JP2007513464A - 水性活性金属電気化学セルならびにシステム - Google Patents
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Abstract
【選択図】図7
Description
本発明は、活性金属アノードと水性カソード/電解質系とを備えるアルカリ金属(等の活性金属)電池セルならびに電気化学セルに関する。電池セルの陰極(アノード)側は、アルカリ金属アノードに隣接して、高いイオン伝導度(少なくとも約10-7S/cm以上、望ましくは10-6S/cm以上、例えば、10-5S/cmから10-4S/cm以上、さらに望ましくは10-3S/cm以上)を有する保護膜を備える。この保護膜は、リチウム等の活性金属に対して高腐食性の環境を含む、溶媒環境、電解質処理環境、および/あるいは、カソード環境から、アルカリ金属電極を隔てる(分離する)役割を果たす。さらに、腐食性環境を含むこれらの環境へのイオンの出入りを可能にする。保護膜は、片側の面が、(リチウム等の)活性金属に対して化学的に適合性のある成分から形成され、もう片側の面が、リチウム等の活性金属に対して高腐食性の成分を含む様々な成分から形成され、両方の側面間のイオン移動を可能にするように構成される。このように、活性金属電極を保護することにより、電池セル等の電気化学装置の他の構成要素の材料選択の自由度をあげることができる。電池セルや電気化学セルの他の構成要素からアノードを分離することにより、アノードと共に用いる溶媒、電解質、カソード材の選択の幅を無限に広げることができる。また、アノードの安定性やアノード性能に影響を及ぼすことなく、電解質あるいはカソード側溶媒系を最適化することも可能になる。
図1は、リチウム/水電池セル、リチウム/空気電池セル、リチウム/金属水素化物電池セル等の水性活性金属電池セル120に用いられる、本発明のイオン伝導性保護膜を示す概念図である。保護膜100は、イオン伝導性があり、(リチウム等の)活性金属電極(アノード)106に対して化学的適合性がある第一側面と、実質的に不浸透性であり、イオン伝導性があり、かつ、カソード構造体110に対して化学的適合性がある第二側面とを有する。カソード構造体110は、電子伝導性成分と、イオン伝導性成分と、電気化学的活性成分とを有し、少なくとも一つのカソード構造体成分が水性構成成分である、あるいは、水性構成成分を含む。保護膜は、少なくとも10-7S/cm以上、望ましくは10-6S/cm以上、例えば、10-5S/cmから10-4S/cm以上、さらに望ましくは10-3S/cm以上のイオン伝導性を有する。保護膜の第一側面に接する活性金属アノード106は、一般に不活性で活性金属と合金を形成しない、銅等の伝導性金属で形成される集電板108に接続される。特に図示していないが、電子伝導性成分、例えば、リチウム/水セルやリチウム/空気セルでは多孔質の電子伝導性触媒支持体が、保護膜に隣接してカソード側に形成され、(カソード側集電板112を介して)アノード側から電子を移送させ、カソード側活性成分の電解還元を促進する。
組成 mol%
P2O5 26-55%
SiO2 0-15%
GeO2+TiO2 25-50%
内 GeO2 0-50%
TiO2 0-50%
ZrO2 0-10%
M2O3 0<10%
Al2O3 0-15%
Ga2O3 0-15%
Li2O 3-25%
ガラスセラミック材は、原料を溶融して、溶融した原料をガラスに成型し、ガラスに熱処理を施すことにより得られる。このような材料は、例えば、日本の株式会社オハラから市販され、詳しくは、本発明に参照文献として組み込まれる米国特許第5,702,995号、6,030,909号、6,315,881号、6,485,622号に記載される。
1.3Li + P = Li3P(前駆物質からリチウムイオン伝導体を形成する反応)
2(a).3Li + Cu3N = Li3n + 3Cu(リチウムイオン伝導体‐金属複合体を形成する反応)
2(b).2Li + PbI2 = 2LiI + Pb(リチウムイオン伝導体‐金属複合体を形成する反応)
上述したように活性金属アノードを保護することにより、リチウム/水セル、リチウム/空気セル、リチウム/金属水素化物セルのように、カソードに水性構成成分を含む活性金属電池セルや電気化学セルを構成することができる。このようなセルは、一般的に、電子伝導性成分と、イオン伝導性成分と、電気化学的活性成分とを含むカソード構造体を備える。ここで、カソード構造体成分の少なくとも一つは、水性組成あるいは水性構成成分を有する。これらのセルは、従来のセルに比べて飛躍的に性能が強化されている。後述するように、このようなセルは、種々の態様で適用、実現可能である。このようなセルは、それぞれ異なる電気化学反応に従って作動し、カソード構造体の電気化学的活性成分を(液体、気体、固体等)様々な状態から選択可能であるが、いずれのセルも、カソード構造体内にLiイオン輸送のための水性構成成分を備えるという共通の特徴を備える。保護膜によりアノードとカソードを隔てる構造により、このような強力な新型電池セル、電気化学セルを製造することが可能になる。
本発明は、新しい活性金属/水電池セルや活性金属/水電気化学セルを提供する。本発明のセルは、リチウム(Li)や他のアルカリ金属等の活性金属アノードと、保護膜と、水や過酸化物水溶液等の電気化学的に活性な水性成分を含むカソード構造体とを備える。このようなセルのアノード側の構造については、前述した。このセルでは、保護膜により被覆されていない活性金属電極部分は、すべて、(銅等の)集電板材、Oリングシール、クリンプシール、ポリマーあるいはエポキシ封止材、あるいはこれらの組合せにより、水性カソード環境から切り離す必要がある。
Li + H2O = LiOH + 1/2H2
この反応により、Li1モルと水1モルから、LiOH1モルと水素ガス0.5モルが生成される。
Li + H2O = LiOH + 1/2H2
すなわち、アノードとカソードでは、以下の半電池反応が進むと考えられる。
アノード:Li = Li+ +e-
カソード:e- + H2O = OH- +1/2H2
本発明に従う水性活性金属セルの別の例としては、活性金属/空気電池セルがある。活性金属/空気電池セルは、リチウム(Li)や他のアルカリ金属等の活性金属アノードと、保護膜と、電気化学的活性成分として空気を含むカソード構造体とを備える。なんら限定されるものではないが、アノードからのLiイオンと空気との間では、以下のような電気化学反応が起こっていると考えられる。
Li + 1/2H2O + 1/4O2 = LiOH
Li + 1/4O2 = 1/2Li2O
Li + 1/2O2 = 1/2Li2O2
すなわち、空気中の水分(H2O)と酸素の両方電気化学反応に関与している。
Li + 1/2O2 + NH4Cl = LiCl + NH3
本発明の活性金属/空気電池では、水性電解質が金属アノードに接しないため、金属アノードの腐食が起こらず、中性あるいは酸性の電解質が利用可能になる。
本発明に従う、被保護アノードと、水性成分を含むカソード構造とを備える水性活性金属電池セルの別の例として、図9に示すリチウム(活性金属)/金属水素化物電池セルがある。リチウム/金属水素化物電池では、電解質として適した水溶液中で、被保護リチウムアノードを充放電することができる。このセルで好適に用いられる電解質は、プロトン源となるものであり、HCl、HBr、NH4Cl、NH4Br等の塩化物酸や臭化物酸、それらの塩を初めとするハロゲン化物酸やその塩の水溶液が例として挙げられる。
アノード: Li = Li+ + e-
カソード: HCl + M + e- = MH + Cl-
電池反応: Li + HCl + M = LiCl + MH
金属水素化物合金は当業者に周知のものであり、通常は、AB5(性能向上のために部分的に置換されたLaNi5やLaCo5)で表される希土類合金(ミッシュメタル)や(ZrNi2等)チタンやジルコニウムを含むAB2合金から選択される。金属水素化物電極は、ポリマー結合活性水素貯蔵合金で被覆された穴あきニッケル箔あるいはグリッドを有する高多孔性構造体として形成される。金属水素化物電極は、商業ベースでは、ニッケル/金属水素化物(Ni/MH)電池に用いられる。市販の電池では、アルカリ電解質が用いられるため、アルカリ条件下での性能を向上させるように水素化物合金が修飾されている。Ni/MH電池において、電解質が酸性の場合には、酸性電解質におけるサイクル特性が向上するようにAB5あるいはAB2合金の組成を変更するようにしてもよい。
本発明に従い、活性金属電極上に保護層を設けることにより、ごく少量の腐食電流を生じる活性金属/水電池を構成することが可能になる。Li/水電池は、8450Wh/kgという非常に高い理論エネルギー密度を持ち、Li + H2O = LiOH + 1/2H2というセル反応が起こる。セル反応により生じた水素は通常無駄になるが、本発明のセル構造では、室温燃料電池用の燃料として用いられる。この場合、生成された水素を燃料電池に直接供給することも可能であるし、後から燃料電池で利用するために、金属水素化物合金に貯蔵することも可能である。少なくともMillenium Cell社(http://www.milleniumcell.com/news/tech.html)では、水と水素化ホウ素ナトリウムとの反応を利用して水素を生成している。しかし、この反応には触媒が必要であり、NaBH4と水との化学反応で生じたエネルギーは熱として消失してしまう。
NaBH4 + 2H2O R 4H2 + NaBO2
この反応を燃料電池反応H2 + O2 = H2Oと組み合わせることにより、燃料電池で以下の反応が起こると考えられる。
NaBH4 + 2O2 R 2H2O + NaBO2
この系のエネルギー密度は、反応物質であるNaBH4の当量から計算できる(38/4 =9.5グラム当量)。セル電圧は約1であり、この系の比エネルギーは2820Wh/kgであるため、NaBH4の重量エネルギー密度は2820mAh/kgになる。最終生成物NaBO2に基づいて計算されるエネルギー密度はもっと低く、約1620 Wh/kgである。
Li + H2O = LiOH + 1/2H2
この化学反応のエネルギーは、セル当たり3ボルトの電気エネルギーに変換され、燃料電池内で水素が水に変換される。すなわち、セル全体では以下の反応が起こっていると考えられる。
Li + 1/2H2O + 1/4O2 = LiOH
ここで、理論的には、すべての化学エネルギーが電気エネルギーに変換される。11,500Wh/kg(NaBH4の4倍)に対応する約3ボルトの電池電位では、リチウムアノードに基づくエネルギー密度は3830mAh/kgになる。反応に必要な水の重量を含めると、エネルギー密度は5030 Wh/kgになる。生成物であるLiOHの重量に基づくエネルギー密度は3500 Wh/kgであり、これは、NaBO2系のエネルギー密度の2倍である。ここで、水と金属リチウムとの反応から水素を生成する系も考慮に入れる。Li/H2O反応エネルギーの大部分は熱として失われ、(Li/H2Oの3に対して)実際には1未満であるH2/O2系のセル電位にエネルギー密度が基づくため、エネルギー密度は1/3に減少する。図10に示す本発明の実施例では、Li/水電池にかかる負荷を調整することにより、水素の生成を制御する。保護膜の存在によりLi/水電池は貯蔵寿命が長く、また、セルから放出される水素は既に加湿された状態でH2/空気型燃料電池に供給される。
本発明のLi/水セルおよびLi/空気セルでは、充分に高い多孔性を持ち、電気化学的活性成分の大量移送を制限することなく表面積を最大にした、電子伝導性触媒支持体構造を用いることができる。多孔質の支持体材料としては、もともと電子伝導性を持つ材料も、(被覆等の)処理により電子伝導性を獲得した材料も用いることができる。(イオン伝導性はあるかもしれないが)もともと電子伝導性ではない多孔質の支持体材料としては、アルミナ、シリカ、ガラス、セラミック、ガラスセラミック、および、耐水性ポリマーが挙げられる。絶縁性支持体の場合には、電流を通すように金属メッキされる。絶縁性支持体の金属メッキは周知の無電解メッキ法により行われる。触媒と還元剤を絶縁体表面上に吸着させた後、絶縁体を金属イオンの溶液に浸すと、当業者に周知のように、金属イオンが還元され、絶縁体表面に金属が析出する。この金属メッキには、銅やニッケルが通常用いられるが、触媒特性からいうと、(特にLi/水セルでは)ニッケルが好ましい。
セル製造に用いる蒸着法
図11に、本発明の一実施例として、プラズマ溶射等の蒸着手法を用いる、薄層Li/水あるいはLi/空気電池の製造工程を示す。多孔質伝導性ニッケル触媒支持体上に保護膜複合積層体を形成し、次に、保護膜上に金属リチウムを蒸着させる。プラズマ溶射法は、基材を比較的低温で維持可能な利点がある。例えば、約500°C未満という低温条件で多孔質ニッケル支持体を維持しても、NiがNiOに酸化されるのを防ぐことができる。次に、プラズマ溶射により、多孔質ニッケル支持体をガラスあるいはガラスセラミックの薄膜で被覆し、続いて、リチウム適合性のあるLiPON層あるいはCu3N等その他適切な成分を電子線蒸着、高周波スパッタリング、CVD、プラズマ溶射等の適当な方法でガラス薄膜上に蒸着させる。さらに、リチウム適合性層上に、Agを真空蒸着することにより、薄い遷移被膜を形成するようにしてもよい。その後、リチウム電極を蒸着してLi/Ag/LiPON/Ni接合体を形成する。あるいは、リチウム電極を機械的に圧着して接合体を形成するようにしてもよい。
薄い保護膜を用いることには、材料コストの削減、重量削減、その結果としてのエネルギー密度向上、膜のイオン透過促進等、様々な利点がある。水性リチウムセルに用いる保護膜層を可能な限り薄くするために、テープキャスト成形等の適当な手法でイオン伝導性ガラスセラミック等の薄層を形成する。テープキャスト成形により数ミクロンから数十ミクロンの厚さの膜を形成する手法は、当該分野で周知の技術であり、このような薄層は、多層セラミックコンデンサで普通に用いられている。イオン伝導性ガラスセラミック材をテープキャスト成形した後、焼成して高密度にする。この時点では、10ないし50ミクロンの薄層は、まだ、もろく壊れやすい。
図13に、複数のガラス、セラミック、あるいは、ガラスセラミック製のイオン伝導性保護シートを弾性シーリング剤で接合して保護膜アレイを形成した構造を示す。複数のシート間のシーリング剤が弾性を持つため、アレイには多少の自由度がある。各保護シートの一面に、先に多孔質電子伝導性触媒基材を接合しておき、アレイ形成後に、各保護シートの反対側の面にリチウム(活性金属)を蒸着させてアノードを形成して、セルの固相部分を完成させるようにしてもよい(カソード/電解質部分は液相である)。あるいは、セルの固相部分を完成した後に、図13に示すように接合してアレイ構造を形成してもよい。
図14に、本発明のLi/水あるいはLi/空気セルを管状に成形した構造を示す。例えば、多孔質ニッケルチューブを支持体として用いて、チューブの外側面(A)あるいは内側面(B)に適当な手法でイオン伝導性ガラス、セラミック、あるいは、ガラスセラミック層を蒸着させる。チューブの端は閉じていても、開放していてもかまわない。例えば、開放端を持つチューブを用いて、チューブの外側面にイオン伝導性ガラスセラミック材をプラズマ蒸着し、続いて、リチウム適合性がある第一成分(例えば、LiPON)層、接着層(例えば、Ag)、リチウム電極、銅箔を順に蒸着して、開放端を封入する。このチューブを海水に浮遊させて、高エネルギー密度電池として用いることができる。リチウムがチューブの外側面に位置するか、あるいは、芯材としてチューブの内側に位置するかにより、海水(あるいはLi/空気セルの場合には空気)がチューブの中心あるいはチューブの周囲を流動する。
図15に、本発明のLi/水あるいはLi/空気セルを毛細管状に成形した構造を示す。まず、保護膜材料を吹いて、細径のガラス、セラミック、あるいは、ガラスセラミック毛細管を作製する。毛細管の内側面(あるいは外側面)をリチウム適合性のある第一成分材(例えば、LiPON(Ag))で被覆した後、溶融したリチウムを毛細管に流入させ、大きな表面積を持つ被保護アノードファイバーを形成する。次に、個々のファイバーを多孔質電子伝導性触媒支持材で被覆する。ファイバーの容積に対する表面積の比が大きいため、効率を高めることができる。このようなファイバーを平行に多数接合することにより、高出力リチウム/水電池を作製する。さらに、このような平行接合体を直列に組み合わせて、高電圧−高出力電池が形成される。
本発明の再充電可能な水性リチウム電池種々の他の構成で実現可能である。以下に構成例をいくつか挙げる。
ニッケル電極NiOOHは当業者に周知で、再充電可能な市販ニッケル‐カドミウム電池に長年用いられており、最近では、再充電可能なニッケル‐金属水素化物電池にも用いられている。
アノード反応:Li = Li+ + e-
カソード反応:NiOOH + H2O + e- = Ni(OH)2 + OH-
全電池反応: Li + NiOOH + H2O = Ni(OH)2 + LiOH
ニッケル電極は高い可逆性を持ち、被保護LiアノードとNiOOHカソードとを組み合わせることにより、高いエネルギー密度を持ち、サイクル寿命の長い電池を製造できる。
銀電極AgOは、軍隊で広く使われている高速電池であるAg/Zn電池に用いられている。
アノード反応:Li = Li+ + e-
カソード反応:AgO + H2O + 2e- = Ag + 2OH-
全電池反応: 4Li + 2AgO + 2H2O = 4LiOH + 2Ag
リチウムアノードと銀カソードとを組み合わせることにより、高速再充電可能な電池を製造できる。
以下、本発明のリチウム/水電池セルの特性、利点、効果等を実施例に基づいて詳細に説明する。ただし、これらの実施例は本発明を例示し詳細に説明するためのものであり、本発明をなんら限定するものではない。
電解質とカソード(水)の水性環境に対して、株式会社オハラから市販されているイオン伝導性ガラスセラミック材を保護膜の外側層(複合体の第二層)として用いて、種々の実験を行った。金属酸化物‐リチウム伝導体は水性環境で安定な一方、金属リチウムに対しては不安定である。OHARAプレート材を金属リチウムから保護するために、LiPONで被膜した。OHARAプレート材は、厚さ0.3から1mmの範囲のものを使用した。LiPON被膜は、厚さ0.1ないし0.5ミクロンとし、高周波スパッタリングによりOHARAプレート材上に蒸着させた。
実施例1のセルと同様の方法で、リチウム/海水(塩水)セルを作製した。この実験では、「海水」を電解質として含むセルにLi(Ag)/LiPON/OHARA構造の被保護アノードを用いた。Aquarium Systems社製のInstant Ocean(インスタントオーシャン)35 pptを用いて海水を調製した。用いた海水の伝導度は、4.5 10-2S/cmであった。図22A、図22Bに、それぞれ、放電率0.2 mA/cm2と放電率0.5 mA/cm2の場合の放電曲線(時間電位曲線)を示す。この結果から、作製されたセルが、安定した放電電圧やその他望ましいセル性能を有していることがわかる。未保護のLiアノードを用いて海水中で行われた実験では、Liの利用効率は大変低く、この実施例と同様の低レベルから中程度レベルの電流密度では、海水中のLi腐食率が非常に高い(19 A/cm2以上)ため電池の使用が不可能であった。
PtワイヤカソードとLi(Ag)/LiPON/ガラスセラミック(株式会社オハラ製)構造の大容量被保護アノードとを備えるリチウム/海水(塩水)セルを作製した。OHARAプレート上のLiPONをAg層で蒸着被覆した後、Ag層に50mmの厚さのLi箔(Cyprus Foote Mineral社)を圧着して、厚い被保護Liアノードを製造した。圧着には、ドライルームに設置されたCarver油圧プレス機を用いた。加圧圧力は800 kg/cm2で加圧時間は10分間とした。Ag層に圧着する直前にTyvek布でLi箔表面を磨いた。Ag層はLi箔と反応して、強い反応性結合を生じた。海水電解質の組成は実施例2と同じとした。
先の実施例で用いたものと同様のLi(Ag)/LiPON/OHARAプレート構造の被保護アノードを用いて、リチウム/過酸化水素セルを作製した。リン酸(H3PO4)の1M水溶液に5重量%の過酸化水素(H2O2)を加えたものを電解質として用いた。セル中の電解質の容積は500mlであった。カーボンファイバー紙(厚さ35mm:Lydall Technical Papers社製, Rochester, NY)の両面を約3mmの厚さのAu層で真空メッキすることにより、過酸化水素還元作用のある金カソードを形成した。
2Li + H2O2 = 2Li+ + 2H2O E0 = 4.82 V (標準的な条件下)
カソード表面で過酸化水素のOCPの実測値は理論値よりも低かったが、これはカソード表面で過酸化水素が水と酸素に分解したことに起因する。カソード表面では、過酸化水素のみならず、分解により生じた酸素も還元され、この結果、OCP値と閉セル電位が減少する。カソード構造の改良とセル内での過酸化水素溶解電解質の流動とにより、総合的なセル特性が著しく向上した。また、実験結果から、被保護Liアノードと水溶性の強酸化剤の使用により、低レベルから中程度レベルの電流密度で非常に高いLi利用効率を持つ高エネルギー電源を作製可能であることがわかる。
プロトン性腐食環境に対して、株式会社オハラから市販されているイオン伝導性ガラスセラミック材を保護膜の外側層(複合体の第二層)として用いて、種々の実験を行った。金属酸化物‐リチウム伝導体は水性環境で安定な一方、金属リチウムに対しては不安定である。OHARAプレート材を金属リチウムから保護するために、LiPON、Cu3N、SnNx、Li3N、Li3P、金属ハロゲン化物等、種々の化合物を用いることができる。この実験では、OHARAプレート材をLiとの反応から守るために、LiPONを用いた。OHARAプレート材は、厚さ0.2から0.3mmの範囲のものを使用した。LiPON被膜は、厚さ0.2ないし0.9ミクロンとし、高周波スパッタリングによりOHARAプレート材上に蒸着させた。
実施例5と同じ空気カソードとLi(Ag)/LiPON/OHARAプレート構造の大容量被保護アノードとを用いて、リチウム/空気セルを作製した。被保護アノードを備えるこのLi/空気セルでは、0.5M LiOHを電解質として用いた。OHARAプレート上のLiPONをAg層で蒸着被覆した後、Ag層に120mmの厚さのLi箔(Cyprus Foote Mineral社)を圧着して、厚い被保護Liアノードを製造した。圧着には、ドライルームに設置されたCarver油圧プレス機を用いた。加圧圧力は800 kg/cm2で加圧時間は10分間とした。Ag層に圧着する直前にTyvek布でLi箔表面を磨いた。Ag層はLi箔と反応して、強い反応性結合を生じた。
プロトン性腐食環境に対して、株式会社オハラから市販されているイオン伝導性ガラスセラミック材を保護膜積層複合体の外側層(第二層)として用いて、種々の実験を行った。金属酸化物‐リチウム伝導体は水性環境で安定な一方、金属リチウムに対しては不安定である。OHARAプレート材を金属リチウムから保護するために、LiPON、Cu3N、SnNx、Li3N、Li3P、金属ハロゲン化物等、種々の化合物を用いることができる。この実験では、OHARAプレート材をLiとの反応から守るために、LiPONを用いた。OHARAプレート材は、厚さ0.2から0.3mmの範囲のものを使用した。LiPON被膜は、厚さ0.2ないし0.9ミクロンとし、高周波スパッタリングによりOHARAプレート材上に蒸着させた。
以上、本発明の理解を深める目的で、実施例に基づいて本発明を説明したが、クレームの要旨の範囲内で様々に変更、修正、変形可能である。特に、リチウム金属アノードに主に言及しながら本発明を説明したが、アノードは、ナトリウム等の他のアルカリ金属を初めとするいかなる活性金属で形成されていてもよい。本発明の工程や組成もいかようにも変更可能である。従って、上記の実施例は単に例示に過ぎず、何ら発明を限定するものではなく、本発明はこれらの詳細な説明に幻影されるものではない。
Claims (70)
- 電池セルであって、
第一表面と第二表面とを有する活性金属アノードと、
電子伝導性成分と、イオン伝導性成分と、電気化学的活性成分とを含むカソード構造体であって、少なくとも一つのカソード構造体成分が水性構成成分を含むカソード構造体と、
前記アノードの第一表面上に形成されるイオン伝導性保護膜であって、一または複数の材料から形成され、前記アノードの活性金属に対して化学的適合性を有し、かつ、前記アノードに接する第一表面と、実質的に不浸透性であり、前記カソード構造体に対して化学的適合性を有し、かつ、前記カソード構造体に接する第二表面とを与えるように構成されるイオン伝導性保護膜と、
を備える電池セル。 - 請求項1記載のセルにおいて、前記カソード構造体は電気化学的に活性な水性成分を含む、セル。
- 請求項2記載のセルにおいて、前記電気化学的に活性な水性成分は水である、セル。
- 請求項2記載のセルにおいて、前記電気化学的に活性な水性成分は気体酸化剤、液体酸化剤、固体酸化剤、並びに前記各酸化剤の組み合わせからなる群から選択される水溶性酸化剤を含む、セル。
- 請求項4記載のセルにおいて、前記水溶性気体酸化剤はO2、SO2、NO2からなる群から選択され、前記水溶性固体酸化剤はNaNO2、KNO2、Na2SO3、K2SO3からなる群から選択される、セル。
- 請求項4記載のセルにおいて、前記水溶性酸化剤は過酸化物である、セル。
- 請求項6記載のセルにおいて、前記水溶性酸化剤は過酸化水素である、セル。
- 請求項1記載のセルにおいて、前記イオン伝導性成分と前記電気化学的活性成分とは水性電解質から構成される、セル。
- 請求項8記載のセルにおいて、前記水性電解質は、強酸溶液、弱酸溶液、塩基性溶液、中性溶液、両性溶液、過酸化物溶液、並びに、前記各溶液の組み合わせからなる群から選択される、セル。
- 請求項8記載のセルにおいて、前記水性電解質は、HCl、H2SO4、H3PO4、酢酸/酢酸Li、LiOH、海水、LiCl、LiBr、LiI、NH4Cl、NH4Br、過酸化水素、並びに前記各化合物の組み合わせからなる群から選択される成分を含む、セル。
- 請求項10記載のセルにおいて、前記水性電解質は海水である、セル。
- 請求項10記載のセルにおいて、前記水性電解質は海水と過酸化水素とを含む、セル。
- 請求項9記載のセルにおいて、前記水性電解質は酸性過酸化物溶液を含む、セル。
- 請求項9記載のセルにおいて、前記水性電解質に溶解した過酸化水素は前記セル内を流動する、セル。
- 請求項2記載のセルにおいて、前記カソード構造体の電子伝導性成分は多孔質触媒支持材である、セル。
- 請求項15記載のセルにおいて、前記多孔質電子伝導性触媒支持材は補強される、セル。
- 請求項15記載のセルにおいて、前記多孔質電子伝導性触媒支持材はニッケルを含む、セル。
- 請求項15記載のセルにおいて、前記多孔質電子伝導性触媒支持材は減水触媒を浸み込ませた不活性材料を含む、セル。
- 請求項15記載のセルにおいて、前記多孔質電子伝導性触媒支持材はアイオノマーで処理される、セル。
- 請求項2記載のセルにおいて、前記セルは少なくとも2V のオープンセル電圧を有する、セル。
- 請求項12記載のセルにおいて、前記セルは少なくとも3.5Vのフラット放電電位を有する、セル。
- 請求項14記載のセルはさらに、前記保護膜と前記カソード構造体との間に配置されるセパレータを備える、セル。
- 請求項1記載のセルはさらに、電池セル酸化還元反応において前記カソード構造体から放出される水素を集めるPEM H2/O2燃料電池を備える、セル。
- 請求項1記載のセルにおいて、前記カソード構造体の電気化学的活性成分は空気を含む、セル。
- 請求項24記載のセルにおいて、前記空気は水分を含む、セル。
- 請求項25記載のセルにおいて、前記イオン伝導性成分が水性構成成分を含む、セル。
- 請求項26記載のセルにおいて、前記イオン伝導性成分はさらにアイオノマーを含む、セル。
- 請求項26記載のセルにおいて、前記イオン伝導性成分は中性あるいは酸性の水性電解質を含む、セル。
- 請求項28記載のセルにおいて、前記水性電解質はLiClを含む、セル。
- 請求項28記載のセルにおいて、前記水性電解質はNH4ClおよびHClのいずれか一つを含む、セル。
- 請求項24記載のセルにおいて、前記カソード構造体は空気拡散膜と、疎水性ポリマー層と、酸素還元触媒と、電解質と、電子伝導性成分/電流集電層とを備える、セル。
- 請求項24記載のセルにおいて、前記電子伝導性成分/電流集電層は多孔質ニッケル材料を含む、セル。
- 請求項24記載のセルにおいて、前記セルは少なくとも3V のオープンセル電圧を有する、セル。
- 請求項24記載のセルにおいて、前記セルは少なくとも25時間、放電率0.3mA/cm2で約2.9Vのフラット放電電位を有する、セル。
- 請求項24記載のセルにおいて、前記セルが少なくとも10mAh/cm2の放電能力を有する、セル。
- 請求項32記載のセルはさらに、前記保護膜と前記カソード構造体との間に配置されるセパレータを備える、セル。
- 請求項1記載のセルにおいて、前記カソード構造体の電気化学的活性成分は金属水素化物合金を含む、セル。
- 請求項37記載のセルにおいて、前記カソード構造体のイオン伝導性成分は水性電解質を含む、セル。
- 請求項38記載のセルにおいて、前記水性電解質は酸性である、セル。
- 請求項39記載のセルにおいて、前記水性電解質はハロゲン化物酸あるいはハロゲン化物酸塩である、セル。
- 請求項40記載のセルにおいて、前記水性電解質は塩化物酸、臭化物酸、塩化物酸塩、あるいは臭化物酸塩を含む、セル。
- 請求項41記載のセルにおいて、前記水性電解質はHCl、HBr、NH4Cl、NH4Brのいずれか一つを含む。
- 請求項37記載のセルでにおいて、前記金属水素化物合金はAB5合金およびAB2合金のいずれかを含む、セル。
- 前記いずれかの請求項記載のセルにおいて、活性金属はリチウムである、セル。
- 請求項44記載のセルにおいて、前記カソード構造体は水性電気化学的活性成分を含む、セル。
- 請求項44記載のセルにおいて、前記カソード構造体の電気化学的活性成分は空気を含む、セル。
- 請求項44記載のセルにおいて、前記カソード構造体の電気化学的活性成分は金属水素化物合金を含む、セル。
- 前記いずれかの請求項記載のセルにおいて、前記保護膜のイオン伝導度は少なくとも10-7S/cmである、セル。
- 前記いずれかの請求項記載のセルであって、前記保護膜のイオン伝導度は少なくとも10-5S/cmである、セル。
- 前記いずれかの請求項記載のセルにおいて、前記イオン伝導性保護膜は複合体から構成され、前記複合体は、
前記アノードと接し、イオン伝導性を有すると共に前記アノードの活性金属に対する化学的適合性を有する第一材料成分と、
前記第一材料成分と接し、実質的に不浸透性であり、イオン伝導性を有すると共に前記第一材料成分と前記カソード構造体に対する化学的適合性を有する第二材料成分とを備える、セル。 - 請求項50記載のセルにおいて、前記保護膜の複合体は積層体である、セル。
- 請求項50記載のセルにおいて、前記保護膜の複合体は勾配体である、セル。
- 請求項50記載のセルにおいて、前記陰極の活性金属はリチウムあるいはリチウム合金である、セル。
- 請求項50記載のセルにおいて、前記第一材料成分は活性金属窒化物、活性金属リン化物、活性金属ハロゲン化物、活性金属リン酸窒化物ガラスからなる群から選択される材料を含む、セル。
- 請求項50記載のセルにおいて、前記第一材料成分はLi3N、Li3P、LiI、LiBr、LiCl、LiF、LiPONからなる群から選択される材料を含む、セル。
- 請求項50記載のセルにおいて、前記第二材料成分あガラス質あるいは非晶質金属イオン伝導体、セラミック活性金属イオン伝導体、ガラス−セラミック活性金属イオン伝導体からなる群から選択される材料を含む、セル。
- 請求項50記載のセルにおいて、前記第二材料成分は以下の組成のガラス−セラミックイオン伝導体であり、Li1+x(M,Al,Ga)x(Ge1-yTiy)2-x(PO4)3(ここで、X≦0.8と0≦Y≦1.0とを満たし、MがNd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Ybからなる群から選択される元素)および/あるいはLi1+x+yQxTi2-xSiyP3-yO12(ここで0<X≦0.4 と0<Y≦0.6とを満たし、QがAlあるいはGaである)からなる主要結晶質相を含む、セル。
組成 mol%
P2O5 26-55%
SiO2 0-15%
GeO2+TiO2 25-50%
内 GeO2 0-50%
TiO2 0-50%
ZrO2 0-10%
M2O3 0<10%
Al2O3 0-15%
Ga2O3 0-15%
Li2O 3-25% - 前記いずれかの請求項に記載のセルであって、前記セルが一次電池である、セル。
- 前記いずれかの請求項に記載のセルであって、前記セルが充電式電池である、セル。
- 前記いずれかの請求項に記載のセルであって、前記セルが平面構造を有する、セル。
- 請求項60記載のセルにおいて、前記セルは弾性シーリング材により同様のセルの任意の配列に接合される、セル。
- 請求項1から請求項59のいずれかに記載のセルにおいて、前記セルが管状構造を有する、セル。
- 請求項1から請求項59のいずれかに記載のセルにおいて、前記セルが毛細管状構造を有する、セル。
- 請求項1記載のセルにおいて、前記活性金属はリチウムであり、前記カソード構造体はイオン伝導性を有する水性成分と電気化学的活性を有する遷移金属酸化物成分とを含む、セル。
- 請求項64記載のセルにおいて、前記遷移金属酸化物はNiOOH、AgO、鉄酸化物、鉛酸化物、マンガン酸化物からなる群から選択される、セル。
- 請求項50記載のセルにおいて、前記第二材料成分は以下の組成のセラミックイオン伝導体であり、Li1+x(M,Al,Ga)x(Ge1-yTiy)2-x(PO4)3(ここで、X≦0.8と0≦Y≦1.0とを満たし、MがNd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Ybからなる群から選択される元素)および/あるいはLi1+x+yQxTi2-xSiyP3-yO12(ここで0<X≦0.4 と0<Y≦0.6とを満たし、QがAlあるいはGaである)からなる主要結晶質相を含む、セル。
組成 mol%
P2O5 26-55%
SiO2 0-15%
GeO2+TiO2 25-50%
内 GeO2 0-50%
TiO2 0-50%
ZrO2 0-10%
M2O3 0<10%
Al2O3 0-15%
Ga2O3 0-15%
Li2O 3-25% - 電気化学セルであって、
第一表面と第二表面とを有する活性金属アノードと、
多孔質の電子伝導性触媒支持体と、
前記アノードの第一表面上に形成されるイオン伝導性保護膜であって、前記アノードの活性金属に対して化学的適合性を有する第一表面と、実質的に不浸透性であり、前記電子伝導性触媒支持体に対して化学的適合性を有する第二表面と、水性環境とを与えるように構成される一ないし複数の材料を含むイオン伝導性保護膜と、
を備える電気化学セル。 - 電気化学セル構造の製造方法であり、
活性金属アノードと、電子伝導性成分とを含むカソード構造体とを組み立てる工程を備え、
前記活性金属アノードと前記カソード構造体との間に保護膜を配置し、前記保護膜は、イオン伝導性を有すると共に活性金属に対して化学的適合性を有する第一表面と、実施的に不浸透性であり、イオン伝導性を有すると共に前記カソード構造体に対して化学的適合性を有する第二表面とを有し、
活性金属材料を前記保護膜の第一表面に塗布することにより、前記活性金属アノードを形成する、製造方法。 - 請求項68記載の製造方法において、前記カソード構造体の電子伝導性成分は多孔質ニッケル板である、製造方法。
- 請求項68または請求項69に記載の製造方法において、前記カソード構造体は、さらに、イオン伝導性成分と、電気化学的活性成分とを備え、少なくとも一つのカソード構造体成分は水性構成成分であり、前記電気化学セル構造は電池セルである、製造方法。
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