JP2003532804A - コポリエステル及びそれから形成された繊維材料 - Google Patents

コポリエステル及びそれから形成された繊維材料

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Abstract

(57)【要約】 本発明は、セルロースエステル及び脂肪族−芳香族コポリエステル、セルロースエステル及び脂肪族エステルの二成分ブレンド並びにセルロースエステル及び／又は脂肪族ポリエステル及び／又は脂肪族−芳香族コポリエステル及び／又はポリマー化合物の三成分ブレンド並びにこれらから製造された繊維、不織布、成型物品及びフィルムに関する。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】発明の分野 本発明は、セルロースエステルと脂肪族ポリエステル又は脂肪族−芳香族コポ
リエステルとの二成分ブレンド並びにセルロースエステルと脂肪族ポリエステル
及び／又は脂肪族−芳香族コポリエステル及び／又は他のポリマーとの三成分ブ
レンドに関する。これらの樹脂は、成型された又は押し出されたプラスチック物
品、繊維又はフィルムとして有用である。本発明は、また、成型された又は押し
出されたプラスチック物品、繊維又はフィルムとして有用であるランダム脂肪族
−芳香族コポリエステルに関する。更に、水蒸気透過速度又は生物分解性のよう
な特性を増強するために、種々の添加物を、このブレンド又はランダム脂肪族−
芳香族コポリエステルに添加することができる。更に、本発明のコポリエステル
は、種々の製品、特に、不織布、織物／工業用糸及び布帛用のバインダー繊維の
ような繊維、コンポジット、積層物並びにその他の成型物品に成形することがで
きる。
【０００２】発明の背景 セルロースエステルが、商業用プラスチックスとして及び繊維として重要であ
ることはよく知られている。一般的に、セルロースエステルは、硬質であるが透
明なプラスチックスが要求されるプラスチック応用に於いて使用されている。例
えばセルロースエステルは工具柄、眼鏡フレーム、玩具、歯ブラシ柄等で使用さ
れている。これらの応用の全てにおいて、高い溶融及びガラス転移温度と高いモ
ジュラス及び良好な引張強度との組合せが要求される。熱加工を可能にするため
に十分な溶融及びガラス転移温度（Ｔｇ）を維持しながら、低いモジュラスであ
るが良好な引張強度を有するプラスチックフィルムを提供する、セルロースエス
テルをベースにする配合物は、一般的に知られていない。繊維の熱押出を可能に
するセルロースエステルをベースにする配合物も一般的に知られていない。
【０００３】 多くのセルロースエステルの高い溶融温度及び低い溶融安定性のために、ポリ
マーの溶融加工の間の溶融温度を下げるために、アジピン酸ジオクチル又はリン
酸トリフェニルのような可塑剤が、しばしばセルロースエステルに添加される。
この技術は有効ではあるが、モノマー性可塑剤を添加することによって、しばし
ば、溶融押出の間のダイドリップ又はセルロースエステルから製造された物品に
於ける長時間寸法安定性（クリープ）のような揮発性又は抽出性可塑剤に関する
二次的問題が作られる。
【０００４】 ポリマー−ポリマー混和性のための最も基本的な必要条件は、混合の自由エネ
ルギーが負である（ΔＧ＜０）ことである。表面上で、ポリマー−ポリマー混和
性が一般的であると思われているが、実際には、僅かな公知の混和性二成分ブレ
ンド及び一層僅かな公知の混和性三成分ブレンドシステムが存在するのみである
（非特許文献１）。混和性二成分又は三成分ブレンドの発見は、非常に珍しい。
【０００５】 ポリマーブレンドの混和性を決定するための古典的な実験技術には、ブレンド
から製造されたフィルムの光学的透明度の決定、適切な機械的特性の測定及び動
的機械的熱分析（ＤＭＴＡ）又は示差走査熱量法（ＤＳＣ）のような適切な熱分
析技術によるガラス転移温度の測定が含まれる。ブレンドが混和性である場合、
このブレンドから製造されたフィルムは、一般的に透明であろう。同様に、引張
強度又は接線モジュラスのようなブレンドの機械的特性は、しばしば、ブレンド
成分のものの間の中間である。更に、混和性無定形ブレンドは、成分のホモポリ
マーのものの間の単一のＴｇ中間値を示し、一方、非混和性又は部分的に混和性
のブレンドは、複数のＴｇを示すであろう。完全に非混和性のブレンドの場合に
、Ｔｇ群はホモポリマーのものであろう。部分的に混和性のブレンドについて、
Ｔｇ群は、成分の一つに富んでいる部分的に混和性の相に相当する中間値であろ
う。二成分ブレンドＴｇの変化は、フォックス−フローリ(Fox-Flory)式、Ｔｇ1 2 ＝Ｔｇ1（Ｗ1）＋Ｔｇ2（Ｗ2）（式中、Ｔｇ12はブレンドのＴｇであり、Ｔｇ1 及びＴｇ2はホモポリマーのＴｇであり、そしてＷ1及びＷ2は、ブレンド中の各
成分の重量％である）によってモデル化することができる。フォックス式はブレ
ンド成分の間の特別の相互作用を考慮に入れていないので、ゴードン−テイラー
(Gordon-Taylor)式、Ｔｇ12＝Ｔｇ1＋［ｋＷ2（Ｔｇ2−Ｔｇ12）／Ｗ1］（式中
、ｋは定数である）が、ブレンド分析に於いてしばしば好ましい。均一系、即ち
十分に混合された系について、Ｔｇ12対Ｗ2（Ｔｇ2−Ｔｇ12）／Ｗ1のプロット
は、直線を生じ、その勾配はｋに等しく、そして縦軸切片はＴｇ1に等しいであ
ろう。定数ｋは、しばしば、ブレンド成分の間の二次相互作用の尺度としてとら
れる。ｋが１に等しいとき、ゴードン−テイラー式は、成分Ｔｇの単純重量平均
に単純化される。
【０００６】 セルロースエステルと他のポリマーとの混和性ブレンドは、一般的に知られて
いない。最も注目すべき例外には、特許文献１、特許文献２、特許文献３及び特
許文献４により開示された研究が含まれる。特許文献１は、ポリカプロラクトン
及びセルロースエステル混合物の溶液流延によって製造されたブレンドが混和性
であると報告した。Hubbell及びCooperによる後の研究（非特許文献２）は、酢
酸酪酸セルロース／ポリカプロラクトンブレンドが、実際には非混和性であるこ
とを示した。特許文献２は、ポリエーテル−ポリエステルのブロックコポリマー
が、幾つかのセルロースエステルと混和性ブレンドを形成することを報告した。
特許文献２の発明にとって重要なことは、エラストマー性ブロックコポリマーを
使用することであった。彼らは、対応するホモポリマーエラストマーが、セルロ
ースエステルと非相溶性であったと報告している。特許文献３は、ポリエステル
カーボネート及びポリエーテルカーボネートコポリマーが、多数のセルロースエ
ステルと混和性ブレンドを形成し、熱可塑性樹脂として有用であることを開示し
た。特許文献４は、（Ａ）９７〜７０重量％の１種又はそれ以上のセルロースエ
ステル並びに（Ｂ）３〜３０重量％の、同じポリマー鎖の中にエステル単位、カ
ーボネート単位又はエステル単位及びカーボネート単位の両方を有する脂肪族ポ
リマー化合物からなるブレンドから、コンタクトレンズを製造できることを報告
している。特許文献４の発明は、脂肪族ポリマー化合物に限定されており、脂肪
族二酸、芳香族二酸及び適当なジオール又はポリオールからなるランダムコポリ
マーに対する参照はなされていない。特許文献４の発明は、更に、１．２％〜１
．９５％のヒドロキシル重量％（ＤＳOH＝０．１１〜０．１９（但し、「ＤＳ」
又は「ＤＳ／ＡＧＵ」は、アンヒドログルコース単位当たりの置換基の数を指し
、最大ＤＳ／ＡＧＵは３である）を有するセルロース混合エステルに限定されて
いる。特許文献４の発明は、また、二成分混和性ブレンドに限定されており、ブ
レンドの組成範囲（３〜３０％の脂肪族ポリマー化合物）によって限定されてい
る。非混和性成分が、水蒸気透過速度又は生物分解性のような特性を増強するた
めに有用である、非混和性成分を含有するブレンドに対する参照はなされていな
い。紙代替物のような応用で有用である、セルロースエステル及び芳香族ポリエ
ステルの非混和性ブレンドが、また、特許文献５によって開示されている。
【０００７】 １回使用使い捨て用品が一般的である。このような使い捨て用品の例には、幼
児用おむつ、失禁用ブリーフ、生理用ナプキン、タンポン、ベッドライナー、ベ
ッドパッド、包帯、食品袋、農業用堆肥シート等のような用品が含まれる。他の
使い捨て用品の例には、カミソリ刃柄、歯ブラシ柄、使い捨て注射器、漁業用ロ
ープ、漁業用網、包装材、カップ、クラムシェル(clamshell)等が含まれる。使
い捨て用品のために、環境的非持続性が望ましい。
【０００８】 使い捨て用品は、使い捨ておむつによって代表される。使い捨ておむつは、典
型的に、薄く軟質のポリエチレンフィルムカバー、中間層としての吸収性充填物
及び典型的に不織布ポリプロピレンである多孔質インナーライナーを有する。こ
のおむつ構成には、また、おむつ（典型的にポリプロピレン）を固定するための
タブ又はテープ並びに種々のエラストマー及び接着剤を必要とする。吸収性充填
物は、通常、生物分解性であるか又は水性環境中に容易に分散性であるが、現在
は、アウター又はインナーライナーもタブ又は接着剤のような他の部品も、微生
物の作用から分解しない。従って、おむつのような使い捨て吸収性材料は、埋立
地に蓄積し、廃棄システムに非常に大きい圧力をかける。プラスチック袋又はプ
ラスチック堆肥シートのような他の使い捨て用品は、同様の問題を抱える。
【０００９】 沢山の研究によって、セルロース又は低い置換度、即ち１より小さい置換度を
有するセルロース誘導体は、生物分解性であることが示されている。セルロース
は、嫌気性微生物又は好気性微生物の両方によって環境中で分解される。この微
生物分解の典型的な最終生成物には、細胞バイオマス、メタン（嫌気性のみ）、
二酸化炭素、水及びその他の発酵生成物が含まれる。究極の最終生成物は、環境
の型及び存在する微生物集団の型に依存するであろう。しかしながら、約１より
も大きいＤＳを有するセルロースエステルは、微生物による攻撃に対して完全に
耐性であることが報告された。例えば、非特許文献３は、酢酸セルロースが、Th
ermomonospora curvataによる攻撃に対して極めて抵抗性であることを報告した
。
【００１０】 ポリヒドロキシブチレート（ＰＨＢ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）のよう
なポリヒドロキシアルカノエート（ＰＨＡ）又はポリヒドロキシブチレートとポ
リヒドロキシバレレート（ＰＨＢＶ）とのコポリマーは、少なくとも２０年間知
られている。ポリカプロラクトンを除いて、これらは一般的に、生物学的に製造
され、生物分解性であると報告されている（非特許文献４）。
【００１１】 脂肪族二酸又は低級アルコールの対応するカルボン酸エステル及びジオールか
ら製造されたポリエステルは、生物分解性である報告された。例えば、非特許文
献５は、Ｃ4〜Ｃ12ジオールと組み合わせたＣ2〜Ｃ12二酸からポリエステルを製
造し、多くのものが生物分解性であることを見出した。
【００１２】 脂肪族ポリエステルは、主として、それらの低い融点及び低いガラス転移温度
（一般的に、それぞれ、６５℃及び−３０℃以下）のために、非常に僅かな応用
で使用されてきた。室温で、この脂肪族ポリエステルの多くの物理的形態は、濃
厚で粘稠な液体である。それで、脂肪族ポリエステルは、一般的に有用であると
は期待されない。
【００１３】 他方、ポリ（エチレンテレフタレート）、ポリ（シクロヘキサンジメタノール
テレフタレート）、ポリ（エチレンテレフタレート−共−イソフタレート）及び
ポリエチレンナフタレートのような芳香族ポリエステルは、非常に有用な材料で
あることが証明されている。しかしながら、芳香族ポリエステルは、一般的に、
生物分解に対して非常に耐性である（非特許文献６）。脂肪族構造及び芳香族構
造の両方を含有するブロックコポリエステルが製造され、生物分解性であること
が示された。脂肪族−芳香族ブロックコポリエステル−エーテルの例には、ポリ
（エチレンテレフタレート）／ポリ（エチレンオキシド）を使用するReed及びGi
ldingの研究（非特許文献７）が含まれ、この研究で、これらのブロックコポリ
マーが研究され、インビトロで生物分解性であることが見出された。Tokiwa及び
Suzukiは、ポリ（カプロラクトン）及びポリ（ブチレンテレフタレート）から誘
導されたもののようなブロックコポリエステルを研究し、これらがリパーゼによ
り分解されることを見出した（非特許文献８）。おそらく、生物分解はこのコポ
リエステルの脂肪族ブロックに依存性であり、芳香族ポリエステルからなるブロ
ックは、なお、生物分解に対して耐性であろう。これに関して、ランダム脂肪族
−芳香族コポリエステルは研究されなかった。
【００１４】 低レベルの脂肪族二酸を有するランダムコポリエステルが公知であるが（例え
ば、非特許文献９）、高レベル（３０％超）の脂肪族ジカルボキシル成分を有す
るコポリエステルは、一般的に知られていない。４０％のように多くの脂肪族ジ
カルボン酸成分を有するコポリエステルが、接着剤応用で開示された。しかしな
がら、これらのコポリエステル接着剤には、所望の接着特性を得るために、少な
くとも２種のジアルコール成分が含有されている（特許文献６）。
【００１５】 ポリヒドロキシブチレート（ＰＨＢ）のようなポリマーからのフィルムの製造
に関する多数の文献が存在する。ＰＨＢからのフィルムの製造には、一般的に、
主として、ＰＨＢポリマーが、温度をＰＨＢの融点より下に落とした後に、かな
りの時間、粘着性を留める傾向があるので、溶媒流延が含まれる。この問題を回
避するために、特許文献７及び特許文献８は、ＰＨＢを、非粘着性である熱可塑
性樹脂と一緒に共押出することの実施を教示している。このような熱可塑性樹脂
は、ＰＨＢフィルム上の永久層として留まっているか又は押出に続いて除去され
る犠牲フィルム(sacrificial film)であってよい。
【００１６】 ＰＨＢは、使い捨て用品の製造に於いて有用であることが報告された。特許文
献９及び特許文献１０は、ポリ（エチレンオキシド）のような水溶性ポリマーを
、ＰＨＢのような生物分解性水不溶性ポリマーで被覆できることを開示した。こ
れらの発明に於いて、水溶性層とは異なるＰＨＢ層は、水溶性層を曝露分解し、
水溶性層は次いで水性環境中に分散するであろう。
【００１７】 使い捨て用品に使用するための生物分解性バリヤーフィルムの製造の他の報告
が存在する。特許文献１１は、微粉状の、セルロース、デンプン、炭水化物及び
天然ゴムのような生物分解性材料を、水中の溶解に耐性である非生物分解性フィ
ルム形成性材料のマトリックス中に分散できることを開示した。特許文献１２は
、可塑化した再生セルロースフィルムから製造されたバリヤーフィルムの使用を
教示している。特許文献１３は、撥水性材料で被覆したセルロース材料の使用を
教示している。
【００１８】 市場に於いて、成型、繊維及びフィルム応用で有用である熱可塑性樹脂につい
てのニーズが存在している。これらの応用のために、熱可塑性樹脂ブレンドが、
低い溶融温度で加工可能であり、高いガラス転移温度を有することが望ましい。
これらの熱可塑性樹脂には、揮発性又は抽出性の可塑剤が含有されていてはなら
ない。更に、おむつ、カミソリ等のような使い捨て用品で使用するための生物分
解性材料についての市場に於けるニーズが存在する。例えば、ＰＨＢのようなポ
リマーから製造されたフィルムとは違って、この材料は溶媒流延及び溶融押出の
両方に従わなくてはならない。この材料を溶融押出する際に、他の熱可塑性樹脂
との共押出が必要条件であってはならない。この新規な生物分解性材料のバリヤ
ー特性は、水不溶性ポリマーによる被覆が必要でないように、適切でなくてはな
らない。この新規な材料は、環境中に完全に分散し、水溶性ポリマーによる被覆
を必要としてはならない。この材料の機械的特性は、低モジュラスであるが高い
引張強度のフィルムを製造できるようなものでなくてはならない。
【００１９】 更に、生物分解性不織物品についてのニーズが存在していることが注目される
。不織物品は種々の製品で広く使用されている。例えば不織布は健康、衛生及び
吸収製品、医用／手術／病院物品及びアプリケーション、フィルター媒体、拭き
取り具、顔マスク、保護衣、土木用繊維、プレスドボード及びその他の建設材料
、コンポジット、自動車応用、表面仕上げ及びバッキング材料、スクリム、裏張
り、絶縁物、農業用布帛、ペイントローラ、寝具類、テーブルクロス、ナプキン
並びに多くの他の使い捨て、限定用途、耐久性及びリサイクル可能製品で使用す
るために適している。高ロフト不織バッティング(batting)は、キルト掛け布団(
comforters)、ローブ衣類及びブラカップを含む広範囲の種々の製品で使用され
ている。使い捨て用品には、拭き取り具、おむつ、生理用ナプキン及び失禁製品
が含まれる。一般的に、不織布は、ラテックス接着剤、バインダー繊維、スクリ
ム及び不織バインダー形又は粉末形のポリマーで結合することができる、ポリエ
ステル、セルロース性材料、アクリル樹脂、ナイロン、炭素、ガラス及びその他
の繊維をベースにしている。バインダー繊維（ウエブ、スクリム又は接着性粉末
）による不織布の結合は、環境的に優しくない水−又は溶媒ベースの接着剤につ
いての必要無しに、不織布を製造するための便利な方法を提供する。バインダー
繊維によって結合された不織布は、製造するために経済的であり、性能に於いて
独特であり且つ優れている物品を製造する方法を提供する。他の応用は、強度を
増大させ且つ毛玉形成又は糸くず形成を減少させるために糸に於いて並びにプリ
プレグ、プリフォーム及び広範囲の設計コンポジット構造物で使用することであ
る。
【００２０】 一般的に、特許文献１４及び特許文献１５に記載されているように、線状の結
晶性又は部分的結晶性ポリマーは、可融性芯入れ接着剤を形成する際に及び或る
例ではバインダー繊維として有用であるとして報告された。実際に、ポリ（ヘキ
サメチレンテレフタレート）コポリエステル（ＰＨＴ）から製造されたバインダ
ー繊維及び粉末が販売されている。このような接着剤粉末及びバインダー繊維に
は、２０モル％の１，４−ブタンジオールを有するコポリエステルから製造され
、１２５℃の融点を有するイーストボンド(Eastobond)（登録商標）ＦＡ−３０
０並びに２０モル％のイソフタル酸及び２０モル％の１，４−ブタンジオールを
含有し、１０４℃の融点を有するイーストボンド（登録商標）ＦＡ−２５０が含
まれる。
【００２１】 従来のポリエステル及びバインダー繊維は、ある種の目的のために適している
であろうが、このようなポリエステルは弾性、堆肥形成性及び／又は生物分解性
が必要な応用のために有効であることが証明されていない。
【００２２】
【特許文献１】 Koleske等、米国特許第3,781,381号（1973年）明細書
【特許文献２】 Bogan及びCombs、米国特許第3,668,157号（1972年）明細書
【特許文献３】 Waniczek等、米国特許第4,506,045号 (1985年) 明細書
【特許文献４】 Wingler等、米国特許第4,533,397号 (1985年）明細書
【特許文献５】 Pollock等、米国特許第4,770,931号（1988年）明細書
【特許文献６】 Cox, A.、Meyer, M. F.、米国特許第4,966,959号（1990年）
【特許文献７】 Martini等、米国特許第4,826,493号明細書
【特許文献８】 Martini等、米国特許第4,880,592号明細書
【特許文献９】 Potts、米国特許第4,372,311号明細書
【特許文献１０】 Potts、米国特許第4,503,098号明細書
【特許文献１１】 Comerford等、米国特許第3,952,347号明細書
【特許文献１２】 Wielicki、米国特許第3,602,225号明細書
【特許文献１３】 Comerford、米国特許第3,683,917号明細書
【特許文献１４】 米国特許第4,217,426号明細書
【特許文献１５】 米国特許第4,419,507号明細書
【００２３】
【非特許文献１】 Brannock, G. R.；Paul, D. R.、Macromolecules、第23巻、第5240-5 250頁（1990年）
【非特許文献２】 J. Appl. Polym. Sci.、1977年、第21巻、第3035頁
【非特許文献３】 Stutzenberger及びKahler ，J. Appl. Bacteriology、第66巻、第225 頁（1986年）
【非特許文献４】 M. Kunioka等、Appl. Microbiol. Biotechnol.、第30巻、第569頁（1 989年）
【非特許文献５】 Fields及びRodriguez「第３回国際生物分解シンポジウムの紀要("Pro ceedings of the Third International Biodegradation Symposium") 」、J. M. Sharpley及びA. M. Kaplan編、Applied Science, Barking , England、1976年、第775頁）
【非特許文献６】 J. E. Potts、「カーク・オスマー、化学技術百科事典(Kirk-Othmer Encyclopedia of Chemical Technology)」、補遣巻、Wiley-Intersci ence、ニューヨーク、1984年、第626-668頁
【非特許文献７】 Polymer、第22巻、第499頁（1981年）
【非特許文献８】 J. Appl. Polym. Sci.、第26巻、第441-448頁（1981年）
【非特許文献９】 Droscher及びHorlbeck、Ange. Makromol. Chemie、第128巻、第203-2 13頁（1984年）
【００２４】発明の要約 本発明は、一部として、セルロースエステル及び脂肪族−芳香族コポリエステ
ル、セルロースエステル及び脂肪族ポリエステルの二成分ブレンド並びにセルロ
ースエステル及び／又は脂肪族ポリエステル及び／又は脂肪族−芳香族コポリエ
ステル及び／又はポリマー化合物の三成分系ブレンドに関し、同様に上記又は下
記の望ましい特性を有する、これらから製造された繊維、成型物品及びフィルム
に関する。更に特に、本発明は、下記のものからなるブレンドを指向している。
【００２５】 Ｉ．（Ａ）約５％〜約９８％の、約１．７〜３．０のＤＳ／ＡＧＵ及びフェノ
ール／テトラクロロエタンの６０／４０重量部溶液１００ｍＬ中の０．５ｇのサ
ンプルについて、２５℃の温度で測定したとき、約０．２〜約３．０デシリット
ル／グラムのインヘレント粘度を有する、セルロースのＣ1〜Ｃ10エステル及び （Ｂ）約２％〜約９５％の、フェノール／テトラクロロエタンの６０／４０重
量部溶液１００ｍＬ中の０．５ｇのサンプルについて、２５℃の温度で測定した
とき、約０．２〜約２．０デシリットル／グラムのインヘレント粘度を有する、
脂肪族−芳香族コポリエステル（前記パーセントは、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）
の合計重量基準である）；
【００２６】 ＩＩ．（Ａ）約５％〜約９８％の、約１．７〜２．７５のＤＳ／ＡＧＵ及びフ
ェノール／テトラクロロエタンの６０／４０重量部溶液１００ｍＬ中の０．５ｇ
のサンプルについて、２５℃の温度で測定したとき、約０．２〜約３．０デシリ
ットル／グラムのインヘレント粘度を有する、セルロースのＣ1〜Ｃ10エステル
及び （Ｂ）約２％〜約９５％の、フェノール／テトラクロロエタンの６０／４０重
量部溶液１００ｍＬ中の０．５ｇのサンプルについて、２５℃の温度で測定した
とき、約０．２〜約２．０デシリットル／グラムのインヘレント粘度を有する、
脂肪族ポリエステル（前記パーセントは、成分（Ａ）及び成分（Ｂ）の合計重量
基準である）；
【００２７】 ＩＩＩ．（Ａ）約４％〜約９７％の、約１．７〜３．０のＤＳ／ＡＧＵ及びフ
ェノール／テトラクロロエタンの６０／４０重量部溶液１００ｍＬ中の０．５ｇ
のサンプルについて、２５℃の温度で測定したとき、約０．２〜約３．０デシリ
ットル／グラムのインヘレント粘度を有する、セルロースのＣ1〜Ｃ10エステル
、 （Ｂ）約２％〜約９５％の、フェノール／テトラクロロエタンの６０／４０重
量部溶液１００ｍＬ中の０．５ｇのサンプルについて、２５℃の温度で測定した
とき、約０．２〜約２．０デシリットル／グラムのインヘレント粘度を有する、
脂肪族ポリエステル及び／又は脂肪族−芳香族コポリエステル、 （Ｃ）約１％〜約９４％の、フェノール／テトラクロロエタンの６０／４０重
量部溶液１００ｍＬ中の０．５ｇのサンプルについて、２５℃の温度で測定した
とき、約０．２〜約２．０デシリットル／グラムのインヘレント粘度を有する、
非混和性、部分的に混和性又は混和性のポリマー化合物（前記パーセントは、成
分（Ａ）プラス成分（Ｂ）及び成分（Ｃ）の合計重量基準である）；
【００２８】 ＩＶ．（Ａ）約５０％〜約９９％の、フェノール／テトラクロロエタンの６０
／４０重量部溶液１００ｍＬ中の０．５ｇのサンプルについて、２５℃の温度で
測定したとき、約０．４〜約３．０デシリットル／グラムのインヘレント粘度を
有する、（Ｉ）若しくは（ＩＩ）の二成分ブレンド又は（ＩＩＩ）の三成分ブレ
ンド、 （Ｂ）約１％〜約５０％の生物分解性添加物（前記パーセントは、成分（Ａ）
及び成分（Ｂ）の合計重量基準である）；
【００２９】 Ｖ．（Ａ）約９５％〜約９９．９５％の、フェノール／テトラクロロエタンの
６０／４０重量部溶液１００ｍＬ中の０．５ｇのサンプルについて、２５℃の温
度で測定したとき、約０．４〜約３．０デシリットル／グラムのインヘレント粘
度を有する、（Ｉ）若しくは（ＩＩ）の二成分ブレンド又は（ＩＩＩ）の三成分
ブレンド、 （Ｂ）約０．０５％〜約５％の非混和性疎水性試薬（前記パーセントは、成分
（Ａ）及び成分（Ｂ）の合計重量基準である）。
【００３０】 本発明はまた、下記のものに指向している。 ＶＩ．フェノール／テトラクロロエタンの６０／４０重量部溶液１００ｍＬ中
の０．５ｇのサンプルについて、２５℃の温度で測定したとき、約０．５〜１．
８デシリットル／グラムのインヘレント粘度を有し、そして７５℃〜１６０℃の
融点を有する、本質的に線状のランダム半結晶性脂肪族−芳香族コポリエステル
。
【００３１】 ＶＩＩ．５０〜９９％の（ＶＩ）と約１％〜約５０％の生物分解性添加物との
混合物（前記パーセントは、成分（ＶＩ）及び生物分解性添加物の合計重量基準
である）。
【００３２】 ＶＩＩＩ．ジカルボン酸成分及びジオール成分を有するコポリエステル（但し
、コポリエステルは、下記の構造：
【００３３】
【化５】
【００３４】 の繰り返し単位を含有する）から製造された、繊維又は混合繊維。 上記式に於いて、Ｒ11及びＲ12は、Ｃ2〜Ｃ12アルキレン、Ｃ5〜Ｃ10シクロア
ルキレン、Ｃ2〜Ｃ12オキシアルキレン及びこれらの混合物からなる群から選択
され、そしてＲ11及びＲ12はジオール成分の１００％である。ジカルボン酸成分
には、脂肪族ジカルボン酸Ｒ13及び芳香族又はシクロ脂肪族ジカルボン酸成分Ｒ14 が含まれる。Ｒ13は、Ｃ0〜Ｃ10アルキレン又はＣ2〜Ｃ4オキシアルキレン及
びこれらの混合物からなる群から選択され、そしてＲ14は、Ｃ6〜Ｃ12アリール
及びＣ5〜Ｃ10シクロ脂肪族及びこれらの混合物からなる群から選択される。コ
ポリエステル中のＲ13のモル％は、ジカルボン酸成分の約４５〜９５％の範囲で
あり、そしてＲ14のモル％は、ジカルボン酸成分の約５〜５５％である。このポ
リエステルは、０〜約２０モル％の、アミノアルコール、アミノ酸、ジアミン、
ラクタム及びこれらの混合物からなる群から選択された、少なくとも１種のアミ
ン化合物の存在下に生成させることができる。このようなコポリエステルは、好
ましくは、約７５℃〜約１６０℃の範囲内の融点を有する。これらのコポリエス
テル繊維は、メルトブローン(melt blown)、スパンボンド、紡糸繊維及びこれら
の組合せからなる群から選択された形態である。
【００３５】 ＩＸ．少なくとも２種のポリエステル、即ちポリ乳酸である第一ポリエステル
並びに第二ポリエステルに下記の構造：
【００３６】
【化６】
【００３７】 の繰り返し単位が含有されるように、ジカルボン酸成分及びジオール成分から形
成された組成物である第二ポリエステルから形成された組成物。 上記式に於いて、Ｒ11及びＲ12は、Ｃ2〜Ｃ12アルキレン、Ｃ5〜Ｃ10シクロア
ルキレン、Ｃ2〜Ｃ12オキシアルキレン及びこれらの混合物からなる群から選択
され、そしてＲ11及びＲ12はジオール成分の１００％である。第二コポリエステ
ルのジカルボン酸成分には、脂肪族ジカルボン酸Ｒ13及び芳香族又はシクロ脂肪
族ジカルボン酸成分Ｒ14が含まれる。Ｒ13は、Ｃ0〜Ｃ10アルキレン、Ｃ5〜Ｃ10 シクロアルキレン又はＣ2〜Ｃ4オキシアルキレン及びこれらの混合物からなる群
から選択され、そしてＲ14は、Ｃ6〜Ｃ12アリール及びシクロ脂肪族及びこれら
の混合物からなる群から選択される。Ｒ13のモル％は、ジカルボン酸成分の約４
５〜９５％の範囲であり、そしてＲ14のモル％は、ジカルボン酸成分の約５〜５
５％である。
【００３８】 本発明は、増強された弾性特性及び改良された染色特性を有するポリエステル
及び繊維を提供することによって、従前のポリエステル及び繊維で起こる問題に
答える。本発明のポリエステル及び繊維は、良好な結合多様性を提供しながら、
優れた熱可塑性流動特性を示すことができる。更に、本発明のポリエステル及び
繊維は単独で使用することができるか又はこれらは、他の組成物に改良された染
色、仕上げ及び印刷特性を与えるためのポリマー添加物として配合することがで
きる。確かに、本発明のポリエステルは、広範囲の種々の応用で使用するために
適しており、セルロース性材料、ポリ乳酸（ＰＬＡ）及びその他の「グリーン」
（生物分解性／堆肥性）組成物並びに衛生及びその他の吸収性製品に於ける幾つ
かの超吸収性ポリマー（ＳＡＰ）を結合するために、特に適している。
【００３９】発明の詳細な説明 本発明者等は、セルロースエステルが、脂肪族ポリエステル及び脂肪族−芳香
族コポリエステルと共に二成分ブレンド並びに脂肪族ポリエステル／ポリアクリ
レート、脂肪族ポリエステル／ポリ酢酸ビニル、脂肪族ポリエステル／ポリビニ
ルアルコール、脂肪族ポリエステル／ポリ塩化ビニル、脂肪族ポリエステル／ポ
リカーボネート、脂肪族ポリエステル／ポリ酢酸ビニル−ポリエチレンコポリマ
ー、脂肪族ポリエステル／セルロースエーテル、脂肪族ポリエステル／ポリアミ
ド、脂肪族−芳香族コポリエステル／ポリアクリレート、脂肪族−芳香族コポリ
エステル／ポリ酢酸ビニル、脂肪族−芳香族コポリエステル／ポリビニルアルコ
ール、脂肪族−芳香族コポリエステル／ポリ塩化ビニル、脂肪族−芳香族コポリ
エステル／ポリカーボネート、脂肪族−芳香族コポリエステル／ポリ酢酸ビニル
−ポリエチレンコポリマー、脂肪族−芳香族コポリエステル／セルロースエーテ
ル又は脂肪族−芳香族コポリエステル／ポリアミド並びに他のポリマーと共に三
成分ブレンドを形成して、成型した又は押し出したプラスチック物品、繊維又は
フィルムとして有用である樹脂を作ることを見出した。更に、種々の添加物をこ
のブレンドに添加して、水の蒸気透過速度又は生物分解性のような特性を増強す
ることができる。
【００４０】 本発明のセルロースエステルは、一般的に、構造：
【００４１】
【化７】
【００４２】 （式中、Ｒ1、Ｒ2及びＲ3は、独立に、水素又は炭素数２〜１０の直鎖アルカノ
イルからなる群から選択される） の繰り返し単位を含んでなる。
【００４３】 ブレンドを配合する際に有用なセルロースエステルは、セルローストリエステ
ル又は第二級セルロースエステルであってよい。セルローストリエステルの例に
は、三酢酸セルロース、三プロピオン酸セルロース又は三酪酸セルロースが含ま
れる。第二級セルロースエステルの例には、酢酸セルロース、酢酸プロピオン酸
セルロース及び酢酸酪酸セルロースが含まれる。これらのセルロースエステルは
、米国特許第1,698,049号、同第1,683,347号、同第1,880,808号、同第1,880,560
号、同第1,984,147号、同第2,129,052号及び同第3,617,201号（それらの全部を
参照して本明細書に含める）に記載されている。
【００４４】 本発明に於いて有用なセルロースエステルは、当該技術分野で公知である技術
を使用して製造することができるか又は例えば、イーストマン・ケミカル社(Eas
tman Chemical Company, Inc.)、米国テネシー州キングスポート(Kingsport)か
ら市販されている。
【００４５】 本発明に於いて有用なセルロースエステルは、少なくとも２個のアンヒドログ
ルコース環を有し、典型的に２〜５，０００個のアンヒドログルコース環を有し
、また、このようなポリマーは典型的に、フェノール／テトラクロロエタンの６
０／４０重量部溶液１００ｍＬ中の０．５グラムサンプルについて、２５℃の温
度で測定したとき約０．２〜約３．０デシリットル／グラム、好ましくは約１〜
約１．５デシリットル／グラムのインヘレント粘度（ＩＶ）を有している。更に
、本発明で有用なセルロースエステルのＤＳ／ＡＧＵは約１．７〜約３．０の範
囲である。好ましいセルロースのエステルには、酢酸セルロース（ＣＡ）、プロ
ピオン酸セルロース（ＣＰ）、酪酸セルロース（ＣＢ）、酢酸プロピオン酸セル
ロース（ＣＡＰ）、酢酸酪酸セルロース（ＣＡＢ）、プロピオン酸酪酸セルロー
ス（ＣＰＢ）等が含まれる。ＣＡＰ及びＣＡＢが更に好ましいセルロースエステ
ルである。最も好ましいセルロースのエステルは、ＣＡＰである。
【００４６】 二成分ブレンドについて、脂肪族−芳香族コポリエステルとブレンドするのに
好ましいセルロースのエステルは、ＣＡＰ及びＣＡＢである。好ましいセルロー
スのエステルは、２．１〜２．８５のＤＳ／ＡＧＵを有するＣＡＰ（但し、アセ
チルエステルのＤＳ／ＡＧＵは、全エステル含有量の１〜５０％である）である
。最も好ましいＣＡＰは、２．５〜２．７５のＤＳ／ＡＧＵ（但し、アセチルエ
ステルのＤＳ／ＡＧＵは、全エステル含有量の４〜３０％である）を有する。
【００４７】 二成分ブレンドについて、脂肪族ポリエステルとブレンドするのに好ましいセ
ルロースのエステルは、ＣＡ、ＣＡＰ及びＣＡＢである。好ましいセルロースの
エステルは、１．７〜２．７５のＤＳ／ＡＧＵを有するＣＡである。他の好まし
いセルロースのエステルは、１．７〜２．７５のＤＳ／ＡＧＵを有するＣＡＰ（
但し、アセチルエステルのＤＳ／ＡＧＵは、全エステル含有量の１〜５０％であ
る）である。最も好ましいＣＡＰは、２．１〜２．６のＤＳ／ＡＧＵ（但し、ア
セチルエステルのＤＳ／ＡＧＵは、全エステル含有量の４〜３０％である）を有
する。ＣＡＰが、約１４０℃〜１８０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）を有すること
も好ましい。
【００４８】 三成分ブレンドについて、脂肪族ポリエステル及び／又は脂肪族−芳香族コポ
リエステル及び／又はポリマー化合物、生物分解性添加物又は疎水性試薬とブレ
ンドするのに好ましいセルロースのエステルは、ＣＡＰ及びＣＡＢである。好ま
しいセルロースのエステルは、１．７〜３．０のＤＳ／ＡＧＵを有するＣＡＰ（
但し、アセチルエステルのＤＳ／ＡＧＵは、全エステル含有量の１〜５０％であ
る）である。最も好ましいＣＡＰは、２．５〜２．７５のＤＳ／ＡＧＵ（但し、
アセチルエステルのＤＳ／ＡＧＵは、全エステル含有量の４〜３０％である）を
有する。
【００４９】 本発明に於けるブレンドに有用な脂肪族−芳香族コポリエステルはランダムコ
ポリマーであり、好ましくは、
【００５０】
【化８】
【００５１】 （式中、Ｒ4及びＲ7はＣ2〜Ｃ12アルキレン又はオキシアルキレン；ハロ、Ｃ6〜
Ｃ10アリール及びＣ1〜Ｃ4アルコキシからなる群から独立に選択された、１〜４
個の置換基によって置換されたＣ2〜Ｃ12アルキレン又はオキシアルキレン；Ｃ5 〜Ｃ10シクロアルキレン；ハロ、Ｃ6〜Ｃ10アリール及びＣ1〜Ｃ4アルコキシか
らなる群から独立に選択された、１〜４個の置換基によって置換されたＣ5〜Ｃ1 0 シクロアルキレンからなる群の１種又はそれ以上から選択され、Ｒ5は、Ｃ0〜
Ｃ12アルキレン又はオキシアルキレン；ハロ、Ｃ6〜Ｃ10アリール及びＣ1〜Ｃ4
アルコキシからなる群から独立に選択された、１〜４個の置換基によって置換さ
れたＣ1〜Ｃ12アルキレン又はオキシアルキレン；Ｃ5〜Ｃ10シクロアルキレン並
びにハロ、Ｃ6〜Ｃ10アリール及びＣ1〜Ｃ4アルコキシからなる群から独立に選
択された、１〜４個の置換基によって置換されたＣ5〜Ｃ10シクロアルキレンか
らなる群の１種又はそれ以上から選択され、Ｒ6は、Ｃ6〜Ｃ10アリール；ハロ、
Ｃ1〜Ｃ4アルキル及びＣ1〜Ｃ4アルコキシからなる群から独立に選択された、１
〜４個の置換基によって置換されたＣ6〜Ｃ10アリールからなる群の１種又はそ
れ以上から選択される） の繰り返し単位からなる。
【００５２】 前記脂肪族−芳香族コポリエステルは、１０〜１，０００個の繰り返し単位か
らなる。前記脂肪族−芳香族コポリエステルが１５〜６００個の繰り返し単位か
らなるときが、最も好ましい。
【００５３】 本発明に於いて、コポリマー中のＲ5のモル％は、３０〜９５％の範囲内であ
ってよく、そしてＲ6のモル％は、５〜７０％の範囲であってよい。更に好まし
い範囲は、Ｒ5のモル％が約４５〜８５％であり、そしてＲ6のモル％が約１５〜
５５％であるときである。最も好ましい範囲は、一般的に、セルロースエステル
とのコポリエステルの混和性の必要なレベル及び所望される物理的特性に依存す
る。混和性ブレンドについての最も好ましい範囲は、Ｒ5がグルタル酸であり、
コポリエステル中のＲ5のモル％が７０〜８５％の範囲であり、そしてＲ6のモル
％が１５〜３０モル％の範囲であるときである。部分的に混和性のブレンドにつ
いての最も好ましい範囲は、Ｒ5がグルタル酸であり、コポリエステル中のＲ5の
モル％が４５〜６０％の範囲であり、そしてＲ6のモル％が４０〜５５モル％の
範囲であるときである。特定のブレンドの混和性の範囲は、ブレンド成分の分子
量が変化するとき、変化し得る。一般的に、より低い分子量又はインヘレント粘
度を有する脂肪族−芳香族コポリエステルは、より高い分子量のポリエステルに
対して、与えられたセルロースエステルと一層混和性であろう。
【００５４】 脂肪族−芳香族コポリエステルは、フェノール／テトラクロロエタンの６０／
４０重量部溶液１００ｍＬ中の０．５グラムサンプルについて、２５℃の温度で
測定したとき約０．４〜約１．２のインヘレント粘度を有することが好ましい。
【００５５】 本明細書で使用する用語「アルキル」及び「アルキレン」は−ＣＨ2−ＣＨ2−
ＣＨ2−ＣＨ2−及び−ＣＨ2ＣＨ（Ｘ）−ＣＨ2−のような直鎖又は分枝鎖の単位
を指す。また、シクロアルキル及びシクロアルキレン単位の炭素原子の全ては、
必ずしも環構造の中に存在しなくてもよく、例えばＣ8シクロアルキル基は、シ
クロオクチル又はジメチルシクロヘキシルであってよい。用語「オキシアルキレ
ン」は１〜４個のエーテル酸素基を含有するアルキレン鎖を指す。
【００５６】 本発明で有用な脂肪族ポリエステルの一つの種類は、好ましくは、
【００５７】
【化９】
【００５８】 （式中、Ｒ8はＣ2〜Ｃ12アルキレン又はＣ2〜Ｃ12オキシアルキレン；ハロ、Ｃ6 〜Ｃ10アリール及びＣ1〜Ｃ4アルコキシからなる群から独立に選択された、１〜
４個の置換基によって置換されたＣ2〜Ｃ12アルキレン又はＣ2〜Ｃ12オキシアル
キレン；Ｃ5〜Ｃ10シクロアルキレン；ハロ、Ｃ6〜Ｃ10アリール及びＣ1〜Ｃ4ア
ルコキシからなる群から独立に選択された、１〜４個の置換基によって置換され
たＣ5〜Ｃ10シクロアルキレンからなる群の１種又はそれ以上から選択され、Ｒ9 は、Ｃ0〜Ｃ12アルキレン又はオキシアルキレン；ハロ、Ｃ6〜Ｃ10アリール及び
Ｃ1〜Ｃ4アルコキシからなる群から独立に選択された、１〜４個の置換基によっ
て置換されたＣ1〜Ｃ12アルキレン又はオキシアルキレン；Ｃ5〜Ｃ10シクロアル
キレン並びにハロ、Ｃ6〜Ｃ10アリール及びＣ1〜Ｃ4アルコキシからなる群から
独立に選択された、１〜４個の置換基によって置換されたＣ5〜Ｃ10シクロアル
キレンからなる群の１種又はそれ以上から選択される） の繰り返し単位からなる。
【００５９】 Ｒ8がＣ2〜Ｃ6アルキレン、Ｃ4〜Ｃ8オキシアルキレン又はＣ5〜Ｃ10シクロア
ルキレンであり、そしてＲ9がＣ0〜Ｃ10アルキレン、Ｃ2オキシアルキレン又は
Ｃ5〜Ｃ10シクロアルキレンであることが、好ましい。
【００６０】 Ｒ8がＣ2〜Ｃ4アルキレン、Ｃ4〜Ｃ8オキシアルキレン又はＣ5〜Ｃ10シクロア
ルキレンであり、そしてＲ9がＣ2〜Ｃ4アルキレン、Ｃ2オキシアルキレン又はＣ5 〜Ｃ10シクロアルキレンであることが、更に好ましい。
【００６１】 前記脂肪族ポリエステルは１０〜１，０００個の繰り返し単位を含むことが好
ましい。該脂肪族ポリエステルが１５〜６００個の繰り返し単位を含むとき、最
も好ましい。用語「アルキル」及び「アルキレン」は前記定義の通りである。
【００６２】 脂肪族ポリエステルの第二の種類は下記の構造：
【００６３】
【化１０】
【００６４】 （式中、ｍは０〜１０の整数であり、そしてＲ10は水素；Ｃ1〜Ｃ12アルキル；
ハロ、Ｃ6〜Ｃ10アリール及びＣ1〜Ｃ4アルコキシからなる群から独立に選択さ
れた、１〜４個の置換基によって置換されたＣ1〜Ｃ12アルキル；Ｃ5〜Ｃ10シク
ロアルキル；ハロ、Ｃ6〜Ｃ10アリール及びＣ1〜Ｃ4アルコキシからなる群から
独立に選択された、１〜４個の置換基によって置換されたＣ5〜Ｃ10シクロアル
キルからなる群から選択される） の繰り返し単位を含んでなるポリヒドロキシアルカノエートを含む。
【００６５】 本発明の目的のために、脂肪族ポリエステルは顕著な量のカルボナート結合を
含有しない脂肪族ポリエステルとして定義される。更に、ポリエステルは縮合方
法により又は生物学的方法により製造されたポリエステルとして定義される。
【００６６】 三成分ブレンドのための典型的なポリマー化合物には、ポリメチルメタクリレ
ート（ＰＭＭＡ）、ポリエチルメタクリレート（ＰＥＭＡ）又はローム・アンド
・ハース社(Rohm and Haas)から市販されているもののような、これらのコポリ
マーのようなポリアクリレートが含まれる。ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコ
ール、ポリ塩化ビニル及びポリ酢酸ビニル−ポリエチレンコポリマーも、三成分
ブレンド中で有用であり、エアー・プロダクツ・アンド・ケミカルス社(Air Pro
ducts and Chemicals, Inc.)のような会社から入手できる一般的な商業的ポリマ
ーである。ジーイー・プラスチックス社(GE Plastics)から入手できるポリカー
ボネートも、三成分ブレンド中で有用である。セルロースエーテルは、アクアロ
ン社(Aqualon Co.)のような会社から市販されており、これも三成分ブレンド中
で有用である。アシュレイ・ポリマース社(Ashley Polymers, Inc.)から入手で
きるポリアミド、例えばナイロン６も、三成分ブレンド中で非常に有用である。
本発明のために好ましいポリアクリレートは、ＰＭＭＡポリマーである。好まし
いポリビニルアルコールは、５〜６０％加水分解されており、１，０００〜３０
，０００の分子量を有するものである。好ましいセルロースエステルは、ヒドロ
キシプロピルセルロース（ＨＰＣ）及びヒドロキシプロピルメチルセルロース（
ＨＰＭＣ）である。好ましいポリ酢酸ビニルは１，０００〜１，０００，０００
の分子量を有するであろう。
【００６７】 本発明の二成分ブレンド及び三成分ブレンドのための典型的な生物分解性添加
物には、微結晶性セルロース、モノ酢酸セルロース、デンプン及び他の炭水化物
が含まれる。好ましい材料は、ＦＭＣ社から入手できる微結晶性セルロース又は
ナショナル・スターチ社(National Starch Co.)から入手できるデンプンであり
、これは、典型的に、１〜２００ミクロンの粒子サイズを有し、好ましい粒子サ
イズは０．１〜１５ミクロンである。また、１．２〜０．４のＤＳ／ＡＧＵを有
し、水溶性又は水膨潤性であるモノ酢酸セルロースも好ましい（米国特許出願第
509,385号、同第509,400号（1990年））。
【００６８】 典型的な非混和性疎水性試薬には、パラフィン、モノアシル炭水化物及びモノ
グリセリドが含まれる。モノアシル炭水化物の例は、６−Ｏ−ステリルグルコピ
ラノシドである。好ましい疎水性試薬は、Ｃ12〜Ｃ18脂肪酸を含有するモノグリ
セリドである。Ｃ12〜Ｃ18脂肪酸を含有するこれらのモノグリセリドは、また、
５〜９５％のアセチル、プロピオニル、ブチリル又はスクシニル基で任意にアシ
ル化することができる。更に好ましいモノグリセリドは、Ｃ16〜Ｃ18脂肪酸を含
有するものである。最も好ましい疎水性試薬は、グリセリルモノステアレートで
ある。
【００６９】 ポリエステル及びコポリエステルの製造は当該技術分野で公知である（米国特
許第2,012,267号、その全部を参照して本明細書に含める）。このような反応は
、通常、１５０℃〜３００℃の温度で、チタンアルコキシド、二酢酸マンガン、
酸化アンチモン、二酢酸ジブチルスズ、塩化亜鉛又はこれらの組合せのような重
縮合触媒の存在下に行われる。触媒は、典型的に、反応剤の全重量基準で、１０
〜１０００ｐｐｍの量で使用される。本発明の目的のために、代表的脂肪族ポリ
エステルは、グルタル酸ジメチルと１，６−ヘキサンジオールとの重縮合生成物
である。このポリエステル、ポリ（ヘキサメチレングルタレート）は、グルタル
酸ジメチル及び１，６−ヘキサンジオールを、真空下で１００ｐｐｍのＴｉの存
在下に、約２１０℃で４時間、次いで２６０℃で１．５時間加熱すると製造され
る。代表的脂肪族−芳香族コポリエステルは、３０モル％のテレフタレートを含
有するポリ（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレート）である。この
ポリエステルは、グルタル酸ジメチル、テレフタル酸ジメチル及び１，４−ブタ
ンジオールを、真空下で、最初にＴｉ（ＯｉＰｒ)4として存在する１００ｐｐｍ
のＴｉの存在下に、約２００℃で１時間、次いで２４５℃で０．９時間加熱する
と製造される。
【００７０】 ブレンドに使用する前記脂肪族−芳香族コポリエステルは、ジカルボン酸又は
その誘導体とジオールとの、任意のポリエステル形成組合せから製造することが
好ましい。そのようなジカルボン酸は、下記の二酸、即ちマロン酸、コハク酸、
グルタル酸、アジピン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、フマル酸、
２，２−ジメチルグルタル酸、スベリン酸、１，３−シクロペンタンジカルボン
酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン
酸、ジグリコール酸、イタコン酸、マレイン酸、２，５−ノルボルナンジカルボ
ン酸、テレフタル酸、イソテレフタル酸、２，６−ナフトエ酸、１，５−ナフト
エ酸及びそのエステル形成性誘導体並びにこれらの組合せからなる群から選択さ
れ、前記ジオールは、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレン
グリコール、１，３−プロパンジオール、２，２−ジメチル−１，３−プロパン
ジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタ
ンジオール、１，６−ヘキサンジオール、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘ
キサンジオール、チオジエタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１
，４−シクロヘキサンジメタノール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−
シクロブタンジオール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及
びこれらの組合せからなる群から選択される。
【００７１】 ブレンドするのに好ましい脂肪族−芳香族コポリエステルの具体例には、ポリ
（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレート−共−ジグリコレート）［
５０／４５／５］、ポリ（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレート）
［５０／５０］、ポリ（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレート）［
６０／４０］、ポリ（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレート）［７
０／３０］、ポリ（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレート）［８５
／１５］、ポリ（エチレングルタレート−共−テレフタレート）［７０／３０］
、ポリ（テトラメチレンアジペート−共−テレフタレート）［８５／１５］、ポ
リ（テトラメチレンスクシネート−共−テレフタレート）［８５／１５］及びポ
リ（テトラメチレン−共−エチレングルタレート−共−テレフタレート）［５０
／５０，７０／３０］が含まれる。
【００７２】 顕著な量の他の成分のブレンドを必要としないで、本発明に於いて有用である
脂肪族−芳香族コポリエステル（本明細書に於いてＡＡＰＥという）は、本質的
に線状のランダムコポリマーであり、好ましくは、
【００７３】
【化１１】
【００７４】 （式中、Ｒ11及びＲ12は、同じものであり、Ｃ2〜Ｃ8アルキレン又はオキシアル
キレンからなる群から選択され、Ｒ13は、Ｃ0〜Ｃ8アルキレン又はＣ2〜Ｃ4オキ
シアルキレンからなる群の１種又はそれ以上から選択され、そしてＲ13のモル％
は約９５〜３５％であり、Ｒ14はＣ6〜Ｃ10アリールの基から選択され、そして
Ｒ14のモル％は約５〜６５％である）
【００７５】 の繰り返し単位からなる。更に好ましいＡＡＰＥは、Ｒ11及びＲ12が、同じもの
であり、Ｃ2〜Ｃ4アルキレンから選択され、Ｒ13が、Ｃ2〜Ｃ6アルキレン又はＣ2 オキシアルキレンからなる群の１種又はそれ以上から選択され、そしてＲ13の
モル％が約９５〜４０％であり、Ｒ14が１，４−置換されたＣ6アリールであり
、そしてＲ14のモル％が約５〜６０％であるものである。これらのＡＡＰＥのた
めに最も好ましい組成物は、下記のジオール及び二酸（又は、それらのポリエス
テル形成性誘導体）から、下記のモル％で製造されるものである。
【００７６】 （１）グルタル酸（３０〜６５％）；ジグリコール酸（０〜１０モル％）；テレ
フタル酸（２５〜６０％）；１，４−ブタンジオール（１００モル％）。 （２）コハク酸（３０〜８５％）；ジグリコール酸（０〜１０％）；テレフタル
酸（５〜６０％）；１，４−ブタンジオール（１００モル％）。 （３）アジピン酸（３０〜６５％）；ジグリコール酸（０〜１０％）；テレフタ
ル酸（２５〜６０％）；１，４−ブタンジオール（１００モル％）。
【００７７】 ブレンドが必要でない応用のために好ましいＡＡＰＥの具体例には、ポリ（テ
トラメチレングルタレート−共−テレフタレート−共−ジグリコレート）［５０
／４５／５］、ポリ（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレート）［５
０／５０］、ポリ（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレート）［６０
／４０］、ポリ（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレート）［４０／
６０］、ポリ（テトラメチレンスクシネート−共−テレフタレート）［８５／１
５］、ポリ（エチレンスクシネート−共−テレフタレート）［７０／３０］、ポ
リ（テトラメチレンアジペート−共−テレフタレート）［８５／１５］及びポリ
（テトラメチレンスクシネート−共−テレフタレート）［７０／３０］が含まれ
る。
【００７８】 前記脂肪族ポリエステルは、下記のものの任意のポリエステル形成性組合せか
ら製造することが好ましい。 （ｉ）ヒドロキシ酸、 （ｉｉ）ジカルボン酸又はその誘導体及び （ｉｉｉ）ジオール。
【００７９】 前記ヒドロキシ酸は、４−（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンカルボン酸、
ヒドロキシピバル酸、６−ヒドロキシヘキサン酸、グリコール酸、乳酸、そのエ
ステル形成性誘導体及びこれらの組合せからなる群から選択され、前記ジカルボ
ン酸は、下記の二酸、即ちマロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、ピメ
リン酸、アゼライン酸、セバシン酸、フマル酸、２，２−ジメチルグルタル酸、
スベリン酸、１，３−シクロペンタンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジ
カルボン酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、ジグリコール酸、イタコン
酸、マレイン酸、２，５−ノルボルナンジカルボン酸、これらのエステル形成性
誘導体及びこれらの組合せからなる群から選択され、そして前記ジオールは、エ
チレングリコール、プロピレングリコール、１，３−プロパンジオール、２，２
−ジメチル−１，３−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブ
タンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、２，２
，４−トリメチル−１，６−ヘキサンジオール、チオジエタノール、１，３−シ
クロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメタノール、２，２，４
，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、ジエチレングリコール、
トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びこれらの組合せからな
る群から選択される。
【００８０】 好ましい脂肪族ポリエステルの具体例には、ポリヒドロキシブチレート、ポリ
ヒドロキシブチレートとポリヒドロキシバレレートとのコポリマー、ポリ（ヘキ
サメチレングルタレート）、ポリ（ヘキサメチレンアジペート）、ポリ（エチレ
ンセバケート）、ポリ（テトラメチレングルタレート）、ポリ（テトラメチレン
アジペート）、ポリ（テトラメチレンセバケート）、ポリ（エチレングルタレー
ト）、ポリ（エチレンスクシネート）、ポリ（テトラメチレンスクシネート）又
はポリ（エチレンアジペート）が含まれる。
【００８１】 本発明で有用な他の脂肪族ポリエステルは、生物学的源泉から誘導されるポリ
ヒドロキシアルカノエートである。多数の研究所（Makromol. Chem.、第191巻、
第1957-1965頁(1990年）；J. Bacteriol.、第154巻、第870頁(1983年）；Macrom
olecules、第22巻、第1106頁（1989年）参照）は、微生物、例えば、Pseudomona
s oleovorans、Alcaligenes eutrophus、Bacillus megaterium、Rhodospirillum
rubrumが、栄養制限条件下でｎ−アルカン又はｎ−アルカン酸上で成長したと
き、アルキル側鎖基を含有するポリヒドロキシアルカノエートを蓄積できること
を示した。P. oleovoransの場合に、フェニル側鎖基を有するポリヒドロキシア
ルカノエートを製造することができる。ポリマーは、浸透的に不活性である形で
脂肪酸の蓄積を有する細胞を与える、細胞間顆粒として生成する。微生物がエネ
ルギー又は飢餓状態に直面したとき、ポリマーは食料源として分解され、それで
、細菌のポリヒドロキシアルカノエートは、固有的に生物分解性である。
【００８２】 生物学的源泉から誘導されるポリヒドロキシアルカノエートは、希にホモポリ
マーである。生合成の間に、炭素セグメント、典型的に２炭素フラグメントが、
元のアルカノエートから除去されるか又はこれに加えられ、コポリマーの生成に
なる（Int. J. Biol. Macromol.、第11巻、第49-55頁(1989年））。例えば、P.
oleovoransに、唯一の炭素源としてｎ−オクタン又はｎ−オクタン酸が供給され
るとき、産生される生成物は、主としてＣ6及びＣ8単位を含有するコポリマーで
ある。
【００８３】 本発明のブレンド、ＡＡＰＥ、フィルム、プラスチック物品及び繊維の何れも
、任意に更に、組成物の全重量基準で０．００１〜５０重量％の、非ポリマー性
可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、プロ酸化剤(pro-oxidant)、酸スカベンジャー
、紫外線安定剤、光分解の促進剤、無機物及び着色剤から選択された、少なくと
も１種の追加の添加物が含まれてよい。典型的な非ポリマー性可塑剤には、アジ
ピン酸ジオクチル、リン酸エステル及びフタル酸ジエチルが含まれる。代表的な
無機物には、タルク、ＴｉＯ2、ＣａＣＯ3、ＮＨ4Ｃｌ及びシリカが含まれる。
着色剤は、モノマー性、オリゴマー性及び勿論ポリマー性であってよい。好まし
いポリマー性着色剤は、色生成モノマー、即ち染料が、ポリマーの中に共有的に
導入されている、脂肪族ポリエステル、脂肪族−芳香族コポリエステル又は芳香
族ポリエステルである。このような代表的なポリマー性着色剤は、Weaver等によ
り、米国特許第4,892,922号、同第4,892,923号、同第4,882,412号、同第4,845,1
88号、同第4,826,903号及び同第4,749,773号（これらの全部を参照して本明細書
に含める）に記載されている。これらのポリマー性染料は、１０％の１，５−ビ
ス（ｏ−カルボキシアニリノ）アントラキノンを含有するポリ（テトラメチレン
テレフタレート）によって表される。
【００８４】 勿論、本発明のブレンド並びにこのブレンドから製造されたフィルム、プラス
チック物品及び繊維が、相溶性及び／又は生物分解性であることも好ましいが、
必要ではない。好ましいブレンド、フィルム、プラスチック物品及び繊維は、改
良された機械的特性によって証明されるように相溶性であり、単一のＴｇを有し
及び／又は実質的に透明であるか若しくは実質的に曇っていない。ＡＡＰＥ並び
にＡＡＰＥから製造されたフィルム、プラスチック物品及び繊維が生物分解性で
あることも好ましいが、必要ではない。
【００８５】 このブレンドから製造されたフィルムは、良好な引張特性を有し、選択された
セルロースエステル並びに脂肪族ポリエステル、脂肪族−芳香族コポリエステル
及び／又はポリマー性化合物の種類に依存して非常に可撓性である。フィルムの
多くは、良好な光学的特性を有し、即ち、好ましくは実質的に透明であり、フィ
ルムには、また、顕著な量の着色剤（即ち、顔料又は染料）が含有されていてよ
い。これらのフィルムには染料又は顔料が含有されていてよいので、細胞性材料
を除去するためのＰＨＢのようなＰＨＡの甚だしい精製は必要ない。
【００８６】 環境的に非持続性の応用で使用されるフィルムについて、フィルムを製造する
ために使用されるブレンドは、（２．１〜２．７５）のＤＳ及び高いＴｇ（１４
０℃〜１８０℃）を有するセルロースエステルからなっていることが好ましい。
本発明のブレンドは、一般的に、式、Ｔｇ12＝Ｔｇ1Ｗ％1＋Ｔｇ2Ｗ％2から予測
することができるＴｇを示すので、より高いＴｇを有するセルロースエステルを
使用することにより、同等のブレンドＴｇをなお維持しながら、より低いＴｇを
有するセルロースエステルを使用するとき可能であるものよりも多いポリエステ
ルを、ブレンドの中に含有させることが可能になる。更に、本発明者等は、驚く
べきことに、より低いＤＳのセルロースエステルは一般的により高いモジュラス
を有するので、低ＤＳのセルロースエステルを含むブレンド中により多くのポリ
エステルを含有させることによって、より低いＴｇ及びより低いポリエステル含
有量を有するセルロースエステルからなるブレンドから製造されたフィルムと同
等の機械的特性を有するフィルムになることを見出した。ブレンド中により多く
のポリエステルを含有させることは、より高いポリエステル含有量を有するブレ
ンドが、より速い速度で生物分解するので、非常に望ましい。
【００８７】 勿論、ブレンドを必要としない本発明のＡＡＰＥの多くもまた、フィルム応用
で有用である。これらのＡＡＰＥはポリ（エチレンテレフタレート）のように高
い融点を有しないが、このＡＡＰＥは、一般的に脂肪族ポリエステルで観察され
るものよりも高い融点を有し、それで、多くの応用、特に生物分解性を必要とす
るものに於いて有用である。コハク酸ベースのＡＡＰＥは、その比較的高い融点
のために、これらの応用に於いて特に良好な有用性を示す。これらのコポリエス
テルは、これらは半結晶性であり、そしてかなりの量の芳香族基を含有していて
も分解性であることが示された。更に、ジグリコール酸は、それがフィルムの初
期破断に於いて助けになるので、これらのＡＡＰＥのための有用なコモノマーで
あることが見出された。
【００８８】 これらのＡＡＰＥは、また、生物分解性であることによって利益を受ける、成
型部品、押出物品、繊維、不織布及び発泡物品で特に有用である。これらのコポ
リエステルから製造されたフィルム及び繊維は、延伸することができる。これら
のコポリマーの多くのもの（特に、１，４−ブタンジオールを含有するもの）に
於ける延伸には、改良された物理的特性及び不透明であることから透明であるこ
とへの変化が伴う。ＡＡＰＥフィルムは、一軸又は二軸で延伸することができ、
インフレートフィルム操作で延伸することができる。
【００８９】 本発明のブレンド及び／又はＡＡＰＥは、薄いフィルムが望ましい包装応用で
有用である。本発明のブレンド及び／又はＡＡＰＥの多くは、フィルムがバリヤ
ーとして機能し及び／又は生物分解性でなくてはならない薄いバリヤーフィルム
として特に有用である。例えば、これらのブレンドは、保護バリヤーフィルムと
して有用であり、幼児用おむつ、失禁用ブリーフ、生理用ナプキン、タンポン、
ベッドライナー、差し込み便器ライナー、包帯等のような使い捨て吸収性物品に
使用することができる。本発明のフィルムは、２．５×１０5ｐｓｉ〜０．０１
×１０5ｐｓｉの接線モジュラス、少なくとも約０．５×１０3ｐｓｉの引張強度
、少なくとも約７．０ｇ／ミルの平均引裂力及び少なくとも約５％の破断点伸び
を有することが好ましい。また、前記フィルムが、約０．１ミル〜約２０ミルの
厚さ及び約５００ｇ・ミル／ｍ2・２４時より小さい水の蒸気透過速度を有する
ことが好ましい。
【００９０】 本発明のブレンド及び／又はＡＡＰＥは、また、使い捨ておむつの他の部品で
使用することができる。保護バリヤーフィルムとして使用することに加えて、こ
れらのブレンド及び／又はＡＡＰＥは、タブ、不織布、繊維、テープ及びおむつ
の構成で必要な他の部品として使用することができる。
【００９１】 本発明者等は、これらのセルロースエステルの二成分及び三成分ブレンドから
並びにＡＡＰＥから製造されたフィルムが、望ましい水分バリヤー特性を有する
ことを見出した。このブレンドにより、ブレンド組成物の修正によって、この特
別の速度を修正することができる。例えば、水蒸気透過速度は、この二成分又は
三成分ブレンド中に存在する脂肪族ポリエステル、脂肪族−芳香族コポリエステ
ル又はポリマー化合物の量によって制御することができる。水蒸気透過速度は、
また、ブレンドの脂肪族−芳香族コポリエステル成分中に存在する芳香族ジカル
ボン酸モノマーの量によって制御することができる。勿論、ブレンドの水の蒸気
透過速度は、非混和性疎水性試薬の添加によって更に制御することができる。
【００９２】 本発明のブレンド及び／又はＡＡＰＥは、また、成型プラスチック部品として
又は固体発泡プラスチック物品として有用である。このような部品の例には、眼
鏡フレーム、歯ブラシ柄、玩具、自動車トリム、工具柄、カメラ部品、レーザー
部品、インキペン胴部、使い捨て注射器、ボトル、拭き取り具等が含まれる。本
発明のプラスチック部品、特に、プラスチック部品に増加した表面積を与える発
泡法により製造されたものは、プラスチック部品が環境的に非持続性であること
が望ましい応用で特に有用である。本発明のブレンド及び／又はＡＡＰＥから製
造された射出成形用試験片は、典型的に、５．０×１０5ｐｓｉ〜０．１×１０5 ｐｓｉの曲げモジュラス、１３×１０3ｐｓｉ〜０．１×１０3ｐｓｉの曲げ強度
及び１．０〜２５フィート・ポンド／インチのノッチ付きアイゾット（２３℃）
を有する。成型用試験片は、３．８×１０5ｐｓｉ〜１．５×１０5ｐｓｉの曲げ
モジュラス、１１．４×１０3ｐｓｉ〜４×１０3ｐｓｉの曲げ強度及び２〜１５
フィート・ポンド／インチのノッチ付きアイゾット（２３℃）を有することが好
ましい。
【００９３】 本発明のブレンド及び／又はＡＡＰＥは、また、繊維として有用である。繊維
応用の例には、シガレットフィルター、おむつトップシート、生理用ナプキン、
拭き取り具、漁業用ロープ、漁業用網、手術衣を製造するための繊維、衛生物品
、吸収性繊維、液体を覆うための繊維等が含まれる。本発明者等は、適当な溶媒
から紡糸することに加えて、本発明のブレンド及び／又はＡＡＰＥを溶融紡糸し
て、優れた強度を有する繊維を製造できることを見出した。この繊維は、紡糸後
に繊維を延伸することにより又は紡糸の間の配向（キャビネット配向）により、
配向させることができる。このブレンド及び／又はＡＡＰＥから製造された繊維
は、複雑な断面形状を有する繊維についても、優れた形状保持性を有する。本発
明者等は、また、この繊維を容易に捲縮できることを見出した。このブレンド及
び／又はＡＡＰＥから製造された繊維は、典型的に、３０〜０．１のデニール／
フィラメント（ＤＰＦ）を有する。好ましいデニールは１０〜１．５ＤＰＦであ
る。液体管理のために、この繊維は疎水性試薬を含有することができ又は任意に
疎水性試薬で被覆することができる。
【００９４】 本発明のブレンドから製造されたブレンド、フィルム、プラスチック物品及び
繊維は、約１２０℃〜約２８０℃の溶融温度を有する。好ましい溶融温度は、１
５０℃〜１９０℃の範囲内である。また、このようなブレンド、フィルム、プラ
スチック物品及び繊維は、約２５℃〜約２００℃の、示差走査熱量法（ＤＳＣ）
又は動的機械的熱分析（ＤＭＴＡ）により測定したときのガラス転移温度（Ｔｇ
）を有する。ガラス転移温度の好ましい範囲は５０℃〜１００℃である。このブ
レンド及びフィルムは、また、好ましく非粘着性である。
【００９５】 本発明の好ましいＡＡＰＥ及びそれから製造された製品は７５℃〜１６０℃の
融点を有する。更に好ましい範囲は８０℃〜１４０℃である。
【００９６】 セルロースエステル及び脂肪族−芳香族コポリエステルを含有する本発明のブ
レンドについて、ブレンド中のポリエステルの好ましいレベルは、一般的に、ブ
レンドの混和性の所望のレベル及び必要な物理的特性に依存する。好ましい範囲
は、成分Ｉ（Ｂ）が約５％〜約７５％の量で存在し、そして成分Ｉ（Ａ）が約２
５％〜約９５％の量で存在し、この成分Ｉ（Ａ）が２．１〜２．７５のＤＳを有
するときである。成型プラスチック物品等に於いて、より高い引張強度、曲げ強
度及び曲げモジュラスを有することが望ましいとき、更に好ましい範囲は、成分
Ｉ（Ｂ）が約５％〜約２５％の量で存在し、この成分Ｉ（Ｂ）が０．２〜２．０
のＩ．Ｖ．を有し、そして成分Ｉ（Ａ）が約７５％〜約９５％の量で存在し、こ
の成分Ｉ（Ａ）が２．１〜２．７５のＤＳを有するときである。成型プラスチッ
ク部品のために使用されるブレンドが混和性であり、即ち光学的に透明であるこ
とが望ましいとき、成分Ｉ（Ｂ）が０．３〜０．６のＩ．Ｖ．を有し、５〜２５
％の量で存在することが好ましい。
【００９７】 フィルム、ボトル、繊維等のような応用のために、より低いモジュラスのブレ
ンドを有することが望ましいとき、一層好ましい範囲は、成分Ｉ（Ｂ）が約３０
％〜約７５％の量で存在し、そして成分Ｉ（Ａ）が約２５％〜約７０％の量で存
在し、この成分Ｉ（Ａ）が２．１〜２．７５のＤＳを有するときである。フィル
ム、ボトル、繊維等で有用である混和性のブレンドを有することが望ましいとき
、一層好ましい範囲は、成分Ｉ（Ｂ）が約３０％〜約５５％の量で存在し、Ｒ5
が７０〜８５％の範囲内で存在するグルタル酸であり、そして成分Ｉ（Ａ）が約
４５％〜約７０％の量で存在し、この成分Ｉ（Ａ）が２．５〜２．７５のＤＳを
有するときである。フィルムで有用である最も好ましい部分的に混和性のブレン
ドは、成分Ｉ（Ｂ）が約６０％〜約７５％の量で存在し、Ｒ5が４５〜６０％の
範囲内で存在するグルタル酸であり、そして成分Ｉ（Ａ）が約２５％〜約４０％
の量で存在し、この成分Ｉ（Ａ）が２．５〜２．７５のＤＳを有するときである
。
【００９８】 セルロースエステル及び脂肪族ポリエステルを含有する本発明のブレンドにつ
いて、成分ＩＩ（Ｂ）が約１０％〜約６０％の量で存在し、そして成分ＩＩ（Ａ
）が約４０％〜約９０％の量で存在し、この成分ＩＩ（Ａ）が２．１〜２．７の
ＤＳを有することが好ましい。成分ＩＩ（Ｂ）が約３５％〜約５５％の量で存在
し、そして成分ＩＩ（Ａ）が約４５％〜約６５％の量で存在し、この成分ＩＩ（
Ａ）が２．１〜２．５のＤＳを有するときが最も好ましい。
【００９９】 セルロースエステル及び／又は脂肪族ポリエステル及び／又は脂肪族−芳香族
コポリエステル及び／又はポリマー化合物を含有する本発明のブレンドについて
、成分ＩＩＩ（Ｂ）が約１０％〜約５０％の量で存在し、成分ＩＩＩ（Ａ）が約
４０％〜約８８％の量で存在し、この成分ＩＩＩ（Ａ）が２．１〜２．７５のＤ
Ｓを有し、そして成分ＩＩＩ（Ｃ）が２％〜１０％の量で存在することが好まし
い。また、成分ＩＩＩ（Ｂ）が約２％〜約１０％の量で存在し、成分ＩＩＩ（Ａ
）が約４０％〜約８８％の量で存在し、この成分ＩＩＩ（Ａ）が２．１〜２．７
５のＤＳを有し、そして成分ＩＩＩ（Ｃ）が１０％〜５０％の量で存在するとき
が好ましい。更に、成分ＩＩＩ（Ｂ）が約４０％〜約８８％の量で存在し、成分
ＩＩＩ（Ａ）が約２％〜約１０％の量で存在し、この成分ＩＩＩ（Ａ）が２．１
〜２．７のＤＳを有し、そして成分ＩＩＩ（Ｃ）が１０％〜５０％の量で存在す
るときが好ましい。また、成分ＩＩＩ（Ｂ）が約１０％〜約５０％の量で存在し
、成分ＩＩＩ（Ａ）が約２％〜約１０％の量で存在し、この成分ＩＩＩ（Ａ）が
２．１〜２．７のＤＳを有し、そして成分ＩＩＩ（Ｃ）が４０％〜８８％の量で
存在するときが好ましい。他の好ましい範囲は、成分ＩＩＩ（Ｂ）が約２０％〜
約４０％の量で存在し、成分ＩＩＩ（Ａ）が約２０％〜約４０％の量で存在し、
この成分ＩＩＩ（Ａ）が２．１〜２．７のＤＳを有し、そして成分ＩＩＩ（Ｃ）
が２０％〜４０％の量で存在するときである。
【０１００】 生物分解性添加物を含有する二成分及び三成分ブレンドについて、成分ＩＶ（
Ｂ）が約１％〜約１０％の量で存在し、そして成分ＩＶ（Ａ）が約９０％〜約９
９％の量で存在することが好ましい。
【０１０１】 非混和性疎水性試薬を含有する二成分及び三成分ブレンドについて、成分Ｖ（
Ｂ）が約０．１％〜約１％の量で存在し、そして成分Ｖ（Ａ）が約９９％〜約９
９．９％の量で存在することが好ましい。
【０１０２】 ブレンドを形成する成分の物理的混合を、適当な溶媒（例えば、アセトン、Ｔ
ＨＦ、ＣＨ2Ｃｌ2／ＭｅＯＨ、ＣＨＣｌ3、ジオキサン、ＤＭＦ、ＤＭＳＯ、Ａ
ｃＯＭｅ、ＡｃＯＥｔ、ピリジン）中に成分を混合し、続いてフィルム流延又は
繊維押出することのような多数の方法で行うことができる。ブレンド成分はまた
、それらを熱的コンパウンディングにより混合することもできる。最も好ましい
方法は、トルクレオメーター、一軸スクリュー押出機又は二軸スクリュー押出機
のような装置内で、ブレンドを熱的にコンパウンディングすることによるもので
ある。熱的コンパウンディングにより製造されたブレンドは、当業者に公知の多
数の方法により薄いフィルムに変えることができる。例えば、薄いフィルムは、
米国特許第4,372,311号に記載されているようなディップコーティングにより、
米国特許第4,427,614号に記載されているような圧縮成形により、米国特許第4,8
80,592号に記載されているような溶融押出により、メルトブロー成形により又は
その他の同様な方法により形成することができる。ブレンドは射出成形により並
びにシートに押し出し、シートから物品を切断又は打ち抜くことにより成型され
たプラスチック物品に変えることができる。熱的にコンパウンディングしたブレ
ンドは同様に繊維の溶融押出用に使用することができる。
【０１０３】 本発明のブレンド及び／又はＡＡＰＥから製造された繊維及びフィルムは、保
護バリヤーフィルムが望ましい応用で有用である。例えば、これらは、幼児用お
むつ、失禁用ブリーフ（大人用おむつ）、生理用ナプキン、タンポン、ベッドラ
イナー、差し込み便器、差し込み便器ライナー、ベッドパッド、包帯、拭き取り
具等のような吸収性物品で使用することができる。本発明の生物分解性フィルム
、繊維、ＡＡＰＥ及びブレンドは、環境的配慮のために使い捨て用品に於いて特
に有用である。本発明のブレンド及び／又はフィルムは、また、包装材料（例え
ば、包装するための発泡シート）、食品袋、ごみ袋、農業用堆肥シート、テープ
及び写真フィルム用のフィルムベース並びに注射器及びカメラケースのような固
体プラスチック物品のような、非吸収性物品を製造するのに使用することもでき
る。
【０１０４】 本発明の好ましいバリヤーフィルムのような生物分解性材料は、微生物触媒作
用分解により、モノマー又は短い鎖（これらは、次いで、微生物により同化され
る）にまでポリマーサイズが減少することにより、フィルム又は繊維強度が低下
する成分からなる材料である。好気性環境内で、これらのモノマー又は短い鎖は
、最終的に、ＣＯ2、Ｈ2Ｏ及び新しい細胞バイオマスにまで酸化される。嫌気性
環境内で、このモノマー又は短い鎖は、最終的に、ＣＯ2、Ｈ2、酢酸エステル、
メタン及び細胞バイオマスにまで酸化される。成功する生物分解では、直接的な
物理的接触が、生物分解性材料と活性微生物集団又は活性微生物集団により産生
された酵素との間に確立されなくてはならないことが必要である。本発明のフィ
ルム及びブレンドを分解するために有用である活性微生物集団は、一般的に、流
入液（廃水流）がセルロース材料に富んでいる、全ての自治体又は工業廃水処理
施設から得ることができる。更に、成功する生物分解では、適当なｐＨ、温度、
酸素濃度、適切な栄養及び水分レベルのような、一定の最低物理的及び化学的必
要条件が適合していることが必要である。本発明者等は、ある種のセルロースエ
ステルが、一般的な廃水処理施設及びインビトロ富化システムで生物分解性であ
り、それで使い捨て用品に於けるバリヤーフィルム及び繊維のために使用するた
めのブレンドの製造に於いて特に有用であることを見出した。本発明者等は、ま
た、ブレンド及びＡＡＰＥの多くが堆肥化環境で分解し、それで環境的に非持続
性の材料として使用するための材料の製造に於いて有用であることを見出した。
【０１０５】 更に、本発明の材料及び繊維は、コポリエステルが、下記の構造：
【０１０６】
【化１２】
【０１０７】 の繰り返し単位を含有する、ジカルボン酸成分及びジオール成分を有するコポリ
エステルから形成することができる。上記の式に於いて、Ｒ11及びＲ12は、Ｃ2
〜Ｃ12アルキレン、Ｃ5〜Ｃ10シクロアルキレン、Ｃ2〜Ｃ12オキシアルキレン及
びこれらの混合物からなる群から選択される。Ｒ11及びＲ12は、好ましくは、８
０モル％より多い、好ましくは１００モル％のジオール成分からなる。一般的に
、Ｒ11及びＲ12には、少なくとも５０モル％の、炭素数４又は６のジオール成分
が、単独で又は他のジオール成分と組み合わさって含まれる。好ましくは、ジオ
ール成分は、１，４−ブタンジオール若しくは１，６−ヘキサンジオール又はこ
れらの混合物である。更に、本発明のポリエステルの融点をより良く制御するた
めに、ジオール成分に、２０モル％より少ないエチレングリコール又はジエチレ
ングリコールが含有されることが好ましい。更に、組成物に少量のエチレングリ
コール又はジエチレングリコールが含まれていてもよいが、これらのグリコール
の量は、グリコール成分の１０モル％未満、最も好ましくは６モル％未満である
ことが更に好ましい。
【０１０８】 使用することができる他のグリコールには、これらに限定されないが、炭素数
約３〜約１２の一般的なグリコールが含まれる。適当な一般的なグリコールには
、これらに限定されないが、プロピレングリコール、１，３−プロパンジオール
、１，５−ペンタンジオール、ネオペンチルグリコール、２，２，４−トリメチ
ル−１，３−プロパンジオール、２−エチル−２−イソブチル−１，３−プロパ
ンジオール、２，２，４，４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール、
２，４−ジメチル−２−エチル−１，３−ヘキサンジオール、２−エチル−２−
イソブチル−１，３−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，８−オ
クタンジオール、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘキサンジオール、チオジ
エタノール並びに１，２−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサ
ンジメタノール及び１，４−シクロヘキサンジメタノールが含まれる。シクロヘ
キサンジメタノール単位は、シス−、トランス−又は異性体の混合物として存在
していてよい。少量のポリ（テトラメチレングリコール）若しくはポリ（エチレ
ングリコール）又はこれらの混合物のようなポリマー性グリコールを使用するこ
ともできる。このようなポリマー性グリコールを使用する際に、約１５０〜約５
０００の範囲内の分子量が適している。
【０１０９】 上記の式のジカルボン酸成分には、脂肪族ジカルボン酸Ｒ13及び芳香族又はシ
クロ脂肪族ジカルボン酸成分Ｒ14が含まれる。ジカルボン酸成分について、Ｒ13 はＣ0〜Ｃ10アルキレン又はＣ2〜Ｃ4オキシアルキレン及びこれらの混合物から
なる群から選択され、そしてＲ14はＣ6〜Ｃ12アリール、Ｃ6〜Ｃ12シクロ脂肪族
及びこれらの混合物からなる群から選択される。
【０１１０】 典型的に、Ｒ13及びＲ14ジカルボン酸成分はジカルボン酸の酸、無水物、酸ク
ロリド又はエステルから形成される。例えばＲ14は炭素数約８〜約１４のジカル
ボン酸、炭素数約８〜約１４のシクロ脂肪族ジカルボン酸又はこれらの混合物か
ら形成されてよい。好ましくはＲ14はテレフタル酸、ナフタレンジカルボン酸及
び１，３−又は１，４−シクロヘキサンジカルボン酸の酸又はエステルから形成
される。
【０１１１】 ナフタレンジカルボン酸異性体の何れか又は異性体の混合物を使用することが
でき、１，４−、１，５−、２，６−及び２，７−異性体が好ましく、２，６−
異性体が最も好ましいことに注目すべきである。更に、１，３−又は１，４−シ
クロヘキサンジカルボン酸単位は異性体のシス−、トランス−又はシス／トラン
ス混合物としてであってよい。
【０１１２】 上記の式に於いて、Ｒ13は炭素数約２〜約１２の脂肪族ジカルボン酸及び炭素
数約４〜約６のオキシアルキレンジカルボン酸又はこれらの混合物から形成され
てよい。好ましくはＲ13はコハク酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、
セバシン酸、スベリン酸及び１，１２−ドデカンジオン酸の酸又はエステルから
形成される。最も好ましくはＲ13はアジピン酸又はグルタル酸の酸又はエステル
から形成される。
【０１１３】 更に、他のジカルボン酸を、ジカルボン酸成分中に使用することができる。上
記のもの以外の、追加のジカルボン酸は、一般的に、約４〜約４０個の炭素原子
が含有し、例えば芳香族、脂肪族又はシクロ脂肪族ジカルボン酸の酸又はエステ
ルである。適当な追加のジカルボン酸又はエステルは米国特許第5,608,031号及
び同第5,668,243号（それらの全部を参照して本明細書に含める）に記載されて
いる。追加のジカルボン酸成分の特に好ましい例には、これらに限定されないが
、１，４−シクロヘキサン二酢酸、ジフェニル−４，４′−ジカルボン酸及びダ
イマー酸が含まれる。追加のジカルボン酸成分は、ジカルボン酸成分の、約２０
モル％以下、更に好ましくは約１０モル％以下の量で添加することができる。
【０１１４】 上記の式に於いて、Ｒ13は、一般的に、ジカルボン酸成分の約４５〜約９５モ
ル％の範囲内の量で存在し、そしてＲ14は、典型的に、ジカルボン酸成分の約５
〜約５５モル％の範囲内の量で存在する。好ましくはＲ13はジカルボン酸成分の
約４５〜約６５モル％、更に好ましくは約５０〜約６５モル％の範囲内の量で存
在する。Ｒ14がジカルボン酸成分の約３５〜約５５モル％、更に好ましくは約３
５〜約５０モル％の範囲内の量で存在することが好ましい。しかしながら、前記
のように、本発明の一つの態様に於いて、Ｒ13はジカルボン酸成分の約９５モル
％より少なく且つ６０モル％より多い量で存在し、そしてＲ14は、ジカルボン酸
成分の、約５モル％より多く且つ４０モル％より少ない、好ましくは４０モル％
未満から約２５モル％までの範囲内の量で存在する。
【０１１５】アミン化合物 更に、約２０モル％以下のアミン化合物の存在下に、本発明のポリエステル及
びコポリエステルを形成することも可能である。適当なアミン含有化合物には、
これらに限定されないが、グリコール成分の約２０モル％以下の量のアミノアル
コール及びジアミン又はジカルボン酸成分の約２０モル％以下の量のアミノ酸及
びラクタムのようなアミン化合物が含まれる。グリコール成分及びジカルボン酸
中にアミノアルコール、アミノ酸、ジアミン又はラクタムが存在することによっ
て、ポリエステルアミドの形成が得られる。これらのポリエステルアミドは、良
好なバインダー繊維特性を有し、更に、優れた染色特徴を有する。特に、ポリエ
ステルアミドを使用することによって、同じＩ．Ｖ．を有する未変性のポリエチ
レンテレフタレートに比較したとき、より深い染色を達成することができる。
【０１１６】 一般的に、本発明のためのアミノアルコールには、これらに限定されないが、
２−アミノエタノール、Ｎ，Ｎ−ジエチル−３−アミノ−１，２−プロパンジオ
ール及び４−アミノメチルシクロヘキサンメタノールが含まれる。典型的なジア
ミンには、これらに限定されないが、エチレンジアミン、トリメチレンジアミン
、テトラメチレンジアミン、ペンタメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン
、オクタメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン及び１，４−シクロヘキサ
ン−ビス−メチルアミンが含まれる。更に、適当なラクタムの例には、これらに
限定されないが、カプロラクタム、ラウロラクタム及びアザシクロドデカン−２
−オンが含まれる。
【０１１７】分枝剤 本発明のポリエステルは、線状又は分枝状であってよい。グリコール成分及び
ジカルボン酸成分の反応に分枝剤を添加することによって、得られるポリエステ
ルの溶融強度を増加させることができる。分枝剤を使用するとき、少量の、典型
的に約２モル％より少ない一般的な分枝剤を、グリコール成分及びジカルボン酸
成分と反応させて、本発明のポリエステルを形成することができる。一般的な分
枝剤には、多官能性の酸、無水物、アルコール及びこれらの混合物が含まれる。
適当な分枝剤の例には、これらに限定されないが、トリメリト酸無水物、ピロメ
リト酸二無水物、グリセロール、トリメチロールプロパン、ペンタエリトリトー
ル、３−アミノ−１，２−プロパンジオール及び１，３−ジアミノ−２−プロパ
ノールが含まれる。
【０１１８】ポリ乳酸を含有するポリエステル組成物 また、繊維のような本発明の材料は、少なくとも２種のポリエステル、即ち、
ポリ乳酸である第一ポリエステル並びに第二ポリエステルに下記の構造：
【０１１９】
【化１３】
【０１２０】 （式中、Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13及びＲ14は前記定義された通りである） の繰り返し単位が含有されるように、ジカルボン酸成分及びジオール成分から形
成された組成物である第二ポリエステルから形成させることができる。このよう
なポリエステルの組合せによって、良好な接着及び結合特性が得られる。このポ
リエステル組成物から形成された繊維は、メルトブローン、スパンボンド、紡糸
繊維及びこれらの混合物の形態であってよい。この繊維は単一成分繊維又は多成
分バインダー繊維のような多成分繊維であってよい。適当な繊維の例はコアがポ
リ乳酸であり、シースが第二ポリエステルから形成される、シース／コア繊維形
状である。シース／コア形状に於いて、本発明のポリエステルは、全組成物の約
９０重量％以下であってよい。しかしながら、このポリエステルは全重量の５０
％未満であってよいシースの全部又は一部であることが好ましい。このような繊
維は不織布、多層不織布、積層物及びコンポジットのような種々の製品を作るた
めに使用することができる。
【０１２１】ポリエステルを形成するための反応方法 本発明のコポリエステルの形成に於いて、グリコール成分とジカルボン酸成分
との反応は一般的なポリエステル重合条件を使用して実施することができる。例
えばエステル交換反応の手段により、即ちジカルボン酸成分のエステル形からコ
ポリエステルを製造するとき、反応方法は２工程からなっていてよい。第一工程
に於いて、グリコール成分と、例えばテレフタル酸ジメチル及びアジピン酸ジメ
チルのようなジカルボン酸成分とを、高温度、典型的に約１８０℃〜約２８０℃
で、約０．０〜約６０ｐｓｉｇの範囲内の圧力で反応させる。好ましくは、この
エステル交換反応の温度は、約１９０℃〜約２４０℃、更に好ましくは約１９０
℃〜約２３０℃の範囲であり、他方、好ましい圧力は約１５ｐｓｉｇ〜約４０ｐ
ｓｉｇの範囲である。その後、この反応生成物をもっと高い温度下でそして減圧
下で加熱して、これらの条件下で容易に蒸発され、系から除去されるグリコール
の除去と共にポリエステルを形成させることができる。この第二工程又は重縮合
工程は、より高い真空下で、一般的に約２４０℃〜約２９０℃の範囲内である温
度で続けることができる。好ましくは、温度は、Ｉ．Ｖ．によって決定される所
望の重合度を有するポリエステルが得られるまで、約２４５℃〜約２６５℃の範
囲内である。優れた色を有するポリマーを得るために、最終重縮合温度を約２６
０℃〜約２６５℃の最高値に制限することが望ましい。この重縮合工程は、約４
００ｍｍＨｇ（トール）〜約０．１ｍｍＨｇ（トール）の範囲内である減圧下で
実施することができる。
【０１２２】 エステル交換反応機構によるグリコール成分とジカルボン酸との反応が完結ま
で駆動されることを確実にするために、化学量論的に過剰のグリコール成分（例
えば、１モルのジカルボン酸成分に対して、約１．０５〜約３モル、更に好まし
くは、約１．１〜約２．０モルのグリコール成分）を使用することが好ましい。
しかしながら、グリコール成分のジカルボン酸成分に対する比は、一般的に、こ
の重合反応工程が起こる反応器の設計によって決定される。
【０１２３】 このポリエステルは、直接エステル化により、即ちジカルボン酸成分の酸形か
ら製造することができる。例えばポリエステルはテレフタル酸、ナフタレンジカ
ルボン酸及び１，３−又は１，４−シクロヘキサンジカルボン酸及び／又は１種
若しくはそれ以上の脂肪族ジカルボン酸から選択された少なくとも１種のジカル
ボン酸を、グリコール成分と反応させることによって製造することができる。直
接エステル化は、約１〜約２００ポンド／平方インチゲージ圧力の圧力で行われ
る。約１．４〜約１０の平均重合度を有する低分子量の線状ポリエステル生成物
を製造するために、１００ｐｓｉより低い圧力を使用することが好ましい。直接
エステル化反応の間に使用される温度は、典型的に、約１８０℃〜約２８０℃の
範囲内であり、更に好ましくは約２００℃〜約２６０℃の範囲内である。次いで
、この低分子量ポリマーを、重縮合反応によって重合させることができる。
【０１２４】 直接エステル化反応機構によるグリコール成分とジカルボン酸との反応が完結
まで駆動されることを確実にするために、化学量論的に過剰のグリコール成分（
例えば、１モルのジカルボン酸成分に対して、約３．０〜１．０１モル、更に好
ましくは、２．５〜１．１モルのグリコール成分）を使用することが好ましい。
しかしながら、グリコール成分のジカルボン酸成分に対する比は、一般的に、こ
の反応工程が起こる反応器の設計によって決定される。
【０１２５】 本発明のポリエステルの形成方法は、回分式、半回分式又は連続式方法として
実施することができる。有利には、この方法は連続式方法として運転される。実
際に、ポリエステルを高温度で長すぎる時間の間反応器内に滞留させると、ポリ
エステルは外観が劣化し得るので、連続式方法を使用するときポリエステルの優
れた着色を得ることが可能である。
【０１２６】触媒系 種々の触媒系がグリコール成分とジカルボン酸成分との反応を促進する際に有
用である。一般的に、適当な触媒の助けがないと、重合反応は満足できる速度で
進行しないので、この反応で触媒を使用することが好ましい。典型的に、触媒系
には触媒材料及び触媒抑制剤が含有されるであろう。
【０１２７】 触媒材料 この触媒系のために適している触媒材料には、これらに限定されないが、チタ
ン、マンガン、亜鉛、コバルト、アンチモン、ガリウム、リチウム、カルシウム
、ケイ素及びゲルマニウムを含有する材料が含まれる。このような触媒系は、米
国特許第3,907,754号、同第3,962,189号、同第4,010,145号、同第4,356,299号、
同第5,017,680号、同第5,668,243号及び同第5,681,918号（これらの全部を参照
して本明細書に含める）に記載されている。一般的に、本発明のポリエステルを
製造するために使用される触媒系はチタン、マンガン及び／又は亜鉛並びにこれ
らの混合物を含有する材料からなる。触媒系に於ける個々の触媒材料の量は変化
するが、触媒系に於ける触媒材料の合計量は、約１２５ｐｐｍ以下、典型的に約
１００ｐｐｍ以下、好ましくは約８０ｐｐｍ以下、最も好ましくは約５０ｐｐｍ
以下であることが望ましい。触媒系中の触媒材料及び以下に記載する触媒抑制剤
についての「ｐｐｍ」は、最終コポリエステル生成物の重量を参照し、これに基
づいた元素の重量を指す。
【０１２８】 チタン触媒材料は米国特許第5,017,680号に記載されているもののような錯化
物質の形で添加することができるが、チタン触媒材料は、適当には、アルコキシ
ドの形で、約１〜約８５ｐｐｍ、好ましくは約３〜約６０ｐｐｍ、更に好ましく
は、約５〜約４５ｐｐｍ、最も好ましくは約３５ｐｐｍ以下、例えば、約８〜約
３５ｐｐｍの範囲内の量で添加される。実際に、より低いレベルのチタン触媒材
料で形成されたコポリエステルは溶融物で保持したときにより良い安定性を有す
る。適当なチタンアルコキシドには、これらに限定されないが、アセチルトリイ
ソプロピルチタネート、テトライソプロピルチタネート及びテトライソブチルチ
タネートが含まれる。特に好ましいチタン触媒材料には、アセチルトリイソプロ
ピルチタネート及びテトライソプロピルチタネートが含まれる。チタン触媒材料
は、直接エステル化若しくはエステル交換反応の前又は重縮合反応の前に、反応
工程に添加することができる。
【０１２９】 マンガン触媒材料は、典型的に、有機酸塩のような塩の形で、約０〜７０ｐｐ
ｍの範囲内の量で添加される。エステル交換反応を使用するとき、マンガンが、
約２０〜約７０ｐｐｍ、更に好ましくは約３０〜約７０ｐｐｍ、最も好ましくは
約４０〜約７０ｐｐｍの量で存在することが好ましい。適当なマンガン触媒塩の
例には、これらに限定されないが、安息香酸第一マンガン四水和物、塩化マンガ
ン、酸化マンガン、酢酸マンガン、マンガンアセチルアセトネート及びコハク酸
マンガンが含まれる。マンガンは直接エステル化又はエステル交換反応の前に反
応工程に添加される。
【０１３０】 亜鉛は、マンガンに加えて又はマンガン触媒の代わりに触媒系に添加すること
ができる。亜鉛触媒材料は、典型的に、塩の形で、０〜１００ｐｐｍ、好ましく
は約２５〜約１００ｐｐｍ、更に好ましくは約５０〜約８０ｐｐｍの範囲内の量
で添加される。適当な亜鉛化合物の例には、これらに限定されないが、酢酸亜鉛
、コハク酸亜鉛及び亜鉛アルコキシドが含まれる。亜鉛は、典型的に、エステル
交換反応の前に反応工程に添加される。
【０１３１】 所望により、コバルト触媒材料を、触媒系の一部として使用することもできる
。使用するとき、コバルトは、典型的に、有機酸塩のような塩の形で添加される
。適当なコバルト塩の例には、これらに限定されないが、酢酸第一コバルト三水
和物、硝酸第一コバルト、塩化第一コバルト、コバルトアセチルアセトナート、
ナフテン酸コバルト及びサリチル酸コバルトが含まれる。コバルトは約１００ｐ
ｐｍ以下、更に好ましくは、約９０ｐｐｍ以下の量で添加することができる。下
記のように、コバルトは触媒材料として及び着色剤として機能することができる
。着色剤として、コバルトは一般的に、直接エステル化又はエステル交換反応の
後で反応工程に添加される。コバルトが一般的に着色剤として使用されるとき、
コバルトの量は、触媒材料の合計量を計算するとき考慮に入れない。
【０１３２】 幾つかの態様に於いて、アンチモンを使用することができるが、この触媒系に
はアンチモンが含有されていないことが好ましい。実際に、本発明の好ましい態
様に於いて、本発明のコポリエステル並びにこれから形成された繊維及びバイン
ダー繊維には、如何なるアンチモン触媒材料も含有されない。しかしながら、使
用するとき、適当なアンチモン化合物には、これらに限定されないが、無機酸の
アンチモネートエステル、酸化アンチモン、アンチモンイソプロポキシドのよう
なアンチモンアルコキシド、塩化アンチモン、臭化アンチモン及びフッ化アンチ
モンのようなハロゲン化アンチモン、アンチモン酸ナトリウム若しくはアンチモ
ン酸カリウム、酢酸アンチモン及びグリコール酸アンチモンのようなカルボン酸
アンチモン又はこれらの混合物が含まれる。好ましくは、アンチモン成分は、グ
リコール酸アンチモン又は酸化アンチモンである。アンチモンは一般的に、エス
テル交換又は直接エステル化反応の後で添加される。バインダー繊維を形成する
ためにコポリエステルを使用するとき、アンチモン含有触媒の存在によって生じ
る紡糸口金面での析出物蓄積を回避するために、アンチモンを触媒系から除去す
ることができる。
【０１３３】 あまり好ましくは無いが、カルシウム、ガリウム及びケイ素触媒材料を、この
触媒系で使用することができる。適当なカルシウム触媒材料の例には、これらに
限定されないが、酢酸カルシウム、カルシウムグリコキシド及びリン酸カルシウ
ム一水和物が含まれる。適当なガリウム触媒材料の例には、これらに限定されな
いが、塩化ガリウム、硝酸ガリウム水和物、酸化ガリウム、乳酸ガリウム及びリ
ン化ガリウムが含まれる。適当なケイ素触媒材料の例には、これらに限定されな
いが、酢酸ケイ素及びオルトケイ酸テトラエチルが含まれる。ゲルマニウム触媒
材料にはこれらに限定されないが、酸化物、有機塩及び特にグリコール酸ゲルマ
ニウムが含まれる。
【０１３４】 ジカルボン酸成分をグリコールと反応させるための、好ましいエステル化触媒
系には、チタン及び任意にコバルト触媒材料が含まれる。エステル化触媒系に於
いて、チタンは、約１〜約８５ｐｐｍ、好ましくは約３〜約６０ｐｐｍ、更に好
ましくは、５〜４５ｐｐｍ、最も好ましくは約３５ｐｐｍ以下、例えば、約８〜
約３５ｐｐｍの範囲内の量で存在する。更に、エステル触媒系の他の態様に於い
て、触媒系中の触媒材料の合計量は、約１２５ｐｐｍ以下、好ましくは約８０ｐ
ｐｍ未満、更に好ましくは約６０ｐｐｍ未満、最も好ましくは４５ｐｐｍ未満で
ある。好ましいエステル触媒系は、典型的に、約３〜約９０ｐｐｍのリンを含有
する触媒抑制剤並びに有効量の着色剤、例えば、約２〜約１０ｐｐｍの青及び／
又は赤置換アントラキノン染料と組み合わせて使用される。一般的に、好ましい
エステル化触媒系は、亜鉛触媒材料を実質的に含有せず、更に好ましくは５ｐｐ
ｍより少ない亜鉛触媒材料を含有し、最も好ましくは亜鉛触媒材料を含有しない
。更に、バインダー繊維を望むとき、好ましいエステル触媒系は、アンチモン触
媒材料を実質的に含有せず、更に好ましくは５ｐｐｍより少ないアンチモン触媒
材料を含有し、最も好ましくはアンチモン触媒材料を含有しない。
【０１３５】 触媒抑制剤 触媒系の効果を安定化させ、亜鉛、マンガン及びコバルト触媒材料の効率を促
進するために、エステル交換又は直接エステル化反応の後であるが、重縮合反応
工程を実施する前に、反応工程にリン触媒抑制剤を添加することが望ましい。典
型的に、リンは、リン酸又は有機リン酸エステルのようなホスフェートの形で、
約０〜９０ｐｐｍの範囲内、更に好ましくは、約０〜７５ｐｐｍの範囲内の量で
添加される。触媒系中により低い量のチタン触媒を使用するとき、典型的により
低い量のリン抑制剤が使用される。本発明で使用するための適当なリン酸エステ
ルには、これらに限定されないが、酸性リン酸エチル、酸性リン酸ジエチル、リ
ン酸トリエチル、リン酸アリールアルキル及びリン酸トリス−２−エチルヘキシ
ルが含まれる。一つの有用なホスフェート触媒抑制剤は、デラウエア州ウイルミ
ントン(Wilmington, Delaware)のデユポン・デ・ニモアス社(Du Pont de Nemour
s)から市販されている、メルポール(Merpol)（登録商標）Ａ商品名で販売されて
いる。
【０１３６】着色剤 本発明のポリエステルの形成に於いて、ときにはトナーと呼ばれる着色剤を、
得られるポリエステルに所望の中性色相及び／又は明るさを与えるために添加す
ることができる。これは、ポリエステル中の全ての自然に生じる黄色化を相殺す
る助けをする。着色したポリエステルを所望するとき、顔料、白色体質顔料若し
くは着色剤を、グリコール成分とジカルボン酸成分との反応の間に反応混合物中
に添加することができ又はこれらを前形成したポリエステルと溶融ブレンドする
ことができる。着色剤を含有させる好ましい方法は、着色剤がポリエステルの中
に含有されて、ポリエステルの色相を改良するような、反応性基を有する熱的に
安定な有機着色剤を共重合させることである。例えば、これらに限定されないが
、青及び赤置換アントラキノンを含む、反応性ヒドロキシル及び／又はカルボキ
シル基を有する染料のような着色剤を、ポリマー鎖の中に共重合させることがで
きる。着色剤及び染料は、米国特許第4,521,556号、同第4,740,581号、同第4,74
9,772号、同第4,749,773号、同第4,749,774号、同第4,950,732号、同第5,252,69
9号、同第5,384,377号、同第5,372,864号、同第5,340,910号及び同第5,681,918
号（その全部を参照して本明細書に含める）に詳細に記載されている。着色剤と
して染料を使用するとき、これらは、エステル交換又は直接エステル化反応の後
でポリエステル反応工程に添加することができる。更に、ポリエステル用のトナ
ー着色剤として染料又は染料混合物を使用するとき、染料の合計量は約１０ｐｐ
ｍより少ないことが好ましい。更に、本発明の好ましい態様に於いて、着色剤は
コバルトを含有せず、即ち、使用される着色剤は、コバルトの不存在下で所望の
色をもたらす。
【０１３７】 また、二酸化チタン及びコバルト含有材料のような無機顔料を、ポリエステル
反応物に添加することができる。有利には、触媒材料にコバルトが含有されてい
るとき、このコバルトは着色剤としても作用する。本発明のコポリエステルの不
透明度及び黒ずんだ外観を避けるために、コバルトのレベルを制御する注意を払
わなくてはならない。不透明度及び黒さのレベルを制御するために、コバルトは
約９０ｐｐｍ以下の範囲内の量で使用することができる。
【０１３８】本発明の好ましいコポリエステル 本発明のコポリエステルは、良好な色を有する傾向があり、従来のポリエステ
ルよりも一層容易に染料を受け入れることができる。実際に、本発明により半結
晶性又は結晶性コポリエステルポリマーを形成することができ、優れた結合特性
を有するバインダー繊維のような繊維に容易に加工することができる。本発明の
コポリエステルは、優れた色を示すことが可能で、ポリエチレンテレフタレート
ポリエステルよりも一層容易に染料を受け入れることができる。更に、これらの
コポリエステルはより低い温度で一層容易に染色され、典型的に一層容易に印刷
される。
【０１３９】 本発明の好ましいコポリエステルは約０．４０〜約１．８０の範囲内のインヘ
レント粘度（Ｉ．Ｖ．）を有する。好ましくはこれらのコポリエステルは、約０
．５０〜約１．５５、最も好ましくは約０．６０〜約１．４０の範囲内のＩ．Ｖ
．を有する。本発明のポリエステルのＩ．Ｖ．は、６０重量％のフェノール及び
４０重量％のテトラクロロエタンからなる溶媒１００ｍＬ当たり０．５ｇのポリ
マーを使用して２５℃でＩ．Ｖ．を測定することによって決定される。ポリエス
テルのＩ．Ｖ．を決定する基本的な方法は、ＡＳＴＭ Ｄ−２８５７−９５に記
載されている。
【０１４０】 一般的に、グリコール成分及びジカルボン酸成分の選択を、好ましくは、ポリ
エチレンテレフタレートよりも低いガラス転移温度を有する結晶性又は無定形ポ
リエステルを形成するように調節することができる。特に、本発明のコポリエス
テルを半結晶性又は結晶性ポリエステルとして形成することが好ましい。このよ
うなコポリエステルは、好ましくは、約７５℃〜約１６０℃の範囲内の融点を有
する。この半結晶性又は結晶性コポリエステルが、かなり鋭い融点を有し、１４
０℃未満、好ましくは約１０５〜約１２５℃の温度で溶融することが最も好まし
い。例えば１，４−ブタンジオール又は１，６−ヘキサンジオールのような炭素
数４又は６のグリコールを使用することにより所望の半結晶性又は結晶性ポリエ
ステルを形成し、その融点に亘る優れた調節を達成することが可能である。
【０１４１】 本発明のコポリエステルの一つの利点は、それらの制御された融点と共に、一
般的な手段によって活性化されたとき物体に結合するそれらの能力である。本発
明のコポリエステル、特に低いＩ．Ｖ．のコポリエステルは、より低い温度で結
合活性化することができ、チニウス・オルセン・インデクサー(Tinius Olsen In
dexer)と類似しているカイエネス(Kayeness)器械によって測定したとき、典型的
に変性された無定形コポリエステルよりも低い温度で改良された溶融流れを有す
る。この改良された溶融流れにより、有利に、より低い温度又はより短い曝露で
より強い結合になることができ、不織結合活性化工程に於いてより高い製造速度
が可能になる。より低い結合温度を使用することは、より高い融点繊維を本発明
のポリエステルとブレンドしたとき、より高い融点繊維への不利な影響を最小に
する上で助けとなる。例えば、より低い結合温度を使用することは、退色の減少
、収縮、捲縮及び弾性の低下、接触感覚の変化、小さい揮発及び繊維仕上げの発
煙で助けとなる。
【０１４２】 このコポリエステルの他の特徴は、適切に活性化されたとき、コポリエステル
が、広範囲のポリエステル並びにセルロース性材料（綿、亜麻、パルプ、コット
ンリンターパルプ、毛羽パルプ及び木材繊維、レーヨン、ライオセル(lyocell)
、酢酸セルロース並びにその他の天然及び再生形）プラス他の繊維状及びフィル
ム材料との強い結合を形成することができることである。本発明のコポリエステ
ルは、繊維、即ちステープル及びフィラメントの両方に溶融紡糸することができ
る。このコポリエステルは、更に、スパンボンド化及びメルトブローのような一
般的な布帛又はウエブ／布帛形成押出方法で使用するために適している。明らか
に、このコポリエステルの弾性挙動は、多数の応用のための広範囲の種々の利点
を提供し、紡糸のような加工工程で変性することができる。
【０１４３】本発明のコポリエステルから形成された製品 本発明のコポリエステルは、種々の製品を形成するために使用することができ
る。本発明のポリエステルは、製造物品を形成するために使用することができ又
は他のポリマー系のための配合添加物コンセントレート若しくはマスターバッチ
のような添加物として使用することができる。更に、バインダー繊維並びにこれ
らに限定されないが、吸収性製品、建設材料、プリフォーム、コンポジット、フ
ィルム及び繊維を含む他の物品を、セルロース性材料、ポリエステル又はガラス
と共に形成することができる。本発明のポリエステルは、形成すべき物品の一部
であってよく又は物品全体を形成することができる。
【０１４４】 ポリエステルの所望の最終用途に依存して、一般的な添加物を本発明のポリエ
ステルに添加することができる。ポリエステル用の適当な添加物は、米国特許第
5,608,031号及び同第5,773,554号（それらの全部を参照して本明細書に含める）
に詳細に記載されている。このポリエステル用の典型的な添加物には、顔料、酸
化防止剤、安定剤、核生成剤、強化剤、難燃剤、艶消し剤、離型剤、エポキシ化
合物、耐衝撃性改良剤、接着促進剤、可塑剤、導電又は耐電防止剤、湿潤剤、液
体剥離剤、抗微生物剤、遊離基安定剤、他の表面変性剤、滑剤、粘度変性剤、流
動剤及びその他の加工剤が含まれる。
【０１４５】 本発明の一つの好ましい物品は繊維である。本発明の繊維は、当該技術分野で
公知の全ての所望の長さで、一般的に連続的フィラメント又は短繊維の形で製造
することができる。繊維は、本発明のコポリエステルから、これらに限定されな
いが、繊維への又は直接布帛への（後者には、スパンボンド化及びメルトブロー
ン不織布が含まれる）溶融紡糸を含む全ての一般的な利用できる手段によって製
造することができる。最終用途に依存して、マイクロデニールから約３００デニ
ールまで、更に特に約１００デニール以下、好ましくは約７５デニール以下、更
に好ましくはほぼマイクロデニールから約２０デニールまで、最も好ましくは約
１〜約１５デニールの範囲内のデニール値を有する繊維を含む任意の所望のデニ
ールを、本発明のポリエステルを使用する繊維で形成することができる。
【０１４６】 本発明のコポリエステルを溶融押出及び紡糸することによって形成された繊維
は、同じ水性染色条件を使用するとき、ポリエチレンテレフタレートホモポリマ
ーに比較して、染色することが容易であり、一層深く染色される。実際に、より
深い色調の深さまでの本発明のコポリエステルの染色が、同様の染色条件を使用
するとき可能である。逆に、同じ色調の深さは、ポリエチレンテレフタレートホ
モポリマーの染色に比較したとき、より低い染色費用で達成することができる。
より低い染色温度及びエネルギー費用も可能である。これらの繊維を布帛に形成
するとき、これらはまた、未変性のＰＥＴ布帛に比較して、一層容易に印刷する
ことができる。
【０１４７】 本発明のポリエステルから形成された繊維は、ＡＳＴＭ Ｄ１７７４−９４に
より測定したとき、ポリエチレンテレフタレートポリエステル繊維よりも高い弾
性特性を有する。この著しい特性改良のために、本発明の繊維は、積層、成型及
びその他の結合構造物内に、高度に回復可能な弾性結合を作ることができる。こ
れらの弾性結合は、繰り返し屈曲に付されたとき亀裂、応力亀裂及び破損を受け
難い。従って、バインダー繊維のような本発明のコポリエステルから形成された
繊維は、一般的に、時間の経過に亘って結合した製品の形状、外観及び寸法安定
性を維持することができる。
【０１４８】 本発明のコポリエステルは、これらに限定されないが、メルトブローン繊維、
スパンボンド繊維、種々の紡糸繊維及びこれらの組合せを含む繊維を形成するた
めに使用することができる。紡糸繊維には、ステープル又は連続フィラメントが
含まれる。この繊維は、当該技術分野で公知の任意の所望の形状に形成すること
ができる。本発明のポリエステルは、好ましくは、繊維構造の形態を有するか又
は繊維構造の中に含有されたバインダー繊維の形態である。好ましいバインダー
繊維は結晶化可能なバインダー繊維である。バインダー繊維の主要な利点は、バ
インダー繊維を含有する結合した製品を、フィラメントのウエブ又は未結合バッ
ティングに、熱、マイクロ波周波数、無線周波数、超音波周波数又は他のシール
帯域幅エネルギーを、加圧有り又無しで、適用することによって得ることができ
ることである。活性化すると、バインダー繊維中のポリエステルは軟化し、流れ
、そして冷却すると、隣接する繊維との固体結合を形成する。本発明のバインダ
ー繊維は、綿、レーヨン、ライオセル、アセテート及びパルプ系繊維のようなセ
ルロース性繊維、亜麻、精錬した羊毛、ポリエステル、アクリル樹脂、ナイロン
、炭素及びガラスに結合するために特に適している。典型的に、本発明のポリエ
ステルで形成されたバインダー繊維は、約３００未満、更に特に約１００未満、
好ましくは約７５未満、更に好ましくは約１．２〜約１５のデニールを有するで
あろう。しかしながら、メルトブローンウエブ、スパンボンド化した材料又は分
離可能なセグメント化した紡糸繊維形状のような他の繊維状形態は、また、マイ
クロデニールサイズを有してよいことが理解される。更に、本発明の繊維は、例
えば、ジグザグ捲縮、押し込み型(stuffer box)捲縮又はらせん捲縮により捲縮
することができる。
【０１４９】 本発明のバインダー繊維は、一成分若しくは二成分バインダー繊維の形態又は
他の多成分形態であってよい。例えば、三成分繊維も、種々のポリマー及びポリ
マー変種を使用して、ときには界面接着を促進するタイ層である中間層により可
能性がある。このタイ層は、本発明のポリエステル又はこのポリエステルと他の
ポリマーとのブレンドであってもよい。同様に、本発明のポリエステルは、積層
及び押出被覆に於けるタイ層として使用することができる。
【０１５０】 二成分バインダー繊維のような多成分バインダー繊維は、当該技術分野で公知
のシース／コア、横並び又は他の形状を有していてよい。例えば、造形したバイ
ンダー繊維は、押出の間にバインダー材料で蓋をされた断面脚(cross-sectional
legs)で形成することができる。低融点二成分バインダー繊維の製造方法及び結
合方法は、米国特許第3,589,956号（その全部を参照して本明細書に含める）に
詳細に記載されている。本発明の典型的な二成分繊維には、約１０〜約９０重量
％の本発明のポリエステルが含有されていてよい。本発明の好ましい二成分繊維
に於いて、本発明のポリエステルは、二成分繊維の約１０〜約７５重量％の量で
存在するであろう。他の成分は、これらに限定されないが、ポリエチレンテレフ
タレート（ＰＥＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリブチレ
ンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリシクロヘキシレンジメチレンテレフタレート
ポリエステル（ＰＣＴ）、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレート（ＰＥＮ
）及びポリ乳酸（ＰＬＡ）をベースにするポリマー又はこれらの混合物のような
ポリエステルを含む、広範囲の他のポリマー材料からであってよい。二成分バイ
ンダー繊維は、他の繊維とブレンドするか又は単独で使用して、種々の特性を有
する不織布及び高ロフトバッティングを製造することができる。一般的に、二成
分バインダー繊維には、結合工程の間の構造的原形を確保するために高い融点を
有するポリマー及び結合を容易に実施するための低い融点の又は無定形のポリマ
ーが含まれている。ときには、一層安価なコア材料が使用されると言う経済性を
示すことができる。選択された場合に、シース及びコアの両方は、一定の生物分
解性及び堆肥性必要条件に適合することが必要であろう。
【０１５１】 本発明の繊維、特にバインダー繊維は、広範囲の他の繊維及びポリマーと容易
にブレンドされ、続いて熱又はエネルギー活性化されて、良好な原形及び強度を
有する不織布を提供する。例えば、ブレンド中の他の繊維には、これらに限定さ
れないが、ポリエステル、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリオレフィン、官
能化ポリオレフィン、アクリル樹脂、ナイロン、ガラス、セルロース性材料（綿
、パルプ系繊維、セルロースエステル繊維など）並びに他の合成及び天然ポリマ
ー及び繊維が含まれてよい。溶融ブレンドを、フィルム、成型物品、不織布、織
物／工業用糸及び布帛、コンポジット、積層物並びに粉末のような種々の形態に
製造することができる。不織布中に含有させることによって、また、他の布帛、
フィルム及び幾つかの金属表面への積層を助けることもできる。不織布ブレンド
中のバインダー繊維の量は、一般的に約５〜約３０重量％の範囲内であるけれど
も、２重量％のように少ない量を使用することもできる。ある例では、１００％
バインダー繊維を使用して布帛が形成される。
【０１５２】 本発明のポリエステルで製造することができる他の繊維構造物は、約５０％よ
り少ない本発明のポリエステルを、ポリオレフィン若しくは官能化されたポリオ
レフィン又は本発明のポリエステル以外のポリエステルと溶融ブレンドすること
によって形成される繊維である。溶融ブレンドするとき、適当な相溶化剤をその
所望の効果のために使用することができる。溶融ブレンドされたポリエステル／
ポリオレフィンを繊維として紡糸して、繊維構造物を形成することができる。こ
の溶融ブレンドによって、ポリオレフィンを自然の状態で紡糸し、別の次の操作
で染色することが可能になり、この幾らかは、ポリプロピレン及びポリエチレン
のような未変性のポリオレフィンでは満足に達成できない。
【０１５３】 本発明の利点は、本発明のポリエステルを含有する繊維が、繊維グレードのポ
リエチレンテレフタレートホモポリマーに比較して、より深い染色性及び向上さ
れた印刷性を有することができることである。実際に、ＡＡＴＣＣクロックメー
ター試験に従って試験したとき、本発明の繊維は、色彩堅牢度についての最高等
級を達成できる。更に特に、ＡＡＴＣＣクロックメーター試験は、擦ることによ
って着色された織物材料の表面から他の表面に転写された色の量を決定するため
に設計された方法である。これは、染色された、印刷された又は他の方法で着色
された糸又は布帛の形である全ての繊維から作られた織物に適用可能である。こ
の試験手順には、基本的に、着色された試験片を、白色クロック試験布で調節さ
れた条件下で擦ることが含まれる。白色試験布に転写された色を、汚染用のグレ
ースケール又は色転写スケールと比較することによって評価し、等級を指定する
。ＡＡＴＣＣクロックメーター試験方法８−１９８１を使用して１．０〜５．０
（５．０が最良の等級である）のスケール上でクロッキングに対する色彩堅牢度
について試験したとき、本発明の繊維は、４．０〜５．０の優れた湿潤及び乾燥
クロック等級を達成することができる。
【０１５４】 また、このポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリト
リメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）
、ポリエチレンナフタレンジカルボキシレート（ＰＥＮ）、ポリシクロヘキシレ
ンジメチレンテレフタレートポリエステル（ＰＣＴ）又はその他のポリエステル
中の添加物として使用して、繊維分散染料吸収量を増大させ、それをより深く染
色可能にし、そうして、本発明のもの以外のポリエステル、例えば、ポリエチレ
ンテレフタレートポリマーを染色するために使用される同じ条件下で、同量の染
料で色相の深さを改良することができる。また、この技術は、繊維グレードのポ
リエチレンテレフタレートポリマーと比較したとき、印刷性を改良することがで
きる。
【０１５５】 本発明の繊維構造物は、乾燥及び湿潤加熱並びに超音波及び無線周波数エネル
ギーを含む、多くの異なった手段で活性化させることができる、広範囲の種々の
不織布、織物及びタフテッド形に加工するために特に有用である。これらはまた
、これらに限定されないが、高ロフトバッティング、ニードルパンチした布帛、
平らな不織布、スパンボンド、水流絡み合わせ布帛(hydroentangled fabrics)、
ステッチボンド布帛、湿式不織布及び紙、織及び編布帛、アパレル、拭き取り具
、吸収性コア、カバーストック(coverstock)、多層不織布、医用及び農業用布帛
、フィルター媒体、フェイスマスク、芯地、浴室用マット、小型絨緞、綿及びポ
リエステル絨緞、セルロース性絶縁物、家具及び自動車用シート及び掛け布、履
き物、ハンドウエア(handwear)、パーティクルボード、繊維板、ガラス繊維コン
ポジット、リボン、装飾糸及び布帛並びに広範囲の種々の積層物及び成型物品を
含む、広範囲の種々の製品を製造する際に使用するために適している。
【０１５６】 バインダー繊維に加えて、不織布及び裏張り布帛の粉末結合のために適してい
る接着性粉末を、本発明のポリエステルから製造することができる。本発明のポ
リエステルのための他の適当な用途は、配合坦体材料としてである。例えば、本
発明のポリエステルは、着色剤、光学的増白剤及びＵＶ安定剤を含む添加物と混
合して、このポリエステルが坦体材料であるコンセントレート又はマスターバッ
チを形成することができる。このコンセントレート又はマスターバッチは、後の
工程で他のポリマーと組み合わせて、色、不透明度、耐久性、難燃性又は他の有
利な特性を与えることができる。本発明のポリエステルは、同様のインヘレント
粘度のポリエチレンテレフタレートよりも高いレベルの、顔料のような添加物を
受容するであろう。このポリエステルは、当該技術分野で公知の任意の適当な技
術によってブレンド又は混合することができる。
【０１５７】 また、本発明のポリエステルは、坦体材料以外のマスターバッチの成分として
広範囲の他のポリマーと共にブレンドすることもできる。このような他のポリマ
ーには、他のポリエステル、ポリアミド、セルロースエステル、ポリカーボネー
ト、ポリオレフィン等が含まれる。このようなマスターバッチは、続いて、特性
を変えるか又は増強するために繊維、成型物品、シート又はフィルムで使用され
る同じ又は異なったポリマーの多くとブレンドすることができる。本発明のコポ
リエステルは、高いレベルの、顔料のような添加物を受容するであろう。このコ
ポリエステルは、当該技術分野で公知の任意の適当な技術によって、ブレンド又
は混合することができる。更に、本発明のポリエステルは、本発明のポリエステ
ルと第一ポリマーとの溶融ブレンドである添加物の形であってよく、この添加物
は、第一ポリマーと同じか又はこれとは異なっていてよい第二ポリマーとブレン
ドするとき、繊維を形成することができる。それで、本発明のポリエステルを、
全体で又は部分的に含有する任意の繊維又は物品が、本発明により包含される。
【０１５８】任意的な繊維の押出用急冷装置 本発明のコポリエステルは、多くの種類の繊維紡糸ラインで紡糸して、本発明
の繊維を形成することができる。しかしながら、幾つかの装置に於いて、フィラ
メントは、紡糸口金面の直ぐ下で融合するようになり得る。このような状況に於
いて、繊維を一層効率的に急冷して、一緒に融合するそれらの傾向を低下させる
ことが有利であろう。フィラメントの急冷に於いて助けになるために、空気冷却
方法により得られるものよりも迅速な熱移動により溶融フィラメントを冷却する
ために、急冷流体を使用することができる。
【０１５９】 繊維を急冷する一つの方法には、図６及び７に示す急冷装置の使用が含まれる
。紡糸カラム内にこのような急冷装置を使用することは、これらに限定されない
が、本明細書に記載した本発明の繊維を含む繊維の形成に於いて助けになり得る
。この急冷装置は、粘着性で、無定形であるか又は繊維紡糸の間の従来の空気急
冷方法によって固化若しくは硬化するのが遅い、ある種の空冷することが困難で
ある繊維の溶融押出加工に於いて特別の用途を見出す。これはまた、低いガラス
転移温度（Ｔｇ）を有するポリマーで、特に、０℃より低いＴｇ値を有するポリ
マーで非常に有用である。更に、この急冷装置は、より速い急冷が必要な場合、
所望の繊維断面を維持することができる。
【０１６０】 急冷することが困難な繊維は、この急冷装置を使用することによって有利に急
冷できると予想される。このような急冷することが困難な繊維には、これらに限
定されないが、ポリ乳酸（ＰＬＡ）ポリマー、セルロースエステル、ポリカプロ
ラクトン（ＰＣＬ）、他の分解性ポリマー／コポリマー、他のコポリエステル、
ポリオレフィンから誘導される低融点又は無定形ポリマー／コポリマー、ポリエ
ーテル、ポリアミド（ナイロン）等が含まれる。ポリマーブレンドも、この改良
された急冷工程により有用な繊維に紡糸することができる。このようなブレンド
には、セルロースエステル、脂肪族コポリエステル、ポリビニルアルコール／ア
セテート、微結晶性セルロース、デンプン誘導体等との脂肪族−芳香族コポリエ
ステルブレンドが含まれるであろう。
【０１６１】 図６及び７は、繊維を製造するための好ましい急冷装置を示す。図示されるよ
うに、フィラメント１０を、紡糸口金３０を通過させて押出機ブロック２０を通
して押し出すことができる。次いで、フィラメント１０を、急冷装置４０内の精
密切断スロット４４に通過させ、ここでフィラメントは急冷流体と接触するよう
になる。急冷装置４０には、急冷流体が管状ベースに入ることを可能にする流体
入口４２及び出口スロット４４が含まれ、急冷流体がフィラメントと接触するよ
うになっている。フィラメント及び均一に適用された急冷流体は、高速度でカラ
ムから下方に移動し続ける。スロット４４は、１個の長いスリット又は多数の精
密切断スリットであってよい。好ましい態様に於いて、急冷されたフィラメント
は、配置棒８０の使用により急冷装置に近接して保持される。急冷工程を最適化
するために、急冷装置は、急冷装置が、上方若しくは下方に、内側若しくは外側
に移動できるか又は回転できるように装着されている。特に好ましい急冷装置は
、１２インチ長さ、０．０６７ｍｍ幅のフィラメントスロットを有する、２１イ
ンチ長さ、3/4インチの中空スチール製管である。スロット寸法は、一定であっ
てよく又はスロット長さに沿って僅かに変化してよい。寸法は、また、異なった
紡糸カラムサイズ又は装置について異なっていてもよい。
【０１６２】 図６に示されるように、急冷流体は、急冷流体源５０から供給することができ
る。流体源５０から、急冷流体を、ポンプ６０を使用して制御した速度で、急冷
ライン７０を通して急冷流体入口４２の中にポンプ輸送することができる。図６
及び７に加えて、他のアプリケーター設計も可能である。
【０１６３】 急冷流体は、水又は急冷流体がフィラメントを実質的に溶解しないような他の
適当な流体であってよい。更に、急冷流体に、耐電防止剤、滑剤、乳化剤などの
ような適当な添加物が含有されていてよいことが理解される。添加物の存在は、
性能を増強するために又は下流の加工操作を減少若しくは除くために使用するこ
とができる。好ましい態様に於いて、急冷流体は室温の脱イオン水であるけれど
も、フィラメントを急冷するために他の温度を使用することもできる。
【０１６４】実施例 下記の実施例に於いて、三つの一般的方法によってブレンドを製造した。
【０１６５】 （ｉ）ブレンド成分を一緒に振盪させ、その後、レオメトリックス・メカニカ
ル・スペクトロメーター(Rheometrics Mechanical Spectrometer)中で適切な温
度で配合する。得られた樹脂を典型的に５ｍｍ粒子サイズに粉砕し、その一部を
２枚の金属板の間で樹脂の溶融温度より高い温度で圧縮して、溶融圧縮フィルム
を形成する。
【０１６６】 （ｉｉ）セルロースエステルとポリエステルとのブレンドを、３０ｍｍヴェル
ネル−プフライデレル(Werner-Pfleiderer)二軸スクリュー押出機で配合するこ
とによって製造した。典型的な手順は下記の通りである。二つの別々の供給系、
即ち、セルロース性材料のための一つ及びポリエステルのための一つを、溶融ブ
レンドのこの方法のために使用した。セルロースエステルを、帯域１に乾燥粉末
として添加し、そしてポリエステルを帯域３に粘稠液体として添加した。セルロ
ースエステルは、アキュレート(AccuRate)供給機を使用し、ホッパーを通して押
出機のバレルの中に、所望の速度で添加した。ポリエステルは、窒素下で予熱し
、加熱した供給タンクの中に注いだ。ポリエステルを窒素雰囲気下で維持し、ス
テンレススチールラインを通してギヤーポンプに重量供給し、ギヤーポンプは、
溶融材料を、ステンレススチールライン（１／２インチの外径）を通して押出機
のバレルの中に輸送した。この供給システムの全てのラインを加熱し、断熱した
。押出機の生産速度は、１０〜５０ポンド／時の範囲内である。帯域温度は、ポ
リエステル及びセルロースエステルの正確な特性に依存して設定し、一般的に約
１００℃〜２５０℃の範囲内で変化する。その後、押出機から出た２本の材料の
ストランドを水中で急冷し、コネアー・ジェトロ(CONAIR JETRO)ペレタイザーで
細断した。
【０１６７】 （ｉｉｉ）セルロースエステルとポリエステルとのブレンドを、３０ｍｍヴェ
ルネル−プフライデレル二軸スクリュー押出機で配合することによって製造した
。典型的な手順は下記の通りである。一つの供給システムを、溶融ブレンドのこ
の方法のために使用した。セルロースエステル及びポリエステルをドライブレン
ドし、そして帯域１に固体として添加した。乾燥したブレンドを、アキュレート
供給機を使用し、ホッパーを通して押出機のバレルの中に、所望の速度で添加し
た。押出機の生産速度は、１０〜５０ポンド／時の範囲内である。帯域温度は、
ポリエステル及びセルロースエステルの正確な特性に依存して設定し、一般的に
約１００℃〜２５０℃の範囲内で変化する。その後、押出機から出た２本の材料
のストランドを水中で急冷し、コネアー・ジェトロ・ペレタイザーで細断した。
【０１６８】 このフィルムの引張強度、破断点伸び及び接線モジュラスは、ＡＳＴＭ方法Ｄ
８８２により測定する。引裂力はＡＳＴＭ方法Ｄ１９３８により測定する。酸素
及び水蒸気透過速度は、それぞれＡＳＴＭ方法Ｄ３９８５及びＦ３７２により測
定する。成型試験片についての引張強度及び破断点伸びは、ＡＳＴＭ方法Ｄ６３
８により測定する。曲げ強度及びモジュラスはＡＳＴＭ方法Ｄ７９０により測定
する。アイゾット衝撃強度はＡＳＴＭ方法Ｄ２５６により測定する。熱撓み温度
はＡＳＴＭ方法Ｄ６４８により測定する。インヘレント粘度は、フェノール／テ
トラクロロエタンの６０／４０重量部溶液１００ｍＬ中の０．５ｇのサンプルに
ついて、２５℃の温度で測定する。動的機械的熱分析（ＤＭＴＡ）スペクトルは
、ポリマー・ラボラトリーズ(Polymer Laboratories)Ｍｋ ＩＩを使用して４℃
／分及び１Ｈｚで集めた。
【０１６９】 本明細書で使用した略字は下記の通りである：「Ｉ．Ｖ．」はインヘレント粘
度であり、「ｇ」はグラムであり、「ｐｓｉ」はポンド／平方インチであり、「
ｃｃ」は立方センチメートルであり、「ｍ」はメートルであり、「ｒｐｍ」は回
転／分であり、「ＤＳＰｒ」はプロピオニルについての置換度／アンヒドログル
コース単位であり、「ＤＳＡｃ」はアセチルについての置換度／アンヒドログル
コース単位であり、「ＤＳＢｕ」はブチリルについての置換度／アンヒドログル
コース単位であり、「ＢＯＤ」は生化学的酸素要求量であり、「ｖｏｌ」又は「
ｖ」は体積であり、「ｗｔ」は重量であり、「ｍｍ」はミリメートルであり、「
ＮａＯＡｃ」は酢酸ナトリウムであり、「ｎｍ」は測定せずであり、「ＣＥ」は
セルロースエステルであり、「ＰＥ」はポリエステルであり、「ＤＯＡ」はアジ
ピン酸ジオクチルであり、「ＨＤＴ」は熱撓み温度であり、「ＷＶＴＲ」は水蒸
気透過速度であり、「ｍｉｌ」は０．００１インチである。フィルムの透明度に
関して、「＋」は混和性ブレンドの透明フィルム特性を示し、「±」は部分的混
和性フィルムの曇りフィルム特性を示し、「−」は非混和性ブレンドの不透明フ
ィルム特性を示し、「ＡＡＰＥ」は脂肪族−芳香族コポリエステルであり、本明
細書で使用されるとき、ブレンドが必要でないコポリエステルを指す。セルロー
スエステルの命名に関して、「ＣＡＰ」は酢酸プロピオン酸セルロースであり、
「ＣＡ」は酢酸セルロースであり、「ＣＡＢ」は酢酸酪酸セルロースである。ポ
リエステルの命名に関して、代表的な例は下記の通りである：「ＰＴＳ（Ｔ）［
８５／１５］」は、ポリ（テトラメチレンスクシネート−共−テレフタレート）
（但し、スクシネート対テレフタレートのモル％は８５／１５である）であり、
「ＰＴＡ（Ｔ）［８５／１５］」は、ポリ（テトラメチレンアジペート−共−テ
レフタレート）（但し、アジペート対テレフタレートのモル％は８５／１５であ
る）であり、「ＰＴＧ（Ｔ）［８５／１５］」は、ポリ（テトラメチレングルタ
レート−共−テレフタレート）（但し、グルタレート対テレフタレートのモル％
は８５／１５である）であり、「ＰＴＧ（Ｔ）（Ｄ）［６０／３５／５］」は、
ポリ（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレート−共−ジグリコレート
）（但し、グルタレート対テレフタレート対ジグリコレートのモル％は６０／３
５／５である）であり、「ＰＴＧ（Ｎ）［８５／１５］」は、ポリ（テトラメチ
レングルタレート−共−ナフタレート）（但し、グルタレート対ナフタレートの
モル％は８５／１５である）であり、「ＰＥＳ」はポリ（エチレンスクシネート
）であり、「ＰＨＳ」はポリ（ヘキサメチレンスクシネート）であり、「ＰＥＧ
」はポリ（エチレングルタレート）であり、「ＰＴＧ」はポリ（テトラメチレン
グルタレート）であり、「ＰＨＧ」はポリ（ヘキサメチレングルタレート）であ
り、「ＰＴ（Ｅ）Ｇ［５０／５０］」はポリ（テトラメチレン−共−エチレング
ルタレート）（但し、テトラメチレン対エチレンのモル％は５０／５０である）
であり、「ＰＥＡ」はポリ（エチレンアジペート）であり、「ＰＤＥＡ」はポリ
（ジエチレンアジペート）であり、「ＰＨＡ」はポリ（ヘキサメチレンアジペー
ト）である。他の略字は下記の通りである：「ＴＥＧＤＡ」はトリエチレングリ
コールジアセテートであり、「ＰＶＡ」はポリ（酢酸ビニル）であり、「ＰＭＭ
Ａ」はポリ（メチルメタクリレート）であり、「ＰＥＭＡ」はポリ（エチルメタ
クリレート）である。マイバプレックス(MYVAPLEX)６００は、濃縮グリセリルモ
ノステアレートの商品名であり、イーストマン・ケミカル社から入手できる。マ
イバプレックス濃縮グリセリルモノステアレートは、主としてステアリン酸エス
テルから構成されている水素化大豆油から製造された最低９０％蒸留したモノグ
リセリドである。マイバセット(MYVACET)は、変性脂肪の蒸留したアセチル化モ
ノグリセリドの商品名である。マイバセット５０７のアセチル化％は、４８．５
〜５１．５の範囲内であり、マイバセット７０７のアセチル化％は、６６．５〜
６９．５の範囲内であり、マイバセット９０８のアセチル化％は、最低９６であ
る。マイベロール(MYVEROL)は濃縮グリセリルモノステアレートの商品名であり
、イーストマン・ケミカル社から入手できる。マイベロールは、蒸留したモノグ
リセリドが異なった脂肪源から製造される以外は、マイバプレックスに非常によ
く似ている。
【０１７０】例１ 酢酸プロピオン酸セルロース（ＤＳAc＝０．１０、ＤＳPr＝２．６４、ＩＶ＝
１．３）及び脂肪族−芳香族コポリエステルのブレンド並びにこのブレンドから
製造したフィルムを、標準的手順を使用して製造した。ガラス転移温度をＤＭＴ
Ａにより測定し、そしてフォックス−フローリ式を使用して計算した。その結果
を表Ｉ及びＩＩに示す。
【０１７１】
【表１】
【０１７２】
【表２】
【０１７３】
【表３】
【０１７４】 表ＩからのＩ．Ｖ．データは、ブレンド成分の分子量が、ブレンド工程内で維
持されることを示している。透明度が示すように、このフィルムは、混和性ブレ
ンドの特徴である透明であった。
【０１７５】 表Ｉは、２０％の脂肪族−芳香族コポリエステル（Ｎｏ．１、３、５、８、１
４、１７、２０、２２、２７及び２９）を含有するブレンドのそれぞれは、それ
ぞれのブレンドについて計算したＴｇ12よりも１４℃〜３７℃高かった実験的Ｔ
ｇ12を有していた。Ｃ4二酸（Ｎｏ．２）、Ｃ6二酸（Ｎｏ．４）又はＣ10芳香族
二酸（Ｎｏ．３０）を含有する４０％脂肪族−芳香族コポリエステルブレンドは
、また、それぞれ１８℃、１１℃及び２５℃の、理論的Ｔｇ12からの実験的Ｔｇ12 の正の逸脱を示した。Ｃ5脂肪族二酸を含有する４０％脂肪族−芳香族コポリ
エステルの群内で、Ｎｏ．６、１０、１６、１９及び２１（１５〜３０％のＣ6
芳香族二酸）の実験的Ｔｇ12は、理論的Ｔｇ12との良好な一致（±１０℃）を示
した。反対に、５、１０及び４０％Ｃ６芳香族二酸を含有する４０％ＰＴＧ（Ｔ
）ブレンドの実験的Ｔｇ12は、それぞれ２７、２３及び５２℃の、計算値からの
正の逸脱を示した。１０〜７０％ＰＥＧ（Ｔ）［７０／３０］のシリーズ（Ｎｏ
．７〜１２）に於いて、１０〜３０％ブレンドは、計算値からの実験値Ｔｇ12の
正の逸脱を示し、４０〜５５％ブレンドは、計算したＴｇ12との優れた一致を示
したＴｇ12を有し、そして７０％ブレンドは、部分的混和性ブレンドの複数のＴ
ｇ特性を示した。反対に、２０〜７０％ＰＴＧ（Ｔ）［６０／４０］ブレンド（
Ｎｏ．２２〜２５）のシリーズは、複数のＴｇ12又は理論値から非常に異なって
いたＴｇ12を有していた。脂肪族−芳香族コポリエステルの非常に高いレベル（
対比、Ｎｏ．２６）で、単一のＴｇが観察された。この種類の分析によって、セ
ルロースエステルとＣ5脂肪族二酸を含有する脂肪族−芳香族コポリエステルと
のブレンドは、一般的に、コポリエステルの芳香族部分がほぼ１５〜３０％であ
るとき、ほぼ３０〜５５％の範囲内で混和性であることが示唆される。３０〜５
５％の範囲外のＣ5脂肪族二酸を含有する脂肪族−芳香族コポリエステルブレン
ドは、変化するレベルの混和性を示す。他の脂肪族二酸を含有するブレンドも、
より広い範囲に亘って変化するレベルの混和性を示す。
【０１７６】 ブレンドの混和性は、また、ポリエステルの分子量に強く依存性である。一般
的に、低Ｉ．Ｖ．のポリエステルは、混和性のより広い窓を与えるであろう。
【０１７７】 セルロースエステルは、典型的に、高いＷＶＴＲ（５００ｇ超 ｍｉｌ／１０
０ｉｎ2−２４時）を有する。表ＩＩに示されるように、ＣＡＰ／脂肪族−芳香
族コポリエステルブレンドの全ては、５００ｇ ｍｉｌ／１００ｉｎ2−２４時
より小さいＷＶＴＲを有する。表ＩＩには、また、ブレンドから製造された材料
についての広範囲の物理的特性が、ブレンド成分及びブレンド組成に依存し得る
ことを示している。脂肪族−芳香族コポリエステルブレンドの多くは、予想外で
異常な物理的特性を与えた。例えば、２０％ブレンドについて接線モジュラス（
表ＩＩ）は、大部分、ＣＡＰ（２．１×１０5ｐｓｉ）に対して驚くほど高かっ
た。ＰＴＧ（Ｔ）［７０／３０］及びＰＴＧ（Ｔ）［６０／４０］を含有するブ
レンドを除いて、接線モジュラスは全て、約１．５×１０5ｐｓｉより上に留ま
っていた。２０％ブレンドについての引張強度は、一層驚くべきことであった。
ＰＴＧ（Ｔ）［６０／４０］ブレンドを除いて、これらのブレンドの引張強度は
、全て５．０×１０3ｐｓｉより上であった。幾つかの場合には、引張強度はＣ
ＡＰ（５．５×１０3）に対して改良された。一般的に、ＰＴＧ（Ｔ）［６０／
４０］ブレンドを除いて、２０％の脂肪族−芳香族コポリエステルを含有するブ
レンドの全ては、ブレンド主要成分である酢酸プロピオン酸セルロースと非常に
類似して挙動した。実際には、本発明者等は、酢酸プロピオン酸セルロースに固
有の機械的特性を低下させることなく、ある場合にはこれを改良して、セルロー
スエステルを、一般的にセルロースエステルブレンド成分よりも大きく異なった
物理的特性を有するコポリエステルの２０％で置き換えることができた。
【０１７８】例２ セルロースエステル及びスクシネートポリエステルのブレンド並びにこれから
のフィルムを、標準的手順を使用して製造した。その結果を、表ＩＩＩ及びＩＶ
に示す。
【０１７９】
【表４】
【０１８０】
【表５】
【０１８１】 表ＩＩＩからのＩ．Ｖ．データは、ブレンド成分の分子量が、ブレンド工程内
で維持されることを示している。透明度が示すように、このフィルムは、混和性
ブレンドの特徴である透明であった。更に、ブレンドのＴｇを、代表的サンプル
について測定した。Ｎｏ．３４及び３６は、それぞれ８０℃及び７０℃の単一の
Ｔｇを有していた。単一のＴｇは、また、混和性ブレンドの特徴である。表ＩＶ
に示されるように、これらのブレンドから製造された材料についての非常に広範
囲の物理的特性が、ブレンド組成の適切な選択により可能である。
【０１８２】例３ セルロースエステル及びグルタレートポリエステルのブレンド並びにこれから
のフィルムを、標準的手順を使用して製造した。その結果を、表Ｖ及びＶＩに示
す。
【０１８３】
【表６】
【０１８４】
【表７】
【０１８５】
【表８】
【０１８６】 表ＶからのＩ．Ｖ．データは、ブレンド成分の分子量が、ブレンド工程内で維
持されることを示している。透明度が示すように、このフィルムは、混和性ブレ
ンドの特徴である透明であった。更に、ブレンドのＴｇを、代表的サンプルにつ
いて測定した。Ｎｏ．３７、４９、５１、５４、５５、５９及び７４は、それぞ
れ１２０℃、７０℃、１２５℃、７２℃、６６℃、１０８℃及び７０℃の単一の
Ｔｇを有していた。単一のＴｇは、また、混和性ブレンドの特徴である。表ＶＩ
に示されるように、これらのブレンドから製造された材料についての非常に広範
囲の物理的特性が、ブレンド組成の適切な選択により可能である。
【０１８７】例４ セルロースエステル及びアジペートポリエステルのブレンド並びにこれからの
フィルムを、標準的手順を使用して製造した。その結果を、表ＶＩＩ及びＶＩＩ
Ｉに示す。
【０１８８】
【表９】
【０１８９】
【表１０】
【０１９０】 表ＶＩＩからのＩ．Ｖ．データは、ブレンド成分の分子量が、ブレンド工程内
で維持されることを示している。透明度が示すように、このフィルムは、混和性
ブレンドの特徴である透明であった。更に、ブレンドのＴｇを、代表的サンプル
について測定した。Ｎｏ．８０及び８４は、それぞれ７８℃及び１３０℃の単一
のＴｇを有していた。単一のＴｇは、また、混和性ブレンドの特徴である。表Ｖ
ＩＩＩに示されるように、これらのブレンドから製造された材料についての非常
に広範囲の物理的特性が、ブレンド組成の適切な選択により可能である。
【０１９１】例５ 異なった添加物を含有するセルロースエステル及び脂肪族ポリエステルのブレ
ンド並びにこれからのフィルムを、標準的手順を使用して製造した。Ｎｏ．９６
〜１０１、１０４及び１０５のフィルムは、インフレートフィルムであり、ここ
でＴは横方向を意味し、Ｍは縦方向を意味する。その結果を、表ＩＸ及びＸに示
す。
【０１９２】
【表１１】
【０１９３】
【表１２】
【０１９４】
【表１３】
【０１９５】
【表１４】
【０１９６】 表ＩＸに示されるように、本発明のブレンドは、プロ酸化剤（対比、Ｎｏ．８
８〜９０）、無機物（対比、Ｎｏ．９１〜９５、１０４、１０５）、非常に生物
分解性である有機添加物（対比、９６〜１０１、１０３）、ポリマー染料及び顔
料（対比、１０４又は１０５）からとりわけモノマー性可塑剤（対比、１０２）
までの範囲の多くの異なった種類の添加物を含有することができる。Ｎｏ．８８
〜９０、１０２は透明であり、他方、Ｎｏ．９１〜９９、１０３は、透明であっ
たが、予想されたように、ブレンドに添加された無機物又は有機物のために曇り
であった。Ｎｏ．９９及び１００はＴｉＯ2のために白色であり、他方、１０４
及び１０５は、ＴｉＯ2及び染料のために青色であった。これらの例は、このブ
レンドを容易に着色又は染色できることを示している。表Ｘからわかるように、
これらの添加物は、ブレンドから製造されたフィルムの機械的特性又は引裂強度
に殆ど又は全く影響を有していない（対比、表Ｘ及びＶＩ）。それで、ブレンド
組成の適切な選択により、ブレンドから製造された材料についての広範囲の物理
的特性を維持しながら、生物分解性を促進する添加物、例えば、ＣａＣＯ3又は
微結晶性セルロースを、このブレンドに添加することができる。
【０１９７】例６ ２．７４のＤＳ／ＡＧＵを有する酢酸プロピオン酸セルロース、脂肪族ポリエ
ステル及び第三ポリマー成分の三成分ブレンドを、標準的手順を使用して製造し
た。表ＸＩに、このブレンドから製造したフィルムの機械的特性、引裂強度及び
透明度を示す。
【０１９８】
【表１５】
【０１９９】
【表１６】
【０２００】
【表１７】
【０２０１】 表ＸＩに示されるように、セルロースエステルと脂肪族ポリエステル又は脂肪
族−芳香族コポリエステルとは、他のポリマーとブレンドして、優れた物理的特
性を有する混和性又は部分的に混和性の三成分ブレンドを形成することができる
。Ｎｏ．１１２、１１６、１１７、１１９〜１３０、１３２、１３３、１３５及
び１３６は、混和性三成分ブレンドの例であり、他方、残りの例は部分的に混和
性である三成分ブレンドの例である。勿論、これらのブレンドには、例５又は例
７（次を参照）に示されるように非混和性添加物を含有させることができる。
【０２０２】例７ セルロースエステル及び脂肪族ポリエステル又は脂肪族−芳香族コポリエステ
ル及び疎水性添加物の三成分ブレンドを、標準的手順を使用して製造した。表Ｘ
ＩＩ及びＸＩＩＩに、このブレンドのＤＳ／ＡＧＵ、Ｉ．Ｖ．及び透明度並びに
このブレンドから製造したフィルムの機械的特性、引裂強度及び水蒸気透過速度
を示す。
【０２０３】
【表１８】
【０２０４】
【表１９】
【０２０５】 表ＸＩＩ及びＸＩＩＩの例は、疎水性添加物をセルロースエステルと脂肪族ポ
リエステル又は脂肪族−芳香族コポリエステルとのブレンドに添加して、機械的
特性又は引裂強度の低下無しに、このブレンドから製造された材料の水蒸気透過
速度を制御することができることを示している。例えば、０．２５〜１％のマイ
バプレックス６００を含有するＣＡＰ／ＰＴＧブレンドから製造したフィルムの
ＷＶＴＲは、２４４〜１０３ｇ ｍｉｌ／１００ｉｎ2−２４時の間で制御され
た（対比、Ｎｏ．１４３〜１４６）。疎水性添加物が増加すると、ＷＶＴＲは、
ＷＶＴＲが１％付近の添加物で安定するまで低下した。
【０２０６】例８ ３０ｍｍ Ｗ−Ｐ二軸スクリュー押出機での、ＣＡＰ（ＤＳAc＝０．１０、Ｄ
ＳPr＝２．６４）／ポリ（テトラメチレングルタレート）の６５／３５ブレンド
の製造を、一般的手順に従って下記の条件下で実施した。 ポリ（テトラメチレングルタレート）のための供給速度＝１５．０ポンド／時 ＣＡＰのための供給速度＝２８．０ポンド／時 押出機からの全押出量＝４３ポンド／時 供給ライン温度＝１９０℃ スクリューのＲＰＭ＝２０７ トルク＝３０％ 押出機帯域温度：帯域１＝１８０℃；帯域２〜７＝２３０℃。
【０２０７】例９ ＣＡＰ（ＤＳAc＝０．１０、ＤＳPr＝２．６４）と共に１０、２０及び４０重
量％のポリテトラメチレングルタレートを含有する他のブレンドも、ポリエステ
ルを、固体ポリ（テトラメチレングルタレート）をＣＡＰ（ＤＳAc＝０．１０、
ＤＳPr＝２．６４）と混合し、両方の材料を押出機の帯域１の中に供給した以外
は、他は同様の条件下で一般的な手順に従って、Ｗ−Ｐ押出機で製造した。
【０２０８】例１０ 例８及び例９に於けるようにして製造したブレンドを、トーヨー(Toyo)９０射
出成形機で、下記の条件下で成型した。これらの条件は、理想的な条件と考える
べきではないが、この種類のブレンドで使用することができるものの典型である
。 ノズル温度＝２００℃、 帯域１温度＝２１０℃、 帯域２温度＝２１０℃、 帯域３温度＝１９０℃、 帯域４温度＝１８０℃、 溶融物温度＝２１５℃、 射出及び保持圧力＝７５０ｐｓｉｇ、 金型温度＝１４℃、 スクリュー速度＝７５ｒｐｍ。
【０２０９】例１１ 例１０に於けるようにして製造したブレンドの物理的特性及び１２％のモノマ
ー性可塑剤を含有するＣＡＰの物理的特性を、表ＸＩＶに示す。
【０２１０】
【表２０】
【０２１１】 この例は、脂肪族ポリエステルブレンド成分が、非常に有効な非揮発性非抽出
性ポリマー添加物であることを示す。これらのブレンドは、モノマー性可塑剤を
含有するＣＡＰに対比して、多くの優れた物理的特性を与える。例えば、１２％
ＤＯＡを含有するＣＡＰに対比して、１０％のＰＴＧを含有するブレンドは、優
れた引張強度、曲げモジュラス及びより高い熱撓み温度を有する。
【０２１２】例１２ 例１０に於けるようにして製造したブレンドの物理的特性を表ＸＩＶに示す。
【０２１３】
【表２１】
【０２１４】
【表２２】
【０２１５】 この例は、脂肪族−芳香族ポリエステルブレンド成分が、非常に有効な非揮発
性非抽出性ポリマー添加物であることを示す。これらのブレンドは、モノマー性
可塑剤を含有するＣＡＰに対比して、多くの優れた物理的特性を与える。例えば
、１２％ＤＯＡを含有するＣＡＰに対比して、上記のブレンドの全ては、同様の
ポリマー含有量で、優れた引張強度、曲げモジュラス及び曲げ強度並びにより高
い熱撓み温度を有する。この例は、また、混和性、即ちＰＥＧ（Ｔ）［７０／３
０］、セルロースエステル／脂肪族−芳香族ブレンドと部分的に混和性、即ちＰ
ＥＧ（Ｔ）［６０／４０］、セルロースエステル／脂肪族−芳香族ブレンドとの
間の物理的特性差の幾つかを教示している。一般的に、部分的に混和性のブレン
ドは、特に−４０℃で優れたアイゾット衝撃強度を与える。
【０２１６】例１３
【表２３】
【０２１７】 これらの例は、脂肪族−芳香族コポリエステルから製造したフィルムが、非常
に高い伸び、高い引裂強度、低いＷＶＴＲ及び低いモジュラスを有しており、そ
れでフィルム応用に於いて有用であることを示している。
【０２１８】例１４−ＡＡＰＥ成型試験片の物理的特性
【表２４】
【０２１９】 この例は、ＡＡＰＥが、非常に高い破断点伸び、低い曲げモジュラス及び優れ
たアイゾット衝撃強度を有することを示している。
【０２２０】例１５ 本発明のブレンドから溶融インフレートフィルムを製造するために、種々の条
件を利用することができる。押出機のための温度設定点は、もし存在すれば、添
加剤のレベルに依存して変化し得る。この例について、全ての加熱器帯域を、２
５〜３０スクリューｒｐｍで１９０℃〜２００℃の間で設定した。これによって
、１８３℃の測定した溶融物温度がもたらされた。ダイの目詰まりを防止するた
めに、より高いレベルのＴｉＯ2（又はタルク若しくは珪藻土のような全ての粘
着防止剤）を使用する場合、加熱器温度を、特にダイ領域に於いて、５〜１０℃
ほど上昇させなくてはならない。温度設定は、また、使用するスクリューの種類
及び押出機のサイズに依存して変化するであろう。好ましい温度は、１７５℃〜
２１５℃である。吹込成形条件は、ブローアップ比（ＢＵＲ）、バブル直径のダ
イ直径に対する比（これは、フープ又は横方向（ＴＤ）延伸の指標を与える）又
は引落比（ＤＤＲ）（これは、軸又は縦方向（ＭＤ）延伸の指標である）によっ
て特徴付けられる。ＢＵＲ及びＤＤＲが等しい場合、ＭＤ及びＴＤに於ける延伸
の量はほぼ同じであり、「バランスのとれた」フィルムになる。
【０２２１】 インフレートフィルムを、９８％の酢酸プロピオン酸セルロース（ＤＳAc＝０
．１０、ＤＳPr＝２．６４）及びポリ（テトラメチレングルタレート）の６０／
４０ブレンド並びに２％のＴｉＯ2からなるブレンドから製造した。マスターバ
ッチ（２０％のレベルでブレンドし、ペレット化した）の形で添加したＴｉＯ2
は、不透明フィルムを得るために添加した。このインフレートフィルムは、１５
：１減速歯車装置を有するキリオン(Killion)１．２５インチ押出機からなる研
究所規模のインフレートフィルムラインを使用して製造した。一般目的用のスク
リューも使用したが、スクリューは２４対１のＬ／Ｄを有するマドック(Maddock
)混合型であった。混合スクリューについての圧縮比は３．５：１であった。５
ｍｉｌのダイ間隙を有する１．２１インチのダイを使用した。空気リングはキリ
オン・シングル−リップＮｏ．２型であった。加工する前に、ブレンドを、除湿
した空気乾燥機内で、５０℃で一夜乾燥させた。
【０２２２】 この例について、ＢＵＲは２．２０であり、ＤＤＲは１．１３であり、２ｍｉ
ｌの平均厚さを有するフィルムになった。これにより、ＭＤ及びＴＤに於いて、
それぞれ８．９及び７．５ｇ／ｍｉｌの平均引裂強度を有するフィルムが製造さ
れた。更に、これらの方向についての破断点伸び値は１０１及び７９％であり、
接線モジュラスは３０及び２４ｋｓｉであり、そして破断応力は３．９及び３．
６ｋｓｉである。吹込条件を変化させ、より厚いダイ間隙の方に進めることによ
り、ＢＵＲ値を２〜３．９の範囲内で試行し、ＤＤＲ値を０．５〜２０の範囲内
で試行した。これらのパラメーターを増加させると、一般的に、減少する伸び％
を除いて、改良された特性になる。例えば、２．７６のＢＵＲ及び３．８９のＤ
ＤＲによる０．５ｍｉｌのフィルムは、それぞれＭＤ及びＴＤについて、３１．
３及び２９．７ｇ／ｍｉｌの平均引裂強度、７４及び３７％の破断点伸び値、５
７及び８６ｋｓｉのモジュラス並びに３．２及び４．９ｋｓｉの破断応力を有し
ていた。
【０２２３】例１６ インフレートフィルムを、酢酸プロピオン酸セルロース（ＤＳAc＝０．１０、
ＤＳPr＝２．６４）及びポリ（テトラメチレングルタレート−共−テレフタレー
ト）からなるブレンドから製造した。このインフレートフィルムは、１５：１減
速歯車装置を有するキリオン１．２５インチ押出機からなる研究所規模のインフ
レートフィルムラインを使用して製造した。一般目的用のスクリューも使用した
が、スクリューは２４対１のＬ／Ｄを有するマドック混合型であった。混合スク
リューについての圧縮比は３．５：１であった。２５ｍｉｌのダイ間隙を有する
１．２１インチのダイを使用した。空気リングはキリオン・シングル−リップＮ
ｏ．２型であった。加工する前に、ブレンドを、除湿した空気乾燥機内で、５０
℃で一夜乾燥させた。その結果を表ＸＶＩＩに示す。
【０２２４】
【表２５】
【０２２５】 この例のＮｏ．は、酢酸プロピオン酸セルロースと脂肪族−芳香族コポリエス
テルとのブレンドから吹込成形したフィルムが、非常に高い引裂強度及び破断点
伸びを有することを示している。更に、引裂強度のような物理的特性は、一つの
方向で高くできるか又は両方の方向で大体等しくでき、このフィルムは配向でき
ることを示している。一般的に、バランスのとれたフィルムは、ＤＤＲ／ＢＵＲ
比を選択することによって得られる。
【０２２６】例１７ 酢酸プロピオン酸セルロース（ＤＳAc＝０．１０、ＤＳPr＝２．６４）／ポリ
（テトラメチレングルタレート）の８０／２０ブレンドを使用して、５４孔の円
形及びＹジェット（５５ミクロン等価直径）を使用し、２１５℃の押出温度及び
２５０ｍ／ｍ又は６００ｍ／ｍの巻取で繊維を紡糸した。パッケージをドフィン
グし、コーンの上に一緒に重ねて、２７０本フィラメント糸を作った。延伸繊維
を製造するために、二段延伸方法を使用した。表ＸＶに、延伸繊維及び未延伸繊
維の両方についての代表的データを示す。顕微鏡写真は、この繊維が優れた断面
安定性を有していたことを示した。
【０２２７】
【表２６】
【０２２８】生物分解研究 ポリヒドロキシアルカノエートが適切な条件下で生物分解性であることは明ら
かであるが、アシル置換基がセルロース主鎖を微生物攻撃から守っていると広く
信じられているので、セルロースエステルが生物分解性であることは当該技術分
野で知られていない。本発明者等は、１．７の置換度を有する酢酸セルロースの
フィルムを、イーストマン・ケミカル社（米国テネシー州キングスポート）廃水
処理施設中に浸漬したとき、２７日以内にフィルムの甚だしい分解が起こったこ
とを見出した。更に、同じ廃水処理施設から得られた活性汚泥から単離した微生
物の混合集団からなる培養菌は、同じ酢酸セルロース（ＤＳ＝１．７）のフィル
ムの存在下で成長した。この場合に、酢酸セルロースフィルムの甚だしい分解が
、５日後に観察された。図１Ａ、１Ｂ、２Ａ及び２Ｂは、水／アセテートの５０
／５０混合物中の２０重量％の酢酸セルロース（ＤＳ＝１．７）からなる溶液か
らフィルムを延伸することによって形成された、酢酸セルロースフィルムの両側
の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真を示す。図１Ａ及び２Ａは対照のフィルムの
ものであり、他方、図１Ｂ及び２Ｂは、その上で活性汚泥から単離した微生物の
混合集団からなる培養菌を４日間成長させたフィルムのものである。図１Ｂ及び
２Ｂに於いて、酢酸セルロースフィルムの甚だしい分解が明らかである。図１Ａ
及び２Ａに於ける対照フィルムの比較によって、フィルム側面が異なっているこ
とが示される。図１Ａは、延伸刃(draw blade)による剪断から得られるフィルム
の外側平滑表面を示し、他方、図２Ａは、その上でフィルムが流延される表面と
接触状態にあったフィルムの内側粗表面を示す。図１Ｂ及び２Ｂの比較によって
、フィルムの粗い又は内側の表面が一層甚だしく分解されたことが示される。粗
表面領域は細菌の付着を促進し、一層迅速な分解速度に至る。粗表面を促進する
発泡フィルム等のような加工が、本発明の実施に於いて望ましい。図３及び４は
、それから細菌を洗浄しなかった酢酸セルロースフィルムの平滑側及び粗側のＳ
ＥＭ写真を示す。酢酸セルロースの分解に起因するフィルム表面の甚だしい穴形
成を示すことに加えて、これらのフィルムは、分解が起こっている空洞内の付着
した微生物を示す。
【０２２９】 インビトロ富化システム：活性汚泥の新しいコンポジットサンプルを、イース
トマン・ケミカル社（米国テネシー州キングスポート）廃水処理プラント（２０
０，０００ポンド／日以下のＢＯＤ濃度で２，５００万ガロン／日の廃水を受け
入れる設計能力を有する）内のＡＡ ０３通気溜め池から得る。主廃水成分は、
主として、メタノール、エタノール、イソプロパノール、アセトン、酢酸、酪酸
及びプロピオン酸からなる。汚泥操作温度は３５℃〜４０℃の間で変化する。更
に、最大分解速度を保証するために、２．０〜３．０の溶解酸素濃度及び７．１
のｐＨが維持される。活性汚泥は、本発明で使用される安定な微生物の混合集団
のための出発接種源として機能する。安定な集団は、初期接種源（５％ｖ／ｖ）
を、グルコース又はセロビオース、アセテート及び酢酸セルロース（ＤＳ＝２．
５）を含有する基本塩培地に逐次的に移動させることによって得られる。
【０２３０】 セルロースエステルフィルム分解強化は、１リットル当たり下記の成分、即ち
Pfennigのマクロ−ミネラル溶液５０ｍＬ、Pfennigの微量元素溶液１．０ｍＬ、
０．１％（ｗｔ／ｖｏｌ）のディフコ(Difco)イースト抽出物、２ｍＭ Ｎａ2Ｓ
Ｏ4、Pfennigのマクロ−ミネラル溶液により与えられるアンモニアレベルを補う
１０ｍＭ ＮＨ4Ｃｌ、０．０５％（ｗｔ／ｖｏｌ）のセロビオース、０．０
５％（ｗｔ／ｖｏｌ）のＮａＯＡｃを含有する基本塩培地中で開始する。この溶
液をｐＨ７．０及び９４５ｍＬの最終体積に調節し、次いで１２１℃で１５ｐｓ
ｉで１５分間オートクレーブ処理する。室温に冷却した後、無菌１Ｍ燐酸塩緩衝
液５０ｍＬ及び０．０２ｍｍフィルターを通して濾過した複合ビタミン溶液５ｍ
Ｌを添加する。次いで試験セルロースフィルムを添加し、フラスコに安定混合集
団富化物を接種する（５％ｖ／ｖ）。フラスコをニューブランズウィック(New B
runswick)インキュベーターに入れ、３０℃及び２５０ｒｐｍで適当な時間保持
する。最初は、フィルムを曇りに変わるまでしばしば観察し、微生物活性の指標
である黄色親和物質（Current Microbiology、第9巻、第195頁（1983年））で被
覆する。４〜１２日後に、フィルムを小片に砕き、その時点でフィルター濾斗を
通して培地を注ぐことによってこれを取得する。小片を集め、水で洗浄する。フ
ィルム片を中性の洗剤溶液中に９０℃で３０〜６０分間懸濁させ、次いで水で十
分に洗浄する。フィルムを４０℃で真空オーブン中に乾燥するまで置き、次いで
秤量する。各実験に於いて、フィルムを、微生物での接種以外は同じ実験プロト
コルに付した対照実験を行う。
【０２３１】
【表２７】
【０２３２】 フィルム１〜６、７〜１０及び１１〜１５は、三つの別々の実験についての結
果を表わす。フィルム１〜６及び１１〜１５は４日間振盪し、他方、フィルム７
〜１０は５日間振盪する。*を付けたフィルムは対照フィルムを表わす。
【０２３３】 それぞれの場合に、接種したフィルムについて８４〜９９％の重量損失が観察
され、対照フィルムについては僅かに０．６〜６．４％の重量損失が観察される
。
【０２３４】
【表２８】
【０２３５】 各フィルムを１２日間振盪する。*を付けたフィルムは対照フィルムを表わす
。それぞれの場合に、接種したフィルムについて５４〜７７％の重量損失が観察
され、対照フィルムについては僅かに０〜０．８％の重量損失が観察される。予
期したように、より高い置換度を有するフィルムは微生物攻撃に対してより大き
い耐性を示す。
【０２３６】 廃水処理研究：それぞれ１個の酢酸セルロースフィルムを入れた、図５に示す
もののような１５個の番号を付したシリンダーをスチール製ケーブルに取り付け
、イーストマン・ケミカル社のＡＤ０２溜め池中に吊るす。フィルム１〜４は２
１日後に取得し、他方、フィルム５〜１４は２７日後に取得する。取得したフィ
ルムを、中性の洗剤溶液中に９０℃で３０〜６０分間吊し、次いで水で十分に洗
浄する。このフィルムを、４０℃で真空オーブン中に乾燥するまで置き、次いで
秤量する。
【０２３７】
【表２９】
【０２３８】 ２１日後に試験したフィルムは２０〜２１％の重量損失を示し、他方、２７日
後に試験したフィルムは６５〜９１％の重量損失を示す。日数２１と日数２７と
の間のフィルム重量及び厚さの大きな損失は典型的である。一般的に、微生物付
着が生じる間に誘導期間が観察される。細菌が付着し、十分な分解が生じてより
広い表面領域を露出するとき、分解速度は増加する。フィルム２〜４は、機械的
特性の試験及び対照フィルム（Ａ〜Ｃ）に対する比較が可能であるように、十分
変わらないままである。
【０２３９】
【表３０】
【０２４０】 各場合に、接線モジュラス及び引張強度に於ける実質的な損失が観察され、こ
れは試験フィルムの微生物分解がフィルム特性の低下にどのようにつながるかを
示している。
【０２４１】 堆肥生物分解アッセイ：堆肥化は微生物触媒作用分解及び固体有機廃棄物の土
壌への転換として定義することができる。堆肥堆積物の重要な特性の一つは、そ
れが自己発熱し、熱が有機物質の代謝破壊の自然副生物であることである。堆積
物のサイズ又はその絶縁する能力に依存して、熱は捕捉され内部温度を上昇させ
ることができる。
【０２４２】 堆肥堆積物内の有効な分解は、微生物集団の発生の自然の進行又は続行にある
。最初に、堆肥の微生物集団は、中温菌種（最適成長温度は２０〜４５℃）によ
り支配される。このプロセスは土着の中温菌微小植物の成長及び有機物質の代謝
と共に始まる。これにより、大量の代謝熱が発生することになり、この熱によっ
て内部堆積物温度が約５５〜６５℃に上昇する。より高い温度は一方に於いて好
熱菌種（最適成長は４５〜６０℃の範囲である）の成長に有利な選択的圧力とし
て作用し、他方に於いて中温菌を抑制する。温度プロフィールは自然ではしばし
ば循環して中温菌集団と好熱菌集団との間で交替するが、都市堆肥施設は最適分
解速度を得るために５５〜６０℃の間にその運転温度を制御することを試みる。
都市堆肥ユニットはまた典型的に好気プロセスであり、これは加速された生物分
解速度を可能にする微生物の代謝要求のために十分な酸素を供給する。
【０２４３】 試験フィルムの生物分解能力を評価するために、都市固体廃棄物堆肥装置に見
られる活性処理プロセスをシミュレートするために小規模の堆肥ユニットを使用
した。これらのベンチ規模のユニットは、大規模都市堆肥プラントを区別する同
じ重要な特徴を示した。出発有機廃棄物は都市固体廃棄物流れに見られるもの、
即ち、２５：１比の炭素対窒素、５５％水分含有量、中性のｐＨ、容易に分解性
の有機炭素の原料（例えば、セルロース、タンパク質、単純な炭水化物及び脂質
）の代表であるように配合され、集塊を通過する良好な空気流を可能にする粒子
サイズを有していた。堆肥ユニット内に入れる前に、全ての試験フィルムを注意
深く乾燥し、秤量した。実験の開始時に試験フィルムを堆肥と混合し、堆肥と共
に１０〜１５日間インキュベーションした。ベンチ規模堆肥ユニットの効率は、
温度プロフィール及び堆肥の乾燥重量消失をモニターすることにより決定した。
これらのベンチ規模ユニットは、典型的に８時間以内に６０〜６５℃に達した。
１５日間インキュベーションした後、典型的に堆肥の４０％乾燥重量損失があっ
た。１０日間又は１５日間のインキュベーションの後、フィルムを取得し、注意
深く洗浄し、乾燥し、秤量して重量損失を決定した。下記のものは、このような
堆肥化実験の結果の代表である。
【０２４４】
【表３１】
【０２４５】例１８ ３ｍｉｌの多層インフレートフィルムを、４２００Ｄとして同定されるカーギ
ル・ダウ社(Cargill-Dow)からのポリ乳酸（ＰＬＡ）ポリマーと組み合わせた、
４３モル％のテレフタル酸及び１００モル％の１，４−ブタンジオールを含有す
るポリブチレンアジペート（ＰＢＡ）コポリエステルから製造した。共押出した
フィルム構造は、ＰＬＡのコア及びＰＢＡ脂肪族−芳香族コポリエステルのスキ
ン層からなっていた。ＰＢＡコポリエステル／ＰＬＡ／ＰＢＡコポリエステルの
層比は、約１５／７０／１５であった。１．５ｍｉｌの合計フィルム厚さで約３
３／３３／３３の層比で及び３ｍｉｌの合計フィルム厚さで５／９０／５の層比
で、同様に良好なフィルムが製造された。共押出したインフレートフィルムは、
２台の２インチ押出機及び１台の２−1/2インチ押出機からなる研究所規模のイ
ンフレートフィルムラインで製造した。全ての押出機は、２４：１のＬ：Ｄ比及
び３：１の圧縮比であった。デュアル・リップ空気リング付きのスパイラルマン
ドレルダイを使用した。
【０２４６】 このフィルムサンプルを、ＡＳＴＭ方法Ｄ１８７６に記載されているような１
８０度Ｔ形剥離試験を使用して、界面接着強度について評価した。この試験には
、続く分離及び接着強度の評価のためにインストロン機械内に装着するための、
層の最初の分離が含まれる。新たに製造したもの及び３年間熟成した後で、層を
離層させることができず、ＰＢＡコポリエステルのＰＬＡ、即ち脂肪族ポリエス
テルへの優れた接着を示した。
【０２４７】 また、３ｍｉｌフィルムも、ＡＳＴＭ方法Ｄ８８２を使用して、引張モジュラ
ス及び強度について評価した。添付する表に示されるように、このフィルムは良
好なフィルム引張特性を示した。
【０２４８】
【表３２】
【０２４９】例１９：アジピン酸を含有するポリエステル−３０００ｍ／ｍで紡糸した繊維 マルチフィラメント糸を、４３モル％のテレフタル酸を含有するポリブチレン
アジペート（ＰＢＡ）コポリエステルから製造した。結晶化したコポリエステル
ペレット（Ｉ．Ｖ．１．１５、融点１１５℃）を、ロータリー真空乾燥機内で５
０℃で８時間乾燥させた。次いで、乾燥したペレットを押出機の中に供給し、紡
糸キャビネット内で、３０孔紡糸口金（０．３５ｍｍの円形オリフィス）及び標
準的空気急冷（後ろから前へ、１４５ｃｆｍ、２１℃の空気）を使用して、１７
０℃の溶融物温度で繊維に紡糸した。巻取速度は、３０００メートル／分であっ
た。糸かけは、ゴデットロールを迂回させて、高速巻取機に向けた。この１５０
／３０マルチフィラメント糸はドラフトしなかった。
【０２５０】 この未ドラフト糸は、弾性特性を示し、柔軟であるがポリエステルから予想さ
れるものとは明瞭に異なる風合いを示した。この糸のかせは、対流オーブン内で
９０℃に５分間曝露したとき、らせん形捲縮を生じた。
【０２５１】例２０：アジピン酸を含有するポリエステル−１５００ｍ／ｍで紡糸した繊維 ４１モル％及び４６モル％のテレフタル酸を含有するポリブチレンアジペート
（ＰＢＡ）コポリエステルを、下記のようにして溶融紡糸した。約１．１〜１．
２５のＩ．Ｖ．を有する結晶化したペレットを、ロータリー真空乾燥機内で５０
℃で４時間乾燥させた。次いで、乾燥したペレットを押出機の中に供給し、紡糸
キャビネット内で、１５４孔紡糸口金（異形、呼称１．０ｍｍのオリフィス）及
び標準的空気急冷（後ろから前へ、１４５ｃｆｍ、２１℃の空気）を使用して、
１５８℃の溶融物温度で、２９ポンド／時の押出速度で繊維に紡糸した。ゴデッ
トロールを使用する巻取速度は、１５００ｍ／ｍであった。繊維断面は多脚状で
(multi-legged)、高い表面積を示し、形状に於いて円形よりも一層楕円形であっ
た。空気流を急冷するための断面の配向に依存して、より多い又はより少ない異
方性性を導入することができる。紡糸したとき９デニールのフィラメントを、１
．５：１延伸比を使用して、１４５℃の加熱したチャンバーを通して一段階ドラ
フトし、９０℃のオーブンを通過させながらエプロン上で緩和させながら、収縮
させ、らせん捲縮を生じさせ、次いで、１．５インチ（３８ｍｍ）短繊維に切断
した。らせん状に捲縮した繊維は、良好な嵩を示した。幾らかの未捲縮のショー
トカットした［０．２５インチ（６ｍｍ）及び０．５インチ（１２ｍｍ）］繊維
も製造されたが、この運転の間にオーブンを切った。
【０２５２】 トウサンプルも、スチームを使用しないで、１２ｐｓｉに設定した捲縮機ロー
ル圧力で、押し込み型捲縮させた。捲縮後、繊維を長さ１．５インチに切断した
。２０重量％でＰＥＴ短繊維とブレンドしたとき、このブレンドにより満足でき
るカードウエブが作られた。また、カードウエブを綿で製造した。中度の弾性を
有するように作られた、より微細なバインダー繊維（６デニール未満）も、カー
ド結合させた不織布に於いて並びに羊毛繊維、粒子及びプレスボードコンポジッ
トに於いて、セルロース性材料とブレンドするために有用である。
【０２５３】 更に、円形断面繊維を、０．８６のＩ．Ｖ．を有する同様の組成物から、１４
０℃溶融物温度、紡糸に於ける半径方向空気急冷及び１．７：１延伸比で１３５
℃に加熱したチャンバーを通す一段ドラフトを使用して製造した。
【０２５４】例２１：アジピン酸を含有するポリエステル−任意の急冷装置により紡糸した繊 維 ４３モル％のテレフタル酸を含有するＰＢＡコポリエステル（Ｉ．Ｖ．１．２
）の結晶化したペレットを、ロータリー真空乾燥機内で４０℃で一夜乾燥させた
。乾燥したペレットを、３３２個の孔（０．５５ｍｍの円形オリフィス）を有す
る紡糸口金を使用して、１７９℃の溶融物温度、８８ポンド／時の押出速度で５
００〜７５０ｍ／ｍの範囲内の巻取速度で、溶融紡糸した。紡糸したフィラメン
トを、低空気流量及び紡糸口金面より１０インチ下に置いた本発明で説明した装
置（図６及び７参照）を使用して急冷した。水をポンプ輸送し、スロットを通し
て計量して、フィラメントが棒のところでこの急冷流体と接触するようになると
き、フィラメントを急速に冷却した。紡糸口金から約３フィート下の案内棒によ
り、急冷棒のスロット開口のところで、フィラメントを流体に対して配置させた
。紡糸キャビネットから出てくるマルチフィラメント糸を、ゴデットロール及び
一般的な綾振り積極駆動巻取機を使用して、包装物上に巻き取った。この製造紡
糸口金で、個々のフィラメントの融合は観察されなかった。
【０２５５】例２２：不織バッティングの製造 例２１で製造したマルチフィラメントからの６デニール／フィラメント（ｄ／
ｆ）一成分バインダー繊維（僅かに冷延伸した捲縮した短繊維）を、６ｄ／ｆの
ＰＥＴ短繊維と、バインダー繊維２０重量％で均一にブレンドした。３オンス／
平方ヤードの緊密にブレンドしたバッティングを、シュート供給ガーネット(chu
te-fed garnett)及びクロスラッパー(crosslapper)を使用して形成した。次いで
、バッティング内のバインダー繊維を、気流通過オーブンを通過させる（１４０
℃で２分間）ことによって、オンラインで活性化した。強く且つ弾性の結合した
繊維状構造物が得られた。
【０２５６】 本発明の組成物からのバインダー繊維は、放射性、赤外、無線周波数及び超音
波活性を示した。同様に、バインダー繊維が、２０モル％のテレフタル酸及び２
０モル％の２，６−ナフタレンジカルボン酸を含有するＰＢＴコポリエステル（
Ｉ．Ｖ．１．１２）、２５モル％の１，４−シクロヘキサンジカルボン酸及び１
５モル％の１，６−ヘキサンジオール（Ｉ．Ｖ．０．９３）、３０モル％のテレ
フタル酸及び１２モル％の１，６−ヘキサンジオールを含有するポリブチレング
ルタレート（ＰＢＧ）コポリエステル（Ｉ．Ｖ．１．２８）又は２１モル％のテ
レフタル酸を含有するポリヘキサメチレングルタレート（ＰＨＧ）コポリエステ
ル（Ｉ．Ｖ．０．９７）であるとき、有利な結果を達成することができる。
【０２５７】例２３：シート製品 例２１で製造したマルチフィラメントからの６ｄ／ｆ一成分バインダー繊維（
僅かに冷延伸した短繊維）を、２５ｄ／ｆのＰＣＴ［ポリ（１，４−シクロヘキ
シレンジメチレンテレフタレート）］ポリエステル短繊維と、バインダー繊維２
０重量％で均一にブレンドした。不織バッティングを製造し、１５″×１５″金
型の中に、２ポンド／立方フィートの試験ブロック密度を得るために十分な量で
及び十分な圧力下で積層した。次いで、これを１４０℃で３０分間熱的に結合し
、冷却し、その後、金型から取り出した。強い耐久性の結合が得られた。この試
験サンプルは、シミュレート化したシート試験に於いて、非常に良好な圧縮から
の回復及び永久変形に対する抵抗を示した。ＰＢＡバインダー繊維の弾性特性を
導入したこの試験サンプルは、非常に良好な弾性を示した。サンプルは、最初に
試験し、次いで２年後に試験した。また、ＰＣＴをＰＥＮ［ポリ（エチレンナフ
タレンジカルボキシレート）］又はＰＥＴポリエステル短繊維で置き換えたとき
、成功裡に結合された試験サンプルが製造された。
【０２５８】例２４：シース／コア二成分繊維 ４０／６０シース／コア二成分繊維を、コアとしてポリプロピレン（２３０℃
でのメルトフローレート（ＭＦＲ）１８）を使用し、シースとして例２０に記載
したものと同様のＰＢＡコポリエステルを使用して製造した。この二成分繊維は
、下記のようにして形成させた。ポリプロピレン（ＰＰ）ペレットを、押出機内
で溶融し、そして２３５℃の溶融物温度でコアとして供給した。シースのために
、ＰＢＡコポリエステルの乾燥したペレットを、第二押出機内で溶融し、そして
１７０℃の溶融物温度でブロックに供給した。溶融した流れを、シース／コア孔
形状を有する紡糸口金を通して、コポリエステルシース４０％／ＰＰコア６０％
を有する繊維を製造するように調節された計量速度で共押出した。このトウをロ
ール上で延伸して、４ｄ／ｆを作った。短繊維のために、次いで、この繊維を押
し込み型捲縮させ、そして１．５インチ（３８ｍｍ）長さに切断した。他の態様
に於いて、ＰＬＡベースのポリマーを、コア内のＰＰの代わりに置き換え、２４
０℃の溶融物温度で紡糸口金ブロックに供給した。
【０２５９】 これらの二成分バインダー繊維は、セルロース性材料、超吸収性ポリマー粒子
（ＳＡＰ）、ポリエステル及び他のマトリックス繊維、布帛又はフィルムと組み
合わせるとき、不織布、積層物及び吸収性物品を製造する際に有用である。幾つ
かの不織布構造に於いて、これらのバインダー繊維は、また、１００％形で使用
することもできる。これらのシース／コア又は横並び二成分ポリマー組合せの幾
つかは、また、生物分解性又は堆肥化性であってよい。
【０２６０】例２５：メルトブローン不織ウエブ ２４グラム／平方メートル（ｇｓｍ）メルトブローンウエブを、４３モル％の
テレフタル酸で変性したＰＢＡコポリエステル（Ｉ．Ｖ．０．８６）から成功裡
に製造した。予備乾燥したコポリエステルを、２２０℃のダイ温度及び２２０℃
の空気温度で、６〜８インチのダイ−コレクター距離で〜１４ＳＣＦＭ／インチ
−ダイの空気流量でメルトブローした。得られたウエブは、積層試験に於ける接
着層と同様に性能を発揮した。
【０２６１】 ４〜８ミクロン範囲内のフィラメントサイズを有する３０ｇｓｍのメルトブロ
ーンウエブを製造した。このウエブは、良好な色及び外観、弾性特性並びに柔軟
な手触りを示した。同じ組成物からのウエブを、また、ポリエステル及び綿不織
布の上にオーバーブロー(overblow)した。
【０２６２】 同様に、同じ組成の僅かに高いＩ．Ｖ．ポリマーサンプル（０．９５、１．０
１、１．１０）で並びに核生成剤及び可塑剤を配合したＩ．Ｖ．０．９５のサン
プルで、良好な結果が得られた。１．１０のＩ．Ｖ．で、僅かに高い２３０℃の
ダイ及び空気温度を使用した。
【０２６３】例２６：分散染色性ポリプロピレン繊維 ポリエステル繊維を、９５重量％のポリプロピレン（１８ＭＦＲ）及び５％の
、４３モル％のテレフタル酸で変性したＰＢＡコポリエステル（Ｉ．Ｖ．１．１
５）を含有する溶融物から製造した。結晶化させたＰＢＡコポリエステルペレッ
トをロータリー真空乾燥機内で５０℃で一夜乾燥させ、次いでＰＰペレットとブ
レンドした。このペレットブレンドを押出機の中に供給し、１０孔紡糸口金（０
．８ｍｍの円形オリフィス）、標準的空気急冷（後ろから前へ、１４５ｃｆｍの
空気流、２１℃の空気）及び３００ｍ／ｍの巻取速度を使用して、２３５℃の溶
融物温度で繊維に紡糸した。紡糸したとき１９ｄ／ｆの繊維を、別々に１７及び
１５ｄ／ｆにまで一段ドラフトした。他の紡糸実験に於いて、より低いｄ／ｆを
、９５／５ブレンドから、１０孔紡糸口金（０．３５ｍｍの円形オリフィス）、
上記と同じ空気急冷を使用し、５００ｍ／ｍの巻取速度で、同じ溶融物温度で製
造した。紡糸したとき５．２ｄ／ｆの繊維の幾らかを、続いて３．１ｄ／ｆにま
でドラフトした。ＰＢＡコポリエステルペレットを予備乾燥しなかったときも、
良好な結果が観察された。
【０２６４】 標準的ＰＰ繊維は、分散染色性ではない。しかしながら、本発明のポリエステ
ルを含有するＰＰ繊維は、ディスパーズ・ブルー２７により２１０°Ｆで中色に
まで水性で染色された。より深い色合いは、同じ成分の９０／１０ブレンドから
同様にして製造された繊維から得られた。
【０２６５】例２７：布帛に於けるらせん捲縮及びバルキー加工プラス結合 例２１で製造したマルチフィラメント繊維からの６ｄ／ｆの一成分バインダー
繊維（僅かに冷延伸した未捲縮の短繊維）を、スピンラブ(Spinlab)（登録商標
）開繊機内で綿とブレンドして、８０／２０綿／ＰＢＡコポリエステル繊維ブレ
ンドを形成した。次いで、このブレンドした開繊原料を、非粘着性表面の上に載
せ、９５℃の対流オーブンの中に５分間置き、ここで収縮及び嵩発生が起こった
。次いで、このサンプルを１３５℃のオーブンの中に２分間置き、一層完全に結
合を活性化させた。この二段後処理によって、良好な嵩並びに曲げ及び適度な変
形からの良好な回復を示す不織布が製造された。
【０２６６】 また、同じブレンドのカードウエブをニードルパンチし、このバインダー繊維
を、気流通過オーブン内で２分間１４０℃で活性化させた。嵩発生は最小限であ
ったが、縦及び横方向引張特性は著しく増加した。
【０２６７】例２８：エアーレイド(air-laid)不織布の製造 エアーレイド不織布サンプルを、２０重量％の、４３モル％のテレフタル酸を
含有するＰＢＡコポリエステルから製造した未捲縮ショートカットした繊維及び
８０重量％の毛羽パルプ（５０％の広葉樹／５０％の針葉樹）のブレンドから、
研究所装置を使用して製造した。これらの緊密にブレンドしたウエブの幾つかを
、それらをベルトの上に注意深く載せ、それらを赤外オーブン及び直ぐ続いて僅
かに隙間のあるニップに通過させることによって活性化させた。これらのウエブ
の他の組を、非常に低い圧力及び僅かな隙間でサンプルに触れる上側及び下側の
加熱したプレートを有するホットプレス上で結合させた。プレス上での結合サイ
クルは、１２０℃のプレート温度で１分間であった。幾らかの糸くず形成があっ
たが、結合されたエアーレイドウエブは、良好な構造的原形保持性及び取り扱い
可能性プラス毛羽パルプに通常付随するものよりも良い湿潤強度及び湿潤嵩保持
性を示した。
【０２６８】 １００％毛羽パルプの不織ウエブも、スクリーン上で空気堆積させた。４３モ
ル％のテレフタル酸を含有するＰＢＡコポリエステルの接着粒子を、できるだけ
均一に毛羽パルプの層の上に導入し、１８重量％接着剤を達成した。この粒子又
は結合点を、サンプルを赤外オーブン及び隙間のない低圧ニップに注意深く通す
ことによって活性化させた。結合された毛羽パルプは、乾燥及び湿潤強度に於け
る顕著な増加を示した。
【０２６９】例２９：ＰＬＡとＰＢＡコポリエステル及び他のバインダー繊維との不織ブレン ド 不織布帛バッティングを、７５％の６ｄ／ｆ×１．５インチのＰＬＡ及び２５
％の４ｄ／ｆ×１．５インチのＰＢＡコポリエステルバインダー繊維のブレンド
を使用して、４．５オンス／平方ヤードの重量で形成させた。両方の繊維は一成
分で円形断面で、捲縮されていた。ＩＶ１．１５のＰＢＡは、４３モル％のテレ
フタル酸を含有し、１５００ｍ／ｍで紡糸した。同様のバッティングを、比較の
ために、ＩｈＶ０．４７のＰＥＴＧコポリエステルバインダー繊維からの３ｄ／
ｆ×１．５インチの繊維又は半分がＰＥＴコアで半分がＩｈＶ０．４７のＰＥＴ
Ｇコポリエステルシースである３ｄ／ｆ×１．５インチの二成分繊維で置き換え
ることによって製造した。次いで、このバッティングを、トップ及びボトム加熱
プラテンを使用して結合させ、僅かな圧力で圧縮した。結合は、ＰＢＡコポリエ
ステルブレンドについて２５０、２７５及び３００の温度（°Ｆ）で起こり、他
のバインダー繊維ブレンドについて２７５及び３００の温度（°Ｆ）で起こった
。２インチ×１０インチの試験片を、それぞれの結合した布帛の縦方向で切断し
た。５インチゲージ長さ及び１２インチ／分の伸張速度でのインストロン試験結
果は、一般的に、等しいか又はより良い引張強度及び遙かに優れた（より高い）
伸び特性を示した。添付する表は、実際の結果を示す。
【０２７０】
【表３３】
【図面の簡単な説明】
【図１Ａ】 図１Ａ 水／アセトンの５０／５０（体積／体積）混合物中の酢酸セルロース
の２０重量％溶液からのフィルムを延伸することによって形成された、酢酸セル
ロース（ＤＳ＝１．７）フィルムの外側平滑表面の走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）
写真。倍率は２００倍である。
【図１Ｂ】 図１Ｂ 水／アセトンの５０／５０（体積／体積）混合物中の酢酸セルロース
の２０重量％溶液からのフィルムを延伸することによって形成された、酢酸セル
ロース（ＤＳ＝１．７）フィルムの、インビトロ（in vitro）微生物富化システ
ム中で４日間インキュベーションした後の、外側平滑表面のＳＥＭ写真。倍率は
２００倍である。
【図２Ａ】 図２Ａ 水／アセトンの５０／５０（体積／体積）混合物中の酢酸セルロース
の２０重量％溶液からのフィルムを延伸することによって形成された、酢酸セル
ロース（ＤＳ＝１．７）フィルムの内側粗表面のＳＥＭ写真。倍率は３００倍で
ある。
【図２Ｂ】 図２Ｂ 水／アセトンの５０／５０（体積／体積）混合物中の酢酸セルロース
の２０重量％溶液からのフィルムを延伸することによって形成された、酢酸セル
ロース（ＤＳ＝１．７）フィルムの、インビトロ微生物富化システム中で４日間
インキュベーションした後の、内側粗表面のＳＥＭ写真。倍率は３００倍である
。
【図３】 図３ 水／アセトンの５０／５０（体積／体積）混合物中の酢酸セルロースの
２０重量％溶液からのフィルムを延伸することによって形成された、酢酸セルロ
ース（ＤＳ＝１．７）フィルムの、それから微生物を洗浄しなかったインビトロ
微生物富化システム中で４日間インキュベーションした後の、外側平滑表面のＳ
ＥＭ写真。倍率は４，０００倍である。
【図４】 図４ 水／アセトンの５０／５０（体積／体積）混合物中の酢酸セルロースの
２０重量％溶液からのフィルムを延伸することによって形成された、酢酸セルロ
ース（ＤＳ＝１．７）フィルムの、それから微生物を洗浄しなかったインビトロ
微生物富化システム中で４日間インキュベーションした後の、内側粗表面のＳＥ
Ｍ写真。倍率は４，０００倍である。
【図５】 図５ 排水溜め池中にフィルム片を吊り下げるために使用される円筒のタイプ
。既知重量及び厚さの０．５インチ幅及び６インチ長さのフィルムの片を、この
円筒の中に入れ、円筒をスチール製ケーブルに取り付け、排水溜め池中に浸漬さ
せた。
【図６】 図６は、紡糸口金面の直ぐ下のフィラメントの溶融を抑えるために繊維の製造
で使用することができる、好ましい急冷装置の略図である。
【図７】 図７は、紡糸口金面の直ぐ下のフィラメントの溶融を抑えるために繊維の製造
で使用することができる、好ましい急冷装置の略図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 67/00 Ｃ０８Ｌ 67/00 ４Ｌ０４７ 101/00 101/00 ４Ｌ０４８ Ｄ０１Ｆ 2/28 Ｄ０１Ｆ 2/28 Ｚ 6/92 ３０７ 6/92 ３０７Ａ ３０７Ｂ ３０７Ｄ Ｄ０２Ｇ 1/00 Ｄ０２Ｇ 1/00 Ｚ 3/02 3/02 Ｄ０３Ｄ 15/00 Ｄ０３Ｄ 15/00 Ａ Ｄ０４Ｈ 1/42 Ｄ０４Ｈ 1/42 Ｔ (72)発明者 ディーン，レロン アール． アメリカ合衆国，テネシー 37660，キン グスポート，ノース イーストマン ロー ド 100，イーストマン ケミカル カン パニー (72)発明者 マコンネル，リチャード エル． アメリカ合衆国，テネシー 37660，キン グスポート，ノース イーストマン ロー ド 100，イーストマン ケミカル カン パニー (72)発明者 ブキャナン，チャールズ エム． アメリカ合衆国，テネシー 37660，キン グスポート，ノース イーストマン ロー ド 100，イーストマン ケミカル カン パニー (72)発明者 ホワイト，アラン ダブリュ． アメリカ合衆国，テネシー 37660，キン グスポート，ノース イーストマン ロー ド 100，イーストマン ケミカル カン パニー (72)発明者 ティンチャー，マーク イー． アメリカ合衆国，テネシー 37660，キン グスポート，ノース イーストマン ロー ド 100，イーストマン ケミカル カン パニー Ｆターム(参考） 4F071 AA09 AA14 AA33 AA43 AA44X AA50 AA54 AA73 AA76 AB28 AD01 BA01 BB05 BB06 BC01 BC17 4J002 AB03X AD003 BD04X BE02X BF02X BF03X CF03W CF05W CF07W CF08W CF18X CG00X CL00X DA016 DL006 FA043 FA046 GB01 GC00 GG00 GK00 4J029 AA03 AC02 AE02 AE03 AE04 AE06 AE18 BA02 BA05 BA07 BD02 BD06A BD07A CA04 CA05 CA06 CB06A CC05A CC06A CD03 HA01 HB01 4L035 BB31 FF06 GG02 4L036 MA05 RA04 UA25 4L047 AA21 AB02 AB07 AB09 BA09 CA19 CA20 CB01 CB10 CC04 CC05 CC06 4L048 AA13 AA15 AA20 AA24 AA28 AA30 AA55 AB07 AB11 DA24

Claims (38)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ジカルボン酸成分及びジオール成分を有するコポリエステル
    から製造された繊維であって、コポリエステルが、下記の構造： 【化１】 の繰り返し単位を含み、ジオール成分が−Ｏ−Ｒ11−Ｏ−及び−Ｏ−Ｒ12−Ｏ−
    を含み（式中、Ｒ11及びＲ12はＣ2〜Ｃ12アルキレン、Ｃ5〜Ｃ10シクロアルキレ
    ン、Ｃ2〜Ｃ12オキシアルキレン及びこれらの混合物からなる群から選択される
    ）、ジカルボン酸成分が脂肪族ジカルボン酸−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ13−Ｃ（Ｏ）−
    及び芳香族又はシクロ脂肪族ジカルボン酸成分−Ｏ−Ｃ（Ｏ）−Ｒ14−Ｃ（Ｏ）
    −の両方を含み（式中、Ｒ13はＣ0〜Ｃ8アルキレン、Ｃ2〜Ｃ4オキシアルキレン
    及びこれらの混合物からなる群から選択され、Ｒ13のモル％がジカルボン酸成分
    の約９５％より小さく且つ６０％より大きく、そしてＲ14がＣ6〜Ｃ10アリール
    、Ｃ5〜Ｃ10シクロ脂肪族及びこれらの混合物からなる群から選択される、Ｒ14
    のモル％がジカルボン酸成分の約５％より大きく且つ４０％より小さい繊維。
  2. 【請求項２】 ジオール成分が１，４−ブタンジオール、１，６−ヘキサン
    ジオール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，４−シクロヘキサンジメ
    タノール、２，２，４−トリメチル−１，６−ヘキサンジオール、２，２，４，
    ４−テトラメチル−１，３−シクロブタンジオール及びこれらの混合物からなる
    群から選択される請求項１に記載の繊維。
  3. 【請求項３】 脂肪族ジカルボン酸成分がグルタル酸、コハク酸、アジピン
    酸又はこれらの混合物の酸又はエステルであり、そして芳香族又はシクロ脂肪族
    ジカルボン酸成分がテレフタル酸、１，３−シクロヘキサンジカルボン酸、１，
    ４−シクロヘキサンジカルボン酸、２，５−ノルボルナンジカルボン酸、１，３
    −シクロペンタンジカルボン酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナ
    フタレンジカルボン酸又はこれらの混合物の酸又はエステルである請求項１に記
    載の繊維。
  4. 【請求項４】 芳香族又はシクロ脂肪族ジカルボン酸が４０％未満から約２
    ５％までの範囲内のモル％量で存在する請求項１に記載の繊維。
  5. 【請求項５】 コポリエステルが直鎖、ランダム、半結晶性であり、そして
    ０．４〜１．８デシリットル／グラムの範囲内のインヘレント粘度を有する請求
    項１に記載の繊維。
  6. 【請求項６】 繊維が約３０〜約０．１の範囲内のデニールを有する請求項
    １に記載の繊維。
  7. 【請求項７】 請求項１に記載の少なくとも１種の繊維を含有する織物又は
    不織物品。
  8. 【請求項８】 下記の構造： 【化２】 の繰り返し単位を含むコポリエステルであって、ジオール成分が−Ｏ−Ｒ11−Ｏ
    −及び−Ｏ−Ｒ12−Ｏ−を含み（式中、Ｒ11及びＲ12はＣ2〜Ｃ12アルキレン、
    Ｃ5〜Ｃ10シクロアルキレン、Ｃ2〜Ｃ12オキシアルキレン及びこれらの混合物か
    らなる群から選択される）、ジカルボン酸成分が脂肪族ジカルボン酸Ｒ13及び芳
    香族又はシクロ脂肪族ジカルボン酸成分Ｒ14を含み（ここでＲ13はＣ0〜Ｃ8アル
    キレン若しくはＣ2〜Ｃ4オキシアルキレン又はこれらの混合物からなる群から選
    択され、Ｒ13のモル％がジカルボン酸成分の約９５％より小さく且つ６０％より
    大きく、そしてＲ14がＣ6〜Ｃ10アリール、シクロ脂肪族及びこれらの混合物か
    らなる群から選択され、Ｒ14のモル％がジカルボン酸成分の約５％より大きく且
    つ４０％より小さい、そしてコポリエステルが約７５℃〜約１６０℃の範囲内の
    融点を有するコポリエステル。
  9. 【請求項９】 芳香族又はシクロ脂肪族ジカルボン酸が４０％未満から約２
    ５％までの範囲内のモル％量で存在する請求項８に記載のコポリエステル。
  10. 【請求項１０】 コポリエステルが直鎖、ランダム、半結晶性であり、そし
    て０．４〜１．８デシリットル／グラムの範囲内のインヘレント粘度を有する請
    求項８に記載のコポリエステル。
  11. 【請求項１１】 コポリエステルが粉末の形である請求項８に記載のコポリ
    エステル。
  12. 【請求項１２】 ジカルボン酸成分及びジオール成分を有するコポリエステ
    ルから製造された繊維であって、コポリエステルが下記の構造： 【化３】 の繰り返し単位を含み（式中、Ｒ11及びＲ12はＣ2〜Ｃ12アルキレン、Ｃ5〜Ｃ10 シクロアルキレン、Ｃ2〜Ｃ12オキシアルキレン及びこれらの混合物からなる群
    から選択され）、ジカルボン酸成分が脂肪族ジカルボン酸Ｒ13及び芳香族又はシ
    クロ脂肪族ジカルボン酸成分Ｒ14を含み（ここでＲ13はＣ0〜Ｃ10アルキレン又
    はＣ2〜Ｃ4オキシアルキレン及びこれらの混合物からなる群から選択され、Ｒ13 のモル％はジカルボン酸成分の約４５〜９５％の範囲内であり、そしてＲ14はＣ6 〜Ｃ12アリール及びシクロ脂肪族及びこれらの混合物からなる群から選択され
    、Ｒ14のモル％はジカルボン酸成分の約５〜５５％であり）、ポリエステルが０
    〜約２０モル％の、アミノアルコール、アミノ酸、ジアミン、ラクタム及びこれ
    らの混合物からなる群から選択される、少なくとも１種のアミン化合物の存在下
    で生成され、コポリエステルが約７５℃〜約１６０℃の範囲内の融点を有し、そ
    して繊維がメルトブローン、スパンボンド、紡糸繊維及びこれらの組合せからな
    る群から選択された形をしている繊維。
  13. 【請求項１３】 ジカルボン酸成分がジカルボン酸の酸、酸クロリド、無水
    物及びエステルからなる群から選択される請求項１２に記載の繊維。
  14. 【請求項１４】 繊維がポリエチレンテレフタレート繊維よりも弾性である
    請求項１２に記載の繊維。
  15. 【請求項１５】 繊維がバインダー繊維の形である請求項１２に記載の繊維
    。
  16. 【請求項１６】 繊維が一成分バインダー繊維である請求項１２に記載の繊
    維。
  17. 【請求項１７】 繊維が多成分バインダー繊維である請求項１２に記載の繊
    維。
  18. 【請求項１８】 繊維がサイドバイサイド形状又はシース／コア形状を有す
    る多成分バインダー繊維である請求項１２に記載の繊維。
  19. 【請求項１９】 繊維が多成分繊維であり、そしてポリエステルがタイ層接
    着促進剤である請求項１２に記載の繊維。
  20. 【請求項２０】 バインダー繊維が熱により活性化することができる請求項
    １２に記載の繊維。
  21. 【請求項２１】 バインダー繊維が超音波、マイクロ波及び無線周波数によ
    り活性化することができる請求項１２に記載の繊維。
  22. 【請求項２２】 ポリエステルのＩ．Ｖ．が約０．４〜約１．８０の範囲内
    である請求項１２に記載の繊維。
  23. 【請求項２３】 コポリエステルが約３５ｐｐｍ以下のＴｉを含む触媒系の
    存在下で形成される請求項１２に記載の繊維。
  24. 【請求項２４】 コポリエステルがアンチモン触媒物質を含んでいない請求
    項１２に記載の繊維。
  25. 【請求項２５】 コポリエステルが、コポリエステルの重量基準で、約８〜
    約３５ｐｐｍのＴｉ、約０〜約７０ｐｐｍのＭｎ、約０〜約９０ｐｐｍのＣｏか
    らなる触媒系の存在下で、且つ約４０〜約９０ｐｐｍのＰを含む触媒抑制剤の存
    在下で形成される請求項１２に記載の繊維。
  26. 【請求項２６】 コポリエステルが少なくとも１種のアミン化合物の存在下
    で形成される請求項１２に記載の繊維。
  27. 【請求項２７】 繊維が約７５からマイクロデニールサイズまでの範囲内の
    デニールを有する請求項１２に記載の繊維。
  28. 【請求項２８】 繊維が約２０〜約１の範囲内のデニールを有する請求項１
    ２に記載の繊維。
  29. 【請求項２９】 繊維がジグザグ捲縮又は押し込み型捲縮を有する請求項１
    ２に記載の繊維。
  30. 【請求項３０】 繊維がらせん捲縮を有する請求項１２に記載の繊維。
  31. 【請求項３１】 繊維が、前記コポリエステルと、他のポリエステル、ポリ
    アミド、セルロースエステル、ポリカーボネート、ポリオレフィン又は官能化ポ
    リオレフィンとの溶融ブレンドである請求項１２に記載の繊維。
  32. 【請求項３２】 物品がフィルム、成型物品、不織布、織物、糸、コンポジ
    ット、積層物又は粉末の形である請求項３１に記載の溶融ブレンドを含む物品。
  33. 【請求項３３】 請求項１２に記載の繊維との他のコポリエステルの溶融ブ
    レンドであって、溶融ブレンドがポリエチレンテレフタレート繊維よりも深い色
    調にまで染色することができる溶融ブレンド。
  34. 【請求項３４】 少なくとも２種のポリエステルを含む組成物であって、第
    一ポリエステルがポリ乳酸を含み、そして第二ポリエステル組成物がジカルボン
    酸成分及びジオール成分を含み、そのポリエステルが下記の構造： 【化４】 の繰り返し単位を含み（式中、Ｒ11及びＲ12はＣ2〜Ｃ12アルキレン、Ｃ5〜Ｃ10 シクロアルキレン、Ｃ2〜Ｃ12オキシアルキレン及びこれらの混合物からなる群
    から選択され）、ジカルボン酸成分が脂肪族ジカルボン酸Ｒ13及び芳香族又はシ
    クロ脂肪族ジカルボン酸成分Ｒ14を含み（ここでＲ13はＣ0〜Ｃ10アルキレン又
    はＣ2〜Ｃ4オキシアルキレン及びこれらの混合物からなる群から選択され、Ｒ13 のモル％がジカルボン酸成分の約４５〜９５％の範囲内であり、そしてＲ14がＣ6 〜Ｃ12アリール及びシクロ脂肪族及びこれらの混合物からなる群から選択され
    、Ｒ14のモル％がジカルボン酸成分の約５〜５５％である）組成物。
  35. 【請求項３５】 組成物がメルトブローン、スパンボンド、紡糸繊維及びこ
    れらの組合せからなる群から選択された形である請求項３４に記載の組成物。
  36. 【請求項３６】 請求項３５に記載の組成物から形成された織物又は不織物
    品。
  37. 【請求項３７】 組成物が多成分バインダー繊維の形である請求項３４に記
    載の組成物。
  38. 【請求項３８】 他のポリエステル、ポリカーボネート、ポリアミド、アク
    リル樹脂、セルロース材料、羊毛、ガラス、炭素繊維又はこれらの混合物を更に
    含む請求項３４に記載の組成物。
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