JPS63214342A

JPS63214342A - 化合物の製造方法

Info

Publication number: JPS63214342A
Application number: JP62047090A
Authority: JP
Inventors: Yoshiya Kaieda; 海江田　義也; Tadashi Oie; 尾家　正; Hideji Shide; 志手　秀司
Original assignee: KYORITSU YOGYO GENRYO KK; National Research Institute for Metals
Current assignee: KYORITSU YOGYO GENRYO KK; National Research Institute for Metals
Priority date: 1987-03-02
Filing date: 1987-03-02
Publication date: 1988-09-07
Also published as: JPH0527454B2

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】〔産業上の利用分野〕本発明は金属間化合物および非酸化物系セラミックス等
の化合物を製造する化合物のｌ！Ｊ造方法に関する。

〔従来の技術〕

一般に、金属間化合物および非酸化物系セラミックス等
の化合物に対して、各種の産業分野において様々な実用
化が進められているが、これらの実用化が進展するため
には更に化合物の性能を向上させ、その製造原価も低減
さゼる必要がある。

一方、金属間化合物および非酸化物系セラミックス等の
化合物の性能と用途は多様であるため、その性能向上の
方策は単一ではあり得ないが、一般に性能向上のために
は次の３通りの方策がある。

（１）　　合成した化合物中の開本ωおよび窒素ｍを低
減すること。

（２）　　合成した化合物の化学量論的組成を正確にす
ること。

（３）　　合成し／、−化合物の結晶粒径を小さくする
こと。

このような性能向上を図るために、種々の化合物の製造
り向が提案されている。

〔発明が解決しようとする問題点〕

しかしながら、金属間化合物は主として、溶解法で’Ｎ
造されているので、原料の正確な配合が困難で、化学Ｍ
論的組成が不正確になりやすく、結晶粒は粗大化しやす
いものであった。

一方、非酸化物系セラミックスの製造方法は多様である
が、一般に原料を長時間高温に保持することによって、
合成を行っている。このため合成した化合物中に含有さ
れる酸素母および窒素部が多く、化学量論的組成が不正
確になりやすく、結晶粒は粗大化しやすいものであった
。

そこで、従来においては自己伝１ｉ　Ｈ３温合成法を用
いて、０．５〜ｉ　ｏｏｏ絶対気圧の範囲の適当なガス
圧力下で、かつ、雰囲気温度が常温という条件の下で周
期律表第■族、Ｖ族および■族の金属の炭化物、ホウ化
物、窒化物、ケイ化物、酸化物、リン化物、硫化物、フ
ッ化物および塩化物を＋Ｉ！Ｊ造する方法が提案されて
いる（特開昭５６−２７４４１号公報）。

ところが、この方法では化学ｍ論的組成は正確で、短詩
１ａに炭化物やホウ化物等が合成できる利　。

点も有るが、ガス圧中なので開本吊が多いという問題点
があった。また、高圧力下で行なうので、ｉｔで設置面
積が広く重量物である高圧容器、配管、バルブ、圧縮器
等の高圧機器が必要となり、８価な設備投資と保守管理
が必要となるという不都合もあった。更に、雰囲気温度
が常温であるため、ＴｉＢ２（２９３にＪ／ｍｏｌ　）
　、ｚｒｃ　（２０７ＫＪ、／＋ｏｊｌ　）　、ＴｉＣ
（２０９にＪ／１ｏ１）　、１ｌｆｃ　（２１９にＪ／
ｍｏｌ　）　、Ｈｏ５２　　（２４８にＪ／ｒｉｏｊ　
）等のおよそ１５０　ＫＪ／−ｏｊ以上の反応生成熱を
持つ反応系しか合成できないという制約があった。

本発明はこれらの点に鑑みてなされたものであり、特性
を向上させた金属間化合物および非酸化物系セラミック
ス等の化合物を製することができ、しかも広範囲の化合
物を製造することができ、その＠造工程も容易であると
いう化合物の製造方法を提供することを目的とする。

〔問題点を解決するための手段〕

本発明の化合物の製造方法は、複数種類の元素粉末を合
成反応させて化合物を製する化合物の製造方法において
、前記複数種類の元素粉末からなる原料混合粉末を、真
空度が５　Ｘ　１０　”Ｔｏｒｒ〜５ＸＩＯ”°ＴＯｒ
ｒであり、かつ、湿度が前記合成反応時に生じる反応生
成熱により前記原料混合粉末が自己燃焼を起こすことの
できる値である条件下に置き、前記原料混合粉末の一部
に外部より入熱して合成反応を開始させ、その合成反応
を自己伝播高温合成法に基づいて前記原料混合粉末全体
へ伝播連行させて化合物を製することを特徴とする、（
作　用）本発明によれば、複数種類の元素粉末を混合させた原料
混合粉末を、真空度が５　Ｘ　１０　”Ｔｏｒｒ〜５　
Ｘ　１０　”　Ｔｏｒｒで、温度が前記元素粉末同志が
合成反応する時に発生する反応生成熱によって前記原料
混合粉末が自己燃焼を起こすことのできる値の空間内に
入れ、その原料混合粉末の一部に外部から入熱して合成
反応を開始させると、その合成反応によって発生した反
応生成熱が反応部に隣接している未反応の原料混合粉末
を加熱して合成反応させ、更にこの部分で発生した反応
生成熱が次の隣接している未反応の原料混合粉末を加熱
でるいわゆる自己伝播を生じ、ついには原料混合粉末全
体が高温で合成される自己伝播高温合成が生じて、全体
が所望の化合物とされる。

〔実旋例〕

本発明は本発明者らによる鋭意研究によって為されたも
のである。

すなわち、研究の結果、合成する時に反応生成熱を発生
する金属間化合物および非酸化物系セラミックス等の化
合物を、自己伝播高温合成法を用いて合成させる際に、
原料混合粉末を高真空中で、なおかつ所定の温度の空間
内に胃いて、その原料混合粉末の一部を強熱すると、合
成反応が発生するとともにその反応生成熱が、隣接部分
の原料粉を加熱して合成さけ、更にこの部分の反応生成
熱が次の隣接部分を加熱させるいわゆる自己伝播が発生
し、ついには試料全体が高温で合成される自己伝播高温
合成が生じるという合成反応の現象と、次の効果が発生
することが究明された。

（１）　　高真空中で反応するので、雰囲気中の酸素や
窒素による汚染がなく、合成された化合物中の酸素およ
び窒素の含有量は原料混合粉末と同等かそれ以下である
。

（２）　　反応生成熱が高いため合成された化合物は−
ｑ溶融した後に急冷される。このため均質な核生成が起
り、化合物の粒子は原料混合粉末の同等以下から土数分
の一程度の大きさの粒子となり、粉末の微細化が生じる
。

（３）　　合成された化合物の融点が低いか、反応生成
熱が非常に大きいか、自己伝播高温合成の際の環境温度
が高い場合には、化合物は長時間溶融状態に保持される
ため、最終的な化合物は融解凝固状態となる場合がある
。

（４）　　合成を行なう場合に、予備加熱を行なって原
料混合粉末を入れる空間部分を所定の高温状態に保持し
ておくと、高温高真空の相剰効果により、原料混合粉末
の表面に付着している水分や、離脱し易い軽元素が除去
されて原料粉末表面の清浄化が起り、反応生成熱が１０
　ＫＪ／　ｍｏｊ程度の小さい化合物も合成できる。

本発明はこれらの知見に基づいて為されたものである。

以下、本発明の製造工程を第１図および第２図について
説明する。

第１図は製造装置の一例を示し、第２図は合成反応の伝
播状態を示している。

まず、目的とする化合物の構成元素粉末を理論組成にな
るよう秤はする。次に、秤量した原料粉末を、ボールミ
ル、乳鉢その他の適当な混合機で十分に混合する。そし
て、第１図に示すように、十分に混合した原料混合粉末
４を適当な耐火性るつぼ３に入れ、この耐火性るつぼ３
と共にＩ′ｌｉ真空容鼎１内の電気炉２中に挿入する。

この高真空容器１はシーリング機構７によりシールされ
ており、また、゛眉気炉２内はヒーター１０へ通電υ１
０１１りることにより正確に希望の温度に調節される。

次に、この原料混合粉末４の一端にタングステン線や、
ニクロム線のような点火用の抵抗加熱線５を接触させる
。また、電気炉２のヒーター１０、点火用の抵抗加熱線
５、温度制御用熱電対９その他に必要な電極８等は、す
べて高真空容器１の壁を気密を保持したまま貫通して外
側へ通じており、外部から必要な操作ができるようにな
っている。次に、この高真空容器１内を真空排気系６に
よって排気して、５　Ｘ　１０　”Ｔｏｒｒ以下の高真
空にする。この場合、必要に応じて、電気炉を１００℃
〜壬数百℃にまで胃温して、原料混合粉末４から脱水お
よび脱ガスを行う、ｔなわち、原料混合粉末４の表面に
何名している水分を１！１ｌＩｌ１２させたり原料混合
粉末４中に含まれている離脱し易いＭＦｉ、ＪｇＭ等の
軽元素を除去する。次いで、高真空容器１内の真空度を
真空排気系６によって５　Ｘ　１０　”Ｔｏｒｒ〜５ｘ
　１０　”　Ｔｏｒｒの合口的真空度となるように排気
を続け、同時に電気炉２を調整して、原料混合粉末４の
環境温度を例えば常温〜２０００℃の範囲のうちの最も
適切な温度に保持り゛る。すなわち原料混合粉末４が自
己の反応生成熱を受けることにより自己燃焼する温度、
換言すれば環境温度の熱量に、１１ｈ記反応生成熱吊を
加えた値が、原料混合粉末４が自己燃焼を起こすに必要
な活性化エネルギを越えるようになる環境温度に保持す
る。イして、点火用の抵抗加熱線５に数Ａ−・数１００
Ａの電流を流して、接触している原料混合粉末４の一端
を強熱して、合成反応を開始させる。この合成反応の過
程を第２図により説明すると、点火用の抵抗加熱線５に
よって一端部の点火点で強熱された原料混合粉末４は、
合成反応することにより符号４ａに示す化合物となると
同時に、符号４ｂに示す反応帯で人聞の反応生成熱を発
生して、符号４Ｃに示す隣接した部分を加熱して加熱帯
とし、合成反応させる。この自己伝播高；晶合成法によ
る反応過程が原料の一端の点火点から他端まで第２図太
矢印方向に伝播して、符号４ｄに示す未反応部分をすべ
て符号４ａに示す化合物に変換して、原料混合粉末４の
全体が合成されて所望の化合物とされる。この合成が終
了したら、更に排気を続１ノ、化合物等が所定の温度ま
で冷却した時点で、リークバルブ（図示せず）を問いて
、第１図の高真空容器１内を大気圧にもどして聞き、合
成された化合物を耐火性るつぼ３と一緒に取り出寸。次
いで、必要ならば次回の製造のために、新たな原料混合
粉末４を高真空容器１内に装Ｎ１する。

以上の方法により、次の第１表に示した金属開化合物お
よび非酸化物系セラミックス等の化合物を製することが
できた。

前記第１表中の化合物から幾つかを選んで、本発明の実
施例を以下に詳しく説明する。

実施例１゜ＴｉＡ　Ｉの実施例である。酸素含有ｆｆ１０．３５重
量％、窒素含有量０．００８＝旦１％で平均粒径３０ｕ
ｒｎのＴｉ粉末と、１１素含有ｆｆ１０．５０重量％、
窒素含有量０．００５重Ｄ％で平均粒径３５μｍのＡＪ
）粉末を１：１のモル比で混合した。この原料混合粉末
３　Ｋｌを黒鉛のるつぼに入れ、第１図に示す自己伝播
高温合成装置に装入して、温度５００℃、真空度５　Ｘ
　１０　’Ｔｏｒｒの条件上で第１図の点火用の抵抗加
熱線５の一例であるタングステンヒータに電Ｌｆ　３０
　Ｖで２５Ａの電流を３．５秒間流して点火した。点火
後は第２図に示す反応帯４ｂは１ｌａｙｉ／ｓｅｃの速
度で伝播し、原料混合粉末４の全体の合成が終了した。

合成を完了した化合物であるＴｉＡ　ｊのＸ線回折試験
の結果では、残留ＴｉとＩＩ、Ｉは認められず、ＴｉＡ
Ｊが１００％合成されていることが確認された。またＷ
！東含有那は０．３７重恒％、窒素含有量は０．００６
手♀％であった。合成されたＴｉＡρは走査型電子顕微
鏡で観察した結果を第３図に示すと、合成されたＴｉＡ
　ｊ粉末は平均粒径２μｍの微粉末となっており、原料
粉末粒径の１５分の１であった。このＴｉＡρ粉末を熱
間等方圧プレス（ＨＩＰ）で焼結し、その機械的性質を
測定した。その結果、圧縮強度１００Ｋｇ／−以上、曲
げ強度７０Ｋｇ／−以上で、十分実用に耐え得る値であ
った。

実施例２゜ＴｉＦｅの実施例である。酸素含有量０．３５重膿％、
窒素含有ｉｏ、ｏｏｓａｉ％で平均粒径３０μアルのＴ
ｉ粉末と、酸素含ｆ’ｑｆｆｉ０．０８手部％、窒素含
有量０．００２重恐％で平均粒径２５μｍの「ｅ粉末を
１＝１のモル比で混合した。この原料混合粉末を温度は
６００℃、真空度は３Ｘ１０−７ＴＯｒｒの条件で、実
施例１に示したのと同一の方法で自己伝播高温合成を行
った。合成された化合物であるＴｉＦｅのＸ線回折試験
の結果では、残留しているＴｉとＦｅは認められず、Ｔ
ｉＦｃが１００％合成されていることがＫｌ認できた。

合成されたＴｉＦｅの酸素含有量は０．２０重Ｆ％、窒
素含有６は０．００４重量％であった。また、合成され
たＴｉＦｅは溶解した状態であった。このＴｉＦｅの水
素貯蔵特性を調べた結果、水素貯蔵合金として十分使用
できるものであった。

実施例３゜Ｎｉ３Ａｊ）の実施例である。酸素含有ｆｆ１０．２５
重量％、窒素含有量０．００１重謬％で平均粒径２．０
μｍのＮｉ粉末と、酸素含有量０．５０重量％、窒素含
ｆｉ吊０．００５重蛋％で平均粒径３５μｍのへ１粉末
を３：１のモル比で混合した。この原料混合粉末を温度
は５００℃、真空度は５Ｘ１０　’Ｔｏｒｒの条件で、
実施例１に示したのと同一の方法で自己伝播高温合成を
行った。合成された化合物であるＮｉ３ΔρのＸ線回折
試験の結果では、残留している旧とΔｇは認められず、
Ｎｉ３ＡＪが１００％合成されていることが確認できた
。このＮｉ３Ａｊｌの酸素含有量は０．３０ｆｆ！串％
、窒素含有量は０．００２ｆｆｉ吊％であった。また、
Ｎｉ３Ａｊの平均粒径は０．８μｍであった。また、こ
の金属間化合物は常温でも自己伝播高温合成が可能であ
った。

実施例４゜ＭｉＡＩＩの実施例である。酸素含有ｆｆ１０．２５重
量％、窒素含有１０．００１重帛％で平均粒径２．０μ
ｍのＮｉ粉末と、酸素含有量０．５０重覆％、窒素含有
量０．００５重間％で平均粒径３５μ風のＡＩ粉末を１
：１のモル比で混合した。このＵ金粉末を温度は４５０
℃、真空度は７Ｘ　１０　’Ｔｏｒｒの条件で、実施例
１に示したのと同一の方法で自己伝Ｎ高温合成を行った
。合成された化合物であるＮｉＡ　１のＸ線回折試験の
結果では、残留しているＮ１と八１は認められず、Ｎ１
ＡＪが１００％合成されていることが確認できた。Ｎｉ
Ａ１の酸素含ｆｉ徂は０．４０市１％、窒素含有量は０
．００２重徂％であった。また、Ｎ１Ａｊの平均粒径は
１．４μｍであった。また、この金属間化合物は常温で
も自己伝播高温合成が可能であった。

実施例５゜ＴｉＢ２の実施例である。酸素含有量０．３５重付％、
窒素含有量ｏ、ｏｏ８重量％で平均粒径３０μｍ（７）
Ｔｉ粉末と、［含４’Ｆｉ０．５５ｆｆ’ｆｉ）％、窒
素含右ｆｉｔｏ、５６重量％で平均粒径０．７μｍの８
粉末を１：２のモル比で混合した。この原料混合粉末を
湿度は常温で、真空度は５Ｘ１０’Ｔｏｒｒの条件で、
実施例１に示したのと同一の方法で自己伝播高温合成を
行った。合成されたＴｉＢ２のＸ＄２回折試験の結果で
は、残留しているＴｉと８は認められず、Ｔ　ｉ　Ｂ　
２が１００％合成されていることが確認できた。Ｔ　ｉ
　Ｂ　２の酸素含有Ｇは０．３８重量％、窒素含有給は
０．２１１重丸であった。また、Ｔ　ｉ　［３２合成品
の平均粒径は２．９μｍであった。

実施例６゜ＣｒＢ２の実施例である。酸素含有か０．４０ｆｆｉ吊
％、窒素含有量０．００３重量％で平均粒径２５μｍの
Ｃｒ粉末と、酸素含有け０．５５重１％、窒素含有ｆｆ
１０．５６重量％で平均粒径０．７μｍのＢ粉末を１：
２のモル比で混合した。この原料混合粉末を温度は常温
で、真空度は７Ｘ１０’ＴＯｒｒの条件で、実施例１に
示したのと同一の方法で自己伝播高温合成を行った。合
成されたＣｒＢ２のＸ線回折試験の結果では、残留して
いるＣｒと８は認められず、ＣｒＢ２が１００％合成さ
れていることが確認できた。ＣｒＢ２の酸素含有量は０
．４５重膳％、窒素含り量は０．２９重量％であった。

また、ＣｒＢ２の平均粒径は１．８μｍであった。

実施例７゜ＴｉＣの実施例である。酸素含有量０．３５重部％、窒
素含有量０．００８重量％で平均粒径３０μ風のＴｉ粉
末と、酸素含有量０．１重ω％、窒素含有量０．００１
重石％で平均粒径１μｍのＣ粉末を１：１のモル比で混
合した。この原料混合粉末を温度は常温で、真空度はＩ
　Ｘ　１０−６Ｔｏｒｒの条件で、実施例１に示したの
と同一の方法で自己伝播高温合成を行った。合成された
ＴｉＣのＸ線回折試験の結果では、残留しているＴｉと
Ｃは認められず、ＴｉＣが１００％合成されていること
が確認できた。ＴｉＣの酸素含有量は０．３０重吊％、
窒素含有量は０．００４重量％であった。また、ＴｉＣ
の平均粒径は１．８μｍであった。

実施例８゜ＴｉＳｉ２の実施例である。酸素含有ｆｆ１０．３５５
重丸、窒素含有ｆｆ１０．００８重量％で平均粒径３０
μｍのＴｉ粉末と、酸素含有ｆｆｔ０．３重作％、窒素
含有量０．１４千１ｍ％で平均粒径３５μｍのＳｉ粉末
を１：２のモル比で混合した。この原料混合粉末を温度
は４００℃、真空度は３Ｘ１０’Ｔｏｒｒの条件で、実
施例１に示したのと同一の方法で自己伝播高温合成を行
った。合成されたＴｉＳｉ２のＸ線回折試験の結果では
、残留しているＴｉとＳｉは認められず、ＴｉＳｉ２が
１００％合成されていることがｖＫ認できた。ＴｉＳ＋
２の酸素含右存は０．３３３重丸、窒素含有量は０．０
９重け％であった。また、ＴｉＳｉ２の平均粒径は４．
６μｍであった。

実施例９゜少量元素を添加したＴｉＡ　Ｊｌの実施例である。実施
例１に示したＴｉＡ　ｊ）の原料混合粉末に、Φ吊パー
セントで、１．５重量％Ｈｎ粉末と０．５型部％Ｓｉ粉
末を添加した原料混合粉末を出発原料として、実施例１
に示した条件と同一の条件および同一の方法で、自己伝
播高温合成を行った。この合成された化合物の粉末をＨ
Ｉ　Ｐで焼結し、その機械的性質を調べた結果、圧縮強
度および曲げ強度は添加元素のないＴｉＡ　１より３０
％以上改善されることが認められた。また伸びが７．３
％以上に改善されることも認められた。耐食性を調べた
結果では、８００℃、２４時間における酸化増Ｍは、添
加元素のないＴｉＡ　ｊ！の約十分の−であり、大幅に
改善された。

実施例１０゜ＷＢの実施例である。酸素含有量ｏ、ｉｏｉポ％、窒素
含有給０．０２重量％で平均粒径８μｍのＷ粉末と、酸
素含有ｍＯ，５５ｆｆｉ耶％、窒素含有ｆｉ０．５６重
量％で平均粒径０．７μｍのＢ粉末を１：１のモル比で
混合した。この原料混合粉末をＱ　ｆｉは４００℃、真
空度は４　Ｘ　１０−６ｒｏｒｒの条件で、実施例１に
示したのと同一の方法で自己伝播ＩＬ：４温合成全合成
た。合成されたＷＢのＸ線回折試験の結果では、残留し
ているＷとＢは認められず、ＷＢが１００％合成されて
いることが確認ｒ−キｔ＝。ＷＢ（７）Ｍ本含有！ｔＧ
；ｔｏ、１１１１！％、窒素含ｆ１Ｆ！Ｉは０．０８重
量％であった。また、ＷＢの平均粒径は１．４μｍであ
った。

実施例１１゜Ｗ　Ｓ　ｉ　２の実施例である。酸素含有量ｏ、１ｏｔ
ｉ吊％、窒素含有量０．０２重量％で平均粒径８μ雇の
Ｗ粉末と、酸素含有量０．３０重損％、窒素含有ｍｏ、
１４１１ｍ％で平均粒径３５μ風のＳｉ粉末を１：２の
モル比で混合した。この原料混合粉末を温度は２５０℃
、真空度は６　ｘ　１０−７Ｔｏｒｒの条件で、実施例
１に示したのと同一の方法で自己伝播高温合成を行った
。合成されたＷ　Ｓ　ｉ　２のＸ線回折試験の結果では
、残留しているＷとＳｉは認められす、Ｗ　Ｓｉ２が１
００％合成されていることが確認できた。Ｗ　Ｓ　ｉ　
２の酸素含有量は０．１６１Ｊ吊％、窒素含有量は０．
０４重量％であった。また、ＷＳｉ２の平均粒径は５．
２μｍであった。

実施例１２゜ＴａＣの実施例である。酸素含有ｆｆ１０．１７重那％
、窒素含有１０．００２重量％で平均粒径４８μ風のＴ
ａ粉末と、酸素含右量０．１重石％、窒素含有ｉｔｏ、
ｏｏｉ重Ｇ％で平均粒径１μｍのＣ粉末を１：１のモル
比で混合した。この原料混合粉末を温度は８００℃、真
空度は６　Ｘ　１０　’Ｔｏｒｒの条件で、実施例１に
示したのと同一の方法で自己伝播高温合成を行った。合
成されたＴａＣのＸ線回折試験の結果では、残留してい
るＴａとＣは認められず、ＴａＣが１００％合成されて
いることが確認できた。ＴａＣの酸素含有部は０．１７
重Φ％、窒素含有量は０．００２重量％であった。また
、ＴａＣの平均粒径は１．５μｍであった。

実施例１３゜Ｈｏ５ｉ２の実施例である。酸素含有部０．４５重ω％
、窒素含有量０．００７重量％で平均粒径１．０μｍの
Ｎｏ粉末と、酸素含有１０．３＠量％、窒素含有ｆｆ１
０．１４重量％で平均粒径３５μｍのＳｉ粉末を１＝２
のモル比で混合した。この原料混合粉末を温度は１００
℃、真空度は３Ｘ１０−７Ｔｏｒｒの条件で、実施例１
に示したのと同一の方法で自己伝播高温合成を行った。

合成されたＭｏＳ　ｉ　２のＸ線回折試験の結果では、
残留しているＨＯとＳｉは認められず、ＨｏＳｉ、、が
１００％合成されていることが確認できた。ＨｏＳｉ２
の酸素含有部は０．３８＠ｌｉｔ％、窒素含有量は０．
０６重１％であった。また、ＨｏＳｉ２の平均粒１￥は
３．４μｍであった。

実施例１４゜８４Ｃの実施例である。ｍ素含有２０．５５ｆ１ｍ％、
窒素含有ｆｆ１０．５６重Ｒ％で平均粒径０．７μｍの
８粉末と、酸素含有量０．１重１％、窒素含有量ｏ、ｏ
ｏｉ重量％で平均粒径１μｍのＣ粉末を４：１のモル比
で混合した。この原料混合粉末を温度は１１００℃、真
空度は３Ｘ１０’ＴＯｒｒの条件で、実施例１に示した
のと同一の方法で自己伝播高温合成を行った。合成され
たＢ４ＣのＸａ＠折試験の結果では、残留している８と
Ｃは認められず、Ｂ４Ｃが１００％合成されていること
が確認できた。Ｂ４Ｃの酸素含有かは０．４８重量％、
窒素含有量は０．４１重句％であった。また、８４Ｇの
平均粒径は０．８μｍであった。

実施例１５゜ＷＳ２の実施例である。酸素含有ｆｆ１０．１１重量％
、窒素含有ｍｏ、ｏ２ｍΦ％で平均粒径８μｍのＷ粉末
と、酸素含有量０．７８重量％、窒素含有量０．００１
重量％で平均粒ｔ！３４μｍのＳ粉末を１＝２のモル比
で混合した。この原料混合粉末を温度は常温で、真空度
は６　Ｘ　１０　’Ｔｏｒｒの条件で、実施例１に示し
たのと同一の方法で自己伝播高温合成を行った。合成さ
れたＷＳ２のＸ線回折試験の結果では、残留しているＷ
とＳは＝められす、ＷＳ２が１００％合成されているこ
とが確認できた。ＷＳ２の酸素含右吊は０，５６手苗量
、窒素含有量は０．００２千Ｉ％であった。

また、ＷＳ２の平均粒径は２．１μｍであった。

実施例１６゜ＨＯ８２の実施例である。酸素含有昂０．４５重量％、
窒素含有量０．００７重量％で平均粒径１、０１ｌＴｒ
ｔＵ）Ｈｏ粉末ト、酸Ｘｉ含Ｊ１０．７８ｔｆｉ＆１１
％、窒素含有ｆｆ１０．００１重量％で平均粒（￥３４
μ而のＳ粉末を１：２のモル比ぐ混合した。この原料混
合粉末を温度は掌編で、真空度は７×１０−３Ｔｏｒｒ
の条件で、実施例１に示したのと同一の方法で自己伝播
高温合成を行った。合成されたＨＯ８２のＸ線回折試験
の結果では、残留しているＨＯとＳは＝められず、ＨＯ
８２が１００％合成されていることが確認できた。ＨＯ
８２の酸素含有量は０．６１重億％、窒素含ｉ′ルは０
．００４重♀％であった。また、ＨＯ８２の平均粒径は
１．６μＩｎであった。

〔発明の効果〕

このように本発明の化合物の製造方法は構成され作用す
るものであるから、含右開本慴および窒素ωが少なく、
化学ｍ論的組成が正確であり、結晶粒子が小さい等特性
が極めて優れた化合物を製することができ、しかも反応
生成熱量が少ない化合物も簡単に製造することができ、
その適用範囲が極めて広くなり、また、製造も従来に比
べて容易なものとなり、コストも紙庫となる等の効果を
奏する。

【図面の簡単な説明】

第１図は自己伝播高温合成装置の概略図、第２図は原料
混合粉末における合成反応の熱伝層状態を示す説明図、
第３図はＴｉＡ　ｊの走査型電子顕微鏡による２０００
倍像を示す写真である。１・・・高真空容器、２・・・電気炉、３・・・耐火性
るつぼ、４・・・原料８合粉末、４ａ・・・化合物、４
ｂ・・・反応帯、４Ｃ・・・加熱帯、４ｄ・・・未反応
部分、５・・・点火用の抵抗加熱線、６・・・真空排気
系、７・・・シーリング機構、８・・・電極、９・・・
温度！１１１１１用熱雷対、１０・・・ヒーター。出願人代理人　　中　　尾　　俊　　輔第１図生ｆ−糸、ヤ　　ネｔｌｌ　　　ｉｌミ　　’：；；４
　　　Ｄノ式）■１相６２イ１６ｒｌ　１１　ｔ］ＩＮＩ和６２ｉ［特ム′１願　第４７０９０２２　光用
の名称化合物の製造方法３　補ｄ−をする省事ｆ１どの関係　　）＋ｉ＋’ｌ出羅１人科学技術庁金
属材料技術ωＩ究所長中　　　　　川　　　　　能　　　　　−（ほか　１　
名）１（１相６２年　５月　６１］（発送Ｅｌ　　［１’？和６２年５月２６　Ｅｌ　）組
織の」と加入する。

Claims

【特許請求の範囲】１）複数種類の元素粉末を合成反応させて化合物を製す
る化合物の製造方法において、前記複数種類の元素粉末
からなる原料混合粉末を、真空度が５×１０＾−＾１Ｔ
ｏｒｒ〜５×１０＾−＾１＾０Ｔｏｒｒであり、かつ、
温度が前記合成反応時に生じる反応生成熱により前記原
料混合粉末が自己燃焼を起こすことのできる値である条
件下に置き、前記原料混合粉末の一部に外部より入熱し
て合成反応を開始させ、その合成反応を自己伝播高温合
成法に基づいて前記原料混合粉末全体へ伝播進行させて
化合物を製することを特徴とする化合物の製造方法。２）原料混合粉末は、主成分となる少くとも２種類以上
の元素粉末に、特性改善の目的で１ないし２種類以上の
他の元素粉末を０．００５重量％〜５．０重量％の割合
で添加した混合粉末からなることを特徴とする特許請求
の範囲第１項記載の化合物の製造方法。３）製造する化合物は、元素周期律表の第 I 族のケイ
化物、カルコゲン化合物、金属間化合物、元素周期律素
の第II族から第VII族の炭化物、ホウ化物、ケイ化物、
カルコゲン化合物、金属間化合物および元素周期律表の
第VIII族のホウ化物、ケイ化物、カルコゲン化合物、金
属間化合物からなることを特徴とする特許請求の範囲１
項または第２項記載の化合物の製造方法。４）製造された化合物の酸素および窒素の含有量が、原
料混合粉末の酸素および窒素の含有量と同等以下とされ
ていることを特徴とする特許請求の範囲第１項または第
２項または第３項記載の化合物の製造方法。５）製造された化合物の粒径が、原料混合粉末の粒径よ
り小さいことを特徴とする特許請求の範囲第１項または
第２項または第３項記載の化合物の製造方法。６）化合物は反応生成熱によって融解凝固状態となるよ
うにして製造されることを特徴とする特許請求の範囲第
１項または第２項または第３項記載の化合物の製造方法
。