WO2015115306A1 - 成形品の製造方法、成形品、裏板およびブレーキパッド - Google Patents

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英明 井口
山本　晋也
浩二 小泉
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住友ベークライト株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a molded product, a molded product, a back plate, and a brake pad.
  • a molded product formed by using a synthetic resin mixed with fibers has attracted attention as an alternative to metal parts.
  • Examples of such a molded product include a back plate used for a brake pad for a disc brake.
  • a brake pad for a disc brake generally includes a lining (friction material) for braking the disc and a back plate (back plate) that supports the lining.
  • the back plate is required to have heat resistance, brake resistance, and high mechanical strength in a high temperature atmosphere in order to support the lining. Therefore, conventionally, a ceramic plate or a metal plate has been used as the back plate.
  • the ceramic plate and the metal plate have problems in that they are heavy, take a long time to process, and have a high cost. Therefore, recently, for the purpose of weight reduction and cost reduction, as a substitute for a ceramic plate or a metal plate, a plate formed using a synthetic resin mixed with fibers is used for the back plate. It is being considered.
  • Such a molded product is generally molded by performing compression molding, injection molding, or the like using pellets obtained by solidifying fibers with resin (for example, see Patent Document 1).
  • the molded product (back plate) obtained by the conventional manufacturing method there are dense and coarse fibers in the molded product, and the fibers are not sufficiently uniformly dispersed. Therefore, the molded product obtained by the conventional manufacturing method has a problem that sufficient mechanical strength cannot be obtained and the strength varies among products.
  • the present invention relates to a method for producing a molded article capable of easily producing a molded article excellent in mechanical strength (for example, a back plate of a brake pad), and a molded article and back plate excellent in mechanical strength. It is to provide. Another object of the present invention is to provide a highly reliable brake pad.
  • the fibers contained in the pellets are opened while the pellets are heated at a temperature of 80 ° C. or higher and 140 ° C. or lower. Production method.
  • the average length of the fibers contained in the pellets provided for the step of opening the fibers is 1, the average length of the fibers contained in the pellets after the opening is The method for producing a molded article according to any one of (1) to (3), which is 0.1 or more and 0.8 or less.
  • the resin includes at least one selected from the group consisting of a phenol resin, an epoxy resin, a bismaleide resin, a benzoxazine resin, and an unsaturated polyester resin.
  • a brake pad comprising: a friction material; and the back plate according to (9) joined to the friction material.
  • the manufacturing method of the molded article which can manufacture easily the molded article (for example, back board of a brake pad) excellent in mechanical strength can be provided. Moreover, according to this invention, the molded article and back plate excellent in mechanical strength can also be provided. Furthermore, according to the present invention, a highly reliable brake pad can also be provided.
  • FIG. 1 is a plan view showing an embodiment of a brake pad of the present invention.
  • FIG. 2 is a view for showing a state in which the brake pad of the present invention is arranged on a disk.
  • the method for producing a molded product according to the present embodiment includes a step of preparing a pellet raw material including a resin and a raw fiber (a pellet raw material preparation step), cutting the pellet raw material, and a fiber formed by cutting the resin and the raw fiber.
  • a step of obtaining a plurality of pellets containing pellet preparation step
  • a step of opening fibers contained in each pellet opening step
  • molding obtained pellets after opening
  • the present invention is characterized by having an opening process. Thereby, the fiber contained in each pellet is unwound and resin spreads between the fibers. For this reason, it is possible to uniformly disperse the fibers even in the finally obtained molded article. As a result, the obtained molded product exhibits excellent mechanical strength. Moreover, the dispersion
  • a pellet raw material is prepared by coating a fibril with a resin.
  • the fibrils mean long fibers (filament bundles) and rovings (roving fibers) that are further bundled.
  • a powder impregnation method using roving in accordance with the description in JP-T-2002-509199 can be used.
  • the powder impregnation method using roving is a method of coating fibrils by a dry method using a fluidized bed technique. Specifically, first, other materials constituting the pellets other than the fibrils are directly applied to the fibrils from the fluidized bed without prior kneading. Next, other materials are fixed to the fibrils by heating for a short time. The fibrils thus coated are then passed through a conditioning section consisting of a cooling device and optionally a heating device. Thereby, a long pellet raw material is obtained.
  • the pellet raw material is cut into a predetermined length. Thereby, the some pellet comprised by resin and the fiber formed by cut
  • a strand cutter is preferably used for this cutting.
  • a pellet is a solid material obtained by solidifying a bundle of fibers with a resin.
  • a pellet is produced by cutting a pellet raw material, a bundle of fibers is arranged substantially in parallel in a certain direction in the pellet.
  • the fiber contained in each pellet is subjected to a fiber opening process.
  • the fiber opening process refers to a process of flattening the fiber bundle by applying pressure to the fiber bundle (aggregate of fibers).
  • the fiber opening method include a method of passing pellets through a narrow gap and a method of passing pellets through a kneading unit of a uniaxial or biaxial kneader. In the following description, the opening process may be simply referred to as “opening”.
  • Fibers that have been hardened with resin are unraveled by opening the fibers contained in each pellet. At this time, a part (end portion) of the fiber is cut by an external stress resulting from the opening process, and the pellet after opening (hereinafter, also referred to as “fiber-containing composition”). Primarily, there are fibers having different lengths including main fibers and sub fibers shorter than the main fibers.
  • the average length of the fiber contained in the pellet before opening is 1, the average length of the fiber contained in the pellet after opening is 0.1 or more and 0.8 or less. Is preferred. In this case, for example, it is considered that there are a large number of relatively long fibers (main fibers) having an average length of about 0.8 and a small number of short fibers (sub fibers) having an average length of about 0.1.
  • the secondary fibers are present so as to enter the gaps between the main fibers.
  • each fiber is present so that the gap between the main fibers is filled with the sub fibers.
  • the mechanical strength and shape stability of the molded product are improved.
  • the mechanical strength and shape stability of the obtained molded product are further improved.
  • the main fiber that is longer than the secondary fiber mainly contributes to securing the mechanical strength of the molded product and shape stability of the molded product.
  • the secondary fiber contributes to the shape stability of the molded product, but mainly plays a role of filling (interpolating) between the main fibers. That is, the sub fibers enter the gap between the main fibers, thereby increasing the mechanical strength of the molded product in the portion where the main fibers are not present, that is, exerting an effect of reinforcing the effect of the main fibers (reinforcing action).
  • the average length of the fibers contained in the pellets before opening is determined.
  • the average length of the fibers contained in the pellets after opening is more preferably 0.3 or more and 0.7 or less.
  • the average length of the fiber after opening is within such a range, the above-described interaction between the main fiber and the sub fiber can be more reliably exhibited.
  • the average length of the fibers after opening exceeds the upper limit, the number of main fibers becomes too large. It may not be obtained sufficiently.
  • the average length of the fiber after opening is less than the lower limit, the number of main fibers is too small compared to the number of sub-fibers. As a result, the reinforcing effect of the secondary fibers may not be obtained.
  • the fiber opening treatment method when the above-described method of passing the pellets through the kneading unit of the kneading machine is used as the fiber opening treatment method, when the average length of the fibers contained in the pellets before the fiber opening is 1, the fiber opening is performed.
  • the average length of the fibers contained in the subsequent pellets is more preferably 0.1 or more and 0.6 or less.
  • the average length of the fiber after opening is within such a range, the above-described interaction between the main fiber and the sub fiber can be more reliably exhibited.
  • the average length of the fiber after opening is outside such a range, the fluidity of the melt or softened pellet may not be sufficiently obtained as described above, There is a possibility that the function of the secondary fiber is not sufficiently exhibited.
  • the fiber opening treatment is performed while heating the pellet.
  • the heating temperature is preferably 80 ° C. or higher and 140 ° C. or lower, and more preferably 90 ° C. or higher and 120 ° C. or lower. By heating the pellet at such a temperature, the resin contained in the pellet can be sufficiently softened.
  • the present invention is also characterized in that it has a fiber opening step after the pellet preparation step.
  • the pellet after the opening includes the main fiber and the subfiber shorter than the main fiber.
  • the obtained molded product exhibits excellent mechanical strength and shape stability due to the interaction between the main fiber and the subfiber.
  • variation in the mechanical strength between molded products can also be suppressed, and the molded product of the outstanding quality can be provided.
  • the pellets (fiber-containing composition) obtained through the opening step are molded to obtain the molded product of the present invention.
  • molding methods include compression molding, transfer molding, and injection molding.
  • the fibers contained in each pellet are unwound by the fiber opening process, and the resin spreads between the fibers. For this reason, the fibers are evenly dispersed in the obtained molded product.
  • the fibers (main fibers and sub fibers) having different lengths are contained in the pellets after opening, a molded product (molded product of the present invention) having excellent mechanical strength and shape stability is obtained. be able to. That is, in a molded product, since each fiber exists so that the space
  • the pellet after opening may be preformed and a preform may be shape
  • the pellets after opening may be preliminarily heated. That is, the method for producing a molded product of the present invention may have a preheating step for the pellets after opening. Thereby, the moldability (ease of forming) of the pellets after opening can be further improved. As a result, the productivity of the molded product can be further improved.
  • the pellet includes resin and fiber.
  • resin As described above, the pellet includes resin and fiber.
  • fiber As described above, each component will be described in detail.
  • the pellet includes a resin.
  • the resin may be in any form such as solid, liquid, semi-solid, etc. at room temperature.
  • the resin examples include curable resins such as thermosetting resins, photocurable resins, reactive curable resins, and anaerobic curable resins. Among these, since it is excellent in mechanical characteristics such as linear expansion coefficient and elastic modulus after curing, a thermosetting resin is preferable.
  • thermosetting resins include phenolic resins, epoxy resins, bismaleide resins, urea (urea) resins, melamine resins, polyurethane resins, cyanate ester resins, silicone resins, oxetane resins, (meth) acrylate resins, unsaturated polyester resins.
  • Diallyl phthalate resin, polyimide resin, benzoxazine resin and the like, and one or more of them can be used in combination.
  • a thermosetting resin especially as a thermosetting resin, a phenol resin, an epoxy resin, a bismaleide resin, a benzoxazine resin, and an unsaturated polyester resin are preferable, and a phenol resin is more preferable. Thereby, the molded article can exhibit excellent heat resistance.
  • the phenol resin examples include novolak type phenol resins such as phenol novolak resin, cresol novolak resin, bisphenol A novolak resin, arylalkylene type novolak resin; unmodified resole phenol resin, tung oil, linseed oil, walnut oil
  • resol-type phenol resins such as oil-modified resol phenol resins, and one or more of them can be used in combination.
  • a phenol novolac resin is particularly preferable. Thereby, while being able to manufacture a molded article with low cost and high dimensional accuracy, the obtained molded article can exhibit the especially outstanding heat resistance.
  • the weight average molecular weight of the phenol resin is not particularly limited, but is preferably about 1,000 to 15,000. If the weight average molecular weight is less than the lower limit, it may be difficult to prepare pellets because the resin viscosity is too low, and if the upper limit is exceeded, the melt viscosity of the resin is increased. Formability (ease of forming) may be reduced.
  • the weight average molecular weight of the phenol resin is measured by, for example, gel permeation chromatography (GPC) and can be defined as a weight molecular weight in terms of polystyrene.
  • Epoxy resins include bisphenol A type epoxy resins, bisphenol F type epoxy resins, bisphenol AD type epoxy resins and other bisphenol type epoxy resins; phenol novolac type epoxy resins, cresol novolac type epoxy resins and other novolak type epoxy resins; brominated bisphenols Brominated epoxy resins such as A-type epoxy resins and brominated phenol novolac-type epoxy resins; biphenyl-type epoxy resins; naphthalene-type epoxy resins; tris (hydroxyphenyl) methane-type epoxy resins, etc., one of these Alternatively, two or more kinds can be used in combination.
  • the epoxy resin bisphenol A type epoxy resin, phenol novolak type epoxy resin, and cresol novolak type epoxy resin having a relatively low molecular weight are particularly preferable.
  • the fluidity of the pellet melt or softened material can be improved, so that the pellet melt or softened material can be handled and formed easily (easiness of molding) during the production of the molded product. can do.
  • the epoxy resin is preferably a phenol novolac type epoxy resin or a cresol novolac type epoxy resin, and particularly preferably a tris (hydroxyphenyl) methane type epoxy resin.
  • the bismaleimide resin is not particularly limited as long as the resin has maleimide groups at both ends of the molecular chain, but a resin having a phenyl group is more preferable. Specifically, for example, a resin represented by the following formula (1) can be used. However, the bismaleimide resin may have maleimide groups that bind to positions other than both ends of the molecular chain.
  • R 1 to R 4 are hydrogen or a substituted or unsubstituted hydrocarbon group having 1 to 4 carbon atoms
  • R 5 is a divalent substituted or unsubstituted organic group.
  • the organic group is a hydrocarbon group that may contain a heteroatom, and examples of the heteroatom include O, S, and N.
  • R 5 is preferably a hydrocarbon group having a main chain in which a methylene group, an aromatic ring and an ether bond (—O—) are bonded in any order, and more preferably a methylene bonded in any order in the main chain
  • a substituent and / or a side chain may be bonded, and specific examples thereof include, for example, a hydrocarbon group having 3 or less carbon atoms, a maleimide group, a phenyl group, and the like. It is done.
  • the bismaleimide resin for example, N, N ′-(4,4′-diphenylmethane) bismaleimide, bis (3-ethyl-5-methyl-4-maleimidophenyl) methane, 2,2- Bis [4- (4-maleimidophenoxy) phenyl] propane, m-phenylenebismaleimide, p-phenylenebismaleimide, 4-methyl-1,3-phenylenebismaleimide, N, N′-ethylenedimaleimide, N, N '-Hexamethylene dimaleimide and the like can be mentioned, and one or more of these can be used in combination.
  • N, N ′-(4,4′-diphenylmethane) bismaleimide bis (3-ethyl-5-methyl-4-maleimidophenyl) methane, 2,2- Bis [4- (4-maleimidophenoxy) phenyl] propane, m-phenylenebismaleimide, p-phenylenebismaleimide, 4-
  • the content of the resin in the pellet (molded product) is not particularly limited, but is preferably 20% by mass or more and 80% by mass or less, and more preferably 30% by mass or more and 50% by mass or less.
  • the resin content is less than the lower limit, depending on the type of resin, the binding strength with other materials (particularly fibers) constituting the pellet (molded product) may not be sufficiently obtained.
  • the content rate of resin exceeds the said upper limit, the quantity of the fiber mentioned later reduces relatively and the effect of including a fiber may not fully be exhibited.
  • the pellet contains fibers.
  • the average length of the fibers contained in the pellets subjected to the opening process is preferably 3 mm or more and 100 mm or less, and more preferably 5 mm or more and 60 mm or less. Thereby, the mechanical strength of the finally obtained molded product can be further improved.
  • the average length of the fiber is less than the lower limit, the shape stability of the molded product may not be sufficiently obtained depending on the constituent material of the fiber and its content.
  • the average fiber length exceeds the above upper limit, the fluidity of the pellet melt or softened product may not be sufficiently obtained during molding of the molded product.
  • main fibers and sub-fibers shorter than the main fibers are included.
  • the moldability (ease of molding) of the molded product is improved, and the molded product has increased mechanical strength and shape stability.
  • the average length L1 of the main fibers is preferably 3 mm or more and 90 mm or less, more preferably 5 mm or more and 50 mm or less, and further preferably 8 mm or more and 12 mm or less.
  • the average length L1 of the main fiber is less than the lower limit, the shape stability of the molded product may not be sufficiently obtained depending on the constituent material of the main fiber and its content. Further, when the average length L1 of the main fibers exceeds the upper limit value, the fluidity of the pellet melt or softened product may not be sufficiently obtained during the molding of the molded product.
  • the average length L2 of the auxiliary fibers is preferably 0.1 mm or more and 10 mm or less, more preferably 0.3 mm or more and 5 mm or less, and further preferably 0.5 mm or more and 3 mm or less.
  • the average length L2 of the secondary fibers is less than the lower limit, for example, when the main fiber content is low, the secondary fibers in the pellets after opening are used to increase the reinforcing effect of the effect of the primary fibers. It may be necessary to relatively increase the content of.
  • the average length L2 of a subfiber exceeds the said upper limit, when there is much content rate of a main fiber, the ratio which a subfiber enters in the clearance gap between main fibers falls.
  • the average diameter of the fibers is preferably 5 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less, more preferably 6 ⁇ m or more and 18 ⁇ m or less, and even more preferably 7 ⁇ m or more and 16 ⁇ m or less.
  • the average diameter of the fibers is less than the lower limit value, the fibers are likely to be damaged during molding of the molded product depending on the constituent material and content of the fibers.
  • the average diameter of the fiber exceeds the upper limit, the formability may be lowered depending on the constituent material of the fiber and its content.
  • the cross-sectional shape of the fibers is not particularly limited, but any shape such as a substantially circular shape such as a circle and an ellipse, a polygon such as a triangle, a rectangle and a hexagon, a flat shape, a deformed shape such as a star, etc. It may be a shape.
  • the cross-sectional shape of the fiber is particularly preferably substantially circular or flat. Thereby, the smoothness of the surface of a molded article can be improved. Moreover, the handling property at the time of shaping
  • fibers main fibers and auxiliary fibers
  • organic fibers such as aramid fibers, acrylic fibers, nylon fibers (aliphatic polyamide fibers) and phenol fibers, glass fibers, carbon fibers, ceramic fibers, rock wool, potassium titanate.
  • examples include inorganic fibers such as fibers and basalt fibers, and metal fibers such as stainless fibers, steel fibers, aluminum fibers, copper fibers, brass fibers, and bronze fibers. Use one or a combination of two or more of these. Can do.
  • the fiber it is particularly preferable to include at least one selected from aramid fiber, carbon fiber, and glass fiber.
  • the uniformity of the pellet melt or softened product per unit volume is improved, and the pellet melt or softened moldability is particularly good. Furthermore, the uniformity of the pellet melt or softened material improves the uniformity of the internal stress in the formed product, resulting in less waviness of the product. Further, the wear resistance of the molded product under a high load can be further improved. Further, when carbon fiber or aramid fiber is used, the mechanical strength of the molded product can be further increased, and the molded product can be further reduced in weight.
  • the glass constituting the glass fiber include, for example, E glass, C glass, A glass, S glass, D glass, NE glass, T glass, and H glass.
  • E glass, T glass, or S glass is particularly preferable.
  • the carbon fiber include, for example, a high-strength carbon fiber having a tensile strength of 3500 MPa or more and a high-modulus carbon fiber having an elastic modulus of 230 GPa or more.
  • the carbon fiber may be either a polyacrylonitrile (PAN) -based carbon fiber or a pitch-based carbon fiber, but is preferably a polyacrylonitrile-based carbon fiber because of its high tensile strength.
  • PAN polyacrylonitrile
  • the aramid resin which comprises an aramid fiber may have any structure of a meta type structure and a para type structure. Moreover, it is preferable that the fiber is surface-treated beforehand.
  • the fiber By performing a surface treatment in advance, the fiber can increase the dispersibility in the fiber-containing composition, increase the adhesion with the resin, and the like.
  • Examples of such surface treatment methods include coupling agent treatment, oxidation treatment, ozone treatment, plasma treatment, corona treatment, and blast treatment, and one or more of these may be combined. Can be used. Among these, a coupling agent treatment is particularly preferable as the surface treatment method.
  • the coupling agent used for the coupling agent treatment is not particularly limited, and can be appropriately selected depending on the type of resin.
  • coupling agents examples include silane coupling agents, titanium coupling agents, and aluminum coupling agents, and one or more of these can be used in combination.
  • a silane coupling agent is particularly preferable as the coupling agent. Thereby, especially the adhesiveness with respect to resin (curable resin) improves a fiber.
  • Silane coupling agents include epoxy silane coupling agents, cationic silane coupling agents, amino silane coupling agents, vinyl silane coupling agents, mercapto silane coupling agents, methacryl silane coupling agents, chlorosilane coupling agents, and acrylic silanes. A coupling agent etc. are mentioned.
  • the fiber content in the pellet (fiber-containing composition) is preferably 20% by mass to 80% by mass, and more preferably 30% by mass to 70% by mass. Thereby, the mechanical strength of the obtained molded product can be improved more efficiently.
  • the pellets are further optionally hardeners, curing aids, fillers, mold release agents, pigments, sensitizers, acid multipliers, plasticizers, flame retardants, stabilizers, antioxidants and antistatic agents. Etc. may be included.
  • the curing agent can be appropriately selected and used according to the type of resin, and is not limited to a specific compound.
  • the curing agent can be selected from bifunctional or higher epoxy compounds, isocyanates, hexamethylenetetramine, and the like.
  • the curing agent may be an acid anhydride such as an amine compound such as an aliphatic polyamine, aromatic polyamine or diciamine diamide, an alicyclic acid anhydride, or an aromatic acid anhydride.
  • an acid anhydride such as an amine compound such as an aliphatic polyamine, aromatic polyamine or diciamine diamide, an alicyclic acid anhydride, or an aromatic acid anhydride.
  • products polyphenol compounds such as novolac type phenol resins, imidazole compounds and the like.
  • a phenol novolac type epoxy resin a cresol novolac type epoxy resin, or a tris (hydroxyphenyl) methane type epoxy resin
  • the heat resistance of a molded product can be improved.
  • the content of the curing agent in the pellet (fiber-containing composition) is appropriately set depending on the type of the curing agent and the resin to be used, for example, 0.1% by mass to 30% by mass The following is preferable. Thereby, a molded article can be easily formed in arbitrary shapes.
  • the curing aid is not particularly limited, and for example, an imidazole compound, a tertiary amine compound, an organic phosphorus compound, or the like can be used.
  • the content of the curing aid in the pellet (fiber-containing composition) is appropriately set depending on the type of the curing aid and the curing agent to be used. For example, 0.001% by mass The content is preferably 10% by mass or less. Thereby, since a pellet (fiber containing composition) can be hardened more easily, a molded article can be shape
  • the filler is not particularly limited, and examples thereof include inorganic fillers and organic fillers.
  • examples of the inorganic filler include calcium carbonate, clay, silica, mica, talc, wollastonite, glass beads, milled carbon, graphite, and the like, and one or more of these may be used in combination.
  • Examples of the organic filler include polyvinyl butyral, acrylonitrile butadiene rubber, pulp, wood powder, and the like, and one or more of these can be used in combination.
  • acrylonitrile butadiene rubber is preferably used as the filler (organic filler) from the viewpoint of further enhancing the effect of improving the toughness of the molded product.
  • the content of the filler in the pellet is not particularly limited, but is preferably 1% by mass or more and 30% by mass or less. Thereby, the mechanical strength of the molded product can be further improved.
  • the release agent is not particularly limited, but zinc stearate, calcium stearate and the like can be used.
  • the content of the release agent in the pellet is not particularly limited, but is preferably 0.01% by mass or more and 5.0% by mass or less. Thereby, a molded article can be easily formed by arbitrary shapes.
  • Molded product examples of the molded product of the present invention include compression molded products, injection molded products, and extrusion molded products, and can be used for various parts that require mechanical strength and shape stability.
  • Examples of such parts (molded products) include automobile interior parts and exterior parts, brake pad back plates, electrical product casings, exterior parts such as furniture, and the like.
  • the back plate constituting the brake pad for the disc brake is required to have extremely high mechanical strength and shape stability, it is preferable to use the molded product of the present invention.
  • the brake pad of the present invention provided with such a back plate has high reliability.
  • FIG. 1 is a plan view showing an embodiment of a brake pad of the present invention
  • FIG. 2 is a view for showing a state in which the brake pad of the present invention is arranged on a disc.
  • the brake pad 10 is pressed against the disc during braking, and the rotation of the disc 200 can be controlled by the frictional force generated between the brake pad 10 and the disc 200.
  • the brake pad 10 is composed of a joined body in which a back plate 11 and a friction material 12 are joined.
  • the back plate 11 and the friction material 12 may be bonded or fused (welded), and the back plate 11 and the friction material 12 may be integrated.
  • the planar shape of the brake pad 10 (the friction material 12 and the back plate 11) is substantially rectangular as shown in FIG.
  • the friction material 12 is smaller than the back plate 11 in a plan view, and is positioned so as to be included in the back plate 11 in a plan view.
  • planar shapes of the friction material 12 and the back plate 11 are substantially quadrangular, but are not limited thereto.
  • the planar shape of the friction material 12 and the back plate 11 may be, for example, a substantially circular shape or a polygonal shape. Further, these planar shapes may be different from each other. In addition, what is necessary is just to set these planar shapes suitably according to the use of the brake pad 10. FIG.
  • the friction material 12 comes into contact with the disk during braking, and has a function of suppressing the rotation of the disk by friction caused by the contact.
  • the friction material 12 abuts on the disk 200 during braking, and generates frictional heat due to friction generated between the friction material 12 and the disk 200. Therefore, it is preferable that the constituent material of the friction material 12 is excellent in heat resistance so that it can cope with frictional heat during braking.
  • the specific constituent material is not particularly limited.
  • fiber materials such as rock wool, Kevlar fiber, copper fiber, binders such as resin, barium sulfate, zirconium silicate, cashew dust, graphite And a mixture containing the filler.
  • the average thickness of the friction material 12 is not particularly limited, but is preferably 3 mm to 15 mm, more preferably 5 mm to 12 mm.
  • the average thickness of the friction material 12 is less than the lower limit value, depending on the material constituting the friction material 12, the mechanical strength is reduced, so that damage is likely to occur and the life may be shortened.
  • the average thickness of the friction material 12 exceeds the said upper limit, the whole caliper apparatus provided with the friction material 12 may enlarge a little.
  • the back plate 11 (the back plate of the present invention) is manufactured by the above-described method for manufacturing a molded article, and has a hard and high mechanical strength and a high shape stability. For this reason, the back plate 11 is not easily deformed, can reliably support the friction material, and can uniformly transmit the pressing force of the piston to the friction material during braking.
  • the main fibers and the sub fibers may be oriented along the thickness direction of the back plate 11, or may be oriented along the surface direction of the back plate 11, for example.
  • the plate 11 may be oriented at a predetermined angle with respect to the thickness direction or the plane direction of the plate 11, may be oriented with a low degree of orientation, or may not be oriented at all (not oriented). Good.
  • the orientation of the main fibers and the sub fibers along the surface direction of the back plate 11 means that the main fibers or the sub fibers are oriented substantially parallel to the surface of the back plate 11.
  • the anisotropy in the back plate 11 is reduced with respect to the physical properties of the back plate 11 such as strength distribution, molding shrinkage, and linear expansion by the main fibers and sub fibers being oriented or non-oriented with a low degree of orientation. Can do.
  • the mechanical strength and shape stability of the back plate 11 can be further improved.
  • Such a back plate 11 can be easily obtained by compression molding the pellet after opening. Further, according to compression molding, the thick back plate 11 can be easily formed, and the length of the fiber can be maintained more stably in the back plate 11. Furthermore, when the back plate 11 is formed by compression molding, the loss of pellets during molding can be reduced.
  • the manufacturing method of the brake pad 10 is not particularly limited, and examples thereof include a method of pasting the friction material 12 after the back plate 11 is formed, a method of integrally forming the back plate 11 and the friction material 12, and the like. .
  • phenol resin as resin Suditite Resin PR-51470 manufactured by Sumitomo Bakelite Co., Ltd., weight average molecular weight: 2800
  • hexamethylenetetramine as curing agent 6.0% by mass of hexamethylenetetramine as curing agent.
  • a resin mixture is obtained by mixing 1.0% by mass of magnesium oxide as an auxiliary agent, 1.0% by mass of calcium stearate as a release agent, and 1.0% by mass of carbon black as a pigment. It was.
  • the obtained resin mixture was coated on the surface-treated glass fiber using a fluidized bed technique, melted and fixed by a heater heated to 400 ° C., and then cooled.
  • the glass fiber coated with the resin mixture was cut with a strand cutter so as to obtain a fiber having an average length of 20 mm. Thereby, a pellet was obtained.
  • the opened pellets (fiber-containing composition) were put into a mold heated to 80 to 90 ° C. and compressed by a conventional method to prepare a preform.
  • the preform had a length of 75 mm, a width of 45 mm, a height of 8 mm, and a weight of 30 g.
  • the preform was preheated to 100 to 110 ° C. by a parallel plate type high frequency preheater.
  • This preheated preform was put into a mold, pressurized and heat-cured to obtain a molded product having a length of 80 mm ⁇ width of 50 mm ⁇ thickness of 4 mm.
  • the molding conditions were a mold temperature of 170 to 180 ° C., a molding pressure of 20 to 30 MPa, and a curing time of 3 minutes.
  • Example 2 A molded product was produced in the same manner as in Example 1 except that the configuration of the pellet was changed as shown in Table 1.
  • Example 1 A molded product was produced in the same manner as in Example 1 except that the [2] fiber opening step of Example 1 was not performed and the pellets were used as a “fiber-containing composition” in the production of [3] molded product.
  • fibers obtained from glass fibers are “glass 1”, carbon fibers (Toho Tenax Co., Ltd. carbon fiber roving HTS40, average diameter D1: 7 ⁇ m).
  • A The bending strength is 140 MPa or more.
  • B Bending strength is 120 Mpa or more and less than 140 Mpa.
  • C Bending strength is 100 Mpa or more and less than 120 Mpa.
  • D Bending strength is 80 Mpa or more and less than 100 Mpa.
  • E Bending strength is less than 80 Mpa. The results are shown in Table 1.
  • the molded products of the examples according to the present invention had good moldability. Moreover, it was excellent in bending strength. On the other hand, in the comparative example, a satisfactory result was not obtained.
  • the method for producing a molded product according to the present invention includes a step of preparing a pellet raw material including a resin and a raw fiber, a plurality of the resin and a fiber obtained by cutting the pellet raw material and cutting the pellet raw material.
  • the method includes a step of obtaining pellets, a step of opening the fibers contained in each of the pellets, and a step of forming the pellets after opening to obtain a molded product.
  • the molded article for example, back board of a brake pad
  • excellent in mechanical strength can be manufactured easily.
  • the molded article and back plate excellent in mechanical strength can also be provided.
  • a highly reliable brake pad can also be provided. Therefore, the present invention has industrial applicability.

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Abstract

　本発明の成形品の製造方法は、樹脂と原繊維とを含むペレット原料を用意する工程と、前記ペレット原料を切断し、前記樹脂と、前記原繊維が切断されてなる繊維とを含む複数のペレットを得る工程と、各前記ペレット中に含まれる前記繊維を開繊する工程と、前記開繊後のペレットを成形して、成形品を得る工程と、を有することを特徴とする。本発明によれば、機械的強度に優れた成形品（例えば、ブレーキパッドの裏板）を容易に製造することができる。また、本発明によれば、機械的強度に優れた成形品および裏板、ならびに、信頼性の高いブレーキパッドを提供することができる。

Description

成形品の製造方法、成形品、裏板およびブレーキパッド
　本発明は、成形品の製造方法、成形品、裏板およびブレーキパッドに関する。
　近年、金属製の部品の代替品として、繊維を混合した合成樹脂を用いて成形した成形品が注目されている。このような成形品としては、例えば、ディスクブレーキ用のブレーキパッドに用いられる裏板が挙げられる。ディスクブレーキ用のブレーキパッドは、一般に、ディスクを制動するためのライニング（摩擦材）と、それを支持するバックプレート（裏板）とで構成されている。このバックプレートは、ライニングを支持するために、耐熱性、耐ブレーキ性、および高温雰囲気中における高い機械的強度を有することが要求される。このため、従来、バックプレートには、セラミック製のプレートや金属製のプレートが用いられてきた。
　しかしながら、セラミック製のプレートや金属製のプレートは、重量が大きい点、加工に時間がかかる点、コストが高い点等において問題があった。そのため、最近では、軽量化や低コスト化を目的として、バックプレートに、セラミック製のプレートや金属製のプレートの代替品として、繊維を混合した合成樹脂を用いて形成されたプレートを用いることが検討されている。
　このような成形品（裏板）は、一般に、繊維を樹脂で固めたペレットを用いて、圧縮成形や射出成形等を行うことにより成形されている（例えば、特許文献１参照）。
　しかしながら、従来の製造方法で得られた成形品（裏板）では、成形品中において、繊維が密な部分と粗な部分とが存在し、繊維が十分に均一に分散していなかった。そのため、従来の製造方法で得られた成形品は、十分な機械的強度が得られず、また、製品間において強度にばらつきが生じてしまうといった問題があった。
特開２０１２－９６３７０号公報
　本発明は、機械的強度に優れた成形品（例えば、ブレーキパッドの裏板）を容易に製造することが可能な成形品の製造方法、および、機械的強度に優れた成形品および裏板を提供することにある。また、本発明は、信頼性の高いブレーキパッドを提供することにもある。
　このような目的は、下記（１）～（１０）に記載の本発明により達成される。
　（１）　樹脂と原繊維とを含むペレット原料を用意する工程と、
　前記ペレット原料を切断し、前記樹脂と、前記原繊維が切断されてなる繊維とを含む複数のペレットを得る工程と、
　各前記ペレット中に含まれる前記繊維を開繊する工程と、
　前記開繊後のペレットを成形して、成形品を得る工程と、を有することを特徴とする成形品の製造方法。
　（２）　前記繊維を開繊する工程において、前記ペレットを８０℃以上１４０℃以下の温度で加熱しつつ、各前記ペレット中に含まれる前記繊維を開繊する（１）に記載の成形品の製造方法。
　（３）　前記繊維を開繊する工程に供される前記ペレット中に含まれる前記繊維の平均長さは、３ｍｍ以上１００ｍｍ以下である（１）または（２）に記載の成形品の製造方法。
　（４）　前記繊維を開繊する工程に供される前記ペレット中に含まれる前記繊維の平均長さを１としたとき、前記開繊後の前記ペレット中に含まれる前記繊維の平均長さは、０．１以上０．８以下である（１）ないし（３）のいずれかに記載の成形品の製造方法。
　（５）　前記繊維は、アラミド繊維、炭素繊維およびガラス繊維よりなる群から選択される少なくとも１種を含む（１）ないし（４）のいずれかに記載の成形品の製造方法。
　（６）　前記樹脂は、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂および不飽和ポリエステル樹脂よりなる群から選択される少なくとも１種を含む（１）ないし（５）のいずれかに記載の成形品の製造方法。
　（７）　前記成形品は、摩擦材と、前記摩擦材に接合された裏板とを備えるブレーキパッドの前記裏板である（１）ないし（６）のいずれかに記載の成形品の製造方法。
　（８）　（１）ないし（７）のいずれかに記載の成形品の製造方法により製造されたことを特徴とする成形品。
　（９）　（７）に記載の成形品の製造方法により製造されたことを特徴とする裏板。
　（１０）　摩擦材と、前記摩擦材に接合された（９）に記載の裏板と、を備えることを特徴とするブレーキパッド。
　本発明によれば、機械的強度に優れた成形品（例えば、ブレーキパッドの裏板）を容易に製造することが可能な成形品の製造方法を提供することができる。
　また、本発明によれば、機械的強度に優れた成形品および裏板を提供することもできる。
　さらに、本発明によれば、信頼性の高いブレーキパッドを提供することもできる。
図１は、本発明のブレーキパッドの実施形態を示す平面図である。 図２は、本発明のブレーキパッドをディスクに配置した状態を示すための図である。
　以下、本発明の成形品の製造方法、成形品、成形品としてのブレーキパッドの裏板およびブレーキパッドについて詳細に説明する。
　１．成形品の製造方法
　まず、本発明の成形品の製造方法の好適な実施形態について詳細に説明する。
　本実施形態の成形品の製造方法は、樹脂と原繊維とを含むペレット原料を用意する工程（ペレット原料準備工程）と、ペレット原料を切断し、樹脂と、原繊維が切断されてなる繊維とを含む複数のペレットを得る工程（ペレット準備工程）と、各ペレット中に含まれる繊維を開繊する工程（開繊工程）と、得られた開繊後のペレットを成形して、成形品を得る工程（成形工程）と、を有することを特徴とする。
　本発明では、開繊工程を有する点に特徴を有している。これにより、各ペレット中に含まれる繊維が解れ、繊維同士の間に樹脂が行き渡る。このため、最終的に得られる成形品内においても、繊維を均一に分散させることができる。その結果、得られる成形品は、優れた機械的強度を発揮する。また、得られる成形品同士の間での機械的強度のばらつきを抑制することもでき、優れた品質の成形品を提供することができる。
　以下、各工程について説明する。
　［ペレット原料準備工程］
　まず、樹脂を原繊維にコーティングすることにより、ペレット原料を用意する。ここで、原繊維とは、長繊維（フィラメントの束）や、これをさらに束ねたロービング（ロービング繊維）を意味する。
　樹脂を原繊維にコーティングする方法としては、例えば、特表２００２－５０９１９９号公報の記載に順じてロービングを使用する粉体含浸法を用いることができる。ロービングを使用する粉体含浸法とは、流動床技術を使用して、原繊維を乾式法によりコーティングする方法である。具体的には、まず、原繊維以外のペレットを構成する他の材料を、事前の混練なしで流動床から、直接、原繊維に被着させる。次に、短時間の加熱によって、他の材料を原繊維に固着させる。そして、このようにコーティングされた原繊維を、冷却装置および場合によって加熱装置からなる状態調節セクションに通す。これにより、長尺のペレット原料が得られる。
　［ペレット準備工程］
　次に、ペレット原料を、所定の長さで切断する。これにより、樹脂と原繊維が切断されてなる繊維とで構成された複数のペレットを得る。この切断には、例えば、ストランドカッターが好適に用いられる。
　したがって、ペレットは、繊維の束を樹脂で固めた固形物である。特に、本実施形態では、ペレット原料を切断することによりペレットを作製するため、ペレット中において、繊維の束が一定方向に、略平行に配列している。かかる方法によりペレットを作製することにより、ペレットの生産性を高めることができる。
　なお、樹脂および繊維については、後に詳述する。
　［開繊工程］
　本工程では、上記各ペレットに含まれる繊維に対して開繊処理を施す。ここで、開繊処理とは、繊維の束（繊維の集合物）に圧力を付与して、繊維の束を扁平加工する処理をいう。開繊処理の方法としては、例えば、ペレットを狭い隙間を通過させる方法や、ペレットを一軸または二軸混練機の混練ユニットを通過させる方法等が挙げられる。なお、以下の説明では、開繊処理を単に、「開繊」ということもある。
　各ペレット中に含まれる繊維を開繊することにより、樹脂で固められていた繊維が解される。また、この際に、開繊処理に起因する外部応力により繊維の一部（端部）が切断され、開繊後のペレット（以下、「繊維含有組成物」ということもある。）中には、主に、主繊維と、主繊維よりも短い副繊維とを含む長さが異なる繊維が存在するようになる。
　ここで、開繊前のペレット中に含まれる繊維の平均長さを１としたとき、開繊後のペレット中に含まれる繊維の平均長さは、０．１以上０．８以下であることが好ましい。この場合、例えば、平均長さ０．８程度の比較的長い繊維（主繊維）が多数存在し、平均長さ０．１程度の短い繊維（副繊維）が少数存在すると考えられる。
　このようなペレットを用いて製造される成形品中では、副繊維が、主繊維同士の隙間に入り込むように存在するようになる。言い換えると、成形品中では、主繊維同士の隙間を副繊維で充填するように、各繊維が存在するようになる。その結果、成形品の機械的強度および形状安定性が向上する。特に、開繊後のペレット中に含まれる繊維（主繊維および副繊維）の平均長さが、上記範囲内にあることにより、得られる成形品の機械的強度および形状安定性がより向上する。
　具体的には、副繊維よりも長い主繊維は、主に、成形品の機械的強度の確保、および、成形品の形状安定性に寄与する。一方、副繊維は、成形品の形状安定性にも寄与するが、主に、主繊維同士の間を埋める（補間する）役割を担う。すなわち、副繊維は、主繊維の隙間に入り込むことにより、主繊維が存在しない部分における成形品の機械的強度を増大、すなわち、主繊維による効果を補強する作用（補強作用）を発揮する。
　また、開繊処理方法として、上記に示したペレットを狭い隙間を通過させる方法を用いた場合、開繊前のペレット（開繊工程に供されるペレット）中に含まれる繊維の平均長さを１としたとき、開繊後のペレット（開繊工程を行った後のペレット）中に含まれる繊維の平均長さが、０．３以上０．７以下であるのがより好ましい。開繊後の繊維の平均長さが、かかる範囲内にあると、主繊維と副繊維との前述した相互作用をより確実に発揮させることができる。
　これに対して、開繊後の繊維の平均長さが前記上限値を超える場合、主繊維の数が多くなり過ぎるため、成形品の成形時において、ペレットの溶融物または軟化物の流動性を十分に得られない可能性がある。一方、開繊後の繊維の平均長さが前記下限値未満の場合、副繊維の数に比較して主繊維の数が少な過ぎるため、繊維の構成材料等によっては、主繊維本来の作用が得られず、結果として、副繊維の補強効果も得られないことがある。
　また、開繊処理方法として、上記に示したペレットを混練機の混練ユニットを通過させる方法を用いた場合、開繊前のペレット中に含まれる繊維の平均長さを１としたとき、開繊後のペレット中に含まれる繊維の平均長さは、０．１以上０．６以下であるのがより好ましい。
　開繊後の繊維の平均長さが、かかる範囲内にあると、主繊維と副繊維との前述した相互作用をより確実に発揮させることができる。これに対して、開繊後の繊維の平均長さが、かかる範囲外にあると、前述と同様にペレットの溶融物または軟化物の流動性を十分に得られない可能性や、主繊維および副繊維の作用が十分に発揮されない可能性がある。
　また、開繊処理は、ペレットを加熱しつつ行うことが好ましい。これにより、ペレット中に含まれる樹脂を軟化することができるため、ペレット中に含まれる繊維をより容易かつ均一に開繊することができる。なお、この加熱の温度は、８０℃以上１４０℃以下が好ましく、９０℃以上１２０℃以下がより好ましい。このような温度でペレットを加熱することにより、ペレット中に含まれる樹脂を十分に軟化することができる。
　このように、本発明では、ペレット準備工程後に、開繊工程を有する点にも特徴がある。これにより、開繊後のペレットには、主繊維と、主繊維より短い副繊維とが含まれるようになる。その結果、前述のように、得られる成形品は、主繊維と副繊維との相互作用により、優れた機械的強度および形状安定性を発揮する。また、成形品同士の間での機械的強度のばらつきを抑制することもでき、優れた品質の成形品を提供することができる。
　これに対して、ペレット原料準備工程とペレット準備工程との間に、開繊工程を行う場合、すなわちペレット原料中に含まれる原繊維に対して開繊処理を施し、その後、ペレット原料を、所定の長さで切断して、ペレットを作製する場合、得られるペレット中には、ほぼ均一な長さの繊維が含まれることになる。かかるペレットを用いた場合、本発明のように、主繊維と副繊維との相互作用による効果が得られないため、得られる成形品は、本発明において得られる成形品に比較して、機械的強度および形状安定性が低くなる。
　［成形工程］
　本工程では、上記開繊工程を経て得られたペレット（繊維含有組成物）を成形し、本発明の成形品を得る。
　成形方法としては、例えば、圧縮成形、トランスファー成形および射出成形等が挙げられる。
　上述したような本発明の成形品の製造方法によれば、開繊処理により、各ペレット中に含まれる繊維が解れ、繊維同士の間に樹脂が行き渡る。このため、得られる成形品内においても、繊維が均一に分散する。また、開繊後のペレット中には、長さの異なる繊維（主繊維および副繊維）が含まれるため、優れた機械的強度および形状安定性を有する成形品（本発明の成形品）を得ることができる。すなわち、成形品中では、主繊維同士の隙間を副繊維で充填するように、各繊維が存在するため、得られる成形品は、特に優れた機械的強度および形状安定性を有する。
　なお、本工程で開繊後のペレットを成形する前に、開繊後のペレットを予備成形して、プリフォームを成形してもよい。すなわち、本発明の成形品の製造方法は、開繊後のペレットに対する予備成形工程を有していてもよい。これにより、開繊後のペレットの取り扱い性が向上する。その結果、成形品の生産性をより向上させることができる。
　また、成形工程の前に、開繊後のペレットに対して、予め加熱処理を行ってもよい。すなわち、本発明の成形品の製造方法は、開繊後のペレットに対する予備加熱工程を有していてもよい。これにより、開繊後のペレットの成形性（成形のし易さ）をさらに向上させることができる。その結果、成形品の生産性をさらに向上させることができる。
　２．ペレット
　次にペレットについて詳細に説明する。
　ペレットは、上述したように樹脂と繊維とを含んでなる。
　以下、各成分について詳細に説明する。
　［樹脂］
　ペレットは、樹脂を含む。
　なお、本実施形態では、樹脂は、室温で、固体状、液体状、半固体状等のいかなる形態であってもよい。
　樹脂としては、熱硬化性樹脂、光硬化性樹脂、反応性硬化樹脂、および、嫌気硬化性樹脂等の硬化性樹脂が挙げられる。これらの中でも、特に、硬化後の線膨張率や弾性率等の機械特性が優れるため、熱硬化性樹脂であることが好ましい。
　熱硬化性樹脂としては、例えば、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイド樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂、ポリウレタン樹脂、シアネートエステル樹脂、シリコーン樹脂、オキセタン樹脂、（メタ）アクリレート樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ポリイミド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、熱硬化性樹脂としては、特に、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂が好ましく、フェノール樹脂がより好ましい。これにより、成形品は優れた耐熱性を発揮することができる。
　フェノール樹脂としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂、アリールアルキレン型ノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；未変性のレゾールフェノール樹脂、桐油、アマニ油、クルミ油等で変性した油変性レゾールフェノール樹脂等のレゾール型フェノール樹脂などが挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、フェノール樹脂としては、特に、フェノールノボラック樹脂が好ましい。これにより、成形品を低コストかつ高い寸法精度で製造することができるとともに、得られた成形品は、特に優れた耐熱性を発揮することができる。
　フェノール樹脂の重量平均分子量は、特に限定されないが、１，０００～１５，０００程度が好ましい。重量平均分子量が前記下限未満であると、樹脂の粘度が低すぎてペレットを調製するのが困難となる場合があり、前記上限値を超えると、樹脂の溶融粘度が高くなるため、成形品の成形性（成形のし易さ）が低下する場合がある。フェノール樹脂の重量平均分子量は、例えば、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定し、ポリスチレン換算の重量分子量として規定することができる。
　エポキシ樹脂としては、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型エポキシ樹脂などのビスフェノール型エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂；臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹脂などの臭素化型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂；ナフタレン型エポキシ樹脂；トリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂などが挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、エポキシ樹脂としては、特に、比較的分子量の低いビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好ましい。これにより、ペレットの溶融物または軟化物の流動性を高めることができるため、成形品の製造時におけるペレットの溶融物または軟化物の取り扱い性や成形性（成形のし易さ）をさらに良好にすることができる。また、成形品の耐熱性をさらに向上させる観点から、エポキシ樹脂としては、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好ましく、特にトリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂が好ましい。
　ビスマレイミド樹脂としては、分子鎖の両末端にそれぞれマレイミド基を有する樹脂であれば、特に限定されないが、さらにフェニル基を有する樹脂が好ましい。具体的には、例えば、下記式（１）で表わされる樹脂を用いることができる。ただし、ビスマレイミド樹脂は、その分子鎖の両末端以外の位置に結合するマレイミド基を有していてもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　式（１）中、Ｒ１～Ｒ４は、水素又は炭素数１～４の置換若しくは無置換の炭化水素基であり、Ｒ５は、２価の置換又は無置換の有機基である。ここで、有機基とは、異種原子を含んでいてもよい炭化水素基であり、異種原子としては、Ｏ、Ｓ、Ｎ等が挙げられる。Ｒ５は、好ましくはメチレン基、芳香環およびエーテル結合（－Ｏ－）が任意の順序で結合した主鎖を有する炭化水素基であり、より好ましくは主鎖中において任意の順序で結合するメチレン基、芳香環およびエーテル結合の合計数が１５個以下の炭化水素基である。なお、主鎖の途中には、置換基および／または側鎖が結合していても良く、その具体例としては、例えば、炭素数３個以下の炭化水素基、マレイミド基、フェニル基等が挙げられる。
　具体的には、ビスマレイミド樹脂としては、例えば、Ｎ，Ｎ'－（４，４'－ジフェニルメタン）ビスマレイミド、ビス（３－エチル－５－メチル－４－マレイミドフェニル）メタン、２，２－ビス［４－（４－マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、ｍ－フェニレンビスマレイミド、ｐ－フェニレンビスマレイミド、４－メチル－１，３－フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ'－エチレンジマレイミド、Ｎ，Ｎ'－ヘキサメチレンジマレイミド等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
　ペレット（成形品）中における樹脂の含有率は、特に限定されないが、２０質量％以上８０質量％以下であるのが好ましく、３０質量％以上５０質量％以下であるのがより好ましい。樹脂の含有率が、前記下限値未満の場合、樹脂の種類によっては、ペレット（成形品）を構成する他の材料（特に繊維）との結着強度が十分に得られない場合がある。また、樹脂の含有率が、前記上限値を超えた場合、後述する繊維の量が相対的に減少し、繊維を含むことの効果が十分に発揮されないことがある。
　［繊維］
　ペレットは繊維を含む。
　開繊工程に供されるペレット中に含まれる繊維の平均長さは、３ｍｍ以上１００ｍｍ以下であるのが好ましく、５ｍｍ以上６０ｍｍ以下であるのがより好ましい。これにより、最終的に得られる成形品の機械的強度をさらに優れたものとすることができる。これに対して、繊維の平均長さが前記下限値未満の場合、繊維の構成材料やその含有率によっては、成形品の形状安定性が十分に得られない場合がある。また、繊維の平均長さが前記上限値を超えた場合には、成形品の成形時において、ペレットの溶融物または軟化物の流動性が十分に得られない場合がある。
　一方、開繊後のペレット中には、主繊維と、主繊維よりも短い副繊維とが含まれる。これにより、成形品の成形性（成形のし易さ）が向上し、成形された成形品は、機械的強度および形状安定性が高まる。
　主繊維の平均長さＬ１は、３ｍｍ以上９０ｍｍ以下であるのが好ましく、５ｍｍ以上５０ｍｍ以下であるのがより好ましく、８ｍｍ以上１２ｍｍ以下であるのがさらに好ましい。主繊維の平均長さＬ１が、前記下限値未満の場合、主繊維の構成材料やその含有率によっては、成形品の形状安定性が十分に得られない場合がある。また、主繊維の平均長さＬ１が、前記上限値を超えた場合には、成形品の成形時において、ペレットの溶融物または軟化物の流動性が十分に得られない場合がある。
　また、副繊維の平均長さＬ２は、０．１ｍｍ以上１０ｍｍ以下であるのが好ましく、０．３ｍｍ以上５ｍｍ以下であるのがより好ましく、０．５ｍｍ以上３ｍｍ以下であるのがさらに好ましい。副繊維の平均長さＬ２が、前記下限値未満の場合、例えば、主繊維の含有率が少ないときに、主繊維による効果の補強作用を増大させるために、開繊後のペレット中における副繊維の含有率を、比較的多くする必要が生じる場合がある。また、副繊維の平均長さＬ２が、前記上限値を超えた場合、主繊維の含有率が多い場合には、主繊維の隙間に、副繊維が入り込む割合が低下する。
　繊維（主繊維および副繊維）の平均径は、５μｍ以上２０μｍ以下であるのが好ましく、６μｍ以上１８μｍ以下であるのがより好ましく、７μｍ以上１６μｍ以下であるのがさらに好ましい。繊維の平均径が前記下限値未満の場合、繊維の構成材料や含有率によっては、成形品の成形時に繊維が破損しやすくなる。また、繊維の平均径が、前記上限値を超えた場合、繊維の構成材料やその含有率によっては、成形性が低下する場合がある。
　繊維（主繊維および副繊維）の断面形状は、特に限定されないが、円形および楕円形等の略円形等、三角形、四角形および六角形等の多角形、扁平形、星形等の異形等のいかなる形状であってもよい。これらの中でも、繊維の断面形状は、特に、略円形または扁平形であるのが好ましい。これにより、成形品の表面の平滑性を向上することができる。また、ペレットの溶融物または軟化物の成形時の取扱性がより向上し、その成形性がさらに良好となる。
　繊維（主繊維および副繊維）としては、例えば、アラミド繊維、アクリル繊維、ナイロン繊維（脂肪族ポリアミド繊維）およびフェノール繊維等の有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、セラミック繊維、ロックウール、チタン酸カリウム繊維およびバサルト繊維等の無機繊維、ステンレス繊維、スチール繊維、アルミニウム繊維、銅繊維、黄銅繊維および青銅繊維等の金属繊維等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、繊維としては、特に、アラミド繊維、炭素繊維およびガラス繊維より選択される少なくとも１種を含むことが好ましい。
　ガラス繊維を用いた場合には、単位体積あたりのペレットの溶融物または軟化物の均一性が向上し、ペレットの溶融物または軟化物の成形性が特に良好となる。さらに、ペレットの溶融物または軟化物の均一性が向上することで、形成された成形品における内部応力の均一性が向上し、結果として、成形品のうねりが小さくなる。また、高負荷における成形品の耐摩耗性をさらに向上させることができる。また、炭素繊維またはアラミド繊維を用いた場合には、成形品の機械的強度をさらに高めることができるとともに、成形品をより軽量化することができる。
　ガラス繊維を構成するガラスの具体例としては、例えば、Ｅガラス、Ｃガラス、Ａガラス、Ｓガラス、Ｄガラス、ＮＥガラス、Ｔガラス、Ｈガラスが挙げられる。これらの中でも、ガラス繊維を構成するガラスとしては、特に、Ｅガラス、Ｔガラス、または、Ｓガラスが好ましい。このようなガラス繊維を用いることにより、繊維（主繊維および副繊維）の高弾性化を達成することができ、その熱膨張係数も小さくすることができる。
　また、炭素繊維の具体例としては、例えば、引張り強度３５００ＭＰａ以上の高強度の炭素繊維や、弾性率２３０ＧＰａ以上の高弾性率の炭素繊維が挙げられる。炭素繊維は、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系の炭素繊維、ピッチ系の炭素繊維のいずれであってもよいが、引張り強度が高いため、ポリアクリロニトリル系の炭素繊維が好ましい。
　また、アラミド繊維を構成するアラミド樹脂は、メタ型構造およびパラ型構造のいずれの構造を有していてもよい。
　また、繊維は、予め表面処理が施されているのが好ましい。
　予め表面処理を施すことにより、繊維は、その繊維含有組成物中での分散性を高めることや、樹脂との密着力を高めること等ができる。
　このような表面処理の方法としては、例えば、カップリング剤処理、酸化処理、オゾン処理、プラズマ処理、コロナ処理、および、ブラスト処理が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、表面処理の方法としては、特に、カップリング剤処理が好ましい。
　カップリング剤処理に用いるカップリング剤は、特に限定されず、樹脂の種類によって適宜選択することができる。
　カップリング剤としては、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、カップリング剤としては、特に、シラン系カップリング剤が好ましい。これにより、繊維は、樹脂（硬化性樹脂）に対する密着性が特に向上する。
　シラン系カップリング剤としては、エポキシシランカップリング剤、カチオニックシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤、ビニルシランカップリング剤、メルカプトシランカップリング剤、メタクリルシランカップリング剤、クロロシランカップリング剤、アクリルシランカップリング剤等が挙げられる。
　ペレット（繊維含有組成物）中における、繊維の含有率は、２０質量％以上８０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以上７０質量％以下であることがより好ましい。これにより、得られる成形品の機械的強度をより効率よく向上させることができる。
　［その他の成分］
　ペレットは、さらに、必要に応じて、硬化剤、硬化助剤、充填剤、離型剤、顔料、増感剤、酸増殖剤、可塑剤、難燃剤、安定剤、酸化防止剤および帯電防止剤等を含んでいてもよい。
　硬化剤は、樹脂の種類等に応じて、適宜選択して用いることができ、特定の化合物に限定されない。
　樹脂として、例えば、フェノール樹脂を用いる場合には、硬化剤としては、２官能以上のエポキシ系化合物、イソシアネート類、および、ヘキサメチレンテトラミン等から選択して用いることができる。
　また、樹脂として、エポキシ樹脂を用いる場合には、硬化剤としては、脂肪族ポリアミン、芳香族ポリアミン、ジシアミンジアミドなどのアミン化合物、脂環族酸無水物、芳香族酸無水物などの酸無水物、ノボラック型フェノール樹脂などのポリフェノール化合物、イミダゾール化合物等から選択して用いることができる。これらの中でも、取り扱い作業性、環境面からも、硬化剤として、ノボラック型フェノール樹脂を選択することが好ましい。
　特に、エポキシ樹脂として、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂を用いる場合には、硬化剤としては、ノボラック型フェノール樹脂を選択して用いることが好ましい。これにより、成形品の耐熱性を向上させることができる。
　硬化剤を用いる場合には、ペレット（繊維含有組成物）における硬化剤の含有率は、使用する硬化剤や樹脂の種類等によって適宜設定されるが、例えば、０．１質量％以上３０質量％以下であることが好ましい。これにより、成形品を任意の形状に容易に形成することができる。
　また、硬化助剤としては、特に限定されないが、例えば、イミダゾール化合物、三級アミン化合物、有機リン化合物などを用いることができる。
　硬化助剤を用いる場合には、ペレット（繊維含有組成物）における硬化助剤の含有率は、使用する硬化助剤や硬化剤の種類等によって適宜設定されるが、例えば、０．００１質量％以上１０質量％以下が好ましい。これにより、ペレット（繊維含有組成物）をより容易に硬化させることができるため、成形品をより容易に成形することができる。
　また、充填材としては、特に限定されないが、無機充填材、有機充填材等が挙げられる。無機充填材としては、例えば、炭酸カルシウム、クレー、シリカ、マイカ、タルク、ワラストナイト、ガラスビーズ、ミルドカーボン、グラファイト等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。また、有機充填材としては、例えば、ポリビニールブチラール、アクリロニトリルブタジエンゴム、パルプ、木粉等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、特に、成形品の靭性を向上させる効果がさらに高まるという観点からは、充填材（有機充填材）として、アクリロニトリルブタジエンゴムを用いることが好ましい。
　充填材を用いる場合には、ペレットにおける充填材の含有率は、特に限定されないが、１質量％以上３０質量％以下であることが好ましい。これにより、成形品の機械的強度をさらに向上することができる。
　また、離型剤としては、特に限定されないが、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム等を用いることができる。
　離型剤を用いる場合には、ペレット中における離型剤の含有率は、特に限定されないが、０．０１質量％以上５．０質量％以下であるのが好ましい。これにより、成形品を任意の形状により容易に形成することができる。
　３．成形品
　本発明の成形品としては、例えば、圧縮成形品、射出成形品、押出成形品等が挙げられ、機械的強度および形状安定性が求められる種々の部品に用いることができる。かかる部品（成形品）としては、例えば、自動車の内装品や外装品、ブレーキパッドの裏板、電気製品のケーシング、家具等の外装部品等が挙げられる。特に、ディスクブレーキ用のブレーキパッドを構成する裏板は、極めて高い機械的強度および形状安定性が求められることから、本発明の成形品を用いることが好ましい。かかる裏板を備える本発明のブレーキパッドは、高い信頼性を有する。
　ここで、本発明のブレーキパッドの一例について説明する。図１は、本発明のブレーキパッドの実施形態を示す平面図であり、図２は、本発明のブレーキパッドをディスクに配置した状態を示すための図である。
　ブレーキパッド１０は、制動時にディスクに圧接され、ディスク２００との間で発生する摩擦力によって、ディスク２００の回転を制御することができる。
　ブレーキパッド１０は、裏板１１と摩擦材１２とが接合した接合体で構成されている。ブレーキパッド１０では、裏板１１と摩擦材１２とが、接着または融着（溶着）されていてもよく、裏板１１と摩擦材１２とが、一体化されていてもよい。
　また、本実施形態では、ブレーキパッド１０（摩擦材１２および裏板１１）の平面形状は、図１に示すように、ほぼ四角形状をなしている。そして、摩擦材１２は、平面視で、裏板１１よりも小さいサイズであり、平面視で、裏板１１に包含されるように位置している。
　なお、本実施形態では、摩擦材１２および裏板１１の平面形状は、それぞれ、ほぼ四角形状をなしているが、これに限定されない。摩擦材１２および裏板１１の平面形状は、例えば、略円形状、多角形状等をなしていてもよい。また、これらの平面形状は、それぞれ、異なる形状をなしていてもよい。なお、これらの平面形状は、ブレーキパッド１０の用途に合わせて適宜設定すればよい。
　以下、ブレーキパッド１０を構成する摩擦材１２と裏板１１とについて順次説明する。
　［摩擦材］
　摩擦材は、制動時にディスクと当接し、この当接による摩擦によって、ディスクの回転を抑制する機能を有している。
　摩擦材１２は、制動時にディスク２００と当接し、ディスク２００との間に生じる摩擦によって、摩擦熱を発生する。そのため、摩擦材１２の構成材料は、制動時の摩擦熱に対応できるように、耐熱性に優れることが好ましい。その具体的な構成材料としては、特に限定されないが、例えば、ロックウール、ケブラー繊維、銅繊維のような繊維材と、樹脂のような結合材と、硫酸バリウム、ケイ酸ジルコニウム、カシューダスト、グラファイトのような充填材とを含む混合物が挙げられる。
　また、摩擦材１２の平均厚みは、特に限定されないが、３ｍｍ～１５ｍｍであるのが好ましく、５ｍｍ～１２ｍｍであるのがより好ましい。摩擦材１２の平均厚みが、前記下限値未満の場合、摩擦材１２を構成する材料等によっては、その機械的強度が低下することにより、破損が生じやすく、寿命が短くなる場合がある。また、摩擦材１２の平均厚みが、前記上限値を超えた場合、摩擦材１２を備えるキャリパ装置全体が若干大型化してしまう場合がある。
　［裏板］
　裏板１１（本発明の裏板）は、前述する成形品の製造方法により製造されており、硬質かつ高い機械的強度、ならびに高い形状安定性を有する。このため、裏板１１は、変形しにくく、摩擦材を確実に支持することができるとともに、制動時にピストンの押圧力を、均一に摩擦材に伝達することができる。
　なお、裏板１１中において、主繊維および副繊維は、それぞれ、例えば、裏板１１の厚み方向に沿って配向してもよく、裏板１１の面方向に沿って配向してもよく、裏板１１の厚み方向または面方向に対して所定の角度で傾斜して配向してもよく、低い配向度で配向していてもよく、あるいは、全く配向しなくて（無配向であって）もよい。
　ただし、主繊維および副繊維のうちの少なくとも主繊維が、裏板１１の面方向に沿って配向していることにより、裏板１１の面方向に沿った寸法変化をさらに低下させることができる。その結果、裏板１１の反り等の変形をより確実に抑制または防止することができる。なお、主繊維および副繊維が裏板１１の面方向に沿って配向するとは、主繊維または副繊維が、裏板１１の面に対して略平行に配向している状態のことを意味する。
　また、主繊維および副繊維が低い配向度で配向または無配向であることにより、強度分布、成形収縮、線膨張等の裏板１１の物性について、裏板１１中の異方性を低減させることができる。これにより、裏板１１の機械的強度および形状安定性をより向上させることができる。このような裏板１１は、開繊後のペレットを圧縮成形することにより簡便に得ることができる。また、圧縮成形によれば、肉厚な裏板１１を容易に成形することもできるとともに、繊維の長さを、裏板１１中においても、より安定に維持することができる。さらに、圧縮成形により裏板１１を成形する場合、成形時のペレットのロスを低減することもできる。
　なお、ブレーキパッド１０の製造方法としては、特に限定されないが、例えば、裏板１１の形成後に、摩擦材１２と張り合わせる方法、裏板１１と摩擦材１２とを一体成形する方法等が挙げられる。
　以上、本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明は、これに限定されない。
　以下、本発明を実施例および比較例に基づいて詳細に説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
＜１＞成形品の製造
　（実施例１）
［１］ペレットの調製
　以下のようにして、ペレットを調製した。
　まず、繊維の原繊維としてのシランカップリング剤により表面処理が施されたガラス繊維（ＰＰＧ社製ガラス繊維ロービング１０８４、平均径：１５μｍ）を５５．０質量％用意した。
　次いで、樹脂としてのフェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製スミライトレジンＰＲ－５１４７０、重量平均分子量：２８００）を３６．０質量％と、硬化剤としてのヘキサメチレンテトラミンを６．０質量％と、硬化助剤としての酸化マグネシウムを１．０質量％と、離型剤としてのステアリン酸カルシウムを１．０質量％と、顔料としてのカーボンブラックを１．０質量％とを混合して、樹脂混合物を得た。
　次に、流動床技術を使用して、表面処理が施されたガラス繊維に、得られた樹脂混合物をコーティングし、４００℃に加熱されたヒータにより溶融・固着させ、その後、冷却した。
　次に、ストランドカッターにより、樹脂混合物がコーティングされたガラス繊維を、平均長さ２０ｍｍの繊維が得られるように切断した。これにより、ペレットを得た。
［２］開繊工程
　得られたペレットを、一軸混練機（株式会社井元製作所製、製品名「ＩＭＣ－１８９４型」）にて１００～１１０℃に加熱しつつ開繊処理を行い、開繊後のペレット（繊維含有組成物）を得た。
［３］成形品の製造
　得られた開繊後のペレット（繊維含有組成物）を用いて、次のようにして成形品を製造した。
　まず、８０～９０℃に加熱した金型内に、開繊後のペレット（繊維含有組成物）を投入し、常法により圧縮し、プリフォームを作製した。プリフォームの長さは７５ｍｍ、幅は４５ｍｍ、高さは８ｍｍ、重量は３０ｇであった。
　次いで、プリフォームを平行板型の高周波予熱機によって１００～１１０℃まで予熱した。この予熱されたプリフォームを金型に投入し、加圧し加熱硬化せしめ、長さ８０ｍｍ×幅５０ｍｍ×厚み４ｍｍの成形品を得た。成形条件は、金型温度１７０～１８０℃、成形圧力２０～３０ＭＰａ、硬化時間３分であった。
　（実施例２～１３）
　ペレットの構成を表１に示すように変更した以外は、前記実施例１と同様にして成形品を製造した。
　（比較例１）
　実施例１の［２］開繊工程を行わず、ペレットを［３］成形品の製造の「繊維含有組成物」として用いた以外は、前記実施例１と同様に成形品を製造した。
　表中、ガラス繊維（ＰＰＧ社製ガラス繊維ロービング１０８４、平均径Ｄ１：１５μｍ）から得られた繊維を「ガラス１」、炭素繊維（東邦テナックス株式会社製炭素繊維ロービングＨＴＳ４０、平均径Ｄ１：７μｍ）から得られた繊維を「炭素１」、硬化助剤としての酸化マグネシウムを「Ｚ１」、充填材としてのクレーを「Ｊ１」、充填材としてのミルドカーボンを「Ｊ２」、充填材としてのグラファイトを「Ｊ３」として示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
＜２＞成形品の評価（曲げ強さ）
　各実施例および比較例の成形品中央部から、長さ８０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚み４ｍｍのサイズを有する部分を切り出して、曲げ強さを測定するための試験片とした。この試験片の曲げ強さを、ＩＳＯ １７８に準拠して測定し、以下の基準に従い評価した。
　　Ａ：曲げ強さが１４０ＭＰａ以上である。
　　Ｂ：曲げ強さが１２０Ｍｐａ以上１４０Ｍｐａ未満である。
　　Ｃ：曲げ強さが１００Ｍｐａ以上１２０Ｍｐａ未満である。
　　Ｄ：曲げ強さが８０Ｍｐａ以上１００Ｍｐａ未満である。
　　Ｅ：曲げ強さが８０Ｍｐａ未満である。
　この結果を表１に合わせて示した。
　表１から明らかなように、本発明に従う各実施例の成形品は、良好な成形性を有していた。また、曲げ強さに優れていた。これに対して、比較例では、満足な結果が得られなかった。
　本発明の成形品の製造方法は、樹脂と原繊維とを含むペレット原料を用意する工程と、前記ペレット原料を切断し、前記樹脂と、前記原繊維が切断されてなる繊維とを含む複数のペレットを得る工程と、各前記ペレット中に含まれる前記繊維を開繊する工程と、前記開繊後のペレットを成形して、成形品を得る工程と、を有することを特徴とする。本発明によれば、機械的強度に優れた成形品（例えば、ブレーキパッドの裏板）を容易に製造することができる。また、本発明によれば、機械的強度に優れた成形品および裏板を提供することもできる。さらに、本発明によれば、信頼性の高いブレーキパッドを提供することもできる。したがって、本発明は、産業上の利用可能性を有する。

Claims (10)

  1. 　樹脂と原繊維とを含むペレット原料を用意する工程と、
    　前記ペレット原料を切断し、前記樹脂と、前記原繊維が切断されてなる繊維とを含む複数のペレットを得る工程と、
    　各前記ペレット中に含まれる前記繊維を開繊する工程と、
    　前記開繊後のペレットを成形して、成形品を得る工程と、を有することを特徴とする成形品の製造方法。
  2. 　前記繊維を開繊する工程において、前記ペレットを８０℃以上１４０℃以下の温度で加熱しつつ、各前記ペレット中に含まれる前記繊維を開繊する請求項１に記載の成形品の製造方法。
  3. 　前記繊維を開繊する工程に供される前記ペレット中に含まれる前記繊維の平均長さは、３ｍｍ以上１００ｍｍ以下である請求項１または２に記載の成形品の製造方法。
  4. 　前記繊維を開繊する工程に供される前記ペレット中に含まれる前記繊維の平均長さを１としたとき、前記開繊後の前記ペレット中に含まれる前記繊維の平均長さは、０．１以上０．８以下である請求項１ないし３のいずれか１項に記載の成形品の製造方法。
  5. 　前記繊維は、アラミド繊維、炭素繊維およびガラス繊維よりなる群から選択される少なくとも１種を含む請求項１ないし４のいずれか１項に記載の成形品の製造方法。
  6. 　前記樹脂は、フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂および不飽和ポリエステル樹脂よりなる群から選択される少なくとも１種を含む請求項１ないし５のいずれか１項に記載の成形品の製造方法。
  7. 　前記成形品は、摩擦材と、前記摩擦材に接合された裏板とを備えるブレーキパッドの前記裏板である請求項１ないし６のいずれか１項に記載の成形品の製造方法。
  8. 　請求項１ないし７のいずれか１項に記載の成形品の製造方法により製造されたことを特徴とする成形品。
  9. 　請求項７に記載の成形品の製造方法により製造されたことを特徴とする裏板。
  10. 　摩擦材と、前記摩擦材に接合された請求項９に記載の裏板と、を備えることを特徴とするブレーキパッド。
PCT/JP2015/051728 2014-01-29 2015-01-22 成形品の製造方法、成形品、裏板およびブレーキパッド WO2015115306A1 (ja)

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