CN101896537B - 具有碱显影性的固化性组合物、使用该组合物的绝缘性薄膜以及薄膜晶体管 - Google Patents

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Abstract

本发明的目的在于：提供具有碱水溶液显影性，且可以得到耐热透明性、绝缘性优异的固化物、薄膜的聚硅氧烷类化合物、该化合物的固化性组合物以及具有使用该组合物形成的钝化膜或者栅绝缘膜的薄膜晶体管，本发明涉及聚硅氧烷类化合物，其在一分子内至少具有1个光聚合性官能团，并且在同一分子内具有选自异氰脲酸骨架结构、酚性羟基以及羧基中的至少一种；含有该聚硅氧烷类化合物的固化性组合物、该固化性组合物的固化物。

Description

具有碱显影性的固化性组合物、使用该组合物的绝缘性薄膜以及薄膜晶体管
技术领域
本发明涉及聚硅氧烷类化合物、使用该化合物的固化性组合物、固化物、使用该固化物的碱显影性抗蚀剂、以及采用其作为钝化膜(パツシベ一シヨン膜)或栅绝缘膜(栅绝缘膜)的薄膜晶体管。
背景技术
在电子部件、半导体部件等中，由于要求采用的材料所得到的固化物的透明性高，且具有良好的耐热性、耐光性等优异的可靠性，因此，对具有各种官能团且含有多面体结构的聚硅氧烷类化合物的适用进行了研究(例如，专利文献1～4)。
另外，作为该材料的用途之一，可以列举抗蚀剂材料。目前为止，在该用途中采用了各种各样的聚硅氧烷类材料，但为了能将具有高可靠性的上述含有多面体结构的聚硅氧烷类化合物使用于该用途中，必须对聚硅氧烷类化合物赋予碱可溶性。
作为赋予碱可溶性的通常方法，已知导入有机酸基团的方法。但是，随着有机酸基团的导入，却产生了以下问题：即含有多面体结构的聚硅氧烷类化合物原本具有的耐热性、耐光性降低。
另一方面，以往用作具有碱显影性的抗蚀剂材料的图案材料，可以列举，酚醛清漆树脂、丙烯酸共聚物、聚酰胺酸等具有酸性基团的树脂等(例如，专利文献5～7)。
但是，在电子部件安装时等曝露于高温这样的工艺中，这些树脂缺乏在高温时的可靠性(热分解、开裂、剥离等)以及透明性，无法满足要求。
另外，现在，在广泛使用于液晶显示器(LCD)的驱动等中的薄膜晶体管(TFT)领域中，氧化物半导体、有机半导体材料作为新一代晶体管技术备受瞩目并正在进行研究开发。这是因为：可以在低温下采用印刷法等简便的方法来形成半导体层，而且，可以将TFT应用于挠性显示器等。在形成这些新一代晶体管时，就绝缘膜而言，同样迫切期待可以在低温下采用简单的溶液工艺形成绝缘膜的技术和材料。在该领域中，如果绝缘膜使用具有碱显影性的材料，那么，其有利之处在于：形成接触孔(コンタクトホ一ル)等图案变得简单。基于上述原由，也开始尝试采用聚乙烯醇、环氧树脂、有机硅类聚合物等有机材料形成有机TFT用栅绝缘膜。但是，采用这些有机材料的栅绝缘膜与采用CVD成膜法得到的无机类绝缘膜相比，绝缘性变差，无法得到实用的可以在低温下形成的绝缘膜材料。
[专利文献1]日本特开2004-359933号公报
[专利文献2]日本特开2004-143449号公报
[专利文献3]日本特开2006-269402号公报
[专利文献4]日本特开2005-23256号公报
[专利文献5]日本专利第3203843号公报
[专利文献6]日本特开2005-266673号公报
[专利文献7]日本特开平4-218051号公报
[专利文献8]日本特开2004-349319号公报
[专利文献9]日本特开2007-158147号公报
[专利文献10]日本特开2007-43055号公报
发明内容
发明所要解决的问题
基于上述事实，本发明的目的在于，提供在碱水溶液中具有显影性，且能够得到耐热透明性优异的固化物的聚硅氧烷类化合物及其固化性组合物。另外，本发明的目的在于：提供可以采用溶液涂布方法成膜且绝缘性优异的薄膜以及具有使用该薄膜的钝化膜或者栅绝缘膜的薄膜晶体管。
解决问题的方法
鉴于上述事实，本发明的发明人深入研究的结果发现，通过采用分子内具有光聚合性官能团以及用于赋予碱可溶性的特定结构的聚硅氧烷类化合物，可以解决上述技术问题，从而完成了本发明。
即，本发明涉及一种聚硅氧烷类化合物，其在一分子中至少具有1个光聚合性官能团，并且，在同一分子内具有选自下述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基、羧基中的至少一种。
[化学式8]
上述光聚合性官能团优选选自环氧基、交联性硅基团以及(甲基)丙烯酰基中的至少一种。
上述光聚合性官能团中的至少1个优选为脂环族环氧基、缩水甘油基或者烷氧基甲硅烷基。
上述烷氧基甲硅烷基优选为烷氧基甲硅烷基乙基或者烷氧基甲硅烷基丙基，更为具体地，优选选自：(烷氧基甲硅烷基乙基)二甲基甲硅烷基、(烷氧基甲硅烷基乙基)二苯基甲硅烷基、(烷氧基甲硅烷基丙基)二甲基甲硅烷基以及(烷氧基甲硅烷基丙基)二苯基甲硅烷基中的至少1种。
作为上述聚硅氧烷类化合物，可以列举：下述化合物(α1)～(γ1)经氢化硅烷化反应的生成物。
(α1)1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键，且在同一分子中具有选自下述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基以及羧基中的至少一种的有机化合物，
[化学式9]
Figure GPA00001155460400032
(β)1分子中至少具有2个SiH基的聚硅氧烷化合物，
(γ1)在1分子中至少具有1个光聚合性官能团，并且具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物。
作为上述聚硅氧烷类化合物，可以列举下述化合物(α1)～(γ1)经氢化硅烷化反应的生成物。
(α1)在1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键，并且在同一分子中具有选自下述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基以及羧基中的至少一种的有机化合物，
[化学式10]
Figure GPA00001155460400041
(α2)1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物，
(β)1分子中至少具有2个SiH基的聚硅氧烷化合物，
(γ1)1分子中至少具有1个光聚合性官能团，并且具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物。
作为上述化合物(α1)，优选选自下述通式(I)
[化学式11]
Figure GPA00001155460400042
(式中R2表示碳原子数为1～50的一价有机基团，各个R2相同或不同，至少1个R2含有能够与SiH基反应的碳碳双键)表示的化合物中的至少1种。
作为上述化合物(α1)，优选选自：异氰脲酸二烯丙酯、异氰脲酸单烯丙酯、二烯丙基双酚A、二烯丙基双酚S、乙烯基苯酚、烯丙基苯酚、丁烯酸、戊烯酸、己烯酸、庚烯酸以及十一碳烯酸中的至少一种。
作为上述化合物(α2)，优选下述通式(II)
[化学式12]
(式中R3表示碳原子数1～50的一价有机基团，各个R3相同或不同，且至少1个R3含有能够与SiH基反应的碳碳双键)表示的化合物。
作为上述化合物(β)，优选下述通式(III)
[化学式13]
(式中R4、R5表示碳原子数1～10的有机基团，它们可以相同，也可以不同，n表示1～10的数值、m表示0～10的数值)表示的具有SiH基的环状聚硅氧烷化合物。
作为上述化合物(γ1)，可以使用：选自乙烯基氧化环己烯、烯丙基缩水甘油基醚、二烯丙基单缩水甘油基异氰脲酸酯、以及单烯丙基二缩水甘油基异氰脲酸酯中的至少一种；
下述通式(IV)
[化学式14]
Figure GPA00001155460400052
(式中R6、R7表示碳原子数1～6的有机基团，n表示1～3的数值，m表示0～10的数值)表示的化合物；或者，
(甲基)丙烯酸烯丙酯和/或(甲基)丙烯酸乙烯酯。
上述聚硅氧烷类化合物在其分子中可以具有聚硅氧烷结构，该结构具有由6～24个Si原子形成的多面体骨架。
本发明的固化性组合物含有上述聚硅氧烷类化合物。
上述固化性组合物还可以含有阳离子聚合引发剂和/或自由基聚合引发剂。
上述固化性组合物还可以含有光产酸剂。
作为上述光产酸剂，优选鎓盐类。
上述固化性组合物还可以含有敏化剂。
本发明的固化物通过将上述固化性组合物进行固化而得到。
本发明的层压体通过在基体材料上涂布上述固化性组合物并进行固化而得到。
本发明的碱显影性抗蚀剂使用了上述固化性组合物而形成。
本发明的薄膜晶体管中，半导体层的钝化膜由上述固化性组合物制成。
本发明的薄膜晶体管中的栅绝缘膜由上述固化性组合物制成。
本发明的树脂膜具有下述绝缘性：
对形成于金属电极之间的厚度为1μm的树脂层施加30V电压时，其产生的漏电流为10nA/cm2以下。
上述树脂膜可以通过涂布树脂溶液而形成。
上述树脂膜优选由以聚硅氧烷类化合物为主要成分的树脂组合物制成。
上述树脂膜中的聚硅氧烷类化合物优选在其分子中具有由3～10个Si原子形成的环状聚硅氧烷结构。
上述树脂膜中的聚硅氧烷类化合物可以在分子中具有聚硅氧烷结构，该结构具有由6～24个Si原子形成的多面体骨架。
上述树脂组合物可以具有碱显影性。
上述树脂组合物中，可以使用上述固化性组合物。
本发明的薄膜晶体管中，可以使用上述树脂膜作为半导体层的钝化膜。
本发明的薄膜晶体管中，可以使用上述树脂膜作为栅绝缘膜。
[发明的效果]
按照本发明，可以提供能够得到耐热透明性优异的固化物，对碱水溶液具有可溶性，并且能够进行光固化的新型聚硅氧烷类化合物及包含该聚硅氧烷类化合物的固化性组合物。另外，按照本发明，可以得到电绝缘性优异的树脂薄膜、以及具备使用了该树脂薄膜得到的钝化膜或者栅绝缘膜的薄膜晶体管。
发明的具体实施方式
首先，对本发明的聚硅氧烷类化合物说明如下。
<聚硅氧烷类化合物>
本发明的聚硅氧烷类化合物(有时称为“改性聚有机硅氧烷化合物”。)通过在同一分子内具有选自下述式(X1)～(X3)表示的各种结构、
[化学式15]
Figure GPA00001155460400071
酚性羟基、羧基(以下，有时将上述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基以及羧基称为酸性基团)，从而可以溶解在碱水溶液中，适合用作可以碱显影的抗蚀剂材料。
从得到的固化物在加热后产生的着色少的观点来看，这些有机结构中，优选羧基以及上述式(X1)～(X3)表示的各种结构，另外，从可以得到高温时的热分解性低的固化物的观点来看，特别优选具有上述式(X1)～(X3)表示的各结构。本发明的聚硅氧烷类化合物在一分子中还至少具有1个光聚合性官能团。这里所说的光聚合性官能团是指，由外部施加光能时，通过由光聚合引发剂产生的自由基或阳离子种而发生聚合、交联的官能团，其反应和交联形式没有特别的限定。
其中，从反应性、化合物的稳定性的观点来看，特别优选光聚合性官能团中的至少1个为环氧基、交联性硅基团(有时也称为“水解性甲硅烷基”)、(甲基)丙烯酰基、乙烯氧基。在环氧基中，从稳定性的观点来看，优选脂环族环氧基、缩水甘油基，特别地，在对于光以及热的阳离子聚合性优异这一点上，优选脂环族环氧基。
另外，作为交联性硅基团，可以列举：烷氧基甲硅烷基、乙酰氧基甲硅烷基、苯氧基甲硅烷基、硅烷醇基、氯代甲硅烷基等具有水解性的硅基团，特别是，从获得性、化合物的稳定性的观点来看，特别优选烷氧基甲硅烷基。作为在烷氧基甲硅烷基中结合在硅上的官能团，可以列举，甲氧基、乙氧基、正丙氧基、异丙氧基、正丁氧基、仲丁氧基、叔丁氧基，从固化后不易留下残留成分的观点来看，特别优选甲氧基、乙氧基。
从反应性的观点来看，优选烷氧基甲硅烷基乙基或者烷氧基甲硅烷基丙基，具体而言，优选(烷氧基甲硅烷基乙基)二甲基甲硅烷基、(烷氧基甲硅烷基乙基)二苯基甲硅烷基、(烷氧基甲硅烷基丙基)二甲基甲硅烷基以及(烷氧基甲硅烷基丙基)二苯基甲硅烷基。
本发明的聚硅氧烷类化合物只要在一分子中具有至少1个光聚合性官能团即可，优选2个以上，更加优选3个以上。如果具有3个以上的光聚合性官能团，则具有以下优点：可以得到交联密度高的固化物，并且，耐热性优异。各光聚合性官能团可以相同，也可以具有2种以上的不同官能团。
本发明的聚硅氧烷类化合物只要是具有硅氧烷单元Si-O-Si的化合物即可，没有特别的限定。这些化合物中的硅氧烷单元的构成成分中，T单元(XSiO3/2)、或者Q单元(SiO4/2)的含有率越高，得到的固化物的硬度越高，耐热可靠性越优异，另外，M单元(X3SiO1/2)、或者D单元(X2SiO2/2)的含有率越高，得到的固化物越柔软，应力越低。
通过将上述酸性基团结构以及光交联官能团导入到聚硅氧烷中，可以将上述聚硅氧烷作为可碱显影的抗蚀剂材料使用。作为将上述酸性基团结构以及光交联官能团导入到聚硅氧烷中的方法，没有特别的限定，优选采用可以通过化学稳定的Si-C键导入的氢化硅烷化反应。
作为本发明的聚硅氧烷类化合物中优选的化合物，例如，可以列举，以下3种情形。
第一优选情形包括，下述化合物(α1)、(β)、(γ1)的氢化硅烷化反应生成物：
(α1)在1分子中至少具有1个能够与SiH基反应的碳碳双键，并且同一分子中具有选自上述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基以及羧基中的至少一种的有机化合物、
(β1)在1分子中至少具有2个SiH基的聚硅氧烷化合物、
(γ1)在1分子中至少具有1个光聚合性官能团，并且具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物。
第二优选的情形包括，下述化合物(α1)、(α2)、(β)、(γ1)的氢化硅烷化反应生成物：
(α1)在1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键，并且同一分子内具有选自上述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基以及羧基中的至少一种的有机化合物、
(α2)在1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物、
(β)在1分子中至少具有2个SiH基的聚硅氧烷化合物、
(γ1)在1分子中至少具有1个光聚合性官能团，且具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物。
第三优选的情形包括：下述化合物(α2)、(α3)、(γ2)的氢化硅烷化反应生成物：
(α3)在1分子中具有2个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物、
(α4)在1分子中具有1个以上SiH基，且在同一分子内中具有选自上述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基以及羧基中的至少一种的化合物、
(γ2)在1分子中至少具有1个光聚合性官能团，且具有1个以上SiH基的化合物。
以下，对聚硅氧烷类化合物的上述优选情形进行说明。
(化合物(α1))
化合物(α1)只要是分子中具有选自上述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基、以及羧基中的任意一种结构，并且在同一分子中至少具有一个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的有机化合物即可，没有特别的限定。
作为有机化合物，不是类似聚硅氧烷-有机嵌段共聚物或聚硅氧烷-有机接枝共聚物这样的包含硅氧烷单元(Si-O-Si)的化合物，而是优选仅含有选自C、H、N、O、S以及卤素中的元素的化合物。包含硅氧烷单元时，在气体透过性、弹性(はじき)方面存在问题。
能够与SiH基反应的碳碳双键的结合位置没有特别的限定，可以存在于分子内的任何部位。
作为能够与化合物(α1)的SiH基反应的碳碳双键，没有特别的限定，可以列举，乙烯基、烯丙基、甲代烯丙基(メタリル基)、丙烯酰基、甲基丙烯酰基、2-羟基-3-(烯丙氧基)丙基、2-烯丙基苯基、3-烯丙基苯基、4-烯丙基苯基、2-(烯丙氧基)苯基、3-(烯丙氧基)苯基、4-(烯丙氧基)苯基、2-(烯丙氧基)乙基、2，2-双(烯丙氧基甲基)丁基、3-烯丙氧基-2，2-双(烯丙氧基甲基)丙基、乙烯基醚基等。特别地，从反应性方面来看，优选乙烯基、烯丙基等。
化合物(α1)只要在1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键即可，但从得到的固化物的交联密度较高，从而耐热可靠性较高的观点来看，优选2个以上，更加优选3个以上。
作为化合物(α1)，并没有特别的限定，但从高温时着色少的观点来看，优选使用具有异氰脲环且用下述通式(I)
[化学式16]
Figure GPA00001155460400101
(式中R2表示碳原子数为1～50的一价有机基团，各个R2相同或不同，至少1个R2含有能够与SiH基反应的碳碳双键)表示的化合物中的至少1种。
作为上述有机基团，可以列举：烃基(可以被氧部分取代)、环氧基等、从容易获得的观点来看，优选苯基、甲基、乙基、丙基、苄基、缩水甘油基，作为具有能够与SiH基反应的碳碳双键的有机基团，优选烯丙基、乙烯基。
另外，从容易获得的观点来看，优选异氰脲酸二烯丙酯、异氰脲酸单烯丙酯、乙烯基苯酚、烯丙基苯酚、
[化学式17]
Figure GPA00001155460400102
(R表示选自-O-，-CH2-，
Figure GPA00001155460400103
中的2价基团。)、丁烯酸、戊烯酸、己烯酸、庚烯酸、十一碳烯酸。这些之中，从耐热性高的观点来看，特别优选：异氰脲酸二烯丙酯、异氰脲酸单烯丙酯、二烯丙基双酚A、二烯丙基双酚S、乙烯基苯酚、烯丙基苯酚，从固化物透明性的观点来看，尤其优选异氰脲酸二烯丙酯、异氰脲酸单烯丙酯。
化合物(α1)可以单独使用，或者使用2种以上。
(化合物(α2))
化合物(α2)只要是不属于上述化合物(α1)以及后述的化合物(γ1)，且1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物即可，没有特别限制。
从得到的固化物的耐热性高的观点来看，优选至少具有1个烯基的聚硅氧烷，具体而言，可以使用具有直链结构且含烯基的聚硅氧烷、分子末端具有烯基的聚硅氧烷、含有烯基的环状硅氧烷化合物等，不会由于其结构而有特别的限制，考虑到耐热性、耐光性、化学的稳定性等，优选具有包含烯基的多面体骨架的聚硅氧烷。
作为具有直链结构且含烯基的聚硅氧烷的具体例，可以列举：由二甲基硅氧烷单元、甲基乙烯基硅氧烷单元以及末端三甲基硅氧烷(甲硅烷氧基)单元形成的共聚物、由二苯基硅氧烷单元、甲基乙烯基硅氧烷单元以及末端三甲基硅氧烷单元形成的共聚物、由甲基苯基硅氧烷单元、甲基乙烯基硅氧烷单元以及末端三甲基硅氧烷单元形成的聚物、通过二甲基乙烯基甲硅烷基封端的聚硅氧烷等。
作为分子末端具有烯基的聚硅氧烷的具体例，可以列举：先前列举的通过二甲基烯基封端的聚硅氧烷、包含二甲基烯基硅氧烷单元、和选自SiO2单元、SiO3/2单元、SiO单元中至少1种硅氧烷单元的聚硅氧烷等。
作为含有烯基的环状硅氧烷化合物，可以列举：1，3，5，7-乙烯基-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1-丙基-3，5，7-三乙烯基-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，5-二乙烯基-3，7-二己基-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，3，5-三乙烯基-1，3，5-三甲基环硅氧烷、1，3，5，7，9-五乙烯基-1，3，5，7，9-五甲基环硅氧烷、1，3，5，7，9，11-六乙烯基-1，3，5，7，9，11-六甲基环硅氧烷等。
作为具有烯基的多面体结构聚硅氧烷，优选多面体骨架所含的Si原子的数目为6～24，具体而言，可以列举，例如，具有以下结构所示的多面体结构的倍半硅氧烷(silsesquioxane)(这里，列举出作为代表例的Si原子数＝8的例子)。
[化学式18]
Figure GPA00001155460400111
上述式中R10～R17为选自：乙烯基、烯丙基、丁烯基、己烯基等烯基、包含(甲基)丙烯酰基、环氧基、巯基、氨基的有机基团、氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基等烷基、环己基等环烷基、苯基、甲苯基等芳基、或者结合在这些基团中的碳原子上的氢原子的一部分或全部被卤素原子、氰基等取代了的氯代甲基、三氟丙基、氰乙基等中的未取代或取代的1价烃基，它们可以相同也可以不同，其碳原子数优选1～20，更优选碳原子数为1～10。
其中，R10～R17中的至少1个为烯基，作为氢化硅烷化反应的反应性基团。上述烯基中，从耐热性的观点来看，优选乙烯基。
上述具有多面体结构的倍半硅氧烷通过例如硅烷化合物RSiX3(式中R表示上述R10～R17，X表示卤素原子、烷氧基等水解性官能团)通过水解缩合反应而得到。
或者，还已知如下方法：首先通过RSiX3的水解缩合反应合成分子内具有3个硅烷醇基的三硅烷醇化合物，然后再使相同或不同的3官能性硅烷化合物发生反应，发生闭环，从而合成具有多面体骨架的倍半硅氧烷。
作为化合物(α2)，更加优选的例子，可以列举：具有以下结构所示的多面体结构的甲硅烷基化硅酸(这里列举出Si原子数＝8的代表例)。在该化合物中，用于形成多面体骨架的Si原子与作为反应性基团的烯基经由硅氧烷键而结合，因此，得到的固化物不会过于刚直，可以得到良好的成形体。
[化学式19]
Figure GPA00001155460400121
上述结构中，R18～R41为选自乙烯基、烯丙基、丁烯基、己烯基等烯基、包含(甲基)丙烯酰基、环氧基、巯基、氨基的有机基团、氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基等烷基、环己基等环烷基、苯基、甲苯基等芳基、或者结合在这些基团中碳原子上的氢原子的一部分或全部被卤素原子、氰基等取代了的氯代甲基、三氟丙基、氰乙基等中的相同或不同的有机基团。这里，这些R18～R41中的至少1个是烯基，作为氢化硅烷化反应的反应性基团。上述烯基中，从耐热性的观点来看，优选乙烯基。
作为具有多面体结构的硅酸盐的合成方法，没有特别的限制，可以采用公知的方法合成。作为上述合成方法，具体而言，可以列举，在氢氧化季铵等碱存在下使四烷氧基硅烷发生水解缩合的方法。作为四烷氧基硅烷，可以列举四乙氧基硅烷、四甲氧基硅烷、四丁氧基硅烷等。作为氢氧化季铵，可以列举：2-羟基乙基三甲基氢氧化铵、四甲基氢氧化铵。另外，本发明中，可以以二氧化硅或稻壳(稲籾殼，rice husks)等含有二氧化硅的物质来代替四烷氧基硅烷，也可以得到同样的具有多面体结构的硅酸盐。
在本合成方法中，通过四烷氧基硅烷的水解缩合反应，可以得到具有多面体结构的硅酸盐，再使得到的硅酸盐与含有烯基的氯代硅烷等甲硅烷基化剂进行反应，由此，用于形成多面体结构的Si原子与作为反应性基的烯基经由硅氧烷键而结合，得到聚硅氧烷。
在本发明中，多面体骨架所含的Si原子数目进一步优选6～24，更加优选6～10。另外，也可以使具有Si原子数不同的多面体骨架的聚硅氧烷的混合物。另外，1分子中所含的烯基数目至少为1个，优选至少2个，更优选含有至少3个。从耐热性、耐光性的观点来看，Si原子上的取代基优选由乙烯基以及甲基构成。
另外，从提高与基体材料的粘合性的观点来看，还可以使用1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的有机化合物。
化合物(α2)可以使用1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的有机化合物。这些所说的有机化合物可以分为有机聚合物类化合物和有机单体类化合物。
作为有机聚合物类化合物，可以列举，例如，聚醚类、聚酯类、聚丙烯酸类、聚碳酸酯类、饱和烃类、不饱和烃类、聚丙烯酸酯类、聚酰胺类、苯酚-甲醛(酚醛树脂类)、聚酰亚胺类化合物。
作为有机单体类化合物，可以列举，例如，苯酚类、双酚类、苯、萘等芳香族烃类；直链类、脂环类等脂肪族烃类；杂环类化合物以及它们的混合物等。
作为化合物(α2)的具体例，可以列举，邻苯二甲酸二烯丙酯、偏苯三酸三烯丙酯、二乙二醇双烯丙基碳酸酯、三羟甲基丙烷二烯丙基醚、三羟甲基丙烷三烯丙基醚、季戊四醇三烯丙基醚、季戊四醇四烯丙基醚、1，1，2，2-四烯丙氧基乙烷、二亚烯丙基季戊四醇、三烯丙基氰脲酸酯、三烯丙基异氰脲酸酯、二烯丙基单苄基异氰脲酸酯、1，2，4-三乙烯基环己烷、1，4-丁二醇二乙烯基醚、壬二醇二乙烯基醚、1，4-环己烷二甲醇二乙烯基醚、三乙二醇二乙烯基醚、三羟甲基丙烷三乙烯基醚、季戊四醇四乙烯基醚、双酚S的二烯丙基醚、二乙烯基苯、二乙烯基联苯、1，3-二异丙基苯、1，4-二异丙基苯、1，3-双(烯丙氧基)金刚烷、1，3-双(乙烯氧基)金刚烷、1，3，5-三(烯丙氧基)金刚烷、1，3，5-三(乙烯氧基)金刚烷、二环戊二烯、乙烯基环己烯、1，5-己二烯、1，9-癸二烯、二烯丙基醚、双酚A二烯丙基醚、2，5-二烯丙基苯酚烯丙基醚、以及这些化合物的低聚物、1，2-聚丁二烯(1、2位的比例为10～100％，优选1、2位的比例为50～100％)、酚醛清漆苯酚的烯丙基醚、烯丙基化聚苯醚、以及以往公知的环氧树脂的全部缩水甘油基被烯丙基所取代形成的化合物等。
作为化合物(α2)，也可以使用难以区分为骨架部分和烯基(能够与SiH基反应的碳碳双键)的低分子量化合物。作为这些低分子量化合物的具体例子，可以列举，丁二烯、异戊二烯、辛二烯、癸二烯等脂肪族链状多烯化合物类、环戊二烯、环己二烯、环辛二烯、二环戊二烯、三环戊二烯、降冰片二烯等脂肪族环状多烯化合物类、乙烯基环戊烯、乙烯基环己烯等取代脂肪族环状烯烃化合物类等。
特别是，从耐热性、耐光性高的观点来看，优选下述通式(II)表示的化合物。
[化学式20]
Figure GPA00001155460400141
(式中R3表示碳原子数为1～50一价有机基团，各个R3相同或不同，至少1个R3包含能够与SiH基反应的碳碳双键)表示的化合物。
作为上述有机基团，可以列举烃基(可以被氧部分取代)等，从得到的固化物的耐热性可以变得更高的观点来看，优选碳原子数为1～20，更加优选碳原子数为1～10，进一步优选碳原子数为1～4。这些优选的R3的例子，可以列举：甲基、乙基、丙基、丁基、苯基、苄基、苯乙基、乙烯基、烯丙基等。
从容易获得的观点来看，有机化合物的优选具体例可以列举：三烯丙基异氰脲酸酯等。
化合物(α2)可以单独使用或者使用2种以上。
(化合物(α3))
上述化合物(α2)中具有至少2个能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物可以作为化合物(α3)使用。
使用上述化合物(α2)中具有2个以上碳碳双键的化合物时，没有特别的限定。另外，化合物(α3)可以单独使用，也可以使用2种以上。
(化合物(α4))
化合物(α4)只要是分子中具有选自上述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基以及羧基中的任一结构，且具有氢化甲硅烷基的化合物即可，没有特别的限制。
作为化合物(α4)，可以列举，例如，上述化合物(α1)与多官能性氢化硅烷化合物发生氢化硅烷化反应而得到的反应产物，可以使用该反应产物的分子中至少具有1个氢化甲硅烷基的化合物等。
作为上述多官能性氢化硅烷化合物，可以列举四甲基二硅氧烷、六甲基三硅氧烷等通过二甲基氢化甲硅烷基封端的聚或低聚硅氧烷、1，3，5，7-四氢化-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1-丙基-3，5，7-三氢化-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，5-二氢化-3，7-二己基-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，3，5-三氢化-1，3，5-三甲基环硅氧烷、1，3，5，7，9-五氢化-1，3，5，7，9-五甲基环硅氧烷、1，3，5，7，9，11-六氢化-1，3，5，7，9，11-六甲基环硅氧烷等包含氢化甲硅烷基的环状硅氧烷等，但并不限定于此。
(化合物(β))
化合物(β)只要是1分子中至少具有2个SiH基的聚硅氧烷化合物即可，没有特别的限制，可以使用例如国际公开WO96/15194中记载的化合物中1分子中至少具有2个SiH基的化合物等。
具体而言，可以使用：具有直链结构且含有氢化甲硅烷基的聚硅氧烷、分子末端具有氢化甲硅烷基的聚硅氧烷、含有氢化甲硅烷基的环状聚硅氧烷化合物，并不特别受其结构的限制。考虑到耐热性、耐光性、化学稳定性等，优选具有包含氢化甲硅烷基的多面体骨架的聚硅氧烷。化合物(β)可以单独使用，也可以2种以上组合使用。
作为具有直链结构且含有氢化甲硅烷基的聚硅氧烷的具体例，可以列举，由二甲基硅氧烷单元、甲基氢化硅氧烷单元以及末端三甲基硅氧烷单元形成的共聚物、由二苯基硅氧烷单元、甲基氢化硅氧烷单元以及末端三甲基硅氧烷单元形成的共聚物、由甲基苯基硅氧烷单元、甲基氢化硅氧烷单元以及末端三甲基硅氧烷单元形成的共聚物、通过二甲基氢化甲硅烷基封端得到聚硅氧烷等。
作为分子末端具有氢化甲硅烷基的聚硅氧烷的具体例，可以列举，先前列举的通过二甲基氢化甲硅烷基封端得到聚硅氧烷、包含二甲基氢化硅氧烷单元(H(CH3)2SiO1/2单元)以及选自SiO2单元、SiO3/2单元、SiO单元中至少1种硅氧烷单元的聚硅氧烷等。
作为含有氢化甲硅烷基的环状聚硅氧烷化合物，可以列举，1，3，5，7-氢化-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1-丙基-3，5，7-三氢化-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，5-二氢化-3，7-二己基-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，3，5-三氢化-1，3，5-三甲基环硅氧烷、1，3，5，7，9-五氢化-1，3，5，7，9-五甲基环硅氧烷、1，3，5，7，9，11-六氢化-1，3，5，7，9，11-六甲基环硅氧烷等。
作为含有氢化甲硅烷基的多面体结构聚硅氧烷，优选多面体骨架所含的Si原子数目为6～24，具体而言，可以列举，例如，具有以下结构表示的多面体结构的倍半硅氧烷(这里列举了Si原子数＝8的代表例)。
[化学式21]
Figure GPA00001155460400161
上述式中R10～R17为选自乙烯基、烯丙基、丁烯基、己烯基等烯基、包含(甲基)丙烯酰基、环氧基、巯基、氨基的有机基团、氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基等烷基、环己基等环烷基、苯基、甲苯基等芳基、或者结合在这些基团碳原子上的氢原子的部分或全部被卤素原子、氰基等取代了的氯代甲基、三氟丙基、氰乙基等中的相同或不同的未取代或取代的1价烃基，其碳原子数优选1～20，碳原子数更加优选1～10。但是，R10～R17中的至少之一为氢化甲硅烷基，作为氢化硅烷化反应的反应性基团。
上述具有多面体结构的倍半硅氧烷通过例如硅烷化合物RSiX3(式中R表示上述R10～R17，X表示卤素原子、烷氧基等水解性官能团)经水解缩合反应而得到。或者，还已知如下方法：通过RSiX3的水解缩合反应合成分子内具有3个硅烷醇基三硅烷醇化合物，然后，再使相同或不同的3官能性硅烷化合物进行反应，由此发生闭环，进而合成具有多面体骨架的倍半硅氧烷。
作为化合物(β)更为优选的例子，可以列举，具有以下结构所示的多面体结构的甲硅烷基化硅酸(这里列举出Si原子数＝8的代表例)。在该化合物中，用于形成多面体骨架的Si原子与反应性基团经由硅氧烷键而结合，因此，得到的固化物不会过度刚直，可以得到良好的固化物。
[化学式22]
Figure GPA00001155460400171
上述结构中，R18～R41是相同或不同的有机基团，其选自：乙烯基、烯丙基、丁烯基、己烯基等烯基、包含(甲基)丙烯酰基、环氧基、巯基、氨基的有机基团、氢原子、甲基、乙基、丙基、丁基等烷基、环己基等环烷基、苯基、甲苯基等芳基、或者结合在这些基团的碳原子上的氢原子的一部分或全部被卤素原子、氰基等取代了的氯代甲基、三氟丙基、氰基乙基等。这里，这些R18～R41中的至少之一为氢化甲硅烷基，作为氢化硅烷化反应的反应性基团。
作为具有多面体结构的硅酸盐的合成方法，没有特别的限制，可以采用公知的方法。作为上述合成方法，可以列举以下方法，具体而言，在氢氧化季铵等碱存在下，使四烷氧基硅烷发生水解缩合。作为四烷氧基硅烷，可以列举，四乙氧基硅烷、四甲氧基硅烷、四丁氧基硅烷等。作为氢氧化季铵，可以列举2-羟基乙基三甲基氢氧化铵、四甲基氢氧化铵。另外，本发明中可以采用二氧化硅、稻壳等含有二氧化硅的物质来代替四烷氧基硅烷，能够得到具有同样的多面体结构的硅酸盐。
本合成方法中，可以通过四烷氧基硅烷的水解缩合反应得到具有多面体结构的硅酸盐，再使得到的硅酸盐与含有氢化甲硅烷基的氯代硅烷等甲硅烷基化剂进行反应，由此，用于形成多面体结构的Si原子与作为反应性基团的氢化甲硅烷基经由硅氧烷键而结合，得到聚硅氧烷。
本发明中，多面体骨架所含的Si原子数目优选采用6～24，更加优选，6～10。另外，也可以采用具有Si原子数不同的多面体骨架的聚硅氧烷的混合物。
另外，在本发明中，1分子中所含的氢化甲硅烷基数目至少为2个，更加优选至少含有3个。本发明中，从耐热性、耐光性的观点来看，Si原子上的取代基优选由氢原子以及甲基构成。
作为化合物(β)，从容易获得以及与化合物(α1)、(α2)、(γ1)的反应性良好的观点来看，优选下述通式(III)
[化学式23]
Figure GPA00001155460400181
(式中R4、R5表示碳原子数为1～6的有机基团，且相同或不同，n表示1～10的数值、m表示0～10的数值)表示的、1分子中至少具有3个SiH基的环状有机聚硅氧烷。
作为上述有机基团，可以列举烃基(可以被氧部分取代)等，优选甲基、乙基、丙基、己基、辛基、癸基、月桂基、环己基、降冰片基、苯基，从容易获得的观点来看，更加优选甲基、丙基、己基、苯基。
通式(III)表示的化合物中的取代基R4、R5优选由选自C、H、O中的元素构成，更加优选烃基，进一步优选甲基。
从容易获得以及反应性的观点来看，通式(III)表示的化合物优选1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷。
上述各种化合物(β)可以单独使用，也可以2种以上混合使用。
(化合物(γ1))
化合物(γ1)只要是1分子中至少具有1个光聚合性官能团，且具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物即可，没有特别的限制。需要说明的是，这里所说的光聚合性官能团可以与上述聚硅氧烷化合物所具有的光聚合性官能团相同，优选的情形也相同。
作为能够与SiH基反应的碳碳双键，优选与上述化合物(α1)、(α2)的能够与SiH基反应的碳碳双键同样的碳碳双键。
就具有环氧基作为光聚合性官能团的化合物具体例而言，可以列举，乙烯基氧化环己烯、烯丙基缩水甘油基醚、二烯丙基单缩水甘油基异氰脲酸酯、单烯丙基二缩水甘油基异氰脲酸酯等，从光聚合反应性优异的观点来看，特别优选作为具有脂环族环氧基的化合物的乙烯基氧化环己烯。
就具有作为光聚合性官能团的交联性硅基团(水解性甲硅烷基)的化合物的具体例而言，可以列举，三氯代乙烯基硅烷、甲基二氯代乙烯基硅烷、二甲基氯代乙烯基硅烷、苯基二氯代乙烯基硅烷这样的卤代硅烷类；三甲氧基乙烯基硅烷、三乙氧基乙烯基硅烷、甲基二乙氧基乙烯基硅烷、甲基二甲氧基乙烯基硅烷、苯基二甲氧基乙烯基硅烷这样的烷氧基硅烷类；甲基二乙酰氧基乙烯基硅烷、苯基二乙酰氧基乙烯基硅烷等酰氧基硅烷类；双(二甲基酮肟(ケトキシメ一ト，ketoximate))甲基乙烯基硅烷、双(环己基酮肟)甲基乙烯基硅烷这样的酮肟硅烷类等，但不限定于这些。这些之中，特别优选使用烷氧基硅烷类。光聚合性官能团为交联性硅基团时，存在耐热性优异的优点。
另外，从容易获得的观点来看，优选下述通式(IV)
[化学式24]
Figure GPA00001155460400191
(式中R6、R7表示碳原子数1～6的有机基团，n表示1～3的数值、m表示0～10的数值)表示的化合物，从容易除去反应后的副产物等的观点来看，特别优选三甲氧基乙烯基硅烷、三乙氧基乙烯基硅烷、二甲氧基甲基乙烯基硅烷、二乙氧基甲基乙烯基硅烷、甲氧基二甲基乙烯基硅烷、乙氧基二甲基乙烯基硅烷。
就具有作为光聚合性官能团的丙烯酰基或甲基丙烯酰基的化合物而言，优选(甲基)丙烯酸烯丙酯、(甲基)丙烯酸乙烯酯、(甲基)丙烯酸双环戊烯酯、(甲基)丙烯酸双环戊烯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸改性烯丙基缩水甘油基醚(Nagase Chemtex制造，商品名：Denacol Acrylate DA111)，以及在同一分子中具有1个以上的乙烯基或者烯丙基，并且具有至少1个以上的下述通式(VI)
[化学式25]
Figure GPA00001155460400201
(式中，n为0～16的数值)
(式中的R42表示氢原子或甲基)表示的有机基的化合物，例如，上述通式(II)中，式中至少1个R3为上述通式(VI)表示的基团，并且，至少1个R3为乙烯基或者烯丙基等能够与SiH基反应的碳碳双键的基团时表示的化合物。另外，从氢化硅烷化的选择性较高的观点来看，优选同一份子内存在甲基丙烯酰基并且存在烯丙基或者乙烯基的化合物，从可以特别容易地获得方面来说，优选(甲基)丙烯酸烯丙酯和/或(甲基)丙烯酸乙烯酯，尤其优选甲基丙烯酸烯丙酯、甲基丙烯酸乙烯酯。
另外，进行氢化硅烷化反应时，可以组合使用2种以上的化合物(γ1)，而无需考虑光聚合性官能团的种类。
((化合物(γ2))
化合物(γ2)只要是分子中至少具有1个光聚合性官能团和1个氢化硅烷化反应中的反应性基即SiH的化合物，没有特别的限制。作为光聚合性官能团，可以列举上述的环氧基、交联性硅基团(水解性甲硅烷基)、丙烯酰基等。
可以使用使上述化合物(γ1)中的一种化合物与多官能性氢化硅烷化合物发生氢化硅烷化反应而得到的反应产物等，该反应产物的分子中至少具有1个氢化甲硅烷基。化合物(α4)中列举的多官能性氢化硅烷化合物也同样地可以作为这里的多官能性氢化硅烷化合物使用。
特别地，从固化物的耐热性优异的观点来看，优选具有水解性甲硅烷基(交联性硅基团)的化合物。具体而言，可以列举，例如，三氯代硅烷、甲基二氯代硅烷、二甲基氯代硅烷、苯基二氯代硅烷这样的卤代硅烷类；三甲氧基硅烷、三乙氧基硅烷、甲基二乙氧基硅烷、甲基二甲氧基硅烷、苯基二甲氧基硅烷这样的烷氧基硅烷类；甲基二乙酰氧基硅烷、苯基二乙酰氧基硅烷这样的酰氧基硅烷类；双(二甲基酮肟)甲基硅烷、双(环己基酮肟)甲基硅烷这样的酮肟硅烷类等，但并不现定于这些。这些之中，特别优选使用烷氧基硅烷类。
(氢化硅烷化催化剂)
作为使化合物(α1)～(α4)、(β)、(γ1)～(γ2)发生氢化硅烷化反应时的催化剂，使用公知的氢化硅烷化催化剂即可。
从催化剂活性的点来看，优选氯铂酸、铂-烯烃络合物、铂-乙烯基硅氧烷络合物等。另外，这些催化剂可以单独使用，也可以2种以上组合使用。
催化剂的添加量没有特别的限定，为了使氢化硅烷化反应顺利进行，优选的添加量下限相对于反应时添加的能够与SiH基反应的碳碳双键(以下、有时简称为“烯基”)1摩尔为10-8摩尔，更加优选10-6摩尔，优选的添加量的上限相对于上述化合物的烯基1摩尔为10-1摩尔，更加优选10-2摩尔。
另外，上述催化剂中可以组合使用助催化剂，作为助催化剂的例子，可以列举，三苯基膦等磷类化合物、马来酸二甲酯等1、2-二酯类化合物、2-羟基-2-甲基-1-丁烯、1-乙炔基-1-环己醇等乙炔醇类化合物、单质硫等硫类化合物等。助催化剂的添加量没有特别的限定，相对于氢化硅烷化催化剂1摩尔，优选的添加量下限为10-2摩尔、更加优选10-1摩尔，优选的添加量上限为102摩尔，更加优选10摩尔。
(氢化硅烷化的反应方法)
就反应的顺序、方法而言，可以列举出多种多样，但从合成步骤简便的观点来看，优选以下方法：使所有的化合物在1个反应器中进行氢化硅烷化反应，最后，除去未反应的化合物。
从不易含有低分子量化合物的观点来看，优选如下方法：使过量的含烯基的化合物(化合物(α1)、(α2)、(α3))和含有SiH基的化合物(化合物(β)、(α4))发生氢化硅烷化反应、或者，使过量的含有SiH基的化合物(化合物(β)、(α3))和含有烯基的化合物(化合物(α1)、(α2))发生氢化硅烷化反应，然后除去未反应的化合物，再将得到的反应产物和化合物(γ1)或化合物(γ2)发生氢化硅烷化反应。
使各化合物发生反应的比例没有特别的限定，将反应的化合物的总烯基量设为A，反应的化合物的总SiH基量设为B时，优选1≤B/A≤30，更加优选1≤B/A≤10。1＞B/A时，组合物中会残留未反应的烯基而成为着色的原因，另外，30＜B/A时，未反应的SiH基残留量较多，有时在组合物的固化时成为发泡、开裂的原因。
对于反应温度，可以做各种设定，此时优选的温度范围的下限为30℃，更加优选50℃，优选的温度范围的上限为200℃，更加优选150℃。如果反应温度低，那么充分反应所需的反应时间会变长，如果反应温度高，则不实用。反应可以在恒定温度下进行，但根据需要，可以多阶段或者连续地变化温度。
反应时间、反应时的压力也可以根据需要进行各种设定。氢化硅烷化反应时，可以使用氧。通过在反应容器的气相部添加氧，可以促进氢化硅烷化反应。为了将氧的添加量控制在爆炸极限以下，气相部的氧体积浓度必须控制在3％以下。从通过添加氧而表现出氢化硅烷化反应的促进效果的观点来看，气相部的氧体积浓度优选0.1％以上，优选1％以上。
氢化硅烷化反应时，可以使用溶剂。只要不损害氢化硅烷化反应，可以使用的溶剂没有特别的限定，具体而言，可以优选使用：苯、甲苯、己烷、庚烷等烃类溶剂、四氢呋喃、1，4-二噁烷、1，3-二氧杂戊环、二乙基醚等醚类溶剂、丙酮、甲基乙基酮等的酮类溶剂、氯仿、二氯甲烷、1，2-二氯代乙烷等卤类溶剂。溶剂可以制成2种以上的混合溶剂使用。溶剂优选甲苯、四氢呋喃、1，3-二氧杂戊环、氯仿。使用的溶剂量也可以适当设定。
在本发明的聚硅氧烷类化合物的上述制造方法中，根据目的可以使用各种添加剂。
(凝胶化抑制剂)
为了改善得到的反应物的保存稳定性，或者，在使化合物(α1)(根据事实方式不同，还会包括化合物(α2))、化合物(β1)或(β2)以及化合物(γ1)进行氢化硅烷化反应之后，通过减压挥发除去溶剂和/或未反应的化合物时，为了抑制由于加热处理产生的增粘等变质，可以使用凝胶化抑制剂。作为凝胶化抑制剂，可以使用：含有脂肪族不饱和键的化合物、有机磷化合物、有机硫化合物、含氮化合物、锡类化合物、有机过氧化物等公知的凝胶化抑制剂，也可以组合使用这些凝胶化抑制剂。
从延迟活性良好且原料容易获得的观点来看，优选苯并噻唑、噻唑、马来酸二甲酯、3-羟基-3-甲基-1-丁炔、1-乙炔基-1-环己醇、三苯基膦。
凝胶化抑制剂的添加量可以设定为多种多样，相对于使用的氢化硅烷化催化剂1摩尔，优选的添加量的下限为10-1摩尔，更加优选1摩尔，优选的添加量的上限为103摩尔，更加优选102摩尔。如果添加量少，则无法得到希望的保存稳定性和减压脱挥发时的凝胶化抑制效果。添加量过多时，会成为固化反应时的固化阻碍剂。
另外，这些凝胶化抑制剂可以单独使用，也可以2种以上组合使用。
(固化性组合物)
本发明的固化性组合物的特征在于含有所述聚硅氧烷类化合物，该聚硅氧烷类化合物在一分子中至少具有1个光聚合性官能团，并且，在同一分子内具有选自下述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基以及羧基中的至少一种。由此，本发明的固化性组合物在具有碱显影性的同时，可以得到耐热透明性优异的固化物。
另外，为了调整操作性、反应性、粘结性、固化物强度，本发明的固化性组合物中还可以添加一个分子中具有2个以上光聚合性官能团的交联剂。添加的化合物可以根据固化反应的形式来选择，在使用上没有特别的限定，可以使用环氧化合物、氧杂环丁烷化合物、烷氧基硅烷化合物、(甲基)丙烯酸酯化合物等具有聚合基团的化合物。
作为环氧化合物以及氧杂环丁烷化合物的具体例子，可以列举，酚醛清漆苯酚型环氧树脂、联苯基型环氧树脂、二环戊二烯型环氧树脂、含有环己基环氧基的聚有机硅氧烷(环状、链状)、含缩水甘油基的聚有机硅氧烷(环状、链状)、双酚F二缩水甘油基醚、双酚A二缩水甘油基醚、2，2’-双(4-缩水甘油氧基环己基)丙烷、3，4-环氧环己基甲基-3，4-环氧环己烷甲酸酯、乙烯基环己烯二氧化物、2-(3，4-环氧环己基)-5，5-螺-(3，4-环氧环己烷)-1，3-二噁烷、双(3，4-环氧环己基)己二酸酯、1，2-环丙烷二甲酸双缩水甘油酯、三缩水甘油基异氰脲酸酯、单烯丙基二缩水甘油基异氰脲酸酯、二烯丙基单缩水甘油基异氰脲酸酯、1，4-双{(3-乙基-3-氧杂环丁烷基)甲氧基}甲基}苯、双{1-乙基(3-氧杂环丁烷基)}甲基醚、3-乙基-3-(苯氧基甲基)氧杂环丁烷、3-乙基-3-(2-乙基己氧基甲基)氧杂环丁烷等。
作为烷氧基硅烷化合物的具体例，可以列举：四甲氧基(乙氧基)硅烷以及其缩合物、甲基三甲氧基(乙氧基)硅烷以及其缩合物、二甲基二甲氧基(乙氧基)硅烷以及其缩合物等。
作为(甲基)丙烯酸酯化合物的具体例，可以列举，(甲基)丙烯酸烯丙酯、(甲基)丙烯酸乙烯酯、(甲基)丙烯酸二环戊烯酯、二环戊烯氧基乙基(甲基)丙烯酸酯、(甲基)丙烯酸改性烯丙基缩水甘油基醚(Nagase Chemtex制造、商品名：Denacol Acrylate DA111)、氨基甲酸酯(甲基)丙烯酸酯类、环氧(甲基)丙烯酸酯类、三羟甲基丙烷三(甲基)丙烯酸酯、季戊四醇四(甲基)丙烯酸酯、二(三羟甲基丙烷)四(甲基)丙烯酸酯、二季戊四醇六(甲基)丙烯酸酯、丁二醇二(甲基)丙烯酸酯、壬二醇二(甲基)丙烯酸酯、聚丙二醇类(甲基)丙烯酸酯、双酚A二(甲基)丙烯酸酯、三(2-(甲基)丙烯酰氧基乙基)异氰脲酸酯、含有(甲基)丙烯酸酯基的聚有机硅氧烷等。
作为反应性稀释剂的添加量，可以做各种设定，相对于100重量份聚硅氧烷类化合物，优选的添加量为1～50重量份，更加优选3～25重量份。添加量较少时，无法表现出添加效果，添加量较多时，有时给固化物物性带来不良影响。
另外，本发明的固化性组合物中，可以根据光聚合性官能团的种类来适当选择使用聚合引发剂和光产酸剂。
以下，对阳离子聚合引发剂、自由基聚合引发剂、光产酸剂进行说明。
(阳离子聚合引发剂)
作为阳离子聚合引发剂，只要是通过活性能量线的照射而产生阳离子种或路易斯酸的活性能量线阳离子聚合引发剂、或者由于热而产生阳离子种或路易斯酸的热阳离子聚合引发剂即可，可以没有特别限制地使用。
作为活性能量线阳离子聚合引发剂，包括：美国专利第3379653号记载的金属氟硼络合物以及三氟化硼络合物；美国专利第3586616号记载的双(全氟烷基磺酰基)甲烷金属盐；美国专利第3708296号记载的芳基重氮鎓化合物；美国专利第4058400号记载的VIa族元素的芳香族鎓盐；美国专利第4069055号记载的Va族元素的芳香族鎓盐；美国专利第4068091号记载的IIIa～Va族元素的二羰基螯合物；美国专利第4139655号记载的硫代吡喃鎓盐；美国专利第4161478号记载的MF6-阴离子(这里，M选自磷、锑以及砷)形态的VIa元素；美国专利第4231951号记载的芳基锍络合物；美国专利第4256828号记载的芳香族碘鎓络合物以及芳香族锍络合物；W.R.Watt等所著《Journal·of·polymer·Science、聚合物·化学版》、第22卷、1789页(1984年)记载的双[4-(二苯基锍基(スルホニオ))苯基]硫醚-双六氟金属盐(例如磷酸盐、砷酸盐、锑酸盐等)；阴离子为B(C6F5)4 -的芳香族碘鎓络合物以及芳香族锍络合物中的一种以上。
优选的阳离子类活性能量线阳离子聚合引发剂包括：芳基锍络合物、含有卤素的络合物离子的芳香族锍盐或碘鎓盐以及II族、V族以及VI族元素的芳香族鎓盐。这些盐中某些可以以商品形式FX-512(3M公司)、UVR-6990和UVR-6974(Union Carbide公司)、UVE-1014和UVE-1016(General Electric公司)、KI-85(Degussa公司)、SP-152和SP-172(旭电化公司)以及San AidSI-60L、SI-80L和SI-100L(三新化学工业公司)、WPI113和WPI116(和光纯药工业公司)、RHODORSIL PI2074(Rhodia社)购买。
作为热阳离子聚合引发剂，可以使用锍盐、锑盐、吡啶鎓(ピリジニウム)盐、鏻盐、碘鎓盐、三氟硼酸盐、三氟化硼醚络合物、三氟化硼等阳离子类或质子酸催化剂。这些热阳离子聚合引发剂直到通过加热产生阳离子种都可以保持高稳定性，因此称为潜在性固化催化剂。由于取代基的种类以及鎓盐的阴离子种类不同，聚合活性会有所变化，特别地，已知阴离子按照BF-＜AsF6 -＜PF6 -＜SbF6 -＜B(C6F5)4-的顺序聚合活性依次提高。此外，还已知铝配位化合物和硅烷醇化合物、铝配位化合物和双酚S等特定的苯酚化合物被用作阳离子聚合催化剂。
作为活性能量线阳离子聚合引发剂使用的芳香族鎓盐中，包括由于热而产生阳离子种的化合物，这些化合物也可以作为热阳离子聚合引发剂。作为例子，包括：San-Aid SI-60L、SI-80L以及SI-100L(三新化学工业公司)、RHODORSILPI2074(Rhodia公司)。这些阳离子聚合引发剂中，优选芳香族鎓盐，因其操作性以及潜在性与固化性的平衡较为优异。
作为阳离子聚合引发剂的使用量，相对于100重量份具有光聚合性官能团的化合物，优选0.01～10重量份，更加优选0.1～5重量份。阳离子聚合引发剂量少时，有时固化需要较长时间，另外，有时无法得到充分固化的固化物。引发剂量多时，引发剂的颜色会残留在固化物中，并且由于快速固化而引起着色或隆起，因而损害了固化物的耐热耐光性，因此不优选。
(自由基聚合引发剂)
自由基聚合引发剂只要是通过照射活性能量线产生自由基种的活性能量线自由基聚合引发剂、或者由于热量而产生自由基种的热自由基聚合引发剂即可，可以没有特别限制地使用。
作为活性能量线自由基聚合引发剂，可以使用：苯乙酮类化合物、二苯甲酮类化合物、酰基氧化膦类化合物、肟酯类化合物、苯偶因类化合物、联咪唑类化合物、α-二酮类化合物、二茂钛聚合物类化合物、多环醌类化合物、呫吨酮类化合物、噻吨酮类化合物、三嗪类化合物、二茂钛类化合物、偶氮类化合物、过氧化物、2，3-二烷基二酮类化合物、二硫醚类化合物、秋兰姆化合物类、氟化胺类化合物等，作为苯乙酮类化合物的具体例子，可以列举，1-(4-十二烷基苯基)-2-羟基-2-甲基丙烷-1-酮、2，2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、2-羟基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮、1-(4’-异丙基苯基)-2-羟基-2-甲基丙烷-1-酮、4-(2’-羟基乙氧基)苯基(2-羟基-2-丙基)酮、2，2-二甲氧基苯乙酮、2，2-二乙氧基苯乙酮、2-甲基-1-(4’-甲硫基苯基)-2-吗啉代丙烷-1-酮、2-苄基-2-二甲基氨基-1-(4’-吗啉代苯基)丁烷-1-酮、1-羟基环己基苯基酮、2，2-二甲氧基-1，2-二苯基乙烷-1-酮、2-羟基-1-〔4-[4-(2-羟基-2-甲基-丙酰基)-苄基]苯基〕-2-甲基-丙烷-1-酮等，作为酰基氧化膦类化合物的具体例，可以列举：2，4，6-三甲基苯甲酰基-二苯基氧化膦、双(2，4，6-三甲基苯甲酰基)-苯基氧化膦等，作为肟酯类化合物的具体例，可以列举，1，2-辛烷二酮1-[4-(苯硫基(phenylthio))-2-(O-苯甲酰基肟)]、乙烯酮1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲酰基)-9H-咔唑-3-基]-1-(O-乙酰基肟)等，作为苯偶因类化合物的具体例子，可以列举：苯偶因、苯偶因甲醚、苯偶因乙醚、苯偶因异丙醚、苯偶因异丁醚、2-苯甲酰基安息香酸甲基等，作为二苯甲酮类化合物的具体例，可以列举：苄基二甲基酮、二苯甲酮、4，4’-双(二甲基氨基)二苯甲酮、4，4’-双(二乙基氨基)二苯甲酮等，作为α-二酮类化合物的具体例子，双乙酰、双苯甲酰、甲基苯甲酰基甲酸酯等，作为联咪唑类化合物的具体例，2，2’-双(2-氯代苯基)-4，4’，5，5’-四(4-乙氧羰基苯基)-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2，4-二氯代苯基)-4，4’，5，5’-四(4-乙氧羰基苯基)-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2，4，6-三氯代苯基)-4，4’，5，5’-四(4-乙氧羰基苯基)-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2-溴苯基)-4，4’，5，5’-四(4-乙氧羰基苯基)-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2，4-二溴苯基)-4，4’，5，5’-四(4-乙氧羰基苯基)-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2，4，6-三溴苯基)-4，4’，5，5’-四(4-乙氧羰基苯基)-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2-氯代苯基)-4，4’，5，5’-四苯基-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2，4-二氯代苯基)-4，4’，5，5’-四苯基-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2，4，6-三氯代苯基)-4，4’，5，5’-四苯基-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2-溴苯基)-4，4’，5，5’-四苯基-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2，4-二溴苯基)-4，4’，5，5’-四苯基-1，2’-联咪唑、2，2’-双(2，4，6-三溴苯基)-4，4’，5，5’-四苯基-1，2’-联咪唑等，作为多环醌类化合物的具体例子，可以列举：蒽醌、2-乙基蒽醌、2-t-丁基蒽醌、1，4-萘醌等，作为呫吨酮类化合物的具体例子，可以列举：呫吨酮、噻吨酮、2-氯代噻吨酮、2，5-二乙基二噁烷酮等，作为三嗪类化合物的具体例子，可以使用：1，3，5-三(三氯代甲基)-s-三嗪、1，3-双(三氯代甲基)-5-(2’-氯代苯基)-s-三嗪、1，3-双(三氯代甲基)-5-(4’-氯代苯基)-s-三嗪、1，3-双(三氯代甲基)-5-(2’-甲氧基苯基)-s-三嗪、1，3-双(三氯代甲基)-5-(4’-甲氧基苯基)-s-三嗪、2-(2’-呋喃基亚乙基)-4，6-双(三氯代甲基)-s-三嗪、2-(4’-甲氧基苯乙烯基)-4，6-双(三氯代甲基)-s-三嗪、2-(3’，4’-二甲氧基苯乙烯基)-4，6-双(三氯代甲基)-s-三嗪、2-(4’-甲氧基萘基)-4，6-双(三氯代甲基)-s-三嗪、2-(2’-溴-4’-甲基苯基)-4，6-双(三氯代甲基)-s-三嗪、2-(2’-硫代苯基亚乙基)-4，6-双(三氯代甲基)-s-三嗪等。
从薄膜固化性优异的观点来看，特别优选2，4，6-三甲基苯甲酰基-二苯基氧化膦、双(2，4，6-三甲基苯甲酰基)-苯基氧化膦、2-羟基-1-〔4-[4-(2-羟基-2-甲基-丙酰基)-苄基]苯基〕-2-甲基-丙烷-1-酮、1，2-辛烷二酮1-[4-(苯硫基)-2-(O-苯甲酰基肟)]、乙烯酮1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲酰基)-9H-咔唑-3-基]-1-(O-乙酰基肟)。
从固化物的透明性优异的观点来看，特别优选：1-羟基环己基苯基酮、2，2-二甲氧基-2-苯基苯乙酮、2-羟基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮、1-(4’-异丙基苯基)-2-羟基-2-甲基丙烷-1-酮、4-(2’-羟基乙氧基)苯基(2-羟基-2-丙基)酮、2，2-二甲氧基苯乙酮。
另外，热自由基聚合引发剂的具体例，可以列举乙酰基过氧化物、苯甲酰基过氧化物等二酰基过氧化物类、甲基乙基酮过氧化物、环己酮过氧化物等酮过氧化物类、过氧化氢、叔丁基氢过氧化物、氢过氧化异丙苯等等氢过氧化物类、二叔丁基过氧化物、二异丙苯过氧化物、二月桂酰基过氧化物等二烷基过氧化物类、叔丁基过氧乙酸酯、叔丁基过氧三甲基乙酸酯等过氧化酯类、偶氮双异丁腈、偶氮双异戊腈等偶氮类化合物类、过硫酸锑、过硫酸钠、过硫酸钾等过硫酸盐类等。
这些自由基聚合引发剂可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
自由基聚合引发剂的使用量相对于100重量份光聚合性官能团的化合物，优选0.1～15重量份、更加优选0.1～10重量份的量。阳离子聚合引发剂量少时，有时固化不充分，碱显影时存在无法得到充分的对比度的倾向。引发剂量多时，固化膜本身发生着色，因此不优选。
(光产酸剂)
可以使用于本发明的固化性组合物中使用的光产酸剂，只要是通过照射可见光、紫外线、红外线、X线、α线、β线、γ线、i线等活性能量线，可以放出能够使交联性甲硅烷基发生交联的酸性活性物质的化合物即可，没有特别的限定。
光产酸剂产生的酸的pKa没有限定，优选小于3，更加优选小于1。
作为能在本发明的固化性组合物中使用的光产酸剂，可以使用公知的光产酸剂。可以列举，例如，日本特开2000-1648号公报、日本特表2001-515533号公报、WO2002-83764中记载的合适的各种化合物，但本发明并不限定于这些化合物。本作为发明中优选使用的光产酸剂，可以例如：磺酸酯类、羧酸酯类、鎓盐类，优选使用鎓盐类。
在本发明中，作为磺酸酯类光产酸剂，可以使用各种磺酸衍生物。可以列举，例如，二砜类、二磺酰基重氮甲烷类、二磺酰基甲烷类、磺酰基苯甲酰基甲烷类、三氟甲基磺酸酯衍生物等酰亚胺磺酸酯类、苯偶因磺酸酯类、1-氧基-2-羟基-3-丙醇的磺酸酯类、焦棓酚三磺酸酯类、苄基磺酸酯类。
具体而言，可以列举，二苯基二砜、二对甲苯磺酰基二砜、双(苯基磺酰基)重氮甲烷、双(氯代苯基磺酰基)重氮甲烷、双(二甲苯基磺酰基)重氮甲烷、苯基磺酰基苯甲酰基重氮甲烷、双(环己基磺酰基)甲烷、1、8-萘二酸酰亚胺甲基磺酸酯、1、8-萘二酸酰亚胺对甲苯磺酰基磺酸酯、1、8-萘二酸酰亚胺三氟甲基磺酸酯、1、8-萘二酸酰亚胺樟脑磺酸酯、琥珀酰亚胺苯基磺酸酯、琥珀酰亚胺对甲苯磺酰基磺酸酯、琥珀酰亚胺三氟甲基磺酸酯、琥珀酰亚胺樟脑磺酸酯、对苯二甲酰胺三氟磺酸酯、顺-5-降冰片烯-内-2，3-二酰亚胺三氟甲基磺酸酯、苯偶因对苯磺酸酯、1，2-二苯基-2-羟基丙基对苯磺酸酯、1，2-二(4-甲基巯基苯基)-2-羟基丙基对苯磺酸酯、焦棓酚甲磺酸酯、焦棓酚乙磺酸酯、2，6-二硝基苯基甲基对苯磺酸酯、邻硝基苯基甲基对苯磺酸酯、对硝基苯基对苯磺酸酯等。
这些化合物可以仅使用1种，或者组合使用2种以上。本发明中，同样可以使用羧酸酯类。
通常，对于磺酸酯以及羧酸酯，为了使其游离出酸，有时需要加热步骤(50℃～100℃)。
作为可以在本发明中使用的鎓盐，可以使用：四氟硼酸盐(BF4 -)、六氟磷酸盐(PF6 -)、六氟锑酸盐(SbF6 -)、六氟砷酸盐(AsF6 -)、六氯锑酸盐(SbCl6 -)、四苯基硼酸酯、四(三氟甲基苯基)硼酸酯、四(五氟甲基苯基)硼酸酯、具有高氯酸离子(ClO4 -)、三氟甲烷磺酸离子(CF3SO3 -)、氟代磺酸离子(FSO3 -)、甲苯磺酸离子、三硝基苯磺酸阴离子、三硝基甲苯磺酸阴离子等阴离子的锍盐或者碘鎓盐。
作为锍盐，可以列举，例如，三苯基锍六氟acylnate(アシルネ-ト)、三苯基锍六氟硼酸盐、三苯基锍四氟硼酸盐、三苯基锍四(五氟苄基)硼酸盐、甲基二苯基锍四氟硼酸盐、甲基二苯基锍四(五氟苄基)硼酸盐、二甲基苯基锍六氟磷酸盐、三苯基锍六氟磷酸盐、三苯基锍六氟锑酸盐、二苯基萘基锍六氟砷酸盐、三甲苯基锍六氟磷酸盐、茴香基二苯基锍六氟锑酸盐、4-丁氧基苯基二苯基锍四氟硼酸盐、4-丁氧基苯基二苯基锍四(五氟苄基)硼酸盐、4-氯代苯基二苯基锍六氟锑酸盐、三(4-苯氧基苯基)锍六氟磷酸盐、二(4-乙氧基苯基)甲基锍六氟砷酸盐、4-乙酰基苯基二苯基锍四氟硼酸盐、4-乙酰基苯基二苯基锍四(五氟苄基)硼酸盐、三(4-硫代甲氧基苯基)锍六氟磷酸盐、二(甲氧基磺酰苯基)甲基锍六氟锑酸盐、二(甲氧基萘基)甲基锍四氟硼酸盐、二(甲氧基萘基)甲基锍四(五氟苄基)硼酸盐、二(甲氧羰基苯基)甲基锍六氟磷酸盐、(4-辛氧基苯基)二苯基锍四(3，5-双-三氟甲基苯基)硼酸盐、三(十二烷基苯基)锍四(3，5-双-三氟甲基苯基)硼酸盐、4-乙酰胺基苯基二苯基锍四氟硼酸盐、4-乙酰胺基苯基二苯基锍四(五氟苄基)硼酸盐、二甲基萘基锍六氟磷酸盐、三氟甲基二苯基锍四氟硼酸盐、三氟甲基二苯基锍四(五氟苄基)硼酸盐、苯基甲基苄基锍六氟磷酸盐、10-甲基吩噻噁六氟磷酸鎓盐、5-甲基噻蒽六氟磷酸鎓盐、10-苯基-9，9-二甲基噻吨六氟磷酸鎓盐、10-苯基-9-噁噻吨(oxothioxanthenium，オキソチオキサンテニウムキサンテニウム)四氟硼酸鎓盐、10-苯基-9-噁噻吨四(五氟苄基)硼酸鎓盐、5-甲基-10-噁噻蒽(oxothianthrenium，オキソチアトレニウム)四氟硼酸鎓盐、5-甲基-10-噁噻蒽四(五氟苄基)硼酸鎓盐、以及5-甲基-10，10-二噁噻唑六氟磷酸鎓盐等。这些化合物可以仅使用1种，或者组合使用2种以上。
作为可以在本发明中使用的碘鎓盐，(4-正癸氧基苯基)苯基碘鎓六氟锑酸盐、〔4-(2-羟基-正十四烷氧基)苯基〕苯基碘鎓六氟锑酸盐、〔4-(2-羟基-正十四烷氧基)苯基〕苯基碘鎓三氟磺酸盐、〔4-(2-羟基-正十四烷氧基)苯基〕苯基碘鎓六氟磷酸盐、〔4-(2-羟基-正十四烷氧基)苯基〕苯基碘鎓四(五氟苯基)硼酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓六氟锑酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓六氟磷酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓三氟磺酸盐、双(4-叔丁基苯基)碘鎓四氟硼酸盐、双(十二烷基苯基)碘鎓六氟锑酸盐、双(十二烷基苯基)碘鎓四氟硼酸盐、双(十二烷基苯基)碘鎓六氟磷酸盐、双(十二烷基苯基)碘鎓三氟甲基磺酸盐、二(十二烷基苯基)碘鎓六氟锑酸盐、二(十二烷基苯基)碘鎓三氟甲磺酸盐、二苯基碘鎓硫酸氢盐(bisulfate，双ルフエ-ト)、4，4’-二氯代联苯基碘鎓硫酸氢盐、4，4’-二溴联苯基碘鎓硫酸氢盐、3，3’-二硝基联苯基碘鎓硫酸氢盐、4，4’-二甲基联苯基碘鎓硫酸氢盐、4，4’-双琥珀酰胺联苯基碘鎓硫酸氢盐、3-硝基联苯基碘鎓双ルフエ-ト、4，4’-二甲氧基二苯基碘鎓硫酸氢盐、双(十二烷基苯基)碘鎓四(五氟苯基)硼酸盐、(4-辛氧基苯基)苯基碘鎓四(3，5-双-三氟甲基苯基)硼酸盐、美国专利第5,54,664号中公开(三异丙苯基)碘鎓四(五氟苯基)硼酸盐(CH3C6H4)2I-(SO2CF3)3、美国专利第5,514,728号公开的(C6H5)2I-B(C6F5)4、以及美国专利第5,340,898号公开的化合物等。这些化合物可以仅使用1种，或者可以组合使用2种以上。
作为其他鎓盐，可以使用芳香族重氮鎓盐，可以使用例如对甲氧基苯重氮鎓·六氟锑酸盐等。
作为可以在本发明中使用并可以购买获得的鎓盐，可以列举：San-AidSI-60、SI-80、SI-100、SI-60L、SI-80L、SI-100L、SI-L145、SI-L150、SI-L160、SI-L110、SI-L147(以上、三新化学工业(株)制造)、UVI-6950、UVI-6970、UVI-6974、UVI-6990(以上，Union Carbide公司制造)、Adeka Optomer SP-150、SP-151、SP-170、SP-171、SP-172(以上、旭电化工业(株)制造)、Irgacure261(CibaSpecialty Chemicals(株)制造)、CI-2481、CI-2624、CI-2639、CI-2064(以上，日本曹达(株)制造)、CD-1010、CD-1011、CD-1012(以上，Sartomer公司制造)、DS-100、DS-101、DAM-101、DAM-102、DAM-105、DAM-201、DSM-301、NAI-100、NAI-101、NAI-105、NAI-106、SI-100、SI-101、SI-105、SI-106、PI-105、NDI-105、BENZOINTOSYLATE、MBZ-101、MBZ-301、PYR-100、PYR-200、DNB-101、NB-101、NB-201、BBI-101、BBI-102、BBI-103、BBI-109(以上、绿化学(株)制造)、PCI-061T、PCI-062T、PCI-020T、PCI-022T(以上，日本化药(株)制造)、IBPF、IBCF(三和化学(株)制造)CD1012(Sartomer公司制造)、IBPF、IBCF(以上，三和化学(株)制造)、BBI-101、BBI-102、BBI-103、BBI-109(以上，绿化学(株)制造)、UVE1014(GE公司制造)、RHODORSIL-PI2074(Rhodia公司制造)等。
另外，还可以使用J.PolymerScience：PartA：polymerChemistry，Vol.31，1473-1482(1993)，J.PolymerScience：PartA：polymerChemistry，Vol.31，1483-1491(1993)中记载的方法制造的二芳基碘鎓盐。
本发明的固化性组合物中光产酸剂的含量，没有特别的限制，从固化性的观点来看，相对于100重量份具有光聚合性官能团的化合物，光产酸剂的含量优选0.01～10重量份，另外，从固化物的物性平衡的观点来看，优选0.1～5.0重量份。光产酸剂的量少时，固化需要较长时间，无法得到充分固化的固化物。另外，光产酸剂多时，颜色会残留在固化物中，由于快速固化，因而会发生着色，或损害耐热性、耐光性，因此，不优选。
(敏化剂)
在采用光能进行对本发明的固化性组合物进行固化时，为了使本发明的固化性组合物提高对光的灵敏度，以及具有对g线(436nm)、h线(405nm)、i线(365nm)这样的长波长的光具有灵敏度，可以适当在本发明的固化性组合物中添加敏化剂。这些敏化剂可以与上述阳离子聚合引发剂、自由基聚合引发剂、光产酸剂等组合使用，对固化性进行调整。
添加的化合物，可以列举：蒽类化合物、噻吨酮类化合物等。
作为蒽类化合物的具体例子，可以列举：蒽、2-乙基-9，10-二甲氧基蒽、9，10-二甲基蒽、9，10-二丁氧基蒽、9，10-二丙氧基蒽、9，10-二乙氧基蒽、1，4-二甲氧基蒽、9-甲基蒽、2-乙基蒽、2-叔丁基蒽、2，6-二叔丁基蒽、9，10-二苯基-2，6-二叔丁基蒽等，从特别容易获得的观点来看，特别优选：蒽、9，10-二甲基蒽、9，10-二丁氧基蒽、9，10-二丙氧基蒽、9，10-二乙氧基蒽等。
从固化物透明性优异的观点来看，优选蒽，从与固化性组合物相容性优异的观点来看，优选9，10-二丁氧基蒽、9，10-二丙氧基蒽、9，10-二乙氧基蒽等。
作为噻吨酮类的具体例子，可以列举：噻吨酮、2-氯代噻吨酮、2，5-二乙基二噁烷酮等。
这些敏化剂可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
本发明的固化性组合物中敏化剂的含量只要是可以发挥敏化效果的量即可，没有特别的限定，相对于1摩尔添加的引发剂(阳离子聚合引发剂/自由基聚合引发剂/光产酸剂)，优选添加0.01～300摩尔的敏化剂，优选0.1摩尔～100摩尔。敏化剂的量少时，无法得到敏化效果，固化需要较长时间，有时会对显影性带来不好的影响，另一方面，敏化剂的量多时，有时敏化剂的颜色会残留在固化物中，由于迅速固化而产生着色，并所害耐热性、耐光性。
(反应性调整剂)
将本发明的固化性组合物作为自由基固化类来使用时，为了调整反应性并且抑制由于氧导致的固化阻碍等，可以添加硫醇化合物、胺化合物、膦化合物等。
作为硫醇化合物的具体例子，三(3-巯基丙烯酰氧基)-乙基)异氰脲酸酯、三羟甲基丙烷三-3-巯基丙酸酯、季戊四醇四-3-巯基丙酸酯、二季戊四醇-3-巯基丙酸酯、1，4-双(3-巯基丁酰氧基)丁烷、季戊四醇四(3-巯基丁酸酯)、1，3，5-三(3-巯基丁氧基乙基)-1，3，5-三嗪-2，4，6三酮、含巯基的聚有机硅氧烷(信越化学制造、KF2001、KF2004等)等。
从耐热性优异的观点来看，特别优选：3，5-三(3-巯基丁氧基乙基)-1，3，5-三嗪-2，4，6三酮、三(3-巯基丙烯酰氧基)-乙基)异氰脲酸酯、含巯基的聚有机硅氧烷(信越化学制造、KF2001、KF2004等)。
作为膦化合物的具体例子，可以列举：三苯基膦、三丁基膦等。
(粘接性改良剂)
本发明的固化性组合物中可以添加粘接性改良剂。作为粘接性改良剂，可以列举，通常使用的粘接剂，以及例如各种偶联剂、环氧化合物、氧杂环丁烷化合物、酚醛树脂、香豆酮-茚树脂、松香酯树脂、萜烯-酚醛脂、α-甲基苯乙烯-乙烯基甲苯共聚物、聚乙基甲基苯乙烯、芳香族多异氰酸酯等。
作为偶联剂，可以列举，例如，硅烷偶联剂。作为硅烷偶联剂，只要是分子中至少具有一个与有机基团具有反应性的官能团和一个水解性硅基团的化合物，没有特别的限定。作为与有机基团具有反应性的基团，从操作性的观点来看，优选选自环氧基、甲基丙烯酰基、丙烯酰基、异氰酸酯基、异氰脲酸酯基、乙烯基、氨基甲酸酯(カルバメ一ト)基中的至少1种官能团，从固化性以及粘接性的观点来看，优选环氧基、甲基丙烯酰基、丙烯酰基。作为水解性的硅基团，从操作性的观点来看，优选烷氧基甲硅烷基，从反应性的观点来，特别优选甲氧基甲硅烷基、乙氧基甲硅烷基。
作为优选的硅烷偶联剂，可以列举：3-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、2-(3，4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、2-(3，4-环氧环己基)乙基三乙氧基硅烷等具有环氧官能团的烷氧基硅烷类，3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、甲基丙烯酰氧基甲基三甲氧基硅烷、甲基丙烯酰氧基甲基三乙氧基硅烷、丙烯酰氧基甲基三甲氧基硅烷、丙烯酰氧基甲基三乙氧基硅烷等具有甲基丙烯酰基或者丙烯酰基的烷氧基硅烷类。
作为硅烷偶联剂的添加量，可以做各种设定，相对于100重量份具有光聚合性官能团的化合物，硅烷偶联剂的添加量优选0.1～20重量份，更加优选0.3～10重量份，更加优选0.5～5重量份。添加量少时，无法表现出粘接性的改良效果，添加量多时，有时会对固化性、固化物物性产生恶劣影响。
另外，这些偶联剂、硅烷偶联剂、环氧化合物等可以单独使用，也可以组合使用2种以上。
在本发明中，为了提高偶联剂和环氧化合物的效果，可以使用羧酸类和/或酸酐类，由此可以提高粘接性和/或实现稳定化。作为这样的羧酸类、酸酐类，没有特别的限定，可以列举：2-乙基己酸、环己烷甲酸、环己烷二甲酸、甲基环己烷二甲酸、四氢邻苯二甲酸、甲基四氢邻苯二甲酸、甲基腐植酸(himic acid，メチルハイミツク酸)、降冰片烯二酸、氢化甲基纳迪克酸、马来酸、乙炔二甲酸、乳酸、苹果酸、柠檬酸酸、酒石酸、苯甲酸、羟基苯甲酸、肉桂酸、对苯二甲酸、偏苯三酸、均苯四酸、萘羧酸、萘二羧酸、以及这些酸的单酸酐的单独或者复合酸酐。
这些羧酸类和/或酸酐类中，从不易损害得到的固化物的物性的观点来看，优选的羧酸类和/或酸酐类可以列举，例如，四氢邻苯二甲酸、甲基四氢邻苯二甲酸以及这些酸的单酸酐。
使用羧酸类和/或酸酐类时的使用量可以做各种设定，相对于100重量份偶联剂和/或环氧化合物，优选的添加量范围是0.1～50重量份，更加优选1～10重量份。添加量少时，无法表现出粘接性的改良效果，添加量多时，有时会给固化物的物性带来不良影响。
另外，这些羧酸类和/或酸酐类可以单独使用，也可以2中以上组合使用。
(磷化合物)
本发明的固化性组合物通过光或热进行固化，在特别要求透明性的用途中使用时，为了改善通过光或热进行固化后的色相，优选使用磷化合物。作为磷化合物的具体例子，优选使用选自三苯基亚磷酸酯(ホスフアイト)、二苯基异癸基亚磷酸酯、苯基二异癸基亚磷酸酯、三(壬基苯基)亚磷酸酯、二异癸基季戊四醇二亚磷酸酯、三(2，4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、环(サイクリツク)新戊烷四基双(十八烷基亚磷酸酯)、环新戊烷四基双(2，4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、环新戊烷四基双(2，6-二叔丁基-4-甲基苯基)亚磷酸酯、双[2-叔丁基-6-甲基-4-{2-(十八烷基羰基)乙基}苯基]酸式亚磷酸酯等亚磷酸酯类抗氧化剂，或着，选自9，10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物、10-(3，5-二叔丁基-4-羟基苄基)-9，10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物、10-癸酰氧基-9，10-二氢-9-氧杂-10-磷杂菲-10-氧化物等氧杂磷杂菲氧化物类中的防着色剂。
磷化合物的使用量相对于100重量份具有光聚合性官能团的化合物，优选0.01～10重量份，更加优选0.1～5重量份。磷化合物的使用量比0.01重量份少时，色相的改善效果变小。使用量比10重量份多时，有时会给固化性或固化物的物性带来不利影响。
(热塑性树脂)
处于对特性进行改性等目的，固化性组合物中可以添加各种热塑性树脂。作为热塑性树脂，可以使用各种树脂，可以列举，例如，甲基丙烯酸甲酯的均聚物或者甲基丙烯酸甲酯与其他单体的无规、嵌段或者接枝聚合物等聚甲基丙烯酸甲酯类树脂(例如，日立化成公司制造的Optorez等)、丙烯酸丁酯的均聚物或者丙烯酸丁酯与其他单体的无规、嵌段或者接枝聚合物等聚丙烯酸丁酯类树脂等为代表的丙烯酸类树脂；含或有双酚A、3，3，5-三甲基亚环己基双酚等作为单体结构的聚碳酸酯树脂等聚碳酸酯类树脂(例如帝人公司制造的APEC等)；使降冰片烯衍生物、乙烯基单体等进行均聚或共聚得到的树脂；使降冰片烯衍生物进行开环易位聚合得到的树脂、或者其加氢物等环烯烃类树脂(例如，三井化学公司制造的APEL、日本瑞翁公司制造的ZEONOR、ZEONEX、JSR公司制造的ARTON等)；乙烯和马来酰亚胺形成的共聚物等烯烃-马来酰亚胺类树脂(例如东曹公司制造的TI-PAS等)；使双酚A、双(4-(2-羟基乙氧基)苯基)芴等双酚类或一缩二乙二醇等二醇类与对苯二甲酸、间苯二甲酸等苯二甲酸类或脂肪族二羧酸类缩聚而成的聚酯等聚酯类树脂(例如钟纺公司制造的O-PET等)；聚醚砜树脂、聚丙烯酸酯树脂、聚乙烯醇缩醛树脂、聚乙烯树脂、聚丙烯树脂、聚苯乙烯树脂、聚酰胺树脂、硅树脂、氟素树脂等，以及天然橡胶、EPDM这样的橡胶状树脂，但并不限定于此。
热塑性树脂可以具有交联性基团。作为此时的交联性基团，可以列举：环氧基、氨基、自由基聚合性不饱和基团、羧基、异氰酸酯基、羟基、烷氧基甲硅烷基等。就可以使得到的固化物的耐热性变得较高的观点来看，优选1分子中平均具有1个以上的交联性基团。
热塑性树脂的分子量没有特别的限定，从与聚硅氧烷类化合物的相容性良好的观点来看，数平均分子量优选10000以下，更加优选5000以下。相反地，从得到的固化物较为强韧的观点来看，数平均分子量优选10000以上，更加优选100000以上。分子量分布也没有特别的限定，从可以使混合物的粘度较低，并可以使成形性良好的观点来看，分子量分布为3以下，更加优选2以下，更加优选1.5以下。
作为热塑性树脂的添加量，没有特别的限定。优选的使用量范围为固化性组合物整体的5～50重量％，更加优选10～30重量％。添加量少时，得到的固化物容易变脆。添加量多时，耐热性(高温下的弹性模量)容易变低。
热塑性树脂可以单独使用一种，还可以组合使用多种。
热塑性树脂可以溶解在聚硅氧烷类化合物中混合为均匀的状态，或者粉碎成粒子状态，或者溶解于溶剂中进行混合等制成分散状态。从得到的固化物容易变为透明的观点来看，优选溶解于聚硅氧烷类化合物中混合为混匀的状态。此时，可以将热塑性树脂直接溶解在聚硅氧烷类化合物中，也可以使用溶剂等进行均匀混合，然后除去溶剂制成均匀的分散状态和/或混合状态。
将热塑性树脂分散而使用时，平均粒径可以做各种设定，优选的平均粒径的下限为10nm，优选的平均粒径的上限为10μm。可以具有粒径分布，也可以是单一分散，还可以具有多个峰粒径，但从固化性组合物的粘度较低，且成形性良好的观点来看，粒径的变异系数优选10％以下。
(填充材料)
根据需要，可以在固化性组合物添加填充材料。
填充材料可以使用各种物质，可以列举，例如，石英、蒸汽沉积二氧化硅、沉降性二氧化硅、硅酸酐、溶融二氧化硅、结晶性二氧化硅、超微粉无定型二氧化硅等二氧化硅类填充材料，氮化硅、银粉、氧化铝、氢氧化铝、氧化钛、玻璃纤维、碳纤维、云母、炭黑、石墨、硅藻土、白土、粘土、滑石、碳酸钙、碳酸镁、硫酸钡、无机微球等无机填充材料，以及环氧类等以往通常作为密封材料的填充材料使用和/或提及的填充材料等。
(防老化剂)
本发明的固化性组合物中可以添加防老化剂。作为防老化剂，可以列举受阻酚类等通常使用的防老化剂，以及柠檬酸和磷酸、硫防老化剂等。
作为受阻酚类防老化剂，可以使用购自Ciba Specialty Chemicals公司的IRGANOX1010，以及各种防老化剂。
作为硫防老化剂，可以列举：硫醇类、硫醇的盐类、硫代羧酸酯类、包含受阻酚型硫醚类硫醚类、聚硫醚类、二硫代羧酸盐类、硫脲类、硫代磷酸酯(チオホスフエイト)类、锍化合物、硫醛类、硫酮类、硫缩醛类、硫缩醇类、一硫代酸类、多硫代酸类、硫酰胺类、亚砜类等。
另外，这些防老化剂可以单独使用，也可以2中以上组合使用。
(自由基捕捉剂(禁止剂))
本发明的固化性组合物中可以添加自由基捕捉剂。作为自由基捕捉剂，可以列举，例如，2，6-二叔丁基-3-甲基苯酚(BHT)、2，2’-亚甲基-双(4-甲基-6-叔丁基苯酚)、四(亚甲基-3(3，5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯)甲烷等苯酚类自由基捕捉剂、苯基-β-萘基胺、α-萘基胺、N，N’-仲丁基-对亚苯基二胺、吩噻嗪、N，N’-二苯基-对亚苯基二胺等胺类自由基捕捉剂等。
另外，这些自由基捕捉剂可以单独使用，也可以2中以上组合使用。
(紫外线吸收剂)
本发明的固化性组合物中可以添加紫外线吸收剂。作为紫外线吸收剂，可以列举，例如，2(2’-羟基-3’，5’-二叔丁基苯基)苯并三唑、双(2，2，6，6-四甲基-4-哌啶)癸二酸酯等。
另外，这些紫外线吸收剂可以单独使用，也可以2中以上组合使用。
(溶剂)
可以使用于本发明的固化性组合物的聚硅氧烷类化合物具有高粘度时，可以溶解在溶剂中使用。可以使用的溶剂没有特别的限定，具体而言，可以合适地使用，例如，苯、甲苯、己烷、庚烷等烃类溶剂、四氢呋喃、1，4-二噁烷、1，3-二氧杂戊环、乙醚等醚类溶剂、丙酮、甲乙酮、甲基异丙基酮、环己酮等酮类溶剂、丙二醇-1-单甲醚-2-乙酸酯(PGMEA)、乙二醇二乙醚等二醇类溶剂、氯仿、二氯甲烷、1，2-二氯代乙烷等卤类溶剂。
从氢化硅烷化的反应性的观点来看，优选甲苯、四氢呋喃、1，3-二氧杂戊环、丙二醇-1-单甲醚-2-乙酸酯、氯仿。
使用的溶剂量可以适当设定，相对于使用的固化性组合物1g，优选的使用量的下限为0.1mL，优选的使用量的上限为10mL。使用量少时，难以得到低粘度化等使用溶剂的效果，另外，使用量多时，溶剂会残留在材料中，容易发生热开裂等问题，另外，在成本上也是不利的，工业上的利用价值降低。
这些溶剂可以单独使用，也可以制成2种以上的混合溶剂后使用。
(其他添加剂)
在不损害本发明的目的以及效果的范围内，本发明的固化性组合物中还可以添加着色剂、脱模剂、阻燃剂、阻燃助剂、表面活性剂、消泡剂、乳化剂、流平剂、弹性防止剂、锑-铋等离子捕捉剂、触变性赋予剂、粘结性赋予剂、保存稳定改良剂、抗臭氧劣化剂、光稳定剂、增粘剂、增塑剂、反应性稀释剂、抗氧化剂、热稳定剂、导电性赋予剂、防静电剂、放射线遮蔽剂、成核剂、磷类过氧化物分解剂、滑爽剂、颜料、金属钝化剂、热传导性赋予剂、物性调整剂等。
(固化性组合物的制备方法以及固化方法)
固化性组合物的制备方法没有特别的限制，可以采用各种方法制备。可以在即将固化之前混合各种成分来制备，也可以预先混合所有成分制备成单液状态在低温下贮藏。
作为进行光固化的光源，只要使用可以发出采用的聚合引发剂和敏化剂的吸收波长的光源即可，通常可以使用包含200～450nm范围的波长的光源，例如，高压水银灯、超高压水银灯、金属卤化物灯、高功率金属卤化物灯、氙灯、碳弧灯、发光二极管等。
曝光量没有特别的限制，优选的曝光量的范围是1～5000mJ/cm2，更加优选1～1000mJ/cm2。曝光量少则不会发生固化。曝光量多则会发生迅速固化因而有时发生变色。优选的固化时间范围是30～120秒，更加优选1～60秒。如果固化时间长，则表现不出光固化的快速固化特点。
另外，出于除去溶剂以及提高固化物的物性的目的，可以在光固化前后进行加热，以实施预烘烤和后烘烤。固化温度可做各种设定，优选的温度的范围是60～400℃，更加优选90～350℃。
(层压体)
本发明的固化性组合物呈液态，因此可以容易地通过处理和溶液涂布形成薄膜，进而能够以层状固化在基体材料上，容易地形成层压体。
具体而言，本发明的层压体可以通过例如以下的方法制成。通过旋转涂布法、辊涂法、印刷法、硬涂法等方法将上述聚硅氧烷类组合物涂布在基体材料上，并使得膜厚通常为0.05～100μm，优选0.1～50μm，更加优选0.5～20μm。作为基体材料，可以列举，例如，玻璃类、聚碳酸酯类、膜类、形成有摄像元件的硅晶片、LCD或CCD用滤色片经图案化的着色树脂膜、印刷用纸、印刷用纤维、金属板等。接着，可以通过上述活性能量线进行曝光，得到层压体。
如后所述，这样得到的层压体可以进一步通过碱显影液进行显影处理。
(碱显影方法)
对于通过碱显影来形成图案，没有特别的限定，可以通过通常进行的浸渍法或喷雾法等显影方法，溶解、除去未曝光部，形成期望的图案。
另外，此时的显影液只要是通常使用的显影液即可，没有特别的限定，作为其具体例子，可以列举：四甲基氢氧化铵水溶液、胆碱水溶液等有机碱水溶液、氢氧化钾水溶液、氢氧化钠水溶液、碳酸钾水溶液、碳酸钠水溶液、碳酸锂水溶液等无机碱水溶液以及为了调整在这些水溶液中的溶解速度等而添加了醇或界面活性剂等的溶液。
另外，关于水溶液的浓度，从容易获得曝光部和未曝光部的对比度的观点来看，优选25重量％以下，更加优选10重量％以下，进一步优选5重量％以下。
(树脂膜)
本发明的树脂膜(薄膜)在金属电极间形成厚度1μm的树脂层，此时，具有以下的绝缘性：在该金属电极间施加30V电压时，存在10nA/cm2以下的漏电流。这样的薄膜具有高绝缘性，因此，通过将其用于电子部件、半导体用绝缘膜，可以使这些电子部件、半导体实现超乎以往的小型化、薄层化。
特别地，本发明的薄膜可以使用于要求高绝缘性的电子部件、例如薄膜晶体管的钝化膜、栅绝缘膜。这里所说的薄膜晶体管是指场效应晶体管(FET)，其是由源电极、漏电极、栅电极形成的3端子型、以及进一步包含背栅的4端子型晶体管，即，通过对栅电极施加电压而产生的通道的电场来控制源电极(source)/漏电极(drain)之间的电流的薄膜型晶体管。通常，目前，半导体层通常为硅材料，主要通过CVD法形成，由于其形成方法的不同，因此，得到的无定形硅(a-Si)、多晶硅(p-Si)、微晶硅(μ-cSi)等的晶体状态不同，进而其电特性也不相同，故被应用于各种用途。另外，在形成任何Si类晶体管时，与半导体层同样，栅绝缘膜以及钝化膜都采用通过CVD形成的SiNx膜、SiO2膜，但是，近年来，从降低TFT的制造成本的观点来看，迫切希望不使用大型的真空装置，而是转变为有望节省工艺的溶液涂布来形成这些绝缘膜，并迫切寻求适合的材料，对于上述任意的半导体层而言，本发明的薄膜还可以无特别限制地作为绝缘膜使用。
另外，本发明的薄膜还可以作为绝缘膜使用于上述Si类半导体以外的已知的新一代晶体管。就新一代晶体管的材料而言，可以列举，ZnO、InGaZnO等氧化物类半导体，其可以不适用CVD这样的高温工艺而是在低温溅射形成，且由于可以得到比a-SiTFT(现在主流的LCD显示器等的驱动用晶体管)具有更高电荷移动度(電气移動度)的晶体管，因而作为OLED显示器用驱动晶体管的有力候补而备受瞩目；正在积极研究开发的使用并五苯、低聚噻吩、酞菁等化合物的有机半导体，其可以采用印刷法来形成晶体管，并且适用于使用塑料膜基板等的电子纸等柔性显示器。这些材料在形成绝缘膜时可以不采用高温CVD工艺，或者从不损失有点的观点来看，必须在温和的条件下通过溶液涂布来形成绝缘膜，因此，本发明的薄膜可以说是绝缘膜的优选材料。
在形成薄膜晶体管等电器件时，如果绝缘层存在漏电流等，则有可能导致信号的相应延迟、运转错误、器件不良，因此该绝缘膜要求具有高绝缘性。但是，就可以采用溶液涂布而形成的这样的由树脂组合物形成的绝缘膜而言，对该薄膜施加电压时，漏电流量过大，因而不能使用，就绝缘性而言，对形成于电极之间的1μm以下的薄膜施加30V电压时的电极间漏泄量必须在20nA/cm2以下。进一步讲，考虑到电子部件的可靠性，优选10nA/cm2以下，更加优选5nA/cm2。
另外，对于绝缘膜的膜厚，膜越厚，绝缘可靠性越高，电极间的漏电流量也趋向于变小，但使用于LSI元件、TFT等的绝缘膜时，为了使元件细小化、薄膜化，更优选具有高绝缘性且厚度很薄的膜，其绝缘膜的膜厚优选1.0μm以下，更加优选0.5μm以下，进一步优选0.3μm以下，优选以这样的膜厚实现上述所示的电极间漏电流量。进一步讲，在形成晶体管时，为了制造多层结构体，优选使膜厚度更薄且保持绝缘性，优选0.2μm以下，更加优选0.1μm以下，优选以这样的薄膜实现上述所示的电极间漏电流量。
进一步讲，该绝缘膜优选耐环境性优异，优选在-60℃～0℃的低温条件下、20℃～100℃的高温条件下、以及20℃～90℃且20～100％RH的高温高湿条件下长时间保管时，可以保持其绝缘性。
另外，就施加电压而言，只要是在通常施加的TFT驱动电压水平的电压下漏电流很小就没有问题，但考虑到长期可靠性以及刚刚施加电压后瞬间的过电压等，优选在0～50V间的任意电压值下都实现上述水平的低漏电流量，更加优选0～100V，进一步优选0～200V之间，在上述电压中，优选无论AC电压还是DC电压，都要保持上述所示水平的绝缘性。
(树脂组合物)
可以使用于本发明树脂膜的树脂组合物，没有特别的限定，只要是可以以溶液形式进行涂布且通过施加来自外部的热或光等能量进行交联反应而表现出高绝缘性的薄膜即可。
作为树脂组合物，可以列举，环氧类化合物、丙烯酸类化合物、苯酚类化合物、苯并噁唑类化合物、酰亚胺类化合物、氰酸酯类化合物、氟类化合物、聚硅氧烷类化合物等。
从形成的薄膜的透明性高，耐热性优异的观点来看，优选以聚硅氧烷类化合物为主成分的树脂组合物。
上述树脂组合物中含有的聚硅氧烷类化合物，没有特别的限定，优选分子中具有由3～10个Si原子形成的环状聚硅氧烷结构，并且只要是可以以液态进行溶液涂布并在固化后形成交联密度紧密的结构，从而形成具有高绝缘性的薄膜即可。环状聚硅氧烷结构中不具有交联反应点这一点是使得膜发生出气(outgasing，アウトガス)、泄漏(bleeding，ブリ一ド)等损害膜的可靠性的原因，因此聚硅氧烷类化合物优选具有交联性反应基，优选下述通式(V)
[化学式26]
Figure GPA00001155460400411
(式中R8、R9表示碳原子数1～6的非交联性有机基团，X表示氢原子(SiH基)或具有选自环氧基、(甲基)丙烯酰基、烷氧基甲硅烷基、乙烯基中的任一交联性反应基的碳原子数0～10的有机基团，其可以相同也可以不同，n表示1～10的数值、m表示0～10的数值)表示的1分子中至少具有1个交联性反应基团的环状有机聚硅氧烷。
另外，从绝缘性以及可以得到绝缘耐压性优异的薄膜的观点来看，聚硅氧烷化合物优选具有上述化合物(α1)中列举的具有多面体结构的倍半硅氧烷所表示的化合物，其中，优选分子中具有包含由6～24个Si原子形成的多面体骨架的聚硅氧烷结构。
另外，从得到强韧的薄膜的观点来看，也可以使用预先使具有交联性官能团的环状硅氧烷与其他有机化合物或者聚硅氧烷化合物进行部分反应而得到的低聚物。该部分交联的反应没有特别的限定，优选使用氢化硅烷化反应，因其与水解缩合相比，在反应后会形成对电和热稳定的C-Si键，另外，反应容易控制，不易残留未交联基团。
作为发生部分交联的单体，没有特别的限定，可以适当组合使用一分子中具有1个以上SiH基或者烯基的环状硅氧烷、以及一分子中具有1个以上的烯基或者SiH基的硅氧烷化合物或者有机化合物。
作为一分子中具有1个以上SiH基的环状硅氧烷，可以列举：1，3，5，7-四氢化-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1-甲基-3，5，7-三氢化-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，3-二甲基-5，7-二氢化-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1-丙基-3，5，7-三氢化-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，3-二丙基-5，7-二氢化-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，3，5-三氢化-7-己基-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，5-二氢化-3，7-二己基-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷、1，3，5-三氢化-三甲基环硅氧烷、1，3，5，7，9-五氢化-1，3，5，7，9-五甲基环硅氧烷、1，3，5，7，9，11-六氢化-1，3，5，7，9，11-六甲基环硅氧烷等。从容易获得的观点来看，特别优选1，3，5，7-四氢化-1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷。
作为具有SiH基的其他化合物，可以列举，由二甲基氢化甲硅烷基封端的聚硅氧烷或低聚硅氧烷；侧链具有SiH基的聚硅氧烷或低聚硅氧烷；四甲基二硅氧烷；二甲氧基甲基硅烷、甲氧基二甲基硅烷、二乙氧基甲基硅烷、乙氧基二甲基硅烷、三乙氧基硅烷等具有烷氧基甲硅烷基的SiH化合物等。
对于一分子中具有1个以上烯基的化合物，没有特别的限定，无论是聚硅氧烷化合物还是有机化合物，都可以使用。
作为具有烯基的直链状聚硅氧烷的具体例子，可以列举，由二甲基乙烯基甲硅烷基封端的聚硅氧烷或低聚硅氧烷、侧链上具有乙烯基的聚硅氧烷或低聚硅氧烷、四甲基二乙烯基二硅氧烷、六甲基三乙烯基三硅氧烷、上述含有SiH基的环状硅氧烷的例子中SiH基被乙烯基、烯丙基等烯基取代的聚硅氧烷等。
作为含有烯基的有机化合物的例子，不是聚硅氧烷-有机嵌段共聚物或聚硅氧烷-有机接枝共聚物这样的含有硅氧烷单元(Si-O-Si)的化合物，而是由选自C、H、N、O、S以及卤素中的原子作为构成元素而构成的化合物，并且1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的有机化合物即可，没有特别的限定。从容易获得的观点来看，可以使用下述化合物(α2)。
优选上述本发明的固化性组合物、即，包含本发明的聚硅氧烷类化合物的固化性组合物，因为其可以在液态下通过手工操作以及溶液涂布就可以容易地形成薄膜，且可以简单地形成绝缘性高的通孔等，由此具有可以实施碱显影的光刻性。
(薄膜的形成方法)
本发明中的采用树脂组合物形成薄膜的方法，没有特别的限定，可以通过旋转涂布或狭缝涂布等方法进行成膜。另外，为了配合成膜的基体材料的状态，可以适当地通过溶剂来调整粘度，通过表面活性剂来调整表面张力。
使用本发明的固化性组合物时，在成膜后，可以通过光或者热发生交联反应而表现出高绝缘性。成膜后的加热温度没有特别的限定，从减少对晶体管周边耐热性低的电子部材的影响的观点来看，优选250℃以下，另外，为了在PEN或PES等典型透明树脂基板上形成晶体管，优选200℃以上，考虑到树脂基板的尺寸稳定性、耐热性等，优选通过150℃以下，更加优选100℃下的加热来表现出绝缘性。
(用途)
本发明的聚硅氧烷类化合物、其固化性组合物或该组合物的固化物可以使用于各种用途。可以应用于使用以往的丙烯酸类树脂以及环氧树脂粘接剂的各种用途中。
可以应用于，例如、透明材料、光学材料、光学透镜、光学膜、光学片、光学部件用粘接剂、用于粘结光波导的光学粘接剂、用于固定光波导周边部件的粘接剂、DVD贴合用粘接剂、粘着剂、切割带、电子材料、绝缘材料(包括印刷电路基板、电线覆膜等)、高电压绝缘材料、层间绝缘膜、TFT用钝化膜、TFT用栅绝缘膜、TFT用层间绝缘膜、TFT用透明平坦化膜、绝缘用封装件、绝缘被覆材、粘接剂、高耐热性粘接剂、高散热性粘接剂、光学粘接剂、LED元件的粘接剂、各种基板的粘接剂、散热器的粘接剂、途料、UV粉末涂料、油墨、着色油墨、UV喷墨用油墨、涂布材料(包括硬涂，用于片、膜、剥离纸的涂布、光盘用涂布、光纤用涂布等)、成形材料(包括片、膜、FRP等)、密封材料(シ一リング材料)、浇注封装材料、密封材料(封止材料)、发光二极管用密封材料、光半导体密封材料、液晶密封剂、显示设备用密封剂、电材料用密封材料、各种太阳能电池的密封材料、高耐热密封材料、抗蚀剂材料、液态抗蚀剂材料、着色抗蚀剂、干膜抗蚀剂材料、焊锡抗蚀剂材料、彩色滤光片用粘合剂树脂、彩色滤光片用透明平坦化材料、黑矩阵用粘合剂树脂、液晶盒用遮光材料、OLED元件用透明密封材料、光造影(光造形)、太阳能电池用材料、燃料电池用材料、显示材料、记录材料、减振材料、防水材料、防湿材料、热收缩橡胶管、O型圈、复印机用感光鼓、电池用固体电解质、玻璃分离膜。另外，还可以列举：混凝土保护材料、衬料(ライニング)、土壤注射剂(土壌注入剤)、蓄冷蓄热材料、灭菌处理装置用密封材料、接触透镜、透氧膜，以及其他树脂等的添加剂等。
其中，本发明的固化性组合物是可以用作碱显影性透明抗蚀剂使用的材料，特别适合用作FPD用材料。更具体而言，可以列举，TFT用钝化膜、TFT用栅绝缘膜、TFT用层间绝缘膜、TFT用透明平坦化膜、彩色滤光片用粘合剂树脂、彩色滤光片用透明平坦化材料、黑矩阵用粘合剂树脂、液晶盒用遮光材料、OLED元件用透明密封材料等。
[实施例]
以下，列举本发明的实施例以及比较例，但本发明并不受以下例子限定。
(NMR)
使用Varian Technologies Japan Ltd.，制造的300MHzNMR装置。合成过程中烯丙基的反应率如下测定：用氘代氯仿将反应液稀释到1％左右，将稀释液加入到NMR用管中，进行测定，由来自未反应烯丙基/乙烯基的峰以及来自反应烯丙基/乙烯基的峰计算得出。
(碱可溶性评价)
将由实施例、比较例得到的固化性组合物涂布在玻璃板上，并使厚度达到约50μm，风干溶剂后，在碱性显影液(TMAH的2.38％水溶液)中浸渍60秒，接着进行水洗，以显影液浸渍部分是否残留有树脂为基准来评价溶解性(仅实施例7采用TMAH的25％水溶液来实施评价)。
(耐碱性评价)
将由实施例、比较例得到的固化性组合物旋转涂布在玻璃板(50×100×0.7mm)上，通过传送带型(conveyor)曝光装置(高压水银灯、Fusion公司制造的LH6)进行曝光，使累积光量达到200mJ/cm2。采用抹刀(スパ一テル)来评价表面是否具有粘性，并评价固化状态。另外，在碱显影液(TMAH的2.38％水溶液)中浸渍5分钟，肉眼评价固化膜的耐显影液性。
(耐热试验)
将由实施例、比较例得到的固化性组合物旋转涂布在玻璃板(50×100×0.7mm)上，通过传送带型曝光装置(高压水银灯、Fusion制造的LH6)进行曝光，使累积光量达到200mJ/cm2。然后，在150℃/30分钟的条件下进行后烘烤(ポストベイク)，制作样品。在温度设定为200℃的热风循环烘箱内，陈化24小时，并测定陈化后的光线透射率。
(耐光试验)
将由实施例、比较例得到的固化性组合物旋转涂布在玻璃板(50×100×0.7mm)上，通过传送带型曝光装置(高压水银灯、Fusion制造的LH6)进行曝光，使累积光量达到200mJ/cm2然后，在150℃/30分钟的条件下进行后烘烤，制作样品。使用SUGA试验机株式会社制造的MetalingWeather Meter(型号M6T)，在120℃的黑板温度、0.53kW/m2的光照强度下，对样品进行照射，使得累积光照强度达到50MJ/m2后，测定光线透射率。
(光线透射率)
使用紫外可见光分光光度计V-560(日本分光株式会社制造)，测定波长700nm以及400nm下的光线透射率。
(绝缘性评价)
使用由实施例、比较例得到的树脂组合物，制作下述的绝缘性评价样品。在表面进行了#400研磨的SUS板上旋转涂布树脂组合物(转速为2000rpm、30秒)，然后使用传送带型曝光装置(高压水银灯、Fusion制造的LH6)，对其进行曝光，使得累积光量达到200mJ/cm2。然后，在加热到250℃的热板上加热1小时，制作薄膜。然后，在该薄膜上通过溅射形成Au电极，并使得1cm2大小的表面电阻为50Ω/cm2以下。
另外，关于绝缘性，使用半导体参数测定装置(Agilent制造的4156C)，对夹持了绝缘膜的电极之间(SUS-Au)以每次提高0.5V的方式施加0～50V的电压，测定施加到30V时电极每个单位面积的漏电流量，并进行评价。
(膜厚测定)
使用紫外可见光分光光度计V-560(日本分光株式会社制造)，对形成在SUS板上的薄膜测定波长700nm以及400nm下的反射率，进而算出膜厚。
(实施例1)
在500mL四口烧瓶中放入甲苯100g、1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷57.49g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下加热、搅拌。经30分钟滴加异氰脲酸二烯丙酯10.0g、1，4-二噁烷70.0g以及铂-乙烯基硅氧烷络合物的二甲苯溶液(以铂计，含有3wt％)0.0186g的混合液。滴加结束6小时后，由1H-NMR确认到烯丙基的反应率达到95％以上，通过冷却结束反应。减压蒸馏除去未反应的1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷以及甲苯，得到无色透明的液体“反应物A”。
在100mL四口烧瓶中加入甲苯20g、“反应产物A”10g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下加热，再向其中加入乙烯基氧化环己烯3.0g以及甲苯3.0g的混合液，添加混合液3小时后，通过1H-NMR确认乙烯基的反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到“反应产物1”。
(实施例2)
在100mL四口烧瓶中加入甲苯20g、“反应产物A”10g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下进行加热，再向其中加入乙烯基三甲氧基硅烷3.7g以及甲苯3.0g的混合液，添加混合液3小时后，通过1H-NMR确认乙烯基反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到“反应产物2”。
(实施例3)
在100mL四口烧瓶中加入甲苯20g、“反应产物A”10g，用氮气置换气相部后，在内温85℃下加热，再向其中加入甲基丙烯酸烯丙酯3.2g、甲苯3.0g以及铂乙烯基硅氧烷络合物的二甲苯溶液(以铂计，含有3wt％)0.01g的混合液，添加混合液7小时后，经1H-NMR确认烯丙基的反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到“反应产物3”。
(实施例4)
在500mL四口烧瓶中加入甲苯175g、1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷86.23g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下加热，搅拌。经30分钟滴加异氰脲酸二烯丙酯7.5g、三烯丙基异氰脲酸酯5.95g、1，4-二噁烷70.0g以及铂乙烯基硅氧烷络合物的二甲苯溶液(以铂计，含有3wt％)0.0280g的混合液。滴加结束6小时后，经1H-NMR确认烯丙基的反应率为95％以上，通过冷却结束反应。减压蒸馏除去未反应的1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷以及甲苯，得到无色透明的液体“反应产物B”。
在100mL四口烧瓶中加入甲苯20g、“反应产物B”10g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下进行加热，再向其中加入乙烯基氧化环己烯3.0g以及甲苯3.0g的混合液，添加混合液3小时后，通过1H-NMR确认乙烯基反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到“反应产物4”。
(实施例5)
在2L高压釜中加入甲苯602g、1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷626g，用氮气置换气相部后、在内温105℃下加热，搅拌。经40分钟滴加三烯丙基异氰脲酸酯90.0g、甲苯90.0g以及铂乙烯基硅氧烷络合物的二甲苯溶液(以铂计，含有3wt％)0.0570g的混合液。滴加结束4小时后，经1H-NMR确认烯丙基的反应率为95％以上，通过冷却结束反应。减压蒸馏除去未反应的1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷以及甲苯，得到无色透明的液体“反应产物C”。
再在100mL四口烧瓶中加入甲苯20g、反应产物C7.25g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下进行加热，再向其中加入乙烯基氧化环己烯2.75g，搅拌2小时。再加入异氰脲酸单烯丙酯0.9g以及铂乙烯基硅氧烷络合物的二甲苯溶液(以铂计，含有3wt％)0.001g，添加3小时后，经1H-NMR确认乙烯基以及烯丙基的反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到“反应产物5”。
(实施例6)
在100mL四口烧瓶中加入甲苯20g、“反应产物C”7.25g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下进行加热，再向其中加入乙烯基氧化环己烯2.75g，搅拌2小时。再加入二烯丙基双酚S2.2g以及铂乙烯基硅氧烷络合物的二甲苯溶液(以铂计，含有3wt％)0.001g，添加3小时后，经1H-NMR确认乙烯基以及烯丙基的反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到“反应产物6”。
(实施例7)
在100mL四口烧瓶中加入甲苯20g、反应产物C7.25g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下进行加热，再向其中加入乙烯基氧化环己烯2.75g，搅拌2小时。再添加烯丙基苯酚2.8g以及甲苯2.8g的混合溶液，添加3小时后，经1H-NMR确认乙烯基以及烯丙基的反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到“反应产物7”。
(比较例1)
在100mL四口烧瓶中加入甲苯15g、1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷7.5g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下进行加热，再向其中加入乙烯基氧化环己烯5.0g，搅拌2小时。添加2小时后，通过1H-NMR确认乙烯基反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到“比较反应产物1”。
(比较例2)
在100mL四口烧瓶中加入甲苯20g、反应产物C7.25g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下进行加热，再向其中加入乙烯基氧化环己烯2.75g以及铂乙烯基硅氧烷络合物的二甲苯溶液(以铂计，含有3wt％)0.001g、甲苯2.8g的混合溶液，添加2小时后，通过1H-NMR确认乙烯基反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到“比较反应产物2”。
(实施例8～14、比较例3～5)
采用由实施例1～7以及比较例1，2得到的反应产物，以表1所示的配合组成制作固化性组合物，进行上述评价。其结果示表2。
[表1]
  实施例8   实施例9   实施例10   实施例11   实施例12   实施例13   实施例14   比较例3   比较例4   比较例5
  配合反应产物1 100
  反应产物2   100
  反应产物3   100
  反应产物4   100
  反应产物5   100
  反应产物6   100
  反应产物7   100
  比较反应产物1   100
  比较反应产物2   100
  环氧化合物   50
  溶剂   50
  阳离子聚合引发剂   8   4   4   4   2   2   2   2   2
  自由基聚合引发剂   5
※以重量份数值表示
※使用TMAH的25％水溶液
溶剂(丙二醇单甲基醚乙酸酯、PGMEA)
阳离子聚合引发剂(Rhodia，商品名：RHODORSIL PI2074)
自由基聚合引发剂(Ciba Specialty Chemicals，商品名：DAROCURE1173)
光固化性环氧化合物(大赛璐化学，商品名：CELLOXIDE 2021P)
[表2]
  实施例8   实施例9   实施例10   实施例11   实施例12   实施例13   实施例14   比较例3   比较例4   比较例5
  碱可溶性   ○溶解   ○溶解   ○溶解   ○溶解   ○溶解   ○溶解   ○溶解*   ×不溶   ×不溶   ×不溶
  固化性固化状态固化膜的耐碱性 固化无变化 固化无变化 固化无变化 固化无变化 固化无变化 固化无变化 固化无变化 固化无变化 固化无变化 固化无变化
  耐热试验试验后涂膜外观试验后光线透射率(500nm)   无色透明92   无色透明92   无色透明92   无色透明92   无色透明92   无色透明92   无色透明89   无色透明92   无色透明92   褐色70
※使用TMAH的25％水溶液
使用本发明的改性聚有机硅氧烷化合物而得到的固化性组合物所形成的固化物具有优异的耐热透明性，另外，相对于比较例中制备的组合物而言，由于本发明的固化性组合物具有碱可溶性以及光固化性，因而适合用作能够进行碱显影的抗蚀剂材料。
(实施例15)
在八(二甲基甲硅烷氧基)八倍半硅氧烷(octa(dimethylsiloxy)octasilsesquioxane)(含有二甲基甲硅烷氧基的多面体结构聚硅氧烷)2.0g、甲苯6.0g的溶液中，缓慢滴加异氰脲酸二烯丙酯0.06g、二乙氧基甲基乙烯基硅烷2.43g、铂乙烯基硅氧烷络合物(Pt-VTSC-3.0x、N.E.Chemcat制造)5.89μL、1，4-二噁烷2.0g的混合溶液，在80℃下反应5小时。反应结束后，通过蒸馏除去溶剂成分，得到聚硅氧烷类化合物透明性液体3.8g。得到的化合物是透明液体，通过1H-NMR确认到异氰脲酸二烯丙酯和二乙氧基甲基乙烯基硅烷的烯丙基和乙烯基消失，并确认到聚硅氧烷类化合物内导入了目标结构。
用甲基异丁基酮2g对上述聚硅氧烷类化合物1g进行稀释，采用滴管涂布于玻璃基板(载玻片)上。接着，将得到的玻璃基板浸渍于碱显影液(2.38wt％的四甲基氢氧化铵水溶液)中，通过肉眼确认到浸渍部分的聚硅氧烷类组合物发生溶解，可以从玻璃基板上除去。
(制造例1)
在1，1，3，3-四甲基二硅氧烷12.84g、甲苯10g的溶液中，缓慢滴加异氰脲酸二烯丙酯2g、铂乙烯基硅氧烷络合物(Pt-VTSC-3.0x、N.E.Chemcat制造)57.3μL、1，4-二噁烷15g的混合溶液，在60℃下反应10小时。反应结束后，蒸馏除去溶剂成分和过量添加的1，1，3，3-四甲基二硅氧烷，得到粘性液体的化合物4.0g。通过1H-NMR确认导入了来自1，1，3，3-四甲基二硅氧烷的SiH基。
(实施例16)
在八(乙烯基二甲基甲硅烷氧基)八倍半硅氧烷(含有乙烯基二甲基甲硅烷氧基的多面体结构聚硅氧烷)2.0g、甲苯2.0g的溶液中，缓慢滴加制造例1合成的化合物0.23g、二乙氧基甲基硅烷1.62g、铂乙烯基硅氧烷络合物(Pt-VTSC-3.0x、N.E.Chemcat制造)0.49μL、甲苯2.0g的混合溶液，在80℃下反应5小时。反应结束后，蒸馏除去溶剂成分，得到聚硅氧烷类化合物透明性液体3.5g。通过1H-NMR，不仅确认到了制造例1记载的化合物和二乙氧基甲基硅烷的SiH基的消失，还确认到八(乙烯基二甲基甲硅烷氧基)八倍半硅氧烷的乙烯基的消失，并确认到聚硅氧烷类化合物内导入了目标结构。
用甲基异丁基酮2g稀释上述聚硅氧烷类化合物1g，用滴管涂布在玻璃基板(载玻片)上。接着，将得到的玻璃基板浸渍在碱显影液(2.38wt％的四甲基氢氧化铵水溶液)中，然后肉眼确认到浸渍部的聚硅氧烷类组合物发生溶解，并可以从玻璃基板上除去。
(实施例17)
在实施例15中得到的聚硅氧烷类化合物1g中，加入甲基异丁基酮2g、RHODORSIL-PI2074(鎓盐光产酸剂、Rhodia制造)的2-乙酰氧基-1-甲氧基丙烷25wt％溶液0.04g。通过旋转涂布(1000rpm、20秒)将这样得到的聚硅氧烷类组合物涂布到玻璃基板(50×100×0.7mm)上。该玻璃基板中的大约半面用厚度为3mm的黑色塑料板覆盖，由此来遮光，使用传送带型曝光装置(高压水银灯、Fusion制造的LH6)，并曝光使得累积光量达到200mJ/cm2。
然后，将玻璃基板在碱显影液(2.38wt％的四甲基氢氧化铵水溶液)中浸渍60秒后，水洗30秒，观察遮光部位和未遮光部位的状态。其结果是，确认了遮光部(未曝光部)没有生成聚硅氧烷类膜，且聚硅氧烷类组合物可以通过碱显影液的浸渍和水洗而除去。另一方面，确认到未遮光部位(曝光部)层压了聚硅氧烷类膜。膜厚为2μm。
对上述被聚硅氧烷类膜覆盖的玻璃基板进行耐热性试验、耐光性试验，测定光线透射率，其结果是，肉眼评价中，完全没有发现透明性发生变化。光线透射率的测定结果如表3所示。
(实施例18)
在由实施例16得到的聚硅氧烷类化合物1g中，加入甲基异丁基酮2g、RHODORSIL-PI2074(鎓盐光产酸剂、Rhodia制造)的2-乙酰氧基-1-甲氧基丙烷25wt％溶液0.04g。将这样得到的聚硅氧烷类组合物通过旋转涂布(1000rpm、20秒)涂布在玻璃基板(50×100×0.7mm)上。该玻璃基板中的大约半面用厚度为3mm的黑色塑料板覆盖，从而遮光，使用传送带型曝光装置(高压水银灯、Fusion制造的LH6)进行曝光，并使累积光量达到200mJ/cm2。
然后，将玻璃基板在碱显影液(2.38wt％的四甲基氢氧化铵水溶液)中浸渍60秒，接着，进行30秒水洗，观察遮光部位和未遮光部位的状态。其结果是，确认了遮光部(未曝光部)没有生成聚硅氧烷类膜，聚硅氧烷类组合物可以通过碱显影液的浸渍和水洗而除去。另一方面，确认了未遮光部位(曝光部)层压有聚硅氧烷类膜。膜厚为2.3μm。
对由上述聚硅氧烷类膜覆盖的玻璃基板进行耐热性试验、耐光性试验，测定光线透射率，其结果是，肉眼评价完全没有发现透明性的变化。光线透射率的测定结果示于表3。
(实施例19)
向实施例16得到的聚硅氧烷类化合物1g中加入甲基异丁基酮2g、蒽0.005g、RHODORSIL-PI2074(鎓盐光产酸剂、Rhodia制造)的2-乙酰氧基-1-甲氧基丙烷25wt％溶液0.04g。将这样得到的聚硅氧烷类组合物通过旋转涂布(1000rpm、20秒)涂布在玻璃基板(50×100×0.7mm)上。在该玻璃基板上覆盖选择性地透过365nm波长的光的滤光器(朝日分光株式会社制造，水银曝光用带通滤波器、HG0365)，在将玻璃基板的大约半面用厚度为3mm的黑色塑料板覆盖，由此进行遮光，使用传送带型曝光装置(高压水银灯、Fusion制造的LH6)进行曝光，并使累积光量达到200mJ/cm2。
接着，将玻璃基板在碱显影液(2.38wt％的四甲基氢氧化铵水溶液)中浸渍60秒后，进行30秒水洗，观察遮光部位和未遮光部位的状态。该结果是，确认了遮光部(未曝光部)没有生成聚硅氧烷类膜，聚硅氧烷类组合物可以通过碱显影液的浸渍和水洗而除去。另一方面，确认到未遮光部位(曝光部)层压有聚硅氧烷类膜。膜厚为2.1μm。
(比较例6)
向八(二甲基甲硅烷氧基)八倍半硅氧烷(含有二甲基甲硅烷氧基的多面体结构聚硅氧烷)2.0g、甲苯6.0g的溶液中，缓慢滴加二乙氧基甲基乙烯基硅烷3.78g、甲苯2.0g、铂乙烯基硅氧烷络合物(Pt-VTSC-3.0x、N.E.Chemcat制造)1.18μL的溶液，在80℃下反应5小时。反应结束后，蒸馏除去过量添加的二乙氧基甲基乙烯基硅烷和溶剂成分，得到聚硅氧烷类化合物透明性液体4.08g。用甲基异丁基酮2g来稀释该聚硅氧烷类化合物1g，用滴管涂布在玻璃基板(载玻片)上。接着，将得到的玻璃基板浸渍在碱显影液(2.38wt％的四甲基氢氧化铵水溶液)中，肉眼确认得知，相当于聚硅氧烷类化合物的层没有溶解，而是残留在玻璃基板上。
[表3]
(实施例20)
在500mL四口烧瓶中加入甲苯100g、1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷57.49g，用氮气置换气相部后、在内温105℃下加热，搅拌。经30分钟滴加异氰脲酸二烯丙酯10.0g、1，4-二噁烷70.0g以及铂乙烯基硅氧烷络合物的二甲苯溶液(以铂计，含有3wt％)0.0186g的混合液。滴加结束6小时后，经1H-NMR确认烯丙基的反应率为95％以上，通过冷却结束反应。减压蒸馏除去未反应的1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷以及甲苯，得到无色透明液体”反应产物A”。在100mL四口烧瓶中加入甲苯20g、”反应产物A”10g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下进行加热，再向其中加入乙烯基氧化环己烯3.0g以及甲苯3.0g的混合液，添加混合液3小时后，通过1H-NMR确认乙烯基反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到聚硅氧烷类化合物。
向上述聚硅氧烷类化合物1g中加入甲基异丁基酮4g、蒽0.005g、RHODORSIL-PI2074(鎓盐光产酸剂、Rhodia制造)的2-乙酰氧基-1-甲氧基丙烷25wt％溶液0.04g，得到树脂组合物。
(实施例21)
在500mL四口烧瓶中加入甲苯100g、1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷57.49g，用氮气置换气相部后、在内温105℃下加热，搅拌。经30分钟滴加乙烯基降冰片烯10.0g、甲苯70.0g以及铂乙烯基硅氧烷络合物的二甲苯溶液(以铂计，含有3wt％)0.0186g的混合液。滴加结束6小时，经1H-NMR确认烯丙基的反应率为95％以上，通过冷却结束反应。减压蒸馏除去未反应的1，3，5，7-四甲基环四硅氧烷以及甲苯，得到无色透明液体”反应产物D”。在100mL四口烧瓶中加入甲苯20g、”反应产物D”10g，用氮气置换气相部后，在内温105℃下进行加热，再向其中加入乙烯基氧化环己烯3.0g以及甲苯3.0g的混合液，添加混合液3小时后，通过1H-NMR确认乙烯基反应率为95％以上。对反应液进行冷却，得到聚硅氧烷类化合物。
在上述聚硅氧烷类化合物1g中加入甲基异丁基酮4g、蒽0.005g、RHODORSIL-PI2074(鎓盐光产酸剂、Rhodia制造)的2-乙酰氧基-1-甲氧基丙烷25wt％溶液0.01g，得到树脂组合物。
(比较例7)
在硅酸乙酯40(Colcoat株式会社制造)1g中添加甲基异丁基酮8g、RHODORSIL-PI2074(鎓盐光产酸剂、Rhodia制造)的2-乙酰氧基-1-甲氧基丙烷25wt％溶液0.05g，得到树脂组合物。
使用实施例、比较例得到的组合物，进行上述绝缘性评价、碱可溶性评价以及膜厚测定，结果示于表4。
[表4]
  实施例20   实施例21   比较例7
  漏电流量(nA/cm2)   3.5   10   ＞100
  膜厚(μm)   0.5   1.0   1.0
  碱显影性   ○   ×   ×
该结果可知，本发明的组合物以及薄膜可以通过溶液涂布来形成，且绝缘性优异，因此，可以得到以该薄膜作为钝化膜或栅绝缘膜的薄膜晶体管。

Claims (33)

1.一种聚硅氧烷类化合物，其在一分子中具有至少1个光聚合性官能团，所述光聚合性官能团选自环氧基、交联性硅基团以及(甲基)丙烯酰基中的至少一种，并且，在同一分子内具有选自下述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基以及羧基中的至少一种：
[化学式1]
Figure FSB00000825048800011
2.权利要求1所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述光聚合性官能团中的至少1个是脂环族环氧基或缩水甘油基。
3.权利要求1所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述光聚合性官能团中的至少1个是烷氧基甲硅烷基。
4.权利要求3所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述烷氧基甲硅烷基是烷氧基甲硅烷基乙基或者烷氧基甲硅烷基丙基。
5.权利要求3或4所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述烷氧基甲硅烷基选自(烷氧基甲硅烷基乙基)二甲基甲硅烷基、(烷氧基甲硅烷基乙基)二苯基甲硅烷基、(烷氧基甲硅烷基丙基)二甲基甲硅烷基以及(烷氧基甲硅烷基丙基)二苯基甲硅烷基中的至少1种。
6.权利要求1所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述聚硅氧烷类化合物为下述化合物(α1)～(γ1)的氢化硅烷化反应生成物：
(α1)有机化合物，其在1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键，并且，在同一分子内具有选自下述式(X1)～(X3)表示的各结构、酚性羟基以及羧基中的至少一种， 
[化学式2]
(β)1分子中具有至少2个SiH基的聚硅氧烷化合物，
(γ1)1分子中具有至少1个光聚合性官能团，并具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物。
7.权利要求1所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述聚硅氧烷类化合物是下述化合物(α1)～(γ1)的氢化硅烷化反应生成物：
(α1)有机化合物，其在1分子中具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键，并且，同一分子内具有选自下述式(X1)～(X3)表示的各种结构、酚性羟基以及羧基中的至少一种，
[化学式3]
(α2)1分子内具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物，
(β)1分子内具有至少2个SiH基的聚硅氧烷化合物，
(γ1)1分子内具有至少1个光聚合性官能团，并具有1个以上能够与SiH基反应的碳碳双键的化合物。
8.权利要求6或者7所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述化合物(α1)选自下述通式(I)表示的化合物中的至少1种，
[化学式4]
Figure FSB00000825048800023
式中，R2表示碳原子数为1～50的一价有机基团，各个R2相同或不同，至少1个R2包含能够与SiH基反应的碳碳双键。 
9.权利要求6或者7所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述化合物(α1)选自异氰脲酸二烯丙酯、异氰脲酸单烯丙酯、二烯丙基双酚A、二烯丙基双酚S、乙烯基苯酚、烯丙基苯酚、丁烯酸、戊烯酸、己烯酸、庚烯酸以及十一碳烯酸中的至少一种。
10.权利要求7所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述化合物(α2)为下述通式(II)表示的化合物，
[化学式5]
Figure FSB00000825048800031
式(II)中，R3表示碳原子数为1～50的一价有机基团，各个R3相同或不同，至少1个R3包含能够与SiH基反应的碳碳双键。
11.权利要求6或者7所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述化合物(β)为下述通式(III)表示的具有SiH基的环状聚硅氧烷化合物，
[化学式6]
Figure FSB00000825048800032
式(III)中，R4、R5表示碳原子数为1～10的有机基团，它们相同或不同，n表示1～10的数值，m表示0～10的数值。
12.权利要求6或者7所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述化合物(γ1)选自乙烯基氧化环己烯、烯丙基缩水甘油基醚、二烯丙基单缩水甘油基异氰脲酸酯以及单烯丙基二缩水甘油基异氰脲酸酯中的至少一种。
13.权利要求6或者7所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述化合物(γ1)为下述通式(IV)表示的化合物， 
[化学式7]
式中，R6、R7表示碳原子数为1～6的有机基团，n表示1～3的数值，m表示0～10的数值。
14.权利要求6或者7所述的聚硅氧烷类化合物，其中，上述化合物(γ1)为(甲基)丙烯酸烯丙酯和/或(甲基)丙烯酸乙烯酯。
15.权利要求1～3中任意一项所述的聚硅氧烷类化合物，其分子中具有聚硅氧烷结构，该聚硅氧烷结构具有由6～24个Si原子形成的多面体骨架。
16.一种固化性组合物，其含有权利要求1～15中任意一项所述的聚硅氧烷类化合物。
17.权利要求16所述的固化性组合物，其还含有阳离子聚合引发剂和/或自由基聚合引发剂。
18.权利要求16所述的固化性组合物，其还含有光产酸剂。
19.权利要求18所述的固化性组合物，其中，上述光产酸剂为 
Figure FSB00000825048800042
盐类。
20.权利要求17～19中任意一项所述的固化性组合物，其还含有敏化剂。
21.一种固化物，其由权利要求16～20中任意一项所述的固化性组合物经固化而形成。
22.一种层压体，其是在基体材料上涂布权利要求16～20中任意一项所述的固化性组合物并进行固化而得到的。
23.一种碱显影性抗蚀剂，其使用权利要求16～20中任意一项所述的固化性组合物。
24.一种薄膜晶体管，该薄膜晶体管的半导体层的钝化膜由权利要求16～20中任意一项所述的固化性组合物形成。
25.一种薄膜晶体管，该薄膜晶体管的栅绝缘膜由权利要求16～20中任意一项所述的固化性组合物形成。
26.一种树脂膜，其由权利要求16～20中任意一项所述的固化性组合物形成。 
27.权利要求26所述的树脂膜，对形成在金属电极间的厚度为1μm的树脂层施加30V电压时，其具有10nA/cm2以下的漏电流。
28.权利要求26所述的树脂膜，其通过涂布树脂溶液而形成。
29.权利要求26所述的树脂膜，其中，上述固化性组合物中含有的聚硅氧烷类化合物在其分子中具有由3～10个Si原子形成的环状聚硅氧烷结构。
30.权利要求26所述的树脂膜，其中，上述固化性组合物中含有的聚硅氧烷类化合物在其分子中具有聚硅氧烷结构，该聚硅氧烷结构具有由6～24个Si原子形成的多面体骨架。
31.权利要求26所述的树脂膜，其中，上述固化性组合物具有碱显影性。
32.一种薄膜晶体管，该薄膜晶体管的半导体层的钝化膜为权利要求26～31中任意一项所述的树脂膜。
33.一种薄膜晶体管，该薄膜晶体管的栅绝缘膜为权利要求26～31中任意一项所述的树脂膜。 
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