WO2015052882A1 - 有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置 - Google Patents

Abstract

　有機エレクトロルミネッセンス素子は、第１電極６、第２電極８、及び、第１電極６と第２電極８との間に配置された有機層７を有する有機発光体５を備える。有機エレクトロルミネッセンス素子は、有機発光体５を支持する支持基板１と、支持基板１に対向して配置される封止基板２と、支持基板１と封止基板２との間に、流動性充填材により形成され、有機層７と接する充填部３とを備える。流動性充填材の溶解度パラメータは、有機層７の溶解度パラメータより小さい。

Description

有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置

　有機エレクトロルミネッセンス素子及び照明装置が開示される。より詳しくは、充填部を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子が開示される。

　有機エレクトロルミネッセンス素子（以下「有機ＥＬ素子」ともいう）として、陽極と陰極との間に発光層を含む有機層を配置した有機発光体が、基板に支持された構造のものが知られている。有機ＥＬ素子は、薄膜の積層構造により形成されるものであり、面状の照明装置を得ることできる。有機ＥＬ素子では、有機層を外部から保護するために封止構造が設けられる。

　有機ＥＬ素子の封止構造として、有機発光体を支持する支持基板とこの支持基板に対向して配置される封止基板との間に有機発光体を配置し、支持基板と封止基板との間の間隙を充填材で充填する構造（充填封止構造）が知られている（例えば日本国特許公開２０１０－１９８９８０号参照）。この構造の場合、封止基板に有機発光体を収容するための凹部を設けなくても封止が可能となるため、封止基板の加工の手間を省くことができ、低コスト化を図ることができる。

　有機ＥＬ素子の充填封止構造では、通常、有機層と充填材とが直接接触する構造となる。そのため、充填材と有機層との間で反応が生じにくいことが望まれる。充填材と有機層との間で反応が生じると、有機層が劣化し、発光効率が低下するおそれがある。

　ここで、充填材と有機層との反応を抑制するため、有機層と充填材とが接触しないように有機層を保護する保護膜を設けることが考えられる。しかしながら、保護膜を設ける場合、保護膜を設けることによってプロセス数が増加して製造が煩雑になるおそれがあり、また、材料数が増えるためコストが高くなるおそれがある。

　本開示の目的は、充填材と有機層との間での反応の発生を低減し、信頼性の高い有機ＥＬ素子及びそれを用いた照明装置を提供することである。

　有機エレクトロルミネッセンス素子が開示される。有機エレクトロルミネッセンス素子は、有機発光体と、支持基板と、封止基板と、充填部とを備えている。前記有機発光体は、第１電極、第２電極、及び、前記第１電極と前記第２電極との間に配置された有機層を有する。前記支持基板は、前記有機発光体を支持する。前記封止基板は、前記支持基板に対向して配置される。前記充填部は、前記支持基板と前記封止基板との間に、流動性充填材により形成され、前記有機層と接する。前記流動性充填材の溶解度パラメータは、前記有機層の溶解度パラメータより小さい。

　照明装置が開示される。照明装置は、上記の有機エレクトロルミネッセンス素子と、配線とを備えている。

　本開示の有機エレクトロルミネッセンス素子は、流動性充填材の溶解度パラメータが有機層の溶解度パラメータより小さいことにより、充填材と有機層との間での反応の発生を低減することができる。そのため、有機ＥＬ素子及び照明装置の信頼性を高めることができる。

有機エレクトロルミネッセンス素子の一例を示す。図１は図１Ａ及び図１Ｂからなる。図１Ａは概略断面図である。図１Ｂは一部を分解した平面図である。 有機エレクトロルミネッセンス素子の一例を示す拡大断面図である。図２は図２Ａ及び図２Ｂからなる。図２Ａは有機層が変形していない状態を示す。図２Ｂは有機層が変形した状態を示す。 照明装置の一例を示す概略斜視図である。

　有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）が開示される。有機エレクトロルミネッセンス素子は、有機発光体５と、有機発光体５を支持する支持基板１と、支持基板１に対向して配置される封止基板２と、充填部３とを備える。有機発光体５は、第１電極６、第２電極８、及び、第１電極６と第２電極８との間に配置された有機層７を有する。充填部３は、支持基板１と封止基板２との間に、流動性充填材により形成され、有機層７と接している。流動性充填材の溶解度パラメータは、有機層７の溶解度パラメータより小さい。有機ＥＬ素子では、流動性充填材の溶解度パラメータが有機層７の溶解度パラメータより小さいことにより、充填材と有機層７との間での反応の発生を低減することができる。そのため、信頼性の高い有機ＥＬ素子を得ることができる。

　図１は、有機ＥＬ素子の一例を示している。図１は図１Ａ及び図１Ｂから構成される。この有機ＥＬ素子は、有機発光体５と、有機発光体５を支持する支持基板１と、支持基板１に対向して配置される封止基板２とを備える。有機発光体５は、第１電極６と、第２電極８と、第１電極６と第２電極８との間に配置された有機層７とを有する。支持基板１と封止基板２との間の間隙は、流動性充填材により形成された充填部３が設けられている。有機ＥＬ素子は、有機電界発光素子、又は、有機発光ダイオードとも呼ばれる。

　図１Ａでは、素子構成が分かりやすいよう、右側に、第１電極６が延長して形成された第１電極引き出し部１１が封止領域の外部にはみ出した様子を示し、左側に、第２電極８に接続した第２電極引き出し部１２が封止領域の外側にはみ出した様子を示している。図１Ａの右側は図１Ｂの横方向の断面を示し、図１Ａの左側は図１Ｂの縦方向の断面を示していると言える。もちろん電極の引き出し構造は、図１の構成に限られるものではなく、適宜の構造にすることができる。図１Ｂでは、封止基板２、充填部３及び封止壁４を取り除いて平面視した様子を示し、封止壁４が設けられる領域を斜線で示している。平面視とは、支持基板１の表面に垂直な方向から見た場合のことを指す。図１Ｂでは、積層パターンが理解しやすいよう、層の隠れた部分を破線で示している。

　支持基板１は、有機発光体５を支持する基板である。有機発光体５は、支持基板１の上に積層形成されている。支持基板１は、光透過性を有することが好ましい。支持基板１は透明であってもよいし、半透明であってもよい。支持基板１は、無色であってもよいし、着色されていてもよい。支持基板１が光透過性を有する場合、支持基板１側から光を取り出す構造（いわゆるボトムエミッション構造）の有機ＥＬ素子を得ることができる。なお、封止基板２側から光を取り出す構造（いわゆるトップエミッション構造）の場合、支持基板１は光透過性を有していてもよいし、有していなくてもよい。

　支持基板１は、特に限定されるものではないが、ガラス又は樹脂によって形成されたものを用いることができる。ガラスとしては、例えば、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどを挙げることができる。また、樹脂としては、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド樹脂、エポキシ樹脂、フッ素系樹脂などを挙げることができる。支持基板１として、プラスチック基板を用いることも好ましい。プラスチックは前記に示す樹脂で構成されたものであってよい。支持基板１は、好ましくは、ガラスで構成することができる。支持基板１がガラスで構成されることにより、ガラスは水分の透過性が低いので、支持基板１側からの水分の浸入を抑制することができる。なお、支持基板１は、ガラスと樹脂の複合材料で構成されていてもよい。例えば、ガラス表面に光取り出し性の樹脂層を設けた支持基板１を用いた場合、光取り出し性を効果的に高めることができる。この樹脂層は支持基板１の第１電極６側の面に設けられるものであってよい。

　有機発光体５は、第１電極６、有機層７及び第２電極８の積層体によって構成されている。有機発光体５は、第１電極６、有機層７及び第２電極８が厚み方向に積層された構造と定義できる。第１電極６、有機層７及び第２電極８は、この順で支持基板１側から設けられている。有機発光体５の設けられる領域は、平面視（基板表面と垂直な方向から見た場合）において、支持基板１の中央部の領域である。有機発光体５は、支持基板１に対向配置して接合される封止基板２によって覆われて封止されており、有機発光体５は封止領域の内部に配置されている。なお、第１電極６は、直接支持基板１の上に形成されていてもよいし、第１電極６と支持基板１との間に他の層（例えば前述の樹脂層）などが設けられ、第１電極６がその層の上に形成されていてもよい。

　第１電極６は支持基板１側に形成される電極である。また、第２電極８は、第１電極６と対となる電極である。第１電極６及び第２電極８は、一方が陽極を構成し、他方が陰極を構成する。一の態様では、第１電極６で陽極を構成し、第２電極８で陰極を構成する態様にすることができる。また、他の態様では、第１電極６で陰極を構成し、第２電極８で陽極を構成する態様にすることができる。

　第１電極６及び第２電極８のうち、少なくとも光取り出し側の電極は、光透過性を有することが好ましい。それにより、発光層で発光する光を取り出して外部に出射することが可能になる。例えば、支持基板１側から光を取り出す構造では、第１電極６を光透過性電極で構成することができる。また、例えば、封止基板２側から光を取り出す構造では、第２電極８を光透過性電極で構成することができる。

　第１電極６及び第２電極８のうち、光取り出し側とは反対側の電極は、光反射性を有していてもよい。その場合、発光層からの光を光反射性の電極によって反射させて外部に取り出すことができる。それにより、光取り出し性を高めることができる。また、光取り出し側とは反対側の電極を光透過性電極で構成してもよい。その場合、両面光取り出し構造の素子を形成することができる。また、光取り出し側とは反対側の電極を光透過性電極で構成し、その電極の有機層７とは反対側の表面に光反射層を設けてもよい。光反射層を設けることにより、光を反射させて外部に取り出すことができる。

　有機ＥＬ素子の好ましい一の態様では、第１電極６が光透過性電極であり、第２電極８が光反射性電極である。その場合、ボトムエミッション構造の有機ＥＬ素子を得ることができる。この構造では、有機層７内の発光層で生じた光は、第１電極６及び支持基板１を通って外部に取り出される。さらに好ましくは、第１電極６が陽極であり、第２電極８が陰極である。それにより、光取り出し効率の高い有機ＥＬ素子を得ることができる。

　第１電極６は、光透過性を有する場合、透明な電極材料を用いて形成することができる。第１電極６の材料としては、金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物からなる電極材料が挙げられる。第１電極６は、陽極を構成する場合、仕事関数の大きい金属、合金、電気伝導性化合物、あるいはこれらの混合物によって形成され得る。第１電極６の材料として、例えば、導電性の金属酸化物などを好ましく用いることができる。光透過性を有する金属酸化物としては、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＺｎＯ、ＡＺＯなどが例示される。ＩＴＯは、Ｉｎｄｉｕｍ　Ｔｉｎ　Ｏｘｉｄｅのことであり、ＩＺＯは、Ｉｎｄｉｕｍ　Ｚｉｎｃ　Ｏｘｉｄｅのことである。第１電極６は、スパッタ法、蒸着法、塗布法などで形成され得る。第１電極６の厚みは、特に限定されるものではないが、例えば、１０ｎｍ～１０００ｎｍの範囲にすることができる。

　第２電極８は、適宜の電極材料を用いて形成することができる。第２電極８の材料としては、金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物からなる電極材料が挙げられる。第２電極８は、陰極を構成する場合、仕事関数の小さい金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物によって形成され得る。第２電極８の材料として、例えば、アルミニウム（Ａｌ）、銀（Ａｇ）、ナトリウム（Ｎａ）、リチウム（Ｌｉ）などが挙げられる。第２電極８は、蒸着法やスパッタ法などで形成され得る。第２電極８の厚みは、特に限定されるものではないが、例えば、１０ｎｍ～１０００ｎｍの範囲にすることができる。

　有機層７は、発光を生じさせる機能を有する層であり、通常、ホール注入層、ホール輸送層、発光層（発光ドーパントを含む層）、電子輸送層、電子注入層、中間層などから適宜選ばれる複数の層によって構成されるものである。もちろん発光が可能であれば、有機層７は発光層の単層構造であってもよい。有機層７の厚みは、特に限定されるものではないが、例えば、６０～３００ｎｍ程度にすることができる。

　有機層７の積層構造は、例えば、第１電極６を陽極とし、第２電極８を陰極とした場合、第１電極６側から順に、ホール注入層、ホール輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層とすることができる。なお、積層構造は、これに限定されるものではなく、例えば、発光層の単層としたり、ホール輸送層と発光層と電子輸送層との積層構造にしたり、ホール輸送層と発光層との積層構造にしたり、発光層と電子輸送層との積層構造にしたりすることができる。また、発光層は単層構造でも多層構造でもよく、例えば発光色が白色の場合には、発光層中に赤色、緑色、青色の３色のドーパント色素をドーピングしたり、赤、緑、青の発光層を積層させたりしてもよい。また、対となる二つの電極に挟んでこの電極間に電圧を印加した際に発光が生じる積層構造を１つの発光ユニットとした場合に、複数の発光ユニットが光透過性及び導電性を有する中間層を介して積層されたマルチユニット構造になっていてもよい。マルチユニット構造とは、対となる電極（陽極と陰極）の間に、厚み方向に重なる複数の発光ユニットを備えた構造である。

　発光層は、有機ＥＬ素子に使用可能な発光材料を用いて形成され得る。発光材料はドーパントとも呼ばれる。発光層はドーパントがホスト材料にドープされた層であり得る。発光層を形成するための材料の具体例としては、制限的ではないが、アントラセン、ナフタレン、ピレン、テトラセン、コロネン、ペリレン、フタロペリレン、ナフタロペリレン、ジフェニルブタジエン、テトラフェニルブタジエン、クマリン、オキサジアゾール、ビスベンゾキサゾリン、ビススチリル、シクロペンタジエン、キノリン金属錯体、トリス（８－ヒドロキシキノリナート）アルミニウム錯体、トリス（４－メチル－８－キノリナート）アルミニウム錯体、トリス（５－フェニル－８－キノリナート）アルミニウム錯体、アミノキノリン金属錯体、ベンゾキノリン金属錯体、トリ－（ｐ－ターフェニル－４－イル）アミン、１－アリール－２，５－ジ（２－チエニル）ピロール誘導体、ピラン、キナクリドン、ルブレン、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ジスチリルアミン誘導体、各種の蛍光色素などが、挙げられる。二種以上の材料が組み合わされて用いられてもよい。また、蛍光発光を生じる材料のみならず、燐光発光等のスピン多重項発光を生じる材料、スピン多重項発光を生じる部位を分子内の一部に有する化合物などが用いられてもよい。

　封止基板２は、有機発光体５を支持基板１と封止基板２との間に配置させて有機発光体５を封止する基板である。封止基板２は、支持基板１と有機発光体５側の面で対向して配置される。封止基板２は、水分の透過性が低い基板材料を用いて形成することができる。封止基板２は、ガラス、金属、樹脂などにより構成され得る。封止基板２としては、例えば、ガラス基板などを用いることができる。具体的には、ソーダライムガラス、無アルカリガラスなどが挙げられる。これらは比較的安価なガラス材料であるため素子の製造コストを抑えることが可能になる。また、封止基板２として、アルミニウム、ステンレス等の金属材を用いてもよい。金属材によって水分が浸入することを抑制することができる。また、封止基板２の材料として、樹脂材料を用いてもよい。樹脂材料としては、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）などが例示される。ただし、封止基板２に樹脂材料を用いる場合、樹脂材料の表面に防湿膜が形成された封止基板２を用いることが好ましい。それにより、水分の浸入を抑制することができる。防湿膜としては、例えば、ＳｉＯＮ膜、ＳｉＮ膜が例示される。防湿膜は、樹脂材料の有機発光体５側の面に設けられていてよい。

　封止基板２は、光透過性を有していてもよいし、有していなくてもよい。封止基板２側から光を取り出す場合には、封止基板２は光透過性を有することが好ましい。

　封止基板２の有機発光体５側の表面は平坦な面であってよい。それにより、封止基板２の平坦な面を支持基板１に対向させて封止することが可能になり、また、板状の封止基板２をそのまま用いることができるため、封止を容易に行うことができる。封止基板２には、有機発光体５を収容するための凹部を有してもよいが、凹部を有する場合、封止基板２の加工が求められる。本形態の有機ＥＬ素子では、封止壁４が設けられるため、封止壁４がスペーサとして機能することができる。そのため、封止基板２が凹部を有してなくても、封止壁４によって有機発光体５の厚み分のスペースを確保することができる。

　有機ＥＬ素子では、第１電極６と第２電極８とに電圧を印加し、有機層７において正孔と電子を結合させて発光を生じさせる。そのため、第１電極６及び第２電極８のそれぞれと導通する電極の引き出し部分を封止領域よりも外部に引き出して設けることが求められる。電極の引き出し部分は、外部電極と電気的に接続するための端子として機能する。図１の形態では、第１電極６を構成する導電層を支持基板１の端部に引き出すことにより、電極の引き出し部分が形成されている。この電極の引き出し部分の表面には、外部電源との接続が行われる電極パッドが設けられていてもよい。

　電極の引き出し部分は、支持基板１の端部表面に設けられている。電極引き出し部分は、第１電極６と電気的に接続される第１電極引き出し部１１と、第２電極８と電気的に接続される第２電極引き出し部１２とに区分される。第１電極引き出し部１１は、第１電極６が延長して有機層７よりも外部側にはみ出した部分と定義できる。第２電極引き出し部１２は、支持基板１の端部において第１電極６を構成する導電層がパターニングにより分断された部分と定義できる。なお、第２電極引き出し部１２は、第２電極８の材料を引き出して形成してもよく、その場合、第２電極引き出し部１２は、有機層７よりも外部側にはみ出した第２電極８の延長部分と定義できる。

　第１電極引き出し部１１及び第２電極引き出し部１２は、封止壁４を横切って形成されている。具体的には、第１電極引き出し部１１は、第１電極６を構成する導電層が支持基板１の端部側に引き出され、封止壁４よりも外側に延出されることによって形成されている。すなわち、第１電極６を構成する導電層は、第１電極引き出し部１１が設けられる端部では、この導電層が延伸することにより封止領域からはみ出して支持基板１の表面に形成されている。そして、第１電極引き出し部１１は、第１電極６の延長部分により構成されている。また、第１電極６を構成する導電層は、第２電極引き出し部１２が設けられる端部では、この導電層が分断されるとともに分断された導電層が延伸することにより封止領域からはみ出して支持基板１の表面に形成されている。そして、第２電極引き出し部１２は、第１電極６から分離した導電層の延長部分により構成されている。第２電極引き出し部１２は、封止領域の内部において、積層された第２電極８と接触しており、それにより第２電極引き出し部１２と第２電極８とが導通する構造となっている。

　なお、電極を封止領域よりも外部に引き出す構造は、図１の形態の構造に限られるものではなく、例えば、第１電極引き出し部１１及び第２電極引き出し部１２の一方又は両方を、第１電極６を構成する導電層とは別の導電層を用いて形成してもよい。

　充填部３は、支持基板１と封止基板２との間の間隙を埋めるようにして形成されている。充填部３を設けることにより、充填部３で有機発光体５を取り囲んで、有機発光体５を簡単に封止することができる。また、充填部３が形成されることにより、有機ＥＬ素子の信頼性を高めることができる。充填部３が設けられずに中空構造となった場合、封止基板２が撓んで内部側に凹んで有機発光体５に接触しやすくなり、有機発光体５を劣化させるおそれがあるが、充填部３を設けることにより、封止基板２の撓みを抑制することができる。また、充填部３を設けた場合、充填部３が接着性を有していると、充填部３によって封止基板２の表面を接着することができるため、封止基板２と支持基板１との接着性を高めることができる。

　充填部３は、流動性充填材が充填されることにより形成されたものであってよい。流動性充填材は、流動性を有する充填材料のことである。流動性充填材は、好ましくは、硬化性を有する。充填部３は、流動性充填材が硬化して固体状となったものであってよい。充填部３が液状のまま封止されることもあり得るが、その場合、充填部３が流動しやすくなるため、素子の信頼性が低下するおそれがある。そのため、充填部３は流動性充填材が硬化して形成されていることが好ましい。

　流動性充填材は、熱硬化性樹脂及び紫外線硬化性樹脂の少なくとも一方を含むことが好ましい。それにより、硬化性が良好になって、安定な充填部３をより形成することができる。流動性充填材としては、例えば、重合性の反応により硬化する樹脂組成物又はモノマーを用いることができる。流動性充填材は、熱硬化性樹脂であってもよいし、紫外線硬化性樹脂であってもよいし、熱硬化性樹脂と紫外線硬化性樹脂との混合物であってもよい。樹脂としては、具体的には、例えば、シリコーン樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、レゾルシノール樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリベンズイミダゾール樹脂、ジアリルフタレート樹脂、キシレン樹脂、アルキル－ベンゼン樹脂、エポキシアクリレート樹脂、珪素樹脂、ウレタン樹脂などの硬化性の樹脂が挙げられる。シリコーンオイル等を含有する液体状の材料であってもよい。流動性充填材の樹脂としては、エポキシ樹脂、アクリル樹脂のいずれか１種以上を含むものが好ましい。流動性充填材としては、電子部品の信頼性に優れていることから、エポキシ樹脂が特に好ましい。なお、流動性充填材を構成する樹脂は、重合の主体となる樹脂成分と、重合の補助を行う補助成分とを含む樹脂組成物であってよい。補助成分としては、硬化剤、硬化促進剤、重合開始剤、重合禁止剤などが例示される。

　充填部３は、フィラーを含有してもよい。すなわち、流動性充填材が、フィラーを含有してもよい。フィラーとしては、例えば、アルミナ、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、ゼオライト及びシリカからなる群から選択される一種以上の材料を用いることができる。フィラーを含有する場合、熱膨張性を低減させることができ得る。

　充填部３は、吸湿性材料を含有することが好ましい。この場合、素子内部に水分が浸入しても、この水分を吸湿性材料で吸収することができるため、水分による素子の劣化を抑制することができる。これにより、ダークスポット等の不良が発生するのを抑制することができる。吸湿性材料は、吸湿性を有するフィラーで構成されることが好ましい。吸湿性を有するフィラーとしては、例えば酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、ゼオライト及びシリカからなる群から選択される一種以上の材料を用いることができる。

　充填部３におけるフィラーの含有量は、特に限定されるものではないが、充填部３の全量に対して０．０１～３０質量％の範囲内であることが好ましい。それにより、より安定な充填部３を形成することができる。

　流動性充填材は接着性を有することが好ましい。流動性充填材が接着性を有することにより、基板を面状に接着することが可能になるため、支持基板１と封止基板２とをより密着性高く接着することができる。

　充填部３は光透過性を有していてもよいし、有していなくてもよい。充填部３が光透過性を有していることが好ましい一態様である。充填部３が透明であることがより好ましい一態様である。封止基板２側から光を取り出す場合には、充填部３は光透過性を有することが好ましい。

　本形態では、充填部３は、有機層７と接している。有機発光体５においては、封止基板２側に第２電極８が配置されているが、有機発光体５の側部及び第２電極８が積層されていない部分においては、有機層７が有機発光体５の表面として露出している。そのため、この露出した有機層７の部分において、充填部３と有機層７とが接触している。図では、有機層７における充填部３との接触部分は、充填部３との接触部７ａとして示している。有機層７が充填部３と接する場合、充填部３と有機層７が反応して有機層７が劣化されやすくなるが、本形態では、充填部３が有機層７に接触していても、素子が劣化しやすくなることを抑制することができる。

　本形態の有機ＥＬ素子では、封止壁４が、充填部３の外周側部に形成されている。封止壁４は、支持基板１と封止基板２との間に設けられている。封止壁４は、有機発光体５の外周を取り囲むように設けられている。封止壁４は、有機発光体５を収めるためのスペーサとしての機能を有する。封止壁４の高さ（厚み）は有機発光体５の厚みよりも大きい。そのため、有機発光体５は支持基板１と封止基板２との間の間隙に収容される。封止壁４は、流動性充填材を充填するための堰としての機能を有する。封止壁４を設けることにより、流動性充填材を堰き止めることができ、充填部３を形成することができる。有機ＥＬ素子を製造する際には、封止壁４を有機発光体５の平面視における周囲に枠状に設け、封止壁４で囲まれた領域に流動性充填材を充填することができる。封止壁４はいわばダム材として機能する。流動性充填材（充填部３）はいわばフィル材として機能する。この構造は、ダム－フィル構造とも呼ばれる。

　封止壁４は、防湿性を有することが好ましい。それにより、封止領域内部への水分の浸入を抑制することができる。

　封止壁４は、流動性封止材により形成されていることが好ましい。流動性封止材を用いることにより、簡単に封止壁４を形成することができる。流動性封止材は、流動性を有する封止材料のことである。流動性封止材は、硬化性を有するものであってよい。封止壁４は、流動性封止材が硬化して固体状となったものであってよい。なお、流動性充填材が充填される際には、封止壁４は硬化していてもよいが、完全に硬化していなくてもよい。例えば、粘性を有するなどして、形態保持性を有する流動性封止材を用い、これによって流動性充填材を堰き止める堰として機能させた後、流動性充填材の硬化と同時に流動性封止材を硬化させてもよい。それにより、効率よく硬化をさせることができる。流動性封止材は堰部材として機能する。また、流動性封止材を形態保持性が発揮される程度に半硬化させてもよい。要するに、封止壁４は、流動性充填材の堰として機能されればよい。充填性を高めるためには、流動性充填材の粘度は、流動性封止材の粘度よりも低くなるものであってよい。なお、封止壁４は、流動性を有さない未硬化の封止材で形成されてももちろんよい。

　流動性封止材は、熱硬化性樹脂及び紫外線硬化性樹脂の少なくとも一方を含むことが好ましい。それにより、硬化性が良好になって、安定な封止壁４をより形成することができる。流動性封止材としては、例えば、重合性の反応により硬化する樹脂組成物又はモノマーを用いることができる。流動性封止材は、熱硬化性樹脂であってもよいし、紫外線硬化性樹脂であってもよいし、熱硬化性樹脂と紫外線硬化性樹脂との混合物であってもよい。樹脂としては、具体的には、例えば、シリコーン樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、レゾルシノール樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリベンズイミダゾール樹脂、ジアリルフタレート樹脂、キシレン樹脂、アルキル－ベンゼン樹脂、エポキシアクリレート樹脂、珪素樹脂、ウレタン樹脂などの硬化性の樹脂が挙げられる。シリコーンオイル等を含有する液体状の材料であってもよい。流動性封止材の樹脂としては、エポキシ樹脂、アクリル樹脂のいずれか１種以上を含むものが好ましい。流動性封止材としては、電子部品の信頼性に優れていることから、エポキシ樹脂が特に好ましい。なお、流動性封止材を構成する樹脂は、重合の主体となる樹脂成分と、重合の補助を行う補助成分とを含む樹脂組成物であってよい。補助成分としては、硬化剤、硬化促進剤、重合開始剤、重合禁止剤などが挙げられる。

　封止壁４は、フィラーを含有してもよい。すなわち、流動性封止材が、フィラーを含有してもよい。フィラーとしては、例えば、アルミナ、酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、ゼオライト及びシリカからなる群から選択される一種以上の材料を用いることができる。フィラーを含有する場合、熱膨張性を低減させることができ得る。

　封止壁４は、吸湿性材料を含有することが好ましい。この場合、封止壁４を通過しようとする水分を吸湿性材料で吸収することができ、素子内部に水分が浸入することを抑制できるため、水分による素子の劣化を抑制することができる。これにより、ダークスポット等の不良が発生するのを抑制することができる。吸湿性材料は、吸湿性を有するフィラーで構成されることが好ましい。吸湿性を有するフィラーとしては、例えば酸化カルシウム、酸化ストロンチウム、酸化バリウム、ゼオライト及びシリカからなる群から選択される一種以上の材料を用いることができる。

　封止壁４におけるフィラーの含有量は、特に限定されるものではないが、封止壁４の全量に対して０．０１～３０質量％の範囲内であることが好ましい。それにより、より安定な封止壁４を形成することができる。

　流動性封止材は接着性を有することが好ましい。流動性封止材が接着性を有することにより、支持基板１と封止基板２とを密着性高く接着し、封止性を高めることができる。

　そして、本実施形態の有機ＥＬ素子では、流動性充填材の溶解度パラメータは、有機層７の溶解度パラメータより小さくなっている。それにより、流動性充填材と有機層７との間での反応の発生を低減することができる。ここで、流動性充填材は液状であり得るため、この溶解度パラメータは液体の溶解度パラメータとなるものであってよい。また、有機層７は積層された固体であるため、この溶解度パラメータは固体の溶解度パラメータとなるものであってよい。溶解度パラメータはＳＰ値として表される。

　溶解度パラメータ（ＳＰ値）は、その物質を構成する材料の溶解度パラメータの加重平均によって求めることができる。原料の溶解度パラメータは、例えば、次の式、
　　δ＾２＝ΣＥ／ΣＶ
から計算により、求めることができる。前記の式においては、δはＳＰ値を意味し、Ｅは蒸発エネルギーを意味し、Ｖはモル体積を意味する。＾は乗数を示す記号である。

　流動性充填材の材料から、流動性充填材の溶解度パラメータが求められ、有機層７の材料から、有機層７の溶解度パラメータが求められる。ここで、有機層７は複層構造となって複数の材料によって構成され得るものであるが、有機層７においては、全体中に含まれる個々の材料の加重平均で求めた値をＳＰ値として用いてよい。

　溶解度パラメータは、２成分系の相溶性が反映されており、通常、その差の大小によって、２成分系の相溶性の傾向を示すことができる。一般に、溶解度パラメータの差が大きいほど、すなわち、溶解度パラメータの値が離れるほど、相溶性がなくなって混ざりにくくなる。本形態においては、固体と液体との相溶性が考慮される。固体と液体との混合においては、主として液体中に固体が拡散されることが起こり得るが、有機層７の劣化を考えた場合、発光層を含んだ固体状の有機層７への液体の拡散を抑制することがより重要である。そのため、溶解度パラメータは、流動性充填材の方が有機層７よりも小さい値になっている。それにより、有機層７に流動性充填材が侵入して有機層７がダメージを受けることを抑制することができる。流動性充填材が有機層７よりも溶解度パラメータが大きいと、液体と固体との接触界面の近傍において固体への拡散が大きくなるため、有機層７の反応が誘起されやすくなる。

　図２により、流動性充填材と有機層７との反応について説明する。なお、図２では、電極引き出し部が形成されていない部分の断面を示しており、第１電極６の端部は封止領域内に収められている。

　有機ＥＬ素子では、好ましくは、有機発光体５が形成された支持基板１の上に、形態保持性を有する流動性封止材によって有機発光体５を取り囲むように枠が形成され、この枠の内部に流動性充填材が充填されることで製造が行われる。その後、封止基板２が流動性充填材と接触するようにして支持基板１と対向配置され、流動性充填材と流動性封止材とが硬化されることにより、固化した充填部３及び封止壁４が形成される。このような方法では、未硬化又は半硬化となった液状の流動性充填材と、有機層７とは直接接することになる。有機層７が流動性充填材と接触する部分は、有機層７における充填部３との接触部７ａである。流動性充填材は液状であるため、流動性充填材が有機層７に浸透したり、有機層７の成分が流動性充填材に混合したりといった反応が生じ得る。また、有機層７と流動性充填材との化学的な反応が生じ得る。このとき、硬化して充填部３となる前の流動性充填材の溶解度パラメータと、有機層７の溶解度パラメータとの関係が、上記のようになることによって、有機層７がダメージを受けることを抑制することができる。

　図２Ａは、有機層７がダメージを受けていない有機ＥＬ素子を示している。この有機ＥＬ素子では、流動性充填材の溶解度パラメータが、有機層７の溶解度パラメータよりも小さくなっている。この場合、有機層７と流動性充填材との接触部７ａがあっても、有機層７に流動性充填材が浸透することが抑制される。また、好ましくは、有機層７の成分が流動性充填材に溶け込んだりすることが抑制される。そのため、有機層７はダメージを受けにくく、有機発光体５の端部は変形しにくくなって、より正常な状態を維持することができる。そして、この状態で、流動性充填材を硬化させることにより、図２Ａに示すように、有機発光体５がダメージを受けていない信頼性の高い有機ＥＬ素子を得ることができる。

　図２Ｂは、有機層７がダメージを受けた有機ＥＬ素子を示している。この有機ＥＬ素子では、流動性充填材の溶解度パラメータが、有機層７の溶解度パラメータより大きくなっている。この場合、流動性充填材との接触部７ａにおいて、有機層７に流動性充填材が浸透したり、有機層７の成分が流動性充填材に溶け込んだりしやすくなるため、有機層７がダメージを受けて、有機発光体５の端部が変形したり、変質したりしてしまう。そして、この状態で流動性充填材を硬化させると、図２Ｂに示すように、有機発光体５が変形や変質したまま、流動性充填材が硬化してしまう。そのため、有機発光体５での発光が良好に行えない信頼性の低い有機ＥＬ素子が得られることになるのである。

　流動性充填材の溶解度パラメータは、有機層７の溶解度パラメータより２以上小さいことが好ましい。それにより、流動性充填材と有機層７との相溶性が小さくなるため、より有機層７にダメージが加わることを抑制することができる。流動性充填材の溶解度パラメータは、有機層７の溶解度パラメータよりも、３以上小さいことが好ましく、４以上小さいことがより好ましい。有機層７と流動性充填材との間における溶解度パラメータの差の上限は、特に限定されるものではないが、例えば、この差は２０以下であってもよい。

　上記のように、有機層７におけるダメージの受けやすさは、溶解度パラメータの関係を調整することにより可能であるが、硬化した充填部３と有機層７との溶解性の関係を調整することによっても、有機層７のダメージを受けにくくすることが可能である。特に、有機溶媒への溶解性を調整することが好ましい。有機溶媒としては、疎水性の有機溶媒が好ましく、例えば、ヘキサンが例示される。

　充填部３のヘキサンに対する溶解度は、有機層７のヘキサンに対する溶解度よりも小さいことが好ましい。それにより、有機層７がダメージを受けにくくすることができる。ヘキサンに対する溶解性が有機層７よりも充填部３の方が高いと、前述したメカニズムによって、流動性充填材によって有機層７を破壊しやすくなる。また、ヘキサンに対する溶解度の大小関係は、溶解度パラメータの大小関係と相関し得る。したがって、ヘキサンに対する溶解度を有機層７よりも充填部３の方において小さくすることが好ましいのである。

　ヘキサンに対する溶解度は、例えば、有機層７又は充填部３を所定量のヘキサン中に入れて混合し、ヘキサンに対して溶ける量によって求めることができる。例えば、有機層７又は充填部３の固体１ｇを１００ｍＬのヘキサンに入れるなどし、１％（ｗ／ｖ）の混合液で測定することができる。溶解度の測定にあたっては、有機層７のバルク体、及び、充填部３のバルク体を作製し、このバルク体で測定してもよい。それにより、簡単に溶解度を求めることができる。有機層７のバルク体とは、有機層７の材料を集めたものであってよい。充填部３のバルク体とは流動性充填材を硬化させたものであってよい。バルク体を用いる場合、有機ＥＬ素子を製造しなくてもよく、また、比較的多い量で測定が可能である。もちろん、有機ＥＬ素子を分解して、この分解物から充填部３のヘキサンへの溶解度、及び、有機層７の溶解度を測定してもよい。

　本形態においては、充填部３の外周側部には、流動性封止材により形成された封止壁４が形成されているが、このとき、流動性封止材の溶解度パラメータは、流動性充填材の溶解度パラメータよりも小さいことが好ましい。それにより、封止性を高めることができ、信頼性の高い有機ＥＬ素子を得ることができる。流動性充填材として液状のものが用いられ、流動性封止材として液状のものが用いられることがあるが、その場合、流動性充填材と流動性封止材との相溶性の関係によっては、流動性封止材が流動性充填材の作用によってダメージを受けやすくなるおそれがある。流動性封止材がダメージを受けると、流動性封止材が硬化して形成される封止壁４がダメージを受けることになり、封止壁４の幅が薄くなったり、封止壁４に穴が開いたり、封止壁４に変形が生じたりするなどして、封止性が低下するおそれがある。そこで、好ましくは、流動性充填材の溶解度パラメータよりも流動性封止材の溶解度パラメータを小さくする。すると、前述した有機層７と流動性充填材とにおける作用と同様のメカニズムにより、流動性充填材によって流動性封止材がダメージを受けることを抑制することができる。それにより、ダメージを受けにくくして封止壁４を形成することができるため、封止性を高めることができる。なお、溶解度パラメータは前述した方法で求めることができる。

　流動性封止材の溶解度パラメータは、流動性充填材の溶解度パラメータより２以上小さいことが好ましい。それにより、流動性充填材と流動性封止材との相溶性が小さくなるため、より封止壁４にダメージが加わることを抑制することができる。流動性封止材の溶解度パラメータは、流動性充填材の溶解度パラメータよりも、３以上小さいことが好ましく、４以上小さいことがより好ましい。流動性封止材と流動性充填材との間における溶解度パラメータの差の上限は、特に限定されるものではないが、例えば、この差は２０以下であってもよい。

　上記のように、封止壁４におけるダメージの受けやすさは、溶解度パラメータの関係を調整することにより可能であるが、硬化した充填部３と封止壁４との溶解性の関係を調整することによっても、封止壁４のダメージを受けにくくすることが可能である。特に、有機溶媒への溶解性を調整することが好ましい。有機溶媒としては、疎水性の有機溶媒が好ましく、例えば、ヘキサンが例示される。

　封止壁４のヘキサンに対する溶解度は、充填部３のヘキサンに対する溶解度よりも小さいことが好ましい。それにより、封止壁４がダメージを受けにくくすることができる。ヘキサンに対する溶解性が充填部３よりも封止壁４の方が高いと、流動性充填材によって封止壁４を破壊しやすくなる。流動性封止材の成分が流動性充填材に溶け込んで、流動性充填材の幅が小さくなり得るのである。また、ヘキサンに対する溶解度の大小関係は、溶解度パラメータの大小関係と相関し得る。したがって、ヘキサンに対する溶解度を充填部３よりも封止壁４の方において小さくすることが好ましいのである。なお、ヘキサンに対する溶解度は前述した方法に準じて行うことができる。

　有機層７、流動性充填材及び流動性封止材において、溶解度パラメータを上記の関係にするためには、それぞれの材料を構成する成分を適宜に選択することにより、溶解度パラメータの調整を行うことができる。溶解度パラメータが所定の関係を満たせばよく、材料は特に限定されない。もちろん、溶解度パラメータをより小さくするためには、溶解度パラメータが小さくなるような材料が選択されることが好ましい。溶解度パラメータをより大きくするためには、溶解度パラメータが大きくなるような材料が選択されることが好ましい。

　有機層７、流動性充填材及び流動性封止材において、ヘキサンへの溶解性を上記の関係にするためには、それぞれの材料を構成する成分を適宜に選択することにより、ヘキサンに対する溶解度の調整を行うことができる。ヘキサンに対する溶解度が所定の関係を満たせばよく、材料は特に限定されない。もちろん、ヘキサンに対する溶解度をより小さくするためには、ヘキサンに対する溶解度が小さくなるような材料が選択されることが好ましい。ヘキサンに対する溶解度をより大きくするためには、ヘキサンに対する溶解度が大きくなるような材料が選択されることが好ましい。ヘキサンに対する溶解度は、例えば、材料の極性によって調整することができる。極性の調整はＨＬＢを指標としてもよい。また、ヘキサンに対する溶解度は、例えば、材料の親水性及び疎水性の程度で調整することができる。

　以下、有機ＥＬ素子の製造方法について説明する。

　有機ＥＬ素子の製造では、まず、支持基板１の上に、有機発光体５を形成する。有機発光体５の形成は、有機発光体５を構成する各層を順次に積層することにより行うことができる。有機発光体５を形成する工程は、有機発光体形成工程と呼ぶことができる。有機発光体形成工程では、例えば、まず支持基板１の表面に第１電極６を積層し、次に有機層７を積層し、その後、第２電極８を積層する。積層は、スパッタリング、蒸着、塗布の適宜の方法を層ごとに選択して行うことができる。有機層７が複層構造の場合は、有機層７の各層を順次に積層することができる。第１電極６、有機層７及び第２電極８は、有機ＥＬ素子が駆動可能なようにパターニングされて形成されていてよい。なお、支持基板１と第１電極６との間には光取り出し性を高める層が配置されてもよい。その場合、例えば、支持基板１の表面に光取り出し性を高める層（例えば樹脂層）を形成し、その樹脂層の表面に第１電極６を積層させるようにすることができる。

　第１電極６の形成の際には、好ましくは、第１電極６を構成する導電層を延長させて第１電極引き出し部１１を形成し、第１電極６を構成する導電層をパターニングにより分断させて、第２電極引き出し部１２を形成するようにする。第１電極６、有機層７及び第２電極８の積層により、有機発光体５が形成される。

　有機発光体５の封止にあたっては、有機発光体５が形成された支持基板１と、封止基板２とを、間に流動性充填材を挟んで対向配置させる。基板を対向配置させる工程は、基板配置工程と呼ぶことができる。有機発光体５は、支持基板１と封止基板２との間に配置される。このとき、好ましくは、有機発光体５の外周を取り囲むように流動性封止材を支持基板１の上に枠状に形成し、この流動性封止材で囲まれた部分に流動性充填材を充填する。流動性封止材は、好ましくは、ある程度の流動性を有するものの形態保持性を有しており、流動性充填材を堰き止めるための枠として機能することが可能なように構成されている。流動性充填材は、好ましくは、点状に塗布された際に、塗布された位置から若干広がる程度の流動性を有するように構成されている。もちろん、封止基板２側に流動性封止材と流動性充填材とを配置してもよいが、その場合、有機発光体５を封止性高く封止することが難しくなるおそれがあるため、支持基板１側に流動性封止材と流動性充填材とを配置することが好ましい。要するに、支持基板１と封止基板２との間に、流動性充填材と流動性封止材とが配置されていればよい。なお、流動性封止材を用いずに、流動性充填材で、接着性、封止性及び強度が得られるのであれば、流動性封止材が用いられなくてもよい。その場合、封止壁４を有さず、充填部３の側部が外部に露出した有機ＥＬ素子が形成され得る。

　支持基板１と封止基板２との対向配置は、流動性封止材及び流動性充填材が設けられた支持基板１に、封止基板２を近づけることにより行うことができる。対向配置においては、封止基板２が流動性封止材と流動性充填材とに接触した状態で保持されることが好ましい。この保持は一時的なものであってよい。対向配置の際、流動性充填材を厚み方向に流動性封止材からやや盛り上がるように設け、封止基板２で流動性充填材を押し広げながら、封止基板２を流動性封止材に接触させてもよい。その場合、流動性充填材の充填性を高めることができる。

　支持基板１と封止基板２との対向配置の後、流動性充填材を硬化させる。流動性充填材を硬化させる工程は、硬化工程と呼ぶことができる。紫外線硬化性樹脂を用いた場合には、紫外線を照射することにより硬化させることができる。例えば、封止基板２側から紫外線を照射すると、効率よく樹脂を硬化させることができる。このとき、封止基板２は紫外線を透過させる性質を有することが好ましい。なお、熱硬化性樹脂を用いた場合には、熱硬化温度まで加熱することによって樹脂を硬化させることができる。加熱工程を含む場合、温度によっては有機ＥＬ素子を劣化させるおそれがある。そのため、紫外線硬化性樹脂を用いた場合の方がより有利である。樹脂の硬化により、流動性充填材が固化して充填部３が形成される。また、樹脂の硬化により、流動性封止材が固化して封止壁４が形成される。

　ここで、流動性充填材が支持基板１上に配置されてから硬化する前においては、有機層７が流動性充填材と接触し得る。このとき、両者の溶解度パラメータの関係が前述のように設定されることにより、有機層７が流動性充填材によってダメージを受けることを抑制することができる。また、両者のヘキサンに対する溶解度の関係が前述のように設定されることにより、有機層７が流動性充填材によってダメージを受けることをより抑制することができる。また、流動性充填材及び流動性封止材が支持基板１上に配置されてから硬化する前においては、流動性充填材と流動性封止材とが接触し得る。このとき、両者の溶解度パラメータの関係が前述のように設定されることにより、流動性充填材によってダメージを受けたまま封止壁４が形成されることを抑制することができる。また、両者のヘキサンに対する溶解度の関係が前述のように設定されることにより、流動性充填材によってダメージを受けたまま封止壁４が形成されることをより抑制することができる。

　流動性充填材及び流動性封止材の硬化により、支持基板１と封止基板２とが接着し、封止が完了する。これにより、有機ＥＬ素子が得られる。

　上記の有機ＥＬ素子により、照明装置を得ることができる。照明装置は、上記の有機ＥＬ素子を備える。それにより、信頼性の高い照明装置を得ることができる。照明装置は、複数の有機ＥＬ素子を面状に配置するものであってよい。照明装置は、一つの有機ＥＬ素子で構成される面状の照明体であってもよい。照明装置は、有機ＥＬ素子に給電するための配線構造を備えるものであってよい。照明装置は、有機ＥＬ素子を支持する筐体を備えるものであってよい。照明装置は、有機ＥＬ素子と電源とを電気的に接続するプラグを備えるものであってよい。照明装置は、パネル状に構成することができる。照明装置は、厚みを薄くすることができるため、省スペースの照明器具を提供することが可能である。

　図３は、照明装置の一例である。この照明装置１００は、有機ＥＬ素子１０１と、筐体１０２と、プラグ１０３と、配線１０４とを有する。この図では、複数（４つ）の有機ＥＬ素子１０１が面状に配設されている。有機ＥＬ素子１０１は、筐体１０２に収容されている。プラグ１０３及び配線１０４を通して電気が供給されて有機ＥＬ素子１０１が発光し、照明装置１００から光が出射する。

　　（実験１）
　流動性充填材として、溶解度パラメータ（ＳＰ値）が、１０．１と、１２．１と、１３．８と、１６．３のもの（充填材例１～４）を用意した。このＳＰ値は、流動性充填材の原料となる液体のＳＰ値の加重平均により求められたものである。各流動性充填材を用いて、以下のようにして有機ＥＬ素子を製造した。なお、有機層の溶解度パラメータは１４．２である。

　支持基板として、一辺の長さが５０ｍｍで、厚みが０．７ｍｍの寸法を有する、平面視正方形状の無アルカリガラス基板を用意した。この支持基板の上に、一辺の長さ４０ｍｍの寸法を有する平面視正方形状の有機発光体を形成した。有機ＥＬ素子はボトムエミッション構造とした。

　次に、支持基板の上に、有機発光体を取り囲むように四角形の枠状の堰部材を、封止壁を形成するための流動性封止材で形成した。流動性封止材は紫外線硬化性樹脂を含むものを用いた。堰部材の高さは５０μｍ、幅は２ｍｍにし、堰部材に囲まれた領域の平面視における寸法を一辺の長さが４５ｍｍとなるようにした。そして、堰部材の枠で囲まれた領域に、流動性充填材を充填して配置した。流動性充填材としては、紫外線硬化性樹脂を用いた。

　次に、封止基板として、一辺の長さが５０ｍｍで、厚みが０．７ｍｍの寸法を有する、平面視正方形状のソーダライムガラス基板を用意した。そして、この封止基板を支持基板と対向させて配置し、封止基板を堰部材に接触させて、さらに封止部材で堰部材を押圧した。これにより、流動性充填材を押し広げて流動性充填材が支持基板と封止基板との間の間隙における堰部材で囲まれた領域に満たされるようにした。このとき、支持基板と封止基板とは、堰部材及び流動性充填材の粘性によって仮接着された。

　次いで、封止基板側から紫外線を照射し、流動性充填材と流動性封止材とを硬化させて、充填部及び封止壁を形成した。

　以上により、有機ＥＬ素子を得た。

　上記と同様の方法で、参考素子として、各流動性充填材を用いて、有機層がホール輸送性材料単層となった素子（参考例１～４）と、有機層が電子輸送性材料単層となった素子（参考例５～８）とを作製した。ホール輸送性材料単層の溶解度パラメータ（ＳＰ値）は１３．６である。電子輸送性材料単層の溶解度パラメータ（ＳＰ値）は１３．２である。なお、参考素子は発光層を含まないため、発光が生じない。

　上記の各構成の有機ＥＬ素子及び参考素子について、それぞれ１０個、有機ＥＬ素子を作製し、良品率の評価を行った。

　有機ＥＬ素子については、発光効率の劣化によって良否判定を行った。具体的には、温度８５℃、湿度８５％、１０００時間後での発光効率の評価にかけ、規定効率と対比することで良品又は不良品の判定を行った。発光効率の評価では、規定の効率と同じかそれよりも発光効率が高かったものが良となり、規定の効率よりも発光効率が低かったものが不良となる。

　参考素子については、ＩＶカーブ劣化によって良否判定を行った。具体的には、温度８５℃、湿度８５％、１０００時間後でのＩＶカーブ劣化の評価にかけ、規定のＩＶカーブ（電流－電圧を示す曲線）と対比することで良品又は不良品の判定を行った。ＩＶカーブの評価では、劣化の状況が見られない場合が良となり、劣化の状況が見られたものが不良となる。

　表１に、充填材例１～４の有機ＥＬ素子の良品率（％）の結果を示す。

　表１に示すように、溶解度パラメータ（ＳＰ値）において、流動性充填材の方が有機層よりも小さい充填材例１～３の素子では、良品率が高い。また、溶解度パラメータの差が大きいほど、良品率が高くなる傾向が見られる。一方、充填材例４の素子では、流動性充填材の溶解度パラメータが有機層の溶解度パラメータよりも大きくなっており、不良が多く見られる。

　各有機ＥＬ素子について、顕微鏡による観察を行ったところ、充填材例４の素子では、有機発光体の変形が見られ、有機層の内部に流動性封止材が染み込んだ様子が観察された。充填材例３の素子では、有機層の材料が流動性充填材に溶け込んだ様子が観察された。充填材例１、２の素子では、有機層と流動性充填材との間の界面は整っており、両者の間の物質の移動は見られなかった。

　表２に、参考例１～４の参考素子についての良品率（％）の結果を示し、表３に、参考例５～８の参考素子についての良品率（％）の結果を示す。

　表２、３に示すように、ホール輸送層単層又は電子輸送層単層であっても、流動性充填材の溶解度パラメータが有機層の溶解度パラメータよりも小さい方が良品率が高くなる傾向が見られる。また、溶解度パラメータの差が大きくなった方が、良品率が高くなる傾向が見られる。ホール輸送層及び電子輸送層は、有機層内において他の層に比べて比較的厚みの厚い層として形成されやすい。そのため、有機ＥＬ素子では、ホール輸送層と流動性充填材との溶解度パラメータの関係、及び／又は、電子輸送層と流動性充填材との溶解度パラメータの関係を好適化することも好ましい。例えば、流動性充填材の溶解度パラメータがホール輸送層の溶解度パラメータよりも小さくなることが好ましい。そして、流動性充填材の溶解度パラメータがホール輸送層の溶解度パラメータよりも２以上小さくなることが好ましく、４以上小さくなることがより好ましい。また、例えば、流動性充填材の溶解度パラメータが電子輸送層の溶解度パラメータよりも小さくなることが好ましい。そして、流動性充填材の溶解度パラメータが電子輸送層の溶解度パラメータよりも２以上小さくなることが好ましく、４以上小さくなることがより好ましい。

　また、参考素子の結果から、有機層の一部の材料によって有機ＥＬ素子の材料の選択を判断することも可能である。例えば、有機ＥＬ素子の設計においては、有機層の溶解度パラメータを支配する層の溶解度パラメータを有機層の溶解度パラメータとして用いて、流動性充填材の溶解度パラメータと比較することもできる。例えば、ホール輸送層の溶解度パラメータを有機層全体の溶解度パラメータとして用いたり、電子輸送層の溶解度パラメータを有機層全体の溶解度パラメータとして用いたりして素子設計を行ってもよい。その場合、素子設計をより容易に行うことができる。

　上記で作製した有機ＥＬ素子について、有機層と充填部とのヘキサンに対する溶解度を調べた。その結果、充填部の溶解度パラメータが有機層の溶解度パラメータよりも小さい有機ＥＬ素子では、充填部のヘキサンに対する溶解度が有機層のヘキサンに対する溶解度よりも小さかった。

　　（実験２）
　流動性充填材として、溶解度パラメータ（ＳＰ値）が、１０．１と、１２．１と、１３．８と、１６．３のものを用意した。このＳＰ値は、流動性充填材の原料となる液体のＳＰ値の加重平均により求められたものである。また、流動性封止材として、溶解度パラメータ（ＳＰ値）が、８．５と、１０．２と、１３．２のものを用意した。このＳＰ値は、流動性封止材の原料となる液体のＳＰ値の加重平均により求められたものである。各流動性充填材及び各流動性封止材を用いて、実験１と同様の方法で、封止例１～１２の有機ＥＬ素子を各１０個以上製造した。なお、有機層の溶解度パラメータは１４．２である。

　各有機ＥＬ素子については、発光効率の劣化によって良否判定を行った。具体的には、温度８５℃、湿度８５％、１０００時間後での発光効率の評価にかけ、規定効率と対比することで良品又は不良品の判定を行った。発光効率の評価では、規定の効率と同じかそれよりも発光効率が高かったものが良となり、規定の効率よりも発光効率が低かったものが不良となる。

　表４は、封止例１～１２の有機ＥＬ素子の良品率（倍）を示している。良品率は、流動性充填材と流動性封止材との溶解度パラメータ（ＳＰ値）がほぼ等しい封止例２の有機ＥＬ素子を１．０として、良品の相対的な倍率で示した。

　表４に示すように、流動性封止材の溶解度パラメータが流動性充填材の溶解度パラメータよりも小さい方が、良品率が高い。さらに、流動性封止材と流動性充填材との溶解度パラメータの差が大きい方が、良品率が高い傾向が示されている。流動性充填材と流動性封止材とが相溶して封止壁の幅が小さくなることが抑制されたために、信頼性が向上したものと考えられる。

　上記で作製した有機ＥＬ素子について、充填部と封止壁とのヘキサンに対する溶解度を調べた。その結果、封止壁の溶解度パラメータが充填部の溶解度パラメータよりも小さい有機ＥＬ素子では、封止壁のヘキサンに対する溶解度が充填部のヘキサンに対する溶解度よりも小さかった。

　　（実験３）
　実験１で用いた流動性充填材に変えて、流動性充填材として、吸湿性材料１０質量％と、実験１で用いた流動性充填材９０質量％とを混合したものを用いた。吸湿性材料としては、吸水性ゼオライトである東ソー株式会社製ゼオライトＦ－９（１００＃以下品）を用いた。吸水性ゼオライトは粒子状の材料である。実験１で用いた流動性充填材は、溶解度パラメータ（ＳＰ値）が、１０．１と、１２．１と、１３．８と、１６．３のものであるが、吸湿性材料が混合されることにより、各溶解度パラメータは、いずれも０．３程度低下した。それ以外は、実験１と同じ方法及び条件で有機ＥＬ素子を作製した。

　得られた有機ＥＬ素子について、実験１と同様の評価を行ったところ、実験１と同様に、溶解度パラメータが有機層よりも流動性充填材において小さい方が好ましく、溶解度パラメータの差がより大きい方がより好ましいという結果を得た。

　また、実験２と同様に、流動性充填材と流動性封止材との溶解度パラメータの組み合わせを変えて、信頼性の評価を行った。その結果、良品率の大小関係は同じ関係が得られるとともに、吸湿性材料を含有した場合は、吸湿性材料を含有しない場合に比べて、それぞれ０．４から０．５倍分程度で良品率が高くなり、信頼性の向上が見られた。

Claims (8)

1. 　第１電極、第２電極、及び、前記第１電極と前記第２電極との間に配置された有機層を有する有機発光体と、
   　前記有機発光体を支持する支持基板と、
   　前記支持基板に対向して配置される封止基板と、
   　前記支持基板と前記封止基板との間に、流動性充填材により形成され、前記有機層と接する充填部と、を備え、
   　前記流動性充填材の溶解度パラメータは、前記有機層の溶解度パラメータより小さい、有機エレクトロルミネッセンス素子。
2. 　前記流動性充填材の溶解度パラメータは、前記有機層の溶解度パラメータより２以上小さい、請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
3. 　前記充填部のヘキサンに対する溶解度は、前記有機層のヘキサンに対する溶解度よりも小さい、請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
4. 　前記充填部の外周側部に、流動性封止材により形成された封止壁をさらに備え、
   　前記流動性封止材の溶解度パラメータは、前記流動性充填材の溶解度パラメータよりも小さい、請求項１乃至３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
5. 　前記封止壁のヘキサンに対する溶解度は、前記充填部のヘキサンに対する溶解度よりも小さい、請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
6. 　前記流動性充填材は、熱硬化性樹脂及び紫外線硬化性樹脂の少なくとも一方を含む、請求項１乃至５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
7. 　前記充填部は、吸湿性材料を含有する、請求項１乃至６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
8. 　請求項１乃至７のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子と、配線とを備えた照明装置。

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