JP5619622B2 - 多孔性電極および関連方法 - Google Patents
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Description
本発明は、一般に、電極、電気化学的セル、および関連方法に関する。
代表的な電気化学的セルは、カソードおよびアノードを有し、これらは、上記セルの作動の間に電気化学的反応に関与する。上記電極は、電気活性物質を含み得、上記物質は、1個以上のセル構成要素と相互作用して、電極の間のイオンの伝導を促進し得る。
本発明は、電極を形成するための方法を提供し、上記方法は、多孔性物質の第1の部分の上に充填材物質を形成する工程であって、ここで上記多孔性物質は、炭素を含む、工程;上記多孔性物質の少なくとも第2の部分の上に電極物質を形成する工程であって、ここで上記電極物質は、活性電極種および結合材物質を含む、工程;ならびに上記充填材物質のうちの少なくともいくらかを、上記多孔性物質から除去し、それによって、上記電極を形成する工程を包含する。
本発明は、例えば以下の項目を提供する。
(項目1)
電極を形成するための方法であって、該方法は、
多孔性物質の第1の部分の上に充填材物質を形成する工程であって、ここで該多孔性物質は、炭素を含む、工程;
該多孔性物質の少なくとも第2の部分の上に電極物質を形成する工程であって、ここで該電極物質は、活性電極種および結合材物質を含む、工程;ならびに
該充填材物質を、該多孔性物質から除去し、それによって、該電極を形成する工程、
を包含する、方法。
(項目2)
前記結合材物質および前記活性電極種は、該結合材物質、該活性電極種、および流体キャリアを含む混合物からの前記多孔性物質に適用され、該結合材物質は、該流体キャリア中に少なくとも部分的に可溶性である、項目1に記載の方法。
(項目3)
前記充填材物質は、親水性物質であり、前記結合材物質は、疎水性溶媒に可溶性である、項目1に記載の方法。
(項目4)
前記充填材物質は、疎水性物質であり、前記結合材物質は、親水性溶媒に可溶性である、項目1に記載の方法。
(項目5)
前記結合材物質は、該結合材物質が実質的に可溶性である溶媒中に提供される、項目1に記載の方法。
(項目6)
前記除去する工程は、前記多孔性物質を加熱する工程を包含する、項目1に記載の方法。
(項目7)
前記充填材物質を形成する前に、前記多孔性物質の少なくとも一部を処理する工程をさらに包含する、項目1に記載の方法。
(項目8)
前記処理する工程は、前記多孔性物質の少なくとも一部の上にポリマー物質を形成する工程をさらに包含する、項目7に記載の方法。
(項目9)
前記ポリマー物質は、ポリ(エチレングリコール)コーティングである、項目8に記載の方法。
(項目10)
前記充填材物質は固体である、項目1に記載の方法。
(項目11)
前記充填材物質は、液体である、項目1に記載の方法。
(項目12)
前記充填材物質は、オクタン、炭酸アンモニウム、もしくは炭酸水素アンモニウムである、項目1に記載の方法。
(項目13)
前記結合材物質は、ポリマー物質である、項目1に記載の方法。
(項目14)
前記結合材物質は、ポリ(エチレン−co−プロピレン−co−5−メチレン−2−ノルボルネン)(EPMN)である、項目1に記載の方法。
(項目15)
前記活性電極種は、硫黄である、項目1に記載の方法。
(項目16)
前記電極は、少なくとも1.5mg/cm 2 の硫黄負荷を有する、項目15に記載の方法。
(項目17)
前記電極は、少なくとも2.5mg/cm 2 の硫黄負荷を有する、項目15に記載の方法。
(項目18)
前記電極は、少なくとも5.0mg/cm 2 の硫黄負荷を有する、項目15に記載の方法。
(項目19)
電極を形成するための方法であって、該方法は、
炭素を含む多孔性物質と、充填材物質を含む充填材溶液とを、該充填材物質が該多孔性物質の第1の部分の上にコーティングを形成するように接触させ、第1のコーティングされた多孔性物質を生成する工程;
該第1のコーティングされた多孔性物質と、活性電極種および結合材物質を含む電極物質とを、該電極物質が、該多孔性物質の少なくとも第2の部分の上にコーティングを形成するように接触させ、第2のコーティングされた多孔性物質を生成する工程;ならびに
該充填材物質の少なくともいくらかを、該第2のコーティングされた多孔性物質から除去し、それによって、該電極を形成する工程、
を包含する、方法。
(項目20)
電極を形成するための方法であって、該方法は、
炭素を含む多孔性物質と、活性電極種、流体キャリア、および該多孔性物質に対して少なくとも5重量%の結合材物質を含む電極組成物とを、該電極組成物が該多孔性物質の少なくとも一部上にコーティングを形成するように接触させ、コーティングされた多孔性物質を生成する工程;ならびに
該流体キャリアの少なくともいくらかを、該コーティングされた多孔性物質から除去し、それによって、該電極を形成する工程であって、ここで該電極は、少なくとも1.6mg/cm 2 の活性電極種負荷、および少なくとも50%の多孔性を含む、工程
を包含する、方法。
(項目21)
前記電極組成物は、前記多孔性物質に対して、少なくとも10重量%の前記結合材物質を含む、項目20に記載の方法。
(項目22)
前記電極組成物は、前記多孔性物質に対して、少なくとも15重量%の前記結合材物質を含む、項目20に記載の方法。
(項目23)
前記電極組成物は、前記多孔性物質に対して、少なくとも20重量%の前記結合材物質を含む、項目20に記載の方法。
(項目24)
前記電極組成物は、前記多孔性物質に対して、少なくとも25重量%の前記結合材物質を含む、項目20に記載の方法。
(項目25)
前記電極組成物は、前記多孔性物質に対して、少なくとも30重量%の前記結合材物質を含む、項目20に記載の方法。
(項目26)
前記流体キャリアは、疎水性である、項目20に記載の方法。
(項目27)
前記流体キャリアは、親水性である、項目20に記載の方法。
(項目28)
前記流体キャリアは、水である、項目20に記載の方法。
(項目29)
前記結合材物質は、ポリマー物質である、項目20に記載の方法。
(項目30)
前記結合材物質は、ポリ(エチレン−co−プロピレン−co−5−メチレン−2−ノルボルネン)(EPMN)である、項目20に記載の方法。
(項目31)
前記活性電極種は、硫黄である、項目20に記載の方法。
(項目32)
前記電極は、少なくとも1.5mg/cm 2 の硫黄負荷を有する、項目20に記載の方法。
(項目33)
前記電極は、少なくとも2.5mg/cm 2 の硫黄負荷を有する、項目20に記載の方法。
(項目34)
前記電極は、少なくとも5.0mg/cm 2 の硫黄負荷を有する、項目20に記載の方法。
(項目35)
電気化学的セルであって、
活性電極種と、炭素を含む多孔性物質と、結合材物質とを含むカソードであって、ここで該結合材物質は、該活性電極種および該多孔性物質が、評価できるほど可溶性ではない流体キャリア中において、少なくとも部分的に可溶性である、カソード;
アノード;および
該カソードおよび該アノードと電気化学的連絡状態にある電解質
を含み、
ここで該電気化学的セルは、該活性物質の理論的電気容量のうちの少なくとも60%の活性物質電気容量を有する、電気化学的セル。
(項目36)
前記電気化学的セルは、前記活性物質の理論的電気容量のうちの少なくとも70%の活性物質電気容量を有する、項目35に記載の電気化学的セル。
(項目37)
前記電気化学的セルは、前記活性物質の理論的電気容量のうちの少なくとも80%の活性物質電気容量を有する、項目35に記載の電気化学的セル。
(項目38)
前記電気化学的セルは、前記活性物質の理論的電気容量のうちの少なくとも90%の活性物質電気容量を有する、項目35に記載の電気化学的セル。
(項目39)
前記活性電極種は、硫黄である、項目35に記載の電気化学的セル。
(項目40)
前記電極は、少なくとも1.5mg/cm 2 の硫黄負荷を有する、項目39に記載の電気化学的セル。
(項目41)
前記電極は、少なくとも2.5mg/cm 2 の硫黄負荷を有する、項目39に記載の電気化学的セル。
(項目42)
前記電極は、少なくとも5.0mg/cm 2 の硫黄負荷を有する、項目39に記載の電気化学的セル。
(項目43)
電極を形成するための方法であって、該方法は、
炭素ベースの導電性物質および活性電極種を含む、電気化学的に活性な電極前駆物質を形成する工程;ならびに
該電極前駆物質から本質的に均一に物質を除去して、該電極を形成する工程であって、それによって、該炭素ベースの導電性物質、該活性電極種、もしくはその両方の表面積を増大させ、該表面積は、該電極を使用する間に、電解質に露出可能である、工程
を包含する、方法。
(項目44)
前記電極は、前記活性物質理論的電気容量のうちの少なくとも60%である相対的活性物質電気容量を有する、項目43に記載の方法。
本発明は、電気化学的セル、電極、および関連方法に関する。
いくつかの実施形態において、上記基材は、実質的に無水物質もしくは乾燥物質を生成するために処理され得る。例えば、未処理の多孔性の炭素物質は、その孔の中に水を含み得、この孔は、本明細書に記載される方法を使用して処理されるべきその性能および/もしくは能力を妨げ得る。いくつかの場合において、上記炭素物質から水を除去して、物質(例えば、充填材物質、結合材物質)が形成され得る適切な表面を提供することが望ましい。上記水は、種々の方法(加熱した不活性ガスサイクリングもしくは乾燥剤による乾燥を含む)を使用して、上記基材から少なくとも部分的に除去され得る。加熱した不活性ガスサイクリングは、代表的には、上記基材を密閉容器に入れ、それを介して不活性乾燥ガス(例えば、窒素、アルゴン)通過させることを包含する。上記不活性ガスは、上記炭素物質を通過させられ、次いで、上記容器から出るようにされ得る。上記不活性ガスは、数サイクルにわたって、交互に加熱もしくは冷却され得、それによって、上記基材を加熱および冷却し、最後のサイクルの後、上記容器は、貯蔵のために不活性ガス下で密閉され得る。乾燥剤による乾燥は、基材を、吸水性ビーズを含むデシケーター中に置いて、水蒸気を、上記基材の表面から除去することを包含する。上記充填材物質もしくはその一部は、種々の方法によって上記多孔性物質から除去され得る。例えば、上記充填材物質のうちの少なくともいくらかは、上記基材を加熱することによって除去され得る。他の実施形態において、上記充填材物質は、上記基材を、流体キャリアもしくは他の化学物質と接触させる(例えば、すすぐ)ことによって、少なくとも部分的に除去され得る。当業者は、特定の充填材物質を除去するために適した方法を選択し得る。例えば、上記電極の他の構成要素の分解温度より低い沸点を有する充填材物質は、加熱を介して、少なくとも部分的に除去され得る。別の例において、上記充填材物質は、上記充填材物質が上記流体キャリアでのすすぎを介して少なくとも部分的に除去され得るように、上記電極の他の構成要素が評価できる程度に可溶性でない流体キャリア中で、実質的に可溶性であり得る。上記充填材物質は、所望の適用に依存して、上記プロセスの間の任意の時点もしくはその後に除去され得る。いくつかの場合において、上記充填材物質は、上記電極物質の形成の間に、上記多孔性物質から除去され得る。
Q=1/3600×n×F/M
ここで:
Q=理論的電気容量 Ah/g(アンペア時間/グラム)、
3600=1時間単位での秒数、
n=物質1分子あたりの、電気化学的プロセスに関わる電子数
F=ファラデー定数、96485C/mol、および
M=物質の分子質量(g)。
以下の実施例は、本発明の一実施形態に従って、多孔性炭素物質の孔内での充填材物質の形成を記載する。
以下の実施例において、電気化学的セルを、本明細書で記載されるように、充填材物質および可溶性結合材物質を使用して調製し、その硫黄比電気容量を測定した。
以下の実施例において、電気化学的セルを、本明細書で記載されるように、充填材物質および可溶性結合材物質を使用して調製し、その硫黄比電気容量を評価した。
以下の実施例において、電気化学的セルを、本明細書で記載されるように、充填材物質および可溶性結合材物質を使用して調製し、その硫黄比電気容量を評価した。
以下の実施例において、上記充填材物質が炭素多孔性および表面領域を保護する能力を研究した。
2つの電気化学的セルAおよびBを、実施例3に記載される方法を使用して調製した。セルAは、放電電流密度0.5mA/cm2および充電電流密度0.5mA/cm2においてサイクルさせた。セルBについては、放電電流密度0.5mA/cm2および充電電流密度0.5mA/cm2を最初の5サイクルにわたって適用した。セルBの以下の3サイクルについては、放電電流密度1.0mA/cm2および充電電流密度0.5mA/cm2を適用した。
以下の実施例において、いくつかの電気化学的セルを、本明細書で記載されるように、多孔性基材および可溶性結合材物質上に存在する液体充填材物質で調製したカソードを用いて調製した。これら電気化学的セルを、次いで、多孔性基材および可溶性結合材物質を有するが、上記多孔性基材上に適用された液体充填材物質を有さないカソードを使用して調製した実質的に類似のセルと比較した。これら電気化学的セルの比電気容量を、いくつかの放電電流において比較した。この実施例において使用した液体充填材はオクタンであり、充填材を、上記の技術に類似の飽和方法を使用して、上記多孔性基材に適用した。
Claims (18)
- 電極を形成するための方法であって、該方法は、
多孔性物質の表面上および/または孔内に充填材物質を形成する工程であって、ここで該多孔性物質は、多孔性炭素を含む、工程;
該多孔性物質の該表面上および/または該孔内に該充填材物質を形成した後に、該多孔性物質の少なくとも一部分の上に電極物質を形成する工程であって、ここで該電極物質は、活性電極種および結合材物質を含む、工程;ならびに
該充填材物質を、該多孔性物質から除去し、それによって、該電極を形成する工程、
を包含する、方法。 - 前記結合材物質および前記活性電極種は、該結合材物質、該活性電極種、および流体キャリアを含む混合物からの前記多孔性物質に適用され、該結合材物質は、該流体キャリア中に少なくとも部分的に可溶性である、請求項1に記載の方法。
- 前記充填材物質は、親水性物質であり、前記結合材物質は、疎水性溶媒に可溶性である、請求項1に記載の方法。
- 前記充填材物質は、疎水性物質であり、前記結合材物質は、親水性溶媒に可溶性である、請求項1に記載の方法。
- 前記結合材物質は、該結合材物質が実質的に可溶性である溶媒中に提供される、請求項1に記載の方法。
- 前記除去する工程は、前記多孔性物質を加熱する工程を包含する、請求項1に記載の方法。
- 前記充填材物質を形成する前に、前記多孔性物質の少なくとも一部の上にポリマー物質を形成する工程をさらに包含する、請求項1に記載の方法。
- 前記ポリマー物質は、ポリ(エチレングリコール)コーティングである、請求項7に記載の方法。
- 前記充填材物質は固体である、請求項1に記載の方法。
- 前記充填材物質は、液体である、請求項1に記載の方法。
- 前記充填材物質は、オクタン、炭酸アンモニウム、もしくは炭酸水素アンモニウムである、請求項1に記載の方法。
- 前記結合材物質は、ポリマー物質である、請求項1に記載の方法。
- 前記結合材物質は、ポリ(エチレン−co−プロピレン−co−5−メチレン−2−ノルボルネン)(EPMN)である、請求項1に記載の方法。
- 前記活性電極種は、硫黄である、請求項1に記載の方法。
- 前記電極は、少なくとも1.5mg/cm2の硫黄負荷を有する、請求項14に記載の方法。
- 前記電極は、少なくとも2.5mg/cm2の硫黄負荷を有する、請求項14に記載の方法。
- 前記電極は、少なくとも5.0mg/cm2の硫黄負荷を有する、請求項14に記載の方法。
- 電極を形成するための方法であって、該方法は、
多孔性炭素を含む多孔性物質と、充填材物質を含む充填材溶液とを、該充填材物質が該多孔性物質の表面上および/または孔内にコーティングを形成するように接触させ、第1のコーティングされた多孔性物質を生成する工程;
該第1のコーティングされた多孔性物質と、活性電極種および結合材物質を含む電極物質とを、該電極物質が、該多孔性物質の少なくとも一部分の上にコーティングを形成するように接触させ、第2のコーティングされた多孔性物質を生成する工程;ならびに
該充填材物質の少なくともいくらかを、該第2のコーティングされた多孔性物質から除去し、それによって、該電極を形成する工程、
を包含する、方法。
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