JP5192194B2 - 接着フィルム - Google Patents

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Description

本発明は電気部品の接続に用いられる接着フィルムに関する。
従来より、基板に電気部品や配線板を接続する際には異方導電性接着剤が用いられている。異方導電性接着剤はバインダーと、バインダー中に分散された導電性粒子とを有している。
基板の端子が配置された面と、電気部品の端子が配置された面の間に異方導電性接着剤を配置し、加熱押圧すると、軟化したバインダーが基板の端子と電気部品の端子の間から押し退けられ、導電性粒子が基板の端子と電気部品の端子の間に挟みこまれ、基板と電気部品が電気的に接続される。
しかし、バインダーが押し退けられるときには、導電性粒子の一部がバインダーと一緒に押し退けられ、押し退けられた導電性粒子が基板の隣接する端子間、又は、電気部品の隣接する端子間に流れ込み、隣接する端子間が導電性粒子で短絡することがある。
また、導電性粒子が基板の端子と電気部品の端子との間から押し退けられると、基板の端子と電気部品の端子とで、導電性粒子が挟み込まれる数が少なくなり、導通信頼性も劣る。
特開２００６−３２３３５号公報 特開平７−２３０８４０号公報
本発明は上記課題を解決するためになされたものであり、その目的は、短絡を起こさずに、電気部品を基板に接続可能な接着フィルムを提供することである。
上記課題を解決するために本発明は、互いに密着された第一、第二の接着剤層と、導電性粒子とを有し、前記第一、第二の接着剤層はそれぞれ副樹脂成分を含有し、前記第一、第二の接着剤層を昇温させると、前記第一、第二の接着剤層中の前記副樹脂成分が反応し、前記第一、第二の接着剤層が硬化する接着フィルムであって、前記第一の接着剤層には、前記副樹脂成分よりもガラス転移温度が高い第一の主樹脂成分が含有され、前記第二の接着剤層には、前記副樹脂成分よりもガラス転移温度が高く、かつ、前記第一の主樹脂成分よりもガラス転移温度が低い第二の主樹脂成分が含有され、前記第一、第二の接着剤層の昇温中に、前記第一、第二の接着剤層の発熱量が最大となる反応ピーク温度は、前記第一の主樹脂成分のガラス転移温度よりも低く、かつ、前記第二の主樹脂成分のガラス転移温度よりも高くされ、前記導電性粒子は、前記第二の接着剤層には分散されずに前記第一の接着剤層中に分散されているか、又は、前記第二の接着剤層よりも前記第一の接着剤層の方が密度が高く分散され、前記第一の接着剤層の膜厚は、前記導電性粒子の平均粒径の０．５倍以上２．０倍以下にされた接着フィルムである。
本発明は接着フィルムであって、前記第二の主樹脂成分のガラス転移温度は５０℃以上１１０℃以下である接着フィルムである。
本発明は接着フィルムであって、前記第一の接着剤層の前記反応ピーク温度と、前記第二の接着剤層の前記反応ピーク温度との差は、１０℃以下にされた接着フィルムである。
本発明は、互いに密着され、副樹脂成分が含有された第一、第二の接着剤層を有する接着フィルムの、前記第一の接着剤層は、前記副樹脂成分のガラス転移温度と、前記第一の接着剤層の反応ピーク温度と前記第二の接着剤層の反応ピーク温度とよりも高いガラス転移温度を有する第一の主樹脂成分を含有させ、導電性粒子を分散させて形成し、前記第二の接着剤層は、前記副樹脂成分のガラス転移温度よりも高く、前記第一の主樹脂成分のガラス転移温度と前記第一の接着剤層の反応ピーク温度と前記第二の接着剤層の反応ピーク温度とよりも低いガラス転移温度を有する第二の主樹脂成分を含有させて形成し、第一の端子が配置された基板の一面と前記第一の接着剤層とを密着させ、第二の端子が配置された電気部品の一面と前記第二の接着剤層とを密着させて、前記基板と前記電気部品とを仮固定し、前記第一、第二の接着剤層を昇温させ、前記第二の主樹脂成分のガラス転移温度にして前記第二の接着剤層を溶融させ、隣接する前記第二の端子の間に前記第二の接着剤層を流し込んだ後、前記第一、第二の接着剤層を昇温させ、前記第一、第二の接着剤層中の前記副樹脂成分を反応させて前記第一、第二の接着剤層を硬化させ、前記第一の端子と、前記第二の端子とを、前記導電性粒子で電気的に接続しながら前記基板と前記電気部品とを固定する接続方法であって、前記導電性粒子は、前記第二の接着剤層には分散させず、又は、前記第二の接着剤層よりも前記第一の接着剤層の方が密度が高くなるように分散させ、前記第一の接着剤層の膜厚を、前記導電性粒子の平均粒径の０．５倍以上２．０倍以下にする接続方法である。
本発明は、接続方法であって、前記第二の主樹脂成分のガラス転移温度を５０℃以上１１０℃以下の温度にする接続方法である。
本発明は、接続方法であって、前記第一の接着剤層の前記反応ピーク温度と、前記第二の接着剤層の前記反応ピーク温度との差を１０℃以下にする接続方法である。
本発明は、上記いずれかの接続方法で接続された前記基板と前記電気部品とを有する接続体である。
本発明は上記のように構成されており、副樹脂成分は、加熱によって重合する樹脂（例えば熱硬化性樹脂）である。
第一、第二の接着剤層が昇温すると、第一、第二の接着剤層中で副樹脂成分が反応する。副樹脂成分の反応とは、具体的には、副樹脂成分が単独で重合するか、硬化剤等他の成分と反応して、単独重合、又は共重合することであり、いずれの場合も、第一、第二の接着剤層が発熱する。その発熱量は、温度が高くなるほど増加するが、ある温度を超えると逆に減少する。
本発明では、導電性粒子が分散された状態の第一の接着剤層を昇温させている間に発熱量が増加から減少に転じる温度を第一の接着剤層の反応ピーク温度とし、第二の接着剤層を昇温させている間に発熱量が増加から減少に転じる温度を、第二の接着剤層の反応ピーク温度とする。発熱量と反応ピーク温度は、例えばＤＳＣ（示差走査熱量測定）で測定される。
第一の接着剤層は、ガラス転移温度が、第一、第二の接着剤層の反応ピーク温度よりも高い第一の主樹脂成分を原料とし、該原料を他の原料（副樹脂成分や添加剤）と一緒に溶剤と混合して原料液を作成し、該原料液を乾燥して余分な溶剤を除去して形成される。
第二の接着剤層は、ガラス転移温度が、第一の主樹脂成分のガラス転移温度よりも低く、かつ、第一、第二の接着剤層の反応ピーク温度よりも低い第二の主樹脂成分を原料とし、該原料を他の原料（副樹脂成分や添加剤）と一緒に溶剤と混合して原料液を作成し、該原料液を乾燥して余分な溶剤を除去して形成される。
第一、第二の主樹脂成分は、Ｔｇが常温よりも高い（３０℃以上、より望ましくは５０℃以上）高分子物質であり、化学的に安定している。
従って、第一の主樹脂成分は、原料として溶剤に混合される前も、混合、乾燥後に第一の接着剤層に含有された状態でも、ガラス転移温度が第一、第二の接着剤層の反応ピーク温度よりも高いままである。
また、第二の主樹脂成分は、原料として溶剤に混合される前も、混合、乾燥後に、第二の接着剤層に含有された状態でも、ガラス転移温度が、第一の主樹脂成分のガラス転移温度よりも低く、かつ、第一、第二の接着剤層の反応ピーク温度よりも低いままである。
第一、第二の主樹脂成分のガラス転移温度が同じであると、第一、第二の接着剤層はほぼ同時に溶融し始める。本発明では、第一の主樹脂成分のガラス転移温度は、第二の主樹脂成分のガラス転移温度よりも高いので、第一、第二の接着剤層は溶融を開始する温度が異なり、第二の接着剤層が溶融する温度では、第一の接着剤層は溶融しない。
接着フィルムを端子の間に挟みこんで加熱押圧する際に、第二の接着剤層が溶融して端子間から押し退けられても、第一の接着剤層は溶融せずに残るから、第一の接着剤層に分散された導電性粒子は端子間から流れ出さずに残る。
対向する端子間から導電性粒子が押し退けられずに残るので、対向する端子間に捕捉される導電性粒子の数が増える。また、隣接する端子間には導電性粒子が流れ込まないから、該隣接する端子間が導電性粒子で短絡しない。本発明の接着フィルムを用いて電気部品が基板に接続された接続体は、導通信頼性が高い。
本発明の接着フィルムを製造する工程について説明する。
副樹脂成分と、第一の主樹脂成分と、導電性粒子と、カップリング剤や硬化剤等の添加剤と、溶剤とを混合して第一の原料液を作成する。
副樹脂成分と、第一の主樹脂成分よりもガラス転移温度が低い第二の主樹脂成分と、カップリング剤や硬化剤等の添加剤と、溶剤とを混合して第二の原料液を作成する。
図１（ａ）、（ｂ）の符号２１、２２はそれぞれ剥離フィルムを示しており、剥離フィルム２１、２２の表面に、それぞれ第一、第二の原料液を塗布して塗布層を形成した後、塗布層を乾燥して余分な溶剤を除去し、フィルム状の第一、第二の接着剤層１１、１２を形成する。
図１（ａ）の符号１５は導電性粒子を示しており、上述したように第一の原料液には導電性粒子１５が含有されるから、第一の接着剤層１１中には導電性粒子１５が分散されている。
第二の接着剤層１２中には導電性粒子１５が分散されておらず、分散されていたとしても、その粒子密度は第一の接着剤層１１よりも小さい。
第一、第二の接着剤層１１、１２の剥離フィルム２１、２２とは反対側の面を互いに密着させ、押圧ロール等で押圧して、第一、第二の接着剤層１１、１２を貼り合わせば、本発明の接着フィルム１０が得られる（図１（ｃ））。
尚、接着フィルム１０の製造方法は、第一、第二の接着剤層１１、１２を貼り合わせる場合に限定されず、フィルム状の第一の接着剤層１１の表面に第二の原料液を塗布、乾燥して、第二の接着剤層１２を形成してもよいし、フィルム状の第二の接着剤層１２表面に第一の原料液を塗布、乾燥して、第一の接着剤層１１を形成してもよい。
接着フィルム１０は、第一、第二の接着剤層１１、１２表面のいずれか一方又は両方に剥離フィルム２１、２２を貼付した状態で巻き取れば、接着フィルム１０のロール１８が得られる（図４）。
第一、第二の接着剤層１１、１２が軟化すると、軟化した部分がはみ出し、接着フィルム１０同士が接着して、ロール１８から接着フィルム１０が巻き出せなくなる（ブロッキング）。
第一、第二の主樹脂成分として、後述するようにガラス転移温度が３０℃以上のものを用いれば、常温（例えば３０℃）では第一、第二の接着剤層１１、１２が軟化も溶融もしないので、ロール１８を常温で長時間保管してもブロッキングが起こらず、ロール１８の棚時間が長くなる。
次に、本発明の接着フィルム１０を用いて基板を電気部品に接続する工程について説明する。
図２（ａ）の符号３は被着体である基板の一例を示している。基板３は、例えば、ＬＣＤパネル等であって、ガラス板のような基板本体３１と、基板本体３１の表面上に所定間隔を空けて配置された複数の第一の端子３５とを有している。
第一の接着剤層１１から剥離フィルム２１を剥離し、第一の接着剤層１１表面を露出させ、接着フィルム１０の第一の接着剤層１１が露出する面を、基板３の第一の端子３５が露出する面に密着させ、仮貼りする（図２（ｂ））。
第二の接着剤層１２に剥離フィルム２２が密着している場合は、仮貼り前、又は仮貼り後に、剥離フィルム２２を剥離し、第二の接着剤層１２表面を露出させる。
図２（ｃ）の符号４は基板３に接続される被着体であって、基板３よりも平面形状が小さい電気部品を示しており、電気部品４は部品本体４１と、部品本体４１の一面に配置された複数の第二の端子４５とを有している。
各第一の端子３５の中心位置間の距離（ピッチ）と、各第二の端子４５の中心位置間の距離（バンプ間スペース）は等しくなっており、各第一の端子３５の真上位置に、第二の端子４５がそれぞれ位置するように、電気部品４を位置あわせし、図２（ｄ）に示すように、電気部品４の第二の端子４５が配置された側の面を、第二の接着剤層１２表面に密着させ、仮固定する。
第一、第二の接着剤層１１、１２の反応ピーク温度は、いずれも、第一の主樹脂成分のガラス転移温度よりも低く、かつ、第二の主樹脂成分のガラス転移温度よりも高くされている。
加熱手段５１を第一の主樹脂成分のガラス転移温度よりも高い温度に昇温させ、該加熱手段５１を、仮固定された基板３と電気部品４のいずれか一方又は両方に押し当てる（図２（ｄ））。
第一、第二の接着剤層１１、１２は熱伝導によって徐々に昇温し、先ず、第二の主樹脂成分のガラス転移温度に達すると、第二の接着剤層１２が溶融し、押圧によって、第二の端子４５の先端が溶融した第二の接着剤層１２を押し退ける。
押し退けられた第二の接着剤層１２が隣接する第二の端子４５間に流れ込むが、第二の接着剤層１２には導電性粒子が分散されていないから、隣接する第二の端子４５間は短絡しない。
第一の主樹脂成分のガラス転移温度は第二の主樹脂成分のガラス転移温度よりも高いから、第一の接着剤層１１は溶融せず、第一、第二の端子３５、４５間から第一の接着剤層１１が流れ出さない。従って、導電性粒子１５は第一、第二の端子３５、４５間から流れ出さずに残る。
第一、第二の接着剤層１１、１２が反応ピーク温度に達する前に、第二の端子４５の先端から第二の接着剤層１２を押し退け、その先端を第一の接着剤層１１に接触させて更に押圧する。
第一の接着剤層１１は第二の主樹脂成分のガラス転移温度以上反応ピーク温度以下の温度範囲では、溶融も硬化もしておらず、流動性は有していないが、弾性変形可能である。
第一の接着剤層１１の膜厚は、導電性粒子１５の平均粒径の０．５倍以上２．０倍以下と薄くなっており、第二の端子４５が第一の接着剤層１１に接触した状態で更に加熱押圧すると、第一の接着剤層１１が弾性変形し、第一、第二の端子３５、４５が導電性粒子１５を挟み込んで、電気的に接続される。
導電性粒子１５の間には、少なくとも第一の接着剤層１１が位置しており、第一、第二の端子３５、４５の先端は、導電性粒子１５だけでなく第一の接着剤層１１にも接触している。
加熱押圧を続け、第一、第二の端子３５、４５で導電性粒子１５を挟み込んでから、第一、第二の接着剤層１１、１２を反応ピーク温度に昇温させると、第一、第二の接着剤層１１、１２中の副樹脂成分の重合反応が進行して、第一、第二の接着剤層１１、１２が硬化し、第一、第二の端子３５、４５の先端は、硬化した第一の接着剤層１１によって固定される。
尚、押圧によって第二の端子４５間に流れ込んだ第二の接着剤層１２は、第二の端子４５の周囲と、互いに隣接する第二の端子４５間に露出する部品本体４１に密着した状態で硬化する。
第一の接着剤層１１は加熱押圧の時に第一、第二の端子３５、４５間から流れ出さないが、変形して、互いに隣接する第一の端子３５間の基板本体３１に密着した状態で固化する。従って、第一、第二の端子３５、４５の先端だけでなく、その周囲の部分も、硬化した第一、第二の接着剤層１１、１２で固定され、電気部品４が基板３に機械的に接続される。
尚、第一の接着剤層１１は、一旦硬化すると、第一の主樹脂成分のガラス転移温度に達しても溶融しない。即ち、第一の接着剤層１１は硬化する前も硬化した後も、溶融せず、導電性粒子１５が第一の端子３５上から流れ出さないから、第一、第二の端子３５、４５間の導電性粒子１５の密度は高いまま維持され、隣接する第一の端子３５間の導電性粒子１５の密度は高くならない。従って、本発明の接着フィルム１０で接続された電気部品４と基板３は接続信頼性が高い。
主樹脂成分を、トルエンと酢酸エチルを１：１で混合した混合溶媒中に溶解させて、固形分（主樹脂成分）を３０重量％含有する溶解液を得た。
各溶解液に、副樹脂成分と、導電性粒子と、カップリング剤とを、下記表１に記載する配合比率（重量比）になるよう混合して、第一、第二の原料液を４種類ずつ作成した。
各第一、第二の原料液を、剥離フィルム２１、２２（帝人社製の商品名「Ａ３０」）に塗布し、６０℃で１０分乾燥して第一の接着剤層Ａ１〜Ａ４と、第二の接着剤層Ｎ１〜Ｎ４を作成した。
第一、第二の接着剤層Ａ１〜Ａ４、Ｎ１〜Ｎ４の原料液に用いた固形成分の配合比率を下記表１に記載する。
Figure 0005192194
尚、上記表１中の、Ｔｇ点の欄の「−」は、室温で液状であることを示す。
硬化剤は旭化成ケミカルズ（株）社製の商品名「ＨＸ３９４１ＨＰ」であり、これはアミン系硬化剤がマイクロカプセル化されたマイクロカプセル型アミン系エポキシ硬化剤である。
副樹脂成分は、ジャパンエポキシレジン（株）社製の商品名「ＥＰ８２８」（ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂）であり、常温で液状の熱硬化性樹脂である。
主樹脂成分のうち、商品名「ＹＰ７０」はＴｇ８４℃、分子量５.５万の東都化成社製のフェノキシ樹脂であり、商品名「ＹＤＦ２００１」はＴｇ５４℃の東都化成社製の固形ビスＦ型エポキシ樹脂であり、商品名「ＦＸ２９３」はＴｇ１６３℃、分子量４．５万の東都化成社製のフェノキ樹脂であり、商品名「ＥＰ４２５０」はＴｇ１０８℃、分子量６万のジャパンエポキシレジン（株）社製のフェノキシ樹脂であり、商品名「ＳＧ７０８−６Ｔ」はＴｇ−８℃、分子量５０万、固形分１５％（トルエン／酢酸エチル＝１／１）のナガセケムテック（株）社製のアクリルゴムである。
商品名「ＫＢＥ４０３」は信越化学工業（株）社製のエポキシシランである。
商品名「ＡＵＬ７０４」は積水化学工業（株）社製のＮｉ／Ａｕメッキ樹脂粒子（平均粒径４μｍ）である。
ティー・エイ・インスツルメント社製のＤＳＣ Ｑ１００を用い、第一、第二の接着剤層１１、１２の昇温速度が１０℃／分の条件で、各第一、第二の接着剤層Ａ１〜Ａ４、Ｎ１〜Ｎ４のＤＳＣ測定を行い、反応ピーク温度を求めた。得られたＤＳＣ曲線を、主樹脂成分（商品名「ＹＰ７０」と商品名「ＦＸ２９３」）のＤＳＣ曲線と一緒に、図５に示す。
図５の縦軸は熱流量を、横軸は温度をそれぞれ示しており、同図の符号Ｌｄは第一、第二の接着剤層Ａ１〜Ａ４、Ｎ１〜Ｎ４のＤＳＣ曲線を、同図の符号Ｌａは商品名「ＦＸ２９３」のＤＳＣ曲線を、同図の符号Ｌｂは商品名「ＹＰ７０」のＤＳＣ曲線を示している。
図５を見ると、第一、第二の接着剤層Ａ１〜Ａ４、Ｎ１〜Ｎ４はそれぞれ１２１℃で熱流量が最大、即ち、副樹脂成分の重合反応による発熱量が最大になっており、各第一の接着剤層Ａ１〜Ａ４と、各第二の接着剤層Ｎ１〜Ｎ４の反応ピーク温度が、１２１℃であることがわかる。
尚、「ＦＸ２９３」のＤＳＣ曲線Ｌａと「ＹＰ７０」のＤＳＣ曲線Ｌｂは、１６３℃と８４℃で溶融による吸熱で、熱流量が低くなっており、「ＦＸ２９３」と「ＹＰ７０」のガラス転移温度はそれぞれ１６３℃と、８４℃であることが分かる。
次に、第一、第二の接着剤層Ａ１〜Ａ４、Ｎ１〜Ｎ４を下記表２の組み合わせで、ゴムロールで貼り合わせて、膜厚２０μｍの実施例Ｙ１〜Ｙ３、比較例Ｘ１〜Ｘ４の接着フィルム１０を得た。
Figure 0005192194
実施例Ｙ１〜Ｙ３、比較例Ｘ１〜Ｘ４の接着フィルム１０を光学顕微鏡で観察し、１ｍｍ2当たりの導電性粒子密度を測定したところ、上記表２に記載したように、各接着フィルム１０の導電性粒子密度は同じであった。
次に、実施例Ｙ１〜Ｙ３、比較例Ｘ１〜Ｘ４の接着フィルム１０を用いて、下記に示す実装工程で電気部品（ＩＣチップ）と基板との接続を行った。
＜実装工程＞
評価基材として評価試験用のＩＣチップ（材質：シリコン、平面積１．８ｍｍ×２０ｍｍ、厚さ：０．５ｍｍ、金バンプ、バンプ高さ：１５μｍ、バンプ面積：２０μｍ×８５μｍ、バンプ間スペース１０μｍ、バンプ中心間距離（ピッチ）：３０μｍ）と、評価試験用のＩＴＯパターンガラス（基板本体：コーニング社の製品名「１７３７Ｆ」、ガラスサイズ：５０ｍｍ×３０ｍｍ×０．７ｍｍ、ＩＴＯパッド（端子）サイズ２０μｍ×８５μｍ、パッド中心間距離（ピッチ）：３０μｍ）を用意した。
ＩＴＯパターンガラスに、縦２．０ｍｍ×横２５ｍｍの長方形形状にカットした比較例Ｘ１〜Ｘ４、実施例Ｙ１〜Ｙ３の接着フィルム１０を、膜厚７０μｍのテフロン（登録商標である）緩衝材を介して、仮圧着機（ツールサイズ２．０ｍｍ×５０ｍｍ）で押圧して仮貼りした。仮貼りは、仮圧着機温度が８０℃、仮圧着機からの押圧力が１ＭＰａで、２秒間行った。
各接着フィルム１０から剥離フィルム２１、２２を剥がした後、ＩＣチップをアライメントして接着フィルム１０に乗せ、ガラス基板上に仮固定した。
次いで、本圧着装置（ツールサイズ３０ｍｍ×５０ｍｍ）、膜厚５０μｍのテフロン（登録商標である）緩衝材を挟んでＩＣチップに押し当て、加熱押圧し、７種類の接続体を得た（本圧着）。本圧着条件は本圧着装置の温度が１９０℃、本圧着装置からの押圧力が３ＭＰａで１０秒間行った。
＜捕捉効率＞
上記実装工程で、仮固定後にＩＣチップの１つのバンプの下方にある導電性粒子の数と、本圧着後にＩＣチップの１つのバンプと、ＩＴＯパターンガラスの１つのＩＴＯパッドとで挟まれた導電性粒子の数（粒子捕捉数）を測定した。
測定は１００個のバンプについて測定し、粒子捕捉数の最大値と、最小値と、平均値と、捕捉効率（単位：％）を下記表３に記載する。
Figure 0005192194
尚、捕捉効率とはＩＣチップを仮固定した際にバンプ下に存在する粒子数に対し、本圧着後に何個の粒子がどれだけ捕捉されたかをパーセンテージで示した値であり、下記式（１）により求められる。
捕捉効率（％）＝（本圧着後の粒子捕捉数）／（仮固定後にバンプ下に存在する粒子数）×１００……式（１）
＜導通抵抗＞
本圧着後、対向する１つのバンプと、１つの端子との間の導通抵抗を測定した。測定は１００箇所について行い、導通抵抗の最小値と、最大値と、平均値を上記表３に記載した。
上記表３から明らかなように、実施例Ｙ１〜Ｙ３は比較例Ｘ１〜Ｘ４に比べて粒子捕捉数が多く、導通抵抗も低い傾向があり、本発明の接着フィルム１０を電気部品の接続に用いれば、接続信頼性が向上することが確認された。
＜ショート発生率＞
ＩＣチップのバンプと、ＩＴＯパターンガラスの配線（ＩＴＯパッド）とが、横方向に７ｍｍずれるようにミスアライメントを行った以外は、上記「実装工程」で記載した条件で、ＩＣチップをＩＴＯパターンガラスに接続し、接続体を作成した。
接続体の隣接するＩＴＯパッド間に３０Ｖの電圧を加え絶縁抵抗を測定した。ショート発生基準は１．０×１０-6Ω以下をショートと判定し、ショート発生数を数えた。更に、接続体を通電したまま温度８５℃、湿度８５％の高温高湿環境下に５００時間放置した後、ショート発生数を４００箇所で測定し、ショート発生率を求めた。測定結果を下記表４に記載する。
Figure 0005192194
 上記表４から分かるように、実施例Ｙ１〜Ｙ３は比較例Ｘ１〜Ｘ４に比べて初期も高温高湿環境下で放置後もショート発生率が低かった。
＜ブロッキング＞
実施例Ｙ１〜Ｙ３、比較例Ｘ１〜Ｘ４の接着フィルム１０を、それぞれ幅１．５ｍｍ、長さ１００ｍに切り出したものをリールに巻き取り、ブロッキングが発生しないか確認をおこなった。尚、接着フィルム１０は片面に剥離フィルムを貼付した状態でリールに巻き取った。
ブロッキングの確認方法としては、先ず巻き取った導電性接着フィルムの末端部に３０ｇの重りをぶら下げて３０℃雰囲気中（圧着装置内の雰囲気を想定）に２時間放置した。その後、常温雰囲気中で導電性接着フィルムを引き出してみて、接着フィルムが巻き出せない現象（ブロッキング）が起こるか否かを調べた。
第一、第二の接着剤層１１、１２がはみ出しを起こし、はみ出した部分が接着して、巻き出せかったものを×、正常に巻き出せたものを○と判断した。その結果を下記表５に記載する。
Figure 0005192194
 上記表５から分かるように、第一、第二の主樹脂成分として、ガラス転移温度が３０℃未満のものを用いた比較例Ｘ１ではブロッキングが起こったが、実施例Ｙ１〜Ｙ３ではブロッキングが起こらなかった。
実施例Ｙ１〜Ｙ３は、第二の主樹脂成分のガラス転移温度が５０℃以上１１０℃以下の範囲にあり、第一の主樹脂成分のガラス転移温度が１１０℃を超えており、第二の主樹脂成分のガラス転移温度よりも高い。
従って、第二の主樹脂成分のガラス転移温度が５０℃以上１１０℃以下の範囲にあり、第一の主樹脂成分のガラス転移温度が第二の主樹脂成分のガラス転移温度よりも高ければ、接着フィルム１０の実際の使用において、巻き出しトラブルが少ないことが分かる。
第一、第二の主樹脂成分の種類は特に限定されない。本発明に用いる第一、第二の主樹脂成分は常温（３０℃）で固体の固形樹脂である。即ち、第一、第二の主樹脂成分のガラス転移温度は常温よりも高い。
第一、第二の主樹脂成分は、シート状にする為の膜成分として重要な役割を果たす。第一、第二の主樹脂成分としては、ガラス転移温度以上に昇温すると固体から液体になり、ガラス転移温度未満に冷却されると液体から固体に戻る樹脂であれば、特に限定されず、例えば、フェノキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、飽和ポリエステル、アクリルゴム、ＮＢＲゴム、ポリプタジエンゴム、ポリスチレン、ポリエチレン、ポリ酢酸ビニルやそれら共重合体などを用いる。これらの樹脂は熱可塑性樹脂である。
ガラス転移温度を境に固体と液体とで変化する樹脂であって、ガラス転移温度が常温よりも高いものであれば、第一、第二の主樹脂成分は熱可塑性樹脂に限定されず、例えば、ガラス転移温度が重合開始温度よりも低く、かつ、常温よりも高い熱硬化性樹脂を用いることができる。そのような熱硬化性樹脂には、主骨格の末端にエポキシ基が結合した高分子エポキシ樹脂、或いは末端エポキシ基をアクリル化したエポキシアクリレート等があり、副樹脂成分に用いる熱硬化性樹脂よりも分子量が高い。
第一、第二の主樹脂成分は、それぞれ一種類を、第一、第二の接着剤層１１、１２に含有させてもよいし、二種類以上を第一、第二の接着剤層１１、１２に含有させてもよい。
第一、第二の主樹脂成分としては同じ種類の樹脂を用いてもよいし、異なる種類の樹脂を用いてもよい。第一、第二の主樹脂成分として、同じ種類の樹脂を用いる場合は、第二の主樹脂成分よりも分子量の高い樹脂を第一の主樹脂成分とすれば、ガラス転移温度が第二の主樹脂成分のガラス転移温度よりも高くなる。
第一、第二の接着剤層１１、１２に含有させる副樹脂成分は、ガラス転移温度が、第一、第二の主樹脂成分のガラス転移温度よりも低く、所定の硬化温度以上になると重合する樹脂であり、接着剤層に硬化性を付与する。
副樹脂成分としては、液状樹脂や、結晶性樹脂を用いることができる。
液状樹脂は、ガラス転移温度が常温よりも低く、常温では液体であるが、常温よりも高い所定の硬化温度以上に加熱されると重合する。その重合物は常温では固体である。
結晶性樹脂は、常温で固体（結晶）であっても、常温よりも高い所定の溶融温度に一旦加熱して溶融させた後は、常温に戻しても液状のままの樹脂のことである。溶融させた後の結晶性樹脂は、所定の硬化開始温度以上に加熱されると重合する。その重合物は常温では固体である。
具体的には、エポキシ樹脂、アクリレート、メタクリレート、シランカップリング剤、メラミン樹脂、フェノール樹脂を副樹脂成分として用いることができる。副樹脂成分は１種類を第一、第二の接着剤層に含有させてもよいし、二種類以上を第一、第二の接着剤層に含有させてもよい。
第一、第二の接着剤層には同じ種類の副樹脂成分を含有させてもよいし、異なる種類の副樹脂成分を含有させてもよいが、第一、第二の接着剤層の密着性を高めるためには、同じ種類の副樹脂成分を含有させることが望ましい。
第一、第二の接着剤層中での副樹脂成分の重合反応を促進させるために、第一、第二の原料液にはそれぞれ硬化剤を含有させることが望ましい。
硬化剤としては、第一、第二の接着剤層中の副樹脂成分を熱硬化させるものであれば何れでも構わない。例えばポリアミンやポリアミド、イミダゾール、それらをマイクロカプセル化させたアミン系硬化剤、オニウム塩などのカチオン系硬化剤、有機化酸化物などのラジカル開始剤、その他、酸無水物やチオール系硬化剤などが例として挙げられる。
これらの硬化剤は単独で第一、第二の原料液に添加してもよいし、二種類以上を第一、第二の原料液に含有させてもよい。
第一の接着剤層に含有させる導電性粒子は特に限定されず、一般に使用される導電性粒子を広く用いることができる。
具体的には、ニッケルや銅、コバルトなどの金属を主成分とするなる金属粒子、或いはそれら金属粒子の表面に更に金メッキを施したもの、有機微粒子の表面にニッケルメッキや、銅メッキ、金メッキ、半田メッキ等の導電性被膜を施したものなどが挙げられる。
これらの導電性粒子は１種類を単独で第一の接着剤層１１に分散させてもよいし、２種類以上を同じ第一の接着剤層１１中に分散させてもよい。被着体（電気部品や基板）の接続端子の表面が酸化しやすい場合は導電性粒子表面にニッケルなどの突起物を付けたものを用いても良い。
また接続端子のファインピッチに対応するために導電性粒子の表面に熱によって溶融する樹脂をコーティングした絶縁性被膜粒子を用いても良い。
導電性粒子の粒子径（平均粒径）は接続端子のピッチや面積によって使い分けられるが、本願では平均粒径が１μｍ以上５０μｍ以下が好ましい。導電性粒子の平均径が１μｍより小さい場合、凝集を起こしやすく逆にショート発生につながる。
また、導電性粒子の平均粒径が５０μｍより大きい場合、ファインピッチ接続を主目的としている接着フィルムをあえて用いる必要がなく、本発明の効果が薄れる。
反応ピーク温度とは、示差走査熱量測定（ＤＳＣ）を行った時に、得られたＤＳＣ曲線の発熱ピークが最大となる温度である。
第一の接着剤層１１の反応ピーク温度（第一の反応ピーク温度）と、第二の接着剤層の反応ピーク温度（第二の反応ピーク温度）は、それぞれ６０℃以上１４０℃以下の温度範囲にあることが好ましい。
第一、第二の反応ピーク温度が６０℃より低いと、接着フィルム１０を基板３等の被着体に仮固定する際に、第一、第二の接着剤層の反応が開始してしまう可能性があり好ましくない。
また第一、第二の反応ピーク温度が１４０℃より高い場合は、２つの被着体で接着フィルムを挟みこんで加熱押圧する本圧着工程で、第一、第二の接着剤層を硬化させるのに要する時間が２０秒を超えてしまい、短時間接続ができなくなり、量産性を悪化させる。また、２０秒以下の短時間で接続できたとしても、その場合、２５０℃以上の高温で接続しなければならなくなり、被着体へのダメージが大き過ぎるため好ましくない。
また、第一、第二の反応ピーク温度の差が１０℃以下になるように、第一、第二の主樹脂成分、副樹脂成分、及び硬化剤を組み合わせて、原料液を作成することが望ましい。
第一、第二の反応ピーク温度の差が１０℃を超えると、第一、第二の接着剤層のうち、反応ピーク温度の低い方が先に硬化してしまうため、本圧着工程で押し込み速度の制限を受けるだけでなく、接続完了時間にも差を生じる事から短時間接続に不向きとなるため実用性に欠ける。
第一の主樹脂成分としては、ガラス転移温度が、第一、第二の反応ピーク温度よりも高いものを用いる。
これに対し第二の主樹脂成分としては、ガラス転移温度が、第一の主樹脂成分のガラス転移温度よりも低く、かつ、第一、第二の反応ピーク温度よりも低いものを用いる。
第一、第二の主樹脂成分として、ガラス転移温度が３０℃以下のものを用いると、接着フィルムをリール状に製品にした際に常温以上の放置下では接着剤がはみ出しを起こし易くなり、ブロッキング（引き出せなくなる）の原因となるため好ましくない。
本発明の接着フィルム１０を用いて接続する被着体は特に限定されず、例えば、電気部品４は半導体チップの他にも、抵抗素子、ＣＯＦ（Ｃｈｉｐ Ｏｎ Ｆｉｌｍ）デバイス、ＴＡＢ（Ｔａｐｅ Ａｕｔｏｍａｔｅｄ Ｂｏｎｄｉｎｇ）デバイス等がある。
基板３はガラス基板に限定されず、リジッド基板、フレキシブル配線板等を用いることができる。
隣接する端子間に形成される凹部の深さを端子の高さとすると、第一の接着剤層１１と密着する側の被着体（例えば基板３）の第一の端子は、第二の接着剤層１２と密着する側の被着体（例えば電気部品４）の第二の端子の高さよりも低く、仮固定後、又は本圧着後に、隣接する第一の端子間の凹部底面に、第一の接着剤層１１が接触するようにすれば、第一の接着剤層１１と被着体の接触面積が大きくなるから、接続体の機械的強度が増す。
（ａ）〜（ｃ）：本発明の接着フィルムを製造する工程を説明する断面図 （ａ）〜（ｄ）：電気部品を基板に接続する工程を説明する断面図 電気部品が基板に接続された状態を説明する断面図 接着フィルムを巻き取ったロールを示す側面図 第一、第二の主樹脂成分と、第一、第二の接着剤層のＤＳＣ曲線を示すグラフ
符号の説明
１０……接着フィルム １１……第一の接着剤層 １２……第二の接着剤層 １５……導電性粒子

Claims (7)

  1. 互いに密着された第一、第二の接着剤層と、導電性粒子とを有し、
    前記第一、第二の接着剤層はそれぞれ副樹脂成分を含有し、前記第一、第二の接着剤層を昇温させると、前記第一、第二の接着剤層中の前記副樹脂成分が反応し、前記第一、第二の接着剤層が硬化する接着フィルムであって、
    前記第一の接着剤層には、前記副樹脂成分よりもガラス転移温度が高い第一の主樹脂成分が含有され、
    前記第二の接着剤層には、前記副樹脂成分よりもガラス転移温度が高く、かつ、前記第一の主樹脂成分よりもガラス転移温度が低い第二の主樹脂成分が含有され、
    前記第一、第二の接着剤層の昇温中に、前記第一、第二の接着剤層の発熱量が最大となる反応ピーク温度は、前記第一の主樹脂成分のガラス転移温度よりも低く、かつ、前記第二の主樹脂成分のガラス転移温度よりも高くされ、
    前記導電性粒子は、前記第二の接着剤層には分散されずに前記第一の接着剤層中に分散されているか、又は、前記第二の接着剤層よりも前記第一の接着剤層の方が密度が高く分散され、
    前記第一の接着剤層の膜厚は、前記導電性粒子の平均粒径の０．５倍以上２．０倍以下にされた接着フィルム。
  2. 前記第二の主樹脂成分のガラス転移温度は５０℃以上１１０℃以下である請求項１記載の接着フィルム。
  3. 前記第一の接着剤層の前記反応ピーク温度と、前記第二の接着剤層の前記反応ピーク温度との差は、１０℃以下にされた請求項１又は請求項２のいずれか１項記載の接着フィルム。
  4. 互いに密着され、副樹脂成分が含有された第一、第二の接着剤層を有する接着フィルムの、前記第一の接着剤層は、前記副樹脂成分のガラス転移温度と、前記第一の接着剤層の反応ピーク温度と前記第二の接着剤層の反応ピーク温度とよりも高いガラス転移温度を有する第一の主樹脂成分を含有させ、導電性粒子を分散させて形成し、
    前記第二の接着剤層は、前記副樹脂成分のガラス転移温度よりも高く、前記第一の主樹脂成分のガラス転移温度と前記第一の接着剤層の反応ピーク温度と前記第二の接着剤層の反応ピーク温度とよりも低いガラス転移温度を有する第二の主樹脂成分を含有させて形成し、
    第一の端子が配置された基板の一面と前記第一の接着剤層とを密着させ、第二の端子が配置された電気部品の一面と前記第二の接着剤層とを密着させて、前記基板と前記電気部品とを仮固定し、
    前記第一、第二の接着剤層を昇温させ、前記第二の主樹脂成分のガラス転移温度にして前記第二の接着剤層を溶融させ、隣接する前記第二の端子の間に前記第二の接着剤層を流し込んだ後、前記第一、第二の接着剤層を昇温させ、前記第一、第二の接着剤層中の前記副樹脂成分を反応させて前記第一、第二の接着剤層を硬化させ、前記第一の端子と、前記第二の端子とを、前記導電性粒子で電気的に接続しながら前記基板と前記電気部品とを固定する接続方法であって、
    前記導電性粒子は、前記第二の接着剤層には分散させず、又は、前記第二の接着剤層よりも前記第一の接着剤層の方が密度が高くなるように分散させ、
    前記第一の接着剤層の膜厚を、前記導電性粒子の平均粒径の０．５倍以上２．０倍以下にする接続方法。
  5. 前記第二の主樹脂成分のガラス転移温度を５０℃以上１１０℃以下の温度にする請求項４記載の接続方法。
  6. 前記第一の接着剤層の前記反応ピーク温度と、前記第二の接着剤層の前記反応ピーク温度との差を１０℃以下にする請求項４又は請求項５のいずれか１項記載の接続方法。
  7. 請求項４乃至請求項６のいずれか１項記載の接続方法で接続された前記基板と前記電気部品とを有する接続体。
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