JP2001200363A - テクスチャ加工されたキャパシタ電極上のコンフォーマル薄膜 - Google Patents

テクスチャ加工されたキャパシタ電極上のコンフォーマル薄膜

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Abstract

(57)【要約】 【課題】集積回路中にキャパシタを形成する方法を提供
する。 【解決手段】テクスチャ加工されたシリコン層を含むボ
トム電極を構築すること；およびテクスチャ加工された
シリコン層上に誘電体層を堆積することを包含し、ここ
で、堆積は、第１反応物種への露出により、テクスチャ
加工シリコン層上に第１材料の約１以下の単層を形成す
ること；および第２反応物種を第１材料と反応させて、
第２材料の約１以下の単層を残すことを包含する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は一般にテクスチャ加
工されたボトム電極上に薄膜を形成すること、並びに、
より詳しくは、高誘電率誘電体及び上部電極材料に、半
球状粒子(hemispherical grain)(HSG)シリコンを含むメ
モリーセルボトム電極上のほぼ完璧なコンフォーマリテ
ィ(conformality)を提供することに関する。
【０００２】
【従来の技術及びその課題】集積回路を加工する時、絶
縁材料、導体材料及び半導体材料の層は、一層ずつ堆積
され、パターン化されて、所望の回路を作り上げる。多
くのタイプの回路はキャパシタを組み込み、そのキャパ
シタはそれぞれ二つのプレート又は電極にはさまれた誘
電体層を含む。ダイナミックランダムアクセスメモリ(D
RAM)のようなメモリーチップは特に、メモリーセルに電
荷を蓄えるためにキャパシタを使う。それぞれのメモリ
ー用セルはデータ1ビットを表すことができ、そこでキ
ャパシタは論理的な状態を表すために充電されたり放電
されたりする。
【０００３】半導体産業における一般的な傾向に従っ
て、集積回路は、より速いプロセッシングスピード及び
より低い電力消費を追及して、だんだん縮小してきてい
る。メモリーチップのパッキング密度が増加し続けるに
つれて、より密になったメモリーセル中のそれぞれのキ
ャパシタは、過剰なリフレッシュサイクリングなしにメ
モリーセルの信頼できる作動を確実にするために、ある
最小限電荷蓄積を、まだ維持しなければならない。回路
デザインの進歩的生成で、キャパシタデザインは、それ
ぞれのセルに割り当てられたチップ（又はフットプリン
ト）の収縮する面積に対して、よりいっそう高い蓄積さ
れた電荷を達成することはこのように重要である。それ
ゆえ技術は、所定のフットプリント割り当てに対するセ
ルキャパシタの総電荷容量を増加させるために、開発さ
れてきた。
【０００４】キャパシタ上に蓄えられた電荷量は静電容
量、C = kk0A/d、に比例しており、ここでkは2つの電極
間のキャパシタ誘電体の誘電率；k0は真空誘電率；Aは
電極表面積；及びdは電極間の間隔であり、また電極間
誘電体の厚さも表している。早期の技術はスタック型キ
ャパシタ又はトレンチキャパシタのために折りたたみの
構造を作ることで、電極の有効な表面積を増加させるこ
とに焦点を当てていた。トレンチキャパシタは、そこで
トランジスタが一般に形成されている半導体基板内で形
成される一方、スタック型キャパシタはトランジスタ上
で形成される。その様な構造は、導電性電極及びキャパ
シタ誘電体が適合する3次元の形を作ることで、利用可
能なチップ面積をよりよく利用する。
【０００５】図1は、半導体基板12上の典型的なスタッ
ク型キャパシタに組み込んでいるメモリーセル10を例示
している。例示されたキャパシタデザインは該産業で、
“スタッド(stud)”キャパシタとして知られている。ト
ランジスタが最初に形成され、基板12上に形成されたゲ
ートスタック14、及び基板12中に多量にドープされた活
性領域16を含む。コンタクト18は、トランジスタ上にあ
る絶縁層20を通って伸びている。このコンタクト18は、
キャパシタ11の、絶縁層20上に形成される下部(lower)
または記憶電極22を電気的に接続している。そのスタッ
ド形は、下部(lower)電極22が上に形成される基板のフ
ットプリントに比べ、下部電極22のためのより広い表面
積を与えている。薄いキャパシタ誘電体層24は下部また
はボトム電極22をコートし、より上のまたは上部電極26
はキャパシタ誘電体24上に形成される。
【０００６】図2は、例えば、異なるスタック型キャパ
シタデザインを有するメモリーセル10aを例示し、ここ
で類似の部分は類似の参照数字により参照される。図2
中のように、キャパシタ11aは基板12上に示されてお
り、絶縁層20で覆われたトランジスターを含む。しかし
ながら、キャパシタ11aは一般に円筒形に適合する。特
に、コンタクト18によって、下にあるトランジスターに
電気的に接続する、下部またはボトム電極22aは、円筒
形に合い、それが上に形成される基板のフットプリント
に比べ、より広い表面積を与えている。示されているよ
うに、露出した内側及び外側両方の表面で、ボトム電極
22aは、図1中のスタッドキャパシタ11の対応するボトム
電極22より、いっそう広い有効表面積を有する。薄いキ
ャパシタ誘電体層24aはボトム電極22aをコートし、上部
電極26aはキャパシタ誘電体24a上に形成される。“クラ
ウン(crown)”構造は、例示されている図2の円筒形キャ
パシタ11aに似ているが、さらに複数の同心円筒を含
む。他のスタック型キャパシタデザインはマッシュルー
ムの形、ひれを持った構造、ピン及び半導体基板の上に
形成される様々な他の複雑な構造に似ている。
【０００７】図3は、図1及び図2のスタック型キャパシ
タと対照的に、大部分は半導体基板32内に形成された、
典型的なトレンチキャパシタ31を組み込んだメモリーセ
ル30を例示している。以前の図のスタック型キャパシタ
と同様に、トランジスターは基板32上のゲートスタック
34、及び基板32内の多量にドープされた活性領域36を含
む。ドレイン領域（活性領域36の1つ）は、キャパシタ3
1の下部または記憶電極42に電気的に接続されている。
ドーピング、又は他の半導体基板32中のトレンチの壁を
導電性にすることが、この下部電極42を形成する。トレ
ンチの壁に適合することで、それが中に形成される基板
32のフットプリントに比べて、より広い表面積がより低
い電極42に提供される。薄いキャパシタ誘電体層44はボ
トム電極42をコートし、上部または照合電極46はキャパ
シタ誘電体44上に形成される。
【０００８】しかしながら、メモリーセルの静電容量を
増加させるためのその様な構造だけに頼ることは、メモ
リーチップ集積デザインの進歩的な生成で、非実用的と
なる。スタッドキャパシタの表面積は、理論上、単にボ
トム電極の高さを増すことによって無限に増加されるこ
とができる。同様に、トレンチキャパシタの深さは、ほ
ぼ、それが中で形成される基板の厚さまで増加されるこ
とができる。運悪く、集積回路における形の高さ又は深
さには制限がある。該技術で公知のように、従来の堆積
技術を使用する高度なステップで、適合するように形を
コートし、皺をつけ又は塗り込むことは困難であり得
る。さらに、チップ上の増加したトポグラフィーは後の
フォトリソグラフィープロセスの分解能に悪影響し得
る。
【０００９】それゆえ、セルキャパシタの高さ又は深さ
だけに頼るよりむしろ、テクスチャ加工された表面又は
粗表面を下部電極のマクロ構造折り畳み(fold)に提供す
ることで、キャパシタ電極の表面積をさらに増加させる
ために、マイクロ構造が加えられ得る。例えばHanらに
発行された、U. S. Patent No. 3,405,801で開示されて
いるように、多結晶導電性材料は、例えば、好ましくは
粒界に沿ってエッチングすることで、粗面にすることが
できる。もう1つの方法として、Hirotaらに発行された
U. S. Patent No. 5,372,962は、ポリシリコン層に穴を
あけるための様々な選択的エッチプロセスを記載してい
る。
【００１０】電極テクスチャリング技術のもう1つの種
類は、半球状粒子(HSG)シリコンの形成に関する。堆積
したポリシリコンは選択的に核形成部位上に成長する直
接堆積、及び、熱エネルギーがシリコン原子を表面あた
りで移動させ、核形成部位あたりで団塊状に凝集させ
る、アモルファスシリコンの再分配アニール化を含む、
HSGシリコンを形成するためのいくつかの方法が知られ
ている。図1及び図2は、基礎スタッドつまり円筒形配置
上に形成されたHSGシリコンマイクロ構造28、28aを含
む、下部電極22、22aを示し、それによって有効な電極
表面積を増加させている。同様に、図3のボトム電極42
は、さらに電極表面積を増加させる、基礎トレンチ配置
上のHSGシリコン層48を含む。
【００１１】テクスチャ加工されたボトム電極の増加し
た表面積の利点を完全に実現するために、キャパシタ誘
電体層はボトム電極の表面に密に適合すべきである。誘
電体厚さ（上述の静電容量式の“d”）は、静電容量を
最大にするために、最小にされるべきである一方、あま
りにも薄いキャパシタ誘電体は、キャパシタ電極の両端
の漏電電流のリスクがある。漏電電流は誘電体中のピン
ホール、及び量子トンネル効果(quantum tunneling eff
ect)の結果として起こり得、その現象両方とも、より薄
い誘電体でより起こりやすい。薄いキャパシタ誘電体層
はこのように低い絶縁破壊電圧により特徴付けられ、絶
縁破壊漏電が起こる前にボトム電極上に蓄えられ得る電
荷を制限する。従って、キャパシタ誘電体層は、選択さ
れる誘電体材料に依存した、絶縁破壊を避けるために必
要なある最小限の厚さによって特徴付けられ得る。
【００１２】図4を参照して、HSGシリコン層50の拡大図
が描かれている。層50は、導電性基板54上の、導電的に
ドープされた多結晶シリコン（ポリシリコン、又は単に
ポリ）の半球状粒子52を含む。粒子52は約50Å〜約750
Åの範囲の粒子サイズを有する。CVDにより堆積された
誘電体層56は、HSG層50上に示されている。図示された
誘電体は、酸化ケイ素(SiO2)及び/又は窒化ケイ素(Si3N
4)のような従来の誘電体材料を含み、それらはよく理解
されており、容易に従来の加工プロセスフローに組み込
まれる。例えば、これらの材料のCVDプロセスは、よく
開発されている。
【００１３】示されているように、CVDによって堆積さ
れた誘電体層56は、HSGシリコン層50の表面上に比較的
適合している。しかしながら、従来のCVDプロセスは、
様々な要因のため、HSGシリコンのような高い表面積テ
クスチャ上に、完全に適合した誘電体を製造することは
できない。CVDは本来、加工物のトポグラフィーの異な
るポイントにおいて、異なる速度で堆積する結果とな
る。加工物中、特に300-mmウェーハのような大きな加工
物中の温度の不均一性は、CVD層の厚さ均一性に強く影
響することができる。リアクターデザイン、ガスフロー
力学及び枯渇効果(depletion effect)による反応物濃度
におけるバリエーションは、同様に、大きい加工物中の
厚さの均一性に影響する。これら及び他の問題により、
成長速度及び適合は、従来のCVDを使用して、きっちり
と正確にコントロールされることはできない。
【００１４】加工物にわたるバリエーションに依存せ
ず、不均一性はまた結果として、でこぼこの表面上のマ
イクロレベルになる。特に、互いに接近し又は交差する
隣接粒子52間のネック領域60で、誘電体層は隣接する粒
子52を橋架けし、粒子の上面61上より、より大きい誘電
体厚さを効率良く作り出す。いくつかの場合において、
凹角の側面62が、開花している又はマッシュルーム形の
粒子52間にできる。そのような構造のネック領域60上の
誘電体のCVDは、誘電体がピンチオフする間、粒子52間
のネック領域を完全に満たすか、又は粒子52間の空洞64
を残すかのどちらかである。どちらの場合も、上部電極
は粒子52の表面に適合することはできず、その結果、粒
子52のより低い部分は事実上失われ、静電容量に貢献し
ない。
【００１５】もし誘電体56が、HSGシリコン粒子間のネ
ック領域60に最小限の厚さに堆積されるなら、トップ表
面上の誘電体はあまりにも薄く、漏電及びその結果とし
てのデータエラーにつながり得る。従って、誘電体56
は、粒子52の上面61上の漏電を避けるために必要とされ
る最小限の厚さに堆積されなければならない。粒子52の
ネック領域60にある誘電体56は、この様に、静電容量の
減少につながる理論的に必要なのよりも厚い。もう1つ
の観点から、ネック領域60に渡る誘電体橋架け(bridgin
g)は、HSG粒子52のより低い部分からの表面積の事実上
のロスになり、その結果、HSGシリコンの完全な利点は
実現されていない。
【００１６】部分的に、電極表面積増加により高められ
る静電容量におけるそのような制限により、より最近の
注目は、その代わりに、キャパシタ誘電体の誘電率(k)
を増加させる方法に焦点が当てられている。多くの努力
が、より高いk値を有する新しい誘電体材料を組み込む
事に向けられている。高k材料は酸化アルミニウム(Al 2O
3)、酸化タンタル(Ta2O5)、バリウムストロンチウムチ
タネート(BST)、ストロンチウムチタネート(ST)、バリ
ウムチタネート(BT)、鉛ジルコニウムチタネート(PZ
T)、及びストロンチウムビスマスタンタレート(SBT)を
含む。これらの材料は、従来の誘電体(例えば、酸化及
び窒化ケイ素)よりもかなり高い、効果的な誘電率によ
り特徴付けられる。二酸化ケイ素に対してkは3.9である
一方、これらの新しい材料の誘電率はおよそ10(酸化ア
ルミニウム)から300(BST)を範囲にとることができ、い
くつかはさらに高い(600〜800)。そのような材料を使用
することで、セル静電容量/フットプリントをずっと大
きく増加させることができる。
【００１７】さらに、キャパシタ誘電体のk値を劇的に
増加させると、所定の記憶電荷要件のための、より小さ
い及びより単純なキャパシタデザインを使用することが
できる。セルキャパシタの表面積を減らすニーズは、将
来の回路デザインに対して、集積プロセスを単純化し、
より大きいパッキング密度を可能にできる。
【００１８】しかしながら、高k材料を従来のプロセス
フローに組み込むことは、困難であることが分かってい
る。Ta2O5、BST及び他の“変わった”材料のようないく
つかの材料は、非常に酸化性、高温堆積及び堆積後アニ
ール化条件に関係する傾向があり、伝統的な電極材料の
酸化、及び、より低い回路素子への酸素の拡散さえも起
こってしまう。ZrO2及びTiO2のような他の材料は、プロ
セス条件の多様性に依存した、非常に一貫性のない特性
を有する。
【００１９】従って、組み込まれたメモリーセルの記憶
静電容量を増加させる、より効果的な方法への需要があ
る。
【００２０】
【課題を解決するための手段】発明の要約 この必要性を満たすため、本明細書では、テクスチャ加
工されたボトム電極表面上に誘電体および上部電極材料
を堆積する方法が提供される。有利には、該方法は、高
いコンフォーマリティ(conformality)を達成し、その結
果、ライニング層に必要な最小要求厚が全表面上で形成
されることを必要とする。該方法は、シリコン電極を維
持するのに好ましい条件下で、半球状粒子(HSG)シリコ
ン上に高い誘電率(高k)材料の堆積を可能にする。
【００２１】一般に、該方法は、反応物フェーズを交互
に行なうサイクルを含み、そこでは、各フェーズは、自
己制限的(self-limiting)効果を有する。約10超の誘電
率を有する金属酸化物および三元材料が、リガンド交換
反応により、自己終結式金属またはシリコン複合体単層
を交互に吸着することによって、形成され得る。吸着さ
れた金属またはシリコン複合体上に存在するリガンド
は、続いて、酸素含有種の存在によって除去され、ハロ
ゲン化物または有機単層の代わりにOH基および酸素架橋
を残す。本明細書では、単純な二元金属酸化物、金属シ
リケートのような三元材料および異なる組成の交互の超
薄型誘電体層を交互に含むナノラミネートに関する例を
示す。
【００２２】有利には、該方法は、HSGシリコン上に均
一に厚い誘電体層を、望ましくは、そのように形成され
るキャパシタ誘電体による漏れ電流を誘発することな
く、できるだけ薄く形成することを可能にする。さら
に、該方法は、高k材料と高い表面積のテクスチャ加工
された電極の組合せを容易にする。こうして、静電容量
は最大にされ、セル信頼度の損失なしに、臨界次元の更
なるスケーリングを容易にする。
【００２３】類似の交互成分は、好ましくは、コンフォ
ーマルな(conformal)誘電体層上に上部電極材料を形成
するために使用される。本明細書には、金属窒化物バリ
ヤーならびに元素金属層の例が示される。好ましい方法
による薄いコンフォーマルな導電層の形成に続いて、減
少したコンフォーマリティを有する慣用されている堆積
が、静電容量を犠牲にすることなく、上部電極の所望の
厚さを完全にし得る。好ましい方法により形成されたコ
ンフォーマルなキャパシタ誘電体および上部電極は、こ
うして、テクスチャ加工されたボトム電極によって生じ
る増大した表面積の利点を十分に利用可能にする。
【００２４】
【発明の実施の形態】特定の好ましい材料に関連して記
載するけれども、本明細書の開示に照らして記載された
方法および構造は、凹凸表面上のキャパシタ誘電体に関
して好適な様々な他の材料に適用されることが理解され
る。さらに、メモリーセル記憶キャパシタ(memory cell
storage capacitors)に関して例示すると同時に、当業
者は、電気的消去書込み可能な読み出し専用メモリー(E
EPROM)デバイスのフローティングゲート電極のような他
の粗面電極への、記載された方法の適用が容易に認識さ
れる。
【００２５】先の従来の技術の項で議論されたように、
慣用されている化学気相成長法(CVD)によるキャパシタ
電極、および詳しくは半球状粒子(HSG)シリコンを有す
る電極構造物のコーティングは、完全に満たないコンフ
ォーマリティを生み出す。多くの研究が、一般に半導体
のステップ特徴のよりコンフォーマルなステップカバレ
ージ(step coverage)を獲得することに寄与してきた
が、同じ濃度の堆積種をそのような構造の全表面に供給
するのは非常に困難である。特に、粒子間のネック領域
に供給されるように、HSG粒子の上面で、同じ濃度の堆
積種を供給するのは困難である。この問題は、テクスチ
ャ加工された電極が図１〜３のスタック型およびトレン
チ型デザインのような三次元折り畳み構造に適合する場
合に特に悪化し、図２のもののような内部容積を有する
構造ではさらに悪化する。従って、HSGシリコンの増大
した表面積の充分な利点は、実現されない。
【００２６】殆ど完全なステップカバレージを提供する
ことによって、好ましい実施態様は、HSG粒子の全表面
にわたり所望のキャパシタ誘電体層のための最小必要厚
を有利に得る。望ましくは、好ましい実施態様の方法
は、制限された粒子インターセクションと比較して、粒
子上の反応物種の相対的濃度に余り依存しない。
【００２７】さらに、好ましい実施態様は、高い表面積
のテクスチャ加工表面及びシリコン電極の集積を可能に
するように、高k材料の堆積方法を提供し、それはHSG形
態のようなミクロ構造的粗面を生じるのに最もしばしば
使用される。三次元折り畳み構造上の高い表面積テクス
チャと、高k誘電体との間の選択を提示するよりもむし
ろ、好ましい実施態様は、反復可能な生産価値の高い方
法において、非常に高い静電容量／フットプリントを達
成するために、両方の技術を使用可能にする。
【００２８】好ましい実施態様は、Al２O３(k〜10)、Zr
O２(k〜12-20)、TiO２(k〜20-50)、混合ジルコニウムシ
リコンオキサイド(k〜8-13)、および上記の組合せによ
り形成されるナノラミネート誘電体を堆積するための例
示的方法を提供する。同様に、誘電体およびHSGシリコ
ン上に電極材料を堆積する方法が提供される。これらの
材料は、HSGシリコンに適合する方法によって全て形成
され、さらに殆ど完全なコンフォーマリティを生じる。
従って、好ましい実施態様は、高k誘電体材料によるの
みでなく、HSGシリコンによって生じる増大した表面積
の十分な活用によっても、増大した静電容量を可能にす
る。そのようなコンフォーマリティは、スタック型およ
びトレンチ型キャパシタデザインのような、高アスペク
ト比構造上でさえ獲得する。
【００２９】好ましい方法の更なる利点は、以下の考察
から明らかになる。
【００３０】コンフォーマルなキャパシタ誘電体を形成
する方法 図５は、一般に、高いステップカバレージを有するキャ
パシタ誘電体層を形成する方法を例示する。好ましい方
法は、原子層堆積(atomic layer deposition:ALD)の形
態であり、それによって、反応物は、サイクル中のパル
ス交換において加工品に供給される。好ましくは、各サ
イクルは、吸着によって、より好ましくは化学吸着によ
って、材料の約１以下の単層を形成する。基板温度は、
化学吸着を促進するウィンドウ内に維持される。特に、
基板温度は、吸着複合体とその下層表面との間の無傷の
結合を維持するのに、および前駆体の分解を防止するの
に、充分に低い温度で維持される。他方、基板温度は、
反応物の縮合を回避し、各フェーズ中の所望の表面反応
のための活性化エネルギーを提供するために、充分に高
いレベルに維持される。勿論、任意の所与のALD反応に
関する好適な温度ウィンドウは、関与する表面末端およ
び反応物種に依存する。
【００３１】各サイクルの各パルスまたはフェーズは、
好ましくは、効果において自己制限的である。下記の例
において、フェーズのそれぞれは、自己終結式(self-te
rminated)である(即ち、吸着された及び好ましくは化学
吸着された単層は、そのフェーズの成分と非反応性の表
面と共に残される)。過剰の反応物前駆体が、構造表面
を飽和するために、それぞれのフェーズで供給される。
表面飽和は、全ての利用可能な反応部位(下記でより詳
細に議論されるように、物理的サイズ制限に従う)を反
応物で占めることを確実にするが、自己終結は、反応物
へのより長い暴露に供された位置では、過剰なフィルム
成長を妨げる。化学吸着による飽和の全体的活用、即
ち、自己終結式成分は、優れたステップカバレージを確
実にする。
【００３２】誘電体層を形成する前に、キャパシタを下
部またはボトム電極に構築する点に、先ず集積回路を部
分的に加工する。代表的には、ボトム電極は、メモリー
セル中の記憶電極(storage electrode)として機能す
る。しかしながら、本説明の目的のために、ボトム電極
は、それが完全な集積回路中の記憶(storage)またはリ
ファレンス(reference)プレートとして機能するかどう
かに関わらず、最初に形成されたキャパシタ電極または
プレートを示す。
【００３３】図５に示されるように、好ましい二元材料
の実施態様に従う方法は、集積回路中におけるボトム電
極構造の形成１００で始まる。基本的なボトム電極構造
は、EEPROMデバイス中でフローティングゲートのような
平面であり得る。しかしながら、好ましくはボトム電極
は、メモリーセルで占められる基板フットプリントより
も大きい表面積を有する三次元折り畳み構造に適合す
る。より好ましくは、キャパシタボトム電極は、図１に
例示されるスタッド型コンフィギュレーションまたは図
２に例示される円筒型コンフィギュレーションのような
スタック型キャパシタの形態を採る。当業者は、本明細
書に開示される方法が、王冠、ひれ付構造、櫛、ピンな
どのような他のスタック型キャパシタデザインにも適用
されることを容易に認識する。他のアレンジメントで
は、キャパシタボトム電極は、図３に例示されるよう
に、半導体基板内に形成されるトレンチの壁を、導電性
にドープする及び／又は導電性にライニング(lining)す
ることによって形成される。
【００３４】ボトム電極マクロ構造の形成後、スタック
型またはトレンチ型アレンジメントのいずれかにおい
て、ボトム電極は、続いて、三次元折り畳み形状上に重
ねられたテクスチャ加工または粗面ミクロ構造を設けら
れ１０１、好ましくはHSGシリコンの層の形態でボトム
電極の表面積をさらに増強する。
【００３５】ASM, International, Inc.の商品名A600 U
HVTMで販売されているバッチシステム中で行なわれる例
示的加工では、アモルファスシリコン堆積、シーディン
グ(seeding)および再分布アニールによってHSGシリコン
が形成される。三次元折り畳み構造が、アモルファスシ
リコンで形成されるか又はコートされる。幾つかの方法
では、アモルファスシリコン堆積は、例示される実施態
様では、in situで同じ反応チャンバー内で後続の工程
のように行なわれ得るけれども、折り畳みアモルファス
シリコン構造は、A600 UHVTMシステムにウェーハを移送
する前に、形成される。
【００３６】好ましい反応器内で、アモルファスシリコ
ン表面がシードされる。例示される実施態様では、温度
を、約550℃〜575℃(例えば、約560℃)の範囲内のレベ
ルに上昇させるが、反応器圧力を、好ましくは約10−５
Torrのオーダーに減少する。好ましい実施態様でのシー
ディングガスは、約4×10−６Torrのシラン分圧で供給
される、モノシランである。シーディング後、その密度
がデザインにより変化し得、所望の温度での持続的熱処
理は、可動性アモルファスシリコンの再分布をもたら
す。ケイ素原子は、シランにより形成されたシードまた
は核形成部位の周囲に凝集する傾向がある。方法全体
は、温度ランプ、シーディングおよびアニールを含むバ
ッチシステムに関しては、約10分および120分のオーダ
ーで起こる。当業者は、HSGシリコンを形成するための
多くの他の技術を容易に認識する。
【００３７】好ましい方法で作製されたHSG粒子は、約5
0Å〜750Åのサイズ、より代表的には約300Å〜500Åの
範囲であり得る。核形成密度およびHSGシリコン粒子サ
イズに影響するプロセス条件は、代表的には、互いに大
きく離れた粒子を残すように選択される。そのようなア
レンジメントは、後続の誘電体および上部電極層の殆ど
を粒子間にフィットさせる制限内で、電極表面積を最大
にする。しかしながら、図９〜１２の拡大図から認識さ
れるように、粒子は、固有のランダムシーディングプロ
セスにより、幾つかの位置でランダムに集中する。さら
に、好ましい誘電体および上部電極層は、より密で、よ
り離れていない粒子の使用を可能にし、こうして使用可
能な表面積を増加させる。
【００３８】当業者に認識されるように、ボトム電極
は、好ましくは、ダイナミックランダムアクセスメモリ
ー(DRAM)アレー中で、メモリーセルの記憶ノード(stora
ge node)として機能する。加工後、ボトム電極は代表的
には、図１A、１Ｂおよび２に示されるように、アレー
を横切って他のセルのボトム電極から隔離される。
【００３９】そのように形成されたボトム電極構造は、
その後、高いステップカバレージでコートされる。好ま
しい実施態様に従うと、誘電体層は、周期的方法で形成
され、そこでは、各サイクルは、自己制限的様式で加工
品上に、約１以下の単層の誘電体材料を形成する。好ま
しくは、各サイクルは、少なくとも２つの異なるフェー
ズを含み、そこでは、各フェーズは、飽和反応、即ち、
所望の誘電体材料の約１以下の原子単層を自己制限的に
残す。
【００４０】必要なら、ボトム電極(例えば、好ましい
実施態様のHSGシリコン)の露出された表面は、終結して
１０２、ALD方法の第１フェーズと反応する。好ましい
金属酸化物の実施態様(表I〜Vを参照)の第１フェーズ
は、例えば、ヒドロキシル(OH)またはアンモニア(NH３)
終結部(termination)と反応性である。下記の実施例で
は、HSGシリコンのシリコン表面は、一般に、別の終結
部を要求しない。清浄な室内環境にさらされると、自然
にOH終結部１０２を提供する天然の酸化物形成を生じ
る。HSGがin situで又は誘電体形成前にクラスターツー
ルで形成される場合、HSGを、例えば、表面調製または
終結部１０２処理としてH ２O蒸気にさらすことが望ま
しいかもしれない。他のアレンジメント(下記の表IIお
よびIIIの考察ならびに図10を参照)では、金属酸化物
は、別の終結工程なしに、窒化ケイ素上に直接形成もさ
れ得る。換言すれば、HSGシリコンの窒化は、終結部１
０２として機能し得る。
【００４１】最初の表面終結部１０２後、必要ならば、
第１成分は、続いて、加工品に供給される１０４。図7
を参照して下記でより詳細に議論されるように、好まし
い金属酸化物の実施態様に従うと、第１成分は、先の工
程１０２によって残された終結表面と反応性である金属
含有化合物を含む。従って、金属複合体は、リガンド交
換により、表面終結部と交換する。得られた金属含有単
層は、望ましくは自己終結的であり、その結果、第１成
分の任意の過剰な構成要素は、この方法で形成された単
層と更に反応することはない。好ましくは、ハロゲン化
物または有機リガンドは、金属含有単層を終結させる。
【００４２】金属含有反応性種は、好ましくは、ガス状
形態で供給され、従って、以下で金属源ガスと称され
る。第１成分は、続いて、反応チャンバーから除去され
る１０６。例示される実施態様では、工程１０６は、キ
ャリアガスを充分な時間流し続けながら、単に第１成分
の流動を停止させることを必要とし、好ましくは反応チ
ャンバー体積の約２倍以上、より好ましくは、チャンバ
ー体積の約３倍以上のパージガスを用いて反応チャンバ
ーから過剰な反応物および反応物副生成物を拡散しまた
はパージする。例示される実施態様では、除去１０６
は、第１成分の流動を停止後、約0.1秒〜20秒の間、パ
ージガスの流動を持続させることを包含する。パルス内
パージは、1999年9月8日に出願されたSerial No.09/39
2,371の、IMPROVED APPARATUS AND METHOD FOR GROWTH
OF A THIN FILMという発明の名称を有する、同時係属中
の米国特許出願に記載され、その開示は本明細書中に参
考として援用される。他のアレンジメントでは、チャン
バーは、成分を交換する間に、完全に排気され得る。例
えば、1996年6月6日に公開されたPCT国際公開WO96/1710
7の、METHOD AND APPARATUS FOR GROWING THIN FILMSと
いう発明の名称を有する出願を参照のこと、その開示は
本明細書中に参考として援用される。同時に、過剰の反
応物および副生成物の吸着１０４および除去１０６は、
ALDサイクル中で第１フェーズを示す。
【００４３】第１成分の未反応(または過剰の)反応物が
チャンバーから除去１０６されたとき、第２成分は加工
品に供給１０８される。第２成分は、望ましくは、工程
１０４で形成される自己終結式単層と反応する。図7を
参照して下記でより詳細に説明される、例示される金属
酸化物の実施態様では、この反応は、酸素源ガスを加工
品(workpiece)に供給することを包含する。酸素源ガス
からの酸素または酸素含有複合体は、好ましくは、先に
吸着された金属複合体上で反応し、金属複合体単層の代
わりに、金属酸化物単層を残す。
【００４４】他のアレンジメントでは、第２成分は、工
程１０４で形成された、吸着された金属複合体単層のリ
ガンド終結を単純に除去し(例えば、昇華または還元に
よる)、或いは、更なる成分の酸化または化学吸着のた
めの単層を調製し得る。
【００４５】望ましくは、反応１０８も、自己制限的で
ある。反応物は、工程１０４で残された制限された数の
反応部位を飽和する。温度および圧力条件は、好ましく
は、単層から下層の材料までの第２成分からの反応物の
拡散を回避するようにアレンジされる。第２成分は、第
２成分中で過剰な反応物と反応性でない表面終結部も残
し、こうして、飽和反応フェーズにおける堆積を制限す
るように作動する。下記の表I〜Vの例示された実施態様
では、金属酸化物単層上のヒドロキシル(OH)テイル(tai
l)および酸素架橋終結部は、第２成分の過剰な酸素源ガ
スと非反応性である。
【００４６】第２成分の化学吸着(または自己制限的反
応)により金属複合体単層の表面を完全に飽和するのに
充分な時間後、過剰な第２成分は、加工品から除去され
る１１０。第１成分の除去１０６の場合と同様に、この
工程１１０は、好ましくは、第２成分の流動を終結する
こと、および第２成分の過剰な反応物および反応副産物
を反応チャンバーからパージするのに充分な時間、キャ
リアガスの流動を持続させることを包含する。例えば、
反応物および反応副産物は、好ましくはパージガスの少
なくとも約２倍のチャンバー体積を用いて、より好まし
くは、少なくとも約３倍のチャンバー体積を用いて、第
１成分の流動を停止した後、パージガスを流動させるこ
とによって除去され得る。例示される実施態様では、除
去１１０は、第１成分の流動を停止後、約0.1秒〜20秒
間、パージガスの流動を持続させることを包含する。同
時に、反応１０８および除去１１０は、ALDサイクル中
の第２フェーズ１１１を示す。
【００４７】例示される実施態様では、一旦、第２成分
の過剰な反応物および副産物が反応チャンバーからパー
ジされたら、ALDプロセスの第１フェーズが繰返される
ように２つのフェーズが交代する。従って、再び加工品
への第１成分の供給１０４は、他の自己終結式単層を形
成する。
【００４８】２つのフェーズ１０７、１１１は、従っ
て、ALDプロセス中で単層を形成するために繰返される
サイクル１１５を示す。第１成分は、一般に、先のサイ
クル中の第２成分によって残された終結部と反応(リガ
ンド交換において)または化学吸着する。必要なら、サ
イクル１１５は、図5,6中の点線で示されるように、工
程１０２に類似する異なる表面調製を含むように、拡大
され得る。サイクル１１５は、次に、工程１０４〜１１
０を続ける。このサイクル１１５は、回路作動の間、電
流漏れを回避するのに充分な厚さのHSGシリコン上の誘
電体層を作製するだけの充分な回数、繰返される。或い
は、より薄い層の後には、下記の図11の考察からよりよ
く理解されるように、誘電体下層(dielectric sublaye
r)のスタックを形成するために、類似のALDプロセスに
よって堆積された更なる誘電体層が従い得る。
【００４９】図6を参照して、更なる成分も、各サイク
ル中に含まれ得る。図6では、図5のものに対応する工程
は、図5の１００シリーズよりも、２００シリーズ中の
同じ最後の２桁を有する数で参照される。従って、工程
２００−２１０は、図5の対応する工程１００−１１０
と類似している。
【００５０】しかしながら、図6の例示されるサイクル
２１５は、２つの更なるフェーズを含むように拡大す
る。第１フェーズ２０７および第２フェーズ２１１は、
自己終結式金属酸化物またはシリコン酸化物単層を形成
する。第３フェーズ２１９および第４フェーズ２２３
は、別の自己終結式金属酸化物またはシリコン酸化物単
層を形成する。第２単層の組成は、好ましくは、レシピ
デザイナーの裁量により、第１単層の組成と異なる。例
えば、下記の表VIの金属ケイ酸塩の例を参照。
【００５１】特に、第１金属／シリコンフェーズ２０７
および第１酸素フェーズ２１１が第１金属酸化物または
シリコン酸化物単層を形成した後、第２金属またはシリ
コン源ガスが供給され２１６、先に形成された金属／シ
リコン酸化物上に、自己制限的(self-limiting)もしく
は自己終結式(self-terminating)金属またはシリコン複
合体単層を形成する。第１金属／シリコンフェーズ２０
７と同様に、金属／シリコンガス源は、先に形成された
金属／シリコン酸化物上で、リガンド交換(化学吸着)に
よって反応し得る。反応物の別の除去(排気または好ま
しくはパージによる)２１８の後、第２酸素ガス源が供
給され２２０、続いて、除去される２２２。第２酸素工
程２２０(または酸素フェーズ２２３)も、自己制限的で
ある。第１酸素工程２０８の場合のように、酸素ガス源
は、リガンド交換(化学吸着)によって反応し得る。
【００５２】例示される方法は、各サイクル２１５中の
４フェーズを含むけれども、サイクル２１５は、それが
三元誘電体を生じるので、本明細書中で「三元サイクル
２１５」と称される。これは、第２フェーズ２１１およ
び第４フェーズ２２３が共に、成長する誘電体層に同じ
元素(酸素)を寄与するという事実による。他のアレンジ
メントでは、誘電体層中の所望の酸素含量に依存して、
第２フェーズまたは第４フェーズのいずれかが省かれ得
ることに注目。そのような場合、連続的成分は、充分小
さいリガンドで表面終結をもたらし、後続の成分の或る
拡散を可能にするために、および／または省かれた酸素
フェーズの代わりに中間リダクションフェーズ(interme
diate reduction phase) を有するために、リガンド交
換反応を生じさせるように選択されるであろう。
【００５３】第３フェーズ２１９における第２金属／シ
リコン源ガスは、第２金属／シリコン源ガスと非反応性
であるハロゲン化物または有機リガンドで自己終結式で
ある金属複合体単層を生じる、金属ハロゲン化物または
金属有機前駆体であり得る。しかしながら、表VIの例の
中では、第２金属／シリコン源ガスは、自己制限的化学
吸着に伝導性のシリコン源ガス、例えば、3-アミノプロ
ピルトリエトキシシラン(NH２CH２CH２CH２-Si(O-CH２C
H３) ３またはAMTES)あるいは3-アミノプロピルトリメ
トキシシラン(NH２CH２CH２CH２-Si(O-CH３)３またはAM
TMS)化合物、或いはハロシランを含む。金属源およびシ
リコン源フェーズの順序は、逆にされ得ることに注目。
【００５４】第４フェーズ２２０の酸素源ガスは、第２
フェーズ２１１のものと同じでも異なっていても良い。
本発明者は、有機リガンドを有する金属またはシリコン
複合体単層を酸化するのに有利である特定のオキシダン
ト(例えば、オゾン)を見い出したが、他のオキシダント
(例えば、水)は、ハロゲン化物終結式金属またはシリコ
ン複合体単層にとってより有利である。従って、下記の
表VIの例中では、第４フェーズ２２３のオキシダント
は、第３フェーズ２１９のオキシダントとは、少なくと
もそれらのサイクルに関して異なり、そこでは、第３フ
ェーズ２１９の金属／シリコン源は、第１フェーズ２０
７の金属／シリコン源と異なる。
【００５５】得られる誘電体中の異なる金属または金
属：シリコンのおおよそ１対１比率のために、示される
ように、サイクル２１５を繰返す。下記の表VIの例中で
は、例えば、金属、酸素、シリコンおよび酸素フェーズ
による繰返しサイクルは、この順序では、金属ケイ酸塩
層を生じる。或いは、三元誘電体に関して例示されるサ
イクル２１５は、一連の二元サイクル１１５(図5)の後
に、得られた三元誘電体中の異なる金属の所望の比率に
依存して、行なわれ得る。逆に、二元サイクル１１５
(図5)は、一連の三元サイクル２１５の後に、行なわれ
得る。ガスフローバルブをコントロールするソフトウェ
アは、例えば、全ての３つの二元サイクル１１５後に１
つの三元サイクル２１５を行なうように、プログラムさ
れ得る(図5)。そのような方法は、誘電体層中の第１金
属対第２金属(またはシリコン)のおおよそ３：１比を生
じるであろう。当業者は、本明細書中の開示に照らし
て、第２金属がプロセス中で置換される頻度に、および
化学吸着された分子の相対的物理的サイズに、実際の比
率が依存することを認識する。
【００５６】二元および三元方法の両方とも、下記の実
施例中で当初の金属／シリコンフェーズおよび後続の酸
素フェーズにより、図５および６で例示されるけれど
も、サイクルは、より低い表面およびフェーズ成分に依
存して、酸素フェーズで始まり得ることが理解される。
【００５７】
【実施例】金属酸化物誘電体を形成する方法 下記の図7及び表I〜Vは、ボトム電極のHSGシリコン上の
金属酸化物誘電体を形成するための例示的プロセスを説
明している。表Iは非遷移金属(例えば、アルミニウム)
の酸化物の形成を例示している；表II及びIIIはV族遷移
金属(例えば、バナジウム、ニオビウム、タンタル)の酸
化物形成を例示している；表IV及びVはIV族遷移金属(例
えば、チタン、ジルコニウム、ハフニウム)の酸化物形
成を例示している。単純化のため、類似の参照数字が、
図5の一般記載に対応する、金属酸化物例のフェーズ及
びステップ（図7）を参照するために使われている。
【００５８】図7を参照すると、ガスフロー手順は特別
な実施例と一致して表される。説明された実施例におい
て、高k誘電体、及びより詳細には高k金属酸化物は、製
造工程にある製品(workpiece)に金属源ガスを、酸素源
ガスと交互に供給することにより形成される。それぞれ
のサイクルの第一のまたは金属フェーズ107は、望まし
くは酸素源ガスなしで、金属含有材料の層を化学吸着す
る。それぞれのサイクルの第二のまたは酸素フェーズ11
1は、望ましくは金属源ガスなしで、堆積された金属含
有層上の酸素含有材料と反応又は吸着する。他のアレン
ジメントにおいて、フェーズの順番は逆にされることが
でき、反応物の除去またはパージ工程は前の又は後の反
応物パルスの一部であると考えられ得ることは、理解さ
れるだろう。
【００５９】誘電体材料がその上で形成される表面は、
金属源ガスと反応する表面を提供するために、最初に終
結(terminate)される。好ましい実施態様において、そ
の上で堆積が望まれる露出した表面は、OH末端（図9参
照）及び窒化ケイ素（図10)参照）を有するHSGシリコン
を含む。
【００６０】最も好ましくは、金属フェーズ107は自己
制御式であるので、その結果第一フェーズの間、約1以
上の原子単層は堆積されない。望ましくは、揮発性金属
源ガスはパルス104中に提供される。例示的な金属源ガ
スは：トリメチルアルミニウム(TMAまたは(CH3)3Al)；
アルミニウムクロライド(AlCl3)；アルミニウムベータ
ジケトネート(例えば、Al(acac)3)；タンタルエトキシ
ド(Ta(OCH2CH3)5)；タンタルペンタクロライド(TaC
l5)；ペンタキス（ジメチルアミノ）タンタル(Ta [N(CH
3)2]5)；ジルコニウムテトラクロライド(ZrCl4)；ジル
コニウムブトキシド(Zr(OCH2CH2CH2CH3)4)；チタンテト
ラクロライド(TiCl4)；チタンイソプロポキシド(Ti[OCH
(CH3)2]4)；テトラキス（ジメチルアミノ）チタン(Ti[N
(CH3)2]4)；テトラキス（ジエチルアミノ）チタン(Ti[N
(C2H5)2]4)；タングステンヘキサフルオライド(WF6)；3
-アミノプロピルトリエトキシシラン(NH2CH2CH2CH2-Si
(O-CH2CH3)3つまりAMTES)；3-アミノプロピルトリメト
キシシラン(NH2CH2CH2CH2-Si(O-CH3)3つまりAMTMS)；ジ
クロロシラン(DCS)；トリクロロシラン(TCS)；バナジウ
ムトリクロライド(VCl3)；バナジウムアセチルアセトネ
ート(V(acac)3)；ニオビウムペンタクロライド(NbC
l5)；ニオビウムエトキシド(Nb(OCH2CH3)5)；ハフニウ
ムテトラクロライド(HfCl4)等を含む。
【００６１】金属源ガスがボトム電極の表面を飽和する
のに十分な時間が経った後、金属源ガスのフローを止め
ることが、金属パルス104を止める。好ましくは、金属
源ガスがチャンバーから取り除かれるまで、キャリアガ
スはパージ工程106中、フローし続ける。
【００６２】パルス104の間、金属源ガスは製造工程に
ある製品の露出した表面と反応し、金属複合体の“単
層”を堆積または化学吸着させる。理論的に、反応物は
製造工程にある製品の露出した層上のそれぞれの利用で
きる部位で化学吸着する一方で、吸着された（特に大き
い末端リガンドを有する）複合体(complex)の物理的サ
イズは一般に、それぞれのサイクルでのカバレージ(cov
erage)を単層の一部に制限するだろう。表Iの例で、ALD
プロセスは、およそ1Å/サイクルで金属酸化物層を成長
させ、その結果、十分な単層が効果的に、Al2O3に対し
て約3サイクルおきに堆積された材料から形成し、それ
は約3Åのバルク格子パラメータ(bulk lattice paramet
er)を有する。それぞれのサイクルは金属源ガス及び酸
素源ガスパルスの対により表される。それゆえ、本明細
書で使用されているような“単層”は、堆積の間の単層
の一部を表し、主にパルス104の自己制限式効果を示
す。
【００６３】特に、製造工程にある製品に提供される金
属含有種は自己終結式であり、その結果吸着された複合
体表面は、金属源ガスとそれ以上反応しないであろう。
以下で述べられる例において、TMA(表I)はメチル終結式
アルミニウム(methyl-terminated aluminum)の単層を示
す。タンタルエトキシド(表II)はエトキシドタンタルの
単層を残す。同様に、他の揮発性金属ハライドはハライ
ド終結式表面(halide-terminated surface)を残し、有
機金属前駆体は有機リガンドで終結化(terminated)され
た表面を残すだろう。その様な表面は、金属源ガスパル
ス104の間、金属源又は他の反応物フローの成分とそれ
以上反応しない。反応物に過剰にさらすことが過剰堆積
にならないので、該プロセスの金属フェーズ107の間の
成分は飽和的、又は自己制限式(self-limiting)である
と言われる。より大きい濃度の反応物への、より長時間
の露出にも関わらず、HSGシリコン粒子の上部表面上の
堆積は、粒子間のネック領域における堆積を越えない。
【００６４】サイクル115の第二のフェーズ111におい
て、それから、酸素源ガスのパルス108は、製造工程に
ある製品に提供される。説明された実施例において、酸
素源ガスは水蒸気(H2O)又はオゾンを含む。他の好適な
オキシダントは：過酸化水素(H2O2)；メタノール(CH3O
H)；エタノール(CH3CH2OH)；酸化窒素(N2O、NO2)；Oラ
ジカル等を含む。ラジカルは、反応チャンバーにつなが
っている遠隔プラズマ源により提供されることができ、
オゾン発生器は同様にオゾン(O3)を提供することができ
る。好ましくは、第二フェーズ111は、第一フェーズ107
で残った金属複合体の単層を、酸素源ガスに十分にさら
すため、十分な時間保持される。酸素源ガスがHSGシリ
コン層上の金属含有単層を飽和するのに十分な時間がた
った後、酸素源ガスのフローを止めることで、酸素パル
ス108を停止する。好ましくは、キャリアガスは、パー
ジ工程110中、酸素源ガスがチャンバーから取り除かれ
るまで、フローし続ける。
【００６５】酸素パルス108の間、酸素源ガスは第一フ
ェーズ107により残った、自己終結式の金属複合体単層
と反応する、もしくは、その上に化学吸着する。説明さ
れた実施例において、この化学吸着は飽和的リガンド交
換反応を含み、金属含有単層の有機リガンド又はハライ
ド末端(termination)を、酸素又は酸素複合体で置換す
る。金属酸化物はそれによって、好ましくは1つの単層
中に形成される。望ましくは、該プロセスは、ハイドロ
キシ及び酸素ブリッジ末端(termination)を有する、化
学量論量の金属酸化物を残す。金属フェーズ107に関し
て述べたように、吸着複合体の物理的サイズのため、単
層はすべての利用できる部位を占める必要はない。しか
しながら、第二フェーズ111もまた、自己制限式効果を
有する。
【００６６】特に、酸素源ガスは、金属源ガスの前のパ
ルスの間、製造工程にある製品の表面上に化学吸着した
金属複合体のリガンドと反応する。その反応も表面制限
又は終結式である。なぜなら、パルス108間のオキシダ
ントは、金属酸化物単層のヒドロキシル及び酸素ブリッ
ジ末端と反応しないからである。さらに、温度及び圧力
の条件は、オキシダントの、金属単層を通って下にある
材料への拡散を避けるようにアレンジされる。この飽和
的、自己制限式の反応フェーズ111において、反応物の
より大きい濃度への、より長時間の露出にも関わらず、
HSGシリコン粒子の上部表面上に形成される金属酸化物
の厚さは、粒子間のネック領域に形成される金属酸化物
の厚さを越えない。
【００６７】(金属源パルス104及びパージ106を含む)金
属フェーズ107及び(酸素源パルス108及びパージ110を含
む)酸素フェーズ108は一緒に、ALDプロセス中繰り返さ
れるサイクル115を定義する。最初のサイクル115の後、
第二のサイクル115aが行われ、ここで金属源ガスパルス
104aは再び供給される。金属源ガスは、前のサイクル11
5中に形成された金属酸化物の表面上で、金属複合体を
化学吸着する。金属含有種はすぐに露出した表面と反応
し、もう1つの金属複合体の単層又は単層の一部を堆積
し、金属源ガスとそれ以上反応しない自己終結式表面を
再び残す。金属源ガスフロー104aは止められ、チャンバ
ーから取り除き106a、第二サイクル115aの第二フェーズ
111aは、第２の金属単層を酸化するために酸素源ガスを
提供する。
【００６８】サイクル115aは少なくとも約10回、より好
ましくは少なくとも約20回、メモリーセルオペレーショ
ン中の漏電を避けるために、十分に厚い金属酸化物が形
成されるまで、繰り返される。有利なことに、約10Å〜
200Å、及びより好ましくは約25Å〜100Åの均一な厚さ
を有する層は、好ましい実施態様の方法により、ほぼ完
璧なステップカバレージで、形成されることができる。
【００６９】下記の表は、超大スケールの集積プロセッ
シングのためのDRAMメモリーセルにおけるキャパシタ誘
電体応用に適した、金属酸化物及び三元誘電体層を形成
するための模範的なプロセス手法を提供する。誘電体は
特にHSGシリコン上の堆積に適している。それぞれのプ
ロセス手法は、単一ウェーハプロセスモジュールにおい
て、1つのサイクルを表す。特に、説明されたパラメー
ターは、フィンランドのASM Microchemistry Ltd.から
商業的に入手可能である商品名Pulsar 2000TMの下で、
商業的に入手可能である単一ウェーハALDモジュールに
おける使用のため開発された。
【００７０】下記の表におけるパラメーターはただ例示
的のみであることに注意すること。それぞれのプロセス
フェーズは望ましくはボトム電極表面を飽和するために
アレンジメントされている。パージステップは、反応チ
ャンバーから反応性フェーズ間の反応物を取り除くため
にアレンジメントされている。説明的なALDプロセス
は、約400Åの平均粒子サイズを有するHSG粒子上に、約
95％以上の厚さ均一性、及びより好ましくは約98％以上
の厚さ均一性を達成する。厚さ均一性は、本明細書で使
用されているように、厚さ最大値のパーセントとして
の、厚さ最小値のパーセントとして定義されている。本
明細書での開示の点から見て、許容の堆積速度で飽和さ
れた、自己終結式フェーズを達成するために、当業者は
すぐに堆積条件を、異なる反応チャンバー及び異なる選
択される条件に修飾し、代用し、又はそうでなければ変
えることができる。
【００７１】有利なことに、本明細書で記載されている
ALDプロセスは、反応物の供給がテクスチャ加工表面を
飽和するのに十分である限り、圧力及び反応物濃度に対
して比較的敏感でない。さらに、該プロセスは低温で行
うことができる。製造工程にある製品の温度は好ましく
は、熱的予算を維持する一方で、比較的速い堆積速度を
達成するために、該プロセスの間中、約150℃〜350℃に
維持される。より好ましくは、該温度は反応物に依存し
て約220℃〜300℃に維持される。チャンバー内の圧力
は、ミリTorr(milliTorr)値域から過圧(super-atmosphe
ric)の範囲をとることができるが、好ましくは約1 Torr
〜500 Torr、より好ましくは約1 Torr〜10Torrで維持さ
れる。
【００７２】
【表１】 上記の表Iは、HSGシリコン上の酸化アルミニウム(Al
2O3)誘電体のALDに対するパラメーターを示している。
例示的金属源ガスはトリメチルアルミニウム(TMA)を含
み、キャリアガスは窒素(N2)を含み、及び酸素源ガスは
好ましくは水蒸気(H 2O)を含む。該プロセスの間の温度
は好ましくは約150℃〜350℃、及びより好ましくは約30
0℃に維持される。
【００７３】第一サイクルの第一フェーズにおいて、TM
Aはボトム電極のHSGシリコン表面上に化学吸着する。金
属源ガスは好ましくは、ボトム電極表面を飽和するため
に、その他のプロセスパラメーターを与えられた、十分
なキャリアフローの割合を含む。アルミニウム複合体の
単層はHSGシリコン表面上に残され、この単層はメチル
末端で自己終結式である。
【００７４】TMAフローが停止され、続けられたキャリ
アガスのフローによりパージされた後、H2Oのパルスが
製造工程にある製品に供給される。その水は、リガンド
交換反応で、金属単層のメチル末端表面とすぐに反応
し、酸化アルミニウム(Al2O3)の単層を形成する。該反
応は、前もって化学吸着された利用できる金属複合体の
数により制限される。さらに該反応は、水もキャリアガ
スも、結果として生じる酸化アルミニウム単層のヒドロ
キシル及び酸素ブリッジ末端とそれ以上反応しないとい
う点で、自己制限式である。さらに、好適な温度及び圧
力パラメーターは、金属単層にわたる水又は反応副生成
物の拡散を抑制する。
【００７５】次のサイクルにおいて、第一フェーズはTM
Aを導入し、そのTMAはすぐに酸化アルミニウム単層の表
面と反応し、一番目の金属酸化物層の上に、再びメチル
終結式(methyl-terminated)アルミニウム層を残す。次
に、第二サイクルの第二フェーズは、第一サイクルに関
して記載されたようなものである。これらのサイクルは
酸化アルミニウムの所望の厚さが形成されるまで繰り返
される。
【００７６】例示された実施態様において、キャリアガ
スはそれぞれのサイクルの両方のフェーズの間、一定の
速度でフローし続ける。しかしながら、反応物は交互の
ガスパルス間のチャンバーの排気により取り除くことが
できることは理解されるであろう。ひとつのアレンジメ
ントにおいて、パルス堆積の間、一定の圧力を維持する
ために、好ましいリアクターはハードウェア及びソフト
ウェアを組み込んでいる。Posaへの1988年5月31日発行
のU. S. Patent No. 4,747,367、及びCongerらへの1988
年8月2日発行のU. S. Patent No. 4,761,269の公開は本
明細書に、参考として援用される。
【００７７】プラズマ生成器により提供されるラジカル
により、ALDプロセスの低温で、金属含有層の堆積を容
易にすることができる。ラジカル増進での層堆積の構造
及び方法は、1999年9月8日提出の、薄膜成長のための改
良された装置及び方法（IMPROVED APPARATUS AND ME
THOD FOR GROWTH OF A THIN FILM）という発明の名称
で、Serial No. 09/392,371を有する特許出願で提供さ
れており、その開示は上記で参考として援用される。も
う1つの例示的ALDプロセスフローは、1999年6月29日発
行の、ShermanへのU. S. Patent No. 5,916,365中に提
供されており、その開示は本明細書に参考として援用さ
れる。
【００７８】
【表２】 上記の表IIは、キャパシタボトム電極のHSGシリコン上
の酸化タンタル(Ta2O5)のALDに対するパラメーターを示
している。好ましくは、例示された誘電体堆積は、酸化
からHSGシリコンを保護するためのバリヤー層の形成が
先に起こる。説明された実施態様において、特に窒化ケ
イ素(Si3N4)を含む誘電体バリヤーが形成される。有利
なことに、窒化ケイ素は、熱的にシリコン表面を窒化す
ることで、ほぼ完璧なコンフォーマリティ(conformalit
y)でHSGシリコン上に形成されることができる。他のア
レンジメントにおいて、薄い酸化物層が最初に、（例え
ば、熱的酸化によって）HSGシリコン上に形成され、続
いて該技術で公知であるように、酸化物表面の熱的窒化
を行い得る。
【００７９】バリヤー層形成の後、Ta2O5がALDプロセス
で形成される。表IIに示したように、説明された金属源
ガスはタンタルエトキシド(Ta(OCH2CH3)5) を含む；キ
ャリアガスは窒素(N2)を含む；及び酸素源ガスは好まし
くはオゾン(O3)を含む。該プロセス中の温度は、好まし
くは約150℃〜300℃、より好ましくは約220℃に保たれ
る。
【００８０】第一サイクルの第一フェーズにおいて、タ
ンタルエトキシド(tantalum ethoxide)はHSGシリコンの
窒化された表面上に化学吸着する。金属源ガスは好まし
くは、窒化コートされたHSGシリコン表面を飽和するた
めに、その他のプロセスパラメーターを与えられた、キ
ャリアフローの十分な割合を含む。タンタル複合体の単
層はテクスチャ加工表面上に残され、この単層はエトキ
シド末端で自己終結式である。
【００８１】金属源ガスフローが停止され、キャリアガ
スの連続的フローにより取り除かれた後、オゾンのパル
スが製造工程にある製品に供給される。オゾンは好まし
くは、金属含有単層表面を飽和するために、その他のプ
ロセスパラメーターに与えられた、キャリアフローの十
分な割合を含む。オゾンは、リガンド交換反応で、金属
含有単層のエトキシド終結化表面(ethoxide-terminated
surface)とすぐに反応し、酸化タンタル(Ta2O5)の単層
を形成する。該反応は、前もって化学吸着された利用で
きる金属複合体の数によって制限される。オゾンもキャ
リアガスも、結果として生成した酸化タンタル単層とそ
れ以上反応しない。オゾンは有機リガンドを燃焼させ、
CO2及びH2Oを放出し、該単層はヒドロキシル及び酸素ブ
リッジ末端をあとに残す。さらに、好適な温度及び圧力
パラメーターは、金属単層を通るオゾン及び反応副生成
物の拡散を抑制する。
【００８２】次のサイクルにおいて、第一フェーズはタ
ンタルエトキシドを導入し、そのタンタルエトキシドは
すぐに酸化タンタル単層の表面と反応し、再びエトキシ
ド終結化タンタル層を残す。次に第二サイクルの第二フ
ェーズは、第一サイクルに関して記載されたようなもの
である。これらのサイクルは、酸化タンタルの所望の厚
さが形成されるまで繰り返される。好ましくは、約40Å
〜100ÅのTa2O5を形成するために、約80〜200サイクル
が行われる。より好ましくは、約40Å〜50Åを形成する
ために、約80〜100サイクルが行われる。
【００８３】説明された実施態様において、それぞれの
サイクルの両方のフェーズの間、キャリアガスは一定速
度でフローし続ける。しかしながら、交互のガスパルス
間のチャンバーの排気により、反応物は取り除かれるこ
とができることは理解されるであろう。ひとつのアレン
ジメントにおいて、パルス堆積の間、一定圧力を維持す
るために、好ましいリアクターはハードウェア及びソフ
トウェアを組み込んでいる。Posaへの1988年5月31日発
行のU. S. Patent No. 4,747,367、及びCongerらへの19
88年8月2日発行のU. S. Patent No. 4,761,269の開示は
本明細書に参考として援用される。
【００８４】アモルファスTa2O5誘電体層は、ほんの微
量の炭素とともに残される。この層は、所望なら、結晶
化誘電体に対してアニーリングすることができる。該層
の誘電率は約20〜25である。
【００８５】
【表３】 上記の表IIIは、キャパシタボトム電極のHSGシリコン上
の酸化タンタル(Ta2O5)を堆積させるための、もう１つ
のALDプロセスに対するパラメーターを示している。窒
化ケイ素バリヤー層の形成の次に、上述のように、Ta2O
5はALDプロセス中に形成される。表IIIに示されている
ように、好ましい金属源ガスは塩化タンタル(TaCl5)を
含む；キャリアガスはまた窒素(N2)を含む；及び酸素源
ガスは好ましくは水蒸気(H2O)を含む。該プロセス中の
温度は、好ましくは約150℃〜300℃、より好ましくは約
300℃である。
【００８６】第一サイクルの第一フェーズにおいて、塩
化タンタルはHSGのシリコン窒化表面上に化学吸着す
る。金属源ガスは好ましくは、窒化コートされたHSGシ
リコン表面を飽和するために、その他のプロセスパラメ
ーターに与えられた、キャリアフローの十分な割合を含
む。タンタル複合体の単層はテクスチャ加工表面上に残
され、この単層はクロライド末端で自己終結式である。
【００８７】TaCl5フローが停止され、キャリアガスの
連続的フローにより取り除かれた後、水蒸気のパルスが
製造工程にある製品(workpiece)に供給される。水蒸気
は好ましくは、金属含有単層表面を飽和するために、そ
の他のプロセスパラメーターに与えられた、キャリアフ
ローの十分な割合を含む。水は、リガンド交換反応で、
金属含有単層のクロライド終結式表面とすぐに反応し、
酸化タンタル(Ta2O5)の単層を形成する。該反応は前も
って化学吸着された、利用できる金属クロライド複合体
の数によって制限される。水もキャリアガスも、結果と
して生成した酸化タンタル単層のヒドロキシル及び酸素
ブリッジ末端とそれ以上反応しない。さらに、好適な温
度及び圧力パラメーターは、金属単層を通る水及び反応
副生成物の拡散を抑制する。
【００８８】次のサイクルにおいて、第一フェーズは塩
化タンタルを導入し、その塩化タンタルはすぐに酸化タ
ンタル単層の表面と反応し、再びクロライド終結式タン
タル層を残す。それから第二サイクルの第二フェーズ
は、第一サイクルに関して記載されたようなものであ
る。これらのサイクルは、前述の実施例に関して記載さ
れたように、酸化タンタルの所望の厚さが形成されるま
で繰り返される。
【００８９】前述のように、パルス間にパージすること
が好ましいが、示されたように安定なキャリアガスフロ
ーにより取り除かれるよりもむしろ、チャンバーはパル
ス間に反応物を取り除くために排気されることができ
る。
【００９０】アモルファスTa2O5誘電体層は、ほんの微
量の塩素のみとともに残される。この層は、所望なら、
結晶化誘電体に対してアニーリングされることができ
る。該層の誘電率は約20〜25である。
【００９１】
【表４】 上記の表IVは酸化ジルコニウム(ZrO2)のALDに対するパ
ラメーターを示している。記載のように、金属源は塩化
ジルコニウム(ZrCl4)を含む；キャリアガスは窒素(N2)
を含む；及び酸素源ガスは好ましくは水蒸気(H2O)を含
む。それぞれの反応フェーズの間、表面を飽和するため
に、反応物は所定の他のパラメーターに対して十分な量
で供給される。
【００９２】該プロセス間の温度は、好ましくは約200
℃〜500℃間に入る。アモルファスZrO2層にとって、温
度はより好ましくはこの範囲の下方で、約200℃〜250
℃、最も好ましくは約225℃である。結晶フィルムにと
って、温度はより好ましくはこの範囲の上方で、約250
℃〜500℃間、最も好ましくは約300℃である。しかしな
がら、当業者により認識されるように、アモルファス及
び結晶組成物の混合物は、これら二つの領域の境界にあ
る。説明されたプロセスは主に結晶ZrO2フィルムを生成
する。
【００９３】この場合、金属フェーズ中に形成される金
属単層はクロライドで自己終結式であり、好ましい条件
下で過剰のZrCl4とすぐに反応しない。しかしながら、
好ましい酸素源ガスは、酸素フェーズ中、前もって吸着
された塩化ジルコニウム複合体の供給により制限される
リガンド交換反応で、クロライド末端表面と反応、又は
その上に吸着する。さらに、酸化は、飽和的フェーズに
おいて過剰なオキシダントとそれ以上反応しない、ヒド
ロキシル及び酸素ブリッジ末端を残す。
【００９４】好ましくは、約20Å〜60ÅのZrO2を成長す
るために、約30〜80サイクルが行われる。より好ましく
は、約20Å〜40Åを成長するために、約30〜50サイクル
が行われる。該層の誘電率は約18〜24である。
【００９５】
【表５】 上記の表Vは、酸化チタン(TiO2)のALDに対するパラメー
ターを示している。記載のように、金属源は四塩化チタ
ン(TiCl4)を含む；キャリアガスは窒素(N2)を含む；及
び酸素源ガスは好ましくは水蒸気(H2O)を含む。それぞ
れの反応フェーズの間、反応物は、表面を飽和するため
に所定の他のパラメーターに対して十分な量で供給され
る。
【００９６】前記の実施例におけるZrO2に関して記載の
ように、温度は好ましくは約200℃〜500℃のレベルに保
たれる。しかしながら、説明された実施態様において、
説明された実施態様は、約250℃〜500℃間、及び最も好
ましくは約300℃の温度をとっている。
【００９７】この場合、金属フェーズ中に形成される金
属単層は、クロライドで自己終結式であり、好ましい条
件下でTiCl4とすぐに反応しない。しかしながら、好ま
しい酸素源ガスは、前もって吸着された塩化チタン複合
体の供給により制限される反応で、酸素フェーズの間、
クロライド終結化末端表面と反応、又はその上で吸着す
る。さらに、酸化は、飽和的フェーズで過剰なオキシダ
ントとそれ以上反応しない、ヒドロキシル及び酸素ブリ
ッジおよび末端を残す。
【００９８】好ましくは、約20Å〜60ÅのTiO2を成長す
るために、約30〜80サイクルが行われる。より好ましく
は、約20Å〜40Åを成長するために、約30〜50サイクル
が行われる。該層の誘電率は15〜25である。三元誘電体層を形成する方法 図6に関して論じたように、金属酸化物キャパシタ誘電
体に関する上記ＡＬＤの原理は、三元材料及びより複雑
な材料の堆積にも拡張され得る。
【００９９】図8に関して、ガスフロー構成図は、三元
構造を形成する一般的なプロセス、特に混合又はコンパ
ウンド金属酸化物或いは金属シリケートの形成について
示す。金属シリケートに関連する下記表VIの例は、金属
／酸素１／シリコン／酸素２フェーズの順番で形成され
ているが、開示された順序がシリケート材料（例えば、
シリコン／酸素／金属／酸素）に変更され、又は複合金
属酸化物（例えば、第一金属／酸素／第二金属／酸素）
に適応されうることは当業者が容易に理解するであろ
う。さらに、図示された順序は、複数の元素を組み入れ
たより複合的な材料を包含するよう拡張され得る。便宜
的に、図6中の参照数字は、同様なプロセス工程、フェ
ーズ及び順序の参照に利用される。
【０１００】図示されるように、プロセスは各サイクル
毎に四つのフェーズを含み、各フェーズは反応物フェー
ズ及びパージフェーズを含む。第一金属又はシリコンフ
ェーズ207、続いて、第一酸素フェーズ211、第二金属又
はシリコンフェーズ219、及び第二酸素フェーズ223の順
番である。次いでサイクルを繰り返す。既に述べたよう
に、他のアレンジメントにおいて、第一又は第四フェー
ズは、低酸素含有量が望まれる場合には、サイクル毎又
はいくつかのサイクル毎に省略され得る。そのような場
合には、成分は、堆積した単層とその次の成分との間の
反応を許容するように選択すべきである。下記表VIの考
察から一層よく理解されるように、第一酸素源（第二フ
ェーズ211中）は、第二酸素源（第四フェーズ223中）と
同じで、必ずしも必要ではない。４つのフェーズ207、2
11、219、223が第一サイクル215を完了した後、第二
の、類似のサイクル215aが三元成長を継続するために実
行され得る。これらサイクル215、215aは、関心のある
三元材料が漏れ電流を回避するに十分な厚さであるが、
高静電容量を示すに十分な薄さになるまで継続する。
【０１０１】一般的に、該プロセスは、混合金属酸化
物、三元金属酸化物コンパウンド、金属シリケート又は
より複合的な誘電性材料を有する誘電体層を可能にす
る。例えば、TiO2は、代替サイクルによってTa2O5と混
合されうる。大部分の二元サイクルは、わずかなドーピ
ング効果のみを望む場合には、三元サイクルの間で数回
繰り返され得る。しかしながら、下記表VIの例では、ジ
ルコニウムシリコン酸化物又は“ジルコニウムシリケー
ト”層が示される。
【０１０２】
【表６】 上記表VIは、ジルコニウムシリコン酸化物又はジルコニ
ウムシリケート（ZrSi xOy）のＡＬＤについてのパラメ
ータを示す。表VIに記載されるように、第一反応物源
は、形成されるコンパウンドのための金属源を含む。特
に、塩化ジルコニウム（ZrCl4）が金属を供給する。他
のプロセスガスは、説明された実施態様における窒素
（Ｎ2）を含むキャリアガス及び、好ましくは3-アミノ
プロピルトリメトキシシラン（NH2CH2CH2CH2-Si(O-CH3)
3又はAMTMS）を含むシリコン源ガスを含む。他の好適な
シリコンガス源は、各種のオルガノシラン及びハロシラ
ンガスを含む。各反応フェーズの間に、反応物は、表面
を飽和するために与えられた他のパラメータに十分な量
を供給される。
【０１０３】説明された順序において、金属フェーズの
次は酸素フェーズで、次に、シリコンフェーズ及び第二
酸素フェーズと続く。次いでサイクルを繰り返す。説明
された実施例では、各サイクルの第一及び第二酸素フェ
ーズ（第二及び第四フェーズ）に二つの異なる酸素源ガ
スを使用するが、これに代えて、同一の酸素源を両フェ
ーズに使用し得る。
【０１０４】金属フェーズの間に、ジルコニウム含有単
層は、クロライド末端で自己終結式である。この単層の
末端は、望ましい条件下でZrCl4と容易に反応しない。
次のフェーズにおいて、水蒸気が、単層を含む金属を酸
化し、クロライド末端はヒドロキシル及び酸素ブリッジ
末端に置き換わる。次いで、先に吸着された金属酸化物
複合体の供給によって制限されたリガンド交換反応にお
けるシリコンフェーズの間に、好適なシリコン源ガスを
ヒドロキシル及び酸素ブリッジ末端に反応させるか又は
吸着させる。さらに、好適なシリコン源ガスは、飽和フ
ェーズで過剰なシリコンエトキシドとそれ以上反応する
ことのない有機（エトキシド）又はハライド（クロライ
ド）末端を残す。最後に、オゾンが先に吸着されたシリ
コン含有単層を酸化して、三元酸化物を残す。
【０１０５】当業者が理解するように、説明されたジル
コニウムシリケート（ZrSixOy）層のような三元構造
は、より高い誘電率、より低い演算漏れ(operational l
eakage)及びシリコンとインターフェースするより安定
な構造を有利に示す。Zr：Siの比は、同じプロセスにお
ける、二フェーズ（単純金属）と比較すると、行った４
フェーズサイクルの相対的な数に依存して最適な特性に
制御し得る。従って、ジルコニウムシリケートは、必ず
しも化学量論的でない。
【０１０６】好適には、約20から100サイクルが、約20
Åから100ÅのZrSixOyの成長を導く。さらに好ましく
は、約20から40サイクルが、約20Åから40Åの成長を導
く。該層の誘電率は、約10から15である。
【０１０７】誘電体スタックを形成する方法 図6及び8のプロセスによって製造された混合又はコンパ
ウンド構造と対照的に、キャパシタ誘電体は、異なる誘
電体下部層(dielectric sublayer)のスタックも包含し
得る。例示的なスタックは、約5から40、より好ましく
は約10のTa2O5及びTiO2の交互の層を含む。
【０１０８】好ましくは下部層の少なくとも１種、より
好ましくは下部層の全部を、上記と同じＡＬＤによって
形成する。図11は、このプロセスにより形成され、以下
により詳細に論ずる例示的なキャパシタを示す。
【０１０９】説明された実施態様において、上記のプロ
セスは、好ましくは約10から100サイクル行われ、約5Å
から50Å（約0.5Å／サイクルと仮定して）の厚さを有
する高k誘電体層を製造する。好ましくはもう一つの誘
電材料も堆積し、約5Åから50Åの厚さを形成する。例
示的なプロセスフローにおいて、上記表IIのプロセス
は、約5ÅのTa2O5を形成した後に、表Vのプロセスに交
代し、これにより約5ÅのTiO2が形成され、メモリーセ
ルキャパシタアプリケーションに適切な厚さに達するま
で続けられる。
【０１１０】表VIに記載された混合又はコンパウンド層
のように、そのようにして形成された誘電体スタック又
は“ナノラミネート”は、増強された誘電体特性及びシ
リコンとの接触により安定な構造を示す傾向がある。
【０１１１】上部電極材料を形成する方法 誘電体層の形成後、上部電極をキャパシタ誘電体上に形
成する。上部電極が誘電体に完全には適合(conform)し
ない場合には、テクスチャ加工されたボトム電極及びコ
ンフォーマル誘電体の完全な利点は実現されない。従っ
て、キャパシタ誘電体上に形成された上部電極は、好適
には、ＡＬＤプロセスによって完全に近いコンフォーマ
リティで堆積された少なくとも１種の導電性薄膜を含
む。
【０１１２】上部電極は、好適には、メモリーアレーを
横断する高い側方誘電率のため、及び／又はキャパシタ
誘電体を貫くスパイクのリスクを伴わずにその上にコン
タクトを位置させるために望ましくは比較的厚いもので
ある。しかしながら、好適な交互の堆積プロセスは、上
部電極の全厚を形成しなくてもよい。むしろ、１又はそ
れ以上の初期の薄い導電層は、好適な交互プロセス、次
いで上部電極の厚さの大部分のための従来の堆積によっ
てコンフォーマルに形成され得る。交互プロセスは、キ
ャパシタ誘電体と連続的に直接接触する導電性コーティ
ングを供給し、これにより下にあるテクスチャ加工され
たボトム電極のうねりに適合する。従来の手法によって
堆積された上部電極の残部は、コンフォーマルでなくて
もよい。さらに、間隙(void)は、初期薄膜が集積回路の
回路と適切に接続される限り、初期のコンフォーマルな
薄膜と上部電極厚の残部との間で許容されうる。
【０１１３】初期導電薄膜は、シリコン、金属窒化物及
び元素金属（elemental metals）、これらの複合体並び
にこれらのナノラミネートを含む、すべての適切な導電
材料を含有しうる。誘電体キャパシタの材料によって
は、誘電体上にバリアー層が望まれ得る。特にTa2O5使
用を使用する場合、その上のバリアーは、上部電極の残
部の酸化を防ぐ。その後、上部電極の残部は、シリコン
又は金属のような導電膜の従来の堆積法によって完成さ
れ得る。
【０１１４】下記表VIIの例において、上部電極は、導
電性の金属窒化物を含有する。該金属窒化物は、キャパ
シタ誘電体をコンフォーマルに及び連続的にコートする
ＡＬＤプロセスによって堆積したTa2O5の上にバリアー
層として働き得る。下記表VIIIの例では、上部電極が元
素金属層を含有し、表VIIのバリアー上に置かれるか置
換され得、ＡＬＤプロセスによっても形成される。
【０１１５】
【表７】 上記表VIIは、キャパシタ誘電体上のコンフォーマルな
金属窒化物バリアーのＡＬＤのためのパラメータを示
す。プロセスは、酸素源ガスが窒素源ガスに置き換えら
れたことを除いて、図5及び7のそれと同様である。従っ
て、反応物種の１つは、有機又はハライドリガンドを伴
った金属含有種を好適に含み、一方で、第二反応物種
は、窒素含有種を含む。例示された実施態様において、
金属膜は、パージステップにより分離される自己制限式
金属及び窒素フェーズを交互に行うＡＬＤによって形成
された窒化チタン（TiN）膜を含有する。表VIIの例にお
いて、例示的な金属源ガスは、四塩化チタン（TiCl4）
を含有し、キャリアガスは窒素（N2）を含有し、窒素源
ガスはアンモニア（NH3）を好適に含有する。
【０１１６】第１サイクルの第一フェーズにおいて、Ti
Cl4が、堆積した高ｋ誘電体のヒドロキシル及び酸素ブ
リッジ末端に化学吸着する。金属源ガスは、好適には、
誘電体表面を飽和させるために、他のプロセスパラメー
タを与えられた、キャリアフローの十分な割合を含む。
チタニウム複合体の単層が誘電体上に残り、該単層はハ
ライド末端テールで自己終結式である。
【０１１７】好ましくは、リアクターは、金属源ガスを
より小さな及び／又はより反応性の種に変換させる触媒
を含む。説明された実施態様において、好ましい反応チ
ャンバは、TiCl4をTiCl3 +に有利に変換させるチタニウ
ム壁を包含する。より小さな種は、制限されたスペース
中に容易に拡散し、サイクル毎により反応性の部位を占
め、より容易に活性部位に化学吸着する。従って、触媒
がより速い堆積速度を可能にする。当業者は、他の触媒
が他の成分に使用可能であることを容易に理解するであ
ろう。
【０１１８】TiCl4フローを停止し、キャリアガスの継
続的フローによりパージを行った後、NH3のパルスが加
工物(workpiece)に供給される。アンモニアは、好適に
は、金属含有単層の表面を飽和させるために、他のプロ
セスパラメータを与えられたキャリアフローを十分な割
合で含む。NH3は、リガンド交換反応中で金属単層のク
ロライド終結式の表面と容易に反応し、窒化チタン（Ti
N）の単層を形成する。反応は、先に化学吸着した利用
可能な金属クロライド複合体の数によって制限される。
アンモニア及びキャリアガスはともに、生成した窒化チ
タン単層とそれ以上反応しない。さらに、好ましい温度
及び圧力パラメータは、アンモニアが金属単層に拡散す
ることを抑制する。
【０１１９】次のサイクルにおいて、第１フェーズは、
窒化チタン単層の表面と容易に反応するTiCl4を導入
し、再度クロライド終結式のチタン層を残す。次いで、
第二サイクルの第二フェーズは第一サイクルに関する記
載と同様である。これらサイクルを、バリアー機能を発
揮するに十分な窒化チタンの厚さになるまで繰り返す。
好ましくは、約5nmから50nm、より好ましくは約10nmか
ら30nmの金属窒化物が本手法で形成される。
【０１２０】例示された実施態様において、キャリアガ
スを、各サイクルの両フェーズの間、一定速度で継続し
てフローする。しかしながら、交互のガスパルスの間の
チャンバの排気によって反応物を除去しうることは理解
されるであろう。一つのアレンジメントにおいて、好ま
しいリアクターは、パルス堆積の間、一定の圧力を維持
するためのハードウェア及びソフトウェアを組み込まれ
ている。1988年5月31日に発行されたポサ（Posa）の米
国特許第4747367号及び1988年8月2日に発行されたコン
ガーら（Conger et al.）の米国特許第4761269号の開示
が参考文献として本明細書に援用される。
【０１２１】
【表８】 上記表VIIIは、キャパシタ誘電体上のコンフォーマルな
元素金属層のＡＬＤのパラメータを示す。本プロセス
は、バリアー層（表VII参照）の形成後直ちに、又はキ
ャパシタ誘電体上に直接的に行われ得る。プロセスは、
酸素源ガスに代えて還元剤を使用する以外は図５及び７
のプロセスと同様である。従って、反応物種の１種は、
好ましくは、有機又はハライドリガンドとともに金属含
有種を包含し、一方で第二反応物種が強力な還元剤を含
む。例示された実施態様において、金属膜は、パージ工
程によって分離される金属及び還元フェーズを交互に行
うＡＬＤによって形成されたタングステン（W）層を含
有する。表VIIIの例において、金属源ガスは、タングス
テンヘキサフルオリド（WF6）を含有し、キャリアガス
は窒素ガス（N2）を含有し、還元剤はトリエチルボロン
（(CH3CH2)3B）又はTEBを含有する。
【０１２２】第一サイクルの第一フェーズにおいて、WF
6は、堆積した高ｋ誘電体のヒドロキシル及び酸素ブリ
ッジ末端上、又は先に形成されたバリアー層の末端上に
化学吸着する。金属源ガスは、好ましくは、誘電体表面
を飽和させために、他のプロセスパラメータを与えられ
たキャリアフローを十分な割合で含む。タングステン複
合体の単層が誘電体上に残され、該単層は残ったハライ
ド末端で自己終結式である。
【０１２３】WF6フローを停止し、キャリアガスの継続
的なフローによってパージした後、TEBのパルスを加工
物に供給する。TEBは、好ましくは、金属含有単層の表
面を飽和するために、他のプロセスパラメータを与えら
れたキャリアフローを十分な割合で含む。TEBは、金属
含有単層のハライド終結式の表面を容易に還元し、タン
グステン単層を残す。先に化学吸着した利用可能な金属
ハライド複合体の数が反応を制限する。TEB及びキャリ
アガスはともに、生成したタングステン単層とそれ以上
反応しない。さらに、好ましい温度及び圧力パラメータ
は、TEBが金属単層に拡散することを抑制する。
【０１２４】次のサイクルにおいて、第一フェーズは、
タングステン単層の表面と容易に反応するWF6を導入
し、再度ハライド終結式のタングステン層を形成する。
次いで、第二サイクルの第二フェーズは第一サイクルに
関する記載と同様に行う。これらサイクルを、所望の厚
さのタングステンが形成されるまで繰り返す。好ましく
は、約5nmから50nm、より好ましくは約10nmから30nmの
タングステンは、基礎をなすボトム電極及びキャパシタ
誘電体層の高表面積を十分に活用するための連続した及
びコンフォーマルな(conformal)カバレージを保証す
る。
【０１２５】説明された実施態様において、キャリアガ
スを、各サイクルの両フェーズの間、一定速度で継続し
てフローする。しかしながら、交互のガスパルスの間の
チャンバーの排気によって反応物が除去しうることは理
解されるであろう。一つのアレンジメントとして、好ま
しいリアクターは、パルス堆積の間、一定圧力を維持す
るためのハードウェア及びソフトウェアを組み込まれて
いる。1988年5月31日に発行されたポサ（Posa）の米国
特許第4747367号及び1988年8月2日に発行されたコンガ
ーら（Conger et al.）の米国特許第4761269号の開示が
参考文献として本明細書に援用される。
【０１２６】初期導電薄膜の、好ましくは表VII及び／
又は表VIIIのプロセスと同様なプロセスによる、ＡＬＤ
形成後に、従来の堆積プロセスが上部電極の残部を形成
しうる。ＣＶＤ及びＰＶＤでさえ、さらに100nmから500
nmの導電材料の堆積に利用されうる。従来の堆積法は、
一般的に初期薄膜を高いステップカバレージでコートし
ないであろうし、そのために、ボトム電極によって与え
られ、高度にコンフォーマルな誘電体及び初期導電薄膜
によって拡大された、基礎をなすテクスチャに対して正
確に適合(conform)しないであろう。しかしながら、バ
ルク堆積による不完全なステップカバレージは、初期導
電薄膜が上部電極の一部によってキャパシタ誘電体の連
続的及びコンフォーマルなカバレージを保証することか
ら、静電容量の損失を生じないであろう。
【０１２７】製造したキャパシタの構造 図9を参照すると、ボトム電極300が、ＨＳＧ層304上に
拡がる超薄型で適合した誘電体層302とともに示され
る。ＤＲＡＭキャパシタの要求に従って、誘電体層が電
流漏れ及びその結果としてのデータエラーの過大なリス
クを回避するのに必要な最小の厚さで形成される。特
に、ボトム電極300をコートする誘電体層302は、使用さ
れる材料に依存して、好ましくは約10Åから200Å、よ
り好ましくは約25Åから100Åの厚みを有する。、同時
に、本明細書に開示の方法によって提供される高いステ
ップカバレージは、上端、側壁、凹部及びネック領域表
面を含むＨＳＧ層の全表面上に所望の厚さの均一な形成
を可能にする。従って、ＨＳＧシリコン層304上の誘電
体層302は、構造の任意の点及びプロセスの間の任意の
点においてその最大厚さの好ましくは約95％以下、より
好ましくは約98％以下の最小厚さを有する。
【０１２８】全ての利用可能な部位の占有を抑制する化
学吸着した複合体の物理的な大きさが原因で、とりわけ
吸着した複合体が有機リガンドを含有する場合に、好ま
しい条件下で、単層のフラクションに十分な材料がサイ
クル毎に堆積する。表IVの例において、ZrO2は約0.75Å
／サイクルで成長し、演算の電流漏れ及びデータエラー
を回避するのに適切な厚さの誘電体層を製造するため
に、好ましくは約30から80サイクル、より好ましくは30
から50サイクルが行われる。
【０１２９】示していないが、次に上部電極層が誘電体
層302上に形成され、加工が完成することは、当業者が
容易に認識するところであろう。
【０１３０】図10では、同じ参照数字は同じ部品に対し
て使用されており、同様なボトム電極300が、ＨＳＧシ
リコン層304上の同様な適合した(conformal)誘電体層30
2とともに示される。加えて、バリアー層306が、誘電体
302とＨＳＧシリコン表面304との間に形成される。例え
ば、上記表II及びIIIの例に従って、熱的に成長したシ
リコン窒化物層が、酸化タンタル誘電体302の下でバリ
アー層306として役目を果たす。このように、容易に酸
化されるＨＳＧシリコン304は酸化から幾分保護され
る。シリコン窒化物は、有効にキャパシタ誘電体の一部
になり、有効な誘電率を低下させるが、下部電極300を
酸化から一層よく保護する。
【０１３１】図11では、ボトム電極300は、ＨＳＧシリ
コン層304上に適合的に拡がる進行中のナノラミネート
誘電体302を概略的に示す。部分的に加工された誘電体
スタック302は、好ましくは、約3Åから10Åの第一誘電
体下部層(first dielectric sublayer)302a（例えば、5
Å TiO2）；約3Åから10Åの第二誘電体下部層（例え
ば、5Å Ta2O5）；約3Åから10Åの第三誘電体下部層
（例えば、5Å TiO2）；などを含む。同様な又は異なる
構造のいくつか付加的な層を、漏れのないメモリーセル
キャパシタを完成するために加えうることは、理解され
るであろう。
【０１３２】図12では、ＨＳＧシリコン304を含むキャ
パシタボトム電極300は、図9に関する記載のように、そ
の上に適合する超薄型の高ｋ誘電体302を有する。加え
て、図12は、高k誘電体302上に形成された上部電極を示
す。上部電極は、有利には、高k誘電体上にＡＬＤによ
って直接的に形成された初期導電薄膜308を含む。導電
薄膜308は表VII及び／又は表VIIIに記載のＡＬＤプロセ
スによって堆積するので、導電層308はキャパシタ誘電
体を適合的にコートし、このようにして高表面キャパシ
タの十分な上部電極カバレージを保証する。同時に、上
部電極の残部310は、ＣＶＤ又はＰＶＤのような従来の
方法によって、静電容量を損失することなく形成されう
る。
【０１３３】一例において、キャパシタ誘電体はTa2O5
のような揮発性物質を含み、初期導電薄膜308は薄い
（例えば、約10nmから30nm）バリアー層を含み、表VII
のプロセスによって形成されるTiNにより例示される。
本ケースにおいて、上部電極の残部310は、好ましく
は、バリアー機能に有効な厚さを残すためにさらに約10
0nmの金属窒化物を含む。上部電極の残部310は、好まし
くは、その上に堆積した、例えば元素金属のようなより
導電性の材料を含む別の例において、初期導電薄膜308
は、表VIIIのプロセスによって形成されたWによって例
示される薄い（例えば、約10nmから30nm）元素金属層を
含む。本ケースにおいて、上部電極の残部310は、好適
には、上部電極に有用な厚みを残すために、さらに約10
0-500nmの導電性材料及び好ましくは元素金属を含む。
【０１３４】前述の発明はある好ましい具体例として記
載されたものであるが、他の具体例は当業者にとって明
白であろう。例えば、プロセスが特定の誘電体材料に対
して特別に供給される一方で、当業者はＡＬＤ法が他の
材料でキャパシタを形成することに適用されうることを
容易に理解するであろう。さらに、メモリーセルキャパ
シタの特定のプロセスフロー及び構造に関して示された
にもかかわらず、当業者は、本明細書に開示された方法
が有用であるであろうスキームの変更を理解するであろ
う。加えて、本明細書の開示を考慮して、他の組み合わ
せ、省略、置換及び改良は、当業者にとって理解される
であろう。従って、本発明は、好ましい例の詳述によっ
て制限されることを意図しないし、そのかわりに添付の
請求項の参照によって定義される。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、半球状粒子(HSG)シリコンを組込む、
集積されたスタック型(スタッド)キャパシタメモリーセ
ルの概略断面図である。
【図２】図２は、HSGシリコンを組込む、他の集積され
たスタック型(円筒型)キャパシタメモリーセルの概略断
面図である。
【図３】図３は、HSGシリコンを組込む、集積されたト
レンチキャパシタメモリーセルの概略断面図である。
【図４】図４は、ＨＳＧに慣用されている化学気相成長
(CVD)で形成された誘電体を組込んだキャパシタの一部
の拡大図である。
【図５】図５は、HSGシリコン上にコンフォーマルな誘
電体層とともにメモリーセルを形成する方法を一般に例
示するフローチャートである。
【図６】図６は、HSGシリコン上にコンフォーマルな三
元誘電体材料とともにメモリーセルを形成する方法をよ
り詳しく例示するフローチャートである。
【図７】図７は、本発明の好ましい実施態様に従い、二
元誘電体層を堆積するための、例示的ガスフローダイヤ
グラムである。
【図８】図８は、好ましい実施態様に従い、三元誘電体
層を堆積するための、例示的ガスフローダイヤグラムで
ある。
【図９】図９は、HSGシリコン上にコンフォーマルな超
薄型の誘電体を含む、メモリーセルキャパシタの部分的
な概略断面図である。
【図１０】図１０は、バリアー層およびHSGシリコン上
にコンフォーマルな超薄型の誘電体を含む、一部加工さ
れたメモリーセルキャパシタの部分的な概略断面図であ
る。
【図１１】図１１は、HSGシリコン上にナノラミネート
誘電体を含む、一部加工されたメモリーセルキャパシタ
の部分的な概略断面図である。
【図１２】図１２は、コンフォーマルな超薄型の誘電体
およびコンフォーマルなバリアー層の両方をその上に含
む、HSGシリコンボトム電極を有するメモリーセルキャ
パシタの部分的な概略断面図である。
【符号の説明】 10：メモリー用セル 11：キャパシタ 12：基板 14：ゲートスタック 16：ドープされた活性な領域 18：コンタクト(contact) 20：絶縁層 22：ボトム電極 24：キャパシタ誘電体層 26：上部電極 28：HSGシリコンマイクロ構造 10a：メモリー用セル 11a：キャパシタ 12：基板 22a：ボトム電極 24a：キャパシタ誘電体層 26a：上部電極 28a：HSGシリコンマイクロ構造 30：メモリー用セル 31：トレンチキャパシタ 32：基板 34：ゲートスタック 36：ドープされた活性な領域 42：ボトム電極 44：キャパシタ誘電体層 46：上部電極 48：HSGシリコン層 50：HSGシリコン層 52：半球状粒子 54：基板 56：誘電体層 60：ネック領域 61：粒子のトップ表面 62：凹角の側面 64：空洞(void) 300：ボトム電極 302：誘電体層 304：HSG層 306：絶縁層 302a：第１誘電体部分層 302b：第２誘電体部分層 302c：第３誘電体部分層 308：初期誘電薄膜 310：上部電極の残部
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 エルンスト ハー．アー． グランネマン オランダ国 1217アーデー ヒルフェルス ム ホーガ ナールデルベック 71アー

Claims (66)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 集積回路中にキャパシタを形成する方法
    であって、 テクスチャ加工されたシリコン層を含むボトム電極を構
    築すること；およびテクスチャ加工されたシリコン層上
    に誘電体層を堆積すること、 を包含し、ここで、堆積は、 第１反応物種への暴露により、テクスチャ加工されたシ
    リコン層上に第１材料の約１以下の単層を形成するこ
    と；および第２材料の約１以下の単層を残すために、第
    ２反応物種を第１材料と反応させること、 を包含する、方法。
  2. 【請求項２】 テクスチャ加工されたシリコン層が半球
    形粒子形態を含む、請求項１に記載の方法。
  3. 【請求項３】 約１以下の単層を形成することが第２反
    応物種を実質的に除外する第１成分を供給することを包
    含し、反応させることが第１反応物種を実質的に除外す
    る第２成分を供給することを包含する、請求項１に記載
    の方法。
  4. 【請求項４】 第１成分を供給すること、および第２成
    分を供給することを、誘電体層が約10Å〜200Åの厚さ
    を有するように形成するまで交互に繰返すことを更に包
    含する、請求項３に記載の方法。
  5. 【請求項５】 第１成分を供給すること、および第２成
    分を供給することを交互に繰返しながら、キャリアガス
    を供給することを更に包含する、請求項３に記載の方
    法。
  6. 【請求項６】 第１成分を供給することと第２成分を供
    給することとの間にキャリアガスが反応物をパージす
    る、請求項５に記載の方法。
  7. 【請求項７】 第１成分を供給することが終結され、第
    ２成分を供給する前に反応チャンバーが約２倍を越える
    チャンバー体積のパージガスを用いてパージされる、請
    求項６に記載の方法。
  8. 【請求項８】 誘電体層を堆積することが、第２材料を
    第３反応物種にさらして、第３材料の約１以下の単層を
    残すことを更に包含する、請求項１に記載の方法。
  9. 【請求項９】 誘電体層が２つの異なる金属および酸素
    を含む、請求項８に記載の方法。
  10. 【請求項１０】 誘電体層が金属、シリコンおよび酸素
    を含む、請求項９に記載の方法。
  11. 【請求項１１】 誘電体層が約１０を越える誘電率を有
    する、請求項１に記載の方法。
  12. 【請求項１２】 誘電体層が、酸化アルミニウム、酸化
    タンタル、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化ニオ
    ブ、酸化ハフニウム、酸化ケイ素(silicon oxide)なら
    びにその混合物およびコンパウンドからなる群から選択
    される、請求項１１に記載の方法。
  13. 【請求項１３】 誘電体層が約２０と等しいか又はそれ
    を越える誘電率を有する、請求項１１に記載の方法。
  14. 【請求項１４】 第１材料が自己終結式(self-terminat
    ed)である、請求項１に記載の方法。
  15. 【請求項１５】 第１材料がハロゲン化物リガンドで終
    結(terminated)される、請求項１４に記載の方法。
  16. 【請求項１６】 第１反応物種がハロゲン化ジルコニウ
    ムを含み、第２反応物種が酸素含有源ガス(source gas)
    を含む、請求項１５に記載の方法。
  17. 【請求項１７】 第１材料が有機リガンドで終結(termi
    nated)される、請求項１４に記載の方法。
  18. 【請求項１８】 第１材料がメチル終結式アルミニウム
    を含み、第２反応物種が酸素含有源ガスを含む、請求項
    １に記載の方法。
  19. 【請求項１９】 第１材料がエトキシド終結式タンタル
    を含み、第２反応物種が酸素含有源ガスを含む、請求項
    １に記載の方法。
  20. 【請求項２０】 約１以下の単層を形成する前に、テク
    スチャ加工されたシリコン表面上に直接バリヤー層を形
    成することを更に包含する、請求項１に記載の方法。
  21. 【請求項２１】 バリヤー層の形成がテクスチャ加工さ
    れたシリコン表面を窒素化することを包含する、請求項
    ２０に記載の方法。
  22. 【請求項２２】 バリヤー層の形成が、テクスチャ加工
    されたシリコン表面を酸化して酸化ケイ素(silicone ox
    ide)を形成すること、および酸化ケイ素を窒素化するこ
    とを包含する、請求項２０に記載の方法。
  23. 【請求項２３】 ボトム電極が三次元折り畳み構造に適
    合(conform)する、請求項１に記載の方法。
  24. 【請求項２４】 ボトム電極が半導体基板内でトレンチ
    に適合(conform)する、請求項２３に記載の方法。
  25. 【請求項２５】 三次元折り畳み形状が半導体基板上に
    形成される、請求項２３に記載の方法。
  26. 【請求項２６】 三次元形状が内部容積を規定する、請
    求項２５に記載の方法。
  27. 【請求項２７】 三次元形状がシリンダーに適合する、
    請求項２６に記載の方法。
  28. 【請求項２８】 誘電体層上に導電層を堆積することを
    更に包含し、ここで、導電層を堆積することは、 第３反応物種にさらすことによって、誘電体層上に第３
    材料の約１以下の単層を形成すること、 第４反応物種を第３材料と反応させて、第４材料の約１
    以下の単層を残すこと、 を包含する、請求項１に記載の方法。
  29. 【請求項２９】 第３反応物種が金属複合体を含み、第
    ４反応物種が窒素含有源ガスを含み、導電層が金属窒化
    物を含む、請求項２８に記載の方法。
  30. 【請求項３０】 約１０を越える誘電率を有する誘電体
    層を、集積回路中のテクスチャ加工されたボトム電極上
    に形成する方法であって、 金属含有種の約１以下の単層を自己制限型(self-limite
    d)反応中で形成すること；および酸素含有種を単層と反
    応させること、 を包含する、方法。
  31. 【請求項３１】 テクスチャ加工されたボトム電極がシ
    リコンを含む、請求項３０に記載の方法。
  32. 【請求項３２】 テクスチャ加工されたボトム電極が半
    球状粒子形態を有する、請求項３１に記載の方法。
  33. 【請求項３３】 自己制限型反応がハロゲン終結式金属
    フィルムを形成することを包含する、請求項３０に記載
    の方法。
  34. 【請求項３４】 酸素含有種を反応させることがリガン
    ド交換反応を含む、請求項３３に記載の方法。
  35. 【請求項３５】 約１以下の単層を形成すること、およ
    び少なくとも約１０回酸素含有種を反応させることを、
    誘電体層が所望の厚さを有するまで繰返すことを更に包
    含する、請求項３０に記載の方法。
  36. 【請求項３６】 集積回路中のキャパシタ構造であっ
    て、 マクロ構造の三次元折り畳み形状に形状に適合し、テク
    スチャ加工されたシリコン表面を有するボトム電極；テ
    クスチャ加工された表面に適合する約１０を越える誘電
    率を有するキャパシタ誘電体、該誘電体は、約100Å未
    満の最大厚および最大厚の約95％を越える最小厚を有す
    る、 を含むキャパシタ構造。
  37. 【請求項３７】 誘電体に適合する上部電極(top elect
    rode)を更に含み、該上部電極はテクスチャ加工された
    表面全体上に誘電体を連続的に接触させる、請求項３６
    に記載の構造。
  38. 【請求項３８】 上部電極が、テクスチャ加工された表
    面全体上で誘電体と連続的に接触する導電バリヤー層お
    よび導電バリヤー層上に形成されたより導電性の材料を
    含む、請求項３７に記載の構造。
  39. 【請求項３９】 上部電極が、テクスチャ加工された表
    面全体にわたり誘電体を連続的に接触させる元素金属層
    を含む、請求項３７に記載の構造。
  40. 【請求項４０】 キャパシタ誘電体が金属酸化物を含
    む、請求項３６に記載の構造。
  41. 【請求項４１】 金属酸化物が酸化アルミニウムを含
    む、請求項４０に記載の構造。
  42. 【請求項４２】 金属酸化物が遷移金属の酸化物を含
    む、請求項４０に記載の構造。
  43. 【請求項４３】 テクスチャ加工されたシリコン層と誘
    電体との間に形成されるコンフォーマルバリヤー層を更
    に含む、請求項４２に記載の構造。
  44. 【請求項４４】 金属酸化物層がIV族遷移金属の酸化物
    を含む、請求項４２に記載の構造。
  45. 【請求項４５】 金属酸化物がV族遷移金属の酸化物を
    含む、請求項４２に記載の構造。
  46. 【請求項４６】 誘電体が三元材料を含む、請求項３６
    に記載の構造。
  47. 【請求項４７】 誘電体が金属、シリコンおよび酸素を
    含む、請求項４６に記載の構造。
  48. 【請求項４８】 誘電体が約25Å〜100Åの厚さを有す
    る、請求項３６に記載の構造。
  49. 【請求項４９】 最小厚が最大厚の少なくとも約98％で
    ある、請求項３６に記載の構造。
  50. 【請求項５０】 複数のメモリーセルを有する集積回路
    であって、各メモリーセルは、 半球状粒子形態に適合する表面を有する第１電極；第１
    電極に隣接し半球状粒子形態に適合するキャパシタ誘電
    体層、キャパシタ誘電体は酸化アルミニウム、酸化チタ
    ン、酸化ジルコニウム、酸化ニオブ、酸化ハフニウム、
    酸化ケイ素および混合物およびそれらのコンパウンドか
    らなる群から選択される材料を含む；および半球状粒子
    形態に隣接しそれに適合する第２電極、を含むキャパシ
    タを含む、集積回路。
  51. 【請求項５１】 キャパシタ誘電体層が約10Å〜200Å
    の厚を有する、請求項５０に記載の集積回路。
  52. 【請求項５２】 キャパシタ誘電体層が、第１電極にわ
    たる最大厚および第１電極にわたる最大厚の約95％以下
    の最小厚を有する、請求項５０に記載の集積回路。
  53. 【請求項５３】 キャパシタ誘電体層が複数の下部層(s
    ublayer)を更に含む、請求項５０に記載の構造。
  54. 【請求項５４】 下部層が、他の金属酸化物の下部層と
    交互にする第１金属酸化物の複数の下部層を含む、請求
    項５３に記載の集積回路。
  55. 【請求項５５】 半球状粒子シリコン表面上にキャパシ
    タ誘電体を形成する方法であって、 第１フェーズにおいて、半球状粒子シリコン表面をリガ
    ンド終結式金属複合体の約１以下の単層でコーティング
    すること；第１フェーズと異なる第２フェーズにおい
    て、リガンド終結式金属のリガンドを酸素で置き換える
    こと；および第１および第２フェーズを少なくとも約１
    ０サイクル繰返すこと、を包含する、方法。
  56. 【請求項５６】 各サイクルが第３フェーズを含み、第
    ３フェーズが第２フェーズの後に第２リガンド終結式金
    属の約１以下の単層を吸着することを包含する、請求項
    ５５に記載の方法。
  57. 【請求項５７】 各サイクルがさらに第４フェーズを含
    み、第４フェーズが第２リガンド終結式金属のリガンド
    を酸素で置き換えることを包含する、請求項５６に記載
    の方法。
  58. 【請求項５８】 第１フェーズが、第１酸素含有種をパ
    ルスすることを包含する、請求項５７に記載の方法。
  59. 【請求項５９】 第４フェーズが、異なる酸素含有種を
    パルスすることを包含する、請求項５８に記載の方法。
  60. 【請求項６０】 リガンド終結式金属が金属エトキシド
    複合体を含む、請求項５５に記載の方法。
  61. 【請求項６１】 リガンド終結式金属が金属クロライド
    複合体を含む、請求項５５に記載の方法。
  62. 【請求項６２】 約３５０℃より低い温度に維持するこ
    とを包含する、請求項５５に記載の方法。
  63. 【請求項６３】 集積回路中に高い表面積を有するキャ
    パシタを形成する方法であって、 ボトム電極を三次元折り畳み形状に形成すること；三次
    元折り畳み形状上にテクスチャ加工形態を重ねること；
    および少なくとも２つの交互の自己終結式成分を周期的
    に供給することによりテクスチャ加工形態上に層をコン
    フォーマルに堆積すること、該層はキャパシタの一部を
    形成する、を包含する、方法。
  64. 【請求項６４】 層がボトム電極と直接接触しているキ
    ャパシタ誘電体を含む、請求項６３に記載の方法。
  65. 【請求項６５】 層が、キャパシタ誘電体の上にある薄
    い導電層を含み、キャパシタ誘電体がボトム電極と直接
    接触する、請求項６３に記載の方法。
  66. 【請求項６６】 ボトム電極が半球状粒子シリコン層を
    含む、請求項６５に記載の方法。
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