JP3174065B2

JP3174065B2 - 透明度および色を改善された緑茶抽出物の調製方法

Info

Publication number: JP3174065B2
Application number: JP53038497A
Authority: JP
Inventors: エカナヤケ，アシュラ; バンガー，ジョン，ロバート; モーレンカンプ，マービン，ジョーゼフ，ジュニア．
Original assignee: Procter and Gamble Co
Current assignee: Procter and Gamble Co
Priority date: 1996-02-26
Filing date: 1997-02-21
Publication date: 2001-06-11
Anticipated expiration: 2017-02-21
Also published as: US6268009B1; CA2248295A1; AU1972997A; JP3507433B2; CN1079646C; CA2248295C; EP0884953B1; DE69709065T2; JPH11504224A; BR9707675A; WO1997030597A1; DE69709065D1; CN1214613A; US6063428A; ATE210384T1; EP0884953A1; ES2165585T3; US5879733A; JP2001197863A

Description

【発明の詳細な説明】技術分野この出願は、透明度および色が改善された緑茶抽出物
を調製する方法に関する。この出願は、具体的には、陽
イオン交換材による処理とそれに続く微小濾過とを含む
該緑茶抽出物を調製する方法に関する。

発明の背景茶原料の抽出物は、当該技術分野において周知であ
る。例えば、一般に緑茶を温水または冷水で抽出するこ
とにより、可溶性茶固形物を含む希釈抽出物が形成され
る。この緑茶抽出物を濃縮することで、冷凍、冷蔵、ま
たは乾燥した状態の固形物である濃縮抽出物が形成され
る。この緑茶抽出物を他の飲料成分、例えば果汁、花蜜
などと混ぜ合わせることで少なくともある種の所望の風
味と緑茶の感覚的な性質とを持つ飲料を提供することも
できる。

緑茶抽出物には、茶飲料に所望の味覚性（収斂味:ast
ringency）を与える高濃度のフラバノール、特にエピカ
テキン、エピガロカテキン、エピガロカテキンガレー
ト、およびエピカテキンガレートなどの単量体カテキン
が酸化されていない状態で当初は含まれている。残念な
ことに、これらのカテキン成分（分子量約200ないし約5
00）は、抽出物中に他の成分が存在すると酸化されてよ
り高分子量のポリフェノール、特にテアフラビン（thea
flavin）およびテアルビギン（thearubigin）となる。
これらの他の成分としては、金属イオン（特に、カルシ
ウム、マグネシウム、マンガン、アルミニウム、亜鉛お
よび鉄）と、緑茶が当初抽出された際に形成され、部分
的に酸化されたある主の中間体（特にキノン）と、溶存
酸素とが挙げられる。抽出物中のそれらの金属イオン
は、触媒として作用し、キノリンおよび溶存酸素ととも
に、カテキンを酸化ポリフェノールに変換し、この酸化
ポリフェノールは緑茶飲料により望まれることのない後
を引くような収斂味を与える。

カテキンの酸化によって形成されるこれらの酸化ポリ
フェノールは、緑茶抽出物に含まれる他の成分、例えば
カフェイン、タンパク質、ペクチン、および（または）
金属イオンと相互作用および反応することが可能であ
り、より大きく、かつ重たい複合体を形成し、最終的に
は沈殿してしまう。その結果、茶飲料は時間が経つにつ
れて所望の薄緑色から見苦しい褐色に変化する。よりい
っそう重要なことは、茶飲料が濁りはじめ、数日で混濁
して目に見える粒子が生ずる。

このような茶含有飲料の変色および複合体の沈殿は、
視覚的に魅力あるものではない。消費者の中には、その
ような飲料が味の悪いものであり、かつ「古くなった」
ものであると考える。さらに、緑茶を含んだ「透明な」
飲料が望まれる一方で、そのような緑茶の変色および混
濁は、あきらかに望ましいものではない。

緑茶抽出物からそのような複合体を取り除く試みがな
されている。そのような方法には、処理条件、特に沈殿
を生ずる温度を変え、それに続いて遠心、濾過、および
沈殿物の除去が含まれる。別の方法では、酸化ポリフェ
ノールの懸濁および安定化が含まれる。例えば、1977年
９月27日公布の米国特許第4,501,261号（Jongeling）を
参照のこと。さらに他の方法として、化学薬剤および酵
素試薬を使用して不溶性複合体を可溶化させたり、ある
いは溶媒を用いて茶葉を抽出することで、酸化されてい
ないカテキンのみを抽出することが挙げられる。これら
の方法を用いた後でも、カテキンは時間が経つにつれて
酸化して、望ましくない酸化ポリフェノールを生ずる。
また、果汁、ポンチ、および（または）花蜜などの茶で
はない材料を含む飲料に緑茶抽出物が取り込まれた場
合、飲料が魅力のない褐色に変わり、時間とともに「泥
状（muddy）」になる。

テアフラビンおよびテアルビギンなどの酸化ポリフェ
ノールの濃度を低下させたり、所望のアミノ酸テアニン
と同様に所望のカテキン濃度を高めたりする目的で使用
されている別の方法は、1995年６月26日付の米国特許第
5,427,806（Ekanayakeら）に開示されている。先行技術
であるEkanayakeらの方法では、緑茶をエリソルビン酸
および（または）アスコビン酸からなる酸性水溶液によ
って抽出する。つぎに、この酸抽出茶溶液をゼラチンで
処理し、生じた沈殿物を濾過する。この先行技術である
Ekanayakeらの方法は、緑茶抽出物に存在する鉄や望ま
しくない酸化物質をある程度除去する。しかし、緑茶抽
出物に含まれるすべての不要な成分を取り除くものでは
なく、該不要な成分には鉄以外の金属イオン（例：カル
シウムおよびマグネシウム）、テアフラビン、およびペ
クチンやタンパク質などの複合成分が含まれる。したが
って、酸化ポリフェノールおよび他の複合成分の原因と
なる成分を最小限度にし、あるいは少なくしまたは除去
することで、生じた抽出物の時間の経過に伴う透明性お
よび色が改善された緑茶抽出物を提供することが可能な
方法が依然として求められている。

発明の開示本発明は、時間経過に伴う透明性および色の改善がな
された緑茶抽出物を製造するための方法に関する。この
方法は、 a.任意に、しかし好ましくは、（１）緑茶材料を、エリソルビン酸、アスコルビン酸、
またはエリソルビン酸とアスコルビン酸との混合物、加
えてクエン酸を含む酸性水溶液と接触させることで、可
溶性緑茶固形物を含む第一の水性抽出物を得る工程、（２）残留緑茶材料から前記第一の水性抽出物を分離す
る工程、（３）前記工程（２）の残留緑茶材料を、エリソルビン
酸、アスコルビン酸、またはエリソルビン酸とアスコル
ビン酸との混合物を含む酸性水溶液と接触させること
で、可溶性緑茶固形物を含む第二の水性抽出物を得る工
程、（４）前記第二の水性抽出物を残留緑茶材料から分離す
る工程、および（５）前記第一の水性抽出物と前記第二の水性抽出物と
を混合することで緑茶抽出物を作る工程によって得られる緑茶抽出物を作る工程と、 b.前記緑茶抽出物に存在する金属陽イオンを除去するの
に有効な食品用銘柄（food grade）陽イオン交換材によ
って、前記緑茶抽出物を処理する工程と、 c.前記処理した抽出物の温度を約100゜Fから約140゜F
（約37.8℃から約60℃）に保ちながら、前記処理した抽
出物を微小濾過膜に接触させることにより、より高分子
量の成分を除去して透過液として濾過済み緑茶抽出物を
得る工程と、を含む。

本発明の方法によって得られる濾過済み抽出物は、１
％可溶性固形物をベースとして、 a.（１）少なくとも約130ppmのエピカテキン、（２）少なくとも約300ppmのエピガロカテキン、（３）少なくとも約350ppmのエピガロカテキンガレー
ト、および（４）少なくとも約600ppmのエピカテキンガレートを含むカテキン混合物と、 b.少なくとも約50ppmのテアニンと、 c.任意に、しかし好ましくは、少なくとも約450ppmのカ
フェインと、 d.各々が約10ppm以下のカルシウムイオン、マグネシウ
ムイオン、マンガンイオン、アルミニウムイオン、亜鉛
イオン、および鉄イオンと、 e.600nmで測定したときに約0.06以下である吸光度と、 f.任意に、しかし好ましくは、430nmで測定したときに
約0.6以下である吸光度と、 g.任意に、しかし好ましくは、少なくとも約0.1％の滴
定酸度（TA）と、を含む。

陽イオン交換材による緑茶抽出物の処理は、抽出物中
のペクチンまたはタンパク質（あるいはペクチン様また
はタンパク質様成分）と結合して沈殿し混濁を生じ得る
複合分子を形成することが可能な金属イオン、特にカル
シウムおよびマグネシウムイオンを取り除くことで透明
度を改善する。もっとも重要なことは、陽イオン交換材
による処理は、カテキンを酸化してテアフラビンおよび
テアルビギンなどの酸化ポリフェノールと触媒となり得
るものとしてのこれらの金属イオンを除去する。また、
陽イオン交換材が強力な陽イオン交換樹脂である場合、
水素イオンを添加することで追加の酸（例：食用酸の添
加）抽出の必要性を最小限にまたは少なくすることで、
該抽出によって調製された飲料が滑らかで、より少ない
酸味、収斂味を持つものとなる。

処理済み緑茶抽出物を微小濾過膜に接触させる工程に
よって、より大きな分子量成分が取り除かれる。これら
の高分子量成分には、ペクチン、タンパク質、クロロフ
ィル（およびクロロフィル分解産物の各々）、テアルビ
ギン、およびいくつかのテアフラビン、さらに残留金属
イオン／複合体による酸化産物が含まれる。これらの高
分子量成分を除去することにより、たとえ時が経って
も、得られる濾過済み抽出物（透過液）の透明度および
色は改善される。濾過済み抽出物には、緑茶飲料に対し
て所望の風味を与えるカテキンが豊富に存在する。別の
利点は、濾過済み抽出物は、カテキンによって与えられ
る収斂味を円熟にする（mellow）所望の緑茶成分である
テアニンが豊富であることである。

本発明の方法によって得られた処理および濾過済み緑
茶抽出物を所望の緑茶飲料を提供するものとして用いる
ことができる。この緑茶抽出物はさらに、果汁を含む他
の飲料成分と組み合わせて、幅広い範囲の緑茶含有飲料
を提供することが可能である。さらに驚くべき利点とし
て、ダイエット飲料中にこれらの緑茶抽出を含ませるこ
とで、アスパルタームの特徴的な後味が実質的に抑えら
れる。

本発明の詳細な説明 A.定義本明細書中で用いる「可溶性固形物（soluble solid
s）」は、茶から抽出された水溶の可溶性茶固形物と、
抽出またはそれに続く処理の過程に含まれる任意の水溶
性成分とを指す。これらの固形物として、カフェイン、
フラバノール、アミノ酸（特に、テアニン）、食用酸
（例えば、後述する酸性抽出の過程で添加されるクエン
酸、エリソルビン酸、およびアスコルビン酸）およびそ
れらの塩類、タンパク質、砂糖および関連材料を挙げる
ことができる。茶抽出物または茶固形物に存在する成分
（例えば、カテキン）の量は全て１％可溶性固形物をベ
ースとしている。

本明細書中で用いる「緑茶材料」または「緑茶固形
物」という用語は、C.sinensisおよびC.assaimicaを含
むCamellia属、またはそれらの雑種から得られる緑茶材
料または固形物であり、採取された新鮮な緑茶の葉、採
取直後に乾燥した新鮮緑茶の葉、存在する任意の酵素を
不活性化するために乾燥前に加熱処理した新鮮緑茶の
葉、発光させていない茶、インスタント緑茶、およびそ
れらの葉の水性抽出物が挙げられる。緑茶材料は、茶の
葉、その抽出物、茶植物の茎、および関連するその他の
植物材料であってウーロン茶あるいは紅茶を作るための
部分的あるいは実質的な発酵はされていない植物材料で
ある。Phyllanthus属の他の仲間、Catechu gambirある
いはUncaria科の茶植物も使用することができる。発酵
していない茶の混合物も、本発明の方法にもとづく緑茶
抽出物の調製に使用することができる。

本明細書中で用いる「カテキン」という用語は、一般
にカテキン、エピカテキン、およびそれらの誘導体に言
及したものである。該誘導体には、糖塩、糖エステル、
およびその他の食用の生理学的に許容される誘導体が含
まれる。カテキン、エピカテキン、およびそれらの誘導
体は緑茶に存在する重要なフラバノールである。本発明
の目的のために、緑茶固形物、緑茶抽出物、または緑茶
材料に含まれるカテキンの濃度は、４種類のこれらのフ
ラバノール、すなわちエピカテキン、エピガロカテキ
ン、エピカテキンガレート、およびエピガロカテキンガ
レートの濃度をベースとしている。しかしながら、緑茶
に含まれるその他のカテキン、例えばガロカテキンおよ
びガロカテキンガレートも存在し得ることを理解してお
くべきである。

本明細書中で用いる「含まれる」または「含む」とい
う用語は、種々の成分および処理工程が本発明の方法に
もとづく緑茶抽出物、生産物、および方法において併用
することが可能であることを意味する。したがって、
「含まれる」または「含む」は、より制限した用語であ
る「からなる」および「から本質的になる」を包含す
る。

本明細書中で用いるすべての量、部、比、およびパー
セントは、特に指定しない限り重量（by weight）によ
る。

B.出発原料である緑茶抽出物および前処理工程本発明に有用な緑茶抽出物は、緑茶材料または他の天
然の緑茶供給源から得ることができる。緑茶抽出物は一
般に、緑茶の葉または他の緑茶材料を水に接触させて水
性抽出物を生成することにより得る。所望のカテキンを
酸化してテアフラビンおよびテアルビギンなどのより所
望されない分子量のより高い酸化ポリフェノールにする
ことが可能なキノンなどの前駆体の初期の生成を避ける
ように緑茶材料の供給源を注意して取り扱う場合には、
得られる緑茶抽出物を酸性抽出なしに、すなわち酸性水
溶液による抽出なしに本発明にもとづいて処理すること
ができる。しかしながら、多くの場合、鉄などのある種
の金属イオンや、テアフラビン、テアルビギン、および
キノンなどのある種の酸化フェノール成分を除去する酸
性抽出によって、出発原料である緑茶抽出物を得ること
が好ましい。

酸性抽出は、好ましくは1995年６月26日付の米国特許
第5,427,806号（Ekanayakeら）に記載された方法にもと
づいて実施する。なお、本願ではこの米国特許を援用す
る。Ekanayakeらの方法では、緑茶材料を、クエン酸
や、エリソルビン酸、アスコルビン酸、またはエリソル
ビン酸とアスコルビン酸との混合物を含む水性溶液と接
触させるか、あるいはこれで抽出する。好ましくは、こ
れらの酸を添加した抽出水を脱イオン化する。

この酸溶液による抽出は、バッチ式、半連続式、連続
式、または同等の方法で実施することができる。好まし
い方法は、バッチ式または半連続式である。

バッチ式では、好ましくは約40℃ないし約50℃、もっ
とも好ましくは約45℃ないし約50℃の温度で、抽出プロ
セスで使用されるクエン酸の総量とエリソルビン酸／ア
スコルビン酸の総量の約1/2ないし約3/4とを含む水溶液
を用いて緑茶材料を抽出することが好ましい。茶材料と
水溶液との比は、一般に約1:7ないし約1:20、より好ま
しくは約1:7ないし約1:9、さらに好ましは約1:8であ
る。エリソルビン酸／アスコビン酸と使用した茶材料と
の比は、約1:6ないし約1:60、好ましくは約1:7ないし約
1:50である。クエン酸と茶材料との比は、一般に約1:10
ないし約1:40,好ましくは1:20ないし約1:35である。

この酸溶液による抽出は、一般に約0.75ないし2.5％
の可溶性固形物、好ましくは約１ないし約２％の可溶性
固形物を含む水性抽出物を生産するのに十分な時間で実
施する。この水性抽出物を残留茶材料および他の固形茶
残留物から、例えば沈降分離およびデカント、濾過、あ
るいは遠心によって分離する。つぎに、残りのエリソル
ビン酸／アスコルビン酸を含有する第２の酸溶液を残留
茶材料／残留物に、一般に約1:7ないし約1:20、および
好ましくは約1:8ないし約1:15の比でもって添加する。
この第２の抽出は、一般に約40℃ないし約48℃、さらに
好ましくは約43℃ないし約46℃の温度で実施する。第２
の抽出は、一般に約0.5ないし約2.0％の可溶性固形物、
好ましくは約1.0ないし約1.5の可溶性固形物を含む第２
の水性抽出物を生産するのに十分な時間をかけて行う。
この第２の水性抽出物から残留茶材料を除去した後、第
１及び第２の水性抽出物を一緒に混ぜ合わせて、本発明
の方法にもとづく次の処理のための緑茶抽出物を提供す
る。

半連続式の方法を用いる場合、クエン酸と、エリソル
ビン酸、アスコルビン酸、またはエリソルビン酸とアス
コルビン酸との混合物とを含む酸性溶液によって再び抽
出する。この半連続式の方法の第１の工程は、該プロセ
スで使用されるエリソルビン酸、アスコルビン酸、また
はエリソルビン酸とアスコルビン酸との混合物の総量の
約1/2ないし3/4とクエン酸の総量とを水含有タンクに添
加することを含む。添加する酸量は、茶材料の重量をベ
ースとしているので、添加する材料の重量は事前に決定
される。エリソルビン酸および／またはアスコルビン酸
と茶の葉との比は、一般に約1:6ないし約1:60、好まし
くは約1:7ないし約1:50であり、またクエン酸と茶材料
との比は、一般に約1:10ないし約1:40、好ましくは約1:
35である。つぎに、茶材料を、酸を含む水溶液に添加す
る。この茶材料を完全に濡らす。抽出は、一般に約40な
いし約50℃、好ましくは約45℃ないし約50℃の温度で、
緑茶溶液が約４より大きいブリックスに達するまで行
う。約60ないし約80％、好ましくは約65ないし75％、最
も好ましくは約70％の溶液（第１の溶液）をポンピング
してフィルタータンクに入れる。この第１部緑茶抽出物
を真空下でポンピングして抽出物の酸素含有量を真空タ
ンクまで制御し、本発明の方法にもとづく次の処理用の
緑茶抽出物を提供する。残留エリソルビン酸／アスコル
ビン酸を含む追加の水を用いてフィルタータンクの水洗
いを行う。茶抽出物のブリックスが約１ないし約３、好
ましくは約1.5ないし約２に達するまで、この水洗い溶
液をフィルタータンクに添加する。緑茶溶液の残留物
（第２部）を用いて、新鮮緑茶材料の別の量の抽出を行
うことで、可溶性固形物濃度を高める。

この酸抽出物（次の処理後、および後述の濃度）から
得られる緑茶抽出物は、一般に約20ないし約60％可溶性
固形物、約３ないし約17％（好ましくは約２ないし約15
％、さらに好ましくは約３ないし約11％）エリソルビン
酸および／またはアスコルビン酸、約１ないし約６％
（好ましくは２ないし約５％、最も好ましくは約2.5な
いし約3.3％）クエン酸、約１ないし25％（好ましくは
約６ないし約20％、最も好ましくは約７ないし約15％）
カテキン（すなわち、エピカテキン、エピガロカテキ
ン、エピガロカテキンガレート、およびエピカテキンガ
レートの混ぜ合わせた濃度）、および約0.85ないし約４
％カフェインを含む。テアニンとカフェインとの比は、
約1:3ないし約1:100、好ましくは約1:4ないし約1:80で
ある。テアニンと酸化カテキン（例えば、テアフラビン
およびテアルビギン）との比は、一般に約1:10ないし約
1:150、好ましくは約1:20である。

C.陽イオン交換材料による抽出物の処理本発明の重要な態様は、緑茶抽出物（酸性抽出でもよ
いし酸性抽出でなくてもよい）を食品用銘柄陽イオン交
換材料によって処理することである。この陽イオン交換
材料による処理は、単量体のカテキンを多量体の酸化ポ
リフェノール、例えばテアフラビンおよびテアルビギン
に変換する酸化反応の触媒である金属イオンを除去す
る。該金属イオン、特にカルシウムおよびマグネシウム
イオンの除去もまた、抽出物中の他の成分、特にペクチ
ンまたはペクチン様成分と金属イオンとの錯体形成を防
ぐことによって、透明度を改善する。このような錯体形
成化合物は、望ましくない混濁を生じさせる。

この処理は、一般に緑茶抽出物を食品用銘柄陽イオン
交換樹脂に接触させることによって行われる。抽出物に
対する樹脂の比率は、抽出物中の金属イオン、特にカル
シウム、マグネシウム、マンガン、アルミニウム、亜
鉛、および鉄を取り除くのに有効な比である。一般に、
抽出物と樹脂との比は、約1:1ないし約30:1、好ましく
は約1:1ないし約15:1の範囲内である。このような抽出
物と樹脂との比は、抽出物中に含まれる十分な量のカフ
ェインが除去されたかどうかを決定する上でも重要であ
る。もしかなり過剰の陽イオン交換樹脂が存在（例え
ば、抽出物と樹脂との比が約15:1以下）するならば、十
分な濃度のカフェインを抽出物から除去することができ
る。本発明の方法にもとづくカフェイン抜き緑茶抽出物
にとって、そのような過剰の陽イオン交換樹脂が求めら
れよう。しかし、本発明の方法にもとづく緑茶抽出物が
カフェインを含むものとするためには、そのような過剰
の陽イオン交換樹脂は避けなければならない。もし所望
するならば、陽イオン交換樹脂を、陽イオン交換材料を
支持部材または基板に加えた陽イオン交換膜に交換する
ことができる。

樹脂と抽出物とを蜜に接触させる任意の従来の方法を
用いて、緑茶抽出物を陽イオン交換樹脂によって処理す
ることができる。適当な方法には、流動床、撹拌タン
ク、バッチタンク、並流カラム、および向流カラムが含
まれる。この処理工程は、バッチ式、半バッチ式、半連
続または連続式で行うことができる。一般に、緑茶抽出
物は、陽イオン交換樹脂の横方向に限定されたカラムを
通して連続的に通過させる。カラムまたは樹脂の流動床
を通過させるとき、抽出物の流れは上昇流方向または下
降流方向のいずれであってもよい。

さまざまな食品用銘柄陽イオン交換樹脂を、緑茶抽出
物を処理する際に利用することができる。本発明で使用
する上で特に好ましい陽イオン交換樹脂は、「強酸性陽
イオン交換樹脂」と呼ばれるもので、これには、スチレ
ンおよびジビニルベンゼンのスルホン化コポリマーと、
側鎖にスルホン酸基を持つサルファイト修飾−架橋フェ
ノール−ホルムアルデヒド樹脂と、スチレン、ジビニル
ベンゼン、およびアリロニトリルまたはメチルアリレー
トからなるスルホン化テトラポリマーとが含まれる。こ
れらの強酸性陽イオン交換樹脂は、水素イオンを抽出物
に加えるので、抽出物に追加の酸を添加する必要性が、
特に飲料を作るときに、減少する。適当な強酸陽イオン
交換樹脂としては、Aberlite IR−116、IR−118、IR−1
20B、XT−1022E、XT−471IF（Rohm ＆ Hasのオルガノ部
門製造）、Diaion SK−1B、SK−102、SK−104、SK−10
6、SK−110、SK−112、SK−116、FR−01（三菱化学製
造）、およびXFS−43281.00,XFS−43280.00,XFS−4327
9.00,XFS−43278.00,KCR−W2（Dow Chemicals製造）、
さらにWofatite−KPS（Bayer製造）の商品名（商品名）
で販売されているものが挙げられる。

緑茶抽出物を陽イオン交換樹脂に接触させておく時間
（滞留時間）は、使用する樹脂の種類、所望する金属イ
オン除去の度合い、抽出物に当初存在している金属イオ
ンの濃度、使用する樹脂の量、抽出物の温度、および抽
出物のpHに大きく依存する。滞留時間を決定する最も重
要なファクターは、所望する金属イオン除去の度合いで
ある。一般に抽出物に含まれる金属イオン（すなわち、
カルシウム、マグネシウム、マンガン、アルミニウム、
亜鉛、および鉄イオン）の濃度が各々約10ppm以下に達
するまで、該抽出物を陽イオン交換樹脂に接触させる。
好ましくは、それらの金属イオン各々の濃度は約5ppm以
下である。陽イオン交換樹脂のカラム内での抽出物の滞
留時間は、通常はカラムを通過する抽出物の流速によっ
て制御される。一般に、樹脂カラムを通る抽出物の流速
は、約１ないし約5gal./min./ft³である。好ましくは、
樹脂カラムを通る抽出物の流速は、約２ないし約4gal./
min./ft³である。

この陽イオン交換処理が実施される温度については、
特定の臨界はない。適当な温度は、周囲温度から微小濾
過を実施する際の温度までの範囲である。一般に、本発
明の方法にもとづく陽イオン交換処理は、約77゜Fから
約140゜F（約25℃ないし約60℃）の範囲の温度で行われ
る。

一般に、溶出抽出物のpHは最初は低くなる。しかし、
時間が経つにつれて、陽イオン交換樹脂は消耗する（す
なわち、イオンが吸着する）。強酸陽イオン交換樹脂を
使用する場合、通常、このことは溶出抽出物のpHが急上
昇して約３を上回ることによって示される。このポイン
トで、消耗した樹脂を再生させて、緑茶抽出物から金属
イオンの量をさらに除去することができるポイントにま
で戻すことが必要となる。再生は、陽イオン交換樹脂か
ら金属イオンを脱着することで達成される。樹脂の脱着
は一般に、残留茶抽出物が残らないようにまず樹脂床を
脱イオン水で洗浄する。次に、一般に約0.15ないし約0.
5gal./min/ft³の流速で、塩酸（４ないし10％溶液）ま
たは硫酸（１ないし８％溶液）などの強酸を溶出pHが約
１になるまで樹脂床に通す。その後、洗浄水のpHが中性
になるまで脱イオン水（通常は樹脂床の堆積の約６倍）
による洗浄を行なう。次いで、樹脂床について、茶抽出
物の次のバッチ処理を行う準備をする。

D.処理済み抽出物の微小濾過本発明の他の主要な特徴は、透過液として濾過済み緑
茶抽出物を得るために、陽イオン交換樹脂による処理が
施された抽出物を微小濾過膜に接触させることである。
本発明の方法にもとづく微小濾過によって、ペクチン、
タンパク質、クロロフィル（および対応する分解産物）
などの高分子量材料が取り除かれる。

本明細書中で用いる「微小濾過（nanofiltration）」
は、限外濾過で一般に使用されるものよりも分子量また
は孔サイズが小さいが逆浸透処理で使用されるものより
も分子量または孔サイズが大きい、濾過膜を使用する処
理のことである。限外濾過と同様に、微小濾過はある分
子の大きさを上回る溶質成分のみを拒否する一方でより
小さなものを通過させる。対照的に、逆浸透膜は一般に
イオンを含む全ての溶質成分を拒否し、水分子のみを通
過させる。

本発明の方法の重要な態様は、この微小濾過工程を実
施する際に、抽出物の温度を約100゜Fないし約140゜F
（約37.8℃ないし約60℃）、好ましくは105゜ないし約1
15゜F（約40.6℃ないし約46.1℃）とすることである。
このことは一般に、陽イオン交換材料による処理後であ
って微小濾過の直前に抽出物を暖めることによって達成
される。抽出物がその温度範囲内にあるときにこの微小
濾過工程を行うことは、２つの点において重要である。
もし温度が約100゜F（約37.8℃）よりもかなり低い場
合、テアニンなどの所望のアミノ酸が酸化ポリフェノー
ルと複合体を形成してより大きな分子を形成し、抽出物
を微小濾過する過程で膜によって除去されてしまう。逆
に、もし温度が約140゜F（約60℃）よりもかなり高い場
合、抽出物に含まれる複合酸化材料のいくつかは解離し
てより小さな分子となり、次いで微小濾過の際に膜を通
過することが可能となってしまう。

微小濾過を実施する際の圧力は、本発明の方法にとっ
て重要である。微小濾過を行う際の圧力を十分に高くす
ることで、所望の処理効率を達成するために膜を通過
（すなわち、透過）する抽出物の流れを適当なものにす
べきである。しかし、かなりの量の水を抽出物から除去
するほど、圧力を高くしてはならない。すなわち、濃縮
物（すなわち、残留物）を過剰に濃縮することは避ける
べきである。一般に、本発明の方法にもとづく微小濾過
は、約100ないし約300psi、好ましくは約175ないし約25
0psiの静水圧力を膜の上流側に与えながら実施される。

本発明の方法に使用する上で適当な微小濾過膜は、約
700ないし約5000ダルトンのカットオフ公称分子量（孔
サイズが約17ないし約40オングストロームの範囲に相
当）であるポリマーで作られる。好ましい微小濾過膜
は、約800ないし約2000ダルトンのカットオフ公称分子
量（孔の大きさが約18ないし約27オングストロームの範
囲に相当）であるポリマーで作られる。適当なカットオ
フ公称分子量または孔サイズを有する膜を利用すること
で、膜の公称孔径よりも小さな分子サイズの抽出物中の
所望の茶成分（例えば、カテキン）は、大量の水とも
に、膜を無理やり通過して透過物として下流側に集積す
る。その一方で、公称孔径よりも大きい分子量を有する
所望の分子（例えば、いくつかのテアフラビンおよびテ
アルビギンなどの酸化ポリフェノール）は膜によって拒
否され、残留物として上流側に残る。

微小濾過膜の作製に使用されるポリマーの種類も、本
発明の方法にとって重要である。好適なポリマーは、抽
出物中の所望の成分（例えば、カテキン）に対する親和
性が低い。酢酸セルロース、ポリスルホン、ポリフッ化
ビニリデンなどのポリマーは、通常はそのような微小濾
過膜の作製に好適である。例えば、適当な酢酸セルロー
ス膜材料を開示している1986年８月５日に発行された米
国特許第4,604,204号（Linderら）を参照のこと。しか
しながら、ポリアミド（例えば、ナイロン）型ポリマー
は、一般に膜材料としては不適当である。なぜなら、膜
をつくっているポリマーは、カテキンに対する親和性が
あまりにも高く、緑茶抽出物から所望の成分があまりに
も多く除去あるいは濾過されてしまう。

微小濾過膜は、多くの異なる構成を取ることができ、
一般にカートリッジ型アセンブリまたはモジュールの中
に設けられている。本発明の方法に使用される好ましい
膜構成は、通常「螺旋巻膜」と呼ばれる。螺旋巻膜は通
常、概略中央に位置した透過液管または濾過液管と、適
当なスペーサおよび裏当てを有し、かつ前記透過液また
は濾過液管の周りに螺旋状に巻かれた少なくとも一枚の
膜とを有する。1995年11月28日発行の米国特許第5,470,
468号（colby）、1993年３月９日発行の米国特許第5,19
2,437号（Changら）、1991年２月19日発行の米国特許第
4,994,184号（Thalmannら）、1991年１月29日発行の米
国特許第4,998,445（Falk）、1988年11月１日発行の米
国特許第4,781,830号（Olsen）、1981年11月17日発行の
米国特許第4,301,013号（Settiら）などは、本発明の方
法にもとづく微小濾過を実施する際に用いることが可能
な汎用型の螺旋巻膜カートリッジを開示している。螺旋
巻構成の場合、膜周辺の抽出物の流速および膜を透過す
る抽出物の流速を過度に妨げることがないように、膜を
強く巻き付けてはならない。

他の適当な構成としては、複数の中空膜繊維（例え
ば、３ないし20）がモジュラーハウジング内に配置され
ている中空繊維膜からなる筒状配列が挙げられる。1991
年３月５日発行の米国特許第4,997,564号（Herczeg）、
1991年２月12日発行の米国特許第4,992,177号（Ful
k）、1990年９月25日発行の米国特許第4,959,149号、19
84年３月６日発行の米国特許第4,435,289号（Breslau）
などは、本発明の微小濾過を実施する際に使用すること
が可能な汎用型の中空繊維膜からなる筒状配列を含むモ
ジュールを開示している。２枚以上の膜板またはシート
が離間して一列に並んでいるフラットシートフィルタカ
ートリッジも、本発明の方法にもとづく微小濾過を実行
する際に使用することができる。

抽出物を本発明の方法にもとづく微小濾過に曝した
後、結果として得られる茶抽出物透過液を冷やすことが
望ましい。既に指摘したように、抽出物は一般に微濾過
前に温める。しかし、生じた抽出物透過液をこの温かい
条件下で放置すると、抽出物透過液になおも存在する所
望の濃縮成分（特にカテキン）の望ましくない酸化が起
こり得る。一般に、抽出物透過液を、約60゜F（約15.6
℃）以下、好ましくは約45゜F（約7.2℃）以下に冷却す
ることで、そのような酸化を防ぐ。

時間が経つにつれて、微小濾過膜の目詰まりが始ま
り、残留物として取り除かれる高分子量成分の量はもは
や増加しない。このことは、抽出物透過液の流速を落と
すことで一般に明らかにされる。さらに、膜が目詰まり
すると、その処理効率が減少する。したがって、微小濾
過膜を周期的に洗浄したり、あるいは交換することでプ
ロセスの効率を維持し。抽出物に含まれる不必要な高分
子量成分を十分なレベルまで取り除く。

E.他の任意の工程本発明の方法にもとづく処理および濾過が施された緑
茶抽出物を乾燥することで、乾燥茶抽出固形物を得るこ
とができる。従来の乾燥方法、例えば凍結乾燥、真空ベ
ルト乾燥、および噴霧乾燥を使用することで、実質的に
水分を含まない保存性の乾燥粉末を提供することができ
る。好ましくは、抽出物を真空（加熱）蒸発によって濃
縮する。乾燥に最適な濃縮抽出物は、一般に約25％ない
し60％可溶性固形物、好ましくは約30％ないし60％、最
も好ましくは約40％ないし約60％可溶性固形物を有す
る。これらの濃縮および乾燥工程の際、好ましくは抽出
温度が約70℃を越えないように、最も好ましくは約50℃
を越えないようにする。

F.処理および濾過済み緑茶抽出の特性本発明のプロセスにもとづいて得られた処理および濾
過済み緑茶抽出物は、いくつかの独特な性質を持ってい
る。特に、該抽出物には濃縮濃度の所望のカテキンが含
まれる。この緑茶抽出物に存在するカテキンの濃縮濃度
は、４種類の重要なカテキン（すなわちエピカテキン、
エピガロカテキン、エピカテキンガレート、およびエピ
ガロカテキンガレート）またはそれらの誘導体の濃度に
より、本発明にもとづいて測定する。本発明のプロセス
にもとづいて得られた緑茶抽出物は、１％可溶性固形物
をベースとして、（１）少なくとも約130ppm、好ましくは少なくとも約20
0ppm、最も好ましくは少なくとも約270ppmのエピカテキ
ン；（２）少なくとも300ppm、好ましくは少なくとも約450p
pm、好ましくは少なくとも約550ppmのエピガロカテキ
ン；（３）少なくとも約350ppm、好ましくは少なくとも約50
0ppm、最も好ましくは約850ppmのエピガロカテキンガレ
ート；（４）少なくとも約60ppm、好ましくは少なくとも約100
ppm、最も好ましくは約175ppmのエピカテキンガレー
ト、を含む。

本発明の方法により得られる緑茶抽出物は、カテキン
の収斂味を改変しかつ円熟にする主に茶に見出される成
分であるテアニン（５−Ｎ−エチル−グルタミン）にも
豊む。本発明のプロセスによって得られた緑茶抽出物
は、少なくとも50ppm、好ましくは少なくとも約100pp
m、最も好ましくは約150ppmのテアニンを含む。

脱カフェイン化をしていない本発明の方法により得ら
れる緑茶抽出物は、好ましくはある最小濃度のカフェイ
ンによって特徴づけられる。本発明の方法にもとづいて
得られた緑茶抽出物は、一般に少なくとも約450ppm、好
ましくは少なくとも約600ppm、最も好ましくは少なくと
も約700ppmのカフェインを含む。

本発明の方法により得られる緑茶抽出物は、ある最大
濃度の金属濃度によっても特徴づけられる。カルシウ
ム、マグネシウム、マンガン、アルミニウム、亜鉛、お
よび鉄成分の濃度は、陽イオン交換処理工程で緑茶抽出
物からどの程度効果的に金属イオンが取り除かれたかを
示す指標として、本発明では使用される。

本発明の方法により得られる緑茶抽出物は、好ましく
はある最低レベルの滴定酸度（TA）によっても特徴づけ
られる。緑茶抽出物を強酸陽イオン交換樹脂によって処
理する場合、水素イオンを添加することで、滑らかで、
より少ない酸味、収斂味が得られる。本発明の方法によ
り得られる緑茶抽出物は、好ましくは少なくとも約0.1
％、最も好ましくは少なくとも約0.2％のTAを有する。

本発明の方法により得られる緑茶抽出物は、改善され
た透明度（clarity）によっても特徴づけられる。抽出
物の透明度は、600nmでの抽出物の吸光度を測定するこ
とによって、本発明にもとづき決定される。本発明の方
法により得られる緑茶抽出物は、600nmで測定した場
合、約0.06以下、好ましくは0.04以下の吸光度を有す
る。

本発明の方法により得られる抽出物は、好ましくは改
善された色によっても特徴づけられる。抽出物の色は、
430nmでの抽出物の吸光度を測定することによって、本
発明にもとづいて決定される。430nmで測定した吸光度
の値は、抽出物においてテアルビギン、テアフラビンモ
ノガレート、テアフラビンジガレート、ペクチン、タン
パク質、クロロフィル、およびそれらの分解産物の存在
によって生ずる褐色がかった色の度合いを反映する。本
発明の方法にもとづいて得られる緑茶抽出物は、430nm
で測定した場合の吸光度が約0.6以下、好ましくは約0.4
以下であり、すなわち該緑茶抽出物はほとんど褐色がか
っていない。

G.処理済みおよび濾過済み緑茶抽出物を用いる飲料本発明の方法にもとづいて調製された緑茶抽出物は、
種々の飲料で使用することができる。風味を出す程度の
量の緑茶抽出物または該抽出物由来の各々の緑茶固形物
が飲料に含まれている。「風味を出す程度の量（flavor
ful amount）」を構成するものは、所望のフレーバー効
果、用いる飲料のタイプなどを含む種々の要因に依存す
る。本発明の方法にもとづく飲料は、一般に約0.01ない
し約1.2％、好ましくは約0.05ないし約0.8％の緑茶固形
物（酸抽出の際、エリソルビン酸、アスコルビン酸、お
よび／またはクエン酸などの抽出物を処理する結果とし
て存在するその他の可溶性固形物のいずれをも含む）を
含む。

緑茶のほかに、本発明の方法にもとづく飲料は、果
汁、菜汁、フルーツフレーバー、ベジタブルフレーバ
ー、およびそれらのフレーバー成分の混合物である。特
に、果汁と緑茶との組み合わせは、魅力的な味を持たせ
ることができる。果汁は、リンゴ、クランベリー、梨、
桃、プラム、アプリコット、ネクタリン、グレープ、チ
ェリー、スグリ、ラズベリー、グースベリー、エルダー
ベリー、ブラックベリー、ブルーベリー、ストロベリ
ー、レモン、ライム、マンダリン、オレンジ、グレープ
フルーツ、クプアク、ポテト、トマト、レタス、セロリ
ー、ほうれん草、キャベツ、クレソン、タンポポ、ダイ
オウ、ニンジン、テンサイ、キュウリ、パイナップル、
ココナッツ、ザグロ、キウィ、マンゴ、パパイア、バナ
ナ、西瓜、タンジェリン、およびカンタループから得る
ことができる。好ましい果汁は、リンゴ、梨、レモン、
ライム、マンダリン、グレープフルーツ、クランベリ
ー、オレンジ、ストロベリー、タンジェリン、グレー
プ、キウィ、パイナップル、パッションフルーツ、マン
ゴ、グアバ，ラズベリー、およびチェリーから得ること
ができる。好ましくはグレープフルーツ、オレンジ、レ
モン、ライム、およびマンダリン果汁、ならびにマン
ゴ、リンゴ、パッションフルーツおよびグアバから得ら
れる果汁、ならびにそれらの果汁の混合物の柑橘系果汁
がもっとも好ましい。

本発明の方法にもとづく飲料で有効なこれらの他のフ
レーバー系の量（すなわち、有効量）は、フレーバー系
の供給源、所望するフレーバー効果などを含む多くの要
因に依存する。果汁および／または菜汁が含まれる場
合、本発明の方法にもとづく飲料は、約0.1ないし約90
％、好ましくは約３ないし約35％、さらに最も好ましく
は約３ないし約10％の果汁を含む（本明細書中での測定
では、果汁の重量％は、単一濃度（single strength）
２゜ないし16゜ブリックス果汁をベースとしている）。
果汁および／または菜汁をピューレとして、細かく砕い
たものとして、あるいは単一濃度または濃縮果汁とし
て、飲料に取り入れることができる。特に好ましくは、
約20゜ないし約80゜ブリックスの固形物含有量（主に糖
固形物）を有する濃縮物として果汁を取り入れる。

本発明の方法にもとづくフレーバーを与える系には、
飲料中でフラボラント（flavorant）として使用する技
術分野で知られている天然および／または人工のフレー
バー、フレーバーオイル、抽出物、油樹脂、精油などを
も含めることができる。これらのフレーバーは、果汁フ
レーバー、植物フレーバー、野菜フレーバー、およびそ
れらの混合物から選択することができる。特に好ましい
果汁フレーバーは、柑橘系フレーバーであり、オレンジ
フレーバー、レモンフレーバー、ライムフレーバー、お
よびグレープフルーツフレーバーが挙げられる。柑橘系
フレーバーのほかに、種々の他の果汁フレーバー、例え
ばリンゴフレーバー、グレープフレーバー、チェリーフ
レーバー、パイナップルフレーバー、エルダベリーフレ
ーバー、クプアクフレーバーなどを使用することができ
る。特に好ましい植物フレーバーは、ハイビスカス、マ
リゴールド、バラの実、オレンジの花、カモマイル（ca
mmomile）、エルダベリーの花、マルブ（malve）、レモ
ン草およびキクである。

果汁以外のフレーバー系では、フレーバーは一般にフ
レーバーエマルジョンとして果汁に取り込まれる。レー
バーエマルジョンは、一般に種々のフレーバーを混ぜ合
わせたものであり、エマルジョン、アルコール抽出物と
して用いることができ、あるいは噴霧乾燥することがで
きる。フレーバーエマルジョンには、1987年11月10日発
行の米国特許第4,705,691号（Kupper,ら）（本願で援用
する）に記載されているように、増量剤とともにまたは
増量剤なしで混濁剤がふくまれているいてもよい。

フレーバーエマルジョンを使用した場合、本発明の方
法にもとづく飲料は一般に約0.2ないし約５％、好まし
くは約0.5ないし約３％、最も好ましくは約0.8ないし約
２％のエマルジョンを含む。レーバーエマルジョンは一
般にフレーバーリングオイル（flavoring oil）（0.001
ないし20％）を乳化剤（１ないし30％）および水と混合
することによって調製することができ、もし不透明な飲
料を望むならば混濁剤も混合する。直径が約0.1ないし
約3.0ミクロンのエマルジョン液滴粒子を提供するよう
に処理されたフレーバーエマルジョンが好適である。好
ましくは、エマルジョン滴液粒子は、約2.0ミクロン以
下の直径を有する。最も好ましくは、エマルジョン液滴
粒子は、直径が約1.0ミクロン以下である。乳化剤は、
列挙されたフレーバーオイルを被覆することで凝集を防
いだり、適当な分散を保ったりすることの助けになる。
増量剤（混濁剤としても作用することができる）は、飲
料に分散するエマルジョン液滴を保つのに使用すること
ができる。そのような増量剤の例としては、臭素化植物
油（BVO）および樹脂エステル、特にエステルガムが挙
げられる。重量剤および混濁剤を液体飲料に使用するこ
とについてのさらに詳しい説明は、L.F.Green,DEVELOPM
ENT IN SOFT DRINKS TECHNOLOGY,Vol.1（Applied Scien
ce Publisheres Ltd.1978）87−93頁を参照のこと。

本発明の方法にもとづく飲料は、一般に１種類以上の
甘味料を有効量含むことができ、該甘味料としては炭水
化物甘味料と天然および／または人工の無／低カロリー
甘味料とが挙げられる。本発明の方法にもとづく飲料に
使用される甘味料の量（すなわち有効量）は、一般に、
使用した特定の甘味料と所望する甘味強度とに依存す
る。無／低カロリー甘味料の量は特定の甘味料の甘味の
度合いに依存して変える。

本発明の方法にもとづく飲料は、任意の炭水化物甘味
料、好ましくは単糖および／またはニ糖によって甘くす
ることができる。糖で甘くした飲料は一般に約0.1ない
し約20％、最も好ましくは約６ないし約14％、糖からな
る。これらの糖は、固形または液状のかたちで飲料に取
り込むことができる。しかし、一般的かつ好ましくは、
シロップのかたちで、シロップのかたちで、最も好まし
くは高フルクトースコーンシロップのような濃縮シロッ
プのかたちで取り込むことができる。本発明の方法にも
とづく飲料を調製する目的のために、これらの糖甘味料
を、果汁成分、フラボラントなどのその他の飲料成分に
よってある程度提供することができる。

これらの飲料で使用するのに好ましい糖甘味料は、ス
クロース，フルクトース、グルコース、およびそれらの
混合物である。フルクトースは、液状フルクトース、高
フルクトースコーンシロップ、乾燥フルクトースまたは
フルクトースシロップとして得たり、あるいは提供した
りすることができる。しかも、好ましくは高フルクトー
スコーンシロップとして提供される。高フルクトースシ
ロップ（HFCS、high fructose corn syrup）は、HFCS−
42、HFCS−55、およびHFCS−90として市販されており、
それぞれフルクトースとして砂糖固形物の重量あたり42
％、55％、および90％含まれる。他の天然に生ずる甘味
料あるいはそれらの精製抽出物、例えばグリシルリジ
ン，タンパク質甘味料トウマチン（thaumatin）、1995
年７月18日付の米国特許第5,433,965号（Fischerら）
（本願で援用する）などに開示されているLuo Han Guo
の果汁もまた本発明の方法にもとづく飲料に使用するこ
とができる。

単独で、あるいは炭水化物甘味料と組み合わせて本発
明の方法にもとづく飲料に取り込むことができる人工の
無カロリー甘味料または低カロリー甘味料は、例えばサ
ッカリン、シクラマート、アセトスルファム、Ｌ−アス
ルチル−Ｌ−フェニルアナイン低級アルキルエステル甘
味料（例えば、アスパルターム）、米国特許第4,338,34
6号（Brand）に開示されたＬ−アスパルチル−Ｄ−アラ
ニンアミド、米国特許第4,423,029号（Rizzi）に開示さ
れたＬ−アスパルチル−ｌ−ヒドロキシエチルアルカン
アミド甘味料、1986年１月15日に発行された欧州特許出
願第168,112号（Janusz）に開示されたＬ−アスパルチ
ル−Ｄ−フェニルグリシンエシテルおよびアミド甘味料
が挙げられる。特に好ましい低カロリー甘味料はアスパ
ルタームである。

アスパルタームによって甘味が付いた飲料は、多くの
人にとって後味がよくない。驚くべきことに、このアス
パルタームの後味は、本発明の方法にもとづく緑茶抽出
物を含む飲料で抑えられる。この驚くべき恩恵は、アス
パルタームが甘味の主な供給源、例えば高フルクトース
コーンシロップが適当な甘味度を与えるのに一般に必要
とされる濃度の約半分以下で存在するアスパルタームと
高フルクトースコーンシロップなどの炭水化物甘味料と
の混合物である飲料で注目に値する。

本発明の方法にもとづく飲料は、任意に他の飲料成分
を含むことができる。このような成分としては、保存料
（例、有機酸）、着色剤などが挙げられる。このような
飲料は、米国で推奨される一日あたりの量（U.S.Recomm
ended Daily Allowance（RDA））の約０ないし約110％
のビタミンおよびミネラルで強化することもできる。そ
のようなビタミンおよびミネラルは、飲料の所望の特性
（例、環境表示時間（ambient display time））を実質
的に変えるものでなく、そのようなビタミンおよびミネ
ラルは飲料の他の必須成分と化学的および物理的に親和
性を有する。特に好ましくは、ビタミンＡ（例、ビタミ
ンＡパルミテート）、そのプロビタミン（例、β−カロ
テン）、ビタミンB1（例、チアミンHCl）、およびビタ
ミンＣ（すなわち、アスコルビン酸）であるが、他のビ
タミンおよびミネラルもまた使用可能であることは理解
できよう。

本発明の方法にもとづく飲料は、炭水化物甘味飲料で
は一般に約80ないし約90％の水を含み、ダイエット型の
飲料すなわち低および／または無カロリー甘味料で少な
くとも部分的に甘味が付けられたものは最大で約99％の
水を含む。好ましくは、水は脱イオン水である。炭水化
物甘味料を配合した本発明の方法にもとづく飲料濃縮物
は、一般に約25ないし約75％、好ましくは約40ないし約
60％の水を含む。もし必要ならば、飲料用の水を炭酸ガ
スで飽和させる。通常、可溶化した二酸化炭素が飲料の
体積で約30％以上、好ましくは約100以上含まれる場合
に飲料が炭酸ガスで飽和されていると考えることができ
よう。本発明の方法にもとづく炭酸飲料は、該飲料の体
積で一般に100ないし450％、好ましくは約200ないし350
％、二酸化炭素を含む。炭酸飲料は、通常は非常に低い
濃度のパルプを含むか、あるいは該パルプを含まない。
さらに、炭酸飲料はHDPEボトルまたは他の適当な容器を
入れて密封することができる。飲料の製造、特に炭酸ガ
ス飽和の方法についての詳細な説明は、L.F.Green,DEVE
LOPMENTS IN SOFT DRINKS TECNOLOGY,Vol.1（Applied S
cience Publisheres Ltd.1978）、102−107を参照のこ
と。

H.分析方法 1.カテキンおよびカフェイン緑茶抽出物および旅茶固形分に含まれる特定のカテキ
ンおよびカフェインの濃度は、S.KuhrおよびU.H.Engelh
ardtの“Determination of Flavanols,Theogallin,Gal
lic Acid and Caffeine in Tea Using HPLC"、A.Lebens
m.−Unters.−Forsch.,Vo.192（1991）526−529頁に記
載されているような検出のためにUV吸光度を用いるHPLC
にもとづいた方法によって、本発明にもとづいて決定さ
れる。

2.テアニン（Theanine）緑茶抽出物および緑茶固形分に含まれるテアニンの濃
度は、H.E.Schwartz,K.J Ulfelder,F−T.A.Chenおよび
S.L.Pentoney,1994“The Utility of Laser−Induced
Fluorescence Detection in Applications of Capillar
y Electrophoresis,"J.Cap.Elec.Vol.1,（1994）36−54
頁に記載されているようなレーザ誘導蛍光検出を用いる
キャピラリー電気泳動によって、本発明にもとづいて決
定される。

3.金属イオン緑茶抽出物および緑茶固形物に含まれる各々の金属イ
オンの濃度は、R.L.DahlquistおよびJ.W.Knoll,“Induc
tively Coupled Plasma Atomic Emission Spectrometr
y:Analysis of Biological Materials and Soils for M
ajor,Trace and Utra−Trace Elements",Appl.Spectros
c.,Volume 32,No.1,（1978）１−30頁に記載されている
ような誘導結合プラズマ（ICP）原子分光分析によっ
て、本発明にもとづいて決定される。

4.滴定酸度（Titratable Acidity）緑茶抽出物および緑茶固形物の滴定酸度は、本発明に
もとづいて、S.NagyおよびJ.A.Attaway,CITRUS NUTRITI
ON AND QUALITY（ACS Symmposium Series 143 1980）、
295−98頁に記載されているように、フェノールフタレ
イン終点まで0.3125NのNaOHによる逆滴定を行うことで
決定される。

5.吸光度（Absorbance）緑茶抽出物および緑茶固形物の600nmおよび430nmにお
ける吸光度は、ブランクとして蒸留水を用いるベックマ
ンDU−９スペクトロフォトメータによる可視分光光度法
によって、本発明にもとづいて決定される。

6.゜ブリックス（゜Brix）緑茶抽出物および緑茶固形物の゜ブリックス（゜Bri
x）値は、アッベ屈折計を用いて決定される。

7.可溶性固形物緑茶抽出物および緑茶固形物に含まれる可溶性固形物
の濃度は、本発明にもとづいて、29℃に設定されたツァ
イス屈折計と溶解固形物をベースとしたキャリブレーシ
ョン表とを用いて決定される。

実施例以下の実施例は、本発明の方法により得られる緑茶抽
出物を説明するためのものである。

実施例１アスコルビン酸（90.7g）およびクエン酸（136.1g）
を46℃で脱イオン水（176kg）に溶解する。中国緑茶扇
形編出し（4.54g）を、葉が完全に湿るまで溶液中に懸
濁する。茶抽出物を、筒状フィルタを用いて懸濁液から
回収する。同時に、温かい脱イオン水（46℃）を同一速
度で懸濁液に汲み入れ、懸濁液中の液体濃度を維持す
る。懸濁液からの抽出物の゜ブリックスが約１％に達す
るまで、抽出を続ける。混合抽出物は、pHが4.2で。重
合量が102kgであり、また1.72％の可溶性固形物を含ん
でいる。この抽出物を周囲温度まで冷却し、ミシガン州
ミドランドのダウケミカル（Dow Chemical）によって製
造される強酸陽イオン交換樹脂であるDowex（登録商
標）HCR−W2充填カラム（0.22ft³カラム床）に、0.4〜
0.6ガロン／分の速度で通す。樹脂によって処理された
抽出物は、pHが2.7で、出発抽出物と同様の％可溶性固
形物を有する。この処理済み抽出物を、OSMO SP−12
（登録商標）微小膜（ミネソタ州ミネソタのオスモニッ
ク社（Osmonics,Inc.）製造）を有する濾過カートリッ
ジに、濃縮物（残留物）を再利用しながら通す。膜を構
成する酢酸セルロースポリマーは、カットオフ公称分子
量が100ダルトン（約20オングストロームの孔径に相
当）である。膜全体の圧力は、200psiに保たれており、
それによって透過流量は約500mL/minである。濾過カー
トリッジへの供給温度は、膜ハウジング上への冷却水噴
霧によって42℃〜43℃に保たれている。結果として得ら
れる透過物は、1.12％可溶性固形物、エピカテキン378p
pm、エピガロカテキン800ppm、エピガロカテキンガレー
ト1409ppmおよびエピカテキンガレート280ppm,カフェイ
ン992ppm、テアニン200ppm、600nmで吸光度0.012、430n
mで吸光度0.16、アルミニウム2.5ppm、鉄0.8ppm、マグ
ネシウム4ppm、マンガン3ppm、および亜鉛1ppmより小、
および0.25％滴定酸度を有する。つぎに、抽出透過物を
真空蒸発に先立って約10℃に冷却して茶濃縮物を得る。

実施例２エリソルビン酸（510g）およびクエン酸（216g）を12
5゜F（51.7℃）の温度で脱イオン水に溶解する。中国緑
茶扇形編出し（4.31g）を、葉が完全に湿るまで溶液中
に懸濁する。茶抽出物を、筒状フィルタを用いて懸濁液
から回収する。同時に、温かい脱イオン水（125゜F、5
1.7℃）を同一速度で懸濁液に汲み入れ、懸濁液中の液
体濃度を維持する。懸濁液からの抽出物の゜ブリックス
が約１％に達するまで、抽出を続ける。混合抽出物（18
5kg）は、pHが3.8で、2.08％の可溶性固形物を含んでい
る。この抽出物を周囲温度まで冷却し、ペンシルバニア
州ピッツバーグのベイヤー（Bayer）によって製造され
る強酸性陽イオン交換樹脂（ポリスチレンとジビニルベ
ンゼンとのスルホン化強重合体）であるWofatit KPS
（登録商標）の充填カラム（0.98ft³カラム床）に、0.4
〜0.6ガロン／分の速度で通す。樹脂によって処理され
た抽出物は、pHが2.5で、出発抽出物と同様の％可溶性
固形物を有する。この処理済み抽出物を、OSMO SP−12
（登録商標）微小膜（ミネソタ州ミネソタのオスモニッ
ク社（Osmonics,inc.）製造）を有する濾過カートリッ
ジに、実施例１と同様の圧力および流量条件で、濃縮物
（残留物）を再利用しながら通す。濾過カートリッジへ
の供給温度は、直線熱交換器によって100゜〜105゜F（3
7.8℃〜40.6℃）に維持される。得られる抽出物透過液
は、0.75％可溶性固形物、エピカテキン223ppm、エピガ
ロカテキン503ppm、エピガロカテキンガレート670ppmお
よびエピカテキンガレート138ppm、カフェイン551ppm、
テアニイン115ppm、600nmでの吸光度0.007、430nmでの
吸光度0.06、アルミニウム5ppm、カルシウム6ppm、鉄0.
9ppm、マグネシウム5ppm、マンガン2ppm、および亜鉛1p
pmより小、0.17％滴定酸度を有する。つぎに、抽出透過
物を真空蒸発に先立って約50（約10℃）に冷却して茶濃
縮物を得る。

実施例３中国緑茶扇形編出し（817g）を、エリソルビン酸（91
kg）およびクエン酸（41g）含有の軟化井戸水中に温度1
25で、゜ブリックスが約１％に達するまで（75分間）撹
拌しながら懸濁する。懸濁液を、使用済み茶葉から抽出
物（第一抽出物）を分離するフィルタに汲み入れる。エ
リソルビン酸（11.3kg）を温かい（125゜F）軟化井戸水
（2,000ガロン）に溶解し、生ずるすすぎ液が約1.8の゜
ブリックスをもつまで、フィルタに保持された残留茶葉
材料を洗うために使用される酸性溶液を提供する。

第一抽出物を室温で冷却し、つぎに約35〜40ガロン／
分の流速でDowex（登録商標）HCR−W2の充填カラム（1
8.5ft³カラム床）に通す。樹脂によって処理された抽出
物のpHは、約2.8である。次に、この処理済み抽出物を
直径40cmおよび16cmのOSMOSP−12（登録商標）膜を備え
たOSMO80B（登録商標）微小濾過ユニットに通す。膜全
体の圧力を200psiに保つことで、約15ガロン／分の透過
流量が得られる。濾過ユニットの供給温度は、直線熱交
換器によって110゜〜115゜F（43.3℃〜46.1℃）に保
つ。この抽出物透過液を真空蒸発に先立って約40゜F
（約4.4）に冷却して茶濃縮物を得る。

実施例４本発明の方法にもとづく甘味飲料は、以下の成分によ
って処方される。

高剪断撹拌器を備えた適当な容器に35kgの水を注ぐ。
強く撹拌しながら、上記一覧の順番および分量で徐々に
加える。各成分とも、つぎの成分を添加する前に溶解さ
せる。渦の中にゆっくり添加しながら強く撹拌すること
がキサンタンを溶液に溶解する上で特に重要である。容
器をすすぐ際に、残りの水を利用する。冷凍生成物用と
して、分取をクリーンな瓶に分配する。安定した保存が
可能な生成物用として、HTST（高温短時間（High Tempe
rature Short Time）ホットフィル方法を用いて、微小
物的に安定な飲料を確保する。

実施例５本発明の方法にもとづくダイエット飲料は、以下の成
分によって処方される。

高剪断撹拌器を備えた適当な容器に30kgの水を注ぐ。
強く撹拌しながら、上記一覧の順番および分量で徐々に
加える。各成分とも、つぎの成分を添加する前に溶解さ
せる。鍋の中にゆっくり添加しながら強く撹拌するとが
キサンタンを溶液に溶解する上で特に重要である。容器
をすすぐ際に、残りの水を利用する。溶液をZahm＆Nage
l 10ガロンシリーズ9000ソーダ水器に注ぐ。３容器（vo
lumes）のCO2を添加する。炭酸飲料を瓶詰して蓋をす
る。200ppmのベルコリン（ジメチルジカーボネート）
を、蓋締めの直前に新鮮に調製された１％ベルコリン水
溶液として添加した。瓶を蓋し、数回逆さまにし、さら
に数時間にわたって逆さまにすることで、瓶全体がベル
コリンに曝されるのを確実にする。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者バンガー，ジョン，ロバートアメリカ合衆国 41048 ケンタッキー州ヘブロンピー．オー．ボックス 366 (72)発明者モーレンカンプ，マービン，ジョーゼフ，ジュニア. アメリカ合衆国 45251 オハイオ州シンシナティーゾエルナードライブ 9113 (56)参考文献特開平５−308901（ＪＰ，Ａ) 特開平５−49401（ＪＰ，Ａ) 特開平５−168407（ＪＰ，Ａ) 国際公開96／4801（ＷＯ，Ａ１) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) A23F 3/20 ＷＰＩ（ＤＩＡＬＯＧ)

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】改善された透明度および色を有する緑茶抽
出物を得るための方法であって、 a.緑茶抽出物を、該緑茶抽出物中に存在する金属陽イオ
ンを除去するのに有効なある量の食品用銘柄陽イオン交
換材料で処理する工程と、 b.前記処理した抽出物を100゜Fないし140゜F（37.8℃な
いし60℃）の温度に保ちながら前記処理した抽出物を微
小濾過膜に接触させることにより、１％可溶性固形物を
ベースとして、（１）（ａ）少なくとも130ppmのエピカテキン；（ｂ）少なくとも300ppmのエピガロカテキン；（ｃ）少なくとも350ppmのエピガロカテキンガレート；
および（ｄ）少なくとも60ppmのエピカテキンガレートを含むカテキンの混合物と、（２）少なくとも50ppmのテアニンと、（３）各々が10ppm以下のカルシウムイオン、マグネシ
ウムイオン、マンガンイオン、アルミニウムイオン、亜
鉛イオン、および鉄イオンと、（４）600nmで測定したとき0.06以下の吸光度とを有する抽出物透過液を得る工程と、を含むことを特徴とする方法。
【請求項２】前記工程（ａ）に先立って、（１）緑茶材料と、クエン酸およびエリソルビン酸、ア
スコロビン酸、またはエリソルビン酸とアスコルビン酸
との混合物を含む酸性水溶液とを、茶材料と酸性溶液の
比を1:7ないし1:20とし、エリソビン酸、アスコルビン
酸、またはそれらの混合物と茶材料との比を1:6ないし
1:60とし、さらにクエン酸と緑茶材料との比を1:10ない
し1:40として接触させることにより、可溶性緑茶固形物
を含む第１の水性抽出物を得る工程と、（２）前記第１の水性抽出物を残留緑茶材料から分離す
る工程と、（３）工程（２）の前記残留緑茶材料と、エリソルビン
酸、アスコルビン酸、またはエリソルビン酸とアスコル
ビン酸との混合物を含む酸性溶液とを、茶材料と酸性溶
液との比を1:7ないし1:20として接触させることによ
り、可溶性緑茶固形物を含む第２の水性抽出物を得る工
程と、（４）前記第２の水性抽出物を残留緑茶材料から分離す
る工程と、（５）前記第１の水性抽出物と前記第２の水性抽出物と
を組み合わせて緑茶抽出物を得る工程と、によって前記緑茶抽出物を得ることを特徴とする請求項
１に記載の方法。
【請求項３】前記緑茶抽出物と前記陽イオン交換樹脂と
の比を1:1ないし30:1の範囲内とし、前記緑茶抽出物中
のカルシウムイオン、マグネシウムイオン、マンガンイ
オン、アルミニウムイオン、亜鉛イオン、および鉄イオ
ンの濃度が各々10ppm以下となるまで、前記緑茶抽出物
と前記陽イオン交換樹脂とを接触させることによって、
前記工程（ｂ）が実施されることを特徴とする請求項１
または請求項２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項４】前記緑茶抽出物と前記陽イオン交換樹脂と
の比を1:1ないし15:1の範囲内とし、前記緑茶抽出物中
のカルシウムイオン、マグネシウムイオン、マンガンイ
オン、アルミニウムイオン、亜鉛イオン、および鉄イオ
ンの濃度が各々5ppm以下となるまで、前記緑茶抽出物と
前記陽イオン交換樹脂とを接触させることによって、前
記工程（ｂ）が実施されることを特徴とする請求項１ま
たは請求項２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】前記陽イオン交換樹脂は強酸性陽イオン交
換樹脂であることを特徴とする請求項１ないし請求項４
のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】前記陽イオン交換樹脂は、スチレンおよび
ジビニルベンゼンからなるスルホン化コポリマーと、側
鎖にスルホン酸基を持つサルファイト修飾架橋フェノー
ル−ホルムアルデヒド樹脂と、スチレン、ジビニルベン
ゼン、およびアクリロニトリルまたはメチルアクリレー
トからなるスルホン化テトラポリマーとからなる群から
選択される強酸性陽イオン交換樹脂であることを特徴と
する請求項１ないし請求項４のいずれか１項に記載の方
法。
【請求項７】77゜Fないし140゜F（25℃ないし60℃）の
範囲内の温度において前記緑茶抽出物を前記樹脂のカラ
ムに通すことにより前記工程（ｂ）を実施し、さらに前
記緑茶抽出物は１ないし5gal./min./ft³の速度でカラム
を流れることを特徴とする請求項１ないし請求項６のい
ずれか１項に記載の方法。
【請求項８】105゜Fないし115゜F（40.6℃ないし46.1
℃）の範囲内の温度において前記緑茶抽出物を前記樹脂
のカラムに通すことにより前記工程（ｂ）を実施し、さ
らに前記緑茶抽出物は２ないし4gal./min./ft³の速度で
カラムを流れることを特徴とする請求項１ないし請求項
６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】前記工程（ｃ）が100ないし300psiの静水
圧下で実施されることを特徴とする請求項１ないし請求
項８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】前記工程（ｃ）が175ないし250psiの静
水圧下で実施されることを特徴とする請求項１ないし請
求項８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１１】前記微小濾過膜が700ないし5000ダルト
ンのカットオフ公称分子量を有するポリマーから作られ
ることを特徴とする請求項１ないし請求項10のいずれか
１項に記載の方法。
【請求項１２】前記微小濾過膜が800ないし2000ダルト
ンのカットオフ公称分子量を有するポリマーから作られ
ることを特徴とする請求項１ないし請求項10のいずれか
１項に記載の方法。