JP2015216355A - 波長変換部材およびその製造方法 - Google Patents

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宏中 藤井
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Abstract

【課題】耐熱性に優れた波長変換部材を簡易にかつ工業的に製造できる方法、および、その方法により製造された波長変換部材を提供すること。【解決手段】波長変換部材１の製造方法は、基材４と、基材４の上に基材４の厚み方向と直交する方向に間隔を隔てて配置されている複数の蛍光体セラミックス素子５とを備える素子配置基材１１を用意する工程、複数の蛍光体セラミックス素子５を、無機物を含有する硬化性層６に埋没させる工程、硬化性層６を硬化させて、被覆層７を得る工程、ならびに、少なくとも１つの蛍光体セラミックス素子５を含むように、被覆層７および基材４を厚み方向に切断する工程、を備える。【選択図】図１

Description

本発明は、波長変換部材およびその製造方法、詳しくは、波長変換部材の製造方法、および、それにより製造される波長変換部材に関する。
発光ダイオード装置は、一般的に、基板の表面に実装され、青色光を発光するＬＥＤ（発光ダイオード素子）と、青色光を黄色光に変換でき、ＬＥＤの上に設けられる蛍光体層と、ＬＥＤを封止する封止層とを備えている。そのような発光ダイオード装置は、封止層に封止されるＬＥＤから発光され、蛍光体層を透過した青色光と、蛍光体層において青色光の一部が波長変換された黄色光との混色によって、白色光を発光する。
このような発光ダイオード装置を製造する方法として、以下の方法が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。
すなわち、まず、透明封止層に凹部に設け、その凹部に硬化性の蛍光体組成物をポッティングにより注入し、硬化させることによって、透明封止層と蛍光体層とを備えた波長変換シートを作製し、次いで、波長変換シートの蛍光体層の表面にＬＥＤを埋設する方法が提案されている。
特開２０１３−１８７２２７公報
しかるに、発光ダイオード装置や半導体レーザー装置などの半導体発光装置では、ハイパワー（高出力）の光源が装備される場合がある。そのようなハイパワーの光を波長変換シートにて波長変換する場合、波長変換シートには高度の耐熱性が必要となる。そこで、波長変換シートに、耐熱性に優れる蛍光体セラミックスを用いることが検討されている。
しかしながら、蛍光体セラミックスは、蛍光体を高温（例えば、１０００℃以上）にて焼結するため、特許文献１の方法のように、蛍光体組成物をポッティングし、硬化させることにより形成できないという不具合がある。
本発明の目的は、波長変換部材を簡易にかつ工業的に製造できる方法、および、その方法により製造され、耐熱性に優れた波長変換部材を提供することにある。
本発明の波長変換部材の製造方法は、基材と、前記基材の上に前記基材の厚み方向と直交する方向に間隔を隔てて配置されている複数の蛍光体セラミックス素子とを備える素子配置基材を用意する工程、前記複数の蛍光体セラミックス素子を、無機物を含有する硬化性層に埋没させる工程、前記硬化性層を硬化させて、被覆層を得る工程、ならびに、少なくとも１つの前記蛍光体セラミックス素子を含むように、前記被覆層および前記基材を厚み方向に切断する工程を備えることを特徴としている。
また、本発明の波長変換部材の製造方法では、前記硬化性層が、セラミックスインク、または、無機酸化物粒子および金属粒子の少なくとも１種の無機粒子ならびに硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物から形成されることが好適である。
また、本発明の波長変換部材の製造方法では、前記基材が、易剥離性シートであることが好適である。
本発明の波長変換部材は、上記の製造方法により得られることを特徴としている。
本発明の波長変換部材の製造方法では、蛍光体セラミックス素子と、その表面を被覆する被覆層とを備える波長変換部材を簡易かつ工業的に製造することができる。
本発明の製造方法によって得られる本発明の波長変換部材は、耐熱性に優れている。
図１Ａ〜図１Ｅは、本発明の波長変換部材の一実施形態を製造する方法を説明する断面工程図であって、図１Ａは、グリーンシートを用意する工程、図１Ｂは、グリーンシートを焼成する工程、図１Ｃは、蛍光体セラミックス層を基材に配置する工程、図１Ｄは、蛍光体セラミックス層の一部を掻き取る工程、図１Ｅは、素子配置基材を得る工程、を示す。 図２Ｆ〜図２Ｊは、図１Ａ〜図１Ｅに引き続き、本発明の波長変換部材の一実施形態を製造する方法を説明する断面工程図であって、図２Ｆは、素子配置基材を、硬化性層と対向配置する工程、図２Ｇは、蛍光体セラミックス素子を硬化性層に埋没させる工程、図２Ｈは、硬化性層を硬化させる工程、図２Ｉは、被覆層および基材を切断する工程、図２Ｊは、波長変換部材を得る工程、を示す。 図３は、図１Ｅの工程における平面図を示す。 図４は、本発明の波長変換部材の一実施形態を備える波長変換放熱部材の断面図を示す。 図５Ａ〜図５Ｄは、本発明の波長変換部材の他の実施形態（蛍光体セラミックス素子が平面視円形状である形態）を製造する方法を説明する断面工程図であって、図５Ａは、耐熱性基板を用意する工程、図５Ｂは、グリーン体を形成する工程、図５Ｃは、グリーン体を焼成する工程、図５Ｄは、蛍光体セラミックス素子を再配置する工程、を示す。 図６は、図５Ｄの工程における平面図を示す。
図１Ａ〜図２Ｊを参照して、波長変換部材１の製造方法を説明する。
なお、図１Ａ〜図１Ｅの紙面上下方向を「上下方向」（第１方向、厚み方向）とし、紙面上側が上側であり、紙面下側が下側である。また、図１Ａ〜図１Ｅの紙面左右方向を「幅方向」（第２方向、左右方向、第１方向に直交する方向）とし、紙面右方向が右側であり、図１Ａ〜図１Ｅの紙面左方向が左側である。また、図１Ａ〜図１Ｅの紙厚方向を「前後方向」（第３方向、第１方向および第２方向に直交する方向）とし、図１Ａ〜図１Ｅの紙厚手前が前側であり、図１Ａ〜図１Ｅの紙厚奥側が後側である。図１Ａ〜図１Ｅ以外の図面についても、図１Ａ〜図１Ｅの方向を基準する。
波長変換部材１の製造方法は、グリーンシート２を用意する工程、グリーンシート２を焼成する工程、蛍光体セラミックス層３を基材４に配置する工程、蛍光体セラミックス層３の一部を掻き取る工程、蛍光体セラミックス素子５が配置された素子配置基材１１を得る工程、素子配置基材１１を、硬化性層６と対向配置する工程、蛍光体セラミックス素子５を硬化性層６に埋没させる工程、硬化性層６を硬化させる工程、被覆層７および基材４を切断する工程、および、波長変換部材１を得る工程を備える。
まず、図１Ａに示すように、グリーンシート２を用意する（用意工程）。グリーンシート２は、例えば、蛍光体材料、バインダー樹脂および溶媒を含むスラリーを、離型シート８の上面に塗布および乾燥させることにより、形成する。
蛍光体材料としては、後述する蛍光体を構成する原材料であって、例えば、酸化アルミニウム、酸化イットリウム、酸化セリウム、酸化ジルコニウム、酸化チタン、さらには、それらに他の元素を賦活させたものなどから適宜選択して調製される。
バインダー樹脂は、グリーンシート２の作製に用いられる公知のバインダー樹脂を使用すればよく、例えば、アクリル系ポリマー、ブチラール系ポリマー、ビニル系ポリマー、ウレタン系ポリマーなどが挙げられる。好ましくは、アクリル系ポリマーが挙げられる。
バインダー樹脂の含有割合は、蛍光体材料とバインダー樹脂との合計体積量に対して、例えば、５体積％以上、好ましくは、２０体積％以上であり、また、８０体積％以下、好ましくは、６０体積％以下である。
溶媒としては、例えば、水、例えば、アセトン、メチルエチルケトン、メタノール、エタノール、トルエン、プロピオン酸メチル、メチルセルソルブなどの有機溶媒が挙げられる。
溶媒の含有割合は、スラリーにおいて、例えば、１〜３０質量％である。
スラリーには、必要に応じて、分散剤、可塑剤、焼結助剤などの公知の添加剤を含有することができる。
そして、上記成分を上記割合で配合し、ボールミルなどで湿式混合することにより、スラリーを調製する。
次いで、スラリーを、ドクターブレード、グラビアコータ、ファウンテンコータ、キャストコータ、スピンコータ、ロールコータなどの公知の塗布方法により離型シート８の上面に塗布し、乾燥することにより、グリーンシート２を形成する。
離型シート８としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムなどのポリエステルフィルム、例えば、ポリカーボネートフィルム、例えば、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルムなどのポリオレフィンフィルム、例えば、ポリスチレンフィルム、例えば、アクリルフィルム、例えば、シリコーン樹脂フィルム、フッ素樹脂フィルムなどの樹脂フィルムなどが挙げられる。さらに、例えば、銅箔、ステンレス箔などの金属箔も挙げられる。好ましくは、樹脂フィルム、さらに好ましくは、ポリエステルフィルムが挙げられる。
離型シート８の表面には、離型性を高めるため、必要により離型処理が施されている。
離型シート８の厚みは、例えば、取扱性、コストの観点から、例えば、１０〜２００μｍである。
このようにして得られるグリーンシート２は、蛍光体セラミックス層３（蛍光体セラミックスプレート）の焼結前セラミックスであって、平面視略矩形状の平板形状に形成されている。
なお、グリーンシート２は、所望の厚みを得るために、複数（複層）のグリーンシート２を熱ラミネートによって積層することにより形成することもできる。
グリーンシート２の厚みは、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、３０μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、２００μｍ以下である。
次いで、図１Ｂに示すように、グリーンシート２を焼成する（焼成工程）。
焼成温度は、例えば、１３００℃以上、好ましくは、１５００℃以上であり、また、例えば、２０００℃以下、好ましくは、１８００℃以下である。
焼成時間は、例えば、１時間以上、好ましくは、２時間以上であり、また、例えば、２４時間以下、好ましくは、５時間以下である。
焼成は、常圧下で実施してもよく、また、減圧下または真空下で実施してもよい。好ましくは、減圧下または真空下で実施する。
上記焼成（本焼成）の前に、バインダー樹脂や分散剤などの有機成分を熱分解および除去するために、電気炉を用いて、空気中、例えば、６００〜１３００℃で予備加熱し、脱バインダー処理を実施してもよい。
また、焼成における昇温速度は、例えば、０．５〜２０℃／分である。
これにより、蛍光体セラミックス層３を得る。
このようにして得られる蛍光体セラミックス層３は、平面視略矩形状の平板形状に形成されている。
蛍光体セラミックス層３の厚みは、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、２００μｍ以下である。
次いで、図１Ｃに示すように、蛍光体セラミックス層３を基材４に配置する（基材配置工程）。具体的には、蛍光体セラミックス層３を基材４の上面の略中央部に配置する。
基材４としては、ブレード（後述）の掻き取り性、および、波長変換部材１に対する基材４の剥離性の観点から、好ましくは、易剥離性シートが挙げられる。易剥離性シートは、例えば、加熱などにより容易に剥離できる熱剥離シートから形成されている。
熱剥離シートは、支持層と、支持層の上面に積層された粘着層とを備えている。
支持層は、例えば、ポリエステルなどの耐熱性樹脂から形成されている。
粘着層は、例えば、常温（２５℃）において、粘着性を有し、加熱時に、粘着性が低減する（あるいは、粘着性を失う）熱膨張性粘着剤などから形成されている。
熱剥離シートは、市販品を用いることができ、具体的には、リバアルファシリーズ（登録商標、日東電工社製）などを用いることができる。
熱剥離シートは、支持層によって、蛍光体セラミックス層３（ひいては、波長変換部材１）を、粘着層を介して確実に支持しながら、加熱による粘着層の粘着性の低下に基づいて、波長変換部材１から剥離される。
また、基材４は、例えば、ポリオレフィン（具体的には、ポリエチレン、ポリプロピレン）、エチレン・酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）などのビニル重合体、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネートなどのポリエステル、例えば、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素樹脂などの樹脂材料などから形成されていてもよい。また、基材は、例えば、鉄、アルミニウム、ステンレスなどの金属材料などから形成することもできる。
基材４の厚みは、例えば、１０〜１０００μｍである。
これにより、基材４と、基材４の上面に設けられる蛍光体セラミックス層３とを備えるセラミックス積層体９を得る。
次いで、図１Ｄに示すように、蛍光体セラミックス層３の一部を除去する（除去工程）。具体的には、ブレードとしてのダイシングブレード１０を用いて、蛍光体セラミックス層３の一部を掻き取る。
ダイシングブレード１０は、公知または市販のダイシング装置に使用される円盤状の回転刃である。ダイシングブレード１０の先端（下端）は、切断方向に沿う方向（図１Ｄでは、紙厚方向である前後方向）に投影したときに、上下方向に延びる略矩形状（板状）に形成されている。すなわち、切断面が略矩形状となるように形成されている。
ダイシングブレード１０の先端における幅方向長さＸは、例えば、０．０５ｍｍ以上、好ましくは、０．１ｍｍ以上であり、例えば、２．０ｍｍ以下、好ましくは、１．０ｍｍ以下である。
この工程では、まず、図１Ｄに示すように、蛍光体セラミックス層３の一部を前後方向に沿って掻き取る。
具体的には、セラミックス積層体９を、切断方向が前後方向となるように、ダイシング装置内に配置する。続いて、ダイシングブレード１０の移動時に、ダイシングブレード１０の先端（下端）が蛍光体セラミックス層３と接触し、かつ、基材４を貫通しないように、ダイシングブレード１０またはセラミックス積層体９の配置を調整する。すなわち、ダイシングブレード１０の先端が基材４の上面に到達し、かつ、基材４の下面に到達しないように、ダイシングブレード１０またはセラミックス積層体９の上下方向位置を調整する。続いて、ダイシングブレード１０を高速回転させながら、切断方向に沿う前後方向に移動させる。
これにより、ダイシングブレード１０（先端周辺）と接触する部分の蛍光体セラミックス層３を、前後方向に沿って、基材４から掻き取る。すなわち、蛍光体セラミックス層３は、略矩形状に掻き取られる。掻き取られた部分では、基材４の上面が露出する。
この前後方向の掻き取りを、図１Ｄの仮想線に示すように、所望の間隔（すなわち、所望の蛍光体セラミックス素子５の幅方向長さ）を隔てて、繰り返し実施する。
次いで、上記と同様にして、ダイシングブレード１０を高速回転させながら、切断方向が幅方向に沿うように移動させることにより、蛍光体セラミックス層３の一部を幅方向に沿って掻き取る。この幅方向の掻き取りを所望の間隔を隔てて、繰り返し実施する。
すなわち、図３に示すように、蛍光体セラミックス層３を格子状に掻き取る。
このようにして、図１Ｅおよび図３に示すように、基材４と、基材４の上面に格子状に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子５とを備える素子配置基材１１を得る。
なお、上記工程では、蛍光体セラミックス層３を固定し、ダイシングブレード１０を移動することにより、蛍光体セラミックス層３の一部を掻き取っているが、例えば、高速回転するダイシングブレード１０の位置を固定し、ダイシングブレード１０に対し、セラミックス積層体９をＸ−Ｙステージなどによって前後方向または幅方向に移動させることにより、蛍光体セラミックス層３の一部を掻き取ることもできる。
蛍光体セラミックス素子５のそれぞれは、断面視略矩形状および平面視略矩形状に形成されている。
蛍光体セラミックス素子５の幅方向長さＹは、例えば、０．２ｍｍ以上、好ましくは、１ｍｍ以上であり、また、例えば、１０ｍｍ以下、好ましくは、５ｍｍ以下である。蛍光体セラミックス素子５の前後方向長さは、例えば、０．０５ｍｍ以上、好ましくは、０．１ｍｍ以上であり、また、例えば、５ｍｍ以下、好ましくは、３ｍｍ以下である。
複数の蛍光体セラミックス素子５の幅方向間隔および前後方向間隔は、ダイシングブレード１０の先端の幅方向長さＸと同一である。
次いで、図２Ｆに示すように、素子配置基材１１を、硬化性層６と対向配置する（対向配置工程）。具体的には、まず、硬化性層６が離型シート８ａの上に設けられた硬化性層シート２０を用意する。硬化性層シート２０は、離型シート８ａの上面に、無機物を含有する硬化性組成物を、離型シート８ａの上に、公知の方法で塗布することにより製造する。
硬化性組成物としては、無機物を含有し、硬化性を備えるものであれば限定されず、例えば、セラミックスインク、硬化性樹脂および無機粒子を含有する硬化性樹脂組成物、アルカリ金属ケイ酸塩および無機粒子を含有するケイ酸塩水溶液が挙げられる。
セラミックスインクは、例えば、無機物のセラミックスと、オルガノポリシロキサンなどのバインダーと、溶媒とを含有し、低温（例えば、１２０〜１８０℃）で硬化（固化）する。セラミックスインクにおける無機物としては、例えば、二酸化珪素、二酸化チタン、チタン酸カリウムなどの白色顔料などが挙げられる。溶媒としては、ブチルジグリコールエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテルなどのエーテルが挙げられる。なお、分散性の観点から、好ましくは、白色顔料は表面処理がなされている。
セラミックスインクとしては、市販品を用いることができ、具体的には、株式会社アイン社製のセラミックスインク（ＲＧタイプ、ＡＮタイプ、ＵＶタイプ、ＳＤタイプ）などが挙げられる。
硬化性樹脂組成物に含まれる硬化性樹脂としては、例えば、硬化性シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂などが挙げられる。好ましくは、硬化性シリコーン樹脂が挙げられる。
硬化性シリコーン樹脂としては、例えば、縮合反応硬化型シリコーン樹脂、付加反応硬化型シリコーン樹脂などが挙げられる。好ましくは、付加反応硬化型シリコーン樹脂が挙げられる。
付加反応硬化型シリコーン樹脂は、例えば、主剤となるエチレン系不飽和炭化水素基含有ポリシロキサンと、架橋剤となるオルガノハイドロジェンシロキサンとを含有するシリコーン樹脂組成物から構成される。付加反応硬化型シリコーン樹脂は、通常、主剤（エチレン系不飽和炭化水素基含有ポリシロキサン）を含有するＡ液と、架橋剤（オルガノハイドロジェンシロキサン）を含有するＢ液との２液として提供される。そして、主剤（Ａ液）と架橋剤（Ｂ液）とを混合して混合液を調製し、混合液から被覆層７を形成する工程において、エチレン系不飽和炭化水素基含有ポリシロキサンとオルガノハイドロジェンシロキサンとが加熱などにより付加反応することにより、付加反応硬化型シリコーン樹脂が硬化して、シリコーンエラストマー（硬化体）を形成する。
付加反応硬化型シリコーン樹脂としては、市販品（商品名：ＫＥＲ−２５００、信越化学工業社製、商品名：ＬＲ−７６６５、旭化成ワッカー社製など）を用いることができる。
無機粒子を構成する無機物としては、例えば、二酸化珪素、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸複合酸化物（例えば、チタン酸バリウム、チタン酸カリウム）などの無機酸化物、例えば、銀、アルミニウムなどの金属などが挙げられる。光反射性、放熱性の観点から、好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム、銀が挙げられ、長期耐熱性の観点から、より好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウムが挙げられ、さらに好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウムが挙げられる。
無機粒子の平均粒子径（平均最大長さ）は、例えば、０．１〜５０μｍである。
硬化性樹脂組成物としては、好ましくは、二酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウムおよび銀からなる群から選択される少なくとも１種から構成される無機粒子、ならびに、硬化性シリコーン樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、より好ましくは、酸化チタン、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウムおよびチタン酸バリウムからなる群から選択される少なくとも１種から構成される無機粒子、ならびに、硬化性シリコーン樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、さらに好ましくは、酸化チタンおよび酸化アルミニウムの少なくとも１種から構成される無機粒子、ならびに、硬化性シリコーン樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられる。
ケイ酸塩水溶液に含まれるアルカリ金属ケイ酸塩としては、例えば、ケイ酸ナトリウム（水ガラス）などが挙げられる。
硬化性組成物における無機物の含有割合（固形分量）は、例えば、３０質量％以上、好ましくは、４０質量％以上、さらに好ましくは、６０質量％以上であり、例えば、９０質量％以下、好ましくは、８０質量％以下である。硬化性組成物におけるバインダーまたは硬化性樹脂の含有割合（固形分量）は、例えば、１０質量％以上、好ましくは、２０質量％以上であり、例えば、７０質量％以下、好ましくは、６０質量％以下、さらに好ましくは、４０質量％以下である。
硬化性組成物としては、好ましくは、セラミックスインク；無機酸化物粒子および金属粒子の少なくとも１種の無機粒子ならびに硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、より好ましくは、セラミックスインク；無機酸化物粒子および硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物が挙げられ、さらに好ましくは、セラミックスインクが挙げられる。これにより、被覆層７の放熱性、反射性を向上させることができる。
離型シート８ａは、離型シート８と同様である。
硬化性組成物の塗布方法としては、印刷、ディスペンサなどの公知の塗布方法が挙げられる。
硬化性層６の厚みは、例えば、８０μｍ以上、好ましくは、９０μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、５００μｍ以下である。
次いで、蛍光体セラミックス素子５が硬化性層６と向かい合うように、素子配置基材１１を硬化性層シート２０とを間隔を隔てて厚み方向に対向配置する。
次いで、図２Ｇに示すように、蛍光体セラミックス素子５を硬化性層６に埋没させる（埋没工程）。具体的には、素子配置基材１１を下側に移動させて、硬化性層シート２０に押圧する。
これにより、蛍光体セラミックス素子５の表面（下面および側面）が、硬化性層６に被覆される。これとともに、蛍光体セラミックス素子５から露出していた基材４の表面（下面）が、硬化性層６に被覆される。
圧力は、例えば、０．０３ＭＰａ以上、好ましくは、０．１ＭＰａ以上であり、また、例えば、２ＭＰａ以下、好ましくは、０．５ＭＰａ以下である。
これにより、基材４と、基材４の下に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子５と、複数の蛍光体セラミックス素子５の下面および側面を被覆するように、基材４の下に形成された硬化性層６と、硬化性層６の下に配置された離型シート８ａとを備える硬化性層−素子積層体１２を得る。
なお、素子配置基材１１を硬化性層シート２０と対向配置する工程と、蛍光体セラミックス素子５を硬化性層６に埋没する工程とは、連続する一つの工程として実施することができる。
次いで、図２Ｈに示すように、硬化性層６を硬化させる（硬化工程）。具体的には、硬化性層−素子積層体１２を加熱して、硬化性層６を硬化（固化）させる。
加熱温度は、例えば、１００℃以上、好ましくは、１２０℃以上であり、また、例えば、２００℃以下、好ましくは、１８０℃以下である。
加熱時間は、例えば、０．５時間以上、好ましくは、１時間以上であり、また、例えば、１２時間以下、好ましくは、６時間以下である。
また、必要に応じて、加熱硬化の前に、例えば、５０〜１００℃、１〜１０時間の条件下で、乾燥工程を実施することもできる。
これにより、硬化性層６が加熱硬化され、被覆層７が形成される。
すなわち、基材４と、基材４の下に整列配置された複数の蛍光体セラミックス素子５と、複数の蛍光体セラミックス素子５の下面および側面を被覆するように、基材４の下に形成された被覆層７と、被覆層７の下に配置された離型シート８ａとを備える被覆層−素子積層体１３を得る。
次いで、図２Ｉに示すように、１つの蛍光体セラミックス素子５を含むように、被覆層７および基材４を厚み方向に切断する（切断工程）。すなわち、複数の蛍光体セラミックス素子５に切り分けて、蛍光体セラミックス素子５を個片化（個別化）する。
具体的に、互いに隣接する蛍光体セラミックス素子５の間において、厚み方向に沿って、幅狭ブレード１９を用いて、基材４、被覆層７および離型シート８ａを、ダイシングにより切断加工する。
幅狭ブレード１９は、ダイシングブレード１０よりも幅が狭いブレードであって、公知または市販のダイシング装置に使用される円盤状の回転刃である。幅狭ブレード１９は、切断方向に沿う方向（図２Ｉでは、紙厚方向である前後方向）に投影したときに、上下方向に延びる略矩形状（板状）に形成されている。
幅狭ブレード１９の幅方向長さＺは、ダイシングブレード１０の幅方向長さＸよりも狭く、例えば、Ｘの８０％以下、好ましくは、６０％以下であり、また、例えば、１０％以上、好ましくは、３０％以上である。具体的には、例えば、０．０１ｍｍ以上、好ましくは、０．０５ｍｍ以上であり、また、例えば、１．５ｍｍ以下、好ましくは、０．８ｍｍ以下である。
この切断工程では、被覆層−素子積層体１３をダイシング装置内に配置する。続いて、基材４、被覆層７および離型シート８ａを厚み方向に切断するように、幅狭ブレード１９または被覆層−素子積層体１３の配置を調整する。すなわち、幅狭ブレード１９の先端が、基材４および被覆層７を貫通して離型シート８ａの下面に到達するように、幅狭ブレード１９または被覆層−素子積層体１３の上下方向位置を調整する。そして、上記除去工程と同様にして、幅狭ブレード１９を高速回転させながら、互いに隣接する蛍光体セラミックス素子５の間を、前後方向および幅方向に（すなわち格子状に）移動させて、基材４、被覆層７および離型シート８ａを切断加工する。
これにより、図２Ｊに示すように、基材４と、個別化された蛍光体セラミックス素子５と、被覆層７と、離型シート８ａとを備える基材積層波長変換部材１４を得る。
次いで、図２Ｊの仮想線に示すように、基材４および離型シート８ａを剥離することにより、個別化された蛍光体セラミックス素子５と、被覆層７とを備える波長変換部材１を得る。
蛍光体セラミックス素子５は、基材４の下面の平面視略中央に設けられ、蛍光体のセラミックス（焼成体）から形成されている。
蛍光体セラミックスに含有される蛍光体は、波長変換機能を有しており、例えば、青色光を黄色光に変換することのできる黄色蛍光体、青色光を赤色光に変換することのできる赤色蛍光体などが挙げられる。
黄色蛍光体としては、例えば、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）２ＳｉＯ４；Ｅｕ、（Ｓｒ，Ｂａ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ（バリウムオルソシリケート（ＢＯＳ））などのシリケート蛍光体、例えば、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）、Ｔｂ３Ａｌ３Ｏ１２：Ｃｅ（ＴＡＧ（テルビウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）などのガーネット型結晶構造を有するガーネット型蛍光体、例えば、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮなどの酸窒化物蛍光体などが挙げられる。赤色蛍光体としては、例えば、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、ＣａＳｉＮ２：Ｅｕなどの窒化物蛍光体などが挙げられる。
被覆層７は、蛍光体セラミックス素子５の表面を被覆するように、基材４の下面に設けられている。具体的には、蛍光体セラミックス素子５の表面（下面および側面）、ならびに、基材４の下面（蛍光体セラミックス素子５が配置されている面を除く）を被覆するように、基材４の下面に設けられている。
被覆層７の厚み（図２Ｊにおける蛍光体セラミックス素子５の下面から離型シート８ａの上面までの距離Ｔ）は、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、２００μｍ以下である。
被覆層７の側面の幅（図２Ｊにおける蛍光体セラミックス素子５の側面から被覆層７の外側表面までの距離Ｗ）は、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、５０μｍ以上であり、また、例えば、５００μｍ以下、好ましくは、２００μｍ以下である。
被覆層７は、上記したように、無機物を含有する組成物から形成されている。
被覆層７は、好ましくは、放熱層および反射層としての役割を有している。
被覆層７の熱伝導率は、０．２０Ｗ／ｍ・Ｋを超過し、好ましくは、１．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、さらに好ましくは、３．０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、また、例えば、３０．０Ｗ／ｍ・Ｋ以下でもある。熱伝導率は、キセノンフラッシュアナライザー（ＮＥＴＺＳＣＨ社製 ＬＦＡ４４７により求められる。
被覆層７の反射率は、例えば、８０％以上、好ましくは、９０％以上であり、また、例えば、１００％以下である。反射率は、紫外可視分光光度計（「Ｖ６７０」、日本分光社製）を用いて、波長４５０ｎｍの光の反射を測定することにより求められる。
この波長変換部材１は、例えば、車載灯具、高天井吊下げ灯具、道路灯具、演芸灯具などの高出力の光源を備える遠方照射向けの半導体発光装置（例えば、発光ダイオード装置、半導体レーザー装置）などに用いられる。
具体的には、図４に示すように、半導体発光装置１５は、光源１６と、波長変換放熱部材１７とを備えている。
光源１６は、発光ダイオード（ＬＥＤ）、半導体レーザー（ＬＤ）などが挙げられる。
波長変換放熱部材１７は、光源１６から間隔を隔てて対向配置され、波長変換部材１と放熱部材１８とを備えている。
放熱部材１８は、波長変換部材１の被覆層７の表面（下面）に設けられている。放熱部材１８は、平面視略矩形状の平板状に形成されており、下面には、放熱性を向上させるための複数の凸部が下側に向かって設けられている。放熱部材１８は、例えば、ヒートシンクであり、例えば、アルミニウム、銅などの熱伝導性金属やＡｌＮなどのセラミックス材料から形成されている。放熱部材１８によって、波長変換部材１において生じる熱を外部に放熱することができる。
波長変換放熱部材１７は、まず、基材積層波長変換部材１４の離型シート８ａを剥離し、露出する被覆層７の表面に、公知の熱伝導性接着剤層（図示せず）を介して放熱部材１８を接着させ、次いで、加熱などにより、基材４を被覆層７および蛍光体セラミックス素子５から剥離することにより得られる。
そして、このような波長変換部材１では、蛍光体層が蛍光体セラミックス素子５から形成されているため、耐熱性および放熱性に優れる。
また、蛍光体セラミックス素子５を被覆する被覆層７が、無機物を含有しているため、蛍光体セラミックス素子５において生じる熱を被覆層７を介して外部に効率よく伝導でき、放熱性に優れる。また、蛍光体セラミックス素子５にて拡散・放射される光を効率よく反射することもできる。
また、このような波長変換部材１の製造方法では、個片化された蛍光体セラミックス素子５を備え、耐熱性、放熱性および反射性に優れる波長変換部材１を簡易かつ工業的に製造することができる。
（変形例）
以降の各図において、上記した各部に対応する部材については、同一の参照符号を付し、その詳細な説明を省略する。
図１Ａ〜図１Ｅおよび図３の実施態様では、蛍光体セラミックス層３の一部をダイシングブレード１０を用いて掻き取ることにより、平面視略矩形状の素子配置基材１１を作製しているが、例えば、図５Ａ〜図５Ｄおよび図６に示すように、印刷方法によって、平面視略円形状の素子配置基材１１を作製することもできる。
具体的には、まず、図５Ａに示すように、耐熱性基板２１を用意する。
耐熱性基板２１は、焼成時の高温によって変形しない基板であり、公知または市販のものを用いることができる。
次いで、図５Ｂに示すように、スクリーン印刷などの印刷方法により、平面視略円形状および断面視略矩形状のグリーン体２ａを耐熱性基板２１の上に形成する。
グリーン体２ａを構成する組成物は、上記した無機物を含有する硬化性組成物である。
次いで、図５Ｃに示すように、グリーン体２ａを焼成する。これにより、耐熱性基板２１の上に設けられる複数の蛍光体セラミックス素子５を得る。
次いで、図５Ｄおよび図６に示すように、蛍光体セラミックス素子５を、基材４の上に再配置する。具体的には、複数の蛍光体セラミックス素子５を耐熱性基板２１から剥離し、基材４の上に、幅方向および前後方向に間隔を隔てて配置する。これにより、素子配置基材１１を得る。
図５Ａ〜図５Ｄの実施形態では、印刷方法によりグリーン体２ａを作製するため、平面視略円形状、平面視略矩形状などの所望のパターンの蛍光体セラミックス素子５を形成することができる。また、蛍光体セラミックス層３を掻き取る必要がないため、蛍光体材料の歩留まりを向上することができる。
一方、図１Ａ〜図１Ｅの実施形態では、基材４の上で、複数の蛍光体セラミックス素子５を形成するため、複数の蛍光体セラミックス素子５の再配置を必要としない。そのため、波長変換部材１を効率よく円滑に製造することができる。
なお、図２Ｉでは、１つの蛍光体セラミックス素子５を含むように、基材４、被覆層７および離型シート８ａを切断しているが、例えば、２つ以上の蛍光体セラミックス素子５を含むように、基材４、被覆層７および離型シート８ａを切断することもできる。
以下に、実施例を挙げて本発明をさらに詳しく説明するが、本発明はそれらに限定されない。また、以下の記載において用いられる配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなどの具体的数値は、上記の「発明を実施するための形態」において記載されている、それらに対応する配合割合（含有割合）、物性値、パラメータなど該当記載の上限値（「以下」、「未満」として定義されている数値）または下限値(「以上」、「超過」として定義されている数値）に代替することができる。
酸化イットリウム粒子（純度９９．９％、日本イットリウム社製）１１．３４ｇ、酸化アルミニウム粒子（純度９９．９％、住友化学社製）８．５７７ｇ、および、酸化セリウム粒子０．０８７ｇからなる蛍光体材料の粉末を調製した。
調製した蛍光体材料の粉末２０ｇと、水溶性バインダー樹脂（「ＷＢ４１０１」、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｉｎｏｖａｔｉｏｎｓ，Ｉｎｃ社製）とを、固形分の体積比率が６０：４０となるように混合し、さらに蒸留水を加えてアルミナ製容器に入れ、直径３ｍｍのジルコニアボールを加えて２４時間、ボールミルにより湿式混合することで、蛍光体の原料粒子のスラリーを調製した。
次いで、調製したスラリーを、離型シートとしてのＰＥＴフィルム８上に、ドクターブレード法によりテープキャスティングして乾燥することにより、厚み７５μｍのグリーンシート２を形成した（図１Ａ参照）。その後、グリーンシート２をＰＥＴフィルム８から剥離し、グリーンシート２を２０ｍｍ×２０ｍｍのサイズに切り出した。切り出したグリーンシート２を２枚作製し、この２枚のグリーンシート２をホットプレスを用いて熱ラミネートすることにより、グリーンシート積層体２を作製した。
次いで、作製したグリーンシート積層体２を、電気マッフル炉にて、大気中、１℃／分の昇温速度で１２００℃まで加熱し、バインダー樹脂などの有機成分を分解除去する脱バインダー処理を実施した。その後、高温真空炉にグリーンシート積層体２を移し、約１０−３Ｔｏｒｒ（約０．１３Ｐａ）の減圧下で、５℃／分の昇温速度で１７５０℃まで加熱し、その温度で３時間焼成することで、厚み１２０μｍの、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２：Ｃｅからなる蛍光体セラミックス層３（蛍光体セラミックスプレート）を作製した（図１Ｂ参照）。
次いで、蛍光体セラミックス層３を、ダイシング装置（商品名「ダイシングソー」、ＤＩＳＣＯ社製）のダイシングフレームに設置された熱剥離シート４（基材、商品名「リバアルファ３１９５０」、日東電工社製）の粘着層面（上面）に貼着して、セラミックス積層体９を得た（図１Ｃ参照）。
次いで、先端が断面視略矩形状のダイシングブレード１０（先端の幅Ｘ：０．４ｍｍ）の上下方向位置を、ダイシングブレード１０の先端が熱剥離シート４の上面と一致するように、調整した。
次いで、ダイシングブレード１０を高速回転させながら、幅方向の間隔（Ｙ）および前後方向の間隔のそれぞれが３．０ｍｍとなるように、ダイシングブレード１０をセラミックス積層体９に対して相対移動させることにより、蛍光体セラミックス層３の一部を格子状に掻き取った（図１Ｄ参照）。
これにより、熱剥離シート４の上に、複数の蛍光体セラミックス素子５（３．０ｍｍ×３．０ｍｍ）が、前後方向および幅方向に０．４ｍｍの間隔を隔てて格子状に整列配置された素子配置基材１１を得た（図１Ｅおよび図３参照）。
次いで、硬化性層６の材料としてセラミックスインク（商品名「ＲＧ１２−２２」、白色、株式会社アイン製）を準備し、離型シートとしてのＰＥＴフィルム８ａ上に、ドクターブレードにて塗布し、厚み２２０μｍの硬化性層６を形成した。
そして、蛍光体セラミックス素子５が硬化性層６と向かい合うように、素子配置基材１１を硬化性層シート２０とを間隔を隔てて厚み方向に対向配置した（図２Ｆ参照）。
次いで、素子配置基材１１を下側に移動させ、硬化性層６に０．３ＭＰａの圧力にて押圧することにより、蛍光体セラミックス素子５を硬化性層６に埋没させた（図２Ｇ参照）。
次いで、９０℃で５時間乾燥させた後に、１５０℃で２時間加熱硬化させることにより、被覆層７を形成した。これにより、被覆層−素子積層体１３を得た（図２Ｈ参照）。
次いで、ダイシング装置内に被覆層−素子積層体１３を配置した。その後、先端が断面視略矩形状の幅狭ブレード１９（先端の幅Ｚ：０．２ｍｍ）を用いて、蛍光体セラミックス素子５間の幅方向中央および前後方向中央を、熱剥離シート４、被覆層７および離型シート８ａの厚み方向に貫通するように切断した（図２Ｉ参照）。すなわち、３．２ｍｍ×３．２ｍｍのサイズとなるように被覆層−素子積層体１３を切断した。これにより、蛍光体セラミックス素子５を個片化し、基材積層波長変換部材１４を得た。
次いで、得られた基材積層波長変換部材１４から、ＰＥＴフィルム８ａを剥離し、次いで、熱剥離シート４を２００℃で剥離した。これにより、１つの蛍光体セラミックス素子５（３．０ｍｍ×３．０ｍｍ、厚み１２０μｍ）および被覆層７（３．２ｍｍ×３．２ｍｍ、側面幅Ｗ：０．１ｍｍ、厚みＴ：１００μｍ）を備える波長変換部材１を作製した（図２Ｊ参照）。
１ 波長変換部材
３ 蛍光体セラミックス層
４ 基材
５ 蛍光体セラミックス素子
６ 硬化性層
７ 被覆層
１１ 素子配置基材

Claims (4)

  1. 基材と、前記基材の上に前記基材の厚み方向と直交する方向に間隔を隔てて配置されている複数の蛍光体セラミックス素子とを備える素子配置基材を用意する工程、
    前記複数の蛍光体セラミックス素子を、無機物を含有する硬化性層に埋没させる工程、
    前記硬化性層を硬化させて、被覆層を得る工程、ならびに、
    少なくとも１つの前記蛍光体セラミックス素子を含むように、前記被覆層および前記基材を厚み方向に切断する工程
    を備えることを特徴とする、波長変換部材の製造方法。
  2. 前記硬化性層が、セラミックスインク、または、無機酸化物粒子および金属粒子の少なくとも１種の無機粒子ならびに硬化性樹脂を含有する硬化性樹脂組成物から形成されることを特徴とする、請求項１に記載の波長変換部材の製造方法。
  3. 前記基材が、易剥離性シートであることを特徴とする、請求項１または２に記載の波長変換部材の製造方法。
  4. 請求項１〜３のいずれか一項に記載の製造方法により得られることを特徴とする、波長変換部材。
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