的NOx。
在本发明的第十四方面，一种催化剂制品包括包含入口和出口的基底、包含第一SCR催化剂的第一区域和包含氧化催化剂的第二区域，该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该第一区域位于基底的入口侧上，和该第二区域位于基底的出口侧上。
该第一区域可提供对于尿素或氨的非常快的响应。
该第一区域可具有非常低的NH3储存。
该基底可包含第一基底和第二基底，每个基底包含入口端和出口端，并且第一区域的至少一部分位于该第一基底上，和该第二区域的一部分位于该第二基底上，其中该第一区域位于该第一基底的入口侧上，和该第二区域位于该第二基底的出口侧上。
该基底可包含第一基底和第二基底，其中该第一区域位于该第一基底上，和该第二区域位于该第二基底上。
该催化剂制品可进一步包含含氨逃逸催化剂(ASC)的第三区域，该催化剂包含(a)第一SCR催化剂或第二SCR催化剂和(b)氨氧化催化剂，其中该第三区域位于该第一区域和第二区域之间，其中该第一SCR催化剂和第二SCR催化剂中的至少之一是具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石是用铁、锰或铁和锰的混合物离子交换的。
该氨逃逸催化剂可以是单层，其包含以下的混合物：(a)第一SCR催化剂或第二SCR催化剂和(b)氨氧化催化剂。
该氨逃逸催化剂可以是双层，其包含含氨氧化催化剂的底层和包含第一SCR催化剂或第二SCR催化剂的顶层。
该催化剂制品可具有包含第一基底和第二基底的基底，其中每个基底包含入口端和出口端，和该第一区域和第三区域位于该第一基底上，其中该第一区域位于该第一基底的入口侧上，和该第三区域位于该第一基底的出口侧上，和该第二区域位于该第二基底上。
该催化剂制品可具有包含第一基底和第二基底的基底，其中每个基底包含入口端和出口端，和该第一区域位于该第一基底上，和该第二区域和第三区域位于该第二基底上，其中该第三区域位于该第二基底的入口侧上，和该第二区域位于该第二基底的出口侧上。
该催化剂制品可具有包含第一基底、第二基底和第三基底的基底，其中该第一区域位于该第一基底上，该第三区域位于该第二基底上，和该第二区域位于该第三基底上，其中该第三区域位于该第一区域下游和该第二区域位于该第三区域下游。
该催化剂制品可具有第二SCR催化剂，其包含选自以下的活性组分：基底金属、基底金属的氧化物、分子筛、金属交换的分子筛及其混合物。
该基底金属可选自铈(Ce)、铬(Cr)、钴(Co)、铜(Cu)、铁(Fe)、锰(Mn)、钼(Mo)、镍(Ni)、钨(W)、钒(V)和锆(Zr)及其混合物。
该催化剂制品可进一步包含至少一种基底金属促进剂。
该分子筛或金属交换的分子筛可以是小孔、中孔、大孔或其混合物。
该分子筛可选自沸石分子筛、金属取代的沸石分子筛、铝磷酸盐(AlPO)分子筛、金属取代的铝磷酸盐(MeAlPO)分子筛、硅-铝磷酸盐(SAPO)分子筛和金属取代的硅-铝磷酸盐(MeSAPO)分子筛及其混合物。
该分子筛可包含选自以下骨架类型的小孔分子筛：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、KFI、LEV、LTA、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG和ZON、及其混合物和/或其共生物。
该分子筛可包含选自以下骨架类型的小孔分子筛：AEI、AFX、CHA、DDR、ERI、ITE、KFI、LEV、LTA和SFW。
该分子筛可包含选自以下骨架类型的中孔分子筛：AEL、AFO、AHT、BOF、BOZ、CGF、CGS、CHI、DAC、EUO、FER、HEU、IMF、ITH、ITR、JRY、JSR、JST、LAU、LOV、MEL、MFI、MFS、MRE、MTT、MVY、MWW、NAB、NAT、NES、OBW、PAR、PCR、PON、PUN、RRO、RSN、SFF、SFG、STF、STI、STT、STW、SVR、SZR、TER、TON、TUN、UOS、VSV、WEI和WEN、及其混合物和/或其共生物、优选FRE、MFI和STT。
该分子筛可包含选自以下骨架类型的大孔分子筛：AFI、AFR、AFS、AFY、ASV、ATO、ATS、BEA、BEC、BOG、BPH、BSV、CAN、CON、CZP、DFO、EMT、EON、EZT、FAU、GME、GON、IFR、ISV、ITG、IWR、IWS、IWV、IWW、JSR、LTF、LTL、MAZ、MEI、MOR、MOZ、MSE、MTW、NPO、OFF、OKO、OSI、RON、RWY、SAF、SAO、SBE、SBS、SBT、SEW、SFE、SFO、SFS、SFV、SOF、SOS、STO、SSF、SSY、USI、UWY和VET，及其混合物和/或其共生物。
该DOC催化剂可包含铂族金属或其混合物，优选铂、钯或铂和钯的组合。
该DOC催化剂可以约5至约75g/ft3、优选约8g/ft3至约50g/ft3的负载量存在。
该DOC催化剂可包含铂和钯，其中Pt和Pd以10:1-1:100的重量比、优选5:1-1:10重量比存在。
该氨氧化催化剂可包含铂族金属，优选铂、钯、钌或其混合物。
该氨氧化催化剂中铂族金属负载量可以是0.1g/ft3-20g/ft3、优选1g/ft3-10g/ft3。
当该催化剂制品包含氨逃逸催化剂作为单一层时，其包含以下的混合物：(a)第一SCR催化剂或第二SCR催化剂，和(b)氨氧化催化剂，该混合物可进一步包含Pd、Nb-Ce-Zr或在MnO2上的Nb。
该氨氧化催化剂可包含在具有低氨储存的载体上的铂。
该具有低氨储存的载体可以是硅质载体。
该硅质载体可包含二氧化硅或二氧化硅与氧化铝比为以下的至少之一的沸石：(a)至少100，(b)至少200，(c)至少250，(d)至少300，(e)至少400，(f)至少500，(g)至少750和(h)至少1000。
该硅质载体可包含具有BEA、CDO、CON、FAU、GME、MEL、MFI或MWW骨架类型的分子筛。
该SCR催化剂的量与具有低氨储存的载体上的铂的量之比基于这些组分的重量计为以下的至少之一：(a)0:1-300:1，(b)3:1-300:1，(c)7:1-100:1和(d)10:1-50:1，包括所述比中的各个端点。
该基底可以是堇青石、高孔隙率堇青石、金属基底、挤出的SCR、壁流式过滤器、过滤器或SCRF。
该制品可包含第一块(piece)和第二块，其中该第一块包含该第一区域和第二区域，和该第二块包含该第三区域。
该制品可包含第一块和第二块，其中该第一块包含该第一区域，和该第二块包含该第二区域和第三区域。
该制品可包含第一块、第二块和第三块，其中该第一块包含该第一区域，该第二块包含第三区域和该第三块包含第二区域。
一种排气系统，其包括以上针对本发明这方面所述的催化剂制品和用于将NH3引入到排气中或在排气中形成NH3的第一装置，其中该用于引入NH3或在排气中形成NH3的第一装置位于该催化制品之前。
该排气系统可进一步包含CSF或SCRF，其中该CSF或SCRF位于该催化制品下游，和当该系统包含SCRF时，用于将NH3引入到排气中或在排气中形成NH3的第二装置位于该催化制品和SCRF之间。
一种发动机，其包括：包含以上针对本发明这方面所述的催化剂制品的排气系统和用于将NH3引入到排气中或在排气中形成NH3的装置。
一种减少从排气中的NH3生成N2O的方法，该方法包括使包含氨的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触。
一种减少排气中NOx生成的方法，该方法包括使包含氨的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触。
一种减少排气中烃生成的方法，该方法包括使包含烃的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触。
在本发明的第十五方面，一种催化剂制品，其包括含入口端和出口端的基底、第一区域和第二区域，其中该第一区域包含含铂族金属的氨逃逸催化剂(ASC)和含金属交换分子筛、钒或基底金属的第一SCR催化剂，并且该第二区域包含选自以下的第二催化剂：柴油氧化催化剂(DOC)、柴油放热催化剂(DEC)、催化的烟灰过滤器(CSF)、NOx吸收剂、选择性催化还原/被动NOx吸附剂(SCR/PNA)，冷启动催化剂(CSC)或三效催化剂(TWC)，其中该第一区域相对于第二区域位于气流的上游，其中该SCR催化剂和SCR/PNA中的至少之一包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。
该沸石上作为骨架外金属的铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在。
该第一区域和第二区域可位于同一基底上，其中该第一区域可位于基底的入口侧上，和该第二区域可位于基底的出口侧上。
该催化剂制品可进一步包含第二基底，其中该第一区域位于第一基底上，和该第二区域位于第二基底上，和该第一基底位于第二基底上游。
该氨逃逸催化剂可包含含铂族金属的底层和位于该底层上方的包含第一SCR催化剂的顶层。
该氨逃逸催化剂可包含在具有低氨储存的载体上的铂族金属和第一SCR催化剂的共混物。
该第二区域可包含氧化催化剂和第二SCR催化剂的共混物。
该催化制品可包含第二SCR催化剂，其中该第二SCR催化剂位于该氨氧化催化剂和第二催化剂之间(即ASC的下游和柴油氧化催化剂(DOC)、柴油放热催化剂(DEC)、催化的烟灰过滤器(CSF)、NOx吸收剂、选择性催化还原/被动NOx吸附剂(SCR/PNA)、冷启动催化剂(CSC)或三效催化剂(TWC)的上游)。
该铂族金属可包含铂、钯或铂和钯的组合。
该铂族金属可在具有低氨储存的载体上。
铂可以相对于共混物中铂的载体的重量+铂的重量+第一SCR催化剂的重量计为以下的至少之一存在：(a)0.01-0.3wt％，(b)0.03-0.2wt％，(c)0.05-0.17wt％，和(d)0.07-0.15wt％，包括端值。
该第二SCR催化剂可以是基底金属、基底金属的氧化物、分子筛、金属交换的分子筛或其混合物。
该分子筛或金属交换的分子筛是小孔、中孔、大孔或其混合物。
该催化剂制品可包含仅一种氨逃逸催化剂(ASC)和以下的任一：(a)不包含柴油氧化催化剂(DOC)的第二区域，或(b)DOC不位于氨逃逸催化剂下游或与其相邻。
该催化剂制品可进一步包含含ASC催化剂的第三区域，其中该第三区域位于第一区域和第二区域之间。
该第一区域中的PGM可以足以产生放热的量包含钯。
在本发明的第十六方面，一种催化剂制品，其包括含入口端和出口端的基底、包含第一SCR催化剂的第一区域和包含氨逃逸催化剂(ASC)的第二区域，其中该氨逃逸催化剂包含第二SCR催化剂和氧化催化剂，和该ASC具有DOC功能性，其中该第一区域位于基底的入口侧上和该第二区域位于基底的出口侧上，和该第一和第二SCR催化剂中的至少之一包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，或具有SFW骨架类型的沸石，
该第一区域和第二区域可位于同一基底上，和该第一区域可位于基底的入口侧上，和该第二区域可位于基底的出口侧上。
该催化剂制品可进一步包含第二基底，其中该第一区域位于第一基底上，和该第二区域位于第二基底上，和该第一基底位于第二基底上游。该催化剂制品可包含第一块和第二块，其中该第一区域位于第一块中，和该第二区域位于第二块中，和该第一块位于第二块上游。
该ASC可以是双层，具有包含氧化催化剂的底层和包含第二SCR催化剂的顶覆盖层。
该催化剂制品可具有第二区域，其包含氧化催化剂和第二SCR催化剂的共混物。
该氧化催化剂可包含铂族金属。
该氧化催化剂可包含铂或钯或其混合物。Pt可以约0.1g/ft3至约20g/ft3的量存在于ASC区域中。Pd可以约0.1g/ft3至约20g/ft3的量存在于ASC区域中。Pt和Pd可以约1:0.01至约1:10的重量比存在。
该第一SCR催化剂可以是基底金属、基底金属的氧化物、分子筛、金属交换的分子筛或其混合物。该基底金属可选自钒(V)、钼(Mo)和钨(W)、铬(Cr)、铈(Ce)、锰(Mn)、铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)、铜(Cu)和锆(Zr)及其混合物。该催化剂制品可进一步包含至少一种基底金属促进剂。该分子筛或金属交换的分子筛可以是小孔、中孔、大孔或其混合物。
该第一SCR催化剂可包含选自以下的小孔分子筛：沸石分子筛、金属取代的沸石分子筛、铝磷酸盐(AlPO)分子筛、金属取代的铝磷酸盐(MeAlPO)分子筛、硅-铝磷酸盐(SAPO)分子筛和金属取代的硅-铝磷酸盐(MeSAPO)分子筛及其混合物。
该第一SCR催化剂可包含选自以下的骨架类型的小孔分子筛：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、KFI、LTA、LEV、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG和ZON、及其混合物和/或其共生物，优选AEI、AFX、CHA、DDR、ERI、KFI、ITE、LEV、LTA或SFW。
该第一SCR催化剂可包含选自以下骨架类型的中孔分子筛：AEL、AFO、AHT、BOF、BOZ、CGF、CGS、CHI、DAC、EUO、FER、HEU、IMF、ITH、ITR、JRY、JSR、JST、LAU、LOV、MEL、MFI、MFS、MRE、MTT、MVY、MWW、NAB、NAT、NES、OBW、PAR、PCR、PON、PUN、RRO、RSN、SFF、SFG、STF、STI、STT、STW、SVR、SZR、TER、TON、TUN、UOS、VSV、WEI和WEN、及其混合物和/或其共生物。
该第一SCR催化剂可包含选自以下骨架类型的大孔分子筛：AFI、AFR、AFS、AFY、ASV、ATO、ATS、BEA、BEC、BOG、BPH、BSV、CAN、CON、CZP、DFO、EMT、EON、EZT、FAU、GME、GON、IFR、ISV、ITG、IWR、IWS、IWV、IWW、JSR、LTF、LTL、MAZ、MEI、MOR、MOZ、MSE、MTW、NPO、OFF、OKO、OSI、RON、RWY、SAF、SAO、SBE、SBS、SBT、SEW、SFE、SFO、SFS、SFV、SOF、SOS、STO、SSF、SSY、USI、UWY和VET、及其混合物和/或其共生物。
该第二SCR催化剂可以是Cu-SCR催化剂、Fe-SCR催化剂、基底金属、基底金属的氧化物或混合氧化物或钒催化剂。
该Cu-SCR催化剂包含铜和分子筛，该Fe-SCR催化剂包含铁和分子筛。
该分子筛可以是沸石、铝磷酸盐(AlPO)、硅-铝磷酸盐(SAPO)或其混合物。
该Cu-SCR或Fe-SCR可包含这样的分子筛，其包含选自以下骨架类型的骨架类型：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、KFI、LEV、LTA、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG和ZON、及其混合物和/或其共生物，优选AEI、AFX、CHA、DDR、ERI、ITE、KFI、LEV、LTA或SFW。
该氧化催化剂可包含在具有低氨储存的载体上的铂。
当该催化剂制品包含氨逃逸催化剂作为包含以下的混合物的单一层时：(a)第一SCR催化剂或第二SCR催化剂，和(b)氨氧化催化剂，该混合物可进一步包含Pd、Nb-Ce-Zr或在MnO2上的Nb。
该具有低氨储存的载体可以是硅质载体。该硅质载体可包含二氧化硅或二氧化硅与氧化铝比为以下至少之一的沸石：(a)至少100，(b)至少200，(c)至少250，(d)至少300，(e)至少400，(f)至少500，(g)至少750和(h)至少1000。该硅质载体可包含BEA、CDO、CON、FAU、GME、MEL、MFI或MWW。
该第二SCR催化剂的量与具有低氨储存的载体上的铂的量之比基于这些组分的重量计可以为以下的至少之一：(a)0:1-300:1，(b)3:1-300:1，(c)7:1-100:1和(d)10:1-50:1，包括在该比中的每个端点。
铂可以相对于共混物中铂的载体的重量+铂的重量+第一SCR催化剂的重量计为以下至少之一存在：(a)0.01-0.3wt％，(b)0.03-0.2wt％，(c)0.05-0.17wt％，和(d)0.07-0.15wt％，包括端值。
该基底可以是堇青石、高孔隙率堇青石、金属基底、挤出的SCR、壁流式过滤器、过滤器或SCRF。
该顶层可进一步包含钯。
与包含相当的配制剂的催化剂相比，该催化剂制品可提供在约250℃至约350℃的温度下来自氨的N2收率的改进，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一涂层存在，并且在具有低氨储存的载体上的铂存在于第二涂层中并且包含NH3的气体在通过第二涂层之前通过第一涂层。
与包含相当的配制剂的催化剂相比，该催化剂制品可提供以下的至少之一：(a)在约350℃至约450℃的温度下来自氨的N2收率的改进，和(b)在约350℃至约450℃的温度下NOx生成的减少，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一涂层存在，并且负载的铂存在于第二涂层中并且包含NH3的气体在通过第二涂层之前通过第一涂层，
与包含相当的配制剂的催化剂相比，该催化剂制品可提供来自NH3的N2O生成的减少，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一涂层存在，并且负载的铂存在于第二涂层中，以及包含NH3的气体在通过该第二涂层之前通过第一涂层。
该催化剂制品可产生放热。
一种排气系统可包括以上针对本发明这方面所述的催化剂制品和用于在排气中形成NH3或将NH3引入到排气中的第一装置，其中该用于在排气中形成NH3或将NH3引入到排气中的第一装置位于该催化制品之前。
该排气系统可进一步包含CSF或SCRF，其中该CSF或SCRF位于该催化制品的下游，以及当该系统包含SCRF时，用于在排气中形成NH3或将NH3引入到排气中的第二装置位于该催化制品和SCRF之间。该CSF可在CSF之前包含高的PGM负载量。
一种发动机可包含排气系统，该排气系统包含以上针对本发明这方面所述的催化剂制品和用于在排气中形成NH3或将NH3引入到排气中的装置。
一种控制排气中烃排放物的方法，其可包括使包含烃的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触。
一种用于在催化剂处理排气中的烃排放物中形成放热的方法，其可包括使包含烃的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触。
一种控制排气中的NOx排放物的方法，其可包括使包含NOx或NH3的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触。
一种控制排气中的N2O排放物的方法，其可包括使包含NOx或NH3的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触。
以上针对本发明这方面所述的催化剂制品可以不是包含DOC的排气系统的一部分。
在本发明的第十七方面，一种催化制品包含流过式基底，其具有入口、出口和轴长；SCR区域，其包含第一SCR催化剂；和氧化区域，其包含：(a)ASC区域和DOC区域或(b)混合的ASC和DOC区域，其中该氧化区域包含氨氧化催化剂和DOC催化剂，该SCR区域从入口端定位在基底上，并且从入口延伸小于基底的轴长，该DOC区域或混合的ASC和DOC区域从出口端定位在基底上，并且当存在该DOC区域时，该ASC区域位于SCR区域和DOC区域之间，其中该第一SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。
该铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在。
该第一SCR催化剂可重叠ASC区域的一部分或混合的ASC/DOC区域。
可配置该催化制品以便：(a)该ASC区域包含含氨氧化催化剂的底层和包含该第一SCR催化剂的顶层，其中该第一SCR催化剂覆盖了ASC区域中的氨氧化催化剂的整个部分，和(b)该DOC区域包含含氨氧化催化剂的底层和包含DOC催化剂的顶层，其中该DOC催化剂覆盖DOC区域中的氨氧化催化剂的整个部分。
可配置该催化制品以便该ASC区域可包含含氨氧化催化剂和DOC的混合物的底层，并且该第一SCR的一部分还形成覆盖ASC区域中的氨氧化催化剂和DOC的混合物的整个部分的顶层，以及该DOC区域包含氨氧化催化剂和DOC的混合物，其中该混合物位于ASC区域和DOC区域中的基底上。
可配置该催化制品以便该ASC区域可包含含氨氧化催化剂和DOC的混合物的底层，其中该底层位于基底上，以及该第一SCR的一部分形成覆盖ASC区域中的底层的整个部分的顶层，并且该DOC区域包含氨氧化催化剂和DEC的混合物，其中该DOC区域中的氨氧化催化剂和DOC的混合物位于基底上。
可配置该催化制品以便该氧化区域可包含混合的ASC/DOC区域，该区域包含含氨氧化催化剂和DOC的混合物的底层，和包含该第一SCR的顶层，其中该顶层覆盖整个底层，并且该底层位于基底上。
该催化制品可进一步包含第二SCR催化剂，其中该第二SCR催化剂覆盖该第一SCR催化剂的一部分，和该第二SCR催化剂与该第一SCR催化剂相同或不同。
该催化制品可进一步包含第二SCR催化剂，其中该第一SCR催化剂覆盖该第二SCR催化剂的一部分，和该第二SCR催化剂与该第一SCR催化剂相同或不同。
该第二SCR催化剂可包含与第一SCR催化剂不同的活性催化剂。
该第二SCR催化剂可具有与第一SCR催化剂不同的负载量。
该ASC区域可包含该第一SCR催化剂、第二SCR催化剂和氨氧化催化剂。
该ASC区域可包含含氨氧化催化剂的底层、包含第一SCR催化剂的中间层，以及包含第二SCR催化剂的第三层。
该中间层的厚度可从ASC区域的入口侧到ASC区域的出口侧减少，并且该第二SCR催化剂的厚度可从ASC区域的入口侧到ASC区域出口侧增加，和该DOC区域可包含含氨氧化催化剂的底层、包含DOC的中间层以及包含第二SCR的顶层，其中该ASC区域和DOC区域中的底层位于基底上，和该DOC仅位于DOC区域中。
该ASC区域可包含含氨氧化催化剂和DOC的混合物的底层、包含第一氧化催化剂的中间层，以及包含第二SCR催化剂的第三层。
该中间层的厚度可从ASC区域的入口侧到ASC区域的出口侧减少，和该第二SCR催化剂的厚度可从ASC区域的入口侧到ASC区域的出口侧增加，和该DOC区域可包含含氨氧化催化剂和DOC的混合物的底层，以及包含第二SCR的顶层，其中该ASC区域和DOC区域中的底层位于基底上。
可配置该催化制品以便该SCR区域包含该第一SCR催化剂和第二SCR催化剂，并且该第二SCR催化剂重叠SCR区域中的第一SCR催化剂的一部分，和该混合的ASC/DOC区域包含含氨氧化催化剂和DOC的混合物的底层，其中该底层位于基底上，和包含第二SCR的顶层覆盖混合的ASC/DOC区域中底层的整个部分。
该第二SCR催化剂当存在时可包含独立地选自基底金属、基底金属的氧化物、分子筛、金属交换的分子筛或其混合物的活性组分。
该基底金属可选自钒(V)、钼(Mo)、钨(W)、铬(Cr)、铈(Ce)、锰(Mn)、铁(Fe)、钴(Co)、镍(Ni)和铜(Cu)及其混合物。
该催化制品可进一步包含至少一种基底金属促进剂。
该分子筛或金属交换的分子筛可以是小孔、中孔、大孔或其混合物。
该第二SCR催化剂可包含选自以下的小孔分子筛：沸石分子筛、金属取代的沸石分子筛、铝磷酸盐(AlPO)分子筛、金属取代的铝磷酸盐(MeAlPO)分子筛、硅-铝磷酸盐(SAPO)分子筛和金属取代的硅-铝磷酸盐(MeAPSO)分子筛、及其混合物。
该第二SCR催化剂可包含选自以下骨架类型的小孔分子筛：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、LEV、KFI、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG和ZON、及其混合物和/或其共生物，优选AEI、AFX、CHA、DDR、ERI、ITE、KFI、LEV、LTA或SFW。
该第二SCR催化剂可包含选自以下骨架类型的中孔分子筛：AEL、AFO、AHT、BOF、BOZ、CGF、CGS、CHI、DAC、EUO、FER、HEU、IMF、ITH、ITR、JRY、JSR、JST、LAU、LOV、MEL、MFI、MFS、MRE、MTT、MVY、MWW、NAB、NAT、NES、OBW、PAR、PCR、PON、PUN、RRO、RSN、SFF、SFG、STF、STI、STT、STW、SVR、SZR、TER、TON、TUN、UOS、VSV、WEI和WEN、及其混合物和/或其共生物。
该第二SCR催化剂可包含选自以下骨架类型的大孔分子筛：AFI、AFR、AFS、AFY、ASV、ATO、ATS、BEA、BEC、BOG、BPH、BSV、CAN、CON、CZP、DFO、EMT、EON、EZT、FAU、GME、GON、IFR、ISV、ITG、IWR、IWS、IWV、IWW、JSR、LTF、LTL、MAZ、MEI、MOR、MOZ、MSE、MTW、NPO、OFF、OKO、OSI、RON、RWY、SAF、SAO、SBE、SBS、SBT、SEW、SFE、SFO、SFS、SFV、SOF、SOS、STO、SSF、SSY、USI、UWY和VET、及其混合物和/或其共生物。
以上针对本发明这方面所述的催化制品可具有第一SCR层，其覆盖基底轴长的约50至约90％、优选约60至约80％、更优选约70至约80％。
该ASC可包含双层，其具有包含氨氧化催化剂的下层和包含SCR催化剂的上层。
该氨氧化催化剂可包含铂族金属，优选铂、钯或其组合。
该氨氧化催化剂中的铂族金属负载量可以是0.5g/ft3-50g/ft3。
该氨氧化催化剂或氨氧化催化剂和DOC的混合物可覆盖载体长度的约10％至约50％。
该氨氧化催化剂或氨氧化催化剂和DOC的混合物可覆盖载体长度的约10％至约40％(包括端值)。
该氧化区域可覆盖载体长度的约10％至约40％，优选载体长度的约15％至约30％。
该DOC催化剂可包含贵金属、基底金属或沸石。
该DOC催化剂可以约5至约75g/ft3、优选约10g/ft3至约40g/ft3的负载量存在。
以上针对本发明这方面所述的催化制品可具有包含铂或钯的DOC。
以上针对本发明这方面所述的催化制品可具有包含铂和钯的DOC，其中Pt:Pd的重量比为1:0-0:1，不包括端点。
该DOC可覆盖载体长度的约10％至约30％，优选载体长度的约10％至约25％。
该催化剂可通过将在通过ASC和DOC区域的NH3氧化中所产生的NOx的约90％转化成氮和水，来提供NH3逃逸的选择性控制。
以上针对本发明这方面所述的催化制品可具有DOC作为DEC，其中该DEC催化剂产生了放热并且产生了用于被动再生下游过滤器的NO2。
该DEC催化剂可包含贵金属、基底金属或沸石。
该DEC催化剂可以约5g/ft3至约75g/ft3、优选约10g/ft3至约40g/ft3的负载量存在。
该DEC可包含铂、钯或铂和钯的组合。
该DEC可包含铂和钯，其中Pt:Pd的重量比为1:0-0:1，不包括端点。
该基底可以是堇青石、高孔隙率堇青石、金属基底、挤出的SCR、过滤器、SCRF或挤出的催化剂。
该基底可以是惰性基底。
一种排气系统，其包括以上针对本发明这方面所述的催化制品和用于在排气中形成NH3或将NH3引入到排气中的装置。
该催化制品可紧密耦合到发动机。
一种在来自柴油发动机的排气中提供低温NOx控制兼具良好的ASC选择性和DOC能力的方法，该方法包括使来自发动机的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触。
在本发明的第十八方面，一种催化剂制品包含：(a)具有入口、出口和多个通道的挤出的载体，在发动机运行期间排气流过该通道，和(b)在该载体上的单层涂层或双层涂层，其中该单层涂层包含在具有低氨储存的载体上的铂和第一SCR催化剂的共混物，和该双层涂层包含底层和顶层，其中该底层位于顶层和挤出的载体之间，该底层包含在具有低氨储存的载体上的铂和第一SCR催化剂的共混物，该顶层包含第二SCR催化剂，和该挤出的载体包含第三SCR催化剂，其中该第一SCR、第二SCR催化剂和第三SCR催化剂中的至少之一包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。
铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在。
该具有低氨储存的载体可以是硅质载体。
第一SCR催化剂的量与具有低氨储存的载体上的铂的量之比基于这些组分的重量计为以下的至少之一：(a)0:1-300:1，(b)3:1-300:1，(c)7:1-100:1；和(d)10:1-50:1，包括端值。
该第一SCR催化剂可以是包含铜和小孔分子筛的Cu-SCR催化剂，包含铁和小孔分子筛的Fe-SCR催化剂，或混合氧化物。
该第二SCR催化剂和第三SCR催化剂可彼此独立地为基底金属、基底金属的氧化物、分子筛、金属交换的分子筛或其混合物。
该分子筛或金属交换的分子筛可以是小孔、中孔、大孔或其混合物。
与包含相当的配制剂的催化剂相比，该催化剂可提供在约250℃至约300℃的温度下来自氨的N2收率的改进，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且在硅质载体上的铂存在于第二层中以及包含NH3的气体在通过该第二层之前通过第一层。
当该第一SCR催化剂包含钒时，与包含相当的配制剂的催化剂相比，该催化剂制品可提供减少的失活，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且在硅质载体上的铂存在于第二层中以及包含NH3的气体在通过该第二层之前通过第一层。
一种排气系统可包含以上针对本发明这方面所述的催化剂制品和用于在排气中形成NH3的装置。
一种排气系统可包含以上针对本发明这方面所述的催化剂制品、SCR催化剂和DOC催化剂，其中该SCR催化剂位于以上针对本发明这方面所述的催化剂制品和DOC催化剂之间。
该排气系统可在SCR催化剂之前包含铂族金属，其中该铂族金属的量足以产生放热。
一种用于改进在约250℃至约300℃的温度下来自排气中的氨的N2收率的方法，其包括使包含氨的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触。
与包含相当的配制剂的催化剂相比，该方法可提供约10％至约20％的收率提高，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且在硅质载体上的铂存在于第二层中以及包含NH3的气体在通过该第二层之前通过第一层。
一种用于减少来自排气中的NH3的N2O生成的方法，其可包括使包含氨的排气与以上针对本发明这方面所述的催化剂制品接触。
与包含相当的配制剂的催化剂相比，N2O生成可减少约20％至约40％，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且在硅质载体上的铂存在于第二层中以及包含NH3的气体在通过该第二层之前通过第一层。
在本发明的第十九方面，一种催化制品包含基底，其具有入口和出口并且用第一涂层和第二涂层涂覆，第一涂层包含在具有低氨储存的载体上的铂和第一SCR催化剂的共混物；第二涂层包含第二SCR催化剂；其中该第二涂层至少部分地重叠第一涂层，和其中该第一和第二SCR催化剂中的至少之一包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石是用铁、锰或铁和锰的混合物离子交换的。
该第一SCR催化剂可包含负载于选自以下骨架类型的分子筛上的Cu或Fe：ACO、AEI、AEN、AFN、AFT、AFX、ANA、APC、APD、ATT、CDO、CHA、DDR、DFT、EAB、EDI、EPI、ERI、GIS、GOO、IHW、ITE、ITW、KFI、LEV、LTA、MER、MON、NSI、OWE、PAU、PHI、RHO、RTH、SAT、SAV、SIV、THO、TSC、UEI、UFI、VNI、YUG、ZON、BEA、MFI和FER、及其混合物和/或其共生物。
该第二SCR催化剂可以是负载于分子筛上的基底金属，其中该基底金属选自铈(Ce)、铬(Cr)、钴(Co)、铜(Cu)、铁(Fe)、锰(Mn)、钼(Mo)、镍(Ni)、钨(W)和钒(V)及其混合物。
该第二涂层可完全重叠第一涂层。
该具有低氨储存的载体可以是硅质载体，其包含二氧化硅或二氧化硅与氧化铝比≥100的至少之一的沸石。
该包含在具有低氨储存的载体上的铂的共混物可进一步包含以下的至少之一：钯(Pd)、金(Au)、银(Ag)、钌(Ru)或铑(Rh)。
与包含相当的配制剂的催化剂相比，该催化剂可提供在约200℃至约300℃温度下来自氨的N2收率的改进，其中N2收率改进了至少10％，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且铂存在于第二层中以及包含NH3和NO的气体在通过该第二层之前通过第一层。
与包含相当的配制剂的催化剂相比，该催化剂可提供在约200℃至约350℃的温度下来自NH3和NOx的N2O生成的减少，在该包含相当的配制剂的催化剂中第一SCR催化剂作为第一层存在，并且铂存在于第二层中以及包含NH3和NO的气体在通过该第二层之前通过第一层。
该基底可以是堇青石、高孔隙率堇青石、金属基底、挤出的蜂窝或过滤器。
该第二SCR催化剂可位于包含在具有低氨储存的载体上的铂和第一SCR催化剂的共混物的催化剂的入口侧上。
该第二SCR催化剂可位于包含在具有低氨储存的载体上的铂和第一SCR催化剂的共混物的催化剂的出口侧上。
该第二SCR催化剂可包含促进的Ce-Zr或促进的MnO2。
该第二涂层可沿从入口到出口的轴重叠第一涂层长度的至少20％。
一种用于改进在约200℃至约350℃温度下来自排气中的氨和NOx的N2收率的方法，该方法包括使包含氨的排气与以上针对本发明这方面所述的催化制品接触。
一种处理包含氨和NOx的排气的方法包括使包含氨的排气与以上针对本发明这方面所述的催化制品接触。
在本发明的第二十方面，一种催化制品包括：
a.具有多孔壁的蜂窝壁流式过滤器；
b.催化剂载体涂料，其位于该多孔壁的至少一部分上和/或该多孔壁的至少一部分内，其中该催化剂载体涂料包含：
(i)沸石，其具有LTA骨架类型并且具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)且包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属；和
(ii)约1至约30重量％的粘结剂，其具有基于载体涂料的总重量计为小于10微米的d90粒度。
该催化载体涂料可包含基于该分子筛的总重量计为约0.5至约10重量％的离子交换的铁、锰或其组合。
该d90粒度可小于或等于5微米。
该d90粒度可大于或等于1微米。
该d90粒度可为1-5微米，包括端点。
该粘结剂可选自氧化铝、二氧化硅、二氧化铈、二氧化钛、氧化锆或它们中的两种或更多种的组合。优选地，该粘结剂是氧化铝。该氧化铝粘结剂可以是γ-氧化铝、θ氧化铝或其混合物。
该蜂窝壁流式过滤器优选为陶瓷整料。
该蜂窝壁流式过滤器可由以下的一种或多种构成：钛酸铝、堇青石、碳化硅、氮化硅、氧化锆、莫来石、氧化铝-二氧化硅-氧化镁、硅酸锆、陶瓷纤维复合材料，其中该过滤器是钝化或未钝化的。
在本发明的第二十一方面，一种过滤器制品可包括：
a.壁流式过滤器，其包括具有入口面和出口面的多孔基底；和
b.SCR催化剂组合物，其涂覆于多孔基底入口面和/或出口面上、和/或入口面和出口面之间，其中该催化剂组合物包含晶体，其包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，和其中：
i.该晶体具有约0.5至约15μm的平均晶体尺寸，和
ii.该晶体在该组合物中作为单个晶体、平均粒度小于约15μm的聚集体、或单个晶体和聚集体的组合而存在。
该铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在。
该平均晶体尺寸可以为约0.5至约5μm。
大部分晶体可具有大于约0.5μm且小于约5μm的尺寸。
平均晶体聚集体尺寸可以为约0.5至约5μm。
平均晶体尺寸可以为约1.5至约5μm。
该SCR催化剂组合物可以是未研磨的。
该SCR催化剂组合物可直接涂覆于多孔基底上和/或基底内。
该SCR催化剂组合物可基本上没有羧酸。
该多孔基底可以是孔隙率为约40至约75％且平均孔尺寸为约10至约25μm的陶瓷壁流式整料。
该陶瓷壁流式整料可包含微裂纹空隙。
该过滤器制品可不经历在高于350℃温度下的热处理。
该多孔基底可以是具有钛酸铝作为主要晶相的陶瓷壁流式整料。
一种制造过滤器制品的方法可包括：
a.用载体涂料浆料涂覆未钝化的陶瓷壁流式整料的至少一部分，该载体涂料浆料包含具有LTA骨架类型的沸石晶体，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中：
i.该晶体具有约0.5μm至约15μm的平均晶体尺寸，和
ii.该晶体作为单个晶体、平均粒度小于约15μm的聚集体、或单个晶体和聚集体的组合而存在于组合物中；和
iii.该分子筛是具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，
b.从该整料中除去多余的载体涂料浆料，和
c.干燥并煅烧涂覆的整料。
一种处理排气的系统可包括：
a.催化壁流式过滤器，其包括
i.多孔基底，其具有入口和出口面；和
ii.SCR催化剂组合物，其涂覆于多孔基底入口面和/或出口面上、和/或入口面和出口面之间，其中该催化剂组合物包含晶体，其包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中：该晶体具有约0.5μm至约15μm的平均晶体尺寸，该晶体作为单个晶体、平均粒度小于约15μm的聚集体、或单个晶体和聚集体的组合而存在于组合物中，
b.管道，其连接该壁流式过滤器与含有颗粒物和NOx的贫燃排气源，和
c.还原剂供给系统，其用于将还原剂引入到贫燃排气中，其中该还原剂供给系统与该催化壁流式过滤器流体连通，并且相对于通过该过滤器的气流位于该催化壁流式过滤器的上游。
一种处理排气的方法可包括：
a.将包含颗粒物和NOx的贫燃排气通过催化壁流式过滤器，该过滤器包括：
i.多孔基底，其具有入口面和出口面；和
ii.SCR催化剂组合物，其涂覆于多孔基底入口面和/或出口面上、和/或入口面和出口面之间，其中该催化剂组合物包含晶体，其包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中：该晶体具有约0.5μm至约15μm的平均晶体尺寸，该晶体作为单个晶体、平均粒度小于约15μm的聚集体、或单个晶体和聚集体的组合而存在于组合物中，和
其中所述通过从排气中分离颗粒物的至少一部分以形成部分净化的排气；
b.在还原剂的存在下使该贫燃排气和/或部分净化的排气与SCR催化剂组合物接触，以将NOx的至少一部分选择性还原成N2和其他组分。
在本发明的第二十二方面，一种柴油颗粒过滤器可包括：
a.壁流式过滤器基底，其具有一定的平均孔尺寸、入口侧、出口侧和在该入口侧和出口侧之间的多孔内部；和
b.催化剂组合物，其从基底的出口侧涂覆，其中该催化剂组合物包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，并且该催化组合物具有一定的d50粒度分布，
其中该d50粒度分布大于或等于平均孔尺寸除以4.9，和其中该入口侧基本上没有催化剂涂层。
该铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在。
平均孔尺寸可以为至少约10μm、优选至少约15μm。
该壁流式过滤器基底可进一步包含至少约45％、优选至少约55％、更优选至少约65％的孔隙率。
该d50粒度分布可以为至少约2.5微米、优选至少约3.5微米、更优选至少约4微米。
该柴油颗粒过滤器可具有基本上没有催化剂涂层的多孔内部。
该催化剂组合物可以约0.5至约3.0g/in3、优选约0.9至约1.8g/in3的量存在于柴油颗粒过滤器中。
该催化剂组合物可作为单一层存在于柴油颗粒过滤器中。
该柴油颗粒过滤器可进一步包含另外的从过滤器的出口侧涂覆的催化剂层。
一种或多种该另外的催化剂层可包含氨逃逸催化剂。
一种处理贫燃排气的系统可包含：
a.以上针对本发明这方面所述的柴油颗粒过滤器；和
b.至少一种排气系统组成部分，其与该柴油颗粒过滤器流体连通，其中该排气系统组成部分选自位于柴油颗粒过滤器的上游的NO2源、位于柴油颗粒过滤器的上游的还原剂源、AMOX催化剂、NOx捕集器、NOx吸收剂催化剂、柴油氧化催化剂和SCR催化剂。
一种减少贫燃排气中的烟灰的方法可包括：
a.使带有烟灰和任选地含有NOx的排气流与以上针对本发明这方面所述的柴油颗粒过滤器接触；
b.在将该排气通过柴油颗粒过滤器的同时，在该柴油颗粒过滤器上和/或其中捕集烟灰的至少一部分；和
c.周期性地和/或连续地燃烧所捕集的烟灰以再生该过滤器。
用于减少贫燃排气中的烟灰的方法可进一步包括以下的步骤：
d.使该排气与从过滤器出口侧涂覆的SCR催化剂接触，以降低排气中NOx的浓度。
在本发明的第二十三方面，一种柴油颗粒过滤器可包括：
a.壁流式过滤器基底，其具有一定的平均孔尺寸、入口侧、出口侧和在该入口侧和出口侧之间的多孔内部；和
b.催化剂组合物，其从基底的出口侧涂覆，其中该催化剂组合物具有一定的d50粒度分布，
c.其中该d50粒度分布小于平均孔尺寸除以4.9，和其中该入口侧基本上没有催化剂涂层。
其中该催化剂组合物包含选择性还原催化剂，该催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。
该平均孔尺寸可以为至少约10μm、优选至少约15μm。
该壁流式过滤器基底可进一步包含至少约45％、优选至少约55％、更优选至少约65％的孔隙率。
该d50粒度分布可不大于约2.5微米、优选不大于约2微米、更优选约1至约2微米。
该壁流式过滤器基底的多孔内部可基本上没有催化剂涂层。
该催化剂组合物可以约0.5-3.0g/in3的量、优选以约0.9-1.8g/in3的量存在。
该催化剂组合物可作为单一层存在。
该柴油颗粒过滤器可进一步包含一种或多种另外的从过滤器的出口侧涂覆的催化剂层。
该催化剂涂层可包含氨逃逸催化剂。
一种处理贫燃排气的系统，其包括：
a.以上针对本发明这方面所述的柴油颗粒过滤器；和
b.至少一种排气系统组成部分，其与该柴油颗粒过滤器流体连通，其中该排气系统组成部分选自位于柴油颗粒过滤器上游的NO2源、位于柴油颗粒过滤器上游的还原剂源、AMOX催化剂、NOx捕集器、NOx吸收剂催化剂、柴油氧化催化剂和SCR催化剂。
一种减少贫燃排气中的烟灰的方法，其包括：
a.使带有烟灰和任选地含有NOx的排气流与以上针对本发明这方面所述的柴油颗粒过滤器接触；
b.在将该排气通过柴油颗粒过滤器的同时，在该柴油颗粒过滤器上和/或其中捕集烟灰的至少一部分；和
c.周期性地和/或连续地燃烧所捕集的烟灰以再生该过滤器。
该方法可进一步包括以下的步骤：(d)使该排气与从过滤器入口侧涂覆的SCR催化剂接触，以降低排气中的NOx的浓度。
在本发明的第二十四方面，一种用于排放处理系统的催化壁流式整料包含多孔基底并且具有在其之间限定纵向的第一面和第二面以及在纵向上延伸的第一和第二多个通道，
其中该第一多个通道提供第一多个内表面，并且在第一面处开口且在第二面处封闭，和其中该第二多个通道在第二面处开口且在第一面处封闭，
其中第一催化材料包含具有LTA骨架类型的沸石、或具有SFW骨架类型、LTA结构的沸石，其中该具有LTA骨架类型的沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该第一催化材料分布在多孔基底内，
其中在第一多个内表面的第一部分(其在纵向上延伸)上的第一多个通道中提供微多孔膜，和
其中该第一部分从第一面延伸第一多个通道长度的75-95％。
该第一部分可延伸第一多个通道长度的80-90％。
该微多孔膜可具有沿纵向减少的厚度，以使得该厚度在与第一面相邻区域中是最大的。
该多孔基底可具有沿纵向从第一面延伸的第一部分和沿纵向从第二面延伸且延伸到第一部分的第二部分，和其中该第一催化材料分布在整个第二部分中。该催化壁流式整料可具有5:95-15:85的沿纵向的第一部分的长度与沿纵向的第二部分的长度之比。
一种用于处理燃烧排气流的排放处理系统可包括以上针对本发明这方面所述的催化壁流式整料，其中该第二面在第一面下游。
一种制造以上针对本发明这方面所述的催化壁流式整料的方法包括：
提供多孔基底，其具有在其间限定纵向的第一面和第二面以及沿纵向延伸的第一和第二多个通道，其中该第一多个通道在第一面处开口且在第二面处封闭，和其中该第二多个通道在第二面处开口且在第一面处封闭，其中该第一多个通道提供第一多个内表面和其中该第二多个通道提供第二多个内表面；
用含有第一催化材料的载体涂料浸入该多孔基底，以提供分布在多孔基底内的第一催化材料；和
在该第一多个内表面上形成微多孔膜。
一种处理包含NOx和颗粒物的燃烧排气流的方法可包括将该排气流通过以上针对本发明这方面所述的整料，其中该第二面在第一面下游。
一种用于在排放处理系统中使用的催化壁流式整料包括多孔基底并且具有在其间限定纵向的第一面和第二面以及沿纵向延伸的第一和第二多个通道，
其中该第一多个通道提供第一多个内表面，并且在第一面处开口且在第二面处封闭，和其中该第二多个通道在第二面处开口且在第一面处封闭，
其中第一催化材料包含具有LTA骨架类型的沸石、或具有SFW骨架类型的沸石，其中该具有LTA骨架类型的沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该第一催化材料分布在整个多孔基底内，
其中在第一多个通道中提供涂覆该第一多个内表面的微多孔膜，和
其中该微多孔膜具有沿纵向增加的厚度，以使得该厚度在与封闭的第二面相邻的区域中是最大的。
该微多孔膜可在与封闭的第二表面相邻区域具有一定厚度，以使得使用中的背压比第一面相邻区域中的背压大至少20％。
该微多孔膜可包含不同于第一催化材料的第二催化材料，其中该第二催化材料优选是烟灰燃烧促进剂催化剂。
该催化壁流式整料可进一步包含在微多孔膜上用于捕获灰分的涂层，其中该涂层优选包含二氧化铈。
该催化壁流式整料可进一步包含在微多孔膜上用于催化尿素水解的涂层。
该微多孔膜可具有最大80μm、优选20-60μm的平均厚度。
一种用于处理燃烧排气流的排放处理系统可包括以上针对本发明这方面所述的催化壁流式整料，其中该第二面在第一面下游。
一种用于在排放处理系统中使用的催化壁流式整料包含多孔基底和具有在其间限定纵向的第一面和第二面以及沿纵向延伸的第一和第二多个通道，
其中该第一多个通道提供第一多个内表面，并且在第一面处开口且在第二面处封闭，和其中该第二多个通道在第二面处开口且在第一面处封闭，
其中第一催化材料包含具有LTA骨架类型的沸石、或具有SFW骨架类型的沸石，其中该具有LTA骨架类型的沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其中该第一催化材料分布在整个多孔基底内，
其中在第一多个通道中提供涂覆该第一多个内表面的微多孔膜，和
其中该微多孔膜具有沿纵向增加的厚度，以使得该厚度在与封闭的第二面相邻的区域中是最大的。
一种用于在排放处理系统中使用的催化壁流式整料可包含多孔基底和具有其间限定纵向的第一面和第二面，和沿纵向延伸的第一和第二多个通道，
其中该第一多个通道提供第一多个内表面，并且在第一面处开口且在第二面处封闭，和其中该第二多个通道在第二面处开口且在第一面处封闭，
其中第一催化材料包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，其分布在从第一面到该第一多个通道长度的75-95％的多孔基底内，和
其中微多孔膜沿该第一和/或第二多个通道长度位于多孔基底上。
在本发明的第二十五方面，一种处理含有NOx的发动机排气的方法包括：
a.流过式整料，其具有用于选择性催化还原NOx的第一催化组合物且具有第一体积；
b.紧密耦合的颗粒物过滤器，其具有用于减少颗粒物和选择性催化还原NOx的第二催化组合物且具有第二体积；和
c.该第一体积与第二体积的体积比小于约1:2，
其中该流过式整料与颗粒物过滤器流体连通，并且在其上游引入，
其中该第一催化组合物或第二催化组合物中的至少之一包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。
该铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在。
该体积比可以是约1:10至约1:2，优选约1:6至约1:4。
该流过式整料可以是挤出的整料。
该颗粒物过滤器可以是惰性基底，其涂覆有和/或浸渍有第二催化组合物。
该基底可主要由或是堇青石或是金属制成。
该流过式整料可具有比颗粒物过滤器低的热容。
该流过式整料可具有比颗粒物过滤器低的比热容。
该流过式整料可具有颗粒物过滤器的比热容的约20至约80％的比热。
该流过式整料可具有颗粒物过滤器的比热容的约35至约65％的比热。
该第一和第二催化组合物中的之一可包含基底金属促进的沸石或硅铝磷酸盐分子筛。
该系统中的流过式整料可具有大于颗粒物过滤器上的SCR催化剂负载量的SCR催化剂负载量。
该流过式整料可具有约2-15g/in3的SCR催化剂负载量。
该第一和第二催化组合物可以是不同的，条件是该第一和第二催化组合物中的之一包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，以及该第一和第二催化组合物中的另一种包含基底金属促进的沸石或硅铝磷酸盐分子筛。
该用于选择性催化还原NOx的第二催化组合物可涂覆于和/或浸渍于颗粒物过滤器的下游侧上。
该用于选择性催化还原NOx的第二催化组合物可涂覆于和/或浸渍于颗粒物过滤器的上游侧上。
该颗粒物过滤器可处于流过式整料下游约0.01至约0.25米。
该系统可进一步包含还原剂注入源，其与流过式整料和颗粒物过滤器流体连通，并且位于其之间。
一种处理含有NOx和烟灰的发动机排气流的方法可包括：
a.在还原剂的存在下使排气流与具有第一SCR催化组合物负载量和第一体积的流过式整料接触，以产生中间气流，其中NOx的第一部分已经被转化成N2和O2；
b.使该中间气流与具有第二SCR催化组合物负载量和第二体积的紧密耦合的催化颗粒物过滤器接触，其中该第二体积是第一体积的至少约两倍，以捕集烟灰的一部分并产生清洁气流，其中NOx的第二部分已经转化成N2和O2；
c.在烟灰氧化温度下氧化烟灰的该部分以再生该催化颗粒物过滤器；
d.在将该催化颗粒物过滤器加热到SCR起燃温度之前，将该催化紧密耦合的流过式整料加热到SCR起燃温度；和
e.在低负荷条件下，将该催化颗粒物过滤器的烟灰氧化温度维持相较于体积等于该第一和第二体积之和的催化颗粒物过滤器更长的时间，
其中该第一和第二SCR催化剂中的至少之一包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属。
铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在。
与体积等于该第一和第二体积之和且SCR催化剂负载量等于第一和第二负载量的催化颗粒物过滤器相比，该接触排气流以及接触中间气流的步骤可具有更高的NOx转化率。
在本发明的第二十六方面，一种处理排气的系统包括：
a.第一SCR催化剂区域，其包含铁负载的具有第一氨储存能力的中孔或大孔分子筛；和
b.第二SCR催化剂区域，其包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石是用铁、锰或铁和锰的混合物离子交换的，并且具有第二氨储存能力，
其中相对于流过该系统的法向排气流，该第一SCR催化剂区域位于该第二SCR催化剂区域的上游，和其中该第二氨储存能力大于该第一氨储存能力。
该第一氨储存能力可以是约0.5至约2.0mmol/g催化剂，和该第二氨储存能力可以是约0.5-4.0mmol/g催化剂。
该系统可没有任何位于第一和第二SCR催化剂区域之间的催化剂。
该第一SCR催化剂区域可基本上没有铜，和该第二催化剂区域可基本上没有铁。
该第一SCR催化剂区域可包含具有BEA骨架的铁负载的分子筛。
该第一SCR催化剂区域的分子筛可具有约10至约50的二氧化硅与氧化铝比。
该第一和第二SCR催化剂区域可涂覆于流过式蜂窝基底上，该基底具有入口端、出口端和从入口端到出口端测量的轴长，并且该第一和第二SCR催化剂区域相邻或至少部分重叠。
该第一区域与第二区域相邻。
该第一区域完全覆盖第二区域。
该第一区域从入口端延伸直到定位于轴长的约10-40％的第一端点，和其中该第二区域是轴长的约20-90％，条件是该第一和第二区域相邻或覆盖轴长的小于90％。
该系统可进一步包含该第二SCR催化剂区域下游的氧化催化剂区域。
该第二SCR催化剂区域可完全覆盖该氧化催化剂区域。
该氧化催化剂可包含铂族金属。
该第一SCR催化剂区域可在具有入口侧和出口侧的壁流式过滤器上，和该第二SCR催化剂区域可在流过式蜂窝基底上，条件是在该第一SCR催化剂区域和第二SCR催化剂区域之间不存在插入催化剂。
该系统可进一步包括位于第一SCR催化剂区域上游的部分NOx吸收剂。
该部分NOx吸收剂可涂覆于定位在壁流式过滤器上游的流过式基底上。
该系统可进一步包含氨逃逸催化剂，其涂覆于第二SCR催化剂区域下游的流过式基底上。
该系统可进一步包含发动机歧管或涡轮增压器以及用于将排气从发动机歧管或涡轮增压器引导到部分NOx吸收剂的管道，条件是该系统在发动机歧管或涡轮增压器和部分NOx吸收剂之间没有任何排气处理催化剂。
一种处理排气的方法，其包括以下的步骤：使来源于内燃机的排气和氨的混合物与以下的项串联接触：(a)第一SCR区域，其包含氨储存能力不大于约1.5mmol NH3/g的铁负载的分子筛，和(b)第二SCR区域，其包含氨储存能力为至少约1.2mmol NH3/g催化剂的铜负载的分子筛，条件是铁负载的分子筛具有低于铜负载的分子筛的氨储存能力。
在本发明的第二十七方面，一种减少排气中N2O排放物的方法包括使含有NH3和入口NO浓度的排气与SCR催化剂组合物接触，该组合物具有LTA骨架类型沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属并且铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在，以产生含有出口NO浓度和出口N2O浓度的净化的气体，
a.其中该入口NO浓度和出口NO浓度具有>约4的相对比，和
b.其中该入口NO浓度和出口N2O浓度具有>约50的相对比。
该入口NO浓度和出口NO浓度可具有>约5、优选>约10的相对比。
该入口NO浓度和出口N2O浓度可具有>约80、优选>约100的相对比。
NO和NO2可以约4:1至约1:3的体积比存在。
NH3可在进入SCR催化剂的排气中以NH3/NO之比为约0.5:1至约1:2且NH3/NO2之比为约1:1至约6:3存在。
一种处理排气的系统包括串联且流体连通的柴油氧化催化剂、氮基还原剂源和SCR催化剂，其中该SCR催化剂包含具有LTA骨架类型的沸石，其中该沸石具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝比(SAR)并且该沸石包含铁、锰或铁和锰的混合物作为骨架外金属，和其中该SCR催化剂涂覆于蜂窝壁流式过滤器或流过式整料上或是挤出的蜂窝体。
该铁、锰或铁和锰的混合物可以沸石的0.5-10重量％的总量存在。
实施例
实施例1、含Mn的LTA
用锰浸渍的LTA样品(SAR＝46)通过将干燥的LTA样品加入到处于去离子水中的Mn(OAc)2溶液中形成混合物来制备。溶液中Mn的量提供96.67:3.33的LTA:Mn比。将该混合物在80℃下加热4小时，同时以40rpm旋转。然后将该混合物在80℃下干燥过夜。该干燥的含Mn沸石然后通过如下方式来煅烧：通过以3℃/min的速率升温来将该沸石从室温加热到120℃。将该样品在120℃下维持2小时，然后以3℃/min的速率升温，直到温度达到550℃。将该样品在550℃下维持4小时，然后停止加热并且将该样品返回至室温。
实施例2、含Mn的AFX
使用AFX代替LTA如上所述来制备用锰浸渍的AFX样品(SAR＝22)。
实施例3、含Mn的BEA
使用BEA代替LTA如上所述来制备用锰浸渍的BEA样品(SAR＝28.5)。
实施例4、含Mn的CHA
使用BEA代替LTA如上所述来制备用锰浸渍的CHA样品(SAR＝20.9)。
实施例5-8：老化的样品
将来自以上各个实施例的样品通过将样品在空气中的10％H2O的气氛下在550℃下处理100小时来水热老化。
样品的测试
测试了实施例1-4的(新鲜的)粉末样品以确定其催化NOx转化的能力并确定所形成的N2O的量。这些样品中的每个分别负载于合成催化剂活性测试(SCAT)反应器中，并且使用(在入口处)含有以下的合成柴油排气混合物测试：500ppm NH3、250ppm NO、250ppm NO2，和余量的N2，空速为90000h-1。
测试了实施例5-8的(老化的)粉末样品以确定其催化NOx转化的能力并确定所形成的N2O的量。这些样品中的每个分别负载于合成催化剂活性测试(SCAT)反应器中，并且使用如上所述的合成柴油排气混合物测试。
图1显示新鲜的Mn-LTA在约190℃至约250℃的温度范围内提供了比Mn-CHA和Mn-AFX(两种其他小孔沸石)更好的NOx转化率。Mn-BEA(大孔沸石)在约150℃至约200℃提供比三种含Mn小孔沸石更好的NOx转化率。
图2显示新鲜的Mn-LTA形成低于Mn-CHA和Mn-AFX的N2O峰浓度。
图3显示老化的Mn-LTA在约180℃至约240℃的温度范围内提供比Mn-CHA更好的NOx转化率。
图4显示老化的Mn-LTA在约210℃至约250℃的温度范围内提供低于Mn-CHA的N2O峰浓度。
Claims (21)
1.一种催化剂组合物，其包含铝硅酸盐分子筛，该分子筛具有LTA骨架和约15至约70的二氧化硅与氧化铝的摩尔比，以及基于该分子筛材料的总重量计为约1至约10重量％的铁、锰或铁和锰的组合。
2.权利要求1的催化剂组合物，其中该分子筛具有约15至约70的二氧化硅与氧化铝的摩尔比。
3.权利要求1的催化剂组合物，其中该铁、锰或铁和锰的组合以基于该沸石材料的总重量计为约0.5至约10重量％的负载量存在。
4.权利要求1的催化剂组合物，其中该催化剂组合物包含新鲜催化剂，并且该催化剂组合物与包含CHA或AFX来代替LTA的相同组合物相比，在约190℃至约250℃的温度下提供增加的NOx转化率。
5.权利要求1的催化剂组合物，其中该催化剂组合物包含老化的催化剂，并且该催化剂组合物与包含CHA来代替LTA的相同组合物相比，在约180℃至约240℃的温度下提供增加的NOx转化率。
6.一种催化制品，其包含根据权利要求1的催化剂组合物和基底。
7.权利要求6的催化制品，其中该基底是流过式整料。
8.权利要求6的催化剂制品，其中该基底是壁流式过滤器。
9.权利要求6的催化剂制品，其中该催化剂组合物在该基底内。
10.权利要求6的催化剂制品，其中该催化剂组合物在该基底上。
11.权利要求6的催化剂制品，其中该基底是挤出的并且该催化剂组合物在该基底内。
12.权利要求6的催化剂制品，其中该基底是挤出的并且该催化剂组合物是该基底上的涂层。
13.一种用于处理排气的系统，其包括：
a.根据权利要求6的催化剂制品；和
b.选自以下的一种或多种上游组成部分：柴油氧化催化剂、NOx吸收剂催化剂、贫NOx捕集器、过滤器、NH3注入器和SCR催化剂。
14.权利要求13的用于处理排气的系统，其进一步包括下游氨逃逸催化剂。
15.一种发动机，其包含权利要求1的催化剂组合物。
16.一种车辆，其包含权利要求1的催化剂组合物。
17.一种用于处理排气的方法，其包括：
使包含NOx和还原剂的排气与根据权利要求1的催化剂组合物接触；和
将NOx的至少一部分选择性还原成N2和H2O。
18.权利要求16的方法，其中该排气来源于贫燃内燃机。
19.权利要求17的方法，其中该还原剂是NH3。
20.权利要求19的方法，其中所述NH3的至少一部分来源于贫NOx捕集器(LNT)、NAC或NOx储存催化剂。
21.权利要求17的方法，其中所述接触催化剂的排气在富和贫之间交替。
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