JP2022153529A - 自立電極の製造方法 - Google Patents

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Abstract

Figure 2022153529000001
【課題】本開示は、バインダー・集電体を含まない自立電極に電池タブ構造を固定する方法、並びにこの方法によって得られる電池タブ固定電極を提供する。
【解決手段】自立電極１０２は、カーボンナノチューブの三次元架橋網目構造中に電極活物質の粒子を含有する複合材料を含む本体１０２と、前記本体から外側に延在し、前記複合材料を含む部材１０４と、前記部材に固定された電池タブ１０１と、を有する。この方法及び電池タブ固定電極を用いることによって、複合材料を電池及び電力用途に容易に利用できる。
【選択図】図１Ａ

Description

関連出願の相互参照
本出願は、米国特許出願第６２／５５９，２５４号（２０１７年９月１５日出願、代理人整理番号０３７１１０．０１０１８、発明の名称「Ｍｅｔｈｏｄ ａｎｄ Ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ ｆｏｒ Ｂａｔｔｅｒｙ Ｔａｂ Ａｔｔａｃｈｍｅｎｔ ｔｏ ａ Ｓｅｌｆ－Ｓｔａｎｄｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ｗｉｔｈｏｕｔ Ｃｕｒｒｅｎｔ Ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ ｏｒ Ｂｉｎｄｅｒ」）の優先権を主張するものであり、この参照により当該米国特許出願の内容全体を援用する。
リチウムイオン電池は、２つの電極（アノード及びカソード）、カソードからアノードを分離する膜、並びに電解質からなる。これら電極は、活物質、バインダー、炭素系添加剤、及び集電体からなる。リチウムイオン電池の集電体は、典型的にはアルミニウム／銅の箔である。通常、活物質、添加剤、バインダー、及び適当な溶媒からなるスラリーを用いて、集電体の表面に活物質を印刷する。電極を製造した後、電池から電流を取り出すための導電性タブを集電体に取り付ける。通常、このタブは帯状のアルミニウム／銅／ニッケルの箔であり、電極の集電体箔に溶接される。
本開示の複数の形態についての基本的理解を確立するために、以下、概要を簡単に説明する。この概要は、想定される全ての形態を広範囲に包含するわけではなく、全ての形態の鍵となる要素又は臨界的な要素を特定したり、いずれかの形態又は全ての形態の範囲を詳細に説明することを意図したものでもない。後述する詳細な説明の前置きとして、複数の形態の幾つかの概念を単純化して示すことを目的としている。
バインダーを含まず、カーボンナノチューブマトリックス中に活物質粉末を含み、集電体箔が存在しない自立電極の場合、電極から電流を移す方法が必要とされる。換言すると、集電体箔を有していない電極にタブを取り付けるという問題を解決する必要がある。
幾つかの実施形態において、本開示は、カーボンナノチューブの三次元架橋網目構造中に電極活物質の粒子を含有する複合材料を含む本体と、前記本体から外側に延在し前記複合材料を含む部材と、前記部材に固定された電池タブとを有する、自立電極に関する。
幾つかの実施形態において、本開示は、電極活物質をエアロゾル化又は流動化して、エアロゾル化電極活物質又は流動化電極活物質を調製する工程と、前記エアロゾル化電極活物質又は前記流動化電極活物質とカーボンナノチューブとを共沈着させ、自立電極を形成する工程と、前記自立電極の少なくとも第１面及び第２面がそれぞれ電池タブに接触するように、前記自立電極に前記電池タブを固定する工程とを含む、自立電極の製造方法に関する。
幾つかの実施形態において、本開示は、バインダーを含まず、カーボンナノチューブの三次元架橋網目構造中に電極活物質粒子を含有する複合材料を含み、第１面及び前記第１面の反対面である第２面を有する自立電極本体と、前記自立電極本体に固定され、電池タブ本体と、前記電池タブ本体から延在する第１脚部と、前記電池タブ本体から延在する第２脚部とを含む電池タブと、を有する自立電極に関する。前記自立電極本体は、前記第１脚部と前記第２脚部との間に配置され、前記第１脚部は、前記自立電極本体の前記第１面に接触しており、前記第２脚部は、前記自立電極本体の前記第２面に接触している。
以下の詳細な説明によって、本発明のこれらの形態及び他の形態について、より完全な理解が可能となる。
図１Ａは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極の突出部材に取り付けられた電池タブの概略図である。 図１Ｂは、本開示の幾つかの実施形態による、図１Ａの電池タブ固定電極の拡大図であり、タブ取り付けプロセスの第１工程、即ち、自立電極上にタブを被せる工程を示している。 図１Ｃは、本開示の他の実施形態による、図１Ａの電池タブ固定電極の拡大図であり、タブ取り付けプロセスの第２工程、即ち、タブ及び自立電極を貫通するように溶接部を形成する工程（或いは、リベット又はステープルを挿入し固定する工程）を示している。 図１Ｄは、本開示の他の実施形態による、図１Ａの電池タブ固定電極の拡大図であり、タブ取り付けプロセスの第３工程、即ち、タブを適切に曲げる工程を示している。 図１Ｅは、本開示の他の実施形態による、図１Ａの電池タブ固定電極の拡大図であり、タブ取り付けプロセスの第４工程（任意工程）、即ち、所望により曲げたタブを更なる溶接部（又はリベット）で固定する工程を示している。 図２Ａは、本開示の幾つかの実施形態による、リベット又はステープルを用いて自立電極の突出部材に取り付けられた電池タブの概略図である。 図２Ｂは、本開示の幾つかの実施形態による、クランプを用いて自立電極の突出部材に取り付けられた電池タブの概略側面図である。 図２Ｃは、図２Ｂに示す電極を上から見た図である。 図２Ｄは、図２Ｂ及び図２Ｃに示す電極の正面図である。 図３Ａは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極へのタブ取り付けの方法を示す。 図３Ｂは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極へのタブ取り付けの方法を示す。 図３Ｃは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極へのタブ取り付けの方法を示す。 図３Ｄは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極へのタブ取り付けの方法を示し、図３Ｃの線３０８に沿った断面図である。 図３Ｅは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極へのタブ取り付けの方法を示し、図３Ｃの線３０８に沿った断面図である。 図３Ｆは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極へのタブ取り付けの方法を示す。 図３Ｇは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極へのタブ取り付けの方法を示し、図３Ｆの線３０９に沿った断面図である。 図４Ａは、本開示の幾つかの実施形態による、多層タブを取り付ける方法を示す概略図である。 図４Ｂは、本開示の幾つかの実施形態による、多層タブを取り付ける方法を示す概略図である。 図４Ｃは、本開示の幾つかの実施形態による、多層タブを取り付ける方法を示す概略図である。 図４Ｄは、本開示の幾つかの実施形態による、多層タブを取り付ける方法を示す概略図である。 図５は、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極を製造する装置の例を示すフロー図である。 図６は、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極を製造する装置の例を示すフロー図である。 図７は、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極を製造する装置の概略図である。 図８は、本開示で用いられる処理済自立電極の拡大側面図である。 図９は、図８に示す処理済自立電極を上から見た拡大図である。 図１０Ａは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを取り付ける際の配置例を示す概略図である。 図１０Ｂは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを取り付ける際の配置例を示す概略図である。 図１０Ｃは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを取り付ける際の配置例を示す概略図である。 図１０Ｄは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを取り付ける際の配置例を示す概略図である。 図１０Ｅは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを取り付ける際の配置例を示す概略図である。 図１０Ｆは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを固定する工程の例を示す概略図である。 図１０Ｇは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを固定する工程の例を示す概略図である。 図１０Ｈは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを固定する工程の例を示す概略図であり、図３Ｃの概念をさらに示している。 図１０Ｉは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを固定する工程の例を示す概略図であり、図３Ｃの概念をさらに示している。 図１０Ｊは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを固定する工程の例を示す概略図であり、図１０Ｈに示す構造の断面図である。 図１０Ｋは、本開示の幾つかの実施形態による、自立電極に電池タブを固定する工程の例を示す概略図であり、図１０Ｉに示す構造の断面図である。 図１０Ｌは、図４Ａ～図４Ｄの概念をさらに示している。 図１０Ｍは、図３Ｆの概念をさらに示している。 図１０Ｎは、図１０Ｌの構造の線４０９に沿った断面図である。 図１０Ｏは、図１０Ｍの構造の線３０９に沿った断面図である。 図１１Ａは、本開示の様々な実施形態による、タブと電極の接合を示す概略断面図である。 図１１Ｂは、本開示の様々な実施形態による、タブと電極の接合を示す概略断面図である。 図１１Ｃは、本開示の様々な実施形態による、タブと電極の接合を示す概略断面図である。 図１１Ｄは、本開示の様々な実施形態による、タブと電極の接合を示す概略断面図である。 図１２Ａは、本開示の様々な実施形態による、タブ固定電極を電池封入体のヒートシール内に封入する工程を示す、異なる方向からの概略図である。 図１２Ｂは、本開示の様々な実施形態による、タブ固定電極を電池封入体のヒートシール内に封入する工程を示す、異なる方向からの概略図である。 図１２Ｃは、本開示の様々な実施形態による、タブ固定電極を電池封入体のヒートシール内に封入する工程を示す、異なる方向からの概略図である。 図１２Ｄは、本開示の様々な実施形態による、タブ固定電極を電池封入体のヒートシール内に封入する工程を示す、異なる方向からの概略図である。 図１３Ａは、図１Ａ及び図４Ａ～図４Ｄに示す実施形態による、タブ取り付けを示す写真の例である。 図１３Ｂは、図１Ａ及び図４Ａ～図４Ｄに示す実施形態による、タブ取り付けを示す写真の例である。
以下、添付図面を参照して本発明を詳細に説明する。以下の詳細な説明は様々な構成を示すことを目的としており、説明した構成のみが実施され得るわけではない。以下の詳細な説明では、様々な概念の十分な理解を確立するために詳細な具体例を示す。しかしながら、詳細な具体例が無くても、その概念が実施され得ることは当業者には明らかである。
本開示は、カーボンナノチューブと電極活物質の複合材料を含み、外側に電池タブが固定されている自立電極、並びにその製造方法を提供する。
幾つかの実施形態において、本開示は、カーボンナノチューブの三次元架橋網目構造中に電極活物質を含む複合材料からなる本体と、この本体から外側に延在し該複合材料からなる部材と、この部材に固定された電池タブとを有する自立電極に関する。
本明細書において、「電極活物質」は電極中でリチウムホストとして作用する物質を表す。「電極」は電解質及び外部回路との間でイオン及び電子を交換する導電体を表す。「正極」及び「カソード」は本明細書において同義であり、電気化学電池中で電極電位が高いほうの電極（即ち、負極よりも高い電極電位を示す電極）を表す。「負極」及び「アノード」は本明細書において同義であり、電気化学電池中で電極電位が低いほうの電極（即ち、正極よりも低い電極電位を示す電極）を表す。カソード還元はある化学種が電子を獲得することを表し、アノード酸化はある化学種が電子を放出することを表す。
本明細書において、「約（ａｂｏｕｔ）」という語は当業者が理解する程度に近いことを意味する。非限定的な一実施形態において、「約」は、１０％以内、好ましくは５％以内、より好ましくは１％以内、最も好ましくは０．５％以内であると定義される。
非限定的な一例において、電極活物質はエアロゾル化が可能であればどのような固体金属酸化物粉末であってもよい。例えば、金属酸化物は電池のカソード用の材料であってよい。金属酸化物の非限定的な例としては、Ｎｉ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｔｉ、及びこれらの混合物の酸化物等が挙げられる。金属酸化物をリチオ化してもよい。ある具体例において、金属酸化物はリチウム－ニッケル－マンガン－コバルト酸化物（ＬｉＮｉＭｎＣｏＯ2）である。金属酸化物粉末の粒子サイズは約１ナノメートル～約１０００ミクロンであってよく、この範囲内のいかなる整数値であってもよく、より狭い範囲内であってもよい。非限定的な一例において、金属酸化物粒子は約１μｍ～約１０μｍの平均粒子サイズを有する。非限定的な一例において、金属酸化物粒子は約１ｎｍ～約１０ｎｍの平均粒子サイズを有する。本開示で用いるリチウム金属酸化物中の金属は、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、アルミニウム、ポスト遷移金属、及びこれらの水和物の１種以上であってよいが、これらに限定されない。
「アルカリ金属」は元素周期表の第Ｉ族の金属（リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、フランシウム等）である。
「アルカリ土類金属」は元素周期表の第ＩＩ族の金属（ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、ラジウム等）である。
「遷移金属」は元素周期表のｄブロックの金属（ランタニド類及びアクチニド類を含む）である。遷移金属としてはスカンジウム、チタン、バナジウム、クロム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、亜鉛、イットリウム、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、テクネチウム、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、銀、カドミウム、ランタン、セリウム、プラセオジム、ネオジム、プロメチウム、サマリウム、ユウロピウム、ガドリニウム、テルビウム、ジスプロシウム、ホルミウム、エルビウム、ツリウム、イッテルビウム、ルテチウム、ハフニウム、タンタル、タングステン、レニウム、オスミウム、イリジウム、白金、金、水銀、アクチニウム、トリウム、プロトアクチニウム、ウラン、ネプツニウム、プルトニウム、アメリシウム、キュリウム、バークリウム、カリホルニウム、アインスタイニウム、フェルミウム、メンデレビウム、ノーベリウム、ローレンシウム等が挙げられ、これらに限定されない。
「ポスト遷移金属」としてはガリウム、インジウム、スズ、タリウム、鉛、ビスマス、ポロニウム等が挙げられるが、これらに限定されない。
本明細書において、電極活物質とカーボンナノチューブの適当な複合材料又は混合物としては、米国特許出願第１５／６６５，１７１号（２０１７年７月３１日出願、発明の名称「Ｓｅｌｆ Ｓｔａｎｄｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅｓ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄｓ ｆｏｒ Ｍａｋｉｎｇ Ｔｈｅｒｅｏｆ」）が開示しているものが挙げられるが、これらに限定されない。当該米国特許出願は全てこの参照により本開示に含まれる。幾つかの実施形態においては、電極活物質は、グラファイト、硬質炭素、ケイ素、酸化ケイ素、リチウム金属酸化物、リン酸鉄リチウム、硫黄、及びリチウム金属粒子から選択される。幾つかの実施形態においては、電極活物質は、グラファイト、硬質炭素、ケイ素、酸化ケイ素、リチウム金属酸化物、リチウム金属、及びリン酸鉄リチウムから選択される。
幾つかの実施形態において、電池タブは金属を含み、該金属は金属合金であってもよい。本開示で使用する電池タブ中の金属としては、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属、アルミニウム、ポスト遷移金属、及びこれらの合金等が挙げられるが、これらに限定されない。
幾つかの実施形態において、上記金属は銅、アルミニウム、ニッケル、金、銀、パラジウム、白金、又はこれらの合金であってよい。幾つかの実施形態において、上記金属は銅又はアルミニウムであってよい。電池タブはいかなる物理的形状の固形物であってもよく、箔状、帯状、ワイヤ状、棒状、格子状、又はメッシュ状等であってよいが、これらに限定されない。幾つかの実施形態において、電池タブの厚さは約５μｍ～約２０００μｍであり、この範囲内のいかなる整数値であってもよく、さらに狭い範囲内であってもよい。幾つかの実施形態において、電池タブの厚さは約１００μｍである。幾つかの実施形態において、電池タブの厚さは約１５μｍである。幾つかの実施形態において、電池タブの幅は約０．００１ｃｍ～約１００ｃｍであり、この範囲内の小範囲内であってもよい。幾つかの実施形態において、電池タブの幅は約０．５ｃｍである。タブの幅及び厚さは、電極のサイズや電極に含まれる活物質の重量に応じて、即ち、タブが移動させる電流に応じて、決定される。タブ材料の導電性とタブが移動させる電流に基づいて、タブの最小の形状（特に断面積）を計算できる。突出する部材のサイズにも同じことが言える。大型の電極の場合、タブを電極本体に直接取り付けることが好ましく、図２Ｄ及び図１０Ｋに示すように端部に沿って取り付けることが特に好ましい場合がある。タブ及び部材の形状を選択する際には、機械的強度を考慮する場合もある。タブの長さは、必要な距離に届くように選択するのが適当である。非限定的な例において、タブは市販品であってもよく、幅５ｍｍで厚さ１００μｍのものが適当である場合がある。他の一般的で適切な市販品としては、幅３、４、又は８ｍｍ、厚さ１００μｍのサイズのものが挙げられる。幾つかの実施形態において、電池タブ構造の幅は電極全幅の約０．０１％～約１００％であり、この範囲内のいかなる整数値であってよく、さらに狭い範囲内に含まれていてもよい。
幾つかの実施形態において、上記部材は少なくとも第１面及び第２面を有し、第１面及び第２面の各々が５ｍｍ×５ｍｍ以上の表面積を有する。部材又は突出部の幅は、タブの幅と比較して、より大きくても、より小さくても、同じであってもよい。
例えば、図１Ａでは、自立電極本体１０２が突出する部材１０４を有し、該部材１０４はタブ１０１よりも幅広である。
他の非限定的な例では、図３Ｃに示すように、自立電極本体１０２が突出する部材１０４を有し、該部材１０４はタブ１０１よりも幅が小さい。
幾つかの実施形態において、自立電極本体は部材又は突出部を有しておらず、タブは電極本体に直接取り付けられ得る。例えば、図３Ａ及び図３Ｆでは、電池タブ３０１又は電池タブ３０７は、それぞれ自立電極本体３０２又は自立電極本体３１０に直接取り付けられている。他の非限定的な例では、図１０Ａ～図１０Ｇに示すように、１つ以上の電池タブが自立電極本体に取り付けられている（詳細は後述する）。
タブは突出部材を完全に又は部分的に覆っていてもよく（例えば図１Ａ～図１Ｅ、図２Ｃ、図３Ｃ参照）、覆っていなくてもよい。図１Ａは、非限定的な例として、自立電極１０２から突出する部材１０４の概要を示している。タブ１０１は突出部材１０４の一部を覆っている。幾つかの実施形態において、第２面は第１面の反対面である。幾つかの実施形態において、第２面は第１面の反対面ではない。幾つかの実施形態において、部材に固定された電池タブは１つの金属シートを含み、この金属シートは部材の第１面及び第２面に接触している。
幾つかの実施形態において、上記部材の第１面に接触している上記１つの金属シートの第１部分は、上記部材の第２面に接触している上記１つの金属シートの第２部分と、１つ以上の溶接部、リベット、ステープル、クランプ、又はクリップによって接続されている。幾つかの実施形態においては、１つ以上の溶接部又はリベットは、第１面から第２面へ、部材を貫通していてもよい。溶接部又はリベットの数は限定されない。他の実施形態では、溶接部又はリベットを使用しなくてもよい。図１Ａ～図１Ｅ、図２Ａ～図２Ｄ、及び図３Ｂ、図３Ｃは、スポット溶接、リベット、ステープル、又はクランプによる、自立電極の突出部材への電池タブ取り付けの例を示している（詳細は後述する）。
幾つかの実施形態において、電池タブの厚さは約５～約２００μｍであり、この範囲内のいかなる整数値であってもよく、さらに狭い範囲内であってもよい。幾つかの実施形態において、電池タブの幅は約１ｃｍ未満であり、この範囲内のいかなる整数値であってもよく、さらに狭い範囲内であってもよい。当業者には広く知られているように、電池タブの厚さ及び幅は、電極のサイズ、電極の形状、活物質の重量、活物質の種類、電極に用いられる材料の導電性、及び電池の他のパラメーター（即ち、電池が生成又は消費する電流）に応じて選択するのが適当である。電流に影響する電池の他のパラメーターとしては、活物質の粒子サイズ及び形状；電解質の組成及び濃度（即ち、どのような溶媒、割合、塩、濃度を用いるか）；電解質が液体か、ゲルか、又は固体か（及び固体電解質の種類）；セパレータを用いる場合の、セパレータ膜の組成及び形状、電池内での電極の配置；並びに他の構造、製造パラメーター、全ての構成要素の品質等が挙げられるが、これらに限定されない。幾つかの実施形態において、電池タブの厚さは約１０～約１５０μｍであり、電池タブの幅は約０．５ｃｍである。幾つかの実施形態において、電池タブは、電極に取り付けられた位置から、電池封入体（例えばパウチ型封入体等）を過ぎて延在するのに十分な長さを有するのが適切である。即ち、タブの一端は電池内側の電極に取り付けられ、他端は電池の外側にあり、外部負荷を電気的に接続できるようになっていてよい。複数又は複合的な電極を有する電池等では、タブは、他の電極又は他のタブの取り付け部に届くような長さ、或いは電池の筐体（例えば円筒型又は角柱型の電池筐体）に取り付けられるような長さを有する場合もある。本開示の電極又は方法に用いられる適当な市販のタブの長さは、典型的には約１０ｃｍ以下である。
電極はいかなる厚さを有していてもよく、例えば約１μｍ～約１０ｍｍであってよく、この範囲内のいかなる整数値であっても、さらに狭い範囲内であってもよい。幾つかの実施形態において、電極の厚さは約１０μｍ～約３００μｍである。幾つかの実施形態において、電極の厚さは約２０μｍ～約３００μｍである。幾つかの実施形態において、電極の厚さは約２０μｍ～約１００μｍである。当業者に知られているように、電極厚さは用途に応じて適切に選択してよい。非限定的な一例において、自動車用バッテリーに用いる場合、適当な電極厚さは約３００μｍである。非限定的な一例において、センサーに用いる場合、適当な電極厚さは約１０μｍ～約２０μｍである。加えて、特定の理論に結び付ける意図はないが、電極のエネルギー密度及び／又は電荷密度は、電極厚さによって決定されるものであってよい。
幾つかの実施形態において、上記部材に固定された電池タブは２つの金属シートを含み、これら２つの金属シートは該部材の第１面及び第２面に接触しており、１つ以上の溶接部、リベット、ステープル、クランプ、又はクリップによって互いに接続されている。幾つかの実施形態において、２つのシートは、１つの溶接部又はリベットによって互いに接続されている。幾つかの実施形態において、２つのシートは、２つ以上の溶接部又はリベットによって互いに接続されている。電極の種類及び／又は用途に応じて溶接部又はリベットの数を変化させ、且つ／或いは最適化することは、当業者レベルの範囲内である。幾つかの実施形態において、１つ以上の溶接部又はリベットは部材を貫通する。幾つかの実施形態において、部材の第１面は第２面の反対面である。溶接又はリベット固定するための道具、材料、及び方法は、公知のものであってよい。リベット及びクランプ（スプリング圧クランプ等）は、タブと同じ材料からなるのが適当である。タブの材料は、電池の化学的特徴や該電池が有する電極の電気化学的電位に基づいて選択するのが適当である。リチウム電池の場合、カソードタブは典型的にはアルミニウムからなり、アノードタブは典型的には銅又はニッケルからなる。他の化学的特徴を有する電池には、他の金属を使用してよい。例えば、リベット、ステープル、又はクリップは、電気化学的に非常に不活性な金属（例えば、金や白金のような貴金属等）からなるものであってよい。他の非限定的な例では、電池の化学的特徴（即ち、活物質及び電解質の種類）に応じて、特定等級のステンレス鋼を使用できる。溶接部は適当な公知の方法を用いて形成してよい。このような方法としては、スポット溶接や超音波溶接等が挙げられるが、これらに限定されない。ステープル、リベット、及びクランプは適当な公知の方法を用いて設置してよい。
他の実施形態においては、本開示は自立電極の製造方法に関する。この方法は、電極活物質をエアロゾル化又は流動化して、エアロゾル化電極活物質又は流動化電極活物質を調製する工程と、エアロゾル化電極活物質又は流動化電極活物質とカーボンナノチューブとを共沈着させ、自立電極を形成する工程と、自立電極の少なくとも第１面及び第２面がそれぞれ電池タブに接触するように、自立電極に電池タブを固定する工程とを含む。電極について記載した全ての実施形態は、この方法に対しても同様に有効である。幾つかの実施形態においては、エアロゾル化電極活物質又は流動化電極活物質とカーボンナノチューブとを多孔質表面上に共沈着させてよい。幾つかの実施形態において、上記方法は、電極に電池タブを固定する前に、自立電極を成形して本体と該本体から外側に延在する部材とを形成する工程を含む。この場合、当該部材に電池タブを固定する。
幾つかの実施形態において、電池タブは金属を含む。幾つかの実施形態において、該金属はアルミニウム又は銅である。この金属はいかなる物理的形状の固体であってもよく、ワイヤ状、格子状、メッシュ状、箔状、棒状、及びシート状等の１以上であってよいが、これらに限定されない。
幾つかの実施形態において、上記固定工程では、１つの金属シートが電極又は電極から突出する部材の少なくとも第１面及び第２面に接触するように、該シートを、電極又は部材を覆うように折り重ねる（図１Ｂ）。図１Ｂでは、タブ１０１を部材１０４を覆うように折り重ねている。幾つかの実施形態において、第２面は第１面の反対面である。上記１つのシートを被せる際には、電極の少なくとも第１面及び第２面と接触させるために、いかなる適当な手段を用いてもよい。幾つかの実施形態において、上記固定工程では、１つのシートのうち、電極の２つの面に接触している部分同士を、電極を貫通する１つ以上の溶接部（図１Ｃ～図１Ｅ）又はリベット（図２Ａ）によって接続する。非限定的な一例では、図１Ｃに示すように、タブ１０１を固定するために、１つ以上のスポット溶接部１０３が部材１０４を貫通している。他の非限定的な例では、図１Ｄに示すように、タブ１０１の余剰部分（即ち、溶接部より端の部分）を、部材１０４との接触部から外側に折り重ねる。他の非限定的な例では、図１Ｅに示すように、更なる溶接部１０５を追加し、タブ１０１の余剰部分を、部材１０４のスポット溶接部１０３が形成された部分に貫通させ固定する。他の非限定的な例では、図２Ａでは、１つ以上の固定材２０６（ステープル又はリベット等）を組み合わせて、タブ１０１が折り曲げて固定された部材１０４が示されている。
幾つかの実施形態において、１つ以上の溶接部又はリベットは電極を貫通する。幾つかの実施形態において、少なくとも２つの面は、少なくとも２つの向かい合った面である。幾つかの実施形態において、上記固定工程では、電極の２つの面をそれぞれ別の金属シートに接触させ、１つ以上の溶接部、リベット、ステープル、クランプ、又はクリップによってこれら金属シート同士を接続する。
特定の理論に結び付ける意図はないが、溶接又はリベット留めを行うことによって、電極の厚さが制限されるわけではないと考えられる。例えば、溶接部又はリベットは、約１μｍ～約５０００μｍの厚さを有する電極に用いることができる。この厚さは、上記範囲内のいかなる整数値であっても、さらに狭い範囲内であってもよい。好ましくは、溶接部又はリベットは、約１０μｍ～約３００μｍの厚さを有する電極に用いられる。幾つかの実施形態において、約１０μｍ～約５０００μｍの厚さを有する電極にシートを被せてよい。この厚さは、上記範囲内のいかなる整数値であっても、さらに狭い範囲内であってもよい。好ましくは、約１００μｍ～約３００μｍの厚さを有する電極にシートを被せる。
当業者は、電極の厚さ、タブの材料、及びタブの厚さに応じて、溶接又は固定の方法を決定できる。非限定的な一例において、非常に厚い電極（即ち、２００～５０００μｍの厚さを有する電極）には、クランプ（図２Ｂ～図２Ｄ）又はリベット／ステープル（図２Ａ）を使用するのが好ましい場合がある。或いは、「全周溶接構成（ｗｒａｐ ａｒｏｕｎｄ ｗｅｌｄｉｎｇ ｃｏｎｆｉｇｕｒａｔｉｏｎ）」を使用するのが好ましい場合がある（図１０Ｈ及び図１０Ｉ）。全周溶接構成は、電極を貫通する溶接部と共に、或いは該溶接部は形成せずに、使用してよい。他の非限定的な例において、溶接部、リベット、ステープル、及びクランプ／クリップを組み合わせて使用してもよい。例えば、図１０Ｈ又は図１０Ｉに示すように、厚い電極の突出部上にタブを被せた後、突出部の周囲にタブ箔を溶接してからクランプを配置するか、或いはタブ箔と突出部の両方にリベット／ステープルを貫通させる。
非限定的な一例においては、図２Ｂに示すように、クランプ２０７を用いて部材１０４にタブ１０１を固定する。他の非限定的な例において、図２Ｃは、図２Ｂの自立電極本体１０２から突出した突出部材１０４の例を上から見た図である。図２Ｃに示すように、部材１０４の幅はタブ１０１よりも広い。図２Ｄは図２Ｃの自立電極の正面図である。
特定の理論に結び付ける意図はないが、溶接部又はリベットによって、電池タブ固定自立電極の接触抵抗が低下する場合があると考えられる。即ち、溶接部又はリベットによって、電極と電池タブの接触部分における接触が改善され得る。当業者には知られているように、接触が悪化すると、接触抵抗が上がり、エネルギー損失が大きくなる。例えば、電極と電池タブの接触部における接触を改善することによって、エネルギー損失を最小化するのが好ましい場合がある。より厚い電極の場合、当業者に知られているように、溶接、リベット付け、又は他の適切な手段によって、電池タブ固定自立電極の接触抵抗を低下させることが望ましい場合がある。
幾つかの実施形態において、本方法は、電極に電池タブを固定する前に、自立電極を成形して本体と該本体から外側に延在する部材とを形成する工程をさらに含む。この場合、当該部材に電池タブを固定する。電極本体への電池タブの取り付けの実施形態は、電極の部材への電池タブの取り付けにも同じく有効であり、その逆も同様である。
電池タブは、電池タブの幅が電極の本体又は部材の幅を超えないようなサイズを有してよい。幾つかの実施形態において、電池タブの幅は、電極の本体又は部材の幅よりも約５０ｍｍ未満だけ小さい。例えば、約４０ｍｍ未満、約３０ｍｍ未満、約２０ｍｍ未満、又は約１０ｍｍ未満だけ小さくてもよく、この範囲内のいかなる整数値だけ小さくてもよく、或いはこの範囲内のさらに狭い範囲内であってもよい。電池タブと電極の本体又は部材との幅の差は、電極活物質及び／又は電池タブ中の金属、並びに／或いは電池タブ固定電極の用途に応じて決定してよい。幾つかの実施形態において、自立電極を成形して本体及び本体から外側に延在する部材を形成する工程では、本体から外側に延在する部材が残るように自立電極を切断加工してよい。或いは、構成成分のエアロゾル化混合物から、最終形状（所望の突出部等を全て有する形状）に成形した多孔質表面上に、電極を堆積させてもよい。この場合、更なる成形／切断加工は必要無い。
図３Ａ～図３Ｇは、電池タブを電極に取り付ける際の配置の例を示している。図３Ａでは、タブ３０１が自立電極本体３０２に対して垂直に、又は一定の角度で、取り付けられている。幾つかの実施形態において、タブ３０１はタブ１０１と同様のものであってよい。幾つかの実施形態において、自立電極本体３０２は自立電極本体１０２と同様のものであってよい。図３Ｂでは、タブ１０１が自立電極本体１０２から突出した部材１０４（典型的には、タブよりも幅広か、同程度の幅を有する）を封入することなく、タブ１０１が部材１０４に取り付けられている。図３Ｃでは、本体１０２から突出した部材１０４にタブ１０１が取り付けられており、部材１０４の幅はタブ１０１よりも小さい。部材１０４は完全に又は部分的にタブ１０１に封入されていてよい。図３Ｄ及び図３Ｅは、図３Ｃの線３０８に沿った断面図である。タブ１０１は、１つの部材（図３Ｅ）又は２つの部材（図３Ｄ）で部材１０４を包囲するものであってよく、スポット溶接部１０３が部材１０４を貫通していてよい。図３Ｆではタブ３０７が折り重ねられており、これが自立電極本体３１０の端部（又は突出部の端部）を包んでいる。図３Ｇは図３Ｆの線３０９に沿った断面図であり、自立電極本体３１０を貫通し、折り重ねられたタブ３０７を接続するスポット溶接部３０３を示している。幾つかの実施形態において、自立電極本体３１０は自立電極本体１０２と同様のものであってよい。幾つかの実施形態において、タブ３０７はタブ１０１と同様のものであってよい。
幾つかの実施形態においては、図４Ａ～図４Ｄに示すように、電池タブの取り付けは、多層電池タブの取り付けであってよい。多層電池タブの取り付けでは、上記タブに加えて、１つ以上の更なる金属箔シートを使用するのが適当である。この金属箔シートは薄い箔であることが適当であり、例えば炭素被覆金属箔である。図４Ａは、自立電極材料４２２を薄い金属箔４２５（５～２５μｍ）で部分的に又は完全に包囲する工程を示している。金属箔４２５はタブ４０１と同じ金属（即ち、カソードの場合はアルミニウム、アノードの場合は銅）からなるのが適当である。この工程は、取り扱い中及び溶接中に電極材料が損傷するのを抑制するために、タブの取り付け及び／又は溶接に先立って行われる。薄い箔４２５上にタブ箔４０１が好適に配置される（図４Ｂ）。溶接は全ての層を通るように行われる（図４Ｃ）。即ち、１つ以上のスポット溶接部４０３が、タブ４０１から、薄い金属箔４２５、自立電極本体４２２、及び薄い金属箔４２５の第２脚部を通って、タブ４０１の第２脚部へと延在し、これらを接続する。薄い金属箔４２５が炭素被覆されている場合、電極材料４２２とタブ４０１の接着を改善することができ、そのため、タブ４０１と電極４２２の間の電気的接触を改善することができる。タブ４０１の溶接及び曲げ加工の後（図４Ｄ）、所望により、適切な公知手段を用いて、薄い箔４２５の余剰部分を除去することができる。
幾つかの実施形態において、エアロゾル化電極活物質とカーボンナノチューブとを共沈着させる工程では、キャリアガス中でエアロゾル化電極活物質の粉末とカーボンナノチューブとを接触させて、エアロゾル化電極活物質の粉末とカーボンナノチューブとの混合物を調製し、この混合物を多孔質表面上に集め、キャリアガスを除去する。キャリアガス中でエアロゾル化電極活物質の粉末とカーボンナノチューブとを接触させてそのような混合物を調製するための適当な方法及び装置、適当な多孔質表面、並びにキャリアガスを除去するための適当な方法及び装置は当業者に公知であり、米国特許出願第１５／６６５，１７１号（２０１７年７月３１日出願、代理人整理番号０３７１１０．００６８７、発明の名称「Ｓｅｌｆ Ｓｔａｎｄｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅｓ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄｓ ｆｏｒ Ｍａｋｉｎｇ Ｔｈｅｒｅｏｆ」）が開示しているものが挙げられるが、これらに限定されない。当該米国特許出願は全てこの参照により本開示に含まれる。本開示の方法に適したカーボンナノチューブとして、単一の層、幾つかの層、又は複数の層からなるナノチューブが挙げられる。幾つかの実施形態において、カーボンナノチューブは単層ナノチューブである。幾つかの層又は複数の層からなるナノチューブの合成、特性評価、共沈着、及び収集は、当業者に公知の適当な方法及び装置を用いて行ってもよく、単層ナノチューブ用のものを用いて行ってもよい。
幾つかの実施形態において、共沈着工程では、エアロゾル化電極活物質又は流動化電極活物質とカーボンナノチューブとを多孔質表面上に共沈着させ、バインダーを含まない自立電極を形成する。
カーボンナノチューブと電極活物質の混合物のエアロゾルを調製する装置は限定されない。図５に示す説明用の例では、自立電極を製造する装置５が示されている。カーボンナノチューブと電極活物質を容器１０に入れる。カーボンナノチューブと電極活物質とは、それぞれ別々に調製され収集されたものであってよく、自立電極において所望の比率になるように直接的又は間接的に容器１０に投入してよい。次に、カーボンナノチューブと電極活物質の混合物をエアロゾル化するために、１種以上のキャリアガス２０を容器１０に導入してよい。キャリアガス中にカーボンナノチューブと電極活物質を含む混合エアロゾル流体３０を多孔質基板４０（フィルター等）に向けて流動させる。キャリアガスはガス流５０として多孔質基板４０を通る。その間、カーボンナノチューブと電極活物質の混合物は多孔質基板４０の表面上に捕獲され、自立電極６０を形成する。自立電極６０が所望の厚さになると、該自立電極６０は多孔質基板４０から分離される。
自立電極６０、６１を連続的に製造するために、装置５は複数の多孔質基板４０、４１を有していてもよい。２つの多孔質基板のみを図示するが、装置５は、任意の数の多孔質基板を有していてもよいと解されるべきである。非限定的な一例においては、混合エアロゾル流体３０を多孔質基板４０に流通させて所望の厚さの自立電極６０を製造するとき、混合エアロゾル流体３０の流れが第２の多孔質基板４１に向かうように、バルブ３３が調節される。自立電極６１を多孔質基板４１上に形成する間、自立電極６０が第１の多孔質基板４０から分離される。混合エアロゾル流体３０を第２の多孔質基板４１に流通させて所望の厚さの自立電極６１を製造するとき、混合エアロゾル流体３０の流れが第１の多孔質基板４０に再び向かうように、バルブ３３が調節される。自立電極６１の厚さ及び／又は断面積は自立電極６０と同じであっても異なっていてもよい。例えば、自立電極６１は自立電極６０よりも大きな厚さ及び／又は大きな断面積を有してよい。
バルブ３３を自動的に切り替え、混合エアロゾル流体３０の流れ方向を一方の多孔質基板から他方のそれに変えるために、様々な異なる方法を用いてよいと理解されるべきである。バルブ３３を調節して混合エアロゾル流体３０の流れ方向を変えるために使用できるシステムの例としては、自立電極６０、６１の厚さを検出するための１つ以上のセンサー、多孔質基板４０、４１前後の圧力の低下（自立電極６０、６１の厚さに対応）を検知するための１つ以上の圧力センサー、混合エアロゾル流体３０の所定の流量に応じて設定される、自立電極６０、６１の厚さに対応した設定時間が経過した後にバルブ３３を切り替えるタイマー、これらの組み合わせ等が挙げられる。１つ以上の圧力センサーによって多孔質基板４０、４１上の自立電極６０、６１の所望の厚さに対応する圧力低下を測定した後、或いは１つ以上の厚さセンサーによって多孔質基板４０又は多孔質基板４１上の自立電極６０、６１の所望の厚さを検出した後、或いはタイマーによって多孔質基板４０、４１上の自立電極６０、６１の所望の厚さに対応する設定時間を測定した後に、混合物の流れ方向を一方の多孔質基板から他方のそれに変える。多孔質基板４０、４１は、自立電極６０、６１で作製される電池における使用に必要とされる、所望の断面積を有すると理解されるべきである。従って、最終製品の電池内で組み立てる前に、自立電極６０、６１の更なる断面積加工（切断等）は必要ではない。容器１０の構造は特に限定されない。
図６に示すように、ナノチューブと電極活物質を混合する前に、これらをそれぞれエアロゾル化してもよい。例えば、ナノチューブを容器１０Ａに供給し、電極活物質を容器１０Ｂに供給してよい。１種以上のキャリアガス２０Ａを容器１０Ａに導入してナノチューブをエアロゾル化し、１種以上のキャリアガス２０Ｂを容器１０Ｂに導入して電極活物質をエアロゾル化してよい。エアロゾル流体２５Ａでは容器１０Ａに導入されたキャリアガス２０Ａ中にナノチューブが混入しており、エアロゾル流体２５Ｂでは容器１０Ｂに導入されたキャリアガス２０Ｂ中に電極活物質が混入している。合流部２７中で、エアロゾル流体２５Ａをエアロゾル流体２５Ｂと混合する。エアロゾル流体２５Ａとエアロゾル流体２５Ｂを組み合わせて、キャリアガス中にナノチューブと電極活物質の混合物を含む混合エアロゾル流体３０を調製することが可能であれば、合流部２７はいかなる構造を有していてもよい。混合エアロゾル流体３０の流れは多孔質基板４０に向けられる。キャリアガスはガス流５０として多孔質基板４０を通る。その間、ナノチューブと電極活物質の混合物は多孔質基板４０の表面上に捕獲され、自立電極６０を形成する。自立電極６０が所望の厚さになると、該自立電極６０は多孔質基板４０から分離される。キャリアガス２０Ａとキャリアガス２０Ｂは同じであっても異なっていてもよく、またこれらを投入する際の流量も同じであっても異なっていてもよい。例えば、自立電極６０中の電極活物質に対するナノチューブの比率を所望の値にするのに必要な流量で、ナノチューブと電極活物質とが合流部２７に供給されるように、キャリアガス２０Ａの流量とキャリアガス２０Ｂの流量をそれぞれ調整してもよい。図示しないが、図５に関して説明したように、複数の多孔質基板４０を使用してもよい。
図７に示すように、ナノチューブ合成反応器として構成した容器１０Ａからナノチューブをエアロゾル流体２５Ａに直接供給してもよく、これを供給源１０６から供給される電極活物質のエアロゾル流体２５Ｂと混合してよい。即ち、エアロゾル流体２５Ａはナノチューブ合成反応器から流れ出た生成物の流体である。例えば、１種以上のキャリアガス２０Ａの存在下、炭素源又は炭素前駆体１３０を容器１０Ａに投入して、カーボンナノチューブが形成される。カーボンナノチューブのエアロゾル流体２５Ａは反応器出口１７５から出て、パイプ又はチューブ４１２を下って合流部２７に達し、エアロゾル状カーボンナノチューブが電極活物質のエアロゾル流体２５Ｂと混合される。合流部２７を形成するパイプは、９０°の角度αで交差するように図示したが、他の角度αで交差してもよい。非限定的な一例においては、交差角度αは、混合エアロゾル流体３０の合流部２７から多孔質基板４０への流通が容易になるような鋭角であってもよい。図示しないが、図５に関して説明したように、複数の多孔質基板４０（及び収集容器１７０）を使用してもよい。
上記の具体的な装置ではナノチューブを調製した後に電極活物質と混合するが、これとは異なり、流動化床反応器又はチャンバー内でナノチューブを調製しながら、調製が行われている場所で、ナノチューブを電極活物質と混合することもできる。
幾つかの実施形態において、エアロゾル化電極活物質又は流動化電極活物質とカーボンナノチューブとを共沈着させる工程では、エアロゾル化電極活物質又は流動化電極活物質とカーボンナノチューブとを同時に多孔質表面に接触させる。この工程を行う前は、エアロゾル化電極活物質又は流動化電極活物質とカーボンナノチューブとは互いに接触しない。
共沈着は任意の時間にわたって行われてよい。特定の理論に束縛する意図はないが、バインダーと集電体を含まない自立電極の厚さは１つ以上の要因によって決定され得る。この要因としては、共沈着の時間、カーボンナノチューブとエアロゾル化電極活物質粉末の混合物の流量、エアロゾル化電極活物質及び／又はカーボンナノチューブの濃度等が挙げられるが、これらに限定されない。幾つかの実施形態において、共沈着を約２０分間行うと、厚さ約３０μｍのバインダー・集電体を含まない自立電極が得られる。幾つかの実施形態において、共沈着を約２時間行うと、厚さ約１００μｍのバインダー・集電体を含まない自立電極が得られる。当業者は、これらの要因を調整し、所望の厚さ及び／又は他の特性（電荷、エネルギー量等）を有する自立電極を得ることができる。例えば、米国特許出願第１５／６６５，１７１号（２０１７年７月３１日出願、代理人整理番号０３７１１０．００６８７、発明の名称「Ｓｅｌｆ Ｓｔａｎｄｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅｓ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄｓ ｆｏｒ Ｍａｋｉｎｇ Ｔｈｅｒｅｏｆ」）が開示している方法及び装置を用いて、上記流量及び／又は濃度を変化させてよい。当該出願は全てこの参照により本開示に含まれる。幾つかの実施形態において、電極全体の厚さは約１０μｍ～約５０００μｍである。幾つかの実施形態において、電極全体の厚さは約２０μｍ～約１００μｍである。
幾つかの実施形態においては、上記固定工程では、電極の２つの面をそれぞれ別の金属シートに接触させた後、１つ以上の溶接部、リベット、ステープル、クランプ、又はクリップによって、これら金属シートを互いに接続する。幾つかの実施形態において、この２つの面は互いに反対の２つの面である。幾つかの実施形態において、１つ以上の溶接部、リベット、又はステープルは電極を貫通する。
バインダー・集電体を含まない自立電極の厚さを、プレス処理によって変えてもよい。プレス処理を行うことで、全体の厚さを５分の１まで、例えば約４分の１まで、約２分の１まで、約１．５分の１まで、又はこれらの範囲内に減らすことができる。例えば、厚さ１００μｍのバインダー・集電体を含まない自立電極を、５０μｍの厚さ（即ち半分の厚さ）にプレス処理してよい。また、厚さ５００μｍのバインダー・集電体を含まない自立電極を、１００μｍの厚さ（即ち５分の１の厚さ）にプレス処理してよい。幾つかの実施形態においては、プレス処理によって自立電極全体の厚さを２分の１まで減少させる。幾つかの実施形態においては、プレス処理によって自立電極全体の厚さを約１．５分の１～約３分の１まで減少させる。プレス処理によって電極の密度を変更してもよい。当該技術分野で知られている、電極をプレス処理するための適当な方法及び装置としては、米国特許出願第１５／６６５，１７１号（２０１７年７月３１日出願、代理人整理番号０３７１１０．００６８７、発明の名称「Ｓｅｌｆ Ｓｔａｎｄｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅｓ ａｎｄ Ｍｅｔｈｏｄｓ ｆｏｒ Ｍａｋｉｎｇ Ｔｈｅｒｅｏｆ」）が開示しているものが挙げられるが、これらに限定されない。当該出願は全てこの参照により本開示に含まれる。
当業者には知られていると考えられるが、プレス処理又は圧縮処理によって、電池タブと複合材料の間の電気的及び／又は機械的な接触を改善することができ、複合材料の機械的強度を向上することもできる。しかしながら、過度に圧縮処理又はプレス処理を行うと、電解質の電極内部への侵入が妨げられる場合があり、電極の内部又は外部でのリチウムイオンの移動が困難になり、電池の動特性が悪化する場合もある。或いは、電極が厚すぎると、十分なエネルギーを保持できるが、エネルギー生成が遅くなったり、適切な柔軟性を示さなかったりする場合がある。また、割れ及び／又は剥離が生じることのない柔軟な電極箔を得ることが望ましい場合がある。一方、電極が薄すぎると、エネルギー生成は速いが、十分なエネルギーが生成されない場合がある。加えて、ロールプレス処理機又はカレンダー処理機のロール又はローラー間の距離や、プラテン処理機のプレート間の距離を調整するのが望ましい場合がある。所望の電極特性に基づいて最適なプレス厚さを決定することは、当業者の知識の範囲内である。
本開示の方法又は装置に適したバインダー・集電体を含まない自立電極は、柔軟であっても柔軟でなくてもよい。本明細書において、「柔軟」な電極とは、割れたり壊れたりすることなく曲げることができるものである。当業者に知られているように、柔軟性は、１つ以上の化学的要因及び／又は素材的要因によって決まる。このような要因としては、組成及び圧縮度合い等が挙げられるが、これらに限定されない。例えば、非常に強く圧縮処理した電極は、高い剛性を示し、脆くなる場合がある。同様に、ナノチューブ含有割合が低い電極も低い機械的強度を示すことがあり、活物質粒子が脱落する場合もある。しかしながら、他の非限定的な例では、自立電極材料が容易にしわを生じたり、折り重なったり、或いはロール状になったりする場合、電池の層を積層する際又は封入体に挿入する際に、伸ばしたり所望の面積に広げたりすることが困難になるため、自立電極材料は過度の柔軟性を有していてもよい。高いナノチューブ含有割合は、柔軟性及び機械的強度の一因となる。図８は、本開示に係る、使用のための電極の側面を示す。図８は厚さ６０μｍの自立電極６０を示している。図８の（プレス処理後の）自立電極は柔軟性があり、図中の角部が上に曲げられている。これは、図９のプレス処理後の上面図に示すように、カーボンナノチューブによってウェブ状構造又は不織繊維シートが形成されているためであると考えられる。カーボンナノチューブウェブがＬｉＮｉＭｎＣｏＯ2粒子を囲んでおり、自立電極を曲げることができる柔軟な状態で、バインダー無しでＬｉＮｉＭｎＣｏＯ2粒子を保持している。
幾つかの実施形態において、本開示は、バインダーを含まず、カーボンナノチューブの三次元架橋網目構造中に電極活物質粒子を含有する複合材料を含み、第１面とその反対面である第２面とを有する自立電極本体と、この自立電極本体に固定される電池タブと、を有する、自立電極に関する。該電池タブは、電池タブ本体と、電池タブ本体から延在する第１脚部と、及び電池タブ本体から延在する第２脚部と、を含む。自立電極本体は第１脚部と第２脚部の間に配置され、第１脚部は自立電極本体の第１面に接触しており、第２脚部は自立電極本体の前記第２面に接触している。上述した実施形態に関する全ての態様は、この自立電極に対しても有効であり、その逆も同様である。
電池タブ本体は、自立電極に接触していない部分を指す。電池タブの第１脚部及び第２脚部は、それぞれ自立電極の第１面及び第２面に直接接触している部分である。
幾つかの実施形態において、第１脚部は自立電極本体の第１面の表面積の５０％未満を覆っており、第２脚部は自立電極本体の第２面の表面積の５０％未満を覆っている。
幾つかの実施形態において、第１脚部は自立電極本体の第１面の表面積の３３％未満を覆っており、第２脚部は自立電極本体の第２面の表面積の３３％未満を覆っている。
幾つかの実施形態において、第１脚部は自立電極本体の第１面の表面積の２５％未満を覆っており、第２脚部は自立電極本体の第２面の表面積の２５％未満を覆っている。
図１０Ａ～図１０Ｅは、自立電極本体に電池タブを取り付ける際の配置の例を示している。図１０Ａでは、電池タブ１００１は自立電極本体１００２の角部に取り付けられており、電池タブ１００１の一部が自立電極本体１００２と重なっている。図１０Ｂでは、電池タブ１００１は自立電極本体１００２の端部に取り付けられており、電池タブ１００１の幅と自立電極本体１００２の１辺とによって重なり面積が得られる。複数の電池タブ１００１を１つの自立電極１００２に取り付けてもよい。図１０Ｃでは、自立電極本体１００２の２つの対向する端部に、図１０Ｂと同じ配置で２つのタブ１００１が取り付けられており、これら２つのタブ１００１の間に所定の距離で第３のタブ１００１が取り付けられている。複数のタブ１００１の長さ及び／又は幅は互いに同じであっても異なっていてもよい。図１０Ｄでは、図１０Ｃの第３のタブ１００１と同じ位置に、電池タブ３０１が取り付けられている。自立電極３０２はいかなる形状を有していてもよく、例えば図１０Ｅに示す円形であってもよい。幾つかの実施形態において、タブ１００１、１１０１は、タブ１０１又はタブ３０７と同様のものであってよい。幾つかの実施形態において、自立電極本体１００２、１１０２、１２０２は、自立電極本体１０２又は自立電極本体３１０と同様のものであってよい。
自立電極本体に電池タブを固定するためには、任意の適切な手段を用いることができる。任意の適切な手段としては、上述した自立電極本体から突出した部材に電池タブを固定するための手段を用いてよく、例えば、折り重ね手段、スポット溶接、リベット留め等が挙げられるが、これらに限定されない。スポット溶接又はリベット留めは、当業者に公知の方法及び装置を用いて行ってよい。自立電極本体に電池タブを接続・固定するのに適したスポット溶接部又はリベットを形成してよく、その数、パターン、及び配置は限定されない。図１０Ｆ及び図１０Ｇは、自立電極本体１００２に電池タブ１００１を接続するための、接続部１００３のパターン又は配置の非限定的な例を示している。この接続部１００３は、電池タブの第１脚部から自立電極を通って電池タブの第２脚部へと延在している。幾つかの実施形態において、接続部１００３はスポット溶接部１０３と同様のものであってよい。幾つかの実施形態において、タブ１００１はタブ１０１、３０１と同様のものであってよい。幾つかの実施形態において、自立電極本体１００２は自立電極本体１０２、３０２と同様のものであってよい。図１０Ｈ及び図１０Ｉは、自立電極本体１０２から突出した部材１０４に電池タブ１０１を接続するための、接続部１０３のパターン又は配置の非限定的な例を示している。この接続部１０３は、それぞれ図３Ｄ及び図３Ｅに対応する断面を有する（図１０Ｊ及び図１０Ｋ参照）。図１０Ｌは、炭素被覆薄型箔４２５と電池タブ４０１を自立電極本体４２２に接続するための、接続部４０３のパターン又は配置の非限定的な例を示している。この接続部４０３は、線４０９に沿って図４Ｄに対応する断面を有する（図１０Ｎ参照）。図１０Ｍは、自立電極本体３１０に電池タブ３０７を接続するための、接続部３０３のパターン又は配置の非限定的な例を示している。この接続部３０３は、線３０９に沿って図３Ｇに対応する断面を有する（図１０Ｏ参照）。
幾つかの実施形態において、第１脚部及び第２脚部はそれぞれ電池タブ本体から外側に延在しており、少なくとも第１の接続部は第１脚部から自立電極本体を通って第２脚部まで延在しており、自立電極本体の第１部分は電池タブ本体と第１の接続部との間に配置されている。幾つかの実施形態において、第２の接続部は第１脚部から自立電極本体を通って第２脚部まで延在しており、自立電極本体の第２部分は第１の接続部と第２の接続部との間に配置されている。幾つかの実施形態において、第１及び第２の接続部はスポット溶接部である。他の実施形態において、第１及び第２の接続部はリベットである。幾つかの実施形態において、第１及び第２の接続部は超音波溶接部である。幾つかの実施形態において、タブは自立電極本体に直接取り付けられている。幾つかの実施形態において、タブは電極本体の端部に対して垂直に取り付けられている。幾つかの実施形態において、タブは端部に対して所定の角度で取り付けられている。幾つかの実施形態において、タブは１つの金属シートを含み、該金属シートは電極を覆うように折り重ねられている。幾つかの実施形態において、タブは２つのシートを含み、該２つのシートは電極の対向する面にそれぞれ配置される。幾つかの実施形態において、タブは本体から延びる突出部に取り付けられており、この突出部の幅はタブの幅よりも大きいか、或いはタブの幅と略同程度である。幾つかの実施形態において、タブは本体から延びる突出部に取り付けられており、該突出部の幅はタブよりも狭い。幾つかの実施形態において、タブは電極本体の端部又は突出部を覆うように折り重ねられており、タブは溶接部、リベット、ステープル、クランプ、又はクリップによって固定されている。幾つかの実施形態において、第１脚部及び第２脚部はそれぞれ２層以上の金属箔を含む。幾つかの実施形態において、電池タブは２つの金属シートを含み、該金属シートは電極を覆うように折り重ねられている。
図１１Ａ～図１１Ｄは、本開示の幾つかの実施形態による、タブと電極の接合を示す概略断面図である。図１１Ａに示す実施形態では、バルク電極１１１４がタブ１１１１に挟まれており、バルク電極１１１４はバルク状のナノチューブを含み、ナノチューブ含有割合は例えば０．５～１０重量％である。
幾つかの好ましい実施形態においては、図１１Ｂに示すように、バルク電極１１１４が領域１１１３に挟まれており、領域１１１３はナノチューブ含有電極材料を含み、例えば５～１００重量％の高いナノチューブ含有割合を有する。領域１１１３－バルク電極１１１４－領域１１１３の挟持構造は、さらにタブ１１１１に挟まれている。
他の好ましい実施形態においては、図１１Ｃに示すように、バルク電極１１１４はまず炭素被覆材１１１２（炭素被覆金属箔であってもよい）に挟まれており、炭素被覆材１１１２－バルク電極１１１４－炭素被覆材１１１２の挟持構造は、さらにタブ１１１１に挟まれている。幾つかの実施形態において、炭素被覆材１１１２は薄型金属箔４２５と同様のものであってよい。
より好ましい実施形態においては、図１１Ｄに示すように、バルク電極１１１４はまず領域１１１３に挟まれており、次に炭素被覆材１１１２（炭素被覆金属箔であってよい）に挟まれており、最後にタブ１１１１に挟まれている。
図１１Ａ～図１１Ｄに示す実施形態では、バルク電極１１１４及び領域１１１３は、部材１０４、自立電極本体３０２、自立電極本体３１０、自立電極本体４２２、自立電極本体１００２、自立電極本体１１０２、及び自立電極本体１２０２と同様のものであってよい。
特定の理論に結び付ける意図はないが、例えば図１１Ｂに示すように、タブと自立電極本体（又は本体から突出した部材）の間の機械的接着性及び電気的接触を改善するために、自立電極本体（又は本体から突出した部材）のタブに対向する面上においてナノチューブ含有割合を高くするのが有益であると考えられる。例えば図１１Ｃ、図１３Ａ、及び図１３Ｂに示すように、タブと電極の間の機械的接着性及び電気的接触を改善するために、タブ（又は付加的な金属シート）の自立電極本体（又は本体から突出した部材）に対向する表面を炭素被覆するのも有益であると考えられる。例えば図１１Ｄに示すように、タブ（又は付加的な金属シート）と自立電極本体（又は本体から突出した部材）の間の機械的接着性及び電気的接触を改善するためには、タブ（又は付加的な金属シート）の自立電極本体（又は本体から突出した部材）に対向する表面を炭素被覆し、且つ自立電極本体（又は本体から突出した部材）のタブ（又は付加的な金属シート）に対向する面上においてナノチューブ含有割合を高くするのが最も有益であると考えられる。
本開示の電極をパウチ型セル（フレキシブルパウチ型セル等）で使用してもよい。電極をパウチ型セル（フレキシブルパウチ型セル等）で使用する場合、図１２Ａ～図１２Ｄに示すように、パウチ型セルを組み立てる際に、タブと電極の接触部分の少なくとも一部を封入体のヒートシール中に配置すれば、タブと自立電極の間の電気的接触（及び接続部の機械的強度）の質を改善できる。これは、上記実施形態で説明した固定材（溶接部、リベット、ステープル、クリップ、又はクランプ）を用いた接続部の場合、或いは自立電極を覆うようにタブを被せただけで固定していない場合、どちらの場合にも行うことができる。後者の場合、ヒートシールは固定材として機能する。
当業者に知られているように、封入体は、典型的にはポリマー被覆金属箔からなる。一方の面には熱可塑性ポリマー（通常は何らかのポリエチレン）を用い、他方の面には熱安定性ポリマーを用いる。適当な箔としては、市販の箔、例えば米国特許出願第６２／７２７，９２２号（２０１８年９月６日出願、代理人整理番号０３７１１０．０１１５８、発明の名称「Ｆｌｅｘｉｂｌｅ Ｌｉｔｈｉｕｍ－Ｉｏｎ Ｂａｔｔｅｒｙ」）が開示しているもの等が挙げられるが、これらに限定されない。当該出願は全てこの参照により本開示に含まれる。封入体箔の熱可塑性ポリマー側が互いに対向するようにセルを組み立てた後、ヒートシーラーを使用する。ヒートシーラーを用いて、２つの封入体箔を予熱した型に押し込み、所定の圧力下で設定時間だけ保持すると、熱可塑性ポリマーが溶融する。型を除去した後、熱可塑性ポリマーを固化し、封入体箔を保持する。このような所謂ソフトシールプロセスでは、タブ箔及び／又はワイヤをシール中にシールするのに十分な弾力性を有する、やや柔軟な材料で金属型を覆う。ヒートシールの幅は典型的には４～６ｍｍである。本開示の方法でタブを自立電極に接続する際には、ヒートシールプロセス中にさらに圧迫することによって、タブと電極の接触を改善でき、固化した熱可塑性ポリマーの分離を防止でき、タブが電極を破損する原因となる側方へのずれを防止できると考えられる。適切にシールするためには、更なるヒートシールポリマー（帯状ポリマーが市販されている）が必要な場合がある（特に厚い電極及びタブの場合）。
図１２Ａ～図１２Ｄは、本開示の様々な実施形態に係る、タブ付き電極の電池封入体であるヒートシールへの組み込みにおいて、異なる方向から見た概略図である。図１２Ａでは、タブ１２０１を取り付けた自立電極本体１２０２を、ヒートシール１２０４を用いて、パウチ型電池１２０３内に包み込んでいる。図１２Ｂは図１２Ａのものを上から見た図である。タブ１２０１の電極１２０２を挟んでいる部分の全体又は一部がヒートシール１２０４に覆われていてよい。図１２Ｃは図１２Ｂに示す電極の末端部分図であり、図１２Ｄは該電極の側面図である。図１２Ｃ、図１２Ｄに示すように、接続タブ１２０１から自立電極本体１２０２を貫通する１つ以上の溶接部１０３を使用してよい。
実施例
自立電極の突出部（突出部材又は部材とも称する）は、タブ取り付け位置として使用できる（図１Ａ）。タブ箔の２つの金属シートの間、又は折り重ねたタブ箔（図１Ｂ）の間に、突出部を割り込ませることによって、タブを取り付けることができる。この挟持構造を通るようにスポット溶接を行い、金属が電極材料を完全に貫通する溶接スポット部を形成する（図１Ｃ）。図１３Ａ、図１３Ｂは、長尺の電極に直接取り付けられたタブの例を示している。自立電極及び／又は突出部には、１つ以上の金属帯、金属ワイヤ、又は金属格子が埋め込まれてもよいし、埋め込まれていなくてもよい。１つ以上の金属帯、金属ワイヤ、又は金属格子を自立電極に埋め込む方法としては、米国特許出願第１６／１２３，８７２号（２０１８年９月６日出願、代理人整理番号０３７１１０．０１０３９、発明の名称「Ｍｅｔｈｏｄ ｆｏｒ Ｅｍｂｅｄｄｉｎｇ ａ Ｂａｔｔｅｒｙ Ｔａｂ Ａｔｔａｃｈｍｅｎｔ ｉｎ ａ Ｓｅｌｆ－Ｓｔａｎｄｉｎｇ Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ ｗｉｔｈｏｕｔ Ｃｕｒｒｅｎｔ Ｃｏｌｌｅｃｔｏｒ ｏｒ Ｂｉｎｄｅｒ」）が開示しているもの等が挙げられるが、これらに限定されない。当該出願は全てこの参照により本開示に含まれる。
図１３Ａ及び図１３Ｂは、図１Ａ～図１Ｅ及び図４Ａ～図４Ｄに示す実施形態に従って取り付けたタブの例を示す写真である。図１３Ａ及び図１３Ｂに示す電極は、タブを取り付けた位置が電極の短い端部か長い端部かの違いを除いて、同じ方法で製造した。
図１３Ａ及び図１３Ｂに示す電極は、図４Ａ～図４Ｄに示す方法によって、炭素被覆箔（１３３）の層を追加して製造した。図１３Ａと図１３Ｂの違いは、図１３Ａでは突出部が電極の短辺（３０ｍｍ）上に形成されているのに対し、図１３Ｂでは突出部が電極の長辺（４０ｍｍ）上に形成されていることのみである。図１３Ｂでは、タブ１３１は厚さ１００μｍで幅５ｍｍのアルミニウム箔（市販品）であり、折り重ね部１３２及び箔１３３（厚さ１５μｍの箔であり、両面が炭素被覆されている、市販品）を有する。自立カソード１３４はさらに溶接部１０３を有する。箔１３３はトリミングした後であっても突出部の大部分を覆っている。
市販の厚さ１５μｍの炭素被覆箔を電極の端部を覆うように折り曲げた。以下の作業は全てこの挟持構造を用いて行った。アルミニウムタブ（直線状端部、厚さ１００μｍ、幅５ｍｍ）を挟持構造の端部に折り重ね、全ての層を貫通するように数個のスポット溶接部を形成した。タブを電極から外側に折り重ね、更なるスポット溶接部によって固定した。炭素被覆箔の余分な部分をトリミングした。
本明細書では、本発明を好ましい実施形態と共に開示し、当業者による本発明の実施（装置又はシステムの製造、装置又はシステムの使用、及び方法の実施を含む）を可能にするために、例を挙げている。請求項によって規定される本発明の特許可能な範囲は、当業者が想到する他の例も含み得る。このような他の例も、その構造要素が請求項の文言との相違を有していない場合、又はその構造要素と請求項の文言との相違が僅かであり等価である場合は、請求項の範囲に含まれる。当業者は、上述した様々な実施形態の態様、並びに他の公知の均等物を、本願の原理に従って更なる実施形態及び技術を構築するために、組み合わせたり適合させたりすることが可能である。

Claims (38)

  1. カーボンナノチューブの三次元架橋網目構造中に電極活物質の粒子を含有する複合材料を含む本体と、
    前記本体から外側に延在し、前記複合材料を含む部材と、
    前記部材に固定された電池タブと、
    を有する、
    自立電極。
  2. 請求項１記載の自立電極において、
    前記電極活物質は、グラファイト、硬質炭素、ケイ素、酸化ケイ素、リチウム金属酸化物、リチウム金属、及びリン酸鉄リチウムから選択される、
    自立電極。
  3. 請求項１記載の自立電極において、
    前記部材に固定された前記電池タブは、１つの金属シートを含み、前記金属シートは、前記部材の第１面及び第２面に接触している、
    自立電極。
  4. 請求項３記載の自立電極において、
    前記部材の前記第１面に接触している前記金属シートの第１部分は、前記部材の前記第２面に接触している前記金属シートの第２部分に、１つ以上の溶接部、リベット、ステープル、クランプ、又はクリップによって接続されている、
    自立電極。
  5. 請求項１記載の自立電極において、
    前記部材に固定された前記電池タブは、２つの金属シートを含み、前記２つの金属シートは、前記部材の第１面及び第２面に接触しており、前記２つの金属シートは、１つ以上の溶接部、リベット、ステープル、クランプ、又はクリップによって互いに接続されている、
    自立電極。
  6. 電極活物質をエアロゾル化又は流動化して、エアロゾル化電極活物質又は流動化電極活物質を調製する工程と、
    前記エアロゾル化電極活物質又は前記流動化電極活物質とカーボンナノチューブとを共沈着させ、自立電極を形成する工程と、
    前記自立電極の少なくとも第１面及び第２面がそれぞれ電池タブに接触するように、前記自立電極に前記電池タブを固定する工程と、
    を含む、
    自立電極の製造方法。
  7. 請求項６記載の自立電極の製造方法において、
    前記自立電極に前記電池タブを固定する工程では、１つの金属シートが前記自立電極の少なくとも前記第１面及び前記第２面に接触するように、前記自立電極を覆うように前記金属シートを折り重ねる、
    自立電極の製造方法。
  8. 請求項７記載の自立電極の製造方法において、
    前記第２面は前記第１面の反対面である、
    自立電極の製造方法。
  9. 請求項７記載の自立電極の製造方法において、
    前記自立電極に前記電池タブを固定する工程では、さらに、前記金属シートのうち、前記自立電極の少なくとも前記第１面及び前記第２面に接触している部分同士を、前記自立電極を貫通する１つ以上の溶接部又はリベットによって互いに接続する、
    自立電極の製造方法。
  10. 請求項６記載の自立電極の製造方法において、
    前記エアロゾル化電極活物質と前記カーボンナノチューブとを共沈着させる工程では、
    キャリアガス中で前記エアロゾル化電極活物質の粉末を前記カーボンナノチューブに接触させて、前記エアロゾル化電極活物質の粉末と前記カーボンナノチューブとの混合物を調製し、
    前記混合物を多孔質表面上に集め、
    前記キャリアガスを除去する、
    自立電極の製造方法。
  11. 請求項６記載の自立電極の製造方法において、
    前記自立電極の全厚は、約１０μｍ～約５０００μｍである、
    自立電極の製造方法。
  12. 請求項１１記載の自立電極の製造方法において、
    前記自立電極の全厚は、約２０μｍ～約１００μｍである、
    自立電極の製造方法。
  13. 請求項６記載の自立電極の製造方法において、
    前記自立電極に前記電池タブを固定する工程では、
    前記自立電極の前記第１面及び前記第２面をそれぞれ金属シートに接触させ、
    前記金属シート同士を、１つ以上の溶接部、リベット、ステープル、クランプ、又はクリップによって互いに接続する、
    自立電極の製造方法。
  14. 請求項６記載の自立電極の製造方法において、
    前記自立電極に前記電池タブを固定する工程の前に、前記自立電極を成形して本体と前記本体から外側に延在する部材とを形成する工程を、さらに含み、
    前記電池タブは前記部材に固定される、
    自立電極の製造方法。
  15. 請求項６記載の自立電極の製造方法において、
    前記エアロゾル化電極活物質又は前記流動化電極活物質と前記カーボンナノチューブとを共沈着させる工程では、
    前記エアロゾル化電極活物質又は前記流動化電極活物質とカーボンナノチューブとを多孔質表面上に共沈着させ、バインダーを含まない自立電極を形成する、
    自立電極の製造方法。
  16. バインダーを含まず、カーボンナノチューブの三次元架橋網目構造中に電極活物質粒子を含有する複合材料を含み、第１面及び前記第１面の反対面である第２面を有する自立電極本体と、
    前記自立電極本体に固定され、電池タブ本体と、前記電池タブ本体から延在する第１脚部と、前記電池タブ本体から延在する第２脚部とを含む電池タブと、
    を有する自立電極であって、
    前記自立電極本体は、前記第１脚部と前記第２脚部との間に配置され、前記第１脚部は、前記自立電極本体の前記第１面に接触しており、前記第２脚部は、前記自立電極本体の前記第２面に接触している、
    自立電極。
  17. 請求項１６記載の自立電極において、
    前記第１脚部は、前記自立電極本体の前記第１面の表面積の５０％未満を覆っており、前記第２脚部は、前記自立電極本体の前記第２面の表面積の５０％未満を覆っている、
    自立電極。
  18. 請求項１７記載の自立電極において、
    前記第１脚部は、前記自立電極本体の前記第１面の表面積の３３％未満を覆っており、前記第２脚部は、前記自立電極本体の前記第２面の表面積の３３％未満を覆っている、
    自立電極。
  19. 請求項１８記載の自立電極において、
    前記第１脚部は、前記自立電極本体の前記第１面の表面積の２５％未満を覆っており、前記第２脚部は、前記自立電極本体の前記第２面の表面積の２５％未満を覆っている、
    自立電極。
  20. 請求項１６記載の自立電極において、
    前記第１脚部及び前記第２脚部はそれぞれ前記電池タブ本体から外側に延在しており、少なくとも第１接続部が前記第１脚部から前記自立電極本体を通って前記第２脚部まで延在しており、前記自立電極本体の第１部分が前記電池タブ本体と前記第１接続部との間に配置されている、
    自立電極。
  21. 請求項２０記載の自立電極において、
    第２接続部が前記第１脚部から前記自立電極本体を通って前記第２脚部まで延在しており、前記自立電極本体の第２部分が前記第１接続部と前記第２接続部との間に配置されている、
    自立電極。
  22. 請求項２１記載の自立電極において、
    前記第１接続部及び前記第２接続部は、スポット溶接部である、
    自立電極。
  23. 請求項２１記載の自立電極において、
    前記第１接続部及び前記第２接続部は、超音波溶接部である、
    自立電極。
  24. 請求項２１記載の自立電極において、
    前記電池タブは、前記自立電極本体に直接取り付けられている、
    自立電極。
  25. 請求項２４記載の自立電極において、
    前記電池タブは、前記自立電極本体の端部に対して垂直に取り付けられている、
    自立電極。
  26. 請求項２４記載の自立電極において、
    前記電池タブは、前記自立電極本体の端部に対して所定の角度で取り付けられている、
    自立電極。
  27. 請求項２４記載の自立電極において、
    前記電池タブは、１つの金属シートを含み、前記１つの金属シートは前記自立電極を覆うように折り重ねられている、
    自立電極。
  28. 請求項２４記載の自立電極において、
    前記電池タブは、２つのシートを含み、前記２つのシートはそれぞれ前記自立電極の対向する面に配置されている、
    自立電極。
  29. 請求項２１記載の自立電極において、
    前記電池タブは、前記自立電極本体から延在する突出部に取り付けられており、前記突出部の幅は、前記電池タブの幅よりも大きいか、或いは前記電池タブの幅と略同等である、
    自立電極。
  30. 請求項２１記載の自立電極において、
    前記電池タブは、前記自立電極本体から延在する突出部に取り付けられており、前記突出部の幅は、前記電池タブの幅よりも小さい、
    自立電極。
  31. 請求項２１記載の自立電極において、
    前記電池タブは、前記自立電極本体の端部又は前記自立電極本体から延在する突出部を覆うように折り重ねられており、前記電池タブは、溶接部、リベット、ステープル、クランプ、又はクリップによって固定されている、
    自立電極。
  32. 請求項２１記載の自立電極において、
    前記第１脚部及び前記第２脚部の各々は、２層以上の金属箔を含む、
    自立電極。
  33. 請求項２１記載の自立電極において、
    前記電池タブは、２つ以上の金属シートを含み、前記２つ以上の金属シートは前記自立電極を覆うように折り重ねられている、
    自立電極。
  34. 請求項１６記載の自立電極において、
    前記自立電極本体の前記第１面及び前記第２面のナノチューブ含有割合が高くなっている、
    自立電極。
  35. 請求項１６記載の自立電極において、
    前記自立電極はさらに、１つ以上の炭素被覆金属箔を有し、前記炭素被覆金属箔は前記第１脚部と前記自立電極本体の前記第１面との間、及び前記第２脚部と前記自立電極本体の前記第２面との間に配置されている、
    自立電極。
  36. 請求項３５記載の自立電極において、
    前記自立電極本体の前記第１面及び前記第２面のナノチューブ含有割合が高くなっている、
    自立電極。
  37. 請求項１６記載の自立電極と前記自立電極を封入する封入体とを有するパウチ型セル電池であって、
    前記封入体は、２つのポリマー被覆金属箔と、ヒートシールとを含む、
    パウチ型セル電池。
  38. 請求項３７記載のパウチ型セル電池において、
    前記第１脚部及び前記第２脚部はそれぞれ、前記電池タブ本体から外側に延在しており、少なくとも第１接続部が前記第１脚部から前記自立電極本体を通って前記第２脚部へと延在しており、前記自立電極本体の第１部分は、前記電池タブ本体と前記第１接続部との間に配置されている、
    パウチ型セル電池。
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