JP2009530794A - 充電式リチウムバッテリを含む、水性および非水性両方の電気化学セルにおける電極保護 - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、米国仮特許出願第60/785,768号(2006年3月22日出願、名称「Lithium/Water,Lithium/Air Batteries」)、米国特許出願第11/400,025号(2006年4月6日出願、名称「Electrode Protection in both Aqueous and Non−Aqueous Electrochemical Cells,including Rechargeable Lithium Batteries」、および米国特許出願第11/400,781号(2006年4月6日出願、名称「Rechargeable Lithium/Water,Lithium/Air Batteries」に基づく優先権を主張する。
本発明は、電気化学セルにおける電極保護に関し、より具体的には、充電式リチウムバッテリを含む、水性および非水性両方の電気化学セルにおける電極保護に関する。本発明はまた、水環境および/または大気環境で使用するためのリチウム陽極を備えた、充電式電気化学セルにも関する。
(lamanode構造体の製造および特徴付け)
Lamanode構造体(例えば、Liイオンに対しては伝導性があるが、電子に対しては非導電性である埋め込み層によって分離した、Liの第1および第2の層を含む構造体)は、PET基板上にLiを熱蒸着(真空蒸着)することによって、異なる厚さのLiの2つの層に作製した。Liの2つの層は、低伝導材料(例、LiPON、Li3N等)の埋め込み層によって分離した。上部および底部Li層の厚さの比率は、第1の放電の必要なDoD(放電深さ)に基づいて計算し、0.2乃至0.4の範囲とした。約0.01乃至1ミクロンのLiPONの層を、N2雰囲気中で、Li3PO4からのRFマグネトロンスパッタによって、底部のより厚いLi層上に被着させた。より薄いLi層(例、5ミクロン)を、埋め込み層上に熱蒸着させた。
Eeff=Qa/Qc (1)
ここで、Qcは、アンペア時におけるLiの被着量であり、Qaはアンペア時におけるLiの溶解量である。1未満のLi効率では、余分な量のLiがバルクから溶解して100%のサイクルを完了した。実用的なシステムのEeffは、一般的に0.98よりも高い。したがって、第2の放電中に、総陰極電荷と比較して無視できる量のLiが、埋め込み層を通じて、バルクLiから電解質および陰極へ移送された。この量は、第1の陽極の溶解中のLi溶解量よりも100倍少なく、実際には、Liの底部層の表面のモルフォロジ、および調整された保護層には影響を及ぼさない。以降、同じシナリオを、100%のサイクルでセルの寿命まで繰り返す。Liおよび調整された埋め込み層の表面形成される欠陥、クラック、およびピンホールが少ないので、Liサイクル効率が向上し、サイクル寿命が長くなる。このようなlaminodeは、陰極とともにセル内に構築することができ、例えば、60乃至75%の硫黄および電解質が硫黄化学に適合する。
A)単純化に必要な、Liを23μmのPET上に熱蒸着させて作製した、厚さ約25ミクロンのLi作用電極。この単一層状電極を対照として使用した。
B)3つの階層構造(例、laminode)を含む、ほぼ同じ厚さのLi作用電極。laminodeは、以下によって作製した。
i)PET上に熱蒸着させた20ミクロンのLi。
ii)N2雰囲気中で、20ミクロンのLiの上部にLi3PO4ターゲットからRFマグネトロンスパッタして作製した0.075ミクロンのLiPON。および
iii)LiPONの層の上部に熱蒸着させた5ミクロンのLi。
(lamanode構造体のサイクル寿命)
本実施例は、単一層のベース電極材料を有するセルと比較して、laminode構造体を含むセルのLiサイクル効率およびサイクル寿命が向上することを示す。
(異なるタイプの陽極保護の放電容量への効果)
本実施例は、セルの放電容量への異なるタイプの陽極保護の効果を示す。
Claims (47)
- 電極の充放電をそれぞれ行うと消耗および再メッキされる活性電極種を備えたベース電極材料を含む電極を備えた電気化学セルであって、前記電極は、
活性電極種を備えた第1の層と、
活性電極種を備えた第2の層と、
前記第1の層を前記第2の層から分離し、前記第1の層と前記第2の層との間での層を越えた電子通信を実質的に防止する単一イオン伝導層とを備え、
前記第2の層は、前記第1の層と、前記セルによって使用される電解質との間に存在するように配置される、電気化学セル。 - 前記単一イオン伝導層は、少なくとも1つの電子伝導部分を備える、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記単一イオン伝導層は、少なくとも1つの電子的金属含有層を備える、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記単一イオン伝導層は、金属層を備える、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記電極と前記セルによって使用される電解質との間に配置された保護層をさらに備え、前記保護層は、単一イオン伝導の電子伝導材料である、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記保護層は、構成が、前記第1の層を前記第2の層から分離する前記単一イオン伝導層に略類似する、請求項5に記載の電気化学セル。
- 前記第1の層および前記第2の層の両方と電子通信を行う電流コレクタをさらに備える、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記第1の層および前記第2の層は、少なくとも1つのエッジによって層状構造体を画定し、前記電流コレクタは、前記第1の層および前記第2の層の両方を越えて前記陽極のエッジと接触する、請求項7に記載の電気化学セル。
- 電極の充放電をそれぞれ行うと消耗および再メッキされる活性電極種を備えたベース電極材料を含む電極を備えた電気化学セルを提供するステップを含む、電気エネルギを貯蔵および使用する方法であって、前記電極は、
活性電極種を備えた第1の層と、
活性電極種を備えた第2の層と、
前記第1の層を前記第2の層から分離し、前記第1の層と前記第2の層との間での単一イオン伝導層を越えた電子通信を実質的に防止する単一イオン伝導層とを備え、
前記第2の層は、前記第1の層と、前記セルによって使用される電解質との間に配置され、交互に、前記デバイスから電流を放電して、少なくとも部分的に放電したデバイスを画定するステップと、前記少なくとも部分的に放電したデバイスを少なくとも部分的に充電して、少なくとも部分的に再充電したデバイスを画定するステップとを含み、そのときに、前記第2の層からの前記ベース電極材料は、充電時に再メッキされるよりも多く放電時に消費され、ベース電極材料は、前記単一イオン伝導の非電子伝導層を越えて、前記第1の層から前記第2の層へ補充される、方法。 - 対電極をさらに備え、前記第2の層は、前記セルの第1の放電の前に、前記対電極の完全な放電時に消耗するよりも多くの活性電極種を備える、請求項9に記載の方法。
- 前記電気化学セルは、前記第1の層および前記第2の層の両方と電子通信する電流コレクタをさらに備え、前記方法は、充放電時に電流を前記第1の層に通すステップと、充放電中に、前記第2の層を通じて電荷の通過を実質的に妨げるステップとを含む、請求項10に記載の方法。
- リチウムを含むベース電極材料を含む陽極と、
単一イオン伝導材料と、
前記ベース電極材料と前記単一イオン伝導材料との間のポリマー層と、
前記ベース電極材料と前記ポリマー層との間の分離層と、
を備える、電気化学セル。 - 前記陽極と電気化学的に通信する水性電解質をさらに備える、請求項12に記載の電気化学セル。
- 前記陽極上に、複数の単一イオン伝導材料層を備えた多層保護構造体を備え、各単一イオン伝導材料層は、厚さが10ミクロン以下であり、複数のポリマー層を有し、各単一イオン伝導材料層は、厚さが10ミクロン以下であり、前記ポリマー層が前記単一イオン伝導材料層の間に散在する、請求項12に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体の前記イオン伝導材料の少なくとも一部は、補助的な輸送抑制物質で少なくとも部分的に満たされた空隙を含む、請求項14に記載の電気化学セル。
- 前記複数の単一イオン伝導材料層のうちの少なくとも1つは、金属層を備える、請求項14に記載の電気化学セル。
- 前記複数の単一イオン伝導材料層のそれぞれは、金属層を備える、請求項14に記載の電気化学セル。
- 前記分離層は、プラズマ処理された層である、請求項12に記載の電気化学セル。
- 前記陽極は、
リチウムを含む第1の層と、
前記第1の層上の埋め込み単一イオン伝導の非電子伝導層と、
前記埋め込み層上のリチウムを含む第2の層と
を備え、
前記第2の層は、前記第1の層と前記電解質との間に配置される、請求項12に記載の電気化学セル。 - 前記第1の層および前記第2の層の両方と電子通信を行う電流コレクタをさらに備える、請求項19に記載の電気化学セル。
- 前記第1の層および前記第2の層は、少なくとも1つのエッジによって層状構造体を画定し、前記電流コレクタは、前記第1の層および前記第2の層の両方を越えて前記陽極のエッジと接触する、請求項20に記載の電気化学セル。
- リチウムを含むベース電極材料を含む陽極と、
前記陽極と前記セルの電解質との間に配置された多層構造体と、を備える電気化学セルであって、前記多層構造体は、
それぞれが単一イオン伝導材料である少なくとも2つの第1の層と、
それぞれがポリマー材料である少なくとも2つの第2の層と
を備え、
前記少なくとも2つの第1の層および少なくとも2つの第2の層は、互いに交互に構成され、
前記多層構造体の各層は、最大厚が25ミクロンである、電気化学セル。 - 前記多層構造体は、それぞれが前記単一イオン伝導材料である少なくとも3つの層と、それぞれが前記ポリマー材料である少なくとも3つの第2の層とを含み、これらの層が互いに交互に構成される、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、それぞれが前記単一イオン伝導材料である少なくとも4つの層と、それぞれが前記ポリマー材料である少なくとも4つの第2の層とを含み、これらの層が互いに交互に構成される、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、それぞれが前記単一イオン伝導材料である少なくとも5つの層と、それぞれが前記ポリマー材料である少なくとも5つの第2の層とを含み、これらの層が互いに交互に構成される、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、それぞれが前記単一イオン伝導材料である少なくとも6つの層と、それぞれが前記ポリマー材料である少なくとも6つの第2の層とを含み、これらの層が互いに交互に構成される、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、それぞれが前記単一イオン伝導材料である少なくとも7つの層と、それぞれが前記ポリマー材料である少なくとも7つの第2の層とを含み、これらの層が互いに交互に構成される、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、最大厚が300ミクロンである、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、最大厚が250ミクロンである、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、最大厚が200ミクロンである、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、最大厚が150ミクロンである、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、最大厚が100ミクロンである、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、最大厚が75ミクロンである、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体は、最大厚が50ミクロンである、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体の前記イオン伝導材料の少なくとも一部は、補助的な輸送抑制物質で少なくとも部分的に満たされた空隙を含む、請求項22に記載の電気化学セル。
- 前記多層構造体の各層は、最大厚が10ミクロンである、請求項22に記載の電気化学セル。
- 電気エネルギを貯蔵および使用する方法であって、
前記活性陽極材料としてリチウムを有する陽極と、陰極と、前記陽極および陰極と電気化学的に通信する水性電解質とを提供するステップと、
前記セルの充放電を交互に行うことによって、少なくとも3回、前記セルをサイクルさせるステップと
を含み、
3回目のサイクルの終了時に、前記セルは、前記セルの初期容量の少なくとも80%を呈する、方法。 - 前記方法は、
前記セルの充放電を交互に行うことによって、少なくとも5回、前記セルをサイクルさせるステップを含み、5回目のサイクルの終了時に、前記セルは、前記セルの初期容量の少なくとも80%を呈する、請求項37に記載の方法。 - 前記方法は、
前記セルの充放電を交互に行うことによって、少なくとも10回、前記セルをサイクルさせるステップを含み、10回目のサイクルの終了時に、前記セルは、前記セルの初期容量の少なくとも80%を呈する、請求項37に記載の方法。 - 前記方法は、
前記セルの充放電を交互に行うことによって、少なくとも15回、前記セルをサイクルさせるステップを含み、15回目のサイクルの終了時に、前記セルは、前記セルの初期容量の少なくとも80%を呈する、請求項37に記載の方法。 - 前記方法は、
前記セルの充放電を交互に行うことによって、少なくとも25回、前記セルをサイクルさせるステップを含み、25回目のサイクルの終了時に、前記セルは、前記セルの初期容量の少なくとも80%を呈する、請求項37に記載の方法。 - 前記方法は、
前記セルの充放電を交互に行うことによって、少なくとも50回、前記セルをサイクルさせるステップを含み、50回目のサイクルの終了時に、前記セルは、前記セルの初期容量の少なくとも80%を呈する、請求項37に記載の方法。 - 前記方法は、
前記セルの充放電を交互に行うことによって、少なくとも75回、前記セルをサイクルさせるステップを含み、75回目のサイクルの終了時に、前記セルは、前記セルの初期容量の少なくとも80%を呈する、請求項37に記載の方法。 - 前記方法は、
前記セルの充放電を交互に行うことによって、少なくとも100回、前記セルをサイクルさせるステップを含み、100回目のサイクルの終了時に、前記セルは、前記セルの初期容量の少なくとも80%を呈する、請求項37に記載の方法。 - 前記方法は、
前記セルの充放電を交互に行うことによって、少なくとも150回、前記セルをサイクルさせるステップを含み、150回目のサイクルの終了時に、前記セルは、前記セルの初期容量の少なくとも80%を呈する、請求項37に記載の方法。 - 前記方法は、
前記セルの充放電を交互に行うことによって、少なくとも250回、前記セルをサイクルさせるステップを含み、250回目のサイクルの終了時に、前記セルは、前記セルの初期容量の少なくとも80%を呈する、請求項37に記載の方法。 - リチウムを含むベース電極材料を含む陽極と、
単一イオン伝導材料と、
前記ベース電極材料と前記単一イオン伝導材料との間のポリマー層と、
前記ベース電極材料と前記ポリマー層との間の分離層と、
前記陽極と電気化学的に通信する水性電解質と
を備える、電気化学セル。
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