CN104718641A - 固态电池隔膜及制造方法 - Google Patents

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Abstract

描述了固态电池、电池组件和相关构造方法的实施例。组件包括结合有低熔融温度电解质的固态可再充电电池电极的一个或多个实施例，以及具有低熔融温度电解质组分的复合隔膜的一个或多个实施例。描述了固态电池和电池组件制造方法的实施例。这些方法包括共挤、热压和辊铸。

Description

固态电池隔膜及制造方法
背景
固态锂电池由金霸王(Duracell)在1970年代开发出，并在1980年代商用，但已不再生产。该电池单元使用锂金属阳极，碘化锂和Al2O3的分散相电解质以及金属盐作为阴极。Li/LiI(Al2O3)/金属盐构造是真正的固态电池。这些电池不能再充电。
由于在有机电解质材料(诸如液态或固态聚合物电解质)之间形成的钝化反应和不稳定界面，开发一种使用无机固态电解质材料的基于锂的固态可再充电电池是长期以来的目标。在1990年代初的另一种全固态电池由橡树岭国家实验室(Oak Ridge National Laboratories)开发。这些电池单元包括使用真空沉积技术(包括对阴极和电解质的RF溅射以及Li金属阳极的真空蒸发)的阴极薄膜、无机电解质以及沉积在陶瓷基板上的阳极材料。电池单元的总厚度通常小于10微米，其中阴极小于4微米，固态电解质约2微米(刚刚足以在阴极和阳极间提供电绝缘)，并且Li阳极同样约2微米。由于物理气相沉积技术提供强的化学键合(在电池单元的每一层内以及各层之间)，传输特性出色。尽管固态电解质LiPON具有仅2x 10-6S/cm-1的电导率(比上述的金霸王电池中使用的LiI(Al2O3)固态电解质的电导率小50倍)，但纤薄的2微米的层的阻抗极低，从而允许极高的倍率能力。基于该技术的电池制造昂贵、非常小且具有很低的容量。
目前，Li-离子电池化学给出了最高的性能并且正变成所有电池化学中最广泛使用的。该电池单元包括在薄的(～10微米)Al箔集电器上铸造的厚的(～100微米)可渗透复合阴极。该复合阴极一般包含因其高容量和良好的循环寿命而作为活性材料的LiCoO2和用以贯穿该层提供导电性的炭黑。薄聚合物隔膜用以在阴极和碳基阳极之间提供电绝缘，该碳基阳极在充电周期期间嵌入Li。电池单元被浸在液态电解质中，该液态电解质在充电和放电期间为Li离子在阴极和阳极之间的传输提供了极高的传导性。因为厚复合阴极是可渗透的，液态电解质被吸入并填充该结构，并由此提供与LiCoO2活性材料的出色表面接触，以允许Li离子以极小的阻抗在整个电池单元快速传输。
液态电解质本身包括在包括碳酸乙二酯和其他线性碳酸酯(诸如碳酸甲酯)的混合溶剂中的Li盐(例如，LiPF6)。尽管在能量密度和循环寿命方面有改进，但是含液态电解质的电池仍然存在潜在问题。液态电解质一般不稳定且在高充电速度、高放电速度和/或内部短路状况下易受压力发生爆炸和起火。以高速率充电可导致在阳极表面上生长枝状锂。所产生的枝可延伸穿过隔膜并导致电池单元内的短路。电池单元的自放电和效率受限于液态电解质的副反应和对阴极的腐蚀。如果电池单元过热，液态电解质还产生危险，该电池单元过热因会产生另一潜在火灾或爆炸风险的过电压或短路状况引起。
为了解决采用液态电解质的基于锂的电池的安全性和可靠性问题，并且为了实现高能量密度，正在开发采用高容量锂夹层复合物的固态电池。这些全固态电池包括复合阴极，该复合阴极包含活性电池阴极材料(例如，LiNiMnCoO2,LiCoO2、LiMn2O4Li4Ti5O12或类似物)，导电材料(例如，炭黑)，以及经由低温溶胶凝胶过程从液态前体就地形成的锂离子导电玻璃电解质材料(诸如Li3xLa2/3-xTiO3(x＝0.11)(LLTO)或Li7La3Zr2O12(LLZO)。在被胶化并被后续固化(cured)时，前体转换成固态锂离子导电玻璃电解质。过去对构造这种全固态电池的尝试受限于对将材料结合到一起以促成锂离子跨各界面的有效传输的需求。已经通过在高温下烧结来尝试这一结合过程。有效烧结所需的温度在600℃的温度范围内或更高。问题是阴极和电解质材料在这样的烧结温度下将会互相起反应，导致高阻抗界面和低效电池。
在使用低温溶胶凝胶办法来构造固态电池时，通过将锂活性材料、导电材料和液态溶胶凝胶前体进行混合以形成浆料或粘剂来形成阴极。阴极可以被形成为含阴极各组分的混合物的粗颗粒或薄铸件。通过将溶胶凝胶前体溶液进行胶化和固化形成的离子导电玻璃电解质矩阵使阴极结合在一起。经胶化的前体的固化温度在300℃的范围内，由此避免了寄生反应。
使用溶胶凝胶办法产生玻璃电解质作为粘合剂来构造电池电极需要对前体进行正确的胶化、干燥和固化。对针对LLTO和LLZO的前体进行胶化是吸湿过程。湿气必须通过由密集填充的阴极粉末材料形成的迂回路径扩散进阴极结构以便阴极材料全部被正确地胶合。第二，在胶化之后对前体进行干燥可能因为溶剂和乙醇必须扩散通过经迂回紧凑的电极粉末结构内经胶化的电解质而是耗时的。
由金霸王开发并如上详述的全固态原电池单元展示了高达1000Wh/L的非常高的能量密度和在安全性、稳定性及低自放电方面出色的性能。然而，由于压制的粉末构造和对厚电解质隔膜层的需要，电池单元阻抗畸高，严重限制了电池的放电速率。这类电池单元还因为电化学窗口因电解质中的碘离子在高于约3伏特时被氧化而被限制小于3伏特而在应用中受到限制。此外，从未开发出这种电池单元的可稳定再充电版本。
同样在上文详述的由橡树谷国家实验室开发的全固态薄膜电池解决了与Li离子技术相关联的诸多问题，但也有其自身的局限性。制造电池单元所需的真空沉积装备非常昂贵并且沉积速率缓慢导致非常高的制造成本。此外，为了利用通过使用薄膜而得到的高能量密度和功率密度，需要在比电池各层本身更小且更轻的基板上沉积薄膜，从而使电池各层相比惰性基板和封装组件而言占电池体积和重量的大部分。因为活性材料中的锂扩散速率限制以有用速率被充电和放电的阴极的厚度而使阴极厚度受到限制，故而简单地沉积更厚的层是不现实的。因此，膜必须被沉积在极薄的基板(<10微米)或多个电池必须构建在单个基板上，这导致在沉积后阴极材料所需的高温退火期间维持与电解质的低界面阻抗的问题。
概述
提供本概述以便以简化的形式介绍将在以下详细描述中进一步描述的一些概念。本发明内容并不旨在标识所要求保护主题的关键特征或必要特征，也不旨在用于限制所要求保护主题的范围。
描述了用于可再充电固态电池的隔膜的实现。在至少一些实施例中，隔膜由高离子传导性填充粉末和可熔融无机固态电解质制造。可熔融无机固态电解质配置成将高离子传导性填充粉末结合到一起以形成隔膜。
描述了用于制造可再充电固态电池的方法的实现。在至少一些实施例中，通过在阴极集电器箔基板上辊铸阴极浆料来从阴极集电器箔基板制造电池。
描述了用于制造可再充电固态电池的方法的实现。在一些实施例中，通过共挤阴极材料和隔膜材料以及通过热压辊将阴极集电器箔层合到阴极材料上来制造电池。
附图简述
参考下面的附图描述固态电池隔膜及制造方法的各实施例。可在全文中对附图中所示的类似特征和组件的标记使用相同的数字：
图1示出用于对具有代表低熔融温度电解质结合的固态可再充电电池电极的最终电池单元结构的固态电池的进行构造的示例过程。
图2示出固态电池的一个或多个实施例中具有活性阳极的全固态锂离子电池单元的示例构造。
图3示出固态电池一个或多个实施例中具有由热压成独立颗粒或薄片的粉末材料形成的电极的全固态锂离子电池单元的示例构造。
图4示出在固态电池的一个或多个实施例中具有锂镁合金的全固态锂离子电池单元的示例构造。
图5示出固态电池的一个或多个实施例中具有共挤阴极、隔膜和阳极材料的全固态锂离子电池单元的示例构造。
图6示出固态电池的一个或多个实施例中具有共挤阴极和隔膜材料的全固态锂离子电池单元的示例构造。
图7示出固态电池的一个或多个实施例中具有多个电池单元的全固态锂离子电池的示例构造。
详细描述
固态电池的各实现涉及各种全固态电池的构造，包括：低熔融温度电解质结合的固态可再充电电池电极的一个或多个实施例；具有低熔融温度电解质组分的复合隔膜的一个或多个实施例；固态电池电极、隔膜共挤和辊铸的一个或多个实施例；和/或复合低熔融温度电解质涂敷的锂和锂合金阳极的一个或多个实施例。固态电池因包括以下的良好性能属性的潜力而是大量关注的焦点：(1)保质期长，(2)长期稳定功率能力，(3)无气体的生成，(4)宽广的操作温度范围：针对纯锂阳极40℃到170℃，且在使用活性复合阳极时高达甚至超过300℃，以及(5)高达2000Wh/L的高体积能量密度。它们尤其适合于在低消耗(low-drain)或开路状况下需要长寿命的应用。
在实施例中，使用简单的制造技术(诸如刮片成型和热辊压)能够构造具有相对于现有固态电池的改进的制造性且具有相对于现有Li离子技术的改进的性能和安全性的固态电池。另外，其他简单且快速的技术(诸如使用包括热压或辊压的处理的低温压缩)可被用在制造固态电池中。此外，使用陶瓷处理技术(诸如铸造和热辊压退火)能够以低成本制造固态电池。全固态电池单元可被构造。它具有低阻抗，利用相对惰性组件而言厚的活性电极，可被大规模制造，并且对于诸如给蜂窝电话、计算机、任何其他类型的电子设备、甚至电动车进行充电之类的应用是安全的。固态可再充电电池具有长期稳定性和可靠性，并且适合于用作此类设备中的持久组件。
在各实施例中，固态电池具有通过由低熔融温度反应就地产生的无机玻璃电解质结合到一起的组成组件，该低熔融温度反应将各组成材料结合到一起以启用离子连续传导性。电池的组成材料的低温结合或烧结避免了与高温烧结相关联的问题，诸如可导致锂活性材料和锂电解质材料间高界面阻抗的原子扩散和迁移。在一个或多个实现中有低于600℃发生的烧结是合乎需要的。可以用锂活性材料(诸如，锂钛氧化物、锂钴氧化物、锂锰氧化物，或其他锂基电化学活性电池材料)的粉末来构造电池电极。可以利用固态电解质，诸如镧锂钛氧化物(Li3xLa2/3-xTiO3(x＝0.11))、镧锂锆氧化物(石榴石(Li7La3Zr2O12)),硫化物(Li10GeP2S12),Ohara Corp(LiSICON)或具有高锂离子传导性的类似固态电解质，以及诸如炭黑碳纳米管的添加剂或其他合适材料来提供导电性，它们通过无机电解质(诸如锂磷氧氮(LiPON))全部结合到一起。
可以针对所需的操作电压和容量以及预期功能在最终的电池单元中是作为阴极还是阳极来选取被选择用于包含在给定电极中的活性材料。在各实施例中，隔膜可以包括固态电解质的粉末材料，诸如镧锂锆氧化物或具有高锂离子传导性的通过就地形成的电解质结合到一起的类似固态电解质，该就地形成的电解质诸如在低温反应下由熔融和反应产生的锂磷氧氮(LiPON)。
电极或隔膜的粉末成分首先被充分混合。混合物可以被热压成颗粒或可以被旋转、喷涂、刮片成型或印刷到基板上以产生3微米到1毫米厚的电池单元的阴极、电解质隔膜和阳极组件层。所形成的电池单元组件随后在足以使电解质的低熔融温度电解质成分软化或熔融的温度下被热压或轧辊。在冷却并重新硬化之际，低熔融成分将电极结合在一起并在组件的粉末微粒之间提供离子传导的连续性。分散在电极中的高离子传导性粉末电解质组分提供遍布电极结构的锂离子传导的低阻抗，以便能产生具有高充电和放电倍率能力的电池单元。分散在阴极中的导电组分提供供遍布阴极构造的电子传输的低阻抗，以允许高倍率能力。
电极可以被构造(包括制造、加工等)成为独立的压制颗粒，或者可以被制成施加到基板的薄涂层。如果使用独立构造，集电器(铝、镍、铜或类似金属)可以被溅射或蒸发到电极上作为涂层充当集电器和提供电接触。集电器还可以在高温加压处理期间作为箔被结合到电极的一面上。或者，如果电极被涂敷到非导电基板上，则基板首先被涂敷合适的集电器以提供到阴极的电接触。基板材料可以是金属箔、陶瓷、聚合物，和/或任何合适的材料。
使用低熔融温度电解质作为结合剂形成复合电池电极来实现各成分间的低界面阻抗结合。以此方式形成的复合电极的表面可以涂敷与复合阴极内用的相同的低熔融温度电解质的薄层，以充当阴极和阳极间的电解质隔膜。涂层可以包括高离子传导性材料的填充粉末由此形成复合隔膜。薄的锂金属涂层被蒸发到电解质隔膜涂层上以形成阳极并由此完成电池。
在制造Li离子电池单元的替换设计中，第一电极被形成为包含具有低锂反应电势的Li离子夹层复合物的阳极。第二电极被形成为包含Li离子夹层材料的阴极，该材料相比第一电极中使用的材料具有更高的反应电势。使用低熔融温度电解质隔膜层将由此形成的阳极和阴极相互结合以形成具有固态玻璃电解质结合的阴极和固态玻璃电解质结合的阳极的全固态电池。
已经制造出具有在10-3S/cm范围内电导率的金属氧化物电解质。然而，使用这样的材料作为全固态电池中的固态电解质是受限的。一个问题是由高温烧结处理引起的高界面阻抗，该高温烧结处理用于形成电解质和活性阴极材料间的结合。需要进行结合使锂离子能够在各材料间传导；然而，烧结期间的原子间迁移导致非常高的界面阻抗和所产生的电池单元非常有限的功能。
另一方面，锂磷氧氮(LiPON)是离子电导率相对较低(在10-6S/cm的范围内)的固态电解质。一般通过反应溅射沉积产生该材料作为薄膜涂层。然而，可以通过固态反应来大批量制造类似的离子传导性材料，虽然所产生的材料目前尚未有确切成分且显现出较低的离子传导性。LiPON是在300℃范围内的温度软化的玻璃电解质。.已经制造显现出电导率高达9.4x10-6S/cm的反应溅射的成分。在构建薄膜电池时，LiPON被溅射沉积为阴极层顶上的薄的、1微米或2微米的涂层，接着是阳极材料(通常是锂)的蒸发涂层。即使LiPON的实际电导率仅在1e-6S/cm的范围内，它以薄膜形式的使用允许实现相对低水平的电池单元阻抗。LiPON的“高”电导率形式一般具有配方Li3PN0.14O4。然而作为玻璃，一定范围的成分元素的混合比是可能的并且其电导率随成分改变。开发一种用于大批量制造具有与反应溅射沉积产生的离子电导率可比的离子电导率的LiPON的方法是长期以来的期望。低熔融温度的另一示例，离子导电材料是LiNO3和纳米Al2O3的非晶形的混合物。LiNO3和Al2O3的混合物的离子导电率在10-6S/cm的范围内，类似LiPON。LiNO3和LiNO2是熔融温度分别为255℃和220℃的锂硝酸盐。LiH2PO4和P2O5是熔融温度分别为189℃和340℃的固态酸。一般地，这些盐之一与这些酸之一间的平衡反应产生磷酸锂(LiPO3和/或Li3PO4)作为反应产物。然而，包括小百分比的过量的盐作为反应物导致包括分散在磷酸锂的反应产物中的氮盐的反应产物混合物。出人意外的结果是锂氮盐导致LiPON混合物的形成，该LiPON显现出与反应溅射沉积所产生的LiPON的离子电导率水平相似的离子电导率。所产生的反应产物不能在低温熔融。替换地，展现出可用电导率和熔融温度特性的其他电解质包括Li2O-MoO3、Li2O-WO3、LiBr-Li2O-WO3、和LiBr-Li2O-B2O3-P2O5。
尽管这些示例性低熔融温度电解质具有低的离子电导率，它们的低熔融温度使其适于有效结合锂活性电池材料和其他更快的锂离子传导材料以及形成锂活性电池材料与其他更快的锂离子传导材料的低离子阻抗界面。它们可被加热到熔融或接近熔融的状态并且与锂活性材料对接而没有通常与高温烧结相关联的原子间迁移问题，这一问题直到如今仍限制高性能全固态电池的可行构造。低电导率、低熔融温度电解质实际上以薄膜形式采用以便实现高电导率，类似于低电导率电解质在薄膜电池中使用的方式。
低熔融温度、低电导率电解质可被用来形成电极的各组成粉末组分间的薄膜链接或界面。诸如锂镍锰钴氧化物等锂活性粉末、诸如炭黑等导电粉末或类似碳纳米管的粉末以及诸如具有在10-3S/cm范围内的离子电导率的锂镧锆氧化物(LLZO)等快速离子传导固态电解质粉末可以全部与LiNO2或LiNO3及LiH2PO4或P2O5的盐和酸的混合物组合在一起。在相对低的温度在压力下加热混合物致使盐熔融并与酸反应产生将结构结合到一起的锂离子导电玻璃矩阵。一旦各组成粉末经由通过就地形成的电解质组分而实现的低界面阻抗被全部相互链接，快速LLZO组分就跨阴极的整个长度提供高电导率。
为了构建电极(阴极或阳极)，粉末组分(包括呈粉末形式的低熔融温度电解质)全部被混合到一起并随后被热压成颗粒或铸件。热和压力的组合导致低熔融温度电解质软化并流入其他组分粉末微粒间的空隙。低熔融温度电解质将其他组分微粒结合到一起并在它们之间提供离子传导性。快速离子传导电解质组分充当主要的锂离子传导材料，用于跨电极的厚度传导离子。低熔融温度电解质主要形成组分微粒间的薄界面层以最小化电极的总离子阻抗。两个电解质的不同功能角色使得能够构造(包括制造、加工等)相对厚的低阻抗电极。
在替换的实施例中，低温电解质被用来在各单独的锂活性粉末微粒上形成保护涂层。该办法将锂活性导电碳纳米管和低熔融温度电解质粉末一起碾磨为磨机内的干混合物，该磨机具有充足能量从而使微粒对微粒的摩擦产生足以熔融低熔融温度电解质组分的热量。单独的锂活性微粒变成单独涂敷有离子导电玻璃的膜，该膜还因嵌入其中的碳而传导电子。经涂敷的微粒可随后在低能量下被混合从而不干扰涂敷，其中没有玻璃电解质涂敷的诸如Li10GeP2S12之类的基于硫化锂磷的超级离子传导电解质材料可形成与锂活性材料的不稳定界面。又一个实施例是施加低熔融温度电解质或低熔融温度电解质及快速锂离子传导电解质的混合物的薄电解质隔膜涂层到锂活性电极(阳极或阴极)的表面上。可以通过热压或热辊涂敷/挤压来施加该涂层。
图1示出固态电池的一个或多个实施例中对代表有锂金属阳极的经浆料涂敷构造的全固态锂离子电池单元进行构造的示例100。阴极集电器箔102用作基板以及电池的阴极集电器。该箔在辊104上传送并且传送到铸造台106上。浆料108通过碾磨被预混合并被供给铸造台。浆料包括具有活性阴极粉末、低熔融温度电解质粉末、快速离子传导电解质粉末和导电粉末的载体液体。诸如乙腈等液体基于其相对浆料中组成粉末的化学稳定性以及具有用于通过蒸发去除的充足蒸汽压力被选择作为浆料的液态组分。当基板传送过铸造台106时，浆料108被涂敷到箔基板102上。刮片110被用来控制产生的涂层的厚度。
经涂敷的箔112传送通过干燥箱114，在干燥箱114处通过蒸发去除载体液体，并且在传送到热辊116之前预热铸件。经涂敷的箔112传送通过热辊116。辊116的温度通常低于约500℃。辊116的温度足以熔融或软化低熔融温度电解质，致使其在辊的压力下当微粒在辊施加的力下被压靠的相互更近时流入各组成粉末微粒之间的孔和缝。
接下来，电解质隔膜浆料118被涂敷到阴极铸件120顶上，在此电解质隔膜浆料118是电解质粉末和液态载体(诸如乙腈)。浆料118可任选地包含快速传导性电解质粉末以及低熔融温度组分。刮片124被用来控制铸件的厚度。现在的多层铸件122传送过干燥箱126，在此从涂层去除载体液体。热辊128施加热和压力以熔融或软化涂敷在阴极表面上的电解质粉末以及至少在某种程度上熔融阴极内的低熔融温度电解质，产生将阴极铸件132结合并涂敷在集电器箔上的单片玻璃电解质。最后，阳极箔130被热辊134热压并结合到玻璃电解质涂层表面以形成完成的电池单元铸件136。箔130可以是锂箔、铜箔、涂敷锂的铜箔或其他合适的阳极或阳极集电器材料。或者，可以在真空下通过蒸发来施加阳极。如果不采用锂，则当锂被镀到阳极集电器之下时将在电池单元的初始放电之际最初形成锂阳极。固态电池单元140是具有阴极集电器/基板148、复合阴极146、玻璃电解质涂层144和阳极/阳极集电器142的全固态锂电池单元结构的代表。
图2示出固态电池的一个或多个实施例中对代表有阳极集电器箔的经浆料涂敷构造的全固态锂离子电池单元进行构造的示例200。采用活性阳极替代锂金属阳极。类似锂金属阳极电池单元的构造，阴极集电器箔102用作基板以及电池的阴极集电器。该箔102在辊104上传送并且传送到铸造台106上。使用刮片110将活性阴极粉末、低熔融温度电解质粉末、快速离子传导电解质粉末、导电粉末和载体液体108涂敷到基板上。浆料被烤箱114干燥并且被用热辊116压延以将结构结合到一起。
接下来，电解质隔膜浆料118被用刮片124涂敷到阴极铸件120顶上，在此电解质隔膜粉末118是电解质反应粉末和载体液体(诸如乙腈)。浆料118可任选地包含快速传导电解质粉末以及低熔融温度组分。产生的铸件122在烤箱126中被干燥。热辊128施加热和压力以使阴极和隔膜中低熔融温度电解质材料回流将结构结合到一起。接下来，活性阳极材料204的浆料被用刮片206涂敷到由此形成的隔膜涂层202的顶上。多层铸件232传送通过烤箱210以供干燥和可任选的预热，并且随后通过热辊208以供电解质回流和压延将结构结合到一起。最后，阳极集电器箔214被热辊134热压并结合到由此形成的电池单元铸件212的活性阳极层216的表面，以形成完成的电池单元铸件218。或者，可通过蒸发来施加阳极集电器。对于阴极层而言合适的活性材料是锂镍钴锰氧化物(LiNiCoMnO2)，而合适的阳极活性材料是锂钛氧化物(LTO)。这一组合将产生具有约2.0V平均电压的电池单元。固态电池单元220是具有阴极集电器/基板230、复合阴极228、玻璃电解质涂层226、复合阳极224和阳极/阳极集电器222的全固态锂电池单元结构的代表。
图3示出固态电池的一个或多个实施例中对代表经热压的电极粉末结构的全固态锂离子电池单元进行构造的示例300。电池单元的基本结构与图1和2中所描绘的基本结构相似。然而，在一个实施例中，与使用液态载体制造用于铸造到基板上的浆料相对，电极粉末材料被热压成独立颗粒或薄片。阴极和阳极颗粒可以被用来形成具有集成电路芯片或颗粒状配置的电池。如同铸造电极的情况，低熔融温度电解质执行提供低界面阻抗微粒到微粒离子传导以及将组成粉末结合到一起的双重功能。测量量的电极或隔膜粉末混合物被放置在模具中并在约300℃的温度热压，该温度足以使粉末的低温电解质组分回流并将组成粉末结合到一起。模具的形状和置于模具中的粉末量确定产生的颗粒或薄片的物理尺寸。
在图3中，测量量的阴极粉末混合物302、隔膜粉末304和活性阳极粉末306各自被单独地放置在经加热的模具314的腔310内的312处，模具正被来自电源316的加热元件315加热并且被活塞308热压以形成电池单元的相应组分层。模具可以配置成产生棱形阴极324，棱形电解质隔膜322，以及棱形活性阳极320。类似地，模具可以配置成形成由阴极326、隔膜330和阳极332代表的碟形电池单元组件，或者甚至可以配置成其他配置。组分层的厚度取决于使用的粉末的量。各单独组件334、336和338可以一起放置在诸如340所示的经加热的模具中，在此各组件融合到一起形成完成的电池单元结构。选择模具340的腔形以制造所需形状的电池单元组件，以形成棱形电池单元344、碟形电池单元328或其他形状。阳极集电器和阴极集电器可以被真空蒸发或热压为电池单元的阳极表面或阴极表面上的箔。
图4示出固态电池的一个或多个实施例中全固态锂离子电池单元的示例400。可以采用锂镁合金作为基板和阳极。锂镁合金箔402在辊404上传送并且传送到铸造台406上。使用刮片410将电解质隔膜材料408铸造到锂镁箔402上。经涂敷的箔412传送通过干燥箱414，在干燥箱114处通过蒸发去除载体液体，并且在传送到热辊416之前预热铸件。在干燥和热辊使电解质的可熔融部分回流并形成连续涂层之后，使用刮片424将阴极涂层材料418施加到阳极-隔膜铸件420的电解质隔膜层的顶部。阳极、隔膜、阴极堆叠422在干燥箱426中干燥并用热辊428热压。接着，通过用热辊434向完成的阳极、隔膜、阴极堆叠432施加集电器箔层430以一起结合成完成的电池铸件436，完成电池单元结构。注意，施加有固态电解质涂层的阳极可以用在任何类型的电池中，包括那些采用有机电解质的(诸如液体或聚合物)。固态电池单元440是具有锂镁合金阳极/基板448、复合阴极446、玻璃电解质涂层444和阴极集电器442的全固态锂电池单元结构的代表。箔402可以是非活性材料，诸如铜箔。在这样的实施例中，锂阳极在第一次充电周期期间形成。
图5示出固态电池的一个或多个实施例中全固态锂离子电池单元的示例500。示例500示出使用挤压模具510对阴极材料508、隔膜材料506和阳极材料504共同挤压。挤压出的材料被供应给热辊502，在此阳极集电器512和阳极集电器514被层合在产生的电池结构上。连续的电池结构条(web)随后被切割成单独的电池单元，如激光切割台516所示。固态电池单元520是具有阴极集电器/基板528、复合阴极526、隔膜材料524、复合阳极522和阳极集电器530的全固态锂电池单元结构的代表。
图6示出固态电池的一个或多个实施例中全固态锂离子电池单元的示例600。示例600示出使用模具606来共同挤压阴极材料604和隔膜材料602。阴极集电器608被热辊610层合在阴极集电器结构的阴极侧上。阳极沉积室626通过使用蒸发器622蒸发将阳极涂料施加到阴极-隔膜堆叠624的隔膜表面上。连续的掩模612配置成具有一系列开口窗区域，其确定蒸发的锂的沉积图案。它在挤压的阴极/隔膜的表面上以相同速度移动，从而界定出隔膜表面上将沉积阳极材料的特定区域。电池结构628示出沿隔膜表面施加了一系列阳极的示例。这样的图案化沉积简化了将连续条切割成单独的电池单元。例如，可以如虚线630所示在单独的电池单元间切割电池单元而需担心阳极沿着切割线与阴极短路。
利用热压616将预切割的阳极集电器热层合到隔膜的表面上。阳极集电器从供带盘614输送经过热压616，在此它们被层合到隔膜，其中用于预切割的阳极集电器的剩余载带被收带盘618收集。蒸发和热层合可以被串行执行，其中蒸发的锂充当润湿层以增强后续热结合的阳极集电器结构的结合。热结合的阳极结构可以是锂、铜或其他合适的材料。与锂层相对，蒸发腔626可替换地施加铜作为阳极结构。铜将充当集电器，藉此锂将在第一次充电时当其从阴极电镀时发展为阳极。
图7示出由多个电池单元构造的全固态锂离子电池的示例700，多个电池单元由铝集电器702、溶胶凝胶LLZO玻璃隔膜704、结合有溶胶凝胶LLZO的LTO阳极706和结合有溶胶凝胶LLZO的阴极708构成。示例全固态电池可以用阴极、阴极集电器、阴极、隔膜、阳极、阳极集电器、阳极、隔膜、阴极的一系列替换层来构造。
结语
描述了用于可再充电固态电池的电极的实现。在至少一些实施例中，电极由电化学活性粉末材料和可熔融无机固态电解质制造。可熔融无机固态电解质配置成将电化学活性粉末材料结合到一起以形成电极。
描述了用于可再充电固态电池的隔膜的实现。在至少一些实施例中，隔膜由高离子传导性填充粉末和可熔融无机固态电解质制造。可熔融无机固态电解质配置成将高离子传导性填充粉末结合到一起以形成隔膜。
描述了用于制造可再充电固态电池的方法的实现。在至少一些实施例中，通过在阴极集电器箔基板上辊铸阴极浆料来从阴极集电器箔基板制造电池。
描述了用于制造可再充电固态电池的方法的实现。在一些实施例中，通过共挤阴极材料和隔膜材料以及通过热压辊将阴极集电器箔层合到阴极材料上来制造电池。
虽然已经用对结构特征和/或方法动作专用的语言描述了各实施例，但是应该理解，在所附权利要求中定义的各实施例不必限于所述的具体特征或动作。相反，这些具体特征和动作是作为实现所要求保护的实施例的示例形式而公开的。

Claims (10)

1.一种固态电池，包括：
隔膜，包括：
高离子传导性填充粉末；以及
可熔融无机固态电解质，所述可熔融无机固态电解质配置成将所述高离子传导性填充粉末结合到一起。
2.如权利要求1所述的固态电池，其特征在于，还包括：
施加到所述隔膜上的锂金属涂层，以形成所述固态电池的阳极。
3.如权利要求1所述的固态电池，其特征在于，所述隔膜被结合到阴极，所述阴极包括：
活性阴极粉末；
快速离子传导性电解质粉末；
导电粉末；以及
可熔融无机固态电解质，所述可熔融无机固态电解质配置成将所述活性阴极粉末、所述快速离子传导性电解质粉末和所述导电粉末结合到一起。
4.一种制造固态电池的方法，包括：
接收阴极集电器箔基板；以及
在所述阴极集电器箔基板上辊铸阴极浆料以形成阴极铸件。
5.如权利要求4所述的方法，其特征在于，所述辊铸包括：
向所述阴极集电器箔基板施加所述阴极浆料；
用刮片控制所施加的阴极浆料的厚度；
在干燥箱内干燥所述阴极浆料；以及
用热压辊将经干燥的阴极浆料结合到所述阴极集电器箔基板。
6.如权利要求4所述的方法，其特征在于，还包括：
将电解质隔膜浆料辊铸在所述阴极上，以形成结合并涂敷有电解质的阴极铸件。
7.如权利要求6所述的方法，其特征在于，进一步包括：
将阳极浆料辊铸在所述结合并涂敷有电解质的阴极铸件上。
8.一种用于制造固态电池的方法，包括：
共挤阴极材料和隔膜材料；以及
通过热压辊将阴极集电器箔层合到所述阴极材料上。
9.如权利要求8所述的方法，其特征在于，进一步包括：
共挤阳极材料连同所述阴极材料和所述隔膜材料。
10.如权利要求8所述的方法，其特征在于，进一步包括：
通过蒸发沉积来施加阳极。
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