CN109509866B - 自支撑电极及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及将电池连接片附接结构嵌入电极活性材料与碳纳米管的复合材料中的方法以及所得到的自支撑电极，其没有粘合剂且没有集电极箔。这些方法和所得到的自支撑电极能够有利于在电池和电力应用中使用这种复合材料。

Description

自支撑电极及其制造方法
相关申请的交叉引用
本申请要求了2017年9月15日申请的、发明名称为“Method and Structure forBattery Tab Attachment to a Self-Standing Electrode Without Current Collectoror Binder”的美国专利申请62/559,254的优先权，其全部内容通过引用并入本文。
技术领域
本发明涉及一种有电池连接片的无粘合剂、无集电极的自支撑电极，一种制造这种自支撑电极的方法。
背景技术
锂离子电池由两个电极(阳极和阴极)、将阳极与阴极隔开的膜和电解质组成。电极由活性材料、粘合剂、碳基添加剂和集电极组成。铝/铜箔是典型的用于锂离子电池的集电极。通常，使用由活性材料、添加剂、粘合剂和适当溶剂组成的浆料将活性材料印刷在集电极的表面上。在制造电极之后，将导电连接片附连至集电极以从电池获得电流。通常，连接片是铝箔/铜箔的条带，其焊接至电极的集电极箔上。
在仅包含活性材料粉末和碳纳米管基质、并且其中不存在集电箔的自支撑电极的情况下，需要一种从电极传输电流的方法。换句话说，有必要解决将连接片附接至没有任何集电极箔的电极的问题。
发明内容
以下提出了本发明的一个或多个方案的简要概述，以便提出对这些方案的基本理解。该概述不是对所有预期方案的广泛概述，并且既不旨在标识所有方案的关键或重要元素，也不旨在描绘某个或所有方案的范围。其目的在于以简化形式提供一个或多个方案的一些构思，作为稍后提出的更详细描述的序言。
在一些实施例中，本发明涉及一种自支撑电极，其包含：电极活性材料与碳纳米管组成的复合材料；以及嵌入复合材料中的电池连接片附接结构，其中，电极具有总长度、总宽度和总厚度，并且电池连接片附接结构具有电极的总宽度的1％至100％的宽度。
在一些实施例中，本发明涉及制造无粘合剂、无集电极的自支撑电极的方法，该方法包括：使电极活性材料雾化或流化以产生雾化或流化的电极活性材料；将雾化或流化的电极活性材料与碳纳米管共沉积到第一多孔表面和在第一多孔表面上方与第一多孔表面间隔开的电池连接片附接结构上，以形成自支撑电极材料，其为碳纳米管的三维网络中的电极活性材料与嵌入在自支撑电极材料中的电池连接片附接结构的复合材料，其中，电极具有总长度、总宽度和总厚度，并且电池连接片附接结构具有电极的总宽度的1％至100％的宽度。
通过阅读以下详细描述后，将更全面地理解本发明的这些和其他方案。
附图说明
图1A-1D示出了根据本发明的一些方案的用于将电池连接片附接至自支撑电极的方法的示意图。
图2A-2C示出了根据图1A-1D中所描绘的方案的连接片附接的图像的示例。
具体实施方式
以下结合附图所阐述的详细描述旨在作为各种配置的描述，而不旨在表示能够实践本文所描述的构思的唯一配置。该详细描述包括用于提供对各种构思的全面理解的具体细节。然而，对于本领域技术人员显而易见的是，可以在没有这些具体细节的情况下实践这些构思。
本发明提供了自支撑电极，其包括碳纳米管和电极活性材料的复合材料，其中电池连接片附接结构嵌入在复合材料中，以及制造该电极的方法。
在一些实施例中，本发明涉及一种自支撑电极，其包含：电极活性材料与碳纳米管组成的复合材料；和嵌入复合材料中的电池连接片附接结构，其中，电极具有总长度、总宽度和总厚度，并且电池连接片附接结构具有电极的总宽度的1％至100％的宽度。在一些方案中，电池连接片附接结构具有电极的总宽度的10％至75％的宽度。
如本文所使用的，“电极活性材料”是指电极中的导电材料。术语“电极”是指离子和电子与电解质和外部电路在其中交换的导电体。“正极”和“阴极”在本说明书中同义使用，并且是指在电化学电芯中具有较高电极电位的电极(即，高于负极)。“负极”和“阳极”在本说明书中同义使用，并且是指在电化学电芯中具有较低电极电位的电极(即，低于正极)。阴极还原是指得到化学物质的电子，并且阳极氧化是指失去化学物质的电子。
在非限制性示例中，电极活性材料可以是能够被雾化的任何固体金属氧化物粉末。在示例性示例中，金属氧化物是用于电池阴极的材料。金属氧化物的非限制性示例包括Ni、Mn、Co、Al、Mg、Ti的氧化物以及它们的任意混合物。金属氧化物可以是锂化的。在示例性示例中，金属氧化物为锂镍锰钴氧化物(LiNiMnCoO2)。金属氧化物粉末可以具有限定在1纳米和100微米之间的范围内的粒径。在非限制性示例中，金属氧化物颗粒具有1nm至10nm的平均粒径。在一些方案中，电极活性材料选自石墨、硬碳、硅、氧化硅、锂金属氧化物、磷酸铁锂和锂金属。
根据本发明的锂金属氧化物中的金属可包括但不限于一种或多种碱金属、碱土金属、过渡金属、铝或后过渡金属及其水合物。
“碱金属”为元素周期表I族中的金属，例如锂、钠、钾、铷、铯或钫。
“碱土金属”为元素周期表II族中的金属，例如铍、镁、钙、锶、钡或镭。
“过渡金属”为元素周期表的d区中的金属，包括镧系元素和锕系元素。过渡金属包括但不限于钪、钛、钒、铬、锰、铁、钴、镍、铜、锌、钇、锆、铌、钼、锝、钌、铑、钯、银、镉、镧、铈、镨、钕、钷、钐、铓、钆、铽、镝、钬、铒、铥、镱、镥、铪、钽、钨、铼、锇、铱、铂、金、汞、锕、钍、镤、铀、镎、钚、镅、锔、锫、锎、锿、镄、钔、锘和铹。
“后过渡金属”包括但不限于镓、铟、锡、铊、铅、铋或针。
如本文所使用的，“电极活性材料与单壁碳纳米管”的合适的复合材料包括但不限于自支撑电极，例如那些在2017年7月31日申请的、发明名称为“Self StandingElectrodes and Methods for Making Thereof”的美国专利申请15/665,171以及2017年7月31日申请的、发明名称为“Continuous Production of Binder and Collector-LessSelf-Standing Electrodes for Li-Ion Batteries by Using Carbon Nanotubes as anAdditive”的美国专利申请15/665,142中公开的。这些申请分别全部内容通过引用特此并入本文。在一些方案中，电极活性材料选自石墨、硬碳、锂金属氧化物和磷酸铁锂。
在一些方案中，电池连接片附接结构包括金属。在一些方案中，金属为铜、铝、镍或不锈钢。在非限制性示例中，不锈钢可以是本领域已知的任何不锈钢，包括但不限于SS304和SS316。在一些方案中，电池连接片附接结构包括导电碳结构。导电碳结构可以包括碳纳米管、石墨烯(例如二维和三维石墨烯形式，例如石墨烯泡沫)、碳纤维、石墨或碳的任何其他导电同素异形体形式、或其组合、或其复合材料。碳纳米管可以是单壁、少壁或多壁碳纳米管、或其组合，优选单壁碳纳米管。当使用碳纳米管和/或碳纤维时，碳纳米管和/或碳纤维可以为纳米管纱、纳米管线、纳米管布、纳米管丝、纳米管纸(即巴克纸)、纳米管垫、纳米管片、或纳米管毡的形式。电池连接片附接结构可以是任意固体物理形式，包括但不限于箔、条带、线、格栅、绳索、网状箔、穿孔箔、布、纱布或网。可以通过将雾化或流化的电极活性材料与单壁碳纳米管共沉积到第一多孔表面上的过程将电池连接片附接结构嵌入复合材料中，其中电池连接片附接结构在其上方与其间隔开。雾化或流化的电极活性材料和单壁碳纳米管可以在共沉积之前一起存在于混合物中或者可以彼此不接触。合适的共沉积方法和装置可以是本领域已知的，包括但不限于那些在2017年7月31日申请的、发明名称为“Self Standing Electrodes and Methods for Making Thereof”的美国专利申请15/665,171以及2017年7月31日申请的、发明名称为“Continuous Production of Binder andCollector-Less Self-Standing Electrodes for Li-Ion Batteries by Using CarbonNanotubes as an Additive”的美国专利申请15/665,142中公开的。这些申请中分别全部内容通过引用特此并入本文。
本发明的自支撑电极的特征可以在于总长度、总宽度和总厚度，同时包括复合材料和嵌入其中的电池连接片附接结构。在一些方案中，电极的总厚度为10μm至5000μm，例如20μm至300μm，或其间的任意整数或子范围。在一些方案中，电极具有20μm至100μm的总厚度。在一些方案中，电极具有20μm至75μm的总厚度。电极具有20μm至50μm的总厚度。电极具有20μm至40μm的总厚度。
根据本发明，电池连接片附接结构具有电极的总宽度的10％至75％的宽度。在一些方案中，电池连接片附接结构具有电极的总宽度的10％至50％的宽度。在一些方案中，电池连接片附接结构具有电极的总宽度的10％至30％的宽度。在一些方案中，电池连接片附接结构具有电极的总宽度的3％至10％的宽度。
在其他实施例中，本发明涉及制造无粘合剂、无集电极的自支撑电极的方法，该方法包括：使电极活性材料雾化或流化以产生雾化或流化的电极活性材料；将雾化或流化的电极活性材料与碳纳米管共沉积到第一多孔表面和在第一多孔表面上方与第一多孔表面间隔开的电池连接片附接结构上，以形成自支撑电极材料，其为碳纳米管的三维网络中的电极活性材料与嵌入在自支撑电极材料中的电池连接片附接结构的复合材料，其中，电极具有总长度、总宽度和总厚度，并且电池连接片附接结构具有电极的总宽度的1％至100％的宽度。关于自支撑电极描述的所有方案均同等效力地应用于制造无粘合剂，无集电极的自支撑电极的方法，反之亦然。碳纳米管可以是单壁的，少壁的或多壁的、或其组合。
在一些方案中，将雾化或流化的电极活性材料与碳纳米管共沉积到第一多孔表面和在第一多孔表面上方与第一多孔表面间隔开的电池连接片附接结构上包括雾化或流化的电极活性材料和碳纳米管同时接触第一多孔表面和在第一多孔表面上方与第一多孔表面上间隔开的电池连接片附接结构，其中，雾化或流化的电极活性材料和碳纳米管之前彼此不接触。用于生产碳纳米管和雾化或流化用于同时沉积的电极活性材料的合适的方法和装置，包括那些本领域普通技术人员已知的、包括但不限于那些在2017年7月31日申请的、发明名称为“Continuous Production of Binder and Collector-Less Self-StandingElectrodes for Li-Ion Batteries by Using Carbon Nanotubes as an Additive”的美国专利申请15/665,142中公开的，其全部内容通过引用特此并入本文，在所述方法和装置中，雾化或流化的电极活性材料和单壁碳纳米管在它们同时沉积之前彼此不接触。
在一些方案中，将雾化或流化的活性材料和碳纳米管共沉积到第一多孔表面和在第一多孔表面上方与第一多孔表面间隔开的电池连接片附接结构上包括使雾化的电极活性材料粉末与碳纳米管在载气中相接触，以形成碳纳米管与雾化的电极活性材料粉末的混合物；在第一多孔表面和在第一多孔表面上方与第一多孔表面间隔开的电池连接片附接结构上聚集混合物；并且去除载气。用于使雾化的电极活性材料粉末与碳纳米管在载气中相接触，以形成单壁碳纳米管和雾化的电极活性材料粉末的混合物的合适的方法和装置，以及用于去除载气的合适的方法和装置是本领域普通技术人员已知的，并且包括但不限于那些在2017年7月31日申请的、发明名称为“Self Standing Electrodes and Methods forMaking Thereof”的美国专利申请15/665,171中公开的，其全部内容通过引用特此并入本文。
图1A-1D示出了根据本发明的一些方案的用于将电池连接片附连至自支撑电极的方法的示意图。可以使用本领域普通技术人员已知的任意合适的装置在第一多孔表面上方将电池连接片附接结构101与第一多孔表面间隔开，包括但不限于将一个或多个垫片103定位在第一多孔表面102上，并且将电池连接片附接结构101定位在一个或多个垫片103上。优选地，一个或多个垫片103定位在第一多孔表面102上，并且电池连接片附接结构101定位在一个或多个垫片103上，从而对于电池连接片附接结构101的长度的一部分在电池连接片附接结构101和第一多孔表面102之间留下垂直间隙h，以使得雾化的电极活性材料和碳纳米管可以共沉积在电池连接片附接结构101的上方与下方，即，同时在电池连接片附接结构101上方和在第一多孔表面102上方但在电池连接片附接结构101下方。垂直间隙h可以为相对于电池连接片附接结构101厚度的任意尺寸。电池连接片附接结构101可以为任意厚度，例如5μm至2000μm，例如10μm至290μm，例如100μm或15μm，或介于其间的任意其他整数或子范围。连接片附接结构的宽度和厚度取决于电极的尺寸和其中的活性材料的重量，因此，取决于连接片需要承载的电流。基于连接片附接结构和连接片材料的电导率以及它需要承载的电流，可以计算出最小的连接片附接结构的几何形状(尤其是其横截面积)。可以以任意深度将电池连接片附接结构嵌入复合材料中。在一些方案中，其以贯穿自支撑电极总厚度一半的深度嵌入。
在一些方案中，可以使用两个垫片103。合适的垫片材料包括但不限于纸、纤维素和聚合物材料。一个或多个垫片103可以为相对于多孔表面102和/或电池连接片附接结构101的任意尺寸和形状，但优选地，一个或多个垫片103比电池连接片附接结构更宽，以方便在共沉积之后移除自支撑电极材料。
共沉积可以在任意持续时间上发生。在不希望受任何特定理论束缚的情况下，自支撑电极的总厚度可以由一个或多个因素确定，包括但不限于共沉积的持续时间、雾化或流化的电极活性材料和/或单壁碳纳米管的流速、雾化或流化的电极活性材料和/或单壁碳纳米管的浓度、电池连接片附接结构的厚度和垂直间隙h的尺寸。在一些方案中，20分钟的共沉积可以导致自支撑电极具有30μm的总厚度。在一些方案中，2小时的共沉积可以导致自支撑电极具有100μm的总厚度。本领域普通技术人员将能够改变这些因素，例如电荷或能荷，以获得具有所需的厚度和/或其他特性的自支撑电极。例如，雾化或流化的电极活性材料和/或单壁碳纳米管的流速和/或浓度可以使用在2017年7月31日申请的、发明名称为“Self Standing Electrodes and Methods for Making Thereof”的美国专利申请15/665,171以及2017年7月31日申请的、发明名称为“Continuous Production of Binder andCollector-Less Self-Standing Electrodes for Li-Ion Batteries by Using CarbonNanotubes as an Additive”的美国专利申请15/665,142中公开的方法和装置而改变。这些申请分别以其全部内容通过引用特此并入本文。
另外，可以通过挤压改变自支撑电极的总厚度，这可以将总厚度减少多达一半。例如，可以将具有总厚度为100μm的自支撑电极挤压至50μm的厚度。挤压还可以改变复合材料和/或电池连接片附接结构的密度。用于挤压电极的合适的方法和装置在本领域中是已知的，包括但不限于那些在2017年7月31日申请的、发明名称为“Self Standing Electrodesand Methods for Making Thereof”的美国专利申请15/665,171以及2017年7月31日申请的、发明名称为“Continuous Production of Binder and Collector-Less Self-Standing Electrodes for Li-Ion Batteries by Using Carbon Nanotubes as anAdditive”的美国专利申请15/665,142中公开的。这些申请分别以其全部内容通过引用特此并入本文。
示例
在其形成过程中，将窄而薄的导电条带/线/格栅嵌入自支撑电极中(图1A-1D)。为此目的，可以是薄的铝或铜的条带、线或网的金属片在玻璃料或网上隔开距离h(使用垫片103)，所述玻璃料或网用作同时沉积电极活性材料粉末和碳纳米管添加剂的混合物的基板/过滤器(图1A-1B)。在非限制性示例中，碳纳米管添加剂可以包括单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、及其混合物。相比于电极尺寸，条带或线的尺寸可以非常小。在沉积混合物104以形成电极膜期间，电极活性材料和碳纳米管添加剂在金属的条带、线或网的周围、下方、上方和/或之上生长，将这些金属结构封装在电极活性材料和碳纳米管添加剂的混合物内部(图1C-1D)。玻璃料还用作过滤器以沿方向105过滤气体。随后，使用辊磨机或其他方法将其内部具有金属结构的电极膜106挤压至所需的密度，由此得到金属结构嵌入其中的自支撑复合电极。金属结构(箔、条带、线、网、格栅等)可以突出到电极膜106的外部，提供电连接片附接点。连接片可以通过焊接或其他方法附接。作为该方法的变型，嵌入的导电结构可以是金属网或导电渗透膜(例如由导电聚合物制成)，其本身用作电极形成/沉积的基板/过滤器。这可用于电极从气相(例如气溶胶)的生长，或用于从液相(例如从混合物或悬浮液)沉积。随后，如上所述，通过挤压程序将导电基板/过滤器嵌入材料中。图2A示出了玻璃料上的铝的网的示例。图2B示出了在碳纳米管(CNT)与电极活性材料的混合物沉积时图2A的示例。图2C示出了嵌入自支撑电极中的铝的网的示例。
本书面说明使用包括优选的实施例的示例来公开本发明，以使本领域技术人员能够实践本发明，包括制造和使用任何装置或系统以及执行任意结合的方法。本发明的可专利范围由权利要求限定，并且可包括本领域技术人员想到的其他示例。如果这些其他示例具有与权利要求的字面语言没有不同的结构元素，或者如果它们包括与权利要求的字面语言无实质差别的等同结构元素，则这些其他示例落在权利要求的范围内。来自所描述的各种实施例的方案以及每个这样的方案的其他已知的等同物可以由本领域普通技术人员组合和匹配，以根据本申请的原理构建另外的实施例和技术。

Claims (22)

1.一种自支撑电极，包括：
复合材料，由
电极活性材料，和
碳纳米管组成；和
嵌入所述复合材料中的电池连接片附接结构，其中所述复合材料在所述电池连接片附接结构的下方和上方共沉积,
其中，所述电极具有总长度、总宽度和总厚度，并且所述电池连接片附接结构具有所述电极的总宽度的1％至100％的宽度，
其中，所述电池连接片附接结构突出到所述电极的外部，提供电连接片附接点。
2.根据权利要求1所述的自支撑电极，其中，所述电极活性材料选自石墨、硬碳、硅、氧化硅、锂金属氧化物和磷酸铁锂。
3.根据权利要求1所述的自支撑电极，其中，所述电池连接片附接结构包括金属。
4.根据权利要求3所述的电极，其中，所述金属为铜、铝、镍或不锈钢。
5.根据权利要求1所述的电极，其中，所述电极具有10μm至5000μm的总厚度。
6.根据权利要求1所述的电极，其中，所述电极具有20μm至100μm的总厚度。
7.根据权利要求1所述的电极，其中，所述电池连接片附接结构具有所述电极的总宽度的10％至50％的宽度。
8.根据权利要求1所述的电极，其中，所述电池连接片附接结构具有所述电极的总宽度的10％至30％的宽度。
9.根据权利要求1所述的电极，其中，所述电池连接片附接结构具有所述电极的总宽度的3％至10％的宽度。
10.根据权利要求1所述的自支撑电极，其中，所述电池连接片附接结构包括导电碳结构。
11.根据权利要求10所述的自支撑电极，其中，所述导电碳结构包括碳纳米管、石墨烯、碳纤维、石墨或碳的任何其他导电同素异形体形式、或其组合。
12.根据权利要求11所述的自支撑电极，其中，所述碳纳米管和/或所述碳纤维为纳米管纱、纳米管线、纳米管布、纳米管丝、纳米管纸、纳米管垫、纳米管片、或纳米管毡的形式。
13.一种制造无粘合剂、无集电极的自支撑电极的方法，所述方法包括：
使电极活性材料气雾化或流化以产生雾化或流化的电极活性材料；和
将所述雾化或流化的电极活性材料与碳纳米管共沉积到第一多孔表面和在所述第一多孔表面上方与所述第一多孔表面间隔开的电池连接片附接结构上，以形成自支撑电极材料，所述自支撑电极材料为碳纳米管的三维网络中的所述电极活性材料与嵌入在所述自支撑电极材料中的所述电池连接片附接结构的复合材料，使得所述支撑电极材料在电池连接片附接结构的下方和上方共沉积，
其中，所述电极具有总长度、总宽度和总厚度，并且所述电池连接片附接结构具有所述电极的总宽度的1％至100％的宽度，和
其中，所述电池连接片附接结构突出到所述电极的外部，提供电连接片附接点。
14.根据权利要求13所述的方法，其中，将所述雾化或流化的活性材料与碳纳米管共沉积到所述第一多孔表面和在所述第一多孔表面上方与所述第一多孔表面间隔开的所述电池连接片附接结构上包括：
使所述雾化的电极活性材料粉末与所述碳纳米管在载气中相接触，以形成所述碳纳米管与所述雾化的电极活性材料粉末的混合物；
在所述第一多孔表面和在所述第一多孔表面上方与所述第一多孔表面间隔开的电池连接片附接结构上聚集混合物；和
去除载气。
15.根据权利要求13所述的方法，其中，所述电极活性材料选自石墨、硬碳、硅、氧化硅、锂金属氧化物、磷酸铁锂和锂金属。
16.根据权利要求13所述的方法，其中，所述电池连接片附接结构包括金属。
17.根据权利要求16所述的方法，其中，金属为铜、铝、镍或不锈钢。
18.根据权利要求13所述的方法，其中，所述电极具有10μm至5000μm的总厚度。
19.根据权利要求13所述的方法，其中，所述电极具有20μm至100μm的总厚度。
20.根据权利要求13所述的方法，其中，所述电池连接片附接结构具有所述电极的总宽度的10％至50％的宽度。
21.根据权利要求13所述的方法，其中，所述电池连接片附接结构具有所述电极的总宽度的10％至30％的宽度。
22.根据权利要求13所述的方法，其中，所述电池连接片附接结构具有所述电极的总宽度的10％至20％的宽度。
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