JP2009524705A - 接着性封入用組成物フィルム及び有機エレクトロルミネッセンスデバイス - Google Patents

Abstract

有機エレクトロルミネッセンス素子又はその他の電子機器の封入剤として有用な接着性封入用組成物及び封入用フィルムを提供する。接着性封入用組成物は、重量平均分子量が５００，０００以上である水素添加環状オレフィン系ポリマー及びポリイソブチレン樹脂を含む。接着性封入用組成物のいくつかの実施形態は、水素添加環状オレフィン系ポリマー、重量平均分子量が５００，０００以上のポリイソブチレン樹脂、光硬化型樹脂、及び光重合開始剤を含む。

Description

（関連出願との相互参照）
本出願は２００６年１月２４日に出願された日本特許出願番号２００６−１５３３４の優先権を主張し、かかる出願の開示はその全体を参照することにより本明細書に組み込まれる。

（発明の分野）
電子機器で使用される、接着性能を有する封入用（encapsulating）組成物又は封止用（sealing）組成物が開示される。より詳細には、有機エレクトロルミネッセンス素子のような表示装置の封入剤として用いられる接着性封入用組成物及び封入用フィルムが開示される。

有機エレクトロルミネッセンス（以後「ＥＬ」と呼ぶ）素子には、アノードとカソードとの間に有機電荷搬送層及び有機発光層を積層することにより提供される有機層（以下、場合により「発光ユニット」と言う）が挙げられる。ＥＬ素子は、多くの場合高強度の光の放射を提供し、直流及び低い電圧で駆動することが可能である。ＥＬ素子の全ての構成要素は固形材料から形成され、フレキシブルディスプレイとして使用される可能性がある。

一部のＥＬ素子の性能は時間の経過と共に劣化し得る。例えば、発光強度、発光効率、及び発光均一度のような発光特性は時間とともに減少する可能性がある。発光特性の劣化は、有機ＥＬ素子に浸透する酸素による電極の酸化、素子の駆動による熱の発生による有機材料の酸化分解、有機ＥＬ素子に浸透する空気中の水分による電極の酸化、又は有機材料の破壊によって引き起こされる可能性がある。さらに、構造の界面剥離もまた発光特性の劣化を引き起こす場合がある。界面剥離は、例えば、酸素又は水分の影響、及び素子駆動の間の熱生成の影響に起因することがある。熱は、隣接した層の間の熱膨張係数の相違に起因する応力の生成により、界面剥離を誘引し得る。

これらの問題を防止するため、素子を水分及び酸素との接触から保護する有機ＥＬ素子封入技術が使用されてきた。例えば、日本特許公開公報第５−１８２７５９号は、ガラス基材上に形成された有機ＥＬ層を耐湿性のある光硬化型樹脂で覆い、同時に、水分透過性の低い基材を光硬化型樹脂の上部に固着する技術を開示している。日本特許公開公報第１０−７４５８３号は、対向する透明な基材をフリットガラスを含む密封材で封入する技術を開示している。日本特許公開公報第１０−２３３２８３は、基材とシールド部材をカチオン硬化型紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤によって、間に気密空間を形成して接着する技術を開示している。日本特許公開公報第２００１−８５１５５号は、基材と機密遮蔽材料を光硬化型樹脂を用いて接着する技術を開示している。樹脂組成物は、１つの分子中に２つ以上のエポキシ化合物を含有している。日本特許公開公報第２００４−１１１３８０号は、水分の有機ＥＬ素子への貫入に起因する非発光部分（「ダークスポット」と言う）の発生を防止する技術を開示している。特定構造を有する軟化点が５０℃以上のエポキシ樹脂を有機ＥＬ素子の封入剤として使用する。さらに、日本特許公開公報第５−１０１８８４号は、有機ＥＬ素子の外側表面を防湿フィルム及び接着層を含む封入用フィルムで覆う技術を開示している。

しかしながら、上記の技術で封入剤として使用される樹脂接着剤は、気密シーリング特性、耐湿性、水分バリア特性等の理由からまだ十分ではない。有機発光層又は電荷移動層は封入工程での加熱により熱的に劣化する可能性があり、又は発光特性は結晶化により劣化する可能性がある。さらに、光硬化型樹脂接着剤を使用する場合、有機発光層及び電荷移動層は、硬化のために必要な紫外線照射の量が多いために劣化する可能性がある。さらに、製品の使用の際に起こりえる衝突又は振動により、封入剤の硬化後に容易にひびが入る可能性がある。少なくとも一部のケースでは、封入剤の亀裂は素子の性能特性の低下につながる場合がある。

日本特許公開公報第９−１４８０６６号は、有機ＥＬ素子をハウジングするための機密容器の製造技術を開示している。水分を化学的に吸収し、水分吸収後にも固体の状態を維持することの可能な乾燥手段を用いている。しかしながら、かかる乾燥手段を使用した場合でも、外側から容器に浸透する水分又は機密容器の形成に使用される封入剤（接着剤）に含まれる水分が劣化の原因となり得る。

接着性封入用組成物を用いる有機ＥＬ素子が開示される。より詳細には、一対の対向する電極、前記電極の間に配置される少なくとも有機発光層を有する発光ユニット、及び前記発光ユニットに、前記発光ユニットの上部に、又は前記発光ユニットの周囲に配置される接着性封入用組成物を含む接着性フィルム、を具備する有機ＥＬ素子である。

本明細書で提供されるのは、有機ＥＬ素子又はその他の電子機器用の封入剤として有用な接着性封入用組成物である。前記封入剤は、外部から浸透する酸素又は水分による、或いは封入剤中に元々存在する酸素又は水分によるＥＬ素子の劣化を最小限にすることができる。本明細書で提供される接着性封入用組成物は、封入工程における高温加熱又はその他同様のプロセスを必要とせず、阻止を衝撃又は振動から保護することが可能である。前記組成物を使用する封入用フィルムもまた提供される。

さらに本明細書で提供されるのは、封入剤として改善された取り扱いやすさ、及び強化された特性を有する接着性封入用組成物である。

前記封入剤により性能特性が劣化するのを最小限に抑える有機ＥＬ素子もまた提供される。

水素添加環状オレフィン系ポリマー及び重量平均分子量が５００，０００ｇ／モル以上であるポリイソブチレン樹脂を含む電子機器で使用される、接着性封入用組成物又は封止用組成物もまた開示される。

水素添加環状オレフィン系ポリマー、重量平均分子量が５００，０００ｇ／モル以上であるポリイソブチレン樹脂、光硬化型樹脂、及び光重合開始剤を含む、電子機器で使用される、接着性封入用組成物又は封止用組成物もまた開示される。

接着性封入用組成物及び接着性フィルムに裏打ちされた裏材を具備する接着性フィルムを含む封入用フィルムもまた提供される。

以下の詳細な説明から理解されるように、接着性封入用組成物又は封止用組成物は通常透明であり、水分の透過性が低く、接着性を有している。接着性封入用組成物は有機ＥＬ素子又はその他の電子装置で封入剤として有利に使用することができる。接着性封入用組成物の一実施形態は水素添加環状オレフィン系ポリマー及びポリイソブチレン樹脂を含む。

接着性封入用組成物に使用される水素添加環状オレフィン系ポリマーは、接着性能に影響を与え、水分透過性を減少させる。さらに、重量平均分子量が少なくとも５００，０００ｇ／モルであるポリイソブチレン樹脂は、熱抵抗性及び十分な高力価の一因となる。ポリイソブチレン樹脂はまた、接着性封入用組成物の低い表面エネルギーの一因となる。低い表面エネルギーにより接着性封入用組成物を被着剤、特に、基板又は薄層に容易に塗り広げることが可能となり、中間面のボイドの発生を最小限に抑えることが可能となる。さらに、接着性封入用組成物には酸が含まれていないので、ＥＬ素子の電極の腐食の心配が少ない。加えて、接着性封入用組成物そのものが水分を含んでいない。接着性封入用組成物に水分がないことでＥＬ素子への水分の影響が最小限となる。さらに、接着性封入用組成物はスペクトルの可視領域において透明であり、遮光なしで発光表面又は受光表面側に配置することが可能である。さらに、接着性封入用組成物を可撓性表示装置に使用することが可能であり、衝撃又は振動による封入性の不具合を最小限とすることが可能である。

接着性封入用組成物は、封入工程又は封止工程において高温加熱又はその他の類似プロセスを必要としないので、かかる工程に伴う有害反応を最小限とすることが可能である。

接着性封入用組成物を裏材と組み合わせて封入用フィルムを形成することで、接着性封入用組成物の取り扱いやすさを改善することが可能である。

さらに、長期にわたって重要な性能特性を保持する有機ＥＬ素子が提供される。有機ＥＬ素子は封入剤又は封止剤を含む。素子を製造するのが容易であり、小型化及び軽量化が可能である。

水素添加環状オレフィン系ポリマー、及び重量平均分子量が５００，０００ｇ／モル以上のポリイソブチレン樹脂を含む接着性封入用組成物又は封止用組成物が提供される。

環状オレフィン系ポリマーである第１の構成成分は、一般に低水分透過性の樹脂であり、ポリイソブチレン樹脂の接着性能に影響を与えることができる。特に、環状オレフィン系ポリマーは、例えば、粘着付与剤などの石油樹脂を水素添加することにより得られる水素添加石油樹脂を含むことができる。水素添加石油樹脂は、部分的に水素添加された樹脂、完全に水素添加された樹脂、又はそれらの組み合わせを含み得る。部分的に水素添加された樹脂は任意の水素添加率を有し得る。一実施形態において、完全に水素添加された樹脂が、その低水分透過性及びポリイソブチレン樹脂との適合性から望ましい。

環状オレフィン系ポリマーの特定の例には次が挙げられるがこれらに限定されない：水素添加テルペン系樹脂（例えば、商品標記クリアロン（CLEARON）Ｐ、Ｍ及びＫ（ヤスハラ・ケミカル（Yasuhara Chemical）で市販の樹脂）；水素添加樹脂又は水素添加エステル系樹脂（例えば、商品標記フォーラル（FORAL）ＡＸ（ハーキュレス社（Hercules Inc.））、フォーラル１０５（ハーキュレス社（Hercules Inc.）））、ペンセル（PENCEL）Ａ（荒川化学工業株式会社（Arakawa Chemical Industries Co., Ltd.））、エステルガム（ESTERGUM）Ｈ（荒川化学工業株式会社）、及びスーパー・エステル（SUPER ESTER）Ａ（荒川化学工業株式会社で市販の樹脂）；エステル系樹脂（例えば、商品標記パインクリスタル（PINECRYSTAL）（荒川化学工業株式会社で市販の樹脂）；石油ナフサを熱分解して製造されるペンテン、イソプレン、ピペリン及び１，３−ペンタジエンなどのＣ５留分を重合して得られるＣ５系石油樹脂の水素添加樹脂である水素添加ジシクロペンタジエン系樹脂（例えば、商品標記ＥＳＣＯＲＥＺ５３００（エクソン・ケミカル社（Exxon Chemical Co.））、ＥＳＣＯＲＥＺ ５４００（エクソン・ケミカル社）、及びＥＡＳＴＯＴＡＣ Ｈ（イーストマン・ケミカル社（Eastman Chemical Co.））で市販の樹脂）；部分的に水素添加された芳香族で変性されたジシクロペンタジエン系樹脂（例えば、商品標記ＥＳＣＯＲＥＺ５６００（エクソン・ケミカル社）で市販の樹脂）；石油ナフサを熱分解して製造されるインデン、ビニルトルエン、及びα−メチルスチレン又はβ−メチルスチレンなどのＣ９留分を重合して得られるＣ９系石油樹脂の水素添加から生じる樹脂（例えば、商品標記ＡＲＣＯＮ Ｐ又はＡＲＣＯＮ Ｍ（荒川化学工業株式会社）で市販の樹脂）；及び上記Ｃ５留分及びＣ９留分の重合石油樹脂の水素添加から生じる樹脂（例えば、商品標記ＩＭＡＲＶ（出光石油化学株式会社（Idemitsu Petrochemical Co.）で市販の樹脂）。一実施形態において、環状オレフィン系ポリマーは、その低水分透過性及び透明性から水素添加ジシクロペンタジエン系樹脂である。

環状オレフィン系ポリマーは、組成物の接着性、使用温度、生産の容易性等に少なくとも部分的に依存して変化し得る軟化温度（環球法軟化温度）を有する。環球法軟化温度は一般に約５０℃〜２００℃であり得る。一実施形態では、環球法軟化温度は約８０℃〜１５０℃である。環球法軟化温度が８０℃未満の場合、飽和環状オレフィン系ポリマーは、光の放射の際に発生する熱により分離及び液状化する場合がある。これは、有機ＥＬ素子が接着性封入用組成物で直接封入されている場合、発光層などの有機層の変質を引き起こし得る。一方、環球法軟化温度が１５０℃を超えると、添加されるポリマーの量が低すぎて関連特性の十分な改善が得られない場合がある。

接着性封入用組成物で使用可能な環状オレフィン系ポリマーの重量平均分子量は、典型的には約２００〜５，０００ｇ／モルである。別の実施形態では、環状オレフィン系ポリマーの重量平均分子量は約５００〜３，０００ｇ／モルである。重量平均分子量が５，０００ｇ／モルを超えた場合、粘着性が乏しくなるか、又はポリイソブチレン系樹脂との適合性が低下する場合がある。

接着性封入用組成物では、環状オレフィン系ポリマーを様々な割合でポリイソブチレン系樹脂とブレンドすることが可能である。一般に、約２０質量％〜９０質量％の環状オレフィン系ポリマーを約１０質量％〜８０質量％のポリイソブチレン樹脂とブレンドする。別の実施形態では、約２０質量％〜７０質量％の環状オレフィン系ポリマーを約３０質量％〜８０質量％のポリイソブチレン樹脂とブレンドする。

ポリイソブチレン樹脂である第２の構成成分は、一般に主鎖又は側鎖にポリイソブチレン骨格を有する樹脂である。基本的に、かかるポリイソブチレン樹脂は、塩化アルミニウム又は三フッ化ホウ素などのルイス酸触媒の存在下で、イソブチレン単体或いはイソブチレン及びｎ−ブテン、イソプレン、又はブタジエンの混合物を重合することにより調製可能である。好適なポリイソブチレン樹脂は、商品標記ビスタネックス（VISTANEX）（エクソン・ケミカル社（Exxon Chemical Co.））、ＨＹＣＡＲ（グッドリッチ社（Goodrich Corp.））、ＯＰＡＮＯＬ（ＢＡＳＦ社（BASF AG））、及びＪＳＲブチル（日本ブチル社（Japan Butyl Co., Ltd.））で市販されている。

ポリイソブチレン樹脂は一般に、環状オレフィン系ポリマー（第１の構成成分）と同様の、化合物の極性を特徴付ける指標である溶解度パラメータを有し、透明フィルムを形成可能であるような環状オレフィン系ポリマーとの良好な適合性（即ち、混和性）を示す。また、有機ＥＬ素子の発光層又は電荷移動層に使用される多くの芳香環含有有機化合物と比較して、この樹脂は一般に低極性及び高粘度である。有機ＥＬ素子が封入剤と接触する場合でさえ、この構成要素は通常おかされない。さらに、ポリイソブチレン樹脂の表面エネルギーは低く、この樹脂を粘稠な接着性封入用組成物で使用した場合、接着剤は被着剤に容易に塗り広げられ、中間面のボイドの発生は最小限である。さらに、ガラス転移温度及び水分透過性が低く、したがってポリイソブチレン樹脂は接着性封入用組成物の主剤として好適である。

ポリイソブチレン樹脂の重量平均分子量（ＧＰＣによるポリスチレン換算平均分子量）は約３００，０００ｇ／モル以上である。別の実施形態において、ポリイソブチレン樹脂の重量平均分子量は多くの場合５００，０００ｇ／モル以上である。分子量が大きいと、調製される接着性封入用組成物は広いゴムプラトー領域を有することができ、十分高い熱抵抗性及び剥離強度を維持することができる。

ポリイソブチレン樹脂は、接着性封入用組成物の処方によって様々な粘度を有し得る。ジイソブチレン中２０℃で固有粘度によって測定した粘度によって確定する場合、ポリイソブチレン樹脂の粘度平均分子量は約１００，０００〜１０，０００，０００ｇ／モル又は約５００，０００〜５，０００，０００ｇ／モルである。

別の実施形態には、水素添加環状オレフィン系ポリマー、ポリイソブチレン樹脂、光硬化型樹脂、及び光重合開始剤を含む接着性封入用組成物が挙げられる。水素添加環状オレフィン系ポリマー、及びポリイソブチレン樹脂は上述の通りである。

光硬化型樹脂は硬化前の接着性封入用組成物の流動性を高めることができ、被着剤のための組成物の湿潤性を高めることができる。光硬化型樹脂を含む実施形態は、樹脂の硬化により接着性封入用組成物の接着力及び保持力を高めることができる。

光硬化型樹脂は飽和又は不飽和であってもよく、脂肪族、脂環式、芳香族、又は複素環式であってもよい。いくつかの実施形態において、飽和長鎖アルキル（メタ）アクリレート類、飽和長鎖状アルキル（メタ）アクリレート類、脂環式（メタアクリレート類、エポキシ樹脂類、又はこれらの組み合わせを、水素添加環状脂肪族炭化水素樹脂及びポリイソブチレンの混和性を高めることができるという理由から、使用することができる。樹脂は、ヒドロキシ基又はアルコキシ基などの様々な基を有する非置換又は置換であっても良い。

代表的な長鎖アルキル（メタ）アクリレート光硬化型樹脂には次が挙げられるがこれらに限定されない：オクチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート、１，０−ノナンジオルジ（メタ）アクリレート、１，１０−デカンジオルジ（メタ）アクリレート、及び水素添加ポリブタジエンジ（メタ）アクリレート樹脂。代表的な脂環式（メタ）アクリレート光硬化型樹脂には次が挙げられるがこれらに限定されない：イソボルニル（メタ）アクリレート、テトラメチルピペリジイルメタクリレート、ペンタメチルピペリジイルメタクリレート、ジシクロペンタニル（メタ）アクリレート、トリ−シクロデカンジオールジ（メタ）アクリレート、及びトリ−シクロデカンジ−メタノールジ（メタ）アクリレート。代表的なエポキシ光硬化型樹脂には次が挙げられるがこれらに限定されない：エポキシ化亜麻仁油、エポキシ化ポリブタジエン、ポリイソブテンオキシド、α−ピネンオキシドリモネン二酸化物、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、トリ−シクロデカンジ−メタノールジグリシジルエーテル、水素添加ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、及び１，２−ビス［（３エチル−３オキシテタニルメトキシ（3oxthethanylmethoxy））メチル］ベンゼン。

いくつかの実施形態において、１超過の硬化基を含む光硬化型樹脂を使用する。光硬化型樹脂の混合物もまた使用可能であることは当業者には理解されよう。

一般に、光硬化型樹脂は接着性封入用組成物中に５重量％〜５０重量％の量で存在する。いくつかの実施形態において、光硬化型樹脂が５質量％未満の量で存在する場合、組成物は十分な接着力及び保持力を提供しない。いくつかの実施形態において、光硬化樹脂が５０質量％超過の量で存在する場合、最終的な接着性封入層の水分透過性または可撓性は低くなる可能性がある。低い水分透過性が特に所望の場合、光硬化性樹脂は一般に５重量％〜２０重量％の量で存在する。かかる状況ではこのような低い量が望ましい場合があり、その理由は、光硬化型樹脂は通常水素添加環状オレフィン系ポリマー又はポリイソブチレン樹脂より高い水分透過性を有しているからである。

光重合開始剤を含む実施形態において、一般に、光ラジカル開始剤かカチオン開始剤のいずれかを使用することができる。一般に、開始剤の選択は、少なくとも一部において接着性封入用組成物に含まれる特定の光硬化型樹脂に依存する。

代表的な光ラジカル開始剤は次を非限定的に含む：アセトフェノン、ジエトキシアセトフェノン、２−［４−（メチルチオ）メチル−１−フェニル］−２−モルフォリノプロパノン、ベンゾイン、ベンゾインエチルエーテル、ベンジルメチルケタール、ベンゾフェノン、ベンジルメチルベンゾイルギ酸塩、２−エチルアントラキノン、チオキサントン、ジエチルチオキサントン、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキシド（商品標記ＬＵＣＩＲＩＮ ＴＰＯでＢＡＳＦ社（BASF AG）から販売）、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルエトキシホスフィンオキシド（商品標記ＬＵＣＩＲＩＮ ＴＰＯ−ＬでＢＡＳＦ社）から販売）、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキシド（商品標記イルガキュア（IRGACURE）８１９でチバ・ガイギー社（Ciba-Geigy Co.）から販売）、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン（商品標記ＤＡＲＯＣＵＲＥ１１７３でチバ・ガイギー社から販売）、４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン（商品標イルガキュア（２９５９でチバ・ガイギー社から販売）、４−（２アクリル酸オキシエトキシ）フェニル−（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（商品標記イルガキュア１８４でチバ・ガイギー社から販売）、１−（４−イソプロピルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン、１−（４−ドデシルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン、２−メチル−２−モルフォリノ（４−チオメチルフェニル）プロパン−１−オン（商品標記イルガキュア９０７でチバ・ガイギー社から販売）、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン（商品標記ＩＲＧＡＣＵＲＥ３６９でチバ・ガイギー社から販売）、Ｎ，Ｎ’−オクタメチレンビスアクリジン（商品標記アデカオプトマー（ADEKA OPTOMER）Ｎ１７１７でアデカ社（ADEKA Corp.）から販売）、及びアクリロイルベンゾフェノン（商品標記ＥＢＥＲＣＲＹＬ Ｐ３６でＵＣＢケミカル社（UCB Chemicals Co., Ltd.）から販売）。

一実施形態において、オニウム塩が、その金属イオン混入レベルの低さから使用可能である。オニウム塩にはヨードニウム、スルホニウム、及びホスホニウム錯体塩類が挙げられるがこれらに限定されない。一般に有用なオニウム塩類は一般式
Ｙ^＋Ｘ⁻である。Ｙは、アリールジアルキルスルホニウム、アルキルジアリールスルホニウム、トリアリールスルホニウム、ジアリールヨードニウム及びテトラアリールホスホニウムカチオン類であり、各アルキル基及びアリール基は置換されていても良い。ＸはＰＦ_６ ⁻、ＳｂＦ_６ ⁻、ＣＦ_３ＳＯ_３ ⁻、（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２Ｎ⁻、（ＣＦ_３ＳＯ_２）_３Ｃ⁻、（Ｃ_６Ｆ_５）_４Ｂ⁻アニオン類。

光カチオン開始剤の例には次が挙げられるがこれらに限定されない：商品標記ＵＶＩ−６９９０又はＵＶＩ−６９７４でユニオンカーバイド社（Union Carbide Corp.）から市販；ＳＰ−１５０又はＳＰ−１７０でアデカ社（ADEKA Corp.）から市販；ＳＩ−１８０又はＳＩ−１１０で三新化学工業（Sanshin Chemical Co.）から市販；ＩＫ−８５でデグサ社（Degussa AG）から市販；光開始剤（PHOTOINITIATOR）２０７４でロディア社（Rodia Inc.）から市販；及びＣＩ−２７３４、ＣＩ−２８５５、ＣＩ−２８２３、又はＣＩ−２７５８で日本曹達社（Nippon Soda Co., Ltd.）から市販。

光重合開始剤の混合物を使用することが可能であることもまた当業者には理解されよう。

一般に、光重合開始剤は、接着性封入用組成物の重量に対して０．０１重量％〜５重量％の量で存在する。光重合開始剤の量が０．０１重量％未満であるいくつかの実施形態では、接着性封入用組成物の硬化は所望よりもゆっくりである。光重合開始剤の量が５重量％を超えるいくつかの実施形態では、接着性封入用組成物からのガス放出量は所望よりも多い。

上記構成要素に加えて、接着性封入用組成物は任意の添加剤を含有してもよい。例えば、接着性封入用組成物は柔軟化剤を含有しても良い。柔軟化剤は、例えば、加工性を向上させるために組成物の粘度を調節する（例えば、組成物を押出成形に適するようにする）ため、組成物のガラス転移温度の低下により低温での初期付着性を高めるため、又は凝集性と接着性との間の受容可能なバランスを提供するために有用であり得る。一実施形態において、柔軟化剤は、低揮発性を有し、透明であり、着色及び／又は臭気がないように選択する。

使用可能な柔軟化剤の例には次が挙げられるがこれらに限定されない：芳香族型、パラフィン型、及びナフテン型などの石油系炭化水素；液状ポリイソブチレン、液状ポリブテン、及び水素添加液状ポリイソプレンなどの液状ゴム又はその誘導体；ワセリン；及び石油系アスファルト。柔軟化剤を使用する実施形態において、１種類の柔軟化剤又は複数の柔軟化剤の組み合わせを使用することができる。

柔軟化剤の具体的な例には次が挙げられるがこれらに限定されない：商品標記ナプビス（NAPVIS）（ＢＰケミカル（BP Chemicals））、カルソル（CALSOL）５１２０（ナフテン系オイル、カルメット・ラブリカンツ社（Calumet Lubricants Co.））、カイドル（KAYDOL）（パラフィン系、白色鉱油、ウイトコ社（Witco Co.））、テトラックス（TETRAX）（新日本石油社（Nippon Oil Co.））、パラポル（PARAPOL）１３００（エクソン・ケミカル社（Exxon Chemical Co.））、及びインドポル（INDOPOL）Ｈ−３００（ＢＰＯアモコ社（BPO Amoco））。柔軟化剤のその他の特定な例には、その他のポリイソブチレンホモポリマー、出光興産（Idemitsu Kosan Co., Ltd.）から市販の材料などのポリブチレン、日本油脂（Nihon Yushi Co., Ltd.）から市販の材料などのポリブチレン、及びその他の液状ポリブチレンポリマーが挙げられる。さらにその他の柔軟化剤のその他の特定な例には次が挙げられる：商品表示エスコレズ（ESCOREZ）２５２０（液状芳香族石油炭化水素樹脂、エクソン・ケミカル社（Exxon Chemical Co.）、レーガルレッツ（REGALREZ）１０１８（液状芳香族石油炭化水素樹脂、ハーキュレス社（Hercules Inc.）、シルバタック（SYLVATAC）５Ｎ（変性ロジンエステル、アリゾナ・ケミカル社（Arizona Chemical Co.））。

一実施形態において、柔軟化剤は飽和炭化水素化合物である。別の実施形態において、柔軟化剤は液状ポリイソブチレン又は液状ポリブテンである。末端に炭素−炭素二重結合及び変性ポリイソブチレンを有するポリイソブチレン及びポリブテンを使用することができる。変性ポリイソブチレンは、水素添加、マレイン化、エポキシ化、アミノ化、又は同様の方法により修飾された二重結合を有する。

有機ＥＬ素子を接着性封入用組成物で直接封入するので、柔軟化剤が接着性封入用組成物と分離すること、及び電極と発光層との間の中間面に浸透すること、を防止するために比較的高い粘度を有する柔軟化剤を使用することが可能である。例えば、１００℃で５００〜５，０００，０００ｍｍ^２／秒の動粘度を有する柔軟化剤を用いることができる。別の実施形態では１０，０００〜１，０００，０００ｍｍ^２／秒の動粘度を有する柔軟化剤を用いることができる。柔軟化剤はさまざまな分子量を有し得るが、有機ＥＬ素子を接着性封入用組成物で直接封入するので、柔軟化剤の重量平均分子量は約１，０００〜５００，０００ｇ／モルであり得る。さらに別の実施形態において、柔軟化剤が接着性封入用組成物と分離し、発光層などの有機層に溶解するのを防ぐために、重量平均分子量は約３，０００〜１００，０００ｇ／モルであり得る。

使用する柔軟化剤の量は一般に制限はないが、接着性封入用組成物の望ましい接着力、熱抵抗性、及び剛性の見地から、柔軟化剤は、全接着性封入用組成物に対して約５０重量％未満の量で典型的には使用することが可能である。別の実施形態において、接着性封入用組成物は約５重量％〜４０重量％の柔軟化剤を含有する。使用する柔軟化剤の量が５０重量％を超えると過度の可塑化が起こる可能性があり、熱抵抗性及び剛性に影響を与える可能性がある。

或いは、充填剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、酸化防止剤又は安定剤、或いはこれらのいくつかの組み合わせを接着性封入用組成物に添加することもできる。これら追加的添加物は、添加物（１種類又は複数）が接着性封入用組成物の接着剤の物理特性（又はその他の同様の特性、例えば、硬化可能な組成物である場合には硬化性）を阻害しないように典型的には選択される。

使用可能な充填剤の例には次が含まれるがこれらに限定されない：カルシウム又はマグネシウムの炭酸塩（例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、及びドロマイト）；ケイ酸塩（例えば、カオリン、焼成粘土、葉蝋石、ベントナイト、絹雲母、ゼオライト、タルク、アタパルジャイト、及び珪灰石）；ケイ酸（例えば、珪藻土、及びシリカ）；水酸化アルミニウム；パーライト；硫酸バリウム（例えば、沈降硫酸バリウム）；硫酸カルシウム（例えば、石こう）；亜硫酸カルシウム；カーボンブラック；酸化亜鉛；及び二酸化チタン。

使用可能な充填剤は異なる粒径を有してもよい。例えば、透明な接着性封入用組成物を提供することを所望する場合には、充填剤の平均一次粒径は１ｎｍ〜１００ｎｍの範囲内であり得る。別の実施形態において、充填剤の平均一次粒径は５ｎｍ〜５０ｎｍの範囲内であり得る。さらに、低水分透過性を改善するためにプレート又は鱗状の形態の充填剤を使用する場合は、これらの平均一次粒径は０．１μｍ〜５μｍの範囲内であり得る。さらに、充填剤の樹脂への分散可能性の観点から、疎水性表面処理親水性充填剤を用いることが可能である。任意の従来の親水性充填剤を疎水処理によって変性することが可能である。例えば、親水性充填剤の表面を、ｎ−オクチルトリアルコキシシランなどの疎水基を含有するアルキル、アルキル又はアルキルシラン結合剤、ジメチル−ジクロロシラン及びヘキサメチルジシラザンなどのシリル化剤、ヒドロキシル末端を有するポリジメチルシロキサン、ステアリルアルコールなどの高級アルコール、又はステアリン酸などの高級脂肪酸で処理することが可能である。

シリカ充填剤の例には次が含まれるがこれらに限定されない：ジメチルジクロロシランで処理された製品、例えば、商品表記アエロジル（AEROSIL）−Ｒ９７２、Ｒ９７４又はＲ９７６８（日本アエロジル株式会社（Nippon Aerosil Co., Ltd.））で市販；ヘキサメチルジシラザンで処理された製品、例えば、商品表記アエロジル−ＲＸ５０、ＮＡＸ５０、ＮＸ９０、ＲＸ２００又はＲＸ３００（日本アエロジル株式会社）で市販；オクチルシランで処理された製品、例えば、商品表記アエロジル−Ｒ８０５（日本アエロジル株式会社）で市販；ジメチルシリコーン油で処理された製品、例えば、商品表記アエロジル−ＲＹ５０、ＮＹ５０、ＲＹ２００Ｓ、Ｒ２０２、ＲＹ２００又はＲＹ３００（日本アエロジル株式会社）で市販；及び商品表記ＣＡＢＡＳＩＬ ＴＳ−７２０（カボット社（Cabot Co., Ltd.））で市販。

充填剤は単独で又は組み合わせて使用してもよい。充填剤を含む実施形態において、添加される充填剤の量は接着性封入用組成物の全体量に対して一般に０〜２０重量％である。

使用し得る紫外線吸収剤の例には、ベンゾトリアゾール系化合物、オキサゾリックアシッドアミド系化合物、及びベンゾフェノン系化合物が挙げられるがこれらに限定されない。使用する場合、紫外線吸収剤は接着性封入用組成物の全体量に対して約０．０１重量％〜３重量％の量で用いることが可能である。

使用可能な酸化防止剤の例には、ヒンダードフェノール系化合物及びリン酸エステル系化合物が挙げられるがこれらに限定されない。使用する場合、かかる化合物は接着性封入用組成物の全体量に対して約０．０１重量％〜２重量％の量で用いることが可能である。

使用可能な安定剤の例には次が挙げられるがこれらに限定されない：フェノール系安定剤；ヒンダードアミン系安定剤；イミダゾール系安定剤；ジチオカルバメート系安定剤；リン系安定剤；及び硫黄エステル系安定剤。使用する場合、かかる化合物は接着性封入用組成物の全体量に対して約０．０１重量％〜３重量％の量で用いることが可能である。

接着性封入用組成物は当業者に既知の様々な方法により調製することができる。例えば、接着性封入用組成物は上記化合物を完全に混合することにより調製できる。組成物を混合するためにニーダー又は押出成形機などの任意の混合器を使用することができる。得られた組成物を封入剤として使用することができ、又は他の構成要素と組み合わせて封入剤を形成することができる。

接着性封入用組成物は多様な形状で使用可能である。たとえば、接着性封入用組成物を、スクリーン印刷法又は接着性封入層を形成するための同様の方法を用いて直接装置基板等に適用することができる。或いは、接着性封入用組成物はフィルムとして適切な基板にコーティングすることが可能である。基材を成形のために一時的に使用してもよく、又は基材は接着性封入用組成物を使用するまで一体化されてもよい。いずれの場合も、基板の表面を、例えばシリコーン樹脂で放出処理することが可能である。コーティングプロセスは当業者に既知の技術、例えば、ダイコーティング、スピンコーティング、ドクターブレードコーティング、カレンダー工法、押出成形等を用いて実施することができる。

別の方法によると、封入用フィルムは、接着性封入用組成物フィルム（本明細書では「接着性フィルム（adhesive film）」と言う）を有する裏材を含んで形成され得る。図１（Ａ）は裏材１１０及び接着性フィルム１２０を含む代表的な封入用フィルム１００Ａの断面構成を示す。裏材１００はフィルム又はシートであり、例えば、紙、プラスチックフィルム、金属ホイル、或いはその他の材料のフィルム又はシートを包含する。上記の基板の表面と同様に、裏材１１０は任意で、例えばシリコーン樹脂で放出処理されてもよい。接着性フィルム１２０は様々な厚さを有するように形成されてもよいが、厚さは一般に約５μｍ〜２００μｍである。別の実施形態において、厚さは約１０μｍ〜１００μｍである。さらに別の実施形態において、厚さは約２５μｍ〜１００μｍである。接着性フィルムは、当該フィルムを裏材から分離することにより封入剤として使用してもよい。一実施形態において、接着剤フィルム１２０の表面を剥離ライナーなどの手段により保護してもよい。

図１（Ａ）に示される構造の他に、封入用フィルムは様々な形状で提供され得る。例えば、接着性封入用組成物が電子機器の封入剤として使用される場合には、接着剤フィルムは電子機器の構成要素と組み合わされることにより使用され得る。

例えば、後述のＥＬ発光素子で使用されるガスバリアフィルム１３０は、図１（Ｂ）に示される封入用フィルム１００Ｂのように接着性フィルム１２０上に提供されても良い。ガスバリアフィルム１３０は、水、蒸気、又はそれら両方に対するバリア特性を有するフィルムである。任意の好適な材料及び構造をガスバリアフィルム１３０に使用することが可能である。いくつかの実施形態において、後述のように、無機薄膜をその上にコーティングされた様々なポリマー層を使用することができる。

また、後述のＥＬ発光素子で使用される捕獲剤１４０を、それぞれ図１（Ｃ）又は図１（Ｄ）に示される封入用フィルム１００Ｃ又は１００Ｄのように提供しても良い。捕獲剤１４０は、水分吸収剤又は乾燥剤として機能する材料であり、その加工形状は限定されない。ガラスバリアフィルム１３０で接着性フィルム１２０又はラミネートを形成する実施形態において、形状は一般にフィルム上又はシート状である。また、図１（Ｄ）に示されるように、裏材１１０と接着性フィルム１２０との間に捕獲剤１４０を配置する場合には、接着性フィルム１２０の少なくとも一部が裏材１１０の表面に直接接着するように、各層の領域及び形状を調節する。

上記のように、接着性フィルム１２０だけでなくガスバリアフィルム１３０、又は捕獲剤１４０も積層することにより、封入用フィルムの電子機器封入効果を増強することができ、それと同時に封入プロセスを簡易化することができる。

上記の層の他に、封入フィルムはまた電子機器の別の構成要素、例えば、カラーフィルター又は光学フィルムと組み合わせることにより使用することも可能である。

接着性封入用組成物を接着性フィルム１２０に加工して様々な種類の封入用フィルムを製造するために、様々な方法を使用することができる。適用可能な方法の例には、スクリーン印刷法、スピンコーティング法、ドクターブレード法、カレンダー法、Ｔ−ダイを使用する押出し成形法等が挙げられるがこれらに限定されない。いくつかの方法において、裏材１１０上に接着性フィルムを形成し、放出フィルムとしての機能を果たし、そして接着性フィルムをＥＬ素子の構成要素に移す積層方法を使用する。接着性フィルムに形成される封入用組成物層の厚さは一般に限定されておらず、約５μｍ〜２００μｍ、約１０μｍ〜１００μｍ、又は２５μｍ〜１００μｍであり得る。接着層１２０を形成するのに用いるのと同じ加工方法を、ガスバリアフィルム１３０又は捕獲剤１４０を形成するのにも用いることができる。

有機ＥＬ素子は当業者に既知の様々な構造を有してもよい。有機ＥＬ素子は、一対の対向する電極、アノード及びカソード、及びこれら電極の間に配置された少なくとも有機発光層を有する発光ユニットを含む積層体を含んでもよい。積層体は接着性封入用組成物又は封入用フィルムによって封入される。

有機ＥＬ装置において、例えば、あるケースでは１つの発光ユニットが組み込まれ、又は時には２つ以上の発光ユニットの組み合わせもまた組み込まれるという事実から理解されるように、２つの電極及びこれら電極の間に配置された発光ユニットを含む積層体は様々な構造を有し得る。積層体の構造を以下に説明する。

有機ＥＬ素子において、積層体は基板の上に支持される。基板は、硬質材料、例えば、無機材料又は樹脂材料を一般に含む。代表的な無機材料にはイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、ガラス、及び金属が挙げられる。代表的な樹脂材料にはポリエステル、ポリイミド、及びポリカーボネートが挙げられる。基板の形状、構造、寸法等は限定されない。基板は多くの場合プレート状である。基板は透明、無色、半透明、又は不透明であってもよい。一実施形態において、水分透過防止層（ガスバリア層）等を基材上に設けてもよい。

上記の硬質材料を含む基材は、図２に示されるように、積層体が硬質材料を含む基板上に配置される有機ＥＬ素子において有用である。積層体は接着性封入用組成物又は封入用フィルムで封入される。最も外側の層は、通常硬質材料を含む封止用キャップでカバーされる。かかる素子は、「キャプ構造（cap structure）」を有する有機ＥＬ素子とも呼ばれる。この有機ＥＬ素子は、積層体をハウジングするためのスペースが必要ないので薄くてコンパクトな様式に製造することができる。

有機ＥＬ素子において、図３を参照して下記のように、基板は可撓性材料を含んでもよい。この有機ＥＬ素子は、いわゆる「キャップレス構造（capless structure）」を有する有機ＥＬ素子であり、積層体が、可撓性材料を一般に含む基板上に配置される。積層体は接着性封入用組成物又は封入用フィルムで封入される。最も外側の層は保護フィルムでカバーされる。一実施形態において、水蒸気バリア特性を有する保護フィルム（場合によりガスバリア層又はガスバリアフィルムとも呼ばれる）が使用される。基板に好適な可撓性材料は樹脂材料であり、例えば、フッ素含有ポリマー、例えば、三フッ化ポリエチレン、ポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）、フッ化ビニリデン（ＶＤＦ）とクロロトリフルオロエチレン（ＣＴＦＥ）とのコポリマー、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、脂環式ポリオレフィン、又はエチレン−ビニルアルコールコポリマーである。基板は、ＳｉＯ、ＳｉＮ又はＤＬＣ（ダイヤモンド様炭素）などの無機材料を含有するガスバリア無機フィルムでコーティングすることができる。無機フィルムは、真空気相堆積、スパッタリング及びプラズマＣＶＤ（化学気相成膜法）などの方法を用いて形成され得る。本明細書に明確に述べられていないその他の材料もまた使用することができる。有機ＥＬ素子のこの実施形態は積層体をハウジングするためのスペースを必要としないので、薄くてコンパクトな製造が実現できる。また、封止用キャップが不要なので、軽量な製造を達成することができる。さらに、基板が可撓性でありＥＬ素子の変形が可能であるので、素子の設置が容易であり得、より多くの場所に設置可能であり、可撓性表示装置で使用することができる。

有機ＥＬ素子の積層体は、一対の対向する電極（即ち、アノード及びカソード）及びこれら電極の間に配置された発光ユニットを含む。発光ユニットは、有機発光層を包含する様々な層構造を有してよく、当該構造は以下に記載される。

アノードは一般に有機発光層にホールを供給する働きをする。任意の既知のアノード材料を使用することができる。アノード材料の仕事関数は一般に４．０ｅＶ以上であり、アノード材料の好適な例には以下が挙げられるがこれらに限定されない：酸化スズ、酸化亜鉛、酸化インジウム及びインジウム酸化スズ（ＩＴＯ）などの半導体金属酸化物；金、銀、クロム及びニッケルのような金属；及びポリアニリン及びポリチオフェンなどの有機電気導電性材料。アノードは、例えば、真空気相堆積、スパッタリング、イオンめっき、ＣＶＤ又はプラズマＣＶＤによって形成されるフィルムを通常含む。いくつかの用途において、アノードはエッチング等でパターニングされてもよい。アノードの厚さは広範囲にわたって異なってもよく、一般に約１０ｎｍ〜５０μｍであってよい。

アノードと共に用いるカソードは、一般に、電子を有機発光層中に注入する働きをする。任意の既知のカソード材料を使用することができる。カソード材料の仕事関数は通常４．５ｅＶ以下であり、カソード材料の好適な例には次が挙げられるがこれらに限定されない：Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ及びＣｓなどのアルカリ金属；Ｍｇ及びＣａなどのアルカリ土類金属；及び金、銀、インジウム及びイッテリビウムなどの希土類金属。カソードは、例えば、真空気相堆積、スパッタリング、イオンめっき、ＣＶＤ又はプラズマＣＶＤによって形成されるフィルムを通常含む。いくつかの用途において、カソードはエッチング等でパターニングされてもよい。カソードの厚さは広範囲にわたって異なってもよく、一般に約１０ｎｍ〜５０μｍであってよい。

アノードとカソードとの間に配置される発光ユニットは様々な層構造を有してもよい。例えば、発光ユニットは有機発光層のみを含む単層構造であってもよく、又は次のような多層構造であってもよい：有機発光層／電子輸送層、ホール輸送層／有機発光層、ホール輸送層／有機発光層、ホール輸送層／有機発光層／電子輸送層有機発光層／電子輸送層／電子注入層、及び電子注入層／ホール輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層。これらの層のそれぞれを以下に説明する。

有機発光層は少なくとも１つの発光材料を含むことができ、任意でホール輸送材料、電子輸送材料等を含んでもよい。発光材料は特に限定されず、有機ＥＬ素子の製造で通常使用される発光材料を使用することができる。

発光材料には、金属錯体、低分子量蛍光性着色材料、又は蛍光性ポリマー化合物を挙げることができる。金属錯体の好適な例には次が挙げられるがこれらに限定されない：トリス（８−キノリノレート）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）、ビス（８−キノリノレート）ベリリウム錯体（ＢｅＢｑ２）、ビス（８−キノリノレート）亜鉛錯体（Ｚｎｑ２）、及びフェナントロリン系ユーロピウム錯体（Ｅｕ（ＴＴＡ）３（フェン）。低分子量蛍光性着色材料の好適な例は、ペリレン、キナクリドン、クマリン及び２−チオフェンカルボン酸（ＤＣＪＴＢ）を含むがこれらに限定されない。蛍光性ポリマー化合物の好適な例には、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）（ＰＰＶ）、９−クロロメチルアントラセン（ＭＥＨ−ＰＰＶ）、ポリフルオレン（ＰＦ）、及びポリビニルカルバゾールが挙げられるがこれらに限定されない。

有機発光層は上述の材料などの発光材料から任意の好適な方法を用いて形成することができる。例えば、有機発光層は、真空気相堆積又はスパッタリングなどのフィルム形成法を用いて形成することができる。有機発光層の厚さは特に限定されないが、一般に約５ｎｍ〜１００ｎｍであり得る。

有機発光ユニットはホール輸送材料を含んでもよい。ホール輸送材料は、一般に、アノードからホールを噴射し、ホールを輸送し、又はカソードから噴射される電子をブロックする働きをする。ホール輸送材料の好適な例には次が含まれるがこれらに限定されない：Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジ（ｍ−トリル）ベンジジン（ＴＰＤ）、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’−テトラキス（ｍ−トリル）−１，３−フェニレンジアミン（ＰＤＡ）、１，１−ビス［Ｎ，Ｎ’−ジ（ｐ−トリル）アミノ］フェニル］シクロヘキサン（ＴＰＡＣ）、及び４，４’，４”−トリス［Ｎ，Ｎ’，Ｎ”−トリフェニル−Ｎ，Ｎ’，Ｎ”−トリ（ｍ−トリル）アミノ］−フェニレン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）。ホール輸送層及びホール注入層はそれぞれ真空気相堆積及びスパッタリングなどのフィルム形成法を用いて形成され得る。これら層の厚さは特に限定されないが、一般に５ｎｍ〜１００ｎｍであり得る。

有機発光ユニットは電子輸送材料を含むことができる。電子輸送材料は電子を輸送する、又はアノードから噴射されるホールをブロックする働きをする。電子輸送材料の好適な例には次が挙げられるがこれらに限定されない：２−（４−第三級−ブチルフェニル）−５−（４−ビフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（ＰＢＤ）；及び３−（４−第三級−ブチルフェニル）−４−フェニル−５−（４−ビフェニル）−１，２，４−トリアゾール（ＴＡＺ））。電子輸送層及び電子注入層はそれぞれ真空気相堆積及びスパッタリングなどのフィルム形成法を用いて形成され得る。これら層の厚さは特に限定されないが、一般に５ｎｍ〜１００ｎｍであり得る。

有機ＥＬ素子において、上記積層体は接着性封入用組成物又は封入用フィルムで封入される。接着性封入用組成物又は封入用フィルムは一般に、基板上に配置される積層体の露出面全体を覆う封入層の形体で使用される。接着性封入用組成物又は封入用フィルム及び封入方法の詳細は上述の通りである。

有機ＥＬ素子において、接着性封入用組成物又は封入用フィルムはそれ自体が接着性能を有している。封入用フィルムを積層するために追加の接着層は必要ない。即ち、さらに接着剤を積層することが省略され、製造プロセスの簡易化及び信頼性が強化され得る。さらに、従来技術と異なり、積層体が封入層で覆われるので素子に封入スペースが残らない。封入スペースがないと水分透過が減少し、それにより素子特性の劣化を防ぎコンパクトで薄い素子を維持する。さらに、接着性封入用組成物又は封入用フィルムはスペクトラムの可視領域（３８０ｎｍ〜８００ｎｍ）で透明であり得る。封入用フィルムの平均透過性は、典型的には８０％未満又は９０％未満であるので、封入用フィルムが有機ＥＬ素子の発光効率を実質的に劣化させることはない。

積層体の外側には、積層体の上部及び底部を保護するための不動態フィルムを設けてもよい。不動態フィルムは、ＳｉＯ、ＳｉＮ、又はＤＬＣなどの無機材料から、例えば、真空気相堆積及びスパッタリングなどのフィルム形成法を用いて形成することができる。不動態フィルムの厚さは特に限定されないが、一般に約５ｎｍ〜１００ｎｍであり得る。

積層体の外側には、水分及び／又は酸素を吸収することのできる材料又はその層を配置することもできる。かかる層は所望の効果を得られる限りいずれの場所に配置されてもよい。かかる材料又は層は、場合によって、乾燥剤、水分吸収剤、乾燥層等と呼ばれるが、本明細書では「捕獲剤」又は「捕獲層」と呼ぶ。

捕獲層の例には次が含まれるがこれらに限定されない：酸化カルシウム、酸化マグネシウム及び酸化バリウムのような金属酸化物；硫酸マグネシウム、硫酸ナトリウム及び硫酸ニッケルのような硫酸；及びアルミニウムオキシドオクチレートのような有機金属化合物。

本発明者らにより別に出願された別の特許出願（日本特許出願第２００５−０５７５２３号）に記載のように、本明細書で使用可能な捕獲剤は、主鎖の末端又は側鎖に式（Ｉ）で表される基を有するポリシロキサン化合物が含まれる：
−ＭＸ_ｍＹ_ｎ （Ｉ）
（式中、ＭはＢのような２価以上の金属原子、又はＰ＝Ｏであり、Ｘは水素或いは置換された又は非置換のアルキル基、アルケニル基又はアルコキシ基であり、Ｙは置換された又は非置換のアルコキシ基、シロキシ基、又はカルボキシル基、或いはジケトレートであり、ｍは１〜３であり、ｎは０〜２である。

一実施形態において、捕獲剤化合物は式（ＩＩ）によって表される。

（式中、Ｒは同一であっても異なっていてもよく、互いに独立して、水素、置換された又は未置換の炭素数１〜２０の直鎖もしくは脂環式アルキル基もしくはアルケニル基、又は置換された又は未置換の炭素数１〜１０のアリール基から選択され；Ｚはポリシロキサンである２価の連結基であり；Ｘは同一であっても異なっていてもよく、互いに独立して、水素、又は置換されたもしくは未置換のアルキル基、アルケニル基もしくはアルコキシ基であり；Ｙは同一であっても異なっていてもよく、互いに独立して、置換された又は未置換のアルコキシ基、シロキシ基、カルボキシル基またはジケトレートであり；ｍは１〜３であり；ｎは０〜２である。

式（ＩＩ）の捕獲剤化合物の一実施形態において、Ｒは同一であっても異なっていてもよく、互いに独立して水素、メチル基、エチル基、ブチル基、ヘキシル基、オクチル基、フェニル基、又はビニル基から選択される。一実施形態において、Ｒはメチル基又はフェニル基である。

式（ＩＩ）の捕獲剤化合物の一実施形態において、Ｚはポリジメチルシロキサン、ポリジフェニルシロキサン、ポリフェニルメチルシロキサン、又はポリトリフルオロプロピルメチルシロキサンである。別の実施形態において、Ｚはポリジメチルシロキサン又はポリフェニルメチルシロキサンである。特に、末端にシラノール基を有するポリシロキサンは、例えば、ＧＥ東芝シリコーン（GE Toshiba Silicones）から商品標記ＹＦ３８００、ＹＦ３０５７、ＹＦ３８９７及びＹＦ３８０４で市販されている。これらの分子量は化合物の物理特性にしたがって適宜選択することができるが、一般には約２００〜３，０００，０００ｇ／モルであってもよい。

式ＩＩの一実施形態において、Ｍは独立してＡｌ、Ｂ、Ｔｉ、又はＺｒから選択される。さらに別の実施形態において、Ｍは独立してＡｌ又はＴｉから選択される。

式ＩＩの一実施形態において、Ｘは、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基、及びオクチル基などのアルキル基；メトキシ基、エトキシ基、ブトキシ基、ヘキシルオキシ基、シクロヘキシルオキシ基、オクチルオキシ基、２−エチルヘキシルオキシ基、デシルオキシ基、ラウリルオキシ基、ミリスチルオキシ基、セチルオキシ基、イソステアリルオキシ基、２−オクチルドデシル基、イソボルネオキシ（isoborneoxy）基、及びコレステルオキシ（cholesteroxy）基などのアルコキシ基；ポリオキシエチレンモノラウリルエステルオキシ基、ポリオキシエチレンモノメチルエーテルオキシ基、ポリオキシエチレンモノメチルエーテルオキシ基、ポリオキシプロピレンモノブチルエーテルオキシ基、ポリテトラヒドロフランモノメチルエーテルオキシ基などのポリオキシアルキレンモノアルキルエステル基又はエーテルオキシ基；又はポリジメチルシロキサン骨格を有するアルコキシル基である。別の実施形態において、Ｘは、オクチル基、ｎ−オクチルオキシ基、２−エチルヘキシルオキシ基、イソステアリルオキシ基、２−オクチルドデシルオキシ基、ポリオキシエチレンモノメチルエーテルオキシ基、ポリオキシプロピレンモノブチルエーテルオキシ基、ポリテトラヒドロフランモノメチルエーテルオキシ基、又はポリジメチルシロキサン骨格を有するアルコキシル基である。ポリジメチルシロキサン骨格を有するアルコキシル基の特定の例には、チッソ社（Chisso Corp.）から商品標記ＦＭ２２２１、ＦＭ２２４１及びＦＭ２２４５で市販名材料が挙げられるがこれらに限定されない。

式（ＩＩ）の一実施形態において、Ｙは、硬化速度及び硬化前後の組成物の間の適合性を調節するために使用することが可能である。一実施形態において、Ｙはアルキルカルボキシル基である。別の実施形態において、Ｙは２−エチルヘキシルカルボキシレート、イソステアリルカルボキシレート、ステアリルカルボキシレート、シクロヘキサンカルボキシレート又はナフテンカルボキシレートである。

式（ＩＩ）の捕獲剤化合物は金属部分（−ＭＸ−）及びシラノール基部分（−Ｓｉ−Ｏ−）を有する。金属部分は水又は酸素と迅速に反応することが可能であり、シラノール基部分は化合物の反応性、流動性、可撓性及び適合性を調節することが可能である。それ故に、この捕獲剤化合物は、水分の影響を受けやすい有機ＥＬ素子又はその他の装置において水分スカベンジャーとして有利に使用することができる。さらに、この捕獲剤化合物は水分だけでなく酸素とも反応することができ、したがって、酸素スカベンジャーとしても有利に使用することが可能である。加えて、この捕獲剤から形成されるフィルムは透明であり、したがって有機ＥＬ素子の積層体に容易に配置することが可能である。また、フィルムは可撓性であり、したがって、可撓性表示装置で有利に使用することが可能である。この捕獲剤を含む有機ＥＬ素子は水分スカベンジャーとして配置することができ、水分又は酸素による劣化を最小限とすることができ、発光特性を長期にわたって維持することができる。

捕獲層は、捕獲剤の種類を基に当業者に既知の任意の方法によって形成することができる。例えば、捕獲層はその中に、感圧性接着剤、スピンコーティング、捕獲剤溶液、又は真空気相堆積又はスパッタリングのようなフィルム形成法によって、捕獲剤を分散したフィルムを取り付けることにより形成され得る。捕獲層の厚さに制限はないが、一般に約５μｍ〜５００μｍである。

上記の構成要素に加えて、有機ＥＬ素子は当業者には既知の様々な構成要素を追加的に含むことができる。

フルカラー装置が所望の場合は、白色発光部分を有する有機ＥＬ素子をカラーフィルターと組み合わせて使用することができる。かかる組み合わせは３色発光法では不要である。さらに、色変換法（ＣＣＭ）、色純度を補正するカラーフィルターを採用している有機ＥＬ素子を組み合わせて使用することが可能である。

上記のように、有機ＥＬ素子は最も外側の層として封止用キャップ（場合によって封止用プレート等と呼ぶ）を有してもよい。封止用キャップは、一般に硬質材料、典型的にはガラス又は金属から形成され得る。

代替的方法によると、有機ＥＬ素子は最も外側の層として保護フィルムを有してもよい。この保護フィルムは、水蒸気バリア又は酸素バリア特性を有する保護フィルムを含んでもよく、場合によって「ガスバリアフィルム」又は「ガスバリアフィルム層」と呼ぶ。ガスバリア層は水蒸気バリア特性を有する様々な材料で形成され得る。好適な材料には、フッ素含有ポリマー（例えば、ポリエチレントリフルオライド、ポリクロロトリフルオエチレン（ＰＣＴＥＦ）、ポリイミド、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート、脂環式ポリオレフィン及びエチレン−ビニルアルコールコポリマー）を含むポリマー層が挙げられるがこれらに限定されない。かかるポリマー層、又はかかるポリマー層を無機薄膜（例えば、シリコンオキシド、シリコンニトライド、アルミニウムオキシド、ダイヤモンド様炭素）で、フィルム形成法（例えば、スパッタリング）を用いてコーティングして得る層の積層体が使用可能である。ガスバリアフィルム層の厚さは広範囲にわたって異なってもよく、一般に約１０ｎｍ〜５００μｍに形成され得る。

上記のように、有機ＥＬ素子は様々な形状であってもよく、それらの層構造もまた多様に変化し得る。より詳細には、図２はキャップ構造を有する有機ＥＬ素子の一実施例を示している。有機ＥＬ素子１０は、硬質材料で形成される基板（図２においてはガラス基板）１、及び発光機能をその上に配置した積層体５を備える。積層体５は、図２に示すように、アノード２、発光ユニット３及びカソード４を備えている。アノード２は、例えば、インジウム酸化スズ（ＩＴＯ）透明電極で形成されてもよい。発光ユニット３は有機発光層（例えば、キノリノール−アルミニウム錯体）を含み、上記のように多様な層構造を有してもよい。カソード４は、例えば、ＭｇＡｇ合金で形成されてもよい。積層体５の周辺部は、装置特性への悪影響を防ぐと同時に装置のコンパクトな製造を達成するために、接着性封入用組成物又は封入用フィルムを含む封入層６で封入される。図２のＥＬ素子は白色光ＥＬ素子であり、したがってカラーフィルター７を積層体５の上部に設ける。さらに、ＥＬ素子の最も外側の層は封止用キャップ８で覆われる。図２において、ガラスプレートを封止用キャップ８として使用している。図示されていないが、この有機ＥＬ素子は従来の有機ＥＬ素子で一般に使用されるその他の層を備えてもよい。その一例は積層体５の近傍に配置される捕獲層である。

図３はキャップレス構造の有機ＥＬ素子の一例を示している。この例の有機ＥＬ素子１０は可撓性表示装置を提供するために設計されており、したがって可撓性ポリマーフィルムから形成される基板１を備え、その上に積層体５をさらに設けている。積層体５はアノード２、発光ユニット３、及びカソード４を備えている。アノード２、発光ユニット３、及びカソード４はそれぞれ、図２を参照して上述して多様な材料から形成されてもよい。積層体５の周辺部は、接着性封入用組成物又は封入用フィルムを含む封入層６で封入される。さらに、捕獲層１１を封入層６の上に形成することができる。捕獲層１１は、例えば、式（ＩＩ）の捕獲剤化合物から形成され得る。図示のＥＬ素子において、最も外側の層は、シリカ蒸着したポリエチレンテレフタレートを含むガスバリアフィルム層１２で覆われる。付随的に、図３の有機ＥＬ素子において、封入層６、捕獲層１１及びガスバリアフィルム層１２はまた、図１（Ｃ）に示されるような封入用フィルムを用いて同時に形成されることも可能である。

有機ＥＬ素子は多種多様な分野で照明又は表示手段として利用されることができる。用途の例には次が挙げられる：蛍光ランプの代わりに使用される照明装置；コンピュータ装置、テレビ受信機、ＤＶＤ（デジタルビデオディスク）、オーディオ機器、測定機械設備、携帯電話、ＰＤＡ（携帯上方端末）、パネル等の表示装置；バックライト；及びプリンタ等の光源アレイ。

本発明を実施例を参照しながら以下に説明するが、本発明はこれら実施例によってなんら限定されるものではない。

（実施例１）：接着性封入用フィルムの製造
１５部のポリイソブチレン樹脂（ＢＡＳＦ社（BASF AG）のオパノール（OPANOL）Ｂ１００、粘度平均分子量は１，１１０，０００ｇ／モル）、及び１０部の水素添加石油樹脂（出光興産（Idemitsu Kosan Co., Ltd.）のＩＭＡＲＶＰ−１００、軟化点：１００℃）をトルエンに溶解して１５重量％の樹脂溶液を調製した。得られた樹脂溶液を厚さ３８μｍの放出処理されたＰＥＴフィルム上にコーティングし、１００℃のオーブンで２０分間乾燥した。感圧性接着剤を含む得られたフィルムを、厚さ２５μｍの放出処理されたＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム上に積層し、感圧性接着シートを製造した。このようにして、５０μｍの厚さの感圧性接着を有する透明なフィルム（接着性封入用フィルム）を得た。得られた封入用フィルムの特性を、以下の手順にしたがって、接着性試験、水分透過性測定、及び可視光透過性によって評価した。

接着性試験：
封入用フィルム（５０ｍｍ（長さ）×２０ｍｍ（幅））を１枚のアルミホイル（１００ｍｍ（長さ）×２０ｍｍ（幅）×０．０５ｍｍ（厚さ）、住軽アルミニウムホイル社（Sumikei Aluminum-Foil Co., Ltd.）製、パーツ番号：「ＳＡ５０」）の末端部に積層した。得られた積層体をガラスプレート（７６ｍｍ（長さ）×２６ｍｍ（幅）×１．２ｍｍ（厚さ）、松浪ガラス工業（Matsunami Glass Ind., Ltd.）製、商標名：「マイクロ−スライドグラス（Micro-Slide Glass）Ｓ−７２２４」）の上にさらに積層した。得られた積層体は、フィルムがアルミニウムホイルの長さに沿って９０°で剥離された場合の剥離力（接着力）の測定を受けた。引張速度は１００／分であった。各サンプルごとに２回ずつ測定を行い、それぞれの測定の剥離力の平均値を決定した。下記の表２に示されるように、接着力は１６Ｎ／２５ｍｍであった。

水分透過性の測定：
上記の方法で製造した厚さ１００μｍの封入用フィルムを測定サンプルとして使用した。水分透過性の測定はＪＩＳＺ０２０４に準拠したカップ法で実施した。測定条件は、６０℃、相対湿度９０％（一定温度一定湿度の容器を使用した）、及び測定時間は２４時間であった。下記の表２に示されるように、水分透過性は１１ｇ／ｍ^２．２４時間であり、低値であることが明らかとなった。

可視光線透過性の測定：
上記の方法で製造された厚さ５０μｍの封止用フィルムを測定サンプルとして使用した。透過性の測定は、分光分析装置、パーツ番号「Ｕ−４１９９」（日立（Hitachi）製）を使用して実施された。３８０ｎｍ〜８００ｎｍの波長領域での透過性の平均値を測定すると、下記の表２に示されるように、９０％以上の高透過性を示した。これにより、光を透過させる間この封入用フィルムを使用できることが明らかになった。

（実施例２〜１５）
接着性封入用フィルムを実施例１に記載の方法を用いて製造したが、これら実施例では下記の表１に示されるように樹脂成分を変更した（表１の値は重量％である）。これらの実施例で使用した樹脂成分の詳細は次のとおりである。

ポリマー１：ポリイソブチレン（オパノール（OPANOL）Ｂ１００、ＢＡＳＦ社（BASF AG）、Ｍｖ＝１，１１０，０００ｇ／モル）
ポリマー２：ポリイソブチレン（オパノール（OPANOL）Ｂ１００、ＢＡＳＦ社（BASF AG）、Ｍｖ＝４，０００，０００ｇ／モル）
化合物１：水素添加Ｃ５〜Ｃ９炭化水素樹脂（ＩＭＡＲＶ Ｐ−１００、出光興産（Idemitsu Kosan Co., Ltd.）、軟化点：１００℃）
化合物２：水素添加Ｃ５〜Ｃ９炭化水素樹脂（ＩＭＡＲＶ Ｐ−１４０、出光興産（Idemitsu Kosan Co., Ltd.）、軟化点：１４０℃）
化合物３：水素添加脂環式炭化水素樹脂（エスコレッツ（ESCOREZ）５３８０、エクソン・モービル社（Exxon Mobil Co.,Ltd.）、軟化点：８５℃）
化合物４：水素添加脂環式炭化水素樹脂（エスコレッツ（ESCOREZ）５３００、エクソン・モービル社（Exxon Mobil Co., Ltd.）、軟化点：１０５℃）
化合物５：水素添加脂環式炭化水素樹脂（エスコレッツ（ESCOREZ）５３４０、エクソン・モービル社（Exxon Mobil Co., Ltd.）、軟化点：１３７℃）
化合物６：水素添加脂環式炭化水素樹脂（エスコレッツ（ESCOREZ）５４００、エクソン・モービル社（Exxon Mobil Co., Ltd.）、軟化点：１０２℃）
化合物７：水素添加テルベン樹脂（クリアロン（CLEARON）Ｐ８５、ヤスハラケミカル社（Yasuhara Chemical）、軟化点：１２５℃）
化合物８：水素添加テルベン樹脂（クリアロン（CLEARON）Ｐ１２５、ヤスハラケミカル社（Yasuhara Chemical）、軟化点：１２５℃）
化合物９：水素添加芳香族改質炭化水素樹脂（エスコレッツ（ESCOREZ）５６００、エクソン・モービル社（Exxon Mobil Co.,Ltd.）、軟化点：１０２℃）
化合物１０：水素添加Ｃ５〜Ｃ９炭化水素樹脂（ＩＭＡＲＶ Ｓ１００、出光興産（Idemitsu Kosan Co., Ltd.）、軟化点：１００℃）
化合物１１：水素添加芳香族改質テルベン樹脂（クリアロン（CLEARON）Ｋ４０９０、ヤスハラケミカル社（Yasuhara Chemical）、軟化点：９０℃）
化合物１２：ポリイソブチレン（グリソパル（GLISSOPAL）Ｖ１５００、ＢＡＳＦ社（BASF AG）、Ｍｖ＝２，５００）
化合物１３：ポリイソブチレン（テトラックス（TETRAX 3T）３Ｔ、新日本石油化学（Nippon Petrochemicals Co., Ltd.）、Ｍｖ＝３０，０００）
封入用フィルムの特性試験
本明細書に得た封入用フィルムの特性を評価するため、接着試験、水分透過性の測定、及び可視光線透過性の測定を、実施例１に記載の手順にしたがって実施した。それらの結果を下記の表２に示す。

表２からわかるように、ポリイソブチレンを水素添加炭化水素樹脂に添加した実施例２〜１５において、樹脂は、低水素透過性、及び１５Ｎ／２５ｍｍ以上の接着力を維持したままフィルム形状に成形することができる。さらに、フィルムは可視光線領域で高い透明性を有し、したがって、透明性が望ましい場合に使用可能である。

比較例１
封入用フィルムの調製に市販のエポキシ樹脂接着剤ＸＮＲ５５１６ＨＶ（ナガセケムテックス社（Nagase ChemteX Corp.）製）を使用した以外は実施例１に記載の手順を繰り返した。製造元のデータによると、接着剤は粘度３７０Ｐａの光硬化型液状接着剤であり、吸水率は１％、硬化後のＴｇは１００℃以上、及び曲げたときに亀裂を示す。この接着剤に充填剤を添加するので、フィルムは透明性のない白色であり、光が接着剤を通って放射される上部発光構造で使用することができない。さらに、水分透過性は１６ｇ／ｍ^２／２４時間であり、実施例１〜１５と比較すると弱い。また、フィルムは６，０００ｍＪ／ｃｍ^２の紫外線照射で硬化するので、硬化後の温度は１時間の間８０℃を維持し、素子は光又は熱によって明らかにダメージを受け、長い硬化時間により生産性が悪くなる。

表２において、ポリイソブチレン樹脂（ポリマー１及び２）の物理特性もまた示されている。

表２の測定結果からわかるように、接着性封入用フィルムは十分に高い接着力及び低水分透過性を有している。さらに、フィルムは熱可塑性であるので、積層の間に有機ＥＬ素子にダメージを与える可能性のあるプロセス、即ち、加熱及び紫外線照射の必要がなく、その結果フィルムを有機ＥＬ素子の封入に有利に使用することができる。このことは下記の実施例１６に示されている。

（実施例１６）：有機ＥＬ素子の製造
この実施例では、図４に示される層構造を有する有機ＥＬ素子１０が製造された。ガラス基板として、ＩＴＯ（インジウム酸化スズ）フィルム２（三容真空工業社（Sanyo Vacuum Industries Co., Ltd.）製、ＩＴＯフィルム厚さ：１５０ｎｍ、シート抵抗：＜１４Ω／スクエア、ガラス厚さ：０．７ｍｍ、外形寸法：４０ｍｍ×４０ｍｍ）を有するガラス基板１を準備した。ＩＴＯフィルム２はフォトリソグラフィーによってパターニングし、基盤の上にＩＴＯ電極パターン２を形成した。

パターニングしたＩＴＯ電極を有する基板１の表面を溶媒洗浄によって洗浄した。その後、有機発光層３及び金属電極層４を真空気相堆積によってＩＴＯ電極２上に順次フィルム形成し、積層体５を形成した。真空気相堆積中、蒸着速度及び蒸着厚さを、水晶振動子を利用する膜厚センサ（ＩＣ６０００、ＩＮＦＩＣＯＮ社製）によってモニタした。真空槽のバックグラウンド圧力は約１．３Ｅ−５Ｐａ（１×１０^−７ｔｏｒｒ）であった。

有機発光層は次の３種類の有機低分子量基板からなり、合計のフィルム厚さｔは１３０ｎｍであった。まず、厚さ１５ｎｍの銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）をホール注入層としてＩＴＯ電極２の上に真空蒸着した。次に、厚さ５５ｎｍのビス（［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル］ベンジジン（ＮＰＤ）をホール輸送層としてＣｕＰｃ上に真空蒸着した。続いて、厚さ６０ｎｍのトリス（８−キノリノレート）アルミニウム（ＩＩＩ）（Ａｌｑ_３）を電子輸送層及び発光層としてＮＰＤの上に真空蒸着した。これら有機材料全てに対する真空蒸着速度は約３Å／秒であった。ここで使用する有機材料は新日鐵化学（Nippon Steel Chemical Co., Ltd.）によって製造される有機材料であった。

さらに、上記のようなＡｌｑ_３フィルム形成において、金属電極層４は真空気相堆積によってフィルム形成された。金属電極層４は次の２種類の無機材料から成り、全フィルムの厚さは１０１ｎｍであった。まず、厚さ１ｎｍのフッ化リチウム（フルウチ化学社（Furuuchi Chemical Corp.）製、９９．９９％）を電子注入層として真空蒸着した。次に厚さ１００ｎｍのアルミニウム層（高純度化学研究所（Kojundo Chemical Lab. Co., Ltd.）製）を電極金属としてフッ化リチウム上に真空蒸着した。蒸着速度はフッ化リチウムで約０．３Å／秒及びアルミニウムで約５Å／秒であった。

実施例６の封止用キャップ及び封入層として使用する組成物を有する接着性樹脂組成物を銅ホイル上にコーティングし（厚さ：２５μｍ、ロール）厚さ５０μｍの接着層を有する銅ホイルを得た。

得られた銅ホイルを、可能な限り水分及び酸素を除いた窒素ガスの不活性雰囲気下で、１２０℃に加熱されたホットプレート上で、加熱下で１０分間乾燥し、組成物中の水分をほぼ完全に除去した。銅ホイルが室温に達するまで放置した後、銅ホイルの接着層を前段階で製造した積層体５と対向させて積層した。図４に示すように、積層体５が封入層６及び封止用キャップ１３で順次覆われた有機ＥＬ素子１０を得た。

約９Ｖの直流電圧を上で製造した有機ＥＬ素子１０に印加し、発光部分を観察した。その結果ダークスポットは見当たらなかった。このことにより、水分を含有している、除去するのが困難である従来の接着剤とは異なり、接着樹脂組成物はほぼ水分を含んでおらず、組成物そのものは素子を劣化させないことが明らかとなった。さらに、温度２５℃及び湿度５０％の空気中に１，０００時間保管した後でさえも、この有機ＥＬ素子は安定して発光することが明らかとなった。

（実施例１７〜２１）：接着性封入用フィルムの製造
４０ｇのポリイソブチレン樹脂（ＢＡＳＦ社（BASF AG）、オパノール（OPANOL）Ｂ１００、Ｍｖ＝４０００００）、５０ｇの水素添加炭化水素樹脂（エクソン・モービル社（Exxon Mobil Co., Ltd.）、軟化点：１３７℃）、１０ｇの紫外線硬化型アクリレート樹脂（新中村化学工業（Shin-Nakamura Chemical Industry, Co., Ltd.）Ａ−ＤＣＰ）、及び１ｇの光重合開始剤（チバ・スペシャリティー・ケミカルズ社（Ciba Specialty Chemicals, Co., Ltd.）、イルガキュア（IRGACURE）１８４）をトルエンに溶解し、実施例１７として２５重量パーセント固体の溶液を得た。この溶液を、シリコーン処理をしたＰＥＴフィルム（帝人−デュポン社（Teijin-DuPont Co., Ltd.）Ａ３１ ３８μｍ）（以下ＰＥＴ１と言う）にナイフコータを使用してコーティングした。次に、これを１００℃で３０分間乾燥し、続いて別のシリコーン処理をしたＰＥＴフィルム（帝人−デュポン社（Teijin-DuPont Co., Ltd.）Ａ７１ ３８μｍ）（以下ＰＥＴ２と言う）に積層した。接着層の厚さは５０μｍであった。実施例１８〜２１は表３の構成要素を用いて同様に調製した。

（実施例２２）：
実施例２２は、７０ｇのポリイソブチレン（ＢＡＳＦ社（BASF AG）、オパノール（OPANOL）Ｂ５０、Ｍｖ＝４００，０００）、及び３０ｇの水素添加炭化水素樹脂（エスコレッツ（ESCOREZ）５３４０、エクソン・モービル社（Exxon Mobil Co., Ltd.）、軟化点：１３７℃）をトルエンに溶解して調製し、２５重量％溶液を調製した。この溶液を使用して上記の実施例１７〜２１で説明した接着層を生成した。

Ｐ３：ポリマー３−ポリイソブチレン（オパノール（OPANOL）Ｂ１００、ＢＡＳＦ社（BASF AG）、Ｍｖ＝１，１１０，０００）
Ｐ４：ポリマー３−ポリイソブチレン（オパノール（OPANOL）Ｂ５０、ＢＡＳＦ社（BASF AG）、Ｍｖ＝４００，０００）
Ｃ１４：化合物１４−トリーシクロデカンジ−メタノールジアクリレート（Ａ−ＤＣＰ、新中村化学工業（Shin-Nakamura Chemical Industry, Co., Ltd.））
Ｃ１５：化合物１５−水素添加イソプレンジアクリレート（スパイダ（SPIDA-S）−Ｓ、大阪有機化学工業（Osaka Organic Chemical Industry, Co., Ltd.））
Ｃ１６：化合物１６−二酸化リモネン（アトフィナ・ケミカルズ（ATOFINA Chemicals））
Ｃ１７：化合物１７−水素添加脂環式炭化水素樹脂（エスコレッツ（ESCOREZ）５３４０、エクソン・モービル社（Exxon Mobil Co., Ltd.）、軟化点：１３７℃）
Ｃ１８：化合物１８−光ラジカル重合開始剤（イルガキュア（IRGACURE）１８４、チバ・スペシャリティー・ケミカルズ社（Ciba Specialty Chemicals, Co., Ltd.））
Ｃ１９：化合物１９−光カチオン重合開始剤（ＷＰＩ１１３、和光純薬工業（Wako Chemical Co., Ltd.））
接着試験
上記で得た接着性フィルムの２０ｍｍ×５０ｍｍの部分を切断し、ＰＥＴ１を除去した。次に、面（ＰＥＴ２で裏打ちされていない接着性フィルムの表面）を、１００ｍｍ×２０ｍｍのシリカ蒸着したＰＥＴフィルム（三菱樹脂（Mitsubishi Plastics Co., Ltd.）、テクバリア（Techbarrier）Ｈ、１２μｍ）に積層し、次にＰＥＴ２を除去して７６ｍｍ×２６ｍｍのガラスプレート（松浪硝子工業（Matsunami Glass Co., Ltd.）、厚さ１．２ｍｍ、Ｓ−７２１３）に積層した。次に、接着性フィルムをガラスプレートを通して紫外線照射（フュージョンＵＶシステムズジャパン社（Fusion UV systems Japan Co., Ltd.）製Ｆ３００Ｓ（Ｈバルブ））を用いて５０ｍＪで２０回硬化した。引張試験機（Tensilon machine）（東洋ボールドウィン社（Toyo Baldwin Co., Ltd.）、ＲＴＭ−１００）を用いて２０℃で２０ｍｍ／分で９０°剥離試験を行なった。剥離データは９０°で２回の剥離強度の平均として報告される。

実施例１７もまた、ガラスプレートに替えて１００ｍｍ×２５ｍｍのプロピレンプレート上に積層した。実施例２２もまた、上記のようにシリカ処理したＰＥＴフィルムに替えて使用される、アルミホイル１００ｍｍ×２０ｍｍ部分に積層した。下記に記載のようにフィルムを評価した。

水分透過性の測定：
上記のようにして得た１００μｍの接着性フィルムを紫外線照射（フュージョンＵＶシステムズジャパン社（Fusion UV systems Japan Co., Ltd.）製、Ｆ３００Ｓ（Ｈバルブ））を用いて、５０ｍＪで２０回硬化した。水分透過性をキャプ方式（Cap Method）を用いてＪＩＳ Ｚ０２０８に準拠して測定した。温度は６０℃、相対湿度は９０％であった。水分透過性データの報告は２回の測定の平均である（表４）。

透明性の測定：
サンプルの透明性を分光分析装置Ｕ４１００（日立（Hitachi Ltd.））で測定した。上記のように作製した厚さ５０μｍのフィルムを使用した。表４は、波長領域４００ｎｍ〜８００ｎｍにおける平均の透明性を示している。

保持力の測定：
上で作製した接着性フィルムの２５ｍｍ×２５ｍｍの部分を切断し、ＰＥＴ１を除去した。次に面を１３０ｍｍ×２５ｍｍのシリカ蒸着したＰＥＴフィルム（三菱樹脂（Mitsubishi Plastics Co., Ltd.）、テクバリア（Techbarrier）Ｈ、１２μｍ）に積層した。上で適用したＰＥＴ２を除去し、この面を７６ｍｍ×２６ｍｍのガラスプレート（松浪硝子工業（Matsunami Glass Co., Ltd.）、厚さ１．２ｍｍ、Ｓ−７２１３）に積層した。接着性フィルムを、次にガラスプレートを通して紫外線照射（フュージョンＵＶシステムズジャパン社（Fusion UV systems Japan Co., Ltd.）製Ｆ３００Ｓ（Ｈバルブ））を用いて５０ｍＪで２０回硬化した。１ｋｇの鉛のおもりをシリカ蒸着したＰＥＴフィルムの末端部につけ、２５℃で２４時間後の接着性フィルムの伸長を保持力として測定した。表４で報告されている保持力は３回の測定の平均である。

ＳｉＰＥＴ：シリカ蒸着したＰＥＴフィルム
ＰＰ：ポリプロピレンプレート
Ａｌ：アルミホイル

封入用フィルムの一実施形態の断面図。 封入用フィルムの一実施形態の断面図。 封入用フィルムの一実施形態の断面図。 封入用フィルムの一実施形態の断面図。 有機ＥＬ素子の一実施形態の断面図。 有機ＥＬ素子の別の実施形態の断面図。 有機ＥＬ素子のさらに別の実施形態の断面図。

Claims (18)

1. 電子機器で使用する接着性封入用組成物であって、
   水素添加環状オレフィン系ポリマー、及び
   重量平均分子量が５００，０００以上のポリイソブチレン樹脂、を含む接着性封入用組成物。
2. 動粘度が１０，０００〜１，０００，０００ｍｍ^２／秒である柔軟化剤をさらに含む、請求項１に記載の接着性封入用組成物。
3. 前記環状オレフィン系ポリマーがジシクロペンタジエン系樹脂である、請求項１又は２に記載の接着性封入用組成物。
4. 前記環状オレフィン系ポリマーの軟化点が５０℃〜２００℃である、請求項１〜３のいずれか一項に記載の接着性封入用組成物。
5. 前記環状オレフィン系ポリマーが前記接着性封入用組成物全体の重量に対して２０重量％〜７０重量％である、請求項１〜４のいずれか一項に記載の接着性封入用組成物。
6. 前記接着性封入用組成物がスペクトラムの可視領域で透明である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の接着性封入用組成物。
7. 光硬化型樹脂、及び
   光重合開始剤、をさらに含む、請求項１〜６のいずれか一項に記載の接着性封入用組成物。
8. 前記光硬化型樹脂が前記接着性封入用組成物全体の重量に対して５重量％〜５０重量％である、請求項１〜７のいずれか一項に記載の接着性封入用組成物。
9. 封入用フィルムであって、
   請求項１〜８のいずれか一項に記載の前記接着性封入用組成物を含む接着性フィルム、及び
   前記接着性フィルムに設けられる裏材、を具備する封入用フィルム。
10. 前記接着性フィルムがスペクトラムの可視領域で透明である、請求項９に記載の封入用フィルム。
11. 前記接着性フィルム又は前記接着性フィルムの上部に配置されるガスバリアフィルムをさらに具備する、請求項９又は１０に記載の封入用フィルム。
12. 前記接着性フィルム又は前記接着性フィルムの上部に配置される、又は前記接着性フィルムと前記裏材との間に配置される捕獲剤をさらに含む、請求項９〜１１のいずれか一項に記載の封入用フィルム。
13. 有機エレクトロルミネッセンスＥＬデバイスであって、
    一対の対向する電極、
    前記電極の間に配置される少なくとも有機発光層を有する発光ユニット、及び
    前記発光ユニットに、前記発光ユニットの上部に、又は前記発光ユニットの周囲に配置される、請求項１〜８のいずれか一項に記載の前記接着性封入用組成物を含む接着性フィルム、を具備する、有機エレクトロルミネッセンスＥＬデバイス。
14. 前記接着性フィルムがスペクトラムの可視領域で透明である、請求項１３に記載の有機エレクトロルミネッセンスデバイス。
15. 前記発光ユニットが配置される基板、及び
    前記発光ユニット及び前記接着性フィルムの外側に配置される封止用キャップ、をさらに具備する、請求項１３又は１４に記載の有機エレクトロルミネッセンスデバイス。
16. 前記素子が可撓性である、請求項１３〜１５のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンスデバイス。
17. 捕獲剤をさらに含む、請求項１３〜１６のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンスデバイス。
18. 前記発光ユニット及び前記接着性フィルムの外側を覆うガスバリアフィルムをさらに具備する、請求項１３〜１７のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンスデバイス。

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