KR20160137987A - 밀봉 시트, 밀봉 구조체 및 장치 - Google Patents

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KR20160137987A
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사토시 가와다
마사루 마츠시마
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린텍 가부시키가이샤
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Abstract

아크릴계 수지 및 우레탄계 수지로부터 선택되는 1종 이상의 수지를 포함하는 수지 조성물로 형성되어 이루어지는 수지 부분 (A)와, JIS K 7129에 준거하여 측정한 수증기 투과율이 15g/㎡/일 이하가 되는 수지 부분 (B)를 포함하는 수지층을 갖는 밀봉 시트이며, 상기 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에, 수지 부분 (A)와 수지 부분 (B)가 존재하고 있는 밀봉 시트이다. 당해 밀봉 시트는, 밀봉 시트 자체의 수분 침입 억제 효과가 우수함과 함께, 밀봉 구조체를 제작했을 때에 기판(피착체)과 밀봉 시트 사이로부터 밀봉 구조체 내로의 수분의 침입을 방지하는 효과가 우수하다.

Description

밀봉 시트, 밀봉 구조체 및 장치{SEALING SHEET, AND SEALING STRUCTURE AND DEVICE}
본 발명은 밀봉 시트 및 해당 밀봉 시트에 의해 밀봉하여 이루어지는 밀봉 구조체, 및 해당 밀봉 시트를 갖는 장치에 관한 것이다.
유기 EL 소자는 수분에 매우 약하여, 대기 중의 수분을 흡습하는 것만으로도 열화가 진행된다. 이러한 흡습에 의한 유기 EL 소자의 열화를 방지하기 위하여, 대기 중으로부터 침입하여 오는 수분을 완전히 차단하는 방법이 검토되고 있다. 예를 들어, 수분을 완전히 차단하기 위하여 유기 EL 소자를 밀봉하는 방법이나, 산화칼슘의 건조제 시트를 사용하여 침입하여 오는 수분을 포착하는 방법이 알려져 있다.
유기 EL 소자를 밀봉하는 방법으로서, 예를 들어 이소부틸렌 수지를 포함하는 접착성 밀봉용 조성물 필름에 의해 유기 EL 소자를 밀봉하는 방법이 알려져 있다(예를 들어, 특허문헌 1 참조).
일본 특허 공표 제2009-524705호
그러나, 본 발명자들의 검토에 의하면, 상기 접착성 밀봉용 조성물 필름을 사용하여 제작된 유기 디바이스에서는, 접착성 밀봉용 조성물 필름과 기판(피착체)의 접착면으로부터 밀봉 구조체 내로 수분이 침입하기 때문에, 다크 스폿의 발생으로 이어져 가온·가습 하에서의 내구성이 충분하지 않다는 문제가 발생하는 것을 알 수 있었다.
본 발명은 상기 사정을 감안하여 이루어진 것으로, 밀봉 시트 자체의 수분 침입 억제 효과가 우수함과 함께, 밀봉 구조체를 제작했을 때에 기판(피착체)과 밀봉 시트의 접착면으로부터 밀봉 구조체 내로의 수분의 침입을 방지하는 효과가 우수한 밀봉 시트, 및 밀봉 시트에 의해 밀봉하여 이루어지는 가온·가습 하에서의 내구성이 우수한 밀봉 구조체를 제공하는 것을 목적으로 한다.
본 발명자는 기판(피착체)과의 계면 밀착성이 우수한 수지 부분 (A)와 수증기 투과율이 낮아 수분 침입의 억제 효과가 우수한 수지 부분 (B)가 한쪽의 표면 상에 존재하는 수지층을 갖는 밀봉 시트가 상기 과제를 해결할 수 있는 것을 발견하고, 본 발명을 완성시켰다.
즉, 본 발명은 다음 [1] 내지 [17]을 제공한다.
[1] 아크릴계 수지 및 우레탄계 수지로부터 선택되는 1종 이상의 수지를 포함하는 수지 조성물로 형성되어 이루어지는 수지 부분 (A)와, JIS K 7129에 준거하여 측정한 수증기 투과율이 15g/㎡/일 이하가 되는 수지 부분 (B)를 포함하는 수지층을 갖는 밀봉 시트이며, 상기 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에 수지 부분 (A)와 수지 부분 (B)가 존재하고 있는 밀봉 시트.
[2] 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에, 수지 부분 (A) 또는 수지 부분 (B)가 폐쇄된 영역을 형성하고, 당해 폐쇄된 영역 내에 다른 쪽의 수지 부분이 존재하여 이루어지는, 상기 [1]에 기재된 밀봉 시트.
[3] 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에서, 수지 부분 (A)의 합계 표면적과 수지 부분 (B)의 합계 표면적의 비율 〔(A) 면적/(B) 면적〕이 10/90 내지 90/10인, 상기 [1] 또는 [2]에 기재된 밀봉 시트.
[4] 지지체 상에 상기 수지층을 갖는 상기 [1] 내지 [3] 중 어느 하나에 기재된 밀봉 시트.
[5] 수지층의 지지체측의 표면 상에는 수지 부분 (B)만이 존재하고, 상기 수지층의 다른 쪽의 표면 상에는 수지 부분 (A) 및 수지 부분 (B)가 존재하고 있는, 상기 [4]에 기재된 밀봉 시트.
[6] 지지체가 가스 배리어 필름인, 상기 [4] 또는 [5]에 기재된 밀봉 시트.
[7] 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이, 부틸 고무, 폴리이소부틸렌계 수지, 스티렌계 공중합체, 폴리이소프렌계 수지, 폴리부타디엔계 수지 및 폴리부텐계 수지로부터 선택되는 1종 이상의 수지를 포함하는, 상기 [1] 내지 [6] 중 어느 하나에 기재된 밀봉 시트.
[8] 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이, 질량 평균 분자량 27만 내지 60만의 폴리이소부틸렌계 수지 (b-1) 및 질량 평균 분자량 5만 내지 25만의 폴리이소부틸렌계 수지 (b-2)를 포함하는, 상기 [7]에 기재된 밀봉 시트.
[9] 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이, 질량 평균 분자량이 2만 이상인 폴리이소부틸렌계 수지 (b-3), 및 스티렌-부타디엔-스티렌 트리블록 공중합체(SBS), 스티렌-(에틸렌-co-부틸렌)-스티렌 트리블록 공중합체(SEBS), 스티렌-이소부틸렌 디블록 공중합체(SIB) 및 스티렌-이소부틸렌-스티렌 트리블록 공중합체(SIBS)로부터 선택되는 1종 이상의 스티렌계 공중합체 (b-4)를 포함하는, 상기 [7]에 기재된 밀봉 시트.
[10] 스티렌계 공중합체 (b-4)의 연화점이 80 내지 200℃인, 상기 [9]에 기재된 밀봉 시트.
[11] 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이, 연화점이 135℃ 이하인 점착 부여제를 더 포함하는, 상기 [1] 내지 [10] 중 어느 하나에 기재된 밀봉 시트.
[12] 유기 EL 소자의 밀봉용으로서 사용되는, 상기 [1] 내지 [11] 중 어느 하나에 기재된 밀봉 시트.
[13] 기판(피착체) 상에 설치된 피밀봉물을 상기 [1] 내지 [12] 중 어느 하나에 기재된 밀봉 시트에 의해 밀봉하여 이루어지는 밀봉 구조체.
[14] 피밀봉물이 상기 밀봉 시트의 표면 상에서 수지 부분 (B)에 의해 폐쇄된 영역 내에 위치하는, 상기 [13]에 기재된 밀봉 구조체.
[15] 피밀봉물이 유기 EL 소자, 유기 EL 디스플레이 소자, 액정 디스플레이 소자 또는 태양 전지 소자인, 상기 [13] 또는 [14]에 기재된 밀봉 구조체.
[16] 기판(피착체)이 유리판 또는 가스 배리어 필름인, 상기 [13] 내지 [15] 중 어느 하나에 기재된 밀봉 구조체.
[17] 상기 [1] 내지 [12] 중 어느 하나에 기재된 밀봉 시트 또는 상기 [13] 내지 [16] 중 어느 하나에 기재된 밀봉 구조체를 갖는 발광 장치, 표시 장치 또는 태양 전지.
본 발명의 밀봉 시트는 밀봉 시트 자체의 수분 침입 억제 효과가 우수함과 함께, 밀봉 구조체를 제작했을 때에 기판(피착체)과 밀봉 시트 사이로부터 밀봉 구조체 내로의 수분의 침입을 방지하는 효과가 우수하다. 또한, 해당 밀봉 시트에 의해 밀봉하여 이루어지는 밀봉 구조체는 가온·가습 하에서의 내구성이 우수하다.
도 1은 본 발명의 실시 형태에 관한 밀봉 시트의 수지층의 일례를 모식적으로 도시하는 평면도이다.
도 2는 본 발명의 실시 형태에 관한 밀봉 시트의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3은 본 발명의 실시 형태에 관한 밀봉 구조체의 일례를 모식적으로 도시하는 도면이다.
도 4는 본 발명의 실시 형태에 관한 밀봉 구조체의 일례를 모식적으로 도시하는 도면이다.
[밀봉 시트]
본 발명의 밀봉 시트는, 아크릴계 수지 및 우레탄계 수지로부터 선택되는 1종 이상의 수지를 포함하는 수지 조성물로 형성되어 이루어지는 수지 부분 (A)와, JIS K 7129에 준거하여 측정한 수증기 투과율이 15g/㎡/일 이하가 되는 수지 부분 (B)를 포함하는 수지층을 갖는 밀봉 시트이며, 상기 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에 수지 부분 (A)와 수지 부분 (B)가 존재하고 있는 구성을 갖는다.
당해 구성을 갖는 본 발명의 밀봉 시트를 사용한 경우, 저수증기 투과율인 수지 부분 (B)에 의한 밀봉 시트 전체의 수분 침입 억제 효과 외에, 추가로 기판(피착체)과의 계면 밀착성이 양호한 수지 부분 (A)에 의해 밀봉 시트와 기판(피착체) 사이로부터 침입할 수 있는 수분을 효과적으로 억제할 수 있어, 해당 밀봉 시트를 갖는 밀봉 구조체 및 장치의 가온·가습 하에서의 내구성을 향상시킬 수 있다.
본 발명의 실시 형태에 관한 밀봉 시트의 수지층의 예를 도 1의 (a) 내지 (f)를 사용하여 설명하지만, 본 발명의 밀봉 시트는 본 발명의 효과가 발현되는 한 이하의 예에 한정되는 것은 아니다.
수지층의 적어도 한쪽의 표면 상은, 예를 들어 도 1의 (a) 내지 (f)에 도시한 바와 같은 형상을 갖는다.
도 1의 (a) 내지 (f)에 도시한 바와 같이, 밀봉 시트의 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에는 수지 부분 (A)(1)와 수지 부분 (B)(2)가 존재하고 있다.
도 1의 (a)에 도시하는 구성에 있어서 밀봉 시트의 수지층 표면(101)은, 수지 부분 (A)(1)와 수지 부분 (B)(2)가 격자상으로 배치되어 있고, 수지 부분 (A)(1)가 폐쇄된 영역(3)을 형성하고, 당해 폐쇄된 영역(3) 내에 수지 부분 (B)(2)가 형성되어 있다.
도 1의 (b)에 도시하는 구성에 있어서 밀봉 시트의 수지층 표면(102)은, 수지 부분 (A)(1)의 외측 테두리부에 수지 부분 (B)(2)가 배치되어 있고, 수지 부분 (B)(2)가 폐쇄된 영역(3)을 형성하고, 당해 폐쇄된 영역(3) 내에 수지 부분 (A)(1)가 배치되어 있다.
도 1의 (c)에 도시하는 구성에 있어서 밀봉 시트의 수지층 표면(103)은, 수지 부분 (B)(2)의 외측 테두리부에 수지 부분 (A)(1)가 배치되어 있고, 수지 부분 (A)(1)가 폐쇄된 영역(3)을 형성하고, 당해 폐쇄된 영역(3) 내에 수지 부분 (B)(2)가 배치되어 있다.
도 1의 (d)에 도시하는 구성에 있어서 밀봉 시트의 수지층 표면(104)은, 수지 부분 (A)(1) 중에 수지 부분 (B)(2)가 원상으로 배치되어 있고, 수지 부분 (B)(2)가 폐쇄된 영역(3)을 형성하고, 당해 폐쇄된 영역(3) 내에 수지 부분 (A)(1)가 배치되어 있다.
도 1의 (e)에 도시하는 구성에 있어서 밀봉 시트의 수지층 표면(105)은, 충분한 계면 밀착성을 확보할 수 있도록 각 수지 부분 (A)(1)가 밀봉 시트의 외측 테두리부에 단속적으로 배치되고, 각 수지 부분 (A)(1) 이외의 부분에는 수지 부분 (B)(2)가 배치되어 있다.
도 1의 (f)에 도시하는 구성에 있어서 밀봉 시트의 수지층 표면(106)은, 충분한 계면 밀착성을 확보할 수 있도록 각 수지 부분 (A)(1)의 적어도 1변이 밀봉 시트의 외측 테두리부에 접하도록 배치되고, 각 수지 부분 (A)(1) 이외의 부분에는 수지 부분 (B)(2)가 배치되어 있다.
또한, 도 1의 (e) 및 (f)에 도시하는 구성일 수도 있지만, 기판(피착체)과 밀봉 시트의 계면 밀착성을 향상시켜 밀봉 시트의 수분 침입 억제 효과를 향상시킬 수 있는 관점에서, 도 1의 (a) 내지 (d)에 도시한 바와 같이 수지층의 적어도 한쪽의 표면에 있어서, 수지 부분 (A)(1) 또는 수지 부분 (B)(2)가 폐쇄된 영역(3)을 형성하고, 당해 폐쇄된 영역에는 다른 쪽의 수지 부분이 존재하고 있는 구성인 것이 바람직하다. 또한, 도 1의 (a) 및 도 1의 (d)에 있어서, 수지 부분 (A)(1)와 수지 부분 (B)(2)가 반대로 배치되어 있는 구성일 수도 있다.
또한, 상기 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에서, 수지 부분 (A)(1)의 합계 표면적과 수지 부분 (B)(2)의 합계 표면적의 비율 〔(A) 면적/(B) 면적〕은 10/90 내지 90/10인 것이 바람직하다. 당해 비율 〔(A) 면적/(B) 면적〕은, 보다 바람직하게는 20/80 내지 80/20, 더욱 바람직하게는 25/75 내지 75/25이다.
수지층의 두께로서는 용도 등에 따라 적절히 선정되지만, 바람직하게는 0.5 내지 100㎛, 보다 바람직하게는 1 내지 60㎛, 더욱 바람직하게는 3 내지 40㎛이다. 수지층의 두께가 0.5㎛ 이상이면, 피착체에 대하여 양호한 계면 밀착력이 얻어진다. 한편, 수지층의 두께가 100㎛ 이하이면, 생산성의 면에서 유리하고 취급하기 쉬운 밀봉 시트가 될 수 있다.
본 발명의 밀봉 시트의 구성으로서는, 도 2의 (a) 내지 (d)의 단면도에 도시하는 형태를 예로서 들 수 있지만, 본 발명의 밀봉 시트는 본 발명의 효과가 발현되는 한, 이들 예에 한정되는 것은 아니다.
본 발명의 밀봉 시트의 구성으로서는, 예를 들어 도 2의 (a) 및 (b)에 도시한 바와 같이, 지지체(5) 상에 수지층(4)을 갖는 구성의 밀봉 시트(201 및 202)를 들 수 있다. 또한, 도 2의 (c)에 도시한 바와 같이, 지지체(5), 수지층(4) 및 박리 시트(6)를 이 순으로 적층한 구성의 밀봉 시트(203) 및 도 2의 (d)에 도시한 바와 같이, 2매의 박리 시트(6)로 수지층(4)을 끼움 지지한 구성의 밀봉 시트(204)를 들 수 있다.
또한, 상기 수지층(4)은, 도 2의 (a) 내지 (c)에 도시한 바와 같이 지지체(5) 상에 형성되는 것이 바람직하다. 또한, 도 2의 (b)에 도시한 바와 같이 상기 지지체(5)측의 상기 수지층(4)의 표면 상에는 수지 부분 (B)(2)만이 존재하고, 다른 쪽의 표면 상에는 수지 부분 (A)(1) 및 수지 부분 (B)(2)가 존재하고 있는 수지층(4)일 수도 있다.
본 발명의 밀봉 시트의 두께는 용도 등에 따라 적절히 조정되지만, 바람직하게는 0.5 내지 1000㎛, 보다 바람직하게는 1 내지 600㎛, 더욱 바람직하게는 3 내지 400㎛, 보다 더욱 바람직하게는 5 내지 200㎛이다.
이하, 본 발명의 밀봉 시트에 포함되는 성분에 대하여 순차 설명한다.
<수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물>
본 발명에서 사용하는 수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물은 아크릴계 수지 및 우레탄계 수지로부터 선택되는 1종 이상을 포함한다.
(아크릴계 수지)
본 발명에서 사용하는 아크릴계 수지는 알킬(메트)아크릴레이트 유래의 구성 단위를 포함하는 아크릴계 수지를 들 수 있지만, 탄소수 4 이상의 알킬(메트)아크릴레이트(이하, 「단량체 (p1)」이라고도 함) 유래의 구성 단위 (p1)을 포함하는 아크릴계 수지인 것이 바람직하다.
단량체 (p1)이 갖는 알킬기의 탄소수로서는, 밀봉 시트의 계면 밀착력을 향상시키는 관점에서, 바람직하게는 4 내지 20, 보다 바람직하게는 4 내지 12, 더욱 바람직하게는 4 내지 6이다. 또한, 단량체 (p1)의 알킬기는, 직쇄 및 분지쇄의 어느 하나일 수도 있다.
단량체 (p1)로서는, 예를 들어 n-부틸(메트)아크릴레이트, 이소부틸(메트)아크릴레이트 등의 부틸(메트)아크릴레이트, 펜틸(메트)아크릴레이트, 헥실(메트)아크릴레이트, 2-에틸헥실(메트)아크릴레이트, 이소옥틸(메트)아크릴레이트, 라우릴(메트)아크릴레이트, 스테아릴(메트)아크릴레이트 등을 들 수 있다.
또한, 이들 단량체 (p1)은 단독으로 또는 2종 이상 조합하여 사용할 수도 있다.
이들 중에서도, 밀봉 시트의 계면 밀착력을 향상시키는 관점에서, 부틸(메트)아크릴레이트가 바람직하고, n-부틸(메트)아크릴레이트가 보다 바람직하다.
아크릴계 수지는 밀봉 시트의 계면 밀착력을 보다 향상시키는 관점에서, 구성 단위 (p1)과 함께 관능기 함유 단량체 (p2)(이하, 「단량체 (p2)」라고도 함) 유래의 구성 단위 (p2)를 더 포함하는 수지인 것이 바람직하다.
또한, 여기에서 말하는, 「관능기 함유 단량체 (p2)」의 「관능기」란, 후술하는 가교제와 반응하여 가교 기점이 될 수 있는 관능기 또는 가교 촉진 효과를 갖는 관능기를 의미한다.
단량체 (p2)로서는, 예를 들어 수산기 함유 단량체, 카르복시기 함유 단량체, 아미노기 함유 단량체, 에폭시기 함유 단량체 등을 들 수 있다. 이들 단량체 (p2)는 단독으로 또는 2종 이상 조합하여 사용할 수도 있다.
이들 중에서도 수산기 함유 단량체, 카르복시기 함유 단량체가 바람직하다.
수산기 함유 단량체로서는, 예를 들어 2-히드록시에틸(메트)아크릴레이트, 2-히드록시프로필(메트)아크릴레이트, 3-히드록시프로필(메트)아크릴레이트, 2-히드록시부틸(메트)아크릴레이트, 3-히드록시부틸(메트)아크릴레이트, 4-히드록시부틸(메트)아크릴레이트 등의 히드록시알킬(메트)아크릴레이트류; 비닐알코올, 알릴알코올 등의 불포화 알코올류 등을 들 수 있다.
카르복시기 함유 단량체로서는, 예를 들어 (메트)아크릴산, 크로톤산 등의 에틸렌성 불포화 모노카르복실산; 푸마르산, 이타콘산, 말레산, 시트라콘산 등의 에틸렌성 불포화 디카르복실산 및 그의 무수물, 2-카르복시에틸메타크릴레이트 등을 들 수 있다.
아크릴계 수지가 구성 단위 (p1) 및 (p2)를 포함하는 수지인 경우, 아크릴계 수지의 전체 구성 단위 중 구성 단위 (p1)의 함유량은, 바람직하게는 40 내지 99.9질량％, 보다 바람직하게는 60 내지 99질량％, 더욱 바람직하게는 70 내지 98질량％이며, 구성 단위 (p2)의 함유량은, 바람직하게는 0.1 내지 30질량％, 보다 바람직하게는 0.15 내지 20질량％, 더욱 바람직하게는 0.2 내지 15질량％, 보다 더욱 바람직하게는 0.25 내지 10질량％이다.
또한, 상기 아크릴계 수지는, 상기 구성 단위 (p1) 및 (p2)의 함유량율을 만족하는 범위에서, 상기 구성 단위 (p1) 및 (p2) 이외의 그 밖의 단량체 유래의 구성 단위를 포함할 수도 있다.
그 밖의 단량체로서는, 아크릴계 단량체와 공중합 가능한 단량체로부터 선택할 수 있으며, 예를 들어 메틸(메트)아크릴레이트, 에틸(메트)아크릴레이트, 프로필(메트)아크릴레이트 등의 탄소수 1 내지 3의 알킬기를 갖는 알킬(메트)아크릴레이트 단량체, 스티렌, α-메틸스티렌, 비닐톨루엔, 포름산비닐, 아세트산비닐, 아크릴로니트릴, 아크릴아미드 등의 단량체 (p2)로서 예시한 것 이외의 비닐계 단량체 등을 들 수 있다.
아크릴계 수지의 질량 평균 분자량(Mw)은, 바람직하게는 25만 내지 150만, 보다 바람직하게는 35만 내지 130만, 더욱 바람직하게는 45만 내지 110만, 보다 더욱 바람직하게는 65만 내지 105만이다.
(우레탄계 수지)
본 발명에서 사용하는 우레탄계 수지로서는, 주쇄 및/또는 측쇄에 우레탄 결합 및 요소 결합의 적어도 한쪽을 갖는 중합체이면 특별히 제한되지 않고, 예를 들어 폴리올 (x1)과 다가 이소시아네이트 화합물 (x2)를 반응하여 얻어지는 우레탄계 예비중합체 (α1)이나, 당해 우레탄계 예비중합체 (α1)에 대하여, 추가로 쇄연장제 (x3)을 사용한 쇄연장 반응을 행하여 얻어지는 우레탄계 수지 (β1) 등을 들 수 있다.
이들 중에서도 우레탄계 수지로서, 폴리옥시알킬렌 골격을 갖는 우레탄계 수지를 포함하는 것이 바람직하다.
또한, 본 발명에 있어서 우레탄계 수지는 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수도 있다.
폴리올 (x1)로서는, 예를 들어 알킬렌디올, 폴리에테르형 폴리올, 폴리에스테르형 폴리올, 폴리카르보네이트형 폴리올 등의 폴리올 화합물을 들 수 있지만, 폴리올이면 특별히 한정은 되지 않고, 2관능의 디올, 3관능의 트리올일 수도 있다. 이들 폴리올 (x1) 중에서도 입수의 용이성, 반응성 등의 관점에서 디올이 바람직하다.
디올로서는, 예를 들어 1,3-프로판디올, 1,4-부탄디올, 1,5-펜탄디올, 네오펜틸글리콜, 1,6-헥산디올, 1,7-헵탄디올 등의 알칸디올, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 디에틸렌글리콜, 디프로필렌글리콜 등의 알킬렌글리콜, 폴리에틸렌글리콜, 폴리프로필렌글리콜, 폴리부틸렌글리콜 등의 폴리알킬렌글리콜, 폴리테트라메틸렌글리콜 등의 폴리옥시알킬렌글리콜 등을 들 수 있다. 또한, 이들 디올은 단독으로 또는 2종 이상 조합하여 사용할 수도 있다.
이들 디올 중에서도, 또한 쇄연장제 (x3)과의 반응을 행하는 경우, 당해 반응에 있어서 겔화를 억제하는 관점에서, 질량 평균 분자량 1000 내지 3000의 글리콜이 바람직하다.
다가 이소시아네이트 화합물 (x2)로서는, 방향족 폴리이소시아네이트, 지방족 폴리이소시아네이트, 지환식 폴리이소시아네이트 등을 들 수 있다.
방향족 폴리이소시아네이트로서는, 예를 들어 1,3-페닐렌디이소시아네이트, 1,4-페닐렌디이소시아네이트, 4,4'-디페닐메탄디이소시아네이트(MDI), 2,4-톨릴렌디이소시아네이트(2,4-TDI), 2,6-톨릴렌디이소시아네이트(2,6-TDI), 4,4'-톨루이딘 디이소시아네이트, 2,4,6-트리이소시아네이트톨루엔, 1,3,5-트리이소시아네이트벤젠, 디아니시딘디이소시아네이트, 4,4'-디페닐에테르디이소시아네이트, 4,4',4"-트리페닐메탄트리이소시아네이트, 1,4-테트라메틸크실릴렌디이소시아네이트, 1,3-테트라메틸크실릴렌디이소시아네이트 등을 들 수 있다.
지방족 폴리이소시아네이트로서는, 예를 들어 트리메틸렌디이소시아네이트, 테트라메틸렌디이소시아네이트, 헥사메틸렌디이소시아네이트(HMDI), 펜타메틸렌디이소시아네이트, 1,2-프로필렌디이소시아네이트, 2,3-부틸렌디이소시아네이트, 1,3-부틸렌디이소시아네이트, 도데카메틸렌디이소시아네이트, 2,4,4-트리메틸헥사메틸렌디이소시아네이트 등을 들 수 있다.
지환식 폴리이소시아네이트로서는, 예를 들어 3-이소시아네이토메틸-3,5,5-트리메틸시클로헥실이소시아네이트(IPDI), 1,3-시클로펜탄디이소시아네이트, 1,3-시클로헥산디이소시아네이트, 1,4-시클로헥산디이소시아네이트, 메틸-2,4-시클로헥산디이소시아네이트, 메틸-2,6-시클로헥산디이소시아네이트, 4,4'-메틸렌비스(시클로헥실이소시아네이트), 1,4-비스(이소시아네이토메틸)시클로헥산, 1,4-비스(이소시아네이토메틸)시클로헥산 등을 들 수 있다.
또한, 이들 다가 이소시아네이트 화합물 (x2)는, 상기 폴리이소시아네이트의 트리메틸올프로판 어덕트형 변성체, 물과 반응시킨 뷰렛형 변성체, 이소시아누레이트환을 함유시킨 이소시아누레이트형 변성체일 수도 있다.
이들 다가 이소시아네이트 화합물 (x2) 중에서도 점착 물성이 우수한 우레탄계 중합체를 얻는 관점에서, 4,4'-디페닐메탄디이소시아네이트(MDI), 2,4-톨릴렌디이소시아네이트(2,4-TDI), 2,6-톨릴렌디이소시아네이트(2,6-TDI), 헥사메틸렌디이소시아네이트(HMDI), 3-이소시아네이토메틸-3,5,5-트리메틸시클로헥실이소시아네이트(IPDI) 및 이들 변성체로부터 선택되는 1종 이상이 바람직하고, 내후성의 관점에서, HMDI, IPDI 및 이들 변성체로부터 선택되는 1종 이상이 보다 바람직하다.
쇄연장제 (x3)으로서는, 수산기 및 아미노기의 적어도 한쪽을 2개 갖는 화합물, 또는 수산기 및 아미노기의 적어도 한쪽을 3개 이상 갖는 화합물이 바람직하다.
수산기 및 아미노기의 적어도 한쪽을 2개 갖는 화합물로서는, 지방족 디올, 지방족 디아민, 알칸올아민, 비스페놀, 방향족 디아민으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 화합물이 바람직하다.
지방족 디올로서는, 예를 들어 1,3-프로판디올, 1,4-부탄디올, 1,5-펜탄디올, 네오펜틸글리콜, 1,6-헥산디올, 1,7-헵탄디올 등의 알칸디올, 에틸렌글리콜, 프로필렌글리콜, 디에틸렌글리콜, 디프로필렌글리콜 등의 알킬렌글리콜을 들 수 있다.
지방족 디아민으로서는, 예를 들어 에틸렌디아민, 1,3-프로판디아민, 1,4-부탄디아민, 1,5-펜탄디아민, 1,6-헥산디아민 등을 들 수 있다.
알칸올아민으로서는, 예를 들어 모노에탄올아민, 모노프로판올아민, 이소프로판올아민 등을 들 수 있다.
비스페놀로서는, 예를 들어 비스페놀 A 등을 들 수 있다.
방향족 디아민으로서는, 예를 들어 디페닐메탄디아민, 톨릴렌디아민, 크실릴렌디아민 등을 들 수 있다.
수산기 및 아미노기의 적어도 한쪽을 3개 이상 갖는 화합물로서는, 예를 들어 트리메틸올프로판, 디트리메틸올프로판, 펜타에리트리톨, 디펜타에리트리톨 등의 폴리올, 1-아미노-2,3-프로판디올, 1-메틸아미노-2,3-프로판디올, N-(2-히드록시프로필에탄올아민) 등의 아미노알코올, 테트라메틸크실릴렌디아민의 에틸렌옥시드 또는 프로필렌옥시드 부가물 등을 들 수 있다.
우레탄계 예비중합체 (α1)의 합성 방법으로서는 특별히 제한되지 않고, 예를 들어 폴리올 (x1) 및 다가 이소시아네이트 화합물 (x2)와 필요에 따라 첨가되는 촉매와 용제를 반응기에 투입하여 반응시키는 방법 등을 들 수 있다.
사용하는 촉매로서는 특별히 제한은 없지만, 3급 아민계 화합물, 유기 금속계 화합물 등을 들 수 있다.
(x1) 성분과 (x2) 성분의 배합비에 대해서는, NCO기와 OH기의 몰비(〔NCO기〕/〔OH기〕)가 바람직하게는 1.1 내지 3.0, 보다 바람직하게는 1.2 내지 2.5가 되도록 반응시키는 것이 바람직하다.
또한, 얻어지는 우레탄계 예비중합체 (α1) 중의 이소시아네이트기 함유량(NCO％)은, JIS K 1603-1에 준하여 측정된 값에 있어서, 바람직하게는 0.5 내지 12질량％, 보다 바람직하게는 1 내지 4질량％이다.
상기한 우레탄계 예비중합체 (α1)에 대하여, 추가로 쇄연장제 (x3)을 사용한 쇄연장 반응을 행하여 얻어지는 우레탄계 중합체 (β1)의 합성 방법으로서는, 특별히 제한되지 않고, 예를 들어 하기의 방법을 들 수 있다.
·우레탄계 예비중합체 (α1)의 용액을 반응기에 투입하고, 그 반응기에 쇄연장제 (x3)을 적하하여 반응시키는 방법.
·쇄연장제 (x3)을 반응기에 투입하고, 거기에 우레탄계 예비중합체 (α1)의 용액을 적하하여 반응시키는 방법.
·우레탄계 예비중합체 (α1)을 용제로 희석한 용액을 반응기에 투입하고, 거기에 쇄연장제를 소정량 일괄 투입하여 반응시키는 방법.
또한, 쇄연장 반응의 정지를 위하여, 이소시아네이트기와 반응 가능한 활성 수소를 1개만 갖는 화합물이나, 아미노기를 1개만 갖는 화합물 등의 말단 정지제를 사용할 수도 있다.
이소시아네이트기와 반응 가능한 활성 수소를 1개만 갖는 화합물로서는, 예를 들어 메탄올, 에탄올 등의 모노올 화합물 등을 들 수 있다.
아미노기를 1개만 갖는 화합물로서는, 예를 들어 디에틸아민, 모르폴린 등을 들 수 있다.
(점착 부여제)
본 발명에서 사용하는 수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물에 있어서, 밀봉 시트의 점착력을 향상시키는 관점에서, 수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물은 점착 부여제를 더 포함할 수 있다.
구체적인 점착 부여제로서는, 후술하는 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물에서 기재하는 점착 부여제를 들 수 있다.
수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물과 함께 사용할 수 있는 점착 부여제의 연화점은, 바람직하게는 60 내지 170℃, 보다 바람직하게는 65 내지 160℃, 더욱 바람직하게는 70 내지 150℃이다. 또한, 「연화점」은, JIS K 2207에 준거하여 측정한 값이다.
(가교제)
수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물 중에, 상술한 관능기 함유 단량체 (p2) 유래의 구성 단위 (p2)를 갖는 아크릴계 수지 등의 상술한 관능기를 갖는 수지를 함유하는 경우, 수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물은 가교제를 더 함유하는 것이 바람직하다. 가교제는 상기 수지의 관능기와 반응하여 수지끼리를 가교하는 것이다.
가교제로서는, 예를 들어 톨릴렌디이소시아네이트, 헥사메틸렌디이소시아네이트 등 및 그들의 어덕트체 등의 이소시아네이트계 가교제; 에틸렌글리콜글리시딜에테르 등의 에폭시계 가교제; 헥사〔1-(2-메틸)-아지리디닐〕트리포스파트리아진 등의 아지리딘계 가교제; 알루미늄킬레이트 등의 킬레이트계 가교제; 등을 들 수 있다. 이들 가교제는 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수도 있다.
이들 중에서도 응집력을 높여 계면 밀착력을 향상시키는 관점 및 입수의 용이함 등의 관점에서, 이소시아네이트계 가교제가 바람직하다.
가교제의 배합량은 수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물에 포함되는 수지의 구조 중에 갖는 관능기 수에 의해 적절히 조정되지만, 가교 반응을 촉진시키는 관점에서, (메트)아크릴산에스테르 수지 등의 상술한 관능기를 갖는 수지 100질량부에 대하여, 바람직하게는 0.01 내지 10질량부, 보다 바람직하게는 0.03 내지 7질량부, 더욱 바람직하게는 0.05 내지 4질량부이다.
(그 밖의 첨가제)
수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물에는, 본 발명의 효과를 손상시키지 않는 범위에서, 밀봉 시트의 용도에 따라, 그 밖의 첨가제를 함유시킬 수도 있다. 그 밖의 첨가제로서는, 예를 들어 자외선 흡수제, 산화 방지제, 연화제(가소제), 충전제, 방청제, 안료, 염료 등을 들 수 있다.
이들 첨가제를 배합하는 경우 첨가제의 배합량은, 수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물 100질량부에 대하여, 바람직하게는 0.01 내지 6질량부이다.
<수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물>
본 발명에서 사용하는 수지 부분 (B)의, JIS K 7129에 준거하여 측정한 수증기 투과율은 15g/㎡/일 이하이다.
수증기 투과율이 15g/㎡/일을 초과하면, 가온·가습 조건 하에서나 장기의 사용에 있어서, 수지 부분 (B)를 갖는 밀봉 시트 중으로의 수분의 침입을 효과적으로 방지할 수 없다. 마찬가지의 관점에서, 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물의 수증기 투과율은, 바람직하게는 14g/㎡/일 이하, 보다 바람직하게는 13g/㎡/일 이하, 더욱 바람직하게는 10g/㎡/일 이하, 보다 더욱 바람직하게는 5g/㎡/일 이하, 보다 더욱 바람직하게는 4g/㎡/일 이하이다.
또한, 당해 수증기 투과율의 값은 실시예에 기재된 방법에 의해 측정한 값을 의미한다.
본 발명에서 사용하는 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물은, 부틸 고무, 폴리이소부틸렌계 수지, 스티렌계 공중합체, 폴리이소프렌계 수지, 폴리부타디엔계 수지 및 폴리부텐계 수지로부터 선택되는 1종 이상의 수지를 포함하는 수지 조성물인 것이 바람직하다.
이 중에서도, 폴리이소부틸렌계 수지를 포함하는 것이 보다 바람직하다.
(폴리이소부틸렌계 수지)
폴리이소부틸렌계 수지의 구조는 주쇄 또는 측쇄에 폴리이소부틸렌 골격을 갖는 수지이며, 하기의 구성 단위 (b)를 갖는 수지이다.
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폴리이소부틸렌계 수지로서는, 예를 들어 이소부틸렌의 단독중합체인 폴리이소부틸렌, 이소부틸렌과 이소프렌의 공중합체, 이소부틸렌과 n-부텐의 공중합체, 이소부틸렌과 부타디엔의 공중합체 및 이들 단독중합체 또는 공중합체를 브롬화 또는 염소화 등을 한 할로겐화 부틸 고무 등을 들 수 있다. 이들 수지는 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수도 있다.
또한, 폴리이소부틸렌계 수지가 공중합체인 경우, 이소부틸렌을 포함하는 구성 단위가 전체 단량체 성분 중에서 가장 많이 포함되어 있는 것으로 한다.
이들 중에서도 고내구성 및 고내후성, 및 수증기 투과율을 저하시키는 관점에서, 중합했을 때에 조밀한 분자 구조를 갖고, 주쇄 및 측쇄에 중합성 이중 결합을 남기지 않는 이소부틸렌을 포함하는 구성 단위를 포함하는 것이 바람직하다.
이소부틸렌을 포함하는 구성 단위의 함유량은, 수지에 포함되는 전체 구성 단위에 대하여, 바람직하게는 80 내지 100질량％, 보다 바람직하게는 90 내지 100질량％, 더욱 바람직하게는 100질량％이다.
폴리이소부틸렌계 수지의 합성 방법으로서는, 염화알루미늄, 삼불화붕소 등의 루이스산 촉매의 존재 하에서, 이소부틸렌 등의 단량체 성분을 중합하는 방법을 들 수 있다. 또한, 폴리이소부틸렌계 수지로서는, 합성품뿐만 아니라 시판품도 사용할 수도 있다.
시판품으로서는, 비스타넥스(Vistanex)(엑슨 케미컬(Exxon Chemical) Co.제), 하이카(Hycar)(굿리치(Goodrich)사제), 오파놀(Oppanol)(바스프(BASF)사제) 등을 들 수 있다.
수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물의 일 형태로서는, 질량 평균 분자량 27만 내지 60만의 폴리이소부틸렌계 수지 (b-1)(이하, 「폴리이소부틸렌계 수지 (b-1)」 또는 「수지 (b-1)」이라고도 함) 및 질량 평균 분자량 5만 내지 25만의 폴리이소부틸렌 수지 (b-2)(이하, 「폴리이소부틸렌계 수지 (b-2)」 또는 「수지 (b-2)」라고도 함)를 포함하는 것이 바람직하다.
〔폴리이소부틸렌계 수지 (b-1)〕
상기 폴리이소부틸렌계 수지 (b-1)은 질량 평균 분자량이 27만 내지 60만인 폴리이소부틸렌계 수지이다. 특정한 질량 평균 분자량을 갖는 폴리이소부틸렌계 수지 (b-1)을 함유함으로써, 밀봉 시트의 내구성 및 내후성을 향상시킴과 함께 수증기 투과율을 저하시킬 수 있다.
수지 (b-1)의 질량 평균 분자량은 수지 조성물의 응집력을 향상시켜 수증기 투과율을 저하시키는 관점에서, 27만 내지 60만이며, 바람직하게는 27만 내지 48만, 보다 바람직하게는 30만 내지 45만, 더욱 바람직하게는 32만 내지 40만, 보다 더욱 바람직하게는 34만 내지 37만이다.
수지 (b-1)의 질량 평균 분자량이 27만 이상이면, 얻어지는 수지 조성물의 응집력을 충분히 향상시킬 수 있어, 당해 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트의 점착력 및 수분 침입의 억제 효과를 향상시킬 수 있다. 또한, 피착체로의 오염의 우려도 해소할 수 있다. 기본적으로, 질량 평균 분자량이 높을수록, 수증기 투과율을 저하시켜 보유 지지력을 향상시킬 수 있다.
한편, 수지 (b-1)의 질량 평균 분자량이 60만 이하이면, 얻어지는 수지 조성물의 응집력이 지나치게 높아짐으로써 유연성이나 유동성의 저하라는 폐해를 피할 수 있어, 당해 수지 조성물로 형성되는 수지층의 피착체와의 습윤을 양호하게 할 수 있다. 또한, 수지 조성물을 용액의 형태로 할 때, 용매에 대한 용해성을 양호하게 할 수 있다.
〔폴리이소부틸렌계 수지 (b-2)〕
상기 폴리이소부틸렌계 수지 (b-2)는 질량 평균 분자량이 5만 내지 25만인 폴리이소부틸렌계 수지이다. 특정한 질량 평균 분자량을 갖는 폴리이소부틸렌계 수지 (b-2)를 함유함으로써, 피착체의 종류와 상관없이 우수한 점착력을 부여할 수 있음과 함께 점착력과 보유 지지력의 밸런스가 향상된다.
폴리이소부틸렌계 수지 (b-2)의 구조는, 수지 (b-1)과 마찬가지로 주쇄 또는 측쇄에 폴리이소부틸렌 골격을 갖는 수지이며, 상기한 구성 단위 (b)를 갖는 수지이다.
수지 (b-2)로서는 상술한 수지 (b-1)에서 예시한 것을 들 수 있지만, 고내구성 및 고내후성, 및 수증기 투과율을 저하시키는 관점에서, 중합했을 때에 조밀한 분자 구조를 갖고, 주쇄 및 측쇄에 중합성 이중 결합을 남기지 않는 이소부틸렌을 포함하는 구성 단위를 포함하는 것이 바람직하다.
이소부틸렌을 포함하는 구성 단위의 함유량은, 수지 (b-2)에 포함되는 전체 구성 단위에 대하여, 바람직하게는 80 내지 100질량％, 보다 바람직하게는 90 내지 100질량％, 더욱 바람직하게는 100질량％이다.
또한, 수지 (b-2)는 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수도 있다. 또한, 수지 (b-2)의 합성 방법 및 사용할 수 있는 시판품에 대해서도, 상술한 수지 (b-1)과 마찬가지이다.
수지 (b-2)는 수지 (b-1)과 양호하게 상용하여, 적절하게 수지 (b-1)을 가소화시킴으로써, 피착체에 대한 습윤성을 높이고, 점착 물성, 유연성, 보유 지지력 등을 향상시킬 수 있다.
수지 (b-2)의 질량 평균 분자량은 수지 (b-1)과 양호하게 상용하여 적절하게 수지 (b-1)을 가소화시킴과 함께, 수증기 투과율 등의 다른 물성에의 영향을 억제하는 관점에서 5만 내지 25만이지만, 바람직하게는 10만 내지 25만, 보다 바람직하게는 12만 내지 23만, 더욱 바람직하게는 15만 내지 22만, 보다 더욱 바람직하게는 18만 내지 21만이다.
수지 (b-2)의 질량 평균 분자량이 5만 이상이면, 얻어지는 수지 조성물로 형성되는 수지층에 있어서, 수지 (b-2)가 저분자 성분으로서 분리되어 수지층의 표면에 석출되어, 피착체가 오염되는 폐해를 방지할 수 있다. 또한, 고온 하에서 발생하는 아웃 가스 발생량이 증가하는 등의 물성에 미치는 영향도 회피할 수 있다.
한편, 수지 (b-2)의 질량 평균 분자량이 25만 이하이면, 수지 (b-2)를 충분히 가소화시킬 수 있어, 얻어지는 수지 조성물로 형성되는 수지층의 피착체와의 습윤을 양호하게 할 수 있다.
수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물 중의 폴리이소부틸렌계 수지 (b-2)의 함유량은, 점착력 및 보유 지지력, 및 수증기 투과율의 저하 효과와의 밸런스의 관점에서, 수지 (b-1) 100질량부에 대하여 5 내지 55질량부이지만, 바람직하게는 7 내지 40질량부, 보다 바람직하게는 8 내지 30질량부, 더욱 바람직하게는 9 내지 20질량부이다.
당해 함유량이 5질량부 이상이면, 수지 (b-1)을 충분히 가소화시킬 수 있어, 피착체와의 습윤이 충분히 얻어져, 점착력이 우수하다. 한편, 당해 함유량이 55질량부 이하이면, 응집력이 저하되지 않고 점착력 및 보유 지지력을 유지할 수 있음과 함께, 자외선 조사에 대한 내구성도 우수하다.
수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물의 다른 형태로서는, 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이, 질량 평균 분자량이 2만 이상인 폴리이소부틸렌계 수지 (b-3)(이하, 「폴리이소부틸렌계 수지 (b-3)」 또는 「수지 (b-3)」이라고도 함) 및 스티렌-부타디엔-스티렌 트리블록 공중합체(SBS), 스티렌-(에틸렌-co-부틸렌)-스티렌 트리블록 공중합체(SEBS), 스티렌-이소부틸렌 디블록 공중합체(SIB) 및 스티렌-이소부틸렌-스티렌 트리블록 공중합체(SIBS)로부터 선택되는 1종 이상의 스티렌계 공중합체 (b-4)(이하, 「스티렌계 공중합체 (b-4)」 또는 「수지 (b-4)」라고도 함)를 포함하는 것이 바람직하다.
〔폴리이소부틸렌계 수지 (b-3)〕
상기 폴리이소부틸렌계 수지 (b-3)은 질량 평균 분자량이 2만 이상인 폴리이소부틸렌계 수지이다.
수지 (b-3)의 질량 평균 분자량이 2만 이상이면 수지 조성물의 응집력이 충분히 얻어져, 점착성을 충분히 향상시킬 수 있다. 또한, 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트를 사용했을 때, 밀봉 시트의 수분 침입의 억제 효과도 충분하다. 또한, 피착체를 오염시켜 버리는 것을 방지할 수 있다.
또한, 기본적으로는 수지 (b-3)의 질량 평균 분자량이 높을수록, 얻어지는 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트의 점착력을 향상시켜, 당해 밀봉 시트를 밀봉 용도에 사용했을 때의 수분 침입의 억제 효과도 향상되는 경향이 있다.
수지 (b-3)의 질량 평균 분자량은 2만 이상이지만, 상기 관점 및 피착체에 대한 습윤성이나 용매에 대한 용해성의 관점에서, 바람직하게는 3만 내지 100만, 보다 바람직하게는 5만 내지 80만, 더욱 바람직하게는 7만 내지 60만, 보다 더욱 바람직하게는 14만 내지 45만이다.
또한, 수지 (b-3)으로서는, 얻어지는 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트의 점착력, 내구성, 내후성, 습윤성을 향상시키는 관점에서, 전술한 질량 평균 분자량이 높은 폴리이소부틸렌계 수지 (b-1)과, 전술한 질량 평균 분자량이 낮은 폴리이소부틸렌계 수지 (b-2)를 병용하는 것이 바람직하다.
본 발명의 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물 100질량부에 대한 폴리이소부틸렌계 수지의 양은, 점착력을 향상시킴과 함께 수분 침입의 억제 효과를 양호하게 하는 관점에서, 바람직하게는 20 내지 95질량부, 보다 바람직하게는 25 내지 90질량부, 더욱 바람직하게는 30 내지 85질량부이다.
(스티렌계 공중합체 (b-4))
본 발명에서 사용하는 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물은, 스티렌-부타디엔-스티렌 트리블록 공중합체(SBS), 스티렌-(에틸렌-co-부틸렌)-스티렌 트리블록 공중합체(SEBS), 스티렌-이소부틸렌 디블록 공중합체(SIB) 및 스티렌-이소부틸렌-스티렌 트리블록 공중합체(SIBS)로부터 선택되는 1종 이상의 스티렌계 공중합체 (b-4)를 포함하는 것이 바람직하다.
수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물 중에, 수지 (b-4)로서 상기로부터 선택되는 1종 이상의 스티렌계 공중합체를 함유함으로써, 당해 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트의 수분 침입의 억제 효과를 양호하게 함과 함께, 당해 밀봉 시트의 점착력을 향상시킬 수 있다.
수지 (b-4) 중에서도 당해 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트의 점착력을 향상시키는 관점에서, SBS 및 SEBS로부터 선택되는 1종 이상이 바람직하다. 또한, 당해 밀봉 시트의 수분 침입의 억제 효과를 향상시키는 관점에서, SIB 및 SIBS로부터 선택되는 1종 이상이 바람직하다.
수지 (b-4)의 질량 평균 분자량(Mw)은, 얻어지는 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트의 수분 침입의 억제 효과를 양호하게 함과 함께, 당해 밀봉 시트의 점착력을 향상시키는 관점에서, 바람직하게는 1만 내지 40만, 보다 바람직하게는 2만 내지 30만, 더욱 바람직하게는 2.5만 내지 20만, 보다 더욱 바람직하게는 3만 내지 9만이다.
(b-4) 성분의 Mw가 1만 이상이면, 얻어지는 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트의 점착력을 향상시킬 수 있다. 한편, (b-4) 성분의 Mw가 40만 이하이면, 얻어지는 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트의 점착력을 양호하게 유지하면서, 얻어지는 수지 조성물로 형성되는 수지층의 수증기 투과율의 값을 작게 할 수 있어, 밀봉 시트의 수분 침입의 억제 효과를 향상시킬 수 있다.
수지 (b-4)의 연화점은, 당해 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트를 유기 EL 소자 등의 밀봉 용도에 사용한 경우, 당해 밀봉 시트의 수분 침입의 억제 효과를 향상시키는 관점 및 당해 밀봉 시트의 점착력을 향상시키는 관점에서, 바람직하게는 80 내지 200℃, 보다 바람직하게는 90 내지 160℃, 더욱 바람직하게는 100 내지 140℃, 보다 더욱 바람직하게는 105 내지 135℃이다.
수지 (b-4)의 스티렌계 공중합체에 포함되는 스티렌 비율은, 바람직하게는 5 내지 50질량％, 보다 바람직하게는 10 내지 40질량％, 더욱 바람직하게는 15 내지 35질량％이다.
수지 (b-3)과 수지 (b-4)의 함유량비〔(b-3)/(b-4)〕는 바람직하게는 40/60 내지 95/5, 보다 바람직하게는 45/55 내지 92/8, 더욱 바람직하게는 50/50 내지 90/10, 보다 더욱 바람직하게는 55/45 내지 88/12, 보다 더욱 바람직하게는 60/40 내지 85/15, 보다 더욱 바람직하게는 65/35 내지 82/15이다.
당해 함유량비가 상기한 범위 내이면, 얻어지는 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트의 점착력을 향상시키면서, 또한 당해 수지 조성물로 형성되는 수지층의 수증기 투과율의 값을 작게 하여, 밀봉 시트의 수분 침입의 억제 효과를 양호하게 할 수 있다.
본 발명에서 사용하는 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물의 전량에 대한 수지 (b-4)의 함유량은, 상용성 및 수분 침입의 억제 효과를 향상시키는 관점에서, 바람직하게는 2 내지 60질량％, 보다 바람직하게는 4 내지 55질량％, 더욱 바람직하게는 6 내지 50질량％, 보다 더욱 바람직하게는 8 내지 47질량％이다.
(점착 부여제)
본 발명에서 사용하는 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이 연화점이 135℃ 이하인 점착 부여제를 더 함유하는 것이 바람직하다.
점착 부여제란, 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이나 그 밖의 수지 성분과 혼합하는 것이 가능하고, 이들 수지 성분의 점착 성능을 향상시키는 기능을 갖는, 올리고머 영역의 분자량을 갖는 화합물을 의미한다. 점착 부여제의 수 평균 분자량으로서는, 통상 100 내지 18000, 바람직하게는 100 내지 10000이다.
본 발명에 있어서 사용하는 점착 부여제의 연화점은 135℃ 이하인 것이 바람직하다.
점착 부여제의 연화점이 135℃ 이하이면, 수지 부분 (B)를 포함하는 수지 조성물의 점착성이 현저하게 저하되는 것을 억제할 수 있기 때문에 바람직하다. 또한, 당해 수지 조성물을 사용한 밀봉 시트의 박리 시에 발생하는 지핑(zipping)을 억제할 수 있다.
점착 부여제의 연화점은, 상기 관점에서, 바람직하게는 132℃ 이하, 보다 바람직하게는 128℃ 이하, 더욱 바람직하게는 120℃ 이하, 보다 더욱 바람직하게는 110℃ 이하, 보다 더욱 바람직하게는 105℃ 이하이다.
한편, 얻어지는 수지 조성물의 응집력을 향상시켜 우수한 점착성을 발현하는 수지 조성물을 얻는 관점에서, 점착 부여제의 연화점은, 바람직하게는 60℃ 이상, 보다 바람직하게는 70℃ 이상, 더욱 바람직하게는 80℃ 이상, 보다 더욱 바람직하게는 90℃ 이상이다.
본 발명에 있어서, 연화점이 상이한 점착 부여제를 2종 이상 조합할 수도 있다. 복수의 점착 부여제를 사용하는 경우, 이들 점착 부여제의 연화점의 가중 평균이 상기 범위에 속해 있으면 된다. 그로 인해, 본 발명에 있어서 복수의 점착 부여제의 연화점의 가중 평균이 135℃ 이하이면(상기 범위에 속해 있으면), 연화점이 135℃를 초과하는 점착 부여제를 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물 중에 함유할 수도 있다.
연화점이 135℃를 초과하는 점착 부여제의 함유량은, 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물 중에 포함되는 점착 부여제의 전량에 대하여, 바람직하게는 10질량％ 이하, 보다 바람직하게는 4질량％ 이하, 더욱 바람직하게는 1질량％ 이하, 보다 더욱 바람직하게는 0.01질량％ 이하이다.
구체적인 점착 부여제로서는, 예를 들어 지방족계 탄화수소 수지, 로진 수지, 로진 페놀 수지, 로진 에스테르 수지 등의 로진계 수지; 이들 로진계 수지를 수소화한 수소화 로진계 수지; 테르펜계 수지, 테르펜페놀계 수지, 방향족 변성 테르펜계 수지 등의 테르펜계 수지; 이들 테르펜계 수지를 수소화한 수소화 테르펜계 수지; 등의 생체 유래의 수지나, C5계 석유 수지 및 이 C5계 석유 수지의 수소화 석유 수지; C9 유분을 공중합하여 얻어지는 C9계 석유 수지 및 이 C9계 석유 수지의 수소화 석유 수지; 등의 석유 유래의 수지 등 중 바람직하게는 연화점이 135℃ 이하인 것을 들 수 있다.
상기 점착 부여제는 단독 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수도 있다.
여기서, 상기한 「C5 유분」이란 석유 나프타의 열분해로 생성되는 펜텐, 이소프렌, 피페린, 1.3-펜타디엔 등의 탄소수 5의 불포화탄화수소를 의미하고, 「C5계 석유 수지」란 이 C5 유분을 공중합하여 얻어지고 C5 유분을 주성분(적어도 20질량％ 이상 포함함)으로 하는 수지를 의미한다.
또한, 상기한 「C9 유분」이란 석유 나프타의 열분해로 생성되는 인덴, 비닐톨루엔, α 또는 β-메틸스티렌 등의 탄소수 9의 불포화탄화수소를 의미하고, 「C9계 석유 수지」란 이 C9 유분을 공중합하여 얻어지고 C9 유분을 주성분(적어도 20질량％ 이상 포함함)으로 하는 수지를 의미한다.
또한, 상기한 「수소화된 수지」는 완전히 수소화된 완전 수소화 수지뿐만 아니라, 일부가 수소화된 부분 수소화 수지도 포함된다.
점착 부여제의 함유량은, 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물의 합계 100질량부에 대하여, 바람직하게는 5 내지 60질량부, 보다 바람직하게는 8 내지 50질량부, 더욱 바람직하게는 10 내지 45질량부, 보다 더욱 바람직하게는 15 내지 42질량부이다.
당해 점착 부여제의 함유량이 5질량부 이상이면, 얻어지는 수지 조성물로 형성되는 수지층에 대하여, 피착체와의 습윤이 충분히 얻어져 점착력을 향상시킬 수 있음과 함께, 당해 수지층의 수증기 투과율의 값이 작아 수분 침입의 억제 효과가 우수한 밀봉 시트를 얻을 수 있다.
한편, 당해 점착 부여제의 함유량이 60질량부 이하이면, 얻어지는 수지 조성물로 형성되는 수지층에 대하여, 피착체와 상관없이 우수한 점착력을 발현시킬 수 있어 지핑의 발생을 억제할 수 있다. 또한, 당해 수지층의 수증기 투과율의 값이 작아, 수분 침입의 억제 효과가 우수한 밀봉 시트를 얻을 수 있다.
(그 밖의 첨가제)
본 발명의 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물은, 본 발명의 효과를 저해하지 않는 범위에서, 그 밖의 첨가제를 더 함유할 수도 있다.
그 밖의 첨가제로서는, 예를 들어 전술한 수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물 중에서 기재한 그 밖의 첨가제를 들 수 있다. 그 밖의 첨가제는 단독으로 또는 2종 이상을 조합하여 사용할 수도 있다.
<지지체>
지지체로서는, 시트 형상이면 특별히 한정되지 않고 본 발명의 밀봉 시트의 사용 목적에 따라 적절히 선정된다. 예를 들어, 상질지, 아트지, 코팅지, 글라신지 등이나, 이들 종이 기재에 폴리에틸렌 등의 열가소성 수지를 라미네이트한 라미네이트지 등의 각종 종이류, 각종 합성지, 알루미늄박이나 구리박이나 철박 등의 금속박, 부직포 등의 다공질 재료, 및 폴리에틸렌 수지, 폴리프로필렌 수지 등의 폴리올레핀 수지, 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지, 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지 등의 폴리에스테르 수지, 아세테이트 수지, ABS 수지, 폴리스티렌 수지, 염화비닐 수지 등의 플라스틱의 필름, 시트 및 이들 수지의 혼합물 또는 적층물을 포함하는 플라스틱 필름, 시트 등을 들 수 있다. 플라스틱 필름·시트 등의 시트 형상의 기재는 미연신일 수도 있고, 세로 또는 가로 등의 1축 방향 혹은 2축 방향으로 연신되어 있을 수도 있다.
사용하는 지지체는 착색의 유무에 대해서는 상관없지만, 밀봉용 부재로서 사용하기 위하여, 자외선을 충분히 투과하는 것이 바람직하고, 또한 가시광 영역에서도 무색 투명인 것이 보다 바람직하다.
또한, 본 발명의 밀봉 시트에 있어서, 상술한 재료를 포함하는 지지체 대신에 가스 배리어용 기재와 가스 배리어층을 갖는 가스 배리어 필름을 지지체로서 사용할 수도 있다. 가스 배리어 필름의 상세는 후술하는 바와 같다.
지지체의 두께는 특별히 제한은 없지만, 취급의 용이함의 관점에서, 바람직하게는 10 내지 250㎛, 보다 바람직하게는 15 내지 200㎛, 더욱 바람직하게는 20 내지 150㎛이다.
또한, 지지체에는 자외선 흡수제, 광안정제, 산화 방지제, 대전 방지제, 슬립제, 안티 블로킹제, 착색제 등이 더 함유되어 있을 수도 있다.
지지체가 플라스틱계 재료인 경우, 지지체와 수지층의 접착성을 향상시키는 관점에서, 필요에 따라 지지체 표면에 대하여 산화법이나 요철화법 등의 표면 처리를 실시하는 것이 바람직하다.
산화법으로서는 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 코로나 방전 처리법, 플라즈마 처리법, 크롬산 산화(습식), 화염 처리, 열풍 처리, 오존·자외선 조사 처리 등을 들 수 있다. 또한, 요철화법으로서는, 특별히 한정되지 않고, 예를 들어 샌드블라스트법, 용제 처리법 등을 들 수 있다.
이들 표면 처리는 지지체의 종류에 따라 적절히 선정되지만, 수지층과의 접착성의 향상 효과나 조작성의 관점에서 코로나 방전 처리법이 바람직하다. 또한, 프라이머 처리를 실시할 수도 있다.
지지체의 종류에 따라서는, 지지체와 수지층 사이에 소망에 따라 충전층을 형성할 수도 있다. 이 충전층은 수지 조성물 또는 수지 조성물의 용액의 지지체로의 침투 방지 이외에, 지지체와 수지층의 접착성을 더욱 향상시키기 위하여, 혹은 지지체가 지나치게 유연한 경우에는 강성을 부여하기 위하여 형성된다.
이러한 충전층으로서는 특별히 한정되지 않지만, 예를 들어 스티렌-부타디엔 공중합체, 아크릴계 수지, 폴리에스테르계 수지, 폴리우레탄계 수지, 폴리스티렌계 수지 등을 주성분(적어도 20질량％ 이상 함유함)으로서, 필요에 따라, 클레이, 실리카, 탄산칼슘, 산화티타늄, 산화아연 등의 필러를 첨가한 것 등을 포함하는 층을 들 수 있다.
이 충전층의 두께는 특별히 제한은 없지만, 통상 0.1 내지 30㎛이다.
(가스 배리어 필름)
본 발명의 밀봉 시트의 지지체로서는, 가스 배리어용 기재와 가스 배리어층을 갖는 가스 배리어 필름을 사용하는 것이 바람직하다. 당해 가스 배리어 필름은 가스 배리어 필름용 기재의 적어도 한쪽의 면측에 가스 배리어층을 갖는 것이면 된다.
또한, 가스 배리어 필름은 무기층, 유기층 및 금속층으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 단층 또는 복수층의 가스 배리어층을 갖는 것이 바람직하다.
〔가스 배리어 필름용 기재〕
가스 배리어 필름용 기재로서는, 특별히 제한되지 않고, 예를 들어 폴리에틸렌, 폴리프로필렌 등의 폴리올레핀, 폴리에틸렌테레프탈레이트, 폴리부틸렌테레프탈레이트 등의 폴리에스테르, 폴리이미드, 폴리아미드이미드, 전체 방향족 폴리아미드, 나일론6, 나일론66, 나일론 공중합체 등의 폴리아미드, 노르보르넨계 중합체, 단환의 환상 올레핀계 중합체, 환상 공액 디엔계 중합체, 비닐 지환식 탄화수소 중합체 및 이들의 수소화물 등의 시클로올레핀계 중합체 등, 폴리페닐렌에테르, 폴리에테르케톤, 폴리에테르에테르케톤, 폴리카르보네이트, 폴리술폰, 폴리에테르 술폰, 폴리페닐렌술피드, 폴리아릴레이트의 수지를 포함하는 시트 등을 들 수 있다.
이들 중에서도 투명성이 우수하고 범용성의 관점에서, 폴리에스테르, 폴리아미드 또는 시클로올레핀계 중합체가 바람직하고, 폴리에스테르 또는 시클로올레핀계 중합체가 보다 바람직하다.
가스 배리어 필름용 기재의 두께는, 특별히 제한은 없지만, 취급 용이함의 관점에서, 바람직하게는 2 내지 200㎛, 보다 바람직하게는 10 내지 150㎛, 더욱 바람직하게는 20 내지 100㎛이다.
〔가스 배리어층〕
가스 배리어층을 형성하는 재료로서는 산소 및 수증기의 투과를 저지하는 것이면 특별히 제약되지 않지만, 가스 배리어층에 무기층을 갖는 경우에는, 무기층은 다이아몬드 라이크 유리, 다이아몬드 라이크 카본, 규소산화물, 규소질화물 및 규소탄화물로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 무기 재료로 형성된 것인 것임이 바람직하다. 가스 배리어층에 유기층을 갖는 경우에는 유기층은 폴리이미드, 폴리아미드, 폴리아미드이미드, 폴리페닐렌에테르, 폴리에테르케톤 및 폴리에테르에테르케톤으로부터 선택되는 1종 이상을 포함하는 유기 재료로 형성된 것인 것이 바람직하다.
또한, 가스 배리어 필름용 기재에 형성한 무기층 또는 유기층에 대하여 플라즈마 이온 주입 처리나 진공 자외선 조사 처리 등의 표면 개질을 행하여 가스 배리어성을 향상시킬 수도 있다. 가스 배리어층에 금속층을 갖는 경우에는 금속층은 알루미늄, 구리, 주석 및 아연으로부터 선택되는 1종 이상으로 형성된 것인 것임이 바람직하다. 가스 배리어층을 형성하는 방법은, 사용하는 재료에 따라 적절히 선택하면 된다. 예를 들어, 상기 가스 배리어층의 재료를 증착법, 스퍼터링법, 이온 플레이팅법, 열 CVD법, 플라즈마 CVD법 등에 의해 가스 배리어 필름용 기재 상에 형성하는 방법, 혹은 상기 가스 배리어층의 재료를 유기 용제에 용해한 용액을 가스 배리어 필름용 기재에 도포하는 방법 등을 들 수 있다.
가스 배리어층의 두께는, 바람직하게는 10 내지 2000㎚이며, 보다 바람직하게는 50 내지 500㎚이다.
가스 배리어 필름용 기재 상에 가스 배리어층을 형성하는 경우에는, 해당 기재 상에 앵커층을 형성하는 것이 바람직하고, 앵커층의 두께는, 바람직하게는 1 내지 2000㎚이며, 보다 바람직하게는 1 내지 1000㎚이다. 앵커층을 구성하는 재료로서는, 예를 들어 아크릴 수지나 폴리에스테르 수지 등을 들 수 있다.
<박리 시트>
박리 시트로서는, 양면 박리 처리된 박리 시트나 편면 박리 처리된 박리 시트 등이 사용되어, 박리 시트용 기재 상에 박리제를 도포한 것 등을 들 수 있다.
박리 시트용의 기재로서는, 예를 들어 글라신지, 코팅지, 상질지 등의 종이 기재, 이들 종이 기재에 폴리에틸렌 등의 열가소성 수지를 라미네이트한 라미네이트지, 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트 수지, 폴리부틸렌테레프탈레이트 수지, 폴리에틸렌나프탈레이트 수지 등의 폴리에스테르 수지 필름, 폴리프로필렌 수지, 폴리에틸렌 수지 등의 폴리올레핀 수지 필름 등의 플라스틱 필름 등을 들 수 있다.
박리제로서는, 예를 들어 실리콘계 수지, 올레핀계 수지, 이소프렌계 수지, 부타디엔계 수지 등의 고무계 엘라스토머, 장쇄 알킬계 수지, 알키드계 수지, 불소계 수지 등을 들 수 있다.
박리 시트의 두께는 특별히 제한은 없지만, 바람직하게는 20 내지 200㎛, 보다 바람직하게는 25 내지 150㎛이다.
<밀봉 시트의 제조 방법>
본 발명의 밀봉 시트의 제조 방법으로서는 특별히 제한은 없고, 공지의 방법에 의해 제조할 수 있다. 예를 들어, 상술한 수지 조성물에 유기 용매를 첨가한 수지 조성물의 용액을 공지의 도포 방법에 의해 제조하는 방법을 들 수 있다.
본 발명에서 사용하는 수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물 및 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물은, 예를 들어 메틸에틸케톤, 아세톤, 아세트산에틸, 테트라히드로푸란, 디옥산, 시클로헥산, n-헥산, 톨루엔, 크실렌, n-프로판올, 이소프로판올 등의 유기 용매를 배합하여, 당해 수지 조성물의 용액으로 할 수도 있다.
유기 용매를 배합한 경우의 수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물의 용액의 고형분 농도 및 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물의 용액의 고형분 농도는 각각, 바람직하게는 10 내지 60질량％, 보다 바람직하게는 10 내지 45질량％, 더욱 바람직하게는 15 내지 30질량％이다. 당해 고형분 농도가 10질량％ 이상이면 유기 용매의 사용량으로서는 충분하고, 60질량％ 이하이면 적당한 점도가 되어 우수한 도포 작업성을 갖는 용액이 될 수 있다.
도포 방법으로서는, 예를 들어 스크린 인쇄법, 스핀 코팅법, 스프레이 코팅법, 바 코팅법, 나이프 코팅법, 롤 코팅법, 롤 나이프 코팅법, 블레이드 코팅법, 다이 코팅법, 그라비아 코팅법 등을 들 수 있다.
<밀봉 시트의 용도>
본 발명의 밀봉 시트는 우수한 계면 밀착력 및 피착체와의 계면 밀착성을 갖고, 특히 수분 침입의 억제 효과가 우수하다.
그로 인해, 본 발명의 밀봉 시트는 유기 EL 소자 등의 밀봉용 부재로서 적합하며, 본 발명의 밀봉 시트를 밀봉용 부재로서 사용한 경우, 수분 침입이나 유기 EL 소자의 구동 시의 발열에 의한 밀봉 시트의 기판(피착체)과 밀봉 시트의 밀착성 저하를 억제할 수 있어, 유기 EL 소자의 특성 열화를 억제할 수 있다.
구체적으로는, 본 발명의 밀봉 시트는, 예를 들어 유기 트랜지스터, 유기 메모리, 유기 EL 소자 등의 유기 디바이스; 액정 디스플레이; 전자 페이퍼; 박막 트랜지스터; 일렉트로크로믹 디바이스; 전기 화학 발광 디바이스; 터치 패널; 태양 전지; 열전 변환 디바이스; 압전 변환 디바이스; 축전 디바이스; 등의 전자 디바이스의 밀봉용 부재로서 사용할 수 있다.
이들 중에서도 본 발명의 밀봉 시트는 유기 EL 소자의 밀봉 용도로서 사용되는 것이 바람직하다.
[밀봉 구조체]
본 발명의 밀봉 구조체는 기판(피착체) 상에 설치된 피밀봉체를 본 발명의 밀봉 시트에 의해 밀봉하여 이루어지는 밀봉 구조체이다.
본 발명의 밀봉 시트에 의해 밀봉한 밀봉 구조체의 실시 형태에 관한 밀봉 구조체의 예를 도 3 및 도 4를 사용하여 설명하지만, 본 발명의 밀봉 구조체는 본 발명의 효과가 발현되는 한 이하의 예에 한정되는 것은 아니다. 또한, 도 3 및 도 4 중의 평면도는 설명을 위하여 지지체(5) 및 기판(피착체)(9)의 기재를 생략한 밀봉 구조체의 일부분을 도시하는 평면도이다.
도 3의 (a)의 평면도에 도시하는 일 형태에 있어서 밀봉 구조체(301(a))는, 수지 부분 (B)(2)의 외측 테두리부에 수지 부분 (A)(1)가 존재하고, 수지 부분 (A)(1)가 폐쇄된 영역(3)을 형성하고, 당해 폐쇄된 영역(3) 내에 수지 부분 (B)(2)가 존재하고 있다. 그리고, 당해 폐쇄된 영역(3) 내에 피밀봉물(7)이 배치되어 있다.
도 3의 (b)의 단면도에 도시하는 일 형태는, 도 3의 (a) 상의 X-X’ 상에 있어서의 단면도가 취할 수 있는 일례를 나타내고 있다. 도 3의 (b)의 단면도에 있어서, 밀봉 구조체(301(b))는 기판(피착체)(9) 상에 수지층(4) 및 지지체(5)를 포함하는 밀봉 시트(8)가 설치된 구조이며, 기판(피착체)(9) 상에 피밀봉물(7)이 배치되고, 피밀봉물(7)을 밀봉하는 수지 부분 (B)(2)의 양단에 수지 부분 (A)(1)가 존재하고 있다. 해당 수지 부분 (A)(1)는 기판(피착체)(9) 및 지지체(5)의 어느 한쪽에도 접하고 있다.
또한, 도 3의 (c)의 단면도에 도시하는 일 형태는, 도 3의 (a) 상의 X-X’ 상에 있어서의 단면도가 취할 수 있는 일례를 나타내고 있다. 도 3의 (c)의 단면도에 있어서, 밀봉 구조체(301(c))는 기판(피착체)(9) 상에 수지층(4) 및 지지체(5)를 포함하는 밀봉 시트(8)가 설치된 구조이며, 기판(피착체)(9) 상에 피밀봉물(7)이 배치되고, 피밀봉물(7)을 밀봉하는 수지 부분 (B)(2)의 양단에 수지 부분 (A)(1)가 존재하고 있다. 해당 수지 부분 (A)(1)는 기판(피착체)(9)에만 접하고 있다. 지지체(5)측에는 피밀봉물(7)을 밀봉하는 수지 부분 (B)(2)만이 접하고 있다.
도 4의 (a)에 도시하는 일 형태에 있어서 밀봉 구조체의 수지층(302(a))은, 기판(피착체)(9) 상에 수지층(4) 및 지지체(5)를 포함하는 밀봉 시트(8)가 설치된 구조이며, 수지 부분 (A)(1)와 수지 부분 (B)(2)가 격자상으로 배치되어 있고, 수지 부분 (A)(1)가 폐쇄된 영역(3)을 형성하고, 당해 폐쇄된 영역(3) 내에 수지 부분 (B)(2)가 존재하고 있다. 그리고, 당해 폐쇄된 영역(3) 내에 피밀봉물(7)이 배치되어 있다.
도 4의 (b)의 단면도에 나타내는 일 형태는, 도 4의 (a) 상의 X-X’ 상에 있어서의 단면도가 취할 수 있는 일례를 나타내고 있다. 도 4의 (a)의 단면도에 있어서, 밀봉 구조체(302(b))는 기판(피착체)(9) 상에 수지층(4) 및 지지체(5)를 포함하는 밀봉 시트(8)가 설치된 구조이며, 기판(피착체)(9) 상에 피밀봉물(7)이 배치되고, 수지 부분 (B)(2)에 의해 피밀봉물(7)이 밀봉되어 있고, 기판(피착체)(9)이 피밀봉물(7)과 접하고 있는 표면 상에 있어서, 피밀봉물(7)의 외측 테두리부로부터 기판(피착체)(9)의 외측 테두리부로 향하는 직선 상에 수지 부분 (B)(2)와 수지 부분 (A)(1)와 수지 부분 (B)(2)가 이 순으로 존재하고 있다. 그리고, 해당 수지 부분 (A)(1)가 기판(피착체)(9) 및 지지체(5) 모두에 접하고 있다.
또한, 도 4의 (c)의 단면도에 나타내는 일 형태는, 도 4의 (a) 상의 X-X’ 상에 있어서의 단면도가 취할 수 있는 일례를 나타내고 있다. 도 4의 (c)의 단면도에 있어서, 밀봉 구조체(302(c))는 기판(피착체)(9) 상에 수지층(4) 및 지지체(5)를 포함하는 밀봉 시트(8)가 설치된 구조이며, 기판(피착체)(9) 상에 피밀봉물(7)이 배치되고, 수지 부분 (B)(2)에 의해 피밀봉물(7)이 밀봉되어 있고, 기판(피착체)(9)이 피밀봉물(7)과 접하고 있는 표면 상에 있어서, 피밀봉물(7)의 외측 테두리부로부터 기판(피착체)(9)의 외측 테두리부로 향하는 직선 상에 수지 부분 (B)(2)와 수지 부분 (A)(1)와 수지 부분 (B)(2)가 이 순으로 존재하고 있다. 그리고, 해당 수지 부분 (A)(1)는 기판(피착체)(9)에만 접하고 있다. 지지체(5)측에는 피밀봉물(7)을 밀봉하는 수지 부분 (B)(2)만이 접하고 있다.
당해 구성을 갖는 본 발명의 밀봉 구조체를 사용한 경우, 일반적으로 피밀봉물(7)은 지지체(5)와 반대측의 기판(피착체)(9) 상에 설치되어 있기 때문에, 수지 부분 (A)(1) 및 수지 부분 (B)(2)가 기판(피착체)(9)측에 존재함으로써, 수지 부분 (A)(1)에 의해 특히 수지 부분 (B)(2)와 기판(피착체)(9)의 밀착성 저하가 억제되어, 보다 계면 밀착성이 향상되기 때문에, 기판(피착체)(9)과 수지층(4) 사이를 따라 침입하여 오는 수분을 효과적으로 방지할 수 있어, 가온·가습 하에서의 내구성이 우수한 밀봉 구조체를 얻을 수 있다.
<기판(피착체)>
본 발명의 밀봉 구조체가 갖는 기판(피착체)은, 예를 들어 유리판이나 가스 배리어 필름이 사용된다. 유리판은 종래 전자 디바이스용으로 사용되고 있는 것을 사용할 수 있다. 가스 배리어 필름은 상기 밀봉 시트에서 상술한 가스 배리어 필름과 동일한 필름을 사용할 수 있다.
기판(피착체)의 두께는, 바람직하게는 1 내지 300㎛이며, 보다 바람직하게는 20 내지 200㎛이다.
기판(피착체)은 JIS K 7129에 준거하여 측정되는, 40℃, 90％RH(상대 습도) 조건 하에서의 수증기 투과율이 0.1g/㎡/일 미만인 것이 바람직하고, 0.01g/㎡/일 미만인 것이 보다 바람직하다.
또한, 기판(피착체)의 수증기 투과율은 후술하는 실시예에 기재된 가스 투과율 측정 장치를 사용하여 측정할 수 있다.
<피밀봉물>
본 발명의 밀봉 구조체가 밀봉하는 피밀봉물은, 상기 밀봉 시트에서 상술한 것과 마찬가지로, 유기 EL 소자 등인 것이 바람직하다. 본 발명의 밀봉 구조체에서는, 수분 침입이나 유기 EL 소자의 구동 시의 발열에 의한 밀봉 시트와 기판(피착체)의 밀착성 저하를 억제할 수 있어, 유기 EL 소자의 특성 열화를 억제할 수 있다.
마찬가지로, 피밀봉물이 유기 EL 디스플레이 소자, 액정 디스플레이 소자, 태양 전지 소자이면, 본 발명의 밀봉 구조체의 효과가 보다 발휘되기 때문에 바람직하다.
[발광 장치, 표시 장치 또는 태양 전지]
본 발명의 밀봉 시트 또는 밀봉 구조체를 갖는 발광 장치, 표시 장치 또는 태양 전지는, 수분 침입이나 각 소자의 구동 시의 발열에 의한 밀봉 시트와 기판(피착체)의 밀착성 저하를 억제할 수 있어, 각 소자의 특성 열화를 억제할 수 있기 때문에, 가온·가습 조건 하에서의 내구성이 우수하다.
특히, 본 발명의 밀봉 시트 또는 밀봉 구조체를 갖는 유기 EL, 유기 EL 디스플레이에서는, 수분 침입이나 유기 EL 소자의 구동 시의 발열에 의한 밀봉 시트와 기판(피착체)의 밀착성 저하를 억제할 수 있고, 유기 EL 소자의 특성 열화를 억제할 수 있어, 가온·가습 조건 하에서의 내구성이 우수하다. 마찬가지로, 본 발명의 밀봉 시트 또는 밀봉 구조체를 갖는 액정 디스플레이, 태양 전지도 가온·가습 조건 하에서의 내구성이 우수하다.
실시예
이어서, 본 발명을 실시예에 의해 더욱 상세하게 설명하지만, 본 발명은 이 예에 의해 전혀 한정되는 것은 아니다.
이하의 실시예 및 비교예에서 사용한 각 성분의 질량 평균 분자량(Mw) 및 연화점은 이하에 나타내는 방법에 의해 측정한 값이다.
<질량 평균 분자량(Mw)>
겔 침투 크로마토그래피 장치(도소 가부시키가이샤제, 제품명 「HLC-8020」)를 사용하여 하기의 조건 하에서 측정하고, 표준 폴리스티렌 환산으로 측정한 값을 사용했다.
(측정 조건)
·칼럼: 「TSK guard column HXL-H」 「TSK gel GMHXL(×2)」 「TSK gel G2000HXL」(모두 도소 가부시키가이샤제)
·칼럼 온도: 40℃
·전개 용매: 테트라히드로푸란
·유속: 1.0mL/min
<연화점>
JIS K 2207에 준거하여 측정한 값을 사용했다.
또한, 본 실시예 및 비교예에서 사용한 성분의 상세는 이하와 같다.
<수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물>
(제조예 1) 아크릴계 수지 조성물 A의 제조
수지 부분 (A)를 형성하는 수지 조성물은 이하의 방법으로 제조했다.
단량체 성분으로서 아크릴산부틸 90질량부 및 아크릴산 10질량부, 중합 개시제로서 아조비스이소부티로니트릴 0.2질량부를 반응기에 넣고 혼합했다. 그리고 4시간 질소 가스로 탈기를 행하고, 60℃까지 서서히 승온한 후, 24시간 교반하면서 중합 반응을 행하여, 아크릴계 공중합체(Mw=65만) 함유 아세트산에틸 용액(고형분 농도 33질량％)을 얻었다.
얻어진 아크릴계 공중합체 함유 아세트산에틸 용액 100질량부(고형분)에 이소시아네이트계 가교제(닛본 폴리우레탄 가부시키가이샤제, 제품명 「코로네이트 L」, 트리메틸올프로판 변성 톨릴렌디이소시아네이트의 아세트산에틸 용액, 고형분 75질량％) 1.5질량부(고형분비)를 첨가하고 톨루엔에 용해하여, 고형분 농도 20질량％의 아크릴계 수지 조성물 A의 용액을 제조했다.
<수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물>
수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물은 이하의 원료를 사용했다.
·「오파놀(Oppanol) B100」(상품명, 바스프사제): 폴리이소부틸렌계 수지, Mw=100만
·「오파놀 B50」(상품명, 바스프사제): 폴리이소부틸렌계 수지, Mw=34만
·「오파놀 B30」(상품명, 바스프사제): 폴리이소부틸렌계 수지, Mw=20만
·「크레이톤(Kraton) G1726」(상품명, 크레이톤 폴리머사제): SEBS(Mw=7만)/SEB(Mw=3.5만)=30/70(질량비)의 비율로 함유하는 스티렌계 공중합체 혼합물, 스티렌 함유량 30질량％
·「아이마브 P-100」(상품명, 이데미츠 고산 가부시키가이샤제): 디시클로펜타디엔과 방향족 비닐 단량체의 공중합체의 수소 첨가 석유 수지, 연화점 100℃
·「알콘 P-125」(상품명, 아라카와 가가쿠 고교 가부시키가이샤제): 지환족 포화 탄화수소 수지, 연화점 115℃
·「퀸톤(Quinton) R-100」(상품명, 닛본 제온 가부시키가이샤제): 지방족계 탄화수소 수지, 연화점 96℃
<수지 부분 (B)의 수증기 투과율 평가>
표 1에 나타내는 실시예 및 비교예에 있어서 제조한 수지 조성물 (B)의 톨루엔 용액을, 스크린 인쇄기로 중박리 필름으로서 표면이 실리콘 박리 처리된 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(린텍 가부시키가이샤제, 제품명 「SP-PET38T103-1」, 두께 38㎛) 상에 건조 후의 두께가 50㎛로 되도록 도포하고, 120℃에서 2분간 건조시켜 수지 부분 (B)만으로 이루어지는 수지층을 형성시키고, 형성한 수지층면에 경박리 필름으로서 표면이 실리콘 박리 처리된 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(린텍 가부시키가이샤제, 제품명 「SP-PET381130」, 두께 38㎛)의 박리 처리면을 첩부하여, 2매의 박리 필름에 끼움 지지된 기재없는 수지 부분 (B)만으로 이루어지는 수지층을 갖는 시트를 얻었다.
이 시트의 2매의 박리 필름을 박리하여 표출된 수지층의 면 상에, 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름(미츠비시 주시 가부시키가이샤제, 두께 6㎛)으로 라미네이트하여, 2매의 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름으로 끼워진 수지층을 포함하는 수증기 투과율 측정용의 샘플로 했다.
수증기 투과율의 측정은, JIS K 7129에 준거하여, 투과율 측정기(LYSSY사제, 제품명 「L89-500」)를 사용하여, 40℃, 90％RH(상대 습도)의 환경 하에서 측정했다. 또한, 라미네이트에 사용한 폴리에틸렌테레프탈레이트 필름의 수증기 투과율은 2매에서 43g/㎡/일이었다. 즉, 수지층의 수증기 배리어성이 완전히 제로라면, 43g/㎡/일 전후의 값을 나타낸다. 당해 값이 낮을수록 수지층의 수증기 배리어성이 우수하다.
[실시예 1]
표 1에 기재된 처방에 따라, 상기 제조예 1에서 얻은 수지 부분 (A)에 사용하는 수지 조성물의 톨루엔 용액과, 수지 부분 (B)에 사용하는 수지 조성물의 톨루엔 용액을 제작했다. 각각의 용액을 스크린 인쇄기로 중박리 필름(린텍 가부시키가이샤제, 제품명 「SP-PET38T103-1」을, 240㎜×240㎜로 커트)의 박리 처리면에 건조 후의 두께가 50㎛가 되도록 격자상(도 1의 (a))으로 나타나는 형상에 있어서, 수지 부분 (A)의 선 폭이 20㎜가 되도록 도포하고, 100℃에서 2분간 건조하여 수지층의 수지 부분 (A)를 형성했다. 계속해서, 마찬가지로 중앙부의 수지 부분 (B)의 한 변이 100㎜가 되도록 도포하고 100℃에서 2분간 건조하여 수지층의 수지 부분 (B)를 형성했다. 그 때, 당해 수지층의 양면에 수지 부분 (A) 및 수지 부분 (B)가 마찬가지로 존재하도록 도포했다. 또한, 얻어진 수지층면 상에 경박리 필름(린텍 가부시키가이샤제, 제품명 「SP-PET381031」)을 적층하여, 2매의 박리 필름으로 끼움 지지하고, 23℃, 50％RH로 7일간 시즈닝을 행함으로써 수지층이 보호된 밀봉 시트를 제작했다.
그리고, 제작된 밀봉 시트의 경박리 시트를 박리 제거하고, 표출된 수지층에 가스 배리어 필름을 라미네이트하여, 가스 배리어 필름이 적층된 밀봉 시트를 제작했다.
또한, 여기에서 사용한 가스 배리어 필름은 이하의 방법으로 제작했다. 지지 기재는 두께 100㎛의 폴리에스테르 필름의 한쪽의 면 상에 두께 100㎚의 아크릴 수지를 포함하는 앵커층을 형성하고, 계속해서, 당해 앵커층 상에 두께 100㎚의 규소 산화물을 포함하는 무기층을 형성한 가스 배리어 필름을 사용했다.
이어서, 기판(피착체)으로서의 유리판 상(산술 평균 거칠기 Ra: 2㎚, 최대 돌기 높이 Rp: 18㎚)에 양극, 정공 수송층, 발광층 및 음극을 순차 형성하고, 양극/정공 수송층/발광층/음극의 구조를 포함하는 유기 EL 디스플레이 소자(피밀봉물)를 설치했다. 이 양극은 ITO를 스퍼터링법으로 성막한 후, 에칭에 의해 패터닝하여 형성했다. 또한, 정공 수송층은 α-나프틸페닐디아민을 사용하여 증착법에 의해 형성했다. 상기 발광층은 트리스(8-퀴놀리놀)알루미늄을 사용하여 형성했다. 상기 음극은 칼슘 및 은을 사용하여 증착법에 의해 2층 구조의 음극을 형성했다.
그리고, 제조된 가스 배리어 필름이 적층된 밀봉 시트의 중박리 시트를 박리 제거하여 노출된 수지층을, 제작된 기판(피착체) 상의 피밀봉물이 밀봉되도록 상온에서 부착함으로써 밀봉 구조체를 제작했다.
[실시예 2]
실시예 1에 있어서 격자상으로 도포하는 대신, 도 1의 (b)에 도시하는 형상에 있어서 수지 부분 (B)의 선 폭이 20㎜가 되도록 도포한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 밀봉 구조체를 제작했다. 또한, 당해 수지층의 양면에 수지 부분 (A) 및 수지 부분 (B)가 마찬가지로 존재하도록 도포했다.
[실시예 3]
실시예 1에 있어서 격자상으로 도포하는 대신, 도 1의 (c)에 도시하는 형상에 있어서 수지 부분 (A)의 선 폭이 20㎜가 되도록 도포한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 밀봉 구조체를 제작했다. 또한, 당해 수지층의 양면에 수지 부분 (A) 및 수지 부분 (B)가 마찬가지로 존재하도록 도포했다.
[실시예 4]
표 1에 기재된 수지 부분 (B)에 사용하는 수지 조성물의 처방을 사용한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 밀봉 구조체를 제작했다.
[실시예 5]
표 1에 기재된 수지 부분 (B)에 사용하는 수지 조성물의 처방을 사용한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 밀봉 구조체를 제작했다.
[비교예 1]
상기 제조예 1에서 얻은 수지 부분 (A)에 사용하는 수지 조성물은 사용하지 않고, 표 1에 기재된 수지 부분 (B)에 사용하는 수지 조성물만을 도포하여 수지층을 형성한 것 이외는, 실시예 1과 마찬가지의 방법으로 밀봉 구조체를 제작했다.
[비교예 2]
상기 제조예 1에서 얻은 수지 부분 (B)에 사용하는 수지 조성물은 사용하지 않고, 표 1에 기재된 수지 부분 (A)에 사용하는 수지 조성물만을 도포하여 수지층을 형성한 것 이외는, 비교예 1과 마찬가지의 방법으로 밀봉 구조체를 제작했다.
각 실시예 및 비교예에서 제작한 밀봉 시트의 밀봉능 평가를 이하에 기재된 방법에 의해 측정했다. 그들의 결과를 표 1에 나타낸다.
<밀봉능 평가>
표 1에 기재된 실시예 및 비교예에서 제작한 밀봉 구조체를, 40℃, 90％RH(상대 습도)로 설정한 항온 항습기 내에서, 4주간 및 8주간, 해당 조건 하에서 보관하여 취출했다. 취출한 밀봉 구조체에 대하여, 구동 조건을 10mA/㎠로서 밀봉 구조체를 발광시켜, 발광부를 실체 현미경을 사용하여 배율 25배로 관찰하여, 다크 스폿의 유무를 관찰했다. 밀봉능 평가는 이하에 나타내는 기준에 의해 평가했다.
·A: 다크 스폿의 수가 0개.
·B: 다크 스폿의 수가 1 내지 3개.
·C: 다크 스폿의 수가 4개 이상.
Figure pct00002
표 1에 나타낸 바와 같이, 실시예 1 내지 5에서 제작한 밀봉 구조체에서는, 8주간 보관 후에도 다크 스폿의 발생이 확인되지 않았다. 그에 반하여, 비교예 1 및 2에서는 4주간 보관에서도 밀봉 구조체의 전체면에 다크 스폿이 확인되었다. 또한, 실시예 1 내지 3의 결과가 나타낸 바와 같이, 본 발명의 밀봉 시트의 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에 수지 부분 (A) 또는 수지 부분 (B)가 폐쇄된 영역을 형성하고, 당해 폐쇄된 영역 내에 유기 EL 소자가 배치되어 있는 밀봉 시트이면, 당해 폐쇄된 영역의 형상과 상관없이 우수한 밀봉능을 갖는 것이 확인되었다.
본 발명의 밀봉 시트는 밀봉 구조체를 제작했을 때에, 밀봉 시트 자체의 수증기 투과성이 낮은 것에 의한 수분 침입 방지 효과 외에, 기판(피착체)과 밀봉 시트 사이로부터 밀봉 구조체 내로 침입하여 오는 수분도 방지할 수 있기 때문에, 해당 밀봉 시트에 의해 밀봉되어 이루어지는 밀봉 구조체, 및 해당 밀봉 시트 또는 해당 밀봉 구조체를 갖는 장치는 가온·가습 하에서의 내구성이 우수하다.
그로 인해, 본 발명의 밀봉 시트는, 예를 들어 유기 EL 소자, 액정 디스플레이 소자, 또는 태양 전지 소자 등을 밀봉하는 데 적합하게 사용된다. 또한, 예를 들어 상기 소자를 갖는 발광 장치, 표시 장치 또는 태양 전지 등의 장치에도 해당 밀봉 시트 또는 해당 밀봉 구조체는 적절하게 사용된다.
1: 수지 부분 (A)
2: 수지 부분 (B)
3: 폐쇄된 영역
4: 수지층
5: 지지체
6: 박리 시트
7: 피밀봉물
8: 밀봉 시트
9: 기판(피착체)
101 내지 106: 밀봉 시트의 수지층 표면
201 내지 204: 밀봉 시트의 단면
301(a): 밀봉 구조체의 평면
301(b), 301(c): 밀봉 구조체의 단면
302(a): 밀봉 구조체의 평면
302(b), 302(c): 밀봉 구조체의 단면

Claims (17)

  1. 아크릴계 수지 및 우레탄계 수지로부터 선택되는 1종 이상의 수지를 포함하는 수지 조성물로 형성되어 이루어지는 수지 부분 (A)와, JIS K 7129에 준거하여 측정한 수증기 투과율이 15g/㎡/일 이하가 되는 수지 부분 (B)를 포함하는 수지층을 갖는 밀봉 시트이며,
    상기 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에, 수지 부분 (A)와 수지 부분 (B)가 존재하고 있는 밀봉 시트.
  2. 제1항에 있어서, 상기 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에, 수지 부분 (A) 또는 수지 부분 (B)가 폐쇄된 영역을 형성하고, 당해 폐쇄된 영역 내에 다른 쪽의 수지 부분이 존재하여 이루어지는 밀봉 시트.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 수지층의 적어도 한쪽의 표면 상에서, 수지 부분 (A)의 합계 표면적과 수지 부분 (B)의 합계 표면적의 비율 〔(A) 면적/(B) 면적〕이 10/90 내지 90/10인 밀봉 시트.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 지지체 상에 상기 수지층을 갖는 밀봉 시트.
  5. 제4항에 있어서, 상기 수지층의 지지체측의 표면 상에는 수지 부분 (B)만이 존재하고, 상기 수지층의 다른 쪽의 표면 상에는 수지 부분 (A) 및 수지 부분 (B)가 존재하고 있는 밀봉 시트.
  6. 제4항 또는 제5항에 있어서, 상기 지지체가 가스 배리어 필름인 밀봉 시트.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서, 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이, 부틸 고무, 폴리이소부틸렌계 수지, 스티렌계 공중합체, 폴리이소프렌계 수지, 폴리부타디엔계 수지 및 폴리부텐계 수지로부터 선택되는 1종 이상의 수지를 포함하는 밀봉 시트.
  8. 제7항에 있어서, 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이, 질량 평균 분자량 27만 내지 60만의 폴리이소부틸렌계 수지 (b-1) 및 질량 평균 분자량 5만 내지 25만의 폴리이소부틸렌계 수지 (b-2)를 포함하는 밀봉 시트.
  9. 제7항에 있어서, 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이, 질량 평균 분자량이 2만 이상인 폴리이소부틸렌계 수지 (b-3), 및 스티렌-부타디엔-스티렌 트리블록 공중합체(SBS), 스티렌-(에틸렌-co-부틸렌)-스티렌 트리블록 공중합체(SEBS), 스티렌-이소부틸렌 디블록 공중합체(SIB) 및 스티렌-이소부틸렌-스티렌 트리블록 공중합체(SIBS)로부터 선택되는 1종 이상의 스티렌계 공중합체 (b-4)를 포함하는 밀봉 시트.
  10. 제9항에 있어서, 스티렌계 공중합체 (b-4)의 연화점이 80 내지 200℃인 밀봉 시트.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 있어서, 수지 부분 (B)를 형성하는 수지 조성물이, 연화점이 135℃ 이하인 점착 부여제를 더 포함하는 밀봉 시트.
  12. 제1항 내지 제11항 중 어느 한 항에 있어서, 유기 EL 소자의 밀봉용으로서 사용되는 밀봉 시트.
  13. 기판(피착체) 상에 설치된 피밀봉물을 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 기재된 밀봉 시트에 의해 밀봉하여 이루어지는 밀봉 구조체.
  14. 제13항에 있어서, 상기 피밀봉물이, 상기 밀봉 시트의 표면 상에서 수지 부분 (B)에 의해 폐쇄된 영역 내에 위치하는 밀봉 구조체.
  15. 제13항 또는 제14항에 있어서, 상기 피밀봉물이 유기 EL 소자, 유기 EL 디스플레이 소자, 액정 디스플레이 소자 또는 태양 전지 소자인 밀봉 구조체.
  16. 제13항 내지 제15항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 기판(피착체)이 유리판 또는 가스 배리어 필름인 밀봉 구조체.
  17. 제1항 내지 제12항 중 어느 한 항에 기재된 밀봉 시트 또는 제13항 내지 제16항 중 어느 한 항에 기재된 밀봉 구조체를 갖는 발광 장치, 표시 장치 또는 태양 전지.
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