TWI589649B - 包含鉛－碲－鋰－氧化物之厚膜膏及其在半導體裝置之製造中的用途 - Google Patents

包含鉛－碲－鋰－氧化物之厚膜膏及其在半導體裝置之製造中的用途 Download PDF

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Description

包含鉛-碲-鋰-氧化物之厚膜膏及其在半導體裝置之製造中的用途
本發明提供一厚膜膏，其用於印刷具有一或多個絕緣層的一太陽能電池裝置之前側。該厚膜膏包括一導電金屬或其衍生物的來源以及分散在一有機介質中的一鉛-碲-鋰-氧化物。
具有p型基底之一習知的太陽能電池結構具有典型位於該電池前側(受照側)上的一負電極及位於背側上的一正電極。落在一半導體主體的p-n接面上並具有適當波長的輻射係作為一外部能量來源，以便產生電子-電洞對電荷載體。這些電子-電洞對電荷載體在p-n半導體接面所產生的電場中遷移，並由施加至半導體表面的導電柵極或金屬接點收集。所產生的電流流向外部電路。
典型使用導電膏(亦稱為墨水)來形成該導電柵極或金屬接點。導電膏典型包括一玻璃熔塊、一導電物種(例如，銀粒子)及一有機介質。為了形成該金屬接點，在一基材上將導電膏印刷為柵線或其他圖案，之後進行燒製，在這期間達成該柵線及該半導體基材間的電性接觸。
然而，結晶矽PV電池典型係以一抗反射塗膜(例如，氮化矽、氧化鈦或氧化矽)塗覆，以促進增加電池效率的光吸附作用。這類抗反射塗膜亦作為一絕緣體，其減少從基材至金屬接點的電子流動。為了克服此問題，該導電膏必須在燒製期間穿透該抗反射塗膜，以形成與該半導體基材 電性接觸的金屬接點。亦希望形成該金屬接點及該基材間之強接合(亦即，黏附力)及可焊性。
穿透該抗反射塗膜並在一經燒製後便與該基材形成強接合的能力，係高度取決於該導電膏的組成及燒製條件。效率(PV電池性能的一關鍵測量標準)亦受到在該經燒製之導電膏及該基材間所達成的電性接觸品質之影響。
為了提供具有良好效率且用於製造PV電池的一經濟方法，需要能夠在低溫燒製以穿透一抗反射塗膜，並提供與該半導體基材之良好電性接觸的厚膜膏組成物。
本發明之一實施態樣為一厚膜膏組成物，其包括：a)以該組成物之總固體重量計，85至99.75%之一導電金屬或其衍生物；b)以固體重量計，0.25至15%之一鉛-碲-鋰-氧化物；以及c)一有機介質。
本發明之另一實施態樣為一方法，其包含以下步驟：(a)提供一半導體基材，其包括沉積至該半導體基材之至少一表面上的一或多個絕緣薄膜；(b)將一厚膜膏組成物施加至該一或多個絕緣薄膜上，以形成一成層結構，其中該厚膜膏組成物包括：i)以固體重量計，85至99.75%之一導電金屬源；ii)以固體重量計，0.25至15%之一鉛-碲-鋰-氧化物；以及 iii)一有機介質；以及(c)燒製該半導體基材、一或多個絕緣薄膜及厚膜膏，同時形成與該一或多個絕緣層接觸並與該半導體基材電性接觸的一電極。
本發明之另一實施態樣為一物件，其包括：a)一半導體基材；b)一或多個絕緣層，其位於該半導體基材上；以及c)一電極，其與該一或多個絕緣層接觸並與該半導體基材電性接觸，該電極包括一導電金屬及一鉛-碲-鋰-氧化物。
由於降低了對化石燃料的需求，所以太陽能動力光伏系統而被視為環保。
本發明提供可用於製造具有改善電性能之光伏裝置的組成物。該厚膜膏組成物包括：a)以該組成物之總固體重量計，85至99.75%之一導電金屬或其衍生物；b)以固體重量計，0.25至15%之一鉛-碲-鋰-氧化物；以及c)一有機介質。
如本文所定義，並未將該有機介質視為包括該厚膜膏組成物之固體的一部分。
導電金屬
導電金屬係選自由銀、銅及鈀所構成的群組。導電金屬 可為片形、球形、顆粒形、晶形、粉末或其他不規則形狀及其混合物。導電金屬可在一膠態懸浮液中提供。
當該金屬為銀時，其形式可為銀金屬、銀衍生物或其混合物。例示性衍生物包括：例如銀合金、氧化銀(Ag2O)、銀鹽類(例如，AgCl、AgNO3、AgOOCCH3(醋酸銀)、AgOOCF3(三氟醋酸銀)、正磷酸銀(Ag3PO4))。亦可使用與其他厚膜膏成分相容之其他形式的銀。
在一實施例中，導電金屬或其衍生物係為該厚膜膏組成物之固體成分的約85至約99.75重量百分比。在另一實施例中，導電金屬或其衍生物的來源係為該厚膜膏組成物之固體成分的約90至約95重量百分比。
在一實施例中，該厚膜膏組成物的固體部分包括約85至約99.5重量百分比的球形銀粒子。在一實施例中，該厚膜膏組成物的固體部分包括約85至約90重量百分比的銀粒子、及約1至約9.5重量百分比的銀片。
在一實施例中，該厚膜膏組成物包括經塗覆的導電銀粒子。適用的塗膜包括磷酸鹽及界面活性劑。適用的界面活性劑包括聚環氧乙烷、聚乙烯乙二醇、苯并三唑、聚乙烯乙二醇醋酸、月桂酸、油酸、癸酸、肉豆蔻酸、亞麻油酸、硬脂酸、軟酯酸、硬脂酸鹽類、軟脂酸鹽類及其混合物。鹽類反離子可為銨、鈉、鉀及其混合物。
銀的粒度並未受到任何特別限制。在一實施例中，平均粒度為0.5至10微米；在另一實施例中，平均粒度為1至5微米。
如本文所運用方式，「粒度」或「D50」意指「平均粒度」；「平均粒度」意謂著50%的體積分佈大小。體積分布尺寸可藉由熟悉此項技術者所瞭解的多種方法來決定，這些方法包括(但不限於)使用Microtrac之粒度分析儀(Largo，FL)的雷射繞射與分散方法。
鉛-碲-鋰-氧化物組成物
本發明之一實施態樣係關於鉛-碲-鋰-氧化物(Pb-Te-Li-O)組成物。在一實施例中，這些組成物可為玻璃組成物。在另一實施例中，這些組成物可為結晶、部分結晶、非晶質、部分非晶質或其組合。在一實施例中，Pb-Te-Li-O組成物可包括多於一種的玻璃組成物。在一實施例中，Pb-Te-Li-O組成物可包括一玻璃組成物及一附加組成物(例如，一結晶組成物)。在本文中將使用「玻璃」或「玻璃組成物」這些詞來代表上述之非晶質及結晶材料的任何組合。
在一實施例中，本文所述的玻璃組成物包括鉛-碲-鋰-氧化物。玻璃組成物亦可包括附加成分(例如，矽、銀、錫、鉍、鋁、鈰、鋯、鈉、釩、氟、鈮、鈉、鉭、鉀、鎂、磷、硒、鈷、鈀、釕、鎳、錳、鉻之類)。
鉛-碲-鋰-氧化物(Pb-Te-Li-O)可藉由使用在此項技術中具有普通技能者所了解的技術將PbO、TeO2及Li2O(或在加熱時會分解為所需氧化物的其他材料)混合來進行製備。這類製備技術可包括在空氣或含氧大氣中加熱該混合物，以形成一熔體；將該熔體淬火；及磨碎、輾磨及/或篩選 該經淬火的材料，以提供一具有所需粒度的粉末。典型地，以800至1200℃的峰值溫度實施鉛、碲及鋰氧化物之混合物的熔化。例如，可在不鏽鋼壓板上或在反方向旋轉的不鏽鋼輥之間進行該熔化混合物的淬火，以形成一薄板。可碾磨所產生的薄板，以形成粉末。典型地，經碾磨的粉末所具有的D50為0.1至3.0微米。熟悉製造玻璃熔塊之技術者可利用替代的合成技術(例如，但不受限於，水淬火、溶膠-凝膠、噴霧熱解或其他適於製造粉末形式之玻璃的技術)。
在一實施例中，用來製造Pb-Te-Li-O的起始混合物可包括(以總起始混合物的重量為基礎)：PbO，其可為35至60重量百分比、40至55重量百分比、或45至50重量百分比；TeO2，其可為40至65重量百分比、45至60重量百分比、或50至55重量百分比；及Li2O，其可為0.1至5重量百分比、0.2至3重量百分比、或0.3至1重量百分比。
在另一實施例中，除了上述的PbO、TeO2及Li2O之外，用來製造Pb-Te-Li-O的起始混合物可包括SiO2、SnO2、B2O3、Ag2O、BiF3、V2O5、Na2O、ZrO2、CeO2、Bi2O3、Nb2O5、Ta2O5、K2O、MgO、P2O5、SeO2、Co3O4、PdO、RuO2、NiO、MnO、Cr2O3或Al2O3的一或多個。在此實施例之實施態樣中(以總起始混合物的重量為基礎)：SiO2可為0至11重量百分比、0至5重量百分比、0.25至4 重量百分比、或0至0.5重量百分比；SnO2可為0至5重量百分比、0至2重量百分比、或0.5至1.5重量百分比；B2O3可為0至10重量百分比、0至5重量百分比、或0.5至5重量百分比；Ag2O可為0至30重量百分比、0至20重量百分比、3至15重量百分比、或1至8重量百分比；TiO2可為0至5重量百分比、0.25至5重量百分比、或0.25至2.5重量百分比；PbF2可為0至20重量百分比、0至15重量百分比、或5至10重量百分比；BiF3可為0至15重量百分比、0至10重量百分比、或1至10重量百分比；ZnO可為0至5重量百分比、0至3重量百分比、或2至3重量百分比；V2O5可為0至5重量百分比、0至1重量百分比、或0.5至1重量百分比；Na2O可為0至5重量百分比、0至3重量百分比或0.1至1.5重量百分比；CuO可為0至5重量百分比、0至3重量百分比、或2至3重量百分比；ZrO2可為0至3重量百分比、0至2重量百分比、或0.1至1重量百分比；CeO2可為0至5重量百分比、0至3重量百分比、或0.1至 2.5重量百分比；Bi2O3可為0至15重量百分比、0至10重量百分比、或5至8重量百分比；及Al2O3可為0至3重量百分比、0至2重量百分比、或0.1至2重量百分比。
在一實施例中，Pb-Te-Li-O可為均質粉末。在另一實施例中，Pb-Te-Li-O可為多於一種的粉末之組合，其中每一粉末分別可為均質族群。兩種粉末之總體組合的組成物可位於上述範圍內。例如，Pb-Te-Li-O可包括二或多種不同粉末的組合；這些粉末分別可具有不同組成物，且可或可不位於上述範圍內；不過，這些粉末的組合可位於上述範圍內。
在一實施例中，Pb-Te-Li-O組成物可包括一粉末，其包括含有Pb、Te、Li及O之群組之一些而非全部元素的均質粉末；及一第二粉末，其包括Pb、Te、Li及O之群組的一或多個元素。
在一實施例中，一些或全部的Li2O可以被Na2O、K2O、Cs2O或Rb2O取代，導致玻璃組成物具有類似於上文所列出之組成物的性質。在此實施例中，總鹼金屬氧化物的含量可為0至5重量百分比、0.1至3重量百分比、或0.25至3重量百分比。
在另一實施例中，本文中的一或多個玻璃熔塊組合物可包括一第三組成分的一或多個：GeO2、Ga2O3、In2O3、NiO、CoO、ZnO、CaO、MgO、SrO、MnO、BaO、 SeO2、MoO3、WO3、Y2O3、As2O3、La2O3、Nd2O3、Bi2O3、Ta2O5、V2O5、FeO、HfO2、Cr2O3、CdO、Sb2O3、PbF2、ZrO2、Mn2O3、P2O5、CuO、La2O3、Pr2O3、Nd2O3、Gd2O3、Sm2O3、Dy2O3、Eu2O3、Ho2O3、Yb2O3、Lu2O3、CeO2、BiF3、SnO、SiO2、Ag2O、Nb2O5、TiO2及金屬鹵化物(例如，NaCl、KBr、NaI、LiF)。
因此，如本文所用之「Pb-Te-Li-O」一詞亦可包括含有一或多個選自由下列所構成之群組之元素的金屬氧化物：Si、Sn、Li、Ti、Ag、Na、K、Rb、Cs、Ge、Ga、In、Ni、Zn、Ca、Mg、Sr、Ba、Se、Mo、W、Y、As、La、Nd、Co、Pr、Gd、Sm、Dy、Eu、Ho、Yb、Lu、Bi、Ta、V、Fe、Hf、Cr、Cd、Sb、Bi、F、Zr、Mn、P、Cu、Ce及Nb。
表1、2及4列出含有PbO、TeO2、Li2O及可用來製造鉛-碲-鋰-氧化物之其他選用化合物之粉末混合物的一些實例。此列表意欲作為說明而非限制之用。在表1、2及4中，以總玻璃組成物的重量為基礎，將化合物的量表示為重量百分比。
典型地，以組合粉末為基礎，PbO及TeO2粉末的混合物包括5至95莫耳百分比的氧化鉛及5至95莫耳百分比的氧化碲。在一實施例中，以組合粉末為基礎，PbO及TeO2粉末的混合物包括25至50莫耳百分比的氧化鉛及50至75莫耳百分比的氧化碲。
在本文中所敘述的玻璃組成物(亦稱為玻璃熔塊)係包括 特定的成分百分比。具體而言，該百分比為用在如本文所述的後續處理以形成一玻璃組合物之起始材料中的成分百分比。這類命名法對於熟悉此項技術者來說早為已知。換言之，該組合物含有某些成分，且那些成分的百分比以對應之氧化物形式的百分比加以呈現。如在玻璃化學這項技術中具有普通技能者所了解的，某一部分的揮發性物種可在玻璃的製造方法期間釋放。揮發物種之一實例為氧。
若以經燒製的玻璃開始，在此項技術中具有普通技能者可使用熟悉此項技術者已知的方法計算本文所述之起始成分的百分比，該些方法包括，但不限於：感應耦合電漿放射光譜儀(ICPES)、感應耦合電漿原子放射光譜儀(ICP-AES)及類似者。此外，可使用下列的例示性技術：X射線螢光光譜學(XRF)；核磁共振光譜學(NMR)；電子順磁共振光譜學(EPR)；穆斯堡爾(Mössbauer)光譜學；電子微探針能量散佈光譜學(EDS)；電子微探針波長散佈光譜學(WDS)；陰極發光(CL)。
在此項技術中具有普通技能者將了解原料的選擇可能在非故意的情況下包括在處理期間所併入玻璃中的雜質。例如：雜質可以數百至數千ppm的範圍存在。
雜質的存在將不會改變玻璃、厚膜組合物或燒製裝置的性質。例如，即使該厚膜組成物包括雜質，含有該厚膜組成物的一太陽能電池仍可具有本文所述的效率。
有機介質
將該厚膜膏組成物的無機成分與一有機介質混合，以形 成具有適於印刷之稠度及流變性的黏稠膏。多種惰性黏稠材料可當做有機介質使用。有機介質可以是其中無機成分在膏的製造、運送與儲存期間、及在網版印刷方法期間於印刷篩網上可以適當穩定度分散者。
適用的有機介質具有提供固體之穩定分散、用於網版印刷之適當黏度及搖變性、適當的基材及膏固體之可濕性、良好的乾燥速率及良好燒製性質的流變性質。有機介質可含有增稠劑、穩定劑、界面活性劑及/或其他常見的添加劑。有機介質可為一或多個溶劑中之一或多個聚合物的溶液。適用的聚合物包括乙基纖維素、乙基羥乙基纖維素、木松香、乙基纖維素及酚醛樹脂的混合物、低級醇的聚甲基丙烯酸鹽及乙二醇一乙酸酯的單丁基醚。適用的溶劑包括萜烯，例如，α-或β-松脂醇或其與其他溶劑(例如，煤油、鄰苯二甲酸二丁酯、丁基卡必醇、丁基卡必醇醋酸鹽、己二醇及沸點高於150℃的醇)的混合物以及醇酯。其他適用的有機介質成分包括：雙(2-(2-丁氧乙氧)乙基己二酸酯、二元酯(例如，DBE、DBE-2、DBE-3、DBE-4、DBE-5、DBE-6、DBE-9及DBE 1B)、辛基環氧樹脂酸鹽、異十四醇及氫化松香的季戊四醇酯。有機介質亦可包括揮發性液體，以在基材上施加該厚膜膏組成物後促進快速硬化。
該厚膜膏組成物中之有機介質的最佳量取決於施加該膏的方法及所用的特定有機介質。典型地，該厚膜膏組成物含有70至95重量百分比的無機成分、及5至30重量百分比 的有機介質。
若有機介質包括一聚合物，則該聚合物典型包括8至15重量百分比的有機組成物。
製備厚膜膏組成物
在一實施例中，可藉由以任何順序混合導電金屬粉末、Pb-Te-Li-O粉末及有機介質來製備厚膜膏組成物。在一些實施例中，首先混合無機材料，接著再將之加入有機介質。若有需要，可藉由添加溶劑來調整黏度。可使用提供高切力的混合方法。
本發明之另一實施態樣為一方法，其包含以下步驟：(a)提供一物件，其包括沉積至一半導體基材之至少一表面上的一或多個絕緣薄膜；(b)將一厚膜膏組成物施加至該一或多個絕緣薄膜的至少一部分上，以形成一成層結構，其中該厚膜膏組成物包括：i)以固體重量計，85至99.75%之一導電金屬源；ii)以固體重量計，0.25至15%之一鉛-碲-鋰-氧化物；以及iii)一有機介質；以及(c)燒製該半導體基材、一或多個絕緣薄膜及厚膜膏，在其中使該厚膜膏的該有機介質揮發，同時形成與該一或多個絕緣層接觸並與該半導體基材電性接觸的一電極。
在一實施例中，以固體重量計，該厚膜膏可按重量包括 0.25至15%、0.5至7%或1至3%之量的鉛-碲-鋰-氧化物。
在一實施例中，一半導體裝置係以包括帶有接面的一半導體基材及形成在其主表面上的一氮化矽絕緣薄膜之一物件所製成。該方法包含以下步驟：將具有穿透絕緣層能力的一厚膜膏組成物以預定形狀及厚度在預定位置施加(例如，塗覆或網版印刷)至絕緣薄膜上，之後進行燒製，致使厚膜膏組成物與絕緣薄膜起反應並穿透絕緣薄膜，從而與矽基材產生電性接觸。
此方法之一實施例繪示於圖1。
圖1A顯示單晶矽或多晶矽p型基材10。
在圖1B中，形成具有相反極性的n型擴散層20，以產生p-n接面。n型擴散層20可藉由磷(P)的熱擴散來形成，其係使用氧氯化磷(POCl3)作為磷來源。在沒有任何特別修改的情況下，n型擴散層20係形成於矽p型基材的整個表面上。擴散層的深度可藉由控制擴散溫度及時間來使之變化，且通常形成約0.3至0.5微米的厚度範圍。n型擴散層可具有每平方數十歐姆至每平方約120歐姆的薄片電阻率。
在以一光阻劑之類保護n型擴散層20的一表面後，如圖1C所示，藉由蝕刻從大部分的表面移除n型擴散層20，以便使n型擴散層20殘留在一主表面上。接著，使用一有機溶劑或類似物而移除該光阻劑。
接下來，在圖1D中，於n型擴散層20上形成亦作用如抗反射塗膜的一絕緣層30。此絕緣層通常為氮化矽，但亦可為SiNx：H薄膜(亦即，絕緣薄膜、含碳的氮化矽薄膜、含 碳的氧化矽薄膜、含碳的氮氧化矽薄膜或氧化矽/氧化鈦薄膜。厚度約700至900Å的氮化矽薄膜適用於約1.9至2.0的折射率。可藉由濺射、化學氣相沉積或其他方法來沉積絕緣層30。
接下來形成電極。如圖1E所示，將本發明的厚膜膏組成物網版印刷在絕緣薄膜30上，然後乾燥。此外，將鋁膏60及背側銀膏70網版印刷至基材的背側上，並相繼乾燥。以750至850℃的溫度實行燒製，並持續從數秒至數十分鐘的週期。
結果，如圖1F所示，在燒製期間，鋁在背側上從鋁膏擴散進入矽基材，從而形成含有高濃度鋁摻雜物的p+層40。此層通常被稱為背面電場(back surface field,BSF)層，且它有助於改善該太陽能電池之能量轉換效率。燒製過程能夠將乾燥後的鋁膏60轉換為鋁背電極61。同時燒製背側銀膏70，使之變為銀或銀/鋁背電極71。在燒製期間，背側鋁及背側銀間的邊界線呈現合金狀態，從而達成電性連接。鋁電極佔據背電極的大部分區域，部分是因為需要形成p+層40之故。在此同時，由於不可能對鋁電極進行焊接，在背側的有限區域上便形成銀或銀/鋁背電極，以作為用於經由銅條之類互連太陽能電池的一電極。
在前側上，燒結本發明之厚膜膏組成物500，並在燒製期間使之穿透絕緣薄膜30，藉此達成與n型擴散層20的電性接觸。此類型的方法通常稱為「燒穿」。此燒穿狀態(亦即，膏熔化並穿透絕緣薄膜30的程度)取決於絕緣薄膜30 的品質與厚度、膏的組成物及燒製條件。當進行燒製時，膏500變為電極501，如圖1F所示。
在一實施例中，絕緣薄膜係選自氧化鈦、氧化鋁、氮化矽、SiNx：H、氧化矽、氮氧化矽碳、含碳的氮化矽薄膜、含碳的氧化矽薄膜及氧化矽/氧化鈦薄膜。可藉由濺射、電漿增強化學氣相沉積(PECVD)或熱CVD方法來形成氮化矽薄膜。在一實施例中，藉由熱氧化、濺射或熱CVD或電漿CVD來形成氧化矽薄膜。可藉由塗覆含鈦有機液體材料至半導體基材上並燒製或藉由熱CVD來形成氧化鈦薄膜。
在此方法之一實施例中，半導體基材可為單晶或多晶矽。
適用的絕緣薄膜包括一或多個成分，其係選自：氧化鋁、氧化鈦、氮化矽、SiNx：H、氧化矽、氮氧化矽碳、含碳的氮化矽薄膜、含碳的氧化矽薄膜及氧化矽/氧化鈦薄膜。在本發明之一實施例中，絕緣薄膜為一防反射塗膜(ARC)。絕緣薄膜可施加至一半導體基材或其可自然成形(例如，在氧化矽的情況中)。
在一實施例中，絕緣薄膜包括一氮化矽層。可藉由CVD(化學氣相沉積)、PECVD(電漿增強化學氣相沉積)、濺射或其他方法來沉積氮化矽。
在一實施例中，對絕緣層的氮化矽進行處理，以移除至少一部分的氮化矽。前述處理可為化學處理。至少一部分之氮化矽的移除可導致厚膜膏組成物之導體與半導體基材之間的電性接觸獲得改善。如此可導致半導體裝置的效率 改善。
在一實施例中，絕緣薄膜的氮化矽為一抗反射塗膜的一部分。
可將厚膜膏組成物以一圖案(例如，具有連接線的匯流排棒)印刷在絕緣薄膜上。上述印刷可憑藉網版印刷、電鍍、擠出成形、噴墨、成形、多重印刷或色帶來實行。
在此電極成形方法中，將厚膜膏組成物加熱，以移除有機介質及燒結金屬粉末。加熱可在空氣或含氧大氣中實行。此步驟通常稱為「燒製。」燒製溫度輪廓典型經過設定，以便能燒盡來自乾燥厚膜膏組成物的有機黏合劑材料與任何其他存在的有機材料。在一實施例中，燒製溫度為750至950℃。可使用高傳輸速率(例如，100至600厘米/分)、以0.05至5分鐘的結果滯留時間在帶爐中實施燒製。可使用多個溫度帶(例如，3至11個溫度帶)來控制所需的熱數據曲線。
一經燒製，導電金屬及Pb-Te-Li-O混合物便穿透絕緣薄膜。穿透絕緣薄膜的結果是電極與半導體基材間的電性接觸。在燒製之後，可在半導體基材及電極間形成一中間層，其中該中間層包括碲、碲化合物、鉛、鉛化合物及矽化合物的一或多個，其中矽可來自矽基材及/或一或多個絕緣層。在燒製之後，電極包括經燒結的金屬，其接觸下方的半導體基材，且亦可接觸一或多個絕緣層。
本發明之另一實施態樣為藉由一方法所形成的一物件，該方法包含以下步驟： (a)提供一物件，其包括沉積至一半導體基材之至少一表面上的一或多個絕緣薄膜；(b)將一厚膜膏組成物施加至該一或多個絕緣薄膜的至少一部分上，以形成一成層結構，其中該厚膜膏組成物包括：i)以固體重量計，85至99.75%之一導電金屬源；ii)以固體重量計，0.25至15%之一鉛-碲-鋰-氧化物；以及iii)一有機介質；以及(c)燒製該半導體基材、一或多個絕緣薄膜及厚膜膏，在其中使該厚膜膏的該有機介質揮發，同時形成與該一或多個絕緣層接觸並與該半導體基材電性接觸的一電極。
這類物件可用於製造光伏裝置。在一實施例中，該物件為一半導體裝置，其包括由該厚膜膏組成物所形成的一電極。在一實施例中，該電極為一前側電極，其位於一矽太陽能電池之上。在一實施例中，該物件進一步包括一背電極。
實例
下文敘述厚膜膏組成物之說明性的製備及評估。
實例I
鉛-碲-鋰-氧化物的製備
表1中的玻璃1至7及表2和3中的玻璃之鉛-碲-鋰-氧化物的製備
表1的鉛-碲-鋰-氧化物(Pb-Te-Li-O)組成物係藉由將Pb3O4、TeO2及Li2CO3粉末混合及摻合來製備。將摻合粉 末批料裝載至鉑合金坩鍋中，接著將之插入900至1000℃且使用空氣或含O2大氣的爐中。在組分達到完全溶解之後的熱處理期間為20分鐘。接著將由組分熔解所得之結果的低黏度液體以金屬輥淬火。接著碾磨並過篩經淬火的玻璃，以提供具有D50為0.1至3.0微米的粉末。
表2的鉛-碲-氧化物(Pb-Te-Li-O)組成物係藉由將Pb3O4、TeO2及Li2CO3粉末與如表2所示之選用的SiO2、Al2O3、ZrO2、B2O3、Nb2O5、Na2CO3、Ta2O5、K2CO3、Ag2O、AgNO3、CeO2及/或SnO2混合及摻合來製備。
表1的玻璃8至14及表4的玻璃之鉛-碲-鋰-氧化物的製備將TeO2粉末(純度99+%)、PbO粉末及Li2CO3粉末(ACS試劑級，純度99+%)的混合物在適用的容器中滾磨15至30分鐘，以混合用於表1之玻璃組成物8至14的起始粉末。針對表4之組成物，將TeO2、PbO或Pb3O4及Li2CO3的混合物與如表4所示之選用的SiO2、Bi2O3、BiF3、SnO2、Al2O3、MgO、Na2O、Na2CO3、NaNO3、P2O5、磷酸鋁、磷酸鉛、SeO2、PbSeO3、Co3O4、CoO、PdO、PdCO3、Pd(NO3)2、RuO2、ZrO2、SiZrO4、V2O5、NiO、Ni(NO3)2、NiCO3、MnO、MnO2、Mn2O3、Cr2O3在適用的容器中滾磨15至30分鐘，以混合起始粉末。將起始粉末混合物放置在鉑坩堝中，並以10℃/分的加熱速率在空氣中加熱至900℃，之後在900℃保持一小時，以熔化該混合物。藉由從爐中移除鉑坩堝及將該熔體澆注至不銹鋼壓板上而使該熔體從900℃淬火。將所得的材料在研缽與研杵中研磨至小於100篩 目。接著在聚乙烯容器中以氧化鋯球及異丙醇球磨經研磨的材料，直到D50為0.5至0.7微米為止。接著將經球磨的材料與碾磨球分離、進行乾燥並使之穿過230篩目的篩網，以提供用在厚膜膏製備中的助熔劑粉末。
實例II
膏之備製
表6、7、8、9、10及11中之實例之膏的製備
一般而言，膏的製備是使用下列方法進行製備：秤重來自表5之適量的溶劑、黏合劑、樹脂及界面活性劑，並在混合壺中持續混合15分鐘，以形成有機介質。
由於Ag為主要的固體部分，故將其逐漸加入介質，以確保較佳的濕潤性。當完全混合後，以從0至250磅每平方吋(psi)的漸增壓力，使該膏重覆地通過一個三輥磨機(3-roll mill)。將輥的間隙設定為2密耳。使用Brookfield黏度計測量膏的黏度，並加入適量的溶劑及樹脂，以將膏的黏度朝230及280 Pa-sec間的目標值進行調整。以磨料細度(FOG)測量分散程度。對第四最長的連續刮痕而言，典型用於膏的FOG值小於20微米，而對50%的膏皆產生刮痕的點而言，FOG值小於10微米。
為了製造用於產生表6、7、8、9、10及11中之數據的最 終膏，將2至3重量百分比且來自表1之一熔塊混入一部分的銀膏中，並在熟悉此項技術者已知為研磨器之旋轉玻璃板間藉由切力來使之分散。或者，兩個別的膏係藉由下列方式製成：1)將適量的銀與來自表5的介質輥磨在一起；及2)將適量之來自表1的熔塊與來自表5的介質輥磨在一起。接著將適量的銀膏及熔塊膏使用行星式離心攪拌機(Thinky Corporation，Tokyo，Japan)混合在一起，以形成測試膏。
使用上述用於製造表中所列之膏組成物的方法並根據下列細節來製造表6、7、8、9、10及11之膏的實例。所測試的膏含有85至88%的銀粉末。該些實例使用D50=2.0μm的球形銀。
為了製造表10及11之最終膏，三個個別的膏係藉由下列方式製成：1)將適量的銀添加至適量之表5的媒液，再進行輥磨；2)將來自表1之適量的第一個玻璃熔塊添加至適量之表5的媒液，再進行輥磨；及3)將來自表2之適量的第二個玻璃熔塊添加至適量之表5的媒液，再進行輥磨。如表10及11中之膏組成物所示，使用行星式離心攪拌機(Thinky Corporation，Tokyo，Japan)將適量的銀膏及熔塊膏混合在一起。
表3顯示表10及11之實例的組合熔塊組成物。表3所示的組合熔塊組成物係使用表1及2的熔塊組成物並以表10及11的摻合比例計算得到的。
表12、13、14及15中之實例的厚膜膏製備
厚膜膏的有機成分及相對量在表5中給定。
將有機成分(~4.6g)放入Thinky混合罐(Thinky USA，Inc.)中，並以2000RPM持續進行2至4分鐘的Thinky混合，直到完成良好摻合為止。將無機成分(Pb-Te-Li-O粉末及銀導電粉末)在玻璃罐中進行15分鐘的滾磨混合。無機成分的總重量為44g，其中42.5至43.5g為銀粉末而0.5至1.5g為表1的Pb-Te-Li-O粉末。接著將三分之一的無機成分添加至含有有機成分的Thinky罐，並以2000RPM持續混合1分鐘。重複進行直到添加並混合所有無機成分為止。讓膏冷卻，並藉由添加溶劑之後以2000RPM持續混合1分鐘來將黏度調整至介於200及500Pa‧s之間。重複此步驟直到達到所需的黏度為止。接著以1mil的間隙進行膏的輥磨，於0psi下三次，在75psi下三次。以磨料細度(FOG)測量分散程度。對厚膜膏而言，FOG值典型等於或小於20/10。在室溫下經過24小時之後，將膏的黏度調整為介於200及320Pa‧s之間。在三分鐘之後，以10RPM在黏度計中測量黏度。每種膏的黏度均在Brookfield黏度計(Brookfield，Inc.，Middleboro，MA)上以#14的心軸及#6的杯進行測量。
實例III
太陽能電池的製備
針對表6、7、8、9、10及11中列出之實例之太陽能電池的製備
將膏施加至在p型基極上具有磷摻雜射極之1.1"×1.1"之 經切割機切割的多晶矽太陽能電池。將來自實例1及13至22的膏施加至具有65Ω/□射極的DeutscheCell(DeutscheCell，Germany)多晶晶圓，並將來自實例#2至#6的膏施加至具有55Ω/□射極的Gintech(Gintech Energy Corporation，Taiwan)多晶晶圓。藉由各向同性的酸蝕刻紋理化所用的太陽能電池，該太陽能電池並具有SiNX：H的抗反射塗膜(ARC)。如表6、7、8、9、10及11所示，針對每一試樣測量效率及填充因子。對每一種膏而言，顯示針對5至10試樣之效率及填充因子之平均值及中值的值。每一試樣係藉由使用ETP型號L555的印刷機網版印刷而製成，該印刷機係設定為膠刮速度250mm/秒。所用之篩網具有的圖案為325篩目及23μm金屬線之篩網中20μm的乳膠上具有100μm開口的11指狀線、及具有1.5mm開口的1匯流排棒。將一商業上可購得的鋁膏，杜邦(DuPont)PV381，印刷在該裝置的非受照(背)側上。
兩側具有印刷圖案的該裝置接著在一乾燥箱中以250℃的峰值溫度進行10分鐘的乾燥。接著以CF7214 Despatch 6-區紅外線爐、使用560公分/分的帶速度及550-600-650-700-800-905至945℃的溫度設定點以日光側向上的方式燒製基材。該部分的實際溫度是在處理期間量測。每一部分的預估峰值溫度為740至780℃，且每一部分均高於650℃達總計4秒的時間。接著，使用經校準的ST-1000測試儀，針對PV性能測試已完全處理過的試樣。
表12、13、14及15的實例之太陽能電池的製造
用於測試厚膜膏性能之太陽能電池係由具有65ohm/sq.之磷摻雜射極層之200微米的DeutscheCell(DeutscheCell，Germany)多晶矽晶圓所製成，其具有經酸蝕刻紋理化的表面及70nm厚的PECVD SiNx抗反射塗膜。使用鑽石多刃鋸將該晶圓切割為28mm×28mm的晶圓。在削減之後，使用AMI-Presco MSP-485網版印刷機進行晶圓的網版印刷，以提供一匯流排棒、0.254公分間距的十一個導體線、及完全接地平面之經網版印刷的鋁背側導體。在印刷及乾燥之後，於BTU國際快速熱處理帶爐中燒製電池。表12、13、14及15中所示的燒製溫度為最終、峰值區的爐設定點溫度，其約比實際晶圓溫度高出125℃。經燒製之導體線的中線寬度為120微米，且平均線高度為15微米。中線的電阻係數為3.0×10-6歐姆cm。預期28mm×28mm之電池的性能受邊緣效應的影響，而使總體太陽能電池的填充因子(FF)減少~5%。
實例IV
太陽能電池性能：效率與填充因子
測試方法：針對表6、7、8、9、10及11之效率及填充因子
根據本文所述之方法建立的太陽能電池會針對轉換效率進行測試。以下提供一測試效率的例示性方法。
在一實施例中，為了測量效率，將根據本文所述之方法所建構的太陽能電池放入商用的I-V測試器(Telecom STV，型號ST-1000)中。該I-V測試器中的氙弧光燈以一已知強度(AM 1.5)模擬日光，並照射電池的正面。該測試器 使用多點接觸法，以在接近400負載電阻設定下測量電流(I)及電壓(V)，以測定電池的I-V曲線。填充因子(FF)和效率(Eff)兩者是從I-V曲線計算得到的。
表12、13、14及15之實例之太陽能電池的電子測量
使用ST-1000，Telecom STV Co.的IV測試器，在25℃±1.0℃測量表12及13之實例之太陽能電池的性能。IV測試器中的氙弧光燈以一已知強度模擬日光，並照射電池的正面。測試器使用一種四點接觸方法，在約400負載電阻設定下測量電流(I)及電壓(V)，以決定電池的I-V曲線。從I-V曲線計算得出太陽能電池的效率(Eff)、填充因子(FF)及串聯電阻(Rs)(未顯示針對Rs的數據)。
針對這些實例之用於效率與填充因子的中值及平均值示於表12、13、14及15中。
10‧‧‧p型矽基材
20‧‧‧n型擴散層
30‧‧‧絕緣薄膜
40‧‧‧p+層(背面電場，BSF)
60‧‧‧沉積在背側上的鋁膏
61‧‧‧鋁背電極(由燒製背側鋁膏所獲得)
70‧‧‧沉積在背側上的銀或銀/鋁膏
71‧‧‧銀或銀/鋁背電極(由燒製背側銀膏所獲得)
500‧‧‧沉積在前側上的厚膜膏
501‧‧‧前電極(由燒製該厚膜膏所獲得)
圖1A至1F為製造流程圖，其繪示一半導體裝置的製造。圖1A至1F中所示的參考數字說明如下。
10 p型矽基材
20 n型擴散層
30 絕緣薄膜
40 p+層(背面電場，BSF)
60 沉積在背側上的鋁膏
61 鋁背電極(由燒製背側鋁膏所獲得)
70 沉積在背側上的銀或銀/鋁膏
71 銀或銀/鋁背電極(由燒製背側銀膏所獲得)
500 沉積在前側上的厚膜膏
501 前電極(由燒製該厚膜膏所獲得)
10‧‧‧p型矽基材
20‧‧‧n型擴散層
30‧‧‧絕緣薄膜
40‧‧‧p+層(背面電場，BSF)
60‧‧‧沉積在背側上的鋁膏
61‧‧‧鋁背電極(由燒製背側鋁膏所獲得)
70‧‧‧沉積在背側上的銀或銀/鋁膏
71‧‧‧銀或銀/鋁背電極(由燒製背側銀膏所獲得)
500‧‧‧沉積在前側上的厚膜膏
501‧‧‧前電極(由燒製該厚膜膏所獲得)

Claims (16)

  1. 一種厚膜膏組成物，用於形成一光伏裝置中之一電性連接，該光伏裝置包括一半導體基材，於該半導體基材之一主表面上具有至少一絕緣層，該厚膜膏組成物包括：a)以該組成物之總固體重量計，85至99.75%之一導電金屬或其衍生物；b)以固體重量計，0.25至15%之一鉛-碲-鋰-氧化物，其中該鉛-碲-鋰-氧化物包括0.1至5重量百分比的Li2O；以及c)一有機介質，其中該厚膜膏組成物，當燒結時，係能穿透絕緣薄膜。
  2. 如請求項1所述之厚膜膏組成物，其中該導電金屬包括銀。
  3. 如請求項1所述之厚膜膏組成物，其中該鉛-碲-氧化物之鉛對碲的莫耳比係介於5/95及95/5之間。
  4. 如請求項1所述之厚膜膏組成物，其中該鉛-碲-鋰-氧化物包括：35至60重量百分比的PbO；及40至65重量百分比的TeO2。
  5. 如請求項1所述之厚膜膏組成物，其中該有機介質包括一聚合物。
  6. 如請求項5所述之厚膜膏組成物，其中該有機介質進一步包括一或多個添加劑，其係選自由溶劑、穩定劑、界面活性劑及增稠劑所構成的群組。
  7. 如請求項1所述之厚膜膏組成物，其中該導電金屬為該固體的90至95重量百分比。
  8. 如請求項1所述之厚膜膏組成物，其中該鉛-碲-鋰-氧化物至少部分結晶。
  9. 如請求項4所述之厚膜膏組成物，其進一步包括一或多個選自由下列所構成之群組的添加劑：GeO2、Ga2O3、In2O3、NiO、CoO、ZnO、CaO、MgO、SrO、MnO、BaO、SeO2、MoO3、WO3、Y2O3、As2O3、La2O3、Nd2O3、Bi2O3、Ta2O5、V2O5、FeO、HfO2、Cr2O3、Cdo、Sb2O3、PbF2、ZrO2、Mn2O3、P2O5、CuO、La2O3、Pr2O3、Al2O3、Nd2O3、Gd2O3、Sm2O3、Dy2O3、Eu2O3、Ho2O3、Yb2O3、Lu2O3、CeO2、BiF3、SnO、SiO2、Ag2O、Nb2O5、TiO2及選自由下列所構成之群組的金屬鹵化物：NaCl、KBr、NaI及LiF。
  10. 如請求項1所述之厚膜膏組成物，其中該鉛-碲-鋰-氧化物進一步包括一或多個選自由下列所構成之群組之元素的氧化物：Si、Sn、Ti、Ag、Na、K、Rb、Cs、Ge、Ga、In、Ni、Zn、Ca、Mg、Sr、Ba、Se、Mo、W、Y、As、La、Nd、Co、Pr、Al、Gd、Sm、Dy、Eu、Ho、Yb、Lu、Bi、Ta、V、Fe、Hf、Cr、Cd、Sb、Bi、F、Zr、Mn、P、Cu、Ce及Nb。
  11. 一種製造半導體裝置之方法，其包含以下步驟：(a)提供一半導體基材，其包括沉積至該半導體基材之至少一表面上的一或多個絕緣薄膜； (b)將如請求項1所述之厚膜膏組成物施加至該絕緣薄膜的至少一部分上，以形成一成層結構以及(c)燒製該半導體基材、一或多個絕緣薄膜及厚膜膏，在其中使該厚膜膏的該有機介質揮發，同時形成與該一或多個絕緣層接觸並與該半導體基材電性接觸的一電極。
  12. 如請求項11所述之方法，其中該厚膜膏組成物係以圖案化的方式施加至該絕緣薄膜上。
  13. 如請求項11所述之方法，其中該燒製係在空氣或一含氧大氣中實行。
  14. 一種半導體之物件，其包括：(a)一半導體基材；(b)一或多個絕緣層，其位於該半導體基材上；以及(c)一電極，其與該一或多個絕緣層接觸並與該半導體基材電性接觸，該電極包括一導電金屬及鉛-碲-鋰-氧化物，其中該導電金屬及鉛-碲-鋰-氧化物係得自如請求項1所述之厚膜膏組成物。
  15. 如請求項14所述之物件，其中該物件為一半導體裝置。
  16. 如請求項15所述之物件，其中該半導體裝置為一太陽能電池。
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