KR20170100070A - 여기된 질소-산소 종을 이용한 금속 산화물의 박막 증착을 위한 시스템 및 방법 - Google Patents
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Abstract
반응 챔버 내에 있는 기판상에 막을 증착하기 위한 시스템 및 방법이 특히 기술된다. 예시적인 방법에서, 이 방법은 상기 기판에 원자층 증착 사이클을 적용하는 단계를 포함하고, 이 사이클은 전구체 펄스 인터벌 동안 전구체 가스에 기판을 노출시킨 후 전구체 가스를 제거하는 단계, 및 산화 펄스 인터벌 동안 옥시던트 가스 및 질소-함유 종 가스를 포함하는 산화제에 기판을 노출시킨 후 그 산화제를 제거하는 단계를 포함할 수도 있다. 본 발명의 양태들은, 오존과 같은 산화제와 더 조합될 가능성이 있는 분자 및 여기된 질소-산소 라디칼/이온 종들을 이용한다. 또한, 본 발명의 실시형태들은 본 발명에 따른 방법을 통해서 제조된 디바이스들을 포함하는 전자 컴포넌트들 및 시스템들을 포함한다.
Description
관련 출원에 대한 상호 참조
본 발명은, 발명의 명칭이 "SYSTEMS AND METHODS FOR THIN-FILM DEPOSITION OF METAL OXIDES USING EXCITED NITROGEN-OXYGEN SPECIES" 로 2009년 8월 14일자로 출원된 특허 가출원 제61/234,017호, 발명의 명칭이 "SYSTEMS AND METHODS FOR THIN-FILM DEPOSITION OF METAL OXIDES USING EXCITED NITROGEN-OXYGEN SPECIES" 로 2010년 5월 7일자로 출원된 특허 가출원 제61/332,600호, 및 발명의 명칭이 "SYSTEMS AND METHODS FOR THIN-FILM DEPOSITION OF METAL OXIDES USING EXCITED NITROGEN-OXYGEN SPECIES" 로 2010년 8월 11일자로 출원된 미국 실용신안 특허 출원 제12/854,818호에 관한 것이며 이들로부터의 우선권을 주장하며, 이들 각각은 참조로서 본 명세서에 통합된다.
발명의 분야
본 발명은 박막 증착에 관한 것이고, 더욱 상세하게는 오존 및 여기된 질소-산소 종을 이용하는 원자층 증착에 의해 금속 산화물을 증착하기 위해 전구체 (precursor) 를 이용하는 시스템 및 방법에 관한 것이다.
수년 동안, 이산화규소 (SiO2) 는, 트랜지스터 게이트 유전체 및 커패시터 유전체와 같은 컴포넌트에 대한 반도체 기판에 이용되어 왔다. 그러나, 회로 컴포넌트의 사이즈가 감소됨에 따라, SiO2 의 전기적 성능 특징은 증가된 누설 전류와 같은 바람직하지 못한 영향을 초래하였다. 고속 및 저전력 성능을 유지하기 위한 누설 전류의 제어는, SiO2 와 같은 구세대 유전체가 더 새로운 집적 회로 지오메트리의 제조에 사용될 때 도전과제를 제공한다.
더 새로운 공정, 특히, 65nm 보다 작은 제조 지오메트리를 사용하는 공정이 반도체 제조에서 고유전 상수 ("하이-k") 를 포함하기 시작하였다. 이제, 몇몇 칩메이커는 특히 45nm 이하의 공정 지오메트리에 대해 하이-k 유전체에 의존한다. SiO2 게이트 유전체를 하이-k 유전체로 대체하는 것은, 누설 및 다른 전기적 성능 기준을 제어하면서 더 소형의 디바이스 지오메트리를 달성하는데 중요하다.
하이-k 유전체의 사용이 트랜지스터 게이트 유전체와 같은 집적 회로 컴포넌트의 더 작은 스케일링을 허용하지만, 도전과제가 그들의 제조에서 발생한다. 지르코늄 산화물, 티타늄 산화물, 하프늄 산화물, 탄탈륨 산화물, 알루미늄 산화물, 이트륨 산화물 및 란타늄 산화물과 같은 특정한 금속 및 희토류 산화물은, 박막으로서 증착될 때 바람직한 특징을 제공하는 것으로 알려져 있지만, 공정 화학물질들 사이의 비호환성, 연장된 증착 사이클 횟수, 및 양호하지 못한 증착 균일도과 같은 제조 공정 동안 도전과제를 여전히 제공한다.
반도체와 같은 기판상에 박막을 제공하기 위한 매우 다양한 방법 및 관련 장치가 존재한다. 몇몇 방법은 진공 증발 증착, 분자 빔 에피택시, (저압 CVD, 유기금속 CVD 및 플라즈마 강화 CVD 를 포함하는) 화학 기상 증착 (CVD) 의 상이한 변형 및 원자층 에피택시 (ALE) 와 같은, 반도체 상에서 표면 반응을 이용함으로써 기판상에 박막을 형성한다. ALE 를 또한 원자층 증착 (Atomic Layer Deposition; ALD) 이라 칭한다.
ALD 는 다양한 전구체 종의 순차적 도입을 통해 기판의 표면상에 박막을 증착하는 방법이다. 종래의 ALD 장치는 반응기 및 기판 홀더를 포함하는 반응 챔버, 전구체 및 반응물질을 기판 표면에 제공하는 가스 인렛을 포함하는 가스 흐름 시스템 및 사용된 가스를 제거하는 배기 시스템을 포함할 수도 있다. 성장 메커니즘은 기판의 활성 사이트상의 전구체의 흡착에 의존하고, 조건은 바람직하게는, 단지 단층을 기판상에 형성하여 공정을 자체-종료하도록 유지된다. 일반적으로, 제 1 전구체에 대한 기판의 노출에는 퍼지 스테이지 (purging stage) 또는 다른 제거 공정 (예를 들어, 배출 또는 "펌프 다운 (pump down)") 이 후속하고, 여기서, 임의의 반응 부산물 뿐만 아니라 제 1 전구체의 임의의 초과량이 반응 챔버로부터 제거된다. 그 후, 제 2 반응물 또는 전구체가 반응 챔버로 도입되고, 이 때, 제 1 전구체와 반응하며, 이러한 반응은 기판상에 원하는 박막을 생성한다. 이 반응은, 기판상에 흡수된 모든 이용가능한 제 1 전구체 종이 제 2 전구체와 반응하였을 때 종료한다. 그 후, 임의의 나머지 제 2 전구체 및 가능한 반응 부산물을 반응 챔버에서 제거하는 제 2 퍼지 또는 다른 제거 스테이지가 수행된다. 이러한 사이클은 원하는 두께로 막을 성장시키기 위해 반복될 수 있다.
다른 증착 공정과 비교한 ALD 의 인식된 이점들 중 하나는, 온도가 (응결 온도 이상이고 반응물의 열 분해 온도 이하인) ALD 윈도우 내에 있는 한, 자체 포화하고 균일하며, 충분한 반응물이 각 펄스에서 표면을 포화시키기 위해 제공된다는 것이다. 따라서, 균일한 증착을 획득하기 위해 온도나 가스 공급 어느 것도 완벽하게 균일할 필요가 없다.
ALD 는 핀란드 특허 공개 제52,359호 및 제57,975호 및 미국 특허 제4,058,430호 및 제4,389,973호에 또한 기재되어 있다. 이들 방법을 구현하는 장치가, 미국 특허 제5,855,680호, 제6,511,539호, 및 제6,820,570호, 핀란드 특허 제100,409호, Material Science Report 4(7)(1989), p.261, 및 Tyhjiotekniikka (진공 기술에 대한 핀란드 공보), ISBN 951-794-422-5, pp.253-261 에 개시되어 있다.
상이한 막 재료가 ALD 를 이용하여 증착되었다. ALD 에서 사용하기 위한 공지된 재료는, Al2O3, HfO2, ZrO2, La2O3 및 Ta2O5 와 같은 이원 산화물을 포함한다. ALD 에서의 사용을 위해 다양한 삼원 산화물이 널리 공지되어 있고, HfZrO, HfAlO 및 HfLaO 를 포함한다. 이전에 논의한 바와 같이, 하이-k 유전체 애플리케이션에서의 사용을 위한 적절한 재료의 선택은 특정한 기판 및 회로 환경에 대한 증착된 물질의 영향의 고려뿐만 아니라 공정 화학물질에 대한 고려를 요구한다. HfLaO 의 ALD 의 경우에서, 공지된 Hf-전구체는 HfCl4 이고, 공지된 La-전구체는 La(THD)3 이다. La2O3 의 흡습성으로 인해, 오존 (O3) 이 종래의 공정에서는 산화제로서 H2O 대신에 종종 사용되지만, 공교롭게도, HfCl4/O3 공정 및 La(THD)/O3 공정 양자는 제공된 오존에서의 작은 변화에도 매우 민감하다. 몇몇 경우에서, 오존의 사용은 또한 증착된 산화막의 양호하지 못한 균일도를 발생시킨다. 또한, 2개의 상이한 산화 화학물질의 관리는, (오존과 같은) 단일 산화제가 증착 공정에서 사용되는 금속 전구체의 유형에 관계없이, 효율적이고 일관된 증착 결과를 획득하기 위한 방식으로 사용될 수 있는 것이 바람직할 때 증착 공정을 복잡하게 한다.
가스를 여기시켜, 이온, 자유 라디칼 (free radical), 원자 및 분자를 함유하는 활성 가스를 생성하기 위해 플라즈마 방전이 사용될 수 있다. 활성 가스는 반도체 웨이퍼, 파우더, 및 다른 가스와 같은 고체 재료의 처리를 포함하는 다수의 산업 및 과학 애플리케이션에 대해 사용된다. 처리되는 재료에 대한 플라즈마의 노출의 조건 및 플라즈마의 파라미터는 애플리케이션에 광범위하게 의존하여 변화한다.
플라즈마는 전류 방전, 무선 주파수 (RF) 방전, 및 마이크로파 방전을 포함하는 다양한 방식으로 생성될 수 있다. 전류 방전은 가스 중의 2개의 전극 사이에 전위를 인가함으로써 달성된다. RF 방전은 전원으로부터 플라즈마로 에너지를 정전기적 또는 유도적으로 커플링함으로써 달성된다. 통상적으로 플라즈마로 에너지를 정전기적으로 커플링하기 위해 평행판이 사용된다. 통상적으로, 플라즈마로 전류를 유도하기 위해 유도 코일이 사용된다. 마이크로파 방전은 마이크로파 통과 윈도우를 통해 마이크로파 에너지를 가스를 함유하는 방전 챔버에 직접 커플링함으로써 달성된다. 마이크로파 방전은, 이들이 고도로 이온화된 전자 사이클로트론 공진 (ECR) 플라즈마를 포함하는 광범위한 방전 조건을 지원하기 위해 사용될 수 있기 때문에 바람직하다.
ALD 시스템은 오존과 같은 산화제 가스를 생성하기 위해 플라즈마-기반 접근방식을 사용하였다. 하나의 공통 구성에서, 유전체 배리어 방전 (Dielectric Barrier Discharge; DBD) 오존 생성기는 코로나 방전 (corona discharge) 소스에 공급가스로서 제공되는 산소 (O2) 로부터 오존 (O3) 을 생성한다. 도 5 를 참조하면, 간략한 DBD 오존 생성기 셀 (500) 이 예시되어 있다. 통상적으로, 건조 공급가스 산소 (530) 는 교류 (AC) 전압 소스 (560) 와 같은 고전압 소스에 의해 차례로 에너자이징되는 전극들 (510A, 510B) 사이에 형성된 갭 (505) 을 통과한다. 소스 (560) 에 의해 생성된 전압은 생성기의 구성에 의존하여 수천 볼트에 도달할 수 있다. 다르게는, 전극들 중 하나가 접지 전위에 있을 수도 있고, 다른 전극은 고전압으로 에너자이징될 수 있다. 유전체 재료 (520A, 520B) 가 에너자이징된 전극들 (510A, 510B) 과 공급가스 (530) 사이에 개재된다. 저주파수 또는 고주파수에서의 고전압이 전극들 (510A, 510B) 에 인가될 때, 오존 (550) 은 갭 (505) 에서 발생하는 마이크로 방전에 의해 공급가스에서 생성되고 유전체 (520A, 520B) 에 걸쳐 분포된다. 갭의 지오메트리 및 유전체 재료의 품질은 오존 생성기 제조자에 의해 변화한다. 그 중에서도, DBD 디바이스는 유전체에 의해 분리된 평행판을 사용하는 다수의 구성, 통상적으로 평면, 또는 그 사이에 유전체 튜브를 갖는 동축판을 사용하는 원통 형상으로 제조될 수 있다. 공통의 동축 구성에서, 유전체는 공통 형광 배관 (fluorescent tubing) 과 동일한 형상으로 정형된다. 대기압에서 희가스 또는 희가스-할라이드 혼합물로 유전체 배리어로서 작용하는 유리벽을 채운다. 공통 유전체 재료는 유리, 석영, 세라믹 및 폴리머를 포함한다. 전극 사이의 갭 거리는 애플리케이션에 의존하여 0.1 mm 로부터 수 cm 까지 매우 다양하다. 또한, 공급가스의 조성이 오존 생성기의 동작에서 중요한 팩터이다.
DBD 원리를 사용하는 고성능 오존 생성기는 최적의 성능 및 일관된 오존 생성을 획득하기 위해 공급가스에서 질소를 요구한다. 오존의 형성은 O2, N2 또는 가능하면 다른 분자와 같은 산소 원자, 산소 분자 및 충돌 파트너 (collision partner) 사이의 반응을 수반한다. 충돌 파트너가 질소이면, 질소 분자는 충돌 이후에 그들의 여기 에너지를 산소 분자로 전달하여 해리를 발생시킬 수 있다. 또한, 형성되는 여기 질소 라디칼 중 몇몇은 산소를 해리하거나 질소 산화물과 반응하여 산소 원자를 유리시킬 수 있다. 다수의 상이한 형태의 질소-산소 화합물이 공정 동안 생성될 수도 있고, NO, NO2, N2O, 및 N2O5 는 출력 DBD 유형 오존 생성기에서 측정되었다. 몇몇 경우에서, 오존 스트림에서 N-O 화합물로부터 가스 라인 및 용접의 공격적인 부식이 발생할 수도 있기 때문에, 몇몇 제조자는 오존 생성기의 출력 오존 스트림으로부터 특정한 N-O 종의 존재를 전체적으로 감소시키거나 제거하는데 노력을 집중하였다. 종래의 오존 생성기에서, 오존 생성기의 출력 스트림에서의 N-O 화합물의 존재 및 유형에 대한 제어가 부족하고, 이러한 화합물의 형성 및 생성을 모니터링하고/하거나 액티브하게 제어할 수 있는 필요성이 존재한다.
따라서, 감소된 스루풋 시간 및 강화된 증착 균일도으로 기판상에 유전체막을 증착하는 방법에 대한 필요성이 존재한다. 또한, 오존 생성기와 같은 산화제 생성기에서 생성된 질소-산소 화합물을 모니터링하고/제어하기 위한 시스템이 필요하다.
본 발명은, 향상된 증착 효율성 및 균일도로 하프늄 산화물 (HfO2), 지르코늄 산화물 (ZrO2), 란타늄 산화물 (La2O3) 및/또는 탄탈륨 산화물 (Ta2O5) 과 같은 금속 산화물 막을 증착하기 위한 방법 및 시스템을 포함한다. 본 발명의 실시형태는 분자 및 여기된 질소-산소 라디칼/이온 종 (이하 "NxOy 종" 으로 지칭되며, 여기서, "x" 및 "y" 는 임의의 적절한 정수를 구성할 수도 있고, NO* 및 N2O*과 같은 여기된 종을 포함할 수도 있음) 과 조합되고, 가능한 한 오존과 같은 산화제와 더 조합되는 아래에 설명된 다양한 전구체와 조합되는 ALD 시스템을 이용한다. 본 발명의 실시형태는 또한 본 발명과 일치하는 방법을 이용하여 제조된 디바이스를 포함하는 전자 컴포넌트 및 시스템을 포함한다.
금속 할라이드 전구체/오존 산화제 화학물질을 이용하여 박막 금속 산화물의 ALD 증착에서 실시된 연구들 도중에, 기판이 순수 산소 공급가스를 이용함으로써 생성되었던 오존 산화제에 노출되었던 경우 기판상에 아무런 성장이 없었다는 것을 관찰하였다. 그러나, 질소 가스가 오존 생성기 내의 산소 스트림에 첨가되었던 경우, 오존 생성의 효율이 증가하는 것은 일반적인 경우이기 때문에, ALD 증착 공정 동안 층의 성장이 관찰되었다. 예를 들어, 순수 산소로부터 생성된 오존을 이용한 다양한 시도에서, 어떠한 균일한 HfO2 또는 ZrO2 층도 300℃ 에서는 증착되지 않지만, 산소/질소 공급가스로부터 오존이 생성된 경우, 균일한 층이 증착될 수 있었다. 또한, 상이한 시도들은, 성장 속도 (growth rate) 및 균일도는 산소 공급가스의 양에 관하여 오존 생성기에서 사용된 질소의 양에 의존한다는 것을 보여준다.
오존의 생성을 위해 사용된 N2 공급가스의 농도가 증착 공정에 영향을 준다는 것이 실험에 의해 또한 결정되었다. 이후, 도 10 및 도 11 에 도시된 바와 같이, 차트에 도시된 2.5 slm, 18wt%, 폐루프 제어를 구비하고, 다양한 농도의 질소에 따른 오존 생성기에서의 O2의 흐름을 이용하여 추가적인 실험이 실시되었다. 반응 챔버로 흘러 들어가는 오존 주입은 1200 sccm이었다. HfCl4 전구체는 3 초 동안 챔버 안으로 펄스된 후 3 초 퍼지되었고, 이후 오존 생성기로부터 획득된 가스는 10 초 동안 반응 챔버 안으로 펄스된 후 10 초 퍼지되었다. 그 결과, 질소 농도가 증가된 경우 증착된 금속 산화물층의 성장 속도가 즉시 증가하기 시작하였고, 질소 농도가 (도 11 의 그래프의 최좌측 부분을 나타내는 도 10 의 확대도에서 볼 수 있는 바와 같이) 약 110 ppm에 도달한 경우 먼저 피크에 도달하고 질소 농도가 더 증가됨에 따라 서서히 감소하기 시작하였다. 비슷하게, 균일도 (NU%) 가 개선되었고 약 110 ppm의 질소 농도에서 최고 값에 도달하였다. 도 11 은 N2 농도가 증가된 경우의 추가적인 영향을 도시하는 것으로, 먼저, 두께가 감소하고 균일도가 약 4000 ppm의 N2의 범위까지 감소하지만, 이후 N2 농도가 증가됨에 따라 반전되는 경향이 있어, 24000 ppm의 N2 근처에서 현저하게 평탄화된다. 성장 속도 및 증착된 층의 균일도에 관한 원하는 효과에 의존하여, N2의 농도는 원하는 효과를 달성하도록 조정될 수도 있다. 도 12 는 유사한 HfCl4 전구체 및 공정 파라미터를 이용한 상이한 시각의 공정을 도시하지만, 오존 생성기에 공급된 N2 공급가스의 흐름 속도 (flow rate) 의 함수로서 성장 속도과 균일도를 나타낸다. 그래프에서 볼 수 있는 바와 같이, N2의 흐름의 증가는 성장 속도의 실질적인 증가와 증착된 하프늄 산화물층의 균일도를 향상시킨다.
다른 ALD 전구체 화학물질을 이용하는 실험은 또한, 오존 생성기에서 질소 공급가스 농도가 증가된 경우 금속 산화물의 증착에 개선이 있었음을 입증한다. 도 13 은, 오존 생성기에 공급된 질소 공급가스의 양이 증가됨에 따라 ALD 공정에서 증착된 란타늄 산화물 막의 두께 및 균일도 (NU%) 의 개선을 나타내는 차트를 도시한다. 이 경우에 사용된 전구체는 희토류의 시클로펜타디에닐 (Cp) 화합물 La(iPrCp)3 이었다.
강한 옥시덴트 N2O 가, ALD 공정들에서 산화제 가스로서 단독으로 사용된 경우, HfCl4 및 TMA 전구체 화학물질과 함께 금속 산화물층을 성장시켰는지 여부를 결정하기 위해 추가적인 테스트가 실시되었다. N2O 가스는 오존 생성형 디바이스로부터가 아닌 실린더로부터 공급되었고, ALD 공정 동안 사용된 온도와 관계없이, 이 구성에서 성장이 관찰되지 않았다. 그러나, 오존 생성 동안 형성된 활성 N-O 화합물은 상술된 바와 같은 균일한 층 성장을 발생시키는데 효과적이다.
산소 및 질소가 플라즈마 소스에 노출된 것에서 비롯된 다양한 질소 화합물들은 박막 증착 공정의 성장 속도 및 균일도를 향상시키는 활성 화합물을 초래하는 것으로 결정되었다. 본 발명의 실시형태는 질소 및 산소 화합물, 구체적으로 컴포넌트 가스들이 플라즈마 소스에 노출된 것으로부터 획득되는 여기된 N-0 종을 사용하여, ALD 에서 금속 산화물층의 균일한 성장을 획득한다. 또한, 여기된 N-O 종의 사용은 다양한 형태의 상술된 증착 공정들에서도 사용될 수도 있다는 것을 당업자는 이해한다.
일 실시형태에서, 본 발명의 방법 및 시스템은 활성화된 가스 함유 이온 및 질소-산소 화합물의 활성 종을 자유 라디칼 (이하 활성 NxOy 종으로 지칭함, "x" 및 "y" 는 임의의 적절한 정수를 포함할 수도 있다) 의 형태로 사용하여 희토류의 산화물을 포함하는 박막 금속 산화물의 증착을 향상시킨다. 기판이 반응기에서 ALD 전구체 펄스/퍼지 사이클에 노출된 이후, 가스 안의 이온/자유 라디칼들은 오존과 같은 추가적인 산화제를 이용하여 또는 오존과 같은 추가적인 산화제를 이용하지 않고 산화 펄스 동안 기판을 통해서 반응기 안으로 도입된다. 도입된 가스가 처리될 재료에 접촉하게 됨으로써, 원하는 반응이 발생한다. 일 실시형태에서, 증착된 재료의 유기-금속 또는 금속 할라이드 함유 층은 추가적인 산화제를 이용하여 또는 추가적인 산화제를 이용하지 않고 활성 NxOy 종의 도입에 의해 산화된다.
본원에 사용된 바와 같이, "기판" 은 막 처리가 실시되는 어떤 표면을 지칭한다. 예를 들어, 처리가 실시될 수 있는 기판은 애플리케이션에 따라 실리콘, 실리콘 산화물, 절연체 상의 실리콘 (SOI), 탄소 도핑된 실리콘 산화물, 실리콘 질화물, 도핑된 실리콘, 게르마늄, 갈륨 비소, 유리, 사파이어와 같은 재료들, 또는 금속, 금속 질화물, 금속 합금과 같은 임의의 다른 적절한 재료, 또는 다른 도전성 재료, 인쇄된 유기 및 무기 회로 보드, 또는 박막 세라믹 기판을 포함할 수 있다. 바람직한 실시형태에서, 기판은 반도체를 포함한다. 기판 표면 상의 배리어 층들, 금속들 또는 금속 질화물은 티타늄, 티타늄 질화물, 텅스텐 질화물, 탄탈륨 및 탄탈륨 질화물을 포함한다. 기판은 200 mm 또는 300 mm 직경의 웨이퍼와 같은 임의의 원하는 치수를 가질 수도 있으며, 또한 직사각 또는 정사각 패널의 형태를 취할 수도 있다.
본원에 사용된 "펄스" 는 반응 챔버의 반응 구역으로 간헐적으로 또는 비계속적으로 도입되는 화합물의 양의 도입을 지칭한다. 각각의 펄스 내의 특정 화합물의 양은 펄스의 지속기간에 의존하여 시간에 따라 변할 수도 있다. 아래에 더 완전히 설명되는 바와 같이, 각각의 펄스 지속기간은, 예를 들어, 사용된 공정 챔버의 부피 용량, 결합되는 진공 시스템, 및 특정 화합물 그 자체의 휘발도/반응도와 같은 많은 팩터에 따라서 선택된다.
일 실시형태에서, 반응 챔버 내에 위치되는 기판상에 막을 증착하는 방법이 제공되며, 이 방법은 원자 층 증착 사이클을 기판에 제공하는 단계를 포함하며, 사이클은 기판을 전구체 펄스 인터벌 동안 전구체 가스에 노출한 후 전구체 가스를 제거하는 단계; 및 기판을 산화 펄스 인터벌 동안 옥시던트 가스 (oxidant gas) 및 질소-함유 종 가스를 포함하는 산화제에 노출한 후 산화제를 제거하는 단계를 포함한다. 전구체 가스는 임의의 적절한 금속을 포함할 수도 있고, 본 발명의 다양한 실시형태는 Sc, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Th, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, 및 Lu와 같은 하나 이상의 희토류 금속을 포함하는 전구체 가스를 포함한다. 전구체 가스는, 하프늄 테트라클로라이드 (HfCl4); 티타늄 테트라클로라이드 (TiCl4); 탄탈륨 펜타클로라이드 (TaCl5); 탄탈륨 펜타플로라이드 (TaF5); 지르코늄 테트라클로라이드 (ZrCl4); (La(THD)3) 및 (Y(THD)3) 를 포함하는 희토류 베타디케토네이트 (betadiketonate) 화합물; La(iPrCp)3 을 포함하는 희토류 시클로펜타디에닐 (Cp) 화합물; 란타늄 트리스-포름아미디네이트 (La(FAMD)3) 를 포함하는 희토류 아미디네이트 화합물; 희토류 금속들을 포함하는 시클로옥타디에닐 화합물; 테트라키스-에틸-메틸아미노 하프늄 (TEMAHf); 테트라키스 (디에틸아미노) 하프늄 ((Et2N)4Hf 또는 TDEAH); 및 테트라키스 (디메틸아미노) 하프늄 ((Me2N)4Hf 또는 TDMAH) 을 포함하는 알킬아미도 화합물; 알콕시드; 실리콘의 할라이드 화합물, 실리콘 테트라클로라이드; 실리콘 테트라클로라이드; 및 실리콘 테트라요오드를 포함하는 (그러나, 이것으로 제한되지 않는다) 금속, 유기-금속, 또는 금속 할라이드 화합물과 같은 임의의 원하는 화합물을 포함할 수도 있다.
옥시던트 가스는 임의의 적절한 옥시던트를 포함할 수도 있고, 질소-함유 종 가스만을 포함할 수도 있다. 질소-함유 종 가스는 NO*, N2O*, NO2*, NO3*, 및 N2O5* 중 적어도 하나를 포함하는 활성화된 이온 또는 라디칼 종을 포함할 수도 있다. 옥시던트는 바람직하게는 O, O2, NO, N2O, NO2, NO3, N2O5, NOx, NxOy 라디칼 종, NxOy 이온 종, NxOy 분자 종 및 그 조합으로 구성된 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 가스와 결합하여 오존을 포함할 수도 있다. 오존의 다양한 활성 농도는 대략 5원자% 내지 25원자% 의 O3 를 포함하는 옥시던트 가스에서 사용될 수도 있다. 옥시던트 가스는 분해 공정, 예를 들어, N2O5*가 NO2* 및 NO3*과 같은 부산물로 분해되는 것 (이것으로 한정되지 않음) 으로 인한 분자, 또는 활성화된 이온 또는 라디칼 종을 포함할 수도 있다.
본 발명의 실시형태에 사용된 오존은, 공급되는 O2 와, N2 또는 NO, N2O, NO2, NO3 및 N2O5와 같은 질소의 임의의 가스 소스를 포함할 수도 있는 질소 소스 가스가 공급되는 플라즈마 방전으로부터 생성될 수도 있다. 다양한 실시형태에서, 오존 생성기의 출력 스트림은 분자 NxOy 종을 포함하는 질소-함유 종 가스 및 또는 추가적으로, 여기된 NxOy 라디칼 또는 이온 종을 포함할 수도 있고, O2, NO, N2O, NO2, NO3, N2O5, NOx, NxOy, 그 라디칼, 및 O3 중 2 이상의 혼합물을 포함할 수도 있고, 그 혼합물은 대략 5원자% 내지 25원자% 의 O3를 포함할 수도 있다. 혼합물을 포함하는 NxOy 종 및 오존을 생성하기 위해 임의의 원하는 흐름 비율이 사용될 수도 있으며, 여기서 N2/O2의 흐름 비율은 0.001 을 초과한다. 산소 소스 가스와 질소 소스 가스의 비율은 또한, 증착된 막의 성장 속도; 기판에 걸친 막 균일도; 증착된 막의 유전 상수; 증착된 막의 굴절률; 및 증착된 막의 분자 조성을 포함하는 ALD 공정의 다른 양태들에 영향을 줄 수도 있다. 출력 스트림은, 예를 들어 N2O5가 NO2 및 NO3 와 같은 부산물로 분해되는 (이것으로 한정되지 않음) 분해 공정에서 발생된 가스들의 혼합을 포함할 수도 있다.
본 발명의 생성기의 실시형태는 적어도 전력 입력, 산소 가스 입력 또는 질소 입력을 제어함으로써 조정될 수도 있다. 일 실시형태에서, 전력 입력은 플라즈마를 제어하고, 플라즈마로 전달된 전력의 양은 증착된 막의 성장 속도; 기판에 걸친 막 균일도; 증착된 막의 유전 상수; 증착된 막의 굴절률; 및 증착된 막의 분자 조성 중 적어도 하나를 결정한다. 또한, O2 및 질소 소스 가스를 플라즈마 방전에 노출함으로써; 플라즈마 방전에 의해 생성되는 여기된 NxOy 종 및 O3의 비율을 모니터링함으로써; 및 플라즈마 방전에 대한 전력 입력, 하우징의 온도; O2의 흐름 속도, 및 질소 소스 가스의 흐름 속도 중 적어도 하나를 조정하여 소정의 기준을 달성함으로써 오존과 같은 산화제의 생성을 조절하기 위한 방법이 제공된다. 이 기준은, 산화제 흐름 속도; 옥시덴트/NxOy 농도 비율; 활성 NxOy 종 농도; 활성 NxOy 종의 비율 (여기서, 여기된 NxOy 종 가스는 복수의 여기된 질소-산소 화합물을 포함함); 특정 활성 질소-산소 화합물의 농도를 포함하는 생성기 동작의 임의의 적절한 파라미터가 되도록 선택될 수도 있다.
본 발명의 실시형태는 추가적인 전구체 펄스들 및 산화제 펄스들을 임의의 조합으로 포함할 수도 있다. 이 방법은 기판을 제 2 전구체 펄스 인터벌 동안 제 2 전구체 가스에 노출시킨 후 제 2 전구체 가스를 제거하는 단계; 및 제 2 전구체 가스를 제거한 후, 기판을 산화 펄스 인터벌 동안 옥시던트 가스 및 질소-함유 종 가스를 포함하는 산화제에 노출시킨 후 산화제를 제거하는 단계를 더 포함한다. 일반적으로, 본 발명의 방법은 오존 및 여기된 질소-산소 종을 포함하는 옥시덴트 및 금속 할라이드 전구체를 이용하여 임의의 막 적층에 금속 산화물을 적어도 하나 증착하는 단계를 포함한다. 금속 산화물은, 예를 들어, Al2O3, HfO2, ZrO2, La2O3 및 Ta2O5 중 적어도 하나를 포함할 수도 있다. 금속 할라이드는 임의의 할라이드 원소와 화합물 결합된 임의의 금속을 포함한다.
ALD 사이클은 소정의 층 두께와 같은 임의의 원하는 목적을 달성하기 위해 임의의 횟수로 반복될 수도 있다. 또한, ALD 사이클 마다의 전구체 시퀀스의 반복 횟수는, ALD 사이클 마다 수행되는 제 1 전구체 가스 시퀀스 대 제 2 전구체 가스 시퀀스의 횟수의 비율일 수도 있다.
기판에 다양한 가스를 노출하기 위한 펄스 인터벌은 증착된 층 성장 속도 또는 사이클 쓰루풋 시간과 같은 임의의 원하는 공정 기준을 만족시키도록 선택될 수도 있다. 일 실시형태에서, 제 1 전구체 펄스 인터벌은 300 밀리초 내지 5 초의 범위 내에 있고, 제 1 산화 펄스 인터벌은 50 밀리초 내지 10 초의 범위 내에 있고; 제 2 전구체 펄스 인터벌은 500 ms 내지 10 초의 범위 내에 있고; 그리고 제 1 산화 펄스 인터벌은 50 밀리초 내지 10초의 범위 내에 있다. 바람직한 실시형태에서, 제 1 전구체 펄스 인터벌은 1 초 내지 2 초의 범위 내에 있고; 제 1 산화 펄스 인터벌은 50 밀리초 내지 2 초의 범위 내에 있고; 제 2 전구체 펄스 인터벌은 1 초 내지 4 초의 범위 내에 있고; 그리고 제 1 산화 펄스 인터벌은 50 밀리초 내지 2 초의 범위 내에 있다.
가스 및 반응 부산물은 임의의 원하는 기술을 이용하여 반응 챔버로부터 제거될 수도 있다. 일례로, 전구체 가스 및 산화제 가스를 제거하는 방법은 소정의 퍼지 기간 동안 반응 챔버에 퍼지 가스를 도입하는 단계를 포함하며, 퍼지 가스는 아르곤, 질소, 헬륨, 수소, 형성 가스, 크립톤, 및 크세톤 중 적어도 하나를 포함하고; 퍼지 기간은 대략 3 초 내지 10 초의 범위 내에 있는 것으로 선택될 수도 있다. 대안적인 실시형태에서, 퍼지 기간은 500 밀리초 내지 4 초의 범위 내에 있다. 일 실시형태에서, 하나 이상의 전구체 가스 및 산화제 가스를 제거하는 방법은 소정의 배기 기간 동안 반응 챔버에서 가스를 배기시키는 단계를 포함할 수 있다.
전자식 디바이스는 본 발명과 일치하는 방법에 의해 제조될 수도 있다. 이러한 디바이스는, 별도의 컴포넌트로서 생성되거나 반도체 또는 다른 기판 내에서 형성된 것이든 아니든 커패시터, 트랜지스터, FLASH 메모리 셀, 및 DRAM 메모리 셀을 포함한다. 전자식 디바이스는 유전체 층과 소통하는 전도층 및 금속 산화물 유전체 층을 포함하고, 유전체 층은 본원에 기재된 방식으로 기판에 ALD 사이클을 적용함으로써 막에 증착된다.
또한, 반응 챔버; 반응기 챔버에 커플링된 전구체 반응물 소스; 반응기 챔버에 커플링된 퍼지 가스 소스; 반응기 챔버에 커플링된 옥시던트 소스; 반응기 챔버에 커플링되는 여기된 질소 종 소스 (excited nitrogen species source) 를 포함하는 시스템; 및 본원에 기재된 임의의 방법의 단계를 실시하도록 구성되는 시스템으로서, 시스템 동작 및 제어 메커니즘을 아래에 보다 상세하게 설명한다. 본 명세서에서의 본 발명의 설명은 예시적이며 단지 설명을 위한 것이고, 특허청구되는 본 발명을 한정하는 것이 아니라는 점은 이해되어야 한다.
도 1 은 본 발명의 실시형태에 대한 공정 흐름을 나타낸다.
도 2 는 본 발명의 박막 처리 시스템의 개략적인 도시를 나타낸다.
도 3a 는 분리된 산화제와 NxOy 종 소스들을 이용한 본 발명의 박막 처리 시스템의 개략적인 도시를 나타낸다.
도 3b 는 반응 챔버 내에서 NxOy 종 소스를 이용한 본 발명의 박막 처리 시스템의 개략적인 도시를 나타낸다.
도 4 는 본 발명의 산화제/NxOy 종 소스의 일 실시형태를 나타낸다.
도 5 는 종래 기술의 DBD 오존 생성기 셀을 단순화하여 도시하고 있다.
도 6 은 본 발명과 조화되는 방법들에 의해 형성되는 유전층을 갖는 금속 산화물 트랜지스터를 나타낸다.
도 7 은 본 발명과 조화되는 방법들에 의해 형성되는 적어도 하나의 유전층을 갖는 메모리 셀을 나타낸다.
도 8 은 본 발명과 조화되는 방법들에 의해 형성되는 유전층을 포함하는 전자 컴포넌트를 통합한 일반적인 시스템을 나타낸다.
도 9 는 본 발명과 조화되는 방법들에 의해 형성되는 유전층을 포함하는 전자 컴포넌트를 통합한 컴퓨터와 같은 정보 처리 디바이스를 나타낸다.
도 10 은 질소 공급가스 농도가 변화되고 있었을 때 증착된 하프늄 산화물의 두께 및 균일도를 측정한 다른 실험을 나타내면서, 도 11 의 가장 좌측을 표현하는 챠트를 나타낸다.
도 11 은 질소 공급가스 농도가 변화되고 있었을 때 증착된 하프늄 산화물의 두께 및 균일도를 측정하는 실험을 나타내는 챠트를 나타낸다.
도 12 는 질소 공급가스 흐름 속도가 변화되고 있었을 때 증착된 하프늄 산화물의 두께 및 균일도를 측정하는 실험을 나타내는 챠트를 나타낸다.
도 13 은 오존 생성기에 공급된 질소 공급가스의 양으로서 증착된 란타늄 산화물 막의 두께 및 균일도의 개선을 나타내는 챠트를 도시하고 있다.
도 2 는 본 발명의 박막 처리 시스템의 개략적인 도시를 나타낸다.
도 3a 는 분리된 산화제와 NxOy 종 소스들을 이용한 본 발명의 박막 처리 시스템의 개략적인 도시를 나타낸다.
도 3b 는 반응 챔버 내에서 NxOy 종 소스를 이용한 본 발명의 박막 처리 시스템의 개략적인 도시를 나타낸다.
도 4 는 본 발명의 산화제/NxOy 종 소스의 일 실시형태를 나타낸다.
도 5 는 종래 기술의 DBD 오존 생성기 셀을 단순화하여 도시하고 있다.
도 6 은 본 발명과 조화되는 방법들에 의해 형성되는 유전층을 갖는 금속 산화물 트랜지스터를 나타낸다.
도 7 은 본 발명과 조화되는 방법들에 의해 형성되는 적어도 하나의 유전층을 갖는 메모리 셀을 나타낸다.
도 8 은 본 발명과 조화되는 방법들에 의해 형성되는 유전층을 포함하는 전자 컴포넌트를 통합한 일반적인 시스템을 나타낸다.
도 9 는 본 발명과 조화되는 방법들에 의해 형성되는 유전층을 포함하는 전자 컴포넌트를 통합한 컴퓨터와 같은 정보 처리 디바이스를 나타낸다.
도 10 은 질소 공급가스 농도가 변화되고 있었을 때 증착된 하프늄 산화물의 두께 및 균일도를 측정한 다른 실험을 나타내면서, 도 11 의 가장 좌측을 표현하는 챠트를 나타낸다.
도 11 은 질소 공급가스 농도가 변화되고 있었을 때 증착된 하프늄 산화물의 두께 및 균일도를 측정하는 실험을 나타내는 챠트를 나타낸다.
도 12 는 질소 공급가스 흐름 속도가 변화되고 있었을 때 증착된 하프늄 산화물의 두께 및 균일도를 측정하는 실험을 나타내는 챠트를 나타낸다.
도 13 은 오존 생성기에 공급된 질소 공급가스의 양으로서 증착된 란타늄 산화물 막의 두께 및 균일도의 개선을 나타내는 챠트를 도시하고 있다.
본 발명의 예시적인 실시형태들에 대한 참조가 상세히 이루어질 것이고, 이들의 실시예들이 첨부된 도면들에서 나타난다.
본 발명의 실시형태들은 다양한 애플리케이션에서 이용된 박막을 준비하기 위한, 특히 트랜지스터, 커패시터, 및 메모리 셀 제조에 이용된 하이-k 유전체 재료들 및 배리어 재료들을 증착하기 위한 방법을 제공한다. 방법들은, 기판상에 금속 산화물 박막 층을 증착하기 위한 원자층 증착 (ALD) 공정의 이용을 포함한다.
본 발명의 ALD 증착 동안 막에 증착된 재료는 유전체 재료, 배리어 재료, 도전성 재료, 핵형성/시드 재료 또는 접착 재료와 같은 임의의 원하는 재료일 수도 있다. 일 실시형태에서, 증착된 재료는 산소 및 란타늄, 하프늄, 실리콘, 탄탈륨, 티타늄, 알루미늄, 지르코늄, 또는 이들의 조합과 같은 적어도 하나의 추가적인 원소를 함유하는 유전체 재료일 수도 있고, 바람직한 실시형태에서, 증착된 재료는 금속 산화물, 그리고 더 구체적으로는 희토류 금속 산화물을 포함한다. 추가적인 실시형태에서, 유전체 재료는 하프늄 산화물, 지르코늄 산화물, 탄탈륨 산화물, 알루미늄 산화물, 란타늄 산화물, 티타늄 산화물, 실리콘 산화물, 실리콘 질화물, 그것의 옥시나이트라이드 (예를 들어, HfOxNy), 그것의 실리케이트 (예를 들어, HfSixOy), 그것의 알루미네이트 (예를 들어, HfAlxOy), 그것의 실리콘 옥시나이트라이드 (예를 들어, HfSixOyNz), 및 그것의 조합을 함유할 수도 있다. 유전체 재료는 또한, 변하는 조성의 다중 층들을 함유할 수도 있다. 예를 들어, 하프늄 란타늄 실리케이트 재료를 형성하기 위해 하프늄 란타늄 위에 실리콘 산화물층을 증착함으로써 라미네이트 막이 형성될 수도 있다.
일 실시형태에서, 본 발명의 방법 및 시스템은 희토류 산화물을 포함하는 박막 금속 산화물들의 증착을 강화시키기 위해서 자유 라디칼 형태로 질소-산소 화합물의 활성 종들 (이하, 활성 NxOy 종들로서 지칭됨) 및 활성화된 가스 함유 이온들을 이용한다. 일 실시형태에서, NxOy 종들은 ALD 공정의 펄스 다음에 금속 전구체 펄스 동안, 가능하게는 오존과 같은 산화제를 이용하여 기판에 존재한다.
통상적으로, ALD 공정과 함께 활용된 것과 같은 상업적으로 이용가능한 오존 전달 시스템들은 유전체 배리어 방전에 의존하고, 종종 일관된 오존 생성을 제공하기 위해 공급 가스 내에 있는 질소를 활용한다. 복잡한 일련의 플라즈마 반응을 통해서, 다양한 NxOy 종은 N2 의 존재하에서 O2 로부터 코로나 내에 형성할 수 있다. 생성기 배출물 내에서 다양한 농도들로 존재하는 동안 이러한 종들은 O3 농도만을 측정하고 능동적으로 제어하는 전달 시스템에 의해 규제되지 않는다.
오존을 이용한 몇몇 ALD 공정들은 오존 생성 조건에 극도로 민감하다. 예를 들어, HfO2 증착 속도 및 막 균일도에 있어서의 폭넓은 응답은 O2:N2 공급가스 비율의 함수로서 관찰되었고 횡단-흐름에서의 반응기 온도, 열 ALD 반응기 HfCl4/O3 ALD (순수 O3를 이용) 는 낮은 반응기 온도 (200-250℃) 에서 처리 윈도우를 갖는다. 보다 높은 온도 (예를 들어, 300℃) 에서, O3 생성 동안 N2가 첨가된 경우, 균일한 HfO2 층들이 획득되었다. 이러한 실험적 결과는, 오존 기반 ALD 에서의 반응 종은 O3 만이 아닐 수도 있으며, 300℃ 에서의 NxOy 종이 마찬가지로 기여할 수도 있다는 가설을 지지한다.
따라서, O2:N2 공급가스 비율의 함수로서 ALD 반응기에 (오존 전달 시스템으로부터) 들어오고 나가는 가스 종, O3 농도, 및 FTIR을 이용한 생성기 전력 레벨을 특징화하도록 하는 연구가 먼저 수행되었다. N2:O2 공급가스를 갖는 O3 전달 유닛의 아웃렛에서 N2O5 및 N2O가 검출된다. O3 및 NxOy 종의 수명은 반응기 온도와 코팅의 재료 (HfO2, Al2O3 등) 의 함수로서 조사되었다. 흡수된 HfO2-HfCl3를 갖는 오존 반응 동안 반응기 배출물의 FTIR 분석이 사용되어 HfO2 증착에 관한 NxOy의 역할을 설명하였다. ALD 증착 속도, 막 균일도, 및 다양한 벌크 및 다양한 오존 전달 조건 하에서, 그리고 FTIR 에 기초하여 증착된 HfO2에 대한 전기적 막 특성, 및 잠재적인 반응 경로에 관한 O3 및 NxOy 종의 역할을 둘러싼 이론들이 결정되었다. 그 결과, 본 발명의 실시형태들은 오존 생성으로부터의 추가적인 출력으로서 반응 챔버에 도입되었던 다양한 분자 및 여기된 NxOy 종을 이용할 때 일관성 있고 층 두께가 개선된 ALD 증착을 포함한다.
도 1 을 참조하면, NxOy 종들과 같은 활성화된 가스 화합물을 이용하여 얇은 금속 산화물 막을 증착하는 방법 (100) 이 제시된다. 공정 (100) 의 시작 (105) 에서, 기판은 반응 챔버 내에 위치되고, 소정의 온도로 가열된다. 소정의 온도는 임의의 원하는 온도를 포함할 수도 있고, 본 발명의 실시형태들은 약 130 ℃ 내지 300 ℃ 와 같은 온도를 포함할 수도 있다. 공정 (100) 의 실행 동안, 반응 챔버는 임의의 원하는 압력 범위, 예컨대 약 1 mTorr 내지 약 200 Torr, 본 발명의 일 실시형태에서는 약 2 Torr 내지 6 Torr, 그리고 본 발명의 다른 실시형태에서는 약 3 Torr 내지 4 Torr 에서 유지되며, 본 발명의 또 다른 바람직한 실시형태에서 반응 챔버 압력은 약 3.5 Torr 에서 유지된다.
캐리어 가스는 계속해서 또는 간헐적으로 반응 챔버 안으로 유입될 수도 있고, 전구체 생산물, 반응 생산물, 및 산화 생산물을 분배하거나 남아있는 가스들 또는 반응 부산물들을 반응 챔버로부터 퍼지하는데 이용될 수도 있다. 적절한 캐리어 가스 또는 퍼지 가스는 아르곤, 질소, 헬륨, 수소, 포밍 가스 (forming gas), 또는 이들의 조합을 포함할 수도 있다.
ALD 공정이 개시된 (105) 후에, 전구체 가스는 캐리어 가스를 이용하여 또는 캐리어 가스 없이 반응 챔버로 펄스된다 (110). 전구체 가스는, 비제한적으로, 하프늄 테트라클로라이드 (HfCl4); 티타늄 테트라클로라이드 (TiCl4); 탄탈륨 펜타클로라이드 (TaCl5); 탄탈륨 펜타플루오라이드 (TaF5); 지르코늄 테트라클로라이드 (ZrCl4); (La(THD)3) 및 (Y(THD)3) 을 포함하는 희토류 베타디케토네이트 화합물; La(iPrCp)3 를 포함하는 희토류 시클로펜타디에닐 (Cp) 화합물; 란타늄 트리스-포름아미디네이트 (La(FAMD)3) 를 포함하는 희토류 아미디네이트 화합물; 희토류 금속을 포함하는 사이클로옥타디에닐 화합물; 테트라키스-에틸-메틸아미노 하프늄 (TEMAHf); 테트라키스 (디에틸아미노) 하프늄 ((Et2N)4Hf 또는 TDEAH); 및 테트라키스 (디메틸아미노) 하프늄 ((Me2N)4Hf 또는 TDMAH); 알콕사이드; 실리콘의 할라이드 화합물; 실리콘 테트라클로라이드; 실리콘 테트라플루오라이드; 및 실리콘 테트라요오드화물를 포함하는 알킬아미도 화합물을 포함하는, 금속, 유기-금속, 금속 할라이드 화합물과 같은 임의의 원하는 화합물을 포함할 수도 있다.
본원에 지칭된 바와 같은 가스 펄스들 동안, 반응 챔버 내의 기판은 소정의 기간 동안 유입된 가스에 노출되고, 이 기간은 본원에서 펄스 인터벌로 지칭된다. 기판에 전구체 가스의 존재를 위한 펄스 인터벌은 임의의 원하는 시간으로 미리결정될 수도 있고, 예를 들어 대략 300 밀리초 내지 5 초의 범위의 시간을 포함할 수 있으며, 일 실시형태에서 펄스 인터벌은 1 초 내지 3 초의 범위에 있다.
기판이 소정의 펄스 인터벌 동안 전구체 가스에 노출된 후에, 전구체 가스는 퍼지 가스의 유입에 의해 그리고/또는 배기 또는 펌핑에 의해 반응 챔버로부터 퍼지된다 (120). 퍼지 시간, 또는 다른 가스들 또는 반응 생산물들을 대체 및/또는 제거하기 위해 퍼지 가스가 반응 챔버로 유입되는 동안의 시간은 대략 3 내지 10 초와 같은 임의의 원하는 시간으로 선택될 수도 있고, 몇몇 실시형태에서 대략 500 밀리초 내지 5 초일 수도 있다.
상기에서 정의된 바와 같은 활성 NxOy 종 가스는 반응 챔버로 도입되고 (130), 일 실시형태에서, 단계 (110) 에서 증착된 전구체 재료의 층은 추가적인 산화제를 이용하여 또는 추가적인 산화제 없이 활성 NxOy 종들의 도입에 의해 산화된다. 이 단계 (130) 동안, 산화제/옥시던트 가스 또는 산화제/옥시던트 가스들의 조합이 동시에 또는 순차적으로 반응 챔버 안으로 유입되어, 제 1 전구체와 반응할 수도 있다. NxOy 종 가스는 또한, 질소 (N2) 와 같은 캐리어 가스와 함께 또는 캐리어 가스 없이, 또한 옥시던트 가스 또는 옥시던트 가스들의 혼합물과의 가능한 조합으로 도입될 수도 있다. 전술된 바와 같이, NxOy 종들은 임의의 활성화된, 이온성 또는 라디칼 N-O 화합물, 예컨대 활성화된 아산화질소 (N20*), 산화 질소 (NO*), 오산화 이질소 (N205*), 또는 이산화질소 (N02*) 를 포함할 수도 있다. NxOy 종 가스는 임의의 원하는 시퀀스로 생성될 수도 있고, 일 실시형태에서 NxOy 종들은, 02, N2, N2O, NO, NH3 또는 임의의 질소-함유의 분자가 공급되는 오존 생성기로부터의 플라즈마 방전에 의해 생성되고, 여기서 질소-함유의 분자의 농도는 5sccm/2000sccm 또는 2000ppm 보다 크다. 다른 실시형태에서, NxOy 종들은, 임의의 원하는 공급가스와 함께, 유도적으로 결합된 ECR (electron cyclotron resonance), 용량 결합된 방법들과 같은 원격의 또는 직접적인 플라즈마 방법들에 의해 반응 챔버 내에서 생성되거나 반응 챔버에 공급된다. 다른 실시형태에서, NxOy 종들은, 추가의 산소 없이, NO 또는 N2O 와 같은 질소-산소 가스를 (오존 생성기에 의해 제공된 바와 같이)(또는 다르게는, 원격의 또는 직접적인 플라즈마 소스) 코로나 방전으로 공급함으로써 생성된다. 추가의 N2 가 질소-산소 가스들과 함께 코로나 방전 또는 플라즈마 소스에 제공될 수도 있다. 다른 실시형태에서, N2 + 02 의 화학량적인 양이 코로나 방전 또는 플라즈마 소스에 제공되어 NxOy* (예를 들어, NO 라디칼) 를 생성한다.
임의의 원하는 산화 가스는 본 ALD 공정의 임의의 단계에서 이용될 수도 있고, 이러한 산화 가스는 산소 (02), 오존 (03), 원자-산소 (0), 물 (H20), 과산화수소 (H202), 아산화질소 (N20), 산화질소 (NO), 오산화이질소 (N205), 이산화질소 (N02), 이들의 유도체 또는 이들의 조합을 포함할 수도 있다. 바람직한 실시형태에서, 산화 가스는 오존/산소 (03/02) 혼합물이고, 오존은 03/02 혼합물의 약 5원자% 03 내지 약 25원자% 03 범위 내의 농도에 있다. NxOy 종들이 오존/산소 (03/02) 혼합물과 같은 옥시던트 가스와 동시에 도입되는 일 실시형태에서, NxOy 종들은 산화 흐름 스트림의 부피의 1 % 보다 크게 나타날 수도 있다. 다른 바람직한 실시형태에서, NxOy 종 가스에 추가된 옥시던트 가스는 오존/산소 (03/02) 혼합물이고, 오존은 03/02 혼합물의 약 12원자% 03 내지 약 18원자% 03 범위 내의 농도에 있다.
NxOy/산화제 단계 (130) 는 소정의 펄스 인터벌 동안 계속되고, 이것의 사이클는 대략 50 밀리초 내지 10 초와 같은 임의의 적합한 시간 범위일 수도 있고, 다른 실시형태에서 제 1 산화 펄스 인터벌은 50 밀리초 내지 2 초의 범위이다. NxOy 가스 또는 NxOy/옥시던트 가스는 그 후, 퍼지 가스의 유입에 의해 또는 배기 또는 펌핑에 의해 반응 챔버로부터 퍼지된다 (140). 퍼지 시간은 대략 3-10 초와 같은 임의의 적합한 시간이도록 선택될 수도 있고, 몇몇 실시형태에서 대략 500 밀리초일 수도 있다.
일단 NxOy 종 가스 또는 NxOy/옥시던트 가스가 반응 챔버로부터 퍼지되었으면, 도 1 의 공정 (100) 은 계속되고, 여기서 시퀀스를 반복할지의 (160) 여부가 결정된다 (150). 이러한 결정은 임의의 원하는 기준에 기초하여 이루어질 수도 있다. 예를 들어, 증착된 물질의 특정 농도, 두께, 및/또는 균일도를 달성하기 위해 필요한 전구체 가스 펄스 시퀀스들의 수에 기초할 수도 있다. 결정은 또한, 원하는 비율의 전구체들의 NxOy 펄스 단계 전에 복수의 전구체/퍼지 단계들을 통합하는 다른 실시형태의 경우에서, 특히 3 원 금속 산화물과 같은 원하는 기판을 획득하기 위해 NxOy 종들에 대한 노출 전에 다수의 상이한 전구체들이 기판에 적용되는 실시형태에서 이루어질 수도 있다. 예를 들어, 임의의 순서로, 란타늄-함유 전구체는 하나의 전구체 펄스에서 이용될 수 있고, 하프늄-함유 전구체는 NxOy 펄스 단계 후에 HfLaO 산화물층을 생성하는 다른 전구체 펄스에서 이용될 수도 있다. 공정 (100) 은, 소정의 기준이 만족될 때까지 반복되고 (160), 그 결과 공정이 종료된다 (155).
도 2 는 소정의 압력, 온도, 및 환경 컨디션 하에서 기판 (미도시) 을 유지하기 위한, 그리고 각종 가스들에 기판을 선택적으로 노출하기 위한 메커니즘을 더 포함하는 반응 챔버를 포함하는 박막 처리 시스템 (200) 의 예시적인 실시형태를 개략적으로 나타낸다. 전구체 반응물 소스 (220) 는 도관 또는 다른 적합한 수단 (220A) 에 의해 반응 챔버에 커플링되고, 매니폴드 (manifold), 밸브 제어 시스템, 질량 흐름 제어 시스템, 또는 다른 메커니즘에 또한 커플링되어 전구체 반응물 소스 (220) 로부터 기원하는 가스 전구체를 제어할 수도 있다. 전구체 반응물 소스 (220) 에 의해 공급된 전구체 (미도시) 는 상온 및 표준 기압 컨디션 하에서 액체 또는 고체일 수도 있다. 이러한 전구체는 반응물 소스 진공 용기 내에서 증발될 수도 있고, 전구체 소스 챔버 내의 증발 온도에서 유지되거나 온도 위에서 유지될 수도 있다. 이러한 실시형태에서, 증발된 전구체는 캐리어 가스 (예를 들어, 비활성 또는 불활성 가스) 와 함께 이송될 수도 있고, 그 후 도관 (220A) 을 통해 반응 챔버 (210) 안으로 공급된다. 다른 실시형태에서, 전구체는 표준 컨디션 하에서 증기일 수도 있다. 이러한 실시형태에서, 전구체는 증발될 필요가 없고, 캐리어 가스를 필요로 하지 않을 수도 있다. 예를 들어, 일 실시형태에서, 전구체는 가스 실린더 내에 저장될 수도 있다.
퍼지 가스 소스 (230) 는 또한, 반응 챔버 (210) 에 커플링되고, 반응 챔버로부터의 전구체 가스들, 산화제 가스들, NxOy 종 가스들 또는 낭비 가스들의 제거를 돕기 위해 반응 챔버 (210) 로 각종 불활성 가스 또는 비활성 가스를 선택적으로 공급한다. 공급될 수도 있는 각종 불활성 가스 또는 비활성 가스는 고체, 액체, 또는 저장된 가스 형태로부터 기원할 수도 있다. 산화제/NxOy 종 소스 (240) 는 반응 챔버 (210) 에 커플링되고 (240A), 다시 도관 또는 다른 적합한 수단들 (220A) 을 통해 반응 챔버에 커플링되며, 또한 전구체 반응물 소스 (220) 로부터 기원하는 가스 산화제/NxOy 종 가스를 제어하기 위해 매니폴드, 밸브 제어 시스템, 질량 흐름 제어 시스템, 또는 다른 메커니즘에 커플링될 수도 있다.
산화제/NxOy 종 소스 (240) 는 종래의 오존 생성기, 직접 또는 원격 플라즈마 생성기 등을 포함하는 임의의 원하는 공급가스들 및 임의의 원하는 메커니즘을 통해 오존 및 NxOy 종들을 생성한다. 도 4 는 본 발명의 산화제/NxOy 종 소스 (240) 의 일 실시형태를 나타내고, 여기서 NxOy 종들을 포함하는 출력 스트림 (240A) 은, 생성기 (430) 에 커플링된 (420) 산화제 소스 (410) 로부터의 O2 와 같은 산화제 및 생성기 (430) 에 커플링된 (440) 질소 소스 (430) 가 공급되고, N2, N20, NO, NH3 또는 임의의 질소-베어링 분자를 공급하는 생성기 (430) 로부터의 플라즈마 방전에 의해 생성된다. 생성기 (430) 는 DBD 생성기와 같은 오존 생성기, 또는 유도적으로 결합된 ECR (electron cyclotron resonance) 과 같은 임의의 원격 또는 직접 플라즈마 활성화 방법 또는 용량성 결합된 방법을 이용하는 생성기를 더 포함할 수도 있다.
다른 실시형태들 (미도시) 에서, NxOy 종들은 NO 또는 N20 와 같은 질소-산소 가스를 추가의 산화제 없이 생성기 (430) 내의 코로나 방전으로 공급함으로써 생성된다. 추가의 N2 가 질소-산소 가스들과 함께 생성기 (430) 에 제공될 수도 있다. 또 다른 실시형태에서, N2 + 02 의 화학량적 양이 생성기 (430) 에 제공되어 NxOy* (예를 들어, NO 라디칼) 를 생성한다.
생성기 (430) 에 의해 생성되는 NxOy 종들 및 산화제의 양, 조성, 및/또는 농도를 모니터링하기 위해 센서 (450) 가 이용될 수도 있다. 센서 (450) 는 임의의 적합한 하드웨어, 메커니즘, 또는 소프트웨어를 포함하여 원하는 NxOy 라디칼 또는 이온 종들 및/또는 산화제의 존재를 검출할 수도 있고, 각종 실시형태에서 푸리에 변환 적외선 분광 분석기, UV 흡수 센서, 밀도 센서, 도전성/유전율 센서, 화학발광 센서, 가스 크래마토그래픽 센서를 포함하는 센서를 포함할 수도 있다. 센서 (450) 는 NxOy 종 생성기 제어 (460) 에 또한 커플링될 수도 있고, 이는 각종 유저 또는 자동화된 입력들 (470) 을 통해 생성기 (430), 산화제 소스 (410), 질소 소스 (430), 및 선택적 캐리어 가스 소스 (미도시) 를 구성하여 원하는 조성 및 부피의 NxOy 종들 및 출력 스트림 (240A) 내의 다른 가스들을 생성한다. 몇몇 실시형태에서 이러한 다른 가스들은 원하는 비율로 02/03 와 같은 산화제들 또는 다른 가스들을 포함할 수도 있다. 예를 들어, 비제한의 방식으로, 생성기 제어 (460) 는 생성기 (430) 에 대한 전력 입력 (미도시) 을 변조하여 가스 출력 스트림 (240A) 내의 활성화된 이온 또는 자유 라디칼 N-O 화합물의 유형의 조성을 변경할 수도 있다. 생성기 (430) 및/또는 그 출력 스트림 (240A) 에 커플링되는 센서 (450) 에 의해서, 그리고 출력 스트림 (240A) 의 조성 및 부피에서의 변화를 나타내는 센서 (450) 로부터의 신호를 수신하도록 구성되는 제어 (460) 에 의해, 폐-루프 제어는, NxOy 종들을 포함하는 원하는 출력 가스 조성을 달성하기 위해 생성기 (430) 에 대한 전력 및/또는 주파수 입력을 제어하는 것에 추가하여 질소 소스 가스, 산화제 소스 가스, 캐리어 가스, 또는 다른 가스의 흐름을 제어하도록 전기적으로 또는 공기로 제어된 밸브를 동작시키기 위해 소프트웨어 및/또는 전자 하드웨어에 의해 구현될 수 있다.
또한, 도 2 는 밸브들, 매니폴드들, 펌프들, 및 시스템 (200) 에 포함된 다른 장비를 선택적으로 동작시키기 위한 전자 회로 및 기계적 컴포넌트들을 제공하는 시스템 동작 및 제어 메커니즘 (260) 을 예시한다. 이러한 회로 및 컴포넌트들은 각각의 전구체 소스들 (220), 퍼지 가스 소스 (230), 및 산화제/NxOy 소스로부터의 전구체들, 퍼지 가스들, 산화제들/NxOy 종을 반응 챔버 (210) 에 도입하도록 동작한다. 또한, 시스템 동작 및 제어 메커니즘 (260) 은 가스 펄스 시퀀스들의 타이밍, 기판 및 반응 챔버의 온도, 및 반응 챔버의 압력 및 시스템 (200) 의 적절한 동작을 제공하는데 필요한 다양한 다른 동작들을 제어한다. 동작 및 제어 메커니즘 (260) 은 전구체들, 반응물들, 산화제들, NxOy 종, 및 퍼지 가스들의 반응 챔버 (210) 내외로의 흐름을 제어하기 위한 제어 소프트웨어 및 전기 제어식 또는 공압 제어식 밸브들을 포함할 수 있다. ALD 반응기들에 특히 적합한 하나의 실시형태에서, 동작 및 제어 메커니즘 (260) 은 처리 가스의 반응 챔버 (210) 로의 흐름을 또한 제어하여, 이를테면 반응 공간의 내측 표면상에 보호층을 형성함으로써 ALD 반응들에 대하여 표면을 비활성화시킨다. 표면의 비활성화 후에, 제어 시스템은 실리콘 웨이퍼들과 같은 기판(들) 을 챔버 (210) 내로 적재하고, 전구체, 산화제, NxOy 종, 및/또는 퍼지 가스들을 챔버 (210) 내로 흐르게 하여 기판 위에 증착물을 형성한다. 제어 시스템은 특정 작업들을 수행하는 소프트웨어 및 하드웨어 컴포넌트, 예를 들어, FPGA 또는 ASIC 와 같은 모듈들을 포함할 수 있다. 모듈은 유리하게 제어 시스템의 어드레싱가능한 저장 매체 상에 상주하도록 구성될 수 있고 하나 이상의 공정들을 실행하도록 구성될 수 있다.
당업자들은 상이한 수 및 종류의 전구체 반응물 소스들, 퍼지 가스 소스들, 및/또는 산화제/NxOy 소스들을 포함하여 본 시스템의 다른 구성이 가능하다는 것을 인식한다. 또한, 당업자들은 또한 가스들을 반응기 반응 챔버 (210) 내로 선택적으로 공급하는 목적을 달성하는데 사용될 수도 있는 밸브들, 도관들, 전구체 소스들, 퍼지 가스 소스들, 캐리어 가스 소스들, 및/또는 산화제 소스들의 많은 장치들이 존재한다는 것을 인식할 것이다. 또한, 박막 처리 시스템의 개략적 표현으로서, 많은 컴포넌트들이 예시의 단순화를 위해 생략되었고, 이러한 컴포넌트들은 예를 들어, 다양한 밸브들, 매니폴드들, 퍼지기들, 히터들, 컨테이너들, 벤트들 (vents), 및/또는 바이패스들을 포함할 수도 있다.
도 3a 는 처리 시스템 (200) 의 다른 개략적 구현을 도시하고 있으며, 여기서 산화제/반응물 소스 (340) 는 NxOy 종 소스 (360) 로부터 분리된 반응 챔버 (210) 에 커플링되어 있고 (340A), 그 NxOy 종 소스 (360) 도 또한 반응 챔버에 커플링되어 있다 (360A). 이 구성을 통해, 시스템 동작 및 제어 메커니즘 (260) 은 NxOy 종-함유의 가스들을 반응 챔버 (210) 에 도입하는 것과 독립적으로 산화제 반응물 소스 (340) 로부터의 산화제 또는 다른 반응물들을 도입할 수도 있다. 이 구성을 통해, 산화제들, NxOy 종-함유의 가스들, 또는 그 양자의 결합물의 독립적 가스 펄스들을 반응 챔버에 인가하는 것이 가능하여 특정층의 증착 결과를 달성할 수도 있다. 하나의 예시적인 구현에서, 산화제 및 NxOy 종-함유의 가스들의 교호 펄스들이 인가되어, 반응 챔버 (210) 내의 기판상에 증착된 금속 산화막들의 향상된 균일도 및 성장 속도를 획득할 수도 있다.
도 3b 는 처리 시스템 (200) 의 또 다른 개략적 구현을 도시하고 있으며, 여기서 산화제/반응물 소스 (340) 는 NxOy 종 소스 (390) 로부터 분리된 반응 챔버 (210) 에 커플링되어 있고 (340A), 그 NxOy 종 소스 (390) 도 또한 반응 챔버 (210) 에 내에 통합되어 있다. 산소 또는 질소-함유의 가스들과 같은 다양한 소스 공급가스들을, NxOy 종 소스 (390), 또는 NxOy 종-함유의 가스들을 반응 챔버 (210) 내에 위치된 기판으로 릴레이하는 그 NxOy 종 소스 (390) 의 출력 접속부에 공급하는 도관들 및 커플링들은 도시되어 있지 않다. 도 3a 와 관련하여 도시된 시스템 (200) 의 예시와 유사하게, 시스템 동작 및 제어 메커니즘 (260) 은 NxOy 종-함유의 가스들을 반응 챔버 (210) 에 도입하는 것과 독립적으로 산화제/반응물 소스 (340) 로부터의 산화제 또는 다른 반응물들을 도입할 수도 있다. 또한, 이 구성을 통해, 산화제들, NxOy 종-함유의 가스들, 또는 그 양자의 결합물의 독립적 가스 펄스들을 반응 챔버에 인가하는 것이 가능하여 특정층의 증착 결과를 달성할 수도 있다. 하나의 예시적인 구현에서, 산화제 및 NxOy 종-함유의 가스들의 교호 펄스들이 인가되어, 반응 챔버 (210) 내의 기판상에 증착된 금속 산화막들의 향상된 균일도 및 성장 속도를 획득할 수도 있다.
도 6 은 ALD 증착된 게이트 절연층을 포함하는 유전체층 (620) 을 형성하기 위해 본 발명의 방법의 일 실시형태를 이용하여 제조된 단일의 금속 산화물 (MOS) 트랜지스터 (600) 를 예시한다. 본 발명의 방법들 및 시스템들을 통해 증착된 Hf02, Zr02, La203 및 Ta205, HfLaO, 및 HfZrO 와 같은 하이-k 유전체들의 사용은 종래의 실리콘 산화물 유형의 유전체들과 비교해서 누설 전류들 및 다른 특성들이 향상된 더욱 소형화된 트랜지스터들을 제조하는데 제공한다. 증착을 위해 기판 (605), 통상적으로는 실리콘 또는 실리콘-함유 재료가 준비된다. 그러나, 기판 유형들과 관련하여 상술한 바와 같이, 게르마늄, 갈륨 비소, 및 실리콘-온-사파이어 기판들과 같은 다른 반도체 재료들이 또한 사용될 수도 있다. 게이트 유전체 (620) 가 증착하기 전에, 트랜지스터의 기판 (605) 내의 다양한 층들이 형성되고, 트랜지스터 (600) 의 드레인 확산 (610) 및 소스 확산 (615) 과 같은 기판의 다양한 영역들이 준비된다. 기판 (605) 은 통상적으로, 그것의 자연 산화물의 고립된 초기 기판을 제공하도록 세정된다. 또한, 기판은 화학 흡착의 비율을 개선하기 위하여 말단을 수소 처리한 표면 (hydrogen-terminated surface) 을 제공하도록 세정될 수도 있다. 처리된 트랜지스터의 영역들의 형성의 시퀀싱은, 당업자들에게 공지된 바와 같이, MOS 트랜지스터의 제조에서 일반적으로 수행되는 종래의 시퀀싱에 후속할 수도 있다.
다양한 실시형태들에서, 소스와 드레인 확산 영역 (615 와 610) 사이에서 기판 (605) 상의 영역을 커버하는 유전체 (620) 는 본 발명의 도 1 에 따라 설명된 ALD 공정에 의해 증착되고, NxOy 종-베어링 가스들에 대한 적어도 부분적인 노출을 통해 증착된 분자비로 금속 산화물의 층을 포함한다. 도시된 단일의 유전체층 (620) 은 단지 하나의 실시형태일 뿐이고, 다른 실시형태들에서 박막 금속 산화물들 또는 본 발명의 실시형태들에 따라 증착된 다른 적합한 유전체들 또는 배리어 재료들의 추가의 층들을 또한 포함할 수도 있다.
트랜지스터 (600) 는 게이트 유전체 (620) 위에 단일의 게이트 전극 (625) 을 형성하는 도전성 재료를 갖는다. 통상적으로, 금속 게이트가 다른 공정에서 형성될 수도 있지만, 그 게이트 (625) 를 형성하는 것은 폴리실리콘층을 형성하는 것을 포함할 수도 있다. 기판 (605), 소스 및 드레인 영역들 (615, 610), 및 게이트 (625) 를 제조하는 것은 당업자들에게 공지된 표준 공정들 또는 본 발명의 실시형태들에 의해 향상된 이 공정들을 이용함으로써 수행된다. 추가로, 트랜지스터를 형성하기 위한 공정의 다양한 엘리먼트들의 시퀀싱은, 당업자들에게 또한 공지된 바와 같이, 표준 제조 공정들로 수행된다.
예시된 실시형태에서, 유전체층 (620) 은 제 1 층이고 기판 (605) 과 직접 접촉하는 것으로 도시되어 있으나, 본 발명은 이에 제한되지 않는다. 다양한 실시형태들에서, 금속 오염이 디바이스의 전기적 속성들에 영향을 미치는 것을 방지하기 위하여 확산 배리어 층이 유전체층 (620) 과 기판 (605) 사이에 삽입될 수도 있다. 도 6 에 도시된 트랜지스터 (600) 는 단일의 게이트 전극 (625) 을 형성하는 도전성 재료를 갖지만, 게이트 유전체는 도 7 에 도시된 바와 같이 플래시 메모리와 같은 플로팅 게이트 디바이스에 또한 사용될 수도 있다.
도 7 은 본 발명의 하나의 실시형태에 따라 제조된 단일의 메모리 셀 (700) 을 예시한다. 이 실시형태에서, 메모리 셀 (700) 은 FLASH 또는 다른 메모리 디바이스들에 사용하기에 적절한 플로팅 게이트 메모리 셀이다. 도 6 에 도시된 트랜지스터 (600) 와 유사하게, 메모리 셀 (700) 은 소스 영역 (715) 과 드레인 영역 (710) 이 형성된 기판 (705) (통상적으로 실리콘이지만 여기에 설명된 다른 기판들일 수도 있다) 을 포함한다. 통상적으로, 메모리 셀 (700) 은 또한 (터널층이라고 지칭될 수도 있는) 제 1 유전체층 (720), (폴리실리콘과 같은 도전성 재료로 형성된) 저장 엘리먼트 또는 플로팅 게이트 (725), 제 2 유전체층 (725), 및 (폴리실리콘과 같은 도전성 재료로 또한 형성된) 제어 게이트 (735) 를 포함한다.
도 6 과 관련하여 설명된 트랜지스터 (600) 와 유사하게, 메모리 셀 (700) 은 본 발명의 방법의 일 실시형태로 제조되어 유전체층들 (720, 730) 중 어느 하나 또는 양자 모두를 형성한다. 본 발명에 따른 방법들에 의해 형성된 ALD 증착된 금속 산화물 게이트 절연층을 이용함으로써 유전체층들 (720, 730) 이 전부 또는 부분적으로 제조될 수도 있다. 증착을 위해 기판 (705), 통상적으로는 실리콘 또는 실리콘-함유 재료가 준비된다. 그러나, 기판 유형들과 관련하여 상술한 바와 같이, 게르마늄, 갈륨 비소, 및 실리콘-온-사파이어 기판들과 같은 다른 반도체 재료들이 또한 사용될 수도 있다. 유전체 (720) 를 증착하기 전에, 트랜지스터의 기판 (705) 내의 다양한 층들이 형성되고, 메모리 셀 (700) 의 드레인 확산 (710) 및 소스 확산 (715) 과 같은 기판의 다양한 영역들이 준비된다. 기판 (705) 은 통상적으로, 그것의 자연 산화물의 고립된 초기 기판을 제공하도록 세정된다. 또한, 기판은 화학 흡착의 비율을 개선하기 위하여 말단을 수소 처리한 표면을 제공하도록 세정될 수도 있다. 처리된 트랜지스터의 영역들의 형성의 시퀀싱은, 당업자들에게 공지된 바와 같이, MOS 트랜지스터의 제조에서 일반적으로 수행되는 종래의 시퀀싱에 후속할 수도 있다.
다양한 실시형태들에서, 소스와 드레인 확산 영역 (715 와 710) 사이에서 기판 (705) 상의 영역을 커버하는 유전체 (720) 는 본 발명의 도 1 에 따라 설명된 ALD 공정에 의해 증착되고, NxOy 종-베어링 가스들에 대한 적어도 부분적인 노출을 통해 증착된 금속 산화물의 층을 포함한다. 도시된 단일의 유전체층들 (720, 730) 은 다른 실시형태들에서 금속 산화물들 또는 다른 적합한 유전체들 또는 배리어 재료들의 추가의 층들을 또한 포함할 수도 있다.
메모리 셀 (700) 은 유전체 (720) 위의 영역에 제어 게이트 전극 (735) 및 플로팅 게이트 (725) 를 형성하는 도전성 재료를 갖는다. 통상적으로, 금속 게이트들이 다른 공정에서 형성될 수도 있지만, 게이트들 (725, 735) 을 형성하는 것은 폴리실리콘층들을 형성하는 것을 포함할 수도 있다. 기판 (705), 소스 및 드레인 영역들 (715, 710), 및 게이트 (725, 735) 를 제조하는 공정은 당업자들에게 공지된 표준 공정들을 이용함으로써 수행된다. 추가로, 메모리 셀을 형성하기 위한 공정의 다양한 엘리먼트들의 시퀀싱은 표준 제조 공정들로 수행되고, 그 표준 제조 공정들은 당업자들에게 또한 공지되어 있다.
예시된 실시형태에서, 유전체층들 (720, 730) 은 기판 (705), 플로팅 게이트 (725), 및 제어 게이트 (735) 와 직접 접촉하는 것으로 도시되어 있다. 다른 실시형태들에서, 금속 오염이 메모리 셀 (700) 의 전기적 속성들에 영향을 미치는 것을 방지하기 위하여 확산 배리어 층들이 유전체층들 (720, 730) 및/또는 기판 (705), 플로팅 게이트 (725), 및 제어 게이트 (735) 사이에 삽입될 수도 있다.
본 발명에 따른 금속 산화물 유전체층들을 형성하는 방법들의 실시형태들은 또한 다양한 집적 회로들, 메모리 디바이스들, 및 전자 시스템들에서의 커패시터들을 제조하기 위한 방법들에 적용될 수도 있다. 커패시터를 제조하기 위한 실시형태에서, 방법은 제 1 도전층을 형성하는 단계, 여기에 설명된 ALD 사이클의 실시형태들에 의해 제 1 도전층 상에 금속 산화물층을 포함하는 유전체층을 형성하는 단계, 및 유전체층 상에 제 2 도전층을 형성하는 단계를 포함한다. 금속 산화물 유전체의 ALD 형성은, 유전체층이, 원하는 유전체 상수 및/또는 다른 제어가능한 특성들을 제공하는 미리 결정된 조성 내에서 조작되도록 허용한다.
트랜지스터들, 커패시터들, 및 여기에 설명된 본 발명의 실시형태들에 의해 제조된 유전체층들을 갖는 다른 디바이스들과 같은 전자 컴포넌트들은 메모리 디바이스들, 프로세서들, 및 전자 시스템들 내에 구현될 수도 있다. 일반적으로, 도 8 에 도시된 바와 같이, 이러한 전자 컴포넌트들 (810) 은 정보 처리 디바이스들과 같은 시스템들 (820) 내에 통합될 수도 있다. 이러한 정보 처리 디바이스들은 무선 시스템들, 전자 통신 시스템들, 셀룰러 폰들 및 스마트 폰들과 같은 모바일 가입자 유닛들, 개인 휴대 정보 단말기들 (PDAs), 및 컴퓨터들을 포함할 수도 있다. 여기에 설명된 방법들을 이용한 원자층 증착에 의해 형성된 HfLaO 유전체층과 같은 유전체층을 갖는 컴포넌트들을 포함하는 컴퓨터의 일 실시형태가 도 9 에 도시되어 있고 후술된다. 메모리 디바이스들 및 컴퓨팅 디바이스들의 특정 유형들이 하기 도시되어 있지만, 정보 핸들링 디바이스들을 포함하는 메모리 디바이스들 및 전자 시스템들의 수개의 유형들이 본 청구물을 이용한다는 것을 당업자는 인지할 것이다.
도 9 에 도시된 바와 같이, 퍼스널 컴퓨터 (900) 는 스크린 또는 모니터 (910) 와 같은 출력 디바이스, 키패드 입력 디바이스 (905) 및 중앙 처리 유닛 (920) 을 포함할 수도 있다. 중앙 처리 유닛 (920) 은 프로세서 (935), 및 하나 이상의 메모리 디바이스들 (940) 을 프로세서 (935) 에 커플링한 메모리 버스 회로 (937) 를 이용한 회로 (925) 를 포함할 수도 있다. 또한, 퍼스널 컴퓨터 (900) 의 프로세서 (935) 및/또는 메모리 (940) 는 본 청구물의 실시형태에 따라 여기에 설명된 방법들을 이용한 원자층 증착에 의해 형성된 유전체층을 갖는 적어도 하나의 트랜지스터 또는 메모리 셀을 포함한다. 당업자들은 컴퓨터 (900) 에서의 다른 전자 컴포넌트들이, NxOy 종-베어링 가스들로의 적어도 부분적인 노출을 통해 형성된 것과 같이, 여기에 설명된 방법들을 이용한 원자층 증착에 의해 형성된 유전체층을 이용할 수도 있다는 것을 알고 있다. 이러한 컴포넌트들은 프로세서 칩 세트들, 비디오 제어기들, 메모리 제어기들, I/O 핸들러들, BIOS 메모리, FLASH 메모리, 오디오 및 비디오 프로세싱 칩들 등을 포함하는 집적 회로들의 많은 유형들을 포함할 수도 있다. 당업자들은 또한 개인용 디지털 보조기들 (PDAs) 및 셀 폰들 및 스마트 폰들과 같은 모바일 통신 디바이스들과 같은 다른 정보 핸들링 디바이스들이 본 발명의 실시형태들을 이용함으로써 형성되는 유전체층들을 통합할 수도 있다는 것을 인식한다.
본 발명의 바람직한 실시형태들이 설명되지만, 본 발명은 한정되지 않고 본 발명으로부터 벗어나지 않으면서 변형들이 이루어질 수도 있다는 것을 이해해야만 한다. 본 발명의 범위는 첨부된 청구범위에 의해 정의되고, 문자 그 자체로 또는 동등물에 의해 청구항의 의미에 포함되는 모든 디바이스, 프로세스, 및 방법들은 본 명세서에 포함되도록 의도된다.
Claims (23)
- 반응 챔버 내에 있는 기판상에 막을 증착하는 방법으로서,
상기 방법은, 원자층 증착 사이클을 상기 기판에 적용하는 단계를 포함하고,
상기 원자층 증착 사이클은,
상기 기판을 전구체 펄스 인터벌 동안 전구체 가스에 노출시킨 후 상기 전구체 가스를 제거하는 단계; 및
상기 기판을 산화 펄스 인터벌 동안 옥시던트 가스 및 질소-함유 종 가스를 포함하는 산화제에 노출시킨 후 상기 산화제를 제거하는 단계를 포함하는, 막 증착 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 전구체 가스는 Sc, La, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Th, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Lu 및 이들의 조합물들로 구성되는 그룹으로부터 선택된 희토류 금속을 포함하는, 막 증착 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 전구체 가스는 유기금속 화합물 및 금속 할라이드 (metal halide) 화합물 중 적어도 하나를 포함하는, 막 증착 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 전구체 가스는,
하프늄 테트라클로라이드 (HfCl4);
티타늄 테트라클로라이드 (TiCl4);
탄탈륨 펜타클로라이드 (TaCl5);
탄탈륨 펜타플루오라이드 (TaF5);
지르코늄 테트라클로라이드 (ZrCl4);
(La(THD)3) 및 (Y(THD)3) 를 포함하는 희토류 베타디케토네이트 (betadiketonate) 화합물들;
La(iPrCp)3 를 포함하는 희토류 시클로펜타디에닐 (cyclopentadienyl; Cp) 화합물들;
란타늄 트리스-포름아미디네이트 (lanthanum tris-formamidinate; La(FAMD)3) 를 포함하는 희토류 아미디네이트 화합물들;
희토류 금속들을 포함하는 시클로옥타디에닐 (cyclooctadienyl) 화합물들;
테트라키스-에틸-메틸아미노 하프늄 (TEMAHf), 테트라키스 (디에틸아미노) 하프늄 ((Et2N)4Hf 또는 TDEAH)), 및 테트라키스 (디메틸아미노) 하프늄 ((Me2N)4Hf 또는 TDMAH) 을 포함하는 알킬아미도 화합물들;
알콕시드 (alkoxide);
실리콘의 할라이드 화합물들;
실리콘 테트라클로라이드;
실리콘 테트라플루오라이드; 및
실리콘 테트라요오드화물 (tetraiodide) 중 적어도 하나를 포함하는, 막 증착 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 옥시던트 가스는 상기 질소-함유 종 가스인, 막 증착 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 질소-함유 종 가스는 NO*, N2O*, NO2*, NO3*, 및 N2O5* 중 적어도 하나를 포함하는 활성화된 이온 종 또는 라디칼 종을 포함하는, 막 증착 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 옥시던트 가스는, 오존, 및 O, O2, NO, N2O, NO2, NO3, N2O5, NxOy 라디칼 종, NxOy 이온 종, 및 이들의 조합물들로 구성되는 그룹으로부터 선택된 하나 이상의 가스를 포함하는, 막 증착 방법. - 제 7 항에 있어서,
상기 옥시던트 가스는 대략 5원자% 내지 25원자%의 O3 를 포함하는, 막 증착 방법. - 제 7 항에 있어서,
O3 는 O2 및 질소 소스 가스로부터 생성되고,
상기 O2 및 상기 질소 소스 가스의 혼합물은 플라즈마 방전되는, 막 증착 방법. - 제 9 항에 있어서,
상기 질소 소스 가스는 N2, NO, N2O, NO2, NO3, 및 N2O5 중 적어도 하나인, 막 증착 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 질소-함유 종 가스는, 여기된 NxOy 라디칼 종, 여기된 NxOy 이온 종, 및 이들의 조합물들을 포함하는, 막 증착 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 옥시던트 가스는, O, O2, NO, N2O, NO2, NO3, N2O5, NOx, NxOy, 이들의 라디칼들, 및 O3 중 2 개 이상의 혼합물을 포함하며,
상기 혼합물은 대략 5원자% 내지 25원자%의 O3 를 포함하는, 막 증착 방법. - 제 10 항에 있어서,
N2/O2 의 흐름 비율은 0.001 보다 큰, 막 증착 방법. - 제 10 항에 있어서,
상기 O2 및 상기 질소 소스 가스의 비율은,
NO*, N2O*, NO2*, NO3*, 및 N2O5* 중 적어도 하나를 포함하는 활성화된 이온 종 또는 라디칼 종을 포함하는 질소-함유 종 가스의 양;
NO*, N2O*, NO2*, NO3*, 및 N2O5* 중 적어도 하나를 포함하는 활성화된 이온 종 또는 라디칼 종을 포함하는 질소-함유 종 가스의 농도;
상기 증착된 막의 성장 속도;
상기 기판에 걸친 막 균일도;
상기 증착된 막의 유전 상수;
상기 증착된 막의 굴절률; 및
상기 증착된 막의 분자 조성 중 적어도 하나를 결정하는, 막 증착 방법. - 제 10 항에 있어서,
전력 입력은 상기 플라즈마를 제어하고,
상기 플라즈마에 전달되는 전력량은,
NO*, N2O*, NO2*, NO3*, 및 N2O5* 중 적어도 하나를 포함하는 활성화된 이온 종 또는 라디칼 종을 포함하는 질소-함유 종 가스의 양;
NO*, N2O*, NO2*, NO3*, 및 N2O5* 중 적어도 하나를 포함하는 활성화된 이온 종 또는 라디칼 종을 포함하는 질소-함유 종 가스의 농도;
상기 증착된 막의 성장 속도;
상기 기판에 걸친 막 균일도;
상기 증착된 막의 유전 상수;
상기 증착된 막의 굴절률; 및
상기 증착된 막의 분자 조성 중 적어도 하나를 결정하는, 막 증착 방법. - 제 10 항에 있어서,
O2 및 질소 소스 가스를 플라즈마 방전에 노출시킴으로써 상기 산화제를 생성하는 단계;
상기 플라즈마 방전에 의해 생성되는 O3 및 여기된 NxOy 종의 비율을 모니터링하는 단계; 및
상기 플라즈마 방전으로의 전력 입력, 하우징의 온도, 상기 O2 의 흐름 속도, 및 상기 질소 소스 가스의 흐름 속도 중 적어도 하나를 조절하여 소정의 기준을 달성하는 단계를 더 포함하는, 막 증착 방법. - 제 16 항에 있어서,
상기 소정의 기준은,
산화제 흐름 속도;
옥시던트/NxOy 농도 비율;
활성 NxOy 종 농도;
활성 NxOy 종의 비율로서, 상기 여기된 NxOy 종 가스는 복수의 여기된 질소-산소 화합물들을 함유하는, 상기 활성 NxOy 종의 비율; 및
특정 활성 질소-산소 화합물의 농도 중 적어도 하나를 포함하는, 막 증착 방법. - 제 1 항에 있어서,
상기 기판을 제 2 전구체 펄스 인터벌 동안 제 2 전구체 가스에 노출시킨 후 상기 제 2 전구체 가스를 제거하는 단계; 및
상기 제 2 전구체 가스를 제거한 후에, 상기 기판을 산화 펄스 인터벌 동안 옥시던트 가스 및 질소-함유 종 가스를 포함하는 산화제에 노출시킨 후 상기 산화제를 제거하는 단계를 더 포함하는, 막 증착 방법. - 금속 할라이드 전구체, 및 오존과 여기된 질소-산소 종을 포함하는 옥시던트를 이용하여 임의의 막 적층에 금속 산화물을 적어도 하나 증착하는 단계를 포함하는, 방법.
- 제 19 항에 있어서,
상기 금속 산화물은, Al2O3, HfO2, ZrO2, La2O3 및 Ta2O5 중 적어도 하나를 포함하는, 방법. - 제 19 항에 있어서,
상기 금속 할라이드는 임의의 할라이드 원소와의 화합물 조합에 임의의 금속을 포함하는, 방법. - 기판상에 막을 증착하는 방법으로서,
상기 기판에 노출되는 활성 질소-산소 종의 양을 조절함으로써 상기 증착된 막의 증착의 균일도를 제어하는 단계를 포함하는, 막 증착 방법. - 시스템으로서,
반응 챔버;
상기 반응기 챔버에 커플링된 전구체 반응물 소스;
상기 반응기 챔버에 커플링된 퍼지 가스 소스;
상기 반응기 챔버에 커플링된 옥시던트 소스;
상기 반응기 챔버에 커플링된 여기된 질소 종 소스; 및
시스템 동작 및 제어 메커니즘을 포함하고,
상기 시스템은 제 1 항 내지 제 18 항 중 어느 한 항에 기재된 막 증착 방법의 단계들을 별도로 또는 조합하여 수행하도록 구성되는, 시스템.
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