JP6127097B2 - 自動車用途のための先進的な触媒 - Google Patents
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Description
本願は、2009年12月15日に出願され、表題が「MATERIALS PROCESSING」である米国仮特許出願第61/284,329号に対する優先権を主張し、この米国仮特許出願は、本明細書内に述べられているがごとく、その全体が本明細書により参考として本明細書に援用される。
車用触媒コンバータは、例えば、自動車排気における3つの有害な化合物を有害の少ない化合物に変えるために触媒を用いる。3つの有害な化合物は、未燃ガソリンの形態での炭化水素と、ガソリンの燃焼によって形成される一酸化炭素と、エンジンの熱が空気中の窒素を酸素と化合させるときに作られる窒素酸化物とを含む。触媒コンバータに用いられる2つの主要な構造がある−ハニカムおよびセラミックビーズである。今日のほとんどの自動車は、ハニカム構造を用いる。ハニカム構造は、排気管の前に付けられるマフラ様パッケージに収容される。触媒は、一酸化炭素を二酸化炭素に、炭化水素を二酸化炭素と水とに変えることを助け、窒素酸化物を窒素と酸素とに戻すように変えることを助ける。
一局面において、触媒コンバータは、ハニカム構造を含み、ハニカム構造は、ハニカム構造上に少なくとも1つのナノ粒子を有する。いくつかの実施形態において、少なくとも1つのナノ粒子は、ナノ活性材料と、ナノ支持部とを含む。ナノ活性材料は、典型的には、ナノ支持部上にある。ナノ活性材料は、白金、パラジウム、ロジウム、または合金である。合金は、白金、パラジウム、ロジウムの性質を持つ。ナノ支持部は、アルミナである。他の実施形態において、ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、部分的に還元されたアルミナ表面は、ナノ支持部の表面上のナノ活性材料の動きを制限する。
添付の図面に例示されるように、ここで本発明の実装に参照が詳細になされる。図面は、同一縮尺ではない場合がある。同じ参照指標が、同一または類似の要素を参照するために図面および以下の詳細な説明の全体を通して用いられる。明快さの利益において、本明細書において説明される実装のありふれた特徴の必ずしもすべてが示され説明されるとは限らない。任意のそのような実際の実装の開発において、用途、安全規則および事業関連制約への準拠など開発者の特有の目標を達成するために多くの実装特有の決定がなされなければならないこと、ならびにこれらの特有の目標が実装および開発者によりさまざまに変化することは、もちろん理解される。さらに、そのような開発努力が本開示の利益を有する当業者にとって工学の日常の仕事であることは理解される。
ディーゼルエンジンは、ディーゼル酸化触媒(DOC)と、分離NOx還元技術と、ディーゼル微粒子フィルタ(DPF)とを含む。DOCは、二元触媒コンバータであり、二元触媒コンバータは、(1)COおよびO2をCO2に変え、(2)HaCbおよびO2をCO2およびH2Oに変える。DOCは、酸化剤として白金を用いる。DOCを生成する従来の方法は、ミクロンサイズの白金イオンを用いる。本発明の実施形態は、代わりにナノサイズの白金粒子を用いる。図4〜図5は、本発明にしたがって先進的なDOC触媒を生成する2つの発明プロセスを例示する。分離NOx還元技術は、還元剤として尿素を用いることによってNOx排出を還元する。DPFは、ディーゼルエンジンの排気ガスから副粒子(例えば、非気体炭化水素)を捕獲する。
ガスエンジンは、酸素豊富から酸素欠乏に(例えば、酸化状態から還元状態に)循環する。そのようなものとして、ガスエンジン用の従来の触媒コンバータは、酸化触媒と、還元触媒とを含む。還元触媒は、従来の触媒コンバータにおいて第1の段階である。還元触媒は、NOx排出を還元することを助けるために白金およびロジウムを用いる。例えば、ロジウムは、COおよびNO2をN2およびCO2に触媒する。酸化触媒は、従来の触媒コンバータにおいて第2の段階である。酸化触媒は、白金およびパラジウムを用いて未燃の炭化水素および一酸化炭素を酸化することによって、未燃の炭化水素および一酸化炭素を還元する。例えば、白金は、COおよびO2をCO2に触媒し、HaCbおよびO2をCO2およびH2Oに触媒する。パラジウムは、H2およびO2をC2Oに触媒する。酸化触媒は、一酸化炭素および炭化水素の、排気管内の残りの酸素との反応を助ける。従って、ガスエンジンは、3つの有害な化合物を還元するために三元触媒コンバータを用いる。
(項目1)
ハニカム構造を含む触媒コンバータであって、該ハニカム構造は、該ハニカム構造上に少なくとも1つのナノ粒子を有する、触媒コンバータ。
(項目2)
前記少なくとも1つのナノ粒子は、ナノ活性材料と、ナノ支持部とを含む、項目1に記載の触媒コンバータ。
(項目3)
前記ナノ活性材料は、白金である、項目2に記載の触媒コンバータ。
(項目4)
前記ナノ活性材料は、パラジウムである、項目2に記載の触媒コンバータ。
(項目5)
前記ナノ活性材料は、ロジウムである、項目2に記載の触媒コンバータ。
(項目6)
前記ナノ活性材料は、合金である、項目2に記載の触媒コンバータ。
(項目7)
前記ナノ支持部は、アルミナである、項目2に記載の触媒コンバータ。
(項目8)
前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、項目2に記載の触媒コンバータ。
(項目9)
触媒コンバータにおけるコーディエライト基板であって、
a.第1の型のナノ粒子と、
b.第2の型のナノ粒子と、
c.第3の型のナノ粒子と
を含む、コーディエライト基板。
(項目10)
前記第1の型のナノ粒子は、ナノ活性材料と、ナノ支持部とを含む、項目9に記載のコーディエライト基板。
(項目11)
前記ナノ活性材料は、白金である、項目10に記載のコーディエライト基板。
(項目12)
前記ナノ支持部は、アルミナである、項目10に記載のコーディエライト基板。
(項目13)
前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、項目10に記載のコーディエライト基板。
(項目14)
前記第2の型のナノ粒子は、ナノ活性材料と、ナノ支持部とを含む、項目9に記載のコーディエライト基板。
(項目15)
前記ナノ活性材料は、パラジウムである、項目14に記載のコーディエライト基板。
(項目16)
前記ナノ支持部は、アルミナである、項目14に記載のコーディエライト基板。
(項目17)
前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、項目14に記載のコーディエライト基板。
(項目18)
前記第3の型のナノ粒子は、ナノ活性材料と、ナノ支持部とを含む、項目9に記載のコーディエライト基板。
(項目19)
前記ナノ活性材料は、ロジウムである、項目18に記載のコーディエライト基板。
(項目20)
前記ナノ支持部は、アルミナである、項目18に記載のコーディエライト基板。
(項目21)
前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、項目18に記載のコーディエライト基板。
(項目22)
触媒コンバータを作製する方法であって、
a.少なくとも1つのナノ粒子を用いて分散生成物を生成することと、
b.ウォッシュコートを得ることと
を包含する、方法。
(項目23)
前記少なくとも1つのナノ粒子は、ナノ活性材料と、ナノ支持部とを含む、項目22に記載の方法。
(項目24)
前記ナノ活性材料は、白金である、項目23に記載の方法。
(項目25)
前記ナノ活性材料は、パラジウムである、項目23に記載の方法。
(項目26)
前記ナノ活性材料は、ロジウムである、項目23に記載の方法。
(項目27)
前記ナノ活性材料は、合金である、項目23に記載の方法。
(項目28)
前記ナノ支持部は、アルミナである、項目23に記載の方法。
(項目29)
前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、項目23に記載の方法。
(項目30)
前記生成することは、
a.高温凝縮技術でキャリア材料と、異なる触媒材料とを混合し、それによって、前記少なくとも1つのナノ粒子を生成することと、
b.液体と化合わせることと
を包含する、項目22に記載の方法。
(項目31)
前記キャリア材料は、アルミナである、項目30に記載の方法。
(項目32)
前記異なる触媒材料は、白金と、パラジウムと、ロジウムとを含む、項目30に記載の方法。
(項目33)
前記高温凝縮技術は、プラズマである、項目30に記載の方法。
(項目34)
前記生成することは、
a.高温凝縮技術でキャリア材料と第1の触媒材料とを混合し、それによって、第1の型のナノ粒子を生成することと、
b.該高温凝縮技術で該キャリア材料と第2の触媒材料とを混合し、それによって、第2の型のナノ粒子を生成することと、
c.該高温凝縮技術で該キャリア材料と第3の触媒材料とを混合し、それによって、第3の型のナノ粒子を生成することと、
d.該第1の型のナノ粒子と、該第2の型のナノ粒子と、該第3の型のナノ粒子とを一緒にして集めることと、
e.液体と合わせることと
を包含する、項目22に記載の方法。
(項目35)
前記キャリア材料は、アルミナである、項目34に記載の方法。
(項目36)
前記第1の触媒材料は、白金である、項目34に記載の方法。
(項目37)
前記第2の触媒材料は、パラジウムである、項目34に記載の方法。
(項目38)
前記第3の触媒材料は、ロジウムである、項目34に記載の方法。
(項目39)
前記高温凝縮技術は、プラズマである、項目34に記載の方法。
(項目40)
a.前記分散生成物と前記ウォッシュコートとを混合することと、
b.該混合をモノリスに適用することと、
c.該モノリスを乾燥させることと、
d.該モノリスをか焼することと
をさらに包含する、項目22に記載の方法。
(項目41)
a.前記ウォッシュコートをモノリスに適用することと、
b.該モノリスを乾燥させることと、
c.該モノリスをか焼することと、
d.前記分散生成物を該モノリスに与えることと、
e.該モノリスを乾燥させることと、
f.該モノリスをか焼することと
をさらに包含する、項目22に記載の方法。
(項目42)
三元触媒コンバータを作製する方法であって、
a.異なる型のナノ粒子を用いることによって分散生成物を生成することと、
b.ウォッシュコートを得ることと、
c.該分散生成物と該ウォッシュコートとを混合することと、
d.該混合をモノリスに適用することと、
e.該モノリスを乾燥させることと、
f.該モノリスをか焼することと
を包含する、方法。
(項目43)
前記生成することは、高温凝縮技術を用いることを包含する、項目42に記載の方法。(項目44)
前記高温凝縮技術は、プラズマである、項目42に記載の方法。
(項目45)
前記異なる型のナノ粒子の各々は、ナノ活性材料と、ナノ支持部とを含む、項目42に記載の方法。
(項目46)
前記ナノ活性材料は、白金である、項目45に記載の方法。
(項目47)
前記ナノ活性材料は、パラジウムである、項目45に記載の方法。
(項目48)
前記ナノ活性材料は、ロジウムである、項目45に記載の方法。
(項目49)
前記ナノ活性材料は、合金である、項目45に記載の方法。
(項目50)
前記ナノ支持部は、アルミナである、項目45に記載の方法。
(項目51)
前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、項目45に記載の方法。
(項目52)
三元触媒コンバータを作製する方法であって、
a.異なる型のナノ粒子を用いて分散生成物を生成することと、
b.ウォッシュコートを得ることと、
c.該ウォッシュコートをモノリスに適用することと、
d.該モノリスを乾燥させることと、
e.該モノリスをか焼することと、
f.該分散生成物を該モノリスに与えることと、
g.該モノリスを乾燥させることと、
h.該モノリスをか焼することと
を包含する、方法。
(項目53)
前記生成することは、高温凝縮技術を用いることを包含する、項目52に記載の方法。(項目54)
前記高温凝縮技術は、プラズマである、項目53に記載の方法。
(項目55)
前記異なる型のナノ粒子の各々は、ナノ活性材料と、ナノ支持部とを含む、項目52に記載の方法。
(項目56)
前記ナノ活性材料は、白金である、項目55に記載の方法。
(項目57)
前記ナノ活性材料は、パラジウムである、項目54に記載の方法。
(項目58)
前記ナノ活性材料は、ロジウムである、項目55に記載の方法。
(項目59)
前記ナノ活性材料は、合金である、項目55に記載の方法。
(項目60)
前記ナノ支持部は、アルミナである、項目55に記載の方法。
(項目61)
前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、項目55に記載の方法。
(項目62)
二元触媒コンバータを作製する方法であって、
a.同じ型のナノ粒子を用いることによって分散生成物を生成することと、
b.ウォッシュコートを得ることと、
c.該分散生成物と該ウォッシュコートとを混合することと、
d.該混合をモノリスに適用することと、
e.該モノリスを乾燥させることと、
f.該モノリスをか焼することと
を包含する、方法。
(項目63)
前記生成することは、高温凝縮技術を用いることを包含する、項目62に記載の方法。
(項目64)
前記高温凝縮技術は、プラズマである、項目63に記載の方法。
(項目65)
前記同じ型のナノ粒子の各々は、ナノ活性材料と、ナノ支持部とを含む、項目62に記載の方法。
(項目66)
前記ナノ活性材料は、白金である、項目65に記載の方法。
(項目67)
前記ナノ支持部は、アルミナである、項目65に記載の方法。
(項目68)
前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、項目65に記載の方法。
(項目69)
二元触媒コンバータを作製する方法であって、
a.同じ型のナノ粒子を用いて分散生成物を生成することと、
b.ウォッシュコートを得ることと、
c.該ウォッシュコートをモノリスに適用することと、
d.該モノリスを乾燥させることと、
e.該モノリスをか焼することと、
f.該分散生成物を該モノリスに与えることと、
g.該モノリスを乾燥させることと、
h.該モノリスをか焼することと
を包含する、方法。
(項目70)
前記生成することは、高温凝縮技術を用いることを包含する、項目69に記載の方法。
(項目71)
前記高温凝縮技術は、プラズマである、項目70に記載の方法。
(項目72)
前記同じ型のナノ粒子の各々は、ナノ活性材料と、ナノ支持部とを含む、項目69に記載の方法。
(項目73)
前記ナノ活性材料は、白金である、項目72に記載の方法。
(項目74)
前記ナノ支持部は、アルミナである、項目71に記載の方法。
(項目75)
前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、項目72に記載の方法。
Claims (22)
- ハニカム構造と
該ハニカム構造上のウォッシュコート層と
を含む触媒コンバータであって、
該ウォッシュコート層は、ナノ粒子とミクロンサイズの酸化物粒子とを含み、ここで、該ナノ粒子は、ナノ支持部上にナノ活性材料を含み、
ここで、該ナノ支持部は、該ナノ活性材料の動きを制限し、かつ該ナノ活性材料の集塊を制限するように構成された部分的に還元された表面を含み、そして
ここで、該ナノ活性材料が集塊の阻害のためのコーティングを含まない、
触媒コンバータ。 - ハニカム構造と
該ハニカム構造上のウォッシュコート層と
を含む触媒コンバータであって、
該ウォッシュコート層は、ナノ粒子とミクロンサイズの酸化物粒子とを含み、
ここで、該ナノ粒子は、単一のナノ活性材料構成要素および単一のナノ支持部構成要素からなり、該単一のナノ支持部構成要素は部分的に還元された表面を含み、そして
ここで、該ナノ活性材料が集塊の阻害のためのコーティングを含まない、
触媒コンバータ。 - 触媒コンバータにおけるコーディエライト基板であって、
ここで、該コーディエライト基板は、ナノ粒子およびミクロンサイズの酸化物粒子を含む塗膜でコーティングされ、該ナノ粒子が、
a.第1のナノ活性材料と第1のナノ支持部とを含む第1の型のナノ粒子と、
b.第2のナノ活性材料と第2のナノ支持部とを含む第2の型のナノ粒子と
を含み、
ここで、該第1のナノ支持部は、該第1のナノ活性材料の動きを制限し、かつ該第1のナノ活性材料の集塊を制限するように構成された、部分的に還元された表面を含み;
ここで、該第2のナノ支持部は、該第2のナノ活性材料の動きを制限し、かつ該第2のナノ活性材料の集塊を制限するように構成された、部分的に還元された表面を含み;そして
ここで、該第1のナノ活性材料および該第2のナノ活性材料が集塊の阻害のためのコーティングを含まない、
コーディエライト基板。 - 触媒コンバータにおけるコーディエライト基板であって、
ここで、該コーディエライト基板は、ナノ粒子およびミクロンサイズの酸化物粒子を含む塗膜でコーティングされ、該ナノ粒子が、
a.単一の第1のナノ活性材料構成要素および単一の第1のナノ支持部構成要素からなる第1の型のナノ粒子であって、該単一の第1のナノ支持部構成要素が、部分的に還元された表面を含む、第1の型のナノ粒子と、
b.単一の第2のナノ活性材料構成要素および単一の第2のナノ支持部構成要素からなる第2の型のナノ粒子であって、該単一の第2のナノ支持部構成要素が、部分的に還元された表面を含む、第2の型のナノ粒子と
を含み、
ここで、該第1のナノ活性材料および該第2のナノ活性材料が集塊の阻害のためのコーティングを含まない.
コーディエライト基板。 - 触媒コンバータにおけるコーディエライト基板であって、
ここで、該コーディエライト基板は、ナノ粒子およびミクロンサイズの酸化物粒子を含む塗膜でコーティングされ、該ナノ粒子が、
第1のナノ活性材料と第1のナノ支持部とを含む第1の型のナノ粒子と、
第2のナノ活性材料と第2のナノ支持部とを含む第2の型のナノ粒子と、
第3のナノ活性材料と第3のナノ支持部とを含む第3の型のナノ粒子と
を含み、
ここで、該第1のナノ支持部は、該第1のナノ活性材料の動きを制限し、かつ該第1のナノ活性材料の集塊を制限するように構成された、部分的に還元された表面を含み;
ここで、該第2のナノ支持部は、該第2のナノ活性材料の動きを制限し、かつ該第2のナノ活性材料の集塊を制限するように構成された、部分的に還元された表面を含み;
ここで、該第3のナノ支持部は、該第3のナノ活性材料の動きを制限し、かつ該第3のナノ活性材料の集塊を制限するように構成された、部分的に還元された表面を含み;
ここで、該第1のナノ活性材料、該第2のナノ活性材料、および該第3のナノ活性材料が集塊の阻害のためのコーティングを含まない、
コーディエライト基板。 - 触媒コンバータにおけるコーディエライト基板であって、
ここで、該コーディエライト基板は、ナノ粒子およびミクロンサイズの酸化物粒子を含む塗膜でコーティングされ、該ナノ粒子が、
a.単一の第1のナノ活性材料構成要素および単一の第1のナノ支持部構成要素からなる第1の型のナノ粒子であって、該単一の第1のナノ支持部構成要素が、部分的に還元された表面を含む、第1の型のナノ粒子と;
b.単一の第2のナノ活性材料構成要素および単一の第2のナノ支持部構成要素からなる第2の型のナノ粒子であって、該単一の第2のナノ支持部構成要素が、部分的に還元された表面を含む、第2の型のナノ粒子と;
c.単一の第3のナノ活性材料構成要素および単一の第3のナノ支持部構成要素からなる第3の型のナノ粒子であって、該単一の第3のナノ支持部構成要素が、部分的に還元された表面を含む、第3の型のナノ粒子と
を含み、
ここで、該第1のナノ活性材料および該第2のナノ活性材料が集塊の阻害のためのコーティングを含まない、
コーディエライト基板。 - 前記ナノ活性材料は、パラジウム、ロジウム、または白金である、請求項1または請求項2に記載の触媒コンバータ。
- 前記第1のナノ活性材料は、白金であり、前記第2のナノ活性材料は、パラジウムであり、そして前記第3のナノ活性材料は、ロジウムである、請求項5または6に記載のコーディエライト基板。
- 前記ナノ活性材料は、合金である、請求項1または請求項2に記載の触媒コンバータ。
- 前記ナノ支持部は、アルミナである、請求項1または請求項2に記載の触媒コンバータ。
- 前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、請求項1または請求項2に記載の触媒コンバータ。
- 前記ハニカム構造は、コーディエライトを含む、請求項1、2、7および9〜11のいずれか1項に記載の触媒コンバータ。
- 触媒コンバータを作製する方法であって、該方法は、
少なくとも1つのナノ粒子を用いて分散生成物を生成することであって、該ナノ粒子は、高温プラズマ凝縮により形成されたナノ支持部上のナノ活性材料を含み、ここで、該ナノ支持部上に該ナノ活性材料が凝縮される、ことと、
ミクロンサイズの酸化物粒子を含むウォッシュコートを得ることと
を含み、
ここで、該ナノ支持部は、該ナノ活性材料の動きを制限し、かつ該ナノ活性材料の集塊を制限するように構成され、そして
ここで、該ナノ活性材料が集塊の阻害のためのコーティングを含まない、
方法。 - 前記分散生成物を生成することは、
a.高温プラズマ凝縮でキャリア材料と第1の触媒材料とを混合し、それによって、第1の型のナノ粒子を生成することと、
b.該高温プラズマ凝縮で該キャリア材料と第2の触媒材料とを混合し、それによって、第2の型のナノ粒子を生成することと、
c.該高温プラズマ凝縮で該キャリア材料と第3の触媒材料とを混合し、それによって、第3の型のナノ粒子を生成することと、
d.該第1の型のナノ粒子と、該第2の型のナノ粒子と、第3の型のナノ粒子とを一緒にして集めることと、
e.液体と合わせることとを含む、請求項13に記載の方法。 - 前記キャリア材料は、アルミナである、請求項14に記載の方法。
- 請求項13に記載の方法であって、
A)a.前記分散生成物と前記ウォッシュコートとを混合することと、
b.該混合をモノリスに適用することと、
c.該モノリスを乾燥させることと、
d.該モノリスをか焼することと
をさらに含むか、または、
B)a.該ウォッシュコートをモノリスに適用することと、
b.該モノリスを乾燥させることと、
c.該モノリスをか焼することと、
d.該分散生成物を該モノリスに与えることと、
e.該モノリスを乾燥させることと、
f.該モノリスをか焼することと
をさらに含む、
方法。 - 請求項16に記載の方法であって、
a)三元触媒コンバータを作製する方法であって、異なる型のナノ粒子を用いることによって前記分散生成物を生成することをさらに含む方法であるか、または、
b)二元触媒コンバータを作製する方法であって、1つの型のナノ粒子を用いることによって該分散生成物を生成することをさらに含む方法である、
方法。 - 前記ナノ活性材料は、パラジウム、ロジウム、または白金である、請求項13〜17のいずれか1項に記載の方法。
- 前記ナノ活性材料は、合金である、請求項13〜17のいずれか1項に記載の方法。
- 前記ナノ支持部は、アルミナである、請求項13〜17のいずれか1項に記載の方法。
- 前記ナノ支持部は、部分的に還元されたアルミナ表面を含み、該部分的に還元されたアルミナ表面は、該ナノ支持部の表面上の前記ナノ活性材料の動きを制限するように構成される、請求項13〜17のいずれか1項に記載の方法。
- 前記第1の触媒材料は、白金であり、前記第2の触媒材料は、パラジウムであり、そして前記第3の触媒材料は、ロジウムである、請求項14に記載の方法。
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