TWI651879B - 片積層型鋰離子二次電池及片積層型鋰離子二次電池之製造方法 - Google Patents

片積層型鋰離子二次電池及片積層型鋰離子二次電池之製造方法 Download PDF

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Abstract

本發明之片積層型鋰離子二次電池之特徵在於具備：膜電極接合體，其係經由隔片將於正極集電體上設置有正極活性物質層之正極片與於負極集電體上設置有負極活性物質層之負極片加以積層而成；及片狀之外裝體，其將該膜電極接合體收容於內部並密封；且上述膜電極接合體至少於上述正極片與上述隔片之間或者上述負極片與上述隔片之間之任一者插入有片狀之熱塑性樹脂層。

Description

片積層型鋰離子二次電池及片積層型鋰離子二次電池之製造方法
本發明係關於一種片積層型鋰離子二次電池及片積層型鋰離子二次電池之製造方法。
本案係基於在2014年3月19日於日本提出申請之日本專利特願2014-056854號而主張優先權，並將其內容援用至本文。
鋰離子二次電池由於具有與鉛蓄電池或鎳氫電池相比能量密度及電動勢較高之特徵，故而被廣泛用作要求小型化及輕量化之各種攜帶型機器或筆記型電腦等之電源。此種鋰離子二次電池通常藉由如下方式製造：使隔片及電解質介裝於在正極集電體塗佈有正極活性物質之正極片與於負極集電體塗佈有負極活性物質之負極片之間而將該等積層，並將積層有正極片、隔片及負極片之該積層體密封於殼體內。此時，作為電解質，除液體或固體之電解質以外，可使用凝膠狀之電解質。
又，作為鋰離子二次電池，採用圓筒型、罐型、層壓包裝型 等形態，近年來，亦提出有具有片狀之積層構造之鋰離子二次電池。
另一方面，於使鋰離子二次電池成為片狀時，當將其彎折而呈彎曲時，會在依序積層之正極、隔片、負極、外裝體之各層之間產生周差。此時，如圖5所示，於鋰離子二次電池100之表面產生多個彎曲部101，因於該部分產生之周差而導致配置於彎曲內側之電極撓曲，故而電極間距離會變化。因此，電極間距離於鋰離子二次電池100之內部不均一而於各電極與隔片之間產生間隙，因此存在電容維持特性降低等電池性能劣化之問題。
此處，作為如上所述之片狀之鋰離子二次電池，提出有藉由使用溶劑型接著劑將各電極片與隔片之間接著而將其等密合地保持者(例如，參照專利文獻1)。
根據專利文獻1所記載之鋰離子二次電池，電極片與隔片係藉由接著劑層而被接著，因此可獲得能確保使鋰離子二次電池彎曲時之可撓性，並且可抑制產生電極片與隔片之密合鬆動或相互之偏移的效果。
[專利文獻1]日本特開2002-50404號公報
然而，專利文獻1所記載之鋰離子二次電池係使用溶劑型接著劑將各電極片與隔片之間接著，因此存在如下問題，即：需要接著劑之乾燥步驟，步驟增加而生產性降低，製造成本亦增大。
本發明係鑒於上述問題而完成者，其目的在於提供一種即便 於彎折而使其呈彎曲之情形時，亦可將電極間距離確保為均一，可維持高電池特性，並且低成本且生產性優異之片積層型鋰離子二次電池。
請求項1所記載之發明係一種片積層型鋰離子二次電池，其特徵在於具備：膜電極接合體，其係經由隔片將於正極集電體上設置有正極活性物質層之正極片與於負極集電體上設置有負極活性物質層之負極片加以積層而成；及片狀之外裝體，其將該膜電極接合體收容於內部並密封；且上述膜電極接合體至少於上述正極片與上述隔片之間或者上述負極片與上述隔片之間之任一者插入有片狀之熱塑性樹脂層。
根據本發明，由於係於正極片與隔片之間或者負極片與隔片之間之任一者插入有片狀之熱塑性樹脂層之構成，因此即便於將片積層型鋰離子二次電池彎折而呈彎曲之情形時，亦可藉由熱塑性樹脂層之伸縮而將電極間之距離保持為均一。藉此，可維持柔韌(flexible)之彎曲性，並且抑制於各電極與隔片之間產生間隙等，因此可防止各電極間之電荷之輸送被阻斷或變得難以流動，電容維持特性提高。又，藉由使用熱塑性樹脂層，無需設置乾燥步驟等新的步驟，生產性提高。因此，可提供一種可維持高電池特性並且低成本且生產性優異之片積層型鋰離子二次電池。
請求項2所記載之發明係如請求項1記載之片積層型鋰離子二次電池，其中，上述熱塑性樹脂層具有離子通透性。
根據本發明，熱塑性樹脂層具有離子通透性，藉此可表現出優異之電池特性。
請求項3所記載之發明係如請求項1或2記載之片積層型鋰離子二次電池，其中，於上述膜電極接合體與上述外裝體之層間中，至少 於上述正極片與上述外裝體之間或者上述負極片與上述外裝體之間之任一者進一步插入有片狀之熱塑性樹脂層。
根據本發明，於各電極片與外裝體之間亦插入有熱塑性樹脂層，藉此即便於如上所述之將片積層型鋰離子二次電池彎折而呈彎曲之情形時，亦可更顯著地獲得可將電極間之距離保持為均一，可維持優異之電池特性之效果。
請求項4所記載之發明係如請求項1至3中任一項記載之片積層型鋰離子二次電池，其中，上述熱塑性樹脂層於所插入之層間被熱融合。
根據本發明，藉由各個熱塑性樹脂層於各層間被熱融合，於將片積層型鋰離子二次電池彎折而呈彎曲時，可藉由熱塑性樹脂層之彈性緩和電池內部之因周差而產生之應力，因此可進而顯著地獲得將電極間之距離保持為均一並且能維持優異之電池特性的效果。
請求項5所記載之發明為請求項1記載之片積層型鋰離子二次電池之製造方法，其特徵在於包括如下步驟：使片狀之熱塑性樹脂至少熱融合於上述正極片與上述隔片之間或者上述負極片與上述隔片之間之任一者。
根據本發明，熱塑性樹脂層係於電極片與隔片間被熱融合，藉此於將片積層型鋰離子二次電池彎折而呈彎曲時，藉由熱塑性樹脂層之彈性緩和電池內部之因周差而產生之應力，因此可顯著地獲得將電極間之距離保持為均一，可維持優異之電池特性之效果。
根據本發明之片積層型鋰離子二次電池，藉由上述解決手段實現以下之效果。
即，根據本發明，至少於正極片與隔片之間或者負極片與隔片之間之任一者插入有片狀之熱塑性榭脂層之構成，因此即便於將片積層型鋰離子二次電池彎折而呈彎曲之情形時，亦可藉由熱塑性樹脂層之伸縮而將電極間之距離保持為均一。藉此，可維持柔韌之彎曲性，並且抑制於各電極與隔片之間產生間隙等，因此可防止各電極間之電荷之輸送被阻斷或變得難以流動，電容維持特性提高。
又，藉由使用熱塑性樹脂層，無需設置乾燥步驟等新的步驟，生產性提高。
因此，可實現可維持較高之電池特性並且低成本且生產性優異之片積層型鋰離子二次電池。
1‧‧‧片積層型鋰離子二次電池
1A‧‧‧一端部
1B‧‧‧另一端部
10‧‧‧膜電極接合體
11‧‧‧外裝體
12‧‧‧正極片
12A‧‧‧端子用引板
13‧‧‧負極片
13A‧‧‧端子用引板
14‧‧‧隔片
16、16A、16B、16C、16D‧‧‧熱塑性樹脂層
100‧‧‧鋰離子二次電池
101‧‧‧彎曲部
圖1A係示意性說明本發明之一實施形態之片積層型鋰離子二次電池之圖，且為用以說明含熱塑性樹脂層之層構造的圖1B中所示之A-A剖面圖。
圖1B係圖1A所示之片積層型鋰離子二次電池之俯視圖。
圖2係示意性說明本發明之一實施形態之片積層型鋰離子二次電池之圖，且係表示將片積層型鋰離子二次電池彎折而呈彎曲之狀態之概略圖。
圖3係示意性說明本發明之另一實施形態之片積層型鋰離子二次電池之圖，且為用以說明含熱塑性樹脂層之層構造的剖面圖。
圖4係對本發明之一實施形態之片積層型鋰離子二次電池之實施例進行說明之圖，且為表示電容特性之曲線圖。
圖5係表示將先前之製成片狀之鋰離子二次電池彎折而呈彎曲之狀態的概略圖。
以下，參照圖式對本發明之片積層型鋰離子二次電池之實施形態進行說明。於本實施形態中，作為片積層型鋰離子二次電池，列舉將如圖1A之剖面圖所示之膜電極接合體如圖1B所示般藉由長條且片狀之外裝體包裝而成者為例進行說明。
[片積層型鋰離子二次電池之構成]
本實施形態之片積層型鋰離子二次電池1具備：膜電極接合體10，其係經由隔片14將於正極集電體上設置有正極活性物質層之正極片12與於負極集電體上設置有負極活性物質層之負極片13加以積層而成；及片狀之外裝體11，其將該膜電極接合體10收容於內部並密封。而且，片積層型鋰離子二次電池1之膜電極接合體10係至少於正極片12與隔片14之間或者負極片13與隔片14之間之任一者插入有片狀之熱塑性樹脂層16而概略構成。於圖1A所示之例中，於正極片12與隔片14之間插入有熱塑性樹脂層16A，又，於負極片13與隔片14之間插入有熱塑性樹脂層16B。
以下，對構成片積層型鋰離子二次電池1之各層進行詳細敍述。
圖1A係表示片積層型鋰離子二次電池1之層構造之剖面圖，圖1B係片積層型鋰離子二次電池1之俯視圖。
如圖1A所示，本實施形態之片積層型鋰離子二次電池1具 有於正極片12與負極片13之間插入有隔片14及省略圖示之電解質層之膜電極接合體10。又，如圖1A、圖1B所示，膜電極接合體10係以自片積層型鋰離子二次電池1之另一端部1B側之正極片12之端部突出之方式設置端子用引板12A，同樣地，係以自另一端部1B側之負極片13之端部突出之方式設置端子用引板13A。再者，如圖示例所示，端子用引板12A、13A之突出方向可為片積層型鋰離子二次電池1之寬度方向，或者亦可為長度方向。
再者，於圖1B所示之例中，雖省略詳細之圖示，但係藉由於片積層型鋰離子二次電池1之內部將配線形態適當化，而以於另一端部1B側突出之方式形成端子用引板12A及端子用引板13A之兩者，但並不限定於此。例如，亦可設為如下配置構成：連接於正極片12之端子用引板12A及連接於負極片13之端子用引板13A分別於不同之端部、即一引板於一端部1A側突出而設置，另一引板於另一端部1B側突出而設置。
又，於本實施形態中說明之膜電極接合體10例如係於正極片12或負極片13之至少任一者之板面上形成由固體或液體、或者凝膠狀之材質構成之省略圖示的電解質層而成。
而且，如圖1A、圖1B所示，片積層型鋰離子二次電池1構成為：將多層膜電極接合體10例如藉由由鋁材料或聚合物膜等構成之外裝體11包裝，並且使連接於正極片12之端子用引板12A及連接於負極片13之端子用引板13A突出至外部，且將外裝體11之外周部11a密封。
如圖1B及圖2所示，於本實施形態中說明之片積層型鋰離子二次電池1例如構成為長條之片狀。又，片積層型鋰離子二次電池1例 如將其長度方向之尺寸設為50~2000mm左右，將寬度方向之尺寸設為30~500mm左右，將厚度設為1~10mm左右，而設為如圖1B所示般於俯視時為細長形狀者。
雖省略詳細之圖示，但正極片12例如係於在俯視時形成為長條之由鋁箔構成之集電體中，於除了其長度方向之一端部或者兩端部之區域以外之兩側形成有正極活性物質層者。又，長度方向之一端部被設為端子用引板12A之接合部分。
正極活性物質層例如係藉由將使正極活性物質、導電助劑、及成為黏合劑之黏結劑分散於溶劑而成之正極用漿料塗佈於集電體而形成者，例如係於集電體之寬度方向之兩端部間之區域塗佈於兩面。
作為正極活性物質，並無特別限制，例如可使用由通式LiMxOy(其中，M為金屬，x及y為金屬M與氧O之組成比)所表示之金屬酸鋰化合物。具體而言，作為金屬酸鋰化合物，除鈷酸鋰、鎳酸鋰、錳酸鋰或該等之三元系(鎳-錳-鈷系)以外，亦可使用磷酸鐵鋰等。
又，作為正極活性物質層中之導電助劑，例如使用乙炔黑、碳奈米纖維等，作為黏結劑，例如使用聚偏二氟乙烯等。
正極片12之端子用引板12A係以接合於正極片12之長度方向之一端部並於寬度方向向外側突出之方式設置，例如，係由鋁板等形成。如上所述，端子用引板12A之突出方向如圖示例般，可為片積層型鋰離子二次電池1之寬度方向，亦可為長度方向。
雖省略詳細之圖示，但負極片13與正極片12同樣，例如係於在俯視時形成為長條之由銅(Cu)構成之集電體中，於除了其長度方向 之一端部或兩端部之區域以外之兩側形成有負極活性物質層者。又，長度方向之一端部被設為端子用引板13A之接合部分。
負極活性物質層例如係藉由將使負極活性物質、成為黏合劑之黏結劑及視需要添加之導電助劑分散於溶劑而成之負極用漿料塗佈於集電體而形成者，例如係於集電體之長度方向之兩端部間之區域塗佈於兩面。
作為負極活性物質，並無特別限制，例如可使用由碳粉末或石墨粉末等構成之碳材料或鈦酸鋰等金屬氧化物，但就可實現更高電容之片積層型鋰離子二次電池1之觀點而言，較佳為使用矽系活性物質。
又，作為黏結材，例如可使用聚偏二氟乙烯等，作為導電助劑，例如可使用乙炔黑、奈米碳管等。
負極片13之端子用引板13A係以接合於負極片13之長度方向之一端部且於寬度方向向外側突出之方式設置者，例如，係由實施了鍍鎳之鋁板等形成。如上所述，端子用引板13A之突出方向如圖示例般，可為片積層型鋰離子二次電池1之寬度方向，亦可為長度方向。
如上所述，作為省略圖示之電解質層，並無特別限定，由固體或液體或者凝膠狀之材質構成，例如由塗佈於帶狀之正極片12或負極片13之兩板面之凝膠狀電解質構成，且於凝膠化之狀態下配置於各板上之表面上之電解質層。作為該電解質層，只要設置於帶狀之正極片12或負極片13之任一面即可，但更佳為設置於正極片12及負極片13之兩板面。或者，亦可藉由將凝膠狀電解質注至隔片14之兩面而配置電解質層。
作為凝膠狀電解液，例如使用由高分子基質及非水電解質液(即，非水溶劑及電解質鹽)構成且凝膠化而於表面產生黏著性者。或者， 作為凝膠狀電解液，亦可使用由高分子基質及非水溶劑構成並藉由於塗佈後進行固體化而成為固體電解質者。於本實施形態中，不論為何種電解液，均使用將該凝膠狀電解液塗佈於正極片12或負極片13時具有黏著性者。又，凝膠狀電解液更佳為形成不會自正極片12或負極片13之板面分離之獨立膜者。
作為高分子基質，例如可使用聚偏二氟乙烯(PVDF)、六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP)、聚丙烯腈、聚環氧乙烷或聚環氧丙烷等伸烷基醚、以及聚酯、聚胺、聚磷腈(polyphosphazene)、聚矽氧烷等。
作為非水溶劑，例如可單獨使用如下成分或使用將如下成分混合2種以上製備而成者：γ-丁內酯等內酯化合物；碳酸乙二酯、碳酸丙二酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯等碳酸酯化合物；甲酸甲酯、乙酸甲酯、丙酸甲酯等羧酸酯化合物；四氫呋喃、二甲氧基乙烷等醚化合物；四氫呋喃、二甲氧基乙烷等醚化合物；乙腈等腈化合物；環丁碸等碸化合物；二甲基甲醯胺等醯胺化合物等。
作為電解質鹽，並無特別限定，可使用六氟磷酸鋰、過氯酸鋰、四氟硼酸鋰、羧酸鋰等鋰鹽等。
本發明之片積層型鋰離子二次電池藉由於設置在其使用部位時，加以彎折而使之彎曲地使用，因此於電池整體產生彎曲，故而於假設將固體或半固體之電解質用於電解質層之情形時，存在難以獲得各電極片與隔片之間之追隨性之情況。因此，較佳為如於本實施形態中說明之片積層型鋰離子二次電池1般，使用凝膠狀電解質層作為設置於正極片12與負極片13之間之電解質層。藉此，於本實施形態之片積層型鋰離子二次電 池1之使用時，即便於因彎折設置而於電池整體產生彎曲之情形時，亦可確保各電極片-隔片間之追隨性。因此，可更顯著地獲得將電極間距離保持為均一之效果，因此顯著提昇電池特性之維持。
作為隔片14之材質，並無特別限定，例如可使用由烯烴系之聚乙烯、聚丙烯或纖維素系之材料構成者。而且，可將由該等材料構成之不織布或多孔質膜等採用於隔片14。又，隔片14亦可為由含有無機物(Al2O3、SiO2)等之絕緣性粒子與黏合劑(例如，聚偏二氟乙烯(PVDF)或聚丙烯酸鋰等)之組成物構成之隔片。隔片亦可為藉由將含絕緣性粒子與黏合劑之混合物塗佈於不織布或多孔質膜等基材而形成之多層構造。
如上所述，本發明之片積層型鋰離子二次電池1之膜電極接合體10至少於正極片12與隔片14之間或者負極片13與隔片14之間之任一者插入有片狀之熱塑性樹脂層16(16A、16B)。藉由如此於各電極片與隔片之間之任一者插入熱塑性樹脂層16，如圖2所示，即便於將片積層型鋰離子二次電池1彎折而呈彎曲之情形時，亦可藉由熱塑性樹脂層16之伸縮而將電極間之距離保持為均一。藉此，可維持柔韌之彎曲性，並抑制於各電極與隔片之間產生間隙等，因此可防止各電極間之電荷之輸送被阻斷或變得難以流動，可獲得電容維持特性提高之效果。
又，本實施形態中之熱塑性樹脂層16係由熱塑性之樹脂材料構成，因此與使用接著劑之情形不同，無需設置乾燥步驟等新的步驟，可獲得生產性提高之效果。
因此，可提供一種可維持高之電池特性並且低成本且生產性優異之片積層型鋰離子二次電池1。
再者，於圖1所示之例中，熱塑性樹脂層16(16A、16B)被插入至正極片12與隔片14之間及負極片13與隔片14之間兩者，但並不限定於此。熱塑性樹脂層16只要設置於正極片12側或者負極片13側之任一者，便可獲得保持電極間距離之充分之作用。
本實施形態之片積層型鋰離子二次電池1所具備之熱塑性樹脂層16例如係由具有離子通透性之材料構成，藉此可不妨礙Li離子之電極間移動而表現出優異之電池特性。
作為此種具有離子通透性之熱塑性樹脂材料，例如可使用多孔質聚烯烴片、聚烯烴系之不織布、梭織物或針織物、及聚烯烴系之粒子等。作為上述聚烯烴之例，除聚乙烯、聚丙烯等均聚物以外，亦可使用乙烯、丙烯等烯烴與其他單體之共聚物。
上述熱塑性樹脂亦可為導入有源自馬來酸、羧酸等之極性基之樹脂。藉由具有極性基，可賦予交聯性或者接著性。
熱塑性樹脂層16之厚度並無特別限定，較佳設為如下之範圍：可獲得將片積層型鋰離子二次電池1彎折時的柔韌之可撓性與電極間距離之保持兩者之範圍，例如可設為3~150μm，較佳為5~80μm左右。進而較佳為7~40μm左右。若熱塑性樹脂層16之厚度為該範圍，則可容易地將片積層型鋰離子二次電池1彎折，並且可將電極間距離保持為均一。
又，於本實施形態中，較佳為如圖3所示之片積層型鋰離子二次電池2般，除於上述正極片12或負極片13與隔片14之間以外，亦於膜電極接合體10與外裝體11之層間中，至少於正極片12與外裝體11之間或者負極片13與外裝體11之間之任一者進一步插入有熱塑性樹脂層16。 於圖示例中，於正極片12與外裝體11之間插入有熱塑性樹脂層16C，並且於負極片13與外裝體11之間插入有熱塑性樹脂層16D。
於本實施形態中，藉由如上述構成般，於各電極片與外裝體11之間亦插入熱塑性樹脂層16(16C、16D)，即便於如上所述之將片積層型鋰離子二次電池彎折而呈彎曲之情形時，亦可更顯著地獲得可將電極間之距離保持為均一，可維持優異之電池特性之效果。
又，於本實施形態中，更佳為上述熱塑性樹脂層16(16A、16B、16C、16D)於所插入之層間被熱融合。
藉由如此將熱塑性樹脂層16於層間熱融合，而於將片積層型鋰離子二次電池1、2彎折而呈彎曲時，可藉由熱塑性樹脂層16之彈性緩和電池內部之因周差而產生之應力。因此，可進而顯著地獲得可將電極間之距離保持為均一，可維持優異之電池特性之效果。
再者，於本實施形態中，雖省略詳細之圖示，但亦可將上述熱塑性樹脂層16設為於俯視時形成有貫通孔之構成。以上述之方式，於將如此設置有多個貫通孔之熱塑性樹脂層之構成特別是應用於與隔片14接觸而設置之熱塑性樹脂層16A、16B之情形時，藉由貫通孔內而使各電極間之Li離子之流動進一步變良好，可獲得優異之電池特性。又，即便於在熱塑性樹脂層設置有如上所述之多個貫通孔之情形時，於未形成貫通孔之部位亦可獲得電極間距離被保持為均一之作用，因此可與上述同樣地維持較高之電池特性。
[作用效果]
根據本發明之片積層型鋰離子二次電池1、2，係如上所述至少於正極 片12與隔片14之間或者負極片13與隔片14之間之任一者插入有片狀之熱塑性樹脂層16之構成，因此即便於將片積層型鋰離子一次電池1彎折而呈彎曲之情形時，亦可藉由熱塑性樹脂層16之伸縮而將電極間之距離保持為均一。藉此，可維持柔韌之彎曲性，並且抑制於各電極與隔片14之間產生間隙等，因此可防止各電極間之電荷之輸送被阻斷或變得難以流動，電容維持特性提高。
又，藉由使用熱塑性樹脂層16，無需設置乾燥步驟等新的步驟，生產性提高。
因此，可實現可維持較高之電池特性並且低成本且生產性優異之片積層型鋰離子二次電池1、2。
進而，根據本發明之片積層型鋰離子二次電池1、2，可藉由將其彎折而彎曲從而變更外部形狀，因此可依電池設置部位之形狀而柔韌地變更其外部形狀。因此，本發明之片積層型鋰離子二次電池1、2不挑其設置部位，而成為設置或作業性優異者。
又，根據本發明之另一態樣，提供一種上述之本發明之片積層型鋰離子二次電池之製造方法，其特徵在於包括如下步驟：使片狀之熱塑性樹脂至少熱融合於上述正極片與上述隔片之間或者上述負極片與上述隔片之間之任一者。
熱融合步驟中之熱融合可藉由施加所需之溫度、壓力進行熱壓接而進行。只要為可經由熱塑性樹脂層並利用熱將層間融合之方法，則可利用公知之任一方法進行熱融合，例如，可藉由熱加壓法等進行。
熱融合時之條件只要為可形成經由熱塑性樹脂層而將層間融合並連結 之狀態之範圍，則並無特別限制，依形成電極片、隔片、熱塑性樹脂層、外裝體之材料等適當選擇即可。
其中，作為熱融合之較佳之條件，較佳為熱融合溫度150~220℃、熱融合壓力0.01MPa以上、熱融合時間0.1秒以上之條件。
融合溫度為150℃以上意味著熱塑性樹脂難以流出，就良好地保持耐熱性之方面而言較佳。又，融合溫度為220℃以下意味著確保熱塑性樹脂之流動。再者，熱融合溫度更佳為160~200℃之範圍。
融合時之壓接通常係以0.01MPa以上之壓接力進行，適合良好地進行熱融合。融合時之壓接力更佳為0.05MPa以上。壓接力之上限較理想為10MPa。
上述融合時間較佳為0.1秒以上，若為此種條件，則可更加良好地進行熱融合。熱融合時間更佳為1秒以上。融合時間之上限較理想為360秒。
關於藉由本發明之方法而製造之片積層型鋰離子二次電池之構成，可設為對上述片積層型鋰離子二次電池於上文所敍述之構成相同。又，關於使片狀之熱塑性樹脂熱融合之步驟以外之步驟，可與先前之製造方法同樣地進行，又，關於片積層型鋰離子二次電池之各構件、零件，可利用上述之方法製造各自之各構件、零件。
[實施例]
繼而，藉由以下之實施例對本發明詳細地進行說明，但本發明並不僅限於該等實施例。
[實施例1]
於實施例1中，根據以下所示之條件及程序製作如圖1A、圖1B所示 之長條之片積層型鋰離子二次電池，並進行評價。
(片積層型鋰離子二次電池之製作)
於本實施例中，首先，根據以下之程序製作設為50mm(寬度)×600mm(長度)×2mm(厚度)之尺寸的如圖1A、圖1B所示之長條狀之膜型鋰離子二次電池。
根據以下之程序調製凝膠狀電解質液。
首先，使用LiPF6(Kishida Chemical製造，鋰鹽濃度1mol/l，碳酸二甲酯：碳酸乙二酯(2：1，體積比)混合溶劑)94質量份作為包含電解質鹽之非水電解質液。又，使用PVDF-HFP(聚偏二氟乙烯與六氟丙烯之共聚物，Aldrich製造)6質量份作為高分子基質。繼而，將非水電解質液與高分子基質一面以80℃加溫，一面於分散機(Primix(股)製造之TK homodisper 2.5型)攪拌1小時，而將凝膠狀電解質液之黏度製成1000Pa．S。
繼而，根據以下之程序製作正極片。
首先，將鎳-鈷-錳三元系正極材料(戶田工業(股)，NME-1051)89質量份、PVDF(聚偏二氟乙烯，KUREHA(股)，KF聚合物L#1120)6質量份、碳黑(電氣化學工業，Denka Black)5質量份、N-甲基吡咯啶酮(NMP)100質量份於分散機中混合1小時，並兩面塗佈於長條且厚度設為20μm之鋁箔，然後進而減壓乾燥(100℃、-0.1MPa、10小時)並進行輥軋。此處之理論電容為2mAh/cm2。並且，將長度方向之一端部設為未塗佈部，並將鋁製之端子用引板超音波接合於該未塗佈部。
繼而，根據以下之程序製作負極片。
首先，將一氧化矽(Osaka Titanium Technologies(股))75質量份、PI (聚醯亞胺：IST(股)，Pyer-ML RC-5019)15質量份、碳黑(電氣化學工業，Denka Black)5質量份、碳奈米纖維(昭和電工(股)，VGCF-S)5質量份、N-甲基吡咯啶酮(NMP)120質量份於上述分散機混合1小時，兩面塗佈於長條且厚度設為20μm之銅箔，進行減壓乾燥(200℃、-0.1MPa、10小時)並進行輥軋。此處之理論電容為2.25mAh/cm2。並且，將長度方向之一端部設為未塗佈部，並將鎳製之端子用引板超音波接合於該未塗佈部。
繼而，根據以下之程序形成本實施例所使用之熱塑性樹脂層。
首先，準備作為由具有離子通透性之熱塑性樹脂材料構成之市售之多孔質聚烯烴片的廣瀨製紙製造之HOP-6(烯烴系，厚度29μm，空隙率76%)。並且，藉由將其加工為與上述膜型鋰離子二次電池之負極相同之尺寸，而製作成為熱塑性樹脂層之熱塑性樹脂片。
繼而，準備日本高度紙製造之TBL4620(纖維素系，厚度20μm，空隙率70%)作為隔片，並將其加工成於俯視時稍大於上述負極等之程度。
繼而，將負極片安裝於治具，並將按照上述程序而獲得之熱塑性樹脂片載置於其上而製成熱塑性樹脂層。
繼而，將隔片載置於熱塑性樹脂層上，進而將熱塑性樹脂片載置於該隔片上而製成熱塑性樹脂層。
繼而，將正極片載置於該熱塑性樹脂層上而製成多層之膜電極接合體，並藉由以180℃對該多層之膜電極接合體進行熱加壓而使多層膜間熱融合。繼而，將該多層之膜電極接合體裝入至由鋁層壓板之袋構成之外裝體， 並於注入電解液後於真空下進行熱封，藉此製成片積層型鋰離子二次電池。
(評價方法)
針對按照上述程序獲得之片積層型鋰離子二次電池，首先，利用以下方法實施共計50次循環之充放電，確認充放電特性(循環特性)。
具體而言，首先，針對片積層型鋰離子二次電池，於25℃以上限電壓為4.2V進行0.2C(施加電流值/電池之額定電容)之定電流定電壓充電直至電流值收斂於0.1C為止，然後進行0.2C之定電流放電直至2.5V為止。其後，反覆進行1C下之充放電循環，並以10次循環為單位測定放電電容，確認電容維持狀態。
其後，針對確認了初期特性之片積層型鋰離子二次電池，如圖2所示，藉由於其長度方向進行彎折而以大概捲繞1周半之方式呈彎曲。接著，目視觀察此時之片積層型鋰離子二次電池之外裝體之表面狀態，然後利用與上述相同之方法確認循環特性。
並且，關於上述評價試驗中之片積層型鋰離子二次電池之彎曲角度與外裝體之表面狀態之確認結果，將以「○」、「△」、「×」之三個等級進行評價之結果示於下述表1，並且將各循環後之初期電容維持率示於圖4之曲線圖。
[實施例2]
於實施例2中，除了進一步於正極片及負極與外裝體之間亦配置熱塑性樹脂層之方面以外，以與實施例1相同之程序製作片積層型鋰離子二次電池，並同樣地進行評價。
[比較例]
於比較例中，除了未設置熱塑性樹脂層之方面以外，以與實施例1相同之程序製作片積層型鋰離子二次電池，並同樣地進行評價。
[評價結果]
於在正極片與隔片之間及負極片與隔片之間插入熱塑性樹脂層而成之具有本發明之構成之實施例1及實施例2之片積層型鋰離子二次電池中，可確認：如圖2所示般彎曲時之外裝體表面產生之彎曲部較少且較小。
另一方面，於未設置熱塑性樹脂層之比較例之片積層型鋰離子二次電池中，如圖5所示，於外裝體之表面形成多個部位之尺寸較大之彎曲部。
又，如上述表1所示，實施例1之片積層型鋰離子二次電池於將彎曲角度設為30~90度之任一角度之情形時均不會產生皺褶或隆起等，對於彎曲之綜合評價成為「○」。
又，實施例2之片積層型鋰離子二次電池於將彎曲角度設為30~90度之任一角度之情形時均不會產生皺褶，於一部分僅確認到隆起，對彎曲之綜合評價成為「△」。
另一方面，比較例之片積層型鋰離子二次電池於將彎曲角度設定為30~90度之任一角度之情形時均會產生皺褶或隆起之至少任一者，對彎曲之綜合評價成為「×」。
又，如圖4之曲線圖所示，關於實施例1及實施例2之片積層型鋰離子二次電池，確認到彎折而呈彎曲後之放電電容(50次循環)相對於彎折前之放電電容降低數%程度，無較大之變化。
另一方面，關於比較例之片積層型鋰離子二次電池，確認到彎折而呈彎曲後之放電電容(50次循環)相對於彎折前之放電電容降低13%左右，與實施例1、2相比較大地降低。
如上所述，結果於實施例1及實施例2中，使片積層型鋰離子二次電池彎折後之循環特性未較大地降低，相對於此，於比較例中較大地降低。認為其原因在於：由於在比較例之片積層型鋰離子二次電池中，於任一層間均不具備熱塑性樹脂層，故而從在外裝體之表面產生了尺寸較大之彎曲部亦可知，成為各電極與隔片之間剝離而存在間隙之狀態，循環特性降低。
以上所說明之各實施形態及各實施例中之各構成及其等之組合等係一例，可在不脫離本發明之主旨之範圍進行構成之附加、省略、置換及其他變更。又，本發明並不受各實施形態及各實施例限定，僅受到申請專利範圍限定。

Claims (5)

  1. 一種片積層型鋰離子二次電池，其具備：膜電極接合體，其係經由隔片將於正極集電體上設置有正極活性物質層之正極片與於負極集電體上設置有負極活性物質層之負極片加以積層而成；及片狀之外裝體，其將該膜電極接合體收容於內部並密封；且上述膜電極接合體至少於上述正極片與上述隔片之間或者上述負極片與上述隔片之間之任一者插入有片狀之熱塑性樹脂層；上述片狀之熱塑性樹脂層係由選自由多孔質聚烯烴片、聚烯烴系之不織布、梭織物或針織物、及聚烯烴系之粒子所組成之群中之一種以上來構成。
  2. 如申請專利範圍第1項之片積層型鋰離子二次電池，其中，上述熱塑性樹脂層具有離子通透性。
  3. 如申請專利範圍第1或2項之片積層型鋰離子二次電池，其中，於上述膜電極接合體與上述外裝體之層間中，至少於上述正極片與上述外裝體之間或者上述負極片與上述外裝體之間之任一者進一步插入有片狀之熱塑性樹脂層。
  4. 如申請專利範圍第1或2項之片積層型鋰離子二次電池，其中，上述熱塑性樹脂層於所插入之層間被熱融合。
  5. 一種片積層型鋰離子二次電池之製造方法，其係製造申請專利範圍第1項之片積層型鋰離子二次電池之方法，且包括如下步驟：使片狀之熱塑性樹脂至少熱融合於上述正極片與上述隔片之間或者上述負極片與上述隔片之間之任一者。
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