TW201021649A - Circuit connecting material, film-like circuit connecting material using the same, circuit member connecting structure, and method of producing the same - Google Patents

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Motohiro Arifuku
Itsuo Watanabe
Yasushi Gotou
Kouji Kobayashi
Kazuyoshi Kojima
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Description

201021649 六、發明說明： 【發明所屬之技術領域】 本發明係關於電路連接材料、用此之薄膜狀電路連接材 料、電路構件之連接構造及其製造方法。 【先前技術】 從先前’已知將液晶顯示器、TCp(Tape carTier Package:捲帶式封裝）與 FPC(Flexible printed circuit:撓 性印刷電路板）、TCP、或FPC與印刷電路板等之電路構件 相互連接之電路構件之連接構造，如此電路構件相互連 接，使用接著劑中分散導電粒子（例如，異向導電性接著 劑）（參照例如，特開昭59_120436號公報、特開昭6〇_ 191228號公報 '特開平卜乃^”號公報、特開平7_9〇237號 公報、特開2001 -1 89171號公報）。 另一方面，伴隨著近年之電子機器之小型化，進行薄膜 化電路之高密度化，於電路構件之電路電極間之間隔或電 路電極之寬幅呈非常的窄，難以確保電路電極間之高絕緣 性。於此，於電路構件，為確保電路電極間之高絕緣性， 認為需要於電路電極間設由有機絕緣性物質、二氧化矽、 氮化矽所成之絕緣層。 圖7係，表示電路構件之連接構造之先前例之剖面圖。 如圖7所示，電路構件之連接構造1〇〇係，具備：第丨電路 構件131、第2電路構件141，第1電路構件131與第2電路構 件141係，以電路連接構件15〇連接。第丨電路構件ΐ3ι係， 以電路基板132、於電路基板132之一面U2a上鄰接形成之 146000.doc 201021649 電路電極133及絕緣層134所構成，絕緣層Π4之一部分 係，呈跨上電路電極133之緣之情形。即，絕緣層Π4之一 部分係’以電路基板132之一面132a作為基準較電路電極 133為厚地形成。又，第2電路構件141係，與第〗電路構件 131相同之構成，由電路基板142、於電路基板142之一面 142a上鄰接形成之電路電極143及絕緣層144所構成，於絕 緣層144之一部分係，呈跨上電路電極143之緣之情形。另 Φ 一方面，電路連接構件係，例如於苯并鳥糞胺樹脂粒 子之表面形成鍍鎳層之導電粒子152分散於絕緣性物質151 中者。於此，例如導電粒子之平均粒徑係5 μη1而硬度（κ 值）為 7490 N/mm2。 【發明内容】 但是，前述先前之電路構件之連接構造1〇()，具有以下 所是課題。 即，於圖7所示電路構件之連接構造1〇〇，有相對之電路 Φ 電極133、I43間之接觸電阻變大的同時，電氣特性之長期 可靠性不足之問題。 本發明係，有鑑於上述情事進行者，以提供可充分降低 相對電路電極間之連接阻抗，且優於電氣特性之長期可靠 性之電路連接材料、使用該等之薄膜狀電路連接材料、電 路構件之連接構造及其製造方法為目的。 本發明者們，銳意研究解決上述課題之結果，發現產生 上述課題之原因為特別是導線粒子之硬度。即，本發明者 發現右導電粒子之硬度過大則，導電粒子，被跨上電 146000.doc 201021649 路電極之緣之絕緣膜相互間失住，導電粒子無法充分地與 電路電極133、143之雙方接觸，其結果，相對之電路電極 133、丨43間之連接阻抗將變大。然後，本發明者們，以於 電路構件絕緣膜之一部份跨上電路電極之緣之情形為前 提，進一步累積銳意研究解決上述課題之結果，發現可藉 由利用以硬化處理使40t之儲存模量及25〜1〇〇t之平均熱 膨脹係數成特定範圍，且使導電粒子之平均粒徑及硬度成 特定範圍之電路連接材料，解決上述課題，達至本發明"。 即，本發明係一種電路連接材料，其係連接第丨電路構 件，其係第1電路電極及第〗絕緣層於第丨電路基板之主面 上鄰接形成；及第2電路構件，其係第2電路電極及第2絕 緣層於第2電路基板之主面上鄰接形成；電路連接材料， 其係連接於第1及第2電路構件之至少一方以絕緣層之至少 一部份作為基準較電路電極厚地形成之第i電路構件及第2 電路構件’其特徵在於：包含：接著劑組合物；及導電粒 子，其平均粒徑為1 μιη以上未滿1〇 μιη，且硬度為 1-961〜6.865 GPa，藉由硬化處理，呈於4〇<t之儲存模量為 〇·5〜3 GPa，25°C至l〇〇°C之平均熱膨脹係數為3〇〜2〇〇 ppmrc。 根據該電路連接材料，使之介在於第丨及第2電路構件之 間，經由第1及第2電路構件加熱及加壓，硬化處理則，可 充分減低相對之電路電極間之連接阻抗。又，可提供優於 電氣特性之長期可靠性之構造。 如上述可充分減低電路電極間之連接阻抗可能係，由於 1460〇〇.d〇( 201021649 相互連接電路構件之際，於絕緣層及與其相對之電路電極 間’或於⑽相㈣導電粒子，導隸子適度地扁平 化’可使相對之電路電極間之距離充分地變小。又，優於 相對之電路電極間之電氣特性之長期可靠性可能係，藉由 電路連接材料之硬化處理，牢固地連接^之電路構件與 第2之電路構件’充分減低第1電路電極與第2電路電極間 之距離之經時變化。 φ 又，本發明係一種薄臈狀電路連接材料，其特徵在於將 上述電路連接材料形成為薄膜狀而成。 該薄膜狀電路連接材料係薄膜狀，容易使用。因此，根 據該薄膜狀電路連接材料，於連接第丨電路構件及第2電路 構件之際，可容易地使之介在於該等之間，可容易地進行 第1電路構件與第2電路構件之連接作業。 又，本發明係一種電路構件之連接構造，其具備：第工 電路構件，其係於上第丨電路電極及第丨絕緣層第丨電路基 • 板之主面鄰接形成；第2電路構件，其係第2電路電極及第 2絕緣層於第2電路基板之主面上鄰接形成；及電路連接構 件’其係設於第1電路構件之主面及第2電路構件之主面之 間’相互連接於第1及第2電路構件，於第1及第2電路構件 之至少一方’絕緣層之至少一部份以電路基板之主面作為 基準較電路電極厚地形成，其特徵在於：電路連接構件， 包含：絕緣性物質；及導電性粒子，其平均粒徑為i μηι以 上未滿10 μιη且硬度為1.961〜6.865 GPa，電路連接構件 於40°C之儲存模量為0.5〜3 GPa，25°C至100。(：之平均熱膨 146000.doc 201021649 脹係數為30〜200 ppm/°C，第1電路電極與第2電路電極， 經由導電粒子電性連接。 根據該電路構件，由於第丨電路電極與第2電路電極經由 導電粒子電性連接，可充分減低第i及第2電極間之連接阻 抗。又，成優於電氣特性之長期可靠性者。 又，本發明係一種電路構件之連接構造之製造方法，該 電路構件之連接構造具備：第丨電路構件，其係第丨電路電 極及第1絕緣層於第1電路基板之主面上鄰接形成；第2電 路構件，其係第2電路電極及第2絕緣層於第2電路基板之 主面上鄰接形成；及電路連接構件，其係設於第丨電路構 件之主面及第2電路構件之主面之間，相互連接於第1及第 2電路構件，於第1及第2電路構件之至少一方，絕緣層之 至少一部份以電路基板之主面作為基準較電路電極厚地形 成，其特徵在於：使上述薄膜狀電路連接材料介在於第！ 電路基板之主面與第2電路基板之主面之間，藉由經由第i 及第2電路構件加熱及加壓電路連接材料硬化處理使第^ 電路電極與第2電路電極連接，將第i電路電極與第2電路 電極經由前述導電粒子電性連接。 根據該電路構件連接構造之製造方法，使上述電路連接 材料，介在於第i電路基板之主面與第2電路基板之主面之 間’藉由經由第！及第2電路構件加熱及加屡電路連接材料 硬化處理則，可充分減低相對之電路電極間之連接阻抗， 且可得優於電氣特性之長期可靠性之電路構件連接構造。 可得可充分減低相對之電路電極間之連接阻抗之電路構 146000.doc 201021649 件連接構造’認為係因於相互連接電路構件之際，於絕緣 層與對其相對之電路電極間，或相對之絕緣層間夾到導電 粒子’導電粒子被適度地扁平化，可使相對之電路電極間 之距離充分地變小。又，認為可得可充分減低相對之電路 電極間之連接阻抗之電路構件連接構造，認為係因藉由電 路材料之硬化處理’牢固地連接第1電接構件與第2連接構 件’可充分減低第i電路電極與第2電路電極間之距離之經 I 時變化。
W 【實施方式】 以下，參照添附圖面說明本發明之適宜之實施形態。再 者同要素使用相同符號，省略重複說明。 [電路構件之連接構造之實施形態] 首先，說明關於本發明之電路構件之連接構造。 圖1係關於本發明之電路構件之連接構造之一實施形態 之概略a’J面®，圖2係圖J之部份放大剖面圖。如圖】及圖2 • 所不，本實施形態之電路構件之連接構造200具備：相互 相對之第！電路部30及第2電路部4〇，於第1電路構件儿與 第2電路部4〇之間，設有連接該等之電路連接構件1〇。 第1電路構件3G具備：電路基板（第^路基板）3ι ;電路 電極（第1電路電極）32,其係形成於電路基板31之主面31a 、’邑緣層（第1絕緣層）33，其係形成於電路基板3丨之主 面31a上。電路電極32與絕緣層刊，於電路基板η上相互 連接形成。於此，絕緣層33之兩緣部33a，呈跨上電路電 極32之緣之狀態。即，絕緣層此兩緣部仏，以電路基 146000.doc 201021649 板31之主面31a作為基準較電路電極32之中央部為厚地形 成。再者，此時絕緣層33之緣部33&之厚度係，指由電路 基板3丨之主面31&至絕緣層33之緣部33&之表面之距離。 另一方面，第2電路構件40具備：電路基板41 ;電路電 極（第2電路電極）42，其係形成於電路基板41之主面々Η 上；及絕緣層（第2絕緣層）43，其係形成於電路基板41之主 面41a上。再者，絕緣層43之兩緣部43&，跨上電路電極u 之緣，以電路基板41之主面41a作為基準較電路電極“為 厚地形成之處與第1電路構件3〇之情形相同。 然後，於第1電路構件30與第2電路構件4〇相對之狀態， 絕緣層33之緣部33&與絕緣層43之緣部43a之間之間隔，成 較電路電極32與電路電極42之間之間隔為窄。 又於電路連接構件10，將其構成之材料之⑽亡之儲存模 篁為0.5〜3 GPa，25°C至10〇t之平均熱膨脹係數為3〇〜2〇〇 ppm/ C。電路連接構件1 〇含有：絕緣性物質11及導電粒子 12，導電粒子12係，平均粒徑為丨μιη以上未滿1〇 且硬 度為 1.961 〜6.865 GPa。 於該電路構件之連接構造200，電路電極32、42，經由 導電粒子12電性連接。即，導電粒子12，與電路電極32、 42之雙方直接接觸。又，絕緣層33之緣部33a與絕緣層“ 之緣部43a間夾著導電粒子12之情形，導電粒子。係，呈 不妨礙電路電極32、42間之電性連接之扁平狀態。 於該電路構件之連接構造200,如上所述，相對之電路 電極32與電路電極42經由導電粒子12電性連接。因此，可 146000.doc 201021649 充分地減低電路電極32、42間之連接阻抗。因此，可使電 路電極32、42間電流之流動圓滑，可充分地發揮電路所擁 有的功能。又’藉由電路連接構件10以如上所述構成藉 •由緩和電路構件30或40與電路連接構件1〇之介面應力，可 ‘實現高的接著強度，且可長時間持續該狀態。即，充分地 防止電路電極32、42間距離之經時變化，可充分提高電路 電極32、42間之電氣特性之長期可靠性。 φ 於此’詳細說明藉由於電路連接構件10中包含具有上述 範圍内之硬度之導電粒子12，可充分減低電路電極32、42 間之連接阻抗之理由。 首先’由於在電路連接構件10含有絕緣性物質丨丨，為充 分減低電路電極32、42間之連接阻抗，需要導電粒子12接 觸電路電極32、42雙方，為使導電粒子12與電路電極32、 42雙方接觸，未扁平化之導電粒子12之粒徑a、與絕緣層 43之緣部43a相對之絕緣層33之緣部33a間之距離〇1、及電 Ο 路電極32之厚度與絕緣層33之緣部33a之厚度差D3、電路 電極42之厚度與絕緣層43之緣部43&之厚度差需要滿足 下式（1)。 D1+D2+D3SA (1) 即’與絕緣層33之緣部33a相對之絕緣層43之緣部43a間 之距離D1，需要滿足下式（2)之條件。 D1 ^ A-D2-D3 (2) 於此’假設導電粒子具有超過6 865 GPa程度之極高的 硬度則’例如電路構件3〇之絕緣層33之緣部33a，與電路 146000.doc 201021649 構件40之絕緣層43之緣部43a間夾著導電粒子之情形，導 電粒子無法扁平化，絕緣層33之緣部33a與電路構件40之 絕緣層43之緣部43a間之距離D1無法充分變小。其結果， D1無法滿足上述式（2)。即’電路電極32、42間之距離 (D1+D2+D3)較導電粒子12之粒徑A為大。因此，電路電極 32、42間之導電粒子呈無法與電路電極32、42雙方接觸， 電路電極32、42間之連接阻抗將變大。 對此’若導電粒子12具有1.961〜6.865 GPa之硬度則，導 電粒子12例如夾於絕緣層33之緣部33a與電路構件4〇之絕 緣層43之緣部43a間之情形會被扁平化。因此，D丨成滿足 上述式（2)之條件，導電粒子12與電路電極32、42雙方接 觸’可充分地減低電路電極32、42間之接觸阻抗。 再者’將構成上述電路連接構件10之材料之硬化後於 40°C之儲存模量為未滿〇·5 GPa之情形，接著強度成不足， 超過3 GPa則，因内部應力增大接觸部之連接阻抗，或接 著劑剝離。又，上述平均熱膨脹係數為未滿3〇 ppm/C>c之 情形則，接著強度不足，超過200 ppm/t則，因内部應力 增大接觸部之連接阻抗’或接著劑剝離。 又，導電粒子12之硬度超過6·865 GPa之情形，由於導 電粒子12無法充分扁平化，減少導電粒子12與電路電極 32、42之接觸面積連接阻抗上升，無法充分確保相對之電 路電極32、42間之電性連接。另一方面，導電粒子12之硬 度未滿1.961 GPa之情形，由於導電粒子12無法追隨電路 電極32、42於高溫高濕時之間隔變動，無法充分減低電路 146000.doc •12· 201021649 電極32、42間之連接阻抗。 再者，導電粒子12之硬度，當導電粒子12有鑛敷之情 形’可由將鍍敷後之導電粒子使用微小壓縮試驗機（株式 會社島津製作所製）’使導電粒子由導電粒子之直徑變形 10%時之施重P(MPa，Kgf)，導電粒子之半徑r(mm)及壓縮 之際之位移Δ(ιηηι)，以下式（3)求得。 導電粒子硬度yS/MpPxAH/Ox〆.1，2) (3) φ 又導電粒子12之平均粒徑為未滿1 μπι之情形，導電粒子 太小無法接觸電路電極之雙方，無法充分確保電性連接， 10 μπι以上之情形則，難以適用於具有高密度電路之電路 構件。 其次，詳細說明導電粒子12之構成。於圖3(a)及（b)係表 不導電粒子12之種種形態之剖面圖。如圖3(a)所示，導電 粒子12係，由有機高分子所成之核體12a，與形成於該核 體12a上之金屬層12b所構成。於所關形態之導電粒子12， • 導電粒子12之硬度係大致由核體12a之硬度所支配。然 後，核體12a之硬度係，依存於材料之有機高分子之構 造、架橋點之距離、架橋度等。因此，為使導電粒子12之 硬度成上述範圍，將後述之有機高分子之材料、構造等之 要素適當選擇即可。 作為構成核體12a之有機高分子，丙烯酸樹脂、笨乙烯 樹脂、苯并鳥糞胺樹脂、石夕膠樹脂、聚丁乙稀樹脂等可 舉。=，上述有機高分子亦可以為具有，基於構成上述樹 脂之單體之反覆單位之中至少2種以上任意組合之構造之 146000.doc -13· 201021649 供聚合物’苯并鳥糞胺、丙烯酸g旨、二烯丙基對苯二甲酸 醋、四甲醯甲炫四丙稀酸醋、二乙稀基苯及苯乙稀所成之 群所選之至少兩種以上共聚合所得者為佳，組合四甲酿甲 烧四丙稀酸酿、二乙稀基苯及苯乙稀所得之共聚合物更 佳。 ,、中’苯#鳥糞胺冑，由於在分子中具有剛直的構造其 架橋點間距離亦短，於共聚合物中使如此之分子之含有率 高，可得硬的導電粒子12。x使有機高分子之架橋度高， 亦可得到硬的導電粒子12。 另一方面，於丙烯酸酯、二烯丙基對苯二甲酸酯等，由 於架橋距離會變長，於共聚合物中使如此之分子之含有率 高，可得柔軟的導電粒子12。又使有機高分子之架橋度 低’亦可得到柔軟的導電粒子12。 因此，藉由適宜選擇構成核體12a之有機高分子，其架 橋點間距離、架橋度，可得具有上述範圍之硬度之導電粒 子12。 形成於核體12a上之金屬層12b係，例如銅、錄、鎳合 金、銀或銀合金所構成，金屬層12b，可使用無電電鍍法 對核體12a鍍敷該等金屬形成。於此，鎳合金係，根據於 鍍敷浴中調配之添加劑有種種，習知者有鎳_磷、鎳-硼等 δ金。再者’對其他合金亦有同樣者。金屬層m之厚度 (鍍敷厚度），以50 nm〜170 nm為佳，以5〇 nm〜15〇 11111更 佳。厚度未滿50 nm則，有產生鍍敷缺陷（剝離）等連接阻 抗變大的傾向，超過170 rnn則，於導電粒子12間產生凝 146000.doc •14- 201021649 結，有於鄰接電路電極間產生短路之傾向。 又導電粒子12係，如圖3(b)所示亦可於金屬層121?上進 一步具備最外層12c。最外層12c係，金或鈀所構成，於該 等金屬層12b上藉由取代鍍敷形成。藉由設該最外層12c， 於電路電極32、42間，可達成進一步良好的連接阻抗。即 可將連接阻抗充分減低。最外層12c之厚度為15〜7〇 11111為 佳。厚度未滿15 nm之情形有因鍍敷之缺陷難以得到充分 φ 的效果之傾向。另一方面，厚度超過70 nm之情形，雖可 達成良好的連接阻抗，惟由於所使用之鍍敷液量相乘地增 加有使製造成本邊非常高的傾向。又，設最外層12c之情 形’金屬層12b之膜厚以70〜170 nm為佳。膜厚為未滿7〇 nm則，有產生鍍敷缺陷（剝離）等連接阻抗變大的傾向超 過170 nm則，於導電粒子12間產生凝結，有於鄰接電路電 極間產生短路之傾向。 又’於上述電路構件之連接構造2〇〇,上述第1電路構件 • 30絕緣層33之緣部33a之厚度與電路電極32之中央部之厚 度差D3為50〜600 nm，於第2電路構件40絕緣層43之緣部 43a之厚度與電路電極42之厚度差〇2為5〇〜6〇〇 nm之情形， 相對之電路電極32、42間之連接阻抗之減低效果成特別顯 著。 ‘ ;、、邑緣層33 43，只要以絕緣材料構成即可並無特別限 制’惟通常以有機絕緣性物f、：氧切或氮切所構 成。又，電路電極32、42通常，其全體以金、銀、踢、麵 族之金屬或汀〇(銦-錫氧化物）所構成，惟電路電極32、 146000.doc -15- 201021649 2亦可僅將其表面以上述物質構《。再者，電路基板 31、 41之材料並無特別限制，惟通常係有機絕緣性物質、 玻璃或石夕。 上述電路構件之連接構造2〇〇係，於第丨及第2電路構件 0 40之電路電極32、42之面積分別為〖woo gm2以下之 情形仍可達成良好的連接阻抗。又，於相對之電路電極 32、 42間之平均導電粒子數為3個以上之情形，可達成更 佳的連接阻抗。於此，所謂平均導電粒子數係，指一個電 路電極之導電粒子數之平均值。於此情形，可充分地減低 相對之電路電極32、42間之連接阻抗。又，平均導電粒子 數為6個以上之情形’可達成更佳的連接阻抗。此係，因 相對之電路電極32、42間之連接阻抗夠低。又於電路電極 32、42間之平均導電粒子數為2個以下之情形則，連接阻 抗過尚，有電子電路無法正常運作之虞。 又於上述電路構件之連接構造2〇〇，電路連接構件之 玻璃轉移溫度以60〜20(TC為佳。玻璃轉移溫度未滿6〇β(：之 情形，有於高溫下，接著強度降低，連接阻抗上升之傾 向，超過200。(：之情形’有於電路連接構件1〇產生龜裂， 第1或第2之電路構件3〇、4G之介面應力變大，接著強度降 低之傾向。 作為第1電路構件30及第2電路構件4〇之具體例，半導體 晶片、阻抗體晶片、電容晶片等晶片產品，印刷基板等可 舉。於該等電路構件，通常設有多數（依照情形亦可為單 數）電路電極（電路端子）。又，作為連接構造之形態，亦有 146000.doc -16· 201021649 icB曰片與晶片搭載基板之連接構造，電氣電路相互連接之 構造之形態。特別是，電路構件為1C晶片之情形，於連接 構ie之製造步驟即使不形成凸塊，由於可充分確保電路電 極間之電性連接，可省略於連接構造之製造步驟省略凸塊 形成步驟，可大大地減低製造成本及製造時間。 [電路構件連接構造之製造方法] 其次’說明上述電路構件連接構造2〇〇之製造方法。 0 首先’準備上述之第1電路構件30與第2電路構件40。 另一方面’準備薄膜狀形成之電路連接材料（以下，稱 為薄膜狀電路連接材料）5〇(參照圖4) ^作為薄膜狀電路連 接材料50 ’使用包含：接著劑組合物5 1，其對第1電路構 件30及第2電路構件40硬化處理而硬化者；上述導電粒子 12 ’且藉由硬化處理，呈於40°C之儲存模量為0.5〜3 GPa ’ 25°C至100°C之平均熱膨脹係數為30〜200 ppm/t 者°薄膜狀電路連接材料50之厚度，以10~50 μιη為佳。再 φ 者’對薄膜狀電路連接材料50之細節將於後述。 其次’於第1電路構件30上，載薄膜狀電路連接材料 5〇。接著，將第2電路構件40，載於薄膜狀電路連接材料 50上。藉此，可於第1電路構件30與第2電路構件40之間介 在薄膜狀電路連接材料50。此時，薄膜狀電路連接材料50 係薄膜狀，容易使用《因此，根據該薄膜狀電路連接材料 50，可於連接第1電路構件30與第2電路構件40之際，可使 之容易地介在於該等間，可容易地進行第1電路構件30與 第2電路構件40之連接作業。 146000.doc -17- 201021649 其次，經由第丨電路構件30與第2電路構件4〇邊將薄膜狀 電路連接材料50加熱向圖5之箭頭八及0方向加&加廢施以 硬化處理（參照圖5)，於第丨電路構件3〇與第2電路構件仙之 間形成電路連接構件1()(參照D。此時，藉由硬化處理， 使電路連接構件10於4〇1之儲存模量為〇5〜3 Gpa，且 25C至100C之平均熱膨脹係數為3〇〜2〇〇 ppm/t。再者， 硬化處理，可藉由一般的方法進行，其方法根據接著劑組 合物適宜選擇。 如此地，使薄膜狀電路連接材料50介在於第1電路構件 30與第2電路構件4〇之間，經由第！或第2電路構件3〇、4〇 邊將薄膜狀電路連接材料5〇加熱加壓硬化處理則，薄膜狀 電路連接材料50中之導電粒子12，即使夹於相對之絕緣層 43之緣部43a與絕緣層33之緣部33a之間，由於被扁平化， 可充分地使電路電極32與電路電極42之間之距離變小。 另一方面’由於對薄膜狀電路連接材料5〇進行加熱，電 路電極32與電路電極42之間之距離充分小的狀態硬化接著 劑組合物51，增大對第1電路構件3〇或第2電路構件4〇之接 著強度。如此’第1電路構件3〇與第2電路構件40經由電路 連接構件10連接。因此，可使導電粒子12，與相對之電路 電極32、42雙方接觸。即，電路電極32與電路電極42電性 連接°因此，於所得電路構件之連接構造200，可使相對 之電路電極32、42間之連接阻抗充分地小。 又’藉由使電路連接構件10，於40°C之儲存模量為 〇·5〜3 GPa，25°C至100°C之平均熱膨脹係數為30〜2〇〇 146000.doc • 18 · 201021649 ppm/ C ’即使在高溫高濕環境下，仍可使因電路連接構件 1〇之膨脹之電路電極32與電路電極42間之距離之經時變化 充分小。即，即使在高溫高濕環境下’可充分減低相度電 路電極32 ' 42間之連接阻抗，有於電氣特性之長期可靠 性。 再者，於上述實施形態，用薄膜狀電路連接材料5〇製造 電路構件之連接構造，惟亦可取代薄膜狀電路連接材料5〇 ❹ 使用後述之電路連接材料。於此情形，將電路連接材料溶 於溶劑，將該溶液，於第丨電路構件3〇或第2電路構件4〇之 任一塗布乾燥，可使之介在於第！及第2電路構件3〇、 間。 [電路連接材料]
其次，詳細說明上述薄膜狀電路連接材料5〇之構成。 薄膜狀電路連接材料5〇係，將電路連接材料形成為薄膜 狀而成者，電路連接材料含有：上述導電粒子12;及接著 劑組合物51，以於40t之儲存模量為〇5〜3 Gpa(〇7〜2 更佳），且25°C至l〇(TC之平均熱膨脹係數為3〇〜2〇〇卯m/它 之材料構成。 藉由硬化處理於4〇t之儲存模量呈未滿〇5 Gpa之電路 連接材料則，接著強度不足，另一方面，#由硬化處理於 40t之儲存模量超過3 Gpa之電路連接材料則，因内部應 力增大於連接部之連接阻抗，或發生接著劑剝離。又，藉 由熱處理上述平均熱膨脹係數呈未滿3〇 ppmrc之電 接材料則，接著強度不^，另—方面，藉由硬化處理上述 146000.doc 19 201021649 平均熱膨脹係數超過200 ppm/〇c之電路連接材料則，會有 因内部應力增大連接部之連接阻抗，或接著劑剝離。
又電路連接材料，以玻璃轉移溫度呈6〇〜2〇〇它者為佳， 呈60 1 800 C者更佳。藉由硬化處理玻璃轉移溫度呈未滿 6〇 C之電路連接材料則，於電路構件之連接構造200，有 於冋/皿之接著強度降低，發生連接阻抗上升之傾向，藉由 硬化處理玻璃轉移溫度超過200。(：之電路連接材料則，由 於以南溫且長時間硬化’增大於電路連接構件ig之内部應 力，產生龜裂。又，由於電路構件3〇或4〇之介面應力變 大’有因電路連接構件1G之接著強度降低之傾向。 包3於電路連接材料中之接著劑組合物具有接著性，只 要是藉由對第1及第2電路構件3G、4G之硬化處理而硬化。 接著μ丨、’且&物係，藉由硬化處理於4〇t>c之健存模量呈 5 3 GPa(以〇.7〜2 GPa更佳且25。〇至1〇〇。(：之平均熱膨 脹係數呈30〜_ ppm/t#任何均可惟作為如此之接著
劑、。物以含有環氧樹脂與環氧樹脂之潛在性硬化劑之 組合物為佳。 作為上述環氧樹脂，可舉雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型 裒氧樹月曰、雙酚S型環氧樹脂、酚醛型環氧樹脂、曱氧基 祕型環氧樹脂、雙^㈣型環氧樹脂、雙盼F祕型環 =樹月曰月曰環式環氧樹脂、縮水甘油脂型環氧樹脂、縮水 油胺型環氧樹脂、乙内_環氧樹脂、異氰酸醋型環氧 :脂、脂肪族鍵狀環氧樹料。該等環氧樹脂，亦可齒 ’亦可為加氫者。又’該環氧樹脂亦可並用兩種以上。 146000.doc -20. 201021649 化去Γ ^樹月日之潛在性硬化劑係，只要可使環氧樹脂硬 化者即可，祚盔L LL上 … 之潛在性硬化劑，可舉陰離子聚合性 =硬化劑、陽離子聚合性觸媒型硬化劑、聚加成型硬 等。該等可以單獨或兩種以上之混合物使用。該等之 中由優於速硬化性，可不考慮化學當量之處，以陰離子 或陽離子聚合性觸媒型硬化劑為佳。 三級 作為陰離子或陽離子聚合性觸媒型硬化劑，例如
胺類、咪唑類、肼系化合物、三氟化硼·胺錯合物、單核 氫化，陽離子鹽⑽鹽、銨鹽等）'胺亞醯胺、二胺馬來 腈、拔胺及其衍生物、多胺之鹽、氰胍等，亦可使用該等 之變形物。作為聚加成型硬化劑，可舉多胺類、多硫醇、 多酚、酸酐等。 作為陰離子聚合性觸媒型硬化劑，調合三級胺類或咪唑 類之情形，環氧樹脂可以16(rc〜20(rc左右的中溫加熱數 10秒〜數小時左右硬化。為此可使時間（活化期）較長而 佳。 作為陽離子聚合性觸媒型硬化劑，以能線照射使環氧樹 脂硬化之感光性單核氫化物陽離子鹽（主要使用芳香族重 鹽、^香族銃鹽等）為佳。又，作為能線照射以外以加熱 活化以硬化環氧樹脂者有脂肪族锍鹽等。此種硬化劑，因 具有速硬化性之特徵而佳。 將該等硬化劑’以聚氨基甲酸酯系、聚脂系等高分子物 質或，鎳、銅等金屬薄膜及矽酸鈣等無機物彼覆微膠囊化 者，因可使時間延長而佳。 146000.doc -21 - 201021649 又，作為上述接著劑纪合物，使用以含有自由基聚合性 物質、藉由加熱產生游離自由基之硬化劑之組合物亦佳。 上述自由基聚合性物質係，具有以自由基聚合之官能基 之物資，作為該等自由基聚合性物質，可舉丙稀酸醋（含 有對應之曱基丙烯酸酯。以下相同）化合物、馬來醯胺化 合物、檸康亞醯胺樹脂、納迪克亞醯胺樹脂等。自由基聚 合性物質可使用單體或募聚物之狀態，又，亦可並用單體 與券聚物。 作為丙烯酸酯化合物之具體例，可舉甲基丙烯酸酯、乙 基丙烯酸酯、異丙基丙烯酸酯、異丁基丙烯酸酯、乙二醇 二丙烯酸酯、二乙二醇二丙烯酸酯、三羥甲基丙烷三丙烯 酸酯、四甲醯曱烷四丙烯酸酯、2_羥基二丙烯酸氧丙 烷、2,2-二[4-(丙烯氧f氧基）苯基]丙烷、二環戊烯基丙烯 酸酯、三環癸烯基丙烯酸酯、三（丙烯醯氧乙基）異氰酸 酯、胺基甲酸丙烯酸酯等。該等可以單獨或混合兩種以上 使用。又，依需亦可使用對苯二酚、f基醚對苯二酚類等 之聚合禁止劑。又，由提高耐熱特性之觀點，丙烯酸酯化 合物，具有二環戊埽基、三環癸烯基及三氮雜環所成之群 所選之至少一個取代基為佳。 馬來酿胺化合物係，於分子中？，丨冬古 卞甲至v含有兩個以上馬來醯 胺基，作為如此之馬來醯胺化合物，例如，卜▼基4 一 馬來醯胺苯、N，N，-m-笨二馬來醯胺、N w i木職胺、-ρ·苯二馬來醯 胺队，心甲苯二馬來酿胺，_4,4_二苯二馬來醯胺、 輯’-4,4-(3,3’-二甲基二苯）二馬來酿胺、邮._4,4_(3,3,_二 146000.doc •22- 201021649 曱基二苯甲坑）二馬來醯胺、N，n'-4,4-(3,3，-二乙基二苯曱 烧）二馬來醯胺、N，N，-4,4-二苯曱烷二馬來醯胺、N，N，-4,4-二苯丙烷二馬來醯胺、N,N，-3,3'-二苯礙二馬來醯胺、 N，N'_4,4-二苯醚二馬來醯胺、2,2-二（4-(4-馬來醯胺苯氧 基）苯基）丙烷、2,2-二（3-s-丁基-4,8-(4-馬來醯胺苯氧基）苯 基）丙烷、1，1-二（4-(4-馬來醯胺苯氧基）苯基）癸烷、4,4，-環 亞己基-二（1-(4-馬來醯胺苯氧基）_2_環己基苯、2,2-二（4- 0 (4_馬來醯胺苯氧基）苯基）六氟丙烷等。該等可以單獨或混 合兩種以上使用。 上述檸康亞醯胺樹脂係，於分子中聚合至少具有一個擰 康亞醯胺化合物而成者。作為檸康亞醯胺化合物可舉，例 如’苯檸康亞醯胺、1-甲基-2,4-二檸康亞酿胺苯、N，N,_ m-苯二檸康亞醯胺、N，N'-p-苯二檸康亞醯胺、n,N'-4,4-二 苯二檸康亞醢胺、>1，：^，-4,4-(3,3-二曱基二苯）二檸康亞酿 胺、N，N-4,4-(3,3-二甲基二苯甲烧）二檸康亞酿胺、 ^ 4,4-(3,3-一乙基二苯甲院）二擦康亞醯胺、n，N’-4,4-二苯甲 烷二檸康亞醯胺、Ν，Ν'·4,4-二苯丙烷二檸康亞酿胺、N,N,_ 4,4-二苯醚二檸康亞醯胺、n，N'-4,4-二苯砜二檸康亞醯 胺、2,2-二（4-(4-檸康亞醯胺苯氧）苯）丙烷、2,2_二（3^_丁 基-3,4-(4-檸康亞醯胺苯氧）苯）丙烷、u-二（4_(4檸康亞酿 胺苯氧）笨）癸烷、4,4’-環亞己基-二（1-(4-檸康亞醯胺苯氧） 本氧）-2-環己基苯、2,2-二（4-(4-檸康亞酿胺苯氧）苯）六氟 丙烷等，該等可以單獨或混合兩種以上使用。 上述納迪克亞醯胺樹脂係，於分子中聚合至少具有一個 146000.doc -23- 201021649 納迪克亞醯胺化合物而成者。作為納迪克亞醯胺化合物可 舉’例如’苯納迪克亞醯胺、曱基_2,4_二納迪克亞醯胺 苯、苯二納迪克亞醯胺、n，n，-p-苯二納迪克亞醯 胺、N，N'-4,4-二苯二納迪克亞醯胺、队；^，_4,4_(3,3_二甲基 二苯）二納迪克亞醯胺、队怀_4,4兴3,3_二曱基二苯甲烷）二 納迪克亞醯胺、队：^'-4,4-(3,3-二乙基二笨曱烷）二納迪克 亞醯胺、N，N’-4,4-二苯甲烷二納迪克亞醯胺、N，N，_4,4_: 笨丙烷二納迪克亞醯胺、N，N，_4,4_二苯醚二納迪克亞醯 胺、N，N’-4,4-二苯颯二納迪克亞醯胺、2,2·二納迪克 亞醯胺苯氧）苯）丙烷、2,2-二（3-s-丁基-3,4_(4_納迪克亞醯 胺苯氧）苯）丙烷、1，1_二（4_(4_納迪克亞醯胺苯氧）苯）癸 烷、4,4'-環亞己基-二（ι_(4_納迪克亞醯胺苯氧）苯氧）_2環 己基苯、2,2-二（4-(4-納迪克亞醯胺苯氧）苯）六氟丙烷等， 該等可以單獨或混合兩種以上使用。 於上述自由基聚合物質並用以下述化學式⑴所示具有磷 酸酯構造之自由基聚合性物質則，可提升對電路電極（構 成材料為’金屬等無機物）表面之接著強度而佳。 o ch3 I CH2CH2_〇 - U=CH2 〇 -〇ι (Η(%Γ …_(1) [上述式中，n為表示之整數] 具有磷酸酯構造之自由基聚合性物質係，無水磷酸與2_ 氫氧乙基（甲基）丙稀酸酯反應而得。作為具有磷酸酯構造 146000.doc -24- 201021649 之自由基聚合性物質且栌 基）酸《、二（2甲其/有’单（2·甲基丙稀酿氡乙 單獨土丙嫦酿氧乙基）酸碟酸等，該等可以 早獨或混合兩種以上使用。 二:：式⑴所示具有磷酸醋構造之自由基聚合性物質 董係，對自由基聚合性物質與依需調合之薄膜形成 材之和1〇〇重量部，以〇01〜5〇 乂成 更佳。 '"垔重部為佳，以0.5〜5重量部 上述自：基聚合性物質，可與乙稀丙缔酸醋並用。於該 S’乙烯丙稀酸醋之調合量係，對自由基聚合性物質與 ;需調合之薄膜形成材之和晴量部，以0.H0重量部 為佳，以0.5〜5重量部更佳。 ❿ ^由加熱產生游離自由基之硬化劑係，藉由加熱分解產 入，離自由基之硬化劑’作為該等硬化劑，可舉過氧化化 «物、重氮系化合物等。如此之硬化劍係、，以目的之連接 溫度，連接時間、活化期等適宜選定。於該等之中，由於 可提高反應性，活化期，以半衰期1〇小時之溫度為机以 上’且’半衰則分鐘之溫度為18代以下之有機過氧化物 為佳，以半衰期1〇小時之溫度為6〇t以上，且半衰期又 分鐘之溫度為17〇°C以下之有機過氧化物更佳。 上述硬化剤之調合量係，以連接時間為乃秒以下之情 形:為得充分的反應率’對自由基聚合性物質與依需調合 之薄膜形成材之和⑽重量部，以2〜1()重量部為佳以4〜8 重量部更佳。再者’連接時間未限定之情形之硬化劑之調 合量係’對自由基聚合性物質與依需調合之薄膜形成材之 146000.doc -25· 201021649 和100重量部 佳0 以0.05〜20重量部為佳 以0.1〜10重量部更
更具體地，作為益A 舉二醯基過離自由基之硬化劑，可 _ 土 、過氧碳酸酯、過氧酯、過氧縮_、二 嫁土過氧化物、氫過氧化物、過氧錢等。又，由抑制電 路電極32、42之腐餘之觀點，硬化劑以含於硬化劑中之 氣離子或有機酸之濃度以5_ PPm以下為佳，進—步，於 加熱分解後產生之有機酸越少者為佳。如此之硬化劑，具 體+可由過氧、二院基過氧化物' 過氧氫、過氧石夕炫 選定’由可得高反應性之過氧S旨選定為佳。上述硬化劑， 可適宜混合使用。 作為過氧酯，可舉枯基過氧新癸酯、la,3,3_w甲基丁 基過氧新癸醋、h環己基甲基以基過氧新癸S旨、t-己基 過氧新癸酯、^丁基過氧新戊酸酯，1，1，3,3-四曱丁基過 氧-2-乙基己酯、2,5_二甲基_2,5_二（2_乙基己醯過氧）己 烷、1-環己基-1-甲基乙基過氧·2_乙基己酯、t_己基過氧_2_ 乙基己醋、t_丁基過氧_2•乙基己酯、t•丁基過氧異丁酯、 1，1-二（t-丁基過氧）環己烷、t_己基過氧異丙基單碳酸酯、 t-丁基過氧_3,5,5-三甲基己酯、t_丁基過氧月桂酸酯、2,5-二甲基-2,5-二（m_甲苯醯過氧）己烷、t_ 丁基過氧異丙基單 碳酸酿、t-丁基過氧-2-乙基己基單碳酸酯、t-己基過氡笨 甲酿、t-丁基過氧乙酸酯等。 作為二烷基過氡化物，可舉α,α，_二（t_ 丁基過氧）二異丙 苯、二栝基過氧化物、2,5-二甲基-2,5-二（二（t-丁基過氧） 146000.doc -26· 201021649 己炫、t- 丁基枯基過氧化物等。 作為氫過氧化物，可邀^甚，， J舉風過氧化二異丙苯、氫過氧化枯 烯等。 作為一酿基過氧化物，可集s 丁、Λ 仏 J舉異丁過氧化物、2,4_二氯甲 • «過氧化物、如-酸甲基己醯過氧化物、辛醯過氧化 物、月桂酿過氧化物、硬醋酸酿過氧化物、號轴酿過氧化 物、苯甲醯過氧甲苯、苯甲酿過氧化物等。 • 作為過氧碳酸醋、可舉二-η-丙基過氧二碳酸醋、二異 丙基過氧二碳酸醋、二（4小丁基環己基）過氧二碳酸醋、 二乙氧基甲氧基過氧二碳酸醋、二（2_乙基己基過氧）二 碳酸酯、二甲氧基丁基過氧二碳酸酯、二（3-甲基_3_甲氧 基丁基過氧）二碳酸酯、等。 作為過氧縮酮，可舉M-二（t_己基過氧）_3,3,5_三甲基環 己烷、1，1-二（t_己基過氧）環己烷、u二…丁基過氧）_ 3,3,5·三曱基環己烷、(t-丁基過氧）環十二烷、2,2_二 ❿ （卜丁基過氧）癸烷等。 作為過氧矽烷，可舉t_丁基三曱基過氧矽烷、二…丁基） 二曱基過氧矽烷、t-丁基三乙烯基過氧矽烷、二…丁基）二 乙稀基過氧矽烷、三（t_丁基）乙烯基過氧矽烷、^丁基三丙 烯基過氧矽烷、二（t_ 丁基）二丙烯基過氧矽烷、三…丁基） 丙烯基過氧矽烷等。 該等硬化劑可單獨或混合兩種以上使用，亦可混合分解 促進劑、抑制劑等使用。又，將該等硬化劑以聚氨基甲酸 醋樹脂系、聚乙烯系高分子物質彼覆微膠囊化者，可使時 146000.doc • 27· 201021649 間延長而佳。 於本實施形態之電路連接材料，依需，可添加薄膜形成 材。所謂薄膜形成材係，將液狀物固形化將構成組合物成 薄膜形狀之情形，使該薄膜之使用容易，付與不容易斷 裂、破碎、黏著之機械特性等者，於通常之狀態(常壓狀 態）可當作薄膜使用者。作為薄膜形成材，可舉苯氧樹 月曰聚乙烯甲醛樹脂、聚苯乙烯樹脂、聚乙烯縮丁醛樹 脂:聚醋樹脂、聚酿胺、二甲苯樹脂、聚氨基甲酸醋等。 於-亥等之中’由於優於接著性、相溶性、耐熱性、機械強 度以苯氧樹脂為佳。 苯氧樹脂係，將二官能基苯㈣與表_以高分子量反 應，或者藉由聚加成二官能基環氧樹脂與二官能基苯紛類 所得之樹脂。苯氧樹脂係，可例如以二官能基苯酚類4 耳與表鹵醇請Η.οπ莫耳及存在驗金屬氫氧化物等之觸 媒下’於非反應性溶劑中40〜12(rc之溫度反應而得。又， 作為苯氧樹脂，由樹脂之機械特性或熱特性之點，特別是 以二官能基環氧樹脂與二官能基苯紛類之調合當量比以環 氧基’苯氫氧基=1/〇.9〜w.1 ’存在驗金屬化合物、有機磷 係化合物、環氧胺系化合物等觸媒下，以彿點為Me以 上之酿胺系、喊系、酮系、内醋系、醇系等有機溶劑中， 反應固，量為5〇重量部以下之條件加熱為5〇〜細。c聚加成 反應而件者為佳。 作為上述二官能基環氧樹脂，可舉雙盼A型環氧樹脂、 雙盼F型環氧樹脂、可舉AD型環氧樹脂、雙盼§型環氧樹 146000.doc •28· 201021649 脂、二苯二縮水甘油醚、甲基取代二苯二縮水甘油醚等。 上述二官能基苯酚類係，具有兩個苯酚性氫氧基者，作為 如此之二官能基苯酚類，例如對苯二酚類、雙酚A、雙酚 F、雙酚AD、雙酚S、雙酚芴、甲基取代雙酚苗、二羥基 苯、甲基取代二羥基苯等之雙酚類。苯氧樹脂，亦可係由 自由基聚合性官能基、或環氧基、其他反應性化合物變性 者。苯氧樹脂，可單獨使用，亦可混合兩種以上使用。
本實施形態之電路連接材料，亦可進一步，含有由丙烯 酸、丙烯酸酯及丙烯腈等所成之群所選之至少一種為單體 成分之聚合物或共聚物。於此，由於優於應力緩和，併用 含有縮水甘油醚基之縮水甘油醚基丙烯酸醋或縮水甘油基 丙烯酸甲S旨之共聚物系㈣酸橡膠為佳。該等丙烯酸橡^ 之分子量(重量平均分子量），由提高接著劑之凝集力之點 以20萬以上為佳。 ’ 於本實施形態之電路連接材料，亦可進一步含有，橡膠 微粒子、充填劑、軟化劑、促進劑、老化防子劑、著色 劑、難燃劑、觸變劑、麵合劑、笨盼樹脂、密胺樹脂、異 氰酸酯類等。 ~ 橡膠粒子係’粒子之平均粒徑為’調合之導電粒子丨之之 平均粒徑之2倍訂’且於室溫（25。〇之彈性模量為導電粒 子12及接著劑組合物於室溫之彈性模量之ι/2以下者即 可，特別是’橡膠微粒子之材質為，石夕膠、丙烯乳劑、 SBR、祖、聚烯轉之微粒子，適於單獨或混合兩 種以上使用。三維架橋之該等橡膠微粒子，優於耐溶劑 146000.doc -29- 201021649 性、谷易分散於接著劑組合物中。 於電路連接材料含有充填劑之情形，由於可提升連接可 靠性而佳。充填劑，只要是其最大經未滿導電粒子12之粒 徑即可使用。充填劑之調合量係，對接著劑組合物ι〇〇體 積部為5〜6G體積部為佳。調合量超過體積部則，連接可 靠性提升效果有飽和之傾向，其 士 頒问另一方面，未滿5體積部則 有充填劑之添加效果不足之傾向。 作為上㈣合劑、以含有乙稀基、丙稀基、環氧基或異 氰酸酯基之化合物，因可提升接著性而佳。 於上述電路連接材料，導電粒子12係，對上述接著劑組 合物⑽體積部添加〜湖積部為佳，其添加量根據用 途區分使用。再者，為防止因過剩的導電粒子12之鄰接電 路電極之短路等，以添加0體積部更佳。 再者，薄膜狀電路連接材料5〇，可於担體（pet(聚乙晞 對苯二甲酸）薄膜等）上使用塗布裝置（無圖示）將上述電路 連接材料塗布’以特定時間熱風乾燥製作。 本發明係，並非限定於前述實施形態者。例如於上述實 施形態，於第1電路構件及第2電路構件之任一，以電路基 板之主面作為基準絕緣層之緣部較電路電極為厚地形成， 惟只要如圖6所示’例如僅於第2電路構件4〇，使絕緣層43 之緣部43a較電路電極42為厚地形成即可。於第1電路構件 4〇，未形成絕緣層亦無所謂。 [實施例] 以下，將本發明之内容，使用實施例更具體地說明，惟 146000.doc -30- 201021649 本發明並非限定於該等實施例者。 (導電粒子之製作） 四甲醯曱烷四丙烯酸酯、二乙烯苯及苯乙烯單體改變混 ' 合比，作為聚合起始劑使用苯基過氧化物懸濁聚合，分級 • 所得聚合物，得到表1及表2所示具有平均粒徑及導電粒子 之核體。 將所得各核體以無電鍍Ni或無電鍍Ag。鍍敷處理之際 • 藉由鍍敷液之使用量、處理溫度及時間改變鍍敷厚度， 得到目的之導電粒子No. 1, 3, 5~7, 10~12。又，進行Ni鍍 敷之導電粒子進一步將Au取代鍍敷得到目的之導電粒子 No. 2, 4, 8, 9, 13, 14。又，進行Ni鍍敷之導電粒子進一步 將Pd取代鍍敷得到目的之導電粒子No. 15〜17。於所得導 電粒子之鍍敷厚度亦一併示於表1及表2。再者，於表1及 表2，導電粒子之硬度為，SI單位之GPa表示，惟為參考， 將以Kgf/mm2為單位之資料併記於括弧内。 • [表 1] 導電 粒子 No. 核體之 平均粒徑 (μηι) 鍍Ni厚度 (nm) 鍍Au厚 度(nm) 鍍Pd厚度 (nm) 導電粒子之 硬度 GPa(Kgf/mm2) 1 5 100 - - 4.903(500) 2 5 75 - 25 4.4413(450) 3 5 - 80 - 5.394(550) 4 1 75 - 25 4.903(500) 5 5 30 - - 4.903(500) 6 5 100 - - 1.177(120) 7 5 100 - 7.845(800) 146000.doc -31 - 201021649 8 5 75 - 25 1.471(150) 9 5 75 - 25 7.355(750) 10 5 - 80 - 0.981(100) 11 5 - 80 - 8.336(850) 12 1 30 - 琴 5.884(600) 13 1 75 - 25 1.177(120) 14 1 75 - 25 10.787(1100) [表2] 導電 粒子 No. 核體之 平均粒徑 (μιη) 鍍Ni厚度 (nm) 鍍Pd厚 度(nm) 導電粒子之 硬度 GPa(Kg^mm2) 15 5 75 25 4.4413(450) 16 5 75 25 0.981(100) 17 5 75 25 7.355(750) (實施例1) 苯酚樹脂（聯合碳化物公司製、商品名PKHC、平均分子 量45,000)50 g，溶於曱苯/乙酸乙酯以重量比=50/50之混合 溶劑，作為固體量40重量％之溶液。 然後，於該溶液，以固體量重量比調合苯酚樹脂30 g、 雙酚A型環氧樹脂30 g、作為環氧樹脂之潛在性硬化劑諾 巴爵（Novacure，旭千葉株式會社製，商品名3941HPS)40 g。進一步，於該溶液對接著劑組合物100體積部，調合分 散導電粒子No.l，5體積部，調製電路連接材料含有液。 再者，上述潛在性硬化劑諾巴爵3941HPS係，以咪唑變性 體為核，將其表面以聚氨基曱酸酯彼覆而成之平均粒徑5 μιη之微膠囊型硬化劑，分散於液狀雙酚F型環氧樹脂中之 牡粒型硬化劑。 146000.doc -32- 201021649 其-入將該電路連接材料含有液，使用塗布裝置塗布於 單面表面處理之厚80 μηΐ2ΡΕΤ薄膜，以7〇β(：熱風乾燥⑺ 刀鐘得到厚度2〇 μηι之薄膜狀電路連接材料。 (實施例2) 取代於實施例1之導電粒子1 ’使用導電粒子2之外，與 實施例1同樣地得到實施例2之薄膜狀電路連接材料。 (實施例3) Φ 取代於實施例1之導電粒子1，使用導電粒子3之外，與 實施例1同樣地得到實施例3之薄膜狀電路連接材料。 (實施例4) 取代於實施例1之導電粒子1 ’使用導電粒子4之外，與 實施例1同樣地得到實施例4之薄膜狀電路連接材料。 (實施例5) 取代於實施例1之導電粒子1，將導電粒子1以2.5體積 部，導電粒子2以2·5體積部調合分散之外，與實施例1同 ❹ 樣地得到實施例5之薄膜狀電路連接材料。 (實施例6) 取代於實施例1之導電粒子1，使用導電粒子15之外，與 實施例1同樣地得到實施例6之薄膜狀電路連接材料。 (比較例1) 取代於實施例1之導電粒子1 ’使用導電粒子6之外，與 實施例1同樣地得到比較例1之薄膜狀電路連接材料。 (比較例2) 取代於實施例1之導電粒子1 ’使用導電粒子7之外’與 146000.doc -33- 201021649 實施例1同樣地得到比較例2之薄膜狀電路連接材料。 (比較例3) 取代於實施例1之導電粒子1 ’使用導電粒子8之外，與 實施例1同樣地得到薄膜狀電路連接材料。 (比較例4) ，與 ❿ ，與 取代於實施例1之導電粒子1，使用導電粒子9之外 實施例1同樣地得到薄臈狀電路連接材料。 (比較例5 ) 取代於實施例1之導電粒子丨，使用導電粒子1〇之外 實施例1同樣地得到薄膜狀電路連接材料。 (比較例6) 取代於實施例1之導電粒子1，使用導電粒子n之外，與 實施例1同樣地得到薄膜狀電路連接材料。 (比較例7) 取代於實施例1之導電粒子丨，使用導電粒子13之外，與 實施例1同樣地得到薄膜狀電路連接材料。 (比較例8) 取代於實施例1之導電粒子，1，使用導電粒子丨4之外，與 實施例1同樣地得到薄膜狀電路連接材料。 (比較例9) 取代於實施例1之導電粒子i，使用導電粒子16之外，與 實施例1同樣地得到薄膜狀電路連接材料。 (比較例10) 取代於實施例1之導電粒子丨，使用導電粒子17之外，與 146000.doc • 34- 201021649 實施例1同樣地得到薄膜狀電路連接材料β (連接阻抗評價試驗1) (電路構件之製作） — 於聚亞醯胺薄膜（厚度40 μηι)上，形成線寬9 μηι、間距 . 3〇 μπι之銅電路（厚8 gm)5〇〇條，作為第^路構件製造撓 性電路板（2層FPC)。又，作為第1電路構件，以聚亞醯 胺、銅箔（厚1 8 μιη)、接著聚亞醯胺與銅箔之接著劑所成 馨 之3層構成，製作線寬7 μιη、間距30 μηι之撓性電路板（3層 FPC) ° 另一方面，於玻璃基板（厚1.1 mm)上，線寬15 μιη、間 距30 μιη之銦-錫氧化物（ΙΤ〇)電路（厚度2〇〇 形成5〇〇 條’於該玻璃基板上之;[T0電路間蒸鍍氮化矽，形成由打〇 電路中心600 nm厚之絕緣膜，製作第2電路構件。 (電路構件之連接） 首先於第2電路構件上，貼上實施例及比較例卜⑺之 鲁 薄膜狀電路連接材料（寬1 mm)之接著面後，以7〇°c、〇 5 MPa、加熱加壓5秒鐘，將薄膜狀電路連接材料假設連接 於第2電路構件將PET薄膜剝離。其後，於第丨電路構件之2 層FPC，與第2電路構件之間，介在薄膜狀電路連接材料的 方式配置2層FPC。然後，經由第1電路構件及第2電路構件 將薄膜狀電路連接材料以18(rc、3 Mpa加熱加壓1〇秒鐘。 如此得到電路構件之連接構造。又，第丨電路構件之3層 FPC與第2電路構件之連接一與上述同樣地進行，如此得到 電路構件之連接構造。 146000.doc •35- 201021649 (連接阻抗之測定） 結果示 針對上述電路構件之連接構造，分別於初期（連接後卜 及於80C、90%RH之高溫高濕槽中保持1〇〇〇小時（高溫高 濕處理）後’以多功能電表，測定電路之阻抗值 於表3。再者，於表3，阻抗值以，鄰接電路間之阻抗“ο 點之平均值與二倍標準偏差之值之和（χ+3σ)表示。 (存在於電路電極上之導電粒子之計數） 電路構件之連接後，以顯微鏡目視將存在於上述連接構 造之各電路電極之導電粒子數。電路電極上之導電粒子 數，以存在於151個電極上之導電粒子之平均表示。結果 是於表3。 … (電路連接構件之儲存模量及平均熱膨脹係數） 確認到實施例1〜6及比較例1〜10之薄膜狀電路連接材视 之硬化處理後於4〇t之儲存模量為〇5〜3 Gpa之範圍，平 均熱膨脹係數為30〜200 ppm/rc之範圍。 [表3] 薄膜狀電 路連接 材料 使用2 - - 連接阻抗 (初期） (Ω) 層FPC之連 連接阻抗 (高溫高 濕處理 後） (Ω) 接構造 ----~- 連接電極 上之導電 粒子數 (個） 使用 3 層 ~~ 迷接阻抗 (初期） (Ω) 連接阻抗 (南溫南 濕處理 後） (Ω) 連接電極 上之導電 粒子數 (個） 實施例1 1.2 2 8 實施例2 0.96 1.52 7 ^16 2.8 — 8 實施例3 1.12 1.6 7 1.92 7 實施例4 0.56 0.8 16 2.16 7 實施例5 1.12 1.76 20 υ,64 1 ^ ~ 0.88 16 1.6 2.32 20 146000.doc •36- 201021649 實施例6 1.28 1.84 8 2.08 2.64 8 比較例1 2 >10 6 2.7 >10 6 比較例2 4.2 >10 8 6 >10 8 比較例3 1.8 >10 7 2.6 >10 7 比較例4 3.8 >10 6 5.4 >10 6 比較例5 1.8 >10 8 2.6 >10 8 比較例6 4 >10 9 5.8 >10 9 比較例7 1.875 >10 23 2.75 >10 23 比較例8 3.75 >10 23 5.75 >10 23 比較例9 7.5 >10 8 >10 >10 8 比較例10 3.75 >10 7 7.5 >10 7
根據示於表3之結果，確認到使用實施例1〜6之薄膜狀電 路連接材料之電路構件之連接構造，於第1電路構件為2層 FPC、3層FPC之情形，於初期全部顯示良好的連接阻抗， 高溫高濕處理後，亦幾乎沒有連接阻抗之上昇。 對此，使用比較例1〜1 0之薄膜狀電路連接材料之電路構 件之連接構造，於初期之連接阻抗高，特別是高溫高濕處 理後之連接阻抗之上升顯著。此為，於使用比較例1，3, 5, 7, ® 9之薄膜狀電路連接材料之電路構件之連接構造，所使用 之導電粒子之硬度過於柔軟無法追隨因高溫高濕之相對之 電路電極間之距離之變動引起高溫高濕處理後之連接阻抗 上升。 又，使用比較例2，4，6, 8, 10之薄膜狀電路連接材料之 電路構件之連接構造則，由於所使用之導電粒子之硬度過 高無法得到充分的導電粒子之扁平，初期之連接阻抗變 高，又，由於無法追隨因高溫高濕之相對之電路電極間之 距離之變動引起高溫高濕處理後之連接阻抗上升。 146000.doc -37- 201021649 (連接阻抗評價試驗2) (電路構件之製作） 於配置40個，凸塊面積100 μιηχίοο μπι、間距200 μιη、 高20 μιη之金凸塊之IC晶片，於凸塊間蒸鍍氮化矽形成 由凸塊中心600 nm厚之絕緣膜，製作第1電路構件。 又於玻璃基板（厚mm)上，以銦锡氧化物（ιτ⑺形成 f度200 nm之電路。然後，於該玻璃基板上之ιτ〇電路間 二X氮化石夕形成由ΙΤΟ電路中心600 nm厚之絕緣膜，製 作第2電路構件。 ' (電路構件之連接） 作為第1電路構件，取代2層FpC或3層FPC使用上述1(：晶 片之外，與評價試驗1之情形同樣地連接第1電路構件與第 2t路構件’得到電路構件之連接構造。 (連接阻抗之測定） 表示
述電路構件之連接構造，分別於初期（連接後）、 及^處理後’以與評價試驗1同樣的方法測定連接 阻抗。結果示於表4。再者，於表4，阻抗值以鄰接電路 :之阻抗150點之平均值與三倍標準偏差之值之和(Χ+3σ) (存在於電路電極上之導電粒子之計數） 電路構件之料後，將存在於上料接構造之各電路電 之導電粒子數以與評價試驗1同樣的方法計數。電路電 =上之導電粒子數，以存在於4Q個電極上之導電粒子之平 均表示。結果是於表4。 146000.doc •38- 201021649 [表4] ❹ ❹ 薄膜狀電路 連接材料 連接阻抗 (初期） (γπΩ) 連接阻抗 (南溫南濕 處理後） (Ω) 連接電極 上之導電 粒子數 (個） 實施例1 1 0.4 5 實施例2 3 0.2 4 實施例3 2 0.5 7 實施例4 4 0.3 10 實施例5 6 0.3 13 實施例6 3 0.4 6 比較例1 800 >3 5 比較例2 1400 >3 6 比較例3 600 >3 7 比較例4 700 >3 9 比較例5 1500 >3 6 比較例6 2000 >3 7 比較例7 1300 >3 15 比較例8 900 >3 15 比較例9 1200 >3 8 比較例10 900 >3 6 使用實施例1〜6之薄膜狀電路連接材料之電路構件之連 接構造係，取代評價試驗1之2層FPC或3層FPC，使用上述 1C晶片作為第1電路構件使用之情形’亦確認到於初期全 部顯示良好的連接阻抗，高溫高濕處理後，亦幾乎沒有連 接阻抗之上昇。 對此，使用比較例1〜10之薄膜狀電路連接材料之電路構 146000.doc •39- 201021649 件之連接構造， 接阻抗南，特別 著0 與評價試驗1之情形同樣地 是尚溫高濕處理後之連接 ，於初期之連 阻抗之上升顯 如以上所說明，㈣本發明之電路連接材料、電路構件 :連接構造及其製造方法，於相互連接相對之電路構造之 、形，可充分減低相對電路電極間之連接阻抗。 又，根據本發明t薄膜狀電路連接㈣，加上上述效 果’於連接第丨電路構件與第2電路構件之際，可使之容易 地介在於該等之間’可料地進行第I電路構件與第2電路 構件之連接作業。 【圖式簡單說明】 圖1表示關於本發明之電路構件之連接構造之一實施形 態之概略剖面圖。 圖2係圖1之部份放大剖面圖。 圖3(a)(b)係表示圖1之導電粒子之種種形態之剖面圖。 ▲圖4係表示關於本發明之薄膜狀電路連接材料一實施形 態之剖面圖。 圖5係表不關於本發明之電路構件連接構造之製造方法 之一步驟之圖。 圖6係表不關於本發明之電路構件之連接構造之其他實 施形態之剖面圖。 圖7係先前之電路構件之連接構造之一例之剖面圖。 【主要元件符號說明】 10 電路連接構件 146000.doc 201021649 11 絕緣性物質 12 導電粒子 12a 核體 12b 金屬層 12c 最外層 30 電路構件 31 基板
31a 基板31之面 32 電路電極 33 絕緣層 33a 絕緣層33之緣部 40 電路構件 41 基板 41a 基板41之面 42 電路電極 43 絕緣層 43a 絕緣層43之緣部 50 薄膜狀電路連接材料 51 接著劑組合物 100 電路構件之連接構造 131 第1電路構件 132 電路基板 132a 電路基板132之一面 133 電路電極 146000.doc -41 - 201021649 134 絕緣層 141 第2電路構件 142 電路基板 142a 電路基板142之一面 143 電路電極 144 絕緣層 150 電路連接構件 151 絕緣性物質 152 導電粒子 200 電路構件之連接構造 300 電路構件之連接構造 D1 距離 D2 厚度差 D3 厚度差 146000.doc -42-

Claims (1)

  1. 201021649 七、申請專利範圍： 1. 一種電路連接材料，其係用於連接第i電路構件及第2電 路構件，該第i電路構件係第丨電路電極及第匕絕緣層於 . 第1電路基板之主面上鄰接形成丨該第2電路構件係第2 ， 電路電極及第2絕緣層於第2電路基板之主面上鄰接來 成；於前述P及第2電路構件之至少一方，前述鄰絕 之至少一部份以前述主面作為基準較前述電路電極為厚 • 地形成者；且 含有接著劑組合物；及導電粒子，其平均粒徑為i㈣ 以上未滿1〇㈣且硬度為丨961〜6 865 Gpa ; 藉由硬化處理，於4(TC之儲存彈性模數成為〇 5〜3 GPa，硬化處理後之25。(：至1〇〇^：之平均熱膨脹係數成為 3 0〜200 ppm/°C 〇 2. 如申請專利範圍第丨項之電路連接材料，其中前述導電 粒子具備：核體，其包含有機高分子；及金屬層，其係 • 形成於該核體上，包含銅 '鎳、鎳合金、銀或銀合金， 前述金屬層之厚度為50〜170 nm。 3. 如申請專利範圍第1項之電路連接材料，其中前述導電 粒子具備：最外層，其包含金或前述最外層之厚度 為 15 〜7 0 nm 〇 4. 如申請專利範圍第丨項之電路連接材料，其中前述接著 劑組合物包含：環氧樹脂；及前述環氧樹脂之潛在性硬 化劑。 5. 如申請專利範圍第丨項之電路連接材料，其中前述接著 146000.doc 201021649 劑組合物包含：自由基聚合性物質 切負’及藉由加熱產生游 離自由基之硬化劑。 6. 7. 8. 9. 10 如申請專利範圍第1項之電料接㈣，其巾藉由硬化 處理’玻璃轉移溫度成為60〜20(rc。 如申請專利範圍第1項之電路連接材料，其中進一步含 有薄膜形成材料。 如申請專利範圍第7項之電路連接材料，其中前述薄膜 形成材料係苯氧基樹脂。 一種薄膜狀電路連接材料，其特徵在於：將中請專利範m 圍第1項之電路連接材料形成為薄膜狀而成。 一種電路構件之連接構造，其具備： 第電路構件，其係第i電路電極及前述第1絕緣層於 第1電路基板之主面上鄰接形成； 電路構件，其係第2電路電極及第2絕緣層於第2電 路基板之主面上鄰接形成；及 义電路連接構#，其係設於前述第】電路構件之主面與 月'J述第2電路構件之主面之間，將前述第丄及第2電路構 件彼此連接； 於則述第1及第2電路構件之至少一方，前述絕緣層之 至J一部份以前述電路基板之主面作為基準較前述電路 電極為厚地形成；且 則述電路連接構件包含：絕緣性物質；及導電粒子， 其平均粒徑為1叫^以上未滿10 μηι且硬度為1.961〜6.865 GPa ； 146000.doc 201021649 别述電路連接構件於4(Γ(：之儲存彈性模數為GW他 且C至l〇〇c之平均熱膨脹係數為3〇〜2〇〇ppm/t>c ; 別述第1電路電極與前述第2電路電極經由前述導電粒 子電性連接。 11. 如申明專利範圍第1〇項之電路構件之連接構造，其中前 述導電粒子具備：核體，其包含有機高分子；及金屬 層，其係形成於該核體上，包含銅、鎳、鎳合金、銀或 銀合金，前述金屬層之厚度為50〜170 nm。 12. 如申凊專利範圍第1〇項之電路構件之連接構造，其中前 述導電粒子具備：最外層，其包含金或免；前述最外層 之厚度為15〜70 nm。 13. $申請專利範圍第10項之電路構件之連接構造，其中於 刖述絕緣層之至少—部份以前述電路基板之主面作為基 準較前述電路電極為厚地形成之電路構件，前述絕緣層 之至少一部份之厚度與前述電路電極之厚度之差為 50〜600 nm 〇 14. 如申請專利範圍第10項之電路構件之連接構造，其中前 述電路連接構件之玻璃轉移溫度為6〇〜2〇(rc。 15. 如申請專利範圍第1〇項之電路構件之連接構造其中前 述絕緣層係由有機絕緣性物質、二氧化矽及氮化矽之任 一所構成。 16. 如申請專利範圍第10項之電路構件之連接構造，其中於 如述第1及第2電路構件之至少一方，前述電路電極之表 面積係15000 μιη2以下，且於前述第！電路電極與前述第2 146000.doc 201021649 電路電極間之平均導電粒子數為3個以上。 17·如申請專利範圍第1〇項之電路構件之連接構造，其中於 前述第1及第2電路構件之至少一方，前述電路電極具有 表面層，其係由金、銀、錫、鉑族之金屬或銦錫氧化物 所構成。 18. 如申請專利範圍第1〇項之電路構件之連接構造，其中於 刚述第1及第2電路構件之至少一方，前述電路基板係由 有機絕緣性物質、玻璃或石夕所構成。 19. 一種電路構件之連接構造之製造方法，該電路構件之連 接構造具備： 第1電路構件’其係第1電路電極及前述第1絕緣層於 第1電路基板之主面上鄰接形成； 第2電路構件，其係第2電路電極及第2絕緣層於第2電 路基板之主面上鄰接形成；及 電路連接構件，其係設於前述第】電路構件之主面及 刖述第2電路構件之主面之間，連接前述第丨及第2電路 構件彼此； 於前述第1及第2電路構件之至少—方，前述絕緣層之 至少一部份以前述電路基板之主面作為基準較前述電路 電極為厚地形成；該方法係 使申請專利範圍第9項之薄膜狀電路連接材料介於前 述第1電路基板之主面與前述第2電路基板之主面之間； 藉由經由前述第丨及第2電路構件將前述電路連接材料 加熱及加壓而硬化處理，連接前述第丨電路構件與前述 146000.doc 201021649 第2電路構件，使前述第1電路電極與前述第2電路電極 經由前述導電粒子電性連接。
    146000.doc
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