DE112020002885T5 - Flexible Verpackung mit eingebetteter Elektrode und Verfahren zu deren Herstellung - Google Patents

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Abstract

Die vorliegende Offenbarung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von kohlenstoffnanoröhrengetragenen selbststehenden Elektroden, die in einem polymerbasierten Batterieverpackungsmaterial eingebettet sind. Die vorliegende Offenbarung betrifft ferner ein Verfahren zum kontinuierlichen Herstellen von kohlenstoffhanoröhrengetragenen selbststehenden Elektroden, die in einem polymerbasierten Batterieverpackungsmaterial eingebettet sind. Die resultierenden selbststehenden Elektroden können in einer tragbaren und flexiblen Batterie verwendet werden.

Description

  • AUFNAHME DURCH BEZUGNAHME
  • Jede der folgenden Anmeldungen wird hiermit durch Bezugnahme in ihrer Gesamtheit aufgenommen: US-Anmeldung Nr. 15/665,171 , eingereicht am 31. Juli 2017, mit dem Titel „Self-Standing Electrodes and Methods for Making Thereof‟; US-Anmeldung Nr. 16/123,872 , eingereicht am 6. September 2018, mit dem Titel „Method for Embedding a Battery Tab Attachment in a Self-Standing Electrode Without Current Collector or Binder“; US-Anmeldung Nr. 16/123,935 , eingereicht am 6. September 2018, mit dem Titel „Method for Battery Tab Attachment to a Self-Standing Electrode“; und US-Anmeldung Nr. 16/287,621 , eingereicht am 27. Februar 2019, mit dem Titel „Method of Making Self-Standing Electrodes Supported by Carbon Nanostructured Filaments“.
  • HINTERGRUND
  • Mit den jüngsten intensiven Entwicklungen von tragbaren Vorrichtungen, Gesundheitsprodukten, Kosmetika, tragbaren medizinischen Sensoren und Medikamentenverabreichungsvorrichtungen, portabler Elektronik, intelligenter Verpackung und RFID (Radio Frequency Identification, Funkfrequenzidentifikation), neben anderen Anwendungen, wird die Entwicklung von dünnen, flexiblen Batterien mit hoher Energiedichte zu einer wesentlichen Herausforderung, um die jeweiligen Vorrichtungen mit angemessener Energie zu versorgen.
  • Je nach Vorrichtung sollen die Batterien nicht nur das Potenzial für die aktuelle Elektronik (V-Bereich) bereitstellen, sondern auch Energie von µWh bis kWh für ein breites Anwendungsspektrum aufweisen. Diese neuen Anwendungen erfordern jedoch neben elektrischen Parametern auch, dass die Batterien flexibel, dünn, dehnbar, rollbar, biegsam und faltbar sind und Flächen im Mikrobereich ebenso wie Großflächen abdecken. Diese Eigenschaften sind beim typischen Batteriedesign schwer zu erreichen, bei dem Elektroden auf Stromabnehmer wie Metallfolien gedruckt werden; und für Batterien, die in starren Gehäusen, wie Knopf-, zylindrischen oder prismatischen Zellen, gekapselt sind.
  • Flexible Batterien sollten große Energiedichte mit hoher Toleranz für verschiedene Arten von mechanischen Kräften kombinieren. Obwohl ein aktives Batteriematerial (z. B. Li-Metall) selbst eine hohe Energiedichte aufweisen kann (43,1 MJ/kg), liegen die Energiedichten der entsprechenden Primär- und Sekundärbatterien im Bereich von 1,3-1,8 MJ/kg bzw. 0,36-0,87 MJ/kg. Die Verluste in dieser Größenordnung der spezifischen Energiewerte sind das Ergebnis der Verwendung elektrochemisch nicht aktiver Komponenten, die notwendigerweise die derzeitige Batteriearchitektur ausmachen, wie Stromkollektoren auf Metallbasis, Separator, Elektrolyt, Bindemittel, leitfähige Zusätze und Verpackung. Daher könnte der Ausschluss von beliebigen dieser Komponenten die Energiedichte der Batterie verbessern. Unter ihnen haben Batterieverpackungsmaterialien oder Stromkollektoren auf Metallfolienbasis (z. B. Cu für Anoden und Al für die Kathode) aufgrund ihrer hohen spezifischen Dichten die größten Auswirkungen. Darüber hinaus unterliegen tragbare Batterien hohen Anforderungen an die mechanische Flexibilität und Nachhaltigkeit unter verschiedenen Belastungen, die durch menschliche Aktivitäten entstehen.
  • Einwandige Kohlenstoffnanoröhren (Single-Walled Carbon Nanotubes, SWNT) als Zusätze in verschiedenen Matrizes sind wegen ihrer hervorragenden elektrischen und mechanischen Eigenschaften und ihres hohen Aspektverhältnisses zu einem der am intensivsten untersuchten Bereiche für Anwendungen geworden. Unter verschiedenen Anwendungen ist die Nutzung von SWNT als Zusatzmaterial zur Verbesserung der Leistung von Batterieelektroden sehr vielversprechend. Der Kern von Mischtechniken basiert auf einem flüssigen Verfahren und schließt fünf erforderliche Schritte ein:
    1. a) Synthese von Nanoröhren, b) Dispersion von Nanoröhren in dem richtigen Lösungsmittel (Desaggregation), c) Funktionalisierung der Nanoröhrenoberflächen (Schutz gegen Aggregation), d) Mischen mit Bindemittel und e) Mischen mit aktivem Material (Herstellen einer Aufschlämmung). Diese Schritte sind nicht nur teuer, sondern verschlechtern auch die Nanoröhreneigenschaften; beispielsweise führt eine Dispersion durch Kugelmahlen, Beschallung usw. zur unvermeidlichen Verringerung des Aspektverhältnisses und zur Einführung von Defekten, und infolgedessen ist eine höhere Nanoröhrenbeladung (Gewichts-%) für eine verbesserte Leistung erforderlich.
  • KURZDARSTELLUNG
  • Das Folgende stellt eine vereinfachte Zusammenfassung eines oder mehrerer Gesichtspunkte der vorliegenden Offenbarung dar, um ein grundlegendes Verständnis derartiger Gesichtspunkte bereitzustellen. Diese Kurzdarstellung ist keine umfassende Übersicht aller in Betracht gezogenen Gesichtspunkte und soll weder Schlüssel- oder kritische Elemente aller Gesichtspunkte identifizieren noch den Umfang eines oder aller Gesichtspunkte abgrenzen. Ihr Zweck besteht darin, einige Konzepte eines oder mehrerer Gesichtspunkte in vereinfachter Form als Einleitung der detaillierteren Beschreibung, die später präsentiert wird, darzustellen.
  • In einigen Ausführungsformen ist die vorliegende Offenbarung auf ein Verfahren zum Erzeugen einer tragbaren und selbststehenden Elektrode gerichtet, umfassend: Aerosolisieren eines elektrodenaktiven Materials, um ein Pulver aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material zu erzeugen; Mischen des Pulvers aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material mit Kohlenstoffnanoröhren in einem Trägergas, um eine Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und dem Pulver aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material zu bilden; Abscheiden der Mischung auf einer Oberfläche von Polymerpartikeln oder einer anderen geeigneten Form von Polymer; und Erwärmen der Mischung und des Polymers auf eine Temperatur nahe dem Schmelzpunkt des Polymers, um einen tragbaren und selbststehenden Elektrodenverbund zu bilden; wobei das Polymer aus Batterieverpackungsmaterialien ausgewählt ist.
  • In einigen Ausführungsformen ist die vorliegende Offenbarung auf ein Verfahren zum kontinuierlichen Erzeugen einer tragbaren und selbststehenden Elektrode gerichtet, umfassend: Bereitstellen einer aerosolisierten Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und einem aerosolisierten elektrodenaktiven Material; Bereitstellen einer Schicht von Polymerpartikeln oder einer anderen geeigneten Form von Polymer, die durch ein poröses Substrat getragen wird; Abscheiden der aerosolisierten Mischung in Richtung der Oberfläche der Polymerpartikel; und Erwärmen der aerosolisierten Mischung und der Polymerpartikel auf eine Temperatur nahe dem Schmelzpunkt des Polymers, um einen am Körper tragbaren und selbststehenden Elektrodenverbund zu bilden; wobei das Polymer aus Batterieverpackungsmaterialien ausgewählt ist; und wobei die Polymerpartikel und das poröse Substrat kontinuierlich bewegt werden.
  • Je nach Art des verwendeten Polymers kann die Behandlung der Mischung und des Polymers die Erwärmung ersetzen oder gleichzeitig mit ihr stattfinden, da verschiedene selbsthärtende, lichthärtende oder chemisch härtende Polymere im Stand der Technik bekannt sind. Diese und andere Gesichtspunkte der Erfindung werden nach einem Überblick über die ausführliche nachstehende Beschreibung umfassender verstanden werden.
  • Figurenliste
  • Die beigefügten Zeichnungen veranschaulichen zusammen mit der Patentschrift beispielhafte Ausführungsformen und dienen zusammen mit der Patentschrift dazu, die Prinzipien dieser Ausführungsformen zu erläutern.
    • 1A ist ein schematisches Blockdiagramm, das ein beispielhaftes Verfahren zum Herstellen von CNT-getragenen selbststehenden Elektroden veranschaulicht, die in den polymerbasierten Verpackungsmaterialien gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung eingebettet sind.
    • 1B ist ein schematisches Blockdiagramm, das ein beispielhaftes Verfahren zum kontinuierlichen Herstellen von CNT-getragenen selbststehenden Elektroden veranschaulicht, die in den polymerbasierten Verpackungsmaterialien gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung eingebettet sind.
    • 2 ist ein Flussdiagramm, das eine beispielhafte Einrichtung zum Herstellen einer selbststehenden Elektrode gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung veranschaulicht.
    • 3 ist eine schematische Darstellung, die ein Gefäß gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung veranschaulicht.
    • 4 ist ein Flussdiagramm, das eine beispielhafte Einrichtung zum Herstellen einer selbststehenden Elektrode gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung veranschaulicht.
    • 5 ist eine schematische Darstellung einer Einrichtung gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung.
    • 6A ist eine schematische Darstellung einer Einrichtung zum Herstellen von CNT-getragenen selbststehenden Elektroden, die in den polymerbasierten Verpackungsmaterialien gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung eingebettet sind.
    • 6B ist eine Ausschnittsdarstellung von aerosolisierten CNT und elektrodenaktiven Materialien, die auf dem Polymergranulat oder den -partikeln in 6A und vom Erwärmungsverfahren zum Herstellen der Elektroden abgeschieden werden.
    • 7A ist eine schematische Darstellung einer Einrichtung zum kontinuierlichen Herstellen von CNT-getragenen selbststehenden Elektroden, die in den polymerbasierten Verpackungsmaterialien gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Offenbarung eingebettet sind.
    • 7B ist eine Ausschnittsdarstellung von aerosolisierten CNT und elektrodenaktiven Materialien, die auf dem Polymergranulat oder den -partikeln in 7A und vom Erwärmungsverfahren zum Herstellen der Elektroden abgeschieden werden.
    • 8 zeigt eine schematische Darstellung einer Einzelzellenkonfiguration von Batterien gemäß einigen Gesichtspunkten der vorliegenden Offenbarung.
  • DETAILLIERTE BESCHREIBUNG
  • Die vorliegende Offenbarung stellt ein kontinuierliches Produktionsverfahren für kohlenstoffnanoröhren- (Carbon Nanotube, „CNT“) -getragene, selbststehende Elektroden bereit, die in die polymerbasierten Verpackungsmaterialien eingebettet sind. Die CNT-getragenen, selbststehenden Elektroden umfassen elektrodenaktive Materialien in einem Geflecht von Nanoröhren. Zum Beispiel kann das Geflecht von Nanoröhren ein überlagertes Nanoröhrengeflecht, ein vernetztes Nanoröhrengeflecht, ein quervernetztes Nanoröhrengeflecht, ein dreidimensionales Geflecht oder Kombinationen davon sein. Nicht einschränkende Beispiele für Verfahren zur Produktion selbststehender Elektroden sind in den US-Patentanmeldungen Nr. 15/665,171 und 16/287,621 , die hierin durch Bezugnahme in ihrer Gesamtheit aufgenommen sind, beschrieben. Hierin sind auch selbststehende Elektroden für Li-Ionenbatterien bereitgestellt, die eine Mischung aus Nanoröhren und elektrodenaktiven Materialien und Batterien umfassen, die verschiedene Konfigurationen der Elektroden umfassen.
  • In einer Ausführungsform wird eine selbststehende Elektrode hergestellt, indem eine aerosolisierte Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und elektrodenaktiven Materialien bereitgestellt wird und die aerosolisierte Mischung auf die Oberfläche von Polymerpartikeln (z. B. Polymerflocken, -pellets, -granulat, -kügelchen, -gewebe oder - fasern), die zur Herstellung von Batterieverpackungsmaterialien geeignet sind und durch ein poröses Substrat getragen werden, gerichtet wird. Anschließend wird die Mischung aus CNT/elektrodenaktivem Material/Verpackungspolymer auf die Temperatur nahe dem Schmelzpunkt des Polymers erwärmt, das dann einen flexiblen Festkörper bildet, um CNT-getragene selbststehende Elektroden zu bilden, die in den polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet sind. Anstelle von oder zusätzlich zu dem Erwärmen kann das Behandeln der Mischung durch alle nach dem Stand der Technik bekannten Mittel zum Umwandeln des Polymers in einen flexiblen Festkörper bereitgestellt werden, um CNT-getragene selbststehende Elektroden zu bilden, die in den polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet sind.
  • In einigen Ausführungsformen ist die vorliegende Offenbarung auf ein Verfahren zum Erzeugen einer kohlenstoffnanoröhrengetragenen selbststehenden Elektrode gerichtet, wobei das Verfahren Folgendes umfasst: Aerosolisieren eines elektrodenaktiven Materials, um ein Pulver aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material zu erzeugen; Inkontaktbringen des Pulvers aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material mit einwandigen (oder mehrwandigen) Kohlenstoffnanoröhren in einem Trägergas, um eine Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und dem Pulver aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material zu bilden; Abscheiden der Mischung auf Polymerpartikeln (oder einer anderen geeigneten Form von Polymer), die auf einem Förderband oder einem Rolle-zu-Rolle-System aufgebracht sind; und Entfernen des Trägergases und Erwärmen der Mischung aus CNT/elektrodenaktivem Material/Polymer auf die Temperatur nahe dem Schmelzpunkt des Polymers, das dann einen flexiblen Festkörper bildet, um kontinuierlich das CNT-getragene selbststehende Elektrodenmaterial zu bilden, das ein Verbundstoff aus einwandigen (oder mehrwandigen) Kohlenstoffnanoröhren und dem elektrodenaktiven Material ist, das in die polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet ist. Anstelle von oder zusätzlich zu dem Erwärmen kann das Behandeln der Mischung durch alle nach dem Stand der Technik bekannten Mittel zum Umwandeln des Polymers in einen flexiblen Festkörper bereitgestellt werden, um CNT-getragene selbststehende Elektroden zu bilden, die in den polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet sind. Die Polymerpartikel, -granulate oder -plättchen können ein Bett aus Polymerpartikeln, - granulat oder -plättchen mit einer ersten und einer zweiten Seite sein.
  • Gemäß einigen Gesichtspunkten wird eine selbststehende Elektrode hergestellt, indem eine aerosolisierte Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und elektrodenaktiven Materialien bereitgestellt wird, die aerosolisierte Mischung auf eine Sammeloberfläche gerichtet wird, die Mischung auf der Sammeloberfläche abgeschieden wird und anschließend Polymerpartikel, -granulate, Polymerfilm oder eine andere geeignete Polymerform auf die Mischung abgeschieden werden. Die Mischung und die Polymerpartikel oder der Polymerfilm werden auf die Temperatur nahe dem Schmelzpunkt des Polymers erwärmt, das dann einen flexiblen Festkörper bildet, um kohlenstoffnanoröhrengetragene selbststehende Elektroden zu bilden, die in den polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet sind. Anstelle von oder zusätzlich zu dem Erwärmen kann das Behandeln der Mischung und des Polymers durch alle nach dem Stand der Technik bekannten Mittel zum Umwandeln des Polymers in einen flexiblen Festkörper bereitgestellt werden, um CNT-getragene selbststehende Elektroden zu bilden, die in den polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet sind.
  • Im Gegensatz zur Dispersion durch Kugelmahlen, Beschallung und andere raue Verfahren können die hierin offenbarten Ausführungsformen beispielsweise Nanoröhren oder Nanofasern ohne unvermeidliche Verringerung des Aspektverhältnisses, Einführung von Defekten, Oberflächenkontamination oder Verschlechterung von Nanoröhren- oder Nanofasereigenschaften bereitstellen. Gemäß einigen Gesichtspunkten führt das Fehlen einer signifikanten Verringerung des Aspektverhältnisses, der Einführung von Defekten oder der Verschlechterung zur Bereitstellung verbesserter Eigenschaften (z. B. Leitfähigkeit, Dichte, Flexibilität, selbststehend) von Elektroden oder Batterien. Diese Gesichtspunkte zeigen zusammen mit den anderen hierin offenbarten Ausführungsformen, dass die Schritte innerhalb der vorliegend offenbarten Verfahren in verschiedenen Reihenfolgen mit verschiedenen Konfigurationen durchgeführt werden können, und die Bildung von CNT-getragenen selbststehenden Elektroden, die in die polymerbasierte Batterieverpackung eingebettet sind, erreicht werden kann. Gemäß einigen Gesichtspunkten können die hierin offenbarten Verfahren Schritte umfassen.
  • Gemäß einigen Gesichtspunkten wird hierin ein Verfahren zum Herstellen einer eingebetteten Elektrode bereitgestellt, wobei das Verfahren Folgendes umfasst: Bereitstellen einer selbststehenden Elektrode, die ein elektrodenaktives Material umfasst, das über ein überlagertes und wahlweise vernetztes oder quervernetztes Nanoröhrengeflecht verteilt ist, wobei die selbststehende Elektrode eine erste Seite und eine zweite Seite einschließt; Aufbringen eines Polymermaterials auf die erste Seite der selbststehenden Elektrode; und Behandeln des Polymermaterials, um einen Festkörper mit einem Abschnitt der darin eingebetteten selbststehenden Elektrode auszubilden. Das Verfahren kann Polymermaterial umfassen, das Polymerpartikel, -granulate oder eine beliebige andere Form von Polymer umfasst, das in der Technik geeignet ist. Das Verfahren kann sich in einigen Ausführungsformen darstellen, wobei der Schritt des Aufbringens des Polymermaterials auf die erste Seite der selbststehenden Elektrode Folgendes umfasst: Fluidisieren der Polymerpartikel in einem Trägergas; und Richten der fluidisierten Mischung aus Polymerpartikeln und Trägergas auf die erste Seite der selbststehenden Elektrode, wobei das Trägergas durch die selbststehende Elektrode strömt und die Polymerpartikel auf der ersten Seite der selbststehenden Elektrode abgeschieden werden. Wahlweise kann auf der ersten Seite der selbststehenden Elektrode anstelle von Polymerpartikeln, mit oder ohne Trägergas, ein Polymerplättchen, -gewebe, -film, -netz oder -verbundstoff abgeschieden werden.
  • Die vorliegende Offenbarung ist nicht auf die Verwendung von Gasphasenaerosolen, Suspensionen oder trockenen Dispersionen beschränkt. Es kann jedes Verfahren zum Abscheiden oder Richten verwendet werden. In einigen Ausführungsformen kann die vorliegende Offenbarung ein Flüssigdispersionsverfahren in einigen nicht einschränkenden Beispielen wie in der US-Patentanmeldung Nr. 16/287,621 verwenden, um eine aerosolisierte Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und elektrodenaktiven Materialien bereitzustellen. Weitere nicht einschränkende Beispiele für Suspendieren, Aerosolisieren, Abscheiden oder Richten sind in der Technik bekannt, wie elektrostatische Verfahren, Ultraschall- oder Vibrationsverfahren, Fließbettverfahren, Schwerkraftzufuhr oder Trockensprühdruckverfahren. Wie hierin verwendet, beziehen sich die Begriffe „Aerosol“ und „aerosolisiert“ auf einen fluidisierten Feststoff und umfassen nach Bedarf eine Suspension eines Feststoffs in einer Flüssigkeit oder eine Suspension eines Feststoffs in einem Gas, schränken die vorliegende Offenbarung aber nicht ein, wenn beispielsweise ein elektrostatisches Verfahren oder ein Schwerkraftzufuhrverfahren zum Abscheiden oder Richten genutzt wird. Ferner sind nicht einschränkende Beispiele für die Herstellung selbststehender Elektroden in der US-Patentanmeldung Nr. 15/665,171 beschrieben. In einigen Ausführungsformen kann die selbststehende Elektrode vorgefertigt und mit einem geeigneten Polymerfilm, -plättchen, -gewebe, einer Polymerdecke, einem Polymernetz oder einem Verbundstoff überlagert und laminiert werden und anschließend behandelt werden, um CNT-getragene selbststehende Elektroden zu bilden, die in den polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet sind, oder die vorgefertigte selbststehende Elektrode kann auf einem geeigneten Polymer mit anschließender Behandlung überlagert werden.
  • Es versteht sich, dass, wie hierin verwendet, „Erwärmen“ nicht einschränkend ist und das Behandeln der Mischung aus CNT/elektrodenaktivem Material/Polymer durch jedes im Stand der Technik bekannte Verfahren umfassen kann, um das CNT-getragene selbststehende Elektrodenmaterial zu bilden, das ein Verbundstoff aus Kohlenstoffnanoröhren und dem elektrodenaktiven Material ist, das in den polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet ist. Nach dem Erwärmen oder Behandeln oder einer Kombination von beiden bildet das Polymer einen flexiblen Festkörper. Einige nicht einschränkende Beispiele für die Behandlung sind chemische Behandlung, elektromagnetische Wellen (zum Beispiel UV-Licht) und Wartezeit. Wie hierin verwendet, umfasst der Begriff „Schmelze“ den Übergang von einer Polymerform zu einem flexiblen Polymerfestkörper und erfordert keine Wärme. Zum Beispiel kann in der vorliegenden Offenbarung ein selbsthärtendes Polymer verwendet werden, das keine Wärme benötigt, um einen flexiblen Festkörper zu bilden. Die vorliegende Offenbarung ist nicht durch die Art oder Form des verwendeten Polymers eingeschränkt. Wie hierin verwendet, bezieht sich der Begriff „Polymerpartikel“ auf Polymerfasern, -pellets, - flocken, -granulate, -kügelchen, -gewebe, -plättchen oder eine Polymerform, die für die vorliegende Offenbarung geeignet ist; verschiedene Formen von Polymer, wie hierin verwendet, können ein Bett aus Partikeln, Fasern, Pellets, Flocken, Granulat, Kügelchen, Gewebe, Plättchen bilden; wobei das Bett eine erste Seite und eine zweite Seite umfasst. Wie hierin verwendet, bezieht sich der Begriff „Festkörper“ auf ein flexibles Polymer. Wie hierin verwendet, bezieht sich „elektrodenaktives Material“ auf das leitfähige Material in einer Elektrode, das in Pulverform bereitgestellt werden kann. Der Begriff „Elektrode“ bezieht sich auf einen elektrischen Leiter, in dem Ionen und Elektronen mit einem Elektrolyten und einem äußeren Stromkreis ausgetauscht werden. „Positive Elektrode“ und „Kathode“ werden in der vorliegenden Patentschrift synonym verwendet und beziehen sich auf die Elektrode, die das höhere Elektrodenpotential in einer elektrochemischen Zelle (d. h. höher als die negative Elektrode) aufweist. „Negative Elektrode“ und „Anode“ werden in der vorliegenden Patentschrift synonym verwendet und beziehen sich auf die Elektrode, die das niedrigere Elektrodenpotential in einer elektrochemischen Zelle (d. h. niedriger als die positive Elektrode) aufweist. Kathodische Reduktion bezieht sich auf eine Verstärkung eines Elektrons bzw. von Elektronen einer chemischen Spezies, und anodische Oxidation bezieht sich auf den Verlust eines Elektrons bzw. von Elektronen einer chemischen Spezies.
  • In einem nicht einschränkenden Beispiel, wie in 1A gezeigt, werden CNT-getragene selbststehende Elektroden für Li-Ionenbatterien durch Bereitstellen einer aerosolisierten Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und elektrodenaktiven Materialien in Schritt S100 und Richten der aerosolisierten Mischung auf Polymerpartikel, die durch poröse Quarzfritte in Schritt S101 getragen werden, hergestellt. Anschließend erfolgt Erwärmen der aerosolisierten Mischung und Polymerpartikel, um das Polymer zu schmelzen, um eine selbststehende Elektrode mit einer gewünschten Dicke zu bilden. Wahlweise kann die selbststehende Elektrode in Schritt S102 behandelt werden, um beispielsweise die Dichte der selbststehenden Elektrode zu erhöhen. Die selbststehende Elektrode ist CNT-getragen, flexibel und kann wahlweise auf die gewünschten Abmessungen einer Batterieelektrode zugeschnitten werden. Die selbststehende Elektrode ist wahlweise frei von Bindemittel und kann wahlweise ohne einen metallbasierten Stromkollektor (in der Regel Aluminiumoxid oder Kupfer in Abhängigkeit von dem Elektrodentyp) verwendet werden. Gemäß einigen Aspekten kann die selbststehende Elektrode ohne metallbasierten Stromkollektor und mit einer Batteriefahne für verschiedene Anwendungen verwendet werden. Nicht einschränkende Beispiele für Verfahren zum Einbetten von Batteriefahnenhalterungen sind in der US-Patentanmeldung Nr. 16/123,872 beschrieben. Nicht einschränkende Beispiele für Verfahren zum Anbringen von Batteriefahnenhalterungen an einer selbststehenden Elektrode sind in der US-Patentanmeldung Nr. 16/123.935 beschrieben. In einigen Ausführungsformen können die Kohlenstoffnanoröhren die Funktion eines metallbasierten Stromkollektors durchführen, wodurch die Notwendigkeit eines metallbasierten Stromkollektors entfällt.
  • In einem anderen Beispiel, wie in 1B gezeigt, werden CNT-getragene selbststehende Elektroden für Li-Ionenbatterien durch Bereitstellen einer aerosolisierten Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und elektrodenaktiven Materialien in Schritt S200 und anschließendem Abscheiden der aerosolisierten Mischung auf Polymerpartikel oder - granulat, die/das auf einem Förderband oder einem Rolle-zu-Rolle-System in Schritt S201 aufgebracht ist, hergestellt. Anschließend wird die Mischung aus CNT/elektrodenaktivem Material/Verpackungspolymer auf die Temperatur nahe dem Schmelzpunkt des Polymers erwärmt, um kontinuierlich eine selbststehende Verbundelektrode mit einer gewünschten Dicke zu erzeugen, die in die polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet ist. Wahlweise kann die selbststehende Elektrode in Schritt S202 behandelt werden, um beispielsweise die Dichte der selbststehenden Elektrode zu erhöhen. Die selbststehende Elektrode ist CNT-getragen, flexibel und kann wahlweise auf die gewünschten Abmessungen einer Batterieelektrode zugeschnitten werden. Die selbststehende Elektrode ist wahlweise frei von Bindemittel und kann wahlweise ohne einen metallbasierten Stromkollektor (in der Regel Aluminiumoxid oder Kupfer in Abhängigkeit von dem Elektrodentyp) verwendet werden. In einigen Ausführungsformen kann die Verwendung ohne metallbasierten Stromkollektor die Verwendung einer Batteriefahne umfassen. Gemäß einigen Aspekten können die Kohlenstoffnanoröhren die Funktion eines metallbasierten Stromkollektors durchführen.
  • Die Einrichtung zum Bereitstellen der aerosolisierten Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und elektrodenaktiven Materialien ist in keiner Weise eingeschränkt. In einem veranschaulichenden Beispiel, wie in 2 gezeigt, wird eine Einrichtung 5 zur Produktion von selbststehenden Elektroden bereitgestellt. Die Kohlenstoffnanoröhren und die elektrodenaktiven Materialien werden einem Gefäß 10 hinzugefügt. Die Kohlenstoffnanoröhren und die elektrodenaktiven Materialien können einzeln von ihren jeweiligen Fertigungsprozessen gesammelt und direkt oder indirekt von solchen Prozessen in das Gefäß 10 in einem gewünschten Verhältnis für die selbststehenden Elektroden eingeführt werden. Ein oder mehrere Trägergase 20 können dann in das Gefäß 10 eingeführt werden, um die Mischung aus Nanoröhren und elektrodenaktiven Materialien zu aerosolisieren. Die resultierende gemischte aerosolisierte Strömung 30, welche die Nanoröhren und die in dem Trägergas mitgeführten elektrodenaktiven Materialien umfasst, richtet sich auf Polymerpartikel, die von einem porösen Substrat 40, wie einem Filter oder einer porösen Quarzfritte, getragen werden. Das Trägergas gelangt durch das poröse Substrat 40 als Gasströmung 50, während die Mischung der Nanoröhren und des elektrodenaktiven Materials auf der Oberfläche von Polymerpartikeln eingefangen wird, die für die Batterieverpackung geeignet sind. Die Mischung, die CNT/elektrodenaktives Material/Verpackungspolymer enthält, wird auf die Temperatur nahe dem Schmelzpunkt des Polymers erwärmt, um die CNT-getragene selbststehende Elektrode zu erzeugen, die in das geschmolzene Polymer 60 eingebettet ist. Die selbststehende Elektrode 60 kann aus dem porösen Substrat 40 entfernt werden, wenn sie die gewünschte Dicke erreicht.
  • Wahlweise kann die Einrichtung 5 eine Vielzahl von porösen Substraten 40, 41 einschließen, um die kontinuierliche Produktion von CNT-getragenen selbststehenden Elektroden 60, 61 zu ermöglichen, die in Verpackungspolymer eingebettet sind. Obwohl nur zwei poröse Substrate gezeigt sind, versteht es sich, dass eine beliebige Anzahl poröser Substrate in der Einrichtung 5 eingeschlossen sein kann. In einem nicht einschränkenden Beispiel kann, wenn der Fluss der gemischten aerosolisierten Strömung 30 über das poröse Substrat 40 die selbststehende Elektrode 60 in der gewünschten Dicke erzeugt, ein Ventil 33 angepasst werden, um den Fluss der gemischten aerosolisierten Strömung 30 auf ein zweites poröses Substrat 41 zu übertragen. Die selbststehende Elektrode 60, die in das Verpackungspolymer eingebettet ist, kann während der Bildung der selbststehenden Elektrode 61 auf dem porösen Substrat 41 aus dem ersten porösen Substrat 40 entfernt werden. Wenn der Fluss der gemischten aerosolisierten Strömung 30 über das zweite poröse Substrat 41 die selbststehende Elektrode 61 in einer gewünschten Dicke erzeugt, kann das Ventil 33 angepasst werden, um den Fluss der gemischten aerosolisierten Strömung 30 zurück zum ersten porösen Substrat 40 zu übertragen. Die Dicke und/oder Querschnittsfläche der selbststehenden Elektrode 61 kann gleich oder anders sein als die Querschnittsfläche der selbststehenden Elektrode 60. Zum Beispiel kann die selbststehende Elektrode 61 eine größere Dicke und/oder Querschnittsfläche als die selbststehende Elektrode 60 aufweisen.
  • Es versteht sich, dass eine Vielzahl verschiedener Verfahren zum automatischen Schalten des Ventils 33 verwendet werden kann, um den Fluss der gemischten aerosolisierten Strömung 30 von einem porösen Substrat zu dem anderen umzuleiten. Veranschaulichende Beispiele für Systeme, die verwendet werden können, um das Ventil 33 anzupassen, um den Fluss der gemischten aerosolisierten Strömung 30 umzuleiten, schließen einen oder mehrere Sensoren zum Erfassen der Dicke der selbststehenden Elektroden 60 und 61, einen oder mehrere Drucksensoren zum Überwachen eines Druckabfalls über die porösen Substrate 40 und 41, die einer gewünschten Dicke der selbststehenden Elektroden 60 und 61 entsprechen, einen Zeitgeber, der das Ventil 33 nach einer eingestellten Zeit schaltet, die einer gewünschten Dicke der selbststehenden Elektroden 60 und 61 für eine gegebene Durchflussrate der gemischten aerosolisierten Strömung 30 entspricht, und eine beliebige Kombination davon ein; nachdem der eine oder die mehreren Drucksensoren einen Druckabfall misst/messen, welcher der gewünschten Dicke der selbststehenden Elektrode 60 oder 61 auf dem porösen Substrat 40 oder 41 zugeordnet ist, oder nachdem der eine oder die mehreren Dickensensoren die gewünschte Dicke der selbststehenden Elektrode 60 oder 61 auf dem porösen Substrat 40 oder 41 erfassen, oder nachdem der Zeitgeber die eingestellte Zeit misst, die der gewünschten Dicke der selbststehenden Elektrode 60 oder 61 auf dem porösen Substrat 40 oder 41 entspricht, wird die Mischung von einem porösen Substrat zum anderen umgeleitet. Es versteht sich auch, dass die porösen Substrate 40 und/oder 41 eine Querschnittsfläche aufweisen können, die der gewünschten Querschnittsfläche entspricht, die zur Verwendung in der mit der selbststehenden Elektrode 60 und/oder 61 herzustellenden Batteriezelle erforderlich ist. Dementsprechend würden die selbststehenden Elektroden 60 und/oder 61 vor der Montage in der endgültigen Batteriezelle keine weitere Verarbeitung der Querschnittsfläche, wie beispielsweise Schneiden, erfordern. Insbesondere werden die porösen Substrate 40 und 41 mit Batterieverpackungs- Polymerpartikeln bedeckt und nach der Wärmebehandlung werden die resultierenden selbststehenden Elektroden 60 und 61 in die Verpackungspolymere eingebettet.
  • Es sei klargestellt, dass die Konfiguration des Gefäßes 10 in keiner Weise eingeschränkt sein soll. In einem veranschaulichenden Beispiel, wie in 3 gezeigt, kann das Gefäß 10 eine pneumatische Pulverzufuhr sein, wie beispielsweise eine Venturi-Zufuhr, die einen Trichter 11 zum Aufnehmen der Nanoröhren und des elektrodenaktiven Materials darin einschließt. Das Gefäß 10 kann auch ein Drehventil 12 einschließen, das die Nanoröhren und das elektrodenaktive Material in Kontakt mit dem Trägergas 20 zuführt, das in das Gefäß 10 eingeführt wird, um die gemischte aerosolisierte Strömung 30 zu bilden.
  • Wie in 4 gezeigt, können die Nanoröhren und das elektrodenaktive Material vor dem Mischen einzeln aerosolisiert werden. Zum Beispiel können die Nanoröhren in dem Gefäß 10A bereitgestellt werden und das elektrodenaktive Material kann in dem Gefäß 10B bereitgestellt werden. Ein oder mehrere Trägergase 20A können in das Gefäß 10A eingeführt werden, um die Nanoröhren zu aerosolisieren, und ein oder mehrere Trägergase 20B können in das Gefäß 10B eingeführt werden, um die elektrodenaktiven Materialien zu aerosolisieren. Eine aerosolisierte Strömung 25A umfasst die in dem Trägergas 20A mitgeführten Nanoröhren, die in das Gefäß 10A eingeführt werden, und eine aerosolisierte Strömung 25B umfasst die elektrodenaktiven Materialien, die in dem Trägergas 20B mitgeführt werden, das in das Gefäß 10B eingeführt wird. Die aerosolisierte Strömung 25A wird mit der aerosolisierten Strömung 25B an der Verbindungstelle/dem Mischer 27 gemischt. Die Verbindungstelle/Der Mischer 27 kann jede Konfiguration aufweisen, die in der Lage ist, die aerosolisierte Strömung 25A und die aerosolisierte Strömung 25B zu der gemischten aerosolisierten Strömung 30 zu kombinieren, die eine Mischung aus den Nanoröhren und den in den Trägergasen mitgeführten elektrodenaktiven Materialien umfasst. Die gemischte aerosolisierte Strömung 30 ist auf das poröse Substrat 40 gerichtet, das von den Verpackungspolymerpartikeln bedeckt ist. Das Trägergas gelangt durch das poröse Substrat 40 als Gasströmung 50, während die Mischung der Nanoröhren und des elektrodenaktiven Materials auf der Oberfläche der Polymerpartikel eingefangen wird. Die Mischung aus CNT/elektrodenaktivem Material/Verpackungspolymer, die durch poröses Substrat 40 getragen wird, wird auf die Temperatur nahe dem Schmelzpunkt des Polymers erwärmt, um die selbststehenden Elektroden 60 zu erzeugen, die in das Schmelzpolymer eingebettet sind. Die selbststehende Elektrode 60 kann zusammen mit dem eingebetteten Polymer aus dem porösen Substrat 40 entfernt werden, wenn sie die gewünschte Dicke erreicht. Die Trägergase 20A und 20B können gleich oder unterschiedlich sein und können mit gleichen oder unterschiedlichen Durchflussraten eingeführt werden. Zum Beispiel können die Durchflussraten der Trägergase 20A und 20B spezifisch angepasst werden, um die Nanoröhren und das elektrodenaktive Material der Verbindungstelle/dem Mischer 27 mit den einzelnen Durchflussraten zuzuführen, die erforderlich sind, um das gewünschte Verhältnis von Nanoröhren zu dem elektrodenaktiven Material in der resultierenden selbststehenden Elektrode 60 zu erreichen. Obwohl nicht gezeigt, versteht es sich, dass mehr als ein poröses Substrat 40 bereitgestellt werden kann, wie in Bezug auf 2 beschrieben.
  • Wie in 5 gezeigt, können die Nanoröhren in einer aerosolisierten Strömung 25A direkt aus dem Gefäß 10A bereitgestellt werden, das als Nanoröhrensynthesereaktor zum Mischen mit einer aerosolisierten Strömung 25B des elektrodenaktiven Materials von der Quelle 106 konfiguriert ist. Dementsprechend kann die aerosolisierte Strömung 25A eine Produktströmung sein, die aus dem Nanoröhrensynthesereaktor austritt. Beispielsweise kann eine Kohlenstoffquelle oder ein Kohlenstoffvorläufer 130 bei Vorhandensein von einem oder mehreren Trägergasen 20A in das Gefäß 10A eingeführt werden, um Kohlenstoffnanoröhren zu bilden. Die aerosolisierte Strömung 25A von Kohlenstoffnanoröhren verlässt den Reaktorauslass 175 und bewegt sich durch ein Rohr oder eine Röhre 412 zu einer Verbindungsstelle 27, wo die aerosolisierten Kohlenstoffnanoröhren mit der aerosolisierten Strömung 25B der elektrodenaktiven Materialien gemischt werden. Obwohl die Rohre, welche die Verbindungsstelle 27 bilden, sich in einem 90-Grad-Schnittwinkel „α‟ schneiden, können andere Schnittwinkel α gebildet werden. In einem nicht einschränkenden Beispiel kann der Schnittwinkel α ein spitzer Winkel sein, der den Fluss der resultierenden gemischten aerosolisierten Strömung 30 von der Verbindungstelle/dem Mischer 27 zu Polymerpartikeln ermöglicht, die durch das poröse Substrat 40 getragen werden. Obwohl nicht gezeigt, versteht es sich, dass mehr als ein poröses Substrat 40 (und Sammelgefäß 170) bereitgestellt werden kann, wie in Bezug auf 2 beschrieben.
  • Alternativ zu der vorstehend genannten spezifischen Einrichtung, bei der das elektrodenaktive Material mit den Nanoröhren gemischt wird, nachdem die Nanoröhren gebildet wurden, kann das elektrodenaktive Material in situ in einem Wirbelschichtreaktor oder in einer Kammer mit den Nanoröhren gemischt werden, wenn die Nanoröhren gebildet werden.
  • Träger- und Fluidisierungsgase, die zur Verwendung mit der vorliegenden Offenbarung geeignet sind, schließen Argon, Wasserstoff, Stickstoff und Kombinationen davon ein, ohne jedoch darauf beschränkt zu sein. Trägergase können bei jedem geeigneten Druck und bei jeder geeigneten Flussrate verwendet werden, um die Nanoröhren und die elektrodenaktiven Materialien zu aerosolisieren und die aerosolisierte Mischung der Nanoröhren und die elektrodenaktiven Materialien zu dem porösen Substrat mit einer ausreichenden Geschwindigkeit zu transportieren, um die selbststehende Elektrode auf dessen Oberfläche zu bilden. In einigen Ausführungsformen kann das Trägergas Argon, Wasserstoff, Helium oder Mischungen davon sein. In einigen Ausführungsformen kann das Trägergas Argon mit einem Durchfluss von 850 Standardkubikzentimetern pro Minute (sccm) und Wasserstoff mit einem Durchfluss von 300 sccm umfassen.
  • Die in der vorliegenden Offenbarung verwendeten Polymerpartikel sind nicht eingeschränkt und können zum Beispiel Polymerfasern, -pellets, -kügelchen, -partikel, - flocken, Polymergewebe oder -vlies, Polymerplättchen, -netze, -decken oder eine beliebige Gestalt (Form) von Polymer umfassen, die dazu geeignet ist, CNT-getragene selbststehende Elektroden zu bilden, die in den polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet sind. Wie hierin gemäß einigen Gesichtspunkten verwendet, bezeichnet der Begriff „Form“ nicht die Art oder chemische Zusammensetzung des Polymers. Verschiedene Arten und chemische Zusammensetzungen von Polymeren sind im Stand der Technik bekannt. Die Art von Nanoröhren, die in der vorliegenden Offenbarung verwendet wird, ist nicht beschränkt. Wie hierin verwendet, werden die Begriffe „Nanoröhren“ und „Kohlenstoffnanoröhren“ (CNT) austauschbar verwendet und können ein- oder mehrwandige Nanoröhren oder Nanofasern umfassen. Die Nanoröhren können vollständig aus Kohlenstoff bestehen, oder sie können substituiert sein, das heißt Nichtkohlenstoff-Gitteratome aufweisen. Kohlenstoffnanoröhren können extern so derivatisiert sein, dass sie eine oder mehrere funktionelle Einheiten an einer Seiten- und/oder einer Endstelle einschließen. In einigen Gesichtspunkten schließen Kohlenstoff- und anorganische Nanoröhren zusätzliche Bestandteile, wie Metalle oder Metalloide, ein, die in die Struktur der Nanoröhre eingebaut sind. In bestimmten Gesichtspunkten sind die zusätzlichen Bestandteile ein Dotierstoff, eine Oberflächenbeschichtung oder eine Kombination davon.
  • Gemäß einigen Gesichtspunkkten können die in der vorliegenden Offenbarung verwendeten Nanoröhren je nach ihrer Chiralität metallisch, halbmetallisch oder halbleitend sein. Die Chiralität einer Kohlenstoffnanoröhre wird durch den Doppelindex (n,m) angegeben, wobei n und m ganze Zahlen sind, die das Schneiden und Wickeln von hexagonalem Graphit beschreiben, wenn er zu einer röhrenförmigen Struktur geformt wird, wie im Stand der Technik wohlbekannt ist. Eine Nanoröhre mit einer (m,n)-Konfiguration ist isolierend. Eine Nanoröhre mit einer (n,n)- oder „Armchair“-Konfiguration ist metallisch und daher aufgrund ihrer elektrischen und thermischen Leitfähigkeit sehr geschätzt. Kohlenstoffnanoröhren können Durchmesser im Bereich von etwa 0,6 nm für einwandige Kohlenstoffnanoröhren bis zu 500 nm oder mehr für einwandige oder mehrwandige Nanoröhren aufweisen. Die Nanoröhren können eine Länge im Bereich von etwa 50 nm bis etwa 10 cm oder mehr aufweisen. In einigen Ausführungsformen können die Nanoröhren die Funktion eines Stromkollektors oder eines metallbasierten Stromkollektors (typischerweise Aluminiumoxid oder Kupfer, je nach Elektrodentyp) ausüben.
  • In einem nichteinschränkenden Beispiel können die Kohlenstoffnanoröhren in einem Reaktor oder Ofen aus einer Kohlenstoffquelle bei Vorhandensein eines Katalysators bei einer Temperatur von etwa 1000 bis etwa 1500 °C, wie etwa 1300 °C, synthetisiert werden. Nach der Synthese von Kohlenstoffnanoröhren oder -nanofasern verschlechtern nach einigen Gesichtspunkten die hierin offenbarten Verfahren das Aspektverhältnis oder die Eigenschaften der Nanoröhren oder Nanofasern nicht signifikant. Wie hierin verwendet, bedeutet der Begriff „signifikant verschlechtern“ Fragmentieren, Reduzieren der Größe oder Länge, Bündeln, Einführen von Defekten oder Kontamination oder andere im Stand der Technik bekannte Begriffe. Zum Beispiel verschlechtern Verfahren wie Kugelmahlen oder Beschallung von Kohlenstoffnanoröhren oder -nanofasern die Nanoröhren oder Nanofasern signifikant. Die hierin beschriebenen Kohlenstoffnanoröhren können Nanofasern umfassen.
  • Die vorliegende Offenbarung ist nicht auf die Art oder Form von Katalysatoren beschränkt, die für die Herstellung von Kohlenstoffnanoröhren verwendet wird. Unter verschiedenen Gesichtspunkten sind die Katalysatorteilchen als ein Aerosol vorhanden. In einigen Gesichtspunkten werden die Katalysatormaterialien als Nanopartikel abgegeben, die ein Übergangsmetall, ein Lanthanidmetall oder ein Actinoidmetall umfassen. Beispielsweise kann der Katalysator ein Übergangsmetall der Gruppe VI wie Chrom (Cr), Molybdän (Mo) und Wolfram (W) oder ein Übergangsmetall der Gruppe VIII wie Eisen (Fe), Kobalt (Co), Nickel (Ni), Ruthenium (Ru), Rhodium (Rh), Palladium (Pd), Osmium (Os), Iridium (Ir) und Platin (Pt) umfassen. In einigen Gesichtspunkten wird eine Kombination von zwei oder mehr Metallen verwendet, beispielsweise eine Eisen-, Nickel- und Kobaltmischung oder genauer eine 50:50-Mischung (bezogen auf das Gewicht) von Nickel und Kobalt. Der Katalysator kann ein reines Metall, ein Metalloxid, ein Metallcarbid, ein Nitratsalz eines Metalls und/oder andere Verbindungen, die ein oder mehrere der hierin beschriebenen Metalle enthalten, umfassen. Der Katalysator kann dem Reaktor zu etwa 0,1 Atom-% bis etwa 10 Atom-% zugegeben werden, wobei Atom-% den Prozentsatz der Anzahl an Katalysatoratomen in Bezug auf die Gesamtzahl an Atomen in dem Reaktor (Katalysator- und Kohlenstoffvorläuferatome) angibt.
  • Als Alternative oder in Kombination kann ein Katalysatorvorläufer eingebracht werden, wobei der Katalysatorvorläufer unter den Bedingungen des Reaktors in einen aktiven Katalysator umgewandelt werden kann. Der Katalysatorvorläufer kann ein oder mehrere Übergangsmetallsalze wie ein Übergangsmetallnitrat, ein Übergangsmetallacetat, ein Übergangsmetallcitrat, ein Übergangsmetallchlorid, ein Übergangsmetallfluorid, ein Übergangsmetallbromid, ein Übergangsmetalliodid oder Hydrate davon umfassen. Beispielsweise kann der Katalysatorvorläufer ein Metallocen, ein Metallacetylacetonat, ein Metallphthalocyanin, ein Metallporphyrin, ein Metallsalz, eine metallorganische Verbindung oder eine Kombination davon sein. Beispielsweise kann der Katalysatorvorläufer ein Ferrocen, Nickelocen, Kobaltocen, Molybdänocen, Ruthenocen, Eisenacetylacetonat, Nickelacetylacetonat, Kobaltacetylacetonat, Molybdänacetylacetonat, Rutheniumacetylacetonat, Eisenphthalocyanin, Nickelphthalocyanin, Kobaltphthalocyanin, Eisenporphyrin, Nickelporphyrin, Kobaltporphyrin, ein Eisensalz, ein Nickelsalz, Kobaltsalz, Molybdänsalz, Rutheniumsalz oder eine Kombination davon sein. Der Katalysatorvorläufer kann ein lösliches Salz wie Fe(NO3)3, Ni(NO3)2 oder Co(NO3)2, das in einer Flüssigkeit wie Wasser gelöst ist, umfassen. Der Katalysatorvorläufer kann einen Zwischenkatalysatorzustand in der Katalysatorteilchen-Wachstumszone des Reaktors erreichen und anschließend bei Exposition gegenüber den Nanostruktur-Wachstumsbedingungen in der Nanostruktur-Wachstumszone des Reaktors in einen aktiven Katalysator umgewandelt werden. Beispielsweise kann der Katalysatorvorläufer ein Übergangsmetallsalz sein, das in der Katalysatorteilchen-Wachstumszone in ein Übergangsmetalloxid umgewandelt wird, dann in der Nanostruktur-Wachstumszone in aktive katalytische Nanoteilchen umgewandelt wird.
  • Die Katalysatorteilchen können ein Übergangsmetall, wie ein d-Block-Übergangsmetall, ein f-Block-Übergangsmetall oder eine Kombination davon, umfassen. Beispielsweise können die Katalysatorteilchen ein d-Block-Übergangsmetall wie Eisen, Nickel, Kobalt, Gold, Silber oder eine Kombination davon umfassen. Die Katalysatorpartikel können auf einem Katalysatorträger getragen werden. Damit Katalysatorteilchen auf einem Katalysatorträger vorliegen, kann das Katalysatorträgermaterial vor der Zugabe des Katalysators zu dem Reaktor in das Katalysatormaterial eingebracht werden.
  • Die vorliegende Offenbarung ist nicht auf die Art zur Bildung von Kohlenstoffnanoröhren verwendete Art von Kohlenstoffvorläufern oder Kohlenstoffquellen, wie ein oder mehrere kohlenstoffhaltige Gase, ein oder mehrere Kohlenwasserstoff-Lösungsmittel und Mischungen davon, beschränkt. Beispiele für Kohlenstoffvorläufer schließen Kohlenwasserstoffgase, wie Methan, Acetylen und Ethylen; Alkohole, wie Ethanol und Methanol; Benzol; Toluol; CO; und CO2 ein, ohne jedoch darauf beschränkt zu sein. Ein Brennstoff für Kohlenstoffnanoröhren-Synthese und -Wachstum umfasst eine Mischung aus einem bzw. einer oder mehreren Kohlenstoffvorläufern oder Kohlenstoffquellen und einem oder mehreren Katalysatoren oder Katalysatorvorläufem.
  • Der Brennstoff oder Vorläufer kann in einem Bereich von etwa 0,05 bis etwa 1 ml/min, wie etwa 0,1 ml/min oder etwa 0,3 ml/min, pro Injektor injiziert werden. In einigen Ausführungsformen kann mehr als ein Injektor verwendet werden, beispielsweise in großem Maßstab. Der Gasdurchfluss kann etwa 0,1 bis etwa 5 l/min Wasserstoff und/oder etwa 0,2 bis etwa 2 l/min Helium oder Argon, wie etwa 5 l/min Wasserstoff oder 0,3 l/min Wasserstoff und etwa 1 l/min Argon, betragen. Ohne an eine bestimmte Theorie gebunden sein zu wollen, kann Helium oder Argon in das Trägergas eingeschlossen werden, um die Wasserstoffkonzentration zu verdünnen, beispielsweise um die Wasserstoffkonzentration unter der Explosionsgrenze zu halten. Die Auswahl einer Brennstoffinjektionsgeschwindigkeit und/oder eines Gasdurchflusses kann beispielsweise von dem Reaktorvolumen abhängen, wie es für den Durchschnittsfachmann offensichtlich sein wird. In einigen Ausführungsformen kann mehr als ein Reaktor in Verbindung verwendet werden. In einigen Ausführungsformen besteht das Reaktortemperaturprofil aus einer niedrigen Anfangstemperatur, einem Anstieg auf einen Spitzenwert oder einem Maximum und dann einer Abnahme, vorzugsweise auf die niedrige Anfangstemperatur. Ohne an eine bestimmte Theorie gebunden sein zu wollen, sollte für ein gegebenes Reaktortemperaturprofil die Injektorposition innerhalb des Reaktors mit der Vorläufertemperatur korreliert werden, sodass der Vorläufer ab dem Zeitpunkt der Injektion ohne Tröpfchenbildung oder Abbau verdampft, wie beispielsweise unter Berücksichtigung des Siedepunkts und Abbaus vom Durchschnittsfachmann bestimmt werden kann. In einigen Ausführungsformen kann die Injektorspitze in den Reaktor eingeführt werden, beispielsweise etwa 8 Zoll. Die Injektionstemperatur an der Spitze des Injektors kann von der Reaktor- oder Ofentemperatur und von der Tiefe der Einführung des Injektors in den Reaktor oder Ofen abhängen. In einigen Ausführungsformen beträgt die Injektionstemperatur an der Spitze des Injektors etwa 750 °C. In einigen Ausführungsformen wird die Injektorspitze etwa 8 Zoll in den Reaktor eingeführt. Der Kohlenstoffnanoröhren-Reaktor kann für eine beliebige geeignete Zeitdauer betrieben werden, um die gewünschte Produktzusammensetzung und -dicke zu erhalten, wie vom Durchschnittsfachmann bestimmt werden kann, beispielsweise solange Ausgangsmaterialien vorhanden sind. Das Sammeln der Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und Pulver aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material auf einer Oberfläche und Entfernen des Trägergases kann durch jedes geeignete Mittel ausgeführt werden. Die Sammeloberfläche des porösen Substrats 40, 41 kann eine poröse Oberfläche sein. Das in der vorliegenden Offenbarung verwendete poröse Substrat ist nicht eingeschränkt und kann zum Beispiel ein poröses Metall, ein poröses Polymer, ein Filter oder eine Fritte sein, wobei die Poren auf geeignete Weise bemessen sind, um die Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und dem elektrodenaktiven Material darauf zurückzuhalten, um die selbststehende Elektrode zu bilden, während der Durchgang der Träger- und Fluidisierungsgase ermöglicht wird. In einigen Ausführungsformen, wobei beispielsweise die aerosolisierte Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und elektrodenaktiven Materialien auf eine Sammeloberfläche gerichtet ist, muss die Sammeloberfläche nicht porös sein. In einigen Ausführungsformen können die Polymerpartikel ein poröses gewebtes oder Vliesplättchen, ein Netz oder eine Decke umfassen, wobei die Poren auf geeignete Weise bemessen sind, um die Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und dem elektrodenaktiven Material zurückzuhalten. In einigen Ausführungsformen kann das poröse Polymerplättchen oder das poröse Deckschichtpolymer ohne ein weiteres poröses Substrat verwendet werden, wobei das poröse Polymerplättchen, -netz oder die poröse Decke die Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und dem elektrodenaktiven Material zurückhält. Somit kann gemäß einigen Gesichtspunkten die Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und Pulver aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material auf einem porösen gewebten oder Vliesplättchen, einem Netz oder einer Decke eines Polymers gesammelt werden. Die Träger- und Fluidisierungsgase können nach dem Durchlaufen der Oberfläche und über einen Auslass entfernt werden. In einigen Ausführungsformen kann das Entfernen des Trägergases durch eine Vakuumquelle erleichtert werden. In Bezug auf Filter können die Filter in Form einer Schicht vorliegen und können eine Vielfalt an verschiedenen Materialien einschließlich Geweben und Vliesstoffen umfassen. Veranschaulichende Filtermaterialien schließen, ohne jedoch darauf beschränkt zu sein, Baumwolle, Polyolefine, Nylons, Acrylharze, Polyester, Glasfasern und Polytetrafluorethylen (PTFE) ein. In einigen Ausführungsformen können die Filtermaterialien ein Polymer sein, das geeignet ist, um CNT-getragene selbststehende Elektroden zu bilden, die in den polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet sind. Soweit das poröse Substrat gegenüber hohen Temperaturen empfindlich ist, können einer oder mehrere der Ströme 25A, 25B und 30 mit Verdünnungsgasen, die eine niedrigere Temperatur umfassen, und/oder durch Richten eines oder mehrerer der Ströme 25A, 25B und 30 durch einen Wärmetauscher vor dem Inkontaktbringen mit dem porösen Substrat vorgekühlt werden.
  • In einigen Ausführungsformen umfasst das Aerosolisieren des elektrodenaktiven Materials das Verteilen eines Aerosolisierungsgases durch eine erste poröse Fritte und ein Bett aus einem elektrodenaktiven Material in einer Aerosolisierungskammer, um das Pulver aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material zu erzeugen. Die Aerosolisierungskammer kann mit einem auf geeignete Weise bemessenen porösen Material konstruiert sein, so dass Gas durchtreten kann, um eine Aerosolisierung zu ermöglichen, das jedoch nicht zulässt, dass das aktive Material durch die Poren fällt. Die Aerosolisierungskammer ist nicht auf eine bestimmte Konfiguration beschränkt. Geeignete Aerosolisierungsgase schließen Argon, Helium oder Stickstoff ein, sind aber nicht darauf beschränkt. In einigen Ausführungsformen kann das Aerosolisierungsgas das gleiche sein wie das Trägergas. Das Aerosol kann eine Suspension umfassen. In einigen hierin offenbarten Ausführungsformen kann das Aerosol eine Suspension eines Feststoffs in einem Gas, eines Feststoffs in einer Flüssigkeit, oder verschiedene Kombinationen davon sein.
  • In einigen Ausführungsformen ist das elektrodenaktive Material aus Graphit, Hartkohlenstoff, Metalloxiden, Lithiummetalloxiden und Lithiumeisenphosphat ausgewählt. In einigen Ausführungsformen kann das elektrodenaktive Material für die Anode Graphit oder Hartkohlenstoff sein. In einigen Ausführungsformen kann das elektrodenaktive Material für die Kathode Lithiummetalloxide oder Lithiumeisenphosphat sein.
  • In einem nicht einschränkenden Beispiel kann das elektrodenaktive Material ein beliebiges festes Metalloxidpulver sein, das aerosolisiert werden kann. In einem veranschaulichenden Beispiel ist das Metalloxid ein Material zur Verwendung in der Kathode der Batterie. Nichteinschränkende Beispiele für Metalloxide schließen Oxide von Ni, Mn, Co, Al, Mg, Ti und eine beliebige Mischung davon ein. Das Metalloxid kann lithiiert sein. In einem veranschaulichenden Beispiel ist das Metalloxid Lithium-Nickel-Mangan-Kobalt-Oxid (LiNiMnCoO2). Die Metalloxidpulver können eine Teilchengröße aufweisen, die innerhalb eines Bereichs zwischen etwa 1 Nanometer und etwa 100 Mikrometern definiert ist. In einem nichteinschränkenden Beispiel weisen die Metalloxidteilchen eine durchschnittliche Teilchengröße von etwa 1 Nanometer bis etwa 10 Nanometern auf.
  • Metalle in Lithiummetalloxiden gemäß der vorliegenden Offenbarung können, ohne jedoch darauf beschränkt zu sein, Alkalimetalle, Erdalkalimetalle, Übergangsmetalle, Aluminium oder Nachübergangsmetalle und Hydrate davon einschließen. In einigen Ausführungsformen ist das elektrodenaktive Material Lithium-Nickel-Mangan-KobaltOxid (LiNiMnCoO2).
  • „Alkalimetalle“ sind Metalle in Gruppe I des Periodensystems der Elemente, wie Lithium, Natrium, Kalium, Rubidium, Cäsium oder Francium.
  • „Erdalkalimetalle“ sind Metalle in Gruppe II des Periodensystems der Elemente, wie Beryllium, Magnesium, Calcium, Strontium, Barium oder Radium.
  • „Übergangsmetalle“ sind Metalle im d-Block des Periodensystems der Elemente, einschließlich der Lanthanid- und Actinoidreihe. Übergangsmetalle schließen, ohne jedoch darauf beschränkt zu sein, Scandium, Titan, Vanadium, Chrom, Mangan, Eisen, Kobalt, Nickel, Kupfer, Zink, Yttrium, Zirconium, Niob, Molybdän, Technetium, Ruthenium, Rhodium, Palladium, Silber, Cadmium, Lanthan, Cer, Praseodym, Neodym, Promethium, Samarium, Europium, Gadolinium, Terbium, Dysprosium, Holmium, Erbium, Thulium, Ytterbium, Lutetium, Hafnium, Tantal, Wolfram, Rhenium, Osmium, Iridium, Platin, Gold, Quecksilber, Actinium, Thorium, Protactinium, Uran, Neptunium, Plutonium, Americium, Curium, Berkelium, Californium, Einsteinium, Fermium, Mendelevium, Nobelium und Lawrencium ein.
  • Die „Nachübergangsmetalle“ beinhalten, ohne darauf beschränkt zu sein: Gallium, Indium, Zinn, Thallium, Blei, Wismut oder Polonium.
  • In einigen Ausführungsformen umfasst das Verfahren ferner das Zulassen, dass die Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und elektrodenaktivem Material in dem Trägergas durch ein oder mehrere Röhren fließt, die den Aerosolisierungsreaktor, den Kohlenstoffnanoröhren-Synthesereaktor und die Sammelkammer verbinden. In einigen Ausführungsformen sind die eine oder mehreren Röhren Edelstahlrohre mit einem Außendurchmesser von mindestens etwa 0,5".
  • Die Beladung oder das Gewichts-% der Kohlenstoffnanoröhren in dem selbststehenden Verbundelektrodenprodukt basiert auf den relativen Mengen der Nanoröhren (oder der zur Bildung der Nanoröhren verwendeten Kohlenstoffquelle) und des elektrodenaktiven Materials. Es liegt innerhalb des Niveaus des Durchschnittsfachmanns, die relativen Ausgangsmengen von Kohlenstoffquelle, Katalysator/Katalysatorvorläufer und elektrodenaktivem Material zu bestimmen, die eine gegebene Beladung oder ein gegebenes Gewichts-% von Kohlenstoffnanoröhren in dem selbststehenden Verbundelektrodenprodukt liefern werden. In einem nichteinschränkenden Beispiel kann die selbststehende Elektrode von 0,1 Gew.-% bis 4 Gew.-% Kohlenstoffnanoröhren und als Rest das elektrodenaktive Material und wahlweise einen oder mehrere Zusätze umfassen. Wahlweise kann die selbststehende Elektrode von 0,2 Gew.-% bis 3 Gew.-% Kohlenstoffnanoröhren und als Rest das elektrodenaktive Material und wahlweise einen oder mehrere Zusätze umfassen. Wahlweise kann die selbststehende Elektrode von 0,75 Gew.-% bis 2 Gew.-% Kohlenstoffnanoröhren und als Rest das elektrodenaktive Material und wahlweise einen oder mehrere Zusätze umfassen. Zusätze und/oder Dotierstoffe können für jeden Bereich in einer Menge von 0 bis 5 Gew.-% vorhanden sein. In einem nichteinschränkenden Beispiel besteht die selbststehende Elektrode im Wesentlichen aus den Kohlenstoffnanoröhren und dem elektrodenaktiven Materialpulver. In einem nichteinschränkenden Beispiel besteht die selbststehende Elektrode aus den Kohlenstoffnanoröhren und dem elektrodenaktiven Materialpulver. Für jeden der Bereiche kann die selbststehende Elektrode frei von Bindemitteln sein. Das Fehlen eines Bindemittels führt zu einer selbststehenden Elektrode mit verbesserter Flexibilität. Ferner wurde festgestellt, dass ein höherer Kohlenstoffnanoröhren-Gehalt die Flexibilität der selbststehenden Elektrode erhöht. Ohne an eine bestimmte Theorie gebunden zu sein, ist dies wahrscheinlich auf die zusammengewebte Morphologie der selbststehenden Elektrode zurückzuführen, bei der eine zusammengewebte Anordnung von Kohlenstoffnanoröhren vorliegt, wobei das elektrodenaktive Material innerhalb des Gewebes enthalten oder eingebettet ist.
  • In einem nichteinschränkenden Beispiel kann die selbststehende Elektrode eine Dichte von 0,9 bis 1,75 g/cm3 umfassen. Wahlweise kann die selbststehende Elektrode eine Dichte von 0,95 bis 1,25 g/cm3 umfassen. Wahlweise kann die selbststehende Elektrode eine Dichte von 0,75 bis 2,0 g/cm3 umfassen. Wahlweise kann die selbststehende Elektrode eine Dichte von 0,95 bis 1,60 g/cm3 umfassen.
  • In einem nichteinschränkenden Beispiel kann die selbststehende Elektrode eine Dicke von bis zu 750 µm nach der Sammlung auf dem porösen Substrat umfassen. Wahlweise kann die selbststehende Elektrode eine Dicke von 50 µm bis zu 500 µm nach der Sammlung auf dem porösen Substrat umfassen. Wahlweise kann die selbststehende Elektrode eine Dicke von 100 µm bis zu 450 µm nach der Sammlung auf dem porösen Substrat umfassen. Wahlweise kann die selbststehende Elektrode nach der Sammlung auf dem porösen Substrat eine Dicke von 175 µm bis zu 250 µm umfassen.
  • In einigen Ausführungsformen können die Verfahren der vorliegenden Offenbarung ferner eine Behandlung der Verbund- oder selbststehenden Elektrode umfassen, einschließlich, jedoch nicht beschränkt auf, Pressen der Verbund- oder selbststehenden Elektrode. Ohne an eine bestimmte Theorie gebunden zu sein, kann das Pressen die Dichte der selbststehenden Elektrode erhöhen und/oder deren Dicke verringern, wodurch solche Eigenschaften wie Geschwindigkeitsleistung, Energiedichte und Batterielebensdauer verbessert werden können. Das Pressen der selbststehenden Elektroden kann durchgeführt werden, indem eine Kraft ausgeübt wird, um eine gewünschte Dicke und/oder Dichte zu erzielen, wie unter Verwendung einer Walzenpresse oder Kalandriermaschine, einer Plattenpresse oder anderer geeigneter Mittel, wie sie dem Durchschnittsfachmann bekannt sein werden. Eine beliebige geeignete Kraft kann ausgeübt werden, um eine gewünschte Dicke und/oder Dichte und/oder Impedanz zu erzielen, wie, ohne jedoch darauf beschränkt zu sein, eine Kraft von etwa 1 Tonne, etwa 2 Tonnen, etwa 3 Tonnen, etwa 4 Tonnen, etwa 5 Tonnen, etwa 6 Tonnen, etwa 7 Tonnen, etwa 8 Tonnen, etwa 9 Tonnen, etwa 10 Tonnen, etwa 15 Tonnen oder eine beliebige ganze Zahl oder ein beliebiger Bereich dazwischen, wie zwischen etwa 7 Tonnen und etwa 10 Tonnen. In einigen Ausführungsformen kann das Pressen auf das Pressen auf eine Dicke von etwa 20 Mikrometern, etwa 30 Mikrometern, etwa 40 Mikrometern, etwa 50 Mikrometern, etwa 60 Mikrometern, etwa 70 Mikrometern, etwa 80 Mikrometern, etwa 90 Mikrometern, etwa 100 Mikrometern, etwa 150 Mikrometern, etwa 200 Mikrometern, etwa 250 Mikrometern, etwa 300 Mikrometern, etwa 350 Mikrometern, etwa 400 Mikrometern oder eine beliebige ganze Zahl oder einen beliebigen Bereich dazwischen beschränkt sein. Ohne an eine bestimmte Theorie gebunden sein zu wollen, erzeugt eine zu dicke Elektrode möglicherweise nur langsam Energie oder ist möglicherweise nicht in geeigneter Weise flexibel. In einigen Ausführungsformen kann es wünschenswert sein, eine Elektrodenfolie zu erhalten, die ohne Bildung von Oxid oder Rissen flexibel ist. Wenn die Elektrode zu dünn ist, kann die Energieerzeugung schnell sein, jedoch wird möglicherweise nicht genug Energie erzeugt. Außerdem kann es wünschenswert sein, den Abstand zwischen den Rollen oder Walzen in einer Walzenpresse oder Kalandriermaschine oder zwischen den Platten einer Plattenpresse durch beliebige geeignete, dem Durchschnittsfachmann bekannte Mittel zu regulieren.
  • Die Bestimmung eines geeigneten Pressgrads liegt innerhalb des Niveaus des durchschnittlichen Fachwissens. Wie dem Durchschnittsfachmann bekannt sein wird, kann übermäßiges Pressen bewirken, dass der Elektrolyt die Elektrode zu sehr durchdringt, wie durch Messen der Impedanz und/oder des Diffusionswiderstands bestimmt wird. Wie für den Durchschnittsfachmann ersichtlich sein wird, kann es von Interesse sein, den Diffusionswiderstand oder -koeffizienten des Elektrolyten für einen gegebenen Elektrolyten zu minimieren, wie durch die Impedanz gemessen. In einem nichteinschränkenden Beispiel kann die Dicke der selbststehenden Elektrode nach dem Pressen von 40 % bis 75 % der Dicke der unbehandelten selbststehenden Elektrode oder der selbststehenden Elektrode nach Sammlung auf dem porösen Substrat betragen. Wahlweise kann die Dicke der selbststehenden Elektrode nach dem Pressen von 45 % bis 60 % der Dicke der unbehandelten selbststehenden Elektrode oder der selbststehenden Elektrode nach Sammlung auf dem porösen Substrat betragen.
  • In einem nichteinschränkenden Beispiel wird die Dichte der selbststehenden Elektrode nach dem Pressen um 40 % bis 125 % der Dichte der unbehandelten selbststehenden Elektrode oder der selbststehenden Elektrode nach Sammlung auf dem porösen Substrat erhöht. Wahlweise kann die Dichte der selbststehenden Elektrode nach dem Pressen um 45 % bis 90 % der Dichte der unbehandelten selbststehenden Elektrode oder der selbststehenden Elektrode nach Sammlung auf dem porösen Substrat erhöht werden.
  • In einigen Ausführungsformen ist die vorliegende Offenbarung auf eine Einrichtung zum Erzeugen einer selbststehenden Elektrode gerichtet, umfassend: einen einwandigen Kohlenstoffnanoröhren-Synthesereaktor, der einwandige Kohlenstoffnanoröhren erzeugt; einen Aerosolisierungsreaktor, der konfiguriert ist, um ein elektrodenaktives Material in ein Pulver aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material zu aerosolisieren und mit dem Kohlenstoffnanoröhren-Synthesereaktor derart verbunden zu werden, dass das Pulver aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material mit den einwandigen Kohlenstoffnanoröhren in einem Trägergas in Kontakt gebracht wird, um eine Mischung der einwandigen Kohlenstoffnanoröhren und des Pulvers aus aerosolisiertem elektrodenaktivem Material zu bilden; und eine Sammelkammer mit einer Oberfläche, die konfiguriert ist, um die Mischung zu sammeln und das Trägergas zu entfernen, um das selbststehende Elektrodenmaterial zu bilden, das ein Verbundstoff der einwandigen Kohlenstoffnanoröhren und des elektrodenaktiven Materials ist. Anstelle von oder in Kombination mit einwandigen Kohlenstoffnanoröhren können mehrwandige Kohlenstoffnanoröhren oder Kohlenstoffnanofasern erzeugt werden. Alle für das Verfahren beschriebenen Ausführungsformen gelten gleichermaßen für die Einrichtung.
  • Die Oberfläche kann konfiguriert sein, um die Mischung zu sammeln und das Trägergas durch beliebige geeignete Mittel zu entfernen. Die Sammeloberfläche kann eine poröse Oberfläche sein, einschließlich, aber nicht beschränkt auf einen Filter oder eine Fritte, wobei die Poren auf geeignete Weise angemessen bemessen sind, den Durchgang des Trägergases, nicht aber der Mischung aus Kohlenstoffnanoröhren und elektrodenaktivem Material, zu ermöglichen. Das Trägergas kann nach dem Durchlaufen der Oberfläche und über einen Auslass entfernt werden. In einigen Ausführungsformen kann das Entfernen des Trägergases durch eine Vakuumquelle erleichtert werden.
  • In einigen Ausführungsformen umfasst der Aerosolisierungsreaktor einen vertikalen Schüttler, einen oder mehrere Gaseinlässe, einen oder mehrere Auslässe und eine erste poröse Fritte. In einigen Ausführungsformen ist der Aerosolisierungsreaktor dem Kohlenstoffnanoröhren-Synthesereaktor nachgelagert und der Sammelkammer vorgelagert. In einigen Ausführungsformen ist der Aerosolisierungsreaktor dem Kohlenstoffnanoröhren-Synthesereaktor vorgelagert und der Sammelkammer vorgelagert. In einigen Ausführungsformen fällt der Aerosolisierungsreaktor mit dem Kohlenstoffnanoröhren-Synthesereaktor zusammen und ist der Sammelkammer nachgelagert.
  • In einigen Ausführungsformen ist die vorliegende Offenbarung auf eine selbststehende Elektrode ausgerichtet, die einen Verbundstoff aus einem elektrodenaktiven Material und einwandigen Kohlenstoffnanoröhren umfasst; wobei die selbststehende Elektrode kein Bindemittelmaterial oder metallbasiertes Stromkollektormaterial enthält.
  • In einigen Ausführungsformen umfasst die selbststehende Elektrode eine Gewebemorphologie oder ein Netz. In einigen Ausführungsformen ist eine Gewebemorphologie oder ein Netz eine Gewebeanordnung einer Vielzahl von Kohlenstoffnanoröhren, wobei das elektrodenaktive Material innerhalb des Nanoröhrengewebes oder -netzes enthalten oder darin eingebettet ist. Die selbststehende Elektrode wird durch die Gewebeanordnung von Nanoröhren getragen. Die Verwendung eines Bindemittels oder eines metallbasierten Stromkollektors ist optional. In einigen Ausführungsformen kann die Gewebeanordnung von Nanoröhren ein Geflecht von Nanoröhren oder Nanofasern sein, zum Beispiel ein vernetztes Geflecht, ein quervernetztes Geflecht, ein überlagertes Geflecht, ein dreidimensionales Geflecht, ein teilweise gewebtes oder ineinandergreifendes Geflecht oder verschiedene Kombinationen davon. Gemäß einigen Gesichtspunkten steht jede Nanoröhre in der Vielzahl von Nanoröhren mit einer oder mehreren anderen Nanoröhren der Vielzahl von Nanoröhren in Kontakt. In einigen Ausführungsformen kann jeder Kontaktpunkt eine chemische Bindung, einen Punkt der Ladungsübertragung, eine Kreuzvernetzung oder Kombinationen davon umfassen.
  • Gemäß einigen Gesichtspunkten wird hierin ein Verfahren zum Herstellen einer eingebetteten Elektrode bereitgestellt, wobei das Verfahren Folgendes umfasst: Bereitstellen eines Polymerkörpers, der sich von einer ersten Seite zu einer zweiten Seite erstreckt; Abscheiden einer Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und eines elektrodenaktiven Materials auf der ersten Seite des Polymerkörpers, um eine selbststehende Elektrode zu bilden, wobei mindestens ein Abschnitt der selbststehenden Elektrode in die erste Seite des Polymerkörpers eingebettet ist oder diese durchdringt, und darin eingebettet ist. Wahlweise umfasst der Polymerkörper eine poröse Struktur. Zum Beispiel kann der Polymerkörper eine oder mehrere Schichten eines Polymergitters, von Polymerfasern, Polymergeweben, Polymerdecken, Polymerplättchen und Polymernetzen umfassen. In einigen Ausführungsformen umfasst das Verfahren das Fluidisieren der Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und des elektrodenaktiven Materials mit einem Gas oder einer Gasmischung, wobei das Gas durch den Polymerkörper strömt, wenn die Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und dem elektrodenaktiven Material auf der ersten Seite des Polymerkörpers abgeschieden wird, um die selbststehende Elektrode zu bilden. Wahlweise können eine oder mehrere Schichten, Plättchen oder Auftragungen von Polymermaterial auf der zweiten Seite des Polymerkörpers aufgebracht oder befestigt werden, nachdem die selbststehende Elektrode auf der ersten Seite des Polymerkörpers gebildet wurde.
  • Gemäß einigen Gesichtspunkten wird hierin eine eingebettete Elektrode bereitgestellt, wobei die eingebettete Elektrode Folgendes umfasst: einen Polymerkörper, der eine erste Seite und eine zweite Seite einschließt; und eine selbststehende Elektrode, die ein elektrodenaktives Material umfasst, das in einem vernetzten Nanoröhrengeflecht verteilt ist, wobei die selbststehende Elektrode auf der ersten Seite des Körpers positioniert ist und ein Abschnitt der selbststehenden Elektrode in den Polymerkörper eingebettet ist.
  • Gemäß einigen Gesichtspunkten wird hierin eine Batterie bereitgestellt, wobei die Batterie eine Anode umfasst, die einen ersten Polymerkörper umfasst, der eine erste Seite und eine zweite Seite einschließt; und eine erste selbststehende Elektrode, die ein elektrodenaktives Material umfasst, das in einem vernetzten Kohlenstoffnanoröhrengeflecht verteilt ist, wobei die erste selbststehende Elektrode auf der ersten Seite des ersten Polymerkörpers positioniert ist und ein Abschnitt der ersten selbststehenden Elektrode in den ersten Polymerkörper eingebettet ist. Die Batterie umfasst ferner eine Kathode, die einen zweiten Polymerkörper umfasst, der eine erste Seite und eine zweite Seite einschließt; und eine zweite selbststehende Elektrode, die ein elektrodenaktives Material umfasst, das überall in einem vernetzten Nanoröhrengeflecht verteilt ist, die zweite selbststehende Elektrode ist auf der ersten Seite des zweiten Polymerkörpers positioniert, und ein Abschnitt der zweiten selbststehenden Elektrode ist in den zweiten Polymerkörper eingebettet.
  • In einigen Ausführungsformen ist hierin eine flexible Batterie offenbart, wobei die Batterie eine oder mehrere hierin offenbarte eingebettete Elektroden umfasst; wobei die eingebetteten Elektroden kein Bindemittel oder metallbasierten Stromkollektor benötigen, wobei die eingebetteten Elektroden eine verbesserte Energiedichte bereitstellen und darin eine verbesserte Energiedichte für die flexible Batterie bereitstellen; wobei die Batterie eine flexible und tragbare Stromquelle für verschiedene Vorrichtungen bereitstellt. Die hierin bereitgestellten Verfahren und die eingebettete Elektrode können in verschiedenen Konfigurationen eine dünne, flexible Batterie mit hoher Energiedichte bereitstellen, aber die Verfahren und die eingebettete Elektrode sind nicht durch Beispiele der verschiedenen hierin beschriebenen Ausführungsformen eingeschränkt. Die hierin offenbarten Batterien können eine einzelne elektrochemische Zelle sein oder mehrere elektrochemische Zellen umfassen, wobei die polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien mehrere Zellen trennen oder als externe Verpackung verwendet werden. Die hierin offenbarten Batterien können drehbar, dehnbar, flexibel, dünn, rollbar, biegsam und faltbar sein und sind konfiguriert, um Mikro- und große Bereiche abzudecken, während neben anderen Anwendungen verschiedene Formen für dünne, flexible Batterien mit hoher Energiedichte, die auf tragbare Vorrichtungen, Kosmetika, tragbare medizinische Sensoren, Medikamentenverabreichungsvorrichtungen, tragbare Elektronik, intelligente Verpackung und RFID aufgebracht werden, verwendet werden. Die selbststehenden Elektroden, die in den polymerbasierten Batterieverpackungsmaterialien eingebettet sind, ermöglichen Batterien mit verschiedenen Dicken, Formen, Flexibilitäten, Konformationen und Leistungsdichten.
  • In einer Ausführungsform schließt ein Verfahren zum Herstellen selbststehender Elektroden für Li-Ionenbatterien die folgenden Schritte ein: (1) Synthetisieren von Kohlenstoffnanoröhren unter Verwendung einer thermischen Zersetzung des Metallkatalysatorvorläufers in einem rohrförmigen Reaktor unter Verwendung von Kohlenwasserstoff (oder COx) als Kohlenstoffquelle, Thiophen und H2 als einen Nanoröhren-Wachstumspromotor und Ar und/oder Helium als Trägergas; (2) Mischen in situ von schwebenden Kohlenstoffnanoröhren mit aerosolisiertem elektrodenaktivem Batteriematerial (z. B. LiNiMnCoO2 oder Graphitflocken); (3) Abscheiden des gemischten aerosolisierten Pulvers auf der porösen Fritte, die aus für die Batterieverpackung geeigneten Partikeln des Polymermaterials besteht; (4) Erwärmen des abgeschiedenen Pulverfilms und der Polymerfritte auf die Temperatur nahe der Polymerschmelztemperatur; und wahlweise (5) Pressen, Gießen, Schneiden und Fahnenanbringung an den resultierenden Elektroden schließen die Elektrodenherstellung ab (6A, 6B, 7A, 7B und 8). Die kontinuierliche Produktion selbststehender Elektroden kann mit einem Rolle-zu-Rolle-System oder einem einfachen Förderband erreicht werden. Die resultierenden Elektroden für die Li-Ionenbatterie sind in den polymerbasierten Verpackungsfilm eingebettet und ohne Metallstromkollektor (7A und 7B).
  • In einem veranschaulichenden Beispiel, wie in 5 und 6A gezeigt, wird im Reaktor 10B elektrodenaktives Batteriematerial, z. B. LiNiMnCoO2 oder Graphitflocken, aerosolisiert. Ein oder mehrere Trägergase 20B werden in den Reaktor 10B bereitgestellt, um das aerosolisierte elektrodenaktive Material in den Mischer 27 zu transportieren. Die im Synthesereaktor 10A erzeugten schwimmenden Kohlenstoffnanoröhren unter Verwendung von thermischer Zersetzung des Metallkatalysatorvorläufers werden ebenfalls in den Mischer 27 eingeführt. Im Mischer 27 werden sowohl aerosolisierte CNT als auch aerosolisiertes elektrodenaktives Material vermischt. Die gemischte Mischung, die CNT und aerosolisiertes Elektrodenaktivmaterial enthält, wird durch die Trägergase in den Reaktor 170 eingeführt. Im Reaktor 170 wird die gemischte Mischung auf der Oberfläche einer Schicht von Polymerpartikeln abgeschieden, die von einer Schicht aus poröser Quarzfritte getragen werden. Die Polymere sind zur Herstellung von Batterieverpackungsmaterialien geeignet. Nach Abschluss des Abscheideprozesses werden die abgeschiedenen CNT und das aerosolisierte elektrodenaktive Material und die Polymerpartikel bei der Temperatur nahe dem Polymerschmelzpunkt erwärmt, um CNT-getragene, selbststehende Elektrodenverbundstoffe zu bilden, die in die Verpackungspolymermaterialien eingebettet sind oder ineinander greifen. Der Erwärmungsprozess ist in 6B veranschaulicht. Der CNT-getragene selbststehende Elektrodenverbundstoff kann die Form einer einzigen einheitlichen Schicht mit CNT/elektrodenaktivem Material, die in das Polymer eingebettet ist, oder die Form von mehreren Schichten annehmen, z. B. eine Sandwichstruktur, die eine Polymerschicht, eine Schicht aus CNT/elektrodenaktivem Material, die in das Polymer eingebettet ist, und eine Schicht aus CNT/elektrodenaktivem Material ohne Polymer aufweist. (Siehe 6B). Das Elektrodenverbundmaterial kann weiter behandelt werden, beispielsweise durch Pressen und Gießen, um die Dichte der selbststehenden Elektrode zu erhöhen. Die selbststehende Elektrode ist CNT-getragen, flexibel und kann auf die gewünschten Abmessungen einer Batterieelektrode zugeschnitten werden. Die selbststehende Elektrode ist wahlweise frei von Bindemittel und kann wahlweise ohne einen metallbasierten Stromkollektor (in der Regel Aluminiumoxid oder Kupfer in Abhängigkeit von dem Elektrodentyp) verwendet werden.
  • In einem anderen Beispiel kann eine kontinuierliche Produktion von Verbundstoff, der CNT/elektrodenaktive Materialien umfasst, die in Polymer eingebettet sind, unter Verwendung eines Förderbands oder eines Rolle-zu-Rolle-Systems (7B) erreicht werden. Das Förderband oder das Rolle-zu-Rolle-System lässt eine kontinuierliche Produktion von CNT-getragenen selbststehenden Elektrodenplättchen für Li-Ionenbatterien zu, die in den polymerbasierten Polymerverpackungsfilm eingebettet sind (7A und 7B). Wie in 7A dargestellt, werden im Reaktor 10A erzeugte Kohlenstoffnanoröhren und aerosolisierte elektrodenaktive Materialien, z. B. LiNiMnCoO2 oder Graphitflocken, die im Reaktor 10B hergestellt werden, in den Mischer 27 eingeführt. Die gemischten CNT/aerosolisierten aktiven Materialien im Mischer 27 werden direkt auf bewegliche Polymerpartikel abgeschieden, die auf dem Förderband oder dem Rolle-zu-Rolle-System angebracht sind (7B). In einem Beispiel kann ein Ofen an dem Förderband oder dem Rolle-zu-Rolle-System angebracht oder damit gekoppelt sein, um CNT/aktives Material/Polymerverbundstoff zu erwärmen. Beim Erwärmen wird die Ofentemperatur so gesteuert, dass sie nahe dem Schmelzpunkt der Polymere liegt, und daher wird die Mischung aus CNT/elektrodenaktiven Materialien in die geschmolzene Polymerschicht eingebettet, um CNT-getragenen, selbststehenden Elektrodenverbundstoff zu bilden. Der CNT-getragene selbststehende Elektrodenverbundstoff kann die Form einer einzigen einheitlichen Schicht mit CNT/elektrodenaktivem Material, die in das Polymer eingebettet ist, oder die Form von mehreren Schichten annehmen, z. B. eine Sandwichstruktur, die eine Polymerschicht, eine Schicht aus CNT/elektrodenaktivem Material, die in das Polymer eingebettet ist, und eine Schicht aus CNT/elektrodenaktivem Material ohne das Polymer aufweist. (Siehe 7B). Die selbststehenden Elektrodenmaterialien können weiter behandelt werden, beispielsweise durch Pressen und Gießen, um die Dichte der selbststehenden Elektrode zu erhöhen. Die selbststehende Elektrode ist CNT-getragen, flexibel und kann auf die gewünschten Abmessungen einer Batterieelektrode zugeschnitten werden. Die selbststehende Elektrode ist wahlweise frei von Bindemittel und kann wahlweise ohne einen metallbasierten Stromkollektor (in der Regel Aluminiumoxid oder Kupfer in Abhängigkeit von dem Elektrodentyp) verwendet werden.
  • Die beweglichen Polymerpartikel können durch beliebige geeignete, dem Durchschnittsfachmann bekannte Mittel beweglich gemacht werden. In einigen Ausführungsformen können die beweglichen Polymerpartikel Polymerpartikel sein, die an einem Förderband oder einem Rolle-zu-Rolle-System (7B) angebracht sind. Die Bewegungsgeschwindigkeit der beweglichen Polymerpartikel kann steuerbar sein, wie durch einen Computer oder manuell durch einen Bediener. Die Steuerung der Bewegungsgeschwindigkeit kann die Steuerung der Dicke des erhaltenen Verbundstoffs ermöglichen oder erleichtern. Geeignete Polymerpartikel stellen Oberflächen bereit, auf denen eine Mischung aus elektrodenaktivem Material und CNT abgeschieden werden kann. Ein Beispiel für ein Rolle-zu-Rolle-System ist ein horizontales Bandfiltersystem.
  • In einigen Gesichtspunkten können die CNT-getragenen selbststehenden Elektroden, die gemäß der vorliegenden Offenbarung synthetisiert werden, zur Fertigung von Li-Ionenbatterien verwendet werden. 8 umreißt ein Schema einer Batterie mit einer Einzelzellenkonfiguration. In einem Beispiel grenzt eine erste Verpackungsschicht 101 an eine Anodenschicht 102, die Kohlenstoffnanoröhren und Graphit umfasst. Die Anodenschicht 102 grenzt an eine Separatorschicht 103, die an eine Kathodenschicht 104 angrenzt, die Kohlenstoffnanoröhren und LiMeOx umfasst. Die Kathodenschicht 104 grenzt an eine zweite Verpackungsschicht 101. Die Anodenschicht 102 und/oder die Kathodenschicht 104 können konfiguriert sein, um einen Anbringungspunkt für eine Batteriefahne 105/106 einzuschließen. Es versteht sich, dass eine Batteriefahne in Ausführungsformen der selbststehenden Elektroden eingeschlossen sein kann, die ohne einen metallbasierten Stromkollektor verwendet werden. Gemäß einigen Gesichtspunkten der vorliegenden Offenbarung sind die CNT-getragenen selbststehenden Elektroden in polymerbasierten Verpackungsmaterialien eingebettet, wodurch die Notwendigkeit entfällt, dass separate Verpackungsschichten in einer Batterie, wie Schichten 101 in 8, vorliegen. Daher eignen sich gemäß der vorliegenden Offenbarung die CNT-getragenen selbststehenden Elektroden, die in polymerbasiertem Verpackungsfilm eingebettet sind, zur Herstellung tragbarer und flexibler Batterien, wobei die in den Elektroden integrierten geschmolzenen Verpackungspolymere mechanische Flexibilität und Nachhaltigkeit unter verschiedenen mechanischen Spannungen bereitstellen, die aufgrund menschlicher Aktivitäten entstehen. Darüber hinaus können die separaten Verpackungsschichten 101, wie in 8 gezeigt, von der Batterie entfernt werden, und die resultierende vereinfachte Batterie kann immer noch die gleichen wünschenswerten Eigenschaften beibehalten.
  • Wenngleich die hierin beschriebenen Gesichtspunkte in Verbindung mit den vorstehend dargelegten beispielhaften Gesichtspunkten beschrieben wurden, dürften für den Fachmann verschiedene Alternativen, Modifikationen, Variationen, Verbesserungen und/oder wesentliche Äquivalente, unabhängig davon, ob sie bekannt oder derzeit nicht vorherzusehen sind, auf der Hand liegen. Dementsprechend sollen die beispielhaften Gesichtspunkte, wie vorstehend ausgeführt, veranschaulichend und nicht einschränkend sein. Verschiedene Änderungen können vorgenommen werden, ohne vom Geist und Schutzumfang der Offenbarung abzuweichen. Daher soll die Offenbarung alle bekannten oder später entwickelten Alternativen, Modifikationen, Variationen, Verbesserungen und/oder wesentlichen Äquivalente abdecken.
  • Somit sollen die Ansprüche nicht auf die hier dargestellten Gesichtspunkte beschränkt sein, sondern sie beinhalten den vollständigen Umfang im Einklang mit dem Wortlaut der Ansprüche, wobei Bezugnahmen auf ein Element im Singular nicht „ein und nur ein“ bedeuten sollen, sofern nicht explizit so angegeben, sondern eher „ein oder mehrere“. Alle strukturellen und funktionalen Äquivalente zu den Elementen der verschiedenen Gesichtspunkte, die in dieser Offenbarung beschrieben sind, die dem Fachmann bekannt sind oder später bekannt werden, werden hiermit ausdrücklich durch Bezugnahme aufgenommen und sollen in den Ansprüchen enthalten sein. Darüber hinaus ist nichts von dem, was hierin offenbart ist, für die Öffentlichkeit bestimmt, unabhängig davon, ob diese Offenbarung explizit in den Ansprüchen genannt wird. Kein Element eines Anspruchs ist als Mittel plus Funktion auszulegen, es sei denn, das Element wird ausdrücklich unter Verwendung der Formulierung „Mittel zum“ genannt.
  • Im vorliegenden Zusammenhang bezieht sich der Begriff „Nanoröhre“, „Nanofaser“ und „Nanostruktur“ auf eine Struktur, die mindestens eine Abmessung auf der Nanoskala aufweist, bei der es sich um mindestens eine Abmessung zwischen etwa 0,1 und 100 nm handelt. Es versteht sich, dass „Nanostrukturen“ Nanoplättchen, Nanoröhren, Nanofasern, Nanopartikel, Nanosphären, Nanowürfel und Kombinationen davon einschließen, ohne jedoch darauf beschränkt zu sein. Eine Nanofaser kann eine Faser mit einer Dicke auf der Nanoskala umfassen. Ein Nanoröhrchen kann ein Röhrchen mit einem Durchmesser auf der Nanoskala umfassen. Ein Nanopartikel kann ein Partikel umfassen, bei dem jede räumliche Abmessung davon auf der Nanoskala liegt.
  • Ferner bedeutet das Wort „Beispiel“ im vorliegenden Zusammenhang „als Beispiel, Fall oder Veranschaulichung dienend.“ Jeder hierin als „Beispiel“ beschriebene Gesichtspunkt ist nicht notwendigerweise als gegenüber anderen Gesichtspunkten bevorzugt oder vorteilhaft auszulegen. Sofern nicht explizit anders angegeben, bezieht sich der Begriff „einige“ auf ein oder mehrere. Kombinationen wie „mindestens eines von A, B oder C“, „mindestens eines von A, B und C“ und „A, B, C oder eine beliebige Kombination davon“ schließen sämtliche Kombinationen von A, B und/oder C ein und können Vielfache von A, Vielfache von B oder Vielzahl von C einschließen. Insbesondere können Kombinationen wie „mindestens eines von A, B oder C“, „mindestens eines von A, B und C“ und „A, B, C oder eine beliebige Kombination davon“ nur A, nur B, nur C, A und B, A und C, B und C oder A und B und C sein, wobei sämtliche dieser Kombinationen ein Element oder mehrere Elemente von A, B oder C enthalten können. Die hierin offenbarte Erfindung ist nicht für die Öffentlichkeit bestimmt, unabhängig davon, ob diese Offenbarung explizit in den Ansprüchen genannt wird.
  • Außerdem sind alle Bezugnahmen in dieser gesamten Anmeldung, beispielsweise Patentdokumente einschließlich ausgegebener oder erteilter Patente oder Äquivalente; Patentanmeldungsveröffentlichungen; und nicht zur Patentliteratur gehörende Dokumente oder anderes Quellenmaterial; hiermit durch Bezugnahme in ihrer Gesamtheit hierin eingeschlossen, als ob sie einzeln durch Bezugnahme eingeschlossen wären.
  • ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
  • Diese Liste der vom Anmelder aufgeführten Dokumente wurde automatisiert erzeugt und ist ausschließlich zur besseren Information des Lesers aufgenommen. Die Liste ist nicht Bestandteil der deutschen Patent- bzw. Gebrauchsmusteranmeldung. Das DPMA übernimmt keinerlei Haftung für etwaige Fehler oder Auslassungen.
  • Zitierte Patentliteratur
    • US 15/665171 [0001]
    • US 16/123872 [0001]
    • US 16/123935 [0001]
    • US 16/287621 [0001]
    • US 15665171 [0011, 0017]
    • US 16287621 [0011, 0017]
    • US 16123872 [0019]
    • US 16123935 [0019]

Claims (34)

  1. Verfahren zur Herstellung einer eingebetteten Elektrode, wobei das Verfahren Folgendes umfasst: Bereitstellen eines Betts von Polymerpartikeln, das sich von einer ersten Seite zu einer zweiten Seite erstreckt; Abscheiden einer Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und eines elektrodenaktiven Materials auf der ersten Seite des Betts von Polymerpartikeln, um eine selbststehende Elektrode zu bilden, und Behandeln mindestens eines Abschnitts der Polymerpartikel, um einen flexiblen Festkörper zu bilden, wobei ein Abschnitt der selbststehenden Elektrode in den flexiblen Festkörper eingebettet ist, um eine eingebettete Elektrode zu bilden.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei mindestens ein Abschnitt der selbststehenden Elektrode die erste Seite des Betts von Polymerpartikeln durchdringt.
  3. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die selbststehende Elektrode eine erste Seite und eine zweite Seite einschließt, wobei die zweite Seite der selbststehenden Elektrode in den flexiblen Festkörper eingebettet ist und sich die erste Seite der selbststehenden Elektrode von dem flexiblen Festkörper nach außen erstreckt.
  4. Verfahren nach Anspruch 3, wobei die selbststehende Elektrode das elektrodenaktive Material umfasst, das in einem vernetzten Nanoröhrengeflecht verteilt ist, und ein Abschnitt des vernetzten Nanoröhrengeflechts in den flexiblen Festkörper eingebettet ist.
  5. Verfahren nach Anspruch 1, ferner umfassend: Fluidisieren der Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und des elektrodenaktiven Materials mit einem Gas oder einer Gasmischung, wobei das Gas durch das Bett aus Polymerpartikeln strömt, wenn die Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und dem elektrodenaktiven Material auf der ersten Seite des Betts von Polymerpartikeln abgeschieden wird, um die selbststehende Elektrode zu bilden.
  6. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und dem elektrodenaktiven Material eine Trägerflüssigkeit einschließt, wobei die Flüssigkeit durch das Bett von Polymerpartikeln fließt, wenn die Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und dem elektrodenaktiven Material auf der ersten Seite des Betts von Polymerpartikeln abgeschieden wird, um die selbststehende Elektrode zu bilden.
  7. Verfahren nach Anspruch 1, ferner umfassend: Bereitstellen eines porösen Substrats, wobei die zweite Seite des Betts von Polymerpartikeln auf dem porösen Substrat positioniert ist.
  8. Verfahren nach Anspruch 7, ferner umfassend: Fluidisieren der Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und des elektrodenaktiven Materials mit einem Gas oder einer Gasmischung, wobei das Gas durch das Bett aus Polymerpartikeln und des porösen Substrats strömt, wenn die Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und dem elektrodenaktiven Material auf der ersten Seite des Betts von Polymerpartikeln abgeschieden wird, um die selbststehende Elektrode zu bilden.
  9. Verfahren nach Anspruch 7, wobei die Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und dem elektrodenaktiven Material eine Trägerflüssigkeit einschließt, wobei die Flüssigkeit durch das Bett von Polymerpartikeln und des porösen Substrats fließt, wenn die Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und dem elektrodenaktiven Material auf der ersten Seite des Betts von Polymerpartikeln abgeschieden wird, um die selbststehende Elektrode zu bilden.
  10. Verfahren nach Anspruch 1, ferner umfassend: Verdichten der selbststehenden Elektrode nach dem Bilden des flexiblen Festkörpers.
  11. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Nanoröhren Kohlenstoffnanoröhren sind und ferner das Bereitstellen der Nanoröhren aus einem Kohlenstoffnanoröhren-Synthesereaktor umfassen.
  12. Verfahren nach Anspruch 11, wobei die Kohlenstoffnanoröhren einwandig, mehrwandig oder Kombinationen davon sind.
  13. Verfahren nach Anspruch 1, wobei das elektrodenaktive Material aus Graphit, Hartkohlenstoff, Lithiummetalloxiden und Lithiumeisenphosphat ausgewählt ist.
  14. Verfahren nach Anspruch 13, wobei das elektrodenaktive Material Graphit umfasst.
  15. Verfahren nach Anspruch 13, wobei das elektrodenaktive Material ein Lithiummetalloxid umfasst.
  16. Verfahren nach Anspruch 15, wobei das elektrodenaktive Material LiNiMnCoO2 umfasst.
  17. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Behandlung Erwärmen umfasst.
  18. Verfahren nach Anspruch 17, wobei das Erwärmen einen flexiblen Festkörper aus den Polymerpartikeln bildet.
  19. Verfahren nach Anspruch 18, wobei die Polymerpartikel durch das Erwärmen zumindest teilweise geschmolzen werden.
  20. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die eingebettete Elektrode frei von bindemittel- oder metallbasiertem Stromkollektor ist.
  21. Verfahren nach Anspruch 1, wobei das Abscheiden einer Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern das Aspektverhältnis der Nanoröhren oder Nanofasern nicht signifikant verschlechtert.
  22. Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung einer selbststehenden Elektrode, wobei das Verfahren Folgendes umfasst: kontinuierliches Bereitstellen eines Betts von Polymerpartikeln, das sich von einer ersten Seite zu einer zweiten Seite erstreckt; kontinuierliches Abscheiden einer Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und eines elektrodenaktiven Materials auf der ersten Seite des Betts von Polymerpartikeln, um eine selbststehende Elektrode zu bilden; und kontinuierliches Behandeln mindestens eines Abschnitts der Polymerpartikel, um einen flexiblen Festkörper zu bilden, wobei ein Abschnitt der selbststehenden Elektrode in den flexiblen Festkörper eingebettet ist, um kontinuierlich eine eingebettete Elektrode zu bilden.
  23. Verfahren nach Anspruch 22, wobei mindestens ein Abschnitt der selbststehenden Elektrode die erste Seite des Betts von Polymerpartikeln durchdringt.
  24. Verfahren nach Anspruch 22, wobei die zweite Seite des Betts von Polymerpartikeln mit einem Förderband oder einem Rolle-zu-Rolle-System in Kontakt steht.
  25. Verfahren nach Anspruch 22, ferner umfassend das kontinuierliche Bereitstellen der Nanoröhren aus einem Kohlenstoffnanoröhren-Synthesereaktor.
  26. Verfahren nach Anspruch 22, wobei das elektrodenaktive Material aus Graphit, Hartkohlenstoff, Lithiummetalloxiden und Lithiumeisenphosphat ausgewählt ist.
  27. Verfahren nach Anspruch 26, wobei das elektrodenaktive Material Graphit umfasst.
  28. Verfahren nach Anspruch 26, wobei das elektrodenaktive Material ein Lithiummetalloxid umfasst.
  29. Verfahren nach Anspruch 28, wobei das elektrodenaktive Pulvermaterial LiNiMnCoO2 umfasst.
  30. Verfahren nach Anspruch 25, wobei die Nanoröhren einwandig oder mehrwandig sind.
  31. Verfahren nach Anspruch 22, wobei die eingebettete Elektrode frei von bindemittel- oder metallbasiertem Stromkollektor ist.
  32. Verfahren nach Anspruch 22, wobei das kontinuierliche Abscheiden einer Mischung aus Nanoröhren oder Nanofasern und eines elektrodenaktiven Materials das Verteilen eines Aerosolisierungsgases durch ein Bett des elektrodenaktiven Materials in einem Aerosolisierungsreaktor umfasst, um das aerosolisierte elektrodenaktive Material zu erzeugen.
  33. Eingebettete Elektrode, umfassend: einen Polymerkörper, der eine erste Seite und eine zweite Seite einschließt; und eine selbststehende Elektrode, die ein elektrodenaktives Material umfasst, das in einem vernetzten Kohlenstoffnanoröhrengeflecht verteilt ist, wobei die selbststehende Elektrode auf der ersten Seite des Polymerkörpers positioniert ist und ein Abschnitt der selbststehenden Elektrode in die erste Seite des Polymerkörpers eingebettet ist.
  34. Batterie, umfassend: eine Anode, umfassend: einen ersten Polymerkörper, der eine erste Seite und eine zweite Seite einschließt; eine erste selbststehende Elektrode, die ein elektrodenaktives Material umfasst, das in einem vernetzten Kohlenstoffnanoröhrengeflecht verteilt ist, wobei die erste selbststehende Elektrode auf der ersten Seite des ersten Polymerkörpers positioniert ist und ein Abschnitt der ersten selbststehenden Elektrode in den ersten Polymerkörper eingebettet ist; und eine Kathode, umfassend: einen zweiten Polymerkörper, der eine erste Seite und eine zweite Seite einschließt; und eine zweite selbststehende Elektrode, die ein elektrodenaktives Material umfasst, das in einem vernetzten Kohlenstoffnanoröhrengeflecht verteilt ist, wobei die zweite selbststehende Elektrode auf der ersten Seite des zweiten Polymerkörpers positioniert ist und ein Abschnitt der zweiten selbststehenden Elektrode in den zweiten Polymerkörper eingebettet ist.
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