JPWO2010107022A1 - 繊維強化樹脂組成物、成形材料および繊維強化樹脂組成物の製造方法 - Google Patents

Abstract

第１の樹脂（Ａ１）と反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）を溶融混練した溶融混練物（Ａ）、第３の樹脂（Ｂ）、および、繊維状充填材（Ｃ）を含む繊維強化樹脂組成物であって、各成分の含有量が、第１の樹脂（Ａ１）０．１〜７５重量％、反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）０．１〜１５重量％、および第３の樹脂（Ｂ）１０〜９９．８重量％からなる樹脂組成物１００重量部に対し前記繊維状充填材（Ｃ）が０．１〜３００重量部であって、かつ、前記第１の樹脂（Ａ１）と前記第３の樹脂（Ｂ）がマトリックス樹脂を形成し、前記第２の樹脂（Ａ２）が該マトリックス樹脂中に粒子状に分散しており、該粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍである繊維強化樹脂組成物。本発明は剛性と耐衝撃性のバランスに優れる繊維強化樹脂組成物、成形材料およびそれらの製造方法を提供する。

Description

本発明は剛性と耐衝撃性のバランスに優れる繊維強化樹脂組成物、成形材料およびその製造方法に関するものである。

ポリアミド樹脂やポリブチレンテレフタレート樹脂に代表されるエンジニアリングプラスチックは、強度および剛性が高いことから、自動車用部品、電気電子部品、建材等の分野で広く使用されている。用途によっては、強度および剛性に加えて、高い耐衝撃性が要求されることもあり、近年、ポリマーアロイによる材料の開発が進められている。

特許文献１、２にはポリアミドとアイオノマーからなる耐衝撃性に優れる熱可塑性組成物が開示されている。しかし該材料では、剛性と耐衝撃性のバランスは十分ではなかった。

特許文献３には、熱可塑性樹脂と反応性官能基を有する樹脂を含む樹脂組成物において、一方が連続相、もう一方が分散相を形成し、さらにその連続相および分散相に３００ｎｍ以下の微粒子が存在する、剛性、耐衝撃性および変形後の外観に優れた樹脂組成物が開示されている。しかし耐衝撃性を発現させるため反応性官能基を有する樹脂の配合量が多く、剛性と耐衝撃性のバランスは十分ではなかった。

また、特許文献４には、熱可塑性樹脂と反応性官能基を有する樹脂を含む熱可塑性樹脂組成物において、一方が連続相、もう一方が分散相を形成し、さらに分散相中の三次元構造を規定した、耐熱性と衝撃吸収性に優れた熱可塑性樹脂組成物が開示されている。しかし本発明者らの実験によれば、反応性官能基を有する樹脂の配合量が１５％未満の場合には、剛性と耐衝撃性のバランスは十分ではなかった。

なお、エンジニアリングプラスチックの補強方法として、各種充填材を配合することが知られており、例えば特許文献５には、ポリアミド樹脂とポリオレフィンエラストマーと強化繊維からなる耐衝撃性に優れ、剛性等の機械特性の低下が改善されたポリアミド樹脂組成物が開示されている。しかし、該材料では、耐衝撃性と剛性のバランスは十分ではなかった。

特許文献６には、連続した強化繊維束に比較的低分子量の熱可塑性重合体を含浸させ、高分子量の熱可塑性樹脂と複合化した成形材料およびその製造方法が開示されている。かかる技術では、長繊維強化熱可塑性樹脂の成形性、生産性が大幅に改善され、優れた耐衝撃性と剛性も両立できる。しかし、電子機器筐体、電機電子部品、自動車用部品、建材、スポーツ用品などへの適用には、耐衝撃性と剛性が十分ではなかった。

特許文献７には、熱可塑性樹脂に、ホモポリマー類またはランダムコポリマー類からなるミクロゲルを含有した熱可塑性エラストマー組成物が開示されている。しかし、該材料では、熱可塑性樹脂と混合する前にミクロゲルが形成されており、熱可塑性樹脂とミクロゲルの反応性については言及されておらず、耐衝撃性と剛性のバランスは十分ではなかった。

特許文献８には、エポキシ樹脂とコア−シェル構造を有するゴム粒子からなるエポキシ組成物が開示されている。しかし、該材料では、エポキシ樹脂と混合する前にコア−シェル構造を有するゴム粒子が形成されており、エポキシ樹脂とコア−シェル構造を有するゴム粒子の反応性については言及されておらず、耐衝撃性と剛性のバランスは十分ではなかった。

特許文献９には、ゴム組成物を分散させたマトリックスポリマーと第２のマトリックスポリマーとを溶融混合することにより得られる耐衝撃性ポリマー組成物の製造方法が開示されている。しかし、該材料では、ゴム組成物が適切なモルホロジーとなるためには、官能化ゴムと非官能化ゴムの両方を含む必要があり、非官能化ゴムを含まない場合、耐衝撃性と剛性のバランスは十分ではなかった。

米国特許３８４５１６３号公報 特開昭５１−１５１７９７号公報 特開２００５−１８７８０９号公報 特開２００８−１５６６０４号公報 特開平７−２３３３２１号公報 特開平１０−１３８３７９号公報 特表２００７−５０６８３０号公報 特表２００９−５０６１６９号公報 特表２００３−５０２４６４号公報

本発明は剛性と耐衝撃性のバランスに優れる繊維強化樹脂組成物、および成形材料、さらにはその製造方法を提供することを課題とする。

発明者らは、前記課題を解決すべく鋭意検討した結果、分散相を形成する樹脂の配合量が少量でも、分散相の構造を高度に制御することにより、前記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。

すなわち本発明は、第１の樹脂（Ａ１）と反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）を溶融混練した溶融混練物（Ａ）、第３の樹脂（Ｂ）、および、繊維状充填材（Ｃ）を含む繊維強化樹脂組成物であって、各成分の含有量が、第１の樹脂（Ａ１）０．１〜７５重量％、反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）０．１〜１５重量％、および第３の樹脂（Ｂ）１０〜９９．８重量％からなる樹脂組成物１００重量部に対し前記繊維状充填材（Ｃ）が０．１〜３００重量部であって、かつ、前記第１の樹脂（Ａ１）と前記第３の樹脂（Ｂ）がマトリックス樹脂を形成し、前記第２の樹脂（Ａ２）が該マトリックス樹脂中に粒子状に分散しており、該粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍである繊維強化樹脂組成物である。

また、本発明は、第１の樹脂（Ａ１）および反応性官能基を有する樹脂（Ａ２）を溶融混練して溶融混練物（Ａ）を製造する工程、および前記溶融混練物（Ａ）に、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）を配合する工程を含む、繊維強化樹脂組成物の製造方法であって
各成分の含有量が、第１の樹脂（Ａ１）０．１〜７５重量％、反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）０．１〜１５重量％、および第３の樹脂（Ｂ）１０〜９９．８重量％からなる樹脂組成物１００重量部に対し前記繊維状充填材（Ｃ）が０．１〜３００重量部である繊維強化樹脂組成物の製造方法である。

本発明によれば、剛性と耐衝撃性のバランスに優れる繊維強化樹脂組成物を提供することが可能となる。また、本発明の成形材料は、成形性を損なうことなく、成形品とした場合に優れた耐衝撃性および剛性等を兼ね備えるものである。さらには上記成形材料を容易に製造できる製造方法およびこれから得られる成形品をも提供することができる。

本発明の繊維強化樹脂組成物の模式図である（全体図）。 本発明の繊維強化樹脂組成物の模式図である（分散相拡大図）。 本発明に係る成形材料における複合体の形態の一例の断面を示す説明図である。 本発明に係る成形材料の形態の一例の断面を示す説明図である。 本発明に係る成形材料の形態の他の一例の断面を示す説明図である。 本発明に係る成形材料の形態の他の一例の断面を示す説明図である。 本発明に係る成形材料の形態の他の一例の断面を示す説明図である。 本発明に係る成形材料の形態の他の一例の断面を示す説明図である。 本発明に係る成形材料の形態の他の一例の断面を示す説明図である。

以下、本発明をさらに詳細に説明する。

本発明の繊維強化樹脂組成物は、第１の樹脂（Ａ１）、反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）を含む組成物である。

本発明で用いる第１の樹脂（Ａ１）とは、加熱溶融により成形可能な樹脂であれば特に制限されるものではないが、例えば、ポリアミド、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンオキシド、ポリカーボネート、ポリ乳酸、ポリアセタール、ポリスルホン、四フッ化ポリエチレン、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケトン、ポリチオエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレンやＡＢＳ等のスチレン系樹脂、ゴム質重合体、ポリアルキレンオキサイド等から選ばれる少なくとも１種を挙げることができる。

なかでも、ポリアミド、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリアセタール、スチレン系樹脂、ポリフェニレンオキシド、ポリカーボネート、ポリ乳酸、ポリプロピレンおよびポリエチレンから選ばれる少なくとも１種の樹脂が好ましく用いられる。

ポリアミドは、アミド結合を有する高分子からなる樹脂のことであり、アミノ酸、ラクタムあるいはジアミンとジカルボン酸を主たる原料とするものである。その原料の代表例としては、６−アミノカプロン酸、１１−アミノウンデカン酸、１２−アミノドデカン酸、パラアミノメチル安息香酸などのアミノ酸；ε−カプロラクタム、ω−ラウロラクタムなどのラクタム；テトラメチレンジアミン、ペンタメチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン、２−メチルペンタメチレンジアミン、ウンデカメチレンジアミン、ドデカメチレンジアミン、２，２，４−／２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、５−メチルノナメチレンジアミン、メタキシレンジアミン、パラキシリレンジアミン、１，３−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１，４−ビス（アミノメチル）シクロヘキサン、１−アミノ−３−アミノメチル−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン、ビス（４−アミノシクロヘキシル）メタン、ビス（３−メチル−４−アミノシクロヘキシル）メタン、２，２−ビス（４−アミノシクロヘキシル）プロパン、ビス（アミノプロピル）ピペラジン、アミノエチルピペラジンなどの脂肪族、脂環族または芳香族のジアミン；およびアジピン酸、スペリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、テレフタル酸、イソフタル酸、２−クロロテレフタル酸、２−メチルテレフタル酸、５−メチルイソフタル酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、ヘキサヒドロテレフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸などの脂肪族、脂環族または芳香族のジカルボン酸が挙げられる。本発明においては、これらの原料から誘導されるポリアミドホモポリマーまたはコポリマーを各々単独または混合物の形で用いることができる。

本発明において、特に有用なポリアミドの具体的な例としては、ポリカプロアミド（ナイロン６）、ポリヘキサメチレンアジパミド（ナイロン６６）、ポリペンタメチレンアジパミド（ナイロン５６）、ポリテトラメチレンアジパミド（ナイロン４６）、ポリヘキサメチレンセバカミド（ナイロン６１０）、ポリペンタメチレンセバカミド（ナイロン５１０）、ポリヘキサメチレンドデカミド（ナイロン６１２）、ポリウンデカンアミド（ナイロン１１）、ポリドデカンアミド（ナイロン１２）、ポリカプロアミド／ポリヘキサメチレンアジパミドコポリマー（ナイロン６／６６）、ポリカプロアミド／ポリヘキサメチレンテレフタルアミドコポリマー（ナイロン６／６Ｔ）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンテレフタルアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｔ）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｉ）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミド／ポリカプロアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｉ／６）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／６Ｉ）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリドデカンアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／１２）、ポリヘキサメチレンアジパミド／ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリヘキサメチレンイソフタルアミドコポリマー（ナイロン６６／６Ｔ／６Ｉ）、ポリキシリレンアジパミド（ナイロンＸＤ６）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリ−２−メチルペンタメチレンテレフタルアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／Ｍ５Ｔ）、ポリヘキサメチレンテレフタルアミド／ポリペンタメチレンテレフタルアミドコポリマー（ナイロン６Ｔ／５Ｔ）、ポリノナメチレンテレフタルアミド（ナイロン９Ｔ）およびこれらの混合物ないし共重合体などが挙げられる。

とりわけ好ましいものとしては、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン６／６６、ナイロン６６／６Ｔ、ナイロン６Ｔ／６Ｉコポリマーなどの例を挙げることができる。さらにこれらのポリアミドを成形性、耐熱性、靱性、表面性などの必要特性に応じて混合物として用いることも実用上好適である。これらの中でナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン１１、ナイロン１２が最も好ましい。

これらポリアミドの重合度には特に制限がないが、サンプル濃度０．０１ｇ／ｍｌの９８％濃硫酸溶液中、２５℃で測定した相対粘度として、１．５〜７．０の範囲が好ましく、特に１．８〜６．０の範囲のポリアミド樹脂が好ましい。相対粘度が１．５以上であれば、繊維強化樹脂組成物により高い耐衝撃性が付与される。また、相対粘度が７．０以下であれば、成形性に優れる。

ポリエステルとは、主鎖にエステル結合を有する高分子からなる熱可塑性樹脂のことであり、ジカルボン酸（あるいは、そのエステル形成性誘導体）とジオール（あるいはそのエステル形成性誘導体）とを主成分とする縮合反応により得られる重合体ないしは共重合体、あるいはこれらの混合物が好ましく挙げられる。

本発明において、特に有用なポリエステルの具体例としては、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）、ポリブチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリブチレン（テレフタレート／セバケート）、ポリブチレン（テレフタレート／デカンジカルボキシレート）、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン（テレフタレート／イソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリエチレン（テレフタレート／５−ナトリウムスルホイソフタレート）、ポリブチレン（テレフタレート／５−ナトリウムスルホイソフタレート）、ポリエチレンナフタレート、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレートおよびこれらの混合物ないし共重合体などが挙げられる。ポリエステル組成物の成形性からポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレートなどが特に好ましく用いられる。

ポリブチレンテレフタレートとしては、０．５％のｏ−クロロフェノール溶液中、２５℃で測定した固有粘度が、０．３５〜２．００の範囲、より好ましくは０．５０〜１．５０の範囲のものが好適である。また、固有粘度の異なるポリブチレンテレフタレートを併用しても良い。

さらに、ポリブチレンテレフタレートは、ｍ−クレゾール溶液をアルカリ溶液で電位差滴定して求めたＣＯＯＨ末端基量が１〜５０ｅｑ／ｔ（ポリマー１トン当たりの末端基量）の範囲にあるものが、耐久性および異方性抑制効果の点から好ましく使用できる。

ポリフェニレンオキシドの具体例としては、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンオキシド）、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フェニレンオキシド）、ポリ（２，６−ジフェニル−１，４−フェニレンオキシド）、ポリ（２−メチル−６−フェニル−１，４−フェニレンオキシド）、ポリ（２，６−ジクロロ−１，４−フェニレンオキシド）などを挙げることができる。また、２，６−ジメチルフェノールと他のフェノール類（例えば、２，３，６−トリメチルフェノール）との共重合体などの共重合体も用いることができる。中でも、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンオキシド）または２，６−ジメチルフェノールと２，３，６−トリメチルフェノールとの共重合体が好ましく、特に、ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンオキシド）が好ましい。

また、ポリフェニレンオキシドとしては、０．５ｇ／ｄｌクロロホルム溶液中、３０℃で測定した還元粘度が、０．１５〜０．７０の範囲にあるものが好適である。

ポリフェニレンオキシドの製造方法は、特に限定されるものではなく、公知の方法で得られるものを用いることができる。例えば、米国特許第３，３０６，８７４号明細書記載のＨａｙによる第一銅塩とアミンのコンプレックスを触媒として、酸化重合を行うことにより容易に製造できる。

ポリプロピレンの具体例としては、プロピレンの単独重合体またはプロピレンと少なくとも１種のα−オレフィン、共役ジエン、非共役ジエンなどとの共重合体が挙げられる。

α−オレフィンとしては、例えば、エチレン、１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル−１−ペンテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン、４，４ジメチル−１−ヘキセン、１−ノネン、１−オクテン、１−ヘプテン、１−ヘキセン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン等のプロピレンを除く炭素数２〜１２のα−オレフィン、が挙げられる。共役ジエンまたは非共役ジエンとしては、ブタジエン、エチリデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン、１，５−ヘキサジエン等が挙げられる。これらの単量体は、１種類または２種類以上を選択して使用することができる。

ポリプロピレン共重合体としては、ランダム共重合体あるいはブロック共重合体を挙げることができる。また、前記以外の単量体を含む共重合体でも良い。

好ましいポリプロピレンは、例えば、ポリプロピレン単独重合体、エチレン・プロピレン共重合体、プロピレン・１−ブテン共重合体、エチレン・プロピレン・１−ブテン共重合体などが挙げられる。

さらにこれらのポリプロピレンを成形性、耐熱性、靱性、表面性などの必要特性に応じて混合物として用いることも実用上好適である。

また、ポリプロピレンは得られる成形品の力学特性を向上させる観点より、変性ポリプロピレンを含むことが好ましい。変性ポリプロピレンとしては、酸変性ポリプロピレン、アミン変性ポリプロピレン、イミン変性ポリプロピレン、フェノール変性ポリプロピレン等が挙げられる。酸変性ポリプロピレンとは、重合体鎖に結合したカルボン酸および／またはその塩、あるいは酸無水物を官能基として含むポリプロピレンである。酸変性ポリプロピレンは、種々の方法で得ることができる。例えば、カルボン酸基、カルボン酸塩基、酸無水物、あるいはカルボン酸エステル基から選ばれる基を有する単量体を、グラフト重合することにより得ることができる。ここで、グラフト重合する単量体としては、たとえば、エチレン系不飽和カルボン酸、またはその無水物、金属塩、エステル等が挙げられる。

また、フェノール変性ポリプロピレンとは、重合体鎖に結合したフェノール樹脂を有するポリプロピレンである。フェノール変性プロピレンは、種々の方法で得ることができる。例えばポリプロピレンに、フェノール樹脂をグラフト重合することにより得ることができる。

フェノール樹脂としては、ノボラック型フェノール樹脂またはレゾール型フェノール樹脂および、これらの誘導体を好ましく用いることができる。官能基数の調節などの必要性に応じて、混合物として用いることも実用上好適である。

フェノール樹脂の原料となるフェノール類としては、特に制限は無いが、フェノール、オルソクレゾール、メタクレゾール、パラクレゾール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、カテコール、レゾルシン、ハイドロキノン、プロピルフェノール、ブチルフェノール、オクチルフェノール、ノニルフェノールなどから選ばれる少なくとも１種または複数種を組み合わせて用いることができる。

フェノール樹脂の原料となるアルデヒド類としては、特に制限は無いが、ホルムアルデヒド、パラホルムアルデヒド、トリオキサン、アセトアルデヒドなどから選ばれる少なくとも１種または複数種を組み合わせて用いることができる。

また、フェノール樹脂の変性には、特に制限は無いが、アルキルベンゼン、ロジン類、テルペン類およびホウ酸などから選ばれる少なくとも１種または複数種を組み合わせて用いることができる。

また、ポリエーテルスルホンは、ポリマー骨格として芳香族基、スルホン基およびエーテル基を含むものである。好適な芳香族基としては、炭素数６〜１２のアリーレン基であり、より具体的にはｍ−フェニレン基、ｐ−フェニレン基、ジメチル−ｐ−フェニレン基、テトラメチル−ｐ−フェニレン基、ナフチレン基、ビフェニリレン基などが挙げられる。さらに、前記骨格には炭素数１〜１５の炭化水素基を含んでも良く、前記炭化水素基は脂肪族炭化水素基、脂環式炭化水素気基、アラアルキレン基などが好適例として挙げられる。

また、本発明で用いるポリエーテルスルホンは、１％のＤＭＦ溶液中、２５℃で測定した還元粘度が、０．２〜０．７の範囲にあるものが好適である。

反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）は、第１の樹脂（Ａ１）中に存在する官能基と互いに反応する反応性官能基を分子鎖中に有する樹脂である。第２の樹脂（Ａ２）は、ベースとなる樹脂に反応性官能基を導入して得られる。

第２の樹脂（Ａ２）のベースとなる樹脂としては、特に制限されないが、例えばポリアミド、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンオキシド、ポリカーボネート、ポリ乳酸、ポリアセタール、ポリスルホン、四フッ化ポリエチレン、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケトン、ポリチオエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレンやＡＢＳ等のスチレン系樹脂、ゴム質重合体、ポリアルキレンオキサイド等から選ばれ、かつ、前述の第１の樹脂（Ａ１）とは異なる少なくとも１種の樹脂を用いることができる。中でも第２の樹脂（Ａ２）のベースとなる樹脂としては、反応性官能基の導入の容易さから、ポリエチレン、ポリプロピレン樹脂、スチレン系樹脂およびゴム質重合体から選ばれた樹脂がより好ましく、さらに衝撃吸収性付与の観点から、ゴム質重合体がさらに好ましい。

ゴム質重合体は、ガラス転移温度が低い重合体を含有し、分子間の一部が共有結合、イオン結合、ファンデルワールス力、絡み合い等により、拘束されている重合体である。ゴム質重合体のガラス転移温度が２５℃以下が好ましい。ゴム質重合体としては、例えばポリブタジエン、ポリイソプレン、スチレン−ブタジエンのランダム共重合体およびブロック共重合体、該ブロック共重合体の水素添加物、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、ブタジエン−イソプレン共重合体などのジエン系ゴム；エチレン−プロピレンのランダム共重合体およびブロック共重合体；エチレン−ブテンのランダム共重合体およびブロック共重合体；エチレンとα−オレフィンとの共重合体；エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体などのエチレン−不飽和カルボン酸共重合体；エチレン−アクリル酸エステル、エチレン−メタクリル酸エステルなどのエチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体；不飽和カルボン酸の一部が金属塩である、エチレン−アクリル酸−アクリル酸金属塩、エチレン−メタクリル酸−メタクリル酸金属塩などのエチレン−不飽和カルボン酸−不飽和カルボン酸金属塩共重合体；アクリル酸エステル−ブタジエン共重合体、例えばブチルアクリレート−ブタジエン共重合体などのアクリル系弾性重合体；エチレン−酢酸ビニルなどのエチレンと脂肪酸ビニルとの共重合体；エチレン−プロピレン−エチリデンノルボルネン共重合体、エチレン−プロピレン−ヘキサジエン共重合体などのエチレン−プロピレン非共役ジエン３元共重合体；ブチレン−イソプレン共重合体；塩素化ポリエチレン；ポリアミドエラストマー、ポリエステルエラストマーなどの熱可塑性エラストマーなどが好ましい例として挙げられる。

第１の樹脂（Ａ１）としてポリアミド、またはポリプロピレンを用いる場合には、相溶性の観点から、エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体またはエチレン−不飽和カルボン酸−不飽和カルボン酸金属塩共重合体が好ましく用いられる。

エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体における不飽和カルボン酸エステルとしては、（メタ）アクリル酸エステルが好ましい。不飽和カルボン酸エステルの具体的な例としては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸−２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ステアリル等の（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。ここで、「（メタ）アクリル酸」とは、「アクリル酸またはメタクリル酸」のことを意味する。

共重合体中のエチレン成分と不飽和カルボン酸エステル成分の重量比は特に制限は無いが、好ましくは９０／１０〜１０／９０、より好ましくは８５／１５〜１５／８５の範囲である。

エチレン−不飽和カルボン酸エステル共重合体の数平均分子量は特に制限されないが、流動性および機械的特性の観点から１０００〜７００００の範囲が好ましい。

エチレン−不飽和カルボン酸−不飽和カルボン酸金属塩共重合体における不飽和カルボン酸の具体的な例としては、（メタ）アクリル酸などが挙げられる。不飽和カルボン酸金属塩としては、（メタ）アクリル酸金属塩などが挙げられる。不飽和カルボン酸金属塩の金属は、特に限定されないが、好ましくは、ナトリウムなどのアルカリ金属やマグネシウムなどのアルカリ土類金属、亜鉛などが挙げられる。

エチレン−不飽和カルボン酸−不飽和カルボン酸金属塩共重合体中の不飽和カルボン酸成分と不飽和カルボン酸金属塩成分の重量比は特に制限されないが、好ましくは９５／５〜５／９５、より好ましくは９０／１０〜１０／９０の範囲である。

エチレン−不飽和カルボン酸−不飽和カルボン酸金属塩共重合体の数平均分子量は特に制限されないが、流動性および機械的特性の観点から１０００〜７００００の範囲が好ましい。

第２の樹脂（Ａ２）が含有する反応性官能基は、第１の樹脂（Ａ１）中に存在する官能基と互いに反応するものであれば特に制限されないが、好ましくは、アミノ基、カルボキシル基、カルボキシル基の金属塩、水酸基、エポキシ基、酸無水物基、イソシアネート基、メルカプト基、オキサゾリン基、スルホン酸基等から選ばれる少なくとも１種が挙げられる。この中でもアミノ基、カルボキシル基、カルボキシル基の金属塩、エポキシ基、酸無水物基およびオキサゾリン基から選ばれる基は反応性が高く、しかも分解、架橋などの副反応が少ないため、より好ましく用いられる。

酸無水物基をゴム質重合体に導入する場合、その方法としては、公知の技術で行うことができ、特に制限はないが、例えば、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水エンディック酸、無水シトラコン酸、１−ブテン−３,４−ジカルボン酸無水物等の酸無水物とゴム質重合体の原料である単量体とを共重合する方法、酸無水物をゴム質重合体にグラフトさせる方法などを用いることができる。

また、エポキシ基をゴム質重合体に導入する場合、その方法としては、公知の技術で行うことができ、特に制限はないが、例えば、アクリル酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、エタクリル酸グリシジル、イタコン酸グリシジルなどのα，β−不飽和酸のグリシジルエステル化合物等のエポキシ基を有するビニル系単量体を、ゴム質重合体の原料である単量体と共重合する方法、エポキシ基を有する重合開始剤または連鎖移動剤を用いてゴム質重合体を重合する方法、エポキシ化合物をゴム質重合体にグラフトさせる方法などを用いることができる。

また、オキサゾリン基をゴム質重合体に導入する場合、その方法としては、公知の技術で行うことができ、特に制限はないが、例えば２−イソプロペニル−オキサゾリン、２−ビニル−オキサゾリン、２−アクロイル−オキサゾリン、２−スチリル−オキサゾリンなどのオキサゾリン基を有するビニル系単量体をゴム質重合体の原料である単量体と共重合する方法などを用いることができる。

反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）における、一分子鎖当りの官能基の数については、特に制限はないが通常１〜１０個が好ましく、架橋等の副反応を少なくする為に１〜５個が好ましい。

第３の樹脂（Ｂ）としては、熱可塑性樹脂および／または熱硬化性樹脂を用いることができる。熱可塑性樹脂としては、例えばポリアミド、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンオキシド、ポリカーボネート、ポリ乳酸、ポリアセタール、ポリスルホン、四フッ化ポリエチレン、ポリエーテルイミド、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケトン、ポリチオエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレンやＡＢＳ等のスチレン系樹脂、ゴム質重合体、ポリアルキレンオキサイド樹脂等から選ばれる少なくとも１種の樹脂を挙げることができる。中でも、ポリアミド、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリアセタール、スチレン系樹脂、ポリフェニレンオキシド、ポリカーボネート、ポリ乳酸、ポリプロピレンおよびポリエチレンから選ばれる少なくとも１種の樹脂が好ましい。

第３の樹脂（Ｂ）に用いられる熱硬化性樹脂としては、例えばエポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、ビニルエステル樹脂およびベンゾオキサジン樹脂から選ばれる少なくとも１種の樹脂を挙げることができる。これらの中でも、取り扱い性の観点から、エポキシ樹脂が好適に用いられる。

エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニル骨格を有するエポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、レゾルシノール型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ナフタレン骨格を有するエポキシ樹脂、ジグリシジルジアミノジフェニルメタン、ジグリシジルアニリン、トリグリシジルアミノフェノール等が挙げられる。

さらに、エポキシ樹脂は、硬化剤または硬化触媒を含んでも良い。エポキシ樹脂の硬化剤としては、エポキシ樹脂と反応しうる活性基を有する化合物であれば、特に制限は無いが、アミノ基、酸無水物基またはアジド基を有する化合物が好適に用いられる。例えば、ジシアンジアミド、脂環式アミン、脂肪族アミン、芳香族アミン、アミノ安息香酸エステル類、各種酸無水物、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂等が挙げられる。硬化触媒としては、例えば、イミダゾール誘導体、トリフェニルホスフィン、三フッ化ホウ素錯体および三塩化ホウ素錯体などのようなルイス酸錯体などが挙げられる。

本発明の繊維強化樹脂組成物において、第１の樹脂（Ａ１）と第３の樹脂（Ｂ）は同じ樹脂であることが、耐衝撃性発現の面から好ましい。また第１の樹脂（Ａ１）と第３の樹脂（Ｂ）が異なる樹脂である場合、両樹脂の溶解度パラメーター（ＳＰ値）の差が１以内であることが、耐衝撃性発現の面から好ましい。

本発明の繊維強化樹脂組成物における第１の樹脂（Ａ１）、反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）および第３の樹脂（Ｂ）の配合比は、第１の樹脂（Ａ１）が０．１〜７５重量％、第２の樹脂（Ａ２）が０．１〜１５重量％、第３の樹脂（Ｂ）が１０〜９９．８重量％である必要がある。ここで、第１の樹脂（Ａ１）、第２の樹脂（Ａ２）および第３の樹脂（Ｂ）の合計を１００重量％とする。第２の樹脂（Ａ２）が０．１重量％未満では本発明の特徴である耐衝撃性が発現せず、１５重量％を越えると本発明の特徴である剛性が低下するため、好ましくない。

なお、第１の樹脂（Ａ１）と第３の樹脂（Ｂ）が同じ樹脂である場合は、成分（Ａ１）、成分（Ａ２）および成分（Ｂ）の合計を１００重量％として、成分（Ａ１）および成分（Ｂ）の合計が８５〜９９．９重量％である。すなわち、この場合、樹脂組成物は、成分（Ａ１＝Ｂ）８５〜９９．９重量％と成分（Ａ２）０．１〜１５重量％からなる。

繊維状充填材（Ｃ）としては、ガラス繊維、ガラスミルドファイバー、炭素繊維、チタン酸カリウムウィスカ、酸化亜鉛ウィスカ、硼酸アルミニウムウィスカ、アラミド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、セラミック繊維、アスベスト繊維、石コウ繊維、金属繊維などが挙げられる。これらは中空であってもよい。さらにはこれら繊維状充填剤を２種類以上併用することも可能である。また、これら繊維状充填材をイソシアネート系化合物、有機シラン系化合物、有機チタネート系化合物、有機ボラン系化合物、エポキシ化合物などのカップリング剤等で予備処理して使用することは、より優れた機械特性を得る意味において好ましい。

上記に示した繊維状充填材のうち、より優れた機械特性を得るためには、炭素繊維またはガラス繊維がより好ましく、炭素繊維が最も好ましい。

繊維状充填材（Ｃ）は、成形品の力学特性を向上させる観点から、引張弾性率が１０ＧＰａ以上が好ましく、さらに好ましくは５０ＧＰａであり、特に２００ＧＰａ以上が最も好ましい。引張弾性率が１０ＧＰａ以上の繊維状充填材（Ｃ）を選択することによって繊維強化樹脂組成物の剛性が大幅に向上する。

繊維状充填材の表面に、二価以上のエポキシ樹脂、アルコキシシリル基を有する樹脂、ポリウレタン、ポリアミド、ポリ酢酸ビニル、アイオノマーおよび不飽和ポリエステルから選ばれた、いずれか１つ以上が付着していることが、より優れた機械特性を得るためには好ましい。

繊維状充填材（Ｃ）の含有量は、（Ａ１）、（Ａ２）および（Ｂ）の合計を１００重量部とした場合に、０．１〜３００重量部であることが必要であり、より好ましくは、０．１〜１００重量部である。含有量が０．１重量部に満たない場合は、繊維状充填材の効果が十分に得られないため好ましくない。また、含有量が３００重量部を越える場合は、成形時の流動性が低くなり賦形性が悪くなる傾向があるため好ましくない。

本発明の繊維強化樹脂組成物は、
（１）第１の樹脂（Ａ１）と反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）を溶融混練することにより、溶融混練物（Ａ）を得る工程と
（２）前記溶融混練物（Ａ）と第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填剤（Ｃ）を複合化させる工程を経ることにより製造される。

工程（１）により、成分（Ａ１）が連続層としてマトリックス相を形成し、成分（Ａ２）が分散相として粒子状に分散した溶融混練物（Ａ）が得られる。この工程により、成分（Ａ２）からなる粒子の構造が高度に制御され、耐衝撃性の向上に大きく寄与する。

さらに、前記工程（２）により、成分（Ａ１）および成分（Ｂ）が混合されてマトリックス樹脂を形成し、該マトリックス樹脂に成分（Ａ２）が粒子状に分散した繊維強化樹脂組成物が得られる。成分（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径は１０〜１０００ｎｍである必要がある。該粒子の数平均粒子径が１０ｎｍ未満では本発明の特徴である耐衝撃性が発現せず、１０００ｎｍを越えると本発明の特徴である剛性が低下するため、望ましくない。構造が高度に制御された成分（Ａ２）からなる粒子が少量で耐衝撃性の向上を達成することで、剛性と耐衝撃性とのバランスに優れた繊維強化樹脂組成物が得られる。

さらに、本発明の繊維強化樹脂組成物は、成分（Ａ２）からなる粒子中に成分（Ａ１）と（Ａ２）の反応により生成した化合物よりなる数平均粒子径が１〜１００ｎｍの微粒子を含有することが好ましい。さらに成分（Ａ２）からなる粒子中における、前記成分（Ａ１）と（Ａ２）の反応により生成した化合物よりなる微粒子の占める面積割合が２０％以上であることが好ましい。分散相を形成する成分（Ａ２）の配合量が少量でも、分散相内の構造を前記のように制御することで、剛性と耐衝撃性のバランスに優れた繊維強化樹脂組成物を得ることができる。

なお、モルホロジー観察方法は、公知の技術が適用できる。例えば、試験片の断面方向中心部を１〜２ｍｍ角に切削し、四酸化ルテニウムで反応性官能基を有する樹脂（Ａ２）を染色後、ウルトラミクロトームにより、厚さ０．１μｍ以下（約８０ｎｍ）の超薄切片を得て、該切片の成分（Ａ１）、成分（Ａ２）および成分（Ｂ）からなる樹脂部分（図１の繊維状充填材を除いた部分）を、透過型電子顕微鏡で観察する方法が挙げられる。粒子の数平均粒子径（Ｘｎ）は、得られた画像から、無作為に４００個以上の粒子を抽出し、Ｓｃｉｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ社製画像解析ソフト「Ｓｃｉｏｎ Ｉｍａｇｅ」を使用して粒径分布を解析し、次式により求める。

数平均粒子径（Ｘｎ）＝Σ（Ｘi×ｎi）／Σｎi
Ｘｉ；粒子径
ｎｉ；粒子径（Ｘｉ）に該当する粒子数
（ｉ＝１、２、３、・・・、ｎ）
成分（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径は、１万倍に拡大した画像から求めることができる。また、（Ａ２）からなる粒子中に含まれる、成分（Ａ１）と（Ａ２）の反応により生成した化合物よりなる微粒子の数平均粒子径は、３万５千倍に拡大した画像から求めることができる。

成分（Ａ２）からなる粒子中における前記微粒子の占める面積割合は、透過型電子顕微鏡を使用して、３万５千倍に拡大した画像から、Ｓｃｉｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ社製画像解析ソフト「Ｓｃｉｏｎ Ｉｍａｇｅ」を使用して、成分（Ａ２）の面積、およびその成分（Ａ２）からなる粒子内における前記微粒子の占める面積をそれぞれ解析し、次式により求める。
Ｓｎ＝Ｓｐ／（Ｓａ２＋Ｓｐ）
Ｓｎ；成分（Ａ２）からなる粒子中における前記微粒子の占める面積割合（Ｓｎ）
Ｓａ２；成分（Ａ２）の占める面積
Ｓｐ；成分（Ａ２）からなる粒子内における前記微粒子の占める面積。

なお、本発明の繊維強化樹脂組成物は、優れた剛性と耐衝撃性のバランスを達成するという点から、その曲げ弾性率が成分（Ｂ）および（Ｃ）のみからなる繊維強化樹脂組成物の曲げ弾性率の０．９倍以上であり、かつ、シャルピー衝撃強度が成分（Ｂ）および（Ｃ）のみからなる繊維強化樹脂組成物の衝撃強度の１．２倍以上であることが好ましい。

本発明において溶融混練物（Ａ）の製造方法は特に制限はないが、例えば以下の方法が有効である。

溶融混練物（Ａ）の製造方法の一つとしては、第１の樹脂（Ａ１）と反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）を、スクリュー長さＬとスクリュー直径Ｄ_０の比Ｌ／Ｄ_０が５０以上で複数箇所のフルフライトゾーンおよびニーディングゾーンを有する二軸押出機に投入し、スクリュー中のニーディングゾーンの樹脂圧力のうち最大の樹脂圧力をＰｋｍａｘ（ＭＰａ）、スクリュー中のフルフライトゾーンの樹脂圧力のうち最小の樹脂圧力をＰｆｍｉｎ（ＭＰａ）としたときに、
Ｐｋｍａｘ≧Ｐｆｍｉｎ＋０．３
を満たす条件で溶融混練する方法が挙げられる。

混練性および反応性の向上の点から、Ｌ／Ｄ_０の値は、６０〜２００がより好ましく、８０〜２００の範囲であればさらに好ましい。またＬ／Ｄ_０が５０未満の二軸押出機を使用する場合は、複数回混練を行うことにより、樹脂組成物が通過する計算上のＬ／Ｄ_０の値を５０以上とすることが好ましい。Ｌ／Ｄ_０は、スクリュー長さＬを、スクリュー直径Ｄ_０で割った値である。ここで、スクリュー長さとは、スクリュー根元の第１の樹脂（Ａ１）および反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）が供給される位置（フィード口）にあるスクリューセグメントの上流側の端部から、スクリュー先端部までの長さである。二軸押出機のスクリューは、フルフライト、ニーディングディスクなどの、長さや形状的特徴が異なるスクリューセグメントが組み合わされて構成されている。また、押出機において、原材料が供給される側を上流、溶融樹脂が吐出される側を下流ということがある。

Ｌ／Ｄ_０が５０以上の二軸押出機を使用して溶融混練物（Ａ）を製造する場合、混練性、反応性の向上の点から、二軸押出機のスクリューが複数ヶ所のフルフライトゾーンおよびニーディングゾーンを有していることが好ましい。フルフライトゾーンは１個以上のフルフライトより構成され、ニーディングゾーンは１個以上のニーディングディスクより構成される。

ニーディングゾーンの複数ヶ所に設置された樹脂圧力計が示す樹脂圧力のうち、最大となるニーディングゾーンの樹脂圧力をＰｋｍａｘ（ＭＰａ）、フルフライトゾーンの複数ヶ所に設置された樹脂圧力計が示す樹脂圧力のうち、最小となるフルフライトゾーンの樹脂圧力をＰｆｍｉｎ（ＭＰａ）とすると、Ｐｋｍａｘの値が（Ｐｆｍｉｎ＋０．３）以上の条件で製造することが好ましく、Ｐｋｍａｘの値が（Ｐｆｍｉｎ＋０．５）以上の条件で製造することがより好ましい。

１個以上のニーディングディスクから構成されるニーディングゾーンは、１個以上のフルフライトから構成されるフルフライトゾーンより、溶融樹脂の混練性および反応性に優れる。ニーディングゾーンに溶融樹脂を充満することにより、混練性および反応性が飛躍的に向上する。溶融樹脂の充満状態を示す一つの指標として、樹脂圧力の値があり、樹脂圧力が大きいほど、溶融樹脂が充満している一つの目安となる。すなわち二軸押出機を使用する場合、ニーディングゾーンの樹脂圧力を、フルフライトゾーンの樹脂圧力より、ある範囲で高めることにより、反応を効果的に促進させることが可能となる。

ニーディングゾーンにおける樹脂圧力を高める方法として、特に制限はないが、ニーディングゾーンの間やニーディングゾーンの下流側に、溶融樹脂を上流側に押し戻す効果のある逆スクリューゾーンや溶融樹脂を溜める効果のあるシールリングゾーン等を導入する方法など好ましく使用できる。逆スクリューゾーンやシールリングゾーンは、１個以上の逆スクリューや１個以上のシールリングからなり、それらを組み合わせることも可能である。

例えば、ニーディングゾーンの間やニーディングゾーンの下流側に逆スクリューゾーンを導入する場合、逆スクリューゾーンの長さをＬｒとすると、逆スクリューゾーンが、Ｌｒ／Ｄ_０＝０．１〜１０の長さを有していることが、混練性および反応性の観点から好ましい。逆スクリューゾーンの長さＬｒ／Ｄ_０は、より好ましくは０．２〜８、さらに好ましくは０．３〜６である。複数の逆スクリューゾーンを設けた場合、それぞれの逆スクリューゾーンが全て上記のＬｒ／Ｄ_０の範囲を満たすことが好ましい。なお、逆スクリューゾーンの長さＬｒは、その逆スクリューゾーンを構成する最も上流の逆スクリューの上流端部からスクリュー軸中心線への垂線と、その逆スクリューゾーンを構成する最も下流の逆スクリューの下流端部からスクリュー軸中心線への垂線との間の距離とする。

Ｌ／Ｄ_０が５０以上の二軸押出機を使用して溶融混練物（Ａ）を製造する場合、押出量がスクリュー１ｒｐｍ当たり０．０１ｋｇ／ｈ以上であることが好ましく、より好ましくは０．０５ｋｇ／ｈ〜１ｋｇ／ｈ、さらに好ましくは０．０８〜０．５ｋｇ／ｈ、最も好ましくは、０．１〜０．３ｋｇ／ｈである。ここで押出量とは、押出機から吐出される溶融混練物の１時間当たりの重量（ｋｇ）のことである。

なお、前記二軸押出機における押出量に関わる好ましい数値範囲は、スクリュー直径４１ｍｍの二軸押出機の押出量を基準とするものである。スクリュー直径が大幅に異なる場合、例えば直径３０ｍｍ未満、または直径が５０ｍｍを越える二軸押出機を使用する場合、押出量は、スケールダウンあるいはスケールアップ前後のスクリュー直径比に対して、好ましくは２．５乗則あるいは３乗則に従って、より好ましくは２．５乗則に従って、低下あるいは増大するものとして、読み替えることができるものとする。

例えば、スクリュー直径が２０ｍｍの二軸押出機を使用する場合、押出量がスケールダウン前後のスクリュー直径比の２．５乗則に従うものとすると、溶融混練物の押出量は、スクリュー回転数１ｒｐｍ当たり、好ましくは０．００１７ｋｇ／ｈ以上、より好ましくは０．００８３〜０．１７ｋｇ／ｈ、さらに好ましくは０．０１３〜０．０８３ｋｇ／ｈ、最も好ましくは、０．０１７〜０．０５０ｋｇ／ｈである。

また、スクリュー直径が１００ｍｍの二軸押出機を使用する場合、押出量がスケールアップ前後のスクリュー直径比の２．５乗則に従うものとすると、溶融混練物の押出量は、スクリュー１ｒｐｍ当たり、好ましくは０．０９３ｋｇ／ｈ以上、より好ましくは０．４６〜９．２９ｋｇ／ｈ、さらに好ましくは０．７４〜４．６５ｋｇ／ｈ、最も好ましくは０．９３〜２．７９ｋｇ／ｈである。

また、スクリューの回転速度としては、特に制限はないが、１０ｒｐｍ以上が好ましく、より好ましくは１５ｒｐｍ以上、さらに好ましくは２０ｒｐｍ以上である。

二軸押出機中での滞留時間は、１〜３０分であることが好ましく、より好ましくは１．５〜２５分である。かかる滞留時間とは、二軸押出機に原材料を供給してから吐出するまでの滞留時間の平均を表す値である。滞留時間は、無着色の溶融混練物が所定の押出量に調節された定常的な溶融混練状態において、原料が供給されるスクリュー根本の位置から、原料と共に、着色剤を１ｇ程度投入し、着色剤等を投入した時点から押出機の吐出口より押出され、その押出物への着色剤による着色度が最大となる時点までの時間とする。

Ｌ／Ｄ_０が５０以上の二軸押出機を使用して溶融混練物（Ａ）を製造する場合、二軸押出機のスクリューとしては、特に制限はなく、完全噛み合い型、不完全噛み合い型、非噛み合い型等のスクリューが使用できる。混練性および反応性の観点から、完全噛み合い型スクリューが好ましい。また、スクリューの回転方向としては、同方向、異方向どちらでも良いが、混練性、反応性の観点から、同方向回転が好ましい。スクリューとしては、同方向回転完全噛み合い型が最も好ましい。

二軸押出機のスクリュー構成としては、フルフライトおよび／またはニーディングディスクを組み合わせて使用するが、溶融状態の樹脂組成物へ効果的に剪断場を付与するスクリュー構成が好ましい。そのため、前記の通り、二軸押出機のスクリューが、１個以上のニーディングディスクから構成されるニーディングゾーンを、長手方向に複数箇所所有していることが好ましい。これらのニーディングゾーンの合計長さは、スクリューの全長の好ましくは５〜５０％、より好ましくは１０〜４０％、さらに好ましくは、１５〜３０％の範囲である。

二軸押出機のスクリューにおけるニーディングゾーンのそれぞれの長さをＬｋとすると、全てのニーディングゾーンが、Ｌｋ／Ｄ_０＝０．２〜１０の長さを有していることが、混練性および反応性の観点から好ましい。各ニーディングゾーンの長さＬｋ／Ｄ_０は、より好ましくは０．３〜９、さらに好ましくは０．５〜８である。なお、ニーディングゾーンの長さＬｋは、そのニーディングゾーンを構成する最も上流のニーディングディスクの上流端部からスクリュー軸中心線への垂線と、そのニーディングゾーンを構成する最も下流のニーディングディスクの下流端部からスクリュー軸中心線への垂線との間の距離とする。また二軸押出機のニーディングゾーンは、スクリュー内の特定の位置に偏在することなく、全域に渡って配置されることが好ましい。

応副生成物または熱劣化物質等を除去するため、ベント真空ゾーンを設けてゲージ圧力−０．０７ＭＰａ以下の圧力まで減圧して溶融混練することが好ましく、ゲージ圧力−０．０８ＭＰａ以下の圧力まで減圧して溶融混練することがより好ましい。ここでゲージ圧力とは、大気圧をゼロとした際の圧力を示し、低いほど真空度が高く揮発成分を除去する能力が高いことを表す。ベント真空ゾーンにおけるゲージ圧力が−０．０７ＭＰａを越える、すなわち真空度が低い場合、前記揮発成分を十分に除去することができず、溶融混練物（Ａ）中に不純物が残存するため好ましくない。ベント真空ゾーンにおいて揮発成分を十分に除去することにより、溶融混練物中の不純物量を低減することが可能となる。ベント真空ゾーンの個数には特に制限はなく、１〜複数個設置することが好ましい。またベント真空ゾーンの位置に関しても特に制限はないが、サンプリングする位置からＬ／Ｄ_０＝０〜１０手前の位置に少なくとも１つ設置することは、前記揮発成分を効果的に除去することが可能となるため好ましい。

最高樹脂温度は１８０℃〜３３０℃に制御して溶融混練することが好ましく、２００℃〜３２５℃で溶融混練することがより好ましい。ここでいう最高樹脂温度とは、押出機の複数ヶ所に均等に設置された樹脂温度計により測定した中で最も高い温度を示す。最高樹脂温度が１８０℃未満の場合には、ポリマー間の反応性が低く、３３０℃を越える場合には、ポリマーの熱分解が進行する。

二軸押出機を使用する場合、熱劣化を抑制するために原料投入部から不活性ガスを導入して溶融混練することが好ましい。不活性ガスとしては窒素ガスが好ましい。

溶融混練物（Ａ）の製造方法の二つ目としては、第１の樹脂（Ａ１）と反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）を伸張流動しつつ溶融混練する方法が挙げられる。伸張流動混練では、溶融混練時に一般的に用いられる剪断流動と比較し、分散効率が高いことから、特にリアクティブプロセッシングの様に反応を伴うアロイ化の場合、反応が効率的に進行する。

伸張流動しつつ溶融混練して溶融混練物（Ａ）を製造する場合、押出機を用いた溶融混練が好ましく用いられ、押出機の例としては、単軸押出機、二軸押出機、三軸以上の多軸押出機が挙げられる。中でも単軸押出機と二軸押出機が好ましく用いられ、特に二軸押出機が好ましく用いられる。またかかる二軸押出機のスクリューとしては、特に制限はなく、完全噛み合い型、不完全噛み合い型、非噛み合い型等のスクリューが使用できる。混練性および反応性の観点から、好ましくは、完全噛み合い型である。また、スクリューの回転方向としては、同方向、異方向どちらでも良いが、混練性および反応性の観点から、好ましくは同方向回転である。最も好ましいスクリューは、同方向回転完全噛み合い型である。

リアクティブプロセッシングに適した伸張流動場を付与するためには、押出機のスクリューの全長に対する伸張流動ゾーンの合計の長さの割合が、５〜６０％の範囲が好ましく、より好ましくは１０〜５５％、さらに好ましくは、１５〜５０％の範囲である。

押出機のスクリューにおける伸張流動ゾーンの長さをＬｋとし、スクリュー直径をＤ_０とすると、混練性および反応性の観点から、Ｌｋ／Ｄ_０＝０．２〜１０であることが好ましい。より好ましくは０．３〜９、さらに好ましくは０．５〜８である。複数の伸張流動ゾーンを設けた場合、それぞれの伸張流動ゾーンが全て上記のＬｋ／Ｄ_０の範囲を満たすことが好ましい。また、本発明において、伸張流動ゾーンは、スクリュー内の特定の位置に偏在することなく、全域に渡って配置されることが好ましい。

伸張流動ゾーンのスクリュー構成としては、ニーディングディスクよりなり、かかるニーディングディスクのディスク先端側の頂部とその後面側の頂部との角度である螺旋角度θが、スクリューの半回転方向に０°＜θ＜９０°の範囲内にあるツイストニーディングディスクであることや、フライトスクリューからなり、かかるフライトスクリューのフライト部にスクリュー先端側から後端側に向けて断面積が縮小されてなる樹脂通路が形成されていることや、押出機中に溶融樹脂の通過する断面積が暫時減少させた樹脂通路からなることが好ましい例として挙げられる。

スクリュー１ｒｐｍに対する押出量が、０．０１ｋｇ／ｈ以上であることが好ましい。押出量とは、押出機から吐出される溶融混練物の１時間当たりに押出される重量（ｋｇ）のことである。スクリュー１ｒｐｍに対する押出量が、０．０１ｋｇ／ｈ未満であると、回転数に対する押出量が十分ではなく、押出機中での滞留時間が長くなりすぎて、熱劣化の原因となると共に、押出機中での樹脂の充満率が非常に小さくなり、十分な混練ができないという問題が生じる。また、スクリューの回転速度としては、特に制限はないが、１０ｒｐｍ以上が好ましく、より好ましくは５０ｒｐｍ以上、さらに好ましくは８０ｒｐｍ以上である。また、押出量は、好ましくは０．１ｋｇ／ｈ以上、より好ましくは０．１５ｋｇ／ｈ以上、さらに好ましくは０．２ｋｇ／ｈ以上である。

押出機中での滞留時間が１〜３０分であることが好ましく、より好ましくは１．５〜２８分、さらに好ましくは２〜２５分である。滞留時間とは、押出機に原材料を供給してから吐出するまでの滞留時間の平均を表す値である。滞留時間は、無着色の樹脂組成物が所定の押出量に調節された定常的な溶融混練状態において、原料が供給されるスクリュー根本の位置から、原料と共に、着色剤を１ｇ程度投入し、着色剤等を投入した時点から押出機の吐出口より押出され、その押出物への着色剤による着色度が最大となる時点までの時間とする。滞留時間が１分未満である場合、押出機中での反応時間が短く、十分に反応が促進されないため好ましくない。滞留時間が３０分より長い場合、滞留時間が長いことによる樹脂の熱劣化が起こるため好ましくない。

Ｌ／Ｄ_０が５０以上の二軸押出機を使用して溶融混練物（Ａ）を製造する場合、および伸張流動しつつ溶融混練して溶融混練物（Ａ）を製造する場合のいずれにおいても、第１の樹脂（Ａ１）および反応性官能基を有する樹脂（Ａ２）の配合割合が、成分（Ａ１）が８０〜６０重量％、成分（Ａ２）が２０〜４０重量％であると、成分（Ａ１）が連続相、成分（Ａ２）が分散相を形成し、かつ、成分（Ａ２）からなる粒子中に（Ａ１）と成分（Ａ２）の反応により生成した化合物よりなる１〜１００ｎｍの微粒子を含有し、さらに成分（Ａ２）からなる粒子中における該微粒子の占める面積割合が２０％以上となりやすいため好ましい。

このようにして得られた分散相の構造を高度に制御した溶融混練物（Ａ）を、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）と配合することにより、剛性と耐衝撃性のバランスに優れた本発明の繊維強化樹脂組成物を得ることができる。

さらに本発明の繊維強化樹脂組成物中に、その特性を損なわない範囲で、必要に応じて、他のゴム類、または各種添加剤類を配合することができる。

かかるゴム類としては、例えば天然ゴムおよびその変性物、ポリエチレンエラストマーなどの熱可塑性エラストマーおよびそれらの変性物などが好ましい例として挙げられる。かかるゴム類は２種類以上併用することも可能である。

各種添加剤類としては、好ましくは、結晶核剤、着色防止剤、ヒンダードフェノール、ヒンダードアミンなどの酸化防止剤、エチレンビスステアリルアミドや高級脂肪酸エステルなどの離型剤、可塑剤、熱安定剤、滑剤、紫外線防止剤、着色剤、発泡剤などが挙げられる。

必要に応じ、繊維強化樹脂組成物中に難燃剤（Ｅ）を添加することができる。難燃剤としては、特に制限はないが、例えば、臭素または塩素を官能基として含有するハロゲン系難燃剤、燐系難燃剤、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物、ホウ酸亜鉛、三酸化アンチモン、五酸化アンチモン、メラミン、メラミンシアヌレート、シリコーン系難燃剤などが挙げられる。燐系難燃剤の例としては、赤燐、トリメチルホスフェート、トリフェニルホスフェート、レゾルシノールビス（ジ２，６−キシリル）ホスフェート、レゾルシノールビスジホスフェート等のリン酸エステル化合物、ポリリン酸アンモニウム、ポリリン酸メラミンなどのリン酸塩、ホスフィン酸アルミニウム、ホスフィン酸マグネシウム等のホスフィン酸金属塩、ホスホニトリル酸フェニルエステル等のホスファゼン化合物などが挙げられる。難燃性の高さからハロゲン系難燃剤または燐系難燃剤が好ましく挙げられる。中でも安全性および環境負荷の観点から、赤燐、リン酸エステル化合物、ホスフィン酸金属塩およびホスファゼン化合物から選ばれた難燃剤がより好ましく、ホスフィン酸金属塩が特に好ましい。かかる難燃剤は、単独でも用いても、２種以上併用して用いても良い。

かかる難燃剤を用いる場合、その配合量は、繊維強化樹脂組成物１００重量部に対して、５〜５０重量部、より好ましくは１５〜４０重量部配合されることが好ましい。配合量が５重量部未満の場合、難燃性の付与が十分に行なわれない。配合量が５０重量部より多い場合、剛性が低下するため、好ましくない。

これらのゴム類、各種添加剤類および難燃剤は、繊維強化樹脂組成物を製造する任意の段階で配合することが可能である。例えば、二軸押出機により繊維強化樹脂組成物を製造する場合、樹脂を配合する際に同時に添加する方法や、樹脂を溶融混練中にサイドフィード等の手法により添加する方法や、予め樹脂を溶融混練した後に添加する方法や、始めに、繊維強化樹脂組成物を構成する片方の樹脂に添加し溶融混練後、残りの樹脂を配合する方法が挙げられる。

本発明の繊維強化樹脂組成物は、溶融混練物（Ａ）と第３の樹脂（Ｂ）、および繊維状充填材（Ｃ）を配合することにより得られる。溶融混練物（Ａ）と第３の樹脂（Ｂ）、および繊維状充填材（Ｃ）を配合する方法としては特に制限は無く、
（１）溶融混練物（Ａ）、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）を同時に溶融混練する方法；
（２）溶融混練物（Ａ）または第３の樹脂（Ｂ）のいずれか一方と繊維状充填材（Ｃ）を配合し、得られた組成物とその組成物に含まれていない（Ａ）または（Ｂ）のいずれかをブレンドして成形機に投入し、成形機内で溶融混練する方法；
（３）溶融混練物（Ａ）と第３の樹脂（Ｂ）を溶融混練し、得られた組成物と繊維状充填材（Ｃ）とを配合する方法；
などが好適例として挙げられる。

（１）の方法は、（Ａ）、（Ｂ）および（Ｃ）を一度に溶融混練できるため、経済的に有利である。（２）の方法は、（Ａ）または（Ｂ）の配合比率を調節し易く、成形時の多様性の面で有利となる。（３）の方法は、製造時における（Ｃ）の損傷が小さく、得られる成形品の力学特性の面で有利となる。

ここでの溶融混練方法は、特に制限はなく、押出機を例に挙げると、単軸押出機、二軸押出機、三軸以上の多軸押出機、二軸単軸複合押出機等の押出機を使用できる。中でも単軸押出機または二軸押出機が好ましく用いられ、特に二軸押出機が好ましく用いられる。二軸押出機のスクリューとしては、特に制限はなく、完全噛み合い型、不完全噛み合い型、非噛み合い型等のスクリューが使用できる。混練性の観点から、好ましくは、完全噛み合い型が好ましく用いられる。また、スクリューの回転方向としては、同方向、異方向どちらでも良いが、混練性の観点から、好ましくは同方向回転が好ましく用いられる。押出機以外の溶融混練機であるバンバリーミキサー、ニーダー、およびミキシングロールなども使用できる。

本発明の繊維強化樹脂組成物は、プリプレグ、レジントランスファーモールディング基材（ＲＴＭ基材）、シートモールディングコンパウンド基材（ＳＭＣ基材）、ペレット状成形材料、シート状成形材料などの成形材料として好適に用いることができる。

第３の樹脂（Ｂ）が熱硬化性樹脂である場合には、剛性に優れた成形品が得られることからプリプレグ、ＲＴＭ基材またはＳＭＣ基材として好ましく用いられる。成形品の力学特性の観点から、プリプレグおよびＲＴＭ基材として特に好適に用いられる。

（Ｂ）が熱可塑性樹脂である場合は、成形性の観点からペレット状の成形材料またはシート状の成形材料として好ましく用いられる。

プリプレグとは、樹脂組成物を繊維基材に含浸させた成形材料である。本発明においては、繊維状充填剤（Ｃ）が連続した強化繊維束であり、該強化繊維束に溶融混練物（Ａ）と第３の樹脂（Ｂ）からなる樹脂組成物を含浸せしめてなるプリプレグを好ましく用いることができる。

ここで、強化繊維束に用いる繊維状充填材（Ｃ）としては、炭素繊維またはガラス繊維がより好ましく、炭素繊維が最も好ましい。繊維状充填材（Ｃ）の形態は、特に限定されるものではなく、たとえば、一方向に引き揃えた長繊維、トウ、織物、マット、ニット、組み紐などが用いられる。ここでいう長繊維とは実質的に５０ｍｍ以上連続な単繊維もしくは繊維束のことをさす。特に、高い比強度および高い非弾性率が要求される用途には、長繊維からなる繊維束が単一方向に引き揃えられた配列が最も適しているが、取り扱い性の容易な織物状の配列も好適に用いられる。

強化繊維束に樹脂組成物を含浸させる方法としては、樹脂組成物を、メチルエチルケトン、メタノール等の溶媒に溶解して低粘度化し、含浸させるウェット法と、加熱により低粘度化し、含浸させるホットメルト法（ドライ法）等を挙げることができる。

ウェット法は、繊維状充填材（Ｃ）を樹脂組成物の溶液に浸漬した後に、引き上げ、オーブン等を用いて溶媒を蒸発させる方法である。ホットメルト法は、加熱により低粘度化した樹脂組成物を直接、繊維状充填材（Ｃ）に含浸させる方法である。ホットメルト法を用いると、プリプレグ中に残留する溶媒が実質上皆無となるため好ましい。

本発明のプリプレグに含まれる樹脂組成物において、（Ａ２）粒子は（Ａ１）および（Ｂ）からなるマトリックス樹脂中に均一に分散していても良く、プリプレグ表面に偏在していても良い。プリプレグ表面に（Ａ２）粒子が偏在することにより、積層時にプリプレグ間の繊維状充填材（Ｃ）の接触が抑えられ、剛性に優れる成形品が得られる。

かかる構成のプリプレグを得る方法としては、前記ホットメルト法が好適に用いられる。具体例としては、溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）の溶融混練物を離型紙等の上にコーティングしたフィルムを作製しておく。次いで繊維状充填材（Ｃ）の両側または片側から前記フィルムを重ね、加熱加圧することにより、繊維状充填材（Ｃ）に前記樹脂組成物を含浸させる。樹脂含浸時に繊維状充填材（Ｃ）がフィルターの役割を果たす為に、（Ａ２）粒子をプリプレグ表面に偏在させることができる。

プリプレグは、単位面積あたりの強化繊維量が６０〜２０００ｇ／ｍ^２であることが好ましい。かかる強化繊維量が６０ｇ／ｍ^２未満では、成形の際に所定の厚みを得るために積層枚数を多くする必要があり、作業が繁雑となることがある。一方で、強化繊維量が２０００ｇ／ｍ^２を超えると、プリプレグのドレープ性が悪くなる傾向にある。また、プリプレグ中の強化繊維の含有率は、好ましくは５０〜９５重量％であり、より好ましくは５５〜９０重量％である。強化繊維の含有率が５０重量％未満では、樹脂の量が多すぎて、比強度と比弾性率に優れる繊維強化複合材料の利点が得られなかったり、成形の際、硬化時の発熱量が高くなりすぎることがある。また、強化繊維の含有率が９５重量％を超えると、樹脂の含浸不良が生じ、得られる複合材料はボイドの多いものとなる恐れがある。

プリプレグを成形する際には、例えば、プリプレグを賦形および／または積層後、賦形物または積層物に圧力を付与しながら樹脂を加熱硬化させる方法等により、成形品が作製される。ここで熱および圧力を付与する方法には、プレス成形法、オートクレーブ成形法、バッギング成形法、ラッピングテープ法、内圧成形法等を適宜使用することができる。

ＲＴＭ基材を用いた成形方法としては、繊維状充填材（Ｃ）を含んだ基材を金型に配置する工程と、前記第３の樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物を注入させる工程とを含む成形品の製造方法が挙げられる。さらに、成形性の観点から、前記繊維状充填材（Ｃ）を含む基材を予め積層および賦形し、結着剤やステッチなどの手段で形態を固定し、プリフォームとしたものが好ましく使用される。

ＲＴＭ基材に用いる繊維状充填材（Ｃ）としては、炭素繊維またはガラス繊維がより好ましく、炭素繊維が最も好ましい。繊維状充填材（Ｃ）の形態は、特に限定されるものではなく、たとえば、一方向に引き揃えた長繊維、トウ、織物、マット、ニット、組み紐などが用いられる。ここでいう長繊維とは実質的に５０ｍｍ以上連続な単繊維もしくは繊維束のことをさす。特に、プリフォーム時に取り扱い性の容易なことから、織物が好適に用いられる。

得られる成形品の力学特性の観点から、繊維状充填材（Ｃ）を含んだ基材に、結着剤として前記溶融混練物（Ａ）をあらかじめ融着させる工程を含むことが好ましい。

ここで、結着剤の形態は、特に限定されないが、例えば、粒子、短繊維、連続繊維を単一方向に引き揃えたもの、織物、編み物、不織布および穴あきフィルムが挙げられる。中でも、結着剤が粒子の形態であると、強化繊維上に均一分布させることができるため好ましい。結着剤を粒子の形態で使用する場合、体積平均粒径が０．０１〜５００μｍの範囲であることが好ましい。粒子の体積平均粒径が０．０１μｍよりも小さいと、繊維状充填材の隙間に入り込み、繊維基材の結着の観点から好ましくない。また、粒子の体積平均粒径が５００μｍよりも大きいと、強化繊維基材を積層した際に、強化繊維が屈曲し、得られる繊維強化複合材料の強度が低下することがあるため好ましくない。前記粒子の目付は、繊維基材の結着とマトリックス樹脂の含浸性との観点から、単位面積当たり５〜５０ｇ／ｍ^２であることが好ましい。

前記プリフォームへの樹脂組成物の注入は、通常、型を用いて行なわれる。型としては、剛体からなるクローズドモールドを用いてもよく、剛体のオープンモールドと可撓性のフィルム（バッグ）の組み合わせを用いる方法も可能である。後者の場合、強化繊維基材は、剛体オープンモールドと可撓性フィルムの間に設置する。剛体からなる型の素材としては、例えば、金属（スチール、アルミニウム、ＩＮＶＡＲなど）、ＦＲＰ、木材、石膏など既存の各種のものが用いられる。また、可撓性のフィルムの材料としては、ナイロン、フッ素樹脂、シリコーン樹脂などが用いられる。剛体からなるクローズドモールドを用いる場合、加圧して型締めし、マトリックス樹脂組成物を加圧して注入することが、通常行われる。

このとき、注入口とは別に吸引口を設け、真空ポンプなどの手段により吸引することも可能である。吸引を行い、特別な加圧手段を用いずに、大気圧のみで樹脂組成物を注入することも可能である。剛体のオープンモールドと可撓性フィルムを用いる場合は、通常、吸引口を設け真空ポンプなどの手段により吸引し、大気圧による注入を用いるＶａＲＴＭ（Ｖａｃｕｕｍ−ａｓｓｉｓｔｅｄＲＴＭ）法を用いる。

ＲＴＭ基材を用いた成形品においては、繊維状充填材の体積含有率が４５〜６５％であることが好ましい。繊維状充填材の体積含有率が４５％未満であると、繊維状充填材の性能が十分に生かされず、繊維強化複合材料の強度および弾性率が低下することがある。一方、繊維状充填材の体積含有率が６５％よりも大きいと、強化繊維同士が擦過することにより、強度が低下することがある。

本発明の成形材料の内、ペレット状の成形材料は射出成形などによる複雑形状の成形性に特に優れ、シート状の成形材料は、プレス成形などによる平面または曲面形状の成形性に特に優れる。

ペレット状の成形材料またはシート状の成形材料において、繊維状充填材（Ｃ）の繊維長には特に制限は無く、連続繊維、不連続繊維とも好適に用いられる。成形材料の流動性の観点からは、不連続繊維が好ましく用いられる。不連続繊維として用いる場合の繊維状充填材の数平均繊維長は、０．１〜５０ｍｍであることが好ましく、さらに好ましくは、０．２〜３０ｍｍである。ここで、繊維状充填材の数平均繊維長の測定方法は、以下のようにして行うことができる。成形品の一部を切り出し、電気炉にて空気中５００℃で１時間加熱して樹脂を十分に焼却除去して強化繊維を分離する。分離した強化繊維を、無作為に少なくとも４００本以上抽出し、光学顕微鏡にてその長さを１μｍ単位まで測定して、次式により数平均繊維長（Ｌｎ）を求める。

数平均繊維長（Ｌｎ）＝（ΣＬｉ）／Ｎｔｏｔａｌ
Ｌｉ：測定した繊維長さ（ｉ＝１、２、３、・・・、ｎ）
Ｎｔｏｔａｌ：繊維長さを測定した総本数。

一方、繊維状充填材（Ｃ）が連続繊維である場合は、得られる成形品中での繊維状充填材（Ｃ）の数平均繊維長が長く、耐衝撃性に優れる点で好ましい。

ペレット状の成形材料の製造方法については、特に制限は無いが、溶融混練物（Ａ）、第３の樹脂（Ｂ）と繊維状充填材（Ｃ）を溶融混練する方法、プルトルージョン技術を利用して、連続した繊維状充填材（Ｃ）を溶融した溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）からなる樹脂組成物の浴に連続的に含浸させて引き取り、冷却して樹脂を固化させてから切断する樹脂含浸型ペレット法や、ワイヤーコーティングの技術を利用して繊維状充填材（Ｃ）の束を上記樹脂組成物で被覆した芯−鞘型ペレット法などが好ましい例として挙げられる。ペレットの長さは、１〜５０ｍｍの範囲にあることが好ましい。

これらのペレット状の成形材料中でも、前記樹脂含浸型ペレット、および前記芯−鞘型ペレットは、繊維状充填材（Ｃ）が成形材料の軸方向に平行に配列されており、かつ、繊維状充填材の長さが成形材料の長さと実質的に同じである。このため、得られる成形品の耐衝撃性に優れることから好ましく用いられる。

ここで言う、「平行に配列されて」いるとは、繊維状充填材の長軸の軸線と、成形材料の長軸の軸線とが、同方向を指向している状態を示す。両者の軸線同士の角度のずれが、好ましくは２０°以下であり、より好ましくは１０°以下であり、さらに好ましくは５°以下である。

また、「実質的に同じ長さ」とは、成形材料の全長よりも有意に短い繊維状充填材が実質的に含まれないことである。具体的には、成形材料の全長の５０％以下の長さの繊維状充填材の含有量が、繊維状充填材全体に対して３０重量％以下である場合には、成形材料の全長よりも有意に短い繊維状充填材が実質的に含まれていないとする。さらに、成形材料の全長の５０％以下の長さの繊維状充填材の含有量は２０重量％以下であることが好ましい。なお、成形材料の全長とは成形材料中の繊維状充填材配向方向の長さである。繊維状充填材が成形材料と同等の長さを持つことで、成形品中の繊維状充填材長を長くすることができるため、優れた力学特性を得ることができる。

芯−鞘型ペレットは、芯として繊維状充填材（Ｃ）を、鞘として溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）を含有する。鞘の樹脂組成物は、成形品となった際に、マトリックス樹脂となる。

溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）は、溶融混練されていてもよい。また、溶融混練物（Ａ）または第３の樹脂（Ｂ）のいずれか一方を繊維状充填材（Ｃ）と複合化してペレットとし、そのペレットとそのペレットに含まれていない（Ａ）または（Ｂ）のいずれかからなるペレットをブレンドして成形機に投入し、成形機内で溶融混練する方法も可能である。

（Ａ）と（Ｂ）の溶融混練物を用いる場合、効率良く混練が行なわれるために、得られる成形品の強度のバラツキが小さい点で有利である。芯−鞘型ペレットに（Ａ）または（Ｂ）のいずれか一方を用い、残る他方を成形前にブレンドする場合は、成形材料の配合比に応じて組成の調節が可能である点で有利である。

芯−鞘型ペレットは、芯部分に、さらに成分（Ｄ）として、重量平均分子量が２００〜５０，０００であって、かつ、溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）からなる樹脂組成物よりも溶融粘度が低い熱可塑性重合体を含んでも良い。成分（Ｄ）は、溶融混練物（Ａ）あるいは樹脂（Ｂ）よりも低粘度の熱可塑性重合体であり、繊維状充填材（Ｃ）と共に複合体を形成するとともに、成形時にはマトリックス樹脂が繊維状充填材（Ｃ）に含浸することを助け、また繊維状充填材（Ｃ）がマトリックス中に分散することを助ける、いわゆる含浸助剤あるいは分散助剤としての役割を持つものである。

成分（Ｄ）の重量平均分子量が２００より小さくなると、熱を付与した際に容易に揮発するなどして、成形品にボイドなどの欠点を生じる原因となる。逆に分子量が５０，０００より大きくなると、結果として溶融粘度が高くなり、繊維束への含浸が困難となることから成形材料の生産性を低下させてしまう。より好ましい成分（Ｄ）の分子量の範囲は２００〜１４，０００であり、さらに好ましい範囲は２００〜１，０００である。ここに記す重量平均分子量の測定には、ゲル浸透クロマトグラフ法（ＧＰＣ）を用いることができる。また、溶融粘度の関係は、成形する際の温度において成分（Ｄ）の溶融粘度が前記樹脂組成物の溶融粘度より小さければよい。

成分（Ｄ）の溶融粘度は１００ポイズ以下であることが望ましい。より望ましくは２０ポイズ以下である。１００ポイズより溶融粘度が高いと繊維状充填材（Ｃ）への含浸が困難となって成形材料の生産性が低下する。また、前記樹脂組成物の溶融粘度は５００ポイズ以上であることが望ましい。ここに記す溶融粘度は、物質が結晶性であって明確な融点を持つ場合には融点＋３０℃の温度における粘度である。物質が明確な融点を持た無い場合には、ビカット軟化温度＋３０℃の温度における粘度である。粘度は、キャピラリーレオメーターを用いてＪＩＳ Ｋ７１９９試験法により測定する。測定におけるせん断速度は１０^３ｓ^−１とする。なお、ビカット軟化温度は、ＪＩＳ Ｋ７２０６試験法にしたがって測定し、融点はＤＳＣにより測定する。

成分（Ｄ）は、本発明の成形材料中に１〜１０重量％含まれている必要がある。成分（Ｄ）が１重量％に満たない場合は、繊維状充填材（Ｃ）への含浸が不十分になり、成形材料の生産性が低下する。成分（Ｄ）が１０重量％を越える場合は、得られる成形品の耐衝撃性や剛性等を下げる場合がある。

繊維状充填材（Ｃ）と成分（Ｄ）は、この２者で複合体を形成する。この複合体の形態は図３に示すようなものであり、成形時に連続繊維束である繊維状充填材（Ｃ）の各単繊維間に成分（Ｄ）が満たされている。すなわち、成分（Ｄ）の海に、繊維状充填材（Ｃ）が島のように分散している状態である。具体的には成分（Ｄ）を熱溶融させて、繊維状充填材（Ｃ）に含浸することによって複合体を形成する。

図３〜９は本発明の成形材料の断面の形状の例を模式的に表したものである。成形材料の断面の形状は、繊維状充填材（Ｃ）と成分（Ｄ）からなる複合体に、前記樹脂組成物が接するように配置されていれば図に示されたものに限定されないが、好ましくは図４〜７に示されるように、複合体に対して、前記樹脂組成物が周囲を被覆するように配置されているか、図８、９に示されるように、複合体と前記樹脂組成物が層状に配置されている構成が望ましい。図６に示されるような複数の複合体を前記樹脂組成物が被覆するように配置する場合、複合体の数は２〜６程度が望ましい。

複合体と、前記樹脂組成物の境界は接着されていることが望ましい。境界付近で部分的に前記樹脂組成物が該複合体の一部に入り込み、前記樹脂組成物と相溶しているような状態、あるいは繊維状充填材（Ｃ）に含浸しているような状態になっていてもよい。

そのため、図４〜７に例示されるように繊維状充填材（Ｃ）と成分（Ｄ）からなる複合体に対して、前記樹脂組成物が該複合体の周囲を被覆するように配置されていたり、図８〜９に例示されるように複合体と、前記樹脂組成物が層状に配置されていることが好ましい。このような配置であれば、高分子量の前記樹脂組成物が破砕しやすい成分（Ｄ）を包んでいたり、擦過しやすい面に配置されたりしているため、成形材料として形状が保持されやすい。

なお、成分（Ｄ）は一般的に繊維状充填材の表面処理に用いられるカップリング剤、サイジング剤とは異なる概念に属するものである。すなわち、カップリング剤、サイジング剤の処理量は繊維に対して通常０．０５〜１０重量％程度と少なく、繊維のごく表面部分に塗布することを意図したものであるから、繊維束をあらかじめ含浸しておくといったものではない。

成形材料を製造するにあたって、成分（Ｄ）をあらかじめ繊維状充填材（Ｃ）に含浸させることが好ましい。成分（Ｄ）は熱溶融させて連続した繊維束（繊維状充填材（Ｃ））に容易に含浸させることが可能であり、繊維束を連続的に含浸するプロセスにおいて、例えば速度１０ｍ／分以上といった高速走行を実現可能であり、生産性に優れる。また含浸プロセスについても、繊維を大幅に開繊したり、バーなどにこすりつけて繊維が損傷を受けるほどしごいたり、熱可塑性重合体に高圧を付与したりするなどの操作をおこなうような複雑な装置を使用する必要がない。また、熱可塑性重合体を溶媒で希釈して低粘度化して含浸してから溶媒を除去したり、エマルジョン、ディスパーション化して含浸後に媒体を除去するような複雑で生産性の悪い手法をとる必要もない。

成分（Ｄ）の、繊維状充填材（Ｃ）や前記樹脂組成物に対する化学的親和性を考慮することにより、効果はさらに優れたものとなる。

特に成分（Ｄ）は成形後の成形体においてはマトリックスである前記樹脂組成物中に混合、拡散することになる。すなわち、成分（Ｄ）と前記樹脂組成物が混合されやすい組合せであれば、成分（Ｄ）の含浸分散助剤として働きが優れていることになる。より具体的には成分（Ｄ）と前記樹脂組成物が化学的親和性を持っており、望ましくは相溶するものであれば効果が大きい。また、非相溶となる組合せであっても適度な化学的親和性、反応性を有するもの同士であれば、成分（Ｄ）が前記樹脂組成物中にミクロ分散するなどして、実質上は十分な含浸分散助剤としての効果を発揮する。成分（Ｄ）と前記樹脂組成物が化学的な親和性をもち、相溶しやすい傾向を持つかどうかは溶解度パラメーターを用いてある程度判断できる。溶解度パラメーターについての詳しい説明は秋山三郎、井上隆、西敏夫共著「ポリマーブレンド」（シーエムシー）に記述されている。ポリマーの溶解度パラメーターの決定法は幾種類か知られるが、比較においては同一の決定法を用いればよい。具体的には算出の容易なＨｏｙの方法を用いることが望ましい（前掲書参照）。２つの液体の溶解度パラメーターの値が近いほど相溶しやすい組合せと言える。かかる観点から、成分（Ｄ）の溶解度パラメーターをδ1、前記樹脂組成物の溶解度パラメーターをδ2としたときに、溶解度パラメーター値の差の絶対値｜δ1−δ2｜が３．５より小さいことが好ましい。

次に成分（Ｄ）として適した物質の化学的な組成について説明する。溶融粘度の観点から、成分（Ｄ）は、脂肪族炭化水素を含むことが好ましい。脂肪族炭化水素は、二重結合または環状構造を有してもよい。環状構造をもたない成分（Ｄ）の例としては、ブタジエン、イソプレン、ペンタジエン、ヘキサジエンなどを挙げることができる。環状構造を有する成分（Ｄ）の例としては、単環性の化合物として、シクロヘキサジエン、ビニルシクロヘキセン、シクロヘプタジエン、シクロオクタジエン、Ｃ_１０Ｈ_１６の分子式で表されるモノテルペン（ジペンテン、リモネン、テルピノレン、テルピネン、フェランドレン）など；二環性の化合物として、２，５−ノルボルナジエン、テトラヒドロインデン、Ｃ_１５Ｈ_２４の分子式で表されるセスキテルペン（カジネン、セリネン、カリオフィレンなど）など；三環性の化合物としてジシクロペンタジエンなどを挙げることができる。また、系内で成分（Ｄ）を生成する化合物としては、異性化によりジペンテンを生成する、ピネンおよびカンフェンを例として挙げることができる。成分（Ｄ）、および系内で成分（Ｄ）を生成する化合物は複数種を用いてもよい。

成分（Ｄ）としては、環状構造を有するものが好ましい。環状構造を持つことにより、分子の運動が適度に拘束されて比較的剛直なものとなる。このような構造を持つ成分（Ｄ）は、溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）からなる樹脂組成物中に分散した成形品を得た際に、成形品の弾性率を大きく低下させたりすることがない。特に好ましい成分（Ｄ）としては、Ｃ_１０Ｈ_１６の分子式で表されるモノテルペンが挙げられる。

また、特に好ましい成分は、テルペン系樹脂も挙げられる。テルペン系樹脂としては、例えば、テルペン樹脂、水添テルペン樹脂、テルペンフェノール樹脂、水添テルペンフェノール樹脂などが挙げられる。テルペン樹脂は、α−ピネン、β−ピネン、リモネン、ジペンテン、テルピノレン、テルピネン、メンタジエン等のテルペン単量体を、１種または複数種重合させたものである。水添テルペン樹脂は、テルペン樹脂を水素添加し、部分還元したものである。テルペンフェノール樹脂は、上記テルペン単量体とフェノール類を、触媒により反応させたものである。ここで、フェノール類としては、フェノールのベンゼン環上に、アルキル基、ハロゲン原子および水酸基より選ばれる置換基を１〜３個有するものが好ましく用いられる。その具体例としては、クレゾール、キシレノール、エチルフェノール、ブチルフェノール、t-ブチルフェノール、ノニルフェノール、３，４，５−トリメチルフェノール、クロロフェノール、ブロモフェノール、クロロクレゾール、ヒドロキノン、レゾルシノール、オルシノールなどを挙げることができる。特に好ましいフェノール化合物としては、フェノールおよびクレゾールが挙げられる。フェノール化合物は複数種用いてもよい。

例として単環式モノテルペンとフェノールの付加物からなるテルペン系樹脂の一般的な分子構造を式〔Ｉ〕に示す。

シート状の成形材料は、溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）からなる樹脂組成物中に繊維状充填材（Ｃ）が分散していれば、特に制限は無く、公知の方法により製造することができる。例えば、複数本の繊維状充填材（Ｃ）が絡まり合って形成されたマットに、粉末状、繊維状、フィルム状または不織布状の形状を有する前記樹脂組成物を積層し、これを加熱加圧して成形材料を得る方法が挙げられる。

繊維状充填材（Ｃ）マットの製造方法としては、特に制限は無く、複数本の繊維状充填材（Ｃ）の集合体に針を突き刺す方法、またはエアーを吹き付ける方法により絡ませて製造しても良く、繊維状充填材（Ｃ）を水中に分散した懸濁液から抄造して製造しても良い。

得られる成形材料のボイドが少ないことから、前記樹脂組成物はフィルム状の物を用いることが好ましい。前記樹脂組成物のフィルム化は、公知のフィルム成形技術を使用することができる。例えば、押出機にＴダイを配置してフラットフィルムを押し出す方法や、さらにこのフィルムを一軸または二軸方向に延伸して延伸フィルムを得る方法や、押出機にサーキュラーダイを配置して円筒状フィルムをインフレートするインフレーション法などの方法が利用される。

本発明の成形材料を成形する方法としては、例えば、オートクレーブ成形、プレス成形、フィラメントワインディング成形、レジントランスファーモールディング成形、押出成形、射出成形、中空成形、カレンダ成形、圧縮成形、真空成形、発泡成形等が可能である。得られる成形体は、ペレット状、板状、繊維状、ストランド状、フィルム状、シート状、パイプ状、中空状、箱状等の形状に成形することができる。このようにして得られた成形品は、耐熱性および衝撃吸収性に優れるが、特に薄厚の成形品や細長の成形品、フィルムに好適である。

このようにして得られた成形品の用途は、コンピューター、テレビ、ビデオプレーヤー、ＤＶＤプレーヤー、カメラ、オーディオ等の電子機器筐体、コネクター、コイルをはじめとして、センサー、ＬＥＤランプ、ソケット、抵抗器、リレーケース、小型スイッチ、コイルボビン、コンデンサー、バリコンケース、光ピックアップ、発振子、各種端子板、変成器、プラグ、プリント基板、チューナー、スピーカー、マイクロフォン、ヘッドフォン、小型モーター、磁気ヘッドベース、パワーモジュール、半導体、液晶、ＦＤＤキャリッジ、ＦＤＤシャーシ、モーターブラッシュホルダー、パラボラアンテナ、コンピューター関連部品等に代表される電子部品用途に適している他、発電機、電動機、変圧器、変流器、電圧調整器、整流器、インバーター、継電器、電力用接点、開閉器、遮断機、ナイフスイッチ、他極ロッド、電気部品キャビネットなどの電気電子部品用途；ＶＴＲ部品、テレビ部品、アイロン、ヘアードライヤー、炊飯器部品、電子レンジ部品、音響部品、オーディオ、レーザーディスク（登録商標）、コンパクトディスク、ＤＶＤ等の音声映像機器部品、照明部品、冷蔵庫部品、エアコン部品、タイプライター部品、ワードプロセッサー部品等に代表される家庭、事務電気製品部品；オフィスコンピューター関連部品、電話器関連部品、ファクシミリ関連部品、複写機関連部品、洗浄用治具、モーター部品、ライター、タイプライターなどに代表される機械関連部品；顕微鏡、双眼鏡、カメラ、時計等に代表される光学機器、精密機械関連部品；オルタネーターターミナル、オルタネーターコネクター，ＩＣレギュレーター、ライトディヤー用ポテンシオメーターベース、排気ガスバルブ等の各種バルブ；燃料関係、冷却系、ブレーキ系、ワイパー系、排気系および吸気系の各種パイプ、ホースまたはチューブ；エアーインテークノズルスノーケル、インテークマニホールド、燃料ポンプ、エンジン冷却水ジョイント、キャブレターメインボディー、キャブレタースペーサー、排気ガスセンサー、冷却水センサー、油温センサー、ブレーキパットウェアーセンサー、スロットルポジションセンサー、クランクシャフトポジションセンサー、エアーフローメーター、ブレーキパッド摩耗センサー、電池周辺部品、エアコン用サーモスタットベース、暖房温風フローコントロールバルブ、ラジエーターモーター用ブラッシュホルダー、ウォーターポンプインペラー、タービンベイン、ワイパーモーター関係部品、デュストリビューター、スタータースイッチ、スターターリレー、トランスミッション用ワイヤーハーネス、ウィンドウォッシャーノズル、エアコンパネルスイッチ基板、燃料関係電磁気弁用コイル、ワイヤーハーネスコネクター、ＳＭＪコネクター、ＰＣＢコネクター、ドアグロメットコネクター、ヒューズ用コネクター等の各種コネクター、ホーンターミナル、電装部品絶縁板、ステップモーターローター、ランプソケット、ランプリフレクター、ランプハウジング、ブレーキピストン、ソレノイドボビン、エンジンオイルフィルター、点火装置ケース、トルクコントロールレバー、安全ベルト部品、レジスターブレード、ウオッシャーレバー、ウインドレギュレーターハンドル、ウインドレギュレーターハンドルのノブ、パッシングライトレバー、サンバイザーブラケット、インストルメントパネル、エアバッグ周辺部品、ドアパッド、ピラー、コンソールボックス、各種モーターハウジング、ルーフレール、フェンダー、ガーニッシュ、バンパー、ドアパネル、ルーフパネル、フードパネル、トランクリッド、ドアミラーステー、スポイラー、フードルーバー、ホイールカバー、ホイールキャップ、グリルエプロンカバーフレーム、ランプベゼル、ドアハンドル、ドアモール、リアフィニッシャー、ワイパー等の自動車用部品、車両関連部品等に好適に使用される。

本発明の繊維強化樹脂組成物は、建材としても好適であり、土木建築物の壁、屋根、天井材関連部品、窓材関連部品、断熱材関連部品、床材関連部品、免震制振部材関連部品、ライフライン関連部品等に好適に使用される。

本発明の繊維強化樹脂組成物は、スポーツ用品としても好適であり、ゴルフクラブやシャフト、グリップ、ゴルフボール等のゴルフ関連用品、テニスラケットやバトミントンラケットおよびそのガット等のスポーツラケット関連用品、アメリカンフットボールや野球、ソフトボール等のマスク、ヘルメット、胸当て、肘当て、膝当て等のスポーツ用身体保護用品、スポーツシューズの底材等のシューズ関連用品、釣り竿、リール、ルアー等の釣り具関連用品、サーフィン等のサマースポーツ関連用品、スキー、スノーボード等のウィンタースポーツ関連用品、その他インドアおよびアウトドアスポーツ関連用品等に好適に使用される。

以下、実施例を挙げて本発明の効果をさらに具体的に説明する。なお、本発明は、下記実施例に限定されるものではない。

本実施例および比較例に用いた第１の樹脂（Ａ１）は、以下の通りである。
（Ａ１−１）：融点２２５℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．７５のナイロン６樹脂。
（Ａ１−２）：融点２２５℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．３５のナイロン６樹脂。
（Ａ１−３）：融点２６５℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度３．６０のナイロン６６樹脂。
（Ａ１−４）：融点２２５℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．７０のナイロン６１０樹脂。
（Ａ１−５）：融点１９０℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．５５のナイロン１１樹脂。
（Ａ１−６）：融点１８０℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．５５のナイロン１２樹脂。
（Ａ１−７）：融点２９５℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．７０のナイロン６６／６Ｔ＝５０／５０樹脂。
（Ａ１−８）：融点２２５℃、ｏ−クロロフェノール中０．５％溶液で測定した固有粘度０．７０、カルボキシル末端基量３５ｅｑ／ｔのポリブチレンテレフタレート樹脂。
（Ａ１−９）：融点２６５℃、ｏ−クロロフェノール中０．５％溶液で測定した固有粘度０．８５、カルボキシル末端基量２６ｅｑ／ｔのポリエチレンテレフタレート樹脂。
（Ａ１−１０）：融点１７０℃、重量平均分子量２１万（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー法、１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロ−２−プロパノール溶離液、ＰＭＭＡ換算）、Ｄ体含有率１．２％のポリＬ乳酸樹脂。
（Ａ１−１１）：ポリフェニレンオキシド樹脂「ユピエース（Ｒ） ＰＸ−１００Ｆ」（三菱エンジニアリングプラスチックス（株）製）。
（Ａ１−１２）：融点２８０℃、ＭＦＲ＝５００ｇ／３０分（３１５．５℃、５ｋｇ荷重）のポリフェニレンスルフィド樹脂。
（Ａ１−１３）：融点１６０℃、ＭＦＲ＝０．５ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）、密度０．９１０ｇ／ｃｍ^３のポリプロピレン樹脂１００重量部と無水マレイン酸１重量部とラジカル発生剤（パーヘキサ（Ｒ）２５Ｂ：日本油脂（株）製）０．１重量部をドライブレンドし、シリンダー温度２３０℃で溶融混練して得たポリプロピレン樹脂。
（Ａ１−１４）：融点１６０℃、ＭＦＲ＝３０ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）、密度０．９１０ｇ／ｃｍ^３のポリプロピレン樹脂１００重量部とフェノールノボラック「タマノル（Ｒ） １０１０Ｒ」（荒川化学工業（株）製）１重量部とラジカル発生剤（パークミル（Ｒ）Ｄ：日本油脂（株）製）０．４重量部をドライブレンドし、シリンダー温度２００℃で溶融混練して得たポリプロピレン樹脂。
（Ａ１−１５）：ポリフェニレンスルフィド樹脂「スミカエクセル（Ｒ） Ｐ５００３Ｐ」（住友化学（株）製）。

同様に、反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）は、以下の通りである。
（Ａ２−１）：グリシジルメタクリレート変性ポリエチレン共重合体「ボンドファースト（Ｒ） ＢＦ−７Ｌ」（住友化学(株)製）。
（Ａ２−２）：無水マレイン酸変性エチレン−１−ブテン共重合体「タフマー（Ｒ） ＭＨ７０２０」（三井化学(株)製）。
（Ａ２−３）：エチレン−メタクリル酸−メタクリル酸亜鉛塩共重合体「ハイミラン（Ｒ）１７０６」（三井・デュポンポリケミカル(株)製）。
（Ａ２−４）：グリシジルメタクリレート変性ポリエチレン共重合体「ボンドファースト（Ｒ） ＢＦ−７Ｍ」（住友化学(株)製）。
（Ａ２−５）：グリシジルメタクリレート変性ポリエチレン共重合体―ｇ−ＰＭＭＡ樹脂「モディパー（Ｒ）Ａ４２００」（日油(株)製）。

同様に、第３の樹脂（Ｂ）は、以下の通りである。
（Ｂ−１）：融点２２５℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．３５のナイロン６樹脂。
（Ｂ−２）：融点２２５℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．７５のナイロン６樹脂。
（Ｂ−３）：融点２６５℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度３．６０のナイロン６６樹脂。
（Ｂ−４）：融点２２５℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．７０のナイロン６１０樹脂。
（Ｂ−５）：融点１９０℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．５５のナイロン１１樹脂。
（Ｂ−６）：融点１８０℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．５５のナイロン１２樹脂。
（Ｂ−７）：融点２９５℃、９８％硫酸中０．０１ｇ／ｍｌでの相対粘度２．７０のナイロン６６／６Ｔ＝５０／５０樹脂。
（Ｂ−８）：融点２２５℃、ｏ−クロロフェノール中０．５％溶液で測定した固有粘度０．７０、カルボキシル末端基量３５ｅｑ／ｔのポリブチレンテレフタレート樹脂。
（Ｂ−９）：融点２６５℃、ｏ−クロロフェノール中０．５％溶液で測定した固有粘度０．８５、カルボキシル末端基量２６ｅｑ／ｔのポリエチレンテレフタレート樹脂。
（Ｂ−１０）：融点１７０℃、重量平均分子量２１万（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー法、１，１，１，３，３，３−ヘキサフルオロ−２−プロパノール溶離液、ＰＭＭＡ換算）、Ｄ体含有率１．２％のポリＬ乳酸樹脂。
（Ｂ−１１）：ポリフェニレンオキシド樹脂「ユピエース（Ｒ） ＰＸ−１００Ｆ」（三菱エンジニアリングプラスチックス(株)製）。
（Ｂ−１２）：融点２８０℃、ＭＦＲ＝５００ｇ／３０分（３１５．５℃、５ｋｇ荷重）のポリフェニレンスルフィド樹脂。
（Ｂ−１３）：融点１６０℃、ＭＦＲ＝０．５ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）、密度０．９１０ｇ／ｃｍ^３のポリプロピレン樹脂１００重量部と無水マレイン酸１重量部とラジカル発生剤（パーヘキサ（Ｒ）２５Ｂ：日本油脂(株)製）０．１重量部をドライブレンドし、シリンダー温度２３０℃で溶融混練して得たポリプロピレン樹脂。
（Ｂ−１４）：融点１６０℃、ＭＦＲ＝３０ｇ／１０分（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重）、密度０．９１０ｇ／ｃｍ^３のポリプロピレン樹脂１００重量部とフェノールノボラック「タマノル（Ｒ） １０１０Ｒ」（荒川化学工業（株）製）１重量部とラジカル発生剤（パークミル（Ｒ）Ｄ：日本油脂（株）製）０．４重量部をドライブレンドし、シリンダー温度２００℃で溶融混練して得たポリプロピレン樹脂。
（Ｂ−１５）：液状ビスフェノールＡ樹脂「ｊＥＲ８２８」（ジャパンエポキシレジン（株）製）１００重量部、ジシアンジアミン「ＤＩＣＹ−７」（ジャパンエポキシレジン（株）製）１９部、硬化促進剤「ＤＣＭＵ９９」（保土ヶ谷化学（株）製）からなるエポキシ樹脂。

同様に、繊維状充填材（Ｃ）は、以下の通りである。
（Ｃ−１）：炭素繊維「トレカ（Ｒ） Ｔ７００Ｓ」（東レ（株）製）。Ｏ／Ｃ ０．０５、サイジング剤 芳香族系２官能型エポキシ樹脂。数平均繊維長６ｍｍになるようにカットした。
（Ｃ−２）：炭素繊維「トレカ（Ｒ） Ｔ７００Ｇ」（東レ(株)製）。Ｏ／Ｃ ０．２０、サイジング剤 脂肪族系多官能型エポキシ樹脂。数平均繊維長６ｍｍになるようにカットした。
（Ｃ−３）：ガラス繊維「Ｔ−２４９」（日本電子硝子（株）製）数平均繊維長３ｍｍ
同様に、（Ａ１）、（Ａ２）、（Ｂ）以外の成分は、以下の通りである。
（Ｄ−１）：テルペンフェノール「ＹＰ−９０２」（ヤスハラケミカル（株）製）
（Ｅ−１）：ホスフィン酸アルミニウム「エクソリット（Ｒ）ＯＰ１２３０」(クラリアント（株）製)。
（Ｆ−１）：未変性ポリエチレン共重合体（以下未変性ＰＥ共重合体と略称する）「ＬＯＴＲＹＬ（Ｒ）２９ＭＡ０３」（アルケマ（株）製）。

（１）試験片の成形
（１−１）引張試験片、Ｉｚｏｄ衝撃試験片
日精樹脂工業社製射出成形機（ＮＰ７−１Ｆ）を用いて、成形温度２６０℃（参考例１９および２５では２８０℃、参考例２１および２２では２２０℃、参考例２３では３１０℃、参考例２６および２９、３０では２００℃、参考例２７および２８では３００℃、参考例３１では３５０℃）、金型温度８０℃（参考例２５および２８では１３０℃）、射出圧力下限圧＋５ｋｇｆ／ｃｍ^２の条件により、ＪＩＳ−５Ａダンベル型試験片（長さ７５ｍｍ×端部幅１２．５ｍｍ×厚さ２ｍｍ）および１／８インチノッチ付きＩｚｏｄ衝撃試験片を作製した。

（１−２）曲げ試験片、シャルピー衝撃試験片
日本製鋼所社製射出成形機（Ｊ１５０ＥII−Ｐ）を用いて、成形温度２６０℃（実施例３２および３８では２８０℃、実施例３４および３５では２２０℃、実施例３６では３１０℃、実施例３９および４２、７４では２００℃、実施例４０および４１では３００℃）、金型温度８０℃（実施例３８および４１では１３０℃）、射出圧力下限圧＋５ｋｇｆ／ｃｍ^２の条件により、曲げ試験片（長さ１３０ｍｍ×幅１３ｍｍ×厚さ６．４ｍｍ）および１／８インチノッチ付きシャルピー衝撃試験片を作製した。

射出成形以外の成形品からは、平板状のサンプルを、切削加工することにより試験片を得た。

（２）モルホロジー観察
射出成形により得られたＪＩＳ−５Ａダンベル型試験片または曲げ試験片の断面方向中心部を１〜２ｍｍ角に切削し、四酸化ルテニウムで染色して、反応性官能基を有する樹脂（Ａ２）を染色した。該試験片を、ウルトラミクロトームにより−１９６℃で切削し、厚さ０．１μｍ以下（約８０ｎｍ）の超薄切片を得た。該切片を透過型電子顕微鏡で観察した。

数平均粒子径（Ｘｎ）は、得られた画像から、無作為に４００個以上の粒子を抽出し、Ｓｃｉｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ社製画像解析ソフト「Ｓｃｉｏｎ Ｉｍａｇｅ」を使用して粒径分布を解析し、次式により求めた。

数平均粒子径（Ｘｎ）＝Σ（Ｘi×ｎi）／Σｎi
Ｘｉ；粒子径
ｎｉ；粒子径（Ｘｉ）に該当する粒子数
（ｉ＝１、２、３、・・・、ｎ）
成分（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径は１万倍に拡大した画像から、成分（Ａ２）からなる粒子中の微粒子の数平均粒子径は、３万５千倍に拡大した画像から計算する。成分（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径、成分（Ａ２）からなる粒子内の１〜１００ｎｍの微粒子の有無および３００ｎｍを越える微粒子の有無を確認した。

さらに成分（Ａ２）からなる粒子中における微粒子の占める面積割合は、透過型電子顕微鏡を使用して、３万５千倍に拡大した前記画像から、Ｓｃｉｏｎ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ社製画像解析ソフト「Ｓｃｉｏｎ Ｉｍａｇｅ」を使用して、成分（Ａ２）の面積、およびその成分（Ａ２）からなる粒子内における前記微粒子の占める面積をそれぞれ解析し、次式により求めた。
Ｓｎ＝Ｓｐ／（Ｓａ２＋Ｓｐ）
Ｓｎ；成分（Ａ２）からなる粒子中における前記微粒子の占める面積割合
Ｓａ２；成分（Ａ２）の占める面積
Ｓｐ；成分（Ａ２）からなる粒子内における前記微粒子の占める面積。

（３）引張試験による引張弾性率および引張破断伸度の評価
射出成形により得られたＪＩＳ−５Ａダンベル型試験片を、オートグラフＡＧ１００ｋＮＧ（島津製作所製）に供し、チャック間距離を５０ｍｍとし、１００ｍｍ／ｍｉｎ、５００ｍｍ／ｍｉｎおよび１０００ｍｍ／ｍｉｎの速度で、それぞれ引張試験を実施し、各速度における引張弾性率および引張破断伸度を評価した。なお、引張破断伸度は、チャック間距離５０ｍｍを基準とした破断伸度とした。

（４）曲げ弾性率の評価
曲げ試験片を、インストロン万能試験機（インストロン社製）に供し、ＡＳＴＭ−Ｄ７９０に従い、２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下で曲げ弾性率を評価した。 （５）Ｉｚｏｄ衝撃強度の評価
１／８インチノッチ付きＩｚｏｄ衝撃試験片を用いて、ＡＳＴＭ−Ｄ２５６に従い、２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下でＩｚｏｄ衝撃強度を評価した。

（６）シャルピー衝撃強度の評価
１／８インチノッチ付きシャルピー衝撃試験片または、ノッチ無しシャルピー衝撃試験片（フラットワイズ）を用いて、ＡＳＴＭ−Ｄ２５６に従い、２３℃、５０％ＲＨの雰囲気下でシャルピー衝撃強度を評価した。

（７）繊維状充填材の平均繊維長
１／８インチノッチ付きＩｚｏｄ衝撃試験片、または１／８インチノッチ付きシャルピー衝撃試験片の一部を切り出し、電気炉を用いて空気中５００℃で３０分間加熱して樹脂を十分に焼却除去して繊維状充填材を分離した。分離した繊維状充填材を、無作為に少なくとも４００本以上抽出し、光学顕微鏡にてその長さを１μｍ単位まで測定して、次式により数平均繊維長（Ｌｎ）を求めた。

数平均繊維長（Ｌｎ）＝（ΣＬｉ）／Ｎｔｏｔａｌ
Ｌｉ：測定した繊維長さ（ｉ＝１、２、３、・・・、ｎ）
Ｎｔｏｔａｌ：繊維長さを測定した総本数。

（８）難燃性試験
射出成形により得られた試験片（長さ１３０ｍｍ×幅１３ｍｍ×厚さ０．８ｍｍ）を用いて難燃性を評価した。難燃性評価にはＵＬ９４Ｖ垂直燃焼試験方法を用いた。

参考例１〜７、１７
表１および３に示す配合組成で、原料を混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が４１ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本スクリューで、Ｌ／Ｄ_０＝１００の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（東芝機械社製、ＴＥＭ−４１ＳＳ−２２／１Ｖ）を使用した。窒素フローを行いながら、表１および３に示すシリンダー温度、スクリュー回転数および押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝１００）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表１および３に示した。また、スクリュー構成Ａとして、Ｌ／Ｄ_０＝２１、２７、４６、５７、７１、７９、９３の位置から始まる７箇所のニーディングゾーンを設け、各ニーディングゾーンの長さＬｋ／Ｄ_０は、順番にＬｋ／Ｄ_０＝１．８、１．８、２．３、２．３、２．３、２．３、３．１とした。さらに各ニーディングゾーンの下流側に、逆スクリューゾーンを設け、各逆スクリューゾーンの長さＬｒ／Ｄ_０は、順番にＬｒ／Ｄ_０＝０．４、０．４、０．８、０．８、０．４、０．８、０．４とした。また、スクリュー全長に対する前記ニーディングゾーンの合計長さの割合は１６％であった。また、複数ヶ所のニーディングゾーンに設置した樹脂圧力計が示した樹脂圧力のうち、最大となったニーディングゾーンの樹脂圧力をＰｋｍａｘ（ＭＰａ）とし、複数ヶ所のフルフライトゾーンに設置した樹脂圧力計が示した樹脂圧力のうち、最小となったフルフライトゾーンの樹脂圧力をＰｆｍｉｎ（ＭＰａ）とした。Ｐｋｍａｘ（ＭＰａ）からＰｆｍｉｎ（ＭＰａ）を引いた値を表１および３に示した。押出機の複数ヶ所に均等に設置された樹脂温度計により測定した中で最も高い樹脂温度を最高樹脂温度とし表１および３に示した。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝９６の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、溶融混練物（Ａ）のペレット状のサンプルを得た。

該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、射出成形により引張試験片を作製し、モルホロジー観察、引張弾性率および引張破断伸度の評価を行った。溶融混練結果および各種評価結果を表１および３に示す。

参考例８
原料を表１に示す配合組成で混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本スクリューのＬ／Ｄ_０＝４５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸ−３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表１に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝４５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表１に示した。また、スクリュー構成Ｂとして、Ｌ／Ｄ_０＝７、１４、２４、３３の位置から始まる４箇所のニーディングゾーンを設け、各ニーディングゾーンの長さＬｋ／Ｄ_０は、順番にＬｋ／Ｄ_０＝３．０、３．０、３．０、３．０とした。さらに各ニーディングゾーンの下流側に、逆スクリューゾーンを設け、各逆スクリューゾーンの長さＬｒ／Ｄ_０は、順番にＬｒ／Ｄ_０＝０．５、０．５、０．５、０．５とした。また、スクリュー全長に対する前記ニーディングゾーンの合計長さの割合は２６％であった。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３８の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することによりペレット状のサンプルを得た。

該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、再度、前記押出機のホッパーに投入し、シリンダー温度、スクリュー回転数、押出量、スクリュー構成、ベント真空条件は前記と同条件で、窒素フローを行いながら溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝４５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。吐出されたストランド状の溶融樹脂は、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、溶融混練物（Ａ）のペレット状のサンプルを得た。該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、射出成形により引張試験片を作製し、モルホロジー観察、引張弾性率および引張破断伸度の評価を行った。溶融混練結果および各種評価結果を表１に示す。

参考例９〜１４、１９〜２９、３０、３１
原料を表２、４および５に示す配合組成で混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本スクリューのＬ／Ｄ_０＝４５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸー３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表２、４および５に示すシリンダー温度、スクリュー回転数および押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝４５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表２、４および５に示した。また、スクリュー構成Ｃとして、Ｌ／Ｄ_０＝１４、２３、３０の位置から、それぞれ、Ｌｋ／Ｄ_０＝４．０、４．０、５．０としたニーディングディスク先端側の頂部とその後面側の頂部との角度である螺旋角度θが、スクリューの半回転方向に２０°としたツイストニーディングディスクを設け、伸張流動しつつ溶融混練するゾーン（伸張流動ゾーン）を形成させた。さらに各伸張流動ゾーンの下流側に、逆スクリューゾーンを設け、各逆スクリューゾーンの長さＬｒ／Ｄ_０は、順番にＬｒ／Ｄ_０＝０．５、０．５、０．５とした。スクリュー全長に対する伸張流動ゾーンの合計の長さの割合（％）を、（伸張流動ゾーンの合計長さ）÷（スクリュー全長）×１００により算出すると、２９％であった。ベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３８の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、溶融混練物（Ａ）のペレット状のサンプルを得た。

該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、射出成形により引張試験片を作製し、モルホロジー観察、引張弾性率および引張破断伸度の評価を行った。溶融混練結果および各種評価結果を表２、４および５に示す。

参考例１５
原料を表２に示す配合組成で混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本スクリューのＬ／Ｄ_０＝３５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸー３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表２に示すシリンダー温度、スクリュー回転数および押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝３５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表２に示した。また、スクリュー構成Ｄとして、Ｌ／Ｄ_０＝１２、１７、２２の位置から、それぞれ、Ｌｋ／Ｄ_０＝３．０、４．０、４．０としたニーディングディスク先端側の頂部とその後面側の頂部との角度である螺旋角度θが、スクリューの半回転方向に２０°としたツイストニーディングディスクを設け、伸張流動しつつ溶融混練するゾーン（伸張流動ゾーン）を形成させた。さらに各伸張流動ゾーンの下流側に、逆スクリューゾーンを設け、各逆スクリューゾーンの長さＬｒ／Ｄ_０は、順番にＬｒ／Ｄ_０＝０．５、０．５、０．５とした。スクリュー全長に対する伸張流動ゾーンの合計の長さの割合（％）を、（伸張流動ゾーンの合計長さ）÷（スクリュー全長）×１００により算出すると、３１％であった。ベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３０の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、溶融混練物（Ａ）のペレット状のサンプルを得た。

該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、射出成形により引張試験片を作製し、モルホロジー観察、引張弾性率および引張破断伸度の評価を行った。溶融混練結果および各種評価結果を表２に示す。

参考例１６、１８
原料を表３に示す配合組成で混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝３５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸ−３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表３に示すシリンダー温度、スクリュー回転数および押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝３５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表３に示した。また、スクリュー構成Ｅとして、Ｌ／Ｄ_０＝１０、２５の位置から始まる２箇所のニーディングゾーンを設け、各ニーディングゾーンの長さＬｋ／Ｄ_０は、順番にＬｋ／Ｄ_０＝２．０、３．０とした。また、スクリュー全長に対する前記ニーディングゾーンの合計長さの割合は１４％であった。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３０の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、溶融混練物（Ａ）のペレット状のサンプルを得た。

該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、射出成形により引張試験片を作製し、モルホロジー観察、引張弾性率および引張破断伸度の評価を行った。溶融混練結果および各種評価結果を表３に示す。

参考例１〜１５および１９〜３１では、第１の樹脂（Ａ１）と反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）を溶融混練することで、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍの範囲に制御されている。また、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子中に第１の樹脂（Ａ１）と第２の樹脂（Ａ２）の反応により生成した化合物よりなる１〜１００ｎｍの微粒子を含有し、さらに第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子中における微粒子の占める面積を２０％以上にすることができている。また引張試験からは、引張速度を大きくするに従い、引張弾性率が低下し、引張破断伸度が増大することも分かる。

参考例１６、１８では、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径は１０〜１０００ｎｍの範囲に制御されておらず、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子中には微粒子は存在せず、引張試験においては、引張速度を大きくするに従い、引張弾性率は増大し、引張破断伸度も低下する。

また参考例１７では、反応性官能基を有さない樹脂（Ｆ）を使用している。分散相（Ｆ）は反応性官能基を有さないために、数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍの範囲に制御されていても、引張試験においては、引張速度を大きくするに従い、引張弾性率は増大し、引張破断伸度も低下する。また、該分散相（Ｆ）中には微粒子は存在しなかった。

実施例１〜２８、３２〜４５、７４、比較例１、４〜２３、３１
原料を表６、７、１０〜１４に示す配合組成で混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝３５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸ−３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表６、７、１０〜１４に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝３５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表６、７、１０〜１４に示した。また、スクリュー構成Ｆとして、Ｌ／Ｄ_０＝７、１６、２５の位置から始まる３箇所のニーディングゾーンを設け、各ニーディングゾーンの長さＬｋ／Ｄ_０は、順番にＬｋ／Ｄ_０＝３．０、３．０、３．０とした。さらに各ニーディングゾーンの下流側に、逆スクリューゾーンを設け、各逆スクリューゾーンの長さＬｒ／Ｄ_０は、順番にＬｒ／Ｄ_０＝０．５、０．５、０．５とした。また、スクリュー全長に対する前記ニーディングゾーンの合計長さの割合は２６％であった。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３０の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、繊維強化樹脂組成物のペレット状のサンプルを得た。

該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、射出成形により曲げ試験片およびシャルピー衝撃試験片を作製し、モルホロジー観察、曲げ弾性率およびシャルピー衝撃強度の評価を行った。溶融混練結果および各種評価結果を表６、７、１０〜１４に示す。

比較例２
原料を表１２に示す配合組成で混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が４１ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝１００の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（東芝機械社製、ＴＥＭ−４１ＳＳ−２２／１Ｖ）を使用した。窒素フローを行いながら、表１２に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝１００）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表１２に示した。また、スクリュー構成は参考例１同様、Ａで行った。また、複数ヶ所のニーディングゾーンに設置した樹脂圧力計が示した樹脂圧力のうち、最大となったニーディングゾーンの樹脂圧力Ｐｋｍａｘ（ＭＰａ）から、複数ヶ所のフルフライトゾーンに設置した樹脂圧力計が示した樹脂圧力のうち、最小となったフルフライトゾーンの樹脂圧力Ｐｆｍｉｎ（ＭＰａ）を引いた値を表１２に示した。押出機の複数ヶ所に均等に設置された樹脂温度計により測定した中で最も高い樹脂温度を最高樹脂温度とし表１２に示した。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝９６の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、繊維強化樹脂組成物のペレット状のサンプルを得た。

該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、射出成形により曲げ試験片およびシャルピー衝撃試験片を作製し、モルホロジー観察、曲げ弾性率およびシャルピー衝撃強度の評価を行った。溶融混練結果および各種評価結果を表１２に示す。

比較例３
原料を表１２に示す配合組成で混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝４５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸー３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表１２に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝４５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表１２に示した。また、スクリュー構成は参考例９同様、伸張流動ゾーンを有するＣで行った。ベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３８の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、繊維強化樹脂組成物のペレット状のサンプルを得た。

該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、射出成形により曲げ試験片およびシャルピー衝撃試験片を作製し、モルホロジー観察、曲げ弾性率およびシャルピー衝撃強度の評価を行った。溶融混練結果および各種評価結果を表１２に示す。

実施例２９
表８に示す成分（Ａ）と成分（Ｂ）を混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝３５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸ−３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表８に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝３５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表８に示した。また、スクリュー構成は実施例１と同様Ｆで行なった。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３０の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、樹脂組成物を得た。この樹脂組成物と表８に示す（Ｃ）を、上記（Ａ）と（Ｂ）の混練条件と同様の条件で溶融混練し、繊維強化樹脂組成物のペレット状のサンプルを得た。

該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、射出成形により曲げ試験片およびシャルピー衝撃試験片を作製し、モルホロジー観察、曲げ弾性率およびシャルピー衝撃強度の評価を行った。溶融混練結果および各種評価結果を表８に示す。

実施例３０
表９に示す成分（Ａ）と成分（Ｃ）を混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝３５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸ−３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表９に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝３５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表９に示した。また、スクリュー構成は実施例１と同様Ｆで行なった。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３０の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、樹脂組成物を得た。この樹脂組成物と表９に示す（Ｂ）を混合し、日本製鋼所社製射出成形機（Ｊ１５０ＥII−Ｐ）のホッパーに投入し、成形温度２６０℃、金型温度８０℃、射出圧力下限圧＋５ｋｇｆ／ｃｍ^２の条件により、曲げ試験片と１／８インチノッチ付きシャルピー衝撃試験片を作製した。モルホロジー観察、曲げ弾性率およびシャルピー衝撃強度の評価結果を表９に示す。

実施例３１
表９に示す成分（Ｂ）と成分（Ｃ）を混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝３５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸ−３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表９に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝３５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表９に示した。また、スクリュー構成は実施例１と同様Ｆで行なった。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３０の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、樹脂組成物を得た。この樹脂組成物と表９に示す（Ａ）を混合し、日本製鋼所社製射出成形機（Ｊ１５０ＥII−Ｐ）のホッパーに投入し、成形温度２６０℃、金型温度８０℃、射出圧力下限圧＋５ｋｇｆ／ｃｍ^２の条件により、曲げ試験片と１／８インチノッチ付きシャルピー衝撃試験片を作製した。モルホロジー観察、曲げ弾性率およびシャルピー衝撃強度の評価結果を表９に示す。

１）２）実施例１〜１０は比較例８、実施例１１は比較例７、実施例１２は比較例１０、実施例１３は比較例９に対する比

１）２）実施例１４〜２３は比較例８、実施例２４は比較例７、実施例２５は比較例１０、実施例２６は比較例９、実施例２７、２８は比較例２３に対する比

１）２）実施例２９は比較例８に対する比

１）２）実施例３０、３１は比較例８に対する比

１）２）実施例３２〜３８は、それぞれ比較例１２〜１８に対する比

１）２）実施例３９〜４２は、それぞれ比較例１９〜２２に対する比
実施例４３は、比較例１２に対する比
実施例４４は、比較例１７に対する比
実施例４５は、比較例２１に対する比

１）２）実施例７４は、比較例３１に対する比
実施例１〜１０および１４〜２３より、参考例１〜１５で作製した溶融混練物（Ａ）は、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍで、かつ、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上である。該溶融混練物（Ａ）を、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）に少量添加した繊維強化樹脂組成物では、分散相を形成する樹脂（Ａ２）の含有量が少量でも、分散相の構造が高度に制御されるため、比較例８と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性を高くすることができる。

実施例１１および２４より、参考例２および９で作製した溶融混練物（Ａ）は、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍで、かつ、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上である。該溶融混練物（Ａ）を、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）に少量添加した繊維強化樹脂組成物では、分散相を形成する樹脂（Ａ２）の含有量が少量でも、分散相の構造が高度に制御されるため、比較例７と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性を高くすることができる。

実施例１３および２６より、参考例２および９で作製した溶融混練物（Ａ）は、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍで、かつ、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上である。該溶融混練物（Ａ）を、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）に少量添加した繊維強化樹脂組成物では、分散相を形成する樹脂（Ａ２）の含有量が少量でも、分散相の構造が高度に制御されるため、比較例９と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性を高くすることができる。

実施例１２および２５より、参考例２および９で作製した溶融混練物（Ａ）は、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍで、かつ、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上である。該溶融混練物（Ａ）を、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）に少量添加した繊維強化樹脂組成物では、分散相を形成する樹脂（Ａ２）の含有量が少量でも、分散相の構造が高度に制御されるため、比較例１０と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性を高くすることができる。

実施例２７および２８より、参考例９で作製した溶融混練物（Ａ）は、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍで、かつ、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上である。該溶融混練物（Ａ）を、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）に少量添加した繊維強化樹脂組成物では、分散相を形成する樹脂（Ａ２）の含有量が少量でも、分散相の構造が高度に制御されるため、比較例２１と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性を高くすることができる。

一方、比較例１〜３では、例えば実施例３と比較すると、繊維強化樹脂組成物中の各成分の含有量は同じであるが、実施例のように分散相の構造を制御した溶融混練物（Ａ）を形成させる工程を経ず、各成分を一括混練しているため、得られた繊維強化樹脂組成物では分散相の構造が高度に制御できておらず、剛性と耐衝撃性のバランスが悪い。

また、比較例４および６は、それぞれ参考例１６および１８で作製した溶融混練物（Ａ）を第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）に添加しているために、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍの範囲に制御されておらず、剛性と耐衝撃性のバランスが十分ではなかった。

また、比較例５は、参考例１７で作製した溶融混練物（Ａ）を第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）に添加しているために、反応性官能基を有さない樹脂（Ｆ）が分散相となる。分散相（Ｆ）は反応性官能基を有さないために、数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍの範囲に制御されていても、剛性と耐衝撃性のバランスが十分ではなかった。また、該分散相（Ｆ）中には微粒子は存在しなかった。

実施例２９より、参考例９で作製した溶融混練物（Ａ）と第３の樹脂（Ｂ）の溶融混練生成物と、繊維状充填材（Ｃ）を溶融混練して得られた繊維強化樹脂組成物は、実施例１５と同様、得られた繊維強化樹脂組成物では分散相の構造が高度に制御されているため、剛性と耐衝撃性のバランスに優れている。

実施例３０より、参考例９で作製した溶融混練物（Ａ）と繊維状充填材（Ｃ）の溶融混練生成物に、第３の樹脂（Ｂ）を射出成形時に混合しても、実施例１５と同様、得られた繊維強化樹脂組成物では分散相の構造が高度に制御されているため、剛性と耐衝撃性のバランスに優れている。

実施例３１より、第３の樹脂（Ｂ）と繊維状充填材（Ｃ）の溶融混練生成物に、参考例９で作製した溶融混練物（Ａ）を射出成形時に少量添加して混合しても、実施例１５と同様、得られた繊維強化樹脂組成物では分散相の構造が高度に制御されており、剛性と耐衝撃性のバランスに優れている。

実施例３２〜４５、７４より、各種の第３の樹脂（Ｂ）を使用しても、参考例９および１９〜３０で作製した溶融混練物（Ａ）は、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍで、かつ、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上である。該溶融混練物（Ａ）を、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）に少量添加した繊維強化樹脂組成物では、分散相を形成する樹脂（Ａ２）の含有量が少量でも、分散相の構造が高度に制御されるため、それぞれ対応する比較例１２〜２２、３１と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性を高くすることができる。

実施例４６
表１５に示す配合組成で溶融混練物（Ａ）と第３の樹脂（Ｂ）を混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝３５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸ−３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表１５に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝３５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表１５に示した。また、スクリュー構成は実施例１同様Ｆとした。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３０の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、樹脂組成物のペレットを得た。

本発明の成形材料は、該樹脂組成物のペレット、炭素繊維束（Ｃ）をテルペンフェノール重合体（Ｄ）を、表１５に示す配合組成になるように、以下の方法により複合化させることにより製造した。

１３０℃加熱されたロール上に、テルペンフェノール重合体（Ｄ）を加熱溶融した液体の被膜を形成させた。ロール上に一定した厚みの被膜を形成するためキスコーターを用いた。このロールに連続した炭素繊維束（Ｃ）を接触させながら通過させて、炭素繊維束の単位長さあたりに一定量のテルペンフェノール重合体を付着させた。

重合体を付着させた炭素繊維を、１８０℃に加熱された、ベアリングで自由に回転する、一直線上に配置された１０本の直径５０ｍｍのロールの上下を、交互に通過させた。この操作により、重合体を繊維束の内部まで含浸させ、炭素繊維とテルペンフェノール重合体よりなる連続した複合体を形成した。１３０℃におけるテルペンフェノール重合体（Ｄ）の、せん断速度１０³ｓ^-1における溶融粘度は、キャピラリーレオメーターによる測定で約１０ポイズであった。

この連続した複合体を、直径４０ｍｍの単軸押出機の先端に設置された電線被覆法用のコーティングダイ中に通し、押出機からダイ中に２６０℃で溶融させた前記溶融混練物（Ａ）と第３の樹脂（Ｂ）からなる樹脂組成物を吐出させた。これにより、前記複合体の周囲を前記樹脂組成物で連続的に被覆した。

得られた複合体を常温近くまで冷却後、ストランドカッターにより長さ７ｍｍ長のペレット状にカットし、射出成形用のサンプルとした。ここまでの成形材料の製造は連続した工程によりなされ、炭素繊維束の引き取り速度は３０ｍ／分であった。該サンプルを８０℃で１２時間以上真空乾燥後、射出成形により曲げ試験片およびシャルピー衝撃試験片を作製し、モルホロジー観察、曲げ弾性率およびシャルピー衝撃強度の評価を行った。各種評価結果を表１５に示す。

実施例４７〜５１、５２〜５８、６０〜７３
表１５〜１８に示す配合組成で実施例４６と同様の方法で、射出成形用サンプルを作製し、各種評価を行った。結果を表１５〜１８に示す。

実施例５９
実施例４６と同様の方法で得られた、連続した炭素繊維束（Ｃ）とテルペンフェノール重合体（Ｄ）の複合体を、直径４０ｍｍの単軸押出機の先端に設置された電線被覆法用のコーティングダイ中に通した。一方、参考例９で得られた樹脂ペレットと第３の樹脂（Ｂ）のペレットをブレンドして押出機からダイ中に２６０℃で溶融させて吐出させた樹脂を、前記複合体の周囲に連続的に被覆した。それ以外は、実施例４６と同様にして射出成形用サンプルを作製し、各種評価を行った。結果を表１６に示す。

比較例２４〜２６、３０
表１９に示す組成で、溶融混練物（Ａ）、第３の樹脂（Ｂ）、テルペンフェノール重合体（Ｄ）および連続した炭素繊維束（Ｃ）を用いて、実施例４６と同様の方法で、射出成形用サンプルを作成し、各種評価を行なった。評価結果を表１９に示す。

比較例２７
表１９に示す配合組成で成分（Ａ１）、成分（Ａ２）および成分（Ｂ）を混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝３５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸ−３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表１９に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝３５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表１９に示した。また、スクリュー構成は実施例１同様Ｆとした。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３０の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、樹脂組成物のペレットを得た。表１９に示す配合組成で樹脂組成物のペレット、連続した炭素繊維束（Ｃ）およびテルペンフェノール重合体（Ｄ）を用いて、実施例４６と同様の方法で射出成形用サンプルを作製し、各種評価を行った。結果を表１９に示す。

比較例２８
表１９に示す配合組成で樹脂組成物を混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が４１ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝１００の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（東芝機械社製、ＴＥＭ−４１ＳＳ−２２／１Ｖ）を使用した。窒素フローを行いながら、表１９に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝１００）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表１９に示した。また、スクリュー構成は参考例１同様、Ａで行った。また、複数ヶ所のニーディングゾーンに設置した樹脂圧力計が示した樹脂圧力のうち、最大となったニーディングゾーンの樹脂圧力Ｐｋｍａｘ（ＭＰａ）から、複数ヶ所のフルフライトゾーンに設置した樹脂圧力計が示した樹脂圧力のうち、最小となったフルフライトゾーンの樹脂圧力Ｐｆｍｉｎ（ＭＰａ）を引いた値を表１９に示した。押出機の複数ヶ所に均等に設置された樹脂温度計により測定した中で最も高い樹脂温度を最高樹脂温度とし表１９に示した。またベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝９６の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、樹脂組成物のペレットを得た。表１９に示す配合組成で該樹脂組成物のペレット、（Ｃ）と（Ｄ）を用いて、実施例４６と同様の方法で射出成形用サンプルを作製し、各種評価を行った。結果を表１９に示す。

比較例２９
表１９に示す配合組成で混合し、二軸押出機のフィード口に投入した。二軸押出機としては、スクリュー径が３０ｍｍ、スクリューは２条ネジの２本のスクリューのＬ／Ｄ_０＝４５の同方向回転完全噛み合い型二軸押出機（日本製鋼所社製、ＴＥＸー３０α）を使用した。窒素フローを行いながら、表１９に示すシリンダー温度、スクリュー回転数、押出量で溶融混練を行い、吐出口（Ｌ／Ｄ_０＝４５）よりストランド状の溶融樹脂を吐出した。その際、原料と共に着色剤を投入し、押出物への着色が最大となる時間を滞留時間として測定し、その滞留時間を表１９に示した。また、スクリュー構成は参考例９同様、伸張流動ゾーンを有する構成Ｃで行った。ベント真空ゾーンはＬ／Ｄ_０＝３８の位置に設け、ゲージ圧力−０．１ＭＰａで揮発成分の除去を行った。吐出されたストランド状の溶融樹脂を、冷却バスを通過させて冷却し、ペレタイザーにより引取りながら裁断することにより、樹脂組成物のペレットを得た。表１９に示す配合組成で該樹脂組成物のペレット、連続した炭素繊維束（Ｃ）およびテルペンフェノール重合体（Ｄ）を用いて、実施例４６と同様の方法で射出成形用サンプルを作製し、各種試験片を作製した後、評価を行った。結果を表１９に示す。

実施例４６〜５１、５２〜５８は、参考例２および９で作製した溶融混練物（Ａ）は、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍで、かつ、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上である。該溶融混練物（Ａ）を第３の樹脂（Ｂ）に少量添加した成形材料では、比較例３０と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性を大きく向上させることができる。

実施例５９より、参考例９で作製した溶融混練物（Ａ）を、第３の樹脂（Ｂ）に、射出材料製造時に少量添加して混合しても、比較例３０と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性を大きく向上させることができる。

実施例６０〜７３より、各種の樹脂を使用しても、参考例９、１９〜２９で作製した第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍで、かつ、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上である溶融混練物（Ａ）を用いた成形材料では、剛性と耐衝撃性のバランスに優れている。

一方、比較例２４〜２６では、参考例１６〜１８で作製した溶融混練物（Ａ）を配合しているが第３の樹脂（Ｂ）と複合化工程を行わない為に、剛性と耐衝撃性のバランスが悪い。

また、比較例２７〜２９では、例えば実施例４８と比較すると、成形材料中の各成分の含有量は同じであるが、実施例のように分散相内の構造を高度に制御する工程を経ず、成分（Ａ１）、成分（Ａ２）、成分（Ｂ）を一括混練しているため、得られた成形材料では分散相の構造が制御できておらず、剛性と耐衝撃性のバランスが悪い。

実施例７５
表２０に示す配合組成および条件により、実施例４６と同様の方法で、溶融混練物（Ａ）、第３の樹脂（Ｂ）および難燃剤（Ｅ）を溶融混練した。得られた溶融混練物、テルペンフェノール重合体（Ｄ）および連続した炭素繊維束（Ｃ）を用いて、実施例４６と同様の方法で、射出成形サンプルを作製し、モルホロジー観察、曲げ弾性率、シャルピー衝撃強度および難燃性試験（ＵＬ９４）の評価を行なった。評価結果を表２０に示す。

表２０に記載の組成で難燃剤（Ｅ）を配合した実施例７５は、比較例３０と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性を大きく向上し、さらに難燃性試験（ＵＬ９４）において難燃性を指すＶ−０を達成することが可能であった。

実施例７６
表２１に記載の組成で配合した溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）を２６０℃で溶融混練し、押出機に配置したＴダイから押し出すことにより、樹脂フィルムを作製する。次に数平均繊維長１０ｍｍの繊維状充填材（Ｃ）からなる不織布に樹脂フィルムを２枚両側から重ね、加熱加圧して溶融混練物を含浸させることで、繊維重量含有率３０％のシート状の成形材料を作製した。得られた成形材料から、曲げ試験片（長さ１００ｍｍ×幅１５ｍｍ×厚さ２ｍｍ）、ノッチ付シャルピー衝撃試験片（長さ８０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚さ１．３ｍｍ、ノッチ深さ２．０ｍｍ）を作製した。評価結果を表２１に示す。

比較例３２
表２１に示す組成で、溶融混練物（Ａ）を配合しない以外は、実施例７６と同様の方法で、シート状の成形材料を作製し、各種物性評価に使用した。評価結果を表２１に示す。

実施例７７
表２１に記載の配合組成で溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）を溶融混練させた。溶融混練は、二―ダー中で、液状ビスフェノールＡ１００重量部に、溶融混練物（Ａ）１３重量部を加え、１６０℃で３０分混練し、さらに混練しながら８０℃まで冷却し、ジシアンジアミド１９部、ＤＣＭＵ２部を加えることで行った。得られた溶融混練物をリバースロールコーターを使用し離型紙上に塗布し、樹脂フィルムを作製した。次にシート状に一方向に整列させた繊維状充填材（Ｃ）に前記樹脂フィルムを２枚両側から重ね、加熱加圧して、溶融混練物を繊維状充填材（Ｃ）に含浸させ、単位面積当たりの炭素繊維重量１５５ｇ／ｍ^２、繊維重量含有率７５％の一方向プリプレグを作製した。得られたプリプレグを１３０℃で加熱加圧し、得られた硬化物から、曲げ試験片（長さ１００ｍｍ×幅１５ｍｍ×厚さ２ｍｍ）およびノッチ無しシャルピー衝撃試験片（長さ１００ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚さ３ｍｍ、フラットワイズ）を切り出し評価した。評価結果を表２１に示す。

比較例３３
表２１に示す組成で、溶融混練物（Ａ）を配合しない以外は、実施例７７と同様の方法で、単位面積当たりの炭素繊維重量１５５ｇ／ｍ^２、繊維重量含有率７５％の一方向プリプレグを作製し、各種物性評価に使用した。評価結果を表２１に示す。

実施例７８
表２１に示す組成で、溶融混練物（Ａ）を凍結粉砕して得られた粒子（平均粒子径９０μｍ）を、繊維状充填材（Ｃ）からなる目付１９０ｇ／ｍ^２の織物に１９ｇ／ｍ^２付着させたものを積層し、金型で加熱加圧することでプリフォームした。このプリフォームに第３の樹脂（Ｂ）を注入し。さらに１３０℃で加熱硬化させた。得られた硬化物から、曲げ試験片（長さ１００ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚さ２ｍｍ）およびノッチ無しシャルピー衝撃試験片（長さ１００ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚さ２ｍｍ、フラットワイズ）を切り出し評価した。評価結果を表２１に示す。

比較例３４
表２１に示す組成で、溶融混練物（Ａ）を付着させない以外は、実施例７８と同様の方法で、繊維重量含有率５０％の硬化物を作製し、各種物性評価に使用した。評価結果を表２１に示す。

表２１に記載の組成で製造した実施例７６は、比較例３２と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性が大きく向上した。また、実施例７６の第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径は１０〜１０００ｎｍであり、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上であった。 実施例７７は、表２１に記載の組成で製造したプリプレグであり、比較例３３と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性が大きく向上している。また、実施例７７の第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径は１０〜１０００ｎｍであり、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上であった。

実施例７８は、表２１に記載の組成で成形した成形品であり、比較例３４と同等の剛性を有しながら、耐衝撃性が大きく向上している。また、実施例７８の第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子の数平均粒子径は１０〜１０００ｎｍであり、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子内の微粒子の占める面積が２０％以上であった。

本発明によれば、剛性と耐衝撃性のバランスに優れる繊維強化樹脂組成物を提供することが可能となる。また、本発明の成形材料は、成形性を損なうことなく、成形品とした場合に優れた耐衝撃性および剛性等を兼ね備えるものである。さらには上記成形材料を容易に製造できる製造方法およびこれから得られる成形品をも提供することができる。

１ 連続相
２ 分散相
３ 繊維状充填材
４ 分散相の内、成分（Ａ２）からなる部分
５ 成分（Ａ１）および成分（Ａ２）の反応により生成した化合物からなる微粒子
６ 繊維状充填材（Ｃ）の単繊維
７ 熱可塑性重合体（Ｄ）
８ 繊維状充填材（Ｃ）と熱可塑性重合体（Ｄ）からなる芯部
９ 溶融混練物（Ａ）と第３の樹脂（Ｂ）からなる鞘部

Claims (19)

1. 第１の樹脂（Ａ１）と反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）を溶融混練した溶融混練物（Ａ）、第３の樹脂（Ｂ）、および、繊維状充填材（Ｃ）を含む繊維強化樹脂組成物であって、各成分の含有量が、第１の樹脂（Ａ１）０．１〜７５重量％、反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）０．１〜１５重量％、および第３の樹脂（Ｂ）１０〜９９．８重量％からなる樹脂組成物１００重量部に対し前記繊維状充填材（Ｃ）が０．１〜３００重量部であって、かつ、前記第１の樹脂（Ａ１）と前記第３の樹脂（Ｂ）がマトリックス樹脂を形成し、前記第２の樹脂（Ａ２）が該マトリックス樹脂中に粒子状に分散しており、該粒子の数平均粒子径が１０〜１０００ｎｍである繊維強化樹脂組成物。
2. 前記第２の樹脂（Ａ２）のガラス転移温度が２５℃以下である、請求項１に記載の繊維強化樹脂組成物。
3. 前記第２の樹脂（Ａ２）の反応性官能基が、アミノ基、カルボキシル基、カルボキシル基の金属塩、エポキシ基、酸無水物基およびオキサゾリン基から選ばれる少なくとも１種である、請求項１または２に記載の繊維強化樹脂組成物。
4. 前記第１の樹脂（Ａ１）が、ポリアミド、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリアセタール、スチレン系樹脂、ポリフェニレンオキシド、ポリカーボネート、ポリ乳酸、ポリプロピレンおよびポリエチレンから選ばれる少なくとも１種の樹脂である、請求項１〜３のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物。
5. 前記第３の樹脂（Ｂ）が、ポリアミド、ポリエステル、ポリフェニレンスルフィド、ポリアセタール、スチレン系樹脂、ポリフェニレンオキシド、ポリカーボネート、ポリ乳酸、ポリプロピレンおよびポリエチレンから選ばれる少なくとも１種の熱可塑性樹脂である、請求項１〜４のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物。
6. 前記第３の樹脂（Ｂ）が、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、フェノール樹脂、ビニルエステル樹脂、ベンゾオキサジン樹脂から選ばれる少なくとも１種の熱硬化性樹脂である、請求項１〜４のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物。
7. 前記成分（Ａ２）からなる粒子中に成分（Ａ１）と成分（Ａ２）の反応により生成した化合物よりなる、数平均粒子径が１〜１００ｎｍの微粒子を含有し、かつ、前記成分（Ａ１）と（Ａ２）の反応により生成した化合物よりなる微粒子の、第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子中に占める面積割合が２０％以上である請求項１〜６のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物。
8. 前記繊維状充填材（Ｃ）が炭素繊維である、請求項1〜７のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物。
9. さらに、テルペン系樹脂を含む、請求項１〜８のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物。
10. 赤燐、リン酸エステル化合物、ホスフィン酸塩およびホスファゼン化合物から選ばれる少なくとも１種の難燃剤をさらに含む、請求項１〜９のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物。
11. 請求項１〜１０のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物を含む成形材料。
12. 成形材料がプリプレグであって、前記繊維状充填剤（Ｃ）が連続した強化繊維束であり、前記強化繊維束に前記溶融混練物（Ａ）と前記第３の樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物が含浸されたものである請求項１１に記載の成形材料。
13. 前記プリプレグ表面に第２の樹脂（Ａ２）からなる粒子が偏在している請求項１２に記載の成形材料。
14. 成形材料がペレットであって、繊維状充填材（Ｃ）が成形材料の軸方向に平行に配列されており、かつ、繊維状充填材（Ｃ）の長さが成形材料の長さと実質的に同じである、請求項１１に記載の成形材料。
15. 芯部分に繊維状充填材（Ｃ）を、鞘部分に溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）を含有する芯−鞘型ペレットであって、芯部分に、さらに重量平均分子量が２００〜５０，０００であって、かつ、溶融混練物（Ａ）および第３の樹脂（Ｂ）からなる樹脂組成物よりも溶融粘度が低い熱可塑性重合体（Ｄ）を含む請求項１４に記載の成形材料。
16. 請求項１〜１０のいずれかに記載の繊維強化樹脂組成物からなる成形品の製造方法であって、前記繊維状充填材（Ｃ）を含んだ基材を金型に配置する工程と、前記第３の樹脂（Ｂ）を含む樹脂組成物を注入させる工程とを含む成形品の製造方法。
17. 前記基材に、前記溶融混練物（Ａ）を融着させる工程をさらに含む、請求項１６に記載の成形品の製造方法。
18. 第１の樹脂（Ａ１）および反応性官能基を有する樹脂（Ａ２）を溶融混練して溶融混練物（Ａ）を製造する工程、および前記溶融混練物（Ａ）に、第３の樹脂（Ｂ）および繊維状充填材（Ｃ）を配合する工程を含む、繊維強化樹脂組成物の製造方法であって
    各成分の含有量が、第１の樹脂（Ａ１）０．１〜７５重量％、反応性官能基を有する第２の樹脂（Ａ２）０．１〜１５重量％、および第３の樹脂（Ｂ）１０〜９９．８重量％からなる樹脂組成物１００重量部に対し前記繊維状充填材（Ｃ）が０．１〜３００重量部である繊維強化樹脂組成物の製造方法。
19. 前記溶融混練物（Ａ）を製造する工程において、第１の樹脂（Ａ１）と第２の樹脂（Ａ２）とを伸張流動させつつ溶融混練する請求項１８に記載の繊維強化樹脂組成物の製造方法。

Images