JP2020508552A - リチウムバッテリーのためのポリマー結合剤及び製造方法 - Google Patents
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Abstract
Description
本出願は、2017年2月24日に出願された米国特許出願公開第15/442278号明細書(その内容を参照によって本明細書に組み入れる)に対する優先権を主張する。
(1)粒子の亀裂形成の推進力である、おそらく、粒子中に貯蔵され得る全歪エネルギーを低減する目的のために、活物質粒子の粒度を低減すること。しかしながら、低減された粒度は、可能性として液体電解質と反応してより高量のSEIを形成するために利用可能なより大きい表面積を意味する。このような反応は、不可逆的な容量損失の原因であるために望ましくない。
(2)薄膜形態の電極活物質を銅箔などの集電体上に直接に堆積させる。しかしながら、極端に小さい厚さ方向寸法(典型的に500nmよりはるかに小さく、多くの場合に必要に応じて100nmより薄い)を有するこのような薄膜構造物は、(同じ電極又は集電体表面積が与えられたとすると)ごく少量の活物質を電極に混入することができ、(単位質量当たりの容量が大きいことができても)低い全リチウム貯蔵容量及び単位電極表面積当たり低いリチウム貯蔵容量を提供することを意味する。このような薄膜は、サイクル経過によって引き起こされるクラッキングにいっそう耐性であるために100nm未満の厚さを有さなければならず、全リチウム貯蔵容量及び単位電極表面積当たりのリチウム貯蔵容量をさらに減少させる。このような薄膜バッテリーは適用範囲が非常に限定されている。望ましい及び典型的な電極厚さは100μm〜200μmである。(<500nm又はさらに<100nmの厚さを有する)これらの薄膜電極は、必要とされる厚さの1/3ではなく、3桁下回る。
(3)より活性でない又は非活性母材によって保護された(中に分散されるか又はそれによって封入された)小さい電極活性粒子、例えば炭素でコーティングされたSi粒子、ゾルゲル黒鉛で保護されたSi、金属酸化物でコーティングされたSi又はSn及びモノマーでコーティングされたSnナノ粒子から構成される複合物を使用する。おそらく、保護母材は粒子の膨張又は収縮のための緩衝作用を提供し、電解質が電極活物質と接触して反応するのを防ぐ。高容量アノード活性粒子の例はSi、Sn及びSnO2である。残念なことに、Si粒子などの活物質粒子がバッテリーの充電工程中に(例えば、380%の体積膨脹まで)膨張するとき、保護コーティングは、保護コーティング材料の機械的弱さ及び/又は脆性のために容易に破断される。それ自体リチウムイオン導電性でもある入手可能な高強度及び高靭性材料はなかった。
いくつかの実施形態において、高弾性ポリマーは、高弾性ポリマー母材材料中に分散されたリチウムイオン導電性添加剤を含有するポリマー母材複合物であり、リチウムイオン導電性添加剤は、過塩素酸リチウムLiClO4、ヘキサフルオロリン酸リチウムLiPF6、ホウフッ化リチウムLiBF4、ヘキサフルオロヒ化リチウムLiAsF6、トリフルオロメタンスルホン酸リチウムLiCF3SO3、ビス−トリフルオロメチルスルホニルイミドリチウムLiN(CF3SO2)2、ビス(オキサラト)ホウ酸リチウムLiBOB、オキサリルジフルオロホウ酸リチウムLiBF2C2O4、オキサリルジフルオロホウ酸リチウムLiBF2C2O4、硝酸リチウムLiNO3、Li−フルオロアルキル−リン酸塩LiPF3(CF2CF3)3、リチウムビスペルフルオロ−エチルスルホニルイミドLiBETI、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド、リチウムビス(フルオロスルホニル)イミド、リチウムトリフルオロメタンスルホンイミドLiTFSI、イオン性液体ベースのリチウム塩又はそれらの組合せから選択されるリチウム塩を含有する。
適切な量の無機塩Co(NO3)2・6H2O及びアンモニア溶液(NH3・H2O、25重量%)を一緒に混合した。得られた懸濁液をアルゴン流下で数時間にわたって撹拌して、完全な反応を確実にした。得られたCo(OH)2前駆物質懸濁液を2時間にわたって空気中で450℃において焼成して、層状Co3O4の粒子を形成した。次いで、以下の手順に従って、Co3O4粒子の部分をETPTAベース高弾性ポリマーで結合剤を使用してアノード活物質層とした。
酸化スズ(SnO2)ナノ粒子は、以下の手順を使用してNaOHによるSnCl4・5H2Oの制御された加水分解によって得られた:SnCl4・5H2O(0.95g、2.7m−mol)及びNaOH(0.212g、5.3m−mol)をそれぞれ50mLの蒸留水中に溶解した。NaOH溶液を強力な撹拌下で塩化スズ溶液に1mL/分の速度で滴下した。この溶液を5分間にわたって超音波処理によって均質化した。その後、得られたヒドロゾルをH2SO4と反応させた。この混合溶液に、0.1MのH2SO4の数滴を添加して生成物を凝集させた。沈殿した固体を遠心分離によって集め、水及びエタノールで洗浄し、真空中で乾燥させた。乾燥された生成物をAr雰囲気下で2時間にわたって400℃で熱処理した。
樹脂結合剤としてSnナノ粒子を一緒に結合するために、ペンタエリトリトールテトラアクリレート(PETEA)、式3をモノマーとして使用した。
Siナノ粒子及びSiナノワイヤーSiナノ粒子は、Angstron Energy Co.(Dayton,Ohio)から入手可能である。次いで、Siナノワイヤー、Si及び炭素の混合物並びにそれらのグラフェンシート包含型を、それぞれ(導電性添加剤としての)アセチレンブラックの粒子と混合し、結合剤樹脂としてインスタントポリマー(実施例1のように、ETPTA/EGMEAの半相互貫入ネットワークポリマー及び架橋BPO/ETPTAポリマー)を使用して活物質層に形成した。
電極の構造完全性を維持するための結合剤樹脂材料を調製するために、多様なリチウムイオン導電性添加剤をいくつかの異なるポリマーマトリックス材料に添加した。これらのポリマー複合物材料が適切な結合剤材料であることが見出された。高弾性ポリマーは、活物質粒子表面の有意な部分を被覆することができるため、(リチウムイオン導電性添加剤の有無にかかわらず)このポリマーは、リチウムイオンが容易に拡散することを可能にすることができるはずである。したがって、ポリマーは、室温で10−5S/cm以上のリチウムイオン導電率を有するであろう。
リチウムイオンバッテリー産業において、必要とされる電気化学的形成後に測定された初期容量に基づき、容量の20%減衰をバッテリーが受ける充電−放電サイクル数としてバッテリーのサイクル寿命を定義することが慣例である。種々の結合剤材料によって結合されたアノード活物質粒子を含有する本発明の電極を特徴とする広範囲にわたる一連のバッテリーのサイクル寿命データを以下の表3に要約する。
Claims (41)
- リチウムバッテリーのためのアノード活物質層において、高弾性ポリマーであって、前記ポリマー中に添加剤又は強化材の不在下で測定される場合、5%〜700%の回復可能な引張歪み及び室温において10−5S/cm以上のリチウムイオン導電率を有する高弾性ポリマーを含む結合剤によって一緒に結合される複数のアノード活物質粒子及び任意選択的な導電性添加剤を含むことを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、ポリマー鎖の架橋ネットワークであって、前記ポリマー鎖の架橋ネットワーク中において、エーテル結合、ニトリル誘導結合、ベンゾペルオキシド誘導結合、エチレンオキシド結合、プロピレンオキシド結合、ビニルアルコール結合、シアノ−樹脂結合、トリアクリレートモノマー誘導結合、テトラアクリレートモノマー誘導結合又はそれらの組合せを有するポリマー鎖の架橋ネットワークを含有することを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、ニトリル含有ポリビニルアルコール鎖、シアノ樹脂鎖、ペンタエリトリトールテトラアクリレート鎖、ペンタエリトリトールトリアクリレート鎖、エトキシル化トリメチロールプロパントリアクリレート(ETPTA)鎖、エチレングリコールメチルエーテルアクリレート(EGMEA)鎖又はそれらの組合せから選択されるポリマー鎖の架橋ネットワークを含有することを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記アノード活物質は、(a)ケイ素(Si)、ゲルマニウム(Ge)、スズ(Sn)、鉛(Pb)、アンチモン(Sb)、ビスマス(Bi)、亜鉛(Zn)、アルミニウム(Al)、チタン(Ti)、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)及びカドミウム(Cd);(b)、Si、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Zn、Al、Ti、Ni、Co又はCdと他の元素との合金又は金属間化合物;(c)Si、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Zn、Al、Ti、Fe、Ni、Co、V又はCdの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物及びテルル化物並びにそれらの混合物、複合物又はリチウム含有複合物;(d)Snの塩及び水酸化物;(e)チタン酸リチウム、マンガン酸リチウム、アルミン酸リチウム、リチウム含有酸化チタン、リチウム遷移金属酸化物、ZnCo2O4;(f)それらのプレリチウム化変種;(g)Li、Li合金又は少なくとも60重量%のリチウム元素をその中に有する表面安定化Liの粒子;及び(h)それらの組合せからなる群から選択されることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項4に記載のアノード活物質層において、前記Li合金は、0.1重量%〜10重量%の、Zn、Ag、Au、Mg、Ni、Ti、Fe、Co、V又はそれらの組合せから選択される金属元素を含有することを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記アノード活物質は、プレリチウム化Si、プレリチウム化Ge、プレリチウム化Sn、プレリチウム化SnOx、プレリチウム化SiOx、プレリチウム化酸化鉄、プレリチウム化VO2、プレリチウム化Co3O4、プレリチウム化Ni3O4又はそれらの組合せを含有し、式中、x=1〜2であることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記アノード活物質は、0.5nm〜100nmの厚さ又は直径を有するナノ粒子、ナノワイヤー、ナノ繊維、ナノチューブ、ナノシート、ナノベルト、ナノリボン、ナノディスク、ナノプレートレット又はナノホーンの形態であることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項7に記載のアノード活物質層において、前記アノード活物質は、20nmより小さい寸法を有することを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記粒子の1つ又は複数は、炭素又はグラフェンの層でコーティングされることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記導電性添加剤は、黒鉛、グラフェン若しくは炭素又はそれらの組合せから選択されることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項10に記載のアノード活物質層において、前記黒鉛又は炭素材料は、ポリマー炭素、非晶質炭素、化学蒸着炭素、コールタールピッチ、石油ピッチ、メソフェーズピッチ、カーボンブラック、コークス、アセチレンブラック、活性炭、100nmより小さい寸法を有する微細膨張黒鉛粒子、人工黒鉛粒子、天然黒鉛粒子又はそれらの組合せから選択されることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項7に記載のアノード活物質層において、前記ナノ粒子、ナノワイヤー、ナノ繊維、ナノチューブ、ナノシート、ナノベルト、ナノリボン、ナノディスク、ナノプレートレット又はナノホーンは、炭素材料、グラフェン、電子導電性ポリマー、導電性金属酸化物又は導電性金属コーティングから選択される導電性保護コーティングでコーティングされるか又はそれによって包含されることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項12に記載のアノード活物質層において、前記ナノ粒子、ナノワイヤー、ナノ繊維、ナノチューブ、ナノシート、ナノベルト、ナノリボン、ナノディスク、ナノプレートレット又はナノホーンは、リチウムイオンでプレインターカレート又はプレドープされて、プレリチウム化アノード活物質であって、前記プレリチウム化アノード活物質の0.1重量%〜54.7重量%%のリチウムの量を有するプレリチウム化アノード活物質を形成することを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、10−4S/cm以上のリチウムイオン導電率を有することを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、10−3S/cm以上のリチウムイオン導電率を有することを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、添加剤又は充填剤がその中に分散されていないニートポリマーであることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、0.1重量%〜50重量%の、その中に分散されたリチウムイオン導電性添加剤を含有するか、又はその中に0.1重量%〜10重量%の、カーボンナノチューブ、カーボンナノ繊維、グラフェン若しくはそれらの組合せから選択される強化材ナノフィラメントを含有することを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、天然ポリイソプレン、合成ポリイソプレン、ポリブタジエン、クロロプレンゴム、ポリクロロプレン、ブチルゴム、スチレン−ブタジエンゴム、ニトリルゴム、エチレンプロピレンゴム、エチレンプロピレンジエンゴム、エピクロロヒドリンゴム、ポリアクリルゴム、シリコーンゴム、フルオロシリコーンゴム、ペルフルオロエラストマー、ポリエーテルブロックアミド、クロロスルホン化ポリエチレン、エチレン酢酸ビニル、熱可塑性エラストマー、タンパク質レジリン、タンパク質エラスチン、エチレンオキシド−エピクロロヒドリンコポリマー、ポリウレタン、ウレタン−尿素コポリマー又はそれらの組合せから選択されるエラストマーとの混合物を形成することを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、リチウムイオン導電性添加剤と混合されて複合物を形成し、前記リチウムイオン導電性添加剤は、前記高弾性ポリマー中に分散され、且つLi2CO3、Li2O、Li2C2O4、LiOH、LiX、ROCO2Li、HCOLi、ROLi、(ROCO2Li)2、(CH2OCO2Li)2、Li2S、LixSOy又はそれらの組合せから選択され、式中、X=F、Cl、I又はBr、R=炭化水素基、x=0〜1、y=1〜4であることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、リチウムイオン導電性添加剤と混合されて複合物を形成し、前記リチウムイオン導電性添加剤は、前記高弾性ポリマー中に分散され、且つ過塩素酸リチウムLiClO4、ヘキサフルオロリン酸リチウムLiPF6、ホウフッ化リチウムLiBF4、ヘキサフルオロヒ化リチウムLiAsF6、トリフルオロメタンスルホン酸リチウムLiCF3SO3、ビス−トリフルオロメチルスルホニルイミドリチウムLiN(CF3SO2)2、ビス(オキサラト)ホウ酸リチウムLiBOB、オキサリルジフルオロホウ酸リチウムLiBF2C2O4、オキサリルジフルオロホウ酸リチウムLiBF2C2O4、硝酸リチウムLiNO3、Li−フルオロアルキル−リン酸塩LiPF3(CF2CF3)3、リチウムビスペルフルオロ−エチルスルホニルイミドLiBETI、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド、リチウムビス(フルオロスルホニル)イミド、リチウムトリフルオロメタンスルホンイミドLiTFSI、イオン性液体ベースのリチウム塩又はそれらの組合せから選択されることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリフラン、二環式ポリマー、それらのスルホン化誘導体又はそれらの組合せから選択される電子導電性ポリマーと混合されることを特徴とするアノード活物質層。
- 請求項1に記載のアノード活物質層において、前記高弾性ポリマーは、ポリ(エチレンオキシド)(PEO)、ポリプロピレンオキシド(PPO)、ポリ(アクリロニトリル)(PAN)、ポリ(メチルメタクリレート)(PMMA)、ポリ(フッ化ビニリデン)(PVdF)、ポリビス−メトキシエトキシエトキシド−ホスファゼネックス、ポリ塩化ビニル、ポリジメチルシロキサン、ポリ(フッ化ビニリデン)−ヘキサフロオロプロピレン(PVDF−HFP)、それらのスルホン化誘導体又はそれらの組合せから選択されるリチウムイオン導電性ポリマーとの混合物又はブレンドを形成することを特徴とするアノード活物質層。
- リチウムバッテリーのためのアノード活物質層において、高弾性ポリマーであって、前記ポリマー中に添加剤又は強化材の不在下で測定される場合、5%〜700%の回復可能な引張歪み及び室温において10−5S/cm以上のリチウムイオン導電率を有する高弾性ポリマーの薄層によって被覆及び保護される集積アノード層を形成するために結合剤によって一緒に結合される複数のアノード活物質粒子及び任意選択的な導電性添加剤を含み、前記薄層は、1nm〜10μmの厚さを有することを特徴とするアノード活物質層。
- リチウムバッテリーにおいて、任意選択的なアノード集電体と、請求項1に記載のアノード活物質層と、カソード活物質層と、任意選択的なカソード集電体と、前記アノード活物質層及び前記カソード活物質層とイオン接触する電解質と、任意選択的な多孔性セパレーターとを含有することを特徴とするリチウムバッテリー。
- 請求項24に記載のリチウムバッテリーにおいて、リチウムイオンバッテリー、リチウム金属バッテリー、リチウム−硫黄バッテリー、リチウム−セレンバッテリー又はリチウム空気バッテリーであることを特徴とするリチウムバッテリー。
- リチウムバッテリーにおいて、任意選択的なアノード集電体と、請求項23に記載のアノード活物質層と、カソード活物質層と、任意選択的なカソード集電体と、前記アノード活物質層及び前記カソード活物質層とイオン接触する電解質と、任意選択的な多孔性セパレーターとを含有することを特徴とするリチウムバッテリー。
- 請求項26に記載のリチウムバッテリーにおいて、リチウムイオンバッテリー、リチウム金属バッテリー、リチウム−硫黄バッテリー、リチウム−セレンバッテリー又はリチウム空気バッテリーであることを特徴とするリチウムバッテリー。
- リチウムバッテリーを製造する方法において、
(a)カソード活物質層及び前記カソード活物質層を支持するための任意選択的なカソード集電体を提供することと、
(b)アノード活物質層及び前記アノード活物質層を支持するための任意選択的なアノード集電体を提供することと、
(c)前記アノード活物質層及び前記カソード活物質層と接触する電解質並びにアノード及びカソードを電気的に分離する任意選択的なセパレーターを提供することと
を含み、
前記アノード活物質層を提供する作業は、添加剤又は強化材の不在下で測定される場合、5%〜700%の回復可能な引張歪み及び室温において10−5S/cm以上のリチウムイオン導電率を有する高弾性ポリマーを含有する結合剤樹脂により、アノード活物質の複数の粒子及び任意選択的な導電性添加剤を一緒に結合して前記層を形成することを含むことを特徴とする方法。 - リチウムバッテリーを製造する方法において、
(a)カソード活物質層及び前記カソード活物質層を支持するための任意選択的なカソード集電体を提供することと、
(b)アノード活物質層及び前記アノード活物質層を支持するための任意選択的なアノード集電体を提供することと、
(c)前記アノード活物質層及び前記カソード活物質層と接触する電解質並びにアノード及びカソードを電気的に分離する任意選択的な多孔性セパレーターを提供することと
を含み、
前記アノード活物質層を提供する作業は、結合剤樹脂により、アノード活物質の複数の粒子及び任意選択的な導電性添加剤を一緒に結合して前記アノード活物質層を形成することと、前記アノード活物質層を被覆及び保護するために高弾性ポリマーの薄膜を適用することとを含み、前記高弾性ポリマーは、添加剤又は強化材の不在下で測定される場合、5%〜700%の回復可能な又は弾性引張歪み及び室温において10−5S/cm以上のリチウムイオン導電率を有し、及び前記薄膜は、1nm〜10μmの厚さを有することを特徴とする方法。 - 請求項29に記載の方法において、前記高弾性ポリマーの薄膜は、前記アノード活物質層と前記多孔性セパレーターとの間で実施されることを特徴とする方法。
- 請求項28に記載の方法において、前記高弾性ポリマーは、1×10−5S/cm〜2×10−2S/cmのリチウムイオン導電率を有することを特徴とする方法。
- 請求項28に記載の方法において、前記高弾性ポリマーは、10%〜300%の回復可能な引張歪みを有することを特徴とする方法。
- 請求項28に記載の方法において、前記高弾性ポリマーは、ポリマー鎖の架橋ネットワークであって、前記ポリマー鎖の架橋ネットワーク中において、エーテル結合、ニトリル誘導結合、ベンゾペルオキシド誘導結合、エチレンオキシド結合、プロピレンオキシド結合、ビニルアルコール結合、シアノ−樹脂結合、トリアクリレートモノマー誘導結合、テトラアクリレートモノマー誘導結合又はそれらの組合せを有するポリマー鎖の架橋ネットワークを含有することを特徴とする方法。
- 請求項28に記載の方法において、前記高弾性ポリマーは、ニトリル含有ポリビニルアルコール鎖、シアノ樹脂鎖、ペンタエリトリトールテトラアクリレート鎖、ペンタエリトリトールトリアクリレート鎖、エトキシル化トリメチロールプロパントリアクリレート(ETPTA)鎖、エチレングリコールメチルエーテルアクリレート(EGMEA)鎖又はそれらの組合せから選択されるポリマー鎖の架橋ネットワークを含有することを特徴とする方法。
- 請求項28に記載の方法において、前記高弾性ポリマーは、エラストマー、電子導電性ポリマー、リチウムイオン導電性材料、強化材料又はそれらの組合せとの混合物を形成することを特徴とする方法。
- 請求項35に記載の方法において、前記リチウムイオン導電性材料は、前記高弾性ポリマー中に分散され、且つLi2CO3、Li2O、Li2C2O4、LiOH、LiX、ROCO2Li、HCOLi、ROLi、(ROCO2Li)2、(CH2OCO2Li)2、Li2S、LixSOy又はそれらの組合せから選択され、式中、X=F、Cl、I又はBr、R=炭化水素基、x=0〜1、y=1〜4であることを特徴とする方法。
- 請求項35に記載の方法において、前記リチウムイオン導電性材料は、前記高弾性ポリマー中に分散され、且つ過塩素酸リチウムLiClO4、ヘキサフルオロリン酸リチウムLiPF6、ホウフッ化リチウムLiBF4、ヘキサフルオロヒ化リチウムLiAsF6、トリフルオロメタンスルホン酸リチウムLiCF3SO3、ビス−トリフルオロメチルスルホニルイミドリチウムLiN(CF3SO2)2、ビス(オキサラト)ホウ酸リチウムLiBOB、オキサリルジフルオロホウ酸リチウムLiBF2C2O4、オキサリルジフルオロホウ酸リチウムLiBF2C2O4、硝酸リチウムLiNO3、Li−フルオロアルキル−リン酸塩LiPF3(CF2CF3)3、リチウムビスペルフルオロ−エチルスルホニルイミドLiBETI、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド、リチウムビス(フルオロスルホニル)イミド、リチウムトリフルオロメタンスルホンイミドLiTFSI、イオン性液体ベースのリチウム塩又はそれらの組合せから選択されることを特徴とする方法。
- 請求項28に記載の方法において、前記アノード活物質は、(a)ケイ素(Si)、ゲルマニウム(Ge)、スズ(Sn)、亜鉛(Zn)、アルミニウム(Al)、チタン(Ti)、ニッケル(Ni)、コバルト(Co)及びカドミウム(Cd);(b)Si、Ge、Sn、Pb、Sb、Bi、Zn、Al、Ti、Fe、Ni、Co、V又はCdの酸化物、炭化物、窒化物、硫化物、リン化物、セレン化物及びテルル化物並びにそれらの混合物、複合物又はリチウム含有複合物;(c)チタン酸リチウム、マンガン酸リチウム、アルミン酸リチウム、リチウム含有酸化チタン、リチウム遷移金属酸化物、ZnCo2O4;(d)それらのプレリチウム化変種;(e)炭素、グラフェン又は黒鉛材料とのその混合物;(f)Li、Li合金又は少なくとも60重量%のリチウム元素をその中に有する表面安定化Liの粒子;(f)及びそれらの組合せからなる群から選択されることを特徴とする方法。
- 請求項28に記載の方法において、前記アノード活物質粒子の1つ又は複数は、炭素又はグラフェンの層でコーティングされることを特徴とする方法。
- 請求項28に記載の方法において、前記アノード活物質粒子の1つ又は複数は、炭素、グラフェン又は黒鉛材料と混合されて混合物を形成し、及び前記混合物は、グラフェンシートの1つ又は複数によって包含されることを特徴とする方法。
- 請求項29に記載の方法において、前記アノード活物質粒子の1つ又は複数は、炭素材料、黒鉛材料及び/又はグラフェンシートと混合されて、外部グラフェンシートによって包含される混合物を形成してグラフェン包含アノード活物質粒子を形成し、前記グラフェン包含アノード活物質粒子は、次いで、前記結合剤樹脂によって結合されることを特徴とする方法。
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