JP3168124B2 - 耐応力亀裂性難燃性ポリカーボネート／ａｂｓ成形コンパウンド - Google Patents

耐応力亀裂性難燃性ポリカーボネート／ａｂｓ成形コンパウンド

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JP3168124B2
JP3168124B2 JP21833094A JP21833094A JP3168124B2 JP 3168124 B2 JP3168124 B2 JP 3168124B2 JP 21833094 A JP21833094 A JP 21833094A JP 21833094 A JP21833094 A JP 21833094A JP 3168124 B2 JP3168124 B2 JP 3168124B2
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Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は、モノリン化合物およびオリゴマ
ーのリン化合物からなる添加剤の組み合わせにより耐応
力亀裂性が実質的に改良された、難燃性ポリカーボネー
ト／ＡＢＳ成形コンパウンドに関する。
【０００２】欧州特許出願（ＥＰ−Ａ）第０ １７４
４９３号（＝米国特許第４，９８３，６５８号）は、芳
香族ポリカーボネート、スチレンを含有するグラフトコ
ポリマー、モノホスフェートおよび特別のポリテトラフ
ルオロエチレンの配合物から製造されたハロゲン含有防
炎性ポリマーのブレンドを記載している。これらのブレ
ンドは適切な防火性および機械的特性を事実有するが、
耐応力亀裂性を欠如する。
【０００３】米国特許第５，０３０，６７５号は、芳香
族ポリカーボネート、ＡＢＳポリマー、ポリアルキレン
テレフタレート、ならびに耐燃剤としてモノホスフェー
トおよびフッ素化ポリオレフィンから製造された難燃性
熱可塑性成形コンパウンドを記載している。これらの成
形コンパウンドはすぐれた亀裂抵抗性を有するが、ノッ
チ付衝撃強さを欠如し、例えば、加工の間に、高温に暴
露されたとき、不満足な熱安定性を有する。
【０００４】ジホスフェートは耐燃剤として知られてい
る。日本特許出願（ＪＡ）第５９２０２ ２４０号は、
オキシ塩化リン、ジフェノール、例えば、ハイドロキノ
ンまたはビスフェノールＡおよびモノフェノール、例え
ば、フェノールまたはクレゾールからのこのような生成
物の製造を記載している。これらのジホスフェートはポ
リアミドまたはポリカーボネートにおいて耐燃剤として
使用することができる。しかしながら、この刊行物は、
ポリカーボネートの成形コンパウンドにオリゴマーのホ
スフェートをポリアルキレンテレフタレートと組み合わ
せて添加することによって耐応力亀裂性を改良すること
を指示していない。
【０００５】欧州特許出願（ＥＰ−Ａ）第０ ３６３
６０８号（＝米国特許第５，２０４，３９４号）は、芳
香族ポリカーボネート、スチレンを含有するコポリマー
またはグラフトコポリマー、ならびに耐燃剤としてオリ
ゴマーのホスフェートから製造されたポリマーのブレン
ドを記載している。米国特許第５，０６１，７４５号
は、芳香族ポリカーボネート、ＡＢＳグラフトコポリマ
ーおよび／またはスチレンを含有するコポリマーおよび
耐燃剤としてモノホスフェートから製造されたポリマー
のブレンドを記載している。これらのブレンドの耐応力
亀裂性は、薄い壁のケーシング成分の製造のためにはし
ばしば不適切である。
【０００６】驚くべきことには、モノリン化合物および
オリゴマーのリン化合物からなる添加剤の組み合わせを
添加する場合、きわめてすぐれた耐応力亀裂性をもつ難
燃性ポリカーボネート／ＡＢＳ成形コンパウンドを製造
できることが発見された。コポリカーボネート／オリゴ
マーのリン化合物の重量比が９０：１０〜１０：９０で
ある場合、とくに増大した耐応力亀裂性が達成される。
これらの成形コンパウンドは、高い加工温度および圧力
が使用する材料をかなりの応力に暴露する、薄い壁の成
形品（コンピューター装置のケーシング部品）の製造に
とくに適する。本発明は、 Ａ）４０〜９８重量部、好ましくは５０〜９５重量部、
とくに好ましくは６０〜９０重量部の芳香族ポリカーボ
ネート、 Ｂ）３〜５０重量部、好ましくは５〜４０重量部のビニ
ルコポリマー、前記ビニルコポリマーは、 Ｂ．１）５０〜９８、好ましくは６０〜９５重量部のス
チレン、α−メチルスチレン、環置換スチレン、Ｃ1−
Ｃ8アルキルメタクリレート、Ｃ1−Ｃ8アルキルアクリ
レートまたはそれらの混合物、および Ｂ．２）５０〜２、好ましくは４０〜５重量部のアクリ
ロニトリル、Ｃ1−Ｃ8アルキルアクリレート、無水マレ
イン酸、Ｎ−置換マレイミドおよびそれらの混合物、か
ら製造される、 Ｃ）０．５〜４０重量部、好ましくは１〜２０重量部、
とくに好ましくは２〜１２重量部のグラフトポリマー、 Ｄ）０．５〜２０重量部、好ましくは１〜１８重量部、
とくに好ましくは２〜１５重量部の混合物、前記混合物
は Ｄ．１）１０〜９０重量％、好ましくは１２〜５０重量
％、とくに１４〜４０重量％、非常にとくに１５〜４０
重量％（Ｄの合計量に関して）の式（Ｉ）
【０００７】
【化３】
【０００８】式中、Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は相互に独立に
ハロゲン化されていてもよいＣ1−Ｃ8アルキル、Ｃ6−
Ｃ20アリールまたはＣ7−Ｃ12アラルキルを意味し、ｍ
は０または１を意味し、そしてｎは０または１を意味す
る、のモノリン化合物と、 Ｄ．２）９０〜１０重量％、好ましくは８８〜５０重量
％、とくに好ましくは８６〜６０重量％、非常にとくに
８５〜６０重量％の式（ＩＩ）
【０００９】
【化４】
【００１０】式中、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6およびＲ7は相互に独
立にＣ1−Ｃ8アルキル、Ｃ5−Ｃ6シクロアルキル、Ｃ6
−Ｃ10アリールまたはＣ7−Ｃ12アラルキルを意味し、
ｎは相互に独立に０または１を意味し、Ｎは１〜５を意
味し、そしてＸは６〜３０個の炭素原子を有するモノシ
クロまたはポリシクロ芳香族残基を意味する、のオリゴ
マーのリン化合物との混合物である、および Ｅ）０．０５〜５重量部、好ましくは０．１〜１重量
部、とくに好ましくは０．１〜０．５重量部の０．０５
〜１０００μｍの平均粒子直径、１．２〜２．３ｇ／ｃ
ｍ3の密度および６５〜７６重量％のフッ素含量を有す
るフッ素化ポリオレフィン、から製造された難燃性熱可
塑性成形コンパウンドを提供する。Ａ＋Ｂ＋Ｃ＋Ｄ＋Ｅ
のすべての重量部の合計は１００である。
【００１１】成分Ａ 本発明による適当な成分Ａの熱可塑性芳香族ポリカーボ
ネートは、式（ＩＩＩ）
【００１２】
【化５】
【００１３】式中、Ａは単結合、Ｃ1−Ｃ5アルキレン、
Ｃ2−Ｃ5シクロアルキリデン、−Ｓ−または−ＳＯ2−
であり、Ｂは塩素または臭素であり、ｑは０、１または
２であり、そしてｐは１または０である、のジフェノー
ルまたは式（ＩＶ）
【００１４】
【化６】
【００１５】式中、Ｒ8およびＲ9は相互に独立に水素、
ハロゲン、好ましくは塩素または臭素、Ｃ1−Ｃ8アルキ
ル、Ｃ5−Ｃ6シクロアルキル、Ｃ6−Ｃ10アリール、好
ましくはフェニル、およびＣ7−Ｃ12アラルキル、好ま
しくはフェニル−Ｃ1−Ｃ4アルキル、とくにベンジルで
あり、ｍは４、５、６または７、好ましくは４または５
を意味し、Ｒ10およびＲ11は各々Ｚについて個々に選択
可能であり、そして相互に独立に水素またはＣ1−Ｃ6ア
ルキルを意味し、そしてＺは炭素を意味し、ただし少な
くとも１つのＺ原子上で、Ｒ10およびＲ11は同時にアル
キルを意味する、のアルキル置換ジヒドロキシフェニル
シクロアルカンに基づく。
【００１６】式（ＩＩＩ）の適当なフェノールは、例え
ば、ハイドロキノン、レゾルシノール、４，４’−ジヒ
ドロキシジフェニル、２，２−ビス（４−ヒドロキシフ
ェニル）プロパン、２，４−ビス（４−ヒドロキシフェ
ニル）−２−メチルブタン、１，１−ビス（４−ヒドロ
キシフェニル）シクロヘキサン、２，２−ビス（３−ク
ロロ−４−ヒドロキシフェニル）プロパン、２，２−ビ
ス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）プロ
パンである。
【００１７】式（ＩＩＩ）の好ましいジフェノールは、
２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、
２，２−ビス（３，５−ジクロロ−４−ヒドロキシフェ
ニル）プロパンおよび１，１−ビス（４−ヒドロキシフ
ェニル）シクロヘキサンである。
【００１８】式（ＩＶ）の好ましいジフェノールは、
１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，３−ジ
メチルシクロヘキサン、１，１−ビス（４−ヒドロキシ
フェニル）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンお
よび１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−２，
４，４−トリメチルシクロペンタンである。
【００１９】ホモポリカーボネートおよびコポリカーボ
ネートの両者は本発明による適当なポリカーボネートで
ある。
【００２０】成分Ａは、また、上に特定下熱可塑性ポリ
カーボネートのブレンドである。
【００２１】ポリカーボネートは、既知の方法でジフェ
ノールおよびホスゲンから相界面法または均質相法、い
わゆるピリジン法により製造することができ、ここで分
子量は既知の方法で適当量の既知の連鎖停止剤を使用し
て調節することができる。
【００２２】適当な連鎖停止剤は、例えば、フェノー
ル、ｐ−クロロフェノール、ｐ−ｔ−ブチルフェノール
または２，４，６−トリブロモフェノールであるばかり
でなく、かつまた長鎖アルキルフェノール、例えば、４
−（１，３−テトラメチルブチル）フェノール（ドイツ
国特許公開明細書（ＤＥ−ＯＳ）第２ ８４２ ００５
号に従う）またはアルキル置換基の中に合計８〜２０個
の炭素原子を有するモノアルキルフェノールまたはジア
ルキルフェノール（ドイツ国特許出願第Ｐ ３５０６
４７２．２号）、例えば、３，５−ジ−ｔ−ブチルフェ
ノール、ｐ−イソ−オクチルフェノール、ｐ−ｔ−オク
チルフェノール、ｐ−ドデシルフェノールおよび２−
（３，５−ジメチルヘプチル）フェノールおよび４−
（３，５−ジメチルヘプチル）フェノールである。
【００２３】連鎖停止剤の量は、一般に、各場合におい
て使用する式（ＩＩＩ）および／または（ＩＶ）のジフ
ェノールの合計量に関して、０．５〜１０モル％であ
る。
【００２４】本発明による適当なポリカーボネートＡ
は、１０,０００〜２００,０００、
【００２５】
【外１】
【００２６】遠心または光散乱により測定）である。
【００２７】本発明による適当なポリカーボネートＡ
は、既知の方法で、とくに好ましくは使用するジフェノ
ールの合計量に関して０．０５〜２モル％のトリまたは
これより高い官能性の化合物、例えば、３またはそれ以
上のフェノール基をもつ化合物の組み込みにより分枝鎖
状とすることができる。
【００２８】ビスフェノールＡのホモポリカーボネート
に加えて、好ましいポリカーボネートは、ビスフェノー
ルＡとジフェノールの合計モル量に関して１５モル％ま
での２，２−ビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシ
フェニル）プロパンとのコポリカーボネートおよびビス
フェノールＡとジフェノールの合計モル量に関して６０
モル％までの１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）
−３，３，５−トリメチルシクロヘキサンとのコポリカ
ーボネートである。
【００２９】ポリカーボネートＡは、部分的または完全
に芳香族ポリエステルカーボネートと置換することがで
きる。
【００３０】成分Ｂ 本発明に従い使用できる成分Ｂのビニルコポリマーは、
次の群の少なくとも１種のモノマー：スチレン、α−メ
チルスチレンおよび／または環置換スチレン、Ｃ1−Ｃ8
アルキルメタクリレート、Ｃ1−Ｃ8アルキルアクリレー
ト（Ｂ．１）および次の群の少なくとも１種のモノマ
ー：アクリロニトリル、メタクリロニトリル、Ｃ1−Ｃ8
アルキルメタクリレート、Ｃ1−Ｃ8アルキルアクリレー
ト、無水マレイン酸および／またはＮ−置換マレイミド
（Ｂ．２）から製造されるものである。
【００３１】Ｃ1−Ｃ8アルキルアクリレートまたはＣ1
−Ｃ8アルキルメタクリレートは、それぞれ１〜８個の
炭素原子を有する１価のアルコールとのアクリル酸また
はメタクリル酸のエステルである。メチルメタクリレー
ト、エチルメタクリレートおよびプロピルメタクリレー
トはとくに好ましい。メチルメタクリレートはとくに好
ましいメタクリル酸エステルである。
【００３２】成分Ｂに従う組成の熱可塑性コポリマー
は、とくに大量のモノマーを少量のゴム上にグラフトす
る場合、成分Ｃの製造の間にグラフト重合の二次生成物
として製造することができる。本発明による使用すべき
コポリマーＢの量は、グラフト重合のこれらの二次生成
物を含まない。
【００３３】成分Ｂのコポリマーは樹脂質、熱可塑性で
あり、そしてゴムを含有しない。
【００３４】熱可塑性コポリマーＢは５０〜９８、好ま
しくは６０〜９５重量部のＢ．１および５０〜２、好ま
しくは４０〜５重量部のＢ．２を含有する。
【００３５】とくに好ましいコポリマーＢは、スチレン
とアクリロニトリルおよび必要に応じてメチルメタクリ
レートとから、α−メチルスチレンとアクリロニトリル
および必要に応じてメチルメタクリレートとから、ある
いはスチレンおよびα−メチルスチレンとアクリロニト
リルおよび必要に応じてメチルメタクリレートから製造
されたものである。
【００３６】成分Ｂのスチレン／アクリロニトリルのコ
ポリマーは既知であり、そして遊離基重合により、とく
に乳化重合、懸濁重合、溶液重合または塊状重合により
製造することができる。成分Ｂのコポリマーは好ましく
は１５，０００〜２００，０
【００３７】
【外２】
【００３８】本発明によるとくに好ましいコポリマーＢ
は、また、スチレンと無水マレイン酸とのランダムコポ
リマーであり、これらは対応するモノマーから不完全な
転化率の連続的塊状重合または溶液重合により製造する
ことができる。
【００３９】本発明による適当なランダムスチレン−無
水マレイン酸のコポリマーの中の２成分の比率は、広い
範囲内で変化することができる。好ましい無水マレイン
酸の含量は５〜２５重量％である。
【００４０】本発明による適当な成分Ｂのランダムスチ
レン／無水マレイン酸のコポリマー
【００４１】
【外３】
【００４２】，０００〜２００，０００の範囲は好まし
い。０．３〜０．９の固有粘度はこれらの生成物につい
て好ましい（２５℃においてジメチルホルムアミド中で
測定；参照、Ｈｏｆｆｍａｎ、Ｋｒｏｅｍｅｒ、Ｋｕｈ
ｎ、Ｐｏｌｙｍｅｒａｎａｌｙｔｉｋ Ｉ、Ｓｔｕｔｔ
ｇａｒｔ １９７７、ｐ．３１６以降）。
【００４３】スチレンの代わりに、ビニルコポリマーＢ
は、また、環置換スチレン、例えば、ｐ−メチルスチレ
ン、ビニルトルエン、２，４−ジメチルスチレン、およ
び他の置換スチレン、例えば、α−メチルスチレンを含
有することができる。
【００４４】成分Ｃ グラフトポリマーＣ）は、例えば、ゴム弾性特性をもつ
グラフトコポリマーからなり、これらのコポリマーは次
のモノマーの少なくとも２つから実質的に得ることがで
きる：クロロプレン、１，３−ブタジエン、イソプレ
ン、スチレン、アクリロニトリル、エチレン、プロピレ
ン、酢酸ビニルおよびアルコール成分の中に１〜１８個
の炭素原子を有する（メト）アクリル酸エステル；すな
わち、ポリマーは、例えば、次の文献に記載されてい
る：Ｍｅｔｈｏｄｅｎ ｄｅｒ Ｏｒｇａｎｉｓｃｈｅ
ｎ Ｃｈｅｍｉｅｒ（Ｈｏｕｂｅｎ−Ｗｅｙｌ）、Ｖｏ
ｌ．１４／１、Ｇｅｒｇ Ｔｈｉｅｍｅ Ｖｅｒｌａ
ｇ、Ｓｔｕｔｔｇａｒｔ １９６１、ｐ．３９３−４０
６およびＣ．Ｂ．Ｂｕｃｋｎａｌｌ、Ｔｏｕｇｈｅｎｅ
ｄＰｌａｓｔｉｃｓ、Ａｐｐｌ．Ｓｃｉｅｎｃｅ Ｐｕ
ｂｌｉｓｈｅｒｓ、Ｌｏｎｄｏｎ １９７７。好ましい
ポリマーＣ）は部分的に架橋されており、そして２０重
量％以上、好ましくは４０重量％以上、とくに６０重量
％以上のゲル含量を有する。
【００４５】好ましいグラフトポリマーＣ）は、 Ｃ．１）５〜９５、好ましくは３０〜８０重量部の混合
物、この混合物は Ｃ．１．１）５０〜９５重量部のスチレン、α−メチル
スチレン、ハロゲンまたはメチル環置換スチレン、Ｃ1
−Ｃ8アルキルメタクリレート、とくにメチルメタクリ
レート、Ｃ1−Ｃ8アルキルアクリレート、とくにメチル
アクリレート、またはこれらの化合物の混合物、および Ｃ．１．２）５〜５０重量部のアクリロニトリル、メタ
クリロニトリル、Ｃ1−Ｃ8アルキルメタクリレート、と
くにメチルメタクリレート、Ｃ1−Ｃ8アルキルアクリレ
ート、とくにメチルアクリレート、無水マレイン酸、Ｃ
1−Ｃ4アルキルまたはフェニルＮ−置換マレイミドまた
はこれらの化合物の混合物、の混合物である、を、 Ｃ．２）５〜９５、好ましくは２０〜７０重量部の−１
０℃以下のガラス転移温度をもつポリマー、上にグラフ
トさせることによって製造されたグラフトコポリマーか
らなる。
【００４６】好ましいグラフトポリマーＣ）は、例え
ば、スチレンおよび／またはアクリロニトリルおよび／
または（メト）アクリル酸アルキルエステルとグラフト
したポリブタジエン、ブタジエン／スチレンのコポリマ
ーおよびアクリレートゴム；すなわち、ドイツ国特許公
開明細書（ＤＥ−ＯＳ）第１ ６９４ １７３号（＝米
国特許第３，５６４，０７７号）に記載されている種類
のコポリマー；アクリル酸またはメタクリル酸アルキル
エステル、酢酸ビニル、アクリロニトリル、スチレンお
よび／またはアルキルスチレンとグラフトしたポリブタ
ジエン、ブタジエン／スチレンまたはブタジエン／アク
リロニトリルのコポリマー、ポリイソブテンまたはポリ
イソプレン、例えば、ドイツ国特許公開明細書（ＤＥ−
ＯＳ）第２３４８ ３７７号（＝米国特許第３，９１
９，３５３号）に記載されているものである。
【００４７】とくに好ましいポリマーＣ）は、例えば、
ＡＢＳポリマー、例えば、ドイツ国特許公開明細書（Ｄ
Ｅ−ＯＳ）第２ ０３５ ３９０号（＝米国特許第３，
６４４，５７４号）またはドイツ国特許公開明細書（Ｄ
Ｅ−ＯＳ）第２ ２４８ ２４２号（英国特許第１，４
０９，２７５号）に記載されているものである。
【００４８】とくに好ましいグラフトポリマーＣ）は、 Ｉ．グラフト生成物に関して１０〜７０重量％、好まし
くは１５〜５０重量％、とくに好ましくは２０〜４０重
量％の少なくとも１種の（メト）アクリル酸エステルあ
るいは１０〜７０重量％、好ましくは１５〜５０重量
％、とくに好ましくは２０〜４０重量％の混合物に関し
て１０〜５０重量％、好ましくは２０〜３５重量％のア
クリロニトリルまたは（メト）アクリル酸エステルと混
合物に関して５０〜９０重量％、好ましくは６５〜８０
重量％のスチレンとの混合物を、 ＩＩ．グラフト主鎖としてＩＩに関して少なくとも５０
重量％のブタジエン残基をもつグラフト生成物に関して
３０〜９０重量％、好ましくは５０〜８５重量％、とく
に好ましくは６０〜８０重量％のブタジエンポリマー上
に、グラフト反応させることによって得ることができる
グラフトポリマーであり、ここでグラフト主鎖ＩＩのゲ
ル含量は少なくとも７０重量％（トルエン中で測定し
て）であり、グラフトポリマーＣ）のグラフト度Ｇは
０．１５〜０．５５であり、そしてその平均粒子直径ｄ
50は０．０５〜２、好ましくは０．１〜０．６μｍであ
る。
【００４９】（メト）アクリル酸エステルＩは、アクリ
ル酸またはメタクリル酸と１〜１８個の炭素原子を有す
る１価アルコールとのエステルである。メチル、エチル
およびプロピルプロピルメタクリレートはとくに好まし
い。
【００５０】ブタジエンに加えて、グラフト主鎖はＩＩ
に関して５０重量％までの他のエチレン系不飽和モノマ
ー、例えば、スチレン、アクリロニトリル、アルコール
成分中に１〜４個の炭素原子を有するアクリル酸または
メタクリル酸のエステル（例えば、メチルアクリレー
ト、エチルアクリレート、メチルメタクリレート、エチ
ルメタクリレート）、ビニルエステルおよび／またはビ
ニルエーテルを含有することができる。好ましいグラフ
ト主鎖は純粋なポリブタジエンから成る。
【００５１】知られているように、グラフトモノマーは
グラフト主鎖上に必ずしも完全にグラフトしないので、
本発明によるグラフトポリマーＣ）は、また、グラフト
主鎖の存在下のグラフトモノマーの重合により得られポ
リマーであると解釈される。グラフト度Ｇは、グラフト
モノマー／グラフト主鎖の重量比を記載する。
【００５２】平均粒子サイズｄ50は、粒子の５０重量％
において見いだされるの上下の直径である。この値は超
遠心の測定により決定することができる（Ｗ．Ｓｃｈｏ
ｌｔａｎ、Ｂ．Ｌａｎｇｅ、Ｋｏｌｌｉｄ Ｚ．＆
Ｚ．Ｐｏｌｙｍｅｒ ２５０（１９７２）、７８２−７
９６）。
【００５３】とくに好ましいグラフトポリマーＣ）は、
また、例えば、（ａ）Ｃ）に関して２０〜９０重量％の
グラフト主鎖として−２０℃以下のガラス転移温度をも
つアクリレートゴム、および（ｂ）Ｃ）に関して１０〜
８０重量％のグラフトモノマーとして少なくとも１種の
重合可能なエチレン系不飽和モノマー、それらのホモポ
リマーまたはコポリマーは、ａ）の不存在下に形成され
た場合、２５℃以上のガラス転移温度を有するであろ
う、のグラフトポリマーである。
【００５４】ポリマーＣ）のアクリレートゴム（ａ）
は、好ましくは、必要に応じて（ａ）に関して４０重量
％までの他の重合可能なエチレン系不飽和モノマーとの
アクリル酸アルキルエステルのポリマーである。好まし
い重合可能なアクリル酸エステルは、Ｃ1−Ｃ8アルキル
エステル、例えば、メチル、エチル、ｎ−ブチル、ｎ−
オクチルおよび２−エチルヘキシルアクリレート；ハロ
ゲンアルキルエステル、好ましくはハロゲン−Ｃ1−Ｃ8
アルキルエステル、例えば、クロロエチルアクリレー
ト、ならびにこれらのモノマーの混合物を包含する。
【００５５】架橋を達成するために、１より多い重合可
能な二重結合をもつモノマーを共重合することができ
る。架橋性モノマーの好ましい例は、次の通りである：
３〜８個の炭素原子を有する不飽和モノカルボン酸およ
び３〜１２個の炭素原子を有する不飽和１価アルコール
または２〜４ＯＨおよび２〜２０個の炭素原子を有する
飽和ポリオールのエステル、例えば、エチレングリコー
ルジメタクリレート、アリルメタクリレート；多不飽和
複素環式化合物、例えば、トリビニルシアヌレートまた
はトリアリルシアヌレート；多官能性ビニル化合物、例
えば、ジ−およびトリビニルベンゼン；しかしまたトリ
アリルホスフェートおよびジアリルフタレート。
【００５６】好ましい架橋性モノマーは、アリルメタク
リレート、エチレングリコールジメタクリレートおよび
少なくとも３つのエチレン系不飽和基を含有する複素環
式化合物である。
【００５７】とくに好ましい架橋性モノマーは、環状モ
ノマーのトリアリルシアヌレート、トリアリルイソシア
ヌレート、トリビニルシアヌレート、トリアクロイルヘ
キサヒドロ−ｓ−トリアジン、トリアリルベンゼンであ
る。
【００５８】架橋性モノマーの量は、グラフト主鎖
（ａ）に関して、好ましくは０．０２〜５重量％、とく
に０．０５〜２重量％である。
【００５９】少なくとも３つのエチレン系不飽和基をも
つ環状架橋性モノマーの場合において、量をグラフト主
鎖（ａ）の１重量％以下に限定することは有利である。
【００６０】アクリル酸エステル以外で、グラフト主鎖
（ａ）の製造に必要に応じて使用できる、好ましい重合
可能なエチレン系不飽和モノマーは、例えば、アクリロ
ニトリル、スチレン、α−メチルスチレン、アクリルア
ミド、ビニル−Ｃ1−Ｃ6アルキルエーテル、メチルメタ
クリレート、ブタジエンである。グラフト主鎖（ａ）と
して好ましいアクリレートゴムは少なくとも６０重量％
のゲル含量を有するエマルジョンポリマーである。
【００６１】他の適当なグラフト主鎖は、ドイツ国特許
公開明細書（ＤＥ−ＯＳ）第３７０４ ６５７号、ドイ
ツ国特許公開明細書（ＤＥ−ＯＳ）第３７ ０４ ６５
５号、ドイツ国特許公開明細書（ＤＥ−ＯＳ）第３６
３１ ５４０号およびドイツ国特許公開明細書（ＤＥ−
ＯＳ）第３６ ３１ ５３９号に記載されているよう
な、活性グラフト部位をもつシリコーンゴムである。
【００６２】グラフト主鎖（ａ）のゲル含量は２５℃に
おいてジメチルホルムアミド中で決定する（Ｍ．Ｈｏｆ
ｆｍａｎ、Ｈ．Ｋｒｏｅｍｅｒ、Ｒ．Ｋｕｈｎ、Ｐｏｌ
ｙｍｅｒａｎａｌｙｔｉｋ Ｉ ＆ ＩＩ、Ｇｅｏｒｇ
Ｔｈｉｅｍｅ Ｖｅｒｌａｇ、Ｓｔｕｔｔｇａｒｔ
１９７７）。
【００６３】テトラフルオロエチレンのポリマーＥ）と
の共沈お好ましい態様について使用するグラフトポリマ
ーＣ）の水性分散液は、一般に、２５〜６０重量％、好
ましくは３０〜４５重量％の固体含量を有する。
【００６４】成分Ｄ 本発明によるポリマーのブレンドは、耐燃剤として、モ
ノリン化合物Ｄ．１）およびオリゴマーのリン化合物
Ｄ．２）との混合物を含有する。成分Ｄ．１）は、式
（Ｉ）
【００６５】
【化７】
【００６６】式中、Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は相互に独立に
ハロゲン化されていてもよいＣ1−Ｃ8アルキル、Ｃ6−
Ｃ20アリールまたはＣ7−Ｃ12アラルキルを意味し、ｍ
は０または１を意味し、そしてｎは０または１を意味す
る、に従うリン化合物である。
【００６７】本発明による適当である成分Ｄ．１）に従
うリン化合物は一般に知られている（参照、例えば、Ｕ
ｌｌｍａｎｎｓ Ｅｎｃｙｃｌｏｐａｅｄｉｅ ｄｅｒ
ｔｅｃｈｎｉｃｈｅｎ Ｃｈｅｍｉｅ、Ｖｏｌ．１
８、．３０１以降、１９７９；Ｈｏｕｂｅｎ−Ｗｅｙ
ｌ、Ｍｅｔｈｏｄｅｎ ｄｅｒ Ｏｒｇａｎｉｓｃｈｅ
ｎＣｈｅｍｉｅ、Ｖｏｌ．１２／１、ｐ．４３；Ｂｅｉ
ｌｓｔｅｉｎ、Ｖｏｌ．６、ｐ．１７７）。好ましい置
換基Ｒ1〜Ｒ3は、メチル、ブチル、オクチル、クロロエ
チル、２−クロロプロピル、２，３−ジブロモプロピ
ル、フェニル、クレシル、クミル、ナフチル、クロロフ
ェニル、ブロモフェニル、ペンタクロロフェニルおよび
ペンタブロモフェニルからなる。メチル、エチル、フェ
ニル（フェニルはメチル、エチル、透明なおよび／また
は臭素で置換されていてもよい）はとくに好ましい。
【００６８】好ましいリン化合物Ｄ．１）（式（Ｉ））
は、例えば、トリブチルホスフェート、トリス−（２−
クロロエチル）ホスフェート、トリス−（２，３−ジブ
ロモプロピル）ホスフェート、トリフェニルホスフェー
ト、トリクレシルホスフェート、ジフェニルクレシルホ
スフェート、ジフェニルオクチルホスフェート、ジフェ
ニル−２−エチルクレシルホスフェート、トリ−（イソ
プロピルフェニル）ホスフェート、ハロゲン置換アリー
ルホスフェート、メチルリン酸ジメチルエステル、メチ
ルホスホン酸ジフェニルエステル、フェニルホスホン酸
ジエチルエステル、トリフェニルホスフィンオキシドお
よびトリクレシルホスフィンオキシドからなる。
【００６９】成分Ｄ．２）は式（ＩＩ）のオリゴマーの
リン化合物である。
【００７０】
【化８】
【００７１】この式において、Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6およびＲ7
は相互に独立にＣ1−Ｃ8アルキル、Ｃ5−Ｃ6シクロアル
キル、Ｃ6−Ｃ10アリールまたはＣ7−Ｃ12アラルキルを
意味し、Ｃ6−Ｃ10アリールまたはＣ7−Ｃ12アラルキル
は好ましい。芳香族基Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6、Ｒ7はそれら自体
ハロゲンまたはアルキル基で置換されることができる。
とくに好ましいアリール残基はクレシル、フェニル、キ
シレニル、プロピルフェニルまたはブチルフェニル、な
らびにそれらの臭素化または塩素化誘導体である。
【００７２】式（ＩＩ）中のＸは６〜３０個の炭素原子
を有するモノシクロまたはポリシクロ芳香族残基を意味
する。この残基はジフェノール、例えば、ビスフェノー
ルＡ、レゾルシノールまたはハイドロキノンあるいはま
たそれらの塩素化または臭素化誘導体から誘導される。
【００７３】式（ＩＩ）中のｎの値は相互に独立に０ま
たは１であることができ、好ましくはｎは１に等しい。
【００７４】Ｎは１〜５を意味し、好ましくは１〜２で
ある。種々のオリゴマーのホスフェートの混合物を、ま
た、本発明による成分Ｄ．２）として使用することがで
きる。この場合において、Ｎは１〜５、好ましくは１〜
２の平均値を有する。
【００７５】本発明によるポリマーのブレンドは、耐燃
剤としてＤ．１）とＤ．２）との混合物を含有する。
Ｄ．１）／Ｄ．２）の重量比は、相乗作用を達成するよ
うな方法で選択しなくてはならない。この混合物は、一
般に、１０〜９０重量％のＤ．１）および９０〜１０重
量％のＤ．２）から成る（各場合においてＤ）に関し
て）。とくに好適な特性は、約１２〜５０および１４〜
４０重量％のＤ．１）および８８〜５０重量％および８
６〜６０重量％のＤ．２）の好ましいおよびとくに好ま
しい範囲において達成される。１５〜４０重量％のＤ．
１）および８５〜６０重量％のＤ．２）の範囲は非常に
とくに好ましい。
【００７６】成分Ｅ） フッ素化ポリオレフィンＥ）は高分子量であり、そして
−３０℃以上、一般に１００℃以上のガラス転移温度、
好ましくは６５〜７６重量％、とくに７０〜７６重量％
のフッ素含量、０．０５〜１０００μｍ、好ましくは
０．０８〜２０μｍの平均粒子直径ｄ50を有する。一般
に、フッ素化ポリオレフィンＥ）は１．２〜２．３ｇ／
ｃｍ3の密度を有する。好ましいフッ素化ポリオレフィ
ンＥ）は、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビ
ニリデン、テトラフルオロエチレン／ヘキサフルオロプ
ロピレンおよびエチレン／テトラフルオロエチレンのコ
ポリマーである。フッ素化ポリオレフィンは既知である
（参照、Ｖｉｎｙｌ ａｎｄＲｅｌａｔｅｄ Ｐｏｌｙ
ｍｅｒｓ、Ｓｃｈｉｌｄｋｎｅｃｈｔ著、ＪｏｈｎＷｉ
ｌｅｙ ＆ Ｓｏｎｓ，Ｉｎｃ．、ニューヨーク、１９
６２、ｐ．４８４−４９４；Ｆｌｕｏｒｏｐｏｌｙｍｅ
ｒｓ、Ｗａｌｌ著、Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎ
ｃｅ、Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ ＆ Ｓｏｎｓ，Ｉｎ
ｃ．、ニューヨーク、Ｖｏｌ．１３、１９７０、ｐ．６
２３−６５４；Ｍｄｅｒｎ Ｐｌａｓｔｉｃｓ Ｅｎｃ
ｙｃｌｏｐｅｄｉａ、１９７０−１９７１、Ｖｏｌ．４
７、ｎ°１０Ａ、Ｏｃｔｏｂｅｒ １９７０、ＭｃＧｒ
ａｗ−Ｈｉｌｌ Ｉｎｃ．、ニューヨーク、ｐ．１３４
および７７４；Ｍｄｅｒｎ Ｐｌａｓｔｉｃｓ Ｅｎｃ
ｙｃｌｏｐｅｄｉａ、１９７５−１９７６、Ｏｃｔｏｂ
ｅｒ １９７５、Ｖｏｌ．５２、ｎ°１０Ａ、ＭｃＧｒ
ａｗ−Ｈｉｌｌ Ｉｎｃ．、ニューヨーク、ｐ．２７、
２８および４７２、および米国特許第３，６７１，４８
７号、米国特許第３，７２３，３７３号および米国特許
第３，８３８，０９２号）。
【００７７】これらのポリマーは、既知の方法を使用し
て、例えば、遊離基形成触媒、例えば、ナトリウム、カ
リウムまたはアンモニウムペルオキシジサルフェートを
使用して７〜７１ｋｇ／ｃｍ2の圧力および０〜２００
℃、好ましくは２０〜１００℃の温度において水性媒質
中でテトラフルオロエチレンを重合することによって製
造することができる（それ以上の詳細については、例え
ば、米国特許第２，３９３，９６７号参照）。使用形態
に依存して、これらの材料の密度は１．２〜２．３ｇ／
ｃｍ3であり、そして平均粒子サイズは０．０５〜１０
００μｍである。
【００７８】本発明による好ましいフッ素化ポリオレフ
ィンＥ）は、０．０５〜２０μｍ、好ましくは０．０８
〜１０μｍの平均粒子直径、および１．２〜１．９ｇ／
ｃｍ3の密度をもつテトラフルオロエチレンのポリマー
であり、これらは好ましくはテトラフルオロエチレンの
ポリマーＥ）のエマルジョンとグラフトポリマーＣ）の
エマルジョンとの凝固混合物の形態で使用される。
【００７９】粉末の形態で使用される適当なフッ素化ポ
リオレフィンＥ）は、１００〜１０００μｍの平均粒子
サイズおよび２．０〜２．３ｇ／ｃｍ3の密度をもつテ
トラフルオロエチレンのポリマーである。
【００８０】Ｃ）およびＥ）の凝固混合物を製造するた
めに、０．０５〜５μｍ、とくに０．１〜０．６μｍの
平均ラテックス粒子直径をもつグラフトポリマーＣ）の
水性エマルジョン（ラテックス）を、まず、０．０５〜
２０μｍ、とくに０．０８〜１０μｍの平均粒子直径を
もつテトラフルオロエチレンのポリマーＥ）の微細水性
エマルジョンとブレンドする；適当なテトラフルオロエ
チレンのポリマーのエマルジョンは、通常、３０〜７０
重量％、とくに５０〜６０重量％の固形分を有する。グ
ラフトポリマーＣ）のエマルジョンは、２５〜５０重量
％、好ましくは３０〜４５重量％の固形分を有する。
【００８１】成分Ｃ）の説明において述べた量は、グラ
フトポリマーとフッ素化ポリオレフィンとの凝固混合物
のためのグラフトポリマーの製造を排除する。
【００８２】エマルジョン混合物において、グラフトポ
リマーＣ）／テトラフルオロエチレンのポリマーＥ）の
重量比は９５：５〜６０：４０である。次いで、エマル
ジョン混合物を既知の方法で、例えば、噴霧乾燥、凍結
乾燥または無機または有機の塩、酸、塩基または有機の
水混和性溶剤、例えば、アルコール、ケトンの添加によ
る凝固により、好ましくは２０〜１５０℃、とくに５０
〜１００℃の温度において凝固させる。必要に応じて、
乾燥は５０〜２００℃、好ましくは７０〜１００℃にお
いて実施することができる。
【００８３】適当なテトラフルオロエチレンのポリマー
のエマルジョンは、例えば、デュポン社によりテフロン
（ＴｅｆｌｏｎR）３０Ｎにより、販売のために提供さ
れた普通の商品である。
【００８４】本発明による成形コンパウンドは、普通の
添加剤、例えば、滑剤および離型剤、核化剤、静電防止
剤、安定剤、充填剤および強化材、ならびに染料および
顔料を含有することができる。充填剤または強化材を添
加した成形コンパウンドは、前記成形コンパウンドに関
して、６０重量％まで、好ましくは１０〜４０重量％の
充填剤および／または強化材を含有することができる。
ガラス繊維は好ましい強化材である。好ましい充填剤
は、また、強化作用を有することができ、ガラスビー
ズ、雲母、シリケート、石英、タルク、二酸化チタン、
ウォラストナイトである。
【００８５】成分Ａ〜Ｅおよび必要に応じてそれ以上の
既知の添加剤、例えば、安定剤、染料、顔料、滑剤およ
び離型剤、充填剤および強化材、核化剤ならびに静電防
止剤から成る本発明による成形コンパウンドは、特定の
構成成分を一緒に既知の方法で混合し、そして普通の装
置、例えば、内部の混練機、押出機および二軸スクリュ
ー押出機の中で２００〜３３０℃の温度においてそれら
を溶融配合または溶融押出により製造し、ここで成分
Ｅ）は好ましくは既に述べた凝固混合物の形態で使用す
る。
【００８６】こうして、本発明は、成分Ａ〜Ｅ、必要に
応じて安定剤、染料、顔料、滑剤および離型剤、充填剤
および強化材、核化剤ならびに静電防止剤から成る熱可
塑性成形コンパウンドを製造する方法を提供し、この方
法は、いったん成分Ａ〜Ｅを、必要に応じて安定剤、染
料、顔料、滑剤および離型剤、充填剤および強化材、核
化剤および／または静電防止剤を一緒に混合すると、そ
れらを普通の装置の中で２００〜３３０℃の温度におい
て溶融配合または溶融押出し、ここで成分Ｅは好ましく
は成分Ｃとの凝固混合物の形態で使用する。個々の構成
成分を既知の方法で連続的または同時に、かつほぼ２０
℃（室温）およびより高い温度において、一緒に混合す
ることができる。
【００８７】本発明による成形コンパウンドは、任意の
種類の成形品の製造に使用することができる。とくに、
成形品は射出成形により製造することができる。成形す
ることができる物品の例は次の通りである：任意の種類
のケーシング部品、例えば、家庭用品、例えば、ジュー
ス抽出器、コーヒー装置、食品ミキサー、オフィスの装
置のケーシング部品、あるいは構成セクターおよび自動
車構成部品のカバープレート。成形コンパウンドは、ま
た、非常にすぐれた電気的性質を有するので、電気工業
において使用される。
【００８８】成形コンパウンドは、とくに高いノッチ付
衝撃強さおよび耐応力亀裂性を示すことが要求される、
薄い壁の成形品（例えば、コンピューターのケーシング
部品）の製造にとくに適当である。
【００８９】他のタイプの加工は、吹込成形または前以
て製造したシートまたはフィルムの熱成形による成形品
の製造である。
【００９０】
【実施例】
成分Ａ ２５℃および０．５ｇ／１００ｍｌの濃度において塩化
メチレン中で測定して１．２６〜１．２８の相対溶液粘
度をもつポリカーボネートに基づくビスフェノールＡ。
【００９１】成分Ｂ ７２：２８のスチレン／アクリロニトリル比および５５
ｄｌ／ｇの固有粘度（２０℃においてジメチルホルムア
ミド中で測定した）をもつスチレン／アクリロニトリル
のコポリマー。
【００９２】成分Ｃ 乳化重合により製造された、５５重量部の粒状の架橋し
たポリブタジエンゴム（平均粒子直径ｄ50＝０．４μ
ｍ）上の４５重量部の７２：２８の比のスチレンおよび
アクリロニトリルのグラフトポリマー。
【００９３】成分Ｄ Ｄ．１）トリフェニルホスフェート［ジスフラモル（Ｄ
ｉｓｆｌａｍｏｌｌR）ＴＰ、バイエル社（Ｂａｙｅｒ
ＡＧ）製］ Ｄ．２）ｍ−フェニレン−ビス（ジフェニルホスフェー
ト）［フィロフレックス（Ｆｙｒｏｆｌｅｘ）ＲＤＰ、
アクゾ（Ａｋｚｏ）製］ 成分Ｅ） Ｃ）に従うＳＡＮグラフトポリマーの水性エマルジョン
およびテトラフルオロエチレンのポリマーの水性エマル
ジョンから製造された凝固混合物としてのテトラフルオ
ロエチレンのポリマー。この混合物におけるグラフトポ
リマーＣ）／テトラフルオロエチレンのポリマーＥ）の
重量比は９０重量％／１０重量％である。テトラフルオ
ロエチレンのポリマーのエマルジョンは６０重量％の固
形分を有し、そして平均粒子直径は０．０５〜０．５μ
ｍである。ＳＡＮグラフトポリマーのエマルジョンは３
４重量％の固形分および０．４μｍの平均ラテックス粒
子直径を有する。
【００９４】Ｅの製造 テトラフルオロエチレンのポリマーのエマルジョン（テ
フロン３０Ｎ、デュポン社製）をＳＡＮグラフトポリマ
ーのエマルジョンＣ）とブレンドし、そしてポリマーの
固形分に関して１．８重量％のフェノール系酸化防止剤
で安定化する。８５〜９５℃において、この混合物をＭ
ｇＳＯ4（Ｅｐｓｏｍ塩）および酢酸の水溶液でｐＨ４
〜５において凝固させ、濾過し、そして事実上電解質が
存在しなくなるまで洗浄し、次いで水の大部分を遠心に
より排除し、そして生成物を１００℃において乾燥して
粉末を得た。次いで、この粉末を記載した装置の中で他
の成分と配合することができる。
【００９５】本発明による成形コンパウンドの製造およ
び試験 成分Ａ〜Ｅを３リットルの内部混練機で一緒に混合し
た。成形品をアーバーグ（Ａｒｂｕｒｇ）２７０Ｅ射出
成形機で２６０℃において製造した。
【００９６】応力亀裂の挙動は、寸法８０×１０×４ｍ
ｍ、溶融温度２６０℃の棒について決定した。試験媒質
は６０容量％のトルエンと４０容量％のイソプロパノー
ルとの混合物であった。試験片を円弧の型板上で前以て
応力にかけ（伸び率２．４％）、そして室温において試
験媒質中で貯蔵した。亀裂または破損を試験媒質への暴
露の長さの関数として評価することによって、応力亀裂
の挙動を決定した。
【００９７】試験した材料の組成および得られた結果を
下表に要約する。
【００９８】この表から理解することができるように、
それぞれ純粋な成分Ｄ．２）およびＤ．１）をもつ比較
例１および８は、本発明による実施例２〜７より明確に
より低い耐応力亀裂性を有する。
【００９９】
【表１】
【０１００】
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 51/04 Ｃ０８Ｌ 51/04 55/02 55/02 (72)発明者 マンフレート・エラー ドイツ47809クレーフエルト・リングオ ーフエンベーク60 (72)発明者 ハインリヒ・アルベルツ ドイツ51519オーデンタール・シユルシ ユトラーセ１アー (56)参考文献 米国特許5272193（ＵＳ，Ａ) (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 69/00

Claims (16)

    (57)【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 Ａ）４０〜９８重量部の芳香族ポリカー
    ボネート、 Ｂ）３〜５０重量部のビニルコポリマー、 Ｃ）０．５〜４０重量部のグラフトポリマー、 Ｄ）０．５〜２０重量部の混合物、前記混合物は Ｄ．１）Ｄ）に関して１０〜９０重量％の式（Ｉ） 【化１】 式中、 Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は相互に独立にハロゲン化されてい
    てもよいＣ1−Ｃ8アルキル、Ｃ6−Ｃ20アリールまたは
    Ｃ7−Ｃ12アラルキルを意味し、 ｍは０または１を意味し、そしてｎは０または１を意味
    する、 のモノリン化合物と、 Ｄ．２）Ｄ）に関して９０〜１０重量％の式（ＩＩ） 【化２】 式中、 Ｒ4、Ｒ5、Ｒ6およびＲ7は相互に独立にＣ1−Ｃ8アルキ
    ル、Ｃ5−Ｃ6シクロアルキル、Ｃ6−Ｃ10アリールまた
    はＣ7−Ｃ12アラルキルを意味し、 ｎは相互に独立に０または１を意味し、 Ｎは１〜５を意味し、そしてＸは６〜３０個の炭素原子
    を有するモノシクロまたはポリシクロ芳香族残基を意味
    する、 のオリゴマーのリン化合物との混合物である、および Ｅ）０．０５〜５重量部の０．０５〜１０００μｍの平
    均粒子直径、１．２〜２．３ｇ／ｃｍ3の密度および６
    ５〜７６重量％のフッ素含量を有するフッ素化ポリオレ
    フィン、 を含有する難燃性熱可塑性成形コンパウンド。
  2. 【請求項２】 ５０〜９５重量部の芳香族ポリカーボネ
    ートＡを含有する請求項１の成形コンパウンド。
  3. 【請求項３】 ５〜９５重量部の混合物、すなわち、５
    ０〜９５重量部のスチレン、α−メチルスチレン、ハロ
    ゲンまたはアルキル環置換スチレン、Ｃ1−Ｃ8アルキル
    メタクリレート、Ｃ1−Ｃ8アルキルアクリレートまたは
    これらの化合物の混合物と５〜５０重量部のアクリロニ
    トリル、メタクリロニトリル、Ｃ1−Ｃ8アルキルメタク
    リレート、Ｃ1−Ｃ8アルキルアクリレート、無水マレイ
    ン酸、Ｃ1−Ｃ4アルキルまたはフェニルＮ−置換マレイ
    ミドまたはこれらの化合物の混合物との混合物を、 ５〜９５重量部の−１０℃以下のガラス転移温度をもつ
    ゴム上に、 共重合させることによって製造されたグラフトポリマー
    Ｃ）を含有する請求項１の成形コンパウンド。
  4. 【請求項４】 成分Ｄ）として１２〜５０重量％のＤ．
    １）および５０〜８８重量％のＤ．２）の混合物を含有
    する請求項１の成形コンパウンド。
  5. 【請求項５】 成分Ｄ）として１５〜４０重量％のＤ．
    １）および６０〜８５重量％のＤ．２）の混合物を含有
    する請求項１の成形コンパウンド。
  6. 【請求項６】 化合物Ｄ．１）としてトリフェニルホス
    フェートを含有する請求項１の成形コンパウンド。
  7. 【請求項７】 成分Ｄ．２）としてＲ4、Ｒ5、Ｒ6およ
    びＲ7がフェニル基であり、そしてＸがフェニル基であ
    るオリゴマーのホスフェートを含有する、請求項１の成
    形コンパウンド。
  8. 【請求項８】 ＸがビスフェノールＡ、レゾルシノー
    ル、ハイドロキノンまたはそれらの塩素化または臭素化
    誘導体から誘導されるジフェノール残基である請求項１
    の成形コンパウンド。
  9. 【請求項９】 Ｒ 1 〜Ｒ 7 がフェニル基であり、ｍが１で
    あり、ｎが１であり、ＸがビスフェノールＡ、レゾルシ
    ノールまたはハイドロキノンから誘導されるジフェノー
    ル残基である請求項１の成形コンパウンド。
  10. 【請求項１０】 Ｎが１〜２の平均値を有する請求項１
    の成形コンパウンド。
  11. 【請求項１１】 −１０℃以下のガラス転移温度をもつ
    ゴムが、ポリブタジェン、アクリレートゴム、ポリイソ
    プレン、ポリイソブテン、並びに、スチレン、アクリロ
    ニトリル、アルコール成分中に１〜４個の炭素原子を有
    するアクリル酸エステルまたはアルコール成分中に１〜
    ４個の炭素原子を有するメタクリル酸エステルの残基を
    ５０重量％まで含有することができるブタジェンポリマ
    ー、から選ばれる請求項３の成形コンパウンド。
  12. 【請求項１２】 −１０℃以下のガラス転移温度をもつ
    ゴムが、ポリブタジェン、ブタジェン／スチレンコポリ
    マーまたはブタジェン／アクリロニトリルコポリマーで
    ある請求項３の成形コンパウンド。
  13. 【請求項１３】 安定剤、染料、顔料、滑剤および離型
    剤、充填剤および強化材、核化剤および静電防止剤から
    成る群より選択される添加剤を含有する請求項１の難燃
    性熱可塑性成形コンパウンド。
  14. 【請求項１４】 請求項１の成形コンパウンドを使用す
    る成形品の製造方法。
  15. 【請求項１５】 請求項１の成形コンパウンドから製造
    される成形品。
  16. 【請求項１６】 請求項１の成形コンパウンドから製造
    される薄い壁の成形品。
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