CN102741515B - 内燃机排气净化装置 - Google Patents

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Abstract

在内燃机中，在内燃机排气通路内配置烃供给阀(15)和排气净化催化剂(13)。在排气净化催化剂(13)上承载铂Pt(51)，而形成了碱性层(53)。使流入到排气净化催化剂(13)的烃的浓度以200ppm以上的预先决定的范围内的振幅及5秒以下的预先决定的范围内的周期进行振动，据此使废气中包含的NOx在排气净化催化剂(13)中被还原。

Description

内燃机排气净化装置
技术领域
本发明涉及内燃机排气净化装置。
背景技术
周知如下的内燃机：在内燃机排气通路内配置NOx吸留催化剂，该NOx吸留催化剂当流入的废气的空燃比为稀空燃比时吸留废气中包含的NOx，在流入的废气的空燃比成为浓空燃比，则释放所吸留的NOx，在NOx吸留催化剂上游的内燃机排气通路内配置具有吸附功能的氧化催化剂，当应该从NOx吸留催化剂释放NOx时，向氧化催化剂上游的内燃机排气通路内供给烃使流入到NOx吸留催化剂的废气的空燃比成为浓空燃比(例如参照专利文献1)。
在该内燃机中，在氧化催化剂中使在应该从NOx吸留催化剂释放NOx时所供给的烃成为气体状的烃，将气体状的烃送到NOx吸留催化剂中。其结果是，使从NOx吸留催化剂释放的NOx良好地还原。
专利文献1：日本专利第3969450号
发明内容
但是，存在如下的问题：若NOx吸留催化剂成为了高温，则NOx净化率降低。
本发明的目的在于，提供即使排气净化催化剂的温度成为高温，也能够得到高的NOx净化率的内燃机排气净化装置。
根据本发明，提供了如下构成的内燃机排气净化装置：在内燃机排气通路内配置用于使废气中包含的NOx和被重整的烃反应的排气净化催化剂，该排气净化催化剂的废气流通表面上承载了贵金属催化剂，并且在贵金属催化剂周围形成了碱性的废气流通表面部分，该排气净化催化剂具有若使流入到排气净化催化剂的烃的浓度以预先决定的范围内的振幅及预先决定的范围内的周期振动，则还原废气中包含的NOx的性质，并且，具有若与预先决定的范围相比加长了烃浓度的振动周期，废气中包含的NOx的吸留量则增大的性质，在内燃机运转时使流入到排气净化催化剂的烃的浓度以上述预先决定的范围内的振幅及上述预先决定的范围内的周期进行振动，由此将废气中包含的NOx在排气净化催化剂中进行还原。
即使排气净化催化剂的温度成为高温，也能够得到高的NOx净化率。
附图说明
图1是压缩点火式内燃机的整体图。
图2是图解性地表示催化剂载体的表面部分的图。
图3是用于说明排气净化催化剂中的氧化反应的图。
图4是表示向排气净化催化剂流入的废气的空燃比的变化的图。
图5是表示NOx净化率的图。
图6A及6B是用于说明排气净化催化剂中的氧化还原反应的图。
图7A及7B是用于说明排气净化催化剂中的氧化还原反应的图。
图8是表示向排气净化催化剂流入的废气的空燃比的变化的图。
图9是表示NOx净化率的图。
图10是表示向排气净化催化剂流入的废气的空燃比的变化的时间图。
图11是表示向排气净化催化剂流入的废气的空燃比的变化的时间图。
图12是表示排气净化催化剂的氧化能力和要求最小空燃比X之间的关系的图。
图13是表示得到同样的NOx净化率的废气中的氧浓度和烃浓度的振幅ΔH之间的关系的图。
图14是表示烃浓度的振幅ΔH和NOx净化率之间的关系的图。
图15是表示烃浓度的振动周期ΔT和NOx净化率之间的关系的图。
图16是表示向排气净化催化剂流入的废气的空燃比等的变化的时间图。
图17是表示向排气净化催化剂流入的废气的空燃比等的变化的时间图。
图18A、18B、18C分别是表示烃供给量W、烃的供给周期ΔT及基本空燃比(A/F)b.的映射的图。
图19是表示向排气净化催化剂流入的废气的空燃比等的变化的时间图。
图20是表示向排气净化催化剂流入的废气的空燃比等的变化的时间图。
图21是表示修正系数WK1、ΔTK1、AFK1的值和催化剂温度TC之间的关系的图。
图22是表示修正系数WK2、ΔTK2、AFK2的值和氧化能力M之间的关系的图。
图23是表示向排气净化催化剂流入的废气的空燃比等的变化的时间图。
图24是表示修正系数WK3的值和硫中毒量S之间的关系等的图。
图25是表示向排气净化催化剂流入的废气的空燃比等的变化的时间图。
图26是表示修正系数ΔTK4的值和中间体保持能力N之间的关系的图。
图27及28是用于进行烃供给量控制的流程图。
图29A、29B、29C是用于说明氧化能力等的判定方法的图。
图30是用于进行氧化能力等的判定的流程图。
图31A、31B、31C是用于说明氧化能力等的另外的判定方法的图。
图32是用于进行氧化能力等的判定的流程图。
图33A、33B是表示用于计算硫中毒量S的流程图等的图。
图34是用于计算稀空燃比偏移量Δ(A/F)in的流程图。
图35A及35B是用于说明用于求出中间体保持能力N的方法的图。
图36是用于计算中间体保持能力的流程图。
具体实施方式
图1表示压缩点火式内燃机的整体图。
参照图1，分别地，1表示内燃机主体、2表示各汽缸的燃烧室、3表示用于分别向各燃烧室2内喷射燃料的电子控制式燃料喷射阀、4表示进气歧管、5表示排气歧管。进气歧管4经由进气导管6与排气涡轮增压器7的压缩机7A的出口连结，压缩机7A的入口经由进气量检测器8与空气滤清器9连结。在进气导管6内配置有由步进电机驱动的节气门10，进而，在进气导管6周围配置了用于冷却在进气导管6内流动的进气的冷却装置11。在图1所示的实施例中，内燃机冷却水被导入冷却装置11内，利用内燃机冷却水来冷却进气。
另一方面，排气歧管5与排气涡轮增压器7的排气涡轮7b的入口连结。排气涡轮7b的出口经由排气管12与排气净化催化剂13的入口连结，排气净化催化剂13的出口与用于捕捉废气中包含的微粒的微粒过滤器14连结。在排气净化催化剂13上游的排气管12内配置了用于供给由作为压缩点火式内燃机的燃料而使用的轻油和其他燃料构成的烃的烃供给阀15。在图1所示的实施例中作为从烃供给阀15所供给的烃使用了轻油。此外，本发明也能够应用于以稀空燃比进行燃烧的火花点火式内燃机。在这种情况下，从烃供给阀15供给由作为火花点火式内燃机的燃料而使用的汽油和其他燃料构成的烃。
另一方面，排气歧管5和进气歧管4借助于废气再循环(以下，称作EGR)通路16而相互连结，在EGR通路16内配置了电子控制式EGR控制阀17。另外，在EGR通路16周围配置了用于冷却在EGR通路16内流动的EGR气体的冷却装置18。在图1所示的实施例中，内燃机冷却水被导入冷却装置18内，由内燃机冷却水冷却EGR气体。另一方面，各燃料喷射阀3经由燃料供给管19与共轨20连结，该共轨20经由电子控制式的吐出量可变的燃料泵21与燃料箱22连结。燃料箱22内所储存的燃料由燃料泵21向共轨20内供给，向共轨20内供给的燃料经由各燃料供给管19而向燃料喷射阀3供给。
电子控制单元30由数字计算机构成，具备由双向总线31相互连接的ROM(只读存储器)32、RAM(随机访问存储器)33、CPU(微处理器)34、输入端口35及输出端口36。在排气净化催化剂13的下游安装了用于检测废气温度的温度传感器23，在微粒过滤器14中安装了用于检测微粒过滤器14的前后的压差的压差传感器24。另外，在排气歧管5的汇集部配置了空燃比传感器25。这些温度传感器23、压差传感器24、空燃比传感器25及进气量检测器8的输出信号经由各自对应的AD转换器37而向输入端口35输入。另外，产生与油门踏板40的踏入量L成比例的输出电压的负荷传感器41与油门踏板40连接，负荷传感器41的输出电压经由对应的AD转换器37而向输入端口35输入。进而，每当曲轴例如旋转15°时产生输出脉冲的曲轴转角传感器42与输入端口35连接。另一方面，输出端口36经由对应的驱动电路38与燃料喷射阀3、节气门10的驱动用步进电机、烃供给阀15、EGR控制阀17及燃料泵21连接。
图2图解性地表示了排气净化催化剂13的基体上所承载的催化剂载体的表面部分。在该排气净化催化剂13中如图2所示那样，例如在由氧化铝构成的催化剂载体50上承载了贵金属催化剂51、52，进而，在该催化剂载体50上形成了碱性层53，该碱性层53包含从如钾K、钠NA、铯Cs那样的碱金属、如钡BA、钙CA那样的碱土类金属、如稀土元素那样的稀土类及银Ag、铜Cu、铁Fe、铱Ir那样的能够向NOx提供电子的金属中所选择的至少一种金属。因为废气沿着催化剂载体50上而流动，所以可以说在排气净化催化剂13的废气流通表面上承载了贵金属催化剂51、52。
另外，因为碱性层53的表面呈碱性，所以将碱性层53的表面称作碱性的废气流通表面部分54。
另一方面，在图2中贵金属催化剂51由铂Pt构成，贵金属催化剂52由铑Rh构成。即，催化剂载体50所承载的贵金属催化剂51、52由铂Pt及铑Rh所构成。此外，除了铂Pt及铑Rh以外还能够在排气净化催化剂13的催化剂载体50上承载钯Pd，或者还能够取代铑Rh而承载钯Pd。即，催化剂载体50所承载的贵金属催化剂51、52由铑Rh及钯Pd中的至少一方和铂Pt所构成。
若从烃供给阀15向废气中喷射了烃，则该烃在排气净化催化剂13中被重整。在本发明中，这时使用被重整的烃在排气净化催化剂13中净化NOx。图3图解性地表示了这时在排气净化催化剂13中所进行的重整作用。如图3所示的那样从烃供给阀15喷射的烃HC由于催化剂51而成为碳数少的自由基状的烃HC。
此外，即使在膨胀冲程的后半程或者排气冲程中从燃料喷射阀3向燃烧室2内喷射燃料、即烃，该烃也在燃烧室2内或在排气净化催化剂13中被重整，由该被重整的烃在排气净化催化剂13中净化废气中包含的NOx。从而，在本发明中，也能够取代从烃供给阀15向内燃机排气通路内供给烃，而在膨胀冲程的后半程或者排气冲程中向燃烧室2内供给烃。这样在本发明中也能够向燃烧室2内供给烃，但是，以下仍以从烃供给阀15向内燃机排气通路内喷射烃的情况为例来说明本发明。
图4表示从烃供给阀15供给的烃的供给时刻和向排气净化催化剂13流入的废气的空燃比(A/F)in的变化。此外，因为该空燃比(A/F)in的变化依赖于流入到排气净化催化剂13的废气中的烃的浓度变化，所以也可以说图4所示的空燃比(A/F)in的变化表示烃的浓度变化。但是，若烃浓度变高了则空燃比(A/F)in变小，所以在图4中空燃比(A/F)in越成为浓空燃比侧，则烃浓度越变高。
图5中相对于排气净化催化剂13的各催化剂温度TC表示了NOx净化率，该NOx净化率是通过使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度周期性地变化，而如图4所示的那样使向排气净化催化剂13流入的废气的空燃比(A/F)in发生变化时的排气净化催化剂13的NOx净化率。本发明者经过较长的期间反复进行与NOx净化有关的研究，在该研究过程中明白了，若使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度以预先决定的范围内的振幅及预先决定的范围内的周期振动，则如图5所示那样即使在400℃以上的高温区域中也能够得到极高的NOx净化率。
此外明白了，这时包含氮及烃的大量的还原性中间体在碱性层53的表面上、即排气净化催化剂13的碱性废气流通表面部分54上被继续保持或吸附着，该还原性中间体在得到高NOx净化率方面发挥了主要作用。下面，对该情况，参照图6A及6B进行说明。此外，这些图6A及6B图解性地表示了排气净化催化剂13的催化剂载体50的表面部分，这些图6A及6B表示了推测为在使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度以预先决定的范围内的振幅及预先决定的范围内的周期进行振动时产生的反应。
图6A表示流入到排气净化催化剂13的烃的浓度较低时，图6B表示从烃供给阀15供给烃而使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度变高了时。
那么，根据图4可知，流入到排气净化催化剂13的废气的空燃比除了瞬间以外维持在稀空燃比，所以流入到排气净化催化剂13的废气通常处于氧过剩的状态。从而，废气中包含的NO如图6A所示那样在铂51上被氧化而成为NO2，接着该NO2被从铂51提供了电子而成为NO2 -。从而，在铂51上生成了大量的NO2 -。该NO2 -活性较强，所以以上将该NO2 -称为活性NO2 ＊。
另一方面，若从烃供给阀15供给了烃，则如图3所示那样该烃在排气净化催化剂13内被重整，而成为自由基。其结果是，如图6B所示那样活性NO2 ＊周围的烃浓度变高。然而，若在生成了活性NO2 ＊后，活性NO2 ＊周围的氧浓度较高的状态持续了一定时间以上，则活性NO2 ＊被氧化，以硝酸离子NO3 -的形式在碱性层53内被吸收。但是，若在经过该一定时间之前提高了活性NO2 ＊周围的烃浓度，则如图6B所示那样活性NO2 ＊在铂51上与自由基状的烃HC进行反应，由此生成还原性中间体。该还原性中间体在碱性层53的表面上附着或吸着。
此外，这时认为最初生成的还原性中间体是硝基化合物R-NO2。若生成了该硝基化合物R-NO2，则变成硝酰化合物R-CN，但该硝酰化合物R-CN的该状态只能够瞬时存在，所以立刻变成异氰酸酯化合物R-NCO。若该异氰酸酯化合物R-NCO加水分解了，则成为胺化合物R-NH2。但是，在这种情况下，认为被加水分解的是异氰酸酯化合物R-NCO的一部分。从而，认为如图6B所示那样在碱性层53的表面上所保持或吸附的还原性中间体的大部分是异氰酸酯化合物R-NCO及胺化合物R-NH2。
另一方面，若如图6B所示那样烃HC包围了所生成的还原性中间体的周围，则还原性中间体被阻止于烃HC中而不能进一步进行反应。在这种情况下，若使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度降低，由此，氧浓度变高了，则使还原性中间体周围的烃被氧化。其结果是，变成如图6A所示那样还原性中间体和活性NO2 ＊进行反应。这时活性NO2 ＊与还原性中间体R-NCO和R-NH2反应而成为N2、CO2、H2O，于是NOx被净化。
这样，在排气净化催化剂13中，通过提高流入到排气净化催化剂13的烃的浓度，而生成还原性中间体，通过降低流入到排气净化催化剂13的烃的浓度并提高氧浓度，而使活性NO2 ＊与还原性中间体反应，NOx被净化。即，为了利用排气净化催化剂13净化NOx需要使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度周期性地变化。
当然，在这种情况下，需要将烃的浓度提高到对于生成还原性中间体来说充分高的浓度，需要使烃的浓度降低到对于使所生成的还原性中间体与活性NO2 ＊反应来说充分低的浓度。即，需要使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度以预先决定的范围内的振幅进行振动。此外，在这种情况下，直到所生成的还原性中间体与活性NO2 ＊反应为止，必须预先将充分量的还原性中间体R-NCO和R-NH2保持在碱性层53上即碱性废气流通表面部分24上，为此，设置了碱性的废气流通表面部分24。
另一方面，若加长了烃的供给周期，则在供给了烃之后到下一次供给烃为止的期间内氧浓度变高的期间变长，从而，活性NO2 ＊不会生成还原性中间体，而以硝酸盐的形式被吸收于碱性层53内。为了避免这种情况，需要使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度以预先决定的范围内的周期振动。
因此，在本发明的实施例中，为了使废气中包含的NOx和被重整的烃反应来生成包含氮及烃的还原性中间体R-NCO和R-NH2，在排气净化催化剂13的废气流通表面上承载了贵金属催化剂51、52，为了将所生成的还原性中间体R-NCO和R-NH2在排气净化催化剂13内保持而在贵金属催化剂51、52周围形成了碱性的废气流通表面部分54，利用碱性的废气流通表面部分54上所保持的还原性中间体R-NCO和R-NH2的还原作用来还原NOx，将烃浓度的振动周期设为持续生成还原性中间体R-NCO和R-NH2所需要的振动周期。顺便说一下，在图4所示的例中将喷射间隔设为3秒。
若与上述预先决定的范围内的周期相比加长了烃浓度的振动周期即烃HC的供给周期，则还原性中间体R-NCO和R-NH2从碱性层53的表面上消失，这时在铂Pt53上所生成的活性NO2 ＊如图7A所示那样以硝酸离子NO3 -的形式向碱性层53内扩散，成为硝酸盐。即，这时，废气中的NOx以硝酸盐的形式在碱性层53内被吸收。
另一方面，图7B表示在这样NOx以硝酸盐的形式在碱性层53内被吸收时使流入到排气净化催化剂13内的废气的空燃比成为理论空燃比或浓空燃比的情况。在这种情况下，由于废气中的氧浓度降低而使反应向逆方向进展(NO3 -→NO2)，这样在碱性层53内所吸收的硝酸盐依次成为硝酸离子NO3 -，并如图7B所示那样以NO2的形式从碱性层53被释放。接着，被释放的NO2被废气中包含的烃HC及CO还原。
图8表示在碱性层53的NOx吸收能力要饱和之前一点使流入到排气净化催化剂13的废气的空燃比(A/F)in暂时地成为浓空燃比的情况。此外，在图8所示的例中，该浓空燃比控制的时间间隔是在1分以上。在这种情况下，当废气的空燃比(A/F)in为稀空燃比时在碱性层53内所吸收的NOx，在废气的空燃比(A/F)in暂时地被设为浓空燃比时从碱性层53一下子被释放并被还原。从而，在这种情况下，碱性层53发挥用于暂时吸收NOx的吸收剂的作用。
此外，这时也有碱性层53暂时地吸附NOx的情况，从而，若作为包含吸收及吸附的双方的用语而使用吸留这样的用语，则这时碱性层53发挥用于暂时地吸留NOx的NOx吸留剂的作用。即，在这种情况下，若将向内燃机进气通路、燃烧室2及排气净化催化剂13上游的排气通路内供给的空气及燃料(烃)的比称为废气的空燃比，则排气净化催化剂13作为在废气的空燃比为稀空燃比时吸留NOx，若废气中的氧浓度降低了，则释放所吸留的NOx的NOx吸留催化剂而发挥功能。
图9表示使排气净化催化剂13这样作为NOx吸留催化剂而发挥功能时的NOx净化率。此外，图9的横轴表示排气净化催化剂13的催化剂温度TC。在使排气净化催化剂13作为NOx吸留催化剂而发挥功能的情况下，如图9所示那样在催化剂温度TC为300℃～400℃时，得到极高的NOx净化率，但若催化剂温度TC成为400℃以上的高温，则NOx净化率降低。
这样若催化剂温度TC成为400℃以上则NOx净化率降低，这是因为若催化剂温度TC成为400℃以上则硝酸盐热分解并以NO2的形式从排气净化催化剂13中被释放。即，只要以硝酸盐的形式吸留了NOx，当催化剂温度TC较高时就难以得到高的NOx净化率。但是，如果是图4至图6A、6B所示的新的NOx净化方法，根据图6A、6B可知，不生成硝酸盐或者即使生成了也是极微量，于是，如图5所示那样，即使是催化剂温度TC较高时也能够得到高的NOx净化率。
因此，在本发明中，在内燃机排气通路内配置用于使废气中包含的NOx和被重整的烃反应的排气净化催化剂13，在排气净化催化剂13的废气流通表面上承载贵金属催化剂51、52，并且在贵金属催化剂51、52周围形成了碱性的废气流通表面部分54，排气净化催化剂13具有，若使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度以预先决定的范围内的振幅及预先决定的范围内的周期进行振动，则还原废气中包含的NOx的性质，并且具有，若与该预先决定的范围相比加长烃浓度的振动周期，则废气中包含的NOx的吸留量增大的性质，在内燃机运转时使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度以预先决定的范围内的振幅及预先决定的范围内的周期进行振动，由此将废气中包含的NOx在排气净化催化剂13中还原。
即，可以说图4至图6A、6B所示的NOx净化方法是，在使用了形成了能够承载贵金属催化剂并且能够吸收NOx的碱性层的排气净化催化剂的情况下，几乎不会形成硝酸盐而净化NOx的新的NOx净化方法。实际上，在使用了该新的NOx净化方法的情况下，与使排气净化催化剂13作为NOx吸留催化剂而发挥功能的情况相比，从碱性层53检测出的硝酸盐是极微量。
接下来，参照图10～图15对图4～图6A、6B所示的新的NOx净化方法稍微详细地进行说明。
图10放大表示了图4所示的空燃比(A/F)in的变化。此外，如上述那样向该排气净化催化剂13流入的废气的空燃比(A/F)in的变化同时表示了流入到排气净化催化剂13的烃的浓度变化。此外，在图10中ΔH表示流入到排气净化催化剂13的烃HC的浓度变化的振幅，ΔT表示流入到排气净化催化剂13的烃浓度的振动周期。
此外，在图10中，(A/F)b表示了表示用于产生内燃机输出的燃烧气体的空燃比的基本空燃比。换言之，该基本空燃比(A/F)b表示停止了烃的供给时流入到排气净化催化剂13的废气的空燃比。另一方面，在图10中，X表示为了使所生成的活性NO2 ＊不会以硝酸盐的形式在碱性层53内被吸留而生成还原性中间体所使用的空燃比(A/F)in的上限，为了使活性NO2 ＊和被重整的烃反应而生成还原性中间体，需要使空燃比(A/F)in比该空燃比的上限X低。
换言之，图10的X表示使活性NO2 ＊和被重整的烃反应并生成还原性中间体所需要的烃的浓度的下限，为了生成还原性中间体需要使烃的浓度比该下限X高。在这种情况下，是否生成了还原性中间体由活性NO2 ＊周围的氧浓度和烃浓度之间的比率即空燃比(A/F)in决定，以下，将生成还原性中间体所需要的上述的空燃比的上限X称为要求最小空燃比。
在图10所示的例中，要求最小空燃比X成为浓空燃比，从而，在这种情况下，为了生成还原性中间体使空燃比(A/F)in瞬时地成为要求最小空燃比X以下即浓空燃比。相对于此，在图11所示的例中要求最小空燃比X成为稀空燃比。在这种情况下，通过将空燃比(A/F)in维持在稀空燃比的同时，使空燃比(A/F)in周期性地降低，而生成了还原性中间体。
在这种情况下，要求最小空燃比X成为浓空燃比还是成为稀空燃比，基于排气净化催化剂13的氧化能力。在这种情况下，如果使排气净化催化剂13例如增大贵金属51的承载量则氧化能力变强，如果加强酸性则氧化能力变强。从而，排气净化催化剂13的氧化能力根据贵金属51的承载量和酸性的强度不同而变化。
那么，在使用了氧化能力较强的排气净化催化剂13的情况下，若如图11所示那样将空燃比(A/F)in维持在稀空燃比的同时，使空燃比(A/F)in周期性地降低，则在使空燃比(A/F)in降低时烃被完全氧化，其结果是，不能生成还原性中间体。相对于此，在使用了氧化能力较强的排气净化催化剂13的情况下，若如图10所示那样使空燃比(A/F)in周期性地成为浓空燃比，则在使空燃比(A/F)in成为浓空燃比时烃不会被完全氧化而被部分氧化即烃被重整，于是，生成了还原性中间体。从而，在使用了氧化能力较强的排气净化催化剂13的情况下，需要使要求最小空燃比X成为浓空燃比。
另一方面，在使用了氧化能力较弱的排气净化催化剂13的情况下，若如图11所示那样将空燃比(A/F)in维持在稀空燃比的同时，使空燃比(A/F)in周期性地降低，则烃不被完全氧化而被部分氧化即烃被重整，于是，生成了还原性中间体。相对于此，在使用了氧化能力较弱的排气净化催化剂13的情况下，若如图10所示那样使空燃比(A/F)in周期性地成为浓空燃比，则大量的烃不被氧化而只是从排气净化催化剂13被排出，于是，无用地被消耗的烃量增大。从而，在使用了氧化能力较弱的排气净化催化剂13的情况下，需要使要求最小空燃比X成为稀空燃比。
即，可知，如图12所示那样，排气净化催化剂13的氧化能力越强则越需要使要求最小空燃比X降低。这样，要求最小空燃比X根据排气净化催化剂13的氧化能力不同而成为稀空燃比或者成为浓空燃比，但是，以下以要求最小空燃比X是浓空燃比的情况为例，对流入到排气净化催化剂13的烃的浓度变化的振幅和流入到排气净化催化剂13的烃浓度的振动周期进行说明。
那么，若基本空燃比(A/F)b变大了，即供给烃之前的废气中的氧浓度变高了，则使空燃比(A/F)in成为要求最小空燃比X以下所需要的烃的供给量增大，与此相伴，没有参与生成还原性中间体的剩余的烃量也增大。在这种情况下，为了良好地净化NOx，如上述那样需要使该剩余的烃氧化，从而，为了良好地净化NOx，剩余的烃量越多，则越需要大量的氧。
在这种情况下，如果提高废气中的氧浓度，则能够增大氧量。从而，为了良好地净化NOx，当供给烃之前的废气中的氧浓度较高时，需要提高烃供给后的废气中的氧浓度。即，供给烃之前的废气中的氧浓度越高，则越需要增大烃浓度的振幅。
图13表示得到同样的NOx净化率时的供给烃之前的废气中的氧浓度和烃浓度的振幅ΔH之间的关系。根据图13可知，为了得到同样的NOx净化率，供给烃之前的废气中的氧浓度越高则越需要增大烃浓度的振幅ΔH。即，为了得到同样的NOx净化率，基本空燃比(A/F)b越高则越需要使烃浓度的振幅ΔT增大。换言之，为了良好地净化NOx，基本空燃比(A/F)b越低，则越能够使烃浓度的振幅ΔT减少。
然而，基本空燃比(A/F)b成为最低是在加速运转时，如果这时烃浓度的振幅ΔH是200ppm的程度，则能够良好地净化NOx。基本空燃比(A/F)b通常比加速运转时大，从而，如果如图14所示那样烃浓度的振幅ΔH是在200ppm以上，则能够得到良好的NOx净化率。
另一方面，可知，当基本空燃比(A/F)b最高时，如果将烃浓度的振幅ΔH设为10000ppm的程度，则能够得到良好的NOx净化率。另外，若烃浓度的振幅ΔH超过了10000ppm，则有空燃比(A/F)in成为浓空燃比的危险性，从而，有不能进行图4至图6A、6B所示的新的NOx净化方法的危险性。从而，在本发明中将烃浓度的振幅的预先决定的范围设为200ppm～10000ppm。
另外，若烃浓度的振动周期ΔT变长了则在供给了烃之后，下一次供给烃的期间，活性NO2 ＊周围的氧浓度变高。在这种情况下，若烃浓度的振动周期ΔT比5秒的程度长，则活性NO2 ＊开始以硝酸盐的形式在碱性层53内被吸收，从而，如图15所示那样若烃浓度的振动周期ΔT比5秒的程度长，则NOx净化率降低。从而，需要将烃浓度的振动周期ΔT设为5秒以下。
另一方面，若烃浓度的振动周期ΔT成为大致0.3秒以下，则所供给的烃开始在排气净化催化剂13的废气流通表面上堆积，从而，如图15所示那样若烃浓度的振动周期ΔT成为大致0.3秒以下，则NOx净化率降低。因此在本发明中将烃浓度的振动周期设为在0.3秒～5秒之间。
那么，在本发明的实施例中，通过使从烃供给阀15喷射的烃的喷射量及喷射正时变化，而使烃浓度的振幅ΔH及振动周期ΔT成为与内燃机的运转状态相应的最佳值，如此进行控制。图16及图17表示与内燃机的运转状态相应的最佳的烃浓度的变化和从带来这些变化的烃供给阀15喷射的烃的喷射量W。此外，图16表示基本空燃比(A/F)b变化了的情况，图17表示进气量GA即废气量变化了的情况。
如上述那样，为了良好地净化NOx，需要如图16所示那样随着基本空燃比(A/F)b变高而增大烃浓度的振幅。为了增大烃浓度的振幅，需要增大烃的喷射量W，从而，在本发明的实施例中，基本空燃比(A/F)b越高，则越使烃的喷射量W增大。
另一方面，当在基本空燃比(A/F)b一定的基础上供给了一定量的烃时进气量GA增大了、即若废气量增大了，则废气中的烃浓度降低。在这种情况下，不论进气量GA如何，为了将废气中的烃浓度维持在一定浓度，需要随着进气量GA增大而增大烃的供给量。从而，在本发明的实施例中如图17所示那样，进气量GA越增大，则越使烃的喷射量W增大。
这样，能够得到与内燃机的运转状态相应的最佳的烃的浓度变化的烃的喷射量W根据内燃机的运转状态而变化。在本发明的实施例中，将该烃的喷射量W作为内燃机的要求转矩TQ及内燃机转速N的函数而以如图18A所示那样的映射的形式预先存储于ROM32内。
另外，也将最佳的烃浓度的振动振幅ΔT即烃的喷射周期ΔT作为内燃机的要求转矩TQ及内燃机转速N的函数而以如图18B所示那样的映射的形式预先存储于ROM32内。此外，也将作为目标的基本空燃比(A/F)b作为内燃机的要求转矩TQ及内燃机转速N的函数而以图18C所示那样的映射的形式预先存储于ROM32内。
那么，当全部已正常地工作时、即流入到排气净化催化剂13的烃的浓度成为预先决定的最佳的浓度并且排气净化催化剂13进行了正常的净化作用时，若将烃的喷射量W设为根据图18A所示的映射所求出的喷射量，将烃的喷射周期ΔT设为根据图18B所求出的喷射周期，则能够得到良好的NOx的净化作用。
但是，在由于某些理由而使流入到排气净化催化剂13的烃的浓度没有成为预先决定的最佳的浓度或者排气净化催化剂13已劣化那样的情况下，即使将烃的喷射量W设为根据图18A所示的映射所求出的喷射量，将烃的喷射周期ΔT设为根据图18B所求出的喷射周期，也不能有效地良好地净化NOx。在这种情况下，为了有效地良好地净化NOx，需要根据烃的浓度和排气净化催化剂13的状态将烃的喷射量W及烃的喷射周期ΔT的任意一方或双方变更为与图18A、图18B所示的映射的值不同的值。
因此在本发明中，根据烃的浓度或者排气净化催化剂13的状态，变更烃的喷射量W和烃的喷射周期ΔT的至少一方。即，一般性地表达为，在本发明中根据烃的浓度或者排气净化催化剂13的状态，变更烃浓度的振幅和烃浓度的振动周期的至少一方。接着对于该情况，参照图19～图36进行说明。
图19表示全部正常工作时的某代表性的内燃机运转状态下的、向排气净化催化剂13流入的烃的浓度变化即向排气净化催化剂13流入的废气的空燃比(A/F)in的变化和烃的喷射量W。此外，以下以该代表性的内燃机运转状态为例，对与烃的浓度或者排气净化催化剂13的状态相应而变更的烃浓度的振幅及烃浓度的振动周期进行说明。
那么，在本发明的实施例中，通过控制每一次的烃的供给量，来控制烃浓度的振幅，从而，在本发明的实施例中，根据烃的浓度或者排气净化催化剂13的状态，使每一次的烃的供给量和烃的供给周期的至少一方变更。例如若排气净化催化剂13的氧化能力降低了，则对于一次的喷射，能够重整的烃量减少，若这时不使每一次的喷射量减少，则不参与NOx的净化而消耗的烃量增大。
因此，在本发明的实施例中，如图20所示那样，在排气净化催化剂13的氧化能力降低了时，使每一次的烃的供给量降低。另外，在本发明的实施例中，如图20所示那样，在排气净化催化剂13的氧化能力降低了时，缩短烃的供给周期，以使得即使减少每一次的烃的供给量，所供给的烃的总量也不减少。此外，如图20所示那样，当排气净化催化剂13的氧化能力降低了时，减小基本空燃比(A/F)b，以使得这时空燃比(A/F)in成为要求最小空燃比X以下。
然而，若排气净化催化剂13所承载的贵金属51劣化了，则排气净化催化剂13的氧化能力降低。但是，即使排气净化催化剂13所承载的贵金属51未劣化，在贵金属51未激活时即排气净化催化剂13的温度比活性温度低时，排气净化催化剂13的氧化能力也降低。从而，在本发明的实施例中，在排气净化催化剂13的温度比活性温度低时，判断为排气净化催化剂13的氧化能力降低了。
图21表示针对烃的喷射量W的修正系数WK1和排气净化催化剂13的催化剂温度TC之间的关系、针对烃的喷射周期ΔT的修正系数ΔTK1和催化剂温度TC之间的关系以及针对基本空燃比(A/F)b的修正系数AFK1和催化剂温度TC之间的关系。根据图21可知，各修正系数WK1、ΔTK1、AFK1的值，在催化剂温度TC在活性温度T0以上时，被设为1.0，若催化剂温度TC成为活性温度T0以下，则逐渐减少。从而，若催化剂温度TC成为活性温度T0以下，则使每一次的烃的喷射量W减少，使烃的喷射周期ΔT缩短，使基本空燃比(A/F)b降低。
另一方面，图22表示在由于贵金属51的劣化而使排气净化催化剂13的氧化能力M发生了变化时的、针对烃的喷射量W的修正系数WK2和排气净化催化剂13的氧化能力M之间的关系、针对烃的喷射周期ΔT的修正系数ΔTK2和氧化能力M之间的关系以及针对基本空燃比(A/F)b的修正系数AFK2和氧化能力M之间的关系。根据图22可知，各修正系数WK2、ΔTK2、AFK2的值，在氧化能力M在基准值M0以上时，被设为1.0，若氧化能力M成为基准值M0以下即若排气净化催化剂13所承载的贵金属51劣化了，则逐渐地减少。根据图22可知，若氧化能力M成为基准值M0以下，则使每一次的烃的喷射量W减少，使烃的喷射周期ΔT缩短，使基本空燃比(A/F)b降低。
另一方面，若在排气净化催化剂13中还原NOx时烃的量相对于还原NOx所需要的量不足了，则NOx的净化率降低。从而，当在排气净化催化剂13中还原NOx所需要的烃的量不足时，如图23所示那样使每一次的烃的供给量增大。
这样，在排气净化催化剂13中还原NOx所需要的烃的量不足的状态根据各种的状况而产生。代表性的状况是排气净化催化剂13的上游侧端部的硫中毒量增大时。即，废气中包含SOx，若该SOx流入到排气净化催化剂13内，则有时在碱性层53内以硫酸盐的形式被吸留。该SOx的吸留作用，最初在排气净化催化剂13的上游侧端部产生，从而，随着时间的经过，在排气净化催化剂13的上游侧端部，碱性层53内所吸留的硫酸盐的量逐渐增大。
若所吸留的硫酸盐的量增大了，则碱性层53的碱性减弱，其结果是，排气净化催化剂13的上游侧端部的贵金属51的氧化能力增大，并且进行NOx的还原作用的主要场所向下游侧移动。但是，若这样排气净化催化剂13的上游侧端部的贵金属51的氧化能力增大了，则大量的烃在排气净化催化剂13的上游侧端部被氧化了即被消耗了，其结果是，进行NOx的还原作用的主要的场所即排气净化催化剂13的下游侧的烃量相对于还原NOx所需要的量变得不足。
从而，在本发明的实施例中，当排气净化催化剂13的上游侧端部的SOx吸留量即硫中毒量比预先决定的基准中毒量大时，判断为在排气净化催化剂13中还原NOx所需要的烃的量已不足。这时在本发明的实施例中，为了补充烃的不足量而使每一次的烃的供给量增大。为此，在本发明的实施例中，如图24所示那样，若硫中毒量S超过了基准中毒量S0，则使针对烃的喷射量W的修正系数WK3的值增大。
作为在排气净化催化剂13中还原NOx所需要的烃不足的其他的状况，例如可以列举由于烃供给阀15的喷嘴堵塞而使烃的喷射量减少的情况。若这样烃的喷射量减少了，则NOx的净化率降低。从而，在本发明的实施例中，这时为了得到良好的NOx净化率而使每一次的烃的喷射量增大。即，在本发明的实施例中，如图24所示那样当相对于还原NOx所需要的烃量的烃的不足量WD超过了基准量WD0时，使针对烃的喷射量W的修正系数WK4的值增大。
作为在排气净化催化剂13中还原NOx所需要的烃不足的另外其他的状况，可以列举基本空燃比(A/F)b向稀空燃比侧偏移的情况。若这样基本空燃比(A/F)b向稀空燃比侧偏移了，则NOx的净化率降低。从而，在本发明的实施例中，当基本空燃比(A/F)b向稀空燃比侧偏移了预先决定的量以上时，为了得到良好的NOx净化率而使每一次的烃的喷射量增大。即，在本发明的实施例中，如图24所示那样当基本空燃比(A/F)b向稀空燃比侧的偏移量Δ(A/F)b超过了基准值Δ(A/F)0时，增大针对烃的喷射量W的修正系数WK5的值。
另一方面，若每一次的烃的喷射量W超过了某个限度，则有所喷射的烃堆积于排气净化催化剂13上的危险性。因此在本发明的实施例中，当每一次的烃的喷射量W成为预先决定的基准量W0以上时，加长烃的喷射周期。即，在本发明的实施例中，如图24所示那样，当烃的喷射量W超过了基准量W0时，增大针对烃的喷射周期ΔT的修正系数ΔTK3的值。
另一方面，若例如排气净化催化剂13的载体50劣化并且载体50的表面积变小了，则在排气净化催化剂13内所生成的还原性中间体的保持能力降低。若还原性中间体的保持能力降低了，则在碱性层53上所保持的还原性中间体的量减少，于是，NOx的净化率降低。在这种情况下，为了得到良好的NOx净化率需要增大所保持的还原性中间体的量，为此，需要缩短烃的供给周期。因此在本发明的实施例中，在还原性中间体的保持能力降低了时，如图25所示那样，缩短烃的喷射周期。即，在本发明的实施例中，如图26所示那样，若中间体保持能力N成为预先决定的基准值N0以下，则减少针对烃的喷射周期ΔT的修正系数ΔTK4的值。
图27及图28表示烃供给量的控制程序。此外，根据每隔一定时间的中断来执行该控制程序。
参照图27，首先，最初在步骤60中根据图18A所示的映射来计算烃的喷射量W，接着在步骤61中根据图18B所示的映射来计算烃的喷射周期ΔT。接着在步骤62中判别排气净化催化剂13的催化剂温度TC是否比图21所示的活性温度T0低。当TC＜T0时，进入步骤63。
在步骤63中，通过将根据图21所示的关系所求出的修正系数WK1的值与W相乘，计算出最终的烃的喷射量W。接着在步骤64中，通过将根据图21所示的关系所求出的修正系数ΔTK1的值与ΔT相乘，计算出最终的烃的喷射周期ΔT。接着在步骤65中，通过将根据图21所示的关系所求出的修正系数AFK1的值与根据图18C的映射所求出的基本空燃比(A/F)b或根据烃的喷射量W和进气量所计算出的基本空燃比(A/F)b相乘，计算出最终的基本空燃比(A/F)b，利用节气门10控制进气量，以使得基本空燃比(A/F)b成为该最终的基本空燃比(A/F)b。
另一方面，当在步骤62中判别为TC≥T0时，进入步骤66，判别排气净化催化剂13的氧化能力M是否比图22所示的基准值M0低。当M＜M0时，进入步骤67。在步骤67中，通过将根据图22所示的关系所求出的修正系数WK2的值与W相乘，来计算出最终的烃的喷射量W。接着在步骤68中，通过将根据图22所示的关系所求出的修正系数ΔTK2的值与ΔT相乘，来计算出最终的烃的喷射周期ΔT。
接着在步骤69中，通过将根据图22所示的关系所求出的修正系数AFK2的值与根据图18C的映射所求出的基本空燃比(A/F)b或根据烃的喷射量W和进气量计算出的基本空燃比(A/F)b相乘，来计算出最终的基本空燃比(A/F)b，利用节气门10来控制进气量，以使得基本空燃比(A/F)b成为该最终的基本空燃比(A/F)b。
另一方面，当在步骤66中判别为M≥M0时，进入步骤70，判别排气净化催化剂13的硫中毒量S是否比图24所示的基准中毒量S0大。当成为S＞S0时，进入步骤71，通过将根据图24所示的关系所求出的修正系数WK3的值与W相乘，来计算出最终的烃的喷射量W。
另一方面，当在步骤70中判别为S≤S0时，进入步骤72，判别烃不足量WD是否比图24所示的基准量WD0多。当WD＞WD0时，进入步骤73，通过将根据图24所示的关系所求出的修正系数WK4的值与W相乘，来计算出最终的烃的喷射量W。
另一方面，当在步骤72中判别为WD≤WD0时，进入步骤74，判别基本空燃比的稀空燃比偏移量Δ(A/F)b是否比图24所示的基准值Δ(A/F)0大。当Δ(A/F)b＞Δ(A/F)0时，进入步骤75，通过将根据图24所示的关系所求出的修正系数WK5的值与W相乘，来计算出最终的烃的喷射量W。
另一方面，当在步骤74中判别为Δ(A/F)b≤Δ(A/F)0时，进入步骤76，判别每一次的烃的喷射量W是否比图24所示的基准量W0大。当W＞W0时，进入步骤77，通过将根据图24所示的关系所求出的修正系数ΔTK3的值与ΔT相乘，来计算出最终的烃的喷射周期ΔT。
另一方面，当在步骤76中判别为W≤W0时，进入步骤78，判别中间体保持能力N是否比图26所示的基准值N0低。当N＜N0时，进入步骤79，通过将根据图26所示的关系所求出的修正系数ΔTK4的值与ΔT相乘，来计算出最终的烃的喷射周期ΔT。
图29A、图29B及图29C表示用于判定排气净化催化剂13的氧化能力及排气净化催化剂13中的烃不足量的判定单元的一实施例。在该实施例中，如图29A所示那样，除了在微粒过滤器14的入口配置的温度传感器23以外，在微粒过滤器14的出口也配置了温度传感器26。另外，在微粒过滤器14上承载着铂，从而，微粒过滤器14具有氧化功能。此外，也能够不用该微粒过滤器14而使用具有氧化功能催化剂。即，在该实施例中，排气净化催化剂13下游的内燃机排气通路内配置了具有氧化功能的催化剂或微粒过滤器14。
图29B表示微粒过滤器14内的温度变化或在不用微粒过滤器14而使用了具有氧化功能的催化剂的情况下催化剂内的温度变化。即使当排气净化催化剂13正常工作时一部分的烃也穿过排气净化催化剂13，所以烃流入微粒过滤器或催化剂14。因为在微粒过滤器或催化剂14内该烃被氧化，由于烃的氧化反应热而使微粒过滤器或催化剂14的温度从微粒过滤器或催化剂14的入口向出口逐渐地上升。
在图29B中实线a表示排气净化催化剂13正常工作时的微粒过滤器或催化剂14内的温度变化，用ΔTC0来表示这时的入口温度和出口温度之间的温度差。另一方面，若排气净化催化剂13的氧化能力降低了，则由于在排气净化催化剂13中被氧化的烃量减少，所以流入微粒过滤器或催化剂14的烃量增大，从而，这时，在图29B中如以实线b所示的那样，温度斜率变大。用ΔTC1来表示这时的入口温度和出口温度之间的温度差即从废气流入微粒过滤器或催化剂14起到流出的期间的废气温度的上升量。
在本发明的实施例中如图29C所示那样，当从废气流入微粒过滤器或催化剂14起到流出的期间的废气温度的上升量ΔTC比预先决定的基准上升量ΔTC0大时，判断为排气净化催化剂13的氧化能力M降低了。
相对于此，若向排气净化催化剂13供给的烃量与标准的量相比变少了，则流入微粒过滤器或催化剂14的烃量变少。从而，这时，在图29B中如实线c所示的那样，温度斜率变小。用ΔTC2来表示这时的入口温度和出口温度之间的温度差即从废气流入微粒过滤器或催化剂14起到流出的期间的废气温度的上升量。
在本发明的实施例中，如图29C所示那样，当从废气流入微粒过滤器或催化剂14起到流出的期间的废气温度的上升量ΔTC比预先决定的基准上升量ΔTC0小时，判断为在排气净化催化剂13中还原NOx所需要的烃的量不足了，将烃不足量DW设为正的值。
图30表示用于执行基于图29A～图29C而说明的判定方法的程序，由于每隔一定时间的中断来执行该程序。
参照图30，首先，最初在步骤80中判别内燃机的运转状态是否是适于预先决定的判定的运转状态，在内燃机的运转状态是适于预先决定的判定的运转状态时，进入步骤81。在步骤81中根据温度传感器23、26的输出信号来计算微粒过滤器或催化剂14的入口温度和出口温度之间的温度差ΔTC。接着在步骤82中基于该温度差ΔTC并根据图29C来计算出氧化能力M，接着在步骤83中基于该温度差ΔTC并根据图29C来计算出烃不足量WD。
图31A、图31B及图31C表示用于判定排气净化催化剂13的氧化能力及排气净化催化剂13中的烃不足量的判定单元的另外的实施例。在该实施例中，如图31A所示那样在排气净化催化剂13的下游配置了氧浓度传感器27。
在将烃的供给量设为预先决定的标准的供给量并且排气净化催化剂13是正常时，在排气净化催化剂13中消耗与内燃机的运转状态相应的预先决定的量的氧。另一方面，若确定了内燃机的运转状态，则流入到排气净化催化剂13的废气中的氧浓度就确定了。从而，在这种情况下，如果由氧浓度传感器27检测出从排气净化催化剂13中流出的废气中的氧浓度，则能够根据该检测结果求出排气净化催化剂13中的氧消耗量。
那么，若排气净化催化剂13的氧化能力降低了，则排气净化催化剂13中的氧消耗量减少，另外，当向排气净化催化剂13供给的烃的量相对于标准的量不足时，排气净化催化剂13中的氧消耗量减少。从而，如果检测出排气净化催化剂13中的氧消耗量减少了，则可知排气净化催化剂13的氧化能力已降低或者向排气净化催化剂13供给的烃量已不足。
因此，在该实施例中，首先，最初判别排气净化催化剂13中的氧消耗量是否与由内燃机的运转状态决定的预先决定的基准消耗量即正常工作时的消耗量相比减少了。这时当判断为排气净化催化剂13中的氧消耗量与基准消耗量相比减少了时，增大烃的供给量。图31B的D表示在增大烃的供给量之前由氧浓度传感器27检测出的氧浓度，图31B的Dd表示在增大了烃的供给量之后由氧传感器27检测出的氧浓度。此外，图31B的ΔD表示在增大了烃的供给量时的从排气净化催化剂13流出的废气中的氧浓度的降低量。
那么，当排气净化催化剂13的氧化能力已降低时，即使增大烃的供给量，排气净化催化剂13中的氧化消耗量也不是相应地增大，从而，氧浓度的降低量ΔD变小。相对于此，当向排气净化催化剂13供给的烃量已不足时，若增大烃的供给量，则排气净化催化剂13中的氧化消耗量增大，从而，氧浓度的降低量ΔD变大。
从而，在该实施例中，当排气净化催化剂13内的氧消耗量比预先决定的基准消耗量少时，增大烃的供给量，这时当从排气净化催化剂13流出的废气中的氧浓度的降低量ΔD比图31C所示的预先决定的基准降低量ΔD0少时，判断为排气净化催化剂13的氧化能力M降低了。
另一方面，在本发明的实施例中，在排气净化催化剂13内的氧消耗量与预先决定的基准消耗量相比少时，增大烃的供给量，这时当从排气净化催化剂13流出的废气中的氧浓度的降低量ΔD比预先决定的基准降低量ΔD0大时，判断为在排气净化催化剂13中还原NOx所需要的烃的量已不足，将烃不足量WD设为正的值。
图32表示用于执行基于图31A～图31C说明的判定方法的程序，由于每隔一定时间的中断来执行该程序。
参照图32，首先，最初在步骤90中判别内燃机的运转状态是否是适于预先决定的判定的运转状态，当内燃机的运转状态是适于预先决定的判定的运转状态时，进入步骤91，利用氧浓度传感器27检测氧浓度D。接着在步骤92中基于该检测出的氧浓度D来计算排气净化催化剂13中的氧消耗量DX接着在步骤93中判别计算出的氧消耗量DX是否在基准消耗量DX0以上。当DX＜DX0时，进入步骤94。
在步骤94中增加烃的供给量。接着在步骤95中利用氧浓度传感器27计算氧浓度Dd。接着在步骤95中计算从排气净化催化剂13流出的废气中的氧浓度的降低量ΔD。接着在步骤97中基于该降低量ΔD，根据图31C计算氧化能力M，接着在步骤98中基于该降低量ΔD，根据图31C计算烃不足量WD。
图33A及图33B表示用于求出硫中毒量S的一例。若确定了内燃机的运转状态，则与此相应，废气中包含的SOx的量也确定了。从而，在该例中，将每单位时间从内燃机排出的SOx量SOXA作为内燃机的要求转矩TQ及内燃机转速N的函数以图33A所示那样的映射的形式预先存储于ROM32内。认为，排气净化催化剂13所吸留的SOx量与从内燃机排出的SOx量SOXA成比例，从而，在该例中如每单位时间所执行的图33B的硫中毒量的计算程序的步骤100所示的那样，通过将SOx量SOXA和比例常数C的积与S相加，来计算硫中毒量S。
图34表示用于计算基本空燃比(A/F)b的稀空燃比偏移量Δ(A/F)b的程序，由于每隔一定时间的中断来执行该程序。
参照图34，首先，最初在步骤110中判别内燃机的运转状态是否是适于预先决定的判定的运转状态，当内燃机的运转状态是适于预先决定的判定的运转状态时，进入步骤111，将由空燃比传感器25检测出的当前的空燃比(A/F)in和根据图18C所示的映射计算出的基本空燃比(A/F)b的差((A/F)in-(A/F)b)设为稀空燃比偏移量Δ(A/F)b。
图35A及图35B表示用于判定排气净化催化剂13的中间体保持能力的判定单元的一实施例。在该实施例中，如图35A所示那样，在排气净化催化剂13的下游配置了氨传感器28。另外，在该实施例中，优选在微粒过滤器14的下游配置吸附氨的NOx选择还原催化剂29。
于是可知，在执行基于本发明的新的NOx净化方法时若使燃烧室2内的燃烧气体的空燃比暂时地成为浓空燃比，则氨NH3从排气净化催化剂13流出。该氨的产生机制未必明确，但是，认为很可能是由于以下那样的机制而产生了氨NH3。
即，若使燃烧室2内的燃烧气体的空燃比成为浓空燃比，即若在燃烧室2内在氧不足的基础上燃料进行了燃烧，则产生大量的一氧化碳CO。该氧化碳CO在排气净化催化剂13的贵金属催化剂51上与废气中包含的水分发生水煤气生成反应(CO+H2O→H2+CO2)，其结果，产生氢H2。该氢H2与排气净化催化剂13的碱性层53上所保持的胺化合物R-NH2进行反应，于是，产生氨NH3。另外，由于该氢H2，促进了碱性层53上所保持的异氰酸酯化合物R-NCO的加水分解作用，于是产生氨NH3。
从而，当使燃烧室2内的燃烧气体的空燃比成为了浓空燃比时，碱性层53上所保持的还原性中间体R-NCO和R-NH2的量越多则所生成的氨量越多，从而，能够根据这时所生成的氨量推定中间体保持能力N。因此，在本发明的实施例中，在使燃烧室2内的燃烧气体的空燃比成为了浓空燃比时当从排气净化催化剂13流出的氨量∑AM与图35B所示的预先决定的基准量∑AM0相比少时，判断为还原性中间体的保持能力N降低了。
图36表示用于执行基于图35A及图35B说明的判定方法的程序。
参照图36，首先，最初在步骤120中判别内燃机的运转状态是否是适于预先决定的判定的运转状态，当内燃机的运转状态是适于预先决定的判定的运转状态时，进入步骤121，使燃烧室2内的燃烧气体的空燃比成为浓空燃比。
接着在步骤122中利用氨传感器28检测氨浓度，接着在步骤123中根据废气量即进气量和氨浓度来计算氨量AM。接着在步骤124中将氨量AM加到氨量的累计值∑AM。接着在步骤125中判别是否经过了一定时间，当未经过一定时间时，返回步骤122。相对于此，当经过了一定时间时，进入步骤126，基于氨量的累计值即氨生成量∑AM，根据图35B计算中间体保持能力N。
此外，作为另外的实施例，也可以在排气净化催化剂13上游的内燃机排气通路内配置用于重整烃的氧化催化剂。
符号的说明
4...进气歧管、5...排气歧管、7...排气涡轮增压器、12...排气管、13...排气净化催化剂、14...微粒过滤器 15...烃供给阀。

Claims (24)

1.一种内燃机排气净化装置，其中，
在内燃机排气通路内配置用于使废气中包含的NOx和被重整的烃反应的排气净化催化剂，该排气净化催化剂的废气流通表面上承载了贵金属催化剂，并且在该贵金属催化剂周围形成了碱性的废气流通表面部分，该排气净化催化剂具有若使流入到排气净化催化剂的烃的浓度以预先决定的范围内的振幅及预先决定的范围内的周期振动，则还原废气中包含的NOx的性质，并且，具有若与该预先决定的范围相比加长了该烃浓度的振动周期，废气中包含的NOx的吸留量则增大的性质，在内燃机运转时该内燃机排气净化装置使流入到排气净化催化剂的烃的浓度以上述预先决定的范围内的振幅及上述预先决定的范围内的周期进行振动，由此将废气中包含的NOx在排气净化催化剂中进行还原，
在上述排气净化催化剂内，废气中包含的NOx和被重整的烃进行反应而生成包含氮及烃的还原性中间体，上述烃浓度的振动周期是持续生成还原性中间体所需要的振动周期。
2.根据权利要求1所述的内燃机排气净化装置，其中，
上述烃浓度的振动周期在0.3秒～5秒之间。
3.根据权利要求2所述的内燃机排气净化装置，其中，
上述烃浓度的振幅的预先决定的范围是200ppm～10000ppm。
4.根据权利要求1所述的内燃机排气净化装置，其中，
利用上述贵金属催化剂使废气中包含的NOx和被重整的烃进行反应而生成包含氮及烃的还原性中间体，并且所生成的还原性中间体被保持在上述碱性的废气流通表面部分上，利用在该碱性的废气流通表面部分上所保持的还原性中间体的还原作用使NOx被还原，上述烃浓度的振动周期是持续生成还原性中间体所需要的振动周期。
5.根据权利要求1所述的内燃机排气净化装置，其中，
根据烃的浓度或者排气净化催化剂的状态，变更上述烃浓度的振幅和上述烃浓度的振动周期中的至少一方。
6.根据权利要求5所述的内燃机排气净化装置，其中，
表示用于产生内燃机输出的燃烧气体的空燃比的基本空燃比越高则上述烃浓度的振幅越大。
7.根据权利要求5所述的内燃机排气净化装置，其中，
通过从烃供给阀向内燃机排气通路内间歇性地供给烃，或者通过在膨胀冲程后半程或排气冲程中向燃烧室内供给烃，使流入到排气净化催化剂的烃的浓度以上述预先决定的范围内的振幅及上述预先决定的范围内的周期进行振动，根据烃的浓度或者排气净化催化剂的状态变更每一次的烃的供给量及烃的供给周期中的至少一方。
8.根据权利要求7所述的内燃机排气净化装置，其中，
若上述排气净化催化剂的氧化能力降低，则使每一次的烃的供给量降低。
9.根据权利要求8所述的内燃机排气净化装置，其中，
若上述排气净化催化剂的氧化能力降低，则缩短烃的供给周期。
10.根据权利要求9所述的内燃机排气净化装置，其中，
若上述排气净化催化剂的氧化能力降低，则减小基本空燃比，该基本空燃比表示用于产生内燃机输出的燃烧气体的空燃比。
11.根据权利要求8所述的内燃机排气净化装置，其中，
当排气净化催化剂的温度比活性温度低时，判断为排气净化催化剂的氧化能力已降低。
12.根据权利要求8所述的内燃机排气净化装置，其中，
在排气净化催化剂下游的内燃机排气通路内配置具有氧化功能的催化剂或微粒过滤器，当从废气流入该具有氧化功能的催化剂或微粒过滤器起到流出的期间的废气温度的上升量比预先决定的基准上升量大时，判断为排气净化催化剂的氧化能力已降低。
13.根据权利要求8所述的内燃机排气净化装置，其中，
当排气净化催化剂内的氧消耗量比预先决定的基准消耗量少时增大烃的供给量，这时当从排气净化催化剂流出的废气中的氧浓度的降低量比预先决定的基准降低量少时，判断为排气净化催化剂的氧化能力已降低。
14.根据权利要求7所述的内燃机排气净化装置，其中，
当在排气净化催化剂中还原NOx所需要的烃的量不足时，增大每一次的烃的供给量。
15.根据权利要求14所述的内燃机排气净化装置，其中，
当排气净化催化剂的上游侧端部的硫中毒量比预先决定的基准中毒量大时，判断为在排气净化催化剂中还原NOx所需要的烃的量已不足。
16.根据权利要求14所述的内燃机排气净化装置，其中，
在排气净化催化剂下游的内燃机排气通路内配置具有氧化功能的催化剂或微粒过滤器，当从废气流入该具有氧化功能的催化剂或微粒过滤器起到流出的期间的废气温度的上升量比预先决定的基准上升量小时，判断为在排气净化催化剂中还原NOx所需要的烃的量已不足。
17.根据权利要求14所述的内燃机排气净化装置，其中，
当排气净化催化剂内的氧消耗量比预先决定的基准消耗量少时，增大烃的供给量，这时当从排气净化催化剂流出的废气中的氧浓度的降低量比预先决定的基准降低量大时，判断为在排气净化催化剂中还原NOx所需要的烃的量已不足。
18.根据权利要求14所述的内燃机排气净化装置，其中，
当基本空燃比向稀空燃比侧偏移了预先决定的量以上时，判断为在排气净化催化剂中还原NOx所需要的烃的量已不足，该基本空燃比表示用于产生内燃机输出的燃烧气体的空燃比。
19.根据权利要求14所述的内燃机排气净化装置，其中，
当烃的供给量为预先决定的基准量以上时，加长烃的供给周期。
20.根据权利要求7所述的内燃机排气净化装置，其中，
利用上述贵金属催化剂使废气中包含的NOx和被重整的烃进行反应而生成包含氮及烃的还原性中间体，并且所生成的还原性中间体被保持在上述碱性的废气流通表面部分上，当保持还原性中间体的能力降低时，缩短烃的供给周期。
21.根据权利要求20所述的内燃机排气净化装置，其中，
当使燃烧室内的燃烧气体的空燃比成为浓空燃比时从排气净化催化剂流出的氨量比预先决定的基准量少时，判断为保持还原性中间体的能力已降低。
22.根据权利要求1所述的内燃机排气净化装置，其中，
上述贵金属催化剂由铑Rh及钯Pd中的至少一方和铂Pt构成。
23.根据权利要求1所述的内燃机排气净化装置，其中，
在上述排气净化催化剂的废气流通表面上形成有碱性层，该碱性层包含碱金属或碱土类金属或稀土类，该碱性层的表面形成上述碱性的废气流通表面部分。
24.根据权利要求1所述的内燃机排气净化装置，其中，
在上述排气净化催化剂的废气流通表面上形成有碱性层，该碱性层包含能够向NOx提供电子的金属，该碱性层的表面形成上述碱性的废气流通表面部分。
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