JP6307308B2

JP6307308B2 - 接続構造体の製造方法、及び回路接続材料

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Inventors: 佐藤　伸一; 伸一佐藤; 祐治田中
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Description

本発明は、異方性導電フィルムなどの回路接続材料を用いる接続構造体の製造方法、及び回路接続材料に関する。

従来、異方性導電フィルム（ＡＣＦ：Anisortropic Conductive Film）は、ハンダ接続には不向きな微細配線の接続に使用されている。しかし、低温接続が可能などの利点から、端子幅が３００μｍ以上の比較的ラフな配線の接続にも使用されてきている。

一般の微細配線用に設計された異方性導電フィルムは、接着層を形成するバインダーが押し潰す力に対して端子域外に流動して排除され、端子部の接着層の厚みが導電性粒子の径よりも薄くなることで、導電性粒子が潰れ、良好な導電性を得る設計になっている。しかし、比較的広い面積の端子域を接続しようとした場合には、端子間のバインダーを適度に排除することが困難となり、排除が不足である場合、残ったバインダーが導通を妨げてしまう。バインダーの排除不足は、複数の端子が配列された端子部周辺が端子の高さよりも大きな厚みを有するソルダーレジスト等で覆われている回路部材を低温圧着する場合に特に顕著であった。

特開２０１１−３２４９１号公報

本発明は、前述した従来技術における課題を解決するものであり、端子部周辺が、端子高さより大きな厚みを有するレジストで覆われている場合でも、高い接続信頼性を得られる接続構造体の製造方法、及び回路接続材料を提供する。

前述した課題を解決するために、本発明に係る接続構造体の製造方法は、第１の端子が配列された第１の端子部と、前記第１の端子部の周辺に形成され、前記第１の端子の高さよりも大きな厚みを有するレジストとを備える第１の回路部材と、前記第１の端子よりも高さが低い第２の端子が配列された第２の端子部を備える第２の回路部材とを、膜形成樹脂と、重合性化合物とを含有し、前記第１の回路部材に接する第１の層と、膜形成樹脂と、重合性化合物と、重合開始剤と、導電性粒子とを含有し、前記第２の回路部材に接する第２の層とを有する回路接続材料を介在させて配置する配置工程と、前記第１の回路部材と前記第２の回路部材とを所定温度にて熱圧着し、接続構造体を得る圧着工程とを有し、前記第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度が、前記所定温度の−５０℃以上及び前記第２の層の膜形成樹脂のガラス転移温度の＋３５℃以上であることを特徴とする。

また、本発明に係る接続構造体は、第１の端子が配列された第１の端子部と、前記第１の端子部の周辺に形成され、前記第１の端子の高さよりも大きな厚みを有するレジストとを備える第１の回路部材と、前記第１の回路部材の端子よりも高さが低い第２の端子が配列された第２の端子部を備える第２の回路部材と、前述の回路接続材料の硬化物であり、前記第１の回路部材と前記第２の回路部材とを接続する接続部とを備えることを特徴とする。

また、本発明は、第１の端子が配列された第１の端子部と、前記第１の端子部の周辺に形成され、前記第１の端子の高さよりも大きな厚みを有するレジストとを備える第１の回路部材と、前記第１の回路部材の端子よりも高さが低い第２の端子が配列された第２の端子部を備える第２の回路部材とを熱圧着させる回路接続材料において、膜形成樹脂と、重合性化合物とを含有し、前記第１の回路部材に接する第１の層と、膜形成樹脂と、重合性化合物と、重合開始剤と、導電性粒子とを含有し、前記第２の回路部材に接する第２の層とを有し、前記第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度が、圧着時における回路接続材料の温度の−５０℃以上及び前記第２の層の膜形成樹脂のガラス転移温度の＋３５℃以上であることを特徴とする。

本発明は、回路接続材料の第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度が、圧着時の所定温度の−５０℃以上及び第２の層の膜形成樹脂のガラス転移温度の＋３５℃以上であるため、端子部周辺が、端子高さより大きな厚みを有するレジストで覆われている場合でも、高い接続信頼性を得ることができる。

図１は、第１の回路部材、第２の回路部材、及び回路接続材料の配置を示す断面図である。図２は、端子部の周辺に形成されたレジストを備える第１の回路部材の一例を示す平面図である。図３は、図２中Ａ−Ａにおける端子部の一部を示す断面図である。

以下、本発明の実施の形態について、下記順序にて詳細に説明する。
１．接続構造体の製造方法
２．実施例

＜１．接続構造体の製造方法＞
本実施の形態に係る接続構造体の製造方法は、第１の端子が配列された第１の端子部と、第１の端子部の周辺に形成され、第１の端子の高さよりも大きな厚みを有するレジストとを備える第１の回路部材と、第１の端子の高さよりも低い第２の端子が配列された第２の端子部を備える第２の回路部材とを、第１の回路部材に接する第１の層と第２の回路部材に接する第２の層とを有する回路接続材料を介在させて配置する配置工程と、第１の回路部材と前記第２の回路部材とを所定温度にて熱圧着し、接続構造体を得る圧着工程とを有する。

以下、各工程について詳細に説明する。

［配置工程］
図１は、第１の回路部材、第２の回路部材、及び回路接続材料の配置を示す断面図である。配置工程では、第１の回路部材１０と第２の回路部材２０とを第１の回路部材１０に接する第１の層３１と第２の回路部材２０に接する第２の層３２とを有する回路接続材料３０を介在させて配置する。

図２は、端子部の周辺に形成されたレジストを備える第１の回路部材の一例を示す平面図であり、図３は、図２中Ａ−Ａにおける端子部の一部を示す断面図である。なお、図１は、図２中Ｂ−Ｂにおける端子部の一部を示す断面図である。

第１の回路部材１０は、図１〜図３に示すように、第１の基材１１と、第１の端子１２ａが配列された第１の端子部１２と、第１の端子部１２の周辺に形成され、第１の端子１２ａの高さｈよりも大きな厚みｔを有するレジスト１３とを備える。

第１の基材１１は、電子回路基板材料として使用されている基材、例えば、ガラスエポキシ基板、ガラス基板などを用いることができる。第１の端子部１２は、第１の基材１１上に配列された複数の端子１２ａを有する。端子１２ａの高さｈは、例えば２５μｍ〜４５μｍである。端子１２ａの幅は、特に限定されないが、本実施の形態では、３００μｍ以上の幅広い端子でも、高い接続信頼性を得ることができる。

レジスト１３は、第１の基材１１の表面を覆い、回路パターンを保護する絶縁膜となるソルダーレジストである。図２に示すように、レジスト１３は、第１の端子部１２の周辺を覆っており、また、図３に示すように、レジスト１３の高さは、第１の端子１２ａの高さｈよりも大きな厚みｔを有する。

このような第１の回路部材１０として、例えば、ＩＣ（Integrated Circuit）搭載用途のガラスエポキシ基板、ＬＣＤ（Liquid Crystal Display）パネル用途のガラス基板、タッチパネル用途のシクロオレフィン（ＣＯＰ）などのプラスチック基板、ガラス基板などが挙げられる。

第２の回路部材２０は、図１に示すように、第２の基材２１と、第２の端子２２ａが配列された第２の端子部２２とを備える。第２の基材２１は、電子回路基板材料として使用されている基材、例えば、ポリイミドなどを用いることができる。第２の端子部２２は、第２の基材２１上に配列された複数の端子２２ａを有する。端子２２ａの高さは、例えば５μｍ〜２０μｍである。端子１２ａの幅は、特に限定されないが、本実施の形態では、３００μｍ以上でも、高い接続信頼性を得ることができる。

このような第２の回路部材２０として、例えば、ＣＯＦ（Chip On Film）、ＴＣＰ（Tape Carrier Package）などのフレキシブル基板（ＦＰＣ：Flexible Printed Circuits）、ＩＣなどが挙げられる。

回路接続材料３０は、膜形成樹脂と、重合性化合物とを含有し、第１の回路部材に接する第１の層３１と、膜形成樹脂と、重合性化合物と、重合開始剤と、導電性粒子とを含有し、第２の回路部材２０に接する第２の層３２とを有する。

第１の層３１及び第２の層３２の膜形成樹脂は、第１の層３１の膜形成樹脂のガラス転移温度が、圧着工程における圧着温度の−５０℃以上及び第２の層３２の膜形成樹脂のガラス転移温度の＋３５℃以上となるように選択される。これにより、第１の層３１のバインダーが端子間に適度に排除された後、導電性粒子を含有する第２の層３２が、左右の端子間にあまり排除されず、上下の端子間に残るため、適度な導通性能が得られる。

第１の層３１の膜形成樹脂のガラス転移温度が、圧着温度の−５０℃未満である場合、流動性が過多となり、端子間に排除されたバインダーが端子部外にまで流失してしまい、端子部を充填することができない。このため、信頼性試験で浮きが発生して導通性能が低下してしまう。また、第１の層３１の膜形成樹脂のガラス転移温度が、圧着温度より高い場合、端子上のバインダーを排除しきれない。また、第１の層３１の膜形成樹脂のガラス転移温度が、第２の層３２の膜形成樹脂のガラス転移温度の＋３５℃未満である場合、第１の層３１及び第２の層３２のバインダーが同様に流動してしまい、導通性能が低下してしまう。

膜形成樹脂のガラス転移温度は、下記（１）式（ＦＯＸ式）で示される理論ガラス転移温度として算出することができる。
１／Ｔｇ＝Ｗ１／Ｔ１＋Ｗ２／Ｔ２＋・・・Ｗｎ／Ｔｎ・・・（１）
（１）式中、Ｗ１、Ｗ２・・・Ｗｎは各モノマーの質量分率であり、Ｔ１、Ｔ２・・・Ｔｎは各モノマーのガラス転移温度（Ｋ）である。

膜形成樹脂としては、フェノキシ樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリアミド、ＥＶＡ等の熱可塑性エラストマー等を使用することができる。これらの中でも、耐熱性、接着性のために、ビスフェノールＡとエピクロルヒドリンより合成されるビスフェノールＡ型フェノキシ樹脂を用いることが好ましい。

また、第１の層３１の厚みは、第１の端子１２ａの高さの１０〜７５％であることが好ましい。これにより、第１の端子部１２周辺が、端子１２ａ高さより大きな厚みを有するレジスト１３で覆われている場合でも、高い接続信頼性を得ることができる。

また、第１の層３１及び第２の層３２の重合性化合物は、ラジカル重合性化合物であり、第２の層３２の重合開始剤は、有機過酸化物であることが好ましい。膜形成樹脂とラジカル重合性化合物とが非相溶であることにより、適度な流動性を得ることができる。

ラジカル重合性化合物としては、ウレタンアクリレート、ポリエチレングリコールジアクリレート、リン酸エステル型アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジメタクリレート、２−ヒドロキシエチルアクリレート、２−ヒドロキシプロピルアクリレート、４−ヒドロキシブチルアクリレート、イソブチルアクリレート、ｔ−ブチルアクリレート、イソオクチルアクリレート、ビスフェノキシエタノールフルオレンジアクリレート、２−アクリロイロキシエチルコハク酸、ラウリルアクリレート、ステアリルアクリレート、イソボルニルアクリレート、シクロヘキシルアクリレート、トリス（２−ヒドロキシエチル）イソシアヌレートトリアクリレート、テトラヒドロフルフリルアクリレート、ｏ−フタル酸ジグリシジルエーテルアクリレート、エトキシ化ビスフェノールＡジメタクリレート、ビスフェノールＡ型エポキシアクリレート、エポキシアクリレート、及びこれらに相当する（メタ）アクリレートなどが挙げられる。これらの中でも、導通信頼性の向上、接着性の向上などの観点から、ウレタンアクリレートとポリエチレングリコールジアクリレートとを併用することが好ましい。

有機過酸化物としては、ジラウロイルパーオキサイド（１分間半減期温度１１６．４℃）、ジベンゾイルパーオキサイド（１分間半減期温度１３０．０℃）、ジ（４−メチルベンゾイル）パーオキサイド（１分間半減期温度１２８．２℃）、ジ（３−メチルベンゾイル）パーオキサイド（１分間半減期温度１３１．１℃）、ｔ−ヘキシルパーオキシベンゾエート（１分間半減期温度１６０．３℃）、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート（１分間半減期温度１６６．８℃）、１，１，３，３−テトラメチルブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート（１分間半減期温度１２４．３℃）、ジ（３，５，５−トリメチルヘキサノイル）パーオキサイド（１分間半減期温度１１２．６℃）、ｔ−ブチルパーオキシピバレート（１分間半減期温度１１０．３℃）等が挙げられる。これらの中でも、導通信頼性の向上、接着性の向上などの観点から、ジラウロイルパーオキサイドとジベンゾイルパーオキサイドとを併用することが好ましい。なお、第１の層３１は、重合開始剤の配合が必須ではないが、発明の効果を損なわない程度に少量配合しても構わない。

また、第２の層３２の導電性粒子としては、異方性導電フィルム（ＡＣＦ：Anisortropic Conductive Film）において使用されている公知の導電性粒子を用いることができる。例えば、ニッケル、鉄、銅、アルミニウム、錫、鉛、クロム、コバルト、銀、金等の各種金属や金属合金の粒子を挙げることができる。また、金属酸化物、カーボン、グラファイト、ガラス、セラミック、プラスチック等の粒子の表面に金属をコートしたもの、これらの粒子の表面に更に絶縁薄膜をコートしたもの等が挙げられる。樹脂粒子の表面にＮｉ、Ａｕ等の金属をコートしたものである場合、樹脂粒子としては、例えば、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、アクリル樹脂、アクリロニトリル・スチレン（ＡＳ）樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、ジビニルベンゼン系樹脂、スチレン系樹脂等の粒子を用いることができる。なお、第１の層３１は、導電性粒子の配合が必須ではないが、発明の効果を損なわない程度に少量配合しても構わない。

また、第１の層３１及び第２の層３２に配合する他の添加物として、必要に応じて、アクリル酸エステル系共重合樹脂（アクリルゴム）、シランカップリング剤、各種アクリルモノマー等の希釈用モノマー、充填剤、軟化剤、着色剤、難燃化剤、チキソトロピック剤等を配合しても構わない。

このような構成からなる回路接続材料３０によれば、第１の端子部１２周辺が、端子１２ａ高さより大きな厚みを有するレジスト１３で覆われている場合でも、高い接続信頼性を得ることができる。

［圧着工程］
圧着工程では、第１の回路部材と第２の回路部材とを所定温度にて熱圧着し、接続構造体を得る。圧着工程では、例えばヒートツールなどの圧着ツールを用いて、第２の回路部材を押圧することにより行われる。ここで、所定温度は、圧着時における回路接続材料の温度をいう。また、所定温度は、１００℃以上１８０℃以下であることが好ましい。

また、圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは、１μｍ以上１０μｍ未満であることが好ましい。これにより、端子部領域がバインダーで適度に埋まり、信頼性試験での浮きの発生を抑制することができ、高い接続信頼性を得ることができる。

また、圧着ツールと第２の回路部材との間に緩衝材を介装して圧着してもよい。緩衝材を介装することにより、押圧ばらつきを低減できると共に、圧着ツールが汚れるのを防止することができる。

圧着ツールとしては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、押圧対象よりも大面積である押圧部材を用いて押圧を１回で行ってもよく、また、押圧対象よりも小面積である押圧部材を用いて押圧を数回に分けて行ってもよい。

圧着ツールの先端形状としては、特に制限はなく、目的に応じて適宜選択することができ、例えば、平面状、曲面状などが挙げられる。なお、先端形状が曲面状である場合、曲面状に沿って押圧することが好ましい。

このような接続構造体の製造方法によれば、回路接続材料の第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度が、圧着時の所定温度の−５０℃以上及び第２の層の膜形成樹脂のガラス転移温度の＋３５℃以上であるため、端子部周辺が、端子高さより大きな厚みを有するレジストで覆われている場合でも、高い接続信頼性を得ることができる。

＜２．実施例＞
以下、本発明の実施例について説明する。本実施例では、第１の回路部材に接する第１の層と第２の回路部材に接する第２の層とを有し、第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇが所定値である異方性導電フィルム（ＡＣＦ）を作製した。そして、ＡＣＦを用いて第１の回路部材と第２の回路部材とを熱圧着して接続構造体を作製し、接続構造体の導通抵抗、ピール強度、及び圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みについて測定、評価した。なお、本発明は、これらの実施例に限定されるものではない。

ＡＣＦの作製、接続構造体の作製、接続構造体の導通抵抗、ピール強度、及び圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは、次のように測定、評価を行った。

＜ＡＣＦの作製＞
表１に、各層の組成を示す。表１に示す各層の配合組成と、固形分が５０質量％になるように酢酸エチルとトルエンとの混合溶液とを、それぞれ常法により均一に混合し、第１の層として組成物Ａ１〜Ａ６、及び第２の層として組成物Ｂを調整した。なお、膜形成樹脂のガラス転移温度は、下記（１）式（ＦＯＸ式）で示される理論ガラス転移温度として算出した。
１／Ｔｇ＝Ｗ１／Ｔ１＋Ｗ２／Ｔ２＋・・・Ｗｎ／Ｔｎ・・・（１）
（１）式中、Ｗ１、Ｗ２・・・Ｗｎは各モノマーの質量分率であり、Ｔ１、Ｔ２・・・Ｔｎは各モノマーのガラス転移温度（Ｋ）である。

組成物Ａ１は、フェノキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ４２５６、三菱化学（株））５４質量部と、ウレタンアクリレート（商品名：Ｕ−２ＰＰＡ、新中村化学（株））２５質量部と、２官能アクリレート（商品名：Ａ−２００、新中村化学（株））２０質量部とを含有する。膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは、６５℃である。

組成物Ａ２は、フェノキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ１２５６、三菱化学（株））５４質量部と、ウレタンアクリレート（商品名：Ｕ−２ＰＰＡ、新中村化学（株））２５質量部と、２官能アクリレート（商品名：Ａ−２００、新中村化学（株））２０質量部とを含有する。膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは、９８℃である。

組成物Ａ３は、フェノキシ樹脂（商品名：ＹＸ８１００、三菱化学（株））５４質量部と、ウレタンアクリレート（商品名：Ｕ−２ＰＰＡ、新中村化学（株））２５質量部と、２官能アクリレート（商品名：Ａ−２００、新中村化学（株））２０質量部とを含有する。膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは、１５０℃である。

組成物Ａ４は、フェノキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ４２５６、三菱化学（株））２７質量部と、フェノキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ１２５６、三菱化学（株））２７質量部と、ウレタンアクリレート（商品名：Ｕ−２ＰＰＡ、新中村化学（株））２５質量部と、２官能アクリレート（商品名：Ａ−２００、新中村化学（株））２０質量部とを含有する。膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは、８１℃である。

組成物Ａ５は、フェノキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ４２５６、三菱化学（株））２７質量部と、フェノキシ樹脂（商品名：ＹＸ８１００、三菱化学（株））２７質量部と、ウレタンアクリレート（商品名：Ｕ−２ＰＰＡ、新中村化学（株））２５質量部と、２官能アクリレート（商品名：Ａ−２００、新中村化学（株））２０質量部とを含有する。膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは、１０３℃である。

組成物Ａ６は、フェノキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ１２５６、三菱化学（株））２７質量部と、フェノキシ樹脂（商品名：ＹＸ８１００、三菱化学（株））２７質量部と、ウレタンアクリレート（商品名：Ｕ−２ＰＰＡ、新中村化学（株））２５質量部と、２官能アクリレート（商品名：Ａ−２００、新中村化学（株））２０質量部とを含有する。膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは、１２２℃である。

組成物Ｂは、フェノキシ樹脂（商品名：ｊＥＲ４２５６、三菱化学（株））５４質量部と、ウレタンアクリレート（商品名：Ｕ−２ＰＰＡ、新中村化学（株））２５質量部と、２官能アクリレート（商品名：Ａ−２００、新中村化学（株））２０質量部と、リン酸エステル型アクリレート（商品名：ＰＭ−２、日本化薬（株））１質量部と、Ｎｉ粒子（ニッケルパウダー、平均粒径３μｍ、バーレインコ（株））２質量部と、ジラウロイルパーオキサイド３質量部と、ジベンゾイルパーオキサイド３質量部とを含有する。膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは、６５℃である。

表１に示した組成物Ａ１〜Ａ６、Ｂを層毎に剥離ポリエステルフィルムに塗布し、７０℃の熱風を５分間吹き掛けて乾燥することにより層毎に接着フィルムを作製し、組成物Ａからなる層と組成物Ｂからなる層とを積層し、２層構造のＡＣＦを作製した。

＜接続構造体の作製＞
前述のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材との接合を行い、接続構造体を作製した。第１の回路部材として、端子部の周辺に端子の高さよりも大きな厚みを有するレジストが形成されたプリント配線板（ガラスエポキシ基板、Ｃｕ厚み３５μｍ、２００μｍＰ（ピッチ）（ライン：スペース＝１：１）、Ａｕフラッシュめっき品）を用いた。レジストは、次のように形成した。太陽インキ製造株式会社製ソルダーレジスト（ＰＳＲ−４０００）をスクリーン印刷やスプレーコーティングによって乾燥後膜厚が４０μｍになるようにＰＷＢ上に塗布し、８０℃、３０ｍｉｎの条件にて仮乾燥を行った。乾燥後、フォトマスクを介して露光部分を光硬化し、１％炭酸ソーダ水溶液で未露光部分を除去した。そして、露光部分を１５０℃、６０ｍｉｎの条件にて加熱乾燥を行い硬化させ、端子部の開口範囲が２．０ｍｍ×４０ｍｍのレジストを有する評価基材を作製した。また、３００μｍＰ（ピッチ）（ライン：スペース＝１：１）の評価基材も同様に作製した。すなわち、評価基材は、図３に示す第１の回路部材において、端子高さｈが３５μｍであり、レジスト厚みｔが４０μｍである。

また、第２の回路部材として、ＣＯＦ基板（ポリイミドフィルム厚み３８μｍ、Ｃｕ厚み８μｍ、２００μｍＰ（ピッチ）（ライン：スペース＝1：1）、Ｓｎめっき品）を使用した。また、３００μｍＰ（ピッチ）（ライン：スペース＝１：１）のＣＯＦ基材も使用した。

ＰＷＢとＣＯＦとの接続は、以下の圧着条件により行った。
・ＡＣＦ幅：２．０ｍｍ
・ツール幅：２．０ｍｍ
・緩衝材：シリコーンラバー厚み２００μｍ
・加熱加圧：１４０〜１７０℃／２ＭＰａ／３ｓｅｃ

また、圧着後の隣接端子間におけるＡＣＦの第１の層の厚みを断面観察により測定した。

＜導通抵抗の測定、評価＞
２００μｍＰ及び３００μｍＰの接続構造体を、テスターを用いて１ｍＡの定電流を印加した際の電圧を４端子法で導通抵抗〔初期の導通抵抗（Ω）、及び環境試験（８５℃、８５％ＲＨ、１０００ｈ）後の導通抵抗（Ω）〕を測定し、下記基準で評価した。
〔初期の導通抵抗の評価基準〕
○：導通抵抗が０．０７０Ω以下
△：導通抵抗が０．０７０Ω以上０．１００Ω未満
×：導通抵抗が０．１００Ω以上
〔環境試験後の導通抵抗の評価基準〕
○：（初期の導通抵抗／環境試験後の導通抵抗）が５倍未満
△：（環境試験後の導通抵抗／初期の導通抵抗）が５倍以上１１倍未満
×：（環境試験後の導通抵抗／初期の導通抵抗）が１１倍以上

＜ピール強度の測定、評価＞
２００μｍＰの接続構造体について、引っ張り速度５０ｍｍ／ｍｉｎで９０°Ｙ軸方向ピール強度を測定し、下記基準で評価した。なお、結果はピール強度の最大値（Ｎ／ｃｍ）で示した。
〔評価基準〕
○：ピール強度が１０Ｎ／ｃｍ以上
△：ピール強度が８Ｎ／ｃｍ以上１０Ｎ／ｃｍ未満
×：ピール強度が８Ｎ／ｃｍ未満

＜実施例１＞
表２に示すように、第１の層を組成物Ａ３からなる厚み２０μｍ、第２の層を組成物Ｂからなる厚み２０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは１５０℃であった。

実施例１のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１７０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは１０μｍ未満であった。

２００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、３００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、２００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は○、３００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は○、及び接続構造体のピール強度の評価は△であった。

＜実施例２＞
表２に示すように、第１の層を組成物Ａ５からなる厚み２０μｍ、第２の層を組成物Ｂからなる厚み２０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは１０３℃であった。

実施例２のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１４０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは１０μｍ未満であった。

２００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、３００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、２００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は○、３００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は○、及び接続構造体のピール強度の評価は○であった。

＜実施例３＞
表２に示すように、第１の層を組成物Ａ６からなる厚み２０μｍ、第２の層を組成物Ｂからなる厚み２０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは１２２℃であった。

実施例３のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１５０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは１０μｍ未満であった。

＜実施例４＞
表２に示すように、第１の層を組成物Ａ５からなる厚み１０μｍ、第２の層を組成物Ｂからなる厚み３０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは１０３℃であった。

実施例４のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１５０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは３μｍ未満であった。

＜実施例５＞
表２に示すように、第１の層を組成物Ａ５からなる厚み５μｍ、第２の層を組成物Ｂからなる厚み３５μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは１０３℃であった。

実施例４のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１４０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは１μｍ未満であった。

２００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、３００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、２００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は○、３００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は△、及び接続構造体のピール強度の評価は○であった。

＜実施例６＞
表２に示すように、第１の層を組成物Ａ５からなる厚み２５μｍ、第２の層を組成物Ｂからなる厚み１５μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは１０３℃であった。

実施例４のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１４０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは１５μｍ未満であった。

＜比較例１＞
表３に示すように、第１の層を組成物Ａ１からなる厚み２０μｍ、第２の層を組成物Ｂからなる厚み２０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは６５℃であった。

比較例１のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１７０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは１０μｍ未満であった。

２００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、３００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、２００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は○、３００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は×、及び接続構造体のピール強度の評価は○であった。

＜比較例２＞
表３に示すように、第１の層を組成物Ａ２からなる厚み２０μｍ、第２の層を組成物Ｂからなる厚み２０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは９８℃であった。

比較例２のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１７０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは１０μｍ未満であった。

＜比較例３＞
表３に示すように、第１の層を組成物Ａ４からなる厚み２０μｍ、第２の層を組成物Ｂからなる厚み２０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは８１℃であった。

比較例３のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１７０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは１０μｍ未満であった。

＜比較例４＞
表３に示すように、第１の層を組成物Ｂからなる厚み２０μｍ、第２の層を組成物Ａ３からなる厚み２０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは６５℃であった。

比較例４のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１７０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは３μｍ未満であった。

２００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は△、３００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は△、２００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は×、３００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は×、及び接続構造体のピール強度の評価は×であった。

＜比較例５＞
表３に示すように、第１の層を組成物Ｂからなる厚み２０μｍ、第２の層を組成物Ａ５からなる厚み２０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは６５℃であった。

比較例５のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１７０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは３μｍ未満であった。

＜比較例６＞
表３に示すように、第１の層を組成物Ｂからなる厚み２０μｍ、第２の層を組成物Ａ６からなる厚み２０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは６５℃であった。

比較例６のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１７０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは３μｍ未満であった。

＜比較例７＞
表３に示すように、組成物Ｂからなる厚み４０μｍとしたＡＣＦを作製した。比較例７のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１７０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。

２００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、３００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、２００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は△、３００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は×、及び接続構造体のピール強度の評価は○であった。

＜比較例８＞
表３に示すように、第１の層を組成物Ａ３からなる厚み２０μｍ、第２の層を組成物Ｂからなる厚み２０μｍとしたＡＣＦを作製した。第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度Ｔｇは１５０℃であった。

比較例８のＡＣＦを介して第１の回路部材と第２の回路部材とを１４０℃にて圧着し、接続構造体を作製した。圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みは１０μｍ未満であった。

２００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は○、３００μｍＰの接続構造体の初期抵抗の評価は△、２００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は△、３００μｍＰの接続構造体の信頼性試験後の抵抗の評価は×、及び接続構造体のピール強度の評価は○であった。

表３に示すように、比較例１〜３のＡＣＦは、第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度が、圧着温度の−５０℃以上でないため、比較的広い３００μｍの端子幅の回路部材を接続しようとした場合、端子間のバインダーの排除が不足し、高い接続信頼性を得ることができなかった。

また、比較例４〜６のＡＣＦは、実施例１〜３の第１の層の組成物及び第２の層の組成物をそれぞれ第２の層及び第１の層にしたものであるが、導電性粒子の補足率が悪く、初期の導通抵抗が高かった。また、ピール強度も低かった。

また、比較例７のＡＣＦは、組成物Ｂからなる１層構造であるため、端子間のバインダーの排除が不足し、高い接続信頼性を得ることができなかった。また、比較例８は、圧着温度が低く、第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度が、圧着温度の−５０℃以上でないため、端子間のバインダーの排除が不足し、高い接続信頼性を得ることができなかった。

一方。実施例１〜６のＡＣＦは、第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度が、圧着温度の−５０℃以上及び第２の層の膜形成樹脂のガラス転移温度の＋３５℃以上であるため、端子間のバインダーを適度に排除することができ、高い接続信頼性を得ることができた。

また、実施例５及び実施例６より、第１の層の厚みが第１の端子の高さの約１０〜７５％であることにより、端子部周辺が、端子高さより大きな厚みを有するレジストで覆われている場合でも、高い接続信頼性を得られることがわかった。

また、実施例１〜６より、圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みが１μｍ以上１０μｍ未満であることにより、端子部領域がバインダーで適度に埋まり、信頼性試験での浮きの発生を抑制することができ、高い接続信頼性を得られることがわかった。

１０第１の回路部材、１１第１の基材、１２第１の端子部、１２ａ第１の端子、１３レジスト、２０第２の回路部材、２１第２の基材、２２第２の端子部、２２ａ第２の端子、３０回路接続材料、３１第１の層、３２第２の層

Claims

第１の端子が配列された第１の端子部と、前記第１の端子部の周辺に形成され、前記第１の端子の高さよりも大きな厚みを有するレジストとを備える第１の回路部材と、前記第１の端子よりも高さが低い第２の端子が配列された第２の端子部を備える第２の回路部材とを、膜形成樹脂と、重合性化合物とを含有し、前記第１の回路部材に接する第１の層と、膜形成樹脂と、重合性化合物と、重合開始剤と、導電性粒子とを含有し、前記第２の回路部材に接する第２の層とを有する回路接続材料を介在させて配置する配置工程と、
前記第１の回路部材と前記第２の回路部材とを所定温度にて熱圧着し、接続構造体を得る圧着工程とを有し、
前記第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度が、前記所定温度の−５０℃以上及び前記第２の層の膜形成樹脂のガラス転移温度の＋３５℃以上である接続構造体の製造方法。
前記第第１の層の厚みが、第１の端子の高さの約１０〜７５％である請求項１記載の接続構造体の製造方法。
前記第１の層及び前記第２の層の重合性化合物が、ラジカル重合性化合物であり、
前記第２の層の重合開始剤が、有機過酸化物である請求項１又は２記載の接続構造体の製造方法。
前記第１の端子の幅が３００μｍ以上である請求項１乃至３のいずれか１項に記載の接続構造体の製造方法。
圧着後の隣接端子間における第１の層の厚みが、１μｍ以上１０μｍ未満である請求項１乃至３のいずれか１項に記載の接続構造体の製造方法。
第１の端子が配列された第１の端子部と、前記第１の端子部の周辺に形成され、前記第１の端子の高さよりも大きな厚みを有するレジストとを備える第１の回路部材と、前記第１の回路部材の端子よりも高さが低い第２の端子が配列された第２の端子部を備える第２の回路部材とを熱圧着させる回路接続材料において、
膜形成樹脂と、重合性化合物とを含有し、前記第１の回路部材に接する第１の層と、
膜形成樹脂と、重合性化合物と、重合開始剤と、導電性粒子とを含有し、前記第２の回路部材に接する第２の層とを有し、
前記第１の層の膜形成樹脂のガラス転移温度が、圧着時における回路接続材料の温度の−５０℃以上及び前記第２の層の膜形成樹脂のガラス転移温度の＋３５℃以上である回路接続材料。
前記圧着時における回路接続材料の温度が、１００℃以上１８０℃以下である請求項６記載の回路接続材料。
第１の端子が配列された第１の端子部と、前記第１の端子部の周辺に形成され、前記第１の端子の高さよりも大きな厚みを有するレジストとを備える第１の回路部材と、
前記第１の回路部材の端子よりも高さが低い第２の端子が配列された第２の端子部を備える第２の回路部材と、
前記請求項６又は７記載の回路接続材料の硬化物であり、前記第１の回路部材と前記第２の回路部材とを接続する接続部と
を備える接続構造体。