JP2010176941A - リチウム−空気電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】リチウム金属を含む負極、負極用の電解液、セパレータ、空気極用の電解液および空気極がその順に設けられたリチウム−空気電池であって、該セパレータがリチウムイオンのみを通す固体電解質と好ましくは充電専用正極を含むことを特徴とするリチウム−空気電池。
【選択図】なし
Description
+ e-となる溶解反応が、空気極の触媒担持した多孔質カーボン或いは微細化カーボンの表面に、O2 + 4Li+ + 4e- => 2Li2O (或いは2O2 + 4Li+ + 4e- => 2Li2O2)なる酸化リチウムの生成反応が生じる。一方、充電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li+ + e- => Li なる析出反応が、空気極の触媒担持した多孔質カーボン或いは微細化カーボンの表面に、2Li2O => O2 + 4Li+ + 4e-(或いは2Li2O2 => 2O2 + 4Li+ + 4e-)なる反応が生じる。
また、従来のリチウム−空気電池は、空気中の水分が有機電解液に溶けて、負極のリチウム金属と反応し、大量の水素が発生する場合があり、安全性にも問題があるうえ、空気中の窒素が有機電解液に溶けて、負極のリチウム金属と反応し、リチウム金属の表面に窒化リチウムが生成する恐れもある。
すなわち、この出願は以下の発明を提供するものである。
〈1〉リチウム金属を含む負極、負極用の電解液、セパレータ、空気極用の電解液および空気極がその順に設けられたリチウム−空気電池であって、該セパレータがリチウムイオンのみを通す固体電解質を含むことを特徴とするリチウム−空気電池。
〈2〉空気極用の電解液に充電専用の正極を更に配置したことを特徴とする〈1〉に記載の充電可能なリチウム−空気電池。
〈3〉充電専用の正極が、カーボンまたは金属チタンであることを特徴とする〈1〉または〈2〉に記載の充電可能なリチウム−空気電池。
〈4〉リチウムイオンのみを通す固体電解質が、Li3N、Garnet-Type型リチウムイオン伝導体、 NASICON型リチウムイオン伝導体、β-Fe2(SO4) 型リチウムイオン伝導体、ペロブスカイト型リチウムイオン伝導体、チオLISICON型リチウムイオン伝導体および高分子型リチウムイオン伝導体から選ばれた少なくとも一種であることを特徴とする〈1〉〜〈3〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈5〉リチウム金属を含む負極が、リチウム金属、リチウムカーボン、リチウムシリコン、リチウム錫および窒化リチウムから選ばれた少なくとも一種であり、負極用電解液が有機電解液であることを特徴とする〈1〉〜〈4〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈6〉空気極が、マンガン酸化物、コバルト酸化物、酸化ニッケル、酸化鉄および酸化銅から選ばれた少なくとも一種の触媒と、該触媒を担持する多孔質カーボンまたは微細化カーボンから形成されていることを特徴とする〈1〉〜〈5〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈7〉空気極用電解液がアルカリ性の水系電解液、水溶性電解液またはそのゲルであることを特徴とする〈1〉〜〈6〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈8〉リチウムイオンのみを通す固体電解質の水溶性電解液側に、耐強アルカリ性高分子イオン交換膜を設けたことを特徴とする〈1〉〜〈7〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈9〉放電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li => Li+ + e-となる溶解反応が、空気極の触媒担持した多孔質カーボン或いは微細化カーボンの表面に、O2 + 2H2O + 4e- => 4OH- なる酸素の溶解反応があり、充電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li+ + e- => Li なる析出反応が、充電専用の正極電極に、4OH- => O2 + 2H2O + 4e- なる反応が生じることを特徴とする〈1〉〜〈8〉のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
〈10〉負極材料としてリチウム金属を用い、放電時における該金属の消耗後、新たなリチウム金属を負極側の電極材料とすることを特徴とする〈1〉〜〈9〉のいずれかに記載の連続放電可能なリチウム−空気電池。
〈11〉負極材料としてリチウム金属を用い、放電時における該金属の消耗後、空気極側に生成したLiOHを金属リチウムに変換し、これを負極側の電極材料として再利用することを特徴とする〈1〉〜〈10〉いずれかに記載のリチウム−空気電池。
また、生成したLiOHが水溶性電解液に溶けやすいため、これまでに有限な放電容量(例えば現在に報告した容量が400-1000mAh/g、重さ=多孔質カーボン或いは微細化カーボンと触媒とバインダーの重さ)から連続放電が可能な燃料電池へ展開することも可能である。また、本発明のリチウム−空気電池はは、空気中の水分と負極のリチウム金属と反応による大量の水素の発生や空気中の窒素と負極のリチウム金属と反応による窒化リチウムの生成が極力防止でき、実用性に極めて優れたものである。
図1において、1は負極であるリチウム金属、2は負極側用の有機電解液、3は固体電解質セパレータ(或いは耐強アルカリ性高分子イオン交換膜つけた固体電解質セパレータ)、4は空気極用の水溶液電解液、5は多孔質、触媒およびバインダー、からなる空気極、6は充電専用正極を示す。
電解液に含有させる電解質としては、電解液中でリチウムイオンを形成するものであれば特に限定されない。例えば、LiPF6 、LiClO4 、LiBF4 、LiAsF6 、LiAlCl4 、LiCF3 SO3 、LiSbF6 等が挙げられる。これら電解質は、単独でもよいが、組み合わせて使用してもよい。
また、電解液の溶媒としては、この種の有機溶媒として公知のものがすべて使用できる。例えば、プロピレンカーボネート、テトラヒドロフラン、ジメチルスルホキシド、γ−ブチロラクロン、1,3−ジオキソラン、4−メチル−1,3−ジオキソラン、1,2−ジメトキシエタン、2−メチルテトラヒドロフラン、スルホラン、ジエチルカーボネート、ジメチルホルムアミド、アセトニトリル、ジメチルカーボネート、エチレンカーボネート等が挙げられる。これら有機溶媒は、単独でもよいが、組み合わせて使用してもよい。
本発明で用いるリチウムイオンのみを透過する固体電解質としては、たとえば、(Li3N、Garnet-Type型リチウムイオン伝導体、 NASICON型リチウムイオン伝導体、β-Fe2(SO4) 型リチウムイオン伝導体、ペロブスカイト型リチウムイオン伝導体、チオLISICON型リチウムイオン伝導体、高分子型リチウムイオン伝導体)が使用できる。現時点に、NASICON型リチウムイオン伝導体を使っています、将来に、広い電位範囲にも、酸化・還元反応が起こらない固体電解質を特に好ましい。例えば、Garnet-Type型リチウムイオン伝導体が期待されている。
このようなリチウムイオンのみを透過する固体電解質固体電解質ではなく、通常のセパレータや陽イオンが透過するイオン交換膜を使用した場合には、リチウムイオンだけでなく、水素イオン、窒素イオンなども透過し、負極の金属リチウムと反応し、負極に銅が析出したり、大量の水素を放出することがあるので、本発明のような所望のリチウム−空気電池を得ることはできない。
この場合、新たなリチウム金属を用いる代わりに、空気極側に生成したLiOHの沈殿と水分離し、LiOHを金属リチウムに変換すれば、図7に示したように、充電せず、燃料電池のように連続放電が可能なリチウム−空気電池(或いはリチウム燃料電池)とすることができる。
充電と放電に伴い、リチウムイオンが固体電解質を通して、それぞれ、空気極区域から負極区域へ、と負極区域から空気極区域へ移動している。
放電の時には、負極の金属リチウムの表面に、Li => Li+ + e- 、空気極に、O2 + 2H2O + 4e- => 4OH- なる反応が起こる。
すなわち、負極区域溶液のLi+が固体電解質を通して、空気極区域へ移動する。
充電の時には、負極の金属リチウムの表面に、Li+ + e- => Li 、充電専用の正極に、4OH- => O2 + 2H2O + 4e- なる反応が起こる。
すなわち、空気極区域溶液のLi+が固体電解質を通して、負極区域へ移動する。
すなわち、従来のリチウム−空気電池は、空気極の多孔質の細孔に放電の生成物の詰まりによる放電容量の劣化や、また、空気中の水分と負極のリチウム金属と反応による大量の水素の発生や、空気中の窒素と負極のリチウム金属と反応による窒化リチウムが生成などといった欠点を有する。
このことから、本発明の新規なリチウム−空気電池は、従来のリチウム金属の酸化反応(O2 + 4Li+ + 4e- => 2Li2O 或いは2O2 + 4Li+ + 4e- => 2Li2O2)を利用したリチウム−空気電池に比べると、革新なコンセプトを利用している。以下のメリットがある。
1)生成物質LiOHが空気極側水溶性電解液に溶けやすいために、連続放電が可能となる。
2)水とリチウム金属の反応を防ぐことができる。
3)溶存の窒素とリチウム金属の反応を防ぐことができる。
4)充電専用の正極を用いた場合には、従来の空気極で行われている充電より、サイクルにより空気極の腐食、劣化が防ぐことができる。
5)負極側のリチウム金属が溶解反応による全部消耗するまでに、充電せず連続放電可能であるため、リチウム燃料電池への展開が可能である。
6)負極材料としてリチウム金属を用い、放電時における該金属の消耗後、新たなリチウム金属を負極側の電極材料とすることにより、充電せず、燃料電池のように連続放電が可能なリチウム−空気電池(或いはリチウム燃料電池)とすることができる。
7)また、新たなリチウム金属を用いる代わりに、空気極側に生成したLiOHの沈殿と水分離し、LiOHを金属リチウムに変換すれば、図7に示したように、充電せず、燃料電池のように連続放電が可能なリチウム−空気電池(或いはリチウム燃料電池)とすることができる。
1の負極として、リチウム金属を、2の有機電解液として、1MのLiClO4を溶解した有機電解液(EC/DEC)1.5mlを、3の電解質として、リチウムイオン固体電解質(NASICON型リチウムイオン伝導体LISICON):0.15mm、イオン伝導率2x10-4 S/cm2)を、4の空気極側電解液として、1MのLiOH水溶液10mlを、5の空気極として、多孔質カーボン或いは微細化カーボンと触媒Mn3O4およびバインダー (PTFE)から作製したものを、6の充電専用の正極として、チタンメッシュを、それぞれ用いて、図2に示されるリチウム−空気電池を作製し、充放電試験を行った。
放電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li => Li+ + e-となる溶解反応が、空気極の触媒担持した多孔質カーボン或いは微細化カーボンの表面に、O2 + 2H2O + 4e- => 4OH- なる酸素の溶解反応があり、充電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li+
+ e- => Li なる析出反応が、充電専用の正極に、4OH- => O2 + 2H2O + 4e- なる反応が生じる。
このリチウム−空気電池を充放電のプロファイルの結果を図3に示す。図3に示されるように、OCV(=開路電圧)が3.4V(vs Li/Li+)となり、0.5mA/cm2で放電すると、多孔質カーボン或いは微細化カーボン、触媒とバインダーの重さの比率で、容量50000mAh/g(=500時間)まで連続放電ができることがわかった。
つぎに、このリチウム−空気電池の各放電密度(=0.01, 0.05, 0.1, 0.2, 0.5, 1, 2, 5, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20mA/cm2 )での放電プロファイルを図4に示す。放電電流密度の増加と共に、リチウム−空気電池の電圧が下がる。
そのリチウム−空気電池の放電電流密度と電池の電圧の関係、また、放電電流密度と空気極のパワー密度の関係を図5に示す。電流密度と電池の電圧の関係が線形になっており、電圧が線形的に減少していることは固体電解質の抵抗によるものと推定される。
このリチウム−空気電池の3.0V(vs Li/Li+)での放電状況のインピーダンスは図6に示される。高い周波数から低い周波数まで、三つの半円は、それぞれ、界面抵抗、電荷移動抵抗、酸素拡散抵抗を示している。界面抵抗120オームはほぼ固体電解質からの抵抗である。
1の負極としてリチウム金属を、2の有機電解液として、1MのLiClO4を溶解した有機電解液(EC/DEC)1.5mlを、3の電解質として、リチウムイオン固体電解質(NASICON型リチウムイオン伝導体LISICON):0.15mm、イオン伝導率2x10-4 S/cm2)を、4の空気極側電解液として、アルカリ性水溶液性ゲル(ポリアクリル酸とKOHの水溶液を混合し、80Cで作製したもの)を、5の空気極として、多孔質カーボン或いは微細化カーボンと触媒Mn3O4およびバインダー (PTFE)から作製したものを、6の充電専用の正極として、チタンメッシュをそれぞれ用いて、図2に示されるリチウム−空気電池を作製し、充放電試験を行った。
放電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li => Li+ + e-となる溶解反応が、空気極の触媒担持した多孔質カーボン或いは微細化カーボンの表面に、O2 + 2H2O + 4e- => 4OH- なる酸素の溶解反応があり、充電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li+ + e- => Li なる析出反応が、充電専用の正極に、4OH- => O2 + 2H2O + 4e- なる反応が生じる。
このリチウム−空気電池の0.5mA/cm2の電流密度での充放電のプロファイルの結果を図8に示す。約90時間までの放電後に、約90時間の充電ができた、したがって、このリチウム−空気電池は充放電可能な2次電池であることがわかった。
Claims (11)
- リチウム金属を含む負極、負極用の電解液、セパレータ、空気極用の電解液および空気極がその順に設けられたリチウム−空気電池であって、該セパレータがリチウムイオンのみを通す固体電解質を含むことを特徴とするリチウム−空気電池。
- 空気極用の電解液に充電専用の正極を更に配置したことを特徴とする請求項1に記載のリチウム−空気電池。
- 充電専用の正極が、カーボンまたは金属チタンであることを特徴とする請求項1または2に記載のリチウム−空気電池。
- リチウムイオンのみを通す固体電解質が、Li3N、Garnet-Type型リチウムイオン伝導体、 NASICON型リチウムイオン伝導体、β-Fe2(SO4) 型リチウムイオン伝導体、ペロブスカイト型リチウムイオン伝導体、チオLISICON型リチウムイオン伝導体および高分子型リチウムイオン伝導体から選ばれた少なくとも一種であることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- リチウム金属を含む負極が、リチウム金属、リチウムカーボン、リチウムシリコン、リチウム錫および窒化リチウムから選ばれた少なくとも一種であり、負極用電解液が有機電解液であることを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 空気極が、マンガン酸化物、コバルト酸化物、酸化ニッケル、酸化鉄および酸化銅から選ばれた少なくとも一種の触媒と、該触媒を担持する多孔質カーボンまたは微細化カーボンから形成されていることを特徴とする請求項1〜5のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 空気極用電解液がアルカリ性の水系電解液、水溶性電解液またはそのゲルであることを特徴とする請求項1〜6のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- リチウムイオンのみを通す固体電解質の水溶性電解液側に、耐強アルカリ性高分子イオン交換膜を設けたことを特徴とする請求項1〜7のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 放電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li => Li+ + e-となる溶解反応が、空気極の触媒担持した多孔質カーボン或いは微細化カーボンの表面に、O2 + 2H2O + 4e- => 4OH- なる酸素の溶解反応があり、充電と共に、負極の金属リチウムの表面には、Li+ + e- => Li なる析出反応が、充電専用の正極電極に、4OH- => O2 + 2H2O + 4e- なる反応が生じることを特徴とする請求項1〜8のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 負極材料としてリチウム金属を用い、放電時における該金属の消耗後、新たなリチウム金属を負極側の電極材料とすることを特徴とする請求項1〜9のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
- 負極材料としてリチウム金属を用い、放電時における該金属の消耗後、空気極側に生成したLiOHを金属リチウムに変換し、これを負極側の電極材料として再利用することを特徴とする請求項1〜10のいずれかに記載のリチウム−空気電池。
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