CN105219033B - 具有优异的反射率的热塑性树脂组合物 - Google Patents

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Abstract

公开了一种具有优异的反射率的热塑性树脂组合物。所述热塑性树脂组合物包括：聚酯树脂；白色颜料；核‑壳结构抗冲改性剂；以及改性聚烯烃树脂。热塑性树脂组合物和由其形成的模制品在反射率、高温下反射率维持和高挠曲强度方面表现出优异性能。

Description

具有优异的反射率的热塑性树脂组合物
技术领域
本发明涉及热塑性树脂组合物。更特别地，本发明涉及在反射率、高温下反射率维持、和挠曲强度方面具有优异性能的聚酯热塑性树脂组合物以及由其形成的模制品。
背景技术
由于发光二极管(LED)和有机发光二极管(OLED)显著的能量效率及其长的寿命，它们正在快速取代现有的光源并且成为关注的焦点。通常发光二极管与部件如反射器、反射杯、扰频器以及壳体一起形成发光二极管封装，从而通过高的反射率而最大化光学效率。这样的部件需要经受高温，同时最小化由于黄变引起的反射率和白度的劣化。
聚酯树脂，及其共聚物以及它们的共混物作为工程塑料表现出有用的性能，并且因此用于包括用于产品的内部材料/外部材料的各种领域。特别地，使用聚酯树脂作为用于这种部件的材料。使用聚酯树脂主要作为用于部件的材料的实例包括高耐热聚酯树脂。然而，尽管高耐热聚酯树脂在高温下不会经受变形，并且表现出良好的耐变色性，但高耐热聚酯树脂具有低的结晶速率、低的机械强度，以及差的抗冲击性。
为了克服这些问题，通常已经将添加剂，如无机填料添加至聚酯树脂以增强机械强度和抗冲击性。然而，当使用过量的添加剂，如无机填料时，则存在成型性劣化问题，如渗出。
此外，已经开发了聚酯树脂组合物，其中，聚烯烃共聚物包含于聚酯树脂中以增强耐变色性和抗冲击性。然而，这类聚酯树脂组合物也存在低结晶速率、差的成型性和成型稳定性，以及机械性能不足的问题。
因此，存在对于这样的热塑性树脂组合物的需要：其在反射率、高温下反射率维持和挠曲强度方面具有优异的机械性能而没有上面的问题，并且因此可以用作用于发光二极管的部件。
在韩国专利公开第10-2013-0076733号中公开了相关领域的一个实例。
发明内容
本发明的一个方面是提供在反射率、高温下反射率维持和挠曲强度方面具有优异性能的热塑性树脂组合物以及由其形成的模制品。
本发明的一个方面涉及热塑性树脂组合物。该热塑性树脂组合物包括：聚酯树脂；白色颜料；核-壳结构抗冲改性剂；以及改性聚烯烃树脂。
在一种实施方式中，基于100重量份的包含聚酯树脂和白色颜料的基础树脂(其中，聚酯树脂与白色颜料的重量比范围可以是0.1:1至10:1)，热塑性树脂组合物可以包含0.01重量份至15重量份的核-壳结构抗冲改性剂和0.01重量份至10重量份的改性聚烯烃树脂。
在一种实施方式中，聚酯树脂可以包括由式1表示的重复单元：
[式1]
Figure BDA0000745913640000021
其中，Ar是C6至C18亚芳基，R1和R3各自独立地是C1至C10直链亚烷基基团，以及R2是C3至C12亚环烷基基团。
在一种实施方式中，白色颜料可以包括以下各项中的至少一种：氧化钛、氧化锌、硫化锌、铅白、硫酸锌、硫酸钡、碳酸钙以及氧化铝。
在一种实施方式中，核-壳结构抗冲改性剂可以包括丙烯酸类化合物(acryliccompound)和硅化合物中的至少一种作为核组分。
在一种实施方式中，改性聚烯烃树脂可以包括含有烯烃以及能够与烯烃一起形成共聚物的含至少一个氧原子的共聚单体的单体混合物的共聚物。
在一种实施方式中，共聚单体可以包括以下各项中的至少一种：(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸十二烷酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸苄酯、乙酸乙烯酯和乙烯醇。
在一种实施方式中，基于改性聚烯烃树脂的总重量，改性聚烯烃树脂可以包含40wt％至99wt％的量的烯烃。
在一种实施方式中，基础树脂可以进一步包括无机填料。
在一种实施方式中，基于基础树脂的总重量，无机填料可以以1wt％至40wt％的量存在。
在一种实施方式中，无机填料可以包括以下各项中的至少一种：玻璃纤维、碳纤维、玻璃珠、玻璃片、碳黑、粘土、高岭土、滑石、云母和硅灰石。
在一种实施方式中，核-壳结构抗冲改性剂与改性聚烯烃树脂的重量比范围可以在0.05:1至20:1。
本发明的另一方面涉及模制品。模制品是由上面列出的热塑性树脂组合物形成。
在一种实施方式中，模制品可以具有在170℃和85％相对湿度的恒温恒湿烘箱中光照射(LED光源，波长为450nm)1,000小时前/后测得的小于15的反射率差，以及通过使用万能试验机(universal testing machine)(UTM)以1mm/min的速率施加压缩力测得的20N至80N的断裂点挠曲强度(flexural strength at break point)。
在一种实施方式中，模制品可以是用于LED的反射器或反射杯(reflector cup)。
附图说明
图1是包括由根据本发明的一种实施方式的热塑性树脂组合物形成的反射杯的半导体装置的剖面图。
具体实施方式
在下文中，将对本发明的实施方式进行详细的描述。
应该理解的是，提供以下实施方式用于完全公开以及本领域技术人员透彻理解本发明。此外，除非另外说明，如本文使用的技术术语和科学术语具有本领域技术人员通常理解的意义。省略了可能不必要地混淆本发明的主题的已知功能和结构的说明。
根据本发明的热塑性树脂组合物包含：(A)聚酯树脂；(B)白色颜料；(C)核-壳结构抗冲改性剂；以及(D)改性聚烯烃树脂。
(A)聚酯树脂
根据本发明，即使在高温下，聚酯树脂可以增强热塑性树脂组合物的耐热性、机械强度以及抗冲击性。
在一些实施方式中，聚酯树脂可以是芳香族聚酯树脂。芳香族聚酯树脂是包括环形结构并且因此具有高的熔点聚合物。芳香族聚酯树脂可以具有200℃或更高的熔点，例如，220℃至380℃，特别地260℃至320℃。在一种实施方式中，芳香族聚酯树脂可以是通过由芳香族二羧酸及其衍生物组成的二羧酸组分与C2至C22醇组分的缩聚获得的树脂。
在一种实施方式中，二羧酸组分可以包括对苯二甲酸、间苯二甲酸、邻苯二甲酸和萘二羧酸，但并不局限于此。这些可以单独使用或组合使用。
在一种实施方式中，二醇组分可以包括脂环族二醇以形成环状重复单元。例如，脂环族二醇可以包括C5至C22环脂族二醇，特别地1,4-环己烷二甲醇(CHDM)等。该脂环族二醇可以具有的反式/顺式异构体的比例为2.3至10，例如2.5至5。在该范围内，聚酯树脂可以具有优异的耐热性，并且热塑性树脂组合物可以表现出优异的成型性、机械性能、耐变色性和光稳定性。
除了这些脂环族二醇之外，二醇组分可以进一步包括乙二醇(EG)，其为脂族二元醇。当二醇组分包括乙二醇时，基于二醇组分的总重量，乙二醇可以以85wt％或更少，例如，20wt％至70wt％的量存在。在一些实施方式中，二醇组分可以包括乙二醇的量为0(乙二醇不存在)、1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39、40、41、42、43、44、45、46、47、48、49、50、51、52、53、54、55、56、57、58、59、60、61、62、63、64、65、66、67、68、69、70、71、72、73、74、75、76、77、78、79、80、81、82、83、84、或85wt％。另外，根据本发明的一些实施方式，乙二醇的量在从任意上述量至任意其他上述量的范围内。在该范围内，二醇组分可以增强聚酯树脂的抗冲击性而并没有劣化聚酯树脂的耐热性。
除了脂环族二醇之外，二醇组分可以进一步包括C6至C21芳香族二醇、C3至C8脂族二醇，或它们的混合物。C6至C21的芳香族二醇的实例可以包括2,2-双-(3-羟基乙氧基苯基)-丙烷和2,2-双-(4-羟基丙氧基苯基)-丙烷、以及C3至C8脂族二醇的实例可以包括丙烷-1,3-二醇、丁烷-1,4-二醇、戊烷-1,5-二醇、己烷-1,6-二醇、3-甲基戊烷-2,4-二醇、2-甲基戊烷-1,4-二醇，2,2,4-三甲基戊烷-1,3-二醇、2-乙基己烷-1,3-二醇，和2,2-二乙基丙烷-1,3-二醇，但不限于此。这些可以单独使用或组合使用。在使用时，基于二醇组分的总重量，C6至C21芳香族二醇、C3至C8脂族二元醇、或它们的混合物可以以3wt％或更低的量存在。在一些实施方式中，二醇组分可以包括C6至C21芳香族二醇和/或C3至C8脂族二醇的量为0(C6至C21芳香族二醇和/或C3至C8脂族二醇不存在)、1、2、3wt％。另外，根据本发明的一些实施方式，C6至C21芳香族二醇和/或C3至C8脂族二醇的量在任意上述量至任意其他上述量的范围内。
在一些实施方式中，聚酯树脂可以包括聚对苯二甲酸乙二酯树脂、聚对苯二甲酸丙二酯树脂、聚对苯二甲酸丁二酯树脂、聚对苯二甲酸己二酯树脂、聚对苯二甲酸环己烷二甲酯树脂以及它们的非晶型改性聚酯树脂。这些可以单独使用或作为其混合物使用。混合物的一个实例可以包括聚对苯二甲酸乙二酯树脂和聚对苯二甲酸丁二酯树脂的混合物。
在一些实施方式中，聚酯树脂可以包括由式1表示的重复单元。
[式1]
Figure BDA0000745913640000061
在式1中，Ar为C6至C18亚芳基基团，R1和R3各自独立地是C1至C10直链亚烷基基团，以及R2是C3至C12亚环烷基基团。例如，R1、R2和R3衍生自脂环族二醇，并且可以具有的总碳数为5至22。
在一种实施方式中，聚酯树脂可以包括由式2表示的聚对苯二甲酸环己烷二甲酯(PCT)树脂，但并不局限于此。
[式2]
Figure BDA0000745913640000071
在式2中，m是10至500的整数。
在一些实施方式中，(A)聚酯树脂可以具有如在35℃使用邻氯苯酚溶液(浓度：0.5g/dl)测得的0.4dl/g至1.5dl/g，例如,0.5dl/g至1.2dl/g的特性粘度[η]。在该范围内，聚酯树脂组合物可以表现出优异的机械性能和成型性。
在一些实施方式中，聚酯树脂可以通过本领域已知的缩聚方法制备。例如，缩聚方法可以包括使用二醇或低级烷基酯通过酯交换的酸的直接缩合，但不限于此。
在一些实施方式中，聚酯树脂可以具有如通过凝胶渗透色谱(GPC)测得的3,000g/mol至30,000g/mol，例如，5,000g/mol至20,000g/mol的重均分子量。在该范围内，组合物可以表现出优异的成型性和机械性能。
(B)白色颜料
根据本发明，白色颜料能够增强聚酯树脂组合物的白度和反射率，并且通过与其它组分组合，甚至在高温条件下可以改善组合物的耐变色性和光稳定性。白色颜料可以包括任意典型的白色颜料没有限制。例如，白色颜料可以包括氧化钛、氧化锌、硫化锌、铅白(2PbCO3·Pb(OH)2)、硫酸锌、硫酸钡、碳酸钙、氧化铝等。这些可以单独使用或以它们的组合使用。
更特别地，白色颜料可以包括氧化钛，其通过与其他组分组合表现出高白度、高光反射率、高分散性、优异的耐候性和化学稳定性。虽然氧化钛可以具有任意晶体结构而没有限制，有利的是氧化钛具有金红石或四方晶体结构，其在长时间暴露于高温后仍是稳定的并且可以有效地防止聚酯树脂组合物的反射率的劣化。
在一些实施方式中，白色颜料可以具有0.01μm至2.0μm，例如,0.05μm至0.7μm的平均粒径。在该范围内，树脂组合物可以在白度、反射率等方面表现出优异的性能。
在一些实施方式中，白色颜料可以用有机表面处理剂或无机表面处理剂进行表面处理。有机表面处理剂可以包括硅烷偶联剂、聚二甲基硅氧烷、三羟甲基丙烷(TMP)、季戊四醇等。这些可以单独使用或以其组合使用。例如，硅烷偶联剂可以包括乙烯基三乙氧基硅烷、2-氨基丙基三乙氧基硅烷、2-缩水甘油氧基丙基三乙氧基硅烷等。此外，无机表面处理试剂可以包括氧化铝(矾土，Al2O3)、二氧化硅(硅石(SiO2)、氧化锆(二氧化锆，ZrO2)、硅酸钠、铝酸钠、硅酸铝钠、氧化锌、云母等。这些也可以组合使用。在表面处理后，有机或无机表面处理剂可以以基于100重量份的白色颜料小于5重量份的量存在。在该范围内，树脂组合物可以表现出进一步增强的白度和反射率。
根据本发明的基础树脂包括聚酯树脂和白色颜料，其中，聚酯树脂与白色颜料的重量比可以是0.1:1至10:1，例如，2:1至10:1。在该范围内，基础树脂可以表现出优异的耐热性、成型性、机械性能、耐变色性以及光稳定性。
(C)核-壳结构抗冲改性剂
根据本发明，核-壳结构抗冲改性剂与改性聚烯烃树脂一起能够改善基础树脂的界面性能，从而增强热塑性树脂组合物的反射率、在高温下反射率维持和挠曲强度。通过将壳组分接枝至核(橡胶核)以形成壳可以获得核-壳结构抗冲改性剂。
在一些实施方式中，核组分可以包括硅化合物、丙烯酸类化合物以及它们的混合物。
在一些实施方式中，硅化合物可以包括环硅氧烷化合物，例如六甲基环三硅氧烷、八甲基环四硅氧烷、十甲基环五硅氧烷、十二甲基环六硅氧烷、三甲基三苯基环三硅氧烷、四甲基四苯基环四硅氧烷、八苯基环四硅氧烷，以及它们的组合，但并不局限于此。此外，硅化合物也可以与固化剂一起使用，如三甲氧基甲基硅烷、三乙氧基苯基硅烷、四甲氧基硅烷和四乙氧基硅烷。
在一些实施方式中，丙烯酸类化合物可以包括(甲基)丙烯酸、它的酯、乙基丙烯酸烷基酯、以及它们的组合。丙烯酸类化合物的实例可以包括(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸乙烯酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、乙基丙烯酸甲酯、和乙基丙烯酸乙酯，但并不局限于此。
除非另有说明，如本文使用的术语“(甲基)丙烯酸”包括“丙烯酸”和“甲基丙烯酸”，以及术语“(甲基)丙烯酸酯”包括“丙烯酸酯”和“甲基丙烯酸酯”。
在一些实施方式中，核可以是硅化合物的聚合物(橡胶聚合物)，丙烯酸类化合物的聚合物(橡胶聚合物)，或硅化合物和丙烯酸类化合物的共聚物(橡胶聚合物)。橡胶聚合物(橡胶)可以具有0.1μm至1μm的平均粒径。在该范围内，热塑性树脂组合物可以表现出优异的抗冲击性和光泽。
在一些实施方式中，接枝至核的壳组分可以包括不饱和化合物。不饱和化合物可以包括丙烯酸类化合物、芳香族乙烯基化合物、乙烯基氰化合物、杂环化合物以及它们的组合，但并不局限于此。
在一些实施方式中，丙烯酸类化合物可以与包括在核组分中的丙烯酸类化合物相同，并且可以包括，例如，(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸的酯、乙基丙烯酸烷基酯以及它们的组合。丙烯酸类化合物的实例可以包括(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基丁酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸庚酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸正戊酯、(甲基)丙烯酸乙烯酯、(甲基)丙烯酸月桂酯、乙基丙烯酸甲酯、乙基丙烯酸乙酯等，但不限于此。
在一些实施方式中，芳香族乙烯基化合物可以包括苯乙烯、C1至C10烷基取代的苯乙烯、卤素取代苯乙烯以及它们的组合，但并不局限于此。烷基取代的苯乙烯的实例可以包括邻乙基苯乙烯、间乙基苯乙烯、对乙基苯乙烯、α-甲基苯乙烯等。
在一些实施方式中，乙烯基氰化合物可以包括丙烯腈、甲基丙烯腈、乙基丙烯腈以及它们的组合，但并不局限于此。
在一些实施方式中，杂环化合物可以包括马来酸酐、烷基或苯基N-取代的马来酰亚胺以及它们的组合，但并不局限于此。
在一些实施方式中，在核-壳结构抗冲改性剂中，核可以以20wt％至99wt％，例如50wt％至95wt％的量存在，并且壳可以以1wt％至80wt％，例如5wt％至50wt％的量存在。在该范围内，热塑性树脂组合物可以在抗冲击性等方面表现出优异性能。
在一些实施方式中，基于100重量份的基础树脂，核-壳结构抗冲改性剂可以以0.01重量份至15重量份，例如，1重量份至10重量份的量存在。在一些实施方式中，热塑性树脂组合物可以包括核-壳结构抗冲改性剂的量为0.01、0.02、0.03、0.04、0.05、0.06、0.07、0.08、0.09、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9、1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、或15重量份。另外，根据本发明的一些实施方式，核-壳结构抗冲改性剂的量在任意上述量至任意其他上述量的范围内。在该范围内，核-壳结构抗冲改性剂可以改善热塑性树脂组合物的抗冲击性、耐候性以及封装挠曲强度。
(D)改性聚烯烃树脂
改性聚烯烃树脂通过将极性基团给予非极性聚烯烃可以获得，并且可以与核-壳结构抗冲改性剂等一起增强热塑性树脂组合物的反射率、在高温下反射率维持以及挠曲强度。
在一些实施方式中，改性聚烯烃树脂可以是单体混合物的共聚物，该单体混合物包括烯烃，如乙烯、α-烯烃等，以及能够与烯烃一起形成共聚物的含至少一种氧原子的共聚单体。共聚单体的实例可以包括(甲基)丙烯酸；(甲基)丙烯酸烷基酯，如(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸十二烷酯、(甲基)丙烯酸环己酯等；含烯属不饱和基团的改性酯，如(甲基)丙烯酸缩水甘油酯；(甲基)丙烯酸芳酯，如(甲基)丙烯酸苄酯；乙酸乙烯酯；乙烯醇；马来酸酐等，但并不局限于此。改性聚烯烃树脂可以是单体混合物的共聚物，除了烯烃和含至少一个氧原子的共聚单体之外，该单体混合物进一步包含芳香族乙烯基单体，如苯乙烯和二烯单体。
改性聚烯烃树脂的实例可以包括乙烯-乙酸乙烯酯(EVA)共聚物；酸或酸酐改性的乙烯-乙酸乙烯酯共聚物；乙烯-(甲基)丙烯酸烷基酯共聚物，如乙烯-丙烯酸甲酯(EMA)共聚物、乙烯-丙烯酸乙酯(EEA)、乙烯-丙烯酸丁酯(EBA)共聚物等；乙烯-(甲基)丙烯酸缩水甘油酯共聚物；乙烯-(甲基)丙烯酸缩水甘油酯-丙烯酸烷基酯三聚物；乙烯-乙烯醇共聚物；乙烯-(甲基)丙烯酸羟烷基酯共聚物；乙烯-丙烯酸共聚物；酸和/或酸酐改性聚乙烯；苯乙烯-乙烯-丁二烯-苯乙烯(SEBS)共聚物；乙烯-丙烯-二烯单体(EPDM)橡胶；以及它们的组合。
在一种实施方式中，改性聚烯烃树脂可以是通过将马来酸酐接枝至聚烯烃树脂以赋予极性基团至其从而获得马来酸改性聚烯烃树脂。马来酸改性聚烯烃树脂可以通过反应性挤出工艺制备，其中，使用双螺杆挤出机，将过氧化物加入至具有熔体流动指数(MI)为10g/10min至50g/10min的高密度聚乙烯(HDPE)，以断开乙烯键并且产生自由基，从而将马来酸酐(MAH)引入至乙烯键。
在一些实施方式中，基于改性烯烃树脂的总重量，改性聚烯烃树脂可以包含40wt％至99wt％，例如50wt％至98wt％、特别地60wt％至95wt％的量的烯烃。在该范围内，热塑性树脂组合物在反射率、机械强度等方面可以表现增强的性能。
在一些实施方式中，基于100重量份的基础树脂，改性聚烯烃树脂可以以0.01重量份至10重量份，例如0.1重量份至5重量份的量存在。在一些实施方式中，热塑性树脂组合物可以包括改性聚烯烃树脂的量为0.01、0.02、0.03、0.04、0.05、0.06、0.07、0.08、0.09、0.1、0.2、0.3、0.4、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9、1、2、3、4、5、6、7、8、9、或10重量份。另外，根据本发明的一些实施方式，改性聚烯烃树脂的量在任意上述量至任意其他上述量的范围内。在该范围内，改性聚烯烃树脂可以增强热塑性树脂组合物的高温下反射率维持和封装挠曲强度。
在一些实施方式中，核-壳结构抗冲改性剂与改性聚乙烯的重量比可以是0.05:1至20:1，例如，1:1至20:1。在该范围内，热塑性树脂组合物可以表现出进一步增强的反射率、在高温下反射率维持、和挠曲强度。
根据本发明的一种实施方式的热塑性树脂组合物可以进一步包括在基础树脂中的无机填料。
根据本发明，无机填料可以改善热塑性树脂组合物的机械强度，并且可以包括本领域显然已知的任何无机填料。例如，无机填料可以具有不同形状的截面，如圆形、椭圆形、矩形等。
在一些实施方式中，无机填料可以包括玻璃纤维、碳纤维、玻璃珠、玻璃片、碳黑、粘土、高岭土、滑石、云母、硅灰石以及它们的组合。考虑到机械性能，无机填料优选包括玻璃纤维。
在一种实施方式中，玻璃纤维可以是圆形玻璃纤维或具有片状横截面的玻璃纤维。圆形玻璃纤维可以具有5μm至20μm的横截面直径和2mm至5mm的预处理长度。片状玻璃纤维可以具有1.5至10的横截面长宽比和2μm至5μm的预处理长度。当使用这种无机填料时，树脂组合物表现出改善的可加工性并且模制品可以表现出显著改善的机械性能，如挠曲强度、冲击强度等。
在一些实施方式中，无机填料可以用表面处理剂进行表面涂覆以增加对聚酯树脂的结合力。表面处理剂的实例可以包括硅烷化合物、聚氨酯化合物或环氧化合物，但并不局限于此。
此外，可以使用无机填料作为成核剂。例如，当聚酯树脂组合物进一步包括滑石作为成核剂时，由于聚酯树脂组合物更快的结晶速率，聚酯树脂组合物在注射成型时具有更快的凝固时间，并且可以在挠曲强度方面表现出改善的机械性能。
在一些实施方式中，基于基础树脂的总重量，无机填料可以以1wt％至40wt％，例如10wt％至20wt％的量存在。在一些实施方式中，热塑性树脂组合物可以包括无机填料的量为1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、30、31、32、33、34、35、36、37、38、39、或40wt％。另外，根据本发明的一些实施方式，无机填料的量在任意上述量至任意其他上述量的范围内。在该范围内，无机填料可以增强树脂组合物的机械性能、耐热性和成型性，而没有劣化其它属性。
根据本发明的一种实施方式，如所需要的，树脂组合物可以进一步包括通常的添加剂，而不影响本发明的所需效果。添加剂的实例可以包括抗菌剂、热稳定剂、抗氧化剂、脱模剂、光稳定剂、无机添加剂、表面活性剂、偶联剂、增塑剂、增容剂、润滑剂、抗静电剂、着色剂、颜料、染料、阻燃剂、阻燃助剂、抗滴落剂、耐候稳定剂、UV吸收剂、UV阻断剂以及它们的混合物，但并不局限于此。
在一些实施方式中，抗氧化剂的实例可以包括苯酚、胺、硫、和磷抗氧化剂；热稳定剂的实例可以包括内酯、氢醌、卤化铜和碘化合物中；以及阻燃剂的实例可以包括溴、氯、磷、锑、和无机化合物。
添加剂可以以适当的量存在而不影响聚酯树脂组合物的性能。特别地，添加剂可以以基于100重量份基础树脂的20重量份或更少，例如0.1重量份至15重量份的量存在。
根据本发明的热塑性树脂组合物可以通过本领域已知的方法制备。例如，使用Henschel混合器、V掺混机、滚筒掺混机或螺条掺混机(ribbon blender)混合上述组分以及，可选地，其它添加剂，接着在150℃到350℃下在单螺杆挤出机或双螺杆挤出机中熔融挤出，从而制备粒料形式的树脂组合物。更特别地，在250℃至310℃的温度，300rpm到600rpm的螺杆转速以及60kg/h到600kg/hr的自动进料速率的条件下使用具有L/D为29mm和φ为36mm的双螺杆挤出机使组分和添加剂的混合物进行挤出从而制备粒料形式的聚酯树脂组合物。
根据本发明的模制品由根据本发明的热塑性树脂组合物形成。例如，模制品可以使用热塑性树脂组合物通过本领域已知的模制方法制造，如注射模制、双射模制、吹塑模制、挤出、热成形等。热塑性树脂组合物形成的模制品可以表现出高的反射率以及，特别地，优异的高温下反射率维持，同时表现出优异的挠曲强度。
在一些实施方式中，模制品可以具有在170℃和85％RH的恒温/恒湿烘箱下光照射(LED光源，波长为450nm)1000小时前/后测得的小于15、例如1至10的反射率差，以及通过使用万能试验机(UTM)以1mm/min的速率施加压缩力测得的在20N至80N、例如25至60N的断裂点挠曲强度。
根据本发明的热塑性树脂组合物形成的模制品通过基础树脂、核-壳结构抗冲改性剂以及改性聚烯烃树脂的组合可以表现出明显增强的机械强度(包括挠曲强度)，并且实现优异的反射率。因此，模制品可以用于光反射而没有限制。例如，模制品作为用于电气/电子部件的发光装置、室内/室外照明装置、车辆照明装置、显示器等的反射器是有用的，特别地，作为用于LED的反射器或反射杯是有用的。
图1是包括由根据本发明的一种实施方式的热塑性树脂组合物形成的反射杯的半导体器件(封装)的剖面图。如图所示1，根据本发明的热塑性树脂组合物可以形成各种形状的反射器或反射杯1，并且制造的反射杯1可以与各种已知电极2、基板3、密封树脂4、导线5和发光二极管(LED)6组装以形成包括发光二极管(LED)或有机发光二极管(OLED)的产品，如半导体装置、照明装置等。此外，如上所述的构造可以由本领域技术人员以各种方式修改和改变。
在下文中，本发明将参考一些实施例进行更详细地描述。应该理解的是提供这些实施方式仅用于来说明，而不应以任何方式解释为限制本发明。
实施例
在下列实施例和比较例中使用的组分的细节如下：
(A)聚酯树脂
使用聚对苯二甲酸环己烷二甲酯(PCT)树脂(PCT0302,SK Chemical)。
(B)白色颜料
使用二氧化钛(SAOMAI SM 2S15,Wooshin Pigment Co.,Ltd.)。
(C)核-壳结构抗冲改性剂
(C1)使用通过将(甲基)丙烯酸甲酯接枝至购自MRC Co.，Ltd.的丙烯酸丁酯橡胶核(平均粒径:150μm至250μm)以形成壳体获得的核-壳结构抗冲改性剂。
(C2)使用通过将(甲基)丙烯酸甲酯接枝至购自MRC Co.，Ltd.的聚二甲基硅氧烷橡胶核(平均粒径:150μm至250μm)以形成壳体获得的核-壳结构抗冲改性剂。
(D)改性聚烯烃树脂
使用具有70wt％的乙烯含量的乙烯-丙烯酸甲酯(EMA)共聚物。
(E)玻璃纤维
使用具有截面直径为10μm的圆形截面以及平均长度为3mm的玻璃纤维(910，OwensCorning Co.,Ltd.)。
实施例1
如表1中列出的，将包含75wt％的(A)聚酯树脂和25wt％的(B)白色颜料的100重量份的基础树脂、3份重量的(C1)核-壳结构抗冲改性剂，和0.2重量份的(D)改性聚烯烃树脂进行干燥共混以制备热塑性树脂组合物。随后，热塑性树脂组合物在250℃至350℃的喷嘴温度下使用双螺杆挤出机(φ＝45mm)进行挤出从而制备粒料。将制得的粒料在100℃干燥4小时或更长时间，然后进行注射模制，从而制备样品。通过以下方法评价制备的样品的反射率、反射率差，以及挠曲强度。结果如表2所示。
实施例2
如表1中列出的，将包含60wt％的(A)聚酯树脂、20wt％的(B)白色颜料以及20wt％的(E)玻璃纤维的100重量份的基础树脂、3份重量的(C1)核-壳结构抗冲改性剂，和0.2重量份的(D)改性聚烯烃树脂进行干燥共混以制备热塑性树脂组合物。随后，热塑性树脂组合物在250℃至350℃的喷嘴温度下使用双螺杆挤出机(φ＝45mm)进行挤出从而制备粒料。将制得的粒料在100℃干燥4小时或更长时间，然后进行注射模制，从而制备样品。通过以下方法评价制备的样品的反射率、反射率差，以及挠曲强度。结果如表2所示。
实施例3
如表1中列出的，将包含60wt％的(A)聚酯树脂、20wt％的(B)白色颜料以及20wt％的(E)玻璃纤维的100重量份的基础树脂、3份重量的(C1)核-壳结构抗冲改性剂，和0.5重量份的(D)改性聚烯烃树脂进行干燥共混以制备热塑性树脂组合物。随后，热塑性树脂组合物在250℃至350℃的喷嘴温度下使用双螺杆挤出机(φ＝45mm)进行挤出从而制备粒料。将制得的粒料在100℃干燥4小时或更长时间，然后进行注射模制，从而制备样品。通过以下方法评价制备的样品的反射率、反射率差，以及挠曲强度。结果如表2所示。
实施例4
如表1中列出的，将包含60wt％的(A)聚酯树脂、20wt％的(B)白色颜料以及20wt％的(E)玻璃纤维的100重量份的基础树脂、3份重量的(C2)核-壳结构抗冲改性剂，和0.5重量份的(D)改性聚烯烃树脂进行干燥共混以制备热塑性树脂组合物。随后，热塑性树脂组合物在250℃至350℃的喷嘴温度下使用双螺杆挤出机(φ＝45mm)进行挤出从而制备粒料。将制得的粒料在100℃干燥4小时或更长时间，然后进行注射模制，从而制备样品。通过以下方法评价制备的样品的反射率、反射率差，以及挠曲强度。结果如表2所示。
实施例5
除了使用基于100重量份所述基础树脂的18重量份的量的(C1)核-壳结构抗冲改性剂之外，以与实施例2相同的方式制备样品并进行测试。
实施例6
除了使用基于100重量份所述基础树脂的12重量份的量的(D)改性聚烯烃树脂之外，以与实施例2相同的方式制备样品并进行测试。
比较例1
除了不包括(D)改性聚烯烃树脂，以与实施例3相同的方式制备样品并进行测试。
比较例2
除了不包括(C1)核-壳结构抗冲改性剂，以与实施例3相同的方式制备样品并进行测试。
性能评价
1)反射率和反射率差的测定(单位：％)：在板型样品上用450nm(LED光源)光照射来测量反射率(包括反射分量(specular component included)(SCI)模式)。使用获得自Konica Minolta Holdings，Inc.的3600CIE Lab作为反射计。此外，在测量样品的反射率后，将样品置于170℃和85％的RH的恒温/恒湿烘箱中，随后光照射(LED光源，波长为450nm)1,000小时，并且随后测量在恒温/恒湿条件下光照射后的反射率，从而计算反射率的减量(差)。
2)封装挠曲强度的测量(单位：N)：用安装于注射模制机上的7032(16腔)模具，将金属LED引线框架嵌入模制以制备模制品。使用手动切割器将制备的模制品切成单片(样品)，然后使用万能试验机(UTM)以1mm/min的速率测量抗压强度，从而发现断裂点挠曲强度。
表1
Figure BDA0000745913640000191
Figure BDA0000745913640000201
重量份：基于100重量份基础树脂(A+B+E)
表2
Figure BDA0000745913640000202
从表2中的实施方式1的结果可以发现，与比较例1至2中的那些相比，根据本发明的热塑性树脂组合物表现出与比较例1至2相似的挠曲强度(尽管不包括玻璃纤维)，具有与比较例1至2相比相对高的反射率，并且表现出在恒温/恒湿测试之前/之后的相对小的反射率差，以及因此表现出优异的高温下反射率维持性能。此外，由表2中的实施例2至4的结果可以发现当进一步包括无机填料如玻璃纤维时，根据本发明的热塑性树脂组合物在反射率、高温下反射率维持和封装挠曲强度等方面具有优异性能。
尽管本文已经描述了一些实施方式，但是应该理解的是提供这些实施方式仅用于说明，而不应以任何方式解释为限制本发明，并且在不脱离本发明的精神和范围的前提下，本领域技术人员可以做出各种修改、改变、变更以及等同实施方式。因此，本发明的范围应该由所附的权利要求书及其等同物限定。

Claims (9)

1.一种热塑性树脂组合物，包含：
聚酯树脂；
白色颜料；
无机填料；
核-壳结构抗冲改性剂；和
改性聚烯烃树脂，
其中，由所述热塑性树脂组合物形成的模制品具有在170℃和85％相对湿度的恒温恒湿烘箱中用波长为450nm的发光二极管光源光照射1,000小时前/后测得的小于15的反射率差，以及通过使用万能试验机以1mm/min的速率施加压缩力测得的20N至80N的断裂点挠曲强度，
基于100重量份的包括所述聚酯树脂、所述白色颜料和所述无机填料的基础树脂，所述组合物包含1重量份至7重量份的所述核-壳结构抗冲改性剂、和0.1重量份至5重量份的所述改性聚烯烃树脂，并且所述聚酯树脂与所述白色颜料的重量比范围为3:1至10:1，并且基于所述基础树脂的总重量，所述无机填料以10wt％至20wt％的量存在，
在所述核-壳结构抗冲改性剂中，核以50wt％至95wt％的量存在，并且壳以5wt％至50wt％的量存在，
所述核-壳结构抗冲改性剂与所述改性聚烯烃树脂的重量比范围为6:1至20:1，
所述聚酯树脂是聚对苯二甲酸环己烷二甲酯树脂。
2.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中，所述白色颜料包括以下各项中的至少一种：氧化钛、氧化锌、硫化锌、铅白、硫酸锌、硫酸钡、碳酸钙和氧化铝。
3.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中，所述核-壳结构抗冲改性剂包括丙烯酸类化合物和硅化合物中的至少一种作为核组分。
4.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中，所述改性聚烯烃树脂包含单体混合物的共聚物，所述单体混合物包含烯烃和能够与所述烯烃一起形成共聚物的含至少一个氧原子的共聚单体。
5.根据权利要求4所述的热塑性树脂组合物，其中，所述共聚单体包括以下各项中的至少一种：(甲基)丙烯酸、(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丁酯、(甲基)丙烯酸己酯、(甲基)丙烯酸十二烷酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸缩水甘油酯、(甲基)丙烯酸苄酯、乙酸乙烯酯和乙烯醇。
6.根据权利要求4所述的热塑性树脂组合物，其中，基于所述改性聚烯烃树脂的总重量，所述改性聚烯烃树脂包含40wt％至99wt％的量的所述烯烃。
7.根据权利要求1所述的热塑性树脂组合物，其中，所述无机填料包括选自以下各项中的至少一种：玻璃纤维、碳纤维、玻璃珠、玻璃片、碳黑、粘土、高岭土、滑石、云母和硅灰石。
8.模制品，由根据权利要求1至7中任一项所述的热塑性树脂组合物形成。
9.根据权利要求8所述的模制品，其中，所述模制品是用于发光二极管的反射器或反射杯。
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