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Stand der Technik
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Die Erfindung betrifft einen Separator, eine galvanische Zelle und eine Batterie.
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Galvanischen Zellen werden ständig verbessert und optimiert, um einerseits hohe Energiedichten bereitzustellen und um zu garantieren, dass sie sicher und zuverlässig funktionieren. Lithiumzellen weisen dabei bekannte Nachteile auf. Neben thermischem Durchgehen und Brandgefahr besteht bei Lithiumbatterien das Problem, dass Dendriten gebildet werden, wodurch nicht nur die Leistungsfähigkeit der Lithiumbatterie verringert wird, sondern wodurch auch das Risiko besteht, dass Komponenten der Lithiumbatterie, insbesondere der Separator, beschädigt werden. Die Probleme können zu einer verkürzten Lebenserwartung der Lithiumbatterie führen.
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US 6,528,201 B1 beschreibt einen Separator mit einem Vliesstoff, welcher innerhalb des Separators an feinen, aus Nitril, Chloropren oder Chlor-sulfoniertem Polyethylenkautschuk gefertigten Kautschukteilchen anhaftet. Durch die elastischen Kautschukteilchen wird zwischen den Elektrodenplatten und dem Separator ein enger Kontakt hergestellt und dem Separator eine Widerstandskraft bereitgestellt.
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Eine Aufgabe der Erfindung ist es, einen Separator und eine galvanische Zelle bereitzustellen, welche strukturell so ausgelegt ist, dass eine Beschädigung einzelner Komponenten möglichst verhindert ist, so dass bei hoher Energiedichte optimale und sichere Betriebsbedingungen zyklenstabil vorliegen.
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Offenbarung der Erfindung
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Nach einem ersten Aspekt umfasst ein Separator eine erste Polymermembran und eine zweite Polymermembran, sowie eine Schicht zwischen der ersten Polymermembran und der zweiten Polymermembran mit Teilchen mit geringer Elastizität. Die erste Polymermembran und die zweite Polymermembran sind dabei durch erste Trägerelemente bevorzugt periodisch miteinander verbunden.
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Die geringe Elastizität ist dabei durch ein Elastizitätsmodul definiert, welches größer als das von den Polymermembranen ist, oder durch ein Elastizitätsmodul von > 1 kN/mm2, bevorzugt > 5 kN/mm2.
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Die erste Polymermembran und die zweite Polymermembran können aus beliebigen Polymeren gefertigt sein, welche für aus dem Stand der Technik bekannte Separatoren verwendet werden. Solche Polymere sind bevorzugt porös und galvanisch stabil ausgebildet, z. B. werden Nylon, Polyester, Polyethylene, Polypropylene, Polytetrafluorethylene oder ähnliche Fluorpolymere, Polyvinylchloride, Polymethylmethacrylate oder natürlich vorkommende Substanzen wie z. B. Kautschuk eingesetzt. Dicke, Porengröße und Permeabilität der ersten und zweiten Polymermembranen können je nach Ausführungsform der Erfindung variieren.
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Die erste Polymermembran und die zweite Polymermembran sind durch die ersten Trägerelemente bevorzugt periodisch miteinander verbunden. Durch die ersten Trägerelemente wird der Separator daher gegen von außen einwirkende Kräfte geschützt, insbesondere gegenüber Deformationen. Die ersten Trägerelemente können beispielsweise Säulen-, Brücken- oder Tropfenform, oder auch konische oder zylindrische Formen aufweisen. Die Dimensionen der ersten Trägerelemente können in Breite, Länge und Durchmesser variieren. Die ersten Trägerelemente sind isolierend ausgebildet. Bevorzugt sind die Trägerelemente ionisch leitfähig ausgebildet.
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Die Teilchen mit geringer Elastizität werden von den Polymermembranen unter Druck zusammengehalten und bilden ein Bett, wobei sich die Teilchen bei Einwirken einer Kraft schwerlich bewegen lassen. Da die Teilchen geringe Elastizität aufweisen, verleihen sie dem Separator eine große mechanische Belastbarkeit. Für den Fall, dass sich auf der Anode Dendriten aufbauen und diese den Separator berühren, bricht der Separator nicht, sondern es lockern sich idealerweise höchstens einzelne der den Separator bildenden Teilchen, wobei die restlichen Teilchen weiterhin stabil zusammenhalten und die Isolationsfunktion des Separators aufrechterhalten können. Die Dendriten werden dabei zurückgebogen oder z. B. senkrecht zur Schichtfolge umgeleitet.
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Die Teilchen mit geringer Elastizität umfassen bevorzugt ionenleitende Teilchen und können insbesondere aus oxydischen, sulfidischen, sulfidischen-phosphidischen oder phosphatischen Ionenleitern oder Mischungen daraus gefertigt sein. Die Teilchen mit geringer Elastizität können während des Herstellungsprozesses gleichmäßig über den Separator verteilt werden, was gewährleistet, dass die Ionenleitfähigkeit im Separator homogen ist.
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Die Schicht kann außerdem beispielsweise ein Bindemittel oder ein ionenleitendes Material, insbesondere einen Lithium-Phosphor-Schwefel-Ionenleiter, bevorzugt sulfidisches Glas, aufweisen. Die Kombination eines Bindemittels oder eines Lithium-Phosphor-Schwefel-Ionenleiters mit den Teilchen mit geringer Elastizität führt zu einer teigartigen Konsistenz, die die Energie einer einwirkenden Kraft oder Erschütterung zerstreut. Ferner weist der Separator hierbei eine höhere Biegeflexibilität auf, was wiederum eine Beschädigung des Separators verhindern kann.
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Zusätzlich oder alternativ dazu kann ein Zwischenraum zwischen den Teilchen mit geringer Elastizität zumindest teilweise mit einem Elektrolyt, einem ionenleitenden Gel, insbesondere einem Polyethylenoxidoxid-ionenleitenden Gel, und/oder mit einem Blockcopolymer aus einem ionenleitenden Polymer und einem gerüstbildenden Polymer gefüllt sein. Beispiele für ionenleitende Polymere sind Polyalkylenoxide, Polysiloxane, Polyphosphazene, sowie Polymere mit Seitengruppen bestehend aus diesen funktionellen Gruppen oder ihre Derivate, sowie andere im Stand der Technik bekannte ionenleitende Polymere. Jegliche allgemein aus dem Stand der Technik bekannte Elektrolyte oder ionenleitende Gele können verwendet werden. Die Blockcopolymere in den Zwischenräumen ermöglichen es, dass sich einzelne der Teilchen mit geringer Elastizität aus den bereits genannten Gründen etwas bewegen können.
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Zusätzlich oder alternativ dazu umfasst die Schicht des Separators ein Fasernetzwerk. Das Fasernetzwerk fungiert als ein Netz für die Teilchen mit geringer Elastizität, indem es diese in Position hält. Bei Einwirken einer Kraft lässt es eine leichte Bewegung der Teilchen zu. Das Fasernetzwerk ist galvanisch stabil und kann beispielsweise aus einem leitenden oder nicht-leitenden Material gefertigt sein, z. B. aus einem Polymer, Glas oder einem Naturprodukt. Es kann vorgesehen sein, das Fasernetzwerk lediglich in solchen Bereichen vorzusehen, wo eine höhere physikalische Beanspruchung zu erwarten ist. Das Fasernetzwerk kann je nach Ausführungsform der Erfindung in Dicke, Anzahl an Knotenpunkten und Homogenität variieren.
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Die erste Polymermembran und/oder die zweite Polymermembran können aus einem Lithium-stabilen Polymer gefertigt sein oder aus einem spannungsstabilen Polymer, das bevorzugt stabil gegen Spannungen von mehr als 4,0 V, besonders bevorzugt stabil gegen Spannungen von mehr als 4.6 V ist. Beispiele für geeignete, aus dem Stand der Technik bekannte Polymere sind Nylon, Polyester, Polyethylene, Polypropylene, Polytetrafluorethylene oder ähnliche Fluorpolymere, Polyvinylchloride, Polymethylmethacrylate, Polyimide oder natürlich vorkommende Substanzen wie z. B. Kautschuk.
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Weiterhin befindet sich zwischen der ersten Polymermembran und den ersten Trägerelementen und/oder zwischen der zweiten Polymermembran und den ersten Trägerelementen bevorzugt ein thermochemischer Kleber. Der Kleber hält die ersten Trägerelemente und die erste und zweite äußere Membran in Position und verbessert die Gesamtsteifigkeit und Form des Separators. Der Kleber kann im Zuge einer Serienfertigung vor einem thermochemischen Klebevorgang auf die Kontaktflächen der ersten Trägerelemente und/oder auf die erste und zweite äußere Membranschicht aufgetragen werden und gleichzeitig mit der, beispielsweise ein Bindemittel enthaltenden, Schicht des Separators ausgehärtet werden oder nachträglich chemisch vernetzt werden.
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Nach einem weiteren Aspekt der Erfindung umfasst eine galvanische Zelle einen der zuvor beschriebenen Separatoren, eine Kathode mit einem ersten aktiven Material und einem ersten Stromkollektor, wobei die Kathode an der ersten Polymermembran angrenzt, und eine Anode mit einem zweiten aktiven Material und einem zweiten Stromkollektor, wobei die Anode an der zweiten Polymermembran angrenzt.
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Die Anode kann eine metallische Anode sein oder ein Lithium-interkalierendes Material aufweisen, beispielsweise ein Graphit. Die Anode kann im Prinzip aus einem beliebigen, für die Herstellung von Lithium-Ionen-Anoden bekannten Material ausgebildet werden. Zweite aktive Materialien oder Anodenaktivmaterialien können Lithium, Magnesium, Eisen, Nickel, Aluminium, Zink oder Zusammensetzungen hiervon umfassen oder jegliches Material, welches Elektronen abgeben und einen Ionenfluss erzeugen kann. Als zweites aktives Material sind etwa Silizium, Germanium, Lithium, ein kohlenstoffhaltiges Material, beispielsweise Graphit, oder amorphe Kohlenstoffe oder eine metallische Legierung von Vorteil. Auch Hybridelektroden mit Lithium-Legierungsanteilen sind gebräuchlich. Der zweite Stromkollektor ist aus einem Metall gefertigt, beispielsweise aus Kupfer.
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Bevorzugt ist der zweite Stromkollektor über zweite Trägerelemente bevorzugt periodisch mit der zweiten Polymermembran des Separators verbunden.
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Die zweiten Trägerelemente können beispielsweise Säulen-, Brücken- oder Tropfenform, auch konische oder zylindrische Form aufweisen und stellen damit eine adäquate Struktur bereit, so dass der zweite Stromkollektor ausreichend von dem Separator beabstandet ist. Die Dimensionen der zweiten Trägerelemente können in Breite, Länge und Durchmesser variieren. Die zweiten Trägerelemente können beispielsweise durch Drucken, Sprayen, fotochemische Prozesse, Ätzprozesse oder Kleben hergestellt werden.
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Durch die zweiten Trägerelemente werden der Separator und das Volumen zwischen dem zweiten Stromkollektor und dem Separator gegen von außen einwirkende Kräfte geschützt, beispielsweise gegenüber Deformationen.
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Die zweiten Trägerelemente der galvanischen Zelle können elektrisch isolierend oder elektrisch leitend ausgebildet sein, wobei im zweiten Fall bevorzugt endseitig, d. h. an den Kontaktflächen zum Separator an den zweiten Trägerelementen isolierende Bereiche vorgesehen sind.
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Weiterhin bevorzugt befindet sich zwischen dem zweiten Stromkollektor und der zweiten Polymermembran des Separators ein Raum zur Aufnahme des zweiten aktiven Materials.
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Die Abstände der zweiten Trägerelemente zueinander und die Größe der Trägerelemente sind derart gewählt, dass der Raum zwischen dem zweiten Stromkollektor und dem Separator die Lithium-Ionen aufnehmen kann. Im Falle der metallischen Anode lagert sich im Volumen zwischen dem zweiten Stromkollektor und dem Separator metallisches Lithium als das zweite aktive Material ab.
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Der Raum zwischen dem zweiten Stromkollektor und dem Separator kann größer sein als ein Gesamtvolumen des zweiten aktiven Materials. Neben dem zweiten aktiven Material befindet sich in dem Raum der Anode zwischen dem zweiten Stromkollektor und der zweiten Polymermembran des Separators bevorzugt ein weiteres Material, insbesondere ein ionenleitendes Gel, eine Ionenflüssigkeit oder ein Elektrolyt. Das weitere Material zwischen dem zweiten Stromkollektor und dem Separator weicht im Fall, dass das Lithiummetall an dem zweiten Stromkollektor wächst, in ein seitlich davon angeordnetes Volumen aus, welches ebenfalls gegenüber der Kathode isoliert ist.
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Erstes aktives Material oder Kathodenaktivmaterial kann sich auf ein beliebiges aktives Material beziehen, welches sich für einen derartigen Einsatz eignet. Solche Materialien können beispielsweise Metalloxide wie Lithium-Kobaltoxid, Lithium-Nickel-Kobalt-Oxid, Lithium-Eisenphosphat, oder Lithium-Manganoxid oder Schwefel umfassen oder ähnliches. Als erste aktive Materialien sind oxidische Materialien, insbesondere Lithium-Kobaltdioxid (LiCoO2), Lithium-Eisenphosphat (LiFePO4), Lithium-Manganoxid Spinell (LiMn2O4) oder Nickel umfassende Mischoxide geeignet. Auch Nickel/Mangan/Cobalt-/Aluminium-Mischoxide, Lithium-Metall-Phosphate, Lithiummanganspinelle oder Schwefel sowie Schwefelverbindungen sind im Einsatz. Auch beliebige Mischungen daraus sind möglich und im Einsatz. Ein bevorzugtes erstes aktives Material ist ein Polyacrylnitril-Schwefel-Kompositmaterial (S-PAN), ebenso sind in Nanokohlenstoffstrukturen wie Nanotubes oder Nanospheres eingekapselte Schwefelformen oder Schwefelkomposite möglich.
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Nach einer bevorzugten Ausführungsform weist die Kathode eine poröse ionenleitende Struktur auf, welche Reservoirs mit dem ersten aktiven Material aufweist. Die poröse ionenleitende Struktur der Kathode bezeichnet im Rahmen der Erfindung eine Struktur, welche durchlässig für einen Ionenstrom ist und bevorzugt offene Poren aufweist. Die Poren bilden ein Kanalnetzwerk aus, welches eine Bewegung von Ionen, ionenleitenden Gelen, ionischen Flüssigkeiten oder von Elektrolyt erlaubt. Die Poren können durch gewöhnliche Schäumungs- oder Reaktionsprozesse erzeugt werden. Die Porengröße kann durch Aufwärmen, Aufheizen oder durch Sinterverfahren festgelegt werden.
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Die poröse ionenleitende Struktur ist bevorzugt aus einem Kohlenstoffmaterial, einem leitenden Metalloxid, einem Metall, einer leitenden Mischung von Metall und Kohlenstoff, einer leitenden Mischung eines Metalls und eines leitenden Metalloxids, einer leitenden Mischung eines Kohlenstoffs und eines leitenden Metalloxids oder einer leitenden Mischung eines Kohlenstoffs und eines katalytisch aktiven Metalloxids gefertigt, wobei das leitende Metalloxid insbesondere und bevorzugt dotiertes Zinnoxid sein kann.
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Die poröse ionenleitende Struktur umfasst Reservoirs mit dem ersten aktiven Material. Die Reservoirs bilden geschlossene oder durch Kanäle miteinander verbundene Regionen innerhalb der porösen ionenleitenden Struktur, in welchen das erste aktive Material gespeichert, abgelegt und/oder mit diesem reagiert werden kann. Durch Festlegung der Reservoirgröße und der Größe der weiteren Poren der porösen ionenleitenden Struktur können Lade- und Entladeraten festgelegt werden, so dass die Leistungsfähigkeit der galvanischen Zelle steuerbar ist.
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Die Reservoirs können von dem Separator beabstandet sein, beispielsweise durch einen Bereich der Kathode, welcher eine kanalartige Stützstruktur aufweisen kann.
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Gemäß einem weiteren Aspekt der Erfindung umfasst eine Batterie eine oder mehrere der beschriebenen Separatoren oder galvanische Zellen. Mehrere Zellen können dabei als ein Zellenstapel vorliegen, bei welchem zumindest zwei derartige galvanische Zellen aufeinandergestapelt sind und sich jeweils einen gemeinsamen ersten oder zweiten Stromkollektor teilen. Auf diese Weise kann eine optimale Raumnutzung bereitgestellt werden sowie Einsparung des Materials für den Stromkollektor. Eine derartige Batterie kann beispielsweise in Elektrofahrzeugen, Tablets, Notebooks und Smartphones verwendet werden. Im Rahmen der Beschreibung wird der Begriff Batterie wie in der Umgangssprache übliche verwendet und umfasst auch Akkumulatoren.
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Vorteile der Erfindung
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Durch Einsatz von Teilchen mit geringer Elastizität im Separator wird die Fähigkeit des Separators verbessert, von außen einwirkende Kräfte aufzunehmen und lokaleren Biegekräften und Druckkräften gegenüber flexibler zu werden. Ein derartiger Separator wird beständiger gegen Schäden und bewahrt sein Widerstandsvermögen, insbesondere gegen Dendriten aus einer Metallanode wie einer Lithiumanode.
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Der Einsatz von Trägerelementen verbessert die strukturelle und mechanische Belastbarkeit des Separators weiter. Einwirkende Kräfte werden durch die eingebetteten massiven Teilchen auf eine größere Fläche verteilt. Dadurch werden Verformungen durch von außen einwirkende Kräfte und im Endeffekt eine Beschädigung des Separators verhindert.
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Die definierte Struktur, welche die zweiten Trägerelemente der Anode vermitteln, führen außerdem dazu, dass das Lithium bei der Ladung gleichmäßig auf dem zweiten Stromkollektor abgelegt werden kann, da es nicht so leicht in Dendriten aufwachsen kann. Beim Entladen wird das Lithium-Material gleichmäßig abgebaut. Hierdurch können gleichmäßig große Ströme von der galvanischen Zelle abgegeben werden. Durch den gleichmäßigen Aufbau des zweiten aktiven Materials auf der Anode wird außerdem das Risiko von Kurzschlüssen zwischen der Anode und der Kathode minimiert und insbesondere auch die Menge von Dendriten.
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Kurze Beschreibung der Zeichnungen
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Ausführungsformen der Erfindung sind in den Zeichnungen dargestellt und in der nachfolgenden Beschreibung näher erläutert. Es zeigen:
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1 eine seitliche Schnittansicht einer erfindungsgemäßen galvanischen Zelle mit Separator und
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2 eine detaillierte Ansicht eines in 1 gezeigten Bereichs A.
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Ausführungsformen der Erfindung
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In der nachfolgenden Beschreibung der Ausführungsbeispiele der Erfindung werden gleiche oder ähnliche Komponenten mit gleichen oder ähnlichen Bezugszeichen bezeichnet, wobei in Einzelfällen auf eine wiederholte Beschreibung dieser Komponenten verzichtet wird. Die Figuren stellen den Gegenstand der Erfindung nur schematisch dar.
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1 zeigt eine seitliche Schnittansicht einer erfindungsgemäßen galvanischen Zelle 2.
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Die galvanische Zelle 2 umfasst eine Kathode 4, eine Anode 6 und einen Separator 8, welcher die Kathode 4 und die Anode 6 zur Zwecken der elektrischen Isolation räumlich voneinander beabstandet. Eine Hauptfunktion des Separators 8 ist, die Anode 6 und die Kathode 4 voneinander zu isolieren, elektrische Kurzschlüsse zu verhindern und gleichzeitig Ionenströme zu erlauben, um den Stromkreis in der galvanischen Zelle 2 zu schließen. Der Separator 8 bildet dabei eine selektive Barriere, welche die Passage von Ionen erlaubt und den Durchtritt von Kathoden- oder Anodenbestandteilen verhindert.
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Die Kathode 4 umfasst einen ersten Stromkollektor 10 und eine poröse ionenleitende Struktur 15, wobei sich ein erstes aktives Material 12 der Kathode 4 in Reservoirs 5 befindet, welche Teil der porösen ionenleitenden Struktur 15 sind.
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Der Separator 8 umfasst eine Schicht 17 mit Teilchen 18 mit geringer Elastizität zwischen einer ersten Polymermembran 16 und einer zweiten Polymermembran 20, welche ebenfalls dem Separator 8 zugeordnet sind. Die erste Polymermembran 16 befindet sich auf der der Kathode 4 zugewandten Seite und die zweite Polymermembran 20 auf der der der Anode 6 zugewandten Seite. Die Teilchen 18 mit geringer Elastizität bestehen beispielsweise aus oxydischen, sulfidischen, sulfidischen-phosphidischen oder phosphatischen Ionenleitern oder Mischungen daraus. Die Schicht 17 umfasst gegebenenfalls ein Bindemittel und/oder einen Lithium-Phosphor-Schwefel-Ionenleiter.
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Erste Trägerelemente 24 verbinden die erste Polymermembran 16 mit der zweiten Polymermembran 20. Die ersten Trägerelemente 24 sind dabei bevorzugt periodisch angeordnet, d. h. in einem festen räumlichen Abstand zueinander. Die ersten Trägerelemente 24 können aus einem elektrisch isolierenden Material gefertigt sein. Im dargestellten Fall sind die erste Trägerelemente 24 aus einem ionisch leitfähigen Material gefertigt.
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Zwischen einem zweiten Stromkollektor 28 der Anode 6 und der zweiten Polymermembran 20 des Separators 8 befindet sich ein Raum 7 zur Aufnahme von zweitem aktiven Material 30, z. B. von metallischem Lithium. Der Raum 7 ist in der dargestellten galvanischen Zelle 2 mit zweiten Trägerelementen 32 und zu einem Teil mit dem zweiten aktiven Material 30 der Anode 6 und zu einem weiteren Teil mit einem weiteren Material 31 gefüllt, beispielsweise Elektrolyt oder ionenleitendes Gel. Die Menge des zweiten aktiven Materials 30 und des weiteren Materials 31 variiert insbesondere in Abhängigkeit vom Ladezustand der galvanischen Zelle 2. Beim Anwachsen des metallischen Lithiums in Form einer Lithiumschicht weicht das weitere Material 31 seitlich aus, d. h. senkrecht zu der dargestellten Schichtfolge mit der Anode 6, dem Separator 8 und der Kathode 4.
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Die zweiten Trägerelemente 32 der Anode 6 können aus einem isolierenden Material gefertigt sein. Im dargestellten Fall sind die zweiten Trägerelemente 32 aus einem leitfähigen Material gefertigt und mit isolierenden Bereichen 33 bedeckt.
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In 1 ist eine Schichtfolge dargestellt, bei welcher sich oberhalb der Anode 6 eine weitere Anode 6 befindet, welche sich mit der bereits beschriebenen Anode 6 den zweiten Stromkollektor 28 teilt. Die weitere Anode 6 kann bezüglich des zweiten Stromkollektors 28 spiegelbildlich zur bereits beschriebenen Anode 6 gefertigt sein. Oberhalb der weiteren Anode 6 ist die zweite Polymermembran 20 eines weiteren Separators 8 angedeutet. Unterhalb der Kathode 4 ist analog eine weitere Kathode 4 angedeutet, welche sich mit der bereits beschriebenen Kathode 4 den ersten Stromkollektor 10 teilt. Auch die weitere Kathode 4 kann bezüglich des ersten Stromkollektors 10 spiegelbildlich zur bereits beschriebenen Kathode 4 gefertigt sein.
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Die galvanische Zelle 2 kann eine Vielzahl derart übereinander angeordneter Schichten aufweisen.
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2 ist eine Detailansicht eines in 1 dargestellten Bereichs A. 2 zeigt insbesondere einen Bereich 14 zwischen den Reservoirs 5 mit dem ersten aktiven Material 12 und der ersten Polymermembran 16 des Separators 8.
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In dem Bereich 14 befinden sich eine Stützstruktur 13, welche beispielsweise Kanäle umfasst, die von der ersten Polymermembran 16 bis zu den Reservoirs 5 reichen. Der Separator 8 liegt dabei auf der Stützstruktur 13 auf.
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Darüber hinaus zeigt 2 die Teilchen 18 mit geringer Elastizität des Separators 8 und einen dazwischenliegenden Zwischenraum 22, welcher zumindest teilweise mit einem Elektrolyt, einem ionenleitenden Gel, insbesondere einem Polyethylenoxidoxid-ionenleitenden Gel, und/oder mit einem Blockcopolymer aus einem ionenleitenden Polymer und einem gerüstbildenden Polymer gefüllt ist.
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Die Erfindung ist nicht auf die hier beschriebenen Ausführungsbeispiele und die darin hervorgehobenen Aspekte beschränkt. Vielmehr ist innerhalb des durch die Ansprüche angegebenen Bereichs eine Vielzahl von Abwandlungen möglich, die im Rahmen fachmännischen Handelns liegen.
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ZITATE ENTHALTEN IN DER BESCHREIBUNG
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Zitierte Patentliteratur
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